特許 7427107 ポリ（フェニレンエーテル）組成物、その製造法、およびそれから製造した物品

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-01-25

(45)【発行日】2024-02-02

(54)【発明の名称】ポリ（フェニレンエーテル）組成物、その製造法、およびそれから製造した物品

(51)【国際特許分類】

   C08L 71/12 20060101AFI20240126BHJP

   C08K 5/521 20060101ALI20240126BHJP

   C08K 7/14 20060101ALI20240126BHJP

   C08L 25/04 20060101ALI20240126BHJP

   C08L 53/02 20060101ALI20240126BHJP

   C08K 3/22 20060101ALI20240126BHJP

   C08K 3/32 20060101ALI20240126BHJP

【ＦＩ】

C08L71/12

C08K5/521

C08K7/14

C08L25/04

C08L53/02

C08K3/22

C08K3/32

【請求項の数】 15

(21)【出願番号】P 2022555711

(86)(22)【出願日】2021-01-11

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2023-04-26

(86)【国際出願番号】 IB2021050177

(87)【国際公開番号】W WO2021186252

(87)【国際公開日】2021-09-23

【審査請求日】2022-09-14

(31)【優先権主張番号】20164551.2

(32)【優先日】2020-03-20

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】521198963

【氏名又は名称】エスエイチピーピー グローバル テクノロジーズ ベスローテン フェンノートシャップ

(74)【代理人】

【識別番号】110001210

【氏名又は名称】弁理士法人ＹＫＩ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】キルティ シャルマ

【審査官】山口 俊樹

(56)【参考文献】

【文献】特表２０１５－５３３９２５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１７－５１４９７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－０９０６５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１５－５２７４７６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１１－５２４４４０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｋ３／００－１３／０８；Ｃ０８Ｌ１／００－１０１／１４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
３から７０質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
０から７０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
５から２０質量％の有機リン酸エステルと、
３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、
３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、または
これらの組み合わせ、
より選ばれる耐衝撃性改良剤と、
必要に応じて、
１から５質量％の二酸化チタン、
１から５質量％のヒドロキシアパタイト（hydroxyl apatite）、または
これらの組み合わせ、
とを含み、
前記ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物の存在量が３０質量％以上である場合、前記耐衝撃性改良剤が、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンであり、
前記耐衝撃性改良剤が、前記水素化ブロック共重合体を含んでいる場合、前記ポリ（フェニレンエーテル）組成物が、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせを含み、
それぞれの前記成分の質量％が、前記ポリ（フェニレンエーテル）組成物の総質量に対してであることを特徴とする組成物。

【請求項2】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記ポリ（フェニレンエーテル）組成物が、
２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片（test bars）を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級（flammability rating）と、
２５０ボルト以上の比較トラッキング指数（comparative tracking index）と
を示すことを特徴とする組成物。

【請求項3】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、更に、
０から０．２質量％のアンチドリップ剤、
０．５から２質量％の黒色着色剤、
０から２質量％の離型剤、
０から１質量％の安定剤、および
１から５質量％の炭化水素樹脂、
の１つ以上を含むことを特徴とする組成物。

【請求項4】

請求項１から３のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、 第２ポリ（フェニレンエーテル）が存在し、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）が、ウベローデ粘度計を使用した、クロロホルム中２５℃での測定で、０．３から０．６デシリットル／グラム（ｄＬ／ｇ）の固有粘度を持つ、ポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル）を含むことを特徴とする組成物。

【請求項5】

請求項１から４のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、 前記有機リン酸エステルが、レゾルシノール＝ビス（リン酸ジフェニル）、ビスフェノールＡ＝ビス（リン酸ジフェニル）、またはこれらの組み合わせを含むことを特徴とする組成物。

【請求項6】

請求項１から５のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、 １５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンを含むことを特徴とする組成物。

【請求項7】

請求項１から６のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
３から１０質量％の、スチレンと共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、
１から５質量％の二酸化チタン、１から５質量％のヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項8】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
３から２８質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
０から７０質量％の、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
５から２０質量％の、前記有機リン酸エステルと、
３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、または
３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、
より選ばれる耐衝撃性改良剤と、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項9】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
３から７０質量％の、前記ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
０から３０質量％の、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
７から２０質量％の、前記有機リン酸エステルと、
５から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンと、
０から０．２質量％のアンチドリップ剤と、
必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤と、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項10】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
５から２５質量％の、前記ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
３８から６８質量％の、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
１０から１５質量％の、前記有機リン酸エステルと、
３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、
１から５質量％の炭化水素樹脂と、
０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、
０から２質量％の離型剤と、
０から１質量％安定剤と、
１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、
必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤と、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項11】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
５から２０質量％の、前記ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
４０から６５質量％の、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
１０から１５質量％の、前記有機リン酸エステルと、
５から１０質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、
０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、
０から２質量％の離型剤と、
０から１質量％の安定剤と、
１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、
必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤と、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項12】

請求項１に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記組成物が、
５から２０質量％の、前記ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、
４０から６５質量％の、前記第２ポリ（フェニレンエーテル）と、
１０から１５質量％の、前記有機リン酸エステルと、
３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、
３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、
１から５質量％のヒドロキシアパタイトと、
１から５質量％の二酸化チタンと、
０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、
０から２質量％の離型剤と、
０から１質量％の安定剤と、
必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤と、
を含むことを特徴とする組成物。

【請求項13】

請求項１から１２のいずれかに記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、
前記ポリ（フェニレンエーテル）組成物が、
２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級と、
２５０ボルト以上の比較トラッキング指数と、
必要に応じて、
２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．０ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級、
ＩＳＯ １８０による測定で、７ｋＪ／ｍ^２以上の、ノッチ付きアイゾット衝撃強さ、
ＩＳＯ １１３３またはＡＳＴＭ Ｄ１２３８による、２８０℃、１０ｋｇ荷重での測定で、１４ｃｍ^３／１０分以上のメルトボリュームレート（melt volume rate）、および、
ＩＳＯ ７５／ｆまたはＡＳＴＭ Ｄ６４８による測定で、１２０℃以上の荷重たわみ温度（heat deflection temperature）、
の１つ以上と、
を示すことを特徴とする組成物。

【請求項14】

請求項１から１３のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物を製造する方法であって、前記製造法が、前記組成物の成分を溶融混合する工程を含むことを特徴とする製造法。

【請求項15】

請求項１から１３のいずれか１項に記載のポリ（フェニレンエーテル）組成物を含むことを特徴とする物品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本願は、ポリ（フェニレンエーテル）組成物、その製造法、およびそれから製造した物品に関する。

【0002】

本願は、２０２０年３月２０日出願、欧州特許出願第２０１６４５５１．２号に対する優先権およびその利益を主張するものであり、その内容は全て本件に引用して援用する。

【背景技術】

【0003】

ポリ（フェニレンエーテル）は、その優れた耐水性、寸法安定性、および固有難燃性で知られている。多種多様の消費者および工業製品、例えば、配管設備（plumbing fixtures）、電気筐体（electrical boxes）、自動車部品、ワイヤおよびケーブル用絶縁材の要求に合わせるため、様々な他のプラスチックと混ぜ合わせて、強度、剛性、耐薬品性、耐熱性などの特性を調整することができる。

【0004】

ポリ（フェニレンエーテル）系組成物の一部の用途では、高い電気抵抗が必要である。例として、電子工学、自動車、および家電工業の成形品が挙げられる。多くの用途でも、良好な燃焼性（特に、薄肉用途（thin-walled applications）で）、剛性、耐熱性、耐薬品性、低い密度、高い衝撃強さなどの特性と併せて、高い電気抵抗が必要である。既知の組成物は、これらの基準の１つ以上には対応しているが、これらの特性を全て併せ持った組成物はまだない。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

従って、高い耐熱性を保ちながら、Ｖ０のＵＬ ９４等級を示す、ポリ（フェニレンエーテル）含有組成物が求められている。好ましい電気抵抗を示す組成物となるものであれば更に有益と考えられる。

【課題を解決するための手段】

【0006】

ポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、３から７０質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から７０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、またはこれらの組み合わせより選ばれる耐衝撃性改良剤と、必要に応じて、１から５質量％の二酸化チタン、１から５質量％のヒドロキシアパタイト（hydroxyl apatite）、またはこれらの組み合わせとを含み、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物の存在量が３０質量％以上である場合、耐衝撃性改良剤は１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンであり、耐衝撃性改良剤が水素化ブロック共重合体を含んでいる場合、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせを含み、それぞれの成分の質量％は、ポリ（フェニレンエーテル）組成物の総質量に対してである。

【0007】

ポリ（フェニレンエーテル）組成物を製造する方法であって、この製造法は、組成物の成分を溶融混合する工程を含む。

【0008】

物品であって、この物品は、ポリ（フェニレンエーテル）組成物を含む。

【0009】

上記およびその他の特徴の例を、以下の詳細な記述で説明する。

【発明を実施するための形態】

【0010】

本発明の発明者は、特定の量の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、有機リン酸エステルと、ガラス繊維を含む補強充填剤と、高衝撃ポリスチレン、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、またはこれらの組み合わせである耐衝撃性改良剤と、必要に応じて、第２ポリ（フェニレンエーテル）と、必要に応じて、１から５質量％の二酸化チタン、１から５質量％のヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、を含むポリ（フェニレンエーテル）組成物が、有益な特性の組み合わせを示すことを思いがけず発見した。例えば、この組成物は、バランスの良い、難燃性（即ち、厚さ１．５、１．０ｍｍで、Ｖ０の、または、厚さ０．７５ｍｍでＶ１の、ＵＬ ９４燃焼性等級を達成）、耐熱性、耐薬品性（例えば、ＬｉＰＦ_６などのリチウムイオン電池電解質に対して）、ＰＬＣ ２の比較トラッキング指数（comparative tracking index）等級、低い密度、改善された衝撃強さを示すことができる。この組成物は、様々な物品の製造に特に有用と考えられる。物品の例としては、電気自動車バッテリモジュール、バッテリハウジング、バッテリケース、バッテリセルフレーム、バッテリセルスペーサ、バッテリセルリテーナ、バスバーホルダ、端子カバー、電気または電子部品、熱硬化性回路遮断器、電子写真複写機の定着ローラホルダ、光起電接続箱、光起電コネクタ、電気コネクタ、自動車用電気コネクタ、継電器、充電カプラ（charge coupler）、電気器具部品（appliance component）、自動車用部品、ポータブルデバイス、携帯電話部品（mobile component）、または固定型電気部品（stationary electrical component）が挙げられる（但し、これらに限定しない）。本願に開示されている組成物は、ポリ（フェニレンエーテル）ホモポリマ系の組成物よりも優れており、また、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級を必要とする用途で使用される他の材料、例えば、ハロゲン化難燃剤を使うことの多い、ガラス充填ポリ（エチレンテレフタレート）組成物およびガラス充填ポリ（ブチレンテレフタレート）組成物よりも優れている。本組成物は、望ましいＶ０等級を達成するために、ハロゲン化難燃剤を必要としない。

