特許 7446095 フィルム巻装体及び接続体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-02-29

(45)【発行日】2024-03-08

(54)【発明の名称】フィルム巻装体及び接続体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C09J 7/30 20180101AFI20240301BHJP

   C09J 11/06 20060101ALI20240301BHJP

   C09J 163/00 20060101ALI20240301BHJP

   C09J 11/04 20060101ALI20240301BHJP

   C09J 4/02 20060101ALI20240301BHJP

   C09J 7/10 20180101ALI20240301BHJP

   C09J 9/02 20060101ALI20240301BHJP

   H01B 5/16 20060101ALI20240301BHJP

   B65D 85/672 20060101ALI20240301BHJP

   H01R 11/01 20060101ALI20240301BHJP

   H01R 43/00 20060101ALI20240301BHJP

【ＦＩ】

C09J7/30

C09J11/06

C09J163/00

C09J11/04

C09J4/02

C09J7/10

C09J9/02

H01B5/16

B65D85/672

H01R11/01 501C

H01R43/00 H

【請求項の数】 9

(21)【出願番号】P 2019219031

(22)【出願日】2019-12-03

(65)【公開番号】P2021088645

(43)【公開日】2021-06-10

【審査請求日】2022-11-22

(73)【特許権者】

【識別番号】000108410

【氏名又は名称】デクセリアルズ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002147

【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】笹崎 裕城

(72)【発明者】

【氏名】本村 大助

【審査官】井上 恵理

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１６－１１１１６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０９－０９５６００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－２３６９９２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１１７７９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０７－２９２３３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－２４１５４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－０１０９６１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－０８４１２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０００－５０９４２５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－０８３６９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１３／０２１９３６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０００－１０４０３３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０９Ｊ

Ｈ０１Ｂ ５／１６

Ｂ６５Ｄ ８５／６７２

Ｈ０１Ｒ １１／０１

Ｈ０１Ｒ ４３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

剥離基材と該剥離基材上に設けられた接着剤層とを含む接着フィルムが巻き芯に巻回されたフィルム巻装体であって、
接着剤層が、（Ａ）ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と、（Ｂ）エポキシ樹脂と、（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤と、ラジカル重合開始剤を含有し、
前記成分（Ｂ）が常温で固体状のエポキシ樹脂を含み、
前記成分（Ｃ）が常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤を含み、
前記ラジカル重合開始剤が有機過酸化物である、フィルム巻装体。

【請求項2】

接着剤層の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、常温で固体状のエポキシ樹脂と常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤の合計が２体積％以上である、請求項１に記載のフィルム巻装体。

【請求項3】

接着剤層の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、常温で固体状のエポキシ樹脂と常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤の合計が４体積％以上３０体積％以下である、請求項１又は２に記載のフィルム巻装体。

【請求項4】

前記ラジカル重合開始剤が常温で固体状である、請求項１～３の何れか１項に記載のフィルム巻装体。

【請求項5】

接着フィルムの長さが５ｍ以上である、請求項１～４の何れか１項に記載のフィルム巻装体。

【請求項6】

接着フィルムの幅が５ｍｍ以下である、請求項１～５の何れか１項に記載のフィルム巻装体。

【請求項7】

接着フィルムが側板を備えた巻き芯に巻回されている、請求項１～６の何れか１項に記載のフィルム巻装体。

【請求項8】

接着剤層が、さらに導電性粒子を含む、請求項１～７の何れか１項に記載のフィルム巻装体。

【請求項9】

第１の電子部品と第２の電子部品とを、請求項１～８の何れか１項に記載のフィルム巻装体から引き出された接着フィルムの接着剤層を介在させて、圧着する工程を含む、接続体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、フィルム巻装体及びそれを用いた接続体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

電子部品と回路基板等とを接着する手段として、異方性導電フィルム（ＡＣＦ：Anisotropic Conductive Film）などの接着フィルムが広く用いられている。例えば、異方性導電フィルムは、ＦＰＤモジュールなどにおいて、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）の端子と、リジッド基板の端子とを接続する場合（ＦＯＢ）をはじめとして、種々の端子同士を接着すると共に電気的に接続する場合に用いられている。

【0003】

この接着フィルムとしては、接着性に優れると共に良好な接続信頼性をもたらすことから、絶縁性バインダー樹脂としてエポキシ樹脂を含む接着フィルムが従来から用いられている（例えば特許文献１）。

【0004】

近年、リジッド基板の端子部等への熱的ストレスを低減すべく、接着フィルムを用いて熱圧着する際の温度を下げることが求められており、また、熱的ストレスの低減のみならず生産効率の向上のために、圧着時間の短縮も求められている。斯かる観点から、一般に高温・長時間の熱圧着を要するエポキシ樹脂に代えて、低温・短時間で硬化可能なラジカル重合性（メタ）アクリル化合物を絶縁性バインダー樹脂として利用した接着フィルムも提案されている（例えば特許文献２、３）。ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物を利用した接着フィルムに関しては接着性に改善の余地があり、絶縁性バインダー樹脂として、斯かるラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と、接着性に優れるエポキシ樹脂とを併用した接着フィルムも提案されている（例えば特許文献４、５）。

