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特許7431154電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-02-05
(45)【発行日】2024-02-14
(54)【発明の名称】電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステム
(51)【国際特許分類】
H01M 8/0258 20160101AFI20240206BHJP
H01M 8/0265 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/04 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/0612 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/1226 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/2432 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/2484 20160101ALI20240206BHJP
H01M 8/12 20160101ALN20240206BHJP
【ＦＩ】
H01M8/0258
H01M8/0265
H01M8/04 Z
H01M8/0612
H01M8/1226
H01M8/2432
H01M8/2484
H01M8/12 101
H01M8/12 102A
【請求項の数】
14
(21)【出願番号】P 2020509381
(86)(22)【出願日】2019-03-29
(86)【国際出願番号】 JP2019014381
(87)【国際公開番号】W WO2019189916
(87)【国際公開日】2019-10-03
【審査請求日】2021-11-19
(31)【優先権主張番号】P 2018070345
(32)【優先日】2018-03-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】000000284
【氏名又は名称】大阪瓦斯株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001818
【氏名又は名称】弁理士法人Ｒ＆Ｃ
(72)【発明者】
【氏名】大西 久男
(72)【発明者】
【氏名】越後 満秋
【審査官】山本 雄一
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１７－１８３１７７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１６－１９５０２９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－２０７５０９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１７－０４１４０４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０８－２５５６１７（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｍ ８／００－ ８／０２９７
Ｈ０１Ｍ ８／０８－ ８／２４９５
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第一板状体と、第二板状体と、前記内部流路に収容されており、前記複数の流路を形成する複数流路形成体とを有し、
前記複数流路形成体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されている、電気化学素子。
【請求項2】
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第二板状体と、少なくとも前記内部流路に複数の流路を形成している第一板状体とを含み、
前記第一板状体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されて一連に形成されている、電気化学素子。
【請求項3】
前記板状支持体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている、請求項２に記載の電気化学素子。
【請求項4】
前記複数流路形成体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている、請求項１に記載の電気化学素子。
【請求項5】
前記第一板状体が前記第二板状体と接触する接触部と、前記第一板状体が前記第二板状体と接触しない非接触部とによって前記内部流路内に前記複数の流路が形成されている、請求項２または３に記載の電気化学素子。
【請求項6】
前記板状支持体は、長手方向に延びた板状に形成されており、前記複数の流路は、前記長手方向に沿って延びている、請求項１～５のいずれか一項に記載の電気化学素子。
【請求項7】
前記気体通流許容部は、前記板状支持体の少なくとも一部を貫通する複数の貫通孔が設けられている孔領域である、請求項１～５のいずれか一項に記載の電気化学素子。
【請求項8】
前記複数の流路と一括して連通し前記気体が流通するマニホールドをさらに備える、請求項１～７のいずれか一項に記載の電気化学素子。
【請求項9】
請求項１～８の何れか一項に記載の複数の電気化学素子を有し、一の電気化学素子と他の電気化学素子とが電気的に接続される形態で、かつ前記板状支持体同士を対向させる形態で、複数の前記電気化学素子を並列に配置してなる、電気化学モジュール。
【請求項10】
請求項１～８の何れか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項９に記載の電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールと前記燃料変換器との間で還元性成分を含有するガスを流通する電気化学装置。
【請求項11】
請求項１～８の何れか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項９に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを少なくとも有する電気化学装置。
【請求項12】
請求項１～８の何れか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項９に記載の電気化学モジュールと、燃料変換器と、電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから電力を取り出す、あるいは電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器とを有する電気化学装置。
【請求項13】
請求項１～８の何れか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項９に記載の電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する電気化学装置。
【請求項14】
請求項１０～１３のいずれか一項に記載の電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するエネルギーシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステムに関する。
【背景技術】
【0002】
特許文献１には、内部空間を有する長尺の筒状支持体と、筒状支持体の一面側に長手方向に沿って設けられた発電を行う電気化学反応部とを備える電気化学素子が開示されている。筒状支持体の長手方向の一端部は、水素を含む改質ガスを流通するガスマニホールドに接続されており、筒状支持体の内部空間に改質ガスが流通される。改質ガスは、筒状支持体の内部空間を長手方向の一端部から他端部に向かって流れる。また、筒状支持体には、内部空間から電気化学反応部に通じる貫通孔が設けられている。よって、電気化学反応部には、貫通孔を介して筒状支持体の内部空間から改質ガスが流通される。電気化学反応部は、筒状支持体に面する側から、電極層、電解質層及び対極電極層が順に積層されており、電極層に改質ガスが流通される。一方、対極電極層にはブロアから空気が流通される。これにより、電気化学反応部は改質ガスと空気とを電気化学反応させて発電を行う。
このような特許文献１の電気化学素子は、電気化学反応部が筒状支持体に支持されているので、電気化学素子全体の機械的強度を向上できる。
このような特許文献１の電気化学素子は、電気化学反応部が筒状支持体に支持されているので、電気化学素子全体の機械的強度を向上できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２０１６－１９５０２９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
しかし、特許文献１の電気化学素子を改質ガスを燃料とした電気化学反応による発電素子として機能させた場合、筒状支持体の内部空間を長手方向の一端部から他端部に向かって改質ガスが通過するが、長手方向の任意の複数地点において、長手方向と直交する短手方向の各位置における改質ガスの流速が一定ではない。例えば、内部空間の短手方向の中央部では両端部よりも改質ガスの流速が速い。そのため、改質ガスの流速の遅い短手方向の両端部では、長手方向の一端部側では改質ガスが電極層に十分に流通されていても、長手方向の一端部から他端部に向かうほど改質ガスの濃度が減少し、長手方向の他端部側では電極層に流通される改質ガスが不足する場合がある。この場合、長手方向の他端部側の電極層では、燃料が欠乏する状態となり、電極層が酸化劣化して電極性能や機械的強度が低下する恐れがある。
【0005】
一方、短手方向の中央部では、長手方向の一端部から他端部に向かうほど改質ガスの濃度が減少するものの、短手方向の両端部に比べ改質ガスの流速く単位時間当りに流通される改質ガスが多いため、電極層で利用されなかった未反応の改質ガスが長手方向の他端部において排出される。
【0006】
よって、短手方向の両端部での電極層の酸化劣化を抑制するために、電気化学反応を抑制して長手方向の他端部側まで改質ガスを流通可能とすることが考えられる。この場合、短手方向の両端部だけでなく中央部においても電気化学反応が抑制されるため、電極層で利用されず長手方向の他端部で排出される未反応の改質ガスの量が増加する。そのため、電極層の酸化劣化を抑制できるものの、燃料利用率が低下して電気化学素子の電気化学反応の反応効率が低下する。
【0007】
そこで、本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する、あるいは電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明に係る電気化学素子の特徴構成は、
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第一板状体と、第二板状体と、前記内部流路に収容されており、前記複数の流路を形成する複数流路形成体とを有し、
前記複数流路形成体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されている点にある。
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第一板状体と、第二板状体と、前記内部流路に収容されており、前記複数の流路を形成する複数流路形成体とを有し、
前記複数流路形成体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されている点にある。
【0009】
本特徴構成によれば、板状支持体は、内部流路内に複数の流路を形成している。そのため、気体は、内部流路において複数の流路を流れることで、複数の流路それぞれに沿って別れて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用により、気体は、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、気体の流れ方向と交差する流れ交差方向の任意の複数地点での流速が概ね一定となる。つまり、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、気体の流速が概ね一定である。よって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部に流通される気体の量を概ね一定にできる。これにより、電気化学反応部において、気体が不足する部分と、過剰に気体が流通される部分との差を小さくし、電気化学素子全体において電気化学反応を行わせて、電気化学素子の反応効率を向上できる。
本特徴構成によれば、複数流路形成体により内部流路に複数の流路が形成されている。気体は、複数の流路に沿って流れることによる整流作用により、各流路を流れる気体の流速が、流れ交差方向の任意の複数地点において概ね一定となる。よって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部に流通される気体の量を概ね一定とし、電気化学素子の反応効率を向上できる。
本特徴構成によれば、複数流路形成体により内部流路に複数の流路が形成されている。気体は、複数の流路に沿って流れることによる整流作用により、各流路を流れる気体の流速が、流れ交差方向の任意の複数地点において概ね一定となる。よって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部に流通される気体の量を概ね一定とし、電気化学素子の反応効率を向上できる。
【0010】
本発明に係る電気化学素子の特徴構成は、
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第二板状体と、少なくとも前記内部流路に複数の流路を形成している第一板状体とを含み、
前記第一板状体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されて一連に形成されている点にある。
内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の少なくとも一部において、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、を有し、
前記板状支持体は、
前記内部流路内に、同方向に気体が通流する複数の流路を形成しており、
第二板状体と、少なくとも前記内部流路に複数の流路を形成している第一板状体とを含み、
前記第一板状体は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように当該長手方向において分割されて一連に形成されている点にある。
【0011】
本特徴構成によれば、板状支持体は、内部流路内に複数の流路を形成している。そのため、気体は、内部流路において複数の流路を流れることで、複数の流路それぞれに沿って別れて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用により、気体は、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、気体の流れ方向と交差する流れ交差方向の任意の複数地点での流速が概ね一定となる。つまり、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、気体の流速が概ね一定である。よって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部に流通される気体の量を概ね一定にできる。これにより、電気化学反応部において、気体が不足する部分と、過剰に気体が流通される部分との差を小さくし、電気化学素子全体において電気化学反応を行わせて、電気化学素子の反応効率を向上できる。
本特徴構成によれば、例えば第二板状体に、少なくとも前記内部流路に複数の流路を形成している第一板状体を組み合わせることで容易に複数の流路を形成できる。
本特徴構成によれば、分割されて形成された一連の第一板状体によって第二板状体が支持されるため、第二板状体の機械的強度が高まる。その結果、第二板状体を含む板状支持体に支持される電気化学素子の曲げ強度が高まる。
