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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-11-08
(45)【発行日】2023-11-16
(54)【発明の名称】繊維強化複合材料の製造方法
(51)【国際特許分類】
B29B 7/38 20060101AFI20231109BHJP
B29B 7/72 20060101ALI20231109BHJP
B29B 7/90 20060101ALI20231109BHJP
B29C 48/385 20190101ALI20231109BHJP
B29C 48/51 20190101ALI20231109BHJP
B29C 48/74 20190101ALI20231109BHJP
B29C 48/92 20190101ALI20231109BHJP
B29C 70/06 20060101ALI20231109BHJP
B29K 105/12 20060101ALN20231109BHJP
【ＦＩ】
B29B7/38
B29B7/72
B29B7/90
B29C48/385
B29C48/51
B29C48/74
B29C48/92
B29C70/06
B29K105:12
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2023519162
(86)(22)【出願日】2022-08-03
(86)【国際出願番号】 JP2022029732
(87)【国際公開番号】W WO2023032569
(87)【国際公開日】2023-03-09
【審査請求日】2023-03-24
(31)【優先権主張番号】P 2021140931
(32)【優先日】2021-08-31
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】000003458
【氏名又は名称】芝浦機械株式会社
(73)【特許権者】
【識別番号】504160781
【氏名又は名称】国立大学法人金沢大学
(74)【代理人】
【識別番号】100135183
【弁理士】
【氏名又は名称】大窪 克之
(74)【代理人】
【識別番号】100116241
【弁理士】
【氏名又は名称】金子 一郎
(72)【発明者】
【氏名】笹井 裕也
(72)【発明者】
【氏名】飯塚 佳夫
(72)【発明者】
【氏名】長田 華穂
(72)【発明者】
【氏名】瀧 健太郎
【審査官】小山 祐樹
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１５／１６３１９７（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／１７０６１６（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１６／０６８０４９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】米国特許出願公開第２０１８／０３３３８９６（ＵＳ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０２１／１３２１７５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０２０－１８９９１６（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ２９Ｂ ７／００－ ７／９４
Ｂ２９Ｂ １１／１６
Ｂ２９Ｂ １５／０８－１５／１４
Ｂ２９Ｃ ４８／００－４８／９６
Ｂ２９Ｃ ４５／００－４５／８４
Ｂ２９Ｃ ７０／００－７０／８８
Ｃ０８Ｊ ５／０４－ ５／１０
Ｃ０８Ｊ ５／２４
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
樹脂と繊維とを重量比（繊維／樹脂）２／８以上５／５以下で混練して、前記樹脂中に前記繊維を分散させて繊維分散樹脂とする繊維分散工程と、前記繊維分散樹脂を低分子量化して繊維強化複合材料とする低分子量化工程と、を備え、
前記低分子量化工程は、内部に通路を備えたスクリュ本体の外周面に沿って前記繊維分散樹脂を搬送する際、前記外周面における前記通路の入口と出口との間に設けられた障壁部により前記繊維分散樹脂の搬送を制限して前記障壁部の直前に前記繊維分散樹脂の充満率が１００％である樹脂溜りを形成し、前記スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上３２００ｒｐｍ以下として前記繊維分散樹脂にせん断力を加えるとともに、前記繊維分散樹脂を前記通路の前記入口から前記通路の出口へ通過させるものであり、
前記繊維強化複合材料による成形品の引張強度が５３．３ＭＰａ以上である、
繊維強化複合材料の製造方法。
【請求項2】
前記低分子量化工程は、前記低分子量化工程の前における重量平均分子量の３０％以上６５％以下となるように、前記繊維分散樹脂を低分子量化する、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
【請求項3】
前記樹脂が、ポリプロピレン、ポリスルホン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルスルホンおよびポリフェニレンサルファイドからなる群から選ばれた、一または複数である、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
【請求項4】
前記繊維が、ガラス繊維である、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
【請求項5】
前記低分子量化工程は、前記繊維分散樹脂の重量平均分子量を小さくして、成形温度２３５℃、１次射出圧力９９ＭＰａ、金型冷却温度５０℃の条件において、流路断面が半径２．３８ｍｍの半円状である渦巻状金型を用いて測定したスパイラル長が１００ｃｍ以上である繊維強化複合材料とする、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
【請求項6】
繊維強化複合材料が射出成形用の繊維強化複合材料である、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、射出成形により製造される、例えば、スピーカーの振動板などの薄物成形品の材料として好適な繊維強化複合材料の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
力学的特性を向上させるために強化繊維が添加された繊維強化複合樹脂（材料）は、樹脂に強化繊維を分散させて製造される。混練不足による樹脂の未開繊や凝集した繊維が残ることを防いで分散性の良い繊維強化複合材料を得るためには、二軸混練押出機を用いて混練する際の粘度をある程度高くする必要がある。また、樹脂に強化繊維を添加することによって粘度が高くなるため、低粘度の繊維強化複合材料を製造することは、従来、困難であった。
【0003】
一方、射出成形によって薄物や複雑な形状などを成形する場合、凹凸の多い金型の狭小部などに高圧で材料を流し込むために、流動性が高い低粘度の材料を用いる必要がある。しかし、上述したとおり、射出成形に適した低粘度の繊維強化複合材料を製造することは困難であった。
【0004】
特許文献１には、強度、剛性と共に成形流動性や表面外観にも優れた強化ポリアミド樹脂組成物を安定的に製造するために、樹脂を溶融混練して、ポリアミド樹脂の溶融粘度を低下させながら、無機充填材をサイドフィードより配合する、ポリアミド樹脂組成物の製造方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】特許３４６４２４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
