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特許7377109合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-10-31

(45)【発行日】2023-11-09

(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

C03C 27/12 20060101AFI20231101BHJP

B32B 17/10 20060101ALI20231101BHJP

B32B 27/30 20060101ALI20231101BHJP

【ＦＩ】

C03C27/12 F

B32B17/10

B32B27/30 A

【請求項の数】 17

(21)【出願番号】P 2019567388

(86)(22)【出願日】2019-11-20

(86)【国際出願番号】 JP2019045502

(87)【国際公開番号】W WO2021002034

(87)【国際公開日】2021-01-07

【審査請求日】2022-08-02

(31)【優先権主張番号】P 2019123789

(32)【優先日】2019-07-02

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】弁理士法人大阪フロント特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】石川由貴

(72)【発明者】

【氏名】岩本達矢

(72)【発明者】

【氏名】河田晋治

(72)【発明者】

【氏名】岡田祐樹

【審査官】酒井英夫

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１９／０２２０００（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１８／２１２３３２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１８／１８１７５１（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０３Ｃ２７／１２，

Ｂ３２Ｂ１７／０６－１７／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
下記の作製方法により合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス用中間膜。
合わせガラスＸの作製方法：ＪＩＳＲ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの中間膜を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体Ｘを得る。得られた積層体Ｘをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｘを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｘを２０分間圧着し、合わせガラスＸを得る。

【請求項2】

前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項3】

前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項4】

前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項5】

前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項6】

２層以上の構造を有し、
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
前記第１の層が、（メタ）アクリル重合体と、可塑剤とを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項7】

３層以上の構造を有し、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項8】

中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得て、得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【請求項9】

第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

【請求項10】

第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、
ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス。

【請求項11】

ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である、請求項１０に記載の合わせガラス。

【請求項12】

前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である、請求項１０又は１１に記載の合わせガラス。

【請求項13】

前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１０～１２のいずれか１項に記載の合わせガラス。

【請求項14】

前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１０～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス。

【請求項15】

前記中間膜は、２層以上の構造を有し、
前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
前記第１の層が、アクリル樹脂と、可塑剤とを含む、請求項１０～１４のいずれか１項に記載の合わせガラス。

【請求項16】

前記中間膜は、３層以上の構造を有し、
前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項１５に記載の合わせガラス。

【請求項17】

下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である、請求項１５又は１６に記載の合わせガラス。
－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。前記中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

【0003】

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、上記第１の層が、ポリ酢酸ビニル樹脂と、可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜が開示されている。特許文献１の実施例では、この中間膜を用いた合わせガラスについて、２０℃の条件で中央加振法により測定された共振周波数の４次モード（３１５０Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）、及び３０℃の条件で中央加振法により測定された共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（３０℃損失係数）が求められている。

【0004】

下記の特許文献２には、ＪＩＳＫ７２４４－１０に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－４０～３０℃の範囲に有する樹脂組成物からなるＡ層と、複数のＢ層とを有し、少なくとも二つのＢ層の間にＡ層が積層された積層体が開示されている。この積層体では、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス２枚で該積層体を挟んだ際に、２０℃で中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数が０．２以上かつＩＳＯ１６９４０（２００８）に準じて算出される該４次共振周波数での曲げ剛性が１５０Ｎ・ｍ以上である。

【0005】

下記の特許文献３には、幅５０ｍｍ、長さ３００ｍｍ、厚さ３ｍｍのガラス２枚の間に中間膜を挟んで得た合わせガラスを、中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて３次モードでの損失係数を測定した場合に、損失係数が０．２以上となる温度範囲の幅が１５℃以上である、合わせガラス用中間膜が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】ＷＯ２０１３／１０５６５７Ａ１

【文献】特開２０１６－１０７６３２号公報

【文献】特開２０１６－１０８２２６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

特許文献１～３に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、特定の共振周波数領域において、遮音性を高めることができる。しかしながら、従来の合わせガラスでは、ある特定の共振周波数領域において遮音性を高めることができたとしても、該共振周波数領域とは異なる共振周波数領域において遮音性が低下することがある。このように、従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、広い共振周波数領域（例えば５００Ｈｚ～１００００Ｈｚ）に亘って遮音性を高めることは困難である。

【0008】

本発明の目的は、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある）が提供される。

【0010】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である。

【0011】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である。

【0012】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。

【0013】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。

【0014】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、前記第１の層が、（メタ）アクリル重合体と、可塑剤とを含む。

【0015】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。

【0016】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得て、得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である。

【0017】

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【0018】

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

【0019】

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラスが提供される。

【0020】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である。

【0021】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である。

【0022】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。

【0023】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。

【0024】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、前記第１の層が、アクリル樹脂と、可塑剤とを含む。

