特許 7397316 コークスの製造方法及びコークス製造用原料炭の調整方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-12-05

(45)【発行日】2023-12-13

(54)【発明の名称】コークスの製造方法及びコークス製造用原料炭の調整方法

(51)【国際特許分類】

   C10B 57/00 20060101AFI20231206BHJP

   C10B 57/04 20060101ALI20231206BHJP

【ＦＩ】

C10B57/00

C10B57/04

【請求項の数】 7

(21)【出願番号】P 2020065520

(22)【出願日】2020-04-01

(65)【公開番号】P2021161300

(43)【公開日】2021-10-11

【審査請求日】2022-12-05

(73)【特許権者】

【識別番号】000006655

【氏名又は名称】日本製鉄株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100087398

【弁理士】

【氏名又は名称】水野 勝文

(74)【代理人】

【識別番号】100128783

【弁理士】

【氏名又は名称】井出 真

(72)【発明者】

【氏名】野村 誠治

【審査官】森 健一

(56)【参考文献】

【文献】特開平０５－２５５６７１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１－１８１６４９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ１０Ｂ ５７／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

コークス炉炭化室に装入された原料炭を乾留してコークスを製造する方法であって、
第１原料炭をコークス炉炭化室に装入して下部原料層を形成した後、第２原料炭をコークス炉炭化室に装入して前記下部原料層上に上部原料層を形成し、
前記第１原料炭及び前記第２原料炭は、下記式（Ｉ），（ＩＩ）に示す条件、下記式（ＩＩＩ），（ＩＶ）に示す条件又は、下記式（Ｉ），（ＩＩＩ）に示す条件を満たすことを特徴とするコークスの製造方法。
Ｓｃ１≦Ｓｔｈ１，Ｓｃ２≧Ｓｔｈ２（Ｓｔｈ１＜Ｓｔｈ２） …（Ｉ）
Ｂｃ２≦Ｂｃ１＋α …（ＩＩ）
Ｂｃ２≦Ｂｔｈ …（ＩＩＩ）
Ｓｃ２≧Ｓｃ１－β …（ＩＶ）
Ｓｃ１は前記第１原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｃ２は前記第２原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｔｈ１及びＳｔｈ２は硫黄濃度に関する閾値［質量％］、Ｂｃ１は前記第１原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｃ２は前記第２原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｔｈは塩基性度に関する閾値［－］であって、前記第１原料炭及び前記第２原料炭を含む配合炭における平均塩基性度から、この平均塩基性度の１０％以上の値を減算した塩基性度、α及びβのそれぞれは０．０以上０．２以下である。

【請求項2】

前記閾値Ｓｔｈ１は、前記第１原料炭及び前記第２原料炭を含む配合炭の平均硫黄濃度から、この平均硫黄濃度のＮ１％の値を減算した硫黄濃度であることを特徴とする請求項１に記載のコークスの製造方法。

【請求項3】

前記Ｎ１が１０以上であることを特徴とする請求項２に記載のコークスの製造方法。

【請求項4】

前記閾値Ｓｔｈ２は、前記第１原料炭及び前記第２原料炭を含む配合炭の平均硫黄濃度に対して、この平均硫黄濃度のＮ２％の値を加算した硫黄濃度であることを特徴とする請求項１から３のいずれか１つに記載のコークスの製造方法。

【請求項5】

前記Ｎ２が１０以上であることを特徴とする請求項４に記載のコークスの製造方法。

【請求項6】

前記上部原料層の層厚は、前記上部原料層及び前記下部原料層の全体の層厚に対して、１～５０％であることを特徴とする請求項１から５のいずれか１つに記載のコークスの製造方法。

【請求項7】

コークス炉炭化室に装入されるコークス製造用原料炭を調整する方法であって、
コークス炉炭化室に装入されて下部原料層を構成する第１原料炭と、前記第１原料炭の装入後にコークス炉炭化室に装入されて前記下部原料層上に形成される上部原料層を構成する第２原料炭とが、下記式（Ｉ），（ＩＩ）に示す条件、下記式（ＩＩＩ），（ＩＶ）に示す条件又は、下記式（Ｉ），（ＩＩＩ）に示す条件を満たすことを特徴とするコークス製造用原料炭の調整方法。
Ｓｃ１≦Ｓｔｈ１，Ｓｃ２≧Ｓｔｈ２（Ｓｔｈ１＜Ｓｔｈ２） …（Ｉ）
Ｂｃ２≦Ｂｃ１＋α …（ＩＩ）
Ｂｃ２≦Ｂｔｈ …（ＩＩＩ）
Ｓｃ２≧Ｓｃ１－β …（ＩＶ）
Ｓｃ１は前記第１原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｃ２は前記第２原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｔｈ１及びＳｔｈ２は硫黄濃度に関する閾値［質量％］、Ｂｃ１は前記第１原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｃ２は前記第２原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｔｈは塩基性度に関する閾値［－］であって、前記第１原料炭及び前記第２原料炭を含む配合炭における平均塩基性度から、この平均塩基性度の１０％以上の値を減算した塩基性度、α及びβのそれぞれは０．０以上０．２以下である。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、コークス中の硫黄濃度を低減することができるコークスの製造方法と、コークス製造用原料炭の調整方法に関する。

【背景技術】

【0002】

特許文献１には、配合炭における灰分の塩基性度を所定値以下にすることにより、コークス中の硫黄濃度を所定値以下にすることができるコークスの製造方法が記載されている。塩基性度は、配合炭における灰分の酸化物（Ｆｅ_２Ｏ_３，ＣａＯ，ＭｇＯ，Ｎａ_２Ｏ，Ｋ_２Ｏ，ＳｉＯ_２，Ａｌ_２Ｏ_３）の濃度から算出される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】特開２００１－２６２１５３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

