特許 7387670 軟磁性粉末、それを含有する圧粉磁心、及び軟磁性粉末の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-11-17

(45)【発行日】2023-11-28

(54)【発明の名称】軟磁性粉末、それを含有する圧粉磁心、及び軟磁性粉末の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C22C 33/02 20060101AFI20231120BHJP

   B22F 1/142 20220101ALI20231120BHJP

   H01F 1/20 20060101ALI20231120BHJP

   H01F 1/22 20060101ALI20231120BHJP

   H01F 27/255 20060101ALI20231120BHJP

【ＦＩ】

C22C33/02 N

B22F1/142 100

H01F1/20

H01F1/22

H01F27/255

【請求項の数】 5

(21)【出願番号】P 2021053336

(22)【出願日】2021-03-26

(65)【公開番号】P2022150646

(43)【公開日】2022-10-07

【審査請求日】2022-11-22

(73)【特許権者】

【識別番号】000003609

【氏名又は名称】株式会社豊田中央研究所

(73)【特許権者】

【識別番号】000003218

【氏名又は名称】株式会社豊田自動織機

(74)【代理人】

【識別番号】110001047

【氏名又は名称】弁理士法人セントクレスト国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】明渡 邦夫

(72)【発明者】

【氏名】田口 理恵

(72)【発明者】

【氏名】村崎 孝則

(72)【発明者】

【氏名】岡崎 崇央

(72)【発明者】

【氏名】石野 尊拡

【審査官】池ノ谷 秀行

(56)【参考文献】

【文献】特開昭５６－１１９７５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００９－１４７２５２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２１－０２５０８３（ＪＰ，Ａ）

【文献】田中 寿郎 他，Fe－(4～6 wt%)Si-(2～5 wt%)Al系合金単結晶の磁気異方性と磁歪，日本応用磁気学会誌，第12巻、第2号，1988年04月30日，p.269-272，DOI https://doi.org/10.3379/jmsjmag.12.269

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２２Ｆ １／００－９／３０

Ｈ０１Ｆ １／１２－１／３８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、
平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、
Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２～０．８５の範囲内にあり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．８の範囲内にあり、
前記ＤＯ _３ 型規則相の割合と前記Ｂ２型規則相の割合と不規則相の割合の合計が１である、
ことを特徴とする軟磁性粉末。

【請求項2】

Ｘ線回折測定における（２２０）ピークの半値幅が０．１度以下であることを特徴とする請求項１に記載の軟磁性粉末。

【請求項3】

前記Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．５の範囲内にあることを特徴とする請求項１又は２に記載の軟磁性粉末。

【請求項4】

請求項１～３のうちのいずれか一項に記載の軟磁性粉末を含有することを特徴とする圧粉磁心。

【請求項5】

平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２以下であり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５以下であり、前記ＤＯ _３ 型規則相の割合と前記Ｂ２型規則相の割合と不規則相の割合の合計が１であり、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、Ｓｉの含有量が５～１５質量％であり、Ａｌの含有量が２～１０質量％である、原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を、不活性雰囲気中又は還元性雰囲気中、８００℃以上の温度で熱処理した後、少なくとも８００℃～６００℃の範囲内においては１０℃／時間～２００℃／時間の範囲内の降温速度で徐冷することを特徴とする軟磁性粉末の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、軟磁性粉末、それを含有する圧粉磁心、及び軟磁性粉末の製造方法に関し、より詳しくは、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなる軟磁性粉末、それを含有する圧粉磁心、及び軟磁性粉末の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

圧粉磁心は、表面が絶縁被膜で覆われた磁性粒子を圧縮成形することによって得られるものであり、変圧器（トランス）、電動機（モータ）、発電機、スピーカ、誘導加熱器、各種アクチュエータ等の電磁気を利用した様々な製品に用いられている。このような圧粉磁心においては、周波数に応じて生じる高周波損失（鉄損）が少ないことが求められている。この鉄損は、ヒステリシス損と渦電流損とから決まるものであり、ヒステリシス損は、圧粉磁心に含まれる軟磁性粉末の保磁力が低いほど少なくなり、渦電流損は軟磁性粉末の粒子径が小さいほど少なくなる。

