▶ 三菱重工業株式会社の特許一覧 ▶ 公立大学法人兵庫県立大学の特許一覧
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-01-26
(45)【発行日】2024-02-05
(54)【発明の名称】マイナーアクチノイドの分離方法
(51)【国際特許分類】
G21F 9/12 20060101AFI20240129BHJP
B01J 20/10 20060101ALI20240129BHJP
B01J 20/30 20060101ALI20240129BHJP
【ＦＩ】
G21F9/12 501J
G21F9/12 501D
B01J20/10 C
B01J20/30
【請求項の数】
8
(21)【出願番号】P 2020143601
(22)【出願日】2020-08-27
(65)【公開番号】P2022038892
(43)【公開日】2022-03-10
【審査請求日】2023-02-02
(73)【特許権者】
【識別番号】000006208
【氏名又は名称】三菱重工業株式会社
(73)【特許権者】
【識別番号】513099603
【氏名又は名称】兵庫県公立大学法人
(74)【代理人】
【識別番号】100149548
【弁理士】
【氏名又は名称】松沼 泰史
(74)【代理人】
【識別番号】100162868
【弁理士】
【氏名又は名称】伊藤 英輔
(74)【代理人】
【識別番号】100161702
【弁理士】
【氏名又は名称】橋本 宏之
(74)【代理人】
【識別番号】100189348
【弁理士】
【氏名又は名称】古都 智
(74)【代理人】
【識別番号】100196689
【弁理士】
【氏名又は名称】鎌田 康一郎
(72)【発明者】
【氏名】塚本 泰介
(72)【発明者】
【氏名】島田 隆
(72)【発明者】
【氏名】柿木 浩一
(72)【発明者】
【氏名】小川 尚樹
(72)【発明者】
【氏名】垣谷 健太
(72)【発明者】
【氏名】西岡 洋
【審査官】大門 清
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１２－２１９３４７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１７－０４８１０７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１９－０９４２２１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０７－１５９５９５（ＪＰ，Ａ）
【文献】米国特許出願公開第２０１４／０３１９０５８（ＵＳ，Ａ１）
【文献】山口瑛子、高橋嘉夫、田中雅人，吸着構造のイオン半径依存性：粘土鉱物への吸着反応について，2017年度日本地球化学会第64回年会講演要旨集，日本，2017年，p.157
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ２１Ｆ ９／１２
Ｂ０１Ｊ ２０／１０
Ｂ０１Ｊ ２０／３０
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
マイナーアクチノイド及びランタノイドを含む放射性溶液のうち前記ランタノイドを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤に吸着させるステップと、前記ランタノイドを前記吸着剤に吸着させるステップによって前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤と前記放射性溶液とを分離し、前記マイナーアクチノイドを含む溶液を回収するステップと、
を有するマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項2】
前記ランタノイドを前記吸着剤に吸着させるステップの前に、前記放射性溶液に、前記マイナーアクチノイドに選択的に配位する配位子を加え、前記マイナーアクチノイドの見かけのイオン半径を前記ランタノイドのイオン半径よりも大きくするステップを有する、請求項１に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項3】
前記吸着剤は、ガラス固化可能である無機吸着剤であり、ケイ素を含む結晶性金属酸化物を含み、前記ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が、前記結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上である、請求項１又は２に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項4】
前記マイナーアクチノイドを含む溶液を回収するステップによって前記放射性溶液と分離した、前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤をガラス固化するステップを更に有する、請求項３に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項5】
前記結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含む、請求項３又は４に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項6】
前記結晶性金属酸化物がチタンを含む、請求項３～５のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項7】
前記結晶性金属酸化物における前記ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が、前記結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上８０質量％以下である、請求項３～６のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項8】
前記結晶性金属酸化物が、結晶子サイズが５００ｎｍ以下であること、及びイオン交換を行う結晶面の他の結晶面に対するアスペクト比が１以上であること、のいずれか一方又は両方を満たす、請求項３～７のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、マイナーアクチノイドの分離方法及び無機吸着剤の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
軽水炉等から排出される使用済み核燃料の再処理においては、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）が回収される。Ｕ及びＰｕを回収した後に残る高レベル放射性廃棄物（Highly Active Liquid Waste）（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）には、核分裂生成物（Fission Products）（以下、「ＦＰ」とも記す。）のほか、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）等のマイナーアクチノイド（Minor Actinide）（以下、「ＭＡ」とも記す。）；Ｌａ（ランタン）、Ｃｅ（セリウム）、Ｅｕ（ユウロピウム）等のランタノイド（以下、「Ｌｎ」とも記す。）等が含まれる。ＨＡＬＷは、濃縮工程を経てガラス固化体とされ、地層処分される計画となっている。
【0003】
ＭＡは、１万年オーダの長半減期を持つ核種があり、ＨＡＬＷの処分における負荷増大の要因となっている。そこで、ＨＡＬＷからＭＡを回収し、回収したＭＡを高速増殖炉等で燃焼させることが検討されている。
ＬｎはＭＡと化学的性質が似ていることから、ＨＡＬＷからＭＡを回収する際にＬｎが同伴しやすい。そのため、ＭＡ回収工程後に、ＭＡとＬｎとを分離するＭＡ精製工程が行われる。ＭＡ回収工程及びＭＡ精製工程の代表的な方法として、ＭＡを抽出するための溶媒（抽出剤溶液）を用いた溶媒抽出法及び抽出クロマト法が知られている。
ＬｎはＭＡと化学的性質が似ていることから、ＨＡＬＷからＭＡを回収する際にＬｎが同伴しやすい。そのため、ＭＡ回収工程後に、ＭＡとＬｎとを分離するＭＡ精製工程が行われる。ＭＡ回収工程及びＭＡ精製工程の代表的な方法として、ＭＡを抽出するための溶媒（抽出剤溶液）を用いた溶媒抽出法及び抽出クロマト法が知られている。
【0004】
図４に、ＭＡの回収から燃焼までのプロセスの一例を示す。この例では、まず、ＨＡＬＷからＭＡを回収する（ＭＡ回収工程）。ＭＡ回収工程では、ＨＡＬＷからＭＡを溶媒抽出し、抽出液からＭＡを水相へ逆抽出する。ＭＡ回収工程では、一部のＬｎがＭＡに同伴する。次いで、逆抽出液を濃縮した後、ＭＡとＬｎとを分離する（ＭＡ精製工程）。ＭＡ精製工程では、濃縮液からＭＡを溶媒抽出し、抽出液からＭＡを水相へ逆抽出することで、Ｌｎが分離されたＭＡ含有溶液を得る。その後、得られたＭＡ含有溶液を濃縮し、その濃縮液を用いてＭＡ燃料を製造し、ＭＡ燃料を燃焼させる。ＨＡＬＷからＭＡを抽出した後の廃液（ＦＰ含有）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。濃縮液からＭＡを抽出した後の廃液（Ｌｎ含有）は、濃縮し、ガラス固化して廃棄する。
【0005】
ＭＡ、Ｌｎ等の複数の元素を吸着剤に吸着させ、その後、吸着剤から特定の元素を選択的に溶離させることで、前記複数の元素を分離する方法も知られている（特許文献１～２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【文献】特開２００４－２０５４６号公報
【文献】特開２０１８－１２３３７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
前記したように、ＭＡ回収工程からは、ＨＡＬＷからＭＡを抽出した後の廃液が発生し、ＭＡ精製工程からは、濃縮液からＭＡを抽出した後の廃液が発生する。
このうち、ＭＡ回収工程から発生する廃液は、ＭＡ回収を行わない現状の再処理工程におけるＨＡＬＷと同程度であるので、現状と同様の濃縮工程を経てガラス固化を行うことが可能である。一方、ＭＡ精製工程から発生する廃液についても同様にガラス固化を行うことになるが、この際、ＭＡ精製工程において逆抽出のために加えた量の水を濃縮工程によって蒸発させる必要がある。また、溶媒抽出及び逆抽出を経て得られた逆抽出液中の抽出対象物質の濃度は、もともとの溶液中の濃度より低くなるのが通常である。そのため、ＭＡ精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程には、現状のＨＡＬＷの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要で、建設費が増加するとともに、運転において大きなエネルギーを消費するのでランニングコストも増加する。
このうち、ＭＡ回収工程から発生する廃液は、ＭＡ回収を行わない現状の再処理工程におけるＨＡＬＷと同程度であるので、現状と同様の濃縮工程を経てガラス固化を行うことが可能である。一方、ＭＡ精製工程から発生する廃液についても同様にガラス固化を行うことになるが、この際、ＭＡ精製工程において逆抽出のために加えた量の水を濃縮工程によって蒸発させる必要がある。また、溶媒抽出及び逆抽出を経て得られた逆抽出液中の抽出対象物質の濃度は、もともとの溶液中の濃度より低くなるのが通常である。そのため、ＭＡ精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程には、現状のＨＡＬＷの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要で、建設費が増加するとともに、運転において大きなエネルギーを消費するのでランニングコストも増加する。
【0008】
特許文献１～２のように、吸着剤から特定の元素を選択的に溶離させる場合、得られる溶離液中の特定元素の濃度は、逆抽出液と同様、もともとの溶液中の濃度より低くなる。そのため、この溶離液について濃縮工程を経てガラス固化を行う場合、濃縮工程には、ＭＡ精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程と同様に、現状のＨＡＬＷの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要となる。
【0009】