【0011】

従って、本願に開示されている態様の１つは、ポリ（フェニレンエーテル）組成物である。この組成物は、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）（ポリシロキサンブロックを組み入れていない）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物を含んでいる。このポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物を、略して、文中で“反応生成物”と呼ぶことがある。ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物は、一価フェノールとヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンとの混合物の酸化重合により合成する。この酸化重合では、望ましい生成物としてポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体が、副生成物としてポリ（フェニレンエーテル）が生成する。必要に応じて本組成物中に存在し、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物に由来しない“第２ポリ（フェニレンエーテル）”と区別するため、反応生成物中に存在するこのポリ（フェニレンエーテル）を、文中で“第１ポリ（フェニレンエーテル）”と呼ぶことがある。第１ポリ（フェニレンエーテル）とポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体とを分けることは困難であり、またその必要もない。このため、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体は、第１ポリ（フェニレンエーテル）とポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体の両方を含む“ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物”として、本発明の組成物に組み入れることができる。

【0012】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体は、ポリ（フェニレンエーテル）ブロックとポリシロキサンブロックとを含む。ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）ブロックは、次の構造式で示される、フェニレンエーテル繰り返し単位を含む。

【0013】

【化1】

式中、それぞれの繰り返し単位において、それぞれのＺ^１は独立して、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）であり、それぞれのＺ^２は独立して、水素、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）である。ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）ブロックは、２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル繰り返し単位、即ち、次の構造式で示される繰り返し単位

【化2】

、２，３，６－トリメチル－１，４－フェニレンエーテル繰り返し単位、またはこれらの組み合わせを含む。

【0014】

ある態様において、ポリシロキサンブロックは、次の構造式で示される繰り返し単位を含む。

【0015】

【化3】

式中、Ｒ^１およびＲ^２は出現毎に、独立して、水素、Ｃ_１～１２ヒドロカルビル、またはＣ_１～１２ハロヒドロカルビルであり、ポリシロキサンブロックは更に、次の構造式で示される末端単位を含む。

【化4】

式中、Ｙは、水素、Ｃ_１～１２ヒドロカルビル、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルオキシ、またはハロゲンであり、Ｒ^３およびＲ^４は出現毎に、独立して、水素、Ｃ_１～１２ヒドロカルビル、またはＣ_１～１２ハロヒドロカルビルである。ある態様において、ポリシロキサン繰り返し単位は、ジメチルシロキサン（－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－）単位を含む。ある態様において、ポリシロキサンブロックは次の構造式で示される。

【化5】

式中、ｎは、平均して２０から６０である。

【0016】

ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは、少なくとも１つのヒドロキシアリール末端基を含んでいる。ある態様において、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは１つのヒドロキシアリール末端基を持ち、この場合、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンジブロック共重合体が生成する。ある態様において、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは２つのヒドロキシアリール末端基を持ち、この場合、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンジブロック共重合体、および／または、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサン－ポリ（フェニレンエーテル）トリブロック共重合体が生成する。更に、３つ以上のヒドロキシアリール末端基を持ち、対応する分枝ブロック共重合体を形成する、分枝構造を持ったヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンも可能である。

【0017】

ある態様において、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは、平均で、２０から８０のシロキサン繰り返し単位、詳細には２５から７０のシロキサン繰り返し単位、より詳細には３０から６０のシロキサン繰り返し単位、更に詳細には３５から５０のシロキサン繰り返し単位、また更に詳細には４０から５０のシロキサン繰り返し単位を含む。ポリシロキサンブロック中のシロキサン繰り返し単位の数は基本的に、共重合および分離条件に影響されず、このため、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサン出発原料中のシロキサン繰り返し単位の数に等しい。それ以外が知られていない場合（When not otherwise known）、ヒドロキシルアリール末端化ポリシロキサン分子１個当たりのシロキサン繰り返し単位の平均数は、シロキサン繰り返し単位の信号強度とヒドロキシアリール末端基の信号強度とを比較する、核磁気共鳴（ＮＭＲ）法で求めることができる。例えば、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが、オイゲノールキャップドポリジメチルシロキサンである場合、シロキサン繰り返し単位の平均数は、ジメチルシロキサン共鳴のプロトンと、オイゲノールメトキシ基のプロトンの積分値を比較する、プロトン核磁気共鳴（^１Ｈ ＮＭＲ）法で求めることが可能である。

【0018】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の質量平均分子量は、少なくとも３０，０００ｇ／モルである。例えば、反応生成物の質量平均分子量は、３０，０００から１５０,０００ｇ／モル、または３５，０００から１２０，０００ｇ／モル、望ましくは４０，０００から９０，０００ｇ／モル、更に望ましくは４５，０００から７０，０００ｇ／モルとすることができる。ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の数平均分子量は、１０，０００から５０，０００ｇ／モル、望ましくは１０，０００から３０，０００ｇ／モル、より望ましくは１４，０００から２４，０００ｇ／モルである。

【0019】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の固有粘度は、ウベローデ粘度計による、クロロホルム中２５℃での測定で、少なくとも０．３デシリットル／ｇ（ｄＬ／ｇ）である。ある態様において、固有粘度は０．３から０．５ｄＬ／ｇ、より詳細には０．３１から０．５ｄＬ／ｇ、より詳細には０．３５から０．４７ｄＬ／ｇである。

【0020】

ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンをブロック共重合体に組み入れる際の効率の目安のひとつは、反応生成物中の、いわゆるポリ（フェニレンエーテル）“テイル（tail）”基の濃度が低いことである。２，６－ジメチルフェノールの単独重合では、生成分子の大部分が、線状生成分子の一方の終端が３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル“ヘッド（head）”で、もう一方の終端が２，６－ジメチルフェノシキ“テイル”となっている、いわゆるヘッド－テイル構造を持つ。つまり、一価フェノールが、２，６－ジメチルフェノールから成る場合、ポリ（フェニレンエーテル）テイル基は次の構造式で示される。

【0021】

【化6】

式中、環の３、４、および５位置は、水素原子で置換されている（つまり、用語“２，６－ジメチルフェノキシ”は一価の基を指し、２価の２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル基は含まない）。一価フェノールとヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンとの共重合では、ブロック共重合体にヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンを組み込むことで、フェニレンエーテル“テイル”基の濃度が下がると考えられる。即ち、ある態様において、一価フェノールは２，６－ジメチルフェノールから成り、反応生成物は、反応生成物の質量に対して、０．４質量％以下、詳細には０．１から０．４質量％の２，６－ジメチルフェノキシ基を含んでいる。２，６－ジメチルフェノキシテイル末端基は、線状生成物分子の一方の終端が、３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル“ヘッド”で、もう一方の終端が、２，６－ジメチルフェノキシ“テイル”である、ヘッド－テイル（ヒドロキシモノ末端化）構造を持つポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル）ホモポリマに特徴的なものである。従って、２，６－ジメチルフェノキシテイル末端基の濃度が低いことは、反応生成物に含まれる、このような単官能性ホモポリマの濃度が低く、望ましいポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体の濃度が高いことを示している。

【0022】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物は、一価フェノールの酸化生成物であるジフェノキノンから誘導した基を更に含むことができる。例えば、一価フェノールが２，６－ジメチルフェノールである場合、ジフェノキノンは、３，３’，５，５’－テトラメチル－４，４’－ジフェノキノンである。共重合のビルド相（build phase）の間、ジフェノキノンは一般に、ヘッド－テイル型ポリ（フェニレンエーテル）の“テイル”端に、対応するビフェニル基として組み込まれる。更に反応の間に、末端ビフェニル基は、ポリ（フェニレンエーテル）鎖内部のビフェニル基となることができる。ある態様において、一価フェノールは２，６－ジメチルフェノールから成り、反応生成物は、０．１から２．０質量％、詳細には１．１から２．０質量％の２，６－ジメチル－４－（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）フェノキシ（“ビフェニル”）基を含んでいる。このビフェニル基は、二官能性（ヘッド－ヘッドまたはヒドロキシルジ末端化）構造中だけに存在する。従って、ビフェニル基の濃度が低いことは、反応生成物に含まれる、このような二官能性ホモポリマの濃度が低く、望ましいポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体の濃度が高いことを示している。

【0023】

酸化共重合は、１１０分以上の反応時間で行うことができる。反応時間は、酸素流の開始と終了の間の経過時間である（略して、文中において繰り返し“酸素”または“酸素流”と呼んでいるが、当然、空気など、酸素を含む任意の気体を酸素源として使用できる）。ある態様において、反応時間は１１０から３００分間、詳細には１４０から２５０分間、より詳細には１７０から２２０分間である。

【0024】

酸化共重合は、モノマ添加の完了と酸素流の終了との間の時間である“ビルド時間（build time）”を含むことができる。ある態様において、反応時間は、８０から１６０分間のビルド時間を含む。ある態様において、ビルド時間の少なくとも一部の間の反応温度は４０から６０℃、詳細には４５から５５℃とすることができる。

【0025】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物は、揮発性および不揮発性汚染物質が最少となるような分離法で、溶液から分離することができる。例えば、ある態様において、反応生成物に含まれる揮発性物質の総量は１質量％以下、詳細には０．２から１質量％である。ある態様では、モノマ混合物を、金属（銅やマンガンなど）を含む触媒の存在下で酸化共重合させ、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物は、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の質量に対して、１００質量百万分率以下の金属、詳細には５から１００質量百万分率の金属、より詳細には１０から５０質量百万分率の金属、更に詳細には２０から５０質量百万分率の金属を含む。