特許文献１では、上述したように、配合炭における灰分の塩基性度に着目して、コークス中の硫黄濃度を所定値以下にすることが開示されている。本発明者は、原料炭における硫黄濃度も考慮して、コークス炉炭化室内において、原料炭から発生する硫黄ガスの流れに着目したところ、コークス炉炭化室に装入される原料炭を２層構造とすることにより、コークス中の硫黄濃度を低減できることが分かり、本発明を完成するに至った。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本願第１の発明は、コークス炉炭化室に装入された原料炭を乾留してコークスを製造する方法であり、第１原料炭をコークス炉炭化室に装入して下部原料層を形成した後、第２原料炭をコークス炉炭化室に装入して下部原料層上に上部原料層を形成する。第１原料炭及び第２原料炭は、下記式（Ｉ），（ＩＩ）に示す条件、下記式（ＩＩＩ），（ＩＶ）に示す条件又は、下記式（Ｉ），（ＩＩＩ）に示す条件を満たす。

【0006】

【数1】

【0007】

ここで、Ｓｃ１は第１原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｃ２は第２原料炭中の硫黄濃度［質量％］、Ｓｔｈ１及びＳｔｈ２は硫黄濃度に関する閾値［質量％］、Ｂｃ１は第１原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｃ２は第２原料炭における灰分の塩基性度［－］、Ｂｔｈは塩基性度に関する閾値［－］であって、第１原料炭及び第２原料炭を含む配合炭における平均塩基性度から、この平均塩基性度の１０％以上の値を減算した塩基性度、α及びβのそれぞれは０．０以上０．２以下である。

【0008】

閾値Ｓｔｈ１としては、第１原料炭及び第２原料炭を含む配合炭の平均硫黄濃度から、この平均硫黄濃度のＮ１％の値を減算した硫黄濃度とすることができる。ここで、Ｎ１は１０以上とすることができる。

【0009】

閾値Ｓｔｈ２としては、第１原料炭及び第２原料炭を含む配合炭の平均硫黄濃度に対して、この平均硫黄濃度のＮ２％の値を加算した硫黄濃度とすることができる。ここで、Ｎ２は１０以上とすることができる。

【0011】

上部原料層の層厚は、上部原料層及び下部原料層の全体の層厚に対して、１～５０％とすることができる。

【0012】

本願第２の発明は、コークス炉炭化室に装入されるコークス製造用原料炭を調整する方法であって、第１原料炭は、コークス炉炭化室に装入されて下部原料層を構成し、第２原料炭は、第１原料炭の装入後にコークス炉炭化室に装入されて下部原料層上に形成される上部原料層を構成する。また、第１原料炭及び第２原料炭は、上記式（Ｉ），（ＩＩ）に示す条件、上記式（ＩＩＩ），（ＩＶ）に示す条件又は、下記式（Ｉ），（ＩＩＩ）に示す条件を満たす。

【発明の効果】

【0013】

本発明によれば、第１原料炭及び第２原料炭を分けることなく均一に混合した場合と比較して、コークス炉炭化室で製造されるコークス全体に着目したときに、原料炭の塩基性成分に固定される硫黄ガスの量を低減して、コークス中の硫黄濃度（言い換えれば、コークス炉炭化室で製造されるコークス全体での平均硫黄濃度）を低減することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】コークス炉炭化室内の原料層の構造を示す概略図である。

【図2】上部原料炭及び下部原料炭をコークス炉炭化室に装入する方法（第１の装入方法）を説明する概略図である。

【図3】上部原料炭及び下部原料炭をコークス炉炭化室に装入する方法（第２の装入方法）を説明する概略図である。

【図4】上部原料炭及び下部原料炭をコークス炉炭化室に装入する方法において、装入車ホッパーの内部構造を示す概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

（第１実施形態）
本実施形態では、図１に示すように、コークス炉炭化室１の内部において、コークス炉炭化室１の下部に位置する原料層（以下、下部原料層という）ＬＬと、コークス炉炭化室１の上部に位置する原料層（以下、上部原料層という）ＵＬと、を形成している。上部原料層ＵＬは、下部原料層ＬＬの上面に積層される。

【0016】

なお、上部原料層ＵＬの上面は、コークス炉炭化室１の上面１ａから離れており、上部原料層ＵＬの上面及びコークス炉炭化室１の上面１ａの間には、原料炭の乾留時に発生するガス（以下、コークス炉ガスという）を通過させるためのスペースＳが形成されている。また、コークス炉炭化室１の上面１ａには、コークス炉ガスを排出するための上昇管１ｂが設けられている。図１に示す矢印は、コークス炉ガスの主な移動方向を示している。

【0017】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚（コークス炉炭化室１の上下方向における長さ）は、適宜決めることができる。例えば、上部原料層ＵＬの層厚は、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の層厚に対して１～５０％とすることができる。原料層全体の層厚は予め決められているため、上部原料層ＵＬの層厚を決めれば、下部原料層ＬＬの層厚が決まる。

【0018】

上部原料層ＵＬの層厚が、原料層全体の層厚に対して１％未満となるように、原料炭を装入することは難しいため、上部原料層ＵＬの層厚の下限値は、原料層全体の層厚の１％とすることが現実的である。例えば、上部原料層ＵＬを構成する原料炭を成型炭としてコークス炉炭化室１に装入する場合、この成型炭を積層させることなく水平面内で敷き詰めることにより、上部原料層ＵＬの層厚を原料層全体の層厚の１％以上とすることができる。

