特許 7417299 処理システムの反応室の内側のアシストガス流

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-01-10

(45)【発行日】2024-01-18

(54)【発明の名称】処理システムの反応室の内側のアシストガス流

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/26 20060101AFI20240111BHJP

   B01J 19/00 20060101ALI20240111BHJP

   H01M 4/505 20100101ALN20240111BHJP

   H01M 4/525 20100101ALN20240111BHJP

   H01M 4/58 20100101ALN20240111BHJP

【ＦＩ】

B01J19/26

B01J19/00 N

H01M4/505

H01M4/525

H01M4/58

【請求項の数】 18

(21)【出願番号】P 2021578237

(86)(22)【出願日】2020-06-29

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2022-10-17

(86)【国際出願番号】 US2020040038

(87)【国際公開番号】W WO2020264464

(87)【国際公開日】2020-12-30

【審査請求日】2022-04-28

(31)【優先権主張番号】16/914,458

(32)【優先日】2020-06-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(31)【優先権主張番号】62/868,843

(32)【優先日】2019-06-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(73)【特許権者】

【識別番号】522001530

【氏名又は名称】イージュール，アイエヌシー．

(74)【代理人】

【識別番号】100091683

【弁理士】

【氏名又は名称】▲吉▼川 俊雄

(74)【代理人】

【識別番号】100179316

【弁理士】

【氏名又は名称】市川 寛奈

(72)【発明者】

【氏名】ワン，ヤン

(72)【発明者】

【氏名】ヤン，ルー

(72)【発明者】

【氏名】シェン，リャン ヤー

【審査官】長谷部 智寿

(56)【参考文献】

【文献】特開２００３－２２９１２４（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１４／１８２３４７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１５－１８６７９３（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２００９／０３９２８１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開平０６－１５５４５７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭６２－１２１６４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５９－２０６０４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１４／０３２８７２９（ＵＳ，Ａ１）

【文献】米国特許出願公開第２００２／０１５９９４６（ＵＳ，Ａ１）

【文献】特開２００４－０７０３０３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表平０８－５１１５７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０１－１１６０１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０８－０４０７１５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１１３５２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００７－０８４３５５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ０１Ｊ １９／００－１９／３２

Ｂ０１Ｊ ２／００－ ２／３０

Ｈ０１Ｍ ４／００－ ４／６２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

生成物を生成する処理システムであって、
１つ以上の第１のガスラインと、
１つ以上の第１のガス流を前記処理システムに送達する前記１つ以上の第１のガスラインに接続されるシステム入口と、
液体混合物を噴出し１つ以上の液滴流にして、前記１つ以上の液滴流を前記処理システムに噴出するように適応する１つ以上のパワージェットモジュールと、
反応混合物を処理して、前記生成物にするように適応する反応室と、
加熱アセンブリと、を含み、
前記加熱アセンブリは、
１つ以上の第２のガス流を前記反応室に送達するために、前記反応室の室壁の開口に接続される第２のガスラインと、
前記第２のガスラインに接続され、前記反応室の内側に位置付けられるガス送達要素と、を含み、
前記加熱アセンブリの前記ガス送達要素は、前記反応室の内側で上向きに位置付けられ、
前記反応混合物は、
前記１つ以上の第１のガス流と、
前記１つ以上の第２のガス流と、
前記１つ以上の液滴流と、
を含む、処理システム。

【請求項2】

前記１つ以上のパワージェットモジュールに接続され、前記１つ以上の液滴流が前記１つ以上の第１のガス流と一緒に分散して気液混合物になるように適応する分散室をさらに含む、請求項１に記載の処理システム。

【請求項3】

前記１つ以上の第１のガス流及び前記１つ以上の液滴流は、０度～１８０度の分散角（α）で相互に対して流れる、請求項２に記載の処理システム。

【請求項4】

前記ガス送達要素は前記反応室の内側に位置付けられ、前記反応室の入口領域まで伸び、前記入口領域は前記処理システムの前記分散室に接続される、請求項２に記載の処理システム。

【請求項5】

前記１つ以上の第２のガス流は前記ガス送達要素によって送達され、前記反応室の内側で０度～１８０度の角度（β）で、前記１つ以上の気液混合物流と相互に混合する、請求項２に記載の処理システム。

【請求項6】

前記角度（β）は１８０度である、請求項５に記載の処理システム。

【請求項7】

前記システム入口から流れる前記１つ以上の第１のガス流を前記分散室に送達するように適応する緩衝室をさらに含む、請求項２に記載の処理システム。

【請求項8】

前記緩衝室は、前記１つ以上の第１のガス流を１つ以上の均一なガス流に送達するための１つ以上のチャネルを内部に有するガス分配器を備え、前記ガス分配器は前記緩衝室の室壁の内周に適合するように成形されている、請求項７に記載の処理システム。

【請求項9】

前記処理システムはさらに電子制御センターを含む、請求項１に記載の処理システム。

【請求項10】

前記１つ以上の第１のガスラインを通って送達される前記１つ以上の第１のガス流は第１の温度に維持され、前記加熱アセンブリの前記ガス送達要素を通って送達される前記１つ以上の第２のガス流は第２の温度に維持され、前記第２の温度は前記第１の温度よりも高い、請求項１に記載の処理システム。

【請求項11】

前記第１の温度は２０℃～４００℃の温度に維持される、請求項１０に記載の処理システム。

【請求項12】

前記第２の温度は１００℃～１４００℃の温度に維持される、請求項１０に記載の処理システム。

【請求項13】

生成物を生成する処理システムであって、
１つ以上の第１のガスラインと、
１つ以上の第１のガス流を前記処理システムに送達する前記１つ以上の第１のガスラインに接続されるシステム入口と、
液体混合物を噴出し１つ以上の液滴流にして、前記
１つ以上の液滴流を前記処理システムに噴出するように適応する１つ以上のパワージェットモジュールと、
前記１つ以上のパワージェットモジュールに接続され、前記１つ以上の液滴流が前記１つ以上の第１のガス流と一緒に分散して気液混合物になるように適応する分散室であって、前記１つ以上の第１のガス流及び前記１つ以上の液滴流は、０度～１８０度の分散角（α）で相互に対して流れる、分散室と、
反応混合物を処理して、前記生成物にするように適応する反応室と、
加熱アセンブリと、を含み、
前記加熱アセンブリは、
１つ以上の第２のガス流を前記反応室に送達するために、前記反応室の室壁の開口に接続される第２のガスラインと、
前記第２のガスラインに接続され、前記反応室の内側に位置付けられるガス送達要素と、を含み、
前記加熱アセンブリの前記ガス送達要素は、前記反応室の内側で上向きに位置付けられ、
前記反応混合物は、前記１つ以上の第１のガス流、前記１つ以上の第２のガス流、及び前記１つ以上の液滴流を含み、
前記１つ以上の第２のガス流は前記ガス送達要素によって送達され、前記反応室の内側で０度～１８０度の角度（β）で、前記１つ以上の気液混合物流と相互に混合する、処理システム。

【請求項14】

前記１つ以上の第１のガスラインを通って送達される前記１つ以上の第１のガス流は第１の温度に維持され、前記加熱アセンブリの前記ガス送達要素を通って送達される前記１つ以上の第２のガス流は第２の温度に維持され、前記第２の温度は前記第１の温度よりも高い、請求項１３に記載の処理システム。

【請求項15】

前記第１の温度は２０℃～４００℃の温度に維持される、請求項１４に記載の処理システム。

【請求項16】

前記第２の温度は１００℃～１４００℃の温度に維持される、請求項１４に記載の処理システム。

【請求項17】

生成物を液体混合物から生成する方法であって、
１つ以上の第１のガス流を、システム入口を介して処理システムの緩衝室に送達することと、
１つ以上の第２のガス流を、加熱アセンブリを介して前記処理システムの反応室に送達することであって、前記加熱アセンブリは、
１つ以上の第２のガス流を前記反応室に送達するために、前記反応室の室壁の開口に接続される第２のガスラインと、
前記第２のガスラインに接続され、前記反応室の内側に位置付けられるガス送達要素と、を含む、送達することと、
前記処理システムの１つ以上のパワージェットモジュールによって、前記液体混合物を噴出して１つ以上の液滴流にすることと、
前記１つ以上のパワージェットモジュールによって、前記処理システムの分散室の内側で前記１つ以上の液滴流を流すことと、
前記１つ以上の第１のガス流、前記１つ以上の第２のガス流、及び前記１つ以上の液滴流を含む反応混合物を形成することと、
１００℃～１４００℃の温度に加熱される前記１つ以上の第２のガス流を使用して、前記処理システムの前記反応室を加熱することと、
前記反応温度以内で、前記反応混合物を処理して前記生成物にすることと、を含み、
前記ガス送達要素は前記反応室の内側に位置付けられ、前記反応室の入口領域まで伸び、前記１つ以上の第２のガス流を前記入口領域に送達し、前記入口領域は前記分散室に接続される、方法。

【請求項18】

前記１つ以上の第１のガスラインを通って送達される前記１つ以上の第１のガス流は第１の温度に維持され、前記加熱アセンブリの前記ガス送達要素を通って送達される前記１つ以上の第２のガス流は第２の温度に維持され、前記第２の温度は前記第１の温度よりも高い、請求項１７に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

関連出願の相互参照
本出願は、２０１９年６月２８日に出願された米国仮特許出願公開第６２／８６８８４３号明細書の利益を主張している。上記の出願文献の全ては、参照によって本明細書に組み込まれる。

【0002】

本発明は、概して、電池で利用するための材料の調製に関する。より具体的には、本発明は、二次電池で使用される構造化されたカソード活物質またはアノード活物質を製造する処理システム及び方法に関する。

【背景技術】

【0003】

高エネルギー密度、高電力性能、大容量、長いサイクル寿命、低コスト、及び高い安全性に関して、様々な家電製品、電気自動車、及びグリッドエネルギーストレージの利用における高まる需要を満足するために、高度な電気化学電池セルの開発に多くの取り組みが費やされている。多くの場合、電池を小型化、軽量化し、及び再充電可能（ひいては、再利用可能）にして、空間及び物質資源を節約することが望ましい。