【0026】

ある種の単離法により、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を、残留ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサン出発物質を本質的に含まないものとすることが可能である。言い換えると、このような単離法により、反応生成物に含まれるポリシロキサンを、本質的に、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体のポリシロキサンブロックから成るものとすることができる。共重合反応の終了後、当該技術で公知の、ポリ（フェニレンエーテル）を溶液から単離するための方法を用いて、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を溶液から単離することができる。例えば、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を、少なくとも５０質量％の、１つ以上のＣ_１～６アルカノール（メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノールなど）を含む逆溶媒（antisolvent）で沈殿させて単離することができる。イソプロパノールは未反応のヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンの良溶媒であるため、イソプロパノールを含む逆溶媒の使用は有益である。従って、イソプロパノールを含む逆溶媒（例えば、イソプロパノール単独）での沈殿および／または洗浄により、単離された生成物からヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが十分に除去される。これらの方法を用いることで、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の総質量に対して、含まれるヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが１．５質量％以下、詳細には、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが１質量％以下、より詳細には、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが０．５質量％以下、更に詳細には、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンが０．１質量％以下の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を製造することが可能である。ある態様において、本組成物に含まれる、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体中で共有結合していないヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体中で共有結合しているヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンを１００質量部として、２０質量部以下である。この限界内で、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体中で共有結合していないヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンの量は、１０質量部以下、詳細には５質量部以下、より詳細には２質量部以下、更に詳細には１質量部以下とすることができる。

【0027】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物は、７５質量％より多い、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサン出発物質をポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体に組み入れたものである。詳細には、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体に組み入れたヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンの量は、少なくとも８０質量％、より詳細には少なくとも８５質量％、更に詳細には少なくとも９０質量％、更にまた詳細には少なくとも９５質量％とすることができる。

【0028】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物の調製、特性分析、および特性に関するその他詳細は、Carrilloほかによる、米国特許第８，０１７，６９７号、Carrilloほかによる、米国特許出願公開第ＵＳ２０１２／０３２９９６１ Ａ１号に見ることができる。

【0029】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物は、反応生成物の総質量に対して、１から３０質量％のシロキサン繰り返し単位と、７０から９９質量％のフェニレンエーテル繰り返し単位とを含む。当然のことながら、シロキサン繰り返し単位はヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンから誘導され、フェニレンエーテル繰り返し単位は一価フェノールから誘導される。ある態様において、例えば、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物をイソプロパノール中で沈殿させて精製する場合、シロキサン繰り返し単位は、本質的に、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体中に組み入れられたヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンの残基から成る。

【0030】

ある態様において、反応生成物は、反応生成物の総質量に対して、１から８質量％のシロキサン繰り返し単位と、１２から９９質量％のフェニレンエーテル繰り返し単位とを含む。この範囲内で、シロキサン繰り返し単位の量は、２から７質量％、詳細には３から６質量％、より詳細には４から５質量％とすることができ、フェニレンエーテル繰り返し単位の量は、９３から９８質量％、詳細には９４から９７質量％、より詳細には９５から９６質量％とすることができる。

【0031】

反応生成物は、比較的少量の、非常に低分子量の種を含むことができる。つまり、ある態様において、反応生成物は、２５質量％未満の、分子量が１０，０００ｇ／モル未満の分子、詳細には５から２５質量％の、分子量が１０，０００ｇ／モル未満の分子、より詳細には７から２１質量％の、分子量が１０，０００ｇ／モル未満の分子を含む。ある態様において、分子量が１０，０００ｇ／モル未満の分子は、平均で、５から１０質量％のシロキサン繰り返し単位、詳細には６から９質量％のシロキサン繰り返し単位を含む。

【0032】

同様に、反応生成物は、比較的少量の、非常に高分子量の種も含むことができる。つまり、ある態様において、反応生成物は、２５質量％未満の、分子量が１００，０００ｇ／モルよりも大きい分子、詳細には５から２５質量％の、分子量が１００，０００ｇ／モルよりも大きい分子、より詳細には７から２３質量％の、分子量が１００，０００ｇ／モルよりも大きい分子を含む。ある態様において、分子量が１００，０００ｇ／モルよりも大きい分子は、平均で、３から６質量％のシロキサン繰り返し単位、詳細には４から５質量％のシロキサン繰り返し単位を含む。

【0033】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を調製するための、非常に具体的な手順において、一価フェノールは２，６－ジメチルフェノールであり、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは、３５から６０のジメチルシロキサン単位を含む、オイゲノールキャップドポリジメチルシロキサンであり、酸化共重合の反応時間は１７０から２２０分間であり、ヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンは、一価フェノールとヒドロキシアリール末端化ポリシロキサンとを合わせた質量の、２から７質量％を構成している。

【0034】

本組成物は、組成物の総質量に対して、３から７０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応生成物を含む。この範囲内で、反応生成物の量は、３０質量％未満、詳細には２８質量％以下、または２５質量％以下とすることができる。ある態様において、反応生成物の量は、３から２８質量％、３から２５質量％、５から２５質量％、５から２８質量％、３から２０質量％、または５から２０質量％とすることができる。

【0035】

ある態様において、本組成物は、必要に応じて、第２ポリ（フェニレンエーテル）を更に含むことができる。例えば、共重合体反応生成物の使用量が、５０質量％未満、３０質量％未満、または２０質量％未満の場合、第２ポリ（フェニレンエーテル）を組成物に加えることが有益なことがある。文中で使用されている用語“第２ポリ（フェニレンエーテル）”とは、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサンブロック共重合体反応から誘導されたものではないポリ（フェニレンエーテル）を指す。第２ポリ（フェニレンエーテル）は、第１ポリ（フェニレンエーテル）と化学的に同じでも、異なっていても良い。適当な第１および第２ポリ（フェニレンエーテル）としては、次の構造式で示される繰り返し構造単位を含むものが挙げられる。

【0036】

【化7】

式中、それぞれの繰り返し単位において、それぞれのＺ^１は独立して、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）であり、それぞれのＺ^２は独立して、水素、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）である。ある態様において、第２ポリ（フェニレンエーテル）は、２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル繰り返し単位、即ち、次の構造式で示される繰り返し単位

【化8】

、２，３，６－トリメチル－１，４－フェニレンエーテル繰り返し単位、またはこれらの組み合わせを含む。

【0037】

ある態様において、第２ポリ（フェニレンエーテル）は、ウベローデ粘度計を使用した、クロロホルム中２５℃での測定で、０．３から０．６ｄＬ／ｇ、望ましくは０．３５から０．５０ｄＬ／ｇの固有粘度を持つことができる。具体的な態様において、第２ポリ（フェニレンエーテル）は、ウベローデ粘度計を使用した、クロロホルム中２５℃での測定で、０．３から０．６ｄＬ／ｇ、望ましくは０．３５から０．５０ｄＬ／ｇの固有粘度を持つ、ポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル）である。

【0038】

第２ポリ（フェニレンエーテル）が存在する場合、その使用量は、組成物の総質量に対して７０質量％までとすることができる。この範囲内で、第２ポリ（フェニレンエーテル）の使用量は、３０質量％までとすることができる。更にこの範囲内で、第２ポリ（フェニレンエーテル）の使用量は、３８から６８質量％または４０から６５質量％とすることができる。

【0039】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、必要に応じた第２ポリ（フェニレンエーテル）に加えて、本組成物は、有機リン酸エステル難燃剤を更に含むことができる。ある態様において、難燃剤は、有機リン酸エステルから成り、他の難燃剤を含まないものとすることができる。有機リン酸エステル難燃剤の例としては、フェニル基、置換フェニル基、またはフェニル基と置換フェニル基との組み合わせを含むリン酸エステル、レゾルシノールを原料とするビスアリールリン酸エステル（例えば、レゾルシノールビス（リン酸ジフェニル）など）、また、ビスフェノールを原料とするビスアリールリン酸エステル（例えば、ビスフェノールＡビス（リン酸ジフェニル）など）が挙げられる。ある態様において、有機リン酸エステルは、リン酸トリス（アルキルフェニル）（例えば、ＣＡＳ登録番号 ８９４９２－２３－９、またはＣＡＳ登録番号 ７８－３３－１）、レゾルシノールビス（リン酸ジフェニル）（ＣＡＳ登録番号 ５７５８３－５４－７）、ビスフェノールＡビス（リン酸ジフェニル）（ＣＡＳ登録番号 １８１０２８－７９－５）、リン酸トリフェニル（ＣＡＳ登録番号 １１５－８６－６）、リン酸トリス（イソプロピルフェニル）（例えば、ＣＡＳ登録番号 ６８９３７－４１－７）、リン酸ｔ－ブチルフェニルジフェニル（ＣＡＳ登録番号 ５６８０３－３７－３）、リン酸ビス（ｔ－ブチルフェニル）フェニル（ＣＡＳ登録番号 ６５６５２－４１－７）、リン酸トリス（ｔ－ブチルフェニル）（ＣＡＳ登録番号 ７８－３３－１）、およびこれらの組み合わせより選ばれる。

【0040】

ある態様において、有機リン酸エステルは、次の構造式で示されるリン酸ビスアリールを含む。

【0041】

【化9】

式中、Ｒは出現毎に、独立して、Ｃ_１～１２アルキレン基であり、Ｒ^９およびＲ^１０は出現毎に、独立して、Ｃ_１～５アルキル基であり、Ｒ^５、Ｒ^６、およびＲ^８は、独立して、Ｃ_１～１２ヒドロカルビル基であり、Ｒ^７は出現毎に、独立して、Ｃ_１～１２ヒドロカルビル基であり、ｎは１から２５であり、ｓ１およびｓ２は、独立して、０、１、または２の整数である。ある態様において、ＯＲ^５、ＯＲ^６、ＯＲ^７、およびＯＲ^８は、独立して、フェノール、モノアルキルフェノール、ジアルキルフェノール、またはトリアルキルフェノールから誘導される。当業者ならば容易に理解されるように、リン酸ビスアリールはビスフェノールから誘導される。ビスフェノールの例としては、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルフェニル）メタン、および１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタンが挙げられる。ある態様において、ビスフェノールは、ビスフェノールＡまたはレゾルシノールを含む。

【0042】

ある態様において、本組成物は、必要に応じて、有機リン酸エステル以外の難燃剤を除外することができる。例えば、ある態様において、本組成物は、ジアルキルホスフィン酸金属塩、ホスファゼン、ハロゲン化難燃剤、窒素含有難燃剤（例えば、ピロリン酸メラミン、ポリリン酸メラミンなど、またはこれらの混合物）など、またはこれらの組み合わせを含む難燃剤を除外することができる。