【0019】

一方、上部原料層ＵＬの層厚が原料層全体の層厚の５０％よりも大きいと、後述する本実施形態の効果（コークス中の硫黄濃度の低減）が発揮されにくくなる。このため、上部原料層ＵＬの層厚の上限値は、原料層全体の層厚の５０％とすることが好ましい。

【0020】

下部原料層ＬＬを構成する原料炭（以下、下部原料炭という。本発明における第１原料炭に相当する）の硫黄濃度Ｓｃ１は、予め定められた第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下である。また、上部原料層ＵＬを構成する原料炭（以下、上部原料炭という。本発明における第２原料炭に相当する）の硫黄濃度Ｓｃ２は、予め定められた第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上である。第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２は、第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１よりも高い。したがって、上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２は、下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１よりも高くなる。

【0021】

また、上部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ２は、下部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ１とほぼ同等か、それよりも低くする。ここで、上記の「ほぼ同等」とは、上部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ２が、下部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ１より少し高くても許容されることを意味している。

【0022】

上述した点をまとめると、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれは、下記式（１），（２）に示す条件を満足する。なお、上記の塩基性度Ｂｃ２の許容される値は、原料炭が均一に混合された配合炭を乾留して得られるコークスの硫黄濃度Ｓｂ（質量％）をベースとして、配合炭全体としての性状は同じで、上部原料炭と下部原料炭の２層構造とした配合炭を乾留して得られるコークスの硫黄濃度Ｓｅ（質量％）の低減代（ΔＳ＝Ｓｂ－Ｓｅ）が０．０１（質量％）以上となる様に、設定することができる。ここで、下部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ１に対して、許容される塩基性度Ｂｃ２も含めた大小関係は、下記式（２）に示すように、定数αを含む式として規定することができる。定数αと低減代ΔＳとの関係は、過去の操業実績等から求めることができ、低減代ΔＳが０．０１（質量％）以上となるときの定数αを適宜決めることができる。例えば、定数αを０．０以上０．２以下の値とすることができる。

【0023】

【数2】

【0024】

下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれは、単味炭であってもよいし、配合炭であってもよい。下部原料炭及び上部原料炭は、上記式（１），（２）に示す条件を満たすように、コークス炉炭化室１への装入対象となる複数種類の原料炭から調整（選別）される。

【0025】

上部原料炭又は下部原料炭として単味炭を用いるとき、この単味炭の硫黄濃度をＪＩＳ Ｍ８８１３の規定に準じて測定すれば、この硫黄濃度が第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下であるか、第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上であるかを判別することができる。硫黄濃度が第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下であるときには、この硫黄濃度を示す単味炭が下部原料炭の候補となる。また、硫黄濃度が第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上であるときには、この硫黄濃度を示す単味炭が上部原料炭の候補となる。

【0026】

上部原料炭又は下部原料炭として配合炭を用いるときには、まず、配合炭に含まれる各単味炭の硫黄濃度をＪＩＳ Ｍ８８１３の規定に準じて測定する。そして、配合炭に含まれる各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の硫黄濃度を加重平均することにより、配合炭の硫黄濃度を求めることができる。この配合炭の硫黄濃度が第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下であるときには、この硫黄濃度を示す配合炭が下部原料炭の候補となる。また、配合炭の硫黄濃度が第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上であるときには、この硫黄濃度を示す配合炭が上部原料炭の候補となる。

【0027】

上述した第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１及び第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２は、適宜決めることができる。例えば、基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆを決めておき、基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆを基準として第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１及び第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２を決めることができる。

【0028】

第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１としては、基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆから、基準値（硫黄濃度）ＳｒｅｆのＮ１％の値を減算した硫黄濃度とすることができる。また、第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２としては、基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆに対して、基準値（硫黄濃度）ＳｒｅｆのＮ２％の値を加算した硫黄濃度とすることができる。すなわち、第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１及び第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２は、それぞれ下記式（３），（４）で表される。

【0029】

【数3】

【0030】

上記式（３），（４）において、Ｎ１及びＮ２のそれぞれは予め定められた所定値である。所定値Ｎ１，Ｎ２は、同じ値であってもよいし、互いに異なる値であってもよい。例えば、所定値Ｎ１，Ｎ２のそれぞれを１０以上の値とすることができる。

【0031】

基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆの決定方法（一例）としては、コークス炉炭化室１に装入されるすべての原料炭（下部原料炭及び上部原料炭を含む）の平均硫黄濃度を基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆとすることができる。具体的には、まず、コークス炉炭化室１に装入されるすべての単味炭のそれぞれについて、ＪＩＳ Ｍ８８１３の規定に準じて硫黄濃度を測定する。次に、コークス炉炭化室１に装入される各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の硫黄濃度を加重平均し、この加重平均した値が基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆとなる。基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆを決定することにより、上記式（３），（４）に基づいて、第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１及び第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２を決めることができる。

【0032】

一方、原料炭における灰分の塩基性度Ｂは、特許文献１にも記載されているように、下記式（５）に基づいて求められる。

【0033】

【数4】

【0034】

上記式（５）において、［Ｆｅ_２Ｏ_３］は、原料炭の灰分に含まれるＦｅ_２Ｏ_３の濃度［質量％］、［ＣａＯ］は、原料炭の灰分に含まれるＣａＯの濃度［質量％］、［ＭｇＯ］は、原料炭の灰分に含まれるＭｇＯの濃度［質量％］、［Ｎａ_２Ｏ］は、原料炭の灰分に含まれるＮａ_２Ｏの濃度［質量％］、［Ｋ_２Ｏ］は、原料炭の灰分に含まれるＫ_２Ｏの濃度［質量％］、［ＳｉＯ_２］は、原料炭の灰分に含まれるＳｉＯ_２の濃度［質量％］、［Ａｌ_２Ｏ_３］は、原料炭の灰分に含まれるＡｌ_２Ｏ_３の濃度［質量％］である。［Ｆｅ_２Ｏ_３］、［ＣａＯ］、［ＭｇＯ］、［Ｎａ_２Ｏ］、［Ｋ_２Ｏ］、［ＳｉＯ_２］及び［Ａｌ_２Ｏ_３］のそれぞれの濃度は、ＪＩＳ Ｍ８８１５の規定に準じて測定することができる。