【0004】

電気化学的活性電池セルでは、カソード及びアノードは電解液に浸かり、セパレータによって電子的に分離される。セパレータは一般的に多孔質ポリマー膜材料から作られ、その結果、電極から電解液に放出される金属イオンは、セパレータの細孔を通って拡散して、電池の充電中及び放電中にカソードとアノードとの間で移動できる。電池セルのタイプは、通常、そのカソード電極とアノード電極との間で運ばれる金属イオンから名付けられる。ニッケルカドミウム電池、ニッケル水素電池、鉛酸電池、リチウムイオン電池、及びリチウムイオンポリマー電池等の様々な再充電可能な二次電池は、長年にわたって販売用に開発されている。販売用に使用するために、再充電可能な二次電池は、高エネルギー密度、高電力密度、及び安全であることが要求される。しかしながら、エネルギー密度と電力密度とのトレードオフが存在する。

【0005】

リチウムイオン電池は、１９９０年代初めに開発された二次電池である。他の二次電池と比較して、リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、長いサイクル寿命、メモリ効果の解消、低自己放電率、及び環境に優しい利点をもたらす。リチウムイオン電池は、急速に、受け入れられ、二次電池の販売市場の大半を占めるようになった。しかしながら、様々なリチウム電池材料を販売用に製造するためのコストは、他のタイプの二次電池よりもかなり高い。

【0006】

リチウムイオン電池では、電解液は、主に、リチウムイオンが自由に溶媒中を移動できるような、有機溶媒（例えば、エチレンカーボネート、炭酸ジメチル、及び炭酸ジエチル）のリチウム塩（例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、またはＬｉＣｌＯ４）から成る。概して、アルミ箔（例えば、１５～２０μｍの厚さ）及び銅箔（例えば、８～１５μｍの厚さ）は、各々、カソード電極及びアノード電極の集電体として使用される。アノードについて、ミクロン径の黒鉛（約３３０ｍＡｈ／ｇの可逆容量を有する）は、多くの場合、アノード集電体上にコーティングされた活物質として使用される。黒鉛材料は、多くの場合、酸素を用いないで極高温で研削及び熱分解等の固体プロセス（例えば、約３０００℃での黒鉛化）から調製される。活性カソード材料と同様に、異なる結晶構造及び容量の様々な固体材料が長年にわたって開発されている。良質のカソード活物質の例は、ナノメートル径またはミクロン径のリチウム遷移金属酸化物材料及びリン酸リチウムイオン等を含む。

【0007】

カソード活物質は、リチウムイオン電池の最も高価な構成要素であり、比較的大きい程度まで、リチウム電池セルのエネルギー密度、サイクル寿命、製造コスト、及び安全性が確認される。リチウム電池が最初に商品化されたとき、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ_２）材料はカソード材料として使用され、それは、カソード活物質の市場でかなりのマーケットシェアを依然として保持している。しかしながら、コバルトは有毒であり、高価である。他のリチウム遷移金属酸化物材料、例えば、層状構造のＬｉＭｅＯ_２（ここで、金属Ｍｅ＝Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｏ等、例えば、約１４０～１５０ｍＡｈ／ｇの可逆容量／実用容量のＬｉＮｉ_０．３３Ｍｎ_０．３３Ｃｏ_０．３３Ｏ_２）、スピネル型構造のＬｉＭｎ_２Ｏ_４（約１１０～１２０ｍＡｈ／ｇの可逆容量／実用容量）、及びオリビン型リチウム金属リン酸塩（例えば、ＬｉＦｅＰＯ_４、約１４０～１５０ｍＡｈ／ｇの可逆容量／実用容量）は、最近、活性カソード材料として開発されている。カソード材料として使用するとき、スピネル型構造のＬｉＭｎ_２Ｏ_４材料は不十分な電池サイクル寿命を示し、オリビン型ＬｉＦｅＰＯ_４材料は、低エネルギー密度及び不十分な低温性能に悩まされる課題がある。ＬｉＭｅＯ_２材料に関して、その電気化学的性能が良好であるが、以前のＬｉＭｅＯ_２の製造プロセスは凝集体のほとんどを取得する可能性があり、その結果、ＬｉＭｅＯ_２材料の大部分の電極密度はＬｉＣｏＯ_２と比較して低くなる。いずれの場合、電池で利用するための材料（特に、カソード活物質）を製造するための以前のプロセスは、ほとんどのプロセスが長時間になり、かなりの量のエネルギーを消費するため、多大なコストがかかり、さらに、以前の材料品質は一貫性がなく、製造歩留まりは悪い。

【0008】

固相反応（例えば、固体前駆体の混合、次に、焼成が行われる）及び湿式化学プロセス（例えば、共沈、ゾルゲル、または熱水反応等によって溶液中の前駆体を処理し、次に、混合及び焼成が行われる）等の従来の材料製造プロセスは、ナノ構造材料及びミクロン構造材料を作る際に顕著な課題がある。所望の粒径、モルフォロジー、結晶構造、粒子形状、さらに、所望の化学量論で均一な固体材料（すなわち、粒子及び粉末）をばらつきなく生成することが困難である。ほとんどの従来の固相反応では、長い焼成時間（例えば、４～２０時間）と、完全反応、均質性、及び粒成長を生じさせるための追加のアニーリングプロセスとが要求される。例えば、固相反応によって製造されるスピネル型構造のＬｉＭｎ_２Ｏ_４及びオリビン型ＬｉＦｅＰＯ_４材料は、別の後熱アニーリングプロセス（例えば、２４時間）に加えて少なくとも数時間の焼成が要求され、依然として、不十分な品質一貫性が示される。固相反応に関連する１つの本質的な問題として、焼成炉の内側の温度勾配及び化学勾配（Ｏ_２等）があることにより、最終生成物の性能、品質一貫性、及び品質全般が制限される。

【0009】

他方では、低温で行われる湿式化学プロセスは、通常、高速化学反応を含むが、別の高温焼成プロセス及びさらに追加のアニーリングプロセスはさらに後で要求される。さらに、湿式化学プロセスで要求される化学添加物、ゲル化剤、及び界面活性剤は、（追加の化学物質を購入する際、また、特定のプロセス順序、割合、ｐＨ、及び温度を調整する際に）材料製造コストに追加され、同様に生成された活物質の最終組成に支障を及ぼし得る（したがって、多くの場合、不要な化学物質を除去するまたは生成物を濾過する追加ステップが要求される）。さらに、湿式化学によって生成される製品粉末の一次粒子の径は非常に小さく、望ましくない大きい径の二次粒子に凝集する傾向があることによって、エネルギー集積密度に影響を及ぼす。また、同様に生成された粉末粒子のモルフォロジーは、多くの場合、望ましくない非晶質凝集体、多孔質凝集体、針金状、棒状、薄片等を示す。高集積密度を可能にする均一な粒径及び形状が望ましい。

【0010】

コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ_２）材料の合成は比較的単純であり、リチウム塩（例えば、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）または炭酸リチウム（Ｌｉ_２ＣＯ_３））を、所望の粒径の酸化コバルト（Ｃｏ_３Ｏ_４）と混合することと、次に、超高温で長時間（例えば、９００℃で２０時間）にわたって加熱炉で焼成することとを含み、リチウム金属が酸化コバルトの結晶構造に拡散され、層状結晶構造のＬｉＣｏＯ_２粉末の適切な最終生成物を形成することを確実にする。このアプローチはＬｉＭｅＯ_２に効かない。その理由として、Ｎｉ、Ｍｎ、及びＣｏ等の遷移金属は相互に十分に拡散しなく、その遷移金属酸化物または遷移金属塩を直接混合し反応（固相焼成）させる場合、均一に混合した遷移金属層を形成しないためである。したがって、従来のＬｉＭｅＯ_２の製造プロセスでは、最終活性カソード材料（例えば、リチウムＮｉＭｎＣｏ遷移金属酸化物（ＬｉＭｅＯ_２））を作る前に、遷移金属水酸化物前駆体化合物（例えば、Ｍｅ（ＯＨ）_２、Ｍｅ＝Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｏ等）を購入すること、または共沈の湿式化学プロセスからその遷移金属水酸化物前駆体化合物を調製することが要求される。

【0011】

これらのＮｉ（ＯＨ）_２、Ｃｏ（ＯＨ）_２、及びＭｎ（ＯＨ）_２の前駆体化合物の水溶性が異なり、これらは、通常、異なる濃度で沈殿するため、これらの前駆体化合物の混合溶液のｐＨを調節する必要があり、アンモニア（ＮＨ_３）または他の添加物を小さなアリコートでゆっくり加える必要があり、これらにより、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、及びコバルト（Ｃｏ）は一緒に共沈して、ミクロン径のニッケル－マンガン－コバルト水酸化物（ＮＭＣ（ＯＨ）_２）の二次粒子を形成できることを確実にする。そのような共沈ＮＭＣ（ＯＨ）_２の二次粒子は、多くの場合、ナノメートル径の一次粒子の凝集体である。したがって、ＮＭＣ（ＯＨ）_２の前駆体化合物から作られた最終リチウムＮＭＣ遷移金属酸化物（ＬｉＭｅＯ_２）も凝集体である。これらの凝集体は、電極カレンダーステップ中及び集電箔上へのコーティング中に高圧がかかり壊れる傾向がある。したがって、これらのリチウムＮＭＣ遷移金属酸化物材料がカソード活物質として使用されるとき、カレンダーステップで比較的低圧を使用する必要があり、製造されたカソードの電極密度をさらに制限する。

【0012】

ＬｉＭｅＯ_２の活性カソード材料の従来の製造プロセスでは、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）及び遷移金属水酸化物（Ｍｅ（ＯＨ）_２）等の前駆体化合物は、固体のまま均一に混合され、厚いＡｌ_２Ｏ_３のるつぼに保管される。次に、るつぼは、９００°～９５０℃に到達するまで５～１０℃／ｍｉｎの温度上昇速度の設定で加熱炉に設置され、１０～２０時間にわたって焼成される。前駆体化合物が長時間にわたって高温下で加熱されるため、隣接粒子は一緒に焼結され、ひいては、多くの場合、微粉砕ステップは焼成後に要求される。したがって、望まない径の粒子は、微粉砕後に選別して除去する必要があり、さらに、全収率が下がる。高温及び長い反応時間は、また、リチウム金属の気化をもたらし、一般的に、焼成中に１０％と同等の追加量のリチウム前駆体化合物を加えることが要求され、最終生成物が適正なリチウム金属／遷移金属の比を有することを確実にする。全体的に、そのような多段階のバッチ製造プロセスのプロセス所要時間は最長で１週間かかるため、かなり労働集約的であり、エネルギーをかなり消費する。また、バッチプロセスは、Ｒｕｎ－ｔｏ－Ｒｕｎ制御の不十分な品質一貫性及び低い全収率により、不純物が入る機会が増える。