本開示は、上記課題を解決するためになされたものであって、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減できるＭＡの分離方法、並びにＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液からＭＡを分離するのに有用な無機吸着剤を短時間で製造できる無機吸着剤の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0010】
上記課題を解決するために、本開示に係るＭＡの分離方法は、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液のうち前記Ｌｎを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤に吸着させるステップと、前記Ｌｎを前記吸着剤に吸着させるステップによって前記Ｌｎを吸着した前記吸着剤と前記放射性溶液とを分離し、前記ＭＡを含む溶液を回収するステップと、を有する。
【0011】
本開示に係る無機吸着剤の製造方法は、少なくとも、ケイ素を含む第１の結晶性物質と、チタンを含む第２の結晶性物質とを含む２種以上の原料を、前記ケイ素／前記チタンの原子比が０．５～５０となるように乾式で混合するステップと、前記２種以上の原料が混合された混合物を成形するステップと、成形された前記混合物をドライゲルコンバージョン法により処理して、ケイ素及びチタンを含む結晶性金属酸化物を含む無機吸着剤を得るステップと、を有する。
【発明の効果】
【0012】
本開示のＭＡの分離方法によれば、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減できる。
本開示の無機吸着剤の製造方法によれば、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液からＭＡを分離するのに有用な無機吸着剤を短時間で製造できる。
本開示の無機吸着剤の製造方法によれば、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液からＭＡを分離するのに有用な無機吸着剤を短時間で製造できる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】本開示の第一実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図2】本開示の第二実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図3】本開示の第三実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図4】比較例に係るプロセスを説明するフロー図である。
【図5】実施例（ＤＧＣ法）で製造された無機吸着剤及び水熱合成法で製造されたＮａｔｉｓｉｔｅについてのＸ線回折（ＸＲＤ）スペクトルチャート図である。
【発明を実施するための形態】
【0014】
本明細書において、「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。
「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。
「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。
「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。
「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。
【0015】
〔ＭＡの分離方法〕
＜第一実施形態＞
以下、本開示の第一実施形態に係るＭＡの分離方法について、図１を参照して説明する。
図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む溶液（以下、「ＭＡ・Ｌｎ含有溶液」とも記す。）を得るステップＳ１－１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む固化体を得るステップＳ１－２と、
ステップＳ１－２によって得た固化体を保管するステップＳ１－３と、
ステップＳ１－３によって保管した後の固化体を溶解するステップＳ１－４と、
ステップＳ１－４によって得た固化体溶液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）のうちＬｎを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤（以下、「Ｌｎ吸着剤」とも記す。）に吸着させるステップＳ１－５と、
ステップＳ１－５によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と固化体溶液とを分離し、固化体溶液を回収するステップＳ１－６と、
を有する。
＜第一実施形態＞
以下、本開示の第一実施形態に係るＭＡの分離方法について、図１を参照して説明する。
図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む溶液（以下、「ＭＡ・Ｌｎ含有溶液」とも記す。）を得るステップＳ１－１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む固化体を得るステップＳ１－２と、
ステップＳ１－２によって得た固化体を保管するステップＳ１－３と、
ステップＳ１－３によって保管した後の固化体を溶解するステップＳ１－４と、
ステップＳ１－４によって得た固化体溶液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）のうちＬｎを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤（以下、「Ｌｎ吸着剤」とも記す。）に吸着させるステップＳ１－５と、
ステップＳ１－５によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と固化体溶液とを分離し、固化体溶液を回収するステップＳ１－６と、
を有する。
【0016】
ステップＳ１－１によってＨＡＬＷからＭＡ及びＬｎが分離された後に残る廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ１－６によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の固化体溶液は、ＭＡを含む溶液（ＭＡ含有溶液）である。ＭＡ含有溶液は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。例えば、ＭＡ含有溶液をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
ステップＳ１－６によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の固化体溶液は、ＭＡを含む溶液（ＭＡ含有溶液）である。ＭＡ含有溶液は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。例えば、ＭＡ含有溶液をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【0017】
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップＳ１－２の後、ステップＳ１－３の前に、固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うステップを更に有していてもよい。
【0018】
ステップＳ１－５で用いられるＬｎ吸着剤がガラス固化可能な無機吸着剤である場合、本実施形態に係る分離方法は、ステップＳ１－６で分離した、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、ガラス固化するステップＳ１－７を更に有することが好ましい。
ステップＳ１－７によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップＳ１－７によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【0019】
（ＨＡＬＷ）
ＨＡＬＷは、使用済み核燃料の溶液からＵ及びＰｕを分離した廃液である。ＨＡＬＷは、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎ等を含み、Ｕ及びＰｕを含まない。ＨＡＬＷは、典型的には、ＭＡとして少なくとも、Ｎｐ、Ａｍ及びＣｍを含み、Ｌｎとして少なくとも、Ｌａ及びＣｅを含む。
ＨＡＬＷは、使用済み核燃料の溶液からＵ及びＰｕを分離した廃液である。ＨＡＬＷは、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎ等を含み、Ｕ及びＰｕを含まない。ＨＡＬＷは、典型的には、ＭＡとして少なくとも、Ｎｐ、Ａｍ及びＣｍを含み、Ｌｎとして少なくとも、Ｌａ及びＣｅを含む。
【0020】
ＨＡＬＷとしては、例えば、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ：Plutonium Uranium Redox EXtraction）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。
【0021】
（ステップＳ１－１：分離処理）
分離処理としては、例えば、ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに溶媒抽出法により抽出する処理（以下、「抽出処理」とも記す。）を含む処理、又はＨＡＬＷのＭＡ及びＬｎを吸着剤に吸着させ、前記吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎを溶離させる処理（以下、「吸着－溶離処理」とも記す。）を含む処理が挙げられる。
分離処理が抽出処理を含む場合、抽出処理の後に、抽出処理により得られた抽出液からＭＡ及びＬｎを逆抽出する処理（以下、「逆抽出処理」とも記す。）をさらに含んでいてもよい。
分離処理としては、例えば、ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに溶媒抽出法により抽出する処理（以下、「抽出処理」とも記す。）を含む処理、又はＨＡＬＷのＭＡ及びＬｎを吸着剤に吸着させ、前記吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎを溶離させる処理（以下、「吸着－溶離処理」とも記す。）を含む処理が挙げられる。
分離処理が抽出処理を含む場合、抽出処理の後に、抽出処理により得られた抽出液からＭＡ及びＬｎを逆抽出する処理（以下、「逆抽出処理」とも記す。）をさらに含んでいてもよい。
【0022】
抽出処理では、例えば、ＨＡＬＷと、抽出剤を含む有機溶媒溶液（抽出剤溶液）とを接触させる。ＨＡＬＷと抽出剤溶液とを接触させると、ＭＡやＬｎが抽出剤溶液側に移行する。
抽出処理で得た抽出液はそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供してもよく、さらに逆抽出処理を行ってもよい。工程数や廃液量をより低減できる点では、抽出処理で得た抽出液をＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供することが好ましい。
抽出処理で得た抽出液はそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供してもよく、さらに逆抽出処理を行ってもよい。工程数や廃液量をより低減できる点では、抽出処理で得た抽出液をＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供することが好ましい。
【0023】
抽出剤としては、例えば、ＭＡ及びＬｎと錯体を形成する錯化剤が挙げられる。かかる錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることから好ましい。錯化剤の具体例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0024】
有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ－ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0025】
逆抽出処理では、例えば、抽出液と、硝酸を含む水溶液（ストリッピング剤）とを接触させる。これにより、抽出液中のＭＡとＬｎが水溶液側に移行する。一方、抽出液中の有機溶媒は水溶液側に移行せずに抽出液側に残るので、再利用できる。