本特徴構成によれば、例えば第二板状体に、少なくとも前記内部流路に複数の流路を形成している第一板状体を組み合わせることで容易に複数の流路を形成できる。
本特徴構成によれば、分割されて形成された一連の第一板状体によって第二板状体が支持されるため、第二板状体の機械的強度が高まる。その結果、第二板状体を含む板状支持体に支持される電気化学素子の曲げ強度が高まる。
【0014】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記板状支持体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている点にある。
前記板状支持体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている点にある。
【0015】
本特徴構成によれば、板状支持体の少なくとも一部を波状に構成することで容易に複数の流路を形成できる。
【0016】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記複数流路形成体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている点にある。
前記複数流路形成体の少なくとも一部が波状と成すように構成されている点にある。
【0017】
本特徴構成によれば、複数流路形成体の少なくとも一部を波状に構成することで容易に複数の流路を形成できる。
【0018】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記第一板状体が前記第二板状体と接触する接触部と、前記第一板状体が前記第二板状体と接触しない非接触部とによって前記内部流路内に前記複数の流路が形成されている点にある。
前記第一板状体が前記第二板状体と接触する接触部と、前記第一板状体が前記第二板状体と接触しない非接触部とによって前記内部流路内に前記複数の流路が形成されている点にある。
【0019】
本特徴構成によれば、第一板状体と第二板状体との接触部及び非接触部によって、内部流路内に複数の流路が形成されている。つまり、非接触部が存在することで複数の流路のうち少なくとも一部は連通しており、流路を超えて気体が通流可能でありつつも、気体は、複数の流路それぞれに沿って別れて流れる。よって、複数の流路それぞれを流れる気体の整流作用によって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、気体の流速を概ね一定にできる。
【0020】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記板状支持体は、長手方向に延びた板状に形成されており、
前記複数の流路は、前記長手方向に沿って延びている点にある。
前記板状支持体は、長手方向に延びた板状に形成されており、
前記複数の流路は、前記長手方向に沿って延びている点にある。
【0021】
長手方向に延びる複数の流路に気体を流すことで、電気化学反応部との反応のための流路長を確保し、電気化学素子の反応効率を向上できる。
【0022】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記気体通流許容部は、前記板状支持体の少なくとも一部を貫通する複数の貫通孔が設けられている孔領域である点にある。
前記気体通流許容部は、前記板状支持体の少なくとも一部を貫通する複数の貫通孔が設けられている孔領域である点にある。
【0023】
本特徴構成によれば、気体通流許容部は、板状支持体の少なくとも一部を貫通する複数の貫通孔が設けられている孔領域であるので、板状支持体の少なくとも一部に気体通流許容部をより容易に選択的に設けることができる上に、板状支持体の強度をより高めることができる。したがって、強度および耐久性にすぐれた電気化学素子をより容易に実現できる。
【0026】
本発明に係る電気化学素子の更なる特徴構成は、
前記複数の流路と一括して連通し前記気体が流通するマニホールドをさらに備える点にある。
前記複数の流路と一括して連通し前記気体が流通するマニホールドをさらに備える点にある。
【0027】
本特徴構成によれば、流路の気体が流通される入口にマニホールドが備えられた場合には、複数の流路には、気体が溜められたマニホールドから一括して気体が流通される。よって、複数の流路において気体が流通される入口での圧力差を小さくでき、流れ交差方向の任意の地点における複数の流路間の気体の流速を概ね一定にできる。また、流路の気体が流通される出口にマニホールドが備えられた場合には、電気化学反応による排出ガスや生成ガスを効率良く収集することができる。
【0028】
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、
複数の上記電気化学素子を有し、一の電気化学素子と他の電気化学素子とが電気的に接続される形態で、かつ前記板状支持体同士を対向させる形態で、複数の前記電気化学素子を並列に配置してなる点にある。
複数の上記電気化学素子を有し、一の電気化学素子と他の電気化学素子とが電気的に接続される形態で、かつ前記板状支持体同士を対向させる形態で、複数の前記電気化学素子を並列に配置してなる点にある。
【0029】
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上記の電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールと前記燃料変換器の間で還元性成分を含有するガスを流通する点にある。ここで、「供給部」とは、電気化学素子を「燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを供給する機能を担うが、電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを排出する機能を担う。
つまり、電気化学モジュールと燃料変換器を有し電気化学モジュールと燃料変換器の間で還元性成分を含有するガスを流通する燃料供給部とを有するので、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用い、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
つまり、電気化学モジュールと燃料変換器を有し電気化学モジュールと燃料変換器の間で還元性成分を含有するガスを流通する燃料供給部とを有するので、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用い、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
【0030】
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上記の電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールと、前記電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールから電力を取り出す電力変換器とを少なくとも有する点にある。
【0031】
上記の特徴構成によれば、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールから得られる電気出力を、電力変換器によって昇圧したり、直流を交流に変換したりすることができるため、電気化学モジュールで得られる電気出力を利用しやすくなるので好ましい。
【0032】
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上記の電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールと、燃料変換器と、電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールから電力を取り出すあるいは電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器とを有する点にある。
【0033】
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上記の電気化学素子もしくは上記の電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する点にある。
【0034】
上記の構成によれば、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを供給することができ、電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを燃料変換器に導くことが出来る。
つまり、電気化学モジュールと燃料変換器とを有し電気化学モジュールと燃料変換器との間で還元性成分を含有するガスを流通する燃料供給部を有するので、電気化学モジュールを燃料電池として動作させる場合、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用いて供給される天然ガス等より改質器などの燃料変換器により水素を生成する構成とすると、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
つまり、電気化学モジュールと燃料変換器とを有し電気化学モジュールと燃料変換器との間で還元性成分を含有するガスを流通する燃料供給部を有するので、電気化学モジュールを燃料電池として動作させる場合、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用いて供給される天然ガス等より改質器などの燃料変換器により水素を生成する構成とすると、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
【0035】
電気化学素子モジュールを電解セルとして動作させる場合は、電極層に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層と対極電極層との間に電圧が印加される。そうすると、電極層において電子ｅ－と水分子Ｈ2Ｏや二酸化炭素分子ＣＯ2が反応し水素分子Ｈ2や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ2-となる。酸素イオンＯ2-は電解質層を通って対極電極層へ移動する。対極電極層において酸素イオンＯ2-が電子を放出して酸素分子Ｏ2となる。以上の反応により、水分子Ｈ2Ｏが水素Ｈ2と酸素Ｏ2とに、二酸化炭素分子ＣＯ2を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ2とに電気分解される。
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学モジュールで生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物を合成する燃料変換器を設けることができる。燃料供給部により、この燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学モジュールに流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学モジュールで生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物を合成する燃料変換器を設けることができる。燃料供給部により、この燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学モジュールに流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
【0036】
本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、
上記電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有する点にある。
上記電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有する点にある。
【0037】
上記の特徴構成によれば、電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するので、耐久性・信頼性および性能に優れ、かつエネルギー効率にも優れたエネルギーシステムを実現することができる。なお、電気化学装置から排出される未利用の燃料ガスの燃焼熱を利用して発電する発電システムと組み合わせてエネルギー効率に優れたハイブリットシステムを実現することもできる。
したがって、部品点数が少なく、作製容易な電気化学素子積層体を、取り扱い容易な構造の電気化学素子により実現でき。また、電気化学素子積層体を利用した電気化学モジュール、電気化学装置やエネルギーシステムを安価に提供することができた。
したがって、部品点数が少なく、作製容易な電気化学素子積層体を、取り扱い容易な構造の電気化学素子により実現でき。また、電気化学素子積層体を利用した電気化学モジュール、電気化学装置やエネルギーシステムを安価に提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【0038】
【図1】実施形態に係るエネルギーシステムの全体構成を示す概略図である。
【図2A】実施形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図2B】実施形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図3】実施形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図7】分割体の斜視図である。
【図8】各分割流路Ａでの流速を示す説明図である。
【図9】電気化学素子の製造工程の説明図である。
【図10】別の形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図11】別の分割体の斜視図である。
【図12】別の分割体の斜視図である。
【図13】別の電気化学モジュールの説明図である。
【図14】別の分割体の斜視図である。
【図15】別の形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図16】別の分割体の説明図である。
【図17】別のエネルギーシステムの全体構成を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【0039】
＜実施形態＞
以下、実施形態に係るエネルギーシステム、電気化学装置、電気化学モジュールおよび電気化学素子について図面に基づいて説明する。
以下、実施形態に係るエネルギーシステム、電気化学装置、電気化学モジュールおよび電気化学素子について図面に基づいて説明する。
【0040】
＜エネルギーシステム、電気化学装置＞
図１には、エネルギーシステムおよび電気化学装置の概要が示されている。
エネルギーシステムは、電気化学装置と、電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器２３とを有する。
電気化学装置は、電気化学モジュールＭと、脱硫器１と改質器（改質器等の燃料変換器、以下、改質器と記載する。）４とを有し電気化学モジュールＭに対して還元性成分を含有する燃料ガスを流通する燃料供給部と、電気化学モジュールＭから電力を取り出すインバータ（電力変換器の一例）８とを有する。
図１には、エネルギーシステムおよび電気化学装置の概要が示されている。
エネルギーシステムは、電気化学装置と、電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器２３とを有する。
電気化学装置は、電気化学モジュールＭと、脱硫器１と改質器（改質器等の燃料変換器、以下、改質器と記載する。）４とを有し電気化学モジュールＭに対して還元性成分を含有する燃料ガスを流通する燃料供給部と、電気化学モジュールＭから電力を取り出すインバータ（電力変換器の一例）８とを有する。
【0041】
詳しくは電気化学装置は、脱硫器１、改質水タンク２、気化器３、改質器４、ブロア５、燃焼部６、インバータ８、制御部９、収納容器１０および電気化学モジュールＭを有する。
【0042】