しかし、特許文献１の製造方法では、狭小部をもつ射出成形用の金型へ流し込むことが容易な、高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料を製造することが困難であった。
本発明は、高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料の製造方法を提供することを目的とする。また、繊維によって向上した成形品の力学的特性を維持しながら、繊維強化複合材料の低粘度化を実現することも目的としている。
本発明は、高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料の製造方法を提供することを目的とする。また、繊維によって向上した成形品の力学的特性を維持しながら、繊維強化複合材料の低粘度化を実現することも目的としている。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、樹脂と繊維とを重量比（繊維／樹脂）２／８以上５／５以下で混練して、前記樹脂中に前記繊維を分散させて繊維分散樹脂とする繊維分散工程と、前記繊維分散樹脂を低分子量化して繊維強化複合材料とする低分子量化工程と、を備え、前記低分子量化工程は、内部に通路を備えたスクリュ本体の外周面に沿って前記繊維分散樹脂を搬送する際、前記外周面における前記通路の入口と出口との間に設けられた障壁部により前記繊維分散樹脂の搬送を制限して前記障壁部の直前に前記繊維分散樹脂の充満率が１００％である樹脂溜りを形成し、前記スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上３２００ｒｐｍ以下として前記繊維分散樹脂にせん断力を加えるとともに、前記繊維分散樹脂を前記通路の前記入口から前記通路の出口へ通過させるものであり、前記繊維強化複合材料による成形品の引張強度が５３．３ＭＰａ以上である。
【発明の効果】
【0008】
樹脂中に繊維を分散させる繊維分散工程の後に、繊維が分散した繊維分散樹脂を低分子量化する低分子量化工程を行うことにより、繊維強化複合材料を低粘度化できる。このため、高い流動性を備えた、射出成形の材料として好適な低粘度の繊維強化複合材料を製造することができる。
また、繊維分散工程により繊維を分散させた後に、低分子量化工程により繊維分散樹脂を短時間で低粘度化することで、繊維の破断を抑えて繊維長を維持できる。したがって、繊維強化複合材料の成形品の力学的特性を維持しながら、繊維強化複合材料を低粘度化することができる。
また、繊維分散工程により繊維を分散させた後に、低分子量化工程により繊維分散樹脂を短時間で低粘度化することで、繊維の破断を抑えて繊維長を維持できる。したがって、繊維強化複合材料の成形品の力学的特性を維持しながら、繊維強化複合材料を低粘度化することができる。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【図1】本発明の製造方法に用いられる連続式高せん断加工装置を概略的に示す斜視図
【図2】二軸混練押出部の断面図
【図3】二軸混練押出部における二本のスクリュが互いに噛み合った状態を示す斜視図
【図4】脱泡部の断面図
【図5】高せん断加工部の断面図
【図6】バレルおよびスクリュをともに断面で示した高せん断加工部の断面図
【図8】筒体の斜視図
【図9】スクリュに対する繊維分散樹脂の流動方向を示す側面図
【図10】スクリュが回転した時の繊維分散樹脂の流動方向を示す高せん断加工部の断面図
【図12】スクリュ本体の回転数と繊維強化複合材料の成形品の引張強度との関係を示すグラフ
【図13】スクリュ本体の回転数と繊維強化複合材料の成形品の曲げ強度との関係を示すグラフ
【図14】スクリュ本体の回転数と繊維強化複合材料の成形品の引張弾性率との関係を示すグラフ
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下、本発明の実施態様について、適宜、図面を参照して説明する。
本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、繊維分散工程と、低分子量化工程と、を備えている。
（繊維分散工程）
繊維分散工程は、樹脂と繊維とを混練して、樹脂中に繊維を分散させる工程であり、連続式高せん断加工装置（以下、適宜、高せん断加工装置ともいう）の二軸混練押出部や二軸混練押出機などを用いて行う。二軸混練押出機としては、例えば、二軸混練押出機ＴＥＭシリーズ（芝浦機械（株）製）等が挙げられる。
本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、繊維分散工程と、低分子量化工程と、を備えている。
（繊維分散工程）
繊維分散工程は、樹脂と繊維とを混練して、樹脂中に繊維を分散させる工程であり、連続式高せん断加工装置（以下、適宜、高せん断加工装置ともいう）の二軸混練押出部や二軸混練押出機などを用いて行う。二軸混練押出機としては、例えば、二軸混練押出機ＴＥＭシリーズ（芝浦機械（株）製）等が挙げられる。
【0011】
原料に含まれる樹脂としては、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスルホン（ＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、芳香族ポリアミド（ＰＡ）、芳香族ポリエステル、芳香族ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアリーレンオキシド、熱可塑性ポリイミド、ポリアミドイミド等の熱可塑性樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、１種類を用いても、２種以上を併用してもよい。
【0012】
原料に含まれる繊維としては、ガラス繊維（ＧＦ）、炭素繊維（ＣＦ、未使用品および再生品）、アラミド繊維（ケブラー繊維）、ボロン繊維などが挙げられ、１種類を用いても、２種以上を併用してもよい。
【0013】
繊維強化複合材料は、上述した樹脂および強化繊維以外の成分を含有してもよい。含有してもよい成分としては、例えば、酸化防止剤（硫黄系、リン系）、無水カルボン酸、マレイン酸、可塑剤、ＵＶ吸収剤、難燃剤、結晶核剤などの添加剤や各種フィラー（カーボンブラック、タルク、金属粉、ＣＮＴ、シリカ粒子、マイカ）等が挙げられ、配合量は、繊維強化複合材料が用途に応じた強度および弾性を維持することができる範囲とする。
【0014】
繊維分散工程で用いられる樹脂と繊維との重量比は、製造する繊維強化複合材料に要求される力学的特性等に応じて適宜設定すればよい。繊維強化複合材料において樹脂に繊維を均一に分散させ、ペレット製造においてストランドを引く際の作業性をよくする観点から、重量比（繊維／樹脂）は、７／３以下が好ましく、６／４以下がより好ましく、５／５以下がさらに好ましい。また、繊維強化複合材料の機械的強度を高くする観点から、重量比（繊維／樹脂）は、１／９以上が好ましく、２／８以上がより好ましく、３／７以上がさらに好ましい。
【0015】
二軸混練押出機を用いて繊維分散工程を行う場合、その回転数、温度などの条件は、樹脂および繊維の種類、重量比などに応じて、樹脂中に繊維を均一に分散することができるように、適宜設定すればよい。たとえば、樹脂としてポリプロピレン（ＰＰ）、繊維としてガラス繊維（ＧＦ）を用い、重量比（ＧＦ／ＰＰ）を２／８～６／４とする場合、押出量１０～５０ｋｇ／ｈ、回転数１００～５００ｒｐｍ、バレル温度１５０～２５０℃、処理時間６０～１８０秒程度とすれば、二軸混練押出機を用いて、ＰＰにＧＦが均一に分散した繊維分散樹脂とすることができる。
【0016】
（低分子量化工程）
低分子量化工程は、繊維が分散した繊維分散樹脂を低分子量化して、粘度が低く流動性が高い繊維強化複合材料とする工程であり、連続式高せん断加工装置を用いて行う。