【0013】

したがって、高品質で構造化された電池セル用の活物質を製造するプロセス及びシステムの改善が必要である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0014】

【文献】米国仮特許出願公開第６２／８６８８４３号明細書

【文献】米国特許出願公開第１６／４５７８８５号明細書

【文献】米国特許出願公開第１６／４５７８８９号明細書

【発明の概要】

【課題を解決するための手段】

【0015】

本発明は、概して、処理システムの反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムと、処理システムで粒子材料を液体混合物から生成する方法とに関する。より具体的には、本発明は、望ましい結晶構造、結晶の大きさ、及び結晶モルフォロジーで、物質粒子（例えば、活性電極材料等）を生成するための方法及び処理システムに関する。

【0016】

一実施形態では、粒子材料を液体混合物から生成する処理システムが提供される。処理システムは、１つ以上のガスラインと、１つ以上のガスを処理システムに送達する１つ以上のガスラインに接続されるシステム入口と、液体混合物を噴出し１つ以上の液滴流にして、１つ以上の液滴流を処理システムに噴出するように適応する１つ以上のパワージェットモジュールとを含む。処理システムは、さらに、反応混合物を処理して、生成物にするように適応する反応室と、加熱アセンブリとを含む。

【0017】

一態様では、加熱アセンブリは、１つ以上の第２のガス流を反応室に送達するために、反応室の室壁の開口に接続される第２のガスラインと、第２のガスラインに接続され、反応室の内側に位置付けられるガス送達要素とを含む。別の態様では、反応混合物は、１つ以上の第１のガス流、１つ以上の第２のガス流、及び１つ以上の液滴流を含む。別の態様では、処理システムは、さらに、１つ以上のパワージェットモジュールに接続され、１つ以上の液滴流が１つ以上のガス流と一緒に分散するように適応する分散室を含む。

【0018】

さらに別の態様では、処理システムは、さらに、システム入口から流れる１つ以上のガス流を分散室に送達するように適応する緩衝室を含む。別の実施形態では、緩衝室は、さらに、１つ以上のガスを複数のガス流に送達するための１つ以上のチャネルを内部に有するガス分配器を含む。別の実施形態では、ガス分配器は緩衝室の室壁の内周に適合するように成形されている。さらに別の態様では、処理システムは、さらに、分散室の内側で０度～約１８０度の角度で相互に対して流れる１つ以上のガス及び１つ以上の液滴流を含む。一実施形態では、処理システムのガス送達要素は、ガス流を、１つ以上のパワージェットモジュールから生成された１つ以上の液滴流と混合するように適応し、ガス流及び１つ以上の液滴流は、分散室の内側で０度～約１８０度の角度で相互に対して流れる。

【0019】

別の実施形態では、生成物を生成する処理システムが提供され、１つ以上の第１のガスラインと、１つ以上の第１のガス流を処理システムに送達する１つ以上の第１のガスラインに接続されるシステム入口と、液体混合物を噴出し１つ以上の液滴流にして、１つ以上の液滴流を処理システムに噴出するように適応する１つ以上のパワージェットモジュールと、１つ以上のパワージェットモジュールに接続され、１つ以上の液滴流が１つ以上の第１のガス流と一緒に分散して気液混合物になるように適応する分散室であって、１つ以上の第１のガス流及び１つ以上の液滴流は、０度～約１８０度の分散角（α）で相互に対して流れる、分散室と、反応混合物を処理して、生成物にするように適応する反応室と、加熱アセンブリとを含む。一態様では、１つ以上の第２のガス流はガス送達要素によって送達され、反応室の内側で０度～約１８０度の角度（β）で、１つ以上の気液混合物流と相互に混合する。

【0020】

別の実施形態では、生成物を液体混合物から生成する方法が提供される。本方法は、１つ以上の第１のガス流を、システム入口を介して処理システムの緩衝室に送達することと、１つ以上の第２のガス流を、加熱アセンブリを介して処理システムの反応室に送達することと、処理システムの１つ以上のパワージェットモジュールによって、液体混合物を噴出して１つ以上の液滴流にすることと、１つ以上のパワージェットモジュールによって、処理システムの分散室の内側で１つ以上の液滴流を流すことと、反応室の内側で、１つ以上の第１のガス流、１つ以上の第２のガス流、及び１つ以上の液滴流を含む反応混合物を形成することとを含む。本方法は、また、１００℃～１４００℃の温度に加熱される１つ以上の第２のガス流を使用して、処理システムの反応室を加熱することと、反応室の内側で、反応混合物を処理して生成物にすることとを含み得る。

【0021】

本発明の上記に列挙された特徴を詳細に理解できるように、上記に簡潔に要約された本発明のより具体的な説明は、複数の実施形態を参照することによってなされ得、実施形態の一部は添付図に示される。しかしながら、添付図は本発明の典型的な実施形態だけを示し、したがって、本発明の範囲を限定しないと見なされ、本発明に対して同様に有効な他の実施形態が認められ得ることを留意されたい。

【図面の簡単な説明】

【0022】

【図1A】反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムの一例の一実施形態の斜視図である。

【図1B】反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムの別の例の別の実施形態の断面図である。

【図1C】反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで使用できる装置の断面図である。

【図2A】反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで使用できる当該装置の分散室の断面図である。

【図2B】本発明の一実施形態による、分散室の内側におけるガス流と液滴流との間の角度を示す。

【図3A】反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで使用できる当該装置の反応室の断面図である。

【図3B】本発明の一実施形態による、反応室の内側における気液混合物と加熱ガス流との間の角度を示す。

【図4】粒子材料を生成する方法を示す。

【図5】本発明の一実施形態による、処理システムで使用できる当該装置内の速度ベクトルを示す。

【図6】本発明の一実施形態による、処理システムで使用できる当該装置内の速度流線を示す。

【図7】本発明の一実施形態による、反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで使用できる当該装置の温度分布を示す。

【図8】本発明の一実施形態による、処理システムで使用できる当該装置内の速度流線を示す。

【図9】本発明の一実施形態による、反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで使用できる当該装置の温度分布を示す。

【発明を実施するための形態】

【0023】

本発明は、概して、処理システムの反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムと、処理システムで粒子材料を液体混合物から生成する方法とを提供する。処理システムは、粒子材料を生成し、材料製造時間及びエネルギーを節約し、従来の活物質製造プロセスで見られるような高い製造コスト、低収率、不十分な品質一貫性、低電極密度、低エネルギー密度の問題を解決するために、連続プロセスを行うのに有用である。処理システムは、概して、１つ以上のガスを、１つ以上のガスラインを通って送達するためのシステム入口と、緩衝室と、１つ以上のパワージェットモジュールに結合される分散室と、反応室と、反応室の内側の加熱アセンブリと、処理システムから外に粒子材料を送達するためのシステム出口とを含む。

【0024】

一態様では、金属含有前駆体等の前駆体化合物を混合して液体混合物にし、その結果、異なる金属前駆体の比は望ましい比で調整可能であり得、さらに、前駆体の均一な混合物を取得することが可能であり得る。次に、液体混合物はガスとすぐに混合され、均等に混合される気固混合物が形成され、加熱ガスによって気相で連続的に処理されることによって、反応室の内側で粒子材料の乾燥固体粒子になるように反応する。

【0025】

別の態様では、所望の比の金属前駆体化合物の均一な混合物を混合して液体混合物にし、分散室に噴出され、分散室は、１つ以上のガス（例えば、搬送ガス、反応ガス、酸化ガス、酸素ガス等）を緩衝室から受け、それによって、反応室に入る前に、分散室内で気液混合物の液滴を形成する。

【0026】

一実施形態では、気液混合物の液滴は反応室に流れ、気固混合物になるように処理され、加熱空気または加熱ガスは、加熱アセンブリを介して、反応室の内側に内部室空間に活発に流れ、その結果、加熱ガスは、反応室の内側で、様々な反応（乾燥反応、酸化反応、加熱反応等）のためのガス源及び／またはエネルギー源の両方として働き得る。

【0027】

反応室から生じる反応生成物（例えば、粒子、電池酸化物材料、粒子材料等）は、反応室から外に送達され、冷却される。冷却後、反応生成物は、所望の結晶構造、粒径、及びモルフォロジーを伴う、前駆体組成の酸化型の固体材料粒子または微粉末（例えば、混合金属酸化物材料の微粉末等の金属酸化物材料）を含む。したがって、従来の製造プロセスから調製された材料よりも時間、作業、及び監視がかなり少なくなる高品質及び均一な活性電池材料を取得できる。

【0028】

一態様では、加熱アセンブリは、１つ以上の加熱ガス（例えば、１００℃～１４００℃の温度に加熱されるガス）を反応室に送達するために、反応室の室壁の開口に接続されるガスラインを含む。１つ以上の加熱ガスは、処理システムに入る前にそのようなガス流が加熱されるとき、反応室内で反応する反応物質（例えば、反応混合物、気液混合物、液体混合物、及び他の混合物等）のためのエネルギー源として働き得る。加熱アセンブリはさらにガス送達要素を含み、ガス送達要素は、１つ以上の加熱ガスを送達するために、ガスラインに接続され、反応室の内側に位置付けられ、反応室の入口領域まで伸び、入口領域は分散室に接続される。さらに、反応室は、粒子材料を処理システムから外に送達するためのシステム出口に接続される。

【0029】

別の態様では、１つ以上のガス流（例えば、２００℃～４００℃の温度における、搬送ガス、酸素ガス、不活性ガス、窒素ガス等）は、システム入口から処理システムに送達され、液体混合物との気液混合物を形成するためのガス源と、気液混合物を反応室に送達するための搬送ガスとして働く。また、ガスは、処理システムに入る前にそのようなガスを２０℃以上（例えば、１００℃～４００℃）の温度に加熱する場合、反応室で反応する気液混合物のためのエネルギー源としても働き得る。

【0030】

さらに別の態様では、金属含有液体混合物であり得る液体混合物は、分散室に接続される１つ以上のパワージェットモジュールによって、液滴流にすぐに噴出され、次に、処理システムの分散室に分散される。液滴流はガスと連続的に混合され、気液混合物を形成し、反応室に流れ及び送達される。