脱硫器１は、都市ガス等の炭化水素系の原燃料に含まれる硫黄化合物成分を除去（脱硫）する。原燃料中に硫黄化合物が含有される場合、脱硫器１を備えることにより、硫黄化合物による改質器４あるいは電気化学素子Ｅに対する影響を抑制することができる。気化器３は、改質水タンク２から流通される改質水から水蒸気を生成する。改質器４は、気化器３にて生成された水蒸気を用いて脱硫器１にて脱硫された原燃料を水蒸気改質して、水素を含む改質ガス（気体）を生成する。
【0043】
電気化学モジュールＭは、改質器４から流通された改質ガスと、ブロア５から流通された空気（気体）とを用いて、電気化学反応させて発電する。燃焼部６は、電気化学モジュールＭから排出される反応排ガスと空気とを混合させて、反応排ガス中の可燃成分を燃焼させる。
【0044】
電気化学モジュールＭは、複数の電気化学素子Ｅとガスマニホールド１７とを有する。複数の電気化学素子Ｅは互いに電気的に接続された状態で並列して配置され、電気化学素子Ｅの一方の端部（下端部）がガスマニホールド１７に固定されている。電気化学素子Ｅは、ガスマニホールド１７を通じて流通される改質ガスと、ブロア５から流通された空気とを電気化学反応させて発電する。
【0045】
インバータ８は、電気化学モジュールＭの出力電力を調整して、商用系統（図示省略）から受電する電力と同じ電圧および同じ周波数にする。制御部９は電気化学装置およびエネルギーシステムの運転を制御する。
【0046】
気化器３、改質器４、電気化学モジュールＭおよび燃焼部６は、収納容器１０内に収納される。そして改質器４は、燃焼部６での反応排ガスの燃焼により発生する燃焼熱を用いて原燃料の改質処理を行う。
【0047】
原燃料は、昇圧ポンプ１１の作動により原燃料供給路１２を通して脱硫器１に流通される。改質水タンク２の改質水は、改質水ポンプ１３の作動により改質水供給路１４を通して気化器３に流通される。そして、原燃料供給路１２は脱硫器１よりも下流側の部位で、改質水供給路１４に合流されており、収納容器１０外にて合流された改質水と原燃料とが収納容器１０内に備えられた気化器３に流通される。
【0048】
改質水は気化器３にて気化され水蒸気となる。気化器３にて生成された水蒸気を含む原燃料は、水蒸気含有原燃料供給路１５を通して改質器４に流通される。改質器４にて原燃料が水蒸気改質され、水素ガスを主成分とする改質ガスが生成される。改質器４にて生成された改質ガスは、改質ガス供給路１６を通して電気化学モジュールＭのガスマニホールド１７に流通される。
【0049】
ガスマニホールド１７に流通された改質ガスは、複数の電気化学素子Ｅに対して分配され、電気化学素子Ｅとガスマニホールド１７との接続部である下端（一端部）ＥＤから電気化学素子Ｅに流通される。改質ガス中の主に水素（還元性成分）が、電気化学素子Ｅにて電気化学反応に使用される。反応に用いられなかった残余の水素ガスを含む反応排ガスが、電気化学素子Ｅの上端（他端部）ＥＵから燃焼部６に排出される。
【0050】
反応排ガスは燃焼部６で燃焼され、燃焼排ガスとなって燃焼排ガス排出口２０から収納容器１０の外部に排出される。燃焼排ガス排出口２０には燃焼触媒部２１（例えば、白金系触媒）が配置され、燃焼排ガスに含有される一酸化炭素や水素等の還元性成分を燃焼除去する。燃焼排ガス排出口２０から排出された燃焼排ガスは、燃焼排ガス排出路２２により熱交換器２３に送られる。
【0051】
熱交換器２３は、燃焼部６における燃焼で生じた燃焼排ガスと、流通される冷水とを熱交換させ、温水を生成する。すなわち熱交換器２３は、電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部として動作する。
【0052】
＜電気化学モジュールＭ＞
次に、図２を用いて電気化学モジュールＭについて説明する。電気化学モジュールＭは、電気化学素子Ｅを複数有し、一の電気化学素子Ｅの電気化学反応部４３における筒状支持体３１とは反対側の面と、他の電気化学素子Ｅの筒状支持体３１とが電気的に接続される形態で、かつ、複数の筒状支持体３１同士が互いに対向する形態で、複数の電気化学素子Ｅを並列配置してなる。
次に、図２を用いて電気化学モジュールＭについて説明する。電気化学モジュールＭは、電気化学素子Ｅを複数有し、一の電気化学素子Ｅの電気化学反応部４３における筒状支持体３１とは反対側の面と、他の電気化学素子Ｅの筒状支持体３１とが電気的に接続される形態で、かつ、複数の筒状支持体３１同士が互いに対向する形態で、複数の電気化学素子Ｅを並列配置してなる。
【0053】
また電気化学モジュールＭは、複数の電気化学素子Ｅの筒状支持体３１の内部に還元性成分を含有する改質ガスを流通するガスマニホールド１７を有し、電気化学素子Ｅの端部のうち筒状支持体３１の軸方向の下端ＥＤがガスマニホールド１７に接続されている。
【0054】
そして電気化学モジュールＭは、ブロア５を介して、筒状支持体３１の外部から電気化学反応部４３に対して酸化性成分を含有する空気を流通する気体供給空間Ｓを有する。
【0055】
なお電気化学素子Ｅが他の部材（本実施形態ではガスマニホールド１７）に取り付けられる際には、筒状支持体３１の軸方向の端部のうち下端ＥＤが当該他の部材に固定されて、電気化学素子Ｅが他の部材に片持ち支持される。
【0056】
【0057】
電気化学素子Ｅは、中空の筒であり、内部空間を有する筒状支持体３１の表面（後述の図４の金属支持体３２（第二板状体）の上面３２ａ）に電気化学反応部４３を備えて構成されており、全体として長尺な平板あるいは平棒の形状をとる。また、電気化学素子Ｅは、その内部空間である、後述する改質ガス通流部３６（内部流路）に、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割する分割体（第一板状体、複数流路形成体）７０を備えている。複数の分割流路Ａは、電気化学素子Ｅの下端ＥＤと上端ＥＵとの間に沿って、互いに概ね平行に延びている。なお、電気化学素子Ｅは、下端ＥＤと上端ＥＵとの間が長手方向となるように構成されており、この長手方向に沿って分割流路Ａが延びている。電気化学素子Ｅの短手方向は、分割流路Ａが延びる長手方向と概ね直交する方向である。
【0058】
そして、電気化学素子Ｅの長手方向の下端ＥＤが、ガスマニホールド１７に対してガラスシール材等の接着部材により気密に固定されている。これにより、電気化学素子Ｅとガスマニホールド１７との接続部において改質ガスが漏出せず、かつ空気が流入しないように、筒状支持体３１の内部空間である改質ガス通流部３６とガスマニホールド１７の内部空間（図示省略）とを連通できる。なお、筒状支持体３１とガスマニホールド１７との間は電気的に絶縁されている。
【0059】
ガスマニホールド１７は、例えば、一つの内部空間を有する直方体状に形成されており、改質器４から流通される改質ガスのバッファとして機能する。よって、ガスマニホールド１７内の改質ガスは、複数の電気化学素子Ｅそれぞれに対して、同程度の圧力、同程度の流量、同程度の流速等で概ね均一に分配される。さらに、ガスマニホールド１７内の改質ガスは、電気化学素子Ｅの複数の分割流路Ａのそれぞれに対して、同程度の圧力、同程度の流量、同程度の流速等で概ね均一に分配される。
【0060】
電気化学素子Ｅの電気化学反応部４３は、全体として膜状に構成される。電気化学反応部４３の表裏の面のうち、筒状支持体３１と反対側の面に、接着材２９によって集電部材２６が接着されている。そして別の電気化学素子Ｅの背面３９と集電部材２６とを接触させた状態あるいは溶接等により接合した状態で、複数の電気化学素子Ｅが並列配置されている。
【0061】
集電部材２６には、導電性と、気体透過性と、電気化学素子Ｅの並列配置の方向に弾性とを有する部材が用いられる。例えば集電部材２６には、金属箔を用いたエキスパンドメタルや金属メッシュ、フェルト様部材が用いられる。接着材２９には、導電性と気体透過性とを有する材料が用いられる。例えば接着材２９には、セラミック系接着材が用いられる。これにより集電部材２６および接着材２９は気体透過性・気体通流性を有し、ブロア５から流通される空気が集電部材２６および接着材２９を透過または通流して電気化学反応部４３に流通される。
【0062】
また集電部材２６が電気化学素子Ｅの並列配置の方向に弾性を有するので、ガスマニホールド１７に片持ち支持された筒状支持体３１は並列配置の方向にも変位することができ、振動や温度変化等の外乱に対する電気化学モジュールＭのロバスト性が高められる。
【0063】
並列配置された複数の電気化学素子Ｅは、一対の終端部材２７に挟持されている。終端部材２７は、導電性を有し弾性変形可能な部材であり、その下端がガスマニホールド１７に固定されている。終端部材２７には、電気化学素子Ｅの並列配置の方向に沿って外側に向けて延びる電流引出し部２８が接続されている。電流引出し部２８はインバータ８に接続され、電気化学素子Ｅの発電により生じる電流をインバータ８へ送る。
【0064】
図２Ａ及び図２Ｂに示す通り、並列配置された電気化学素子Ｅは、電気化学反応部４３の側方に電気化学反応部４３での反応に用いられる空気（反応気体、酸化性成分を含有する空気）が流通される気体供給空間Ｓを有する。そして複数の電気化学素子Ｅが有する気体供給空間Ｓは、筒状支持体３１の側方で互いに連通し、ひと繋がりの空間となっている。ここで電気化学反応部４３の側方とは、筒状支持体３１の軸方向と電気化学反応部４３の並列配置の方向との両方に直交する方向である。
【0065】
図２Ａ及び図２Ｂを用いて詳しく説明すると、電気化学素子Ｅ１は気体供給空間Ｓ１を有し、電気化学素子Ｅ２は気体供給空間Ｓ２を有し、電気化学素子Ｅ３は気体供給空間Ｓ３を有する。そして気体供給空間Ｓ１と気体供給空間Ｓ２とが、電気化学素子Ｅ２の筒状支持体３１の側方を介して連通している。また気体供給空間Ｓ２と気体供給空間Ｓ３とが、電気化学素子Ｅ３の筒状支持体３１の側方を介して連通している。なお図２Ａ及び図２Ｂでは気体供給空間Ｓの矢印は電気化学反応部４３の図中上側を指しているが、電気化学反応部４３の図中下側の側方にも気体供給空間Ｓが存在している。
【0066】
すなわち、並列配置される複数の電気化学素子Ｅのうち隣接する２つの電気化学素子（Ｅ１、Ｅ２）であって、電気化学反応部４３が他方の電気化学素子Ｅ２に接続される第１電気化学素子Ｅ１と、筒状支持体３１が第１電気化学素子Ｅ１に接続される第２電気化学素子Ｅ２に関し、第１電気化学素子Ｅ１の気体供給空間Ｓ１と第２電気化学素子Ｅ２の気体供給空間Ｓ２とが、第２電気化学素子Ｅ２の筒状支持体３１の側方を介して連通している。
【0067】
このように気体供給空間Ｓは相互に連通しているから、ブロア５から収納容器１０の内部に流通された空気は、気体供給空間Ｓに到達し、電気化学反応部４３へと流通される。また、筒状支持体３１の内部空間である改質ガス通流部３６にはガスマニホールド１７から改質ガスが流通される。改質ガス通流部３６は、分割体７０により複数の分割流路Ａに分割されているため、各分割流路Ａを介して改質ガスが電気化学反応部４３へと流通される。これにより電気化学反応部４３にて反応が進行する。
【0068】
＜電気化学素子Ｅ＞
図３～５に電気化学素子Ｅの概略構成が示されている。電気化学素子Ｅは、導電性を有し、内部に改質ガス通流部３６が形成された筒状支持体３１と、筒状支持体３１一方の面に設けられ、電気化学反応により発電を行う電気化学反応部４３とを有する。改質ガス通流部３６を流れる改質ガスは、筒状支持体３１の後述の貫通孔３８を介して電気化学反応部４３に流通される。電気化学反応部４３が筒状支持体３１に支持されることで、電気化学素子Ｅ全体の機械的強度が向上する。
図３～５に電気化学素子Ｅの概略構成が示されている。電気化学素子Ｅは、導電性を有し、内部に改質ガス通流部３６が形成された筒状支持体３１と、筒状支持体３１一方の面に設けられ、電気化学反応により発電を行う電気化学反応部４３とを有する。改質ガス通流部３６を流れる改質ガスは、筒状支持体３１の後述の貫通孔３８を介して電気化学反応部４３に流通される。電気化学反応部４３が筒状支持体３１に支持されることで、電気化学素子Ｅ全体の機械的強度が向上する。
【0069】
＜筒状支持体３１＞
筒状支持体３１（板状支持体）は、全体として平板あるいは平棒状であり、長方形の金属支持体３２と、長手方向に直交する断面がＵ字状のＵ字部材３３（第一板状体、内部流路形成体）と、蓋部３４とを有する。金属支持体３２の長辺とＵ字部材３３の長辺（Ｕ字の２つの頂点に対応する辺）とが接合され、一方の端部が蓋部３４で塞がれている。これにより、内部空間を有し全体として平板あるいは平棒状の筒状支持体３１が構成される。金属支持体３２は、筒状支持体３１の中心軸に対して平行に配置される。
筒状支持体３１（板状支持体）は、全体として平板あるいは平棒状であり、長方形の金属支持体３２と、長手方向に直交する断面がＵ字状のＵ字部材３３（第一板状体、内部流路形成体）と、蓋部３４とを有する。金属支持体３２の長辺とＵ字部材３３の長辺（Ｕ字の２つの頂点に対応する辺）とが接合され、一方の端部が蓋部３４で塞がれている。これにより、内部空間を有し全体として平板あるいは平棒状の筒状支持体３１が構成される。金属支持体３２は、筒状支持体３１の中心軸に対して平行に配置される。
【0070】
筒状支持体３１の内部空間は、改質ガス通流部３６として機能する。蓋部３４に反応排ガス排出口３７が形成される。蓋部３４が設けられる端部に対向する反対側の端部は開口しており、改質ガス流入口３５として機能する。
【0071】
内部空間である改質ガス通流部３６には、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割する分割体７０が配置されている。分割体７０は、図７に示すように、例えば一連の波板であり、厚みが概ね一定である。そして、波板は、一方向には複数の同一形状の山及び谷が繰り返し形成されており、一方向と直交する直交方向には各山及び各谷が延びて形成されている。図７の分割体７０の場合、隣接する山の頂部７１間の幅が概ね一定となるように山及び谷が形成されている。例えば、幅ｄ１、ｄ２は概ね一定である。なお、波板の形状には、山及び谷の形状が三角形状、四角形状及びサイン曲線等が含まれる。例えば、波板はコルゲート板であってもよい。
【0072】
このような分割体７０は、山及び谷が延びる方向が筒状支持体３１の中心軸に沿った、つまり長手方向に沿うように改質ガス通流部３６に配置される。分割体７０の山の頂部７１は、金属支持体３２の下面３２ｂと接し、谷の底部７３は、Ｕ字部材３３の改質ガス通流部３６に面する底面３３ａと接する。これにより、改質ガス通流部３６には、金属支持体３２の下面３２ｂと分割体７０とに囲まれた空間により、筒状支持体３１の長手方向に延びる複数の分割流路Ａが形成される。また、改質ガス通流部３６には、Ｕ字部材３３の底面３３ａと分割体７０とに囲まれた空間により、筒状支持体３１の長手方向に延びる複数の分割流路Ｂが形成される。分割流路Ａと分割流路Ｂとは、図４に示すように交互に形成される。
【0073】
図８を用いて、複数の分割流路Ａにおける改質ガスの流速について説明する。ガスマニホールド１７から、電気化学素子Ｅの下端ＥＤに位置する改質ガス流入口３５を介して複数の分割流路Ａに改質ガスが流通される。複数の分割流路Ａに流通された改質ガスは、筒状支持体３１の軸方向である長手方向（気体の流れ方向）に沿って、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって各分割流路Ａ内を流れる。改質ガスは、複数の分割流路Ａに沿って流れることによる整流作用により、分割されていない改質ガス通流部３６を流れる場合に比べて、長手方向と直交する短手方向（流れ交差方向）の任意の複数地点での流速が概ね一定となる。
【0074】
図８では、筒状支持体３１の長手方向の任意の複数地点での流速Ｖ１～Ｖ４を示している。Ｖ４は、筒状支持体３１の短手方向の中央部での改質ガスの流速の大きさを示している。Ｖ３、Ｖ２、Ｖ１は、短手方向の中央部から端部に向かう流速の大きさを順に示している。この図８に示すように、筒状支持体３１の短手方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、改質ガスの流速が概ね一定である。よって、短手方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、分割流路Ａから筒状支持体３１の貫通孔３８を介して電気化学反応部４３に流通される改質ガスの量を概ね一定にできる。これにより、短手方向の中央部及び両端部のいずれの地点においても、電気化学素子Ｅ全体において電気化学反応を行わせて、発電効率を向上できる。
【0075】