【0025】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。

【0026】

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である。

【0027】

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。前記中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【発明の効果】

【0028】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得る。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。

【0029】

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0030】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図3】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【図4】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0031】

以下、本発明の詳細を説明する。

【0032】

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、「中間膜」と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

【0033】

本発明に係る合わせガラス用中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得る。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。

【0034】

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの制振性も高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、コインシデンス領域だけではなく、例えば５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域に亘って遮音性及び制振性を高めることができる。一般に、遮音性は質量則（材料の面密度（１ｍ²あたりの質量が大きいほど遮音性能が高くなる））に従うと言われている。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの制振性が高められているので、２０００Ｈｚ以下の共振周波数領域においても、質量則よりも高い遮音性を得ることができ、遮音性を十分に高めることができる。

【0035】

本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。

【0036】

上記中間膜は、第１の層のみを有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第２の層を備えることが好ましい。上記第２の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。

【0037】

上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。上記第３の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。

【0038】

本発明に係る中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸが作製される。

【0039】

上記合わせガラスＸは、機械インピーダンス測定を行うために作製される。

【0040】

上記合わせガラスＸは、以下のようにして作製されることが好ましい。

【0041】

ＪＩＳＲ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの中間膜を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体Ｘを得る。得られた積層体Ｘをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｘを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｘを２０分間圧着し、合わせガラスＸを得る。

【0042】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記２次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの５００Ｈｚ～１２００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0043】

遮音性をより一層高める観点からは、上記２次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。

【0044】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される３次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記３次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの１２００Ｈｚ～２５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0045】

遮音性をより一層高める観点からは、上記３次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記３次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。

【0046】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの２４００Ｈｚ～４４００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0047】

遮音性をより一層高める観点からは、上記４次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。

【0048】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上、特に好ましくは０．５５以上である。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。上記５次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの４０００Ｈｚ～６５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0049】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される６次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上である。上記６次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの５５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0050】

本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される７次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４２以上、更に好ましくは０．４４以上である。上記７次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの７０００Ｈｚ～１３０００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0051】

ロードノイズや電気自動車のモーターノイズを遮音する観点から、上記３次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０２以上大きいことがより好ましく、０．０４以上大きいことが更に好ましい。

【0052】

風切り音やエンジン車のエンジンノイズ、電気自動車のスイッチングノイズを遮音する観点から、上記４次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０６以上大きいことがより好ましく、０．１以上大きいことが更に好ましい。

【0053】

上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数のうち、該損失係数の最大値が、上記３次共振周波数での損失係数、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることが好ましい。該損失係数の最大値が、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることがより好ましい。この場合に、自動車の走行時に発生する様々なノイズの遮音性をより効果的に向上させることができる。

【0054】

なお、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合がある。本発明では、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合でも、損失係数が０．４以上であるとみなす。

【0055】

上記の各共振周波数での損失係数を上記の好ましい範囲等に制御する方法としては、以下の方法が挙げられる。（１）中間膜の層間接着力を高くすると、２次～７次共振周波数の損失係数は大きくなる。（２）中間膜の弾性率を高くすると、２次～７次共振周波数の損失係数は大きくなる。（３）中間膜の面密度を調整すると２次～７次共振周波数を調整することができる。これらの方法を適宜組み合わせることで、上記の各共振周波数での損失係数を上記の好ましい範囲等に制御することができる。

【0056】

上記中間膜が、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備える場合に、該中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。上記剥離面積が上記上限以下であると、第１の層と第２の層との接着力をより一層高めることができ、その結果、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。

【0057】

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【0058】

上記剥離面積は、例えば、以下の式により求めることができる。

【0059】

剥離面積（％）＝１００－［（－２０℃での耐衝撃性試験の実施後に第１の層と第２の層とが接着している面積）／（－２０℃での耐衝撃性試験の実施前に第１の層と第２の層とが接着している面積）×１００］

【0060】

第１の層と第２の層とが接着している面積は、例えば、合わせガラスＹを上部からデジタルカメラ等で撮影し、接着している部分と剥離している部分とを画像解析して面積を算出することにより求めることができる。

【0061】

上記合わせガラスＹは、－２０℃での耐衝撃性試験を実施するために作製される。

【0062】

上記合わせガラスＹは、以下のようにして作製されることが好ましい。

【0063】

厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体Ｙを得る。得られた積層体Ｙをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｙを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｙを２０分間圧着し、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。

