(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-12-11
(45)【発行日】2023-12-19
(54)【発明の名称】多層積層フィルム
(51)【国際特許分類】
G02B 5/30 20060101AFI20231212BHJP
G02B 5/26 20060101ALI20231212BHJP
B32B 7/023 20190101ALI20231212BHJP
B32B 27/00 20060101ALI20231212BHJP
【ＦＩ】
G02B5/30
G02B5/26
B32B7/023
B32B27/00 B
【請求項の数】
4
(21)【出願番号】P 2020548441
(86)(22)【出願日】2019-09-12
(86)【国際出願番号】 JP2019035948
(87)【国際公開番号】W WO2020066668
(87)【国際公開日】2020-04-02
【審査請求日】2022-06-13
(31)【優先権主張番号】P 2018182867
(32)【優先日】2018-09-27
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000003160
【氏名又は名称】東洋紡株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000796
【氏名又は名称】弁理士法人三枝国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】中川 大
(72)【発明者】
【氏名】中西 庸介
(72)【発明者】
【氏名】渡部 誉之
【審査官】中村 説志
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１８／０５２８７２（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１８／０１３７８４（ＷＯ，Ａ２）
【文献】米国特許出願公開第２０１４／０２４０８２９（ＵＳ，Ａ１）
【文献】特表２００２－５０９２８０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特許第６７３６７６３（ＪＰ，Ｂ２）
【文献】特許第７１４３８７８（ＪＰ，Ｂ２）
【文献】国際公開第２０２０／０６６６６６（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０２０／０６６６６７（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ０２Ｂ ５／２６－３０
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１の樹脂を含む複屈折性の第１層と第２の樹脂を含む等方性の第２層との多層交互積層体を有する多層積層フィルムであって、前記第１層と前記第２層の光学干渉により波長３８０～７８０ｎｍにある光を反射可能である層厚みプロファイルを有し、
第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、光学厚みが１００ｎｍまでの前記１Ａ単調増加領域では傾きが一定で、光学厚みが１００ｎｍの層を境界として傾きが変化し、光学厚みが１００ｎｍ超である前記１Ｂ単調増加領域では傾きが一定であり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下であり、
第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、光学厚みが２００ｎｍまでの前記２Ａ単調増加領域では傾きが一定で、光学厚みが２００ｎｍの層を境界として傾きが変化し、光学厚みが２００ｎｍ超である前記２Ｂ単調増加領域では傾きが一定であり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満である、
多層積層フィルム。
【請求項2】
前記１Ａ単調増加領域における平均光学厚みが６５ｎｍ以上８５ｎｍ以下であり、前記１Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが１４０ｎｍ以上１６０ｎｍ以下である、請求項１に記載の多層積層フィルム。
【請求項3】
前記２Ａ単調増加領域における平均光学厚みが１３０ｎｍ以上１５５ｎｍ以下であり、前記２Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが２５０ｎｍ以上２９０ｎｍ以下である、請求項１または請求項２に記載の多層積層フィルム。
【請求項4】
法線入射において反射軸に平行に偏光された光の３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長領域における平均反射率が８５％以上である、請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の多層積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、可視光領域の光を幅広く反射可能な多層積層フィルムに関する。
【背景技術】
【0002】
屈折率の低い層と高い層とを交互に多数積層させた多層積層フィルムは、層間の構造的な光干渉によって特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。また、このような多層積層フィルムは、各層の膜厚を厚み方向に沿って徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合わせたりすることで、幅広い波長範囲に渡って光を反射または透過することができ、金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることもでき、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを１方向に延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する反射偏光フィルムとしても使用でき、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材等に使用できることが知られている（特許文献１～４など）。
【0003】
これらの多層積層フィルムは、任意の波長領域においてより高い反射率が求められることが多い。しかし、積層する層数は有限であるため、その反射波長領域がブロードな場合、高反射率も両立することは非常に困難である。また、特定の波長領域の反射率のみを増加させることは他の反射波長領域の反射率の低下を招き、光学的な品質問題を引き起こすことが懸念される。
【0004】
［特許文献１］特開平０４－２６８５０５号公報
［特許文献２］特表平９－５０６８３７号公報
［特許文献３］特表平９－５０６９８４号公報
［特許文献４］国際公開第０１／４７７１１号パンフレット
［特許文献２］特表平９－５０６８３７号公報
［特許文献３］特表平９－５０６９８４号公報
［特許文献４］国際公開第０１／４７７１１号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
一方、上記の多層積層フィルムでは、広い反射波長帯域を保持することに加え、高い偏光度を有することが要求されることがある。また、上記の多層積層フィルムでは、色目が均一であることも同時に要求されることがある。また、上記の多層積層フィルムでは、斜め方向から観察した場合にフィルム全体が赤み（色目）を帯びてみえることがあり、赤み（色目）を抑制することも同時に要求されることがある。特に、小型軽量化が望まれる多層積層フィルムにおいて、積層する層数は有限であるため、限られた厚み又は重量の範囲内で、上記の要求を満たすことが望まれる。
本開示の課題は、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一であり、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを提供することである。
本開示の課題は、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一であり、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
上記課題を解決するための手段には、以下の態様が含まれる。
＜１＞
第１の樹脂を含む複屈折性の第１層と第２の樹脂を含む等方性の第２層との多層交互積層体を有する多層積層フィルムであって、前記第１層と前記第２層の光学干渉により波長３８０～７８０ｎｍにある光を反射可能である層厚みプロファイルを有し、第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下であり、第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満である、多層積層フィルム。
＜２＞
前記１Ａ単調増加領域における平均光学厚みが６５ｎｍ以上８５ｎｍ以下であり、前記１Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが１４０ｎｍ以上１６０ｎｍ以下である、＜１＞に記載の多層積層フィルム。
＜３＞
前記２Ａ単調増加領域における平均光学厚みが１３０ｎｍ以上１５５ｎｍ以下であり、前記２Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが２５０ｎｍ以上２９０ｎｍ以下である、＜１＞または＜２＞に記載の多層積層フィルム。
＜４＞
法線入射において反射軸に平行に偏光された光の３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長領域における平均反射率が８５％以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の多層積層フィルム。
＜１＞
第１の樹脂を含む複屈折性の第１層と第２の樹脂を含む等方性の第２層との多層交互積層体を有する多層積層フィルムであって、前記第１層と前記第２層の光学干渉により波長３８０～７８０ｎｍにある光を反射可能である層厚みプロファイルを有し、第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下であり、第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満である、多層積層フィルム。
＜２＞
前記１Ａ単調増加領域における平均光学厚みが６５ｎｍ以上８５ｎｍ以下であり、前記１Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが１４０ｎｍ以上１６０ｎｍ以下である、＜１＞に記載の多層積層フィルム。
＜３＞
前記２Ａ単調増加領域における平均光学厚みが１３０ｎｍ以上１５５ｎｍ以下であり、前記２Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが２５０ｎｍ以上２９０ｎｍ以下である、＜１＞または＜２＞に記載の多層積層フィルム。
＜４＞