【0043】

本組成物は、組成物の総質量に対して５から２０質量％の量の有機リン酸エステルを含む。この範囲内で、有機リン酸エステルの存在量は、少なくとも７質量％、少なくとも１０質量％、少なくとも１２質量％、または少なくとも１５質量％、あるいは、多くとも１８質量％、多くとも１５質量％、多くとも１２質量％、多くとも１０質量％、または多くとも７質量％とすることができる。例えば、有機リン酸エステルの存在量は、１０から１５質量％とすることができる。

【0044】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサン反応生成物、必要に応じた第２ポリ（フェニレンエーテル）、および有機リン酸エステルに加えて、本組成物は、ガラス繊維を含む補強充填剤を更に含む。ある態様において、補強充填剤は、ガラス繊維から成るものとすることができる（即ち、組成物中に他の補強充填剤は存在しない）。適当なガラス繊維としては、Ｅ、Ａ、Ｃ、ＥＣＲ、Ｒ、Ｓ、Ｄ、およびＮＥガラス、更に、石英を材料とするものが挙げられる。ある態様において、ガラス繊維の直径は、２から３０マイクロメートル（μｍ）、詳細には５から２５μｍ、より詳細には１０から１５μｍである。ある態様において、配合前のガラス繊維の長さは、２から７ミリメートル（ｍｍ）、詳細には３から５ｍｍである。ポリ（フェニレンエーテル）との相溶性を良くするため、ガラス繊維に、必要に応じて、いわゆる接着促進剤を加えることができる。接着促進剤としては、クロム錯体、シラン類、チタン酸塩、ジルコアルミン酸塩、プロピレン－無水マレイン酸共重合体、反応性セルロースエステルなどが挙げられる。適当なガラス繊維は、例えば、Owens Corning、日本電気硝子（株）、PPG、および Johns Manville などの供給者より市販されている。

【0045】

補強充填剤の存在量は、組成物の総質量に対して３から１５質量％とすることができる。例えば、補強充填剤の存在量は、５から１５質量％、５から１０質量％、または１０から１５質量％とすることができる。

【0046】

ポリ（フェニレンエーテル）－ポリシロキサン反応生成物、必要に応じた第２ポリ（フェニレンエーテル）、有機リン酸エステル、および補強充填剤に加えて、本組成物は、耐衝撃性改良剤を更に含む。耐衝撃性改良剤としては、高衝撃ポリスチレン、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、またはこれらの組み合わせが挙げられる。

【0047】

ある態様において、耐衝撃性改良剤は、ゴム変性ポリスチレンとも呼ばれる高衝撃ポリスチレン（ＨＩＰＳ）を含むことができる。ゴム変性ポリスチレンは、ポリスチレンとポリブタジエンとを含むものである。ある態様において、ゴム変性ポリスチレンは、ゴム変性ポリスチレンの質量に対して、８０から９６質量％のポリスチレン、詳細には８８から９４質量％のポリスチレンと、４から２０質量％のポリブタジエン、詳細には６から１２質量％のポリブタジエンとを含む。適当なゴム変性ポリスチレンは、例えば、SABICより、HIPS3190として市販されている。

【0048】

耐衝撃性改良剤が高衝撃ポリスチレンを含む場合、高衝撃ポリスチレンの存在量は、組成物の総質量に対して１５から３０質量％とすることができる。本組成物が３０質量％以上の量のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物を含んでいる場合、耐衝撃性改良剤は、少なくとも１５質量％、望ましくは１５から３０質量％の量の高衝撃ポリスチレンであることが必要である。

【0049】

ある態様において、耐衝撃性改良剤は、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体を含むことができる。この成分を、略して“水素化ブロック共重合体”と呼ぶ。水素化ブロック共重合体は、水素化ブロック共重合体の質量に対して、１０から９０質量％のポリ（アルケニル芳香族化合物）含量と、９０から１０質量％の水素化ポリ（共役ジエン）含量とを含むことができる。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、ポリ（アルケニル芳香族化合物）含量の低い水素化ブロック共重合体であって、そのポリ（アルケニル芳香族化合物）含量は、低ポリ（アルケニル芳香族化合物）含量水素化ブロック共重合体の質量に対して、１０から４０質量％未満、詳細には２０から３５質量％、より詳細には２５から３５質量％、更に詳細には３０から３５質量％である。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、ポリ（アルケニル芳香族化合物）含量の高い水素化ブロック共重合体であって、そのポリ（アルケニル芳香族化合物）含量は、高ポリ（アルケニル芳香族化合物）含量水素化ブロック共重合体の質量に対して、４０から９０質量％、詳細には５０から８０質量％、より詳細には６０から７０質量％である。

【0050】

ある態様において、水素化ブロック共重合体の質量平均分子量は４０，０００から４００，０００ｇ／モルである。数平均分子量と質量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィにより、ポリスチレン標準との比較から求めることができる。ある態様において、水素化ブロック共重合体の質量平均分子量は２００，０００から４００，０００ｇ／モル、詳細には２２０，０００から３５０，０００ｇ／モルである。ある態様において、水素化ブロック共重合体の質量平均分子量は、４０，０００から２００，０００ｇ／モル、詳細には４０，０００から１８０，０００ｇ／モル、より詳細には４０，０００から１５０，０００ｇ／モルである。

【0051】

水素化ブロック共重合体の調製に使用するアルケニル芳香族モノマは、次の構造式で示される構造を持つことができる。

【0052】

【化10】

式中、Ｒ^１１およびＲ^１２はそれぞれ独立して、水素原子、Ｃ_１～８アルキル基、またはＣ_２～８アルケニル基を示し、Ｒ^１３およびＲ^１７はそれぞれ独立して、水素原子、Ｃ_１～８アルキル基、塩素原子、または臭素原子を示し、Ｒ^１４、Ｒ^１５、およびＲ^１６はそれぞれ独立して、水素原子、Ｃ_１～８アルキル基、またはＣ_２～８アルケニル基を示し、あるいは、Ｒ^１４とＲ^１５が中央の芳香族環と共にナフチル基を形成し、または、Ｒ^１５とＲ^１６が中央の芳香族環と共にナフチル基を形成している。具体的なアルケニル芳香族モノマとしては、例えば、スチレン、クロロスチレン（ｐ－クロロスチレンなど）、メチルスチレン（α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレンなど）、ｔ－ブチルスチレン（３－ｔ－ブチルスチレン、４－ｔ－ブチルスチレンなど）が挙げられる。ある態様において、アルケニル芳香族モノマはスチレンである。

【0053】

水素化ブロック共重合体の調製に使用する共役ジエンは、Ｃ_４～２０共役ジエンとすることができる。適当な共役ジエンとしては、例えば、１，３－ブタジエン、２－メチル－１，３－ブタジエン、２－クロロ－１，３－ブタジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエンなど、およびこれらの組み合わせが挙げられる。ある態様において、共役ジエンは、１，３－ブタジエン、２－メチル－１，３－ブタジエン、またはこれらの組み合わせである。ある態様において、共役ジエンは１，３－ブタジエンである。

【0054】

水素化ブロック共重合体は、（Ａ）アルケニル芳香族化合物から誘導された少なくとも１つのブロックと、（Ｂ）共役ジエンから誘導された少なくとも１つのブロックとを含む共重合体であって、ブロック（Ｂ）中の脂肪族不飽和基の含量は、水素化によって、少なくとも部分的に少なくなっている。ある態様において、（Ｂ）ブロック中の脂肪族不飽和度（unsaturation）は、少なくとも５０％、詳細には少なくとも７０％まで小さくなっている。ブロック（Ａ）および（Ｂ）の配列としては、直鎖状構造、グラフト構造、および分枝鎖のある、または無い、放射状テレブロック（radial teleblock）構造が挙げられる。直鎖状ブロック共重合体としては、テーパード（tapered）直鎖状構造およびノンテーパード（non-tapered）直鎖状構造が挙げられる。ある態様において、水素化ブロック共重合体はテーパード直鎖状構造である。ある態様において、水素化ブロック共重合体はノンテーパード直鎖状構造である。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、アルケニル芳香族モノマがランダムに組み込まれた（Ｂ）ブロックを含む。直鎖状ブロック共重合体構造としては、ジブロック（Ａ－Ｂブロック）、トリブロック（Ａ－Ｂ－ＡブロックまたはＢ－Ａ－Ｂブロック）、テトラブロック（Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂブロック）、およびペンタブロック（Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂ－ＡブロックまたはＢ－Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂブロック）構造、更には、（Ａ）と（Ｂ）を合わせて６個以上のブロックを含む直鎖状構造が挙げられ、このとき、それぞれの（Ａ）ブロックの分子量は、他の（Ａ）ブロックと同じでも異なっていても良く、それぞれの（Ｂ）ブロックの分子量は、他の（Ｂ）ブロックと同じでも異なっていても良い。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、ジブロック共重合体、トリブロック共重合体、またはこれらの組み合わせである。

【0055】

ある態様において、水素化ブロック共重合体は、アルケニル芳香族化合物および共役ジエン以外のモノマの残基を含まない。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、アルケニル芳香族化合物および共役ジエンから誘導したブロックから成る。これは、これらや他のモノマから生成したグラフト（grafts）を含まない。また、炭素および水素原子から成るためヘテロ原子を含まない。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、無水マレイン酸など、１つ以上の酸官能化試剤の残基を含む。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、ポリスチレン－ポリ（エチレン－ブチレン）－ポリスチレントリブロック共重合体を含む。