【0005】

他方、異方性導電フィルムなどの接着フィルムは、一般に、ＰＥＴフィルム等の剥離基材と、該剥離基材上に設けられた絶縁性バインダー樹脂を含む接着剤層とを備えた、積層フィルム（層構成：接着剤層／剥離基材）の状態で製造される。そして、図１に示すように、斯かる接着フィルム（接着剤層２／剥離基材３）は、所定幅にスリット加工された後、リール４の巻き芯５に巻回されたフィルム巻装体１の状態で保管・出荷される。ここで、細幅（例えば１０ｍｍ未満、本発明では、一般的な接着フィルムにおいて比較的幅が細い、の趣旨で用いる）の接着フィルムの場合、側板（フランジ）６を備えた巻き芯５に巻回されるのが一般的である。使用時には、フィルム巻装体１から接着フィルム２、３を引き出し、必要な長さにカットした後、電子部品等の接着に供される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開昭６２－１４１０８３号公報

【文献】特開２０１１－２０２１７３号公報

【文献】特開２０１８－１１０１２０号公報

【文献】特開２０１３－１３８０１３号公報

【文献】特開２００７－２２４２２８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する特許文献４、５記載の接着フィルムによれば、低温・短時間の熱圧着にて良好な接着性をもたらすものと期待される。そこで本発明者らは、特許文献４、５記載の技術において特に好適とされている、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を用いる態様につき、実際の使用を想定して、フィルム巻装体を製造し、電子部品等の接着への使用を試みた。

【0008】

その結果、製造したフィルム巻装体において、接着フィルムの露出側面から接着剤層がはみ出し、剥離基材を越えて接着剤層間が貼り付くことにより、フィルム巻装体からの接着フィルムの引き出し性が不良となる問題（以下、「ブロッキング」ともいう。）が生じることを見出した。斯かるブロッキングは、巻回された接着フィルムが長尺であるほど顕著に生じ、とりわけ、細幅の接着フィルムの場合、接着フィルムの露出側面からはみ出した接着剤層がリールの側板（フランジ）にも接触して貼り付き易くなることから、ブロッキングはより深刻であった。接着フィルムの短尺化によりブロッキングは軽減し得るものの、その場合にはフィルム巻装体の交換頻度が増し、その都度ラインを停止する必要があるなど、生産効率の低下は避けられない（生産性の観点から、接着フィルムが長尺であることが、接続体の製造（接着フィルムの使用）に求められている）。

【0009】

本発明の課題は、低温・短時間の熱圧着であっても優れた接着性を呈する接着フィルムを繰り出すことが可能であり、かつ、該接着フィルムを長尺巻きする場合であってもブロッキングの発生を抑制し得る、フィルム巻装体を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本発明者らは、上記課題につき鋭意検討した結果、下記構成を有するフィルム巻装体によって上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。

【0011】

すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］ 剥離基材と該剥離基材上に設けられた接着剤層とを含む接着フィルムが巻き芯に巻回されたフィルム巻装体であって、
接着剤層が、（Ａ）ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と、（Ｂ）エポキシ樹脂と、（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤とを含有し、
前記成分（Ｂ）が常温で固体状のエポキシ樹脂を含み、
前記成分（Ｃ）が常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤を含む、フィルム巻装体。
［２］ 接着剤層の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、常温で固体状のエポキシ樹脂と常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤の合計が２体積％以上である、［１］に記載のフィルム巻装体。
［３］ 接着剤層が、さらにラジカル重合開始剤を含む、［１］又は［２］に記載のフィルム巻装体。
［４］ 前記ラジカル重合開始剤が常温で固体状のラジカル重合開始剤を含む、［１］～［３］の何れか１つに記載のフィルム巻装体。
［５］ 接着フィルムの長さが５ｍ以上である、［１］～［４］の何れか１つに記載のフィルム巻装体。
［６］ 接着フィルムの幅が５ｍｍ以下である、［１］～［５］の何れか１つに記載のフィルム巻装体。
［７］ 接着フィルムが側板を備えた巻き芯に巻回されている、［１］～［６］の何れか１つに記載のフィルム巻装体。
［８］ 接着剤層が、さらに導電性粒子を含む、［１］～［７］の何れか１つに記載のフィルム巻装体。
［９］ 第１の電子部品と第２の電子部品とを、［１］～［８］の何れか１つに記載のフィルム巻装体から引き出された接着フィルムの接着剤層を介在させて、圧着する工程を含む、接続体の製造方法。

【発明の効果】

【0012】

本発明によれば、低温・短時間の熱圧着であっても優れた接着性を呈する接着フィルムを繰り出すことが可能であり、かつ、該接着フィルムを長尺巻きする場合であってもブロッキングの発生を抑制し得る、フィルム巻装体を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】図１は、フィルム巻装体の一例を示す模式図である。

【図2】図２は、フィルム巻装体のはみ出し試験を示す模式図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本発明をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。説明にあたり図面を参照する場合もあるが、各図面は、発明が理解できる程度に、構成要素の形状、大きさおよび配置が概略的に示されているに過ぎない。本発明は以下の記述によって限定されるものではなく、各構成要素は本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜変更可能である。

【0015】

［フィルム巻装体］
本発明のフィルム巻装体は、剥離基材と該剥離基材上に設けられた接着剤層とを含む接着フィルムが巻き芯に巻回されたフィルム巻装体であって、
接着剤層が、（Ａ）ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と、（Ｂ）エポキシ樹脂と、（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤とを含有し、
成分（Ｂ）が常温で固体状のエポキシ樹脂を含み、
成分（Ｃ）が常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤を含むことを特徴とする。