法線入射において反射軸に平行に偏光された光の３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長領域における平均反射率が８５％以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の多層積層フィルム。
【発明の効果】
【0007】
本開示によれば、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムが提供される。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本開示の一例である実施形態について説明する。本開示は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
【0010】
本明細書において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
【0011】
［多層積層フィルム］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、第１の樹脂を主体とする複屈折性の第１層と第２の樹脂を主体とする等方性の第２層との多層交互積層体を有し、第１層と第２層とによる光の干渉効果により、波長３８０～７８０ｎｍの可視光領域において、幅広い波長範囲で反射可能である。例えば波長４００～７６０ｎｍの波長範囲において反射可能であり、好ましくは波長３８０～７８０ｎｍの波長範囲において反射可能である。本開示において、反射可能とは、少なくともフィルム面内の任意の一方向において、かかる方向と平行な偏光の垂直入射での平均反射率が５０％以上であることをいう。かかる反射は、多層積層フィルムが広い反射波長帯域を保持する観点から、各波長範囲での平均反射率として５０％以上であればよく、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８５％以上である。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、第１の樹脂を主体とする複屈折性の第１層と第２の樹脂を主体とする等方性の第２層との多層交互積層体を有し、第１層と第２層とによる光の干渉効果により、波長３８０～７８０ｎｍの可視光領域において、幅広い波長範囲で反射可能である。例えば波長４００～７６０ｎｍの波長範囲において反射可能であり、好ましくは波長３８０～７８０ｎｍの波長範囲において反射可能である。本開示において、反射可能とは、少なくともフィルム面内の任意の一方向において、かかる方向と平行な偏光の垂直入射での平均反射率が５０％以上であることをいう。かかる反射は、多層積層フィルムが広い反射波長帯域を保持する観点から、各波長範囲での平均反射率として５０％以上であればよく、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８５％以上である。
【0012】
本開示において、平均反射率とは、偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて求めた、波長３８０～７８０ｎｍでの平均透過率を１００から引いた値である。
【0013】
本開示において、「樹脂を主体とする」とは、各層において樹脂が各層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。
【0014】
このような反射特性とするために、多層交互積層体は、第１の樹脂を主体とし、膜厚が１０～１０００ｎｍの複屈折性の第１層と、第２の樹脂を主体とし、膜厚が１０～１０００ｎｍの等方性の第２層とが合計３０層以上で厚み方向に交互に積層した構造を有することが好ましい。また、各層を構成する樹脂については、詳細は後述するが、複屈折性の層および等方性の層を形成し得るものであれば特に制限されない。いずれも、フィルムを製造し易い観点から、熱可塑性樹脂が好ましい。なお、本開示においては、縦方向、横方向、厚み方向の屈折率につき、最大と最小の差が０．１以上のものを複屈折性、０．１未満のものを等方性とする。
【0015】
［層厚みプロファイル］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、様々な光学厚みの第１層および第２層を有することで、広い波長範囲の光を反射することが可能となる。これは、反射波長が多層積層フィルムを構成する各層の光学厚みに起因するためである。一般的に多層積層フィルムの反射波長は、下記（式１）で示される。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、様々な光学厚みの第１層および第２層を有することで、広い波長範囲の光を反射することが可能となる。これは、反射波長が多層積層フィルムを構成する各層の光学厚みに起因するためである。一般的に多層積層フィルムの反射波長は、下記（式１）で示される。
【0016】
λ＝２（ｎ１×ｄ１＋ｎ２×ｄ２） （式１）
（上式中、λは反射波長（ｎｍ）、ｎ１、ｎ２はそれぞれの層の屈折率、ｄ１、ｄ２はそれぞれの層の物理厚み（ｎｍ）を表わす）
（上式中、λは反射波長（ｎｍ）、ｎ１、ｎ２はそれぞれの層の屈折率、ｄ１、ｄ２はそれぞれの層の物理厚み（ｎｍ）を表わす）
【0017】
また、光学厚みλＭ（ｎｍ）は、下記（式２）のように、各層それぞれの屈折率ｎｋおよび物理厚みｄｋの積で表される。ここでの物理厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真から求めたものが採用され得る。
【0018】
λＭ（ｎｍ）＝ｎｋ×ｄｋ （式２）
【0019】
上記のことを鑑みれば、波長３８０～７８０ｎｍにある光を広く反射可能である層厚みプロファイルとすることができる。例えば、後述する単調増加領域における厚み範囲を広くして、幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできるし、かかる単調増加領域では特定の波長範囲の光を反射するようにし、他の領域でかかる特定の波長範囲以外の光を反射するようにし、全体として幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできる。
【0020】
本開示の一実施形態においては、第１層と第２層のそれぞれの層厚みプロファイルを特定の態様とすることにより、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを得ることができる。
【0021】
すなわち、第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下である。同時に、第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満である。図１に本開示の多層積層フィルムの層厚みプロファイルの一例の模式図を示し、図１で示された層厚みプロファイルを有する多層積層フィルムの透過軸及び反射軸におけるそれぞれの透過スペクトルのグラフを図２に示す。
【0022】
図１では、１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが１．０であり、２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが３．０である層厚みプロファイルが示されている。また、図２では、図１で示された層厚みプロファイルを有する多層積層フィルムの透過軸における透過スペクトル（点線）及び反射軸における透過スペクトル（実線）が示されている。図２で示された透過スペクトルにより算出された多層積層フィルムの偏光度は７９．０％であり、波長３８０～７８０ｎｍでの反射軸の平均透過率が１１．６％（平均反射率が８８．４％）である。
すなわち、本開示の多層積層フィルムは、波長３８０～７８０ｎｍの広い範囲で反射波長帯域を有しているといえる。
すなわち、本開示の多層積層フィルムは、波長３８０～７８０ｎｍの広い範囲で反射波長帯域を有しているといえる。
【0023】
図１に例示するように、第１の単調増加領域を構成する、傾き１Ａを有する１Ａ単調増加領域および傾き１Ｂを有する１Ｂ単調増加領域は、光学厚み１００ｎｍを境界とし、比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下を満たす、連続する領域である。また、第２の単調増加領域を構成する、傾き２Ａを有する２Ａ単調増加領域および傾き２Ｂを有する２Ｂ単調増加領域は、光学厚み２００ｎｍを境界とし、比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満を満たす、連続する領域である。
【0024】
上記傾きの比１Ｂ／１Ａの範囲と２Ｂ／２Ａの範囲とを同時に満たすことによって、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを得ることができる。これは、上記傾きの比を同時に満たすことで、ブロードな反射波長帯域を有しつつ、より高反射率の多層積層フィルムが実現できるからである。従来では、高反射率にすると反射波長帯域は狭くなる傾向にあるところ、本開示の一実施形態は広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを得ることができるというものである。
【0025】
層数を増加すれば、理論的には、広い反射波長帯域でありながら高い偏光度とすることができるが、層数の増加は、通常、設備の変更が必要となる。したがって、本実施形態の多層積層フィルムについて、上記傾きの比１Ｂ／１Ａを０．８以上１．５以下、及び上記傾きの比２Ｂ／２Ａを１．５超５未満に調整すれば、既存の設備においても特段の設備の拡張を必要とせず、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムの作製が可能であり、また、多層積層フィルムの層数を既存のものから変更させることなく作製することも可能である。
【0026】
なお、本開示において層厚みプロファイルの傾きとは、以下の方法による１次近似直線の傾きである。すなわち、第１層の１Ａ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ａとし、１Ｂ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ｂとして、得られた値から１Ｂ／１Ａを求める。また、第２層の２Ａ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ａとし、２Ｂ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ｂとして、得られた値から２Ｂ／２Ａを求める。また、本開示の一実施形態においては後述のようにダブリング等により層数増加することも可能であるが、このような場合においては、１つのパケットについての層厚みプロファイルを見ればよく、かかる１つのパケットは多層交互積層体になり得る。パケットは、多層積層フィルムの全体の層厚みプロファイルを見たときに、例えば、同じような層厚みプロファイルの部分が複数あれば、それぞれがパケットであるとみなせるし、中間層等に区切られたそれぞれの多層構造部分は異なるパケットであるとみなせる。
【0027】