樹脂の粘度が低下する要因には、温度の上昇、せん断速度の増加、分子量の低下の３つがある。これらのうち、温度の上昇およびせん断速度の増加による粘度低下は可逆的であるのに対し、樹脂の分子量の低下による粘度低下は不可逆的である。このため、所定の条件の下で繊維強化複合材料の粘度やスパイラル長を測定することにより、低分子量化工程により繊維分散樹脂が低分子量化した程度を間接的に評価できる。
低分子量化工程は、繊維が分散した繊維分散樹脂を低分子量化して、粘度が低く流動性が高い繊維強化複合材料とする工程であり、連続式高せん断加工装置を用いて行う。
樹脂の粘度が低下する要因には、温度の上昇、せん断速度の増加、分子量の低下の３つがある。これらのうち、温度の上昇およびせん断速度の増加による粘度低下は可逆的であるのに対し、樹脂の分子量の低下による粘度低下は不可逆的である。このため、所定の条件の下で繊維強化複合材料の粘度やスパイラル長を測定することにより、低分子量化工程により繊維分散樹脂が低分子量化した程度を間接的に評価できる。
【0017】
低分子量化工程は、連続式高せん加工装置の高せん断加工部における、内部に通路を備えたスクリュ本体の外周面に沿って前記繊維分散樹脂を搬送する際、前記外周面における前記通路の入口と出口との間に設けられた障壁部により前記繊維分散樹脂の搬送を制限して、前記障壁部の直前に前記繊維分散樹脂の充満率が１００％である樹脂溜りを形成し、例えば、前記スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上３６００ｒｐｍ以下として前記繊維分散樹脂にせん断力を加えるとともに、前記繊維分散樹脂を前記通路の入口から前記通路の出口へ通過させることにより行われる。連続式高せん加工装置の構成については、図を参照して後に説明する。
【0018】
二軸混練押出機を用いて繊維分散樹脂を低分子量化する場合、外的な加熱であるため時間を要し、温度設定にも限界があるため超低粘度の繊維強化複合材料を製造することが困難であった。
本実施形態の低分子量化工程は、スクリュ本体によりせん断力を加えることにより、樹脂溜りの繊維分散樹脂にせん断発熱が生じる。このせん断発熱によって繊維分散樹脂の温度をバレル温度よりも高くして、短時間で繊維分散樹脂を低分子量化することが可能になる。したがって、射出成形に使用できる超低粘度の繊維強化複合材料を製造することができる。
本実施形態の低分子量化工程は、スクリュ本体によりせん断力を加えることにより、樹脂溜りの繊維分散樹脂にせん断発熱が生じる。このせん断発熱によって繊維分散樹脂の温度をバレル温度よりも高くして、短時間で繊維分散樹脂を低分子量化することが可能になる。したがって、射出成形に使用できる超低粘度の繊維強化複合材料を製造することができる。
【0019】
本発明において、繊維分散樹脂を低分子量化するとは、繊維分散樹脂に含まれる樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）を小さくすることをいう。例えば、樹脂としてポリプロピレンを用いる場合、重量平均分子量を、繊維分散工程の後、低分子量化工程の前における２５０，０００～１，２００，０００程度から、低分子量化工程によって５０，０００～２００，０００程度とする。
【0020】
繊維破断の臨界応力に至る前に繊維分散樹脂の分子量が低下するため、繊維の破断を防いで繊維長を維持できる。したがって、射出成形に適した流動性を繊維強化複合材料に付与しつつ、繊維の破断によって繊維強化複合材料の機能が低下することを抑制できる。このため、良好な力学的特性を備えた成形品を形成可能な、複雑形状や薄物の成形に適した射出成形用の繊維強化複合材料を製造することができる。
【0021】
強度に優れた成形品となる繊維強化複合材料とする観点から、低分子量化工程は、低分子量化工程の前における繊維分散樹脂の重量平均分子量１００％に対して、低分子量化工程後における繊維強化複合材料中の樹脂の重量平均分子量が３０％以上６５％以下となるように、繊維分散樹脂を低分子量化することが好ましい。
【0022】
低分子量化工程は、後述する連続式高せん断加工装置における高せん断加工部を用いて繊維分散樹脂にせん断力を加えることにより、熱分解反応を促す過酸化物などの添加剤を添加せずに、繊維分散樹脂を低分子量化して、射出成形に適した流動性を備えた繊維強化複合材料とすることができる。熱分解反応を促すための添加剤を用いず、繊維分散樹脂にせん断力を加えて低分子量化することで、多分散度（重量平均分子量／数平均分子量）が小さい均質な繊維強化複合材料を製造できる。
【0023】
低分子量化工程に要する時間は、過度の熱劣化を抑制する観点から短いことが好ましい。例えば、低分子量化工程に要する時間は、合計で３０秒以下が好ましく、２０秒以下がより好ましい。低分子量化工程が繰り返される場合、分断された各低分子量化工程の時間は、１５秒以下が好ましく、１０秒以下がより好ましい。低分子量化工程の時間を短くすることにより、繊維分散樹脂の熱劣化が抑えられるため、バレル温度を高温に設定することができる。
【0024】
短時間で低分子量化できるため、樹脂としては、ポリプロピレン、ポリスルホン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンサルファイドが好ましい。これらの短時間で低粘度化する樹脂を用いることで、低分子量化工程における繊維の破断を抑制することができる。したがって、繊維強化複合材料を低粘度化するとともに、力学的特性に優れた繊維強化複合材料の成形品を製造できる。
【0025】
（繊維強化複合材料の力学的特性）
本実施形態の製造方法によれば、流動性が高く、低粘度の繊維強化複合材料が得られる。例えば、スパイラル長（スパイラルフロー長）が１００ｃｍ以上、１１０ｃｍ以上さらには１２０ｃｍ以上であり、温度２００℃におけるゼロせん断粘度が１６００Ｐａ・ｓ以下、１２００Ｐａ・ｓ以下さらには５００Ｐａ・ｓ以下である、繊維強化複合材料を製造することができる。本発明において、スパイラル長および粘度（ゼロせん断粘度）は後述する実施例に記載した評価方法により測定した値をいう。
本実施形態の製造方法によれば、流動性が高く、低粘度の繊維強化複合材料が得られる。例えば、スパイラル長（スパイラルフロー長）が１００ｃｍ以上、１１０ｃｍ以上さらには１２０ｃｍ以上であり、温度２００℃におけるゼロせん断粘度が１６００Ｐａ・ｓ以下、１２００Ｐａ・ｓ以下さらには５００Ｐａ・ｓ以下である、繊維強化複合材料を製造することができる。本発明において、スパイラル長および粘度（ゼロせん断粘度）は後述する実施例に記載した評価方法により測定した値をいう。
【0026】
本実施形態の製造方法により製造される繊維強化複合材料は、粘度が低く流動性に優れることから、射出成形用の材料として好適である。また、低分子量化工程において、繊維分散工程によって樹脂中に分散された繊維の破断が過度に進行しない。このため、樹脂に繊維を添加したことによる効果を維持し、射出成形により力学的特性に優れた成形品が得られる。例えば、引張強度が３０ＭＰａ以上、さらには４０ＭＰａ以上、そして、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、さらには５０ＭＰａ以上の成形品を製造できる。なお、力学的特性は、後述する実施例に記載の評価方法を用いて評価した値をいう。
【0027】
（連続式高せん断加工装置）
以下、繊維強化複合材料の製造に用いる連続式高せん断加工装置１について説明する。
図１に示すように、連続式高せん断加工装置１は、混練部である二軸混練押出部２、樹脂に高せん断力を付加する高せん断加工部３および脱泡部４を備えており、これらが、この順に直列に接続されている。
以下、繊維強化複合材料の製造に用いる連続式高せん断加工装置１について説明する。
図１に示すように、連続式高せん断加工装置１は、混練部である二軸混練押出部２、樹脂に高せん断力を付加する高せん断加工部３および脱泡部４を備えており、これらが、この順に直列に接続されている。
【0028】