逆抽出処理で得た逆抽出液は典型的にはそのまま、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供する。
逆抽出処理で得た逆抽出液は典型的にはそのまま、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供する。
【0026】
吸着－溶離処理に用いる吸着剤は、ＭＡ及びＬｎを吸着可能であればよい。
ＨＡＬＷのＭＡ及びＬｎを吸着剤に吸着させる方法としては、ＨＡＬＷと吸着剤とを接触させる方法が挙げられる。ＨＡＬＷと吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎは、吸着剤と溶離液とを接触させることにより溶離させることができる。
吸着－溶離処理で得られた溶離液、つまり吸着剤と接触させた後の溶離液は、ＭＡ及びＬｎを含む。典型的には、この溶離液をそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供する。
ＨＡＬＷのＭＡ及びＬｎを吸着剤に吸着させる方法としては、ＨＡＬＷと吸着剤とを接触させる方法が挙げられる。ＨＡＬＷと吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎは、吸着剤と溶離液とを接触させることにより溶離させることができる。
吸着－溶離処理で得られた溶離液、つまり吸着剤と接触させた後の溶離液は、ＭＡ及びＬｎを含む。典型的には、この溶離液をそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１－２に供する。
【0027】
（ステップＳ１－２：固化処理）
固化処理としては、例えば、分解処理、水熱処理、ガラス固化処理が挙げられる。
ガラス固化処理を行う場合、ガラス固化処理の前に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮する濃縮処理を行うことが好ましい。
固化処理としては、例えば、分解処理、水熱処理、ガラス固化処理が挙げられる。
ガラス固化処理を行う場合、ガラス固化処理の前に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮する濃縮処理を行うことが好ましい。
【0028】
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液が、抽出処理により得られた抽出液である場合、固化処理としては、蒸留・分解処理が好ましい。
抽出液に対して蒸留・分解処理を行うことにより、抽出液の有機溶媒が除去されるとともにＭＡが酸化される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
蒸留・分解処理としては、例えば、蒸留、熱分解、焼却が挙げられる。蒸留は、回分式、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いて実施できる。
抽出液に対して蒸留・分解処理を行うことにより、抽出液の有機溶媒が除去されるとともにＭＡが酸化される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
蒸留・分解処理としては、例えば、蒸留、熱分解、焼却が挙げられる。蒸留は、回分式、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いて実施できる。
【0029】
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液が、逆抽出処理で得られた逆抽出液、又は吸着－溶離処理で得られた溶離液である場合、固化処理としては、水熱処理、又はＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮し、得られた濃縮液をガラス固化する処理（濃縮－ガラス固化処理）が好ましい。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を水熱処理することにより、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液に含まれるＭＡが酸化され、ＭＡ酸化物を含む固化体が析出する。固化体は固液分離により液状媒体（水）と分離される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液の濃縮、濃縮液のガラス固化はそれぞれ常法により実施できる。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を水熱処理することにより、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液に含まれるＭＡが酸化され、ＭＡ酸化物を含む固化体が析出する。固化体は固液分離により液状媒体（水）と分離される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液の濃縮、濃縮液のガラス固化はそれぞれ常法により実施できる。
【0030】
（安定化処理）
固化体には、抽出剤、抽出剤の放射線分解物等の有機物が含まれることがある。固化体に有機物が含まれていると、保管時にガスが発生し、放射性物質の閉じ込め機能を損なう、不具合が発生するおそれがある。固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うことで、このような不具合の発生を抑制できる。
安定化処理としては、例えば、か焼、焼結が挙げられる。
固化体には、抽出剤、抽出剤の放射線分解物等の有機物が含まれることがある。固化体に有機物が含まれていると、保管時にガスが発生し、放射性物質の閉じ込め機能を損なう、不具合が発生するおそれがある。固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うことで、このような不具合の発生を抑制できる。
安定化処理としては、例えば、か焼、焼結が挙げられる。
【0031】
（ステップＳ１－３：保管）
ステップＳ１－３では、固化体を一時的に保管する。
固化体の保管方法としては、放射性廃棄物の乾式保管方法として公知の方法を利用でき、例えば、固化体を複数のキャニスタに格納し、これら複数のキャニスタをキャスクに収納し、保管施設で保管する方法が挙げられる。
ステップＳ１－３では、固化体を一時的に保管する。
固化体の保管方法としては、放射性廃棄物の乾式保管方法として公知の方法を利用でき、例えば、固化体を複数のキャニスタに格納し、これら複数のキャニスタをキャスクに収納し、保管施設で保管する方法が挙げられる。
【0032】
固化体を保管する期間は、適宜設定できる。
Ｃｍ等の高発熱性のＭＡは燃料製造に適さないため、固化体が高発熱性のＭＡを含む場合、ステップＳ１－４では、固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することが好ましい。これにより、ステップＳ１－６で回収されるＭＡ含有溶液をＭＡ燃料製造に用いる場合に、ＭＡ含有溶液からのＣｍ等の高発熱性のＭＡの分離を不要にすることができる。なお、ＨＡＬＷに含まれるＣｍは主に、半減期が約１８年と比較的短い２４４Ｃｍである。
Ｃｍ等の高発熱性のＭＡは燃料製造に適さないため、固化体が高発熱性のＭＡを含む場合、ステップＳ１－４では、固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することが好ましい。これにより、ステップＳ１－６で回収されるＭＡ含有溶液をＭＡ燃料製造に用いる場合に、ＭＡ含有溶液からのＣｍ等の高発熱性のＭＡの分離を不要にすることができる。なお、ＨＡＬＷに含まれるＣｍは主に、半減期が約１８年と比較的短い２４４Ｃｍである。
【0033】
（ステップＳ１－４：固化体溶解）
固化体を溶解するには、例えば、ＭＡ酸化物を含む固化体であれば硝酸水溶液を加えればよい。固化体がガラス固化体である場合は、固化体を酸溶液等で溶解した後、得られた溶液からガラス成分を分離する。
固化体を溶解して得られる溶液は、ＭＡとＬｎとを含む。
固化体を溶解するには、例えば、ＭＡ酸化物を含む固化体であれば硝酸水溶液を加えればよい。固化体がガラス固化体である場合は、固化体を酸溶液等で溶解した後、得られた溶液からガラス成分を分離する。
固化体を溶解して得られる溶液は、ＭＡとＬｎとを含む。
【0034】
（ステップＳ１－５：Ｌｎ吸着）
Ｌｎ吸着剤は、イオン半径の違いによって、つまり分子ふるい効果によって、ＭＡ及びＬｎのうちＬｎを吸着可能である。
表１にＬｎ及びＭＡの水和イオン半径（水素原子の大きさを無視した値）を示す。表１中、Ａｍ及びＣｍ以外の他の元素はＬｎである。Ｌｎは、「ランタノイド収縮」と言われる現象に従い、原子番号が大きくなるほどイオン半径が小さくなることが知られている。
Ｌｎ吸着剤は、イオン半径の違いによって、つまり分子ふるい効果によって、ＭＡ及びＬｎのうちＬｎを吸着可能である。
表１にＬｎ及びＭＡの水和イオン半径（水素原子の大きさを無視した値）を示す。表１中、Ａｍ及びＣｍ以外の他の元素はＬｎである。Ｌｎは、「ランタノイド収縮」と言われる現象に従い、原子番号が大きくなるほどイオン半径が小さくなることが知られている。
【0035】
【表1】
【0036】
ステップＳ１－５では、Ｌｎ吸着剤として、本実施形態の分離方法で分離しようとするＭＡを吸着しにくく、該ＭＡよりもイオン半径の小さいＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。例えば、ＭＡとしてＣｍ及びＣｍよりもイオン半径の大きいＭＡ（Ａｍ等）を分離しようとする場合、水和イオン半径が４．９１Å以上のイオンを吸着しにくく、水和イオン半径が４．９１Å未満（例えば４．８５Å以下）のＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。
【0037】
Ｌｎ吸着剤は、ガラス固化可能であることが好ましい。Ｌｎ吸着剤がガラス固化可能であれば、Ｌｎが吸着したＬｎ吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくそのままステップＳ１－７に供することができる。ガラス固化可能な吸着剤は、典型的には無機吸着剤である。無機吸着剤は、有機物を含まないので、そのままガラス固化できる。
【0038】
無機吸着剤としては、例えば、アルミノケイ酸塩（ゼオライト等）、ボロシリケート、シリコチタン酸塩、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、が挙げられる。
アルミノケイ酸塩、ボロシリケート及びシリコチタン酸塩において塩を形成するカチオンとしては、例えばナトリウムイオン、カリウムイオン等のアルカリ金属イオンが挙げられる。
アルミノケイ酸塩、ボロシリケート及びシリコチタン酸塩において塩を形成するカチオンとしては、例えばナトリウムイオン、カリウムイオン等のアルカリ金属イオンが挙げられる。
【0039】
無機吸着剤は、ガラス固化しやすい点で、ケイ素を含む結晶性金属酸化物（以下、「Ｓｉ系結晶性金属酸化物」とも記す。）を含むことが好ましい。ケイ素は典型的には酸素とともに結晶骨格を構成する。Ｓｉ系結晶性金属酸化物は、ケイ素及び酸素以外の他の元素の１種以上を更に含んでいてもよい。
「結晶性金属酸化物」とは、Ｘ線回折（以下、「ＸＲＤ」とも記す。）法においてピーク強度が認められる金属酸化物を示す。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、結晶性シリコチタン酸塩、ゼオライト、ボロシリケート、二酸化ケイ素が挙げられる。
「結晶性金属酸化物」とは、Ｘ線回折（以下、「ＸＲＤ」とも記す。）法においてピーク強度が認められる金属酸化物を示す。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、結晶性シリコチタン酸塩、ゼオライト、ボロシリケート、二酸化ケイ素が挙げられる。
【0040】
Ｓｉ系結晶性金属酸化物において、ケイ素の二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）換算での含有量は、ガラス固化しやすい点で、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。ガラス固化体は一般的にホウケイ酸ガラスを主成分とし、二酸化ケイ素が４０～５０質量％程度含まれる。ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が１０質量％以上であれば、ガラス固化処理との親和性が高い。
ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１００質量％であってもよい。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物が他の元素を含む場合、ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、８０質量％以下が好ましい。
ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１００質量％であってもよい。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物が他の元素を含む場合、ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、８０質量％以下が好ましい。
【0041】
ガラス固化体組成に近づけるために、ケイ素の一部がホウ素に置換されていてもよい。ホウ素は典型的にはケイ素、酸素とともに結晶骨格を構成する。
ホウ素を含むＳｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、ボロシリケートが挙げられる。
ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
ホウ素を含むＳｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、ボロシリケートが挙げられる。
ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
【0042】
Ｓｉ系結晶性金属酸化物は、アルカリ金属を含むことが好ましい。ガラスは一般的にアルカリ金属を含むので、Ｓｉ系結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含むとよりガラス固化しやすくなる。アルカリ金属は典型的には結晶骨格の間にイオンの形態で存在し、Ｌｎ吸着の際にＬｎとイオン交換される。アルカリ金属としてはナトリウムが好ましい。
アルカリ金属を含むＳｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、塩を形成するカチオンの少なくとも一部がアルカリ金属イオンである、結晶性シリコチタン酸塩、ゼオライト、ボロシリケートが挙げられる。
アルカリ金属を含むＳｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、塩を形成するカチオンの少なくとも一部がアルカリ金属イオンである、結晶性シリコチタン酸塩、ゼオライト、ボロシリケートが挙げられる。
【0043】
Ｓｉ系結晶性金属酸化物は、チタンを含むことが好ましい。チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物は、後述する無機吸着剤の製造方法によって容易にペレット状のものを製造することができる。チタンは典型的にはケイ素、酸素とともに結晶骨格を構成する。チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物は、ケイ素、チタン及び酸素以外の元素を更に含んでいてもよい。
【0044】
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物としては、例えば、結晶性シリコチタン酸塩が挙げられる。結晶性シリコチタン酸塩としては、例えば、Ｎａｔｉｓｉｔｅ［Ｎａ２ＴｉＳｉＯ５］（正方晶）、ＥＴＳ－４［Ｎａ９Ｔｉ５Ｓｉ１２Ｏ３８（ＯＨ）・１２Ｈ２Ｏ］（斜方晶）、ＡＭ－１（ＪＤＦ－Ｌ１）［Ｎａ４Ｔｉ２Ｓｉ８Ｏ２２・４Ｈ２Ｏ］（正方晶）等が挙げられる。
ここで、ＥＴＳ－４は、米国のＥｎｇｅｌｈａｒｄ社に由来する名称で、Ｅｎｇｅｌｈａｒｄ ＴｉｔａｎｏＳｉｌｉｃａｔｅ－４ともいう。ＡＭ－１は、ポルトガルのＡｖｅｉｒｏ大学とイギリスのＭａｎｃｈｅｓｔｅｒ大学に由来する名称で、Ａｖｅｉｒｏ－Ｍａｎｃｈｅｓｔｅｒ ｍａｔｅｒｉａｌ ｎｕｍｂｅｒ １ともいう。ＪＤＦ－Ｌ１は、中国の吉林大学（Ｊｉｌｉｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）と英国王立研究所のＤａｖｙ－Ｆａｒａｄａｙ研究室に由来する名称で、Ｊｉｌｉｎ－Ｄａｖｙ－Ｆａｒａｄａｙ，Ｌａｙｅｒｅｄ ｓｏｌｉｄ ｎｏ．１ともいう。
ここで、ＥＴＳ－４は、米国のＥｎｇｅｌｈａｒｄ社に由来する名称で、Ｅｎｇｅｌｈａｒｄ ＴｉｔａｎｏＳｉｌｉｃａｔｅ－４ともいう。ＡＭ－１は、ポルトガルのＡｖｅｉｒｏ大学とイギリスのＭａｎｃｈｅｓｔｅｒ大学に由来する名称で、Ａｖｅｉｒｏ－Ｍａｎｃｈｅｓｔｅｒ ｍａｔｅｒｉａｌ ｎｕｍｂｅｒ １ともいう。ＪＤＦ－Ｌ１は、中国の吉林大学（Ｊｉｌｉｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）と英国王立研究所のＤａｖｙ－Ｆａｒａｄａｙ研究室に由来する名称で、Ｊｉｌｉｎ－Ｄａｖｙ－Ｆａｒａｄａｙ，Ｌａｙｅｒｅｄ ｓｏｌｉｄ ｎｏ．１ともいう。
【0045】
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物において、ケイ素／チタンの原子比は、０．５以上が好ましい。ケイ素／チタンの原子比が０．５以上であれば、Ｓｉ系結晶性金属酸化物が形成されやすい。
ケイ素／チタンの原子比は、５０以下が好ましく、２以下が特に好ましい。
ケイ素／チタンの原子比は、５０以下が好ましく、２以下が特に好ましい。
【0046】
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物において、ケイ素の一部がホウ素に置換されていてもよい。
ケイ素の一部がホウ素に置換されている場合、ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
（ケイ素＋ホウ素）／チタンの原子比の好ましい範囲は、ケイ素／チタンの好ましい範囲と同様である。
ケイ素の一部がホウ素に置換されている場合、ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
（ケイ素＋ホウ素）／チタンの原子比の好ましい範囲は、ケイ素／チタンの好ましい範囲と同様である。
【0047】
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物は、ガラス固化しやすい点で、アルカリ金属を含むことが好ましい。
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含む場合、アルカリ金属の酸化物換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５～３０質量％が好ましく、５～１５質量％がより好ましい。
アルカリ金属／チタンの原子比は、１以上が好ましい。アルカリ金属／チタンの原子比が１以上であれば、吸着容量がより優れる。
チタンを含むＳｉ系結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含む場合、アルカリ金属の酸化物換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５～３０質量％が好ましく、５～１５質量％がより好ましい。
アルカリ金属／チタンの原子比は、１以上が好ましい。アルカリ金属／チタンの原子比が１以上であれば、吸着容量がより優れる。
【0048】
Ｓｉ系結晶性金属酸化物は、（ｉ）結晶子サイズが５００ｎｍ以下であること、及び（ｉｉ）イオン交換を行う結晶面の他の結晶面に対するアスペクト比が１以上であること、のいずれか一方又は両方を満たすことが好ましい。（ｉ）及び（ｉｉ）のいずれか一方又は両方を満たすＳｉ系結晶性金属酸化物は、吸着容量が高い。吸着容量が高い吸着剤を用いることで、装置規模の低減が可能となる。
なお、上記（ｉ）及び（ｉｉ）のいずれか一方又は両方を満たすＳｉ系結晶性金属酸化物を用いるほか、Ｈ２Ｏ２水でのエッチング処理等によって無機吸着剤の表面積を大きくすることによっても、吸着容量を高めることができる。
なお、上記（ｉ）及び（ｉｉ）のいずれか一方又は両方を満たすＳｉ系結晶性金属酸化物を用いるほか、Ｈ２Ｏ２水でのエッチング処理等によって無機吸着剤の表面積を大きくすることによっても、吸着容量を高めることができる。
【0049】
（ｉ）の結晶子サイズは、２００ｎｍ以下が好ましい。結晶子サイズの下限は、例えば１０ｎｍである。結晶子サイズは、例えば、ＸＲＤ法により測定される。
後述するドライゲルコンバージョン法を用いてＳｉ系結晶性金属酸化物を製造すると、水熱合成法を用いて製造する場合に比べて、結晶子サイズが小さくなる傾向がある。また、ケイ素／チタンの原子比やナトリウム／チタンの原子比を調整することによっても結晶子サイズを調整できる。
後述するドライゲルコンバージョン法を用いてＳｉ系結晶性金属酸化物を製造すると、水熱合成法を用いて製造する場合に比べて、結晶子サイズが小さくなる傾向がある。また、ケイ素／チタンの原子比やナトリウム／チタンの原子比を調整することによっても結晶子サイズを調整できる。
【0050】
（ｉｉ）のアスペクト比（ａｃ面，ｂｃ面に対するａｂ面の比率）は、１．５以上が好ましい。アスペクト比は、例えば、ＸＲＤ法により測定される。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物の製造時に媒晶剤を添加する（フッ化物イオン等のアニオンを共存させる）ことで、結晶成長方向の制御が可能である。例えば、Ｎａｔｉｓｉｔｅであれば、媒晶剤を用いてａｂ軸方向に成長させるか、ｃ軸方向の成長を抑制することで、イオン交換を行う結晶面であるａｂ面の他の結晶面（ａｃ面、ｂｃ面）に対するアスペクト比を大きくすることができる。
Ｓｉ系結晶性金属酸化物の製造時に媒晶剤を添加する（フッ化物イオン等のアニオンを共存させる）ことで、結晶成長方向の制御が可能である。例えば、Ｎａｔｉｓｉｔｅであれば、媒晶剤を用いてａｂ軸方向に成長させるか、ｃ軸方向の成長を抑制することで、イオン交換を行う結晶面であるａｂ面の他の結晶面（ａｃ面、ｂｃ面）に対するアスペクト比を大きくすることができる。
【0051】
Ｌｎ吸着剤の形状は特に限定されないが、ペレット状であることが好ましい。Ｌｎ吸着剤がペレット状であれば、カラムに充填して使用できる。また、粉末状である場合に比べ、ハンドリング性が良好である。ペレットの大きさは特に限定されないが、例えば円形の場合、直径５～５０ｍｍ、厚さ１～１０ｍｍ程度が好ましい。
ペレット状のＬｎ吸着剤は、例えば、後述する無機吸着剤の製造方法により製造できる。
ペレット状のＬｎ吸着剤は、例えば、後述する無機吸着剤の製造方法により製造できる。
【0052】
ステップＳ１－４で得た固化体溶液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）のＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させる方法としては、固化体溶液とＬｎ吸着剤とを接触させる方法が挙げられる。
固化体溶液とＬｎ吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。ステップＳ１－５と後述するステップＳ１－６とを連続的に行うことができる点で、カラム式が好ましい。カラム式では、Ｌｎ吸着剤が充填されたカラムに固化体溶液を通液する。
カラム式の場合、固化体溶液の通液条件は、例えば空間速度ＳＶ＝０．１～２０ｈ－１である。
バッチ式の場合、固化体溶液とＬｎ吸着剤との接触時間は、例えば８～２４時間である。
固化体溶液とＬｎ吸着剤とを接触させる際の温度は、例えば１０～４０℃である。
固化体溶液とＬｎ吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。ステップＳ１－５と後述するステップＳ１－６とを連続的に行うことができる点で、カラム式が好ましい。カラム式では、Ｌｎ吸着剤が充填されたカラムに固化体溶液を通液する。
カラム式の場合、固化体溶液の通液条件は、例えば空間速度ＳＶ＝０．１～２０ｈ－１である。
バッチ式の場合、固化体溶液とＬｎ吸着剤との接触時間は、例えば８～２４時間である。
固化体溶液とＬｎ吸着剤とを接触させる際の温度は、例えば１０～４０℃である。
【0053】
（ステップＳ１－６：分離回収）
ステップＳ１－６では、ステップＳ１－５でＬｎを吸着したＬｎ吸着剤とＭＡ含有溶液とを分離し、ＭＡ含有溶液を回収する。
Ｌｎ吸着剤とＭＡ含有溶液との分離方法は特に限定されず、公知の固液分離方法を用いることができる。
ステップＳ１－４で固化体溶液とＬｎ吸着剤とをカラム式により接触させる場合、Ｌｎ吸着剤が充填されたカラムに固化体溶液を通液すると、カラム内でＬｎ吸着剤と接触した固化体溶液（ＭＡ含有溶液）がカラムから流出する一方、Ｌｎ吸着剤はカラム内に留まる。これにより、ＭＡ含有溶液を回収できる。