なお、前述の通り、ガスマニホールド１７の一の内部空間に収容されている改質ガスは、電気化学素子Ｅの複数の分割流路Ａのそれぞれに対して、同程度の圧力、同程度の流量、同程度の流速等で概ね均一に分配される。このように、改質ガスが導入される複数の分割流路Ａの各入口において、改質ガスの圧力差、流量差及び流速差をほぼ生じさせないことによっても、分割流路Ａでの改質ガスの流速を概ね一定にすることができる。
【0076】
金属支持体３２、Ｕ字部材３３および蓋部３４の材料としては、導電性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼、ニッケル基合金などが用いられる。すなわち筒状支持体３１は堅牢に構成される。特にフェライト系ステンレス鋼が好適に用いられる。なお、後述する気体通流禁止部Ｐ１を構成するために、金属支持体３２、Ｕ字部材３３および蓋部３４は気体を透過しない材料で形成する必要がある。
【0077】
筒状支持体３１の材料にフェライト系ステンレス鋼を用いた場合、電気化学反応部４３にて材料に用いられるＹＳＺ（イットリウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリニウム・ドープ・セリア、ＣＧＯとも呼ぶ）等と熱膨張係数が近くなる。従って、低温と高温の温度サイクルが繰り返された場合も電気化学素子Ｅがダメージを受けにくい。よって、長期耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。
【0078】
なお筒状支持体３１の材料としては、熱伝導率が３Ｗｍ－１Ｋ－１を上回る材料を用いることが好ましく、１０Ｗｍ－１Ｋ－１を上回る材料であればさらに好ましい。例えばステンレス鋼であれば熱伝導率が１５～３０Ｗｍ－１Ｋ－１程度であるため、筒状支持体３１の材料として好適である。
【0079】
また、筒状支持体３１の材料としては、脆性破壊を起こさない高靱性材料である事がさらに望ましい。セラミックス材料などと比較して金属材料は高靱性であり、筒状支持体３１として好適である。
【0080】
金属支持体３２には、金属支持体３２の表面と裏面とを貫通して複数の貫通孔３８が設けられる。この貫通孔３８を通して筒状支持体３１の内側と外側との間で気体の通流が可能となっている。すなわち、複数の貫通孔３８が設けられている孔領域Ｐ２が、気体通流許容部Ｐ２として機能する。他方、金属支持体３２やＵ字部材３３における貫通孔３８が設けられない領域は、筒状支持体３１の内側と外側との間で気体が通流できない。したがって当該領域は気体通流禁止部Ｐ１として機能する。
【0081】
＜電気化学反応部４３＞
図４および図５に示されるように、電気化学反応部４３は、金属支持体３２の上に形成された電極層４４と、電極層４４の上に形成された中間層４５と、中間層４５の上に形成された電解質層４６とを有する。そして電気化学反応部４３は、更に、電解質層４６の上に形成された反応防止層４７と、反応防止層４７の上に形成された対極電極層４８とを有する。つまり対極電極層４８は電解質層４６の上に形成され、反応防止層４７は電解質層４６と対極電極層４８との間に形成されている。電極層４４は多孔質であり、電解質層４６は緻密である。なお電気化学素子Ｅにおいて電気化学反応部４３の側方の全部または一部を覆う部材は設けられず、電気化学反応部４３の側方は開放されている。
図４および図５に示されるように、電気化学反応部４３は、金属支持体３２の上に形成された電極層４４と、電極層４４の上に形成された中間層４５と、中間層４５の上に形成された電解質層４６とを有する。そして電気化学反応部４３は、更に、電解質層４６の上に形成された反応防止層４７と、反応防止層４７の上に形成された対極電極層４８とを有する。つまり対極電極層４８は電解質層４６の上に形成され、反応防止層４７は電解質層４６と対極電極層４８との間に形成されている。電極層４４は多孔質であり、電解質層４６は緻密である。なお電気化学素子Ｅにおいて電気化学反応部４３の側方の全部または一部を覆う部材は設けられず、電気化学反応部４３の側方は開放されている。
【0082】
（金属支持体３２）
金属支持体３２は、電極層４４、中間層４５および電解質層４６等を支持して電気化学素子Ｅの強度を保つ。つまり金属支持体３２は、電気化学素子Ｅを支持する支持体としての役割を担う。
金属支持体３２は、電極層４４、中間層４５および電解質層４６等を支持して電気化学素子Ｅの強度を保つ。つまり金属支持体３２は、電気化学素子Ｅを支持する支持体としての役割を担う。
【0083】
金属支持体３２の材料としては、電子伝導性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、ニッケル基合金などが用いられる。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。本実施形態では、金属支持体３２は、Ｃｒを１８質量％以上２５質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金を用いているが、Ｍｎを０．０５質量％以上含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｔｉを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｚｒを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、ＴｉおよびＺｒを含有しＴｉとＺｒとの合計の含有量が０．１５質量％以上１．０質量％以下であるＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｃｕを０．１０質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金であると特に好適である。
【0084】
金属支持体３２は全体として板状である。そして金属支持体３２は、電極層４４が設けられる面を表側面として、表側面から裏側面へ貫通する複数の貫通空間を有する。貫通空間は、金属支持体３２の裏側面から表側面へ気体を透過させる機能を有する。なお、板状の金属支持体３２を曲げたりして、例えば箱状、円筒状などの形状に変形させて使用することも可能である。
【0085】
金属支持体３２の表面に、拡散抑制層としての金属酸化物層（図示せず）が設けられる。すなわち、金属支持体３２と後述する電極層４４との間に、拡散抑制層が形成されている。金属酸化物層は、金属支持体３２の外部に露出した面だけでなく、電極層４４との接触面（界面）にも設けられる。また、貫通空間の内側の面に設けることもできる。この金属酸化物層により、金属支持体３２と電極層４４との間の元素相互拡散を抑制することができる。例えば、金属支持体３２としてクロムを含有するフェライト系ステンレスを用いた場合は、金属酸化物層が主にクロム酸化物となる。そして、金属支持体３２のクロム原子等が電極層４４や電解質層４６へ拡散することを、クロム酸化物を主成分とする金属酸化物層が抑制する。金属酸化物層の厚さは、拡散防止性能の高さと電気抵抗の低さを両立させることのできる厚みであれば良い。
金属酸化物層は種々の手法により形成されうるが、金属支持体３２の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、金属支持体３２の表面に、金属酸化物層をスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
金属酸化物層は種々の手法により形成されうるが、金属支持体３２の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、金属支持体３２の表面に、金属酸化物層をスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
【0086】
金属支持体３２としてフェライト系ステンレス材を用いた場合、電極層４４や電解質層４６の材料として用いられるＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリニウム・ドープ・セリア、ＣＧＯとも呼ぶ）等と熱膨張係数が近い。従って、低温と高温の温度サイクルが繰り返された場合も電気化学素子Ｅがダメージを受けにくい。よって、長期耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。
【0087】
（電極層）
電極層４４は、図４に示すように、金属支持体３２の表側の面であって貫通空間が設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通空間が設けられた領域の全体が、電極層４４に覆われている。つまり、貫通空間は金属支持体３２における電極層４４が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通空間が電極層４４に面して設けられている。
電極層４４は、図４に示すように、金属支持体３２の表側の面であって貫通空間が設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通空間が設けられた領域の全体が、電極層４４に覆われている。つまり、貫通空間は金属支持体３２における電極層４４が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通空間が電極層４４に面して設けられている。
【0088】
電極層４４の材料としては、例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ2、Ｃｕ－ＣｅＯ２などの複合材を用いることができる。これらの例では、ＧＤＣ、ＹＳＺ、ＣｅＯ２を複合材の骨材と呼ぶことができる。なお、電極層４４は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに、良好な電極層４４が得られる。そのため、金属支持体３２を傷めることなく、また、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子を実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【0089】
電極層４４は、気体透過性を持たせるため、その内部および表面に複数の細孔を有する。
すなわち電極層４４は、多孔質な層として形成される。電極層４４は、例えば、その緻密度が３０％以上８０％未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、（１－空孔率）と表すことができ、また、相対密度と同等である。
すなわち電極層４４は、多孔質な層として形成される。電極層４４は、例えば、その緻密度が３０％以上８０％未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、（１－空孔率）と表すことができ、また、相対密度と同等である。
【0090】
（中間層）
中間層４５（挿入層）は、図４に示すように、電極層４４を覆った状態で、電極層４４の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは４μｍ～２５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層４５の材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリニウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
中間層４５（挿入層）は、図４に示すように、電極層４４を覆った状態で、電極層４４の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは４μｍ～２５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層４５の材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリニウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
【0091】
中間層４５は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに中間層４５が得られる。そのため、金属支持体３２を傷めることなく、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できる。また、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【0092】
中間層４５としては、酸素イオン（酸化物イオン）伝導性を有することが好ましい。また、酸素イオン（酸化物イオン）と電子との混合伝導性を有すると更に好ましい。これらの性質を有する中間層４５は、電気化学素子Ｅへの適用に適している。
【0093】
（電解質層）
電解質層４６は、図４に示すように、電極層４４および中間層４５を覆った状態で、中間層４５の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは電解質層４６は、図４に示すように、中間層４５の上と金属支持体３２の上とにわたって（跨って）設けられる。このように構成し、電解質層４６を金属支持体３２に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
電解質層４６は、図４に示すように、電極層４４および中間層４５を覆った状態で、中間層４５の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは電解質層４６は、図４に示すように、中間層４５の上と金属支持体３２の上とにわたって（跨って）設けられる。このように構成し、電解質層４６を金属支持体３２に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
【0094】
また電解質層４６は、図４に示すように、金属支持体３２の表側の面であって貫通空間が設けられた領域より大きな領域に設けられる。つまり、貫通空間は金属支持体３２における電解質層４６が形成された領域の内側に形成されている。
【0095】
また電解質層４６の周囲においては、電極層４４および中間層４５からのガスのリークを抑制することができる。説明すると、電気化学素子ＥをＳＯＦＣの構成要素として用いる場合、ＳＯＦＣの作動時には、金属支持体３２の裏側から貫通空間を通じて電極層４４へガスが流通される。電解質層４６が金属支持体３２に接している部位においては、ガスケット等の別部材を設けることなく、ガスのリークを抑制することができる。なお、本実施形態では電解質層４６によって電極層４４の周囲をすべて覆っているが、電極層４４および中間層４５の上部に電解質層４６を設け、周囲にガスケット等を設ける構成としてもよい。
【0096】
電解質層４６の材料としては、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリニウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）、ＬＳＧＭ（ストロンチウム・マグネシウム添加ランタンガレート）等の酸素イオンを伝導する電解質材料や、ペロブスカイト型酸化物等の水素イオンを伝導する電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層４６をジルコニア系セラミックスとすると、電気化学素子Ｅを用いたＳＯＦＣの稼働温度をセリア系セラミックスや種々の水素イオン伝導性材料に比べて高くすることができる。例えば電気化学素子ＥをＳＯＦＣに用いる場合、電解質層４６の材料としてＹＳＺのような６５０℃程度以上の高温域でも高い電解質性能を発揮できる材料を用い、システムの原燃料に都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系の原燃料を用い、原燃料を水蒸気改質等によってＳＯＦＣのアノードガスとするシステム構成とすると、ＳＯＦＣのセルスタックで生じる熱を原燃料ガスの改質に用いる高効率なＳＯＦＣシステムを構築することができる。
【0097】
電解質層４６は、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃を越える高温域での焼成を用いずに、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層４６が得られる。そのため、金属支持体３２の損傷を抑制し、また、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制することができ、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、スプレーコーティング法を用いると、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層が低温域で容易に得られやすいので更に好ましい。