第１層については、第１の単調増加領域において、境界を１００ｎｍの光学厚みとし、光学厚みが薄い範囲である１Ａ単調増加領域における傾きと光学厚みが厚い範囲である１Ｂ単調増加領域における傾きの比を特定の範囲とすることで、かかる第１の単調増加領域に対応する波長領域を広げつつ、視感度の高い波長５５０ｎｍ付近での反射強度を均一に高くすることができ、偏光度を均一に向上させることが可能となる。他方、かかる傾きの比（１Ｂ／１Ａ）が１．５より大きいと、高い偏光度が得られにくくなる。
ここで境界を１００ｎｍとすることで波長５５０ｎｍ付近での反射強度をより均一に高くすることが可能となる。第１層について境界が１５０ｎｍや２００ｎｍであったりすると、任意の波長領域で反射強度を均一に調整することが困難になる傾向にある。
ここで境界を１００ｎｍとすることで波長５５０ｎｍ付近での反射強度をより均一に高くすることが可能となる。第１層について境界が１５０ｎｍや２００ｎｍであったりすると、任意の波長領域で反射強度を均一に調整することが困難になる傾向にある。
【0028】
第２層については、第２の単調増加領域において、境界を２００ｎｍの光学厚みとし、光学厚みが薄い範囲である２Ａ単調増加領域における傾きに対して光学厚みが厚い範囲である２Ｂ単調増加領域における傾きを特定の範囲とすることで、反射波長帯域を広げ、高い偏光度が得られやすくなる。
また、ここで境界を２００ｎｍとし、傾き２Ａおよび２Ｂとの関係において、傾き２Ａを比較的小さくすることで、反射強度を均一に調整することが可能となる。また、傾き２Ｂを比較的大きくすることで、反射波長帯域を広げながらも、２次反射、３次反射といった高次反射を利用することで目的の波長領域の反射強度を増加させることが可能となる。
また、ここで境界を２００ｎｍとし、傾き２Ａおよび２Ｂとの関係において、傾き２Ａを比較的小さくすることで、反射強度を均一に調整することが可能となる。また、傾き２Ｂを比較的大きくすることで、反射波長帯域を広げながらも、２次反射、３次反射といった高次反射を利用することで目的の波長領域の反射強度を増加させることが可能となる。
【0029】
このような観点から、１Ｂ／１Ａの比の値は、０．８以上１．５以下であり、例えば下限値として０．８、０．９、０．９５または１．００とする態様、上限値として１．５、１．４、１．３または１．２５とする態様、およびこれらの任意の下限値および上限値を組み合わせた態様が好ましい。より具体的には、０．９～１．４の範囲とする態様、０．９５～１．３の範囲とする態様、１．０～１．２５の範囲とする態様等が好ましい。
また、２Ｂ／２Ａの比の値は、１．５超５未満であり、例えば下限値として１．７、１．９、２．１、２．３または２．５とする態様、上限値として４．７５、４．５、４．０、３．７５または３．５とする態様、およびこれらの任意の下限値および上限値を組み合わせた態様が好ましい。より具体的には、１．７～４．７５の範囲とする態様、１．９～４．５の範囲とする態様、２．１～４．０の範囲とする態様、２．３～３．７５の範囲とする態様、２．５～３．５の範囲とする態様等が好ましい。
また、２Ｂ／２Ａの比の値は、１．５超５未満であり、例えば下限値として１．７、１．９、２．１、２．３または２．５とする態様、上限値として４．７５、４．５、４．０、３．７５または３．５とする態様、およびこれらの任意の下限値および上限値を組み合わせた態様が好ましい。より具体的には、１．７～４．７５の範囲とする態様、１．９～４．５の範囲とする態様、２．１～４．０の範囲とする態様、２．３～３．７５の範囲とする態様、２．５～３．５の範囲とする態様等が好ましい。
【0030】
このような層厚みプロファイルは、フィードブロックにおける櫛歯の調整などにより得ることができる。
【0031】
第１の単調増加領域において、光学厚み１００ｎｍまでの範囲における１Ａ単調増加領域の傾き１Ａは、好ましくは０．８０～１．３５、より好ましくは０．８５～１．３０、さらに好ましくは０．９０～１．１５である。また、光学厚み１００ｎｍからの範囲における１Ｂ単調増加領域の傾き１Ｂは、好ましくは０．８０～１．３５、より好ましくは１．００～１．３０、さらに好ましくは１．０５～１．２５である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、偏光度の低下、及び斜め方向から観察したときの色目がより抑制され得る。
【0032】
第２の単調増加領域において、光学厚み２００ｎｍまでの範囲における２Ａ単調増加領域の傾き２Ａは、好ましくは１．００～１．６０、より好ましくは１．０５～１．５０、さらに好ましくは１．１５～１．３５である。また、光学厚み２００ｎｍからの範囲における２Ｂ単調増加領域の傾き２Ｂは、好ましくは２．００～６．００、より好ましくは２．５０～５．５０、さらに好ましくは３．００～４．５０である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、偏光度の低下がより抑制され得る。
【0033】
第１の単調増加領域において、１Ａ単調増加領域の光学厚みの薄い側の端の層は、光学厚み（ｎｍ）が４０～６０であることが好ましく、より好ましくは４３～５７、さらに好ましくは４６～５４である。また、１Ｂ単調増加領域の光学厚みの厚い側の端の層は、光学厚みが１８０～２２０であることが好ましく、より好ましくは１８５～２１５、さらに好ましくは１９０～２１０である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、偏光度の低下がより抑制され得る。また、広い反射波長帯域とすることができる。
【0034】
第２の単調増加領域において、２Ａ単調増加領域の光学厚みの薄い側の端の層は、光学厚み（ｎｍ）が７０～９０であることが好ましく、より好ましくは７４～８６、さらに好ましくは７８～８２である。また、２Ｂ単調増加領域の光学厚みの厚い側の端の層は、光学厚みが２９５～３８５であることが好ましく、より好ましくは３１０～３７０、さらに好ましくは３２５～３５５である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、偏光度の低下がより抑制され得る。また、広い反射波長帯域とすることができる。
【0035】
第１層の光学厚みの平均（以下、平均光学厚みとも称する）は、第１の単調増加領域において、１Ａ単調増加領域において６５ｎｍ～８５ｎｍであり、１Ｂ単調増加領域において１４０ｎｍ～１６０ｎｍであることが好ましい。このようにすることで上述したような第１層の層厚みプロファイルによる効果をより奏し易くなり、偏光度の低下抑制の効果がより向上する。
【0036】
第２層の光学厚みの平均（以下、平均光学厚みとも称する）は、第２の単調増加領域において、２Ａ単調増加領域において１３０ｎｍ～１５５ｎｍであり、２Ｂ単調増加領域において、２５０ｎｍ～２９０ｎｍであることが好ましい。このようにすることで上述したような第２層の層厚みプロファイルによる効果をより奏し易くなり、偏光度の低下抑制の効果がより向上する。
【0037】
さらにこれらを同時に満たすことで、色目がより均一となり、より高い偏光度を示し、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制された多層積層フィルムを得ることが出来る。
【0038】
上記第１層の光学厚みの平均は、上記効果をさらに奏し易くする観点から、１Ａ単調増加領域と１Ｂ単調増加領域とで、それぞれ６７ｎｍ～８３ｎｍと１４３ｎｍ～１５７ｎｍとであることが好ましい。さらに好ましくはそれぞれ６９ｎｍ～８１ｎｍと１４６ｎｍ～１５４ｎｍとである。
【0039】
上記第２層の光学厚みの平均は、上記効果をさらに奏し易くする観点から、２Ａ単調増加領域と２Ｂ単調増加領域とで、それぞれ１３３ｎｍ～１５２ｎｍと２５５ｎｍ～２８５ｎｍとであることが好ましい。さらに好ましくはそれぞれ１３６ｎｍ～１４９ｎｍと２６０ｎｍ～２８０ｎｍとである。
【0040】
［単調増加領域］
本開示において「単調増加」とは、多層積層フィルムにおける多層交互積層体の全てにおいてより厚い側の層がより薄い側の層よりも厚くなっていることが好ましいが、それに限定されず、全体を見て厚みがより薄い側からより厚い側に厚みが増加している傾向が見られればよい。より具体的には、光学厚みがより薄い側からより厚い側に向かって層に番号を付し、それを横軸として、各層の膜厚を縦軸にプロットしたときに、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が全て増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。
なお、第１層と第２層とはそれぞれ個別に見ればよく、第１層の単調増加と第２層の単調増加とは、それぞれ異なる傾きであり得る。また、上記単調増加については、多層交互積層体における一方の最表層から他方の最表層までの全てにおいて単調増加している態様であってもよいが、多層交互積層体において、層数で８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上の部分において単調増加している態様であってもよく、その余の部分においては厚みが一定であったり減少していたりしていてもよい。例えば本開示の実施例１は、１００％の部分において単調増加している態様であるが、かかる厚みプロファイルの層番号が小さい側および／または層番号が大きい側に単調増加でない領域を設けた態様であってもよい。
本開示において「単調増加」とは、多層積層フィルムにおける多層交互積層体の全てにおいてより厚い側の層がより薄い側の層よりも厚くなっていることが好ましいが、それに限定されず、全体を見て厚みがより薄い側からより厚い側に厚みが増加している傾向が見られればよい。より具体的には、光学厚みがより薄い側からより厚い側に向かって層に番号を付し、それを横軸として、各層の膜厚を縦軸にプロットしたときに、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が全て増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。
なお、第１層と第２層とはそれぞれ個別に見ればよく、第１層の単調増加と第２層の単調増加とは、それぞれ異なる傾きであり得る。また、上記単調増加については、多層交互積層体における一方の最表層から他方の最表層までの全てにおいて単調増加している態様であってもよいが、多層交互積層体において、層数で８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上の部分において単調増加している態様であってもよく、その余の部分においては厚みが一定であったり減少していたりしていてもよい。例えば本開示の実施例１は、１００％の部分において単調増加している態様であるが、かかる厚みプロファイルの層番号が小さい側および／または層番号が大きい側に単調増加でない領域を設けた態様であってもよい。
【0041】
本開示の一実施形態において、第１層の単調増加領域のうち、上述の比１Ｂ／１Ａが０．８以上１．５以下を満たす領域を第１の単調増加領域といい、第２層の単調増加領域のうち、上述の比２Ｂ／２Ａが１．５超５未満を満たす領域を第２の単調増加領域という。
【0042】
第１層と第２層とは交互に多層積層され多層交互積層体を形成するところ、第１層および第２層の単調増加領域の範囲は、多層交互積層体として光学干渉により波長３８０～７８０ｎｍの光を反射可能である範囲を有していればよい。また、第１層および第２層の単調増加領域の範囲は、多層交互積層体を形成した際に波長３８０～７８０ｎｍの光を反射可能な範囲を超える広さを有してもよい。