【0056】

水素化ブロック共重合体の製造法は当該技術において公知であり、多くの水素化ブロック共重合体が市販されている。代表的な市販の水素化ブロック共重合体としては、Kraton Performance Polymers Inc.より、KRATON（登録商標）G1701（３７質量％のポリスチレン）および G1702（２８質量％のポリスチレン）として入手可能なポリスチレン－ポリ（エチレン－プロピレン）ジブロック共重合体；Kraton Performance Polymers Inc.より、KRATON（登録商標）G1641（３３質量％のポリスチレン）、G1650（３０質量％のポリスチレン）、G1651（３３質量％のポリスチレン）、および G1654（３１質量％のポリスチレン）として入手可能なポリスチレン－ポリ（エチレン－ブチレン）－ポリスチレントリブロック共重合体；および、（株）クラレより、SEPTON（登録商標）S4044、S4055、S4077、およびS4099として入手可能なポリスチレン－ポリ（エチレン－エチレン／プロピレン）－ポリスチレントリブロック共重合体が挙げられる。その他の市販の水素化ブロック共重合体としては、Dynasolより、CALPRENE（登録商標）H6140（３１質量％のポリスチレン）、H6170（３３質量％のポリスチレン）、H6171（３３質量％のポリスチレン）、および H6174（３３質量％のポリスチレン）として、また、（株）クラレより、SEPTON（登録商標）8006（３３質量％のポリスチレン）および 8007（３０質量％のポリスチレン）として入手可能な、ポリスチレン－ポリ（エチレン－ブチレン）－ポリスチレン（ＳＥＢＳ）トリブロック共重合体；Kraton Performance Polymersより、KRATON（登録商標）A1535（５６．３～６０．３質量％のポリスチレン）および A1536（３７～４４質量％のポリスチレン）として入手可能なポリスチレン－ポリ（エチレン－ブチレン－スチレン）－ポリスチレンテーパードブロック共重合体；（株）クラレより、SEPTON（登録商標）2006（３５質量％のポリスチレン）および 2007（３０質量％のポリスチレン）として入手可能なポリスチレン－ポリ（エチレン－プロピレン）－ポリスチレン（ＳＥＰＳ）共重合体；および、Kraton Performance Polymers Inc.より、KRATON（登録商標）G4609（４５％の鉱油と、ＳＥＢＳ（３３質量％のポリスチレン）を含む）およびG4610（３１％の鉱油と、ＳＥＢＳ（３３質量％のポリスチレン）を含む）として、また、旭化成（株）より、TUFTEC（登録商標）H1272（３６％の油と、ＳＥＢＳ（３５質量％のポリスチレン）を含む）として入手可能な、これらの水素化ブロック共重合体の油展化合物が挙げられる。２つ以上の水素化ブロック共重合体の混合物も使用できる。ある態様において、水素化ブロック共重合体は、質量平均分子量が少なくとも１００，０００ｇ／モルのポリスチレン－ポリ（エチレン－ブチレン）－ポリスチレントリブロック共重合体を含む。

【0057】

本組成物は、組成物の総質量に対して３から１０質量％の量の水素化ブロック共重合体を含む。この範囲内で、水素化ブロック共重合体の存在量は、３から８質量％、３から６質量％、または３から５質量％とすることができる。

【0058】

本組成物は、必要に応じて、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせを更に含むことができる。本組成物が、水素化ブロック共重合体である耐衝撃性改良剤を含んでいる場合、組成物は、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせを含む。

【0059】

ある態様において、本組成物は、ヒドロキシアパタイト（ＣＡＳ登録番号 １３０６－０６－５）を含む。ヒドロキシアパタイトは、Ｃａ_５（ＯＨ）（ＰＯ_４）_３の化学式を持つ。ヒドロキシアパタイトは、ヒドロキシルアパタイト、リン酸三カルシウム、三塩基性リン酸カルシウム（tribasic calcium phosphate）、ヒドロキシオルトリン酸五カルシウム、およびアパタイトとしても知られる。ある態様において、ヒドロキシアパタイトの平均粒径は１から１０μｍである。この範囲内で、平均粒径は、２μｍ以上とすることができる。更にこの範囲内で、平均粒径は、８μｍ以下とすることができる。本組成物は、組成物の総質量に対して１から５質量％の量のヒドロキシアパタイトを含むことができる。この範囲内で、ヒドロキシアパタイトの量は、１質量％以上とすることができる。更にこの範囲内で、ヒドロキシアパタイトの量は、５質量％以下とすることができる。例えば、ヒドロキシアパタイトの存在量は、組成物の総質量に対して１から４質量％、１から３質量％、または１．５から２．５質量％とすることができる。

【0060】

二酸化チタンが存在する場合、本組成物は、組成物の総質量に対して１から５質量％の量の二酸化チタンを含むことができる。

【0061】

本組成物は、必要に応じて、追加の組成物を更に含むことができ、追加組成物は、望ましい特性が得られるよう選ばれた１つ以上の添加剤を含み、これらの添加剤はまた、本組成物の好ましい特性にあまり悪影響を及ぼさないように選ばれたものである。追加組成物または個別の添加剤は、本組成物を生成するために成分を混合する際、適当な時期に混ぜ合わせることができる。追加組成物としては、流動性調節剤、充填剤（例えば、粒子状ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ガラス、炭素、鉱物、または金属）、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外（ＵＶ）光安定剤、ＵＶ吸収剤、可塑剤、潤滑剤、剥離剤（離型剤など）、静電気防止剤、防曇剤（anti-fog agent）、抗菌剤、着色剤（例えば、染料または顔料）、表面効果剤（surface effect additive）、放射線安定剤、難燃剤、アンチドリップ剤（例えば、ＰＴＦＥを封入した（encapsulated）スチレン－アクリロニロリル共重合体（ＴＳＡＮ））、またはこれらの組み合わせが挙げられる。添加剤は、効果のあることが一般的に知られている量を使用する。例えば、追加組成物（耐衝撃性改良剤、充填剤、または補強剤以外のもの）の総量は、組成物中のポリマの総質量に対して０．００１から１０．０質量％または０．０１から５質量％とすることができる。

【0062】

例えば、本組成物は、必要に応じて、アンチドリップ剤を更に含むことができる。アンチドリップ剤は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの繊維形成（fibril forming）または繊維非形成（non-fibril forming）フルオロポリマを含むことができる。アンチドリップ剤は、硬い共重合体、例えば、スチレン－アクリロニトリル共重合体（ＳＡＮ）に封入されていても良い。ＳＡＮ中に封入されたＰＴＦＥは、ＴＳＡＮとして知られる。ＴＳＡＮは、封入型フルオロポリマの総質量に対して、５０質量％のＰＴＦＥと、５０質量％のＳＡＮとを含む。ＳＡＮは、共重合体の総質量に対して、例えば、７５質量％のスチレンと、２５質量％のアクリロニトリルとを含むことができる。アンチドリップ剤の使用量は、組成物の総質量に対して０．１から１０質量％、０．１から１質量％、０．１から０．５質量％、０．１から０．３質量％、または０．１から０．２質量％とすることができる。

【0063】

本組成物は、必要に応じて、着色剤、特に黒色着色剤を更に含むことができる。黒色着色剤は、例えば、カーボンブラック顔料を含むことができる。黒色着色剤の組成物中における存在量は、組成物の総質量に対して０．１から２質量％、０．２５から２質量％、または０．５から２質量％とすることができる。

【0064】

黒色着色剤に加えて、本組成物は、必要に応じて追加の着色剤（例えば、染料または顔料）を更に含むことができる。有用な顔料としては、例えば、無機顔料として、金属酸化物および混合した金属酸化物（酸化亜鉛、二酸化チタン、酸化鉄など）；硫化物（硫化亜鉛など）；アルミン酸塩；ナトリウムスルホケイ酸塩（sodium sulfo-silicates）、硫酸塩、クロム酸塩など；カーボンブラック；亜鉛フェライト；群青など、有機顔料として、アゾ類、ジアゾ類、キナクリドン類、ペリレン類、ナフタレンテトラカルボン酸類、フラバントロン類（flavanthrones）、イソインドリノン類、テトラクロロイソインドリノン類、アントラキノン類、アントロン類（enthrones）、ジオキサジン類、フタロシアニン類、およびアゾレーキ類；ピグメントレッド１０１、ピグメントレッド１２２、ピグメントレッド１４９、ピグメントレッド１７７、ピグメントレッド１７９、ピグメントレッド２０２、ピグメントバイオレット２９、ピグメントブルー１５、ピグメントブルー６０、ピグメントグリーン７、ピグメントイエロー１１９、ピグメントイエロー１４７、ピグメントイエロー１５０、およびピグメントブラウン２４など；またはこれらの組み合わせが挙げられる。ある態様において、本組成物は、必要に応じて、二酸化チタンを更に含むことができる。二酸化チタンが存在する場合、その含有量は、組成物の総質量に対して１から５質量％、１から４質量％、１から３質量％、または２から３質量％とすることができる。

【0065】

本組成物は、必要に応じて、離型剤を更に含むことができる。離型剤は、例えば、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）を含むことができる。組成物中における離型剤の含有量は、組成物の総質量に対して０から２質量％、０．５から２質量％、１から２質量％、または１．２５から１．７５質量％とすることができる。

【0066】

本組成物は、必要に応じて、安定剤を更に含むことができる。安定剤は、例えば、熱安定剤とすることができる。熱安定添加剤としては、有機亜リン酸エステル（例えば、亜リン酸トリフェニル、亜リン酸トリス（２，６－ジメチルフェニル）、亜リン酸トリス（混合モノおよびジノニルフェニル）など）、ホスホン酸エステル（例えば、ホスホン酸ジメチルベンゼンなど）、リン酸エステル（例えば、リン酸トリメチルなど）、またはこれらの組み合わせが挙げられる。熱安定剤は、IRGAPHOS（登録商標）168として入手可能な、リン酸トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）とすることができる。熱安定剤の使用量は、一般に、組成物中のポリマの総質量に対して０．０１から５質量％である。例えば、安定剤の存在量は、組成物の総質量に対して０．０１から１質量％とすることができる。

【0067】

本組成物は、必要に応じて、炭化水素樹脂を更に含むことができる。炭化水素樹脂の例は、脂肪族炭化水素樹脂、水素化脂肪族炭化水素樹脂、脂肪族／芳香族炭化水素樹脂、水素化脂肪族／芳香族炭化水素樹脂、脂環式炭化水素樹脂、水素化脂環式炭化水素樹脂、脂環式／芳香族炭化水素樹脂、水素化脂環式／芳香族炭化水素樹脂、水素化芳香族炭化水素樹脂、ポリテルペン樹脂、テルペン－フェノール樹脂、ロジン、ロジンエステル、水素化ロジンおよびロジンエステル、およびこれらの混合物である。文中で“水素化”が炭化水素樹脂に関して使用されている場合、完全に、十分に、および部分的に水素化された樹脂が含まれる。適当な芳香族樹脂としては、芳香族変性脂肪族樹脂、芳香族変性脂環式樹脂、および、芳香族含量が１から３０質量％である水素化芳香族炭化水素樹脂が挙げられる。当該技術で公知の方法を用いて、上記の任意の樹脂を、不飽和エステルまたは無水物とグラフト化させても良い。このようなグラフト化により樹脂の特性を向上させることができる。ある態様において、炭化水素樹脂は水素化芳香族炭化水素樹脂である。