【0016】

ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する接着フィルムによれば、低温・短時間の熱圧着にて良好な接着性をもたらすものと期待され、本来的にはＦＰＤモジュールをはじめとする対象製品の生産効率・品質向上に寄与するものである。しかしながら、斯かる接着フィルムについて、実際の使用を想定してフィルム巻装体を製造し、電子部品等の接着への使用を試みたところ、先述のとおり、製造したフィルム巻装体において、接着フィルムの露出側面から接着剤層がはみ出し、剥離基材を越えて接着剤層間が貼り付くことにより、ブロッキングが発生する場合のあることを見出した。接着フィルムの交換頻度は、ラインを止めることになるため接続工程の生産性に直結する。長尺であれば交換頻度は少なく済むため望ましくなるが、ブロッキングの発生リスクは増加してしまう。これに対し、本発明では、ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する樹脂系において、常温で固体状のエポキシ樹脂と、常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤とを組み合わせて使用することにより、低温・短時間の熱圧着による良好な接着性という、ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用することによる利点を享受しつつ、接着フィルムを長尺巻きする場合であっても（中でもブロッキングや取り扱いが深刻化し易い細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であっても）、ブロッキングの発生を抑制し得るという顕著な効果を奏することを見出したものである。本発明のフィルム巻装体は、ＦＰＤモジュールをはじめとする対象製品の生産効率・品質向上に著しく寄与するものである。

【0017】

図１は、フィルム巻装体の一例を示す模式図である。図１において、フィルム巻装体１は、接着フィルム２、３が、リール４の巻き芯５に巻回されることにより形成されている。リール４は、接着フィルムを巻き取る巻き芯５を少なくとも備え、巻き芯５は、リール４を回転させるための回転軸が挿入される軸穴を有する。細幅（例えば１０ｍｍ未満）の接着フィルムを巻回する場合、通常、リール４は、巻き芯５の両端にそれぞれ設けられた側板（フランジ）６を備える（図１には側板６を備えるリール４を示している）。したがって一実施形態において、接着フィルムは、側板を備えた巻き芯に巻回されている。

【0018】

巻き芯５には、接着フィルムの長手方向の一端が固定されており（斯かる固定部を「繋ぎ部」ともいう。）、接着フィルムが巻回されている。接着フィルムは、剥離基材３と、該剥離基材上に設けられた接着剤層２とを含む積層フィルム（接着剤層２／剥離基材３）の状態で、リール４の巻き芯５に巻回されている。接着フィルムは、接着剤層２が内周側となるように巻回してもよく、剥離基材３が内周側となるように巻回してもよい。接着剤層２の汚染防止のためには、両面に剥離基材を設けてもよい（所謂、カバーフィルム）。

【0019】

リール４（巻き芯５、側板６）の形状や寸法は、所期の幅及び長さの接着フィルムを巻回し得る限り特に限定されず、従来公知の任意の形状、寸法としてよい。接着フィルムの幅とリール４の有効幅（上記側板間の距離）は、ブロッキングとフィルムの引き出し易さから、調節すればよい。

【0020】

＜接着フィルム＞
以下、本発明のフィルム巻装体を構成する接着フィルムについて、詳細に説明する。

【0021】

本発明において、接着フィルムは、剥離基材と、該剥離基材上に設けられた接着剤層とを含む。

【0022】

（剥離基材）
剥離基材は、接着剤層を支持することができ、所期のタイミングにて接着剤層から剥離することができるフィルム状物である限り特に限定されない。剥離基材の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン、ポリ－４－メチルペン－１（ＰＭＰ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のプラスチック材料を用いてよい。剥離基材はまた、接着剤層と接合する側の表面に剥離層を有する基材であってよく、剥離層は、例えば、シリコーン樹脂やポリオレフィン樹脂等の剥離剤を含んでよい。

【0023】

剥離基材の厚さは、特に限定されないが、長尺巻きのフィルム巻装体を効率よく形成し得る観点から、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下、更に好ましくは６０μｍ以下、更により好ましくは５０μｍ以下である。剥離基材の厚さの下限は、特に限定されないが、接着フィルムの製造時、スリット加工時、巻き芯への巻き取り時の取り扱い性の観点から、好ましくは８μｍ以上である。

【0024】

（接着剤層）
本発明のフィルム巻装体において、接着剤層は、（Ａ）ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と、（Ｂ）エポキシ樹脂と、（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤とを含有し、成分（Ｂ）が常温で固体状のエポキシ樹脂を含み、成分（Ｃ）が常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤を含むことを特徴とする。

【0025】

－（Ａ）ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物－
接着剤層は、絶縁性バインダー樹脂として、ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物を含む。これにより、低温・短時間の熱圧着であっても接着性を発現することが可能である。なお、「（メタ）アクリル化合物」とは、アクリル化合物及びメタクリル化合物の双方を意味する。「（メタ）アクリロイル基」、「（メタ）アクリレート」なる表現についても同様である。

【0026】

ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物は、分子内に（メタ）アクリロイル基を有しラジカル重合し得る限り特に限定されず、モノマー及びオリゴマーの何れの状態でも用いることができ、それらを併用してもよい。

【0027】

ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、リン酸エステル型（メタ）アクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルコハク酸、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ｏ－フタル酸ジグリシジルエーテル（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジ（メタ）アクリロキシプロパン、２，２－ビス［４－（（メタ）アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（（メタ）アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート、トリス（（メタ）アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート及びウレタン（メタ）アクリレートが挙げられる。また、ラジカル重合し得る限り、分子内の水素原子の１個以上がヒドロキシ基、カルボキシ基等の置換基でさらに置換されていてもよい。これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。