【0031】

一実施形態では、反応室の内側で、１つ以上の加熱ガス流はそれに活発に送達され、気液混合物は反応室の内部室空間の内側で一緒に混合され、反応混合物を形成する。別の実施形態では、反応室に送達される１つ以上の加熱ガス流は、所望の反応温度（１００℃～１４００℃、例えば、３００℃～１０００℃、または４００℃～８００℃等の温度）に加熱される。さらに別の実施形態では、１００℃～１４００℃の温度に加熱される１つ以上のガスを使用することによって、処理システムの反応室を反応温度に加熱できる。反応室内の反応混合物は、反応室の内側で反応温度において反応期間にわたって、生成物になるように処理され、反応室から外に送達される。例として、反応混合物は、１つ以上の液体、１つ以上のガス、１つ以上の液滴流、ならびに加熱ガス、及びそれらの組み合わせの混合物を含み得る。

【0032】

処理システムの反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システム

【0033】

図１Ａは、内部の液体混合物から粒子材料を生成する方法で提供される処理システム１００の例示的な一実施形態の斜視図である。処理システム１００は、概して、システム入口１０２、システム出口１０４、反応室１１０、及び加熱アセンブリ１８０を含み得る。下記に詳細に説明される加熱アセンブリ１８０は、処理システム１００の反応室１１０の内側でアシストガス流を提供するように設計されている。

【0034】

ガスライン１０６を通って処理システム１００に、搬送ガス及び他のガス等の１つ以上のガスを送達するためのシステム入口１０２が提供される。システム出口１０４は、処理システム１００から外に粒子材料を送達するために反応室１１０に接続され、化学溶液の液体混合物等の反応物質（例えば、液体電池反応物質の化学溶液の混合物等）を処理して、生成物（例えば、電池粒子材料、電池カソード材料、電池アノード材料等）にした後に、粒子材料は送達される。

【0035】

図１Ａによって示されるように、処理システム１００はさらに少なくとも１つの緩衝室１３０を含み得、緩衝室１３０は、システム入口１０２に接続され、１つ以上のガス分配器またはガス分配機構のチャネル（例えば、１つ以上のチャネル）に内部で適応し、ガス分配器またはガス分配機構は、処理システム１００の内側で流れる、システム入口１０２から受ける１つ以上のガス流（例えば、図１Ｂに示される１つ以上のガスＦ_１）を複数の均一なガス流（例えば、図１Ｂに示される１つ以上のガス流Ｆ_２）に方向転換するためのものである。緩衝室１３０の内側で流れる１つ以上のガスは、特に、空気、酸素、二酸化炭素、窒素ガス、水素ガス、不活性ガス、希ガス、及びそれらの組み合わせのガス源から選択され得る。

【0036】

さらに、処理システム１００は、また、１つ以上のパワージェットモジュール（例えば、パワージェットモジュール１４０Ａ、１４０Ｂ、１４０Ｃ等）に結合される分散室１２０を含み得る。１つ以上のパワージェットモジュールは、１つ以上の化学反応物質を受け、化学反応物質を混合して１つ以上の液体混合物にし、１つ以上の液体混合物を分散室１２０に噴出するために提供され、それによって、１つ以上の液体混合物を処理システム１００の分散室１２０に送達する。

【0037】

パワージェットモジュール１４０Ａ、１４０Ｂ、１４０Ｃ等は、分散室の一部に取り付けられ、空気圧を使用して、液体混合物を噴出し、それを分散室の内側で小さな径の液滴を含む蒸気に直接変換できる。代替として、蒸気は分散室１２０の外側に発生し、分散室１２０に送達できる。使用されるパワージェットモジュール、液体混合化合物、分散室１２０の温度、ガスの流量、及び分散室の内側の滞留時間の選択に応じて、適切な液滴径を調整できる。例として、０．１ミクロン～１ミリメートルの液体の液滴径を伴う蒸気は、分散室の内側で発生する。

【0038】

分散室１２０に結合できるパワージェットモジュールの数は制限されず、カスタム設計に従ってまたは必要に応じて、分散室１２０に結合される１つ、２つ、３つ、または任意の数のパワージェットモジュールであり得る。一態様では、２つ以上のパワージェットモジュールは、分散室１２０の外周の周囲に位置付けられる。各パワージェットモジュールは、液体混合物を噴出して１つ以上の液滴流にして、分散室１２０に噴出するように適応し、これにより、１つ以上の液滴流は、緩衝室１３０のガス分配機構の１つ以上のチャネルを通過する１つ以上のガスと混合され、それによって、分散室１２０の内部で１つ以上の気液混合物を形成し、反応室１１０に送達される。

【0039】

一実施形態では、パワージェットモジュール１４０Ａは、分散室１２０の一部に結合され、分散室内で液体混合物の蒸気（例えば、大量の小さな径の液滴）を直接発生させる。概して、パワージェットモジュール１４０Ａは、粒径の揃った液滴の蒸気を発生させることが可能である。別の実施形態では、分散室１２０は、１つ以上のパワージェットモジュール１４０Ａ、１４０Ｂ、及び１４０Ｃに接続され、これらのパワージェットモジュールは、複数の均一なガス流を緩衝室１３０から受け、複数の均一なガス流を、１つ以上のパワージェットモジュール１４０Ａ、１４０Ｂ、及び１４０Ｃの配列から相互に噴出される１つ以上の液滴流と一緒に分散するためのものである。

【0040】

さらに、一実施形態では、液体混合物は、２つ以上の前駆体化合物から調製され、次に、液滴に変換され、各液滴は一緒に均一に分配される２つ以上の前駆体を有する。次に、液体混合物の水分は、液滴が分散室を通過することによって除去され、ガス流を使用して、適切な滞留時間にわたって分散室内に蒸気を搬送する。さらに、液体混合物の前駆体化合物の濃度及び液体混合物の蒸気の液滴径を調整して、電池材料の最終生成物粒子の化学組成、粒径、及び粒度分布を調節できることが想到される。

【0041】

一実施形態では、処理システム１００の反応室１１０は、気液混合物の１つ以上の液滴流を受け、分散室１２０から送達された１つ以上の気液混合物を処理するために提供され、これは、気液混合物を１つ以上の加熱ガスと反応させ、気液混合物を酸化及び加熱して、最終反応生成物（例えば、電池粒子材料、酸化金属酸化物材料等）にすることによって処理される。

【0042】

別の実施形態では、反応室１１０は、加熱アセンブリ１８０に接続されるガスライン１８６から加熱ガスを送達するために、内部でアシストガス流を用いる加熱アセンブリ１８０に接続され、加熱アセンブリ１８０の一部が反応室１１０の内部室空間内に位置付けられる。加熱アセンブリ１８０は、反応室１１０の室壁１１８に位置する開口１１９を介して反応室１１０に接続される。

【0043】

加熱アセンブリ１８０は、反応室１１０の内部室空間内にガス送達要素１８４を含む。一実施形態では、ガス送達要素１８４は、反応室１１０の内部で反応物質に乾式加熱源及び／またはガス源を提供するように設計されている。ガス送達要素１８４の開口は、反応室１１０の内側で分散室１２０から受けた気液混合物を処理するために、分散室１２０と反応室１１０との間の接続部の近くに位置付けられることが想到される。

【0044】

加熱アセンブリ１８０のガス送達要素１８４の壁１８８は、ガスライン１８６から受けた加熱ガスのガス流をチャネルで流すために提供され、ガス流は、反応室１１０と分散室１２０との間の入口領域まで伸びるガス送達要素１８４を通って流れる。これにより、次に、加熱アセンブリ１８０のガス送達要素１８４から送達された加熱ガスは、加熱アセンブリ１８０のガス送達要素１８４から外に流れ、反応室１１０の室壁１１８の内部の内部室空間を充填する。

【0045】

一実施形態では、ガス送達要素１８４は、好ましくは、反応室１１０の内側で上向きに位置付けられる。別の実施形態では、ガス送達要素１８４は、０度～９０度の範囲にわたる地面に対していずれかの角度で位置付けできる。一態様では、ガス送達要素１８４は地面に対して垂直である。別の態様では、ガス送達要素１８４は、０度～９０度の範囲にわたる地面に対していずれかの角度であり得る。

【0046】

図１Ｂは、電池粒子材料を生成するために、速く、単純な、連続的な、及び低コストの製造プロセスを実施するために使用できる例示的な処理システム２００の断面図である。処理システム２００は、１つ以上のガスを処理システム２００に送達するためのシステム入口２０２と、システム入口２０２に接続される緩衝室２３０と、緩衝室２３０に接続される分散室２２０と、加熱アセンブリ２８０と、分散室２２０に接続される反応室２１０と、結果として生じる粒子材料を処理システム２００から外に送達するために反応室２１０に接続されるシステム出口２０４とを含む。

【0047】

システム入口２０２は、１つ以上のガスＦ_１を緩衝室２３０に送達するために提供される。１つ以上のガスＦ_１は下向きに加圧され、緩衝室２３０のガス分配器２３２を通って一定のガス速度で流れ、これにより、緩衝室２３０から外に及び分散室２２０の中に１つ以上のガスＦ_１を複数の均一なガス流Ｆ_２に指向及び分配する。ガス分配器２３２は、ガス流を指向するために円形位相で配置される１つ以上のチャネル２３４を有し得る。例えば、ガス分配器２３２のチャネル２３４は、ガス流Ｆ_１が複数の均一なガス流Ｆ_２に分配できるようにシャワーヘッドのように配置できる。一実施形態では、１つ以上のガスＦ_１は、エアフィルタを通ってポンプで送られ、いずれかの粒子、液滴、または汚染物質が除去され得、ガスＦ_１の流量はバルブまたは他の手段によって調整できる。一実施形態では、チャネル２３４から出てくる複数の均一なガス流Ｆ_２の流量は、１つ以上のガスＦ_１の流量よりも大きくなる。さらに、複数の均一なガス流Ｆ_２の方向に、ガスが集まり及びまとまる。

【0048】

図１Ｃは、本発明の一実施形態による、緩衝室２３０の断面図（図１Ｂの破線Ｂ－Ｂ’で切られた断面）の例である。緩衝室２３０のガス分配器２３２は緩衝室２３０の底部に位置付けられ、緩衝室２３０の室壁２３８の内側の内部に複数のチャネル２３４を含み、システム入口２０２から受けたガスＦ_１を複数の一体化されたガス流Ｆ_２に指向するために提供される。ガス分配器２３２のチャネル２３４は、１つ以上のガスが統一された方向で及び所望の均一な流量で通ることを可能にする。