【0068】

適当な炭化水素樹脂は市販されており、例えば、Exxon Mobil Chemical Companyから入手可能な、EMPR 100、101、102、103、104、105、106、107、108、109、110、116、117、118樹脂、およびOPPERA樹脂；荒川化学工業（株）から入手可能な、ARKON P140、P125、P115、M115、M135、およびSUPER ESTERロジンエステル；Arizona Chemical Companyから入手可能な、SYLVARESポリテルペン樹脂、スチレン化テルペン樹脂、およびテルペンフェノール系樹脂；Arizona Chemical Companyから入手可能な、SYLVATAC および SYLVALITEロジンエステル；Cray Valleyから入手可能な、NORSOLENE脂肪族芳香族樹脂；DRT Chemical Companyから入手可能な、DERTOPHENE テルペンフェノール系樹脂および DERCOLYTEポリテルペン樹脂；Eastman Chemical Companyから入手可能な、EASTOTAC樹脂、PICCOTAC樹脂、REGALITE および REGALREZ水素化脂環式／芳香族樹脂、PICCOLYTE および PERMALYNポリテルペン樹脂、ロジン、およびロジンエステル；Goodyear Chemical Companyから入手可能な、WINGTACK樹脂；Neville Chemical Companyから入手可能な、クマロン／インデン樹脂；日本ゼオン（株）から入手可能な、QUINTONE酸変性Ｃ５樹脂、Ｃ５／Ｃ９樹脂、および酸変性Ｃ５／Ｃ９樹脂；および、ヤスハラケミカル（株）から入手可能な、CLEARON水素化テルペン樹脂が挙げられる。

【0069】

ある態様において、炭化水素樹脂は、８０から１８０℃、詳細には１００から１７０℃、より詳細には１１０から１５０℃、更に詳細には１２０から１３０℃の軟化点を持つ。軟化点は、ＡＳＴＭ Ｅ２８－９９により、リングアンドボール軟化点として測定する。具体的な炭化水素樹脂は、１２５℃の軟化点を持つ、ARKON P125である。

【0070】

本組成物は、組成物の総質量に対して１から５質量％、１から４質量％、または２から３質量％の量の炭化水素樹脂を含むことができる。

【0071】

ある態様において、本願に開示されているポリ（フェニレンエーテル）組成物は、３から２８質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から７０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、または、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体より選ばれる耐衝撃性改良剤とを含むことができる。

【0072】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、３から７０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から３０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、５から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンと、０から０．２質量％のアンチドリップ剤と、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含むことができる。

【0073】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、５から２５質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、３８から６８質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、１から５質量％の炭化水素樹脂と、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含むことができる。当然のことながら、この態様、前述の態様のいずれか、または、今後述べられる態様のいずれでも、組成物中の各成分を合わせた量の合計は１００質量％である。

【0074】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、５から２０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、４０から６５質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、５から１０質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含むことができる。

【0075】

ある態様において、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、５から２０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、４０から６５質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、１から５質量％のヒドロキシアパタイトと、１から５質量％の二酸化チタンと、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含むことができる。

【0076】

本願に開示されているポリ（フェニレンエーテル）組成物は、後の実施例で更に詳しく述べるような、いくつもの有利な特性を示すことができる。例えば、本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片（test bar）を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級を示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．０ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級を示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、１７５ボルト以上、望ましくは２５０ボルト以上の、比較トラッキング指数を示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、ＩＳＯ １８０による測定で、７ｋＪ／ｍ^２以上の、ノッチ付きアイゾット衝撃強さを示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、ＩＳＯ １１３３またはＡＳＴＭ Ｄ１２３８による、２８０℃、１０ｋｇ荷重での測定で、１４ｃｍ^３／１０分以上のメルトボリュームフローレートを示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、ＩＳＯ ７５／ｆまたはＡＳＴＭ Ｄ６４８による測定で、１２０℃以上の荷重たわみ温度（heat deflection temperature）を示すことができる。本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、上記の特性の１つ以上を示すことができる。

【0077】

望ましくは、本組成物は、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級と、２５０ボルト以上の比較トラッキング指数と、必要に応じて、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．０ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級、ＩＳＯ １８０による測定で、７ｋＪ／ｍ^２以上の、ノッチ付きアイゾット衝撃強さ、ＩＳＯ １１３３またはＡＳＴＭ Ｄ１２３８による、２８０℃、１０ｋｇ荷重での測定で、１４ｃｍ^３／１０分以上のメルトボリュームレート、および、ＩＳＯ ７５／ｆまたはＡＳＴＭ Ｄ６４８による測定で、１２０℃以上の荷重たわみ温度、の１つ以上とを示す。

【0078】

本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、組成物の成分を溶融混合または溶融混練（melt-kneading）して作ることができる。溶融混合または溶融混練は、リボンブレンダ、ＨＥＮＳＣＨＥＬ（登録商標）ミキサ、ＢＡＮＢＵＲＹ（登録商標）ミキサ、ドラムタンブラ、単軸押出機、双軸押出機、多軸押出機、コニーダなど、一般的な装置を用いて行うことができる。

【0079】

本願に開示されているポリ（フェニレンエーテル）組成物は、様々な物品の製造において有用と考えられる。物品は、任意の適当な方法、例えば、単層および多層シート押出、射出成形、ブロー成形、フィルム押出、異形押出、引き抜き成形、圧縮成形、熱成形、加圧成形、ハイドロフォーミング、真空成形などで成形することができる。前述の物品製造法を組み合わせて使用しても良い。代表的な物品としては、電気自動車バッテリモジュール、電気部品、熱硬化性回路遮断器、電子写真複写機の定着ローラホルダ、光起電性接続箱コネクタ（photovoltaic junction box connector）、自動車用電気コネクタ、継電器、充電カプラ、または電気器具部品が挙げられる（但し、これらに限定しない）。具体的な態様において、本ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、電気自動車バッテリモジュールに特に有用と考えられる。

【0080】

本願に開示されている内容を次の実施例で更に詳しく説明するが、これらに限定するものではない。

【実施例】

【0081】

以下の実施例で使用する材料を表１に示す。

【0082】

【表1】

【0083】

以下の実施例の組成物は、Werner & Pfleiderer 内径２８ｍｍの双軸押出機を、３００回転／分、原料処理量８～２０ｋｇ／時間（３５ポンド／時間）で稼働させ、溶融混合して調製した。難燃剤およびガラス繊維は、それぞれ別の供給機を用いて、下流の投入口から加えたが、他の固形成分は全て供給口から投入した。押出機温度は、ゾーン１（最上流ゾーン）で１８０℃（華氏４６４度）、ゾーン２～１０で２６０～３２０℃（華氏５００度）、金型で３００～３２０℃（華氏５５０度）に保った。回転力は約６５％に保った。混合した押出物を冷却し、ストランドカットしてペレットとした。

【0084】

全ての材料を混ぜ合わせて主供給機から供給した。押し出した組成物のストランドを切ってペレットとし、乾燥させた。９０トンおよび１１０トンのバン・ドーン射出成形機を使用し、バレル温度を２７０～３２０℃（華氏５５０～５９０度）、金型温度を１００～１２０℃（華氏１９０度）として、試験品を射出成形した。

【0085】

様々な物理的特性について、ＡＳＴＭおよびＩＳＯで測定するための試験品を、９０トンおよび１１０トンのバン・ドーン射出成形機を使用し、バレル温度を２７０～３２０℃（華氏５５０～５９０度）、金型温度を１００～１２０℃（華氏１９０～２１０度）として、射出成形した。厚さ０．７５、１．０、または１．５ｍｍの燃焼性試験用棒状試験片を、９０トンのバン・ドーン射出成形機を使用し、バレル温度を２７０～３２０℃（華氏５７０～６１０度）、金型温度を１００～１２０℃（華氏１９０～２１０度）として、射出成形した。

【0086】

組成物の成形試料の特性を、以下の試験法で求めた。曲げ弾性率（flexural modulus）および曲げ強さ（メガパスカル（ＭＰａ）の単位で示す）は、２３℃で、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従い、３．２ｍｍの棒状試験片を使用し、試験速度を１．３ｍｍ／分として、または、ＩＳＯ １７８に従って測定した。ノッチ無しおよびノッチ付きアイゾット衝撃強さ（それぞれ、ＩＵＩおよびＩＮＩ）（J／ｍの単位で示す）は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従い、２３℃および－３０℃で、５．５ジュールのハンマと３．２ｍｍの棒状試験片を用いて、または、ＩＳＯ １８０に従って（ｋＪ／ｍ^２で示す）測定した。破断引張応力（tensile stress at break）（ＭＰａの単位で示す）および破断引張ひずみ（tensile strain at break）（％の単位で示す）は、２３℃で、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に従い、試験速度を５ｍｍ／分として、または、ＩＳＯ ５２７に従って測定した。引張弾性率（tensile modulus）（ＭＰａの単位で示す）は、２３℃で、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に従い、または、ＩＳＯ ５２７に従い、試験速度を５ｍｍ／分として測定した。荷重たわみ温度（heat deflection temperature：ＨＤＴ）は、ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従い、３．２ｍｍの棒状試験片を使用して、または、ＩＳＯ７５／ｆに従い、１．８ＭＰａの応力で測定し、セルシウス度の単位で示した。比重は、ＡＳＴＭ Ｄ７９２に従って測定し、または、密度（ｇ／ｃｍ^３で示す）は、ＩＳＯ １１８３に従い、２３℃で測定した。メルトボリュームレート（melt volume rate：ＭＶＲ）（ｃｍ^３／１０分の単位で示す）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従い、またはＩＳＯ １１４４３に従って、２８０℃、１０ｋｇ荷重で測定した。見掛けの溶融粘度（melt viscosity：ＭＶ）（Ｐａ－ｓの単位で示す）は、ＩＳＯ １１４４３に従い、剪断速度１５００ｓ^－１、３００℃で測定した。ビカットＢ値（℃で示す）は、ＡＳＴＭ Ｄ１５２５（３．２ｍｍ）、方法Ｂ１２０に従って求めた。