【0043】
［多層積層フィルムの構成］
［第１層］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第１層は、複屈折性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第１の樹脂ともいう）は、複屈折性の層を形成し得るものである。従って、第１層を構成する樹脂としては配向結晶性の樹脂が好ましく、かかる配向結晶性の樹脂として特にポリエステルが好ましい。該ポリエステルは、それを構成する繰り返し単位を基準として好ましくはエチレンテレフタレート単位および／またはエチレンナフタレート単位を、より好ましくはエチレンナフタレート単位を、８０モル％以上、１００モル％以下の範囲で含有することが、より高い屈折率の層とし易く、それにより第２層との屈折率差を大きくしやすいことから好ましい。ここで樹脂の併用の場合は、合計の含有量である。
［第１層］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第１層は、複屈折性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第１の樹脂ともいう）は、複屈折性の層を形成し得るものである。従って、第１層を構成する樹脂としては配向結晶性の樹脂が好ましく、かかる配向結晶性の樹脂として特にポリエステルが好ましい。該ポリエステルは、それを構成する繰り返し単位を基準として好ましくはエチレンテレフタレート単位および／またはエチレンナフタレート単位を、より好ましくはエチレンナフタレート単位を、８０モル％以上、１００モル％以下の範囲で含有することが、より高い屈折率の層とし易く、それにより第２層との屈折率差を大きくしやすいことから好ましい。ここで樹脂の併用の場合は、合計の含有量である。
【0044】
（第１層のポリエステル）
第１層の好ましいポリエステルとして、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸成分を含有し、その含有量は該ポリエステルを構成するジカルボン酸成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましい。かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、２，７－ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６－ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは８５モル％以上、より好ましくは９０モル％以上であり、また、好ましくは１００モル％未満、より好ましくは９８モル％以下、さらに好ましくは９５モル％以下である。
第１層の好ましいポリエステルとして、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸成分を含有し、その含有量は該ポリエステルを構成するジカルボン酸成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましい。かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、２，７－ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６－ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは８５モル％以上、より好ましくは９０モル％以上であり、また、好ましくは１００モル％未満、より好ましくは９８モル％以下、さらに好ましくは９５モル％以下である。
【0045】
第１層のポリエステルを構成するジカルボン酸成分としては、ナフタレンジカルボン酸成分以外にさらに本開示の目的を損なわない範囲でテレフタル酸成分、イソフタル酸成分などを含有してもよく、中でもテレフタル酸成分を含有することが好ましい。含有量は０モル％を超え、２０モル％以下の範囲であることが好ましい。かかる第２のジカルボン酸成分の含有量は、より好ましくは２モル％以上、さらに好ましくは５モル％以上であり、また、より好ましくは１５モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下である。
【0046】
液晶ディスプレイ等に用いられる輝度向上部材や反射型偏光板として使用する場合、第１層が第２層よりも相対的に高屈折率特性を有する層であり、第２層が第１層よりも相対的に低屈折率特性を有する層であり、また１軸方向に延伸することが好ましい。なお、この場合、本開示においては、１軸延伸方向をＸ方向、フィルム面内においてＸ方向と直交する方向をＹ方向（非延伸方向ともいう。）、フィルム面に対して垂直な方向をＺ方向（厚み方向ともいう。）と称する場合がある。
【0047】
第１層に、上記のようにナフタレンジカルボン酸成分を主成分として含有するポリエステルを用いることで、Ｘ方向に高屈折率を示すと同時に１軸配向性の高い複屈折率特性を実現でき、Ｘ方向について第２層との屈折率差を大きくすることができ、高偏光度に寄与する。一方、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限値に満たないと、非晶性の特性が大きくなり、Ｘ方向の屈折率ｎＸと、Ｙ方向の屈折率ｎＹとの差異が小さくなる傾向にあるため、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分と定義される本開示におけるＰ偏光成分について十分な反射性能が得難くなる傾向にある。なお、本開示におけるＳ偏光成分とは、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分と定義される。
【0048】
第１層の好ましいポリエステルを構成するジオール成分としては、エチレングリコール成分が用いられ、その含有量は該ポリエステルを構成するジオール成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは８５モル％以上、１００モル％以下、さらに好ましくは９０モル％以上、１００モル％以下、特に好ましくは９０モル％以上、９８モル％以下である。該ジオール成分の割合が下限値に満たない場合は、前述の１軸配向性が損なわれることがある。
【0049】
第１層のポリエステルを構成するジオール成分として、エチレングリコール成分以外に、さらに本開示の目的を損なわない範囲でトリメチレングリコール成分、テトラメチレングリコール成分、シクロヘキサンジメタノール成分、ジエチレングリコール成分などを含有してもよい。
【0050】
（第１層のポリエステルの特性）
第１層に用いられるポリエステルの融点は、好ましくは２２０～２９０℃の範囲、より好ましくは２３０～２８０℃の範囲、さらに好ましくは２４０～２７０℃の範囲である。融点は示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定して求めることができる。該ポリエステルの融点が上限値を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性が発現し難い傾向にある。
第１層に用いられるポリエステルの融点は、好ましくは２２０～２９０℃の範囲、より好ましくは２３０～２８０℃の範囲、さらに好ましくは２４０～２７０℃の範囲である。融点は示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定して求めることができる。該ポリエステルの融点が上限値を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性が発現し難い傾向にある。
【0051】
第１層に用いられるポリエステルのガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある。）は、好ましくは８０～１２０℃、より好ましくは８２～１１８℃、さらに好ましくは８５～１１８℃、特に好ましくは１００～１１５℃の範囲にある。Ｔｇがこの範囲にあると、耐熱性および寸法安定性に優れ、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性を発現し易い。かかる融点やガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジエチレングリコールの制御などによって調整できる。
【0052】
第１層に用いられるポリエステルは、ｏ－クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０～０．７５ｄｌ／ｇであることが好ましく、より好ましくは０．５５～０．７２ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．５６～０．７１ｄｌ／ｇである。これにより適度な配向結晶性を有し易くなる傾向にあり、第２層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。
【0053】
［第２層］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第２層は、等方性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第２の樹脂ともいう）は、等方性の層を形成し得るものである。従い、第２層を構成する樹脂としては非晶性の樹脂が好ましい。中でも非晶性であるポリエステルが好ましい。なおここで「非晶性」とは、極めて僅かな結晶性を有することを排除するものではなく、本願発明の多層積層フィルムが目的とする機能を奏する程度に第２層を等方性にできればよい。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第２層は、等方性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第２の樹脂ともいう）は、等方性の層を形成し得るものである。従い、第２層を構成する樹脂としては非晶性の樹脂が好ましい。中でも非晶性であるポリエステルが好ましい。なおここで「非晶性」とは、極めて僅かな結晶性を有することを排除するものではなく、本願発明の多層積層フィルムが目的とする機能を奏する程度に第２層を等方性にできればよい。
【0054】
（第２層の共重合ポリエステル）
第２層を構成する樹脂としては、共重合ポリエステルが好ましく、特に、ナフタレンジカルボン酸成分、エチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を共重合成分として含む共重合ポリエステルを用いることが好ましい。なお、かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、２，７－ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６－ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。なお、本開示における共重合成分とは、ポリエステルを構成するいずれかの成分であることを意味しており、従たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％未満）としての共重合成分に限定されず、主たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％以上）も含めて用いられる。