【0035】

上部原料炭又は下部原料炭として単味炭を用いるとき、この単味炭の塩基性度Ｂを求めれば、上記式（２）に示す条件を満たすか否かを判別することができる。ここで、上記式（２）に示す条件を満たす塩基性度Ｂｃ２を有する単味炭は、上部原料炭の候補となり、上記式（２）に示す条件を満たす塩基性度Ｂｃ１を有する単味炭は、下部原料炭の候補となる。

【0036】

上部原料炭又は下部原料炭として配合炭を用いるときには、まず、配合炭に含まれる各単味炭の塩基性度Ｂを求める。そして、配合炭に含まれる各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の塩基性度Ｂを加重平均することにより、配合炭の塩基性度Ｂを求めることができる。このように配合炭の塩基性度Ｂを求めれば、上記式（２）に示す条件を満たすか否かを判別することができる。ここで、上記式（２）に示す条件を満たす塩基性度Ｂｃ２を有する配合炭は、上部原料炭の候補となり、上記式（２）に示す条件を満たす塩基性度Ｂｃ１を有する配合炭は、下部原料炭の候補となる。

【0037】

上記式（１），（２）に示す条件を満たすように下部原料炭及び上部原料炭をそれぞれ調整した後、まず、下部原料炭をコークス炉炭化室１に装入することにより、下部原料層ＬＬが形成される。次に、上部原料炭をコークス炉炭化室１に装入することにより、下部原料層ＬＬの上面に上部原料層ＵＬが形成される。なお、図１に示すように、コークス炉炭化室１の内部に下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬを形成することができればよく、下部原料炭及び上部原料炭を調整してからコークス炉炭化室１に装入するまでの方法は、適宜決めることができる。

【0038】

以下、下部原料炭及び上部原料炭を調整してからコークス炉炭化室１に装入するまでの方法について、２つの例を挙げて説明する。

【0039】

第１の装入方法としては、図２に示すように、まず、下部原料炭及び上部原料炭をそれぞれ調整し、これらの原料炭を原料炭塔１０の２つのホッパー１１，１２に分けて入れる。次に、原料炭塔１０から装入車ホッパー２０に原料炭を供給するとき、まず、原料炭塔１０のホッパー１１から装入車ホッパー２０に下部原料炭を供給し、次に、原料炭塔１０のホッパー１２から装入車ホッパー２０に上部原料炭を供給する。これにより、装入車ホッパー２０の内部では、下部原料炭の層と上部原料炭の層とが上下に形成される。

【0040】

次に、装入車（不図示）がコークス炉炭化室１の上部に移動した後、装入車ホッパー２０の下部から原料炭を落下させることにより、コークス炉炭化室１に原料炭が装入される。装入車ホッパー２０からコークス炉炭化室１には、下部原料炭及び上部原料炭の順に装入されるため、コークス炉炭化室１の内部では、図１に示す２層構造（下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬ）が形成される。

【0041】

第２の装入方法としては、図３に示すように、下部原料炭及び上部原料炭をそれぞれ調整した後、下部原料炭及び上部原料炭の順に原料炭塔のホッパー１０ａに入れる。これにより、原料炭塔のホッパー１０ａの内部では、下部原料炭の層と上部原料炭の層とが上下に形成される。次に、原料炭塔のホッパー１０ａの下部から装入車ホッパー２０に原料炭を落下させる。ここで、原料炭塔のホッパー１０ａの下部からは、下部原料炭及び上部原料炭の順に落下するため、装入車ホッパー２０の内部では、下部原料炭の層と上部原料炭の層とが上下に形成される。

【0042】

次に、装入車（不図示）がコークス炉炭化室１の上部に移動した後、装入車ホッパー２０の下部から原料炭を落下させることにより、コークス炉炭化室１に原料炭が装入される。装入車ホッパー２０からコークス炉炭化室１には、下部原料炭及び上部原料炭の順に装入されるため、コークス炉炭化室１の内部では、図１に示す２層構造（下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬ）が形成される。

【0043】

なお、コークス炉炭化室１に原料炭を挿入する方法は、上述した方法に限るものではない。例えば、第１の装入車ホッパーに下部原料炭を入れるとともに、第２の装入車ホッパーに上部原料炭を入れる。そして、第１の装入車ホッパーからコークス炉炭化室１に下部原料炭を装入した後、第２の装入車ホッパーからコークス炉炭化室１に上部原料炭を装入する。ここで、第１の装入車ホッパー及び第２の装入車ホッパーは、同一であってもよいし、異なっていてもよい。同一の装入車ホッパーを用いる場合には、まず、装入車ホッパーに下部原料炭だけを入れて、コークス炉炭化室１に下部原料炭を装入する。この後、空となっている装入車ホッパーに上部原料炭だけを入れて、コークス炉炭化室１に上部原料炭を装入する。

【0044】

一方、図４に示すように、装入車ホッパーの内部を、垂直方向に延びる仕切り２１によって、２つの空間に区画し、第１の区画空間に下部原料炭を入れ、第２の区画空間に上部原料炭を入れる。そして、装入車（不図示）がコークス炉炭化室１の上部に移動したとき、第１の区画空間からコークス炉炭化室１に下部原料炭を装入した後、第２の区画空間からコークス炉炭化室１に上部原料炭を装入する。これにより、コークス炉炭化室１の内部では、図１に示す２層構造（下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬ）が形成される。