ステップＳ１－６では、ステップＳ１－５でＬｎを吸着したＬｎ吸着剤とＭＡ含有溶液とを分離し、ＭＡ含有溶液を回収する。
Ｌｎ吸着剤とＭＡ含有溶液との分離方法は特に限定されず、公知の固液分離方法を用いることができる。
ステップＳ１－４で固化体溶液とＬｎ吸着剤とをカラム式により接触させる場合、Ｌｎ吸着剤が充填されたカラムに固化体溶液を通液すると、カラム内でＬｎ吸着剤と接触した固化体溶液（ＭＡ含有溶液）がカラムから流出する一方、Ｌｎ吸着剤はカラム内に留まる。これにより、ＭＡ含有溶液を回収できる。
【0054】
（ステップＳ１－７：ガラス固化）
Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤をガラス固化する方法としては、例えば溶融炉を用いてＬｎ吸着剤とガラス原料を溶融し、溶融体を冷却固化する方法等が挙げられる。
Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤をガラス固化する方法としては、例えば溶融炉を用いてＬｎ吸着剤とガラス原料を溶融し、溶融体を冷却固化する方法等が挙げられる。
【0055】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うので、ＭＡ含有溶液のＭＡ濃度が低く、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、回収されるＭＡ含有溶液がＭＡを高濃度に含むので、これを濃縮することなくＭＡ燃料製造に供することができ、濃縮する場合でも濃縮負荷が少ない。
また、図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、低濃度のＬｎ含有溶液が発生しない。
上記構成の分離方法では、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うので、ＭＡ含有溶液のＭＡ濃度が低く、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、回収されるＭＡ含有溶液がＭＡを高濃度に含むので、これを濃縮することなくＭＡ燃料製造に供することができ、濃縮する場合でも濃縮負荷が少ない。
また、図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、低濃度のＬｎ含有溶液が発生しない。
【0056】
また、上記構成の分離方法では、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、上記構成の分離方法では、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。ＨＡＬＷからＭＡを分離した後の廃液をガラス固化した固化体は、ＨＡＬＷの全量をガラス固化した固化体に比べ、量が少なく、閉じ込め期間も短いので、地層処分の負荷が少ない。また、分離したＭＡを固化体として保管するので、溶液形態で保管する場合に比べて、保管の負荷が少ない。固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することで、ＭＡ含有溶液からの高発熱性のＭＡの分離を不要にすることもできる。
また、上記構成の分離方法では、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。ＨＡＬＷからＭＡを分離した後の廃液をガラス固化した固化体は、ＨＡＬＷの全量をガラス固化した固化体に比べ、量が少なく、閉じ込め期間も短いので、地層処分の負荷が少ない。また、分離したＭＡを固化体として保管するので、溶液形態で保管する場合に比べて、保管の負荷が少ない。固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することで、ＭＡ含有溶液からの高発熱性のＭＡの分離を不要にすることもできる。
【0057】
＜第二実施形態＞
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図２を参照して説明する。
図２に示すように、本発明の第二実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ２－１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む固化体を得るステップＳ２－２と、
ステップＳ２－２によって得た固化体を保管するステップＳ２－３と、
ステップＳ２－３によって保管した後の固化体を溶解するステップＳ２－４と、
ステップＳ１－４によって得た固化体溶液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするステップＳ２－５と、
ステップＳ２－５によってＭＡの見かけのイオン半径を大きくした固化体溶液のうちＬｎを、Ｌｎ吸着剤に吸着させるステップＳ２－６と、
ステップＳ２－６によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と固化体溶液とを分離し、固化体溶液を回収するステップＳ２－７と、
を有する。
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図２を参照して説明する。
図２に示すように、本発明の第二実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ２－１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡ及びＬｎを含む固化体を得るステップＳ２－２と、
ステップＳ２－２によって得た固化体を保管するステップＳ２－３と、
ステップＳ２－３によって保管した後の固化体を溶解するステップＳ２－４と、
ステップＳ１－４によって得た固化体溶液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするステップＳ２－５と、
ステップＳ２－５によってＭＡの見かけのイオン半径を大きくした固化体溶液のうちＬｎを、Ｌｎ吸着剤に吸着させるステップＳ２－６と、
ステップＳ２－６によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と固化体溶液とを分離し、固化体溶液を回収するステップＳ２－７と、
を有する。
【0058】
ステップＳ２－１によってＨＡＬＷからＭＡ及びＬｎが分離された後に残る廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ２－７によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の固化体溶液は、ＭＡ含有溶液である。ＭＡ含有溶液は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
ステップＳ２－７によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の固化体溶液は、ＭＡ含有溶液である。ＭＡ含有溶液は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【0059】
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップＳ２－２の後、ステップＳ２－３の前に、固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うステップを更に有していてもよい。
【0060】
ステップＳ２－６で用いられるＬｎ吸着剤がガラス固化可能な無機吸着剤である場合、本実施形態に係る分離方法は、ステップＳ２－７で分離した、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、ガラス固化するステップＳ２－８を更に有することが好ましい。
ステップＳ２－８によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップＳ２－８によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【0061】
（ステップＳ２－１：分離処理）
ステップＳ２－１は、ステップＳ１－１と同様である。
ステップＳ２－１は、ステップＳ１－１と同様である。
【0062】
（ステップＳ２－２：固化処理）
ステップＳ２－２は、ステップＳ１－２と同様である。
ステップＳ２－２は、ステップＳ１－２と同様である。
【0063】
（ステップＳ２－３：保管）
ステップＳ２－３は、ステップＳ１－３と同様である。
ステップＳ２－３は、ステップＳ１－３と同様である。
【0064】
（ステップＳ２－４：固化体溶解）
ステップＳ２－４は、ステップＳ１－４と同様である。
ステップＳ２－４は、ステップＳ１－４と同様である。
【0065】
（ステップＳ２－５：配位子添加）
前記した表１に示すように、ＬｎのなかにはＭＡよりもイオン半径が大きいものがある。前記した第一実施形態では、このようなＬｎはＬｎ吸着剤に吸着しにくく、ＭＡ含有溶液に残りやすい。そこで、固化体溶液に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくすることで、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎもＬｎ吸着剤に吸着させることができる。
前記した表１に示すように、ＬｎのなかにはＭＡよりもイオン半径が大きいものがある。前記した第一実施形態では、このようなＬｎはＬｎ吸着剤に吸着しにくく、ＭＡ含有溶液に残りやすい。そこで、固化体溶液に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくすることで、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎもＬｎ吸着剤に吸着させることができる。
【0066】
ＨＡＳＢ（Ｈａｒｄ ａｎｄ Ｓｏｆｔ Ａｃｉｄｓ ａｎｄ Ｂａｓｅｓ）理論において、ＭＡのカチオンは、ＮやＳ等のソフトな塩基と錯形成しやすく、Ｌｎのカチオンは、Ｏのようにハードな塩基と錯形成しやすい。したがって、ＭＡに選択的に配位する配位子としては、ソフトな塩基が用いられる。
ＭＡに選択的に配位する配位子の具体例としては、Ｃ２－ＢＴＰ（２，６－ｂｉｓ（５，６－ｄｉｅｔｙｌ－１，２，４－ｔｒｉａｚｉｎ－３－ｙｌ））、ＡＤＡＡＭ（アルキルジアミドアミン）等が挙げられる。
ＭＡに選択的に配位する配位子の具体例としては、Ｃ２－ＢＴＰ（２，６－ｂｉｓ（５，６－ｄｉｅｔｙｌ－１，２，４－ｔｒｉａｚｉｎ－３－ｙｌ））、ＡＤＡＡＭ（アルキルジアミドアミン）等が挙げられる。
【0067】
ＭＡの見かけのイオン半径は、表１に示したＬｎと分離しやすい点で、５．５Å以上が好ましく、１０Å以上がより好ましい。
ＭＡの見かけのイオン半径は、使用する配位子によって調整できる。
ＭＡの見かけのイオン半径は、使用する配位子によって調整できる。
【0068】
（ステップＳ２－６：Ｌｎ吸着）
ステップＳ２－６は、ステップＳ１－５と同様である。
ただし、ステップＳ２－６では、Ｌｎ吸着剤として、ステップＳ２－５で見かけのイオン半径を大きくしたＭＡを吸着しにくく、該ＭＡよりもイオン半径の小さいＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。例えば、ＭＡの見かけの水和イオン半径が１０Å以上の場合、水和イオン半径が１０Å以上のイオンを吸着しにくく、水和イオン半径が１０Å未満（例えば５．２０Å以下）のＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。
ステップＳ２－６は、ステップＳ１－５と同様である。
ただし、ステップＳ２－６では、Ｌｎ吸着剤として、ステップＳ２－５で見かけのイオン半径を大きくしたＭＡを吸着しにくく、該ＭＡよりもイオン半径の小さいＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。例えば、ＭＡの見かけの水和イオン半径が１０Å以上の場合、水和イオン半径が１０Å以上のイオンを吸着しにくく、水和イオン半径が１０Å未満（例えば５．２０Å以下）のＬｎを吸着しやすい吸着剤が選択される。
【0069】
（ステップＳ２－７：分離回収）
ステップＳ２－７は、ステップＳ１－６と同様である。
ステップＳ２－７は、ステップＳ１－６と同様である。
【0070】
（ステップＳ２－８：ガラス固化）
ステップＳ２－８は、ステップＳ１－７と同様である。
ステップＳ２－８は、ステップＳ１－７と同様である。