【0003】

保磁力が低い軟磁性材料としては、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金であるセンダストが知られている。このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金であるセンダストは、組成：Ｆｅ－９．６％Ｓｉ－５．４％Ａｌの近傍において、磁歪定数及び磁気異方性定数がともにほぼ０となり、高い透磁率と低い保磁力が得られることも知られている。しかしながら、このような高い透磁率と低い保磁力を有するセンダストは、ＤＯ_３型規則相が最大限に含まれているバルク磁性体であり、このようなバルク磁性体を粉末化したセンダスト粉末は、保磁力がバルク磁性体よりも高くなるため、圧粉磁心に配合しても、鉄損を低下させることは困難であった。

【0004】

一方、特開平７－３２０９３３号公報（特許文献１）には、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金軟磁性膜においては、ＤＯ_３相の割合を５０％以上とすることによって、透磁率が高くなることが記載されており、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金軟磁性膜を成膜した後、５５０～８００℃で所定の時間熱処理することによって、ＤＯ_３相の割合が５０％以上となることが記載されている。また、特開２００５－２８１７８３号公報（特許文献２）には、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金のＤＯ_３構造という結晶構造がＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金を含む軟磁性合金粉末の透磁率特性を向上させることが記載されており、このＤＯ_３構造は５００～９００℃で熱処理することによって生成しやすくなることが記載されている。しかしながら、特許文献１～２に記載の温度でＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末に熱処理を施しても、透磁率が高い軟磁性粉末は得られるものの、保磁力が低い軟磁性粉末は得られなかった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開平７－３２０９３３号公報

【文献】特開２００５－２８１７８３号公報

【発明の概要】

【0006】

本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、保磁力が低い軟磁性粉末、それを含有する低鉄損化された圧粉磁心、及び前記軟磁性粉末の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相が少ないＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を、不活性雰囲気中又は還元性雰囲気中、所定の温度で熱処理した後、所定の条件で徐冷することによって、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が所定の範囲内にあるＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、保磁力が低い軟磁性粉末が得られること、さらに、この低保磁力の軟磁性粉末を用いることによって、鉄損が少ない圧粉磁心が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。

【0008】

すなわち、本発明の軟磁性粉末は、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２～０．８５の範囲内にあり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．８の範囲内にあり、
前記ＤＯ _３ 型規則相の割合と前記Ｂ２型規則相の割合と不規則相の割合の合計が１である、
ことを特徴とするものである。

【0009】

本発明の軟磁性粉末においては、Ｘ線回折測定における（２２０）ピークの半値幅が０．１度以下であることが好ましい。また、前記Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．５の範囲内にあることが好ましい。

【0010】

また、本発明の圧粉磁心は、前記本発明の軟磁性粉末を含有することを特徴とするものである。

【0011】

さらに、本発明の軟磁性粉末の製造方法は、平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、
Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２以下であり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５以下であり、前記ＤＯ _３ 型規則相の割合と前記Ｂ２型規則相の割合と不規則相の割合の合計が１であり、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、Ｓｉの含有量が５～１５質量％であり、Ａｌの含有量が２～１０質量％である、原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を、不活性雰囲気中又は還元性雰囲気中、８００℃以上の温度で熱処理した後、少なくとも８００℃～６００℃の範囲内においては１０℃／時間～２００℃／時間の範囲内の降温速度で徐冷することを特徴とする方法である。

【0013】

なお、本発明の軟磁性粉末の保磁力が低くなる理由は必ずしも定かではないが、本発明者らは以下のように推察する。すなわち、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金において、ＤＯ_３型規則相は、良好な磁気特性を得るためには、その割合が多いことが好ましいが、低保磁力化のみに着目すると、ＤＯ_３型規則相は、不規則相に比べて、磁化容易軸と磁化困難軸とのエネルギー差がわずかに大きい、すなわち、結晶磁気異方性定数が大きいため、ＤＯ_３型規則相の割合が多くなると、保磁力が高くなると推察される。Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金のバルク磁性体においては、ＤＯ_３型規則相を磁化容易軸に配向させることによって、磁化容易軸と磁束の方向とを一致させることにより、保磁力を低くすることが可能であるが、圧粉磁心においては、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相がランダムに配向しているため、磁化容易軸と磁束の方向とを一致させることができず、保磁力を低くすることは困難であると推察される。