第２層を構成する樹脂としては、共重合ポリエステルが好ましく、特に、ナフタレンジカルボン酸成分、エチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を共重合成分として含む共重合ポリエステルを用いることが好ましい。なお、かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、２，７－ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６－ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。なお、本開示における共重合成分とは、ポリエステルを構成するいずれかの成分であることを意味しており、従たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％未満）としての共重合成分に限定されず、主たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％以上）も含めて用いられる。
【0055】
本開示の一実施形態においては、上述したように、第２層の樹脂としてエチレンナフタレート単位を主成分とするポリエステルを用いることが好ましく、そのとき、第２層の樹脂としてナフタレンジカルボン酸成分を含む共重合ポリエステルを用いることで、第１層との相溶性が高くなり、第１層との層間密着性が向上する傾向にあり、層間剥離が生じ難くなるため好ましい。
【0056】
第２層の共重合ポリエステルは、ジオール成分がエチレングリコール成分と、トリメチレングリコール成分の少なくとも２成分を含むことが好ましい。このうち、エチレングリコール成分は、フィルム製膜性などの観点より主たるジオール成分として用いられることが好ましい。
【0057】
本開示の一実施形態における第２層の共重合ポリエステルは、さらにジオール成分としてトリメチレングリコール成分を含有することが好ましい。トリメチレングリコール成分を含有することで、層構造の弾性を補い、層間剥離を抑制する効果が高まる。
【0058】
かかるナフタレンジカルボン酸成分、好ましくは２，６－ナフタレンジカルボン酸成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全カルボン酸成分の３０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは３０モル％以上、８０モル％以下、さらに好ましくは４０モル％以上、７０モル％以下である。これにより第１層との密着性をより高くできる。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限に満たないと相溶性の観点から密着性が低下することがある。また、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量の上限は特に制限されないが、多すぎると第１層との屈折率差を発現し難くなる傾向にある。なお、第１層との屈折率の関係を調整するために他のジカルボン酸成分を共重合させてもよい。
【0059】
エチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の５０モル％以上、９５モル％以下であることが好ましく、より好ましくは５０モル％以上、９０モル％以下、さらに好ましくは５０モル％以上、８５モル％以下、特に好ましくは５０モル％以上、８０モル％以下である。これにより第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。
【0060】
トリメチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の３モル％以上、５０モル％以下であることが好ましく、さらに５モル％以上、４０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは１０モル％以上、４０モル％以下、特に好ましくは１０モル％以上、３０モル％以下である。これにより第１層との層間密着性をより高くできる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。トリメチレングリコール成分の含有量が下限に満たないと層間密着性の確保が難しくなる傾向にあり、上限を超えると所望の屈折率とガラス転移温度の樹脂とすることがし難くなる。
【0061】
本開示の一実施形態における第２層は、本開示の目的を損ねない範囲であれば、第２層の質量を基準として１０質量％以下の範囲内で該共重合ポリエステル以外の熱可塑性樹脂を第２のポリマー成分として含有してもよい。
【0062】
（第２層のポリエステルの特性）
本開示の一実施形態において、上述する第２層の共重合ポリエステルは、８５℃以上のガラス転移温度を有することが好ましく、より好ましくは９０℃以上、１５０℃以下、さらに好ましくは９０℃以上、１２０℃以下、特に好ましくは９３℃以上、１１０℃以下である。これにより耐熱性により優れる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が下限に満たない場合、耐熱性が十分に得られないことがあり、例えば９０℃近辺での熱処理などの工程を含むときに第２層の結晶化や脆化によってヘーズが上昇し、輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の偏光度の低下を伴うことがある。また、第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が高すぎる場合には、延伸時に第２層のポリエステルも延伸による複屈折性が生じることがあり、それに伴い延伸方向において第１層との屈折率差が小さくなり、反射性能が低下することがある。
本開示の一実施形態において、上述する第２層の共重合ポリエステルは、８５℃以上のガラス転移温度を有することが好ましく、より好ましくは９０℃以上、１５０℃以下、さらに好ましくは９０℃以上、１２０℃以下、特に好ましくは９３℃以上、１１０℃以下である。これにより耐熱性により優れる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が下限に満たない場合、耐熱性が十分に得られないことがあり、例えば９０℃近辺での熱処理などの工程を含むときに第２層の結晶化や脆化によってヘーズが上昇し、輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の偏光度の低下を伴うことがある。また、第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が高すぎる場合には、延伸時に第２層のポリエステルも延伸による複屈折性が生じることがあり、それに伴い延伸方向において第１層との屈折率差が小さくなり、反射性能が低下することがある。
【0063】
上述した共重合ポリエステルの中でも、９０℃×１０００時間の熱処理で結晶化によるヘーズ上昇を極めて優れて抑制できる点から、非晶性の共重合ポリエステルであることが好ましい。ここでいう非晶性とは、ＤＳＣにおいて昇温速度２０℃／分で昇温させたときの結晶融解熱量が０．１ｍＪ／ｍｇ未満であることを指す。
【0064】
第２層の共重合ポリエステルの具体例として、（１）ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、（２）ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸成分およびテレフタル酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、が挙げられる。
【0065】
第２層の共重合ポリエステルは、ｏ－クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０～０．７０ｄｌ／ｇであることが好ましく、さらに好ましくは０．５５～０．６５ｄｌ／ｇである。第２層に用いられる共重合ポリエステルが共重合成分としてトリメチレングリコール成分を有する場合、製膜性が低下することがあり、該共重合ポリエステルの固有粘度を上述の範囲とすることで製膜性をより高めることができる。第２層として上述する共重合ポリエステルを用いる場合の固有粘度は、製膜性の観点からはより高い方が好ましいものの、上限を超える範囲では第２層のポリエステルとの溶融粘度差が大きくなり、各層の厚みが不均一になることがある。
【0066】
［その他の層］
（最外層）
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、片方または両方の表面に最外層を有していても良い。かかる最外層は、樹脂を主体とする。なお、ここで「樹脂を主体とする」とは、層において樹脂が層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。また、最外層は、等方性の層であることが好ましく、製造上の容易性の観点からは第２層と同一樹脂であってもよく、上述した第２層の共重合ポリエステルから構成することができ、そのような態様が好ましい。
（最外層）
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、片方または両方の表面に最外層を有していても良い。かかる最外層は、樹脂を主体とする。なお、ここで「樹脂を主体とする」とは、層において樹脂が層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。また、最外層は、等方性の層であることが好ましく、製造上の容易性の観点からは第２層と同一樹脂であってもよく、上述した第２層の共重合ポリエステルから構成することができ、そのような態様が好ましい。
【0067】
（中間層）
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、中間層を有していてもよい。
該中間層は、本開示において内部厚膜層などと称することがあるが、第１層と第２層の交互積層構成の内部に存在する厚膜の層を指す。なお、ここで厚膜とは、光学的に厚膜であることをいう。本開示においては、多層積層フィルムの製造の初期段階で交互積層構成の両側に膜厚の厚い層（厚み調整層、バッファ層と称することがある。）を形成し、その後ダブリングにより積層数を増やす方法が好ましく用いられるが、その場合は、膜厚の厚い層同士が２層積層されて中間層が形成されることとなり、内部に形成された厚膜の層が中間層となり、外側に形成された厚膜の層が最外層となる。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、中間層を有していてもよい。