【0045】

図１に示す２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造することにより、コークス中の硫黄濃度を低減することができる。以下、コークス中の硫黄濃度を低減できる原理について説明する。

【0046】

原料炭の乾留時には原料炭中の硫黄がガス化し、硫黄ガスは、図１の矢印で示すように、原料炭と接触しながら上方に移動する。図１に示すスペースＳに移動した硫黄ガスは、コークス炉炭化室１の上面１ａに沿って移動して、上昇管１ｂに導かれる。

【0047】

特許文献１（段落［０００９］）に記載されているように、原料炭中の塩基性成分は硫黄ガスを固定するため、硫黄ガスが塩基性成分に接触するほど、硫黄ガスがコークス中に留まりやすくなり、コークス中の硫黄濃度が上昇しやすくなる。言い換えれば、硫黄ガスが塩基性成分に接触しにくくすれば、コークス中の硫黄濃度を低減することができる。本実施形態では、図１に示す２層構造とすることにより、コークス中の硫黄濃度を低減している。

【0048】

図１に示す２層構造として、上部原料層ＵＬと下部原料層ＬＬが同じ層厚の場合を例として説明する。上部原料層ＵＬは、硫黄濃度Ｓｃ２が第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上である上部原料炭によって構成されているため、上部原料炭からは、より多くの硫黄ガスが発生する。一方、下部原料層ＬＬは、硫黄濃度Ｓｃ１が第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下である下部原料炭によって構成されているため、下部原料炭から発生する硫黄ガスの量は、上部原料炭から発生する硫黄ガスの量よりも少ない。

【0049】

また、上部原料層ＵＬにおける灰分の塩基性度Ｂｃ２は、上述したように下部原料層ＬＬにおける灰分の塩基性度Ｂｃ１とほぼ同等か、それよりも低い。従って、上部原料層ＵＬにおける上部原料炭の塩基性成分が硫黄ガスを固定する作用は、下部原料層ＬＬにおける下部原料炭の塩基性成分が硫黄ガスを固定する作用とほぼ同等か、それよりも低い。

【0050】

ここで、上部原料層ＵＬと下部原料層ＬＬの灰分の塩基性度Ｂｃ２，Ｂｃ１がほぼ同等の場合（Ｂｃ１≒Ｂｃ２）、上部原料層ＵＬは下部原料層ＬＬの上方に位置しているため、上部原料炭から多く発生した硫黄ガスはスペースＳ（図１参照）に移動しやすくなり、上部原料炭から発生した硫黄ガスが原料炭（塩基性成分）と接触する時間は、下部原料炭から少なく発生した硫黄ガスが原料炭（塩基性成分）と接触する時間よりも短くなる。多く発生した硫黄ガスであっても、原料炭（塩基性成分）との接触時間が短いため、原料炭中の塩基性成分に硫黄ガスが固定されにくくなる。

【0051】

また、上部原料層ＵＬの灰分の塩基性度Ｂｃ２が、下部原料層ＬＬの灰分の塩基性度Ｂｃ１よりも低い場合（Ｂｃ２＜Ｂｃ１）、上部原料炭から多く発生した硫黄ガスは、上部原料炭の塩基性成分に、より固定されにくくなる。

【0052】

このように、上部原料炭から多く発生した硫黄ガスであっても、原料炭との接触を低減させながら、より多くの硫黄ガスをスペースＳに移動させることができる。一方、下部原料炭から発生した硫黄ガスについては、上部原料炭から発生した硫黄ガスと比べて、原料炭との接触時間が長くなるが、上述したように、下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１を第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下とすることにより、下部原料炭からの硫黄ガスの発生量を制限している。結果として、上部原料炭及び下部原料炭を分けることなく均一に混合した場合と比較すると、コークス炉炭化室１で製造されるコークス全体に着目したときに、原料炭の塩基性成分に固定される硫黄ガスの量を低減することができ、コークス中の硫黄濃度（言い換えれば、コークス炉炭化室１で製造されるコークス全体での平均硫黄濃度）を低減することができる。

【0053】

（第２実施形態）
本実施形態では、第１実施形態（図１）と同様に、コークス炉炭化室１の内部に下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬを形成している。第１実施形態では、下部原料炭及び上部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２に主に着目しているが、本実施形態では、以下に説明するように、上部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ２に主に着目している。

【0054】

上部原料炭における灰分の塩基性度Ｂｃ２は、予め定められた閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下である。また、上部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ２は、下部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１とほぼ同等か、それよりも高くする。ここで、上記の「ほぼ同等」とは、上部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ２が、下部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１より少し低くても許容されることを意味している。

【0055】

上述した点をまとめると、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれは、下記式（６），（７）に示す条件を満足する。なお、上記の硫黄濃度Ｓｃ２の許容される値は、原料炭が均一に混合された配合炭を乾留して得られるコークスの硫黄濃度Ｓｂ（質量％）をベースとして、配合炭全体としての性状は同じで、上部原料炭と下部原料炭の２層構造とした配合炭を乾留して得られるコークスの硫黄濃度Ｓｅ（質量％）の低減代（ΔＳ＝Ｓｂ－Ｓｅ）が０．０１（質量％）以上となる様に、設定することができる。ここで、下部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１に対して、許容される硫黄濃度Ｓｃ２も含めた大小関係は、下記式（７）に示すように、定数βを含む式として規定することができる。定数βと低減代ΔＳとの関係は、過去の操業実績等から求めることができ、低減代ΔＳが０．０１（質量％）以上となるときの定数βを適宜決めることができる。例えば、定数βを０．０以上０．２以下の値とすることができる。