【0014】

そこで、本発明においては、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末におけるＤＯ_３型規則相の割合を所定の上限以下に調整して不規則相や不規則相とＤＯ_３型規則相との中間のＢ２型規則相を導入することによって、ＤＯ_３型規則相の良好な磁気特性を保持しつつ、結晶磁気異方性定数を小さくすることができ、保磁力を低くすることが可能になったと推察される。また、ＤＯ_３型規則相の割合を所定の下限以上に調整することによって、ＤＯ_３型規則相の良好な磁気特性を保持しつつ、局所的なＳｉ－Ｓｉ結合やＡｌ－Ａｌ結合による磁気ピニングサイトの形成を抑制し、保磁力の増大を防止することが可能になったと推察される。

【発明の効果】

【0015】

本発明によれば、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、保磁力が低い軟磁性粉末、及びそれを含有する低鉄損化された圧粉磁心を得ることが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力とＤＯ_３型規則相の割合との関係を示すグラフである。

【図2】Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力とＢ２型規則相の割合との関係を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0017】

以下、本発明をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。

【0018】

〔軟磁性粉末〕
先ず、本発明の軟磁性粉末について説明する。本発明の軟磁性粉末は、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２～０．８５の範囲内にあり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．８の範囲内にある、ものである。このような軟磁性粉末は、保磁力が低く、圧粉磁心の低鉄損化を可能にする。

【0019】

本発明の軟磁性粉末は、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなる粉末であり、Ｓｉの含有量としては、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、５～１５質量％が好ましく、７～１２質量％がより好ましく、９～１０質量％が特に好ましい。Ｓｉの含有量が前記下限未満になると、結晶磁気異方性定数が大きくなり、保磁力が大きくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、徐冷してもＢ２型規則相が得られにくくなり、保磁力が大きくなる傾向にある。

【0020】

また、本発明の軟磁性粉末において、Ａｌの含有量としては、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、２～１０質量％が好ましく、３～７質量％がより好ましく、５～６質量％が特に好ましい。Ａｌの含有量が前記下限未満になると、徐冷してもＢ２型規則相が得られにくくなり、保磁力が大きくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、結晶磁気異方性定数が大きくなり、保磁力が大きくなる傾向にある。

【0021】

本発明の軟磁性粉末の平均粒径は１～５０μｍの範囲内にあることが必要であり、３～３０μｍの範囲内にあることが好ましく、５～１５μｍの範囲内にあることがより好ましい。軟磁性粉末の平均粒径が前記下限未満になると、酸化の影響が大きくなり、良好な磁気特性が得られない傾向にあり、他方、前記上限を超えると、軟磁性粉末を用いて成形体を作製した場合に、粒子の充填率が低くなるため、高い透磁率を有する成形体が得られない傾向にある。

【0022】

本発明の軟磁性粉末において、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の磁気特性を示す結晶相としては、ＤＯ_３型規則相（例えば、ＰＤＦ＃００－０４５－１２０６）、Ｂ２型規則相（例えば、ＰＤＦ＃０４－０１８－０３１１）及び不規則相（例えば、ＰＤＦ＃０４－０１６－６２６５）を含有するものである。Ｂ２型規則相は、ＤＯ_３型規則相と不規則相との中間の状態であり、体心立方格子のコーナー部のＦｅと中心部（Ｆｅ、Ｓｉ、Ａｌ）との間には規則性があるが、中心部のＦｅとＳｉとＡｌの並びには規則性がないため、結晶磁気異方性定数は、体心立方格子のコーナー部のＦｅと中心部（Ｆｅ、Ｓｉ、Ａｌ）との間及びに中心部のＦｅとＳｉとＡｌの並びに規則性があるＤＯ_３型規則相に比べて、低くなり、不規則相の場合と同様に、低保磁力化を可能にする。

【0023】

本発明の軟磁性粉末は、ＤＯ_３型規則相の割合が０．２～０．８５の範囲内にあることが必要であり、０．４～０．８の範囲内にあることが好ましく、０．５～０．７の範囲内にあることがより好ましい。ＤＯ_３型規則相の割合が前記下限未満になると、磁気特性が低下し、また、局所的にＳｉ－Ｓｉ結合やＡｌ－Ａｌ結合が生成して磁気ピニングサイトが形成され、保磁力が高くなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、保磁力が高くなり、圧粉磁心の低鉄損化が困難となる傾向にある。