【0028】

接着剤層中の重合性（メタ）アクリル化合物の含有量は、低温・短時間の熱圧着であっても接着性を発現し得る観点から、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、更に好ましくは１５体積％以上である。該含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは６０体積％以下、より好ましくは５５体積％以下、更に好ましくは５０体積％以下、更により好ましくは４５体積％以下、特に好ましくは４０体積％以下である。
なお、本発明において、接着剤層中の各成分の含有量は、別途明示のない限り、接着剤層中の不揮発成分の合計を１００体積％としたときの値である。

【0029】

－（Ｂ）エポキシ樹脂－
接着剤層は、絶縁性バインダー樹脂として、エポキシ樹脂を含む。先述のラジカル重合性（メタ）アクリル化合物と組み合わせてエポキシ樹脂を含むことにより、低温・短時間の熱圧着であっても接着性を発現するばかりでなく、熱圧着の直後並びに高温高湿環境下で長時間保持した後にも高い接着性を実現することが可能である。

【0030】

エポキシ樹脂としては、分子内にエポキシ基を有し熱硬化し得る限り特に限定されないが、良好な耐熱性、接着性を実現し得る観点から、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。エポキシ樹脂の不揮発成分を１００体積％としたとき、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の含有量は、好ましくは５０体積％以上、より好ましくは６０体積％以上、更に好ましくは７０体積％以上、更により好ましくは８０体積％以上である。該含有量の上限は特に限定されず、１００体積％であってもよい。

【0031】

本発明において、エポキシ樹脂が、常温で固体状のエポキシ樹脂（以下、単に「固体状エポキシ樹脂」ともいう。）を含むことが重要である。後述の常温で固体状のエポキシ樹脂硬化物と組み合わせて固体状エポキシ樹脂を用いることにより、接着フィルムを長尺巻きする場合であっても（中でもブロッキングや取り扱いが深刻化し易い細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であっても）、ブロッキングの発生を抑制し得る。ここで、常温とは、試験場所の標準状態に係るＪＩＳ Ｚ ８７０３で規定される５～３５℃の温度範囲を意味する（以下、同じである）。

【0032】

固体状エポキシ樹脂としては、常温で固体状である限り特に限定されず、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂などが挙げられる。これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。これらの中でも、軟化点あるいは融点を有するエポキシ樹脂が好ましく、例えば、軟化点（環球法）あるいは融点が、好ましくは４０℃以上、より好ましくは５０℃以上、更に好ましくは６０℃以上、更により好ましくは７０℃以上、特に好ましくは８０℃以上であるエポキシ樹脂が好適である。軟化点・融点の上限は特に限定されないが、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１４５℃以下、更に好ましくは１４０℃以下である。

【0033】

市場で入手可能な固体状エポキシ樹脂の具体例としては、三菱ケミカル（株）製の「ｊＥＲ１００１」、「ｊＥＲ１００３」、「ｊＥＲ１００７」などを挙げることができる。

【0034】

エポキシ樹脂中の固体状エポキシ樹脂の含有量は、エポキシ樹脂の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、好ましくは７０体積％以上、より好ましくは７５体積％以上、更に好ましくは８０体積％以上、更により好ましくは８５体積％以上、特に好ましくは９０体積％以上である。該含有量の上限は特に限定されず、１００体積％であってもよい。

【0035】

エポキシ樹脂は、固体状エポキシ樹脂を含む限りにおいて、常温で液状のエポキシ樹脂（以下、単に「液状エポキシ樹脂」ともいう。）をさらに含んでもよい。液状エポキシ樹脂としては、常温で液状である限り特に限定されず、例えば、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂などが挙げられる。市場で入手可能な液状エポキシ樹脂の具体例としては、三菱ケミカル（株）製の「ｊＥＲ８０６」、「ｊＥＲ８０７」などを挙げることができる。ブロッキングを顕著に抑制し得る観点から、エポキシ樹脂は、固体状エポキシ樹脂のみ含むことが好適である。

【0036】

エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは２５００以下、より好ましくは２２００以下、更に好ましくは２０００以下、更により好ましくは１８００以下、特に好ましくは１６００以下、最も好ましくは１５００以下である。エポキシ当量の下限は、好ましくは１００以上、より好ましくは２００以上、更に好ましくは３００以上である。エポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。

【0037】

接着剤層中のエポキシ樹脂の含有量は、低温・短時間の熱圧着であっても高い接着性を発現し得る観点から、好ましくは２体積％以上、より好ましくは４体積％以上、更に好ましくは５体積％以上である。該含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは４０体積％以下、より好ましくは３０体積％以下、更に好ましくは２５体積％以下、更により好ましくは２０体積％以下、特に好ましくは１５体積％以下である。

【0038】

－（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤－
接着剤層は、エポキシ樹脂硬化剤を含む。これにより、熱圧着の際に、エポキシ樹脂を円滑に硬化させることができる。

【0039】

本発明において、エポキシ樹脂硬化剤は、常温では反応せずに実装時の熱圧着温度にて短時間（例えば、数秒間）のうちに反応が進行・完了する潜在性硬化剤である。これにより、フィルム巻装体の保管・運搬時には硬化反応が生じず、電子部品等の接着に供する際に硬化反応が進行・完了し所期の接着性を実現し得る。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において、１０℃／分にて昇温した際に、８０℃以上、かつ、実装時の熱圧着温度以下の範囲に発熱ピークが生じるような潜在性硬化剤を使用することが好適である。

【0040】

本発明において、エポキシ樹脂硬化剤が、常温で固体状のエポキシ樹脂硬化剤（以下、単に「固体状エポキシ硬化剤」ともいう。）を含むことが重要である。先述の固体状エポキシ樹脂と組み合わせて固体状エポキシ硬化剤を用いることにより、接着フィルムを長尺巻きする場合であっても（中でもブロッキングや取り扱いが深刻化し易い細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であっても）、ブロッキングの発生を抑制し得る。