二軸混練押出部２は、樹脂１０ａと繊維１０ｂとを含む原料１０を溶融・混練して、樹脂中に繊維を分散させる繊維分散工程に用いられる。例えば、樹脂１０ａはペレットとして、繊維１０ｂは粉末として二軸混練押出部２に供給される。
【0029】
図２に示すように、二軸混練押出部２は、バレル６と、バレル６の内部に収容された二本のスクリュ７ａ，７ｂと、を備えている。バレル６は、二つの円筒を組み合わせた形状を有するシリンダ部８および原料１０を溶融するヒータを備えている。樹脂１０ａはバレル６の一端部に設けた供給口９ａから、繊維１０ｂはバレル６の真ん中あたりに設けた供給口９ｂから、シリンダ部８に連続的に供給される。
【0030】
スクリュ７ａ，７ｂは、互いに噛み合った状態でシリンダ部８に収容されており、図示しないモータから伝わるトルクを受けて互いに同方向に回転される。同方向回転型とすることで、原料１０の樹脂１０ａと繊維１０ｂとを強く混練、溶融することができる。
【0031】
図３に示すように、スクリュ７ａ，７ｂは、それぞれ、フィード部１１、混練部１２およびポンピング部１３を備えており、これらはスクリュ７ａ，７ｂの軸方向に沿って一列に並んでいる。供給口９ｂはフィード部１１と混練部１２との間に位置しており、繊維１０ｂが供給口９ｂからサイドフィード等により供給されて樹脂９ａ中に分散される。
【0032】
フィード部１１は、螺旋状に捩じれたフライト１４を有している。スクリュ７ａ，７ｂのフライト１４は、互いに噛み合った状態で回転するとともに、供給口９ａから供給された樹脂１０ａと、供給口９ｂから供給された繊維１０ｂとを含む原料１０を混練部１２に向けて搬送する。
【0033】
混練部１２は、スクリュ７ａ，７ｂの軸方向に並んだ複数のディスク１５を有している。スクリュ７ａ，７ｂのディスク１５は、互いに向かい合った状態で回転するとともに、フィード部１１から送られた原料１０を混練する。混練された原料１０は、スクリュ７ａ，７ｂの回転によりポンピング部１３に送り込まれる。
【0034】
ポンピング部１３は、螺旋状に捩じれたフライト１６を有している。スクリュ７ａ，７ｂのフライト１６は、互いに噛み合った状態で回転するとともに、繊維分散樹脂をバレル６の吐出端から押し出す。
【0035】
二軸混練押出部２の供給口９ａ，９ｂに供給された樹脂１０ａ、繊維１０ｂは、ヒータの熱を受けて溶融され、混練される。この際、繊維１０ｂが開繊し樹脂１０ａに均一に分散され繊維分散樹脂となる。繊維分散樹脂は、図１に矢印Ａで示すように、バレル６の吐出端から高せん断加工部３に連続的に供給される。
【0036】
繊維分散樹脂は、二軸混練押出部２から高せん断加工部３に対し、適切な粘度で所定量として安定して供給される。このため、二軸混練押出部２における繊維分散工程に続いて低分子量化工程を行う高せん断加工部３の負担を軽減できる。なお、二軸混練押出部２により原料１０に加えられるせん断力は、繊維１０ｂを樹脂１０ａに分散させることを目的とするが、この際に樹脂１０ｂの低分子量化が生じることはある。ただし、二軸混練押出部２と高せん断加工部３とでは、樹脂１０ｂ低分子量化の程度が大きく異なる、このため、二軸混練押出部２のみを用いて、射出成形に適した流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料を製造することは困難である。射出成形に適した流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料を製造するためには、高せん断加工部３を用いた低分子量化工程により繊維分散樹脂を低粘度化する必要がある。
【0037】
図４に示す脱泡部４は、高せん断加工部３から吐出された繊維強化複合材料に含まれるガス成分を吸引・除去する要素である。脱泡部４は、バレル２２と、バレル２２に収容された一本のベントスクリュ２３と、を備えている。バレル２２は、真っ直ぐな円筒状のシリンダ部２４を含んでいる。高せん断加工部３から押し出された十分に低分子量化された繊維強化複合材料は、その一端側からバレル２２のシリンダ部２４に連続的に供給される。
【0038】
バレル２２は、ベント口２５を有している。ベント口２５は、バレル２２の中間部に開口されているとともに、真空ポンプ２６に接続されている。さらに、バレル２２のシリンダ部２４の他端部は、吐出口２８を備えたヘッド部２７で閉塞されている。
【0039】
ベントスクリュ２３は、螺旋状に捩じれたフライト２９を有しており、シリンダ部２４に収容され、図示しないモータから伝わるトルクを受けて一方向に回転される。フライト２９は、ベントスクリュ２３と一体的に回転するとともに、シリンダ部２４に供給された混練物をヘッド部２７に向けて連続的に搬送する。繊維強化複合材料は、ベント口２５に対応する位置に搬送された時に、真空ポンプ２６のバキューム圧を受ける。すなわち、真空ポンプによってシリンダ部２４内を負圧に引くことで、繊維強化複合材料に含まれるガス状物質やその他の揮発成分が混練物から連続的に吸引・除去される。繊維強化複合材料は、ガス状物質やその他の揮発成分が取り除かれたのち、ヘッド部２７の吐出口から吐出される。
【0040】
図５、図６に示すように、高せん断加工部３は、繊維分散樹脂を低分子量化する単軸押出機であり、バレル２０と、一本のスクリュ２１と、を備えている。スクリュ２１は、二軸混練押出部２から供給される繊維分散樹脂にせん断作用を付与する。バレル２０は、真っ直ぐな筒状であって、水平に配置されている。バレル２０は、複数のバレルエレメント３１に分割されている。
【0041】
各バレルエレメント３１は、円筒状の貫通孔３２を有している。バレルエレメント３１は、それぞれの貫通孔３２が同軸状に連続するようにボルト締結により一体的に結合されている。バレルエレメント３１の貫通孔３２は、互いに協働してバレル２０の内部に円筒状のシリンダ部３３を規定している。シリンダ部３３は、バレル２０の軸方向に延びている。
【0042】
バレル２０の軸方向に沿う一端部に供給口３４が形成されている。供給口３４は、シリンダ部３３に連通しており、二軸混練押出部２によって溶融された繊維分散樹脂が連続的に供給口３４に供給される。
【0043】
バレル２０は、図示しないヒータを備えている。ヒータは、必要に応じてバレル２０の温度を調整する。バレル２０は、シリンダ部３３を取り囲むように配置された冷媒通路３５を備えている。冷媒は、バレル２０の温度が予め決められた上限値を超えた時に冷媒通路３５に沿って流れ、バレル２０を強制的に冷却する。冷媒として、例えば水や油などが用いられる。
【0044】
バレル２０の軸方向に沿う他端部は、ヘッド部３６で閉塞されている。ヘッド部３６は、吐出口３６ａを有している。吐出口３６ａは、供給口３４に対しバレル２０の軸方向に沿う反対側に位置されるとともに、脱泡部４に接続されている。
【0045】
スクリュ２１は、繊維分散樹脂の搬送方向に沿った直線状の軸線を有し、スクリュ本体３７を備えている。スクリュ本体３７は、一本の回転軸３８と、複数の円筒状の筒体３９と、で構成されている。
【0046】
回転軸３８は、第１の軸部４０および第２の軸部４１を備えている。第１の軸部４０は、バレル２０の一端部の側である回転軸３８の基端に位置している。第１の軸部４０は、継手部４２およびストッパ部４３を含んでいる。継手部４２は、図示しないカップリングを介してモータのような駆動源に連結される。ストッパ部４３は、継手部４２に同軸状に設けられている。ストッパ部４３は、継手部４２よりも径が大きい。
【0047】
第２の軸部４１は、第１の軸部４０のストッパ部４３の端面から同軸状に延びている。第２の軸部４１は、バレル２０の略全長に亘る長さを有するとともに、ヘッド部３６と向かい合う先端を有している。第１の軸部４０および第２の軸部４１を同軸状に貫通する真っ直ぐな軸線Ｏ１は、回転軸３８の軸方向に水平に延びている。
【0048】
搬送部８１と障壁部８２とは、一組のみ配置された構成、または複数組が配置された構成のいずれとしてもよい。いずれの場合も、低分子量化した直後に通路８８を通過させることにより、繊維分散樹脂の熱劣化が過度に進むことを抑制できる。バレル２０の供給口３４は、スクリュ本体３７の基端の側に配置された搬送部８１に向けて開口している。