【0098】
電解質層４６は、アノードガスやカソードガスのガスリークを遮蔽し、かつ、高いイオン伝導性を発現するために、緻密に構成される。電解質層４６の緻密度は９０％以上が好ましく、９５％以上であるとより好ましく、９８％以上であると更に好ましい。電解質層４６は、均一な層である場合は、その緻密度が９５％以上であると好ましく、９８％以上であるとより好ましい。また、電解質層４６が、複数の層状に構成されているような場合は、そのうちの少なくとも一部が、緻密度が９８％以上である層（緻密電解質層）を含んでいると好ましく、９９％以上である層（緻密電解質層）を含んでいるとより好ましい。このような緻密電解質層が電解質層の一部に含まれていると、電解質層が複数の層状に構成されている場合であっても、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層を形成しやすくできるからである。
【0099】
（反応防止層）
反応防止層４７は、電解質層４６の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは３μｍ～１５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。反応防止層４７の材料としては、電解質層４６の成分と対極電極層４８の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また反応防止層４７の材料として、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有する材料が好適に用いられる。なお、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有し、これら元素の含有率の合計が１．０質量％以上１０質量％以下であるとよい。反応防止層４７を電解質層４６と対極電極層４８との間に導入することにより、対極電極層４８の構成材料と電解質層４６の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Ｅの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層４７の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、金属支持体３２の損傷を抑制し、また、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
反応防止層４７は、電解質層４６の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは３μｍ～１５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。反応防止層４７の材料としては、電解質層４６の成分と対極電極層４８の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また反応防止層４７の材料として、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有する材料が好適に用いられる。なお、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有し、これら元素の含有率の合計が１．０質量％以上１０質量％以下であるとよい。反応防止層４７を電解質層４６と対極電極層４８との間に導入することにより、対極電極層４８の構成材料と電解質層４６の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Ｅの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層４７の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、金属支持体３２の損傷を抑制し、また、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【0100】
（対極電極層）
対極電極層４８は、電解質層４６もしくは反応防止層４７の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層４８の材料としては、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層４８が、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｍｎ、ＣｏおよびＦｅからなる群から選ばれる２種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層４８は、カソードとして機能する。
対極電極層４８は、電解質層４６もしくは反応防止層４７の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層４８の材料としては、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層４８が、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｍｎ、ＣｏおよびＦｅからなる群から選ばれる２種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層４８は、カソードとして機能する。
【0101】
なお、対極電極層４８の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、金属支持体３２の損傷を抑制し、また、金属支持体３２と電極層４４との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＤＶ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【0102】
（固体酸化物形燃料電池）
以上のように電気化学素子Ｅを構成することで、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、電気化学素子Ｅを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。例えば、金属支持体３２の裏側の面から貫通空間を通じて水素を含む燃料ガスを電極層４４へ流通し、電極層４４の対極となる対極電極層４８へ空気を流通し、例えば、５００℃以上９００℃以下の温度で作動させる。そうすると、電解質層４６に酸素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、対極電極層４８において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層４６を通って電極層４４へ移動する。電極層４４においては、流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。電解質層４６に水素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、電極層４４において流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が電子ｅ－を放出して水素イオンＨ＋が生成される。その水素イオンＨ＋が電解質層４６を通って対極電極層４８へ移動する。対極電極層４８において空気に含まれる酸素Ｏ２と水素イオンＨ＋、電子ｅ－が反応し水Ｈ２Ｏが生成される。以上の反応により、電極層４４と対極電極層４８との間に起電力が発生する。この場合、電極層４４はＳＯＦＣの燃料極（アノード）として機能し、対極電極層４８は空気極（カソード）として機能する。
以上のように電気化学素子Ｅを構成することで、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、電気化学素子Ｅを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。例えば、金属支持体３２の裏側の面から貫通空間を通じて水素を含む燃料ガスを電極層４４へ流通し、電極層４４の対極となる対極電極層４８へ空気を流通し、例えば、５００℃以上９００℃以下の温度で作動させる。そうすると、電解質層４６に酸素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、対極電極層４８において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層４６を通って電極層４４へ移動する。電極層４４においては、流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。電解質層４６に水素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、電極層４４において流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が電子ｅ－を放出して水素イオンＨ＋が生成される。その水素イオンＨ＋が電解質層４６を通って対極電極層４８へ移動する。対極電極層４８において空気に含まれる酸素Ｏ２と水素イオンＨ＋、電子ｅ－が反応し水Ｈ２Ｏが生成される。以上の反応により、電極層４４と対極電極層４８との間に起電力が発生する。この場合、電極層４４はＳＯＦＣの燃料極（アノード）として機能し、対極電極層４８は空気極（カソード）として機能する。
【0103】
（電気化学素子の製造方法）
次に、電気化学素子Ｅの製造方法について説明する。
次に、電気化学素子Ｅの製造方法について説明する。
【0104】
（電極層形成ステップ）
電極層形成ステップでは、金属支持体３２の表側の面の貫通空間が設けられた領域より広い領域に電極層４４が薄膜の状態で形成される。金属支持体３２の貫通孔はレーザー加工等によって設けることができる。電極層４４の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
電極層形成ステップでは、金属支持体３２の表側の面の貫通空間が設けられた領域より広い領域に電極層４４が薄膜の状態で形成される。金属支持体３２の貫通孔はレーザー加工等によって設けることができる。電極層４４の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【0105】
電極層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。まず電極層４４の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作成し、金属支持体３２の表側の面に塗布する。そして電極層４４を圧縮成形し（電極層平滑化工程）、１１００℃以下で焼成する（電極層焼成工程）。電極層４４の圧縮成形は、例えば、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ 、冷間静水圧加圧）成形、ロール加圧成形、ＲＩＰ（Ｒｕｂｂｅｒ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形などにより行うことができる。また、電極層の焼成は、８００℃以上１１００℃以下の温度で行うと好適である。また、電極層平滑化工程と電極層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層４５を有する電気化学素子を形成する場合では、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を省いたり、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を後述する中間層平滑化工程や中間層焼成工程に含めることもできる。
なお、電極層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
なお、中間層４５を有する電気化学素子を形成する場合では、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を省いたり、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を後述する中間層平滑化工程や中間層焼成工程に含めることもできる。
なお、電極層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
【0106】
（拡散抑制層形成ステップ）
上述した電極層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体３２の表面に金属酸化物層（拡散抑制層）が形成される。なお、上記焼成工程に、焼成雰囲気を酸素分圧が低い雰囲気条件とする焼成工程が含まれていると元素の相互拡散抑制効果が高く、抵抗値の低い良質な金属酸化物層（拡散抑制層）が形成されるので好ましい。電極層形成ステップを、焼成を行わないコーティング方法とする場合を含め、別途の拡散抑制層形成ステップを含めても良い。いずれにおいても、金属支持体３２の損傷を抑制可能な１１００℃以下の処理温度で実施することが望ましい。また、後述する中間層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体３２の表面に金属酸化物層（拡散抑制層）が形成されても良い。
上述した電極層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体３２の表面に金属酸化物層（拡散抑制層）が形成される。なお、上記焼成工程に、焼成雰囲気を酸素分圧が低い雰囲気条件とする焼成工程が含まれていると元素の相互拡散抑制効果が高く、抵抗値の低い良質な金属酸化物層（拡散抑制層）が形成されるので好ましい。電極層形成ステップを、焼成を行わないコーティング方法とする場合を含め、別途の拡散抑制層形成ステップを含めても良い。いずれにおいても、金属支持体３２の損傷を抑制可能な１１００℃以下の処理温度で実施することが望ましい。また、後述する中間層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体３２の表面に金属酸化物層（拡散抑制層）が形成されても良い。
【0107】
（中間層形成ステップ）
中間層形成ステップでは、電極層４４を覆う形態で、電極層４４の上に中間層４５が薄層の状態で形成される。中間層４５の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
中間層形成ステップでは、電極層４４を覆う形態で、電極層４４の上に中間層４５が薄層の状態で形成される。中間層４５の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【0108】
中間層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。
まず、中間層４５の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作成し、金属支持体３２の表側の面に塗布する。そして中間層４５を圧縮成形し（中間層平滑化工程）、１１００℃以下で焼成する（中間層焼成工程）。中間層４５の圧延は、例えば、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ 、冷間静水圧加圧）成形、ロール加圧成形、ＲＩＰ（Ｒｕｂｂｅｒ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形などにより行うことができる。また、中間層４５の焼成は、８００℃以上１１００℃以下の温度で行うと好適である。このような温度であると、金属支持体３２の損傷・劣化を抑制しつつ、強度の高い中間層４５を形成できるためである。また、中間層４５の焼成を１０５０℃以下で行うとより好ましく、１０００℃以下で行うと更に好ましい。これは、中間層４５の焼成温度を低下させる程に、金属支持体３２の損傷・劣化をより抑制しつつ、電気化学素子Ｅを形成できるからである。また、中間層平滑化工程と中間層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