【0041】

固体状エポキシ硬化剤としては、常温で固体状である限り特に限定されないが、例えば、アミン系、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素－アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ジシアンジアミド塩、及びこれらの変性物が挙げられる。これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。

【0042】

市場で入手可能な固体状エポキシ硬化剤の具体例としては、東京化成工業（株）等から入手し得るジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、メタフェニレンジアミン（ＭＰＤ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）などを挙げることができる。

【0043】

エポキシ樹脂硬化剤中の固体状エポキシ硬化剤の含有量は、エポキシ樹脂硬化剤の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、好ましくは７０体積％以上、より好ましくは７５体積％以上、更に好ましくは８０体積％以上、更により好ましくは８５体積％以上、特に好ましくは９０体積％以上である。該含有量の上限は特に限定されず、１００体積％であってもよい。

【0044】

エポキシ樹脂硬化剤は、固体状エポキシ硬化剤を含む限りにおいて、常温で液状のエポキシ樹脂硬化剤（以下、単に「液状エポキシ硬化剤」ともいう。）をさらに含んでもよい。液状エポキシ硬化剤としては、常温で液状である限り特に限定されず、例えば、アミン系、イミダゾール系などが挙げられる。市場で入手可能な液状エポキシ樹脂の具体例としては、四国化成工業（株）等から入手し得る２－エチル－４－メチルイミダゾール（２Ｅ４ＭＺ）などを挙げることができる。ブロッキングを顕著に抑制し得る観点から、エポキシ樹脂硬化剤は、固体状エポキシ硬化剤のみ含むことが好適である。

【0045】

接着剤層中のエポキシ樹脂硬化剤の含有量は、特に限定されないが、低温・短時間の熱圧着であっても高い接着性を発現し得る観点から、好ましくは０．５体積％以上、より好ましくは０．８体積％以上、更に好ましくは１体積％以上である。該含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは５体積％以下、より好ましくは４体積％以下、更に好ましくは３体積％以下、更により好ましくは２体積％以下である。

【0046】

接着フィルムを長尺巻きする場合であっても（中でもブロッキングや取り扱いが深刻化し易い細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であっても）、ブロッキングの発生を顕著に抑制し得る観点から、接着剤層中の固体状エポキシ樹脂と固体状エポキシ硬化剤の合計の含有量は、好ましくは２体積％以上、より好ましくは３体積％以上、更に好ましくは４体積％以上である。ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂を併用することにより、低温・短時間の熱圧着であっても良好な接着性を実現し得ることは先述のとおりであるが、本発明者らは、接着剤層中の固体状エポキシ樹脂と固体状エポキシ硬化剤の合計の含有量が４体積％以上であると、熱圧着の直後並びに高温高湿環境下で長時間保持した後にも格別優れた接着性を実現し得ることを見出した。該合計の含有量は、更に好ましくは５体積％以上、更により好ましくは６体積％以上、特に好ましくは８体積％以上、最も好ましくは１０体積％以上である。該合計の含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは４５体積％以下、より好ましくは４０体積％以下、更に好ましくは３５体積％以下、更により好ましくは３０体積％以下、特に好ましくは２５体積％以下、最も好ましくは２０体積％以下である。格別優れた接着性を実現し得る観点から、該合計の含有量の上限は、３０体積％以下であることが好ましい。

【0047】

本発明のフィルム巻装体において、接着フィルムの接着剤層は、さらにラジカル重合開始剤、成膜樹脂、導電性粒子等を含んでもよい。

【0048】

－ラジカル重合開始剤－
接着剤層は、ラジカル重合開始剤を含んでもよい。ラジカル重合開始剤としては、実装時の熱圧着温度にて遊離ラジカルを発生し先述のラジカル重合性（メタ）アクリル化合物の重合反応を進行させ得る限り特に限定されず、熱圧着時の圧着温度や時間等を考慮して、適宜選択してよい。

【0049】

ラジカル重合開始剤としては、例えば、過酸化化合物、アゾ系化合物が挙げられる。過酸化化合物としては、有機過酸化物が好適であり、例えば、ラウロイルパーオキサイド、ブチルパーオキサイド、ベンジルパーオキサイド、ジラウロイルパーオキサイド、ジブチルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、ベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。

【0050】

ブロッキングの発生を顕著に抑制し得る観点から、ラジカル重合開始剤は、常温で固体状のラジカル重合開始剤（以下、単に「固体状ラジカル重合開始剤」ともいう。）を含むことが好適である。ラジカル重合開始剤の不揮発成分の合計を１００体積％としたとき、固体状ラジカル重合開始剤の含有量は、好ましくは７０体積％以上、より好ましくは７５体積％以上、更に好ましくは８０体積％以上、更により好ましくは８５体積％以上、特に好ましくは９０体積％以上である。該含有量の上限は特に限定されず、１００体積％であってもよい。ブロッキングを顕著に抑制し得る観点から、ラジカル重合開始剤は、固体状ラジカル重合開始剤のみ含むことが好適である。

【0051】

接着剤層中のラジカル重合開始剤の含有量は、特に限定されないが、低温・短時間の熱圧着であっても接着性を発現し得る観点から、好ましくは１体積％以上、より好ましくは２体積％以上、３体積％以上又は５体積％以上である。該含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは１５体積％以下、より好ましくは１０体積％以下、更に好ましくは８体積％以下である。