【0071】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
また、上記構成の分離方法では、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎを吸着剤により吸着する前に、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするので、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎもＬｎ吸着剤で吸着でき、ＭＡをより選択的に分離できる。
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
また、上記構成の分離方法では、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎを吸着剤により吸着する前に、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするので、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎもＬｎ吸着剤で吸着でき、ＭＡをより選択的に分離できる。
【0072】
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
【0073】
＜第三実施形態＞
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図３を参照して説明する。
図３に示すように、本発明の第三実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ３－１と、
ステップＳ３－１によって得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮するステップＳ３－２と、
ステップＳ３－２によって得た濃縮液（放射性溶液）のうちＬｎを、Ｌｎ吸着剤に吸着させるステップＳ３－３と、
ステップＳ３－３によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と濃縮液とを分離し、濃縮液を回収するステップＳ３－４と、
ステップＳ３－４によって回収した濃縮液を更に濃縮するステップＳ３－５と、
を有する。
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図３を参照して説明する。
図３に示すように、本発明の第三実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ３－１と、
ステップＳ３－１によって得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮するステップＳ３－２と、
ステップＳ３－２によって得た濃縮液（放射性溶液）のうちＬｎを、Ｌｎ吸着剤に吸着させるステップＳ３－３と、
ステップＳ３－３によってＬｎを吸着したＬｎ吸着剤と濃縮液とを分離し、濃縮液を回収するステップＳ３－４と、
ステップＳ３－４によって回収した濃縮液を更に濃縮するステップＳ３－５と、
を有する。
【0074】
ステップＳ３－１によってＭＡ及びＬｎを分離した後の廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ３－４によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の濃縮液は、ＭＡ含有溶液である。ＭＡ含有溶液は、ステップＳ３－５によって更に濃縮し、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
ステップＳ３－４によって回収された、ＬｎをＬｎ吸着剤に吸着させた後の濃縮液は、ＭＡ含有溶液である。ＭＡ含有溶液は、ステップＳ３－５によって更に濃縮し、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【0075】
ステップＳ３－３で用いられるＬｎ吸着剤がガラス固化可能な無機吸着剤である場合、本実施形態に係る分離方法は、ステップＳ３－４で分離した、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、ガラス固化するステップＳ３－６を更に有することが好ましい。
ステップＳ３－６によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップＳ３－６によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【0076】
（ステップＳ３－１：分離処理）
ステップＳ３－１は、ステップＳ１－１と同様である。
ステップＳ３－１は、ステップＳ１－１と同様である。
【0077】
（ステップＳ３－２、Ｓ３－５：濃縮）
濃縮方法としては、蒸発濃縮法等の公知の濃縮方法を利用できる。ステップＳ３－２、Ｓ３－５では、ステップＳ３－５で濃縮した後のＭＡ含有溶液がＨＡＬＷと同程度の濃度となるようにＭＡ・Ｌｎ含有溶液又はＭＡ含有溶液を濃縮すればよい。
濃縮方法としては、蒸発濃縮法等の公知の濃縮方法を利用できる。ステップＳ３－２、Ｓ３－５では、ステップＳ３－５で濃縮した後のＭＡ含有溶液がＨＡＬＷと同程度の濃度となるようにＭＡ・Ｌｎ含有溶液又はＭＡ含有溶液を濃縮すればよい。
【0078】
（ステップＳ３－３：Ｌｎ吸着）
ステップＳ３－３は、ステップＳ１－５と同様である。
ステップＳ３－３は、ステップＳ１－５と同様である。
【0079】
（ステップＳ３－４：分離回収）
ステップＳ３－４は、ステップＳ１－６と同様である。
ステップＳ３－４は、ステップＳ１－６と同様である。
【0080】
（ステップＳ３－６：ガラス固化）
ステップＳ３－６は、ステップＳ１－７と同様である。
ステップＳ３－６は、ステップＳ１－７と同様である。
【0081】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液のＬｎをＬｎ吸着剤により吸着し、このＬｎ吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
【0082】
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、Ｌｎを吸着したＬｎ吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
【0083】
＜その他の実施形態＞
以上、本開示のＭＡの分離方法の実施の形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施の形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更等も含まれる。
なお、上記第一実施形態において、分離処理に得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮して固化処理に供してもよい。
上記第三実施形態において、ステップＳ３－２及びステップＳ３－５のいずれか一方を省略してもよい。例えばステップＳ３－２を省略し、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮することなくステップＳ３－１（Ｌｎ吸着）に供してもよい。
上記第三実施形態において、ステップＳ３－３の前に、ステップＳ３－２によって得た濃縮液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするステップを有していてもよい。
以上、本開示のＭＡの分離方法の実施の形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施の形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更等も含まれる。
なお、上記第一実施形態において、分離処理に得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮して固化処理に供してもよい。
上記第三実施形態において、ステップＳ３－２及びステップＳ３－５のいずれか一方を省略してもよい。例えばステップＳ３－２を省略し、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮することなくステップＳ３－１（Ｌｎ吸着）に供してもよい。
上記第三実施形態において、ステップＳ３－３の前に、ステップＳ３－２によって得た濃縮液（ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液）に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするステップを有していてもよい。
【0084】
〔無機吸着剤の製造方法〕
＜第四実施形態＞
以下、本開示の第四実施形態に係る無機吸着剤の製造方法について説明する。
本実施形態に係る無機吸着剤の製造方法は、
少なくとも、ケイ素を含む第１の結晶性物質と、チタンを含む第２の結晶性物質とを含む２種以上の原料を、前記ケイ素／前記チタンの原子比が０．５～５０となるように乾式で混合するステップＳ４－１と、
ステップＳ４－１によって前記２種以上の原料が混合された混合物を成形するステップＳ４－２と、
ステップＳ４－２によって成形された前記混合物（以下、「成形体」とも記す。）をドライゲルコンバージョン法により処理して、ケイ素及びチタンを含む結晶性金属酸化物（以下、「Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物」とも記す。）を含む無機吸着剤を得るステップＳ４－３と、
を有する。
＜第四実施形態＞
以下、本開示の第四実施形態に係る無機吸着剤の製造方法について説明する。
本実施形態に係る無機吸着剤の製造方法は、
少なくとも、ケイ素を含む第１の結晶性物質と、チタンを含む第２の結晶性物質とを含む２種以上の原料を、前記ケイ素／前記チタンの原子比が０．５～５０となるように乾式で混合するステップＳ４－１と、
ステップＳ４－１によって前記２種以上の原料が混合された混合物を成形するステップＳ４－２と、
ステップＳ４－２によって成形された前記混合物（以下、「成形体」とも記す。）をドライゲルコンバージョン法により処理して、ケイ素及びチタンを含む結晶性金属酸化物（以下、「Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物」とも記す。）を含む無機吸着剤を得るステップＳ４－３と、
を有する。
【0085】
（ステップＳ４－１）
第１の結晶性物質は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物のケイ素源であり、ケイ素以外の元素を含んでいてもよい。第１の結晶性物質としては、例えば、結晶性ケイ酸ナトリウム（例えば［δ－Ｎａ２Ｓｉ２Ｏ５］）が挙げられる。これらは２種以上を併用してもよい。
第２の結晶性物質は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物のチタン源であり、チタン以外の元素を含んでいてもよい。第２の結晶性物質として例えば、結晶性チタン酸ナトリウム（例えば［Ｎａ８Ｔｉ５Ｏ１４］）が挙げられる。これらは２種以上を併用してもよい。
第１の結晶性物質は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物のケイ素源であり、ケイ素以外の元素を含んでいてもよい。第１の結晶性物質としては、例えば、結晶性ケイ酸ナトリウム（例えば［δ－Ｎａ２Ｓｉ２Ｏ５］）が挙げられる。これらは２種以上を併用してもよい。
第２の結晶性物質は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物のチタン源であり、チタン以外の元素を含んでいてもよい。第２の結晶性物質として例えば、結晶性チタン酸ナトリウム（例えば［Ｎａ８Ｔｉ５Ｏ１４］）が挙げられる。これらは２種以上を併用してもよい。
【0086】
第１の結晶性物質と第２の結晶性物質の混合比は、ステップＳ４－１で得られる混合物におけるケイ素／チタンの原子比が０．５～５０となるように設定される。ケイ素／チタンの原子比が０．５以上であれば、Ｓｉ系結晶性金属酸化物が形成されやすく、５０以下であれば、局所的な二酸化ケイ素の形成を抑制出来る。
ケイ素／チタンの原子比は、０．５～２がより好ましい。
なお、過剰なケイ素は過剰部で局所的に二酸化ケイ素の構造となるため、吸着性能を阻害しないと考えられる。
ケイ素／チタンの原子比は、０．５～２がより好ましい。