【0049】

１つ以上のガスＦ_１は１つ以上の搬送ガスであり得、例えば、特に、空気、酸素、二酸化炭素、窒素ガス、水素ガス、不活性ガス、希ガス、及びそれらの組み合わせであり得る。選択される１つ以上のガスは、液滴流に反応しないで、電池金属前駆体の液滴流と十分に混合する１つ以上のガスであり得る。場合によって、液滴流の化学物質は、ガスＦ_１及び／またはガスＦ_２の温度及び液滴流の化学組成に応じて、分散室の内側の混合中及び／または他の反応中にある程度まで、ガスＦ_１及び／またはガスＦ_２に反応し得る。さらに、分散室２２０の内部で完全に混合した液滴流化合物の気液混合物の滞留時間は調整可能であり、１つ以上のガスＦ_１及びガスＦ_２の流量と、液滴流が分散室２２０の内部を通って流れる必要がある経路長とに応じて、例えば、１秒～１時間になり得る。

【0050】

一実施形態では、処理システム２００の分散室２２０は、分散室２２０の室壁２２８の外周に取り付けられる１つ以上のパワージェットモジュール（パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ等）に接続される。図２Ａは、本発明の一実施形態による、処理システム２００に構成される分散室２２０の断面図（図１Ｂの破線Ａ－Ａ’で切られた断面）である。一実施形態では、１つ以上のパワージェットモジュールの配列（例えば、図２Ａに示される４つのパワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄ、または５つ以上のパワージェットモジュール（図示しない））は、対称に（また、図２Ａに示される）または他の方式で分散室２２０の室壁２２８に取り付けできる（例えば、パワージェットモジュールは、積み重ねられた、挿入された等の状態でまたは他の方式で配置できる）。

【0051】

図２Ａでは、分散室２２０の室壁２２８にある１つ以上の開口２２２Ａ、２２２Ｂ、２２２Ｃ、及び２２２Ｄは、各々、パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄに接続される。一例では、パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄは、図２Ａに示される１つの配置で分散室２２０の室壁２２８に取り付けできる。その配置では、４つのパワージェットのそれぞれが、室壁２２８の同じ水平線上に相互に隣接して均等距離で室壁２２８に構成できる。

【0052】

パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄのそれぞれは、各々、パワージェットモジュール２４０Ａに供給される液体混合物を噴出して１つ以上の液滴流にするためのパワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄを含む。パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄのそれぞれは、さらに、各々、パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄを支持するための支持フレームと、モジュールアクチュエータ２４６Ａ、２４６Ｂ、２４６Ｃ、２４６Ｄと、コネクタ２４５Ａ、２４５Ｂ、２４５Ｃ、２４５Ｄとを含み得る。モジュールアクチュエータ２４６Ａ、２４６Ｂ、２４６Ｃ、２４６Ｄのそれぞれは、各々、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄのそれぞれから噴出された１つ以上の液滴流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄを動かし、分散室２２０に押し込むために、それ自体の支持フレームの内側に取り付けられる。コネクタ２４５Ａ、２４５Ｂ、２４５Ｃ、２４５Ｄのそれぞれは、各々、モジュールアクチュエータ２４６Ａ、２４６Ｂ、２４６Ｃ、２４６Ｄ及びパワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄを接続するために提供される。

【0053】

一例では、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄは、分散室２２０の側面の近くに位置付けられ、図１Ｂに示されるように、液滴流Ｆ_Ａ～Ｆ_Ｄは分散室２２０に水平に注入され、水平に及び横方向に分散室を通過する。例えば、分散室２２０（例えば、管状分散室等）が水平に位置付けられ、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄが分散室２２０の一端の近くに位置付けられるとき、分散室２２０の一端から別端を通って送達される蒸気流は、その滞留時間の長さにわたって分散室２２０の内部の経路を通過できる。

【0054】

別の例では、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄは、分散室２２０（例えば、ドーム型分散室等）の上部の近くに位置付けられ、液滴流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄが分散室２２０に垂直に注入され、垂直下向きに分散室を通過する。代替として、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄは、分散室２２０の底面の近くに位置付けされ、液滴流を分散室に上向きに垂直に注入して（図２Ｂのように示すことができる）、分散室内で発生する液流の滞留時間を長くできる。

【0055】

図１Ｂに示されるように、液体混合物流に加えて、分散室２２０は、また、緩衝室２３０から受けたガス流で充填される。ガス分配器２３２は、緩衝室２３０の端部に結合され、複数の均一なガスＦ_２を分散室２２０に流すように適応する。液滴流が分散室２２０を通って搬送されるために分散室２２０の内側での液滴流の形成と同時に、分散室２２０に送達できる複数の均一なガス流Ｆ_２は、水分を蒸気から除去し得るまたは除去し得ないことがあり、液体混合物を含む１つ以上の気液混合物流をＦ_３の方向に形成する。また、複数の均一なガス流Ｆ_２は、蒸気が形成される前に分散室２２０に送達され、分散室２２０の内側で液滴流が発生する前に、分散室２２０の内部体積を充填し、温度Ｔ_Ｄに予熱できる。

【0056】

一例では、ガス分配器２３２は緩衝室２３０の端部に接続され、緩衝室２３０の端部は分散室２２０の上部に接続され、ガス分配器２３２は複数の一体化されたガスＦ_２を分散室２２０に送達し、分散室２２０の室壁２２８に取り付けられたパワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄによって発生する液滴流とガスＦ_２が混合する。一実施形態では、複数の均一なガス流Ｆ_２を２０℃～４００℃の温度に予熱して、液滴流と混合して、水分を液滴流から除去する。別の実施形態では、複数の均一なガス流Ｆ_２を予熱しないで使用することで、分散室２２０の内部で形成される気液混合物をガスと均一に混合することを確実にする。

【0057】

別の実施形態では、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄのそれぞれは様々な構造で成形され、例えば、相互に直角な６つの長方形面を有する直方体構造、水平平行面ならびに円形断面もしくは楕円断面を伴うシリンダ構造、及び／またはそれらの組み合わせで成形されている。さらに、パワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄのそれぞれが、パワージェットの片側面にノズル列があり得る。一実施形態では、ノズル列は、底辺幅が側辺長よりも長いパワージェットの側面にあり、均等に設置されるオリフィスから成り、長方形形状を形成する。別の実施形態では、ノズル列は別のオリフィスのパターンから成る。パワージェットモジュールの他の例は、２０１９年６月２８日に出願された「Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｓｙｓｔｅｍ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｐｒｏｄｕｃｉｎｇ ａ Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ Ｍａｔｅｒｉａｌ」と題された米国特許出願公開第１６／４５７８８５号明細書と、また、２０１９年６月２８日に出願された「Ｓｙｓｔｅｍ ｗｉｔｈ Ｐｏｗｅｒ Ｊｅｔ Ｍｏｄｕｌｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｔｈｅｒｅｏｆ」と題された米国特許出願公開第１６／４５７８８９号明細書とに説明されており、これらの特許出願文献のそれぞれの開示は、本明細書によって、全体として参照によって組み込まれる。

【0058】

図２Ｂは、分散室２２０の内側で液滴の流体流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２によって形成される分散角（α_Ａ）の一例の３次元斜視図を示す。分散角αは、液滴の流体流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄの方向とガス流Ｆ_２の方向との間の角度に従って測定される。一例では、液体混合物の液滴流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄ（例えば、液滴流Ｆ_Ａ）の液流及びガス流（例えば、複数の均一なガス流Ｆ_２）は、０度～１８０度の角度で分散室２２０の内側で相互にぶつかり得る。別の例では、液滴流の液流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２の空気流は、直線状に、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の状態で流れ得る。

【0059】

一実施形態では、液滴の流体流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２は角度α_Ａ（０≦α_Ａ≦１８０度）で構成され、分散室２２０の内側で合流して１つ以上の混流（例えば、気液混合物流Ｆ_３）になり得る（例えば、並流になる）。さらに、液滴流の液流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２は、相互に対して向かい合う様々な角度及び／またはチャンバ本体の外周に向かって様々な角度で流れ、分散室２２０の内側で、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の空気流の形成を促進し得る。

【0060】

例えば、分散室２２０の内側で流れるガス流及び液滴流の液流は、並流として流れるように構成できる。並流の利点として、特に、滞留時間が短くなり、粒子乾燥温度が低くなり、粒子分離効率が高くなる。別の例として、液滴流の液流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２は１８０度の角度αで構成でき、対流のように流れる。対流の利点として、特に、滞留時間が長くなり、粒子乾燥温度が高くなる。代替の実施形態では、分散室２２０を水平に位置付けできる。

【0061】

一例では、液滴流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄ及びガス流は９０度未満の角度αで構成され、分散室の内側で合流して気液混合物Ｆ_３の混流になり得る。別の実施形態では、液滴の流体流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２は９０度の角度αで構成され、分散室２２０の内側で合流して１つ以上の混流（例えば、気液混合物流Ｆ_３）になり得る。さらに、液滴の流体流Ｆ_Ａ及びガス流Ｆ_２は、相互に対して向かい合う様々な角度及び／またはチャンバ本体の外周に向かって様々な角度で流れ、分散室２２０の内側で、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の空気流の形成を促進し得る。

【0062】

再び図１Ｂを参照すると、いったん液体混合物の液滴流Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄがガス流Ｆ_２と混合して、気液混合物になると、気液混合物は分散室２２０を通って反応室２１０に送達される。処理システム２００の反応室２１０は、分散室２２０から送達された１つ以上の気液混合流Ｆ_３を受けるために、分散室２２０に接続される。さらに、反応室２１０は、１つ以上の加熱ガスＦ_６を反応室２１０の内部の内部室空間に送達するために、反応室２１０の室壁２１８の開口２１９を介して加熱アセンブリ２８０に接続される。

【0063】

加熱アセンブリ２８０は、ガスライン２８６から送達された１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６をチャネルで流すために、壁２８８によって囲まれるガス送達要素２８４を含む。ガス送達要素２８４は、１つ以上の加熱ガスＦ_６を送達するために、反応室２１０の内部室空間内に延在して一端及び別端でガスライン２８６に接続され、反応室２１０の入口領域２１２まで伸び、入口領域２１２は分散室２２０に隣接する。さらに、酸化物粒子、粒子材料等の処理された生成物は、出口領域２１４の近くに形成され、反応室２１０の端の近くに位置付けられるシステム出口２０４を介して処理システム２００から外に送達される。

【0064】

一実施形態では、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６は、加熱アセンブリ２８０のガス送達要素２８４を通って送達され、反応室２１０の内側で相互にある角度で分散室２２０から送達される１つ以上の気液混合物流Ｆ_３と混合される。１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び１つ以上の気液混合物流Ｆ_３の角度は０度～１８０度であり得る。