【0052】

－成膜樹脂－
接着剤層は、成膜樹脂を含んでもよい。成膜樹脂としては、特に限定されず目的に応じて適宜選択すればよく、例えば、フェノキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂が挙げられる。これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。

【0053】

成膜性の観点から、成膜樹脂のポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは１００００以上、より好ましくは１５０００以上、更に好ましくは２００００以上である。該Ｍｎの上限は、特に限定されないが、好ましくは８００００以下、より好ましくは７００００以下、６００００以下であってもよい。他の配合物や使用目的に応じて適宜選択すればよい。成膜樹脂のポリスチレン換算のＭｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法で測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。

【0054】

接着剤層中の成膜樹脂の含有量は、特に限定されず目的に応じて適宜決定してよいが、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、更に好ましくは２５体積％以上、更により好ましくは３０体積％以上である。該含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは６０体積％以下、より好ましくは５０体積％以下である。

【0055】

－導電性粒子－
接着剤層は、導電性粒子を含んでよい。導電性粒子を含むことにより、接着フィルムは、導電性フィルムや異方性導電フィルム（ＡＣＦ）として用いることができる。

【0056】

導電性粒子としては、異方性導電フィルムにおいて用いられる公知の導電性粒子を用いてよい。導電性粒子としては、例えば、ニッケル、鉄、銅、アルミニウム、錫、鉛、クロム、コバルト、銀、金等の金属の粒子；これら金属の合金の粒子；金属酸化物、カーボン、グラファイト、ガラス、セラミック、樹脂等の粒子の表面に金属を被覆した被覆粒子等が挙げられる。樹脂粒子の表面に金属を被覆した金属被覆樹脂粒子を用いる場合、樹脂粒子の材料としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、アクリロニトリル・スチレン（ＡＳ）樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、ジビニルベンゼン系樹脂、スチレン系樹脂等が挙げられる。なお、導電性粒子は、接続後の導通性能に支障を来さなければ、端子間でのショートリスクの回避のために、上記粒子の表面に更に絶縁薄膜を被覆したものや、絶縁粒子を表面に付着させたものなど絶縁処理を施したものであってもよい。これら導電性粒子は１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いてよい。

【0057】

導電性粒子の平均粒子径は、特に限定されず目的に応じて適宜決定してよいが、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下、更に好ましくは２５μｍ以下、更により好ましくは２０μｍ以下である。該平均粒子径の下限は、特に限定されないが、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上、更により好ましくは３μｍ以上である。導電性粒子の平均粒子径は、例えば、走査型電子顕微鏡観察（ＳＥＭ）により観察し、複数個（ｎ≧１０）の導電性粒子について粒子径を測定し、その平均値を算出すればよい。もしくは、画像型粒度分布測定装置（例として、ＦＰＩＡ－３０００（マルバーン社））を用いて測定した測定値（Ｎ＝１０００以上）であってもよい。

【0058】

導電性粒子を用いる場合、接着剤層中の導電性粒子の含有量は、特に限定されず目的に応じて適宜決定してよいが、好ましくは１体積％以上、より好ましくは１．５体積％以上、更に好ましくは２体積％以上である。該含有量の上限は、所期の異方導電性を得る観点から、好ましくは４０体積％以下、より好ましくは３０体積％以下、更に好ましくは２５体積％以下、更により好ましくは２０体積％以下である。

【0059】

本発明のフィルム巻装体において、接着フィルムの接着剤層は、必要に応じてさらに他の成分を含んでもよい。斯かる成分としては、例えば、絶縁性無機フィラー（例えば、シリカフィラー）などの導通を阻害しない充填材、表面改質剤、難燃剤、カップリング剤、着色剤等の、接着フィルム（接着剤）の製造において使用される公知の添加剤が挙げられる。

【0060】

接着剤層の厚さは、特に限定されず目的に応じて適宜決定してよいが、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは３μｍ以上、更に好ましくは５μｍ以上である。接着剤層の厚さの上限は、特に限定されないが、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下、更に好ましくは６０μｍ以下、更により好ましくは５０μｍ以下である。

【0061】

本発明のフィルム巻装体は、上記特定の接着剤層組成を有する接着フィルムがリールに巻回されたフィルム巻装体が得られる限り任意の製造方法により製造してよい。例えば、接着フィルムを製造し、スリット加工した後、リールに巻回することによりフィルム巻装体を製造することができる。以下、フィルム巻装体の製造方法の一例について説明する。

【0062】

接着フィルムは、例えば、上記成分（Ａ）乃至（Ｃ）をはじめとする各成分を、必要に応じて有機溶剤と混合し、均一に混合した樹脂組成物（接着剤組成物）を調製し、この樹脂組成物を、剥離基材上に塗布し、更に乾燥させて接着剤層を形成させることにより製造することができる。樹脂組成物の塗布は、バーコーター等の塗布装置を用いて実施すればよい。ドクターブレード法など、公知の接着フィルムの塗布方式を用いることができる。

【0063】

次いで、接着フィルムをスリット加工し、接着フィルムの幅を所期の範囲とする。スリット加工の際、切削屑等により接着剤層が汚染されるのを防止すべく、接着剤層の露出表面にカバーフィルムを設けてよい。カバーフィルムは、接着フィルムのスリット加工時に使用される公知のフィルムを用いてよい。ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する樹脂系において、固体状エポキシ樹脂と固体状エポキシ硬化剤とを組み合わせて使用する本発明においては、スリット加工の際に、スリッターに接着剤層が貼り付くことを顕著に抑制することが可能であり、所期の幅に円滑にスリット加工することが可能である。