該中間層は、本開示において内部厚膜層などと称することがあるが、第１層と第２層の交互積層構成の内部に存在する厚膜の層を指す。なお、ここで厚膜とは、光学的に厚膜であることをいう。本開示においては、多層積層フィルムの製造の初期段階で交互積層構成の両側に膜厚の厚い層（厚み調整層、バッファ層と称することがある。）を形成し、その後ダブリングにより積層数を増やす方法が好ましく用いられるが、その場合は、膜厚の厚い層同士が２層積層されて中間層が形成されることとなり、内部に形成された厚膜の層が中間層となり、外側に形成された厚膜の層が最外層となる。
【0068】
中間層は、たとえば層厚みが好ましくは５μｍ以上、また、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下の厚さであることが好ましい。このような中間層を第１層と第２層の交互積層構成の一部に有する場合、偏光機能に影響をおよぼすことなく、第１層および第２層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。中間層は、第１層、第２層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過特性には影響することがあるため、層中に粒子を含める場合は光線透過率を考慮して粒子径や粒子濃度を選択すればよい。
【0069】
該中間層の厚さが下限に満たない場合は、多層構造の層構成に乱れが生じることがあり、反射性能が低下することがある。一方、該中間層の厚さが上限を超える場合は、多層積層フィルム全体の厚みが厚くなり、薄型の液晶ディスプレイの反射型偏光板や輝度向上部材として用いた場合に省スペース化しにくいことがある。また、多層積層フィルム内に複数の中間層を含む場合には、それぞれの中間層の厚みは、上記範囲の下限以上であることが好ましく、また中間層の厚みの合計は、上記範囲の上限以下であることが好ましい。
【0070】
中間層に用いられるポリマーは、本開示の多層積層フィルムの製造方法を用いて多層構造中に存在させることができれば、第１層あるいは第２層と異なる樹脂を用いてもよいが、層間接着性の観点より、第１層または第２層のいずれかと同じ組成か、これらの組成を部分的に含む組成であることが好ましい。
【0071】
該中間層の形成方法は特に限定されないが、例えばダブリングを行う前の交互積層構成の両側に膜厚の厚い層を設け、それをレイヤーダブリングブロックと呼ばれる分岐ブロックを用いて交互積層方向に垂直な方向に２分割し、それらを交互積層方向に再積層することで中間層を１層設けることができる。同様の手法で３分割、４分割することにより中間層を複数設けることもできる。
【0072】
（塗布層）
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、少なくとも一方の表面に塗布層を有することができる。
かかる塗布層としては、滑り性を付与するための易滑層や、プリズム層や拡散層等との接着性を付与するためのプライマー層などが挙げられる。塗布層は、バインダー成分を含み、滑り性を付与するためにはたとえば粒子を含有させるとよい。易接着性を付与するためには、用いるバインダー成分を、接着したい層の成分と化学的に近いものとすることが挙げられる。また、塗布層を形成するための塗布液は、環境の観点から水を溶媒とする水系塗布液であることが好ましいが、特にそのような場合等において、積層多層フィルムに対する塗布液の濡れ性を向上させる目的で、界面活性剤を含有することができる。その他、塗布層の強度を高めるために架橋剤を添加したりなど、機能剤を添加してもよい。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、少なくとも一方の表面に塗布層を有することができる。
かかる塗布層としては、滑り性を付与するための易滑層や、プリズム層や拡散層等との接着性を付与するためのプライマー層などが挙げられる。塗布層は、バインダー成分を含み、滑り性を付与するためにはたとえば粒子を含有させるとよい。易接着性を付与するためには、用いるバインダー成分を、接着したい層の成分と化学的に近いものとすることが挙げられる。また、塗布層を形成するための塗布液は、環境の観点から水を溶媒とする水系塗布液であることが好ましいが、特にそのような場合等において、積層多層フィルムに対する塗布液の濡れ性を向上させる目的で、界面活性剤を含有することができる。その他、塗布層の強度を高めるために架橋剤を添加したりなど、機能剤を添加してもよい。
【0073】
［多層積層フィルムの製造方法］
本開示の一実施形態の多層積層フィルムの製造方法について詳述する。なお、ここで以下に示す製造方法は一例であり、本開示はこれに限定されない。また、異なる態様についても、以下を参照して得ることができる。
本開示の一実施形態の多層積層フィルムの製造方法について詳述する。なお、ここで以下に示す製造方法は一例であり、本開示はこれに限定されない。また、異なる態様についても、以下を参照して得ることができる。
【0074】
本開示の一実施形態の多層積層フィルムは、第１層を構成するポリマーと第２層を構成するポリマーとを、多層フィードブロック装置を用いて溶融状態で交互に重ね合わせて、例えば、合計で３０層以上の交互積層構成を作成し、その両面にバッファ層を設け、その後レイヤーダブリングと呼ばれる装置を用いて該バッファ層を有する交互積層構成を例えば２～４分割し、該バッファ層を有する交互積層構成を１ブロックとしてブロックの積層数（ダブリング数）が２～４倍になるように再度積層する方法で積層数を増やすことで得ることができる。かかる方法によると、多層構造の内部にバッファ層同士が２層積層された中間層と、バッファ層１層からなる最外層を両面に有する多層積層フィルムを得ることができる。
【0075】
かかる多層構造は、第１層と第２層の各層の厚みが所望の傾斜構造を有するように積層される。これは、たとえば、多層フィードブロック装置においてスリットの間隔や長さを変化させることで得られる。例えば、第１層および第２層は、少なくとも２つの光学厚み領域で異なる傾きの変化率を有することから、該多層フィードブロックにおいても、少なくとも１つ以上の変曲点を有するようにスリットの間隔や長さを調整すればよい。
【0076】
上述した方法で所望の積層数に積層したのち、ダイより押出し、キャスティングドラム上で冷却し、多層未延伸フィルムを得る。多層未延伸フィルムは、製膜機械軸方向、またはそれにフィルム面内で直交する方向（横方向、幅方向またはＴＤという場合がある）の少なくとも１軸方向（かかる１軸方向はフィルム面に沿った方向である。）に延伸されることが好ましい。延伸温度は、第１層のポリマーのガラス転移点温度（Ｔｇ）～（Ｔｇ＋２０）℃の範囲で行うことが好ましい。従来よりも低めの温度で延伸を行うことにより、フィルムの配向特性をより高度に制御することができる。
【0077】
延伸倍率は２．０～７．０倍で行うことが好ましく、さらに好ましくは４．５～６．５倍である。かかる範囲内で延伸倍率が大きいほど、第１層および第２層における個々の層の面方向の屈折率のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、多層積層フィルムの光干渉が面方向に均一化され、また第１層と第２層の延伸方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
【0078】
また、かかる延伸方向とフィルム面内で直交する方向（Ｙ方向）にも延伸処理を施し、２軸延伸を行う場合は、用途にもよるが、反射偏光特性を具備させたいときは、１．０１～１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。Ｙ方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。
【0079】
また、延伸後にさらに（Ｔｇ）～（Ｔｇ＋３０）℃の温度で熱固定を行いながら、５～１５％の範囲で延伸方向にトーアウト（再延伸）させることにより、得られた多層積層フィルムの配向特性を高度に制御することができる。
【0080】
本開示の一実施形態において上述の塗布層を設ける場合、多層積層フィルムへの塗布は任意の段階で実施することができるが、フィルムの製造過程で実施することが好ましく、延伸前のフィルムに対して塗布することが好ましい。
かくして本開示の一実施形態の多層積層フィルムが得られる。
かくして本開示の一実施形態の多層積層フィルムが得られる。
【0081】
なお、金属光沢フィルムや反射ミラーの用途に用いる多層積層フィルムである場合は、２軸延伸フィルムとすることが好ましく、この場合は、逐次２軸延伸法、同時２軸延伸法のいずれであってもよい。また、延伸倍率は、第１層および第２層の各層の屈折率および膜厚が、所望の反射特性を奏するように調整されるようにすればよいが、例えばこれら層を構成する樹脂の通常の屈折率を考慮すると、縦方向および横方向ともに２．５～６．５倍程度とすればよい。
【0082】
［用途］
以下、本開示の多層積層フィルムが好ましく適用され得る用途について説明する。本開示の多層積層フィルムは、輝度向上部材あるいは反射型偏光板として使用されることが特に好ましい。
以下、本開示の多層積層フィルムが好ましく適用され得る用途について説明する。本開示の多層積層フィルムは、輝度向上部材あるいは反射型偏光板として使用されることが特に好ましい。
【0083】
（輝度向上部材としての用途）
本開示の多層積層フィルムは、上述したポリマー組成や層構成、配向の態様とすることで、一方の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過させる性能を奏することができる。より具体的には１軸延伸した態様である。かかる性能を利用し、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材として用いることができる。輝度向上部材として用いた場合、一方の偏光成分は透過し、他方の透過しなかった偏光成分は吸収せずに光源側に反射させることによって光を再利用でき、良好な輝度向上効果が得られる。
また、本開示の多層積層フィルムの少なくとも一方の面にプリズム層や拡散層等の硬化性樹脂層を積層してもよい。ここで硬化性樹脂層は、熱硬化性樹脂層や電子線硬化性樹脂層である。その際、プライマー機能等を有する塗布層を介してこれらプリズム層あるいは拡散層を積層することもでき、好ましい。
本開示の多層積層フィルムを用いてプリズム層などの部材と貼り合わせ、または本開示の多層積層フィルムの表面にプリズム等を形成し、ユニット化することにより、組み立て時の部材数を低減でき、また液晶ディスプレイの厚みをより薄くすることができる。また、本開示の多層積層フィルムを用いてこれらの部材と貼り合せることにより、加工時などに加わる外力による層間剥離を抑制できるため、より信頼性の高い輝度向上部材を提供できる。
本開示の多層積層フィルムを輝度向上部材として用いる場合、液晶ディスプレイの光源と、偏光板／液晶セル／偏光板で構成される液晶パネルとの間に輝度向上部材を配置する態様の液晶ディスプレイ装置が例示される。プリズム層またはプリズムをさらに設ける場合は、輝度向上部材の液晶パネル側にプリズム層またはプリズムを配置することが好ましい。