【0049】
回転軸３８は、第１の軸部４０および第２の軸部４１を備えている。第１の軸部４０は、バレル２０の一端部の側である回転軸３８の基端に位置している。第１の軸部４０は、継手部４２およびストッパ部４３を含んでいる。継手部４２は、図示しないカップリングを介してモータのような駆動源に連結される。ストッパ部４３は、継手部４２に同軸状に設けられている。ストッパ部４３は、継手部４２よりも径が大きい。
【0050】
各搬送部８１は、螺旋状に捩じれたフライト８４を有している。フライト８４は、筒体３９の周方向に沿う外周面から搬送路５３に向けて張り出している。フライト８４は、スクリュ本体３７の基端から見てスクリュ２１が逆時計回りに左回転した時に、当該スクリュ本体３７の基端から先端に向けて原料を搬送するように捩じれている。すなわち、フライト８４は、当該フライト８４の捩じれ方向が右ねじと同じように右に捩じれている。
【0051】
各障壁部８２は、螺旋状に捩じれたフライト８６を有している。フライト８６は、筒体３９の周方向に沿う外周面から搬送路５３に向けて張り出している。フライト８６は、スクリュ本体３７の基端から見てスクリュ２１が逆時計回りに左回転した時に、スクリュ本体３７の先端から基端に向けて繊維分散樹脂を搬送するように捩じれている。すなわち、フライト８６は、当該フライト８６の捩じれ方向が左ねじと同じように左に捩じれており、フライト８４とは逆方向の逆スクリュになっている。
【0052】
各障壁部８２のフライト８６の捩じれピッチは、搬送部８１のフライト８４の捩じれピッチと同じか、それよりも小さく設定されている。さらに、フライト８４，８６の頂部とバレル２０のシリンダ部３３の内周面との間には、僅かなクリアランスが確保されている。
【0053】
障壁部８２の外径部（フライト８４，８６の頂部）と、シリンダ部３３の内周面との間のクリアランスは、０.１ｍｍ以上かつ２ｍｍ以下の範囲に設定することが好ましい。より好ましくは、当該クリアランスを、０.１ｍｍ以上かつ０.７ｍｍ以下の範囲に設定する。これにより、繊維分散樹脂が当該クリアランスを通過して搬送されることを制限できる。
【0054】
スクリュ本体３７は、スクリュ要素として、スクリュ本体３７の軸方向に延びる複数の通路８８を有している。通路８８は、一つの障壁部８２と、当該障壁部８２を挟んだ二つの搬送部８１とを一つのユニットとすると、双方の搬送部８１の筒体３９に各ユニットの障壁部８２を跨いで形成されている。この場合、通路８８は、スクリュ本体３７の軸方向に沿った同一の直線上において、所定の間隔（例えば、等間隔）で一列に整列されている。通路８８は、搬送部８１に挟まれた障壁部８２に設けられている。
【0055】
各筒体３９は、第２の軸部４１が同軸状に貫通するように構成されている。
第２の軸部４１は、ストッパ部４３よりも径が小さいソリッドな円柱状である。
第２の軸部４１は、ストッパ部４３よりも径が小さいソリッドな円柱状である。
【0056】
図７に示すように、第２の軸部４１の外周面に一対のキー４５ａ，４５ｂが取り付けられている。キー４５ａ，４５ｂは、第２の軸部４１の周方向に１８０°ずれた位置で第２の軸部４１の軸方向に延びている。
図８に示すように、筒体３９の内周面に一対のキー溝４９ａ，４９ｂが形成されている。キー溝４９ａ，４９ｂは、筒体３９の周方向に１８０°ずれた位置で筒体３９の軸方向に延びている。
図８に示すように、筒体３９の内周面に一対のキー溝４９ａ，４９ｂが形成されている。キー溝４９ａ，４９ｂは、筒体３９の周方向に１８０°ずれた位置で筒体３９の軸方向に延びている。
【0057】
筒体３９は、キー溝４９ａ，４９ｂを第２の軸部４１のキー４５ａ，４５ｂに合わせた状態で第２の軸部４１の先端の方向から第２の軸部４１の上に挿入される。第２の軸部４１の上に最初に挿入された筒体３９と第１の軸部４０のストッパ部４３の端面との間に第１のカラー４４が介在している。さらに、全ての筒体３９を第２の軸部４１の上に挿入した後、第２の軸部４１の先端面に第２のカラー５１を介して固定ねじ５２がねじ込まれている（図５、図６参照）。このねじ込みにより、全ての筒体３９が、第１のカラー４４と第２のカラー５１との間で第２の軸部４１の軸方向に締め付けられ、隣り合う筒体３９の端面が隙間なく密着する。
【0058】
通路８８は、筒体３９の内部において、回転軸３８の軸線Ｏ１から偏心した位置に設けられている。言い換えると、通路８８は、軸線Ｏ１から外れており、スクリュ本体３７が回転した時に、軸線Ｏ１の周りを公転するようになっている。
【0059】
通路８８は、例えば円形の断面形状を有する孔である。通路８８は、繊維分散樹脂の流動のみを許容する中空の空間として構成されている。通路８８の壁面８９は、スクリュ本体３７が回転した時に、軸線Ｏ１を中心に自転することなく軸線Ｏ１の周りを公転する。
【0060】
通路８８を円形の断面形状を有する孔とする場合、円の直径は、例えば１～５ｍｍ程度とすればよい。また、通路８８の距離（長さＬ２、図９参照）は、例えば１５～９０ｍｍ程度とすればよい。繊維分散樹脂を円滑に通過させるとともに、これらの搬送部８１における充満率を高くする観点から、通路８８の断面の円の直径は１～３ｍｍが好ましく、通路８８の距離は４０～６０ｍｍが好ましい。
【0061】
図９に示すように、スクリュ本体３７は、スクリュ要素として、繊維分散樹脂を搬送するための複数の搬送部８１と、繊維分散樹脂の流動を制限するための複数の障壁部８２と、を有している。すなわち、バレル２０の一端部に対応するスクリュ本体３７の基端に複数の搬送部８１が配置され、バレル２０の他端部に対応するスクリュ本体３７の先端に複数の搬送部８１が配置されている。さらに、これら搬送部８１の間において、スクリュ本体３７の基端から先端に向かって、搬送部８１と障壁部８２とが軸方向に交互に並べて配置されている。搬送部８１と障壁部８２とを一組として配置する数により、高せん断加工部３による低分子量化工程の回数が決定される。
【0062】
図９に矢印Ｃで示すように、高せん断加工部３に供給された繊維分散樹脂は、スクリュ本体３７の基端の側に位置された搬送部８１の外周面に投入される。このとき、スクリュ本体３７の基端から見てスクリュ２１が逆時計回りに左回転すると、搬送部８１のフライト８４は、繊維分散樹脂を、同図に実線の矢印で示すように、スクリュ本体３７の先端に向けて連続的に搬送する。
【0063】
搬送部８１と障壁部８２がスクリュ本体３７の軸方向に交互に並んでいるとともに、通路８８がスクリュ本体３７の軸方向に間隔をあけて設けられている。このため、供給口３４からスクリュ本体３７に投入された繊維分散樹脂は、せん断作用を断続的に繰り返し受けながらスクリュ本体３７の基端から先端の方向に搬送される際、低分子量化される。
【0064】
図１０に示すように、各通路８８は、入口９１、出口９２、通路本体９３を有している。入口９１および出口９２は、通路本体９３により連通されており、一つの障壁部８２の両側に接近して設けられている。別の捉え方をすると、隣り合う二つの障壁部８２の間に隣接した一つの搬送部８１において、入口９１は、搬送部８１の下流端の付近の外周面に開口されているとともに、出口９２は、搬送部８１の上流端の付近の外周面に開口されている。同じ搬送部８１の外周面において開口されている入口９１と出口９２とは、通路本体９３によって連通されていない。入口９１は障壁部８２を介して隣り合う下流側の搬送部８１の出口９２と連通されており、出口９２は障壁部８２を介して隣り合う上流側の搬送部８１の入口９１と連通されている。
【0065】
通路８８を通過するときは、スクリュ２１によるせん断力が繊維分散樹脂に印加されない。通路８８を通過させる際の冷却効果を高めるため、回転軸３８の軸線Ｏ１に沿って同軸状に延びた冷媒通路（図示せず）を回転軸３８の内部に形成してもよい。冷媒通路を形成する場合、その一端は出口配管につながれており、他端は回転軸３８の先端で液密にふさがれた構造とすることができる。冷媒導入管を冷媒通路の内部に同軸状に挿入してもよい。これにより、冷媒が回転軸３８の軸方向に沿って循環するので、冷媒を利用して通路８８を通過する際の冷却効率が向上する。