【0024】

また、本発明の軟磁性粉末は、Ｂ２型規則相の割合が０．０５～０．８の範囲内にあることが必要であり、０．０５～０．６の範囲内にあることが好ましく、０．０５～０．５の範囲内にあることがより好ましい。Ｂ２型規則相はＤＯ_３型規則相と不規則相との中間の状態であり、Ｂ２型規則相の割合が前記下限未満になると、ＤＯ_３型規則相と不規則相との共存状態が不安定となる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、熱的に不安定となり、耐熱性が低下する傾向にある。

【0025】

なお、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合は以下のようにして求められる値である。すなわち、軟磁性粉末（Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末）について、光源としてＣｕＫαを用いてＸ線回折測定を行い、Ｘ線回折パターンを得る。各結晶相において、ＰＤＦに示された（１１１）ピーク強度Ｉ_１１１と（２００）ピーク強度Ｉ_２００と（２２０）ピーク強度Ｉ_２２０との比は、ＤＯ_３型規則相でＩ_１１１：Ｉ_２００：Ｉ_２２０＝７：３：１００であり、Ｂ２型規則相でＩ_１１１：Ｉ_２００：Ｉ_２２０＝０：１７．５：１００であり、不規則相でＩ_１１１：Ｉ_２００：Ｉ_２２０＝０：０：１００であることから、得られたＸ線回折パターンにおける（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比Ｉ_１１１：Ｉ_２００：Ｉ_２２０を、ＰＤＦに示された各結晶相の前記ピーク強度比でフィッティングして求め、下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
により、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の各割合を求める。ここで得られるＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の各割合は、ＤＯ_３型規則相とＢ２型規則相と不規則相の各割合の合計を１とした場合の値である。

【0026】

本発明の軟磁性粉末においては、前記Ｘ線回折パターンにおける（２２０）ピークの半値幅が０．１度以下であることが好ましく、０．０８度以下であることがより好ましく、０．０７度以下であることが特に好ましい。（２２０）ピークの半値幅が前記上限を超えると、結晶性が低下し、透磁率が低下する傾向にある。

【0027】

また、本発明の軟磁性粉末においては、その表面が絶縁被膜で覆われていることが好ましい。これにより、圧粉磁心に配合した場合、軟磁性粒子間を絶縁することができ、渦電流損を低減させることができる。このような絶縁被膜としては特に制限はないが、例えば、金属酸化物膜や樹脂膜等が挙げられ、中でも、シリカ膜、アルミナ膜、ＮｉＺｎフェライト膜、ＭｎＺｎフェライト膜、シリコーン樹脂膜が好ましい。

【0028】

このような本発明の軟磁性粉末は、例えば、以下の方法により製造することができる。すなわち、本発明の軟磁性粉末の製造方法は、平均粒径が１～５０μｍの範囲内にあり、Ｘ線回折測定における（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比から下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
〔式中、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。〕
により求められるＤＯ_３型規則相の割合が０．２以下であり、Ｂ２型規則相の割合が０．０５以下である原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を、不活性雰囲気中又は還元性雰囲気中、８００℃以上の温度で熱処理した後、少なくとも８００℃～６００℃の範囲内においては１０℃／時間～２００℃／時間の範囲内の降温速度で徐冷する方法である。この方法によって、前記本発明の軟磁性粉末を製造することができる。

【0029】

原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末において、Ｓｉの含有量としては、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、５～１５質量％が好ましく、７～１２質量％がより好ましく、９～１０質量％が特に好ましい。Ｓｉの含有量が前記下限未満になると、結晶磁気異方性定数が大きくなり、保磁力が大きくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、徐冷してもＢ２型規則相が得られにくくなり、保磁力が大きくなる傾向にある。

【0030】

また、原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末において、Ａｌの含有量としては、ＦｅとＳｉとＡｌとの合計量に対して、２～１０質量％が好ましく、３～７質量％がより好ましく、５～６質量％が特に好ましい。Ａｌの含有量が前記下限未満になると、徐冷してもＢ２型規則相が得られにくくなり、保磁力が大きくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、結晶磁気異方性定数が大きくなり、保磁力が大きくなる傾向にある。