本開示の多層積層フィルムは、上述したポリマー組成や層構成、配向の態様とすることで、一方の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過させる性能を奏することができる。より具体的には１軸延伸した態様である。かかる性能を利用し、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材として用いることができる。輝度向上部材として用いた場合、一方の偏光成分は透過し、他方の透過しなかった偏光成分は吸収せずに光源側に反射させることによって光を再利用でき、良好な輝度向上効果が得られる。
また、本開示の多層積層フィルムの少なくとも一方の面にプリズム層や拡散層等の硬化性樹脂層を積層してもよい。ここで硬化性樹脂層は、熱硬化性樹脂層や電子線硬化性樹脂層である。その際、プライマー機能等を有する塗布層を介してこれらプリズム層あるいは拡散層を積層することもでき、好ましい。
本開示の多層積層フィルムを用いてプリズム層などの部材と貼り合わせ、または本開示の多層積層フィルムの表面にプリズム等を形成し、ユニット化することにより、組み立て時の部材数を低減でき、また液晶ディスプレイの厚みをより薄くすることができる。また、本開示の多層積層フィルムを用いてこれらの部材と貼り合せることにより、加工時などに加わる外力による層間剥離を抑制できるため、より信頼性の高い輝度向上部材を提供できる。
本開示の多層積層フィルムを輝度向上部材として用いる場合、液晶ディスプレイの光源と、偏光板／液晶セル／偏光板で構成される液晶パネルとの間に輝度向上部材を配置する態様の液晶ディスプレイ装置が例示される。プリズム層またはプリズムをさらに設ける場合は、輝度向上部材の液晶パネル側にプリズム層またはプリズムを配置することが好ましい。
【0084】
（反射型偏光板としての用途）
本開示の多層積層フィルムは、吸収型偏光板と併用して、或いは単独で用いて液晶ディスプレイなどの偏光板として用いることができる。特に反射偏光性能を高め、後述する偏光度（Ｐ）で８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９９．５％以上となる高偏光度を有するものについては、吸収型偏光板を併用することなく、単独で液晶セルに隣接して用いられる液晶ディスプレイの偏光板として用いることができる。
本開示の積層多層フィルムの用途としては、より具体的には、本開示の積層多層フィルムからなる第１の偏光板、液晶セル、および第２の偏光板がこの順で積層された液晶ディスプレイが挙げられる。
本開示の多層積層フィルムは、吸収型偏光板と併用して、或いは単独で用いて液晶ディスプレイなどの偏光板として用いることができる。特に反射偏光性能を高め、後述する偏光度（Ｐ）で８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９９．５％以上となる高偏光度を有するものについては、吸収型偏光板を併用することなく、単独で液晶セルに隣接して用いられる液晶ディスプレイの偏光板として用いることができる。
本開示の積層多層フィルムの用途としては、より具体的には、本開示の積層多層フィルムからなる第１の偏光板、液晶セル、および第２の偏光板がこの順で積層された液晶ディスプレイが挙げられる。
【実施例】
【0085】
以下に、本開示の実施形態を実施例を挙げて説明するが、本開示は以下に示した実施例に制限されるものではない。なお、実施例中の物性や特性は、下記の方法にて測定または評価した。
【0086】
（１）各層の厚み
多層積層フィルムをフィルム長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断し、５０ｎｍ厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡（日立Ｓ－４３００）を用いて加速電圧１００ｋＶにて観察撮影し、写真から各層の厚み（物理厚み）を測定した。
１μｍを超える厚さの層について、多層構造の内部に存在しているものを中間層、最表層に存在しているものを最外層とし、それぞれの厚みを測定した。
多層積層フィルムをフィルム長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断し、５０ｎｍ厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡（日立Ｓ－４３００）を用いて加速電圧１００ｋＶにて観察撮影し、写真から各層の厚み（物理厚み）を測定した。
１μｍを超える厚さの層について、多層構造の内部に存在しているものを中間層、最表層に存在しているものを最外層とし、それぞれの厚みを測定した。
【0087】
上記で得られた各層の物理厚みの値と、下記（２）により求めた各層の屈折率（ｎＸ）の値を用い、これらを上記（式２）に代入することで各層の光学厚みを求め、第１層について、単調増加領域において、光学厚みが薄い側の端～１００ｎｍの範囲および１００ｎｍ～厚い側の端の範囲のそれぞれについて平均光学厚みを求めた。第２層についても同様にして、単調増加領域において、光学厚みが薄い側の端～２００ｎｍの範囲および２００ｎｍ～厚い側の端の範囲のそれぞれについて平均光学厚みを求めた。
なお、第１層か第２層かは、屈折率の態様により判断できるが、それが困難な場合は、ＮＭＲでの解析や、ＴＥＭでの解析による電子状態により判断することも可能である。
なお、第１層か第２層かは、屈折率の態様により判断できるが、それが困難な場合は、ＮＭＲでの解析や、ＴＥＭでの解析による電子状態により判断することも可能である。
【0088】
（２）各方向の延伸後の屈折率
多層積層フィルムの第１層及び第２層の屈折率は、得られた多層積層フィルムの製造条件と同様の条件で、層の厚み比率が１：１である２層積層フィルムを作成し、それを用いて測定した第１層及び第２層の屈折率を、それぞれ多層積層フィルムの第１層及び第２層の屈折率として求める。
例えば、本実施形態においては、厚み比率が第１層：第２層＝１：１である２層積層フィルムとする以外は後述する実施例１と同様の条件で合計厚み７５μｍのフィルムを作成し、第１層、第２層のそれぞれについて、それぞれ延伸方向（Ｘ方向）とその直交方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）のそれぞれの屈折率（それぞれｎＸ、ｎＹ、ｎＺとする）を、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍにおける屈折率を測定して求め、第１層及び第２層それぞれの延伸後の屈折率とした。
多層積層フィルムの第１層及び第２層の屈折率は、得られた多層積層フィルムの製造条件と同様の条件で、層の厚み比率が１：１である２層積層フィルムを作成し、それを用いて測定した第１層及び第２層の屈折率を、それぞれ多層積層フィルムの第１層及び第２層の屈折率として求める。
例えば、本実施形態においては、厚み比率が第１層：第２層＝１：１である２層積層フィルムとする以外は後述する実施例１と同様の条件で合計厚み７５μｍのフィルムを作成し、第１層、第２層のそれぞれについて、それぞれ延伸方向（Ｘ方向）とその直交方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）のそれぞれの屈折率（それぞれｎＸ、ｎＹ、ｎＺとする）を、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍにおける屈折率を測定して求め、第１層及び第２層それぞれの延伸後の屈折率とした。
【0089】
（３）単調増加の判断
第１層と第２層とを個別に、各層の光学厚みの値を縦軸に入力し、各層の層番号を横軸に入力した際の層厚みプロファイルの任意の領域において、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が全て増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。
第１層と第２層とを個別に、各層の光学厚みの値を縦軸に入力し、各層の層番号を横軸に入力した際の層厚みプロファイルの任意の領域において、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が全て増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。
【0090】
ここで、第１層の上記単調増加領域において、薄い側の端の層および厚い側の端の層を確定し、光学厚みが薄い側の端から１００ｎｍの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ａとし、光学厚みが１００ｎｍを越え厚い側の端までの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ｂとした。また、第２層の上記単調増加領域において薄い側の端の層および厚い側の端の層を確定し、光学厚みが薄い側の端から２００ｎｍの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ａとし、光学厚みが２００ｎｍを超え厚い側の端までの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ｂとした。これら得られた値から１Ｂ／１Ａおよび２Ｂ／２Ａを求めた。
【0091】
（４）色目の評価、及び平均反射率
偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて、得られた多層積層フィルムの反射スペクトルを測定した。なお、測定はスポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と直交する軸（反射軸という。）の各波長における透過率を波長３８０～７８０ｎｍの範囲で５ｎｍ間隔で測定した。波長３８０～７８０ｎｍの範囲で透過率の平均値をとり、平均透過率を１００から引いた値を法線入射における反射軸の平均反射率とした。平均反射率が５０％以上であれば、測定した多層積層フィルムの反射軸において反射可能であると判断した。輝度向上部材等の光学用に用いる場合は、かかる平均反射率は８５％以上、好ましくは８７％以上、より好ましくは９０％以上である。
また、多層積層フィルムの色目の評価は、以下の方法により評価した。即ち、上記の測定で得られた透過スペクトルから、波長５０５～５５５ｎｍの範囲での平均透過率、および、波長５５５～６０５ｎｍでの平均透過率を求め、これらの比が１．０に近いほど多層積層フィルムの正面方向から観察される色目が均一であると評価できる。かかる観点から、前述した比（波長５０５～５５５ｎｍの範囲での平均透過率）／（波長５５５～６０５ｎｍでの平均透過率）は、好ましくは１．０±０．７、より好ましくは１．０±０．５、更に好ましくは１．０±０．３、更に好ましくは１．０±０．１である。
偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて、得られた多層積層フィルムの反射スペクトルを測定した。なお、測定はスポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と直交する軸（反射軸という。）の各波長における透過率を波長３８０～７８０ｎｍの範囲で５ｎｍ間隔で測定した。波長３８０～７８０ｎｍの範囲で透過率の平均値をとり、平均透過率を１００から引いた値を法線入射における反射軸の平均反射率とした。平均反射率が５０％以上であれば、測定した多層積層フィルムの反射軸において反射可能であると判断した。輝度向上部材等の光学用に用いる場合は、かかる平均反射率は８５％以上、好ましくは８７％以上、より好ましくは９０％以上である。