【0066】
図１０には、搬送部８１のうちスクリュ本体３７の搬送部８１に対応した箇所の繊維分散樹脂の充満率がグラデーション（濃淡）で表されている。すなわち、搬送部８１において、色調が濃くなる程に充満率が高くなっている。搬送部８１において、障壁部８２に近づくに従い充満率が高まっており、障壁部８２の直前で、充満率が１００％となっている。このように、樹脂溜りＲの近傍において、充満率が約１００％となっている繊維分散樹脂に、スクリュ２１の回転により高いせん断力が加えられる。これにより、繊維分散樹脂を低分子量化することができる。
【0067】
樹脂溜りＲでは、流動が堰き止められたことで、圧力が上昇している。圧力が上昇した繊維分散樹脂は、図１０に破線の矢印で示すように、搬送部８１の外周面に開口された入口９１から通路８８に連続的に流入し、通路８８内を連続的に流動する。搬送方向に沿って繊維分散樹脂が充満する長さである充満長は、通路８８と障壁部８２との位置関係によって規定される。
【0068】
図１０に示す、通路８８の長さＬ２（図９参照）は、通路８８が跨ぐ障壁部８２の長さＬ１よりも大きい必要があるが、繊維分散樹脂が通路８８を通過する際の流動抵抗を低くする観点から、通路８８が跨いでいる障壁部８２の長さＬ１の２倍以下が好ましく、１．５倍以下がより好ましく、１．３倍以下がさらに好ましい。
【0069】
低分子量化の条件として、スクリュ本体３７の回転数、通路８８の内径、距離、せん断作用を付与する回数などが挙げられる。搬送を制限する回数（樹脂溜りＲの数）は、高せん断加工部３における、スクリュ本体３７の間の通路８８が設けられている障壁部８２の数によって規定される。
【0070】
スクリュ２１は、駆動源からのトルクを受けて回転する。低分子量化に好適なスクリュ２１の回転数は、スクリュ２１の外径によって異なる。一般に、スクリュ２１の外径が小さくなるにしたがって、好適な回転数が大きくなる傾向にある。外径が３０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であり、フライト８４の高さ、すなわち溝の深さが２ｍｍ以上４ｍｍ以下のスクリュ２１を用いる場合、スクリュ２１の回転数を１０００ｒｐｍ以上３６００ｒｐｍ以下とすることで、強度の高い成形品となる低粘度の繊維強化複合材料が得られる。成形品の強度を高くする観点から、スクリュ２１の回転数は、１０００ｒｐｍ以上３０００ｒｐｍ以下が好ましく、１５００ｒｐｍ以上３０００ｒｐｍ以下がより好ましい。
【0071】
また、せん断速度を８５０（／秒間）以上３０００（／秒間）以下とすることで、強度の高い成形品となる低粘度の繊維強化複合材料が得られる。成形品の強度を高くする観点から、スクリュ２１のせん断速度は、８５０（／秒間）以上２５００（／秒間）以下が好ましく、１２５０（／秒間）以上２５００（／秒間）以下がより好ましい。
【0072】
図１１に示すように、スクリュ本体３７の内部に複数の通路８８が並行して均等に配置された構成が好ましい。この場合、通路８８の入口９１および出口９２（図８参照）もそれぞれ、スクリュ本体３７の外周面に均等に設けられる。
【0073】
図１１には、スクリュ本体３７の内部に４つの通路８８ａ，８８ｂ，８８ｃ，８８ｄが並行して設けられた例を示している。同図に示すように、複数の通路８８が均等に配置されるとは、スクリュ本体３７の断面の軸線（中心点）Ｏ１と隣り合う通路８８を結ぶ線の角度が等しいことをいう。Ｏ１と隣り合う通路８８を結ぶ線の角度は、通路８８が４つの場合９０°であり、通路８８が２つの場合１８０°である。なお、Ｄ１はスクリュ本体３７の外径を示している。
【0074】
以上のように、本発明の製造方法は、二軸混練押出部２により繊維を樹脂に分散させて繊維分散樹脂とした後、さらに高せん断加工部３を用いて繊維分散樹脂を低分子量化する低分子量化工程を備えている。これにより、射出成形により得られる成形品の力学的特性（力学物性）を良好に保ちながら、射出成形に適した流動性の高い低粘度の繊維強化複合材料を製造できる。例えば、樹脂としてポリプロピレンを含有する繊維強化複合材料１００重量％中にガラス繊維を３０重量％以上含有させた場合でも、成形性の指標であるスパイラル長が１００ｃｍ以上となる高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料を製造することができる。また、高せん断加工部３の回転数により、繊維強化複合材料の粘度を制御することができる。
【実施例】
【0075】
連続式高せん断加工装置を用いて、繊維強化複合材料を製造した。以下に、用いた原料および、各部の構成、製造条件を記載する。
＜原料＞
樹脂：Ｆ７０４ＮＰ（商品名、プライムポリマー製、Ｍｗ４５１、０００、ポリプロピレン（ＰＰ））
繊維（フィラー）：ガラス繊維（ＧＦ）
＜原料＞
樹脂：Ｆ７０４ＮＰ（商品名、プライムポリマー製、Ｍｗ４５１、０００、ポリプロピレン（ＰＰ））
繊維（フィラー）：ガラス繊維（ＧＦ）
【0076】
＜二軸混練押出部（繊維分散工程用）：ＴＥＭ２６ＳＸ（芝浦機械（株）製）＞
構成：フィード部、第１混練部、第１ポンピング部、第２混練部、第２ポンピング部
回転数：２５０ｒｐｍ（回転／分間）
バレル温度：１９５℃
供給量（押出量）：２０ｋｇ／時間
構成：フィード部、第１混練部、第１ポンピング部、第２混練部、第２ポンピング部
回転数：２５０ｒｐｍ（回転／分間）
バレル温度：１９５℃
供給量（押出量）：２０ｋｇ／時間
【0077】
＜高せん断加工部（低分子量化工程用）＞
バレルユニットのスクリュ径（Ｄ、外径）：４８ｍｍ
スクリュの溝深さ（フライトの高さ）：３ｍｍ
バレルユニットのスクリュ有効長（スクリュ有効長さＬ／スクリュ径Ｄ）：６．２５
通路長（Ｌ２、図９参照）４５ｍｍ、断面円形、直径２ｍｍ、通路数４（並行して均等に配置）
回転数：５００ｒｐｍ、８００ｒｐｍ、１０００ｒｐｍ、２０００ｒｐｍ、３０００ｒｐｍ、３５００ｒｐｍ
堰き止め数：１
供給量（押出量）：２０ｋｇ／時間
バレルユニットのスクリュ径（Ｄ、外径）：４８ｍｍ
スクリュの溝深さ（フライトの高さ）：３ｍｍ
バレルユニットのスクリュ有効長（スクリュ有効長さＬ／スクリュ径Ｄ）：６．２５
通路長（Ｌ２、図９参照）４５ｍｍ、断面円形、直径２ｍｍ、通路数４（並行して均等に配置）
回転数：５００ｒｐｍ、８００ｒｐｍ、１０００ｒｐｍ、２０００ｒｐｍ、３０００ｒｐｍ、３５００ｒｐｍ
堰き止め数：１
供給量（押出量）：２０ｋｇ／時間
【0078】
＜実施例１～８、比較例１、２、５、６＞
樹脂および繊維を以下の表に示す比率、条件により、図１に示す連続式高せん断加工装置１の二軸混練押出部２を用いて混練して繊維分散樹脂とした。そして、繊維分散樹脂を以下の表に示す条件により連続式高せん断加工装置１の高せん断加工部３を用いて低分子量化して繊維強化複合材料を製造した。
樹脂および繊維を以下の表に示す比率、条件により、図１に示す連続式高せん断加工装置１の二軸混練押出部２を用いて混練して繊維分散樹脂とした。そして、繊維分散樹脂を以下の表に示す条件により連続式高せん断加工装置１の高せん断加工部３を用いて低分子量化して繊維強化複合材料を製造した。
【0079】
＜比較例３、４、７、８＞
樹脂および繊維を以下の表に示す比率、条件により、二軸混練押出部２のみを備えた二軸混練押出機を用いて混練して繊維強化複合材料を製造した。比較例４および８では、二軸混練押出機における第２ポンピング部の温度を３００℃として繊維強化複合材料を製造した。
樹脂および繊維を以下の表に示す比率、条件により、二軸混練押出部２のみを備えた二軸混練押出機を用いて混練して繊維強化複合材料を製造した。比較例４および８では、二軸混練押出機における第２ポンピング部の温度を３００℃として繊維強化複合材料を製造した。
【0080】
【表1】
【0081】
【表2】
【0082】
【0083】
［粘度］
装置：アントンパール製回転式レオメーターＭＣＲ１０２