【0031】

また、原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の平均粒径は１～５０μｍの範囲内にあることが必要であり、３～３０μｍの範囲内にあることが好ましく、５～１５μｍの範囲内にあることがより好ましい。原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の平均粒径が前記下限未満になると、得られる軟磁性粉末が酸化の影響を受けやすく、良好な磁気特性が得られない傾向にあり、他方、前記上限を超えると、得られる軟磁性粉末を用いて成形体を作製した場合に、粒子の充填率が低くなるため、高い透磁率を有する成形体が得られない傾向にある。

【0032】

原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末は、ＤＯ_３型規則相の割合が０．２以下若しくはＢ２型規則相の割合が０．０５以下であることが必要であり、ＤＯ_３型規則相の割合が０．１以下若しくはＢ２型規則相の割合が０．０３以下であることが好ましい。原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が前記上限を超えると、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が所定の範囲内にあるＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金を形成することによる保磁力低減効果が得られにくくなる傾向にある。

【0033】

なお、原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合は、上述した軟磁性粉末のＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合と同様にして求めることができる。

【0034】

このような原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の調製方法としては特に制限はないが、ガスアトマイズ法、水アトマイズ法、インゴッド粉砕法、溶液中合成法等が挙げられる。これらの方法により調製したＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金は、必要に応じて粉砕処理を施した後、篩分け等により、所定の平均粒径に整粒して用いる。

【0035】

本発明の軟磁性粉末の製造方法においては、このような原料Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を、不活性雰囲気中又は還元性雰囲気中、所定の温度で熱処理した後、所定の条件で徐冷する。

【0036】

不活性雰囲気としては特に制限はなく、例えば、アルゴン雰囲気、窒素雰囲気、ヘリウム雰囲気等が挙げられる。還元性雰囲気としては、水素とアルゴンとの混合ガス雰囲気、水素と窒素との混合ガス雰囲気、水素とヘリウムとの混合ガス雰囲気等が挙げられる。

【0037】

熱処理温度としては、８００℃以上であることが必要であり、８５０℃以上であることが好ましく、９００℃以上であることがより好ましい。熱処理温度が前記下限未満になると、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が所定の範囲内の軟磁性粉末を得ることが困難である。また、熱処理温度の上限としては特に制限はないが、１３００℃以下が好ましい。熱処理温度が前記上限を超えると、熱処理温度がＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金の融点を超えるため、所望の形状の軟磁性粉末を得ることが困難となる。

【0038】

熱処理時間としては特に制限はないが、１～１００時間が好ましく、１～１０時間がより好ましく、２～５時間が特に好ましい。熱処理時間が前記下限未満になると、結晶性が十分に向上せず、良好な磁気特性が得られない傾向にあり、他方、前記上限を超えると、粒子の焼結が起こり、所望の形状の軟磁性粉末を得ることが困難となり、また、生産性が低下する傾向にある。

【0039】

本発明の軟磁性粉末の製造方法においては、徐冷時の降温速度が、１０℃／時間～２００℃／時間の範囲内にあることが必要であり、３０℃／時間～１５０℃／時間の範囲内にあることが好ましく、３０℃／時間～１００℃／時間の範囲内にあることがより好ましい。降温速度が前記下限未満になると、生産性が低下する。他方、降温速度が前記上限を超えると、ＤＯ_３型規則相の割合が所定の範囲より大きくなるため、得られる軟磁性粉末において、保磁力が増大する。さらに、Ｂ２型規則相の割合も所定の範囲より小さくなるため、得られる軟磁性粉末においては、ＤＯ_３型規則相と不規則相との共存状態が不安定となる傾向にある。

【0040】

また、本発明の軟磁性粉末の製造方法においては、少なくとも８００℃～６００℃の範囲内において所定の降温速度で徐冷すればよい。したがって、前記温度範囲よりも広い温度範囲内（例えば、９００℃～５００℃の範囲内）において所定の降温速度で徐冷してもよい。所定の降温速度で徐冷する温度範囲が前記温度範囲よりも狭くなると（例えば、７５０～６５０℃の範囲内になると）、ＤＯ_３型規則相の割合が所定の範囲より大きくなるため、得られる軟磁性粉末において、保磁力が増大する傾向にある。