また、多層積層フィルムの色目の評価は、以下の方法により評価した。即ち、上記の測定で得られた透過スペクトルから、波長５０５～５５５ｎｍの範囲での平均透過率、および、波長５５５～６０５ｎｍでの平均透過率を求め、これらの比が１．０に近いほど多層積層フィルムの正面方向から観察される色目が均一であると評価できる。かかる観点から、前述した比（波長５０５～５５５ｎｍの範囲での平均透過率）／（波長５５５～６０５ｎｍでの平均透過率）は、好ましくは１．０±０．７、より好ましくは１．０±０．５、更に好ましくは１．０±０．３、更に好ましくは１．０±０．１である。
【0092】
（５）波長７５０～８５０ｎｍでの透過率の最大値
分光光度計（島津製作所製、ＵＶ－３１０１ＰＣおよびＭＰＣ－３１００）を用い、波長３００ｎｍから１２００ｎｍの範囲での、得られた多層積層フィルムの透過軸における透過率と、該透過軸と直交する軸（反射軸）における透過率とをそれぞれ測定し、分光スペクトルを得た。なお、測定光の入射角は０度設定とした。
波長７５０～８５０ｎｍの範囲は、フィルムを斜め方向（入射角度で４５度～６０度の方向）から観察した際に、スペクトルの短波長側へのシフトにより、可視光領域（特に赤色の領域）に掛かる波長範囲である。したがって、かかる波長範囲において透過率の最大値が大きいと、多層積層フィルムを斜め方向から観測した際に、多層積層フィルムの着色がより顕著になる傾向にある。多層積層フィルムを斜め方向から観察した際に着色が著しいということは、すなわち反射波長帯域が狭いということになる。かかる観点から、波長７５０～８５０ｎｍにおける透過率の最大値は、好ましくは３８％以下、より好ましくは３６％以下、更に好ましくは３４％以下、更に好ましくは３０％以下である。
（６）偏光度
偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて、得られた多層積層フィルムの視感度補正偏光度を測定し、偏光度（Ｐ）（単位：％）とした。なお、測定はスポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と該透過軸と直交する軸の各々の平均透過率（波長範囲４００～８００ｎｍ）をもとに算出される。
ここで、偏光度（Ｐ）は、７５％以上であることが好ましい。輝度向上部材等の光学用に用いる場合は、好ましくは７６％以上、より好ましくは７７％以上、更に好ましくは７８％以上である。
分光光度計（島津製作所製、ＵＶ－３１０１ＰＣおよびＭＰＣ－３１００）を用い、波長３００ｎｍから１２００ｎｍの範囲での、得られた多層積層フィルムの透過軸における透過率と、該透過軸と直交する軸（反射軸）における透過率とをそれぞれ測定し、分光スペクトルを得た。なお、測定光の入射角は０度設定とした。
波長７５０～８５０ｎｍの範囲は、フィルムを斜め方向（入射角度で４５度～６０度の方向）から観察した際に、スペクトルの短波長側へのシフトにより、可視光領域（特に赤色の領域）に掛かる波長範囲である。したがって、かかる波長範囲において透過率の最大値が大きいと、多層積層フィルムを斜め方向から観測した際に、多層積層フィルムの着色がより顕著になる傾向にある。多層積層フィルムを斜め方向から観察した際に着色が著しいということは、すなわち反射波長帯域が狭いということになる。かかる観点から、波長７５０～８５０ｎｍにおける透過率の最大値は、好ましくは３８％以下、より好ましくは３６％以下、更に好ましくは３４％以下、更に好ましくは３０％以下である。
（６）偏光度
偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて、得られた多層積層フィルムの視感度補正偏光度を測定し、偏光度（Ｐ）（単位：％）とした。なお、測定はスポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と該透過軸と直交する軸の各々の平均透過率（波長範囲４００～８００ｎｍ）をもとに算出される。
ここで、偏光度（Ｐ）は、７５％以上であることが好ましい。輝度向上部材等の光学用に用いる場合は、好ましくは７６％以上、より好ましくは７７％以上、更に好ましくは７８％以上である。
【0093】
［製造例１］ポリエステルＡ
第１層用ポリエステルとして、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の９５モル％が２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分がエチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６４ｄｌ／ｇ）（ｏ―クロロフェノール、３５℃、以下同様）を準備した。
第１層用ポリエステルとして、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の９５モル％が２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分がエチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６４ｄｌ／ｇ）（ｏ―クロロフェノール、３５℃、以下同様）を準備した。
【0094】
［製造例２］ポリエステルＢ
第２層用ポリエステルとして、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールとトリメチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の５０モル％が２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５０モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分の８５モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の１５モル％がトリメチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６３ｄｌ／ｇ）を準備した。
第２層用ポリエステルとして、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールとトリメチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の５０モル％が２，６－ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５０モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分の８５モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の１５モル％がトリメチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６３ｄｌ／ｇ）を準備した。
【0095】
［実施例１］
第１層用にポリエステルＡを１７０℃で５時間乾燥した後、第２層用にポリエステルＢを８５℃で８時間乾燥した後、それぞれ第１、第２の押し出し機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１層用ポリエステルを１３８層、第２層用ポリエステルを１３７層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ表１に示すような層厚みプロファイルとなるような櫛歯を備える多層フィードブロック装置を使用して、総数２７５層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第３の押し出し機から第２層用ポリエステルと同じポリエステルを３層フィードブロックへと導き、層数２７５層の積層状態（両表層は第１層である）の溶融体の積層方向の両側にバッファ層をさらに積層した。両側のバッファ層の合計が全体の４７％となるよう第３の押し出し機の供給量を調整した。その積層状態をさらにレイヤーダブリングブロックにて、２分岐して１：１の比率で積層し、内部に中間層、最表層に２つの最外層を含む全層数５５３層の未延伸多層積層フィルムを作製した。
この未延伸多層積層フィルムを１３０℃の温度で幅方向に５．９倍に延伸した。得られた１軸延伸多層積層フィルムの厚みは７５μｍであった。
第１層用にポリエステルＡを１７０℃で５時間乾燥した後、第２層用にポリエステルＢを８５℃で８時間乾燥した後、それぞれ第１、第２の押し出し機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１層用ポリエステルを１３８層、第２層用ポリエステルを１３７層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ表１に示すような層厚みプロファイルとなるような櫛歯を備える多層フィードブロック装置を使用して、総数２７５層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第３の押し出し機から第２層用ポリエステルと同じポリエステルを３層フィードブロックへと導き、層数２７５層の積層状態（両表層は第１層である）の溶融体の積層方向の両側にバッファ層をさらに積層した。両側のバッファ層の合計が全体の４７％となるよう第３の押し出し機の供給量を調整した。その積層状態をさらにレイヤーダブリングブロックにて、２分岐して１：１の比率で積層し、内部に中間層、最表層に２つの最外層を含む全層数５５３層の未延伸多層積層フィルムを作製した。
この未延伸多層積層フィルムを１３０℃の温度で幅方向に５．９倍に延伸した。得られた１軸延伸多層積層フィルムの厚みは７５μｍであった。
【0096】
［実施例２～８、比較例１～８］
表１に示す層厚みプロファイルとなるように用いる多層フィードブロック装置を変更した以外は実施例１と同様にして、１軸延伸多層積層フィルムを得た。
表１に示す層厚みプロファイルとなるように用いる多層フィードブロック装置を変更した以外は実施例１と同様にして、１軸延伸多層積層フィルムを得た。
【0097】
【表1】
【0098】
表１からわかるように、実施例の多層積層フィルムでは、比較例の多層積層フィルムと比べ、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度を有し、色目が均一で、かつ斜め方向から観察したときの色目が抑制されたものが得られた。
【0099】
本開示の一実施形態によれば、本開示の多層積層フィルムは、交互に積層した複屈折性の層と等方性の層の光学的厚みを適切に設計することで、広い反射波長帯域を保持しながら、高い偏光度で、色目が均一で、かつ斜めから観察したときの色目の抑制を実現させることが可能となる。そのため、例えば偏光性能が求められる輝度向上部材、反射型偏光板などとして用いる場合に、広い反射波長帯域において高偏光度、及び色目が抑制されていることから、より信頼性の高い輝度向上部材、液晶ディスプレイ用偏光板などを提供できる。
【0100】
２０１８年９月２７日に出願された日本国特許出願２０１８－１８２８６７の開示はその全体が参照により本明細書に取り込まれる。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。
【図1】
【図2】