測定方法：温度２００℃におけるゼロせん断粘度を測定
［スパイラル長（流動性）］
射出成形機を用いて渦巻状金型に射出成形した際に試料樹脂が金型内にて流動した距離（渦巻の長さ）を測定する。射出成形機は芝浦機械ＥＣ１００Ｎを用いた。
成形温度：２３５℃
射出圧力（１次／２次）：９９ＭＰａ／７０ＭＰａ
スクリュ回転数：１００ｒｐｍ
金型冷却温度：５０℃
金型：渦巻状金型（流路断面：半円状／半径２．３８ｍｍ、最大１６８ｃｍ）
装置：アントンパール製回転式レオメーターＭＣＲ１０２
測定方法：温度２００℃におけるゼロせん断粘度を測定
［スパイラル長（流動性）］
射出成形機を用いて渦巻状金型に射出成形した際に試料樹脂が金型内にて流動した距離（渦巻の長さ）を測定する。射出成形機は芝浦機械ＥＣ１００Ｎを用いた。
成形温度：２３５℃
射出圧力（１次／２次）：９９ＭＰａ／７０ＭＰａ
スクリュ回転数：１００ｒｐｍ
金型冷却温度：５０℃
金型：渦巻状金型（流路断面：半円状／半径２．３８ｍｍ、最大１６８ｃｍ）
【0084】
［平均繊維長（Ｄ５０）（ペレット）］
繊維強化複合材料のペレットを５００℃の大気雰囲気下で樹脂を飛ばし、ガラス繊維を採取した。得られたガラス繊維を形状・粒子径分布測定装置（マイクロトラックベル社製ＰａｒｔＡｎ ＳＩ）に投入して、繊維長分布を測定し繊維長の中央値（Ｄ５０）を求めた。
繊維強化複合材料のペレットを５００℃の大気雰囲気下で樹脂を飛ばし、ガラス繊維を採取した。得られたガラス繊維を形状・粒子径分布測定装置（マイクロトラックベル社製ＰａｒｔＡｎ ＳＩ）に投入して、繊維長分布を測定し繊維長の中央値（Ｄ５０）を求めた。
【0085】
［繊維長（テストピース）］
繊維強化複合材料を射出成形して製造した成形品（テストピース）を、上述したペレット同様の方法でガラス繊維を採取し、繊維長分布を測定し繊維長の中央値（Ｄ５０）を求めた。
繊維強化複合材料を射出成形して製造した成形品（テストピース）を、上述したペレット同様の方法でガラス繊維を採取し、繊維長分布を測定し繊維長の中央値（Ｄ５０）を求めた。
【0086】
［引張強度］
ＪＩＳ Ｋ ７１６１に準拠して測定した。
射出成形により、中央幅が１０ｍｍ、長さが１７５ｍｍ、厚み４ｍｍのダンベル形状の試験片を作製した。試験片の形状はダンベル状１Ａ号形とした。引張試験は、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用い、クロスヘッド速度を５ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。引張強度について以下の計算式から算出した。
Ｆ＝Ｐ／Ｗ×Ｄ
Ｆ：強度（ＭＰａ）
Ｐ：破壊荷重（ＭＰａ）
Ｗ：試験片の幅（ｍｍ）
Ｄ：試験片の厚さ（ｍｍ）
ＪＩＳ Ｋ ７１６１に準拠して測定した。
射出成形により、中央幅が１０ｍｍ、長さが１７５ｍｍ、厚み４ｍｍのダンベル形状の試験片を作製した。試験片の形状はダンベル状１Ａ号形とした。引張試験は、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用い、クロスヘッド速度を５ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。引張強度について以下の計算式から算出した。
Ｆ＝Ｐ／Ｗ×Ｄ
Ｆ：強度（ＭＰａ）
Ｐ：破壊荷重（ＭＰａ）
Ｗ：試験片の幅（ｍｍ）
Ｄ：試験片の厚さ（ｍｍ）
【0087】
［引張弾性率］
引張試験は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１に準拠して測定した。引張弾性率は、引張強度と同様の方法で作製した試験片を用いて行い、試験で得られた応力－歪の関係から、ε１及びε２の歪み２点間に対応する応力／歪み曲線の傾きから求めた。尚、歪は測定前に校正した伸び計（イプシロン社製）にて計測した。
Ｅ＝（（σ２－σ１）／（ε２－ε１））／１０００
Ｅ：弾性率（ＧＰａ）
ε１：歪み０．１％（０．００１）
ε２：歪み０．３％（０．００３）
σ１：ε１における応力（ＭＰａ）
σ２：ε２における応力（ＭＰａ）
引張試験は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１に準拠して測定した。引張弾性率は、引張強度と同様の方法で作製した試験片を用いて行い、試験で得られた応力－歪の関係から、ε１及びε２の歪み２点間に対応する応力／歪み曲線の傾きから求めた。尚、歪は測定前に校正した伸び計（イプシロン社製）にて計測した。
Ｅ＝（（σ２－σ１）／（ε２－ε１））／１０００
Ｅ：弾性率（ＧＰａ）
ε１：歪み０．１％（０．００１）
ε２：歪み０．３％（０．００３）
σ１：ε１における応力（ＭＰａ）
σ２：ε２における応力（ＭＰａ）
【0088】
［曲げ強度］
ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した。
射出成形により、幅が１０ｍｍ、長さが８０ｍｍ、厚み４ｍｍの短冊形状の試験片を作製した。曲げ試験は３点曲げとし、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用いて試験した。クロスヘッド速度を２ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。曲げ強度について以下の計算式から算出した。
Ｆ＝３×Ｐ×Ｌ／２×Ｗ×Ｄ2
Ｆ：強度（ＭＰａ）
Ｐ：破壊荷重（ＭＰａ）
Ｌ：支点間距離 ６４ｍｍ
Ｗ：試験片の幅（ｍｍ）
Ｄ：試験片の厚さ（ｍｍ）
ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した。
射出成形により、幅が１０ｍｍ、長さが８０ｍｍ、厚み４ｍｍの短冊形状の試験片を作製した。曲げ試験は３点曲げとし、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用いて試験した。クロスヘッド速度を２ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。曲げ強度について以下の計算式から算出した。
Ｆ＝３×Ｐ×Ｌ／２×Ｗ×Ｄ2
Ｆ：強度（ＭＰａ）
Ｐ：破壊荷重（ＭＰａ）
Ｌ：支点間距離 ６４ｍｍ
Ｗ：試験片の幅（ｍｍ）
Ｄ：試験片の厚さ（ｍｍ）
【0089】
［曲げ弾性率］
ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した。
射出成形により、幅が１０ｍｍ、長さが８０ｍｍ、厚み４ｍｍの短冊形状の試験片を作製した。曲げ試験は３点曲げとし、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用いて試験した。クロスヘッド速度を２ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。曲げ弾性率は、試験で得られた応力－歪の関係から、ε１及びε２の歪み２点間に対応する応力／歪み曲線の傾きから求めた。
Ｅ＝（（σ２－σ１）／（ε２－ε１））／１０００
Ｅ：弾性率（ＧＰａ）
ε１：歪み０．０５％（０．０００５）
ε２：歪み０．２５％（０．００２５）
σ１：ε１における応力（ＭＰａ）
σ２：ε２における応力（ＭＰａ）
ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した。
射出成形により、幅が１０ｍｍ、長さが８０ｍｍ、厚み４ｍｍの短冊形状の試験片を作製した。曲げ試験は３点曲げとし、卓上形精密万能試験機（島津製作所（株）製オートグラフＡＧ－５０ｋＮ型）を用いて試験した。クロスヘッド速度を２ｍｍ／分とし、試験片の破断まで荷重を負荷した。曲げ弾性率は、試験で得られた応力－歪の関係から、ε１及びε２の歪み２点間に対応する応力／歪み曲線の傾きから求めた。
Ｅ＝（（σ２－σ１）／（ε２－ε１））／１０００
Ｅ：弾性率（ＧＰａ）
ε１：歪み０．０５％（０．０００５）
ε２：歪み０．２５％（０．００２５）
σ１：ε１における応力（ＭＰａ）