【0065】

一実施形態では、１つ以上のガスＦ_６は、反応室２１０の室壁２１８の開口２１９を通って反応室に送達される前に加熱できる。１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６は、ヒーターの中でも特に、電動ヒーター、燃料燃焼ヒーター、バーナー等の適切な加熱機構を通過することによって加熱できる。さらに、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６は、１００℃～１４００℃、例えば、３００℃～１０００℃、または４００℃～８００℃等の温度で加熱でき、したがって、反応室内での所望の反応のための熱源として十分なエネルギーを提供する。加熱アセンブリ２８０の壁２８８は断熱材（例えば、ステンレス鋼）から作られ、高温で壁２８８によって囲まれる空間で高温を持続することが可能であり、温度は、１００℃よりも高い温度、例えば、３００℃以上、５００℃以上、または１０００℃以上等、例えば、４００℃～８００℃等であり得る。

【0066】

別の実施形態では、気液混合物Ｆ_３及び加熱ガスＦ_６は、反応室２１０の内側にあり分散室２２０に隣接する入口領域２１２の近くで相互に衝突し得る。一例では、加熱アセンブリ２８０のガス送達要素２８４は、反応室の内側の場所まで延在でき、１つ以上の気液混合物流Ｆ_３は１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６と十分に衝突し、１つ以上の気液混合物流Ｆ_３のための十分な熱エネルギーを提供するように、反応混合物Ｆ_７を形成し、それによって、反応室２１０の内部において速く及び十分な時間及び方式で、所望の反応が連続的に始まる。例えば、ガス送達要素２８４は、好ましくは、反応室２１０の内側の入口領域２１２に接近して位置付けられ、入口領域２１２は分散室２２０に隣接する。

【0067】

一実施形態では、ガス送達要素２８４は、好ましくは、１つ以上の加熱ガスＦ_６を入口領域２１２に送達するために、反応室２１０の内側で上向きに位置付けられる。別の実施形態では、ガス送達要素２８４は、０度～９０度の範囲にわたる反応室２１０のチャンバ本体に対していずれかの角度で位置付けできる。一例では、ガス送達要素２１０のチャンバ本体は地面に対して垂直である。別の例では、ガス送達要素２１０のチャンバ本体は、０度～９０度の範囲にわたる地面に対していずれかの角度で位置付けできる。

【0068】

図３Ａは、加熱ガス流を内部でアシスト及び送達するために加熱アセンブリ２８０を有する反応室２１０の断面図（図１Ｂの破線Ｃ－Ｃ’によって示される断面）である。加熱アセンブリ２８０のガス送達要素２８４の壁２８８によって包囲されるチャネルの形状は、円形（図１Ｂに示される）または他の形状（例えば、楕円形、長方形、四角形等）であり得る。加熱アセンブリ２８０のガス送達要素２８４の直径は、ガス送達要素２８４の壁２８８の直径と、反応室２１０の（室壁２１８によって囲まれる）チャンバ本体の直径との比が１：１０～約１：１になるように変動し得る。

【0069】

図３Ｂは、反応室２１０の内側の気液混合物流Ｆ_３及び１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６の分散角の３次元斜視図を示す。反応室２１０の内側で、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６は、ガス送達要素２８４を通って送達され、角度β（例えば、β_Ａ）で気液混合物流Ｆ_３と相互に混合する。角度βは、加熱ガス流Ｆ_６の方向及び気液混合物流Ｆ_３の方向によって形成される角度に従って測定される。気液混合物流Ｆ_３及び１つ以上のガス混合物流（例えば、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６）は、０度～１８０度の角度で反応室２１０の内側で相互に衝突し得る。さらに、気液混合物流Ｆ_３及び１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６の流れは、直線状に、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の状態で流れ得る。

【0070】

一実施形態では、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、角度β_Ａ（０≦β_Ａ≦１８０度）で構成され、反応室の内側で、合流して反応期間にわたって反応混合物Ｆ_７になり得る（例えば、並流になる）。さらに、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、相互に対して向かい合う様々な角度及び／またはチャンバ本体の外周に向かって様々な角度で流れ、反応室２１０の内側で、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の空気流の形成を促進し得る。一実施形態では、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、角度β_Ａ（９０度未満）で構成され、反応室の内側で合流して混流し得る。別の実施形態では、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、角度β（９０度）で構成され、反応室の内側で合流して反応混合物Ｆ_７になり得る。さらに、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、相互に対して向かい合う様々な角度及び／またはチャンバ本体の外周に向かって様々な角度で流れ、反応室２１０の内側で、螺旋状に、絡み合うように、及び／または他の空気流の形成を促進し得る。

【0071】

例えば、反応室２１０の内部のガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、並流として流れ、合流して１つ以上の反応混合物流Ｆ_７になり得る。別の例では、反応室２１０の内側で流れる１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６及び気液混合物流Ｆ_３は、対流（例えば、１８０度の角度β）として流れるように構成され、合流して１つ以上の反応混合物流Ｆ_７になり得る。代替の実施形態では、分散室２１０を水平に、垂直に、またはある角度で位置付けできる。

【0072】

再び図１Ｂを参照すると、処理システム２００は、処理システム２００を自動制御するために、ＣＰＵ３４０を伴う電子制御ユニット３００に接続される。パワージェットモジュール２４０Ａ、２４０Ｂ、２４０Ｃ、２４０Ｄのそれぞれは、所望の量の液体混合化合物を保管する液体源３１０と、また、液体源３１０からパワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄのそれぞれまでの液体混合化合物の送達を指示及び制御するための電子制御ユニット３００とに接続される。１つの構成では、液体源３１０の内部の液体混合物は、液体源３１０からパワージェット２４２Ａ、２４２Ｂ、２４２Ｃ、２４２Ｄのそれぞれにポンプによって送ることができる。ポンプによる液体混合物の送り込みは、例えば、連続的に所望の送達量で（例えば、絞り弁または他の手段によって調整される量で）、処理システム２００の良好なプロセスのスループットを実現するように構成できる。

【0073】

一実施形態では、分散室２２０に噴出された液滴流（例えば、Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ等）と複数の均一なガス流Ｆ_２は相互に対して分散角α（例えば、α_Ａ、α_Ｂ等）で分散され、１つ以上の気液混合物流Ｆ_３を形成する。ガス流Ｆ_２は、１つ以上のガス（例えば、空気、酸素ガス、窒素ガス、不活性ガス等）を含む搬送ガスとして機能し、液滴の流体流Ｆ_Ａ及びＦ_Ｂを分散室２２０に搬送し、複数の均一なガス流Ｆ_２及び液滴流Ｆ_Ａを含む１つ以上の気液混合物流Ｆ_３を形成することによって、最終的に反応室２１０に搬送する。

【0074】

一実施形態では、ガス流Ｆ_１及びＦ_２は２０℃～４００℃の温度に維持できる。一態様では、Ｆ_２の温度は２０℃～１００℃に維持される。別の態様では、Ｆ_２の温度は２０℃～２００℃に維持される。さらに別の態様では、Ｆ_２の温度は２５℃～４００℃に維持される。さらに、分散室２２０は、２０℃～４００℃（例えば、３０℃～１００℃または５０℃～２００℃等）の温度Ｔ_Ｄに維持できる。

【0075】

気液混合物流Ｆ_３及び１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６は一緒に混合され、反応室２１０の内側で反応期間にわたって反応混合物Ｆ_７を形成する。反応混合物Ｆ_７は、気液混合物Ｆ_３（ガス流Ｆ_１、Ｆ_２及び液滴流（Ｆ_Ａ、Ｆ_Ｂ、Ｆ_Ｃ、Ｆ_Ｄ等）を含む）と、１つ以上の加熱ガス流Ｆ_６とを含み得る。１００℃～１４００℃の温度を有する１つ以上の加熱ガスＦ_６を使用することによって、処理システム２００の反応室２１０を１００℃～１４００℃の反応温度Ｔ_Ｒに維持できる。一実施形態では、温度Ｔ_Ｒは温度Ｔ_Ｄよりも高い。

【0076】

別の実施形態では、ガス流Ｆ_６を乾燥温度または酸化温度まで加熱して、気液混合物Ｆ_３と混合して、水分を気液混合物Ｆ_３から除去する。それは、２つ以上の液体混合物のうちの完全に混合した液体混合物Ｆ_３から球状固体粒子を取得するように設計されている。対照的に、従来の固体の製造プロセスは、２つ以上の化合物の固体混合物を混合または粉砕することを含み、２つ以上の混合物の不均一な混合をもたらす。

【0077】

反応室２１０の内側の反応混合物Ｆ_７を処理して、生成物（例えば、１つ以上の加熱ガス流と混合される酸化反応混合物の気固混合物及び／もしくは気相副産物、または廃棄物等）になり、生成物が出口領域２１４の近くに蓄積され、反応室２１０の内側で、反応期間後に、システム出口２０４を介して処理システム２００から外に送達される。反応室２１０から外に送達された反応生成物は、所望の結晶構造、粒径、及びモルフォロジーを伴う、液体混合物組成の酸化型の固体材料粒子または微粉末（例えば、混合金属酸化物材料の微粉末等の金属酸化物材料）を含む。

【0078】

随意に、一実施形態では、処理システム２００はさらにセパレータを含み、セパレータは、反応室２１０の端におけるシステム出口２０４に接続され、処理された生成物流を収集し、処理された生成物を固体粒子及び廃棄物に分離するように適応する。適切なセパレータの例は、特に、サイクロン、静電セパレータ、電気集塵器、比重セパレータ、慣性セパレータ、膜セパレータ、流動床、分級機、電気ふるい、衝突器、粒子コレクタ、浸出セパレータ、水簸機、空気分級機、浸出分級機、及びそれらの組み合わせ等を含む。

【0079】

生成物を冷却して、所望のサイズ、モルフォロジー、及び結晶構造の最終固体粒子を取得でき、さらに、電池で利用するために、その特性（例えば、比容量、電力性能、微粒子の帯電サイクル性能等）、粒径、モルフォロジー、結晶構造等をさらに分析するためにすぐに使用できる。例えば、生成物を室温になるまでゆっくり冷却して、均一なモルフォロジー及び所望の結晶構造でその安定したエネルギー状態を形成するプロセスを妨げるまたは失敗することを避け得る。したがって、従来の製造プロセスから調製された材料よりも時間、作業、及び監視がかなり少なくなる高品質及び均一な活性粒子材料を取得できる。