なお、過剰なケイ素は過剰部で局所的に二酸化ケイ素の構造となるため、吸着性能を阻害しないと考えられる。
【0087】
必要に応じて、第１の結晶性物質及び第２の結晶性物質とともに、他の原料を混合してもよい。他の原料としては、例えば媒晶剤が挙げられる。
媒晶剤としては、例えばフッ化ナトリウム等のアルカリ金属のハロゲン化物、塩化バリウム等のアルカリ土類金属のハロゲン化物、亜硫酸ナトリウム、硝酸ナトリウム等が挙げられる。
媒晶剤としては、例えばフッ化ナトリウム等のアルカリ金属のハロゲン化物、塩化バリウム等のアルカリ土類金属のハロゲン化物、亜硫酸ナトリウム、硝酸ナトリウム等が挙げられる。
【0088】
２種以上の原料は、乾式で、つまり水等の液状媒体を加えずに混合する。これにより、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を得る過程で液状媒体の蒸発乾固処理等を行う必要がなく、無機吸着剤の製造に要する時間を短縮できる。
混合方法は、公知の乾式混合方法を用いることができる。例えば第１の結晶性物質及び第２の結晶性物質がそれぞれ粉末状である場合、それらを粉体混合すればよい。
混合方法は、公知の乾式混合方法を用いることができる。例えば第１の結晶性物質及び第２の結晶性物質がそれぞれ粉末状である場合、それらを粉体混合すればよい。
【0089】
（ステップＳ４－２）
ステップＳ４－１で得られた混合物は、例えばプレス成形により成形できる。
プレス成形における圧力は、例えば２０～５０ＭＰａである。
プレス成形時の温度は、例えば１０～４０℃である。
ステップＳ４－１で得られた混合物は、例えばプレス成形により成形できる。
プレス成形における圧力は、例えば２０～５０ＭＰａである。
プレス成形時の温度は、例えば１０～４０℃である。
【0090】
混合物を成形した成形体の形状は特に限定されないが、ペレット状であることが好ましい。成形体がペレット状であれば、ペレット状の無機吸着剤が得られる。無機吸着剤がペレット状であれば、カラムに充填して使用できる。また、粉末状である場合に比べ、ハンドリング性が良好である。ペレットの大きさは特に限定されないが、例えば円形の場合、直径５～５０ｍｍ、厚さ１～１０ｍｍ程度が好ましい。
【0091】
（ステップＳ４－３）
ドライゲルコンバージョン法とは、水蒸気、例えば加圧水蒸気を用いて、気相で結晶化を促す手法のことを示す。
成形体をドライゲルコンバージョン法により処理すると、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物が生成する。
成形体をドライゲルコンバージョン法により処理するには、例えば、耐圧容器に水と成形体とをそれらが接触しないように入れ、加熱する。
耐圧容器としては、例えば水熱合成用容器を使用できる。耐圧容器は、耐熱性に優れる点から、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製が好ましい。
水と成形体とが接触しないようにするには、例えば、耐圧容器内に、上面が水面から突出するように台座を配置し、台座の上面に成形体を載置する。台座は、耐熱性に優れる点から、ＰＴＦＥ製が好ましい。
加熱温度は、１５０℃以上、耐圧容器の耐熱温度以下が好ましい。耐圧容器の耐熱温度は、例えばＰＴＦＥ製の場合は２６０℃程度である。
加熱時間は、加熱温度によっても異なるが、１２時間以上が好ましい。
ドライゲルコンバージョン法とは、水蒸気、例えば加圧水蒸気を用いて、気相で結晶化を促す手法のことを示す。
成形体をドライゲルコンバージョン法により処理すると、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物が生成する。
成形体をドライゲルコンバージョン法により処理するには、例えば、耐圧容器に水と成形体とをそれらが接触しないように入れ、加熱する。
耐圧容器としては、例えば水熱合成用容器を使用できる。耐圧容器は、耐熱性に優れる点から、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製が好ましい。
水と成形体とが接触しないようにするには、例えば、耐圧容器内に、上面が水面から突出するように台座を配置し、台座の上面に成形体を載置する。台座は、耐熱性に優れる点から、ＰＴＦＥ製が好ましい。
加熱温度は、１５０℃以上、耐圧容器の耐熱温度以下が好ましい。耐圧容器の耐熱温度は、例えばＰＴＦＥ製の場合は２６０℃程度である。
加熱時間は、加熱温度によっても異なるが、１２時間以上が好ましい。
【0092】
ステップＳ４－３後、必要に応じて、得られたＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を水で洗浄し、乾燥してもよい。
【0093】
得られる無機吸着剤は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を含み、ステップＳ４－２で成形した成形体と同様の形状を有する。
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物におけるケイ素／チタンの原子比は、ステップＳ４－１で得られる混合物におけるケイ素／チタンの原子比と同様である。
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物におけるケイ素／チタンの原子比は、ステップＳ４－１で得られる混合物におけるケイ素／チタンの原子比と同様である。
【0094】
ケイ素の二酸化ケイ素換算（ＳｉＯ２）での含有量は、ガラス固化しやすい点で、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。
また、ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、８０質量％以下が好まししい。
また、ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量は、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、８０質量％以下が好まししい。
【0095】
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物において、ケイ素の一部がホウ素に置換されていてもよい。
ケイ素の一部がホウ素に置換されたＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を得るには、例えば、第１の結晶性物質又は第２の結晶性物質又は他の原料に、ホウ素を含むものを用いればよい。
ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
（ケイ素＋ホウ素）／チタンの原子比の好ましい範囲は、ケイ素／チタンの好ましい範囲と同様である。
ケイ素の一部がホウ素に置換されたＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を得るには、例えば、第１の結晶性物質又は第２の結晶性物質又は他の原料に、ホウ素を含むものを用いればよい。
ホウ素の酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましい。
（ケイ素＋ホウ素）／チタンの原子比の好ましい範囲は、ケイ素／チタンの好ましい範囲と同様である。
【0096】
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物は、ガラス固化しやすさの点から、アルカリ金属を含むことが好ましい。アルカリ金属としてはナトリウムが好ましい。
アルカリ金属を含むＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を得るには、例えば、第１の結晶性物質又は第２の結晶性物質又は他の原料に、アルカリ金属を含むものを用いればよい。
アルカリ金属を含むＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物を得るには、例えば、第１の結晶性物質又は第２の結晶性物質又は他の原料に、アルカリ金属を含むものを用いればよい。
【0097】
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含む場合、アルカリ金属の酸化物換算での含有量は、ガラス固化しやすさの点から、Ｓｉ系結晶性金属酸化物１００質量％に対し、５～３０質量％が好ましく、５～１５質量％がより好ましい。
アルカリ金属／チタンの原子比は、１以上が好ましい。アルカリ金属／チタンの原子比が１以上であれば、吸着容量がより優れる。
アルカリ金属／チタンの原子比は、１以上が好ましい。アルカリ金属／チタンの原子比が１以上であれば、吸着容量がより優れる。
【0098】
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物の例としては、Ｎａｔｉｓｉｔｅ［Ｎａ２ＴｉＳｉＯ５］（正方晶）、ＥＴＳ－４［Ｎａ９Ｔｉ５Ｓｉ１２Ｏ３８（ＯＨ）・１２Ｈ２Ｏ］（斜方晶）、ＡＭ－１（ＪＤＦ－Ｌ１）［Ｎａ４Ｔｉ２Ｓｉ８Ｏ２２・４Ｈ２Ｏ］（正方晶）等が挙げられる。
【0099】
Ｓｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物は、（ｉ）結晶子サイズが５００ｎｍ以下であること、及び（ｉｉ）イオン交換を行う結晶面の他の結晶面に対するアスペクト比が１以上であること、のいずれか一方又は両方を満たすことが好ましい。
（ｉ）の結晶子サイズは、２００ｎｍ以下が好ましい。結晶子サイズの下限は、例えば１０ｎｍである。
（ｉｉ）のアスペクト比（ａｃ面，ｂｃ面に対するａｂ面の比率）は、１．５以上が好ましい。
（ｉ）の結晶子サイズは、２００ｎｍ以下が好ましい。結晶子サイズの下限は、例えば１０ｎｍである。
（ｉｉ）のアスペクト比（ａｃ面，ｂｃ面に対するａｂ面の比率）は、１．５以上が好ましい。
【0100】
〔付記〕
各実施形態に記載のＭＡの分離方法及び無機吸着剤の製造方法は、例えば以下のように把握される。
（１）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液のうちＬｎを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤に吸着させるステップ（Ｓ１－５、Ｓ２－６、Ｓ３－３）と、Ｌｎを吸着剤に吸着させるステップによってＬｎを吸着した吸着剤と放射性溶液とを分離し、ＭＡを含む溶液を回収するステップ（Ｓ１－６、Ｓ２－７、Ｓ３－４）と、を有する。
各実施形態に記載のＭＡの分離方法及び無機吸着剤の製造方法は、例えば以下のように把握される。
（１）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、ＭＡ及びＬｎを含む放射性溶液のうちＬｎを、イオン半径の違いによって吸着可能な吸着剤に吸着させるステップ（Ｓ１－５、Ｓ２－６、Ｓ３－３）と、Ｌｎを吸着剤に吸着させるステップによってＬｎを吸着した吸着剤と放射性溶液とを分離し、ＭＡを含む溶液を回収するステップ（Ｓ１－６、Ｓ２－７、Ｓ３－４）と、を有する。
【0101】
この分離方法では、放射性溶液のＬｎを吸着剤により吸着させ、この吸着剤を分離してＭＡ含有溶液を回収するので、放射性溶液からＭＡを分離する際に発生する廃液量を低減でき、廃液濃縮の負荷、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
【0102】
（２）上記第二実施形態に係るＭＡの分離方法は、Ｌｎを吸着剤に吸着させるステップ（Ｓ２－６）の前に、放射性溶液に、ＭＡに選択的に配位する配位子を加え、ＭＡの見かけのイオン半径をＬｎのイオン半径よりも大きくするステップ（Ｓ２－５）を有する。
これにより、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎも吸着剤で吸着でき、ＭＡをより選択的に分離できる。
これにより、ＭＡよりもイオン半径が大きいＬｎも吸着剤で吸着でき、ＭＡをより選択的に分離できる。
【0103】
（３）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、吸着剤が、ガラス固化可能である無機吸着剤であり、ケイ素を含む結晶性金属酸化物を含み、ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が、結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上である。