まず、中間層４５の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作成し、金属支持体３２の表側の面に塗布する。そして中間層４５を圧縮成形し（中間層平滑化工程）、１１００℃以下で焼成する（中間層焼成工程）。中間層４５の圧延は、例えば、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ 、冷間静水圧加圧）成形、ロール加圧成形、ＲＩＰ（Ｒｕｂｂｅｒ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形などにより行うことができる。また、中間層４５の焼成は、８００℃以上１１００℃以下の温度で行うと好適である。このような温度であると、金属支持体３２の損傷・劣化を抑制しつつ、強度の高い中間層４５を形成できるためである。また、中間層４５の焼成を１０５０℃以下で行うとより好ましく、１０００℃以下で行うと更に好ましい。これは、中間層４５の焼成温度を低下させる程に、金属支持体３２の損傷・劣化をより抑制しつつ、電気化学素子Ｅを形成できるからである。また、中間層平滑化工程と中間層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
【0109】
（電解質層形成ステップ）
電解質層形成ステップでは、電極層４４および中間層４５を覆った状態で、電解質層４６が中間層４５の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成されても良い。電解質層４６の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
電解質層形成ステップでは、電極層４４および中間層４５を覆った状態で、電解質層４６が中間層４５の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成されても良い。電解質層４６の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【0110】
緻密で気密性およびガスバリア性能の高い、良質な電解質層４６を１１００℃以下の温度域で形成するためには、電解質層形成ステップをスプレーコーティング法で行うことが望ましい。その場合、電解質層４６の材料を金属支持体３２上の中間層４５に向けて噴射し、電解質層４６を形成する。
【0111】
（反応防止層形成ステップ）
反応防止層形成ステップでは、反応防止層４７が電解質層４６の上に薄層の状態で形成される。反応防止層４７の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。なお反応防止層４７の上側の面を平坦にするために、例えば反応防止層４７の形成後にレベリング処理や表面を切削・研磨処理を施したり、湿式形成後焼成前に、プレス加工を施してもよい。
反応防止層形成ステップでは、反応防止層４７が電解質層４６の上に薄層の状態で形成される。反応防止層４７の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。なお反応防止層４７の上側の面を平坦にするために、例えば反応防止層４７の形成後にレベリング処理や表面を切削・研磨処理を施したり、湿式形成後焼成前に、プレス加工を施してもよい。
【0112】
（対極電極層形成ステップ）
対極電極層形成ステップでは、対極電極層４８が反応防止層４７の上に薄層の状態で形成される。対極電極層４８の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
対極電極層形成ステップでは、対極電極層４８が反応防止層４７の上に薄層の状態で形成される。対極電極層４８の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体３２の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【0113】
以上の様にして、電気化学素子Ｅを製造することができる。
【0114】
なお電気化学素子Ｅにおいて、中間層４５（挿入層）と反応防止層４７とは、何れか一方、あるいは両方を備えない形態とすることも可能である。すなわち、電極層４４と電解質層４６とが接触して形成される形態、あるいは電解質層４６と対極電極層４８とが接触して形成される形態も可能である。この場合に上述の製造方法では、中間層形成ステップ、反応防止層形成ステップが省略される。なお、他の層を形成するステップを追加したり、同種の層を複数積層したりすることも可能であるが、いずれの場合であっても、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【0115】
そして、以上のように構成した電気化学素子Ｅは、電気化学モジュールＭとして構成され、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、以下のように動作し、発電することができる。
【0116】
電気化学素子Ｅは、図２および図６に示されるように、複数の電気化学素子Ｅが集電部材２６および接着材２９を介して電気的に接続された状態で、ガスマニホールド１７に並列配置される。そして蓋部３４および反応排ガス排出口３７が設けられた上端ＥＵと反対側の下端ＥＤ（図５における紙面中下方の端部）が、ガスマニホールド１７に対して固定される。ガスマニホールド１７は、改質ガス流入口３５に対して改質ガスを流通する。なお、電気化学素子Ｅは７００℃程度の作動温度に維持される。
なお、図５では、分割体７０は、下端ＥＤから反応排ガス排出口３７が設けられた上端ＥＵまで延びている。ただし、分割体７０は、反応排ガス排出口３７からの気体の排出を阻害しない程度に、反応排ガス排出口３７とは接触しないように、反応排ガス排出口３７から離隔した位置まで延びるように形成されているのが好ましい。
なお、図５では、分割体７０は、下端ＥＤから反応排ガス排出口３７が設けられた上端ＥＵまで延びている。ただし、分割体７０は、反応排ガス排出口３７からの気体の排出を阻害しない程度に、反応排ガス排出口３７とは接触しないように、反応排ガス排出口３７から離隔した位置まで延びるように形成されているのが好ましい。
【0117】
改質ガス流入口３５に流通された改質ガスは、改質ガス通流部３６に形成された複数の分割流路Ａを通って反応排ガス排出口３７に向けて流れる。その途中で、改質ガスの一部は貫通孔３８を通って筒状支持体３１の内側から外側へと流出し、電気化学反応部４３の電極層４４に到達する。ここで、複数の分割流路Ａを流れる改質ガスは、前述の図８の通り、筒状支持体３１の短手方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、改質ガスの流速が概ね一定である。よって、筒状支持体３１の短手方向の任意の複数地点において、分割流路Ａから筒状支持体３１の貫通孔３８を介して電気化学反応部４３に流通される改質ガスの量を概ね一定にできる。
一方、ブロア５から収納容器１０に流通された空気が、電気化学素子Ｅの気体供給空間Ｓに到達する。そして気体供給空間Ｓから空気が、集電部材２６および接着材２９を通って、あるいは電気化学反応部４３の側方から直接、電気化学反応部４３の対極電極層４８に到達する。
一方、ブロア５から収納容器１０に流通された空気が、電気化学素子Ｅの気体供給空間Ｓに到達する。そして気体供給空間Ｓから空気が、集電部材２６および接着材２９を通って、あるいは電気化学反応部４３の側方から直接、電気化学反応部４３の対極電極層４８に到達する。
【0118】
そうすると、対極電極層４８において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層４６を通って電極層４４へ移動する。電極層４４においては、流通された改質ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。また、流通された改質ガスに含まれる一酸化炭素ＣＯが酸素イオンＯ２－と反応し、二酸化炭素ＣＯ２と電子ｅ－が生成される。以上の反応により、電極層４４と対極電極層４８との間に起電力が発生する。
【0119】
一つの電気化学反応部４３の対極電極層４８に接着材２９を介して集電部材２６が接続され、その集電部材２６が他の筒状支持体３１の背面３９に接触する。このようにして複数の電気化学素子Ｅが直列に接続されているので、電気化学素子Ｅに発生した起電力が足し合わされた電圧が、電流引出し部２８に生じる。
【0120】
改質ガス通流部３６の終端まで到達した改質ガスは、電気化学反応部４３で消費されなかった残余の水素ガスと共に、反応排ガスとして反応排ガス排出口３７より電気化学素子Ｅの外部に排出される。反応排ガス排出口３７より排出された反応排ガスは、ブロア５から収納容器１０に流通された空気と混合され、反応排ガス排出口３７の近傍の燃焼部６にて燃焼し、改質器４を加熱する。
【0121】
上記の構成によれば、改質ガスは、複数の分割流路Ａに沿って流れることによる整流作用により、筒状支持体３１の短手方向の任意の複数地点において、流速が概ね一定となり、電気化学反応部４３に流通される改質ガスの量が概ね一定となる。これにより、改質ガスの不足する部分と、過剰に流通される部分との差を小さくし、電気化学素子Ｅ全体において電気化学反応を行わせて、燃料利用率を向上して電気化学素子Ｅの発電効率を向上できる。
【0122】
例えば、改質ガス通流部３６を改質ガスが流れており、筒状支持体３１の短手方向の両端部と中央部とで改質ガスの流速が異なる場合には、改質ガスが長手方向に進むほど、流速の遅い両端部から電極層４４への改質ガスの流通が不足し、気体中の改質ガスの濃度が低下してしまい、電極層４４が酸化劣化する。一方で、短手方向の中央部では、電極層４４で利用されないまま改質ガスが電気化学素子Ｅの上端ＥＵの反応排ガス排出口３７から排出される。つまり、濃度が高いままの改質ガスが反応排ガス排出口３７から排出される。そのため、流速の遅い両端部での電極層４４の酸化劣化を抑制するために、電気化学反応を抑制して電極層４４で消費する改質ガスの量を抑制すると、流速の速い中央部においてさらに電極層４４で利用されない改質ガスの量が増加する。結果として、電気化学素子Ｅの電気化学反応の反応効率が低下し、発電効率が低下してしまう。
【0123】
上記本実施形態によると、前述の通り、筒状支持体３１の短手方向の任意の複数地点において改質ガスの流速が概ね一定であるので、流速の遅い地点に合わせて電気化学反応を抑制する必要がなく、電気化学素子Ｅの発電効率を向上できる。つまり、電極層４４で利用される改質ガスの量を多くして改質ガスの利用率を高めることができる。発電効率は、電気化学モジュールＭのセル電圧と、改質ガスの利用率との積に比例する。よって、改質ガスの利用率を高めることで、発電効率を向上できる。
【0124】
なお、本実施形態では、電気化学反応部４３は、金属支持体３２の概ね全面に形成されている。しかし、電気化学反応部４３は、長手方向に延びる複数の分割流路Ａそれぞれに対応して、長手方向に沿って分割されて形成されていてもよい。例えば、一の分割流路Ａに対応して一の電気化学反応部４３が長手方向に延びて形成され、別の分割流路Ａに対応して、一の電気化学反応部４３から分離された別の電気化学反応部４３が長手方向に延びて形成されていてもよい。ただし、電気化学反応部４３を金属支持体３２の概ね全面に形成する場合には、各分割流路Ａに対して別々に電気化学反応部４３を形成するよりも、簡単に電気化学反応部４３を形成可能である。
【0125】
次に図９を参照して、電気化学素子Ｅの製造の手順を説明する。
まず、金属支持体３２に複数の貫通孔３８を形成する（♯１）。貫通孔３８の形成は、例えばレーザー加工等により行うことができる。これにより、金属支持体３２に選択的に気体通流許容部Ｐ２（孔領域Ｐ２）と気体通流禁止部Ｐ１とが設けられる。
まず、金属支持体３２に複数の貫通孔３８を形成する（♯１）。貫通孔３８の形成は、例えばレーザー加工等により行うことができる。これにより、金属支持体３２に選択的に気体通流許容部Ｐ２（孔領域Ｐ２）と気体通流禁止部Ｐ１とが設けられる。
【0126】
次に、金属支持体３２の孔領域Ｐ２の全体を覆って、電気化学反応部４３を設ける（♯２）。電気化学反応部４３は、電極層４４、中間層４５、電解質層４６、反応防止層４７、対極電極層４８の順に設けられる。これらは全て膜の状態で金属支持体３２の上に形成される。電気化学反応部４３の形成は、印刷やスプレー等による湿式法、エアロゾルデポジション法、溶射法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法などを適宜用いて行うことができる。
【0127】
次に、Ｕ字部材３３を金属支持体３２に接合し、Ｕ字部材３３と金属支持体３２とにより形成された改質ガス通流部３６に分割体７０を挿入する（♯３）。
【0128】
最後に、あらかじめ反応排ガス排出口３７を形成した蓋部３４を、Ｕ字部材３３及び金属支持体３２に接合する（♯４）。各部材の接合には、溶接等の適宜の方法を用いることができる。
【0129】
〔他の実施形態〕
（１）上記実施形態の電気化学素子Ｅでは、電気化学反応部４３が、改質ガス通流部３６である内部空間を有する筒状支持体３１に配置されている。しかし、電気化学反応部４３は筒状支持体３１に支持される形態でなくてもよい。
（１）上記実施形態の電気化学素子Ｅでは、電気化学反応部４３が、改質ガス通流部３６である内部空間を有する筒状支持体３１に配置されている。しかし、電気化学反応部４３は筒状支持体３１に支持される形態でなくてもよい。
【0130】
例えば、図１０に示すように、筒状支持体３１においてＵ字部材３３が省略され、金属支持体３２（第二板状体）のみを有していてもよい。一の電気化学素子Ｅ１において、金属支持体３２の上面３２ａに電気化学反応部４３が配置されている。また、金属支持体３２の下面３２ｂに複数の分割流路Ａ及びＢを有する分割体７０（第一板状体）が配置されており、分割体７０の山の頂部７１と金属支持体３２の下面３２ｂとは接触している。金属支持体（第二板状体）３２と分割体（第一板状体）７０とが板状支持体を構成している。
ここで、分割流路Ａにはガスマニホールド１７から改質ガスが流通されるように、分割流路Ａとガスマニホールド１７とが接続されている。よって、分割流路Ａでは、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって改質ガスが流れる。分割流路Ａと電極層４４とが金属支持体３２を介して対向しており、分割流路Ａを流れる改質ガスが金属支持体３２の貫通孔３８を介して電極層４４に流通される。一方、分割流路Ｂにはブロア５から空気が流通され、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって空気が流れる。また、一の電気化学素子Ｅ１において、電気化学反応部４３の表裏の面のうち、金属支持体３２と反対側の面に、接着材２９によって集電部材２６が接着されている。
ここで、分割流路Ａにはガスマニホールド１７から改質ガスが流通されるように、分割流路Ａとガスマニホールド１７とが接続されている。よって、分割流路Ａでは、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって改質ガスが流れる。分割流路Ａと電極層４４とが金属支持体３２を介して対向しており、分割流路Ａを流れる改質ガスが金属支持体３２の貫通孔３８を介して電極層４４に流通される。一方、分割流路Ｂにはブロア５から空気が流通され、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって空気が流れる。また、一の電気化学素子Ｅ１において、電気化学反応部４３の表裏の面のうち、金属支持体３２と反対側の面に、接着材２９によって集電部材２６が接着されている。
【0131】
そして、一の電気化学素子Ｅ１の集電部材２６と、別の電気化学素子Ｅ２の分割体７０とを接触させた状態あるいは溶接等により接合した状態で、複数の電気化学素子Ｅが並列配置されている。この場合、一の電気化学素子Ｅ１の集電部材２６は、別の電気化学素子Ｅ２の分割体７０の分割流路Ｂと接触している。集電部材２６及び接着材２９は気体透過性を有しており、別の電気化学素子Ｅ２の分割体７０の分割流路Ｂを流れる空気が、一の電気化学素子Ｅ１の対極電極層４８に流通される。
このような構成により、電気化学反応部４３には改質ガス及び空気が流通されて電気化学反応が生じ、発電が行われる。