【0064】

なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＹを作製してもよい。

【0065】

上記中間膜が、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備える場合に、第１の層に対する第２の層のピール強度は、好ましくは５Ｎ／１０ｍｍ以上、より好ましくは６Ｎ／１０ｍｍ以上、更に好ましくは７Ｎ／１０ｍｍ以上である。上記ピール強度が上記下限以上であると、第１の層との第２の層との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。

【0066】

上記中間膜が、該第１の層の第２の表面に積層された第３の層をさらに備える場合に、第１の層に対する第３の層のピール強度は、好ましくは５Ｎ／１０ｍｍ以上、より好ましくは６Ｎ／１０ｍｍ以上、更に好ましくは７Ｎ／１０ｍｍ以上である。上記ピール強度が上記下限以上であると、第１の層との第３の層との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。

【0067】

第１の層に対する第２，第３の層のピール強度は、第１の層と第２の層、又は、第１の層と第３の層とを１８０度方向に剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離することで求めることができる。

【0068】

中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、直径２５ｍｍの円形の合わせガラスＺを得る。得られた合わせガラスＺについて下記の圧縮せん断強さ試験をしたときに、圧縮せん断強さは、好ましくは２０００Ｎ以上、より好ましくは２５００Ｎ以上、更に好ましくは３０００Ｎ以上、特に好ましくは３５００Ｎ以上である。上記圧縮せん断強さが上記下限以上であると、中間膜の各層間及び中間膜と合わせガラス部材との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。

【0069】

圧縮せん断強さ試験：２３±２℃にて合わせガラスＺを２４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＺに対して４５度斜め方向に力がかかるように圧縮速度２．５ｍｍ／ｍｉｎで圧縮する。上記中間膜の層間における界面、又は、中間膜と上記クリアフロートガラスとの間における界面における圧縮せん断強さを測定する。

【0070】

上記合わせガラスＺは、圧縮せん断強さ試験を実施するために作製される。

【0071】

上記合わせガラスＺは、以下のようにして作製されることが好ましい。

【0072】

厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体Ｚを得る。得られた積層体Ｚをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｚを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｚを２０分間圧着し、直径２５ｍｍの円形の合わせガラスＺを得る。

【0073】

なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＺを作製してもよい。

【0074】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0075】

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【0076】

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。中間膜１１は、３層の構造を有する。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

【0077】

なお、第２の層２の第１の層１とは反対側の表面、及び、第３の層３の第１の層１とは反対側の表面にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。

【0078】

図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【0079】

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

【0080】

以下、本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。

【0081】

（樹脂）
上記中間膜は、樹脂（以下、樹脂（０）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、樹脂（以下、樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、樹脂（以下、樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、樹脂（以下、樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記樹脂（１）と上記樹脂（２）と上記樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂（１）は、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0082】

上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）、上記樹脂（３）としては、硬化樹脂（硬化物）、及び熱可塑性樹脂、並びにこれらの樹脂が変性された変性樹脂等が挙げられる。

【0083】

上記硬化樹脂としては、光硬化性化合物及び湿気硬化性化合物等を硬化させた樹脂等が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。なお、上記光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。

【0084】

上記光硬化性化合物又は上記湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

【0085】

上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂、及び（メタ）アクリル樹脂（メタ）アクリロイル基を有する重合体）等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。

【0086】

なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

【0087】

上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

【0088】

遮音性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する重合体であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

【0089】

耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。

【0090】

＜（メタ）アクリル重合体＞
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記（メタ）アクリル重合体を効果的に作製するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミド等が挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。

【0091】

上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステル、又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステル又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドの使用により、本発明の効果を効果的に得ることができ、また、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。

【0092】

上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。

【0093】

上記脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、イソボロニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

【0094】

上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。

【0095】

上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。

【0096】

水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

【0097】

イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。

【0098】

カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノアクリレート、２－アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。

【0099】

上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。

【0100】

上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。

【0101】

本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、２０重量％未満であることが好ましい。

【0102】

上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

【0103】

遮音性をより一層高める観点からは、上記重合成分１００重量％中、上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドの含有量は、３０重量％以下であることが好ましく、２５重量％以下であることがより好ましく、２０重量％以下であることが更に好ましい。また、上記重合成分１００重量％中、上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドの含有量が１０重量％以上であると、－２０℃での耐衝撃試験での剥離面積をより一層小さくすることができる。

【0104】

上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。

【0105】

上記（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミドはそれぞれ１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。

【0106】

上記光反応開始剤としては、具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0107】

上記光反応開始剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、又はビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシドであることが好ましい。

【0108】

上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光反応性及び保存安定性がより一層高くなる。

【0109】

上記重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としては、ボックスタイプの装置、及びベルトコンベヤタイプの装置等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置される紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ－ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ－ＬＥＤが好ましい。