吸着剤が、ガラス固化可能であることにより、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化することができる。Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化することで、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、一般に、ガラス固化処理を行うためには、固化処理対象中のケイ素濃度をガラス固化が可能なケイ酸濃度にする必要があり、Ｌｎを吸着した吸着剤中のケイ素濃度が低い場合には、Ｌｎを吸着した吸着剤にガラスの元となるホウケイ酸ガラス等を添加する作業、いわゆる組成調整が必要になる。Ｌｎを吸着した吸着剤中のケイ酸濃度が低すぎると、ホウケイ酸ガラス等の添加量が増加し、その分、ガラス固化体への吸着剤の含有許容量が小さくなる。結晶性金属酸化物におけるケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が１０質量％以上であれば、ホウケイ酸ガラス等の添加量が少なくても又はホウケイ酸ガラス等を添加しなくても、固化処理対象中のケイ素濃度をある一定濃度以上にできる。そのため、ガラス固化体への吸着剤の含有許容量が向上し、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
吸着剤が、ガラス固化可能であることにより、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化することができる。Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化することで、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、一般に、ガラス固化処理を行うためには、固化処理対象中のケイ素濃度をガラス固化が可能なケイ酸濃度にする必要があり、Ｌｎを吸着した吸着剤中のケイ素濃度が低い場合には、Ｌｎを吸着した吸着剤にガラスの元となるホウケイ酸ガラス等を添加する作業、いわゆる組成調整が必要になる。Ｌｎを吸着した吸着剤中のケイ酸濃度が低すぎると、ホウケイ酸ガラス等の添加量が増加し、その分、ガラス固化体への吸着剤の含有許容量が小さくなる。結晶性金属酸化物におけるケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が１０質量％以上であれば、ホウケイ酸ガラス等の添加量が少なくても又はホウケイ酸ガラス等を添加しなくても、固化処理対象中のケイ素濃度をある一定濃度以上にできる。そのため、ガラス固化体への吸着剤の含有許容量が向上し、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
【0104】
（４）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、ＭＡを含む溶液を回収するステップ（Ｓ１－６、Ｓ２－７、Ｓ３－４）によって放射性溶液と分離した、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化するステップを更に有する。
これにより、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
これにより、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
【0105】
（５）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、結晶性金属酸化物がアルカリ金属を含む。
これにより、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化しやすい。
これにより、Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化しやすい。
【0106】
（６）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、結晶性金属酸化物がチタンを含む。
これにより、後述する無機吸着剤の製造方法によって容易にペレット状のものを製造することができる。
これにより、後述する無機吸着剤の製造方法によって容易にペレット状のものを製造することができる。
【0107】
（７）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、結晶性金属酸化物におけるケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が、結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上８０質量％以下である。
一般的にガラス固化体はホウケイ酸ガラスを主成分とする。ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量を上記範囲内とすることにより、結晶性金属酸化物の組成をよりガラス固化体組成に近づけることができ、Ｌｎを吸着した吸着剤をよりガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の添加量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
一般的にガラス固化体はホウケイ酸ガラスを主成分とする。ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量を上記範囲内とすることにより、結晶性金属酸化物の組成をよりガラス固化体組成に近づけることができ、Ｌｎを吸着した吸着剤をよりガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の添加量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
【0108】
（８）上記第一実施形態～第三実施形態に係るＭＡの分離方法は、結晶性金属酸化物が、結晶子サイズが５００ｎｍ以下であること、及びイオン交換を行う結晶面の他の結晶面に対するアスペクト比が１以上であること、のいずれか一方又は両方を満たす。
これにより、吸着剤の吸着容量が高く、装置規模の低減が可能となる。
これにより、吸着剤の吸着容量が高く、装置規模の低減が可能となる。
【0109】
（９）上記第四実施形態に係る無機吸着剤の製造方法は、少なくとも、ケイ素を含む第１の結晶性物質と、チタンを含む第２の結晶性物質とを含む２種以上の原料を、ケイ素／チタンの原子比が０．５～５０となるように乾式で混合するステップ（Ｓ４－１）と、前記２種以上の原料が混合された混合物を成形するステップ（Ｓ４－２）と、成形された前記混合物をドライゲルコンバージョン法により処理して、ケイ素及びチタンを含む結晶性金属酸化物を含む無機吸着剤を得るステップ（Ｓ４－３）と、を有する。
【0110】
この製造方法では、ケイ素を含む第１の結晶性物質と、チタンを含む第２の結晶性物質とを含む２種以上の原料を乾式で混合し、混合物を成形し、ドライゲルコンバージョン法により処理するので、ケイ素及びチタンを含む結晶性金属酸化物を含む無機吸着剤を短時間で製造できる。第１の結晶性物質と第２の結晶性物質とを、製造目的である無機吸着剤の組成に近い混合物が得られるように乾式で混合して用いることで、無機吸着剤の製造手順の簡素化、結晶化時間の短時間化が可能である。
また、得られる無機吸着剤は、成形された混合物と同様の形状を有するので、例えば混合物をペレット状に成形すると、得られる無機吸着剤をそのままカラムに充填して吸着プロセスに適用できる。また、ドライゲルコンバージョン法で得られるＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物は、結晶子サイズが小さい傾向がある。したがって、この製造方法により得られる無機吸着剤は、前記したＭＡの分離方法におけるＬｎ吸着剤として有用である。
また、得られる無機吸着剤は、成形された混合物と同様の形状を有するので、例えば混合物をペレット状に成形すると、得られる無機吸着剤をそのままカラムに充填して吸着プロセスに適用できる。また、ドライゲルコンバージョン法で得られるＳｉ－Ｔｉ系結晶性金属酸化物は、結晶子サイズが小さい傾向がある。したがって、この製造方法により得られる無機吸着剤は、前記したＭＡの分離方法におけるＬｎ吸着剤として有用である。
【0111】
一般的な水熱合成法では、合成される無機吸着剤は粉体となるため、吸着プロセスへの適用の際にカラムに充填して使用することが困難である。
特開２０１７－４８１０７号公報には、ドライゲルコンバージョン法を利用して無機吸着剤を製造する方法が開示されている。しかし、この方法では、調製溶液の蒸発乾固処理等が必要であり、無機吸着剤の作製に時間を要する。
特開２０１７－４８１０７号公報には、ドライゲルコンバージョン法を利用して無機吸着剤を製造する方法が開示されている。しかし、この方法では、調製溶液の蒸発乾固処理等が必要であり、無機吸着剤の作製に時間を要する。
【0112】
（１０）上記第四実施形態に係る無機吸着剤の製造方法は、結晶性金属酸化物におけるケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量が、結晶性金属酸化物１００質量％に対し、１０質量％以上８０質量％以下である。
一般的にガラス固化体はホウケイ酸ガラスを主成分とする。ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量を上記範囲内とすることにより、結晶性金属酸化物の組成をよりガラス固化体組成に近づけることができ、Ｌｎを吸着した吸着剤をよりガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の添加量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
一般的にガラス固化体はホウケイ酸ガラスを主成分とする。ケイ素の二酸化ケイ素換算での含有量を上記範囲内とすることにより、結晶性金属酸化物の組成をよりガラス固化体組成に近づけることができ、Ｌｎを吸着した吸着剤をよりガラス固化しやすく、かつ、ガラス固化処理における組成調整のために添加するホウケイ酸ガラス等の添加量を削減する若しくは不要とすることが可能となる。
【実施例】
【0113】
以下に、本発明を実施例によってさらに詳しく説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【0114】
（実施例１）
結晶性チタン酸ナトリウム（［Ｎａ８Ｔｉ５Ｏ１４］）と結晶性ケイ酸ナトリウム（［δ－Ｎａ２Ｓｉ２Ｏ５］）をケイ素／チタンの原子比が１となるように秤量し、混合した。得られた混合物を成型器に入れ、圧力４００ｋｇｆ／ｃｍ２、で加圧成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円形状の成形体を得た。
水熱合成用ＰＴＦＥ容器内に水を入れた。また、成形体と水が接触しないようにＰＴＦＥ製の台座を入れ、台座の上に成形体をセットした。次いで、２００℃で２０時間加熱した。その後、容器内の成形体を取出し、水で洗浄し、８０℃で５時間乾燥して無機吸着剤を得た。
結晶性チタン酸ナトリウム（［Ｎａ８Ｔｉ５Ｏ１４］）と結晶性ケイ酸ナトリウム（［δ－Ｎａ２Ｓｉ２Ｏ５］）をケイ素／チタンの原子比が１となるように秤量し、混合した。得られた混合物を成型器に入れ、圧力４００ｋｇｆ／ｃｍ２、で加圧成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円形状の成形体を得た。
水熱合成用ＰＴＦＥ容器内に水を入れた。また、成形体と水が接触しないようにＰＴＦＥ製の台座を入れ、台座の上に成形体をセットした。次いで、２００℃で２０時間加熱した。その後、容器内の成形体を取出し、水で洗浄し、８０℃で５時間乾燥して無機吸着剤を得た。
【0115】
実施例１で製造された無機吸着剤と水熱合成法で製造されたＮａｔｉｓｉｔｅをＸＲＤにより分析し比較した。各々のＸＲＤスペクトルチャートを図５に示す（上段：実施例１で製造された無機吸着剤、下段：水熱合成法で製造されたＮａｔｉｓｉｔｅ）。
図５に示す通り、実施例１で得られた無機吸着剤と従来法で製造されたＮａｔｉｓｉｔｅとは、ＸＲＤスペクトルチャートのピークが同様であることが観察された。このことから、無機吸着剤がＮａｔｉｓｉｔｅ［Ｎａ２ＴｉＳｉＯ５］を含むことが確認された。
図５に示す通り、実施例１で得られた無機吸着剤と従来法で製造されたＮａｔｉｓｉｔｅとは、ＸＲＤスペクトルチャートのピークが同様であることが観察された。このことから、無機吸着剤がＮａｔｉｓｉｔｅ［Ｎａ２ＴｉＳｉＯ５］を含むことが確認された。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】