【0080】

処理システムの反応室の内側でアシストガス流を用いる処理システムで粒子材料を液体混合物から生成する方法

【0081】

図４は、生成物を液体混合物から生成する方法４００を示す。ステップ４１０において、温度Ｔ_Ｒを有する１つ以上の加熱ガスは、加熱アセンブリを介して処理システムの反応室に流れる。加熱アセンブリ２８０は、１つ以上の加熱ガスを反応室２１０に送達するために、ガスライン２８６及び反応室２１０の室壁２１８の開口２１９に接続するために提供される。ガスライン２０６から来る加熱ガスは、加熱アセンブリ２８０のガス送達要素２８４の内部に壁２８８を通ってチャネルで流れる。一例では、ガス送達要素２８４は、好ましくは、分散室に隣接する反応室２１０の入口領域２１２まで伸びるように位置付けられる。一実施形態では、ガス送達要素２８４は、好ましくは、反応室２１０の内側で上向きに位置付けられる。別の実施形態では、ガス送達要素２８４は、０度～９０度の範囲にわたる地面に対していずれかの角度で位置付けできる。

【0082】

１つ以上の加熱ガス流は、所望の反応温度（１００℃～１４００℃等の温度）に加熱され、反応室に流れ、滞留時間にわたって、気液混合物を乾燥及び／または反応させ、反応混合物にするためのエネルギー源として働く。既に加熱された空気またはガスを流す利点として、特に、速い熱伝達、均一温度分布（特に、高温域）、及び容易に機能が高まることがもたらされる。滞留時間は、１つ以上の気液混合物流の完全反応を実施するためにかかるいずれかの滞留時間であり得、例えば、１秒～１０時間、または１０時間よりも長い時間等の滞留時間である。

【0083】

例示的な１つ以上の加熱ガスのガス流は、限定ではないが、空気、酸素、二酸化炭素、酸化ガス、窒素ガス、不活性ガス、希ガス、及びそれらの組み合わせを含む。酸化物材料を１つ以上の液体混合物から形成する等の反応室２１０の内側の酸化反応について、酸化ガスをガス流として使用できる。反応室の内側の還元反応について、還元ガスを加熱ガスとして使用できる。さらに、加熱ガスは、気液混合物を形成するためのガス源として使用できる。

【0084】

ステップ４２０において、随意に、１つ以上のガスを、システム入口を介して処理システムの緩衝室に送達する。１つ以上のガスは、特に、例えば、空気、酸素、二酸化炭素、窒素ガス、水素ガス、不活性ガス、希ガス、及びそれらの組み合わせであり得る。

【0085】

ステップ４３０において、処理システムの１つ以上のパワージェットモジュールによって、液体混合物を噴出して１つ以上の液滴流にすることを含む。２つ以上の前駆体から液体混合物を形成する。概して、所望の濃度で液体混合物になるように、液状の前駆体化合物を直接調製できる。固形の前駆体化合物は、適切な溶媒（例えば、水、アルコール、イソプロパノール、またはいずれかの他の有機溶媒もしくは無機溶媒、及びそれらの組み合わせ）で分解または分散され、水溶液、スラリー、ゲル、エアロゾル、またはいずれかの他の適切な液状の液体混合物を形成できる。例えば、２つ以上の固体前駆体の望ましいモル比は、例えば、２つ以上の固体前駆体の適切な量を測定して、適切な量の溶媒を伴うコンテナに合わせて調製すること等によって、液体混合物になるように調製できる。溶媒中の前駆体の溶解度に応じて、ｐＨ、温度、及び機械的攪拌ならびに機械的混合を調整して、液体混合物を取得でき、前駆体化合物を十分に分解する及び／または均等に分散する。

【0086】

一例では、混合した金属酸化物材料の最終反応生成物を取得するために、２つ以上の金属含有前駆体を混合して液体混合物にする。金属含有前駆体の例として、限定ではないが、特に、金属塩、リチウム含有化合物、コバルト含有化合物、マンガン含有化合物、ニッケル含有化合物、硫酸リチウム（Ｌｉ２ＳＯ４）、硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）、炭酸リチウム（Ｌｉ２ＣＯ３）、酢酸リチウム（ＬｉＣＨ２ＣＯＯ）、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）、ギ酸リチウム（ＬｉＣＨＯ２）、塩化リチウム（ＬｉＣｌ）、硫酸コバルト（ＣｏＳＯ４）、硝酸コバルト（Ｃｏ（ＮＯ３）２）、炭酸コバルト（ＣｏＣＯ３）、酢酸コバルト（Ｃｏ（ＣＨ２ＣＯＯ）２）、水酸化コバルト（Ｃｏ（ＯＨ）２）、ギ酸コバルト（Ｃｏ（ＣＨＯ２）２）、塩化コバルト（ＣｏＣｌ２）、硫酸マンガン（ＭｎＳＯ４）、硝酸マンガン（Ｍｎ（ＮＯ３）２）、炭酸マンガン（ＭｎＣＯ３）、酢酸マンガン（Ｍｎ（ＣＨ２ＣＯＯ）２）、水酸化マンガン（Ｍｎ（ＯＨ）２）、ギ酸マンガン（Ｍｎ（ＣＨＯ２）２）、塩化マンガン（ＭｎＣｌ２）、硫酸ニッケル（ＮｉＳＯ４）、硝酸ニッケル（Ｎｉ（ＮＯ３）２）、炭酸ニッケル（ＮｉＣＯ３）、酢酸ニッケル（Ｎｉ（ＣＨ２ＣＯＯ）２）、水酸化ニッケル（Ｎｉ（ＯＨ）２）、ギ酸ニッケル（Ｎｉ（ＣＨＯ２）２）、塩化ニッケル（ＮｉＣｌ２）、アルミニウム（Ａｌ）含有化合物、チタン（Ｔｉ）含有化合物、ナトリウム（Ｎａ）含有化合物、カリウム（Ｋ）含有化合物、ルビジウム（Ｒｂ）含有化合物、バナジウム（Ｖ）含有化合物、セシウム（Ｃｓ）含有化合物、クロム（Ｃｒ）含有化合物、銅（Ｃｕ）含有化合物、マグネシウム（Ｍｇ）含有化合物、鉄（Ｆｅ）含有化合物、及びそれらの組み合わせが含まれる。

【0087】

理論に縛られることを望まなく、２つ以上の異なる金属を伴う酸化物材料を調製するために、各金属元素の源として２つ以上の金属含有前駆体化合物を使用して、最初に、要求される金属元素の全てを混合して、液体混合物（例えば、溶液、スラリー、またはゲル混合物）にし、その結果、２つ以上の異なる金属を所望の比で均一に混合できることが想到される。例として、水溶液、スラリー、またはゲルの液体混合物を調製するために、高水溶性の１つ以上の金属塩を使用できる。例えば、金属硝酸エステル、金属硫酸エステル、金属塩化物、金属酢酸塩、金属ギ酸塩を使用できる。有機溶媒（例えば、アルコール、イソプロパノール等）を使用して、低水溶性の金属含有前駆体を分解または分散できる。場合によって、液体混合物のｐＨ値を調整して、１つ以上の前駆体化合物の溶解度を増加できる。随意に、化学添加物、ゲル化剤、及び界面活性剤（例えば、アンモニア、ＥＤＴＡ等）を液体混合物に加えて、選ばれた溶媒中の前駆体化合物を分解または分散することを促進し得る。

【0088】

パワージェットモジュール内の液体送達／注入チャネルのサイズを調整することによって、１つ以上の液滴流の所望の径を調整できる。数ナノメートル～数百マイクロメートルの範囲にわたる１つ以上の液滴流の径を発生できる。使用される蒸気発生器、液体混合化合物、分散室の温度、ガスの流量、及び分散室の内側の滞留時間の選択に応じて、適切な液滴径を調整できる。例として、０．１ミクロン～１ミリメートルの液体の液滴径を伴う蒸気は、分散室の内側で発生する。

【0089】

ステップ４４０において、１つ以上の液滴流を１つ以上のパワージェットモジュールによって処理システムの分散室の内側に噴出して、液滴流が流れる。１つの構成では、１つ以上のパワージェットモジュールは、所望の量の液体混合化合物を保管する液体源と、液体源からパワージェットまでの液体混合化合物の送達を指示及び制御するための電子制御ユニットとに接続される。

【0090】

別の構成では、液体源内の液体混合物は、液体源からパワージェットにポンプによって送ることができる。ポンプによる液体混合物の送り込みは、例えば、連続的に所望の送達量で（例えば、絞り弁または他の手段によって調整される量で）、処理システムの良好なプロセスのスループットを実現するように構成できる。別の構成では、パワージェットは分散室の外側に位置付けられ、パワージェットから発生した液流は室入口を介して分散室に送達される。

【0091】

一実施形態では、１つ以上のパワージェットモジュールは、液体混合物を噴出し１つ以上の液滴流にして、１つ以上の液滴流を処理システムに噴出するように適応する。別の実施形態では、分散室に噴出された液滴流と１つ以上のガス流は相互に対して分散角（α）で分散され、１つ以上のガスのガス流及び液滴流を含む１つ以上の気液混合物流を形成する。１つ以上のガス及び１つ以上の液滴流は、０度～約１８０度の分散角（α）で相互に対して流れる。

【0092】

ステップ４５０において、処理システムの分散室の内側で温度Ｔ_Ｄにおいて、１つ以上のガスを１つ以上の液滴流と一緒に分散させて気液混合物にすることを含む。一態様では、温度Ｔ_Ｄは２０℃～４００℃に維持される。１つ以上の液滴流は、１つ以上のガスを連続的に及び／または調整可能に可変流量で流すことによって分散室内で混合される。同時に、液体混合物から噴出された液滴流は、完全に混合した気液混合物として、分散室内の経路を通ってガスによって搬送され、ガスがより多く流れるにつれて、気液混合物は、分散室から外に送達され、分散室に接続される反応室に連続的に送達される。

【0093】

ステップ４６０において、反応混合物は、加熱アセンブリによって提供される１つ以上の加熱ガス及び分散室から提供されたガス及び液滴流の気液混合物から、反応室の内側に形成され、その結果、反応室の内側で反応温度において反応混合物を処理して生成物にする。