【0110】

上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。上記紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。また、上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ以上、より好ましくは０．５ｍＷ以上、更に好ましくは１ｍＷ以上、特に好ましくは２ｍＷ以上である。

【0111】

＜ポリ酢酸ビニル＞
本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。

【0112】

上記官能基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブテン－１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。

【0113】

遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。

【0114】

上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

【0115】

上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。

【0116】

中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。

【0117】

＜ポリエステル樹脂＞
上記ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート及びポリエチレンナフタレート等が挙げられる。

【0118】

＜ポリビニルアセタール樹脂＞
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％～９９．９モル％の範囲内である。

【0119】

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

【0120】

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳＫ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

【0121】

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

【0122】

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0123】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0124】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0125】

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

【0126】

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0127】

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0128】

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

【0129】

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭＤ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

【0130】

本発明の効果をより一層高める観点からは、上記樹脂（１）は、上記（メタ）アクリル重合体又は上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

【0131】

本発明の効果をより一層高める観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、上記熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、上記熱可塑性樹脂であることがより好ましい。

【0132】

本発明の効果を更により一層高める観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

【0133】

中間膜の製造効率をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）と上記樹脂（３）とは、同一の樹脂であることが好ましい。

【0134】

上記第１の層１００重量％中、上記樹脂（１）の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは６５重量％以上である。

【0135】

上記第２の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（２）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（２）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。

【0136】

上記第２の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

【0137】

上記第３の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（３）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（３）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。

【0138】

上記第３の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

【0139】

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0140】

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

【0141】

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

【0142】

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

【0143】

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

【0144】

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0145】

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

【0146】

【化1】

【0147】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

【0148】

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

【0149】

上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下、特に好ましくは６５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0150】

上記第２の層において、上記樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

【0151】

上記第３の層において、上記樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（３）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

【0152】

上記含有量（１）と上記含有量（２）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量（１）と上記含有量（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（３）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことがより好ましい。

【0153】

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

【0154】

（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0155】

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は、遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

【0156】

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

【0157】

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

【0158】

上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。

【0159】

上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0160】

上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。

【0161】

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

【0162】

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。

【0163】

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。なお、アルカリ土類金属とは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、及びＲａの６種の金属を意味する。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0164】

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。

【0165】

また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、及び炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩を用いることができる。上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩、又は、炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩を含んでいてもよい。

【0166】

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

【0167】

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0168】

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

【0169】

上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるときに紫外線吸収剤を光開始剤よりも少ない量（重合を阻害しない量）で含有させて重合させてもよく、該光硬化性化合物を光開始剤で重合させた後に別工程にて紫外線吸収剤を含有させてもよい。

【0170】

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

【0171】

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

【0172】

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

【0173】

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

【0174】

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。

【0175】

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

【0176】

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

【0177】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

【0178】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、ＨｏｓｔａｖｉｎＢ－ＣＡＰ、ＨｏｓｔａｖｉｎＰＲ－２５、ＨｏｓｔａｖｉｎＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

【0179】

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

【0180】

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

【0181】

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0182】

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

【0183】

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0184】

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0185】

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０」等が挙げられる。

【0186】

（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0187】

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

【0188】

中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．００５Ｔ以上、より好ましくは０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０９Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

【0189】

上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．６Ｔ以下、より好ましくは０．５Ｔ以下、より好ましくは０．４５Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

【0190】

上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

【0191】

中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。

【0192】

上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。

【0193】

本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

【0194】

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

【0195】

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

【0196】

（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。

【0197】

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることが好ましい。

【0198】

本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。

【0199】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記２次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの５００Ｈｚ～１２００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0200】

【0201】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される３次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記３次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの１２００Ｈｚ～２５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0202】

【0203】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの２４００Ｈｚ～４４００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。

【0204】

【0205】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上、特に好ましくは０．５５以上である。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。上記５次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの４０００Ｈｚ～６５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0206】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される６次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上である。上記６次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの５５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0207】

本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される７次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４２以上、更に好ましくは０．４４以上である。上記７次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの７０００Ｈｚ～１３０００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。

【0208】

【0209】

【0210】

ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数のうち、該損失係数の最大値が、上記３次共振周波数での損失係数、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることが好ましい。該損失係数の最大値が、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることがより好ましい。この場合に、自動車の走行時に発生する様々なノイズの遮音性をより効果的に向上させることができる。

【0211】

なお、上記合わせガラスのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合がある。本発明では、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合でも、損失係数が０．４以上であるとみなす。