図１０には、集電部材２６を介して、電気化学素子Ｅ１と別の電気化学素子Ｅ２とが接続されている例が示されているが、集電部材２６を省略しても良い。この場合も、分割流路Ｂにはブロア５（図１）から空気が流通され、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって空気が流れる。
このような構成により、電気化学反応部４３には改質ガス及び空気が流通されて電気化学反応が生じ、発電が行われる。
図１０には、集電部材２６を介して、電気化学素子Ｅ１と別の電気化学素子Ｅ２とが接続されている例が示されているが、集電部材２６を省略しても良い。この場合も、分割流路Ｂにはブロア５（図１）から空気が流通され、下端ＥＤから上端ＥＵに向かって空気が流れる。
【0132】
上記では、各分割体７０において、山の頂部７１と、金属支持体３２の下面３２ｂとが接触しているため、複数の流路が完全に分割されて分割流路Ａが形成されている。しかし、分割体７０が金属支持体３２とともに閉じた空間を形成しているのであれば、各分割流路が完全に分割されている必要はない。例えば、左の端部における分割体７０の山の頂部７１及び右の端部における分割体７０の山の頂部７１と、金属支持体３２の下面３２ｂとが接触して空間が形成され、その他の分割体７０の山及び谷がその空間内に互いに連通可能な複数の流路を形成していてもよい。
【0133】
なお、分割体７０は、電気化学素子Ｅの長手方向に沿ってのびており、これにより、分割体７０の山及び谷が電気化学素子Ｅの長手方向に沿うように延びている。
【0134】
（２）上記実施形態では、分割体７０は波板が使用された。しかし、分割体７０の形状はこれに限定されず、例えば図１１に示すように、断面視の形状が台形状の分割流路Ａを有する分割体７０であってもよい。図１１の分割体７０の場合、断面視において、山及び谷が交互に形成されており、山の頂面７４及び谷の底面７５が互いに平行な直線状であり、山の頂面７４と谷の底面７５とが斜面７６によって接続されている。
【0135】
このような分割体７０が改質ガス通流部３６に配置された場合、山の頂面７４は、金属支持体３２の下面３２ｂと接し、谷の底面７５は、Ｕ字部材３３の改質ガス通流部３６に面する底面３３ａと接する。これにより、改質ガス通流部３６には、金属支持体３２の下面３２ｂと分割体７０とに囲まれた空間により、筒状支持体３１の長手方向に延びる複数の分割流路Ａが形成される。また、改質ガス通流部３６には、Ｕ字部材３３の底面３３ａと分割体７０とに囲まれた空間により、筒状支持体３１の長手方向に延びる複数の分割流路Ｂが形成される。分割流路Ａと分割流路Ｂとは、図１１に示すように交互に形成される。
ここで、例えば、分割流路Ａの幅ｄ３及び分割流路Ｂの幅ｄ４は概ね同一であってもよいし、幅ｄ３が幅ｄ４よりも大きくてもよい。幅ｄ３が大きい場合には、分割流路Ａ内を流れる改質ガスの量を多くし、発電効率を大きくすることができ好ましい。
ここで、例えば、分割流路Ａの幅ｄ３及び分割流路Ｂの幅ｄ４は概ね同一であってもよいし、幅ｄ３が幅ｄ４よりも大きくてもよい。幅ｄ３が大きい場合には、分割流路Ａ内を流れる改質ガスの量を多くし、発電効率を大きくすることができ好ましい。
【0136】
また、例えば図１２に示すように、断面視の形状が上方が開口したＵ字状の分割流路Ａを有する分割体７０であってもよい。図１２の分割体７０の場合、断面視において、底壁７７に対して上方に延びる複数の縦壁７８が形成されている。隣接する縦壁７８間の間に分割流路Ａが形成される。このような分割体７０が改質ガス通流部３６に配置された場合、底壁７７は、Ｕ字部材３３の改質ガス通流部３６に面する底面３３ａと接し、縦壁７８の頂部７８ａは、金属支持体３２の下面３２ｂと接する。これにより、改質ガス通流部３６には、金属支持体３２の下面３２ｂと分割体７０とに囲まれた空間により、筒状支持体３１の長手方向に延びる複数の分割流路Ａが形成される。
その他、断面視の形状が長方形状、正方形状及び三角形状等の流路を有する分割体７０であってもよい。
その他、断面視の形状が長方形状、正方形状及び三角形状等の流路を有する分割体７０であってもよい。
【0137】
（３）上記実施形態では、図６及び図７に示すように、分割体７０の山の頂部７１は、金属支持体３２の下面３２ｂと接し、谷の底部７３は、Ｕ字部材３３の改質ガス通流部３６に面する底面３３ａと接している。つまり、全ての分割流路Ａが互いに分離されている。
しかし、複数の分割流路Ａに沿って改質ガスが流れることによる整流作用がある程度確保されるのであれば、分割体７０の山の頂部７１と、金属支持体３２の下面３２ｂとの間には、少なくとも一部において隙間が形成されていてもよい。この場合、分割体７０の山及び谷によって複数の分割流路Ａが形成されているものの、隙間において少なくとも一部の分割流路Ａどうしが連通しており、それぞれが完全に分離されているわけではない。
しかし、複数の分割流路Ａに沿って改質ガスが流れることによる整流作用がある程度確保されるのであれば、分割体７０の山の頂部７１と、金属支持体３２の下面３２ｂとの間には、少なくとも一部において隙間が形成されていてもよい。この場合、分割体７０の山及び谷によって複数の分割流路Ａが形成されているものの、隙間において少なくとも一部の分割流路Ａどうしが連通しており、それぞれが完全に分離されているわけではない。
【0138】
例えば、全ての分割流路Ａにおいて、分割体７０の山の頂部７１と、金属支持体３２の下面３２ｂとの間に隙間が形成されていてもよい。また、流れ交差方向の両端に位置する分割流路Ａにおいて、分割体７０の山の頂部７１と金属支持体３２の下面３２ｂとが接触するものの、その他の両端以外の分割流路Ａにおいて、分割体７０の山の頂部７１と金属支持体３２の下面３２ｂとの間に隙間が形成されていてもよい。
【0139】
前記構成のように分割流路Ａが連通している場合であっても、改質ガスは、改質ガス通流部３６において複数の分割流路Ａを流れることで、複数の分割流路Ａそれぞれに沿って案内されて流れる。よって、複数の分割流路Ａを流れることによる整流作用により、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部４３に流通される気体の量を概ね一定とし、電気化学素子Ｅの電気化学反応の反応効率を向上して発電効率を向上できる。
【0140】
（４）上記実施形態では、分割体７０は筒状支持体３１の長手方向において概ね同一形状で延びている。しかし、分割体７０は、長手方向の任意の箇所において形状が変わるように形成されていてもよい。
例えば改質ガスを分割流路ＡおよびＢに流通する場合、図１３及び図１４に示すように、分割体７０は、長手方向に例えば２つの異なる形状の分割流路が接続されて形成されている。図１３では、紙面手前側の分割体７０ａと、紙面奥側の分割体７０ｂとは、それぞれの分割体７０ａの山及び谷の断面視における位相が概ね１８０°異なる。これにより、分割体７０ａの例えば分割流路Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４は、分割体７０ｂの例えば分割流路Ａ１ａ、Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに対応づけられて配置されている。よって、分割体７０ａの分割流路Ｂ１に沿って流れた改質ガスは、分割体７０ｂの分割流路Ａ１ａに送り込まれ、分割流路Ａ１ａに沿って流れる。同様に、分割体７０ａの分割流路Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４に沿って流れた改質ガスは、分割体７０ｂの分割流路Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに送り込まれ、分割流路Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに沿って流れる。
例えば改質ガスを分割流路ＡおよびＢに流通する場合、図１３及び図１４に示すように、分割体７０は、長手方向に例えば２つの異なる形状の分割流路が接続されて形成されている。図１３では、紙面手前側の分割体７０ａと、紙面奥側の分割体７０ｂとは、それぞれの分割体７０ａの山及び谷の断面視における位相が概ね１８０°異なる。これにより、分割体７０ａの例えば分割流路Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４は、分割体７０ｂの例えば分割流路Ａ１ａ、Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに対応づけられて配置されている。よって、分割体７０ａの分割流路Ｂ１に沿って流れた改質ガスは、分割体７０ｂの分割流路Ａ１ａに送り込まれ、分割流路Ａ１ａに沿って流れる。同様に、分割体７０ａの分割流路Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４に沿って流れた改質ガスは、分割体７０ｂの分割流路Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに送り込まれ、分割流路Ａ２ａ、Ａ３ａ、Ａ４ａに沿って流れる。
【0141】
一方、分割体７０ａの例えば分割流路Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４は、分割体７０ｂの例えば分割流路Ｂ１ａ、Ｂ２ａ、Ｂ３ａ、Ｂ４ａに対応づけられて配置されている。よって、分割体７０ａの分割流路Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に沿って流れた改質ガスは、分割体７０ｂの分割流路Ｂ１ａ、Ｂ２ａ、Ｂ３ａ、Ｂ４ａに送り込まれ、分割流路Ｂ１ａ、Ｂ２ａ、Ｂ３ａ、Ｂ４ａに沿って流れる。
【0142】
このように分割流路Ａ、Ｂ、Ａａ、Ｂａを構成することで、分割体７０ａにおいて金属支持体３２とは分離された分割流路Ｂを流れる改質ガスを、分割体７０ｂにおいて金属支持体３２に面する分割流路Ａａに流れるようにすることができる。これにより、分割体７０ａの分割流路Ｂを流れることで電気化学反応部４３に流通されなかった改質ガスを、分割体７０ｂの分割流路Ａａに流して、分割流路Ａａから金属支持体３２を介して電気化学反応部４３に流通することができる。そのため、電極層４４で利用される改質ガスの量を多くして改質ガスの利用率を高め、発電効率を向上できる。つまり、電極層４４において、下端ＥＤの改質ガス流入口３５側の端部と、電気化学素子Ｅの上端ＥＵの反応排ガス排出口３７側の端部とで、改質ガス濃度を適度に調整することも可能となり、前記課題であった反応排ガス排出口３７側の端部での改質ガス不足による反応効率の低下を防ぐことが可能となる。
【0143】
また、分割体７０ａでは、改質ガスが分割流路Ａから電気化学反応部４３に流通されることで、分割流路Ａに沿って電気化学反応部４３が高温となる。一方、分割体７０ｂでは、電気化学反応部４３に面していない分割流路Ｂからは改質ガスが流通されないため、分割流路Ｂに沿った電気化学反応部４３の高温化を抑制できる。同様に、分割体７０ｂでは、分割流路Ａａに沿った電気化学反応部４３が高温となるものの、分割流路Ｂａに沿った電気化学反応部４３の高温化は抑制される。よって、電気化学反応部４３全体において、高温となる領域を分散できるため、電気化学反応部４３の劣化を抑制できる。
【0144】
なお、分割体７０が長手方向に形状が異なる部分は、長手方向において２カ所以上の複数個所に設けられていてもよい。この場合も上記と同様に、波形の分割体７０の断面視において、長手方向に互いに隣接する一方の波形の位相と他方の波形の位相とが概ね１８０°異なるように形成されるようにする。
【0145】
（５）上記実施形態では、図７に示すように、隣接する山の頂部７１間の幅が概ね一定となるように山及び谷が形成されているが、これに限定されない。例えば、短辺方向の任意の複数地点における改質ガスの流速が異なる場合には、改質ガスの流速に応じて山の頂部７１間の幅ｄ１等を異ならせてもよい。例えば、改質ガスの流速が速い分割流路Ａでは、山の頂部７１間の幅ｄ１を大きくしてもよい。
【0146】
（６）上記実施形態では、筒状支持体３１の改質ガス通流部３６がガスマニホールド１７に接続されており、分割流路Ａ及び分割流路Ｂの両方に改質ガスが流通される。分割流路Ｂは、電気化学反応部４３とは分離されており改質ガスを電気化学反応部４３に流通できない。そこで、分割流路Ａのみをガスマニホールド１７に接続し、分割流路Ａのみに改質ガスを流通してもよい。また、分割流路Ｂに改質ガスが流れないように分割流路Ｂの開口を塞ぐようにしてもよい。これにより、電気化学反応部４３に流通されず発電に利用されない改質ガスの量を減らすことができる。
【0147】
（７）上記実施形態では、電気化学反応部４３は、電極層４４、中間層４５、電解質層４６、反応防止層４７および対極電極層４８を有し、この順番にて金属支持体３２に積層される。しかし、積層順が逆であってもよい。例えば、電気化学反応部４３は、対極電極層４８、反応防止層４７、電解質層４６、中間層４５および電極層４４の順番にて金属支持体３２に積層されていてもよい。
【0148】
（８）上記実施形態では、電気化学反応部４３は、筒状支持体３１の表面（図４の金属支持体３２（第二板状体）の上面３２ａ）に形成されている。しかし、電気化学反応部４３は、改質ガス通流部３６（内部流路）内に配置され、筒状支持体３１の表面とは反対の面に形成されていてもよい。
【0149】
（９）上記実施形態では、図６等に示すように金属支持体３２に貫通孔３８が設けられている。しかし、金属支持体３２に貫通孔３８が設けられる代わりに、Ｕ字部材３３に貫通孔が設けられていてもよい。この場合、例えば、筒状支持体３１の分割流路Ｂに空気を流し、分割流路Ｂを流れる空気を、Ｕ字部材３３に形成された貫通孔を介して、隣接する電気化学素子Ｅの対極電極層４８に流通できる。
あるいは、金属支持体３２及びＵ字部材３３の両方に貫通孔が設けられていてもよい。この場合、分割流路Ａを流れる改質ガスを金属支持体３２の貫通孔を介して電極層４４に流通し、分割流路Ｂを流れる空気をＵ字部材３３に形成された貫通孔を介して、隣接する電気化学素子Ｅの対極電極層４８に流通できる。
あるいは、金属支持体３２及びＵ字部材３３の両方に貫通孔が設けられていてもよい。この場合、分割流路Ａを流れる改質ガスを金属支持体３２の貫通孔を介して電極層４４に流通し、分割流路Ｂを流れる空気をＵ字部材３３に形成された貫通孔を介して、隣接する電気化学素子Ｅの対極電極層４８に流通できる。
【0150】
（１０）上記実施形態では、分割体７０は一連の波板から形成されている。しかし、筒状支持体３１の改質ガス通流部３６において、改質ガスが複数の流れとなって流れるのであれば、分割体７０は一連の波板から形成されている必要はない。例えば、改質ガスを各流れとする、個々に分かれた長手方向に延びる流路が分割体７０として改質ガス通流部３６に配置されていてもよい。
【0151】
（１１）上記実施形態では、金属支持体３２に貫通孔３８が形成されている。しかし、例えば、金属支持体３２に開口部を設け、その開口部に気体透過部材が嵌め込まれてもよい。金属支持体３２には、上述の実施形態と同様の材料である、導電性と気体不透過性を有する金属や金属酸化物が用いられる。気体透過部材には、導電性と気体透過性を有する材料が用いられる。例えば、多孔質金属や金属酸化物が用いられる。金属支持体３２の気体透過部が嵌め込まれた領域が気体通流許容部Ｐ２となり、金属支持体３２の開口部を形成する枠体の領域が気体通流禁止部Ｐ１となる。
【0152】
（１２）上記の実施形態の電気化学素子Ｅを、電気化学装置としての固体酸化物形燃料電池に利用することで、電気化学素子Ｅの電気化学反応の反応効率を向上させ、発電効率を向上できる。また、上記の実施形態の電気化学素子Ｅを、固体酸化物形電解セルや、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することで、電気化学素子Ｅの電気化学反応の反応効率を向上できる。
【0153】
（１３）上記実施形態では、電極層４４で利用される改質ガスの量を多くして改質ガスの利用率を高め、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する効率を向上できる構成について説明した。
つまり、上記実施形態では、電気化学反応部４３を燃料電池として動作させ、電極層４４に水素ガスが流通され、対極電極層４８に酸素ガスが流通される。そうすると、対極電極層４８において酸素分子Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層４６を通って電極層４４へ移動する。電極層４４においては、水素分子Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。以上の反応により、電極層４４と対極電極層４８との間に起電力が発生し、発電が行われる。