【0056】

【数5】

【0057】

下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれは、単味炭であってもよいし、配合炭であってもよい。下部原料炭及び上部原料炭は、上記式（６），（７）に示す条件を満たすように、コークス炉炭化室１への装入対象となる複数種類の原料炭から調整（選別）される。

【0058】

上部原料炭又は下部原料炭として単味炭を用いるとき、この単味炭の塩基性度Ｂを求めれば、この塩基性度Ｂが閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下であるかを判別することができる。塩基性度Ｂが閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下であるときには、この塩基性度Ｂを示す単味炭が上部原料炭の候補となる。

【0059】

上部原料炭又は下部原料炭として配合炭を用いるときには、まず、配合炭に含まれる各単味炭の塩基性度Ｂを求める。そして、配合炭に含まれる各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の塩基性度Ｂを加重平均することにより、配合炭の塩基性度Ｂを求めることができる。配合炭の塩基性度Ｂが閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下であるときには、この塩基性度Ｂを示す配合炭が上部原料炭の候補となる。

【0060】

上述した閾値（塩基性度）Ｂｔｈは、適宜決めることができる。例えば、基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆを決めておき、基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆを基準として閾値（塩基性度）Ｂｔｈを決めることができる。

【0061】

閾値（塩基性度）Ｂｔｈとしては、基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆから、基準値（塩基性度）ＢｒｅｆのＭ％の値を減算した塩基性度とすることができる。すなわち、閾値（塩基性度）Ｂｔｈは、下記式（８）で表される。

【0062】

【数6】

【0063】

上記式（８）において、Ｍは予め定められた所定値である。例えば、所定値Ｍを１０以上の値とすることができる。

【0064】

基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆの決定方法（一例）としては、コークス炉炭化室１に装入されるすべての原料炭（下部原料炭及び上部原料炭を含む）の平均塩基性度を基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆとすることができる。具体的には、まず、コークス炉炭化室１に装入されるすべての単味炭のそれぞれについて、塩基性度Ｂを求める。次に、コークス炉炭化室１に装入される各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の塩基性度Ｂを加重平均し、この加重平均した値が基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆとなる。基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆを決定することにより、上記式（８）に基づいて、閾値（塩基性度）Ｂｔｈを決めることができる。

【0065】

一方、上部原料炭又は下部原料炭として単味炭を用いるとき、この単味炭の硫黄濃度を求めれば、上記式（７）に示す条件を満たすか否かを判別することができる。ここで、上記式（７）に示す条件を満たす硫黄濃度Ｓｃ２を有する単味炭は、上部原料炭の候補となり、上記式（７）に示す条件を満たす硫黄濃度Ｓｃ１を有する単味炭は、下部原料炭の候補となる。

【0066】

上部原料炭又は下部原料炭として配合炭を用いるときには、まず、配合炭に含まれる各単味炭の硫黄濃度を求める。そして、配合炭に含まれる各単味炭の配合比率に基づいて、各単味炭の硫黄濃度を加重平均することにより、配合炭の硫黄濃度を求めることができる。このように配合炭の硫黄濃度を求めれば、上記式（７）に示す条件を満たすか否かを判別することができる。ここで、上記式（７）に示す条件を満たす硫黄濃度Ｓｃ２を有する配合炭は、上部原料炭の候補となり、上記式（７）に示す条件を満たす硫黄濃度Ｓｃ１を有する配合炭は、下部原料炭の候補となる。

【0067】

上記式（６），（７）に示す条件を満たすように下部原料炭及び上部原料炭をそれぞれ調整した後、まず、下部原料炭をコークス炉炭化室１に装入することにより、下部原料層ＬＬが形成される。次に、上部原料炭をコークス炉炭化室１に装入することにより、下部原料層ＬＬの上面に上部原料層ＵＬが形成される。なお、図１に示すように、コークス炉炭化室１の内部に下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬを形成することができればよく、下部原料炭及び上部原料炭を調整してからコークス炉炭化室１に装入するまでの方法は、第１実施形態で説明したとおりであり、適宜決めることができる。

【0068】

図１に示す２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造することにより、コークス中の硫黄濃度を低減することができる。以下、コークス中の硫黄濃度を低減できる原理について説明する。

【0069】

第１実施形態で説明したように、原料炭中の塩基性成分は硫黄ガスを固定するため、硫黄ガスと接触する原料炭の塩基性度Ｂが高いほど、硫黄ガスがコークス中に留まりやすくなり、コークス中の硫黄濃度が上昇しやすくなる。言い換えれば、硫黄ガスが塩基性成分に接触しにくくすれば、コークス中の硫黄濃度を低減することができる。本実施形態では、図１に示す２層構造とすることにより、コークス中の硫黄濃度を低減している。

【0070】

図１に示す２層構造として、上部原料層ＵＬと下部原料層ＬＬが同じ層厚で、かつ、硫黄濃度がほぼ同等である場合（Ｓｃ１≒Ｓｃ２）を例として説明する。上部原料層ＵＬは、塩基性度Ｂｃ２が閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下である上部原料炭によって構成されているため、硫黄ガスが上部原料炭に接触しても、塩基性成分に固定されにくくなる。ここで、上部原料層ＵＬを通過する硫黄ガスは、上部原料層ＵＬから発生する硫黄ガスと、下部原料層ＬＬから発生する硫黄ガスの両方であるものの、上部原料層ＵＬにおける上部原料炭の塩基性成分に固定されにくいため、図１に示すスペースＳに移動しやすくなる。一方、下部原料層ＬＬでは、下部原料炭から発生した硫黄ガスのみが、下部原料炭と接触するだけであるため、上部原料層ＵＬと比較すると硫黄ガスが下部原料炭の塩基性成分に固定される影響が小さい。このため、下部原料炭の塩基性度Ｂｃ１は特に規定されない。