【0041】

〔圧粉磁心〕
次に、本発明の圧粉磁心について説明する。本発明の圧粉磁心は、前記本発明の軟磁性粉末を含有するものであり、前記軟磁性粉末の表面は絶縁被膜で覆われていることが好ましい。このような本発明の圧粉磁心は、例えば、以下の方法により製造することができる。すなわち、先ず、前記軟磁性粉末（好ましくは、絶縁被膜で覆われている前記軟磁性粉末）と結着剤等の各種添加剤と混合する。結着剤としては、ポリビニルアルコールやポリビニルブチラール等が挙げられる。

【0042】

前記軟磁性粉末と前記添加剤との混合方法としては特に制限はなく、例えば、ボールミルや乳鉢を用いて混合する方法、溶媒に前記軟磁性粉末と前記添加剤とを分散・溶解させた後、乾燥等により溶媒を除去することによって混合する方法等が挙げられる。また、前記軟磁性粉末は再配列性に劣るため、溶媒に前記軟磁性粉末と前記添加剤とを分散・溶解させた後、スプレードライ等により顆粒状の混合物を調製してもよい。これにより、圧縮成形時に顆粒状の混合物が崩れて前記軟磁性粉末が再配列しやすくなるため、圧粉磁心の密度が向上する。

【0043】

次に、このようにして得られた前記軟磁性粉末と前記添加剤との混合物を、必要に応じて潤滑剤を塗布した金型に充填する。前記潤滑剤としては特に制限はなく、例えば、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛等の飽和脂肪酸の金属塩、潤滑グリース（例えば、株式会社ミスミ製「Ｍ－ＨＧＳＳＣ－Ｈ５００」）等が挙げられる。

【0044】

次に、金型に充填した前記軟磁性粉末と前記添加剤との混合物を加圧成形することによって、本発明の圧粉磁心を得ることができる。成形温度としては、６００℃以下が好ましく、１００～４００℃がより好ましい。成形温度が前記下限未満になると、得られた成形体が離型しにくくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、金型の強度が低下し、金型の寿命が短くなる傾向にある。なお、金型は、設定温度（成形温度）に、前記軟磁性粉末と前記添加剤との混合物を充填する前に昇温してもよいし、充填後に昇温してもよい。

【0045】

成形圧力としては５００ＭＰａ～３ＧＰａが好ましく、８００ＭＰａ～２ＧＰａがより好ましい。成形圧力が前記下限未満になると、前記混合物が十分に圧縮されないため、圧粉磁心の密度が小さくなる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、スプリングバック現象の影響が大きく、クラックが発生して圧粉磁心の密度が低くなる傾向にある。

【0046】

また、このようにして製造した圧粉磁心には、必要に応じて熱処理を施してもよい。これにより、加圧により圧粉磁心に生じた歪みを緩和し、磁気特性を改善することができる。このような熱処理の温度は通常５００～８００℃である。

【実施例】

【0047】

以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。なお、粉末の平均粒径、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合、並びに、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力は以下の方法により求めた。

【0048】

＜平均粒径＞
Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の体積基準の粒度分布を、レーザー回折・散乱式粒度分布測定装置（マイクロトラック・ベル株式会社製「ＭＴ３３００ＥＸ」）を用いて測定し、得られた粒度分布における５０％粒子径をＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の平均粒径とした。

【0049】

＜Ｘ線回折測定＞
Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金について、光源としてＣｕＫαを用いてＸ線回折測定を行い、得られたＸ線回折パターンに基づいて、（１１１）、（２００）及び（２２０）ピークの強度比Ｉ_１１１：Ｉ_２００：Ｉ_２２０を求め、下記式：
ＤＯ_３型規則相の割合＝Ｉ_１１１／Ｉ_２００×１００÷７
Ｂ２型規則相の割合＝（Ｉ_２００／Ｉ_２２０×１００－Ｉ_１１１／Ｉ_２２０×３００÷７）÷１７．５
不規則相の割合＝１－（ＤＯ_３型規則相の割合＋Ｂ２型規則相の割合）
により、ＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を求めた。なお、Ｉ_１１１は（１１１）ピーク強度を表し、Ｉ_２００は（２００）ピーク強度を表し、Ｉ_２２０は（２２０）ピーク強度を表す。また、ＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合は、ＤＯ_３型規則相とＢ２型規則相と不規則相の各割合の合計を１とした場合の値である。