つまり、上記実施形態では、電気化学反応部４３を燃料電池として動作させ、電極層４４に水素ガスが流通され、対極電極層４８に酸素ガスが流通される。そうすると、対極電極層４８において酸素分子Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層４６を通って電極層４４へ移動する。電極層４４においては、水素分子Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。以上の反応により、電極層４４と対極電極層４８との間に起電力が発生し、発電が行われる。
【0154】
一方、電気化学反応部４３を電解セルとして動作させる場合は、電極層４４に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層４４と対極電極層４８との間に電圧が印加される。そうすると、電極層４４において電子ｅ－と水分子Ｈ２Ｏ、二酸化炭素分子ＣＯ２が反応し水素分子Ｈ２や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ２－となる。酸素イオンＯ２－は電解質層４６を通って対極電極層４８へ移動する。対極電極層４８において酸素イオンＯ２－が電子を放出して酸素分子Ｏ２となる。以上の反応により、水分子Ｈ２Ｏが水素Ｈ２と酸素Ｏ２とに、二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ２とに電気分解される。
【0155】
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学反応部４３で生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物などを合成する燃料変換器を設けることができる。燃料供給部により、この燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学反応部４３に流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
【0156】
図１７に示すエネルギーシステムＺでは、電気化学モジュールＭ（電気化学装置１００の一部）は、複数の電気化学素子Ｅとガスマニホールド１７及びガスマニホールド１７１とを有する。複数の電気化学素子Ｅは互いに電気的に接続された状態で並列して配置され、電気化学素子Ｅの一方の端部（下端部）がガスマニホールド１７に固定されており、他方の端部（上端部）がガスマニホールド１７１に固定されている。電気化学素子Ｅの一方の端部（下端部）において、複数の分割流路Ａ及び複数の分割流路Ｂの少なくともいずれかは水蒸気及び二酸化炭素の供給を受ける。そして、電気化学素子Ｅの電気化学反応部４３では上述の反応が生じる。そして、複数の分割流路Ａ及び複数の分割流路Ｂの少なくともいずれかの他方の端部（上端部）と一括して連通し、出口に備えられたガスマニホールド１７１によって電気化学反応部４３で生成した水素及び一酸化炭素等を効率良く収集することができる。
図１７中の熱交換器２４を、燃料変換器２５で起きる反応によって生ずる反応熱と水とを熱交換させ気化する排熱利用部として動作させるとともに、図１７中の熱交換器２３を、電気化学素子Ｅによって生ずる排熱と水蒸気および二酸化炭素とを熱交換させ予熱する排熱利用部として動作させる構成とすることにより、エネルギー効率を高めることが出来る。
図１７中の熱交換器２４を、燃料変換器２５で起きる反応によって生ずる反応熱と水とを熱交換させ気化する排熱利用部として動作させるとともに、図１７中の熱交換器２３を、電気化学素子Ｅによって生ずる排熱と水蒸気および二酸化炭素とを熱交換させ予熱する排熱利用部として動作させる構成とすることにより、エネルギー効率を高めることが出来る。
【0157】
また、電力変換器９３は、電気化学素子Ｅに電力を流通する。これにより、上記のように電気化学素子Ｅは電解セルとして作用する。
よって、上記構成によれば、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺ等を提供することができる。
よって、上記構成によれば、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺ等を提供することができる。
【0158】
（１４）上記の図１０では、板状支持体は、金属支持体（第二板状体）３２と分割体（第一板状体）７０とにより構成されている。ここで、金属支持体（第二板状体）３２と分割体（第一板状体）７０とは、別体の板状体から構成されていてもよいし、図１５に示すように一の板状体から構成されていてもよい。図１５の場合、一の板状体が折り曲げられることで、金属支持体３２と分割体７０とが重ね合される。そして、周縁部１ａが溶接等されることで金属支持体３２と分割体７０とが一体化される。なお、金属支持体３２と分割体７０とは一連の継ぎ目のない板状体から構成されていてもよく、一連の板状体が折り曲げられることで図１５のように成型されてもよい。
また、後述しているが、第一板状体である分割体７０が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。同様に、第二板状体である金属支持体３２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
また、後述しているが、第一板状体である分割体７０が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。同様に、第二板状体である金属支持体３２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
【0159】
また、図４では、筒状支持体３１（板状支持体）は、Ｕ字部材（第一板状体）３３と、金属支持体３２（第二板状体）とにより形成されている。また、改質ガス通流部（内部流路）３６に、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割する分割体（第一板状体、複数流路形成体）７０が備えられている。ここで、Ｕ字部材３３（第一板状体）と、金属支持体３２（第二板状体）とは、別体の板状体から構成されていてもよいし、上述したような一の板状体又は一連の板状体から構成されていてもよい。さらには、Ｕ字部材３３（第一板状体）と、金属支持体３２（第二板状体）と、分割体（第一板状体、複数流路形成体）７０とは、上述したような一の板状体又は一連の板状体から構成されていてもよい。
また、第一板状体であるＵ字部材３３が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。また、後述しているが、第一板状体である分割体７０が、一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。さらに、第二板状体である金属支持体３２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
また、第一板状体であるＵ字部材３３が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。また、後述しているが、第一板状体である分割体７０が、一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。さらに、第二板状体である金属支持体３２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
【0160】
（１５）上記の分割体７０は、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割する。この分割体７０は、電気化学素子Ｅの下端ＥＤと上端ＥＵとの間の長手方向、つまり改質ガスの通流方向に沿って延びている。分割体７０は、下端ＥＤと上端ＥＵとの間で一連の波状の板状体から形成されていてもよいし、２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。分割体７０は、例えば、長手方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよいし、短手方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。
【0161】
また、分割体７０は、図７に示すように同一形状の山及び谷が繰り返し形成されることで波形に構成されている。しかし、分割体７０は、板状部分を有していてもよい。例えば、分割体７０は、板状部分と突状部分とが交互に形成されることで構成されていてもよい。そして、突状部分を改質ガス等の流体が通流する部分とすることができる。
【0162】
（１６）上記の分割体７０は、全面が波板状に形成されている必要はなく、少なくとも一部が波板状に形成されていればよい。分割体７０は、例えば、下端ＥＤと上端ＥＵとの間において、長手方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。また、分割体７０は、短手方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。
図１６の分割体７０は、一部が波板状に、残りが平板状に構成されている。図１６に示すように、長手方向の下端ＥＤ側に平板状部分ＰＤが設けられており、長手方向の上端ＥＵ側に平板状部分ＰＵが設けられている。そして、図１６の分割体７０は、平板状部分ＰＤと平板状部分ＰＵとの間に、波板状部分Ｗを有している。波板状部分Ｗは、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割している。
図１６の分割体７０は、一部が波板状に、残りが平板状に構成されている。図１６に示すように、長手方向の下端ＥＤ側に平板状部分ＰＤが設けられており、長手方向の上端ＥＵ側に平板状部分ＰＵが設けられている。そして、図１６の分割体７０は、平板状部分ＰＤと平板状部分ＰＵとの間に、波板状部分Ｗを有している。波板状部分Ｗは、改質ガス通流部３６を複数の分割流路Ａに分割している。
【0163】
図１６の分割体７０において、下端ＥＤ側の平板状部分ＰＤに、平板状部分ＰＤから突出する少なくとも１つの構造体１３０が設けられている。図１６の場合、複数の構造体１３０が設けられている。隣接する構造体１３０の間は凹状となっており、改質ガスが通過可能な凹状流路として形成されている。よって、突出している構造体１３０によって改質ガスの通流が妨げる障壁となり、改質ガスの通流には圧力損失が生じている。そして、構造体１３０によって圧力損失が生じた状態の改質ガスが、構造体１３０間の凹状流路を通過する。
このような構成により、構造体１３０は、平板状部分ＰＤに導入された改質ガスを、平板状部分ＰＤに一時的に貯留させつつ、平板状部分ＰＤから複数の分割流路Ａに概ね均一に供給する。よって、各分割流路Ａ内を通流する改質ガスの分布、つまり、改質ガスの流速、流量及び圧力等が概ね一定になる。これにより、電気化学反応部において、改質ガスが不足する部分と、過剰に改質ガスが通流される部分との差を小さくし、電気化学素子全体において電気化学反応を行わせて、改質ガスの利用率を向上して電気化学素子の反応効率を向上できる。
なお、構造体１３０は、上端ＥＵ側に平板状部分ＰＵにも設けることができる。
このような構成により、構造体１３０は、平板状部分ＰＤに導入された改質ガスを、平板状部分ＰＤに一時的に貯留させつつ、平板状部分ＰＤから複数の分割流路Ａに概ね均一に供給する。よって、各分割流路Ａ内を通流する改質ガスの分布、つまり、改質ガスの流速、流量及び圧力等が概ね一定になる。これにより、電気化学反応部において、改質ガスが不足する部分と、過剰に改質ガスが通流される部分との差を小さくし、電気化学素子全体において電気化学反応を行わせて、改質ガスの利用率を向上して電気化学素子の反応効率を向上できる。
なお、構造体１３０は、上端ＥＵ側に平板状部分ＰＵにも設けることができる。
【0164】
（１７）図４、図６、図８、図１０、図１５では、金属支持体３２と分割体７０とが複数点において接触しており、複数の分割流路が完全に分画されている例が示されている。しかし、必ずしも、金属支持体３２と分割体７０とが複数点において接触しておらず複数の流路が完全に分画されていなくとも、各流路を流れる気体の流速が、流れ交差方向の任意の複数地点において概ね一定となる整流作用が得られればよい。
【0165】
（１８）上記の気体通流許容部Ｐ２では、筒状支持体３１（板状支持体）の金属支持体３２（第二板状体）の少なくとも一部の領域において、金属支持体３２を厚み方向に貫通する複数の貫通孔３８がマトリクス状に配置されるように形成されている（図９等）。
これとは異なり、気体通流許容部Ｐ２では、金属支持体３２を厚み方向に貫通する前記複数の貫通孔３８の代わりに、厚み方向に概ね直交する方向に沿って延びる独立孔が形成されてもよい。当該独立孔は、延在する方向の少なくともいずれかの地点において金属支持体３２を厚み方向に貫通している。例えば、当該独立孔は、各分割流路Ａそれぞれに対応して当該厚み方向に概ね直交する方向に延びており、かつ延在する方向の少なくともいずれかの地点で金属支持体３２を貫通して分割流路Ａに連通している。そして、各独立孔は、隣接する独立孔とは連通していない。
また、気体通流許容部Ｐ２では、前記複数の貫通孔３８の代わりに、金属支持体３２の少なくとも一部の領域において、三次元（網目状）連続孔が形成されてもよい。例えば、当該連続孔は、多孔質性の金属支持体３２において、各孔が連続的に連結されて形成される。当該連続孔は、連続孔のいずれかの地点において金属支持体３２を貫通している。
これとは異なり、気体通流許容部Ｐ２では、金属支持体３２を厚み方向に貫通する前記複数の貫通孔３８の代わりに、厚み方向に概ね直交する方向に沿って延びる独立孔が形成されてもよい。当該独立孔は、延在する方向の少なくともいずれかの地点において金属支持体３２を厚み方向に貫通している。例えば、当該独立孔は、各分割流路Ａそれぞれに対応して当該厚み方向に概ね直交する方向に延びており、かつ延在する方向の少なくともいずれかの地点で金属支持体３２を貫通して分割流路Ａに連通している。そして、各独立孔は、隣接する独立孔とは連通していない。
また、気体通流許容部Ｐ２では、前記複数の貫通孔３８の代わりに、金属支持体３２の少なくとも一部の領域において、三次元（網目状）連続孔が形成されてもよい。例えば、当該連続孔は、多孔質性の金属支持体３２において、各孔が連続的に連結されて形成される。当該連続孔は、連続孔のいずれかの地点において金属支持体３２を貫通している。
【0166】
（１９）図２には、流路の気体が流通される入口にガスマニホールド１７が備えられた場合が示されている。しかし、流路の気体が流通される出口にガスマニホールドが備えられていてもよく、この場合、電気化学反応による排出ガスや生成ガスを効率良く収集することができる。
【0167】
（２０）上記実施形態において、電気化学装置は、複数の電気化学素子を備える電気化学モジュールＭを備えている。しかし、上記実施形態の電気化学装置は１つの電気化学素子を備える構成にも適用可能である。
【0168】
なお上述の実施形態（他の実施形態を含む、以下同じ）で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。
【符号の説明】
【0169】
１７ ：ガスマニホールド
３１ ：筒状支持体
３２ ：金属支持体
３２ａ ：上面
３２ｂ ：下面
３３ ：Ｕ字部材
３６ ：改質ガス通流部
３８ ：貫通孔
４３ ：電気化学反応部
４４ ：電極層
４５ ：中間層
４６ ：電解質層
４７ ：反応防止層
４８ ：対極電極層
７０ ：分割体
Ａ ：分割流路
Ｂ ：分割流路
Ｅ ：電気化学素子
Ｅ３ ：電気化学素子
ＥＤ ：下端
ＥＵ ：上端
Ｅａ ：下端
Ｐ１ ：気体通流禁止部
Ｐ２ ：気体通流許容部
３１ ：筒状支持体
３２ ：金属支持体
３２ａ ：上面
３２ｂ ：下面
３３ ：Ｕ字部材
３６ ：改質ガス通流部
３８ ：貫通孔
４３ ：電気化学反応部
４４ ：電極層
４５ ：中間層
４６ ：電解質層
４７ ：反応防止層
４８ ：対極電極層
７０ ：分割体
Ａ ：分割流路
Ｂ ：分割流路
Ｅ ：電気化学素子
Ｅ３ ：電気化学素子
ＥＤ ：下端
ＥＵ ：上端
Ｅａ ：下端
Ｐ１ ：気体通流禁止部
Ｐ２ ：気体通流許容部
【図1】
【図2A】
【図2B】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】