【0071】

上部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ２が下部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１より高い場合（Ｓｃ２＞Ｓｃ１）でも、上部原料層ＵＬにおける上部原料炭の塩基性度Ｂｃ２が閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下であるため、上部原料炭から発生した硫黄ガスは、上部原料炭の塩基性成分に固定されにくい。また、下部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ１は上部原料炭における硫黄濃度Ｓｃ２よりも低くなるため、下部原料炭からの硫黄ガスの発生量が少なくなり、この硫黄ガスが下部原料炭の塩基性成分に固定される影響が小さい。このため、下部原料炭の塩基性度Ｂｃ１は特に規定されない。

【0072】

結果として、上部原料炭及び下部原料炭を分けることなく均一に混合した場合と比較すると、コークス炉炭化室１で製造されるコークス全体に着目したときに、原料炭の塩基性成分に固定される硫黄ガスの量を低減することができ、コークス中の硫黄濃度（言い換えれば、コークス炉炭化室１で製造されるコークス全体での平均硫黄濃度）を低減することができる。

【0073】

（第３実施形態）
本実施形態では、第１実施形態（図１）と同様に、コークス炉炭化室１の内部に下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬを形成している。下部原料層ＬＬを構成する下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１が第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１以下であるとともに、上部原料層ＵＬを構成する上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２が第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２以上である。また、上部原料層ＵＬを構成する上部原料炭の灰分の塩基性度Ｂｃ２が閾値（塩基性度）Ｂｔｈ以下である。第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１及び第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２は、第１実施形態で説明したとおりであり、閾値（塩基性度）Ｂｔｈは、第２実施形態で説明したとおりである。

【0074】

本実施形態では、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれについて、第１実施形態で説明した上記式（１）に示す条件と、第２実施形態で説明した上記式（６）に示す条件の両方を満たすようにしている。これにより、第１実施形態及び第２実施形態で説明した効果を発揮させることができ、コークス中の硫黄濃度を低減することができる。

【実施例】

【0075】

（比較例）
比較例では、複数種類の原料炭を均一に混合して配合炭を調整し、この配合炭をコークス炉炭化室１に装入した。このため、コークス炉炭化室１の内部では、複数種類の原料炭が均一に混合された配合炭によって１つの層が構成されている。

【0076】

配合炭については、揮発分が２８．５［質量％］であり、硫黄濃度が０．６６０［質量％］であり、灰分の塩基性度Ｂが０．１５０［－］であった。揮発分は、ＪＩＳ Ｍ８８１２の規定に準じて測定し、硫黄濃度は、ＪＩＳ Ｍ８８１３の規定に準じて測定した。また、塩基性度Ｂは、上記式（５）に基づいて算出した。配合炭の揮発分、硫黄濃度及び塩基性度Ｂの測定方法は、以下に説明する実施例１～８でも同様である。

【0077】

上述した配合炭を乾留してコークスを製造し、このコークスについて、硫黄濃度及び硫黄残留率を測定した。硫黄濃度は、ＪＩＳ Ｍ８８１３の規定に準じて測定し、硫黄残留率は、下記式（９）に基づいて算出した。コークスの硫黄濃度及び硫黄残留率の測定方法は、以下に説明する実施例１～８でも同様である。

【0078】

【数7】

【0079】

上記式（９）において、Ｒｓは硫黄残留率［質量％］であり、Ｓcokeは、コークス中に残存する全硫黄量であり、Ｓcoalは、配合炭中に含有する全硫黄量である。また、［Ｓcoke］は、コークス中の硫黄濃度であり、［Ｓcoal］は、配合炭中の硫黄濃度であり、Ｒｃはコークス歩留［％］である。

【0080】

（実施例１）
実施例１（第１実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が０．７２６［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．５９４［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（０．７６２）は、比較例の原料炭の硫黄濃度（０．６６０）に、この硫黄濃度（０．６６０）の１０％の値を加算した硫黄濃度（第１実施形態で説明した第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２）である。下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．５９４）は、比較例の原料炭の硫黄濃度（０．６６０）から、この硫黄濃度（０．６６０）の１０％の値を減算した硫黄濃度（第１実施形態で説明した第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１）である。

【0081】

ここで、比較例の原料炭の硫黄濃度は、第１実施形態で説明した基準値（硫黄濃度）Ｓｒｅｆに相当する。また、上記式（３），（４）に示す所定値Ｎ１，Ｎ２は、それぞれ１０である。

【0082】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．５０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．５０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び灰分の塩基性度は、比較例と同一に調整した。

【0083】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５７．８［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５５［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0084】

（実施例２）
実施例２（第１実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が０．８６０［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．４６０［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（０．８６０）は、実施例１の上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（０．７２６、第２閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ２に相当する）よりも高くした。下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）は、実施例１の下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．５９４、第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１に相当する）よりも低くした。

【0085】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．５０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．５０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び灰分の塩基性度は、比較例と同一に調整した。

【0086】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５５．２［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５３［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0087】

（実施例３）
実施例３（第１実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が１．１２７［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．４６０［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（１．１２７）は、実施例２の上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（０．８６０）よりも高くした。下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）は、実施例２の下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）と等しくした。

【0088】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．３０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．７０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び灰分の塩基性度は、比較例と同一に調整した。

【0089】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５３．７［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５２［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0090】

（実施例４）
実施例４（第１実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が２．４６０［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．４６０［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（２．４６０）は、実施例３の上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（１．１２７）よりも高くした。下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）は、実施例３の下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）と等しくした。