【0050】

＜保磁力＞
振動試料型磁力計（東英工業株式会社製「ＶＳＭ－３Ｓ－１５」）を用いて、室温、最大印加磁場２０ｋＯｅの条件で、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を測定した。

【0051】

（実施例Ａ１）
先ず、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金ガスアトマイズ粉（大同特殊鋼株式会社製、Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を篩分けして平均粒径２１μｍの原料粉末を得た。この原料粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を求めたところ、ＤＯ_３型規則相：Ｂ２型規則相：不規則相＝０．００：０．００：１．００であった。

【0052】

次に、この原料粉末をＨ_２（８０％）／Ａｒ（２０％）の混合ガス雰囲気中、８００℃で３時間熱処理した後、８００℃から６００℃まで１００℃／時間の降温速度で徐冷し、その後、６００℃から室温まで自然冷却して、平均粒径２１μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を得た。

【0053】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0054】

（実施例Ａ２）
熱処理温度を９００℃に変更し、９００℃から６００℃まで１００℃／時間の降温速度で徐冷した以外は実施例Ａ１と同様にして、平均粒径２１μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を得た。

【0055】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0056】

（実施例Ａ３）
降温速度を２００℃／時間に変更した以外は実施例Ａ１と同様にして、平均粒径２１μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を得た。

【0057】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0058】

（実施例Ａ４）
先ず、アーク溶解法により、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金インゴット（Ｓｉ：９．４０質量％、Ａｌ：５．６０質量％）を作製し、スタンプミルを用いて粗粉砕した後、さらに、ボールミルを用いて粉砕し、平均粒径２６μｍの原料粉末を得た。この原料粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を求めたところ、ＤＯ_３型規則相：Ｂ２型規則相：不規則相＝０．０９：０．０４：０．８７であった。

【0059】

次に、この原料粉末を用いた以外は実施例Ａ１と同様にして、熱処理し、徐冷し、自然冷却して、平均粒径２６μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．４０質量％、Ａｌ：５．６０質量％）を得た。

【0060】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0061】

（実施例Ａ５）
先ず、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金ガスアトマイズ粉（大同特殊鋼株式会社製、Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）をボールミルにより粉砕し、平均粒径２１μｍの原料粉末を得た。この原料粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を求めたところ、ＤＯ_３型規則相：Ｂ２型規則相：不規則相＝０．００：０．００：１．００であった。

【0062】

次に、この原料粉末を用いた以外は実施例Ａ１と同様にして、熱処理し、徐冷し、自然冷却して、平均粒径２１μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を得た。

【0063】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0064】

（比較例Ａ１）
降温速度を４００℃／時間に変更した以外は実施例Ａ１と同様にして、平均粒径２１μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％）を得た。

【0065】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0066】

（比較例Ａ２）
降温速度を４００℃／時間に変更した以外は実施例Ａ４と同様にして、平均粒径２６μｍのＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（Ｓｉ：９．４０質量％、Ａｌ：５．６０質量％）を得た。

【0067】

このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0068】

（比較例Ａ３）
実施例Ａ１と同様にして、平均粒径２１μｍの原料粉末を得た。この原料粉末（熱処理していないＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末）のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、この原料粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0069】

（比較例Ａ４）
実施例Ａ４と同様にして、平均粒径２６μｍの原料粉末を得た。この原料粉末（熱処理していないＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末）のＤＯ_３型規則相、Ｂ２型規則相及び不規則相の各割合を前記方法に従って求めた。また、このとき得られたＸ線回折パターンに基づいて、（２２０）ピークの半値幅を求めた。さらに、この原料粉末の保磁力を前記方法に従って測定した。これらの結果を表１に示す。

【0070】

【表1】

【0071】

表１に示した結果に基づいて、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の保磁力をＤＯ_３型規則相の割合又はＢ２型規則相の割合に対してプロットした。その結果を図１及び図２に示す。