【0212】

上記合わせガラスについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。上記剥離面積が上記上限以下であると、第１の層と第２の層との接着力をより一層高めることができ、その結果、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。

【0213】

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。

【0214】

上記－２０℃での耐衝撃性試験で用いられる合わせガラスは、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスであることが好ましい。

【0215】

上記剥離面積は、例えば、上述の式により求めることができる。

【0216】

図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0217】

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0218】

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0219】

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0220】

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0221】

中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0222】

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

【0223】

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

【0224】

上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

【0225】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0226】

上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

【0227】

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０℃～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０℃～１５０℃及び１ＭＰａ～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。

【0228】

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。

【0229】

以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0230】

用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭＤ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

【0231】

以下の材料を用意した。

【0232】

（樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）、平均重合度３０００、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６４モル％）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．５モル％）

【0233】

（メタ）アクリル重合体（１）～（７）、（Ｘ１）：
下記の表１に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１ｍｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ケミカルランプを用いて、３ｍＷで照射量３０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体（１）～（７）、（Ｘ１）を得た。

【0234】

ポリ酢酸ビニル（平均重合度１７００、電気化学工業社製「ＳＮ－１７Ａ」）

【0235】

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
ジブチルアジペート（ＤＢＡ）

【0236】

（金属塩Ｍ）
Ｍｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）

【0237】

（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

【0238】

（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

【0239】

（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

【0240】

（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５５重量部

【0241】

第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

【0242】

ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

【0243】

中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

【0244】

合わせガラスの作製：
ＪＩＳＲ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラス（１）を得た。また、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍ及び厚み２ｍｍのクリアフロートガラスを用いたこと以外は合わせガラス（１）と同様にして、合わせガラス（２）を得た。

【0245】

得られた合わせガラス（１）は、上記合わせガラスＸに相当し、得られた合わせガラス（２）は、上記合わせガラスＹに相当する。

【0246】

（実施例２～７及び比較例１～３）
樹脂の種類、可塑剤の種類及び含有量を表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜、合わせガラス（１）、合わせガラス（２）を得た。

【0247】

（評価）
（１）ピール強度
上記中間膜を作製した方法と同様にして第１の層（ピール強度測定用第１の層、厚み１００μｍ）、第２の層（ピール強度測定用第２の層、厚み３５０μｍ）及び第３の層（ピール強度測定用第３の層、厚み３５０μｍ）をそれぞれ作製した。得られたピール強度測定用第１の層及びピール強度測定用第２の層を幅１０ｍｍ及び長さ５０ｍｍにカットした。また、得られたピール強度測定用第３の層を幅２０ｍｍ及び長さ５０ｍｍにカットした。カットした上記第１の層とカットした上記第２の層とを常温でラミネートして、積層体を得た。得られた積層体における第１の層と、カットした上記第３の層とが貼り合わさるように１４０℃でラミネートし、「第２の層／第１の層」（幅１０ｍｍ）／「第３の層」（幅２０ｍｍ）の構造を有するピール強度評価用サンプルを得た。ピール強度評価用サンプルにおける第１の層と第３の層との間を１８０度方向に剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離することでピール強度を求めた。

【0248】

（２）－２０℃での耐衝撃性試験
－２０±２℃にて合わせガラス（２）を４時間以上保管した。保管後の合わせガラス（２）について、ＪＩＳＲ３２１１又はＪＩＳＲ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラス（２）の縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させた。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を上述の式を用いて求めた。

【0249】

［－２０℃での耐衝撃性試験の判定基準］
○○：剥離面積が０％以上１０％以下
○：剥離面積が１０％を超え５０％以下
×：剥離面積が５０％を超える

【0250】

（３）損失係数（遮音性）
得られた合わせガラス（１）のＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数、３次共振周波数での損失係数、４次共振周波数での損失係数、５次共振周波数での損失係数を求めた。なお、２０℃での中央加振法により測定される損失係数の算出方法は、周波数応答関数より半値幅法にて算出した。また、３ｄＢ未満における半値幅法での算出が不可能な場合はｎｄＢ幅法を用いて損失係数を算出した。

【0251】

詳細及び結果を下記の表１～３に示す。なお、表中、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。

【0252】

【表1】

【0253】

表１に示す成分の詳細は以下の通りである。

【0254】

ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
ＣＴＦＡ：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
アクリル酸（日本触媒社製）
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＣＨＡ：シクロヘキシルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５５）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＤＭＡＡ：ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカル社製）
２－ＥＨＡ：アクリル酸２－エチルヘキシル（日本触媒社製）
ＢＡ：アクリル酸ｎ－ブチル（日本触媒社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ１８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（ＢＡＳＦ社製）

【0255】

【表2】