【0094】

一実施形態では、処理システム１００、２００の内部で流れる様々なガスは加熱され、加熱ガスの熱エネルギーは、処理システムの内側で乾燥、反応、酸化、還元及び／または他の反応を実施するためのエネルギー源として働き得る。ガスは、電動ヒーター、燃料燃焼ヒーター等の適切な加熱機構を通過することによって、２０℃以上、例えば、１００℃以上、または４０℃以上、例えば、１００℃～１０００℃、４００℃～９００℃等の温度に加熱できる。代替として、処理システムの内側の加熱、乾燥、及び／または他の反応は、処理システムのチャンバを直接加熱するまたは処理システムの各部を直接加熱すること（例えば、反応室または分散室のチャンバ本体を加熱すること等）によって実行できる。

【0095】

熱源として加熱ガスを使用する利点として、特に、速い熱伝達、高温均一性、及び容易に機能が高まることがもたらされる。反応室は、ドーム型セラミックチャンバ、石英チャンバ、管状チャンバ等のいずれかのチャンバ、包囲したチャンバ本体を伴う加熱炉であり得る。随意に、チャンバ本体は、チャンバ内の乾燥中及び／または他の反応中に熱損失を防止するために、断熱材（例えば、セラミック等）から作られる。

【0096】

１つ以上のガス及び１つ以上の液滴流から形成された気液混合物は反応室に送達され、反応を受ける。反応室内の気液混合物の反応は、酸化、還元、分解、組み合わせ反応、相変態、再結晶、単純置換反応、二重置換反応、燃焼、異性化、及びそれらの組み合わせのいずれかを含み得る。例えば、１つ以上の気液混合物流は酸化され得、例えば、液体混合化合物を酸化して酸化物材料にする。代替として、反応混合物の所望の結晶構造は、反応室内の１つ以上の気液混合物流の反応から取得される。

【0097】

本発明の一実施形態では、使用される１つ以上のガスは、液滴流と十分に混合され気液混合物になるガスであり得、液滴流に反応しないで気液混合物を処理することがもたらされる。しかしながら、液滴流の化学物質は、液滴流の温度及び化学組成に応じて、チャンバの内側の処理中及び／または他の反応中にある程度まで、ガスに及び／または相互に対して反応し得る。さらに、処理システムのチャンバのそれぞれの内部で完全に混合した液滴流化合物の気液混合物の滞留時間は調整可能であり、１つ以上のガスの流量と、液滴流が分散室内を通って流れる必要がある経路長とに応じて、例えば、１秒～１時間になり得る。

【0098】

一実施形態では、気液混合物及び１つ以上の加熱ガスは、反応室の内側で相互に衝突し得る。気液混合物流及び１つ以上の加熱ガス流は一緒に混合され、反応室の内側で反応期間にわたって反応混合物を形成し、反応混合物はガス流、液滴流、及び加熱ガスを含む。別の実施形態では、１００℃～１４００℃の温度に加熱される１つ以上のガスを使用することによって、処理システムの反応室を反応温度Ｔ_Ｒに加熱できる。一態様では、１つ以上の加熱ガスはガス送達要素によって送達され、反応室の内側で０度～約１８０度の角度（β）で、１つ以上の気液混合物流と相互に混合する。

【0099】

実施例：処理システムの反応室の内側のアシストガス流
処理システムを使用して実験を行い、ガス流は加熱アセンブリを通って処理システムの反応室に送達され、１つ以上のガス流の経路を追跡及び測定する。

【0100】

図５は、処理システムに送達される１つ以上の加熱ガスの速度ベクトルを示す実験結果の断面図である。この例では、温度８００℃で推定される１つ以上の加熱ガスは、１３．２８ｍ／ｓの速度で反応室の室壁の開口５８２を通って処理システムに送達され、システム出口５８４から処理システムの外に送達される。複数の矢印によって表される複数のベクトル５０２、５０４、５０６、５０８、５１０、５１２、５１４、５１６、５１８、５２０、５２２は、加熱ガスＦ_６をシミュレートするために、ベクトルの位置のそれぞれにおけるガス流の方向及びガス流の大きさを示す。特定位置におけるガス流の方向はベクトル５０２～５２２の方向として示され、ガス流の速さの大きさは、ベクトル５０２～５２２の濃さとして示される。

【0101】

図６は、１つ以上の加熱ガスが反応室に送達された後の等しい速度線の分布を示す実験結果の断面図である。この例では、温度９００℃で推定される加熱ガス流Ｆ_６は、１ｍ／ｓ以上の速度（約１０ｍ／ｓ以上、約３０ｍ／ｓ以上等）で、反応室の室壁の開口６８２を通って反応室に送達され、システム出口６８４から処理システムの外に送達される。図６では、各線は同じ速さを有する点を接続することによって形成され、線６０２、６０４、６０６、６０８、６１０、６１２、６１４、６１６、６１８、６２０、６２２、６２４のそれぞれは、示される時点の同じまたは等しい速さを有する線の各点を表し、各線の速さは０．１ｍ／ｓ以上であり得、０．５ｍ／ｓ～２．０ｍ／ｓ、または０．１ｍ／ｓ～５ｍ／ｓ、または０．１ｍ／ｓ～１０ｍ／ｓの範囲にわたり得る。例えば、約１３ｍ／ｓの入力速度、次に、各線の速さは８～２０ｍ／ｓの範囲にわたり得る。さらに、図６では、線６０２、６０４、６０６、６０８、６１０、６１２、６１４、６１６、６１８、６２０、６２２、６２４の大きさは、リアクタチャンバの内側でループを形成し、反応室の内側の液滴を搬送するガス流の飛行時間の増加を示し、反応室内で化学反応プロセスを促進することによって、反応室の内側で均一な粒子を形成する。例えば、線６０２の速さと、測定されたＶ_ｓ１ｍ／ｓの速度との比は１：１５～約１：４であり得る。さらに、線６０２、線６１２、線６１４、線６１６、及び線６２２は同じまたは同様の速さを有し得る。線６０８の速さと、測定されたＶ_ｓ１ｍ／ｓの速度との比は１：８～約１：３であり得る。さらに、線６０８及び線６１０は同じまたは同様の速さを有する。線６１８の速さと、測定されたＶ_ｓ１ｍ／ｓの速度との比は１：６～約１：２であり得る。線６２４の速さと、測定されたＶ_ｓ１ｍ／ｓの速度との比は１：１～約１：１．２であり得る。さらに、線６０４、線６０６、及び線６２４は同じまたは同様の速さを有する。

【0102】

図７は、１つ以上の加熱ガスが反応室に送達された後の等しい温度線の分布を示す実験結果の断面図である。この例では、温度８００℃で推定される加熱ガス流Ｆ_６は、１３．２８ｍ／ｓの速度で開口７８２を通って反応室に送達され、ガス入口の流量は８００ＣＦＭ（ｆｔ^３／ｍｉｎ）であり、システム出口７８４から反応室の外に出る。図７では、各線は同じ速さを有する点を接続することによって形成され、線７０２、７０４、７０６、７０８、７１０、７１２、７１４、７１６、７１８のそれぞれは、示される時点の同じまたは等しい温度を有する線の各点を表し、これにより、均一な粒子の形成を促進する。図７の温度は、５０℃～９００℃の範囲にわたり得る。図７では、隣接線の間の空間内の各点の温度は０～２０℃の範囲にわたる。線７０２の温度上は７２０℃を表し、線７０４は５４０℃を表し、線７０６の温度上は５８０℃を表し、線７０８は６００℃を表し、線７１０の温度は５４０℃を表し、線７１２の温度は５８０℃を表し、線７１４の温度は６００℃を表し、線７１６の温度は６２０℃を表し、線７１８の温度は６４０℃を表す。

【0103】

図８は、１つ以上の加熱ガスが反応室に送達された後の等しい速度線の分布を示す実験結果の断面図である。この例では、温度８００℃で推定される加熱ガス流Ｆ_６は、５．８ｍ／ｓの速度で開口８８２を通って反応室に送達され、ガス入口の流量は８００ＣＦＭ（ｆｔ^３／ｍｉｎ）であり、システム出口８８４から反応室の外に出る。図８では、各線は同じ速さを有する点を接続することによって形成され、線８０２、８０４、８０６、８０８、８１０、８１２、８１４、８１６のそれぞれは、示される時点の同じまたは等しい速さを有する線の各点を表し、これにより、均一な粒子の形成を促進する。図８では、線８０２、８０４、８０６、８０８、８１０、８１２、８１４、８１６の速さはループを形成し、同じ線の全ての点は同じ速さを有し、線の速さと、反応室の室壁の開口８８２を通って測定されたＶ_ｓ２ｍ／ｓの速度との比は、１：２００～約１：４であり得る。例えば、線８０２、線８０４、及び線８０８は同じまたは同様の速さを有する。線８０８の速さと、測定されたＶ_ｓ２ｍ／ｓの速度との比は１：１００～約１：４０であり得る。線８１０の速さと、Ｖ_ｓ２ｍ／ｓの速度との比は１：６０～約１：２０であり得る。さらに、線８１０及び線８１２は同じまたは同様の速さを有する。線８１４の速さと、Ｖ_ｓ２ｍ／ｓの速度との比は１：２５～約１：１０であり得る。線８１６の速さと、Ｖ_ｓ２ｍ／ｓの速度との比は１：８～約１：４であり得る。

【0104】

図９は、１つ以上の加熱ガスが反応室に送達された後の等しい温度線の分布を示す実験結果の断面図である。この例では、温度８００℃で推定される加熱ガス流Ｆ_６は、５．８ｍ／ｓの速度で開口９８２を通って反応室に送達され、ガス入口の流量は３５０ＣＦＭ（ｆｔ^３／ｍｉｎ）であり、システム出口９８４から反応室の外に出る。図９では、各線は同じ速さを有する点を接続することによって形成され、線９０２、９０４、９０６、９０８、９１０、９１２、９１４、９１６のそれぞれは、示される時点の同じまたは等しい温度を有する線の各点を表し、これにより、均一な粒子の形成を促進する。図９の温度は、５０℃～９００℃の範囲にわたり得る。図９では、隣接線の間の空間内の各点の温度は０～１２℃の範囲にわたる。線９０２の温度は６８０℃を表し、線９０４の温度は６２０℃を表し、線９０６の温度は５６０℃を表し、線９０８の温度は５６０℃を表し、線９１０の温度は５８４℃を表し、線９１２の温度は５８４℃を表し、線９１４の温度は６２０℃を表す。

【0105】

前述の説明は本発明の実施形態を対象としており、本発明の他の実施形態及びさらなる実施形態は、その基本的な範囲から逸脱することなく考案され得、その範囲は以下に続く請求項によって決定される。

【図1A】

【図1B】

【図1C】

【図2A】

【図2B】

【図3A】

【図3B】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】