【0072】

表１、図１及び図２に示したように、原料のＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を所定の温度で熱処理した後、所定の降温速度で徐冷した場合（実施例Ａ１～Ａ５）には、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が所定の範囲内にあるＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末が得られた。また、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末は、保磁力が１Ｏｅ以下と低いものであった。

【0073】

一方、所定の降温速度よりも速い降温速度で徐冷した場合（比較例１～２）には、ＤＯ_３型規則相が所定の割合よりも多く、Ｂ２型規則相が所定の割合よりも少ないＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末が得られた。また、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末は、保磁力が高く、１Ｏｅを超えるものであった。

【0074】

また、熱処理していない原料のＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（比較例３～４）は、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相がともに所定の割合よりも少なく、不規則相の割合が多いものであった。また、このＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末は、保磁力が非常に高く、２Ｏｅを超えるものであった。

【0075】

以上の結果から、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相がともに少なく、不規則相の割合が多いＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を所定の温度で熱処理した後、所定の降温速度で徐冷することによって、ＤＯ_３型規則相及びＢ２型規則相の割合が所定の範囲内となり、保磁力が低くなることがわかった。

【0076】

（実施例Ｂ１）
実施例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（平均粒径：２１μｍ、Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％、保磁力：０．４４Ｏｅ）に、Ｏ_２（２％）／Ｎ_２（９８％）の混合ガス雰囲気中、４００℃で１時間熱酸化処理を施し、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末の表面に酸化絶縁被膜を形成した。この酸化絶縁被膜を有する粉末１００質量部にポリビニルブチラール０．５質量部を混合し、得られた混合物をリング試験片用金型（外径１４ｍｍφ、内径１０ｍｍφ）に充填し、手動油圧真空加熱プレス（株式会社井元製作所製「ＩＭＣ－１８２３型改」）を用いて、大気中、１．４ＧＰａに加圧しながら１５０℃で１分間加熱した。加圧を停止した後、真空中、７００℃で焼鈍した。その後、室温まで冷却して圧粉磁心を得た。

【0077】

得られた圧粉磁心の鉄損を、Ｂ－Ｈアナライザ（岩崎通信機株式会社製「ＳＹ－８２１８」を用いて、周波数１５０ｋＨｚ、印加磁束密度１００ｍＴの条件で測定したところ、６３５ｋＷ／ｍ^３であった。

【0078】

（比較例Ｂ１）
実施例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（平均粒径：２１μｍ、Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％、保磁力：１．７９Ｏｅ）の代わりに、比較例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末（平均粒径：２１μｍ、Ｓｉ：９．６４質量％、Ａｌ：５．４５質量％、保磁力：０．４４Ｏｅ）を用いた以外は実施例Ｂ１と同様にして圧粉磁心を作製し、その鉄損を測定したところ、２３７８ｋＷ／ｍ^３であった。

【0079】

圧粉磁心の鉄損は、それに含まれる粒子の保磁力に依存するヒステリシス損と粒子の平均粒径に依存する渦電流損とによって決まるものである。実施例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末と比較例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末においては、平均粒径が同じであることから、渦電流損に差はない。このため、両者の鉄損の差はヒステリシス損の差によるものであることがわかる。そして、保磁力が低い実施例Ａ１で得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を含有する圧粉磁心の鉄損が、保磁力が高い比較例Ａ１得られたＦｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金粉末を含有する圧粉磁心の鉄損に比べて小さいことから、保磁力が低い軟磁性粉末を用いることによって、圧粉磁心の低鉄損化が可能となると考えられる。

【0080】

以上の結果から、低保磁力である本発明の軟磁性粒子は圧粉磁心の低鉄損化に有効であることが確認された。

【産業上の利用可能性】

【0081】

以上説明したように、本発明によれば、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金からなり、保磁力が低い軟磁性粉末を得ることが可能となる。したがって、本発明の圧粉磁心は、低保磁力の軟磁性粉末を含有することによって低鉄損化されるため、変圧器（トランス）、電動機（モータ）、発電機、スピーカ、誘導加熱器、各種アクチュエータ等の電磁気を利用した製品のコア材等として有用である。

【図1】

【図2】