【0087】

射出成形した試験片の難燃性は、Underwriter’s Laboratory Bulletin 94 “Tests for Flammability of Plastic Materials, ＵＬ ９４”、２０ｍｍ垂直燃焼試験（Vertical Burning Flame Test）に従って求めた。試験前に、厚さ１．５ｍｍの試験片を、２３℃、相対湿度５０％で少なくとも４８時間、または、７０℃、相対湿度５０％で１６８時間、状態調節した。ＵＬ ９４ ２０ｍｍ垂直燃焼試験では、一組１０～２０本の試験片を試験した。それぞれの試験片に対し、１０秒間接炎してから炎を外し、試験片が自己消火するまでの時間（第１接炎後時間：ｔ１）を記録した。次に、再度、１０秒間接炎してから炎を外し、試験片が自己消火するまでの時間（第２接炎後時間：ｔ２）と、接炎後グローイング時間（アフターグロー時間：ｔ３）を記録した。Ｖ０の等級となるには、個々の検体のそれぞれの接炎後時間ｔ１およびｔ２が１０秒以下でなければならず、５個全ての検体についての合計接炎後時間（５個全ての検体のｔ１＋ｔ２）が、５０秒以下でなければならず、個々の検体のそれぞれの第２接炎後時間＋アフターグロー時間（ｔ２＋ｔ３）が３０秒以下でなければならず、また、保持具上で炎を出している、または赤熱している検体がなく、燃えている粒子または滴下物による綿着火がない。Ｖ１の等級となるには、個々の検体のそれぞれの接炎後時間ｔ１およびｔ２が３０秒以下でなければならず、５個全ての検体の合計接炎後時間（５個全ての検体のｔ１＋ｔ２）が２５０秒以下でなければならず、個々の検体のそれぞれの第２接炎後時間＋アフターグロー時間（ｔ２＋ｔ３）が６０秒以下でなければならず、また、保持具上で炎を出している、または赤熱している検体がなく、燃えている粒子または滴下物による綿着火がない。Ｖ２の等級となるには、個々の検体のそれぞれの接炎後時間ｔ１およびｔ２が３０秒以下でなければならず、５個全ての検体の合計接炎後時間（５個全ての検体のｔ１＋ｔ２）が２５０秒以下でなければならず、個々の検体のそれぞれの第２接炎後時間＋アフターグロー時間（ｔ２＋ｔ３）が６０秒以下でなければならず、また、保持具上で炎を出している、または赤熱している検体はないが、燃えている粒子または滴下物による綿着火が起こることがある。

【0088】

比較トラッキング指数（comparative Tracking Index：ＣＴＩ）は、絶縁体の電気的破壊（トラッキング）特性を計るために使用する。トラッキングは、絶縁体表面での電気的破壊の指標である。大きな電圧差により炭化路が形成され、材料表面に導電性漏れ径路が徐々にできる。ＣＴＩ試験手順を、ＡＳＴＭ Ｄ３６３８試験法に記載のとおりに行った。即ち、試験手順は、５０滴の０．１質量％塩化アンモニウム溶液を材料（厚さ３ｍｍ）の表面に滴下後、破壊が起こる最大電圧を測定する工程を含む。トラッキング指数に基づいて、試料を、比較トラッキング性能水準カテゴリー（Comparative Tracking Performance Level Category：ＰＬＣ）に分類する。比較トラッキング性能水準カテゴリーを表２に示す。

【0089】

【表2】

【0090】

組成および特性を表３Ａ～３Ｅにまとめる。各成分の量は、組成物の総質量に対する質量％で示されている。

【0091】

【表3】

【0092】

【表4】

【0093】

【表5】

【0094】

【表6】

【0095】

【表7】

【0096】

【表8】

【0097】

【表9】

【0098】

表３Ａに示すように、高濃度の難燃剤と共にＰＰＥ－Ｓｉを含む実施例３～５の組成物は、厚さ１．５ｍｍの試験片、および／または、厚さ１．０ｍｍの試験片で、Ｖ０の難燃性等級を達成し、実施例１および２と比較した衝撃強さの変化は僅かであった。予想どおり、ＰＰＥのみを含む比較例１～３の組成物は、高い難燃剤濃度でも、Ｖ１のＵＬ ９４等級を示すか、評価不能（not rated：ＮＲ）であった。ＰＰＥ－Ｓｉのみをベースとした実施例１～３は、比較例１～３よりも良好な衝撃強さ、低いＨＤＴおよびビカット温度、低い曲げおよび引張特性を示す。表３Ａの実施例８は、添加剤としてＴＣＰを使用することで、他の特性を低下させることなく、実施例３よりもＣＴＩ性能を改善できることを示している。表３Ａの実施例６および７は、添加剤としてＴＣＰをすることで、１．５ｍｍでの燃焼性特性を低下させずに、実施例５よりもＣＴＩ性能を改善できることを示している。

【0099】

表３Ａは更に、炭化水素樹脂、ＳＥＢＳ、またはこれらの組み合わせのいずれかを含む比較例４～６が、１０％のガラスを充填した組成物において、流動性および衝撃特性は向上するが、難燃剤の負荷量を高くしても、厚さ１．５ｍｍでＶ０の燃焼性等級が達成できないことを示している。

【0100】

表３Ｂにおいて、ＨＩＰＳを含まず、著しく高濃度のＰＰＥを含む比較例７が、厚さ１．５ｍｍでもＶ０の燃焼性等級を達成できないことを示している。比較例８～１０は、組成物に６％のＰＰＥ－Ｓｉを加えると、組成物の熱、流動性、および衝撃特性に悪影響を及ぼすことなく、１．５ｍｍで、Ｖ０の望ましいレベルまで燃焼性性能が向上したことを示している。しかし、ＣＴＩ性能はＰＬＣ３であった。比較例１１は、４．２質量％のＰＰＥ－Ｓｉ濃度は、望ましいＶ０の燃焼性等級を達成するには不十分であることを示唆しているが、この組成物がＰＬＣ３を達成したことを示している。表３Ｂの実施例９および１０は、添加剤としてＴＣＰを使用することで、それぞれ比較例９および１０と比べて、衝撃性能は多少低下するが、ＣＴＩ性能を改善できることを示している。

【0101】

表３Ｃは、耐衝撃性改良剤の分散性を良くするため、ＰＰＥ中のＳＥＢＳマスターバッチ（masterbatch：ＭＢ）を使用する組成物の効果を示している。最初の実施例（比較例１０ｂ）は表３Ｂの比較例１０を繰り返したもので、ＩＳＯ試験基準に従って測定した全ての特性を示している。比較例１２は、ＳＥＢＳマスターバッチを使用して製造する以外は、実施例１０と同じ組成および特性を備えている。表３Ｃのその他の実施例は、望ましいＶ０燃焼性等級を保ちながら、どのようにして衝撃強さを最大化し、流動性を改善するかを示している。ＳＥＢＳ ＭＢの濃度が高く、ガラス繊維濃度の低い比較例１３および１４は、僅かに改善された衝撃および流動性と、低い弾性係数（modulus）を示すが、望ましいＶ０の燃焼性等級には合致しない。比較例１５、１７、および１９は、高濃度の難燃剤およびＳＥＢＳ ＭＢと、低濃度のガラスと共に、ＨＣＲ流動性促進剤を含んでいて、低い密度、高い衝撃強さおよび流動性と、Ｖ０の燃焼性等級を示すが、ＰＬＣ３のＣＴＩ等級しか達成しない。６質量％未満のＰＰＥ－Ｓｉを含む比較例１６および１８は、Ｖ０の燃焼性等級を達成しなかった。

【0102】

燃焼性等級、衝撃、および流動性に影響を与えずに密度を下げるため、ＨＣＲ、ＳＥＢＳ、およびガラス繊維の量を更に変更した、比較例２０～２５の組成物を表３Ｄに示す。詳細には、比較例２４および２５はそれぞれ、低ＰＰＥ－Ｓｉ濃度（１０質量％）であっても望ましい特性を示す。しかし、これらの組成物はそれぞれ、ＰＬＣ３のＣＴＩ等級を示した。

【0103】

表３Ｅは、Ｖ０の燃焼性等級と共に、ＰＬＣ２のＣＴＩ等級を達成する組成物を示している。実施例１１～１９は、三塩基性リン酸カルシウムまたは二酸化チタンあるいはそれらの組み合わせを添加したため、より高いＣＴＩ ＰＬＣ等級を示すが、密度は大きくなった。実施例１１は更に、１．０ｍｍでＶ０の燃焼性等級を達成した。

【0104】

本願の開示内容は更に、以下の態様も包含する。

【0105】

態様１：ポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、３から７０質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から７０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体、またはこれらの組み合わせより選ばれる耐衝撃性改良剤と、必要に応じて、１から５質量％の二酸化チタン、１から５質量％のヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせとを含み、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物の存在量が３０質量％以上である場合、耐衝撃性改良剤は、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンであり、耐衝撃性改良剤が水素化ブロック共重合体を含んでいる場合、ポリ（フェニレンエーテル）組成物は、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせを含み、それぞれの成分の質量％は、ポリ（フェニレンエーテル）組成物の総質量に対してである。

【0106】

態様２：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、このポリ（フェニレンエーテル）組成物は、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片を使用した測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級と、２５０ボルト以上の比較トラッキング指数とを示す。

【0107】

態様３：態様１または２のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成は、更に、０から０．２質量％のアンチドリップ剤、０．５から２質量％の黒色着色剤、０から２質量％の離型剤、０から１質量％の安定剤、および１から５質量％の炭化水素樹脂、の１つ以上を含む。

【0108】

態様４：態様１から３のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、第２ポリ（フェニレンエーテル）が存在し、第２ポリ（フェニレンエーテル）は、ウベローデ粘度計を使用した、クロロホルム中２５℃での測定で、０．３から０．６ｄＬ／ｇ、望ましくは０．３５から０．５０ｄＬ／ｇの固有粘度を持つ、ポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンエーテル）を含む。

【0109】

態様５：態様１から４のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、有機リン酸エステルは、レゾルシノール＝ビス（リン酸ジフェニル）、ビスフェノールＡ＝ビス（リン酸ジフェニル）、またはこれらの組み合わせを含む。

【0110】

態様６：態様１から５のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンを含む。

【0111】

態様７：態様１から５のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、３から１０質量％の、スチレンと共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、１から５質量％の二酸化チタン、１から５質量％のヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせとを含む。

【0112】

態様８：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、３から２８質量％の、ポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体とポリ（フェニレンエーテル）とを含むポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から７０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレン、または、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体より選ばれる耐衝撃性改良剤とを含む。