【0064】

スリット加工の後、所期の幅の接着フィルムをリールに巻回することによりフィルム巻装体が得られる。

【0065】

本発明のフィルム巻装体において、接着フィルムの幅は、特に限定されず目的に応じて適宜決定してよい。先述のとおり、本発明においては細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であってもブロッキングを顕著に抑制し得る。好適な一実施形態において、接着フィルムの幅は、１０ｍｍ未満でもよく、５ｍｍ以下としてもよい。接着フィルムの幅は、例えば、４ｍｍ以下、３ｍｍ以下又は２ｍｍ以下にまで小さくすることができる。接着フィルムの幅の下限は、特に限定されないが、０．１ｍｍ以上でもよく、好ましくは０．３ｍｍ以上、より好ましくは０．５ｍｍ以上である。

【0066】

好適な一実施形態において、接着フィルムの長さ（巻き長）は、５ｍ以上である。本発明においては長尺巻きする場合であってもブロッキングを顕著に抑制し得ることから、接着フィルムの長さは、例えば、１０ｍ以上、２０ｍ以上、３０ｍ以上、５０ｍ以上、１００ｍ以上であってもよく、その上限は、例えば、５００ｍ以下、４００ｍ以下、３００ｍ以下であってよい。

【0067】

本発明のフィルム巻装体は、低温・短時間の熱圧着であっても優れた接着性をもたらす接着フィルムを繰り出すことが可能であり、電子部品等を接着する手段として好適に使用することができる。また、接着剤層が導電性粒子を含む場合、異方性導電フィルム（ＡＣＦ）として用いることが可能であり、後述のとおり、第１の電子部品と第２の電子部品とを異方性導電接続する手段として好適に使用することができる。ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する樹脂系において、固体状エポキシ樹脂と固体状エポキシ硬化剤とを組み合わせて使用する本発明においてはまた、熱圧着による硬化収縮（シュリンク）を有利に低減させ得ることから、複数の電子部品を一括実装する場合であっても基板の反りの発生を顕著に減じることが可能である。

【0068】

［接続体の製造方法］
本発明のフィルム巻装体を用いて、電子部品同士を接着した接続体を製造することができる。

【0069】

本発明の接続体の製造方法は、第１の電子部品と第２の電子部品とを、本発明のフィルム巻装体から引き出された接着フィルムの接着剤層を介在させて、圧着する工程を有する。

【0070】

第１の電子部品としては、例えば、一般的なプリント配線板（ＰＷＢ）であればよく、リジッド基板、ガラス基板、セラミック基板、プラスチック基板、ＦＰＣ等が挙げられ、また、第２の電子部品としては、ＦＰＣ、ＩＣチップ等が挙げられる。本発明の方法により、ＦＯＢ（Film On Board）、ＦＯＧ（Film On Grass）、ＦＯＦ（Film On Film）、ＣＯＧ（Chip On Grass）等の多用な接続体を製造し得る。

【0071】

本発明の接続体の製造方法において、はじめにフィルム巻装体から接着フィルムを引き出し、所定の長さにカットした後、第１の電子部品に仮貼り（貼着）する。後述する仮圧着以下の温度と圧力を加えてもよい。本発明のフィルム巻装体を用いることにより、ブロッキングの問題なく、接着フィルムを円滑に引き出すことができる。

【0072】

仮貼りの後、剥離基材を剥離して接着剤層を露出させる。次いで、第１の電子部品の電極（配列）と第２の電子部品の電極（配列）が対向するように位置合わせ（アライメント）し、第２の電子部品を搭載する。ここで、第２の電子部品側から圧着ツールにて仮圧着を実施することが好適である。仮圧着時の温度、圧力及び時間は、具体的な設計に応じて適宜決定してよく、例えば６０～８０℃、０．５～２ＭＰａ、０．５～２秒間とし得る。後述する本圧着を実施するに先立ち、斯かる仮圧着を実施することにより、電子部品同士（それぞれの部品の導通部同士）をより精確に位置合わせして接続することができ好適である。仮圧着を行うことで、より高圧力で押圧する本圧着時の位置ずれの抑制が期待できる。

【0073】

仮圧着の後、第２の電子部品側から圧着ツールにて本圧着を実施する。本圧着時の温度、圧力及び時間は、接着フィルムを用いて電子部品を接着する際に用いられる公知の任意の条件としてよく、具体的な設計に応じて適宜決定してよい。また、圧着は、接着フィルムを用いて電子部品を接着する際に用いられる公知の装置を用いて実施してよい。先述のとおり、ラジカル重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂とを併用する樹脂系において、固体状エポキシ樹脂と固体状エポキシ硬化剤とを組み合わせて使用する本発明のフィルム巻装体を用いることにより、低温（例えば、２００℃以下、１８０℃以下、１６０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒間以下、８秒間以下、６秒間以下）の圧着であっても、第１の電子部品と第２の電子部品を良好に接着することが可能である。

【0074】

なお、仮圧着、本圧着の別を問わず、第２の電子部品と圧着ツールの間に緩衝材（例えば緩衝シート）を設けてよい。緩衝材は、その使用の有無も含めて、電子部品の組み合わせに応じて適宜調整、決定すればよい。

【0075】

本発明は、斯かる低温・短時間の熱圧着による良好な接着性という利点を享受しつつ、接着フィルムを長尺巻きする場合であっても（中でもブロッキングや取り扱いが深刻化し易い細幅の接着フィルムを長尺巻きする場合であっても）、ブロッキングの発生を抑制し得るという顕著な効果を奏するものであり、ＦＰＤモジュールをはじめとする対象製品の生産効率・品質向上に著しく寄与するものである。