σ２：ε２における応力（ＭＰａ）
【0090】
表１、２に示すように、連続式高せん断加工装置の高せん断加工部を用いた低分子量化工程により、繊維強化複合材料の重量平均分子量が小さくなって粘度が低下し、流動性が高くなった。また、低分子量化工程におけるスクリュ本体の回転数と繊維強化複合材料の粘度との間には相関があり、回転数を大きくすることで、繊維強化複合材料の粘度が低くなり、流動性が高くなった。
【0091】
繊維強化複合材料中における繊維の繊維長は、回転数が大きいほど、長くなった。これは、連続式高せん断加工装置の高せん断加工部内でせん断発熱が発生することにより、ポリプロピレンの分子量が急激に低下したことによると考えられる。すなわち、低分子量化工程において繊維強化複合材料の粘度が急激に低下したことにより、ガラス繊維に加わるせん断応力が弱くなり、繊維の破断が抑えられたと推定できる。
【0092】
表１および表２に示すように、繊維の破断が抑えられた結果として、連続式高せん断加工装置を用いて低分子量化工程を行った実施例１～４および５～８の繊維強化複合材料は、二軸混練押出機を単体で用いて繊維分散工程のみを行った比較例３および７との比較において、流動性が向上したにも関わらず、成形品の力学的特性は同等以上であった。
【0093】
二軸混練押出機を単体で用いて繊維分散工程および低分子量化工程を行った比較例４および８の繊維強化複合材料は、繊維長が長く繊維配向がよいことが流動性の向上に寄与したと考えられる。連続式高せん断加工装置を用いて低分子量化工程を行うことで、二軸混練押出機を単体で用いた場合には実現できない超低粘度の繊維強化複合材料を製造できることが分かった。
【0094】
図１２～図１４は、実施例１～４および比較例１～３についての測定結果のグラフであり、低分子量化工程におけるスクリュ本体の回転数と、成形品の引張強度、曲げ強度および引張弾性率との関係を示している。これらの図では、低分子量化工程を行わなかった比較例３の繊維分散樹脂の成形品の測定結果を回転数０として示している。図１２～図１４に示すように、スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上３５００ｒｐｍ以下として低分子量化工程を行った実施例１～４の繊維強化複合材料の成形品は、比較例３の成形品よりも引張強度および曲げ強度が向上していた。
【0095】
スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上とすることにより、繊維分散工程のみを行い低分子量化工程を行わなかった比較例３よりも、成形品の引張強度および曲げ強度が高くなった。また、スクリュ本体の回転数を５００ｒｐｍおよび８００ｒｐｍとした比較例１および２の成形品は、引張強度および曲げ強度が比較例３よりもやや低くなった。これらの結果から、低粘度化工程におけるスクリュ本体回転数を１０００ｒｐｍ以上とすることによって、繊維強化複合材料の成形品の強度が高くなることが分かる。
【0096】
表１に示すように、低粘度化工程におけるスクリュ本体の回転数を大きくするにしたがって、繊維強化複合材料の粘度が低くなっている。この結果より、スクリュ本体の回転数によって、繊維強化複合材料の粘度を調整できることが分かる。
【0097】
図１２～図１４に示す結果から、低分子量化工程におけるスクリュ本体の回転数を２０００ｒｐｍ以上とすると、成形品の引張強度および引張弾性率が低下する傾向があり、回転数を３５００ｒｐｍとした実施例４の成形品は、比較例３よりも引張弾性率がやや低くなった。このため、低分子量化工程におけるスクリュ本体の回転数を３２００ｒｐｍ以下とすることが好ましい。
【0098】
上述した結果から、低分子量化工程におけるスクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍ以上３６００ｒｐｍ以下とすることにより、引張強度、曲げ強度および弾性率に優れた成形品となる、低粘度の繊維強化複合材料を製造できるといえる。
【0099】
各実施例および比較例における低分子量化工程のせん断速度（／秒間）は、[π×バレルユニットのスクリュ径×回転数]／［６０×スクリュの溝深さ］として算出できる。例えば、スクリュ本体の回転数を１０００ｒｐｍとした実施例１における低分子量化工程のせん断速度は８３８（／秒間）である。
【0100】
表１に示すように、繊維強化複合材料の重量平均分子量は、低分子量化工程前の比較例３が３９２，０００であり、低分子量化工程後の実施例１（１０００ｒｐｍ）が２３０，０００であり、実施例３（３０００ｒｐｍ）が１４３，０００であった。低分子量化工程の前における比較例３の繊維強化複合材料の重量平均分子量を１００％とした場合、実施例１の繊維強化複合材料は比較例３の重量平均分子量の約５９％に低分子量化され、実施例３の繊維強化複合材料は比較例３の重量平均分子量の約３６％に低分子量化された。これらの結果から、強度および弾性率に優れた成形品となる繊維強化複合材料を製造する観点から、低分子量化工程は、低分子量化工程後の重量平均分子量が低分子量化工程前の重量平均分子量の３０％以上６５％以下となるように行うことが好ましい。
【0101】
実施例および比較例の結果から以下のことがいえる。
連続式高せん断加工装置における、二軸混練押出部を用いて樹脂に繊維を分散される繊維分散工程の後に、高せん断加工部を用いて低分子量化工程を行うことにより、高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料が得られた。
高せん断加工部による低分子量化工程における回転数などの処理条件により、繊維強化複合材料の粘度を制御することができた。
繊維分散工程および低分子量化工程により製造された繊維強化複合材料は、射出成形に適した低い粘度、高い流動性を実現しつつ、射出成形による成形品の力学的特性が高く維持されていた。
連続式高せん断加工装置における、二軸混練押出部を用いて樹脂に繊維を分散される繊維分散工程の後に、高せん断加工部を用いて低分子量化工程を行うことにより、高い流動性を備えた低粘度の繊維強化複合材料が得られた。
高せん断加工部による低分子量化工程における回転数などの処理条件により、繊維強化複合材料の粘度を制御することができた。
繊維分散工程および低分子量化工程により製造された繊維強化複合材料は、射出成形に適した低い粘度、高い流動性を実現しつつ、射出成形による成形品の力学的特性が高く維持されていた。
【産業上の利用可能性】
【0102】
本発明の製造方法によれば、射出成形用に適した、流動性が高い繊維強化複合材料を提供することができる。また、繊維強化複合材料は、射出成形により力学的特性に優れた成形品を成形できるから、例えば０．５ｍｍ厚以下の薄物成形品などを形成するための材料として好適である。
【符号の説明】
【0103】
１：連続式高せん断加工装置、２：二軸混練押出部、３：高せん断加工部、４：脱泡部、６：バレル、７ａ，７ｂ：スクリュ、８：シリンダ部、９ａ，９ｂ：供給口、１０：原料、１０ａ：樹脂、１０ｂ：繊維、１１：フィード部、１２：混練部、１３：ポンピング部、１４，１６：フライト、１５：ディスク、２０：バレル、２１：スクリュ、２２：バレル、２３：ベントスクリュ、２４：シリンダ部、２５：ベント口、２６：真空ポンプ、２７：ヘッド部、２８：吐出口、２９：フライト、３１：バレルエレメント、３２：貫通孔、３３：シリンダ部、３４：供給口、３５：冷媒通路、３６：ヘッド部、３６ａ：吐出口、３７：スクリュ本体、３８：回転軸、３９：筒体、４０：第１の軸部、４１：第２の軸部、４２：継手部、４３：ストッパ部、４４：カラー、４５ａ，４５ｂ：キー、４９ａ，４９ｂ：キー溝、５１：第２のカラー、５２：固定ねじ、５３：搬送路、８１：搬送部、８２：障壁部、８４，８６：フライト、８８，８８ａ～８８ｄ：通路、９１：入口、９２：出口、９３：通路本体、Ｒ：樹脂溜り、Ｏ１：軸線、Ｄ１：外径、Ｌ１，Ｌ２：長さ
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】