【0091】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．１０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．９０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び灰分の塩基性度は、比較例と同一に調整した。

【0092】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５２．２［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５０［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0093】

（実施例５）
実施例５（第１実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が７．２００［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．５９４［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（７．２００）は、実施例４の上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（２．４６０）よりも高くした。下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．５９４）は、実施例４の下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．４６０）よりも高くして第１閾値（硫黄濃度）Ｓｔｈ１と等しくした。

【0094】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．０１［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．９９［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び灰分の塩基性度は、比較例と同一に調整した。

【0095】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５７．４［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５５［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0096】

（実施例６）
実施例６（第２実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、灰分の塩基性度Ｂｃ２が０．１３５［－］である配合炭を用い、下部原料炭として、灰分の塩基性度Ｂｃ１が０．１６５［－］である配合炭を用いた。上部原料炭の塩基性度Ｂｃ２（０．１３５）は、比較例の原料炭の塩基性度（０．１５０）から、この硫黄濃度（０．１５０）の１０％の値を減算した硫黄濃度（第２実施形態で説明した閾値（塩基性度）Ｂｔｈ）である。

【0097】

ここで、比較例の原料炭の塩基性度は、第２実施形態で説明した基準値（塩基性度）Ｂｒｅｆに相当する。また、上記式（８）に示す所定値Ｍは１０である。

【0098】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の塩基性度が比較例の塩基性度（０．１５０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．５０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．５０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの塩基性度Ｂｃ１，Ｂｃ２を加重平均した値は、０．１５０（比較例の塩基性度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び硫黄濃度は、比較例と同一に調整した。

【0099】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５７．８［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５５［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0100】

（実施例７）
実施例７（第２実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、灰分の塩基性度Ｂｃ２が０．１００［質量％］である配合炭を用い、下部原料炭として、灰分の塩基性度Ｂｃ１が０．２００［質量％］である配合炭を用いた。上部原料炭の塩基性度Ｂｃ２（０．１００）は、実施例６の上部原料炭の塩基性度Ｂｃ２（０．１３５、閾値（塩基性度）Ｂｔｈに相当する）よりも低くした。下部原料炭の塩基性度Ｂｃ１（０．２００）は、実施例６の下部原料炭の塩基性度Ｂｃ１（０．１６５）よりも高くした。

【0101】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の塩基性度が比較例の塩基性度（０．１５０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．５０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．５０［－］とした。ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの塩基性度Ｂｃ１，Ｂｃ２を加重平均した値は、０．１５０（比較例の塩基性度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分及び硫黄濃度は、比較例と同一に調整した。

【0102】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５３．８［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５２［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0103】

（実施例８）
実施例８（第３実施形態に対応する実施例）では、上部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ２が０．７６０［質量％］であり、灰分の塩基性度Ｂｃ２が０．１３０［－］である配合炭を用いた。上部原料炭について、硫黄濃度Ｓｃ２（０．７６０）は、実施例１の上部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ２（０．７２６）よりも高くし、塩基性度Ｂｃ２（０．１３０）は、実施例６の上部原料炭の塩基性度Ｂｃ２（０．１３５）よりも低くした。

【0104】

下部原料炭として、硫黄濃度Ｓｃ１が０．５６０［質量％］であり、灰分の塩基性度Ｂｃ１が０．１７０［－］である配合炭を用いた。下部原料炭について、硫黄濃度Ｓｃ１（０．５６０）は、実施例１の下部原料炭の硫黄濃度Ｓｃ１（０．５９４）よりも低くし、塩基性度Ｂｃ１（０．１７０）は、実施例６の下部原料炭の塩基性度Ｂｃ１（０．１６５）よりも高くした。

【0105】

上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の硫黄濃度が比較例の硫黄濃度（０．６６０）と等しいとともに、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む原料層全体の塩基性度が比較例の塩基性度（０．１５０）と等しくなるように、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬのそれぞれの層厚を設定した。具体的には、上部原料層ＵＬ及び下部原料層ＬＬを含む全体の層厚を１［－］としたとき、上部原料層ＵＬの層厚を０．５０［－］とし、下部原料層ＬＬの層厚を０．５０［－］とした。

【0106】

ここで、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの硫黄濃度Ｓｃ１，Ｓｃ２を加重平均した値は、０．６６０（比較例の硫黄濃度）となる。また、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれの塩基性度Ｂｃ１，Ｂｃ２を加重平均した値は、０．１５０（比較例の塩基性度）となる。なお、上部原料炭及び下部原料炭のそれぞれにおける揮発分は、比較例と同一に調整した。

【0107】

上述した２層構造の原料炭を乾留してコークスを製造したところ、コークスの硫黄残留率Ｒｓが５５．０［質量％］であり、比較例の硫黄残留率Ｒｓよりも低下した。また、コークスの硫黄濃度が０．５３［質量％］であり、比較例の硫黄濃度よりも低下した。

【0108】

上述した比較例及び実施例１～８の結果を下記表１にまとめた。下記表１に示す平均値は、下部原料層ＬＬ及び上部原料層ＵＬの層厚の比率に基づいて、下部原料炭及び上部原料炭のそれぞれのパラメータ（揮発分、硫黄濃度、塩基性度）を加重平均した値である。

【0109】

【表1】

【符号の説明】

【0110】

１：コークス炉炭化室、１ａ：上面、１ｂ：上昇管、１０：原料炭塔、
１０ａ：ホッパー（原料炭塔）、１１，１２：ホッパー（原料炭塔）、
２０：装入車ホッパー、２１：仕切り、ＵＬ：上部原料層、ＬＬ：下部原料層、
Ｓ：スペース

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】