【0113】

態様９：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、３から７０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、０から３０質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、５から２０質量％の有機リン酸エステルと、５から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、１５から３０質量％の高衝撃ポリスチレンと、０から０．２質量％のアンチドリップ剤と、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含む。

【0114】

態様１０：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、５から２５質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、３８から６８質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から１０質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、１から５質量％の炭化水素樹脂と、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含む。

【0115】

態様１１：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、５から２０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、４０から６５質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、５から１０質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、１から５質量％の、二酸化チタン、ヒドロキシアパタイト、またはこれらの組み合わせと、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含む。

【0116】

態様１２：態様１のポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、この組成物は、５から２０質量％のポリ（フェニレンエーテル）－ポリ（シロキサン）ブロック共重合体反応生成物と、４０から６５質量％の第２ポリ（フェニレンエーテル）と、１０から１５質量％の有機リン酸エステルと、３から１５質量％の、ガラス繊維を含む補強充填剤と、３から８質量％の、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロック共重合体と、１から５質量％のヒドロキシアパタイトと、１から５質量％の二酸化チタンと、０から０．３質量％のアンチドリップ剤と、０から２質量％の離型剤と、０から１質量％の安定剤と、必要に応じて、０．５から２質量％の黒色着色剤とを含む。

【0117】

態様１３：態様１から１２のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物であって、このポリ（フェニレンエーテル）組成物は、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．５ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級と、２５０ボルト以上の比較トラッキング指数と、必要に応じて、２３℃で４８時間および７０℃で１６８時間状態調節後の１．０ｍｍ試験片を用いた測定で、Ｖ０のＵＬ ９４燃焼性等級、ＩＳＯ １８０による測定で、７ｋＪ／ｍ^２以上の、ノッチ付きアイゾット衝撃強さ、ＩＳＯ １１３３またはＡＳＴＭ Ｄ１２３８による、２８０℃、１０ｋｇ荷重での測定で、１４ｃｍ^３／１０分以上のメルトボリュームレート、および、ＩＳＯ ７５／ｆまたはＡＳＴＭ Ｄ６４８による測定で、１２０℃以上の荷重たわみ温度、の１つ以上とを示す。

【0118】

態様１４：態様１から１３のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物を製造する方法であって、この製造法は、組成物の成分を溶融混合する工程を含む。

【0119】

態様１５：態様１から１３のいずれかのポリ（フェニレンエーテル）組成物を含む物品。

【0120】

態様１６：態様１５の物品であって、この物品は、電気自動車バッテリモジュール、バッテリハウジング、バッテリケース、バッテリセルフレーム、バッテリセルスペーサ、バッテリセルリテーナ、バスバーホルダ、端子カバー、電気または電子部品、熱硬化性回路遮断器、電子写真複写機の定着ローラホルダ、光起電接続箱、光起電コネクタ、電気コネクタ、自動車用電気コネクタ、継電器、充電カプラ、電気器具部品、自動車部品、ポータブルデバイス、携帯電話部品、または固定型電気部品である。

【0121】

本組成物、方法、および物品は、選択的に、文中に開示されている任意の適当な材料、ステップ、または構成要素を含む（comprise）、から成る（consist of）、または本質的に～から成る（consist essentially of）ことができる。本組成物、方法、および物品は、付加的に、または選択的に、本組成物、方法、および物品の機能または目的の達成に必ずしも必要ではない任意の材料（または種）、ステップ、または構成要素を除いて、または実質的に含まないように構成することができる。

【0122】

文中に開示されている範囲は全て終点を含んでおり、終点は独立して互いに組み合わせ可能である。“組み合わせ（combinations）”は、混合物（blends、mixtures）、合金、反応生成物などを含む。用語“第１（first）”、“第２（second）”などは、順番、数量、または重要度を何ら示すものではなく、ある要素と別の要素とを区別するために使用する。用語“a”、“an”、および“the”は、数量の限定を示すものではなく、別途指示のない限り、または文脈によって明らかに否定されない限り、単数形と複数形の両方を含むと解釈すべきである。“または（or）”は、別に明示されない限り、“および／または（and／or）”を意味する。明細書中における“一部の（some）態様”、“ある（an）態様”などでの言及は、その態様に関連して述べられているある要素が、文中に記載されている少なくとも１つの態様に含まれているが、他の態様中には存在してもしていなくても良いことを意味する。文中で使用されている用語“これらの組み合わせ（combination thereof）”は、挙げられている要素を１つ以上含み、非限定（open）であって、挙げられていない類似の要素が１つ以上存在していても良い。更に、記載されている要素は、様々な態様において、任意の適当な方法で組み合わせても良いことは当然である。

【0123】

文中にそうでないことが明記されていない限り、全ての試験基準は、本願の出願日、あるいは、優先権が主張されている場合、この試験基準が記載されている最先の優先権出願の出願日時点で有効な、最も新しい基準である。

【0124】

別途定義のない限り、文中で使用する技術および科学用語は、本願の属する技術分野の当業者に一般的に理解されているものと同じ意味を持つ。引用されている全ての特許、特許出願、その他の参考文献は、その内容を全て本件に引用して援用する。しかし、本願中の用語が援用する参考文献の用語と矛盾する、または一致しない場合は、援用する参考文献からの矛盾する用語よりも本願の用語を優先する。

【0125】

化合物は標準命名法を用いて記述する。例えば、指示された何らかの基で置換されていない位置は、指示された結合で、または水素原子で満たされたその価数を持つものとする。２つの文字または記号に挟まれていないダッシュ（“－”）は、置換基の結合に使われる位置を示すために使用する。例えば、－ＣＨＯは、カルボニル基の炭素で結合している。

【0126】

文中で使用する用語“ヒドロカルビル”は、単独で、あるいは、接頭辞、接尾辞、または他の用語の一部として使用される場合であっても、炭素と水素だけを含む残基を示す。この残基は、脂肪族または芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝、飽和、または不飽和とすることができる。更に、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝、飽和、および不飽和炭化水素基の組み合わせも含むことができる。しかし、ヒドロカルビル残基が置換されていると述べられている場合、必要に応じて、置換基残基を構成する炭素および水素の他に、ヘテロ原子を含んでいても良い。つまり、詳しく述べるならば、置換されている場合、ヒドロカルビル残基は、１つ以上のカルボニル基、アミノ基、ヒドロキシル基なども含むことができ、あるいは、ヒドロカルビル残基の骨格内にヘテロ原子を含んでいても良い。用語“アルキル”は、分枝または直鎖、飽和脂肪族炭化水素基、例えば、メチル、エチル、ｎ－プロピル、ｉ－プロピル、ｎ－ブチル、ｓ－ブチル、ｔ－ブチル、ｎ－ペンチル、ｓ－ペンチル、ｎ－およびｓ－ヘキシルを意味する。“アルケニル”は、少なくとも１つの炭素－炭素二重結合を含む、分枝または直鎖、一価炭化水素基（例えば、エテニル（－ＨＣ＝ＣＨ_２））を意味する。“アルコキシ”は、酸素を経て結合しているアルキル基（即ち、アルキル－Ｏ－）、例えば、メトキシ、エトキシ、ｓｅｃ－ブチルオキシ基を意味する。“アルキレン”は、分枝または直鎖、飽和二価脂肪族炭化水素基（例えば、メチレン（－ＣＨ_２－）またはプロピレン（－（ＣＨ_２）_３－））を意味する。“シクロアルキレン”は、二価の環式アルキレン基 －Ｃ_ｎＨ_２ｎ－ｘ （式中、ｘは、環化によって置き換わった水素の数）を意味する。“シクロアルケニル”は、１つ以上の環と、環内に１つ以上の炭素－炭素二重結合とを含み、全ての環員が炭素である一価基（例えば、シクロペンチル、シクロヘキシル）を意味する。“アリール”は、指定した数の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（例えば、フェニル、トロポン、インダニル、ナフチル）を意味する。“アリーレン”は、二価のアリール基を意味する。“アルキルアリーレン”は、アルキル基で置換されたアリーレン基を意味する。“アリールアルキレン”は、アリール基で置換されたアルキレン基（例えば、ベンジル）を意味する。接頭辞“ハロ”は、フルオロ、クロロ、ブロモ、またはヨード置換基の１つ以上を含む基または化合物を意味する。異なるハロ基の組み合わせ（例えば、ブロモとフルオロ）、またはクロロ基のみが存在していても良い。接頭辞“複素（ヘテロ：hetero）”は、ヘテロ原子である少なくとも１つの環員（例えば、１、２、または３個のヘテロ原子）を含む化合物または基を意味し、このときヘテロ原子は、それぞれ独立して、Ｎ、Ｏ、Ｓ、Ｓｉ、またはＰである。“置換された”は、化合物または基が、置換されている原子の通常の価数を超えないという条件で、水素の代わりに、少なくとも１つ（例えば、１、２、３、または４個）の置換基（それぞれ独立して、Ｃ_１～９アルコキシ、Ｃ_１～９ハロアルコキシ、ニトロ（－ＮＯ_２）、シアノ（－ＣＮ）、Ｃ_１～６アルキルスルホニル（－Ｓ（＝Ｏ）_２－アルキル）、Ｃ_６～１２アリールスルホニル（－Ｓ（＝Ｏ）_２－アリール）、チオール（－ＳＨ）、チオシアノ（－ＳＣＮ）、トシル（ＣＨ_３Ｃ_６Ｈ_４ＳＯ_２－）、Ｃ_３～１２シクロアルキル、Ｃ_２～１２アルケニル、Ｃ_５～１２シクロアルケニル、Ｃ_６～１２アリール、Ｃ_７～１３アリールアルキレン、Ｃ_４～１２ヘテロシクロアルキル、およびＣ_３～１２ヘテロアリールとすることができる）で置換されていることを意味する。ある基について示されている炭素原子の数は置換基を含んでいない。例えば、－ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＮは、ニトリルで置換されたＣ_２アルキル基である。

【0127】

特定の実施形態について述べてきたが、現時点で予想されていない、または予想されていないと考えられる、代替（alternatives）、変形（modifications）、変化（variations）、改善（improvements）、および実質的同等物が、出願者や他の同業者によって考案されることがある。従って、出願時の、および修正の可能性のある添付請求項は、これらの代替、変形、変化、改善、および実質的同等物を全て包含するものとする。