【実施例】

【0076】

以下、本発明について、実施例を示して具体的に説明する。ただし、本発明は、以下に示す実施例に限定されるものではない。以下の説明において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、「体積部」及び「体積％」をそれぞれ意味する。

【0077】

［実施例１］
－接着剤組成物の調製－
ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ－２ＰＰＡ、新中村化学工業（株）製）３０部、アクリルモノマー（商品名：Ａ－２００、新中村化学工業（株）製）５０部、固体状エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１００７、三菱ケミカル（株）製）２０部、固体状エポキシ硬化剤（ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、東京化成工業（株）製）３部、有機過酸化物（商品名：パーロイルＬ、日本油脂（株）製、ジラウロイルパーオキサイド）１２部、フェノキシ樹脂（商品名：ＹＰ－５０、日鉄ケミカル＆マテリアル（株）製）５０部、フェノキシ樹脂（商品名：ＹＤ－０１９、日鉄ケミカル＆マテリアル（株）製）５０部、及び導電性粒子（Ｎｉ粒子、平均粒径５μｍ）５部を、溶媒１５０部に加え、均一に混合して、接着剤組成物を得た。

【0078】

－接着フィルムの作製－
剥離基材として、ＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を用意した。この剥離基材上に、乾燥後の接着剤層の厚さが３５μｍとなるように、接着剤組成物を均一に塗布した。その後、６０℃で５分間乾燥させて、剥離基材上に接着剤層を形成して接着フィルムを得た。

【0079】

－フィルム巻装体の作製－
得られた接着フィルムの接着剤層露出面にカバーフィルムを貼り付け、幅２．０ｍｍにスリット加工した後、カバーフィルムを剥離した。次に、内周側に接着剤層が配されるように、側板を備えた巻き芯（巻き芯の直径１００ｍｍ）に、接着フィルムを３００ｍ巻回し、フィルム巻装体を得た。

【0080】

［実施例２］
（ｉ）固体状エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１００７、三菱ケミカル（株）製）の配合量を２０部から５部に変更した点、（ｉｉ）アクリルモノマー（商品名：Ａ－２００、新中村化学工業（株）製）の配合量を５０部から６５部に変更した点以外は、実施例１と同様にして、接着剤組成物、接着フィルム及びフィルム巻装体を得た。

【0081】

［実施例３］
（ｉ）固体状エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１００７、三菱ケミカル（株）製）の配合量を２０部から６５部に変更した点、（ｉｉ）アクリルモノマー（商品名：Ａ－２００、新中村化学工業（株）製）の配合量を５０部から５部に変更した点以外は、実施例１と同様にして、接着剤組成物、接着フィルム及びフィルム巻装体を得た。

【0082】

［比較例１］
（ｉ）固体状エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１００７、三菱ケミカル（株）製）２０部に代えて液状エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ８２８、三菱ケミカル（株）製）５部を使用した点、（ｉｉ）アクリルモノマー（商品名：Ａ－２００、新中村化学工業（株）製）の配合量を５０部から６５部に変更した点以外は、実施例１と同様にして、接着剤組成物、接着フィルム及びフィルム巻装体を得た。

【0083】

［比較例２］
（ｉ）エポキシ樹脂を配合しなかった点、（ｉｉ）アクリルモノマー（商品名：Ａ－２００、新中村化学工業（株）製）の配合量を５０部から７０部に変更した点以外は、実施例１と同様にして、接着剤組成物、接着フィルム及びフィルム巻装体を得た。

【0084】

［比較例３］
固体状エポキシ硬化剤（ＤＤＭ、東京化成工業（株）製）３部に代えて液状エポキシ硬化剤（２－エチル－４－メチルイミダゾール（２Ｅ４ＭＺ）、四国化成工業（株）製）３部を使用した点以外は、実施例２と同様にして、接着剤組成物、接着フィルム及びフィルム巻装体を得た。

【0085】

以下、試験・評価方法について説明する。全評価ともＢ以上であれば、実用上の使用に問題はない。

【0086】

＜はみ出し試験＞
実施例及び比較例で作製したフィルム巻装体について、接着フィルムの露出側面からの接着剤層のはみ出し量に基づき、はみ出しの良否を評価した。斯かる評価は、以下に示すはみ出し試験により行った。

【0087】

すなわち、図２に示すように、実施例及び比較例で作製したフィルム巻装体のリール４をはみ出し試験用治具の固定棒１０に取付け、巻き芯の回転を固定すると共に、フィルム巻装体から所定長さ引き出された接着フィルムの端部に分銅２０を付け、静荷重を負荷した（はみ出し試験用治具の詳細及びそれを用いた試験手順の詳細は特開２０１７－１３７１８８号公報を参照されたい。）。本試験においては、繋ぎ角α（上記公報参照）が９０～１８０°の範囲となるようにリール４を固定し、フィルム巻装体からの接着フィルムの引き出し長さ３０ｃｍ、分銅２０の重量３０ｇ、環境温度３０℃の条件で、静荷重を６時間負荷した。

【0088】

静荷重を６時間負荷した後、デジタルマイクロスコープを用いて、フィルム巻装体の巻き芯外周の繋ぎ部から半径方向の側面を１７５倍の倍率で外観を観察した。接着剤層が剥離基材を挟み込み、１層上段の接着剤層と貼り付いた（連結した）場合を「１層はみ出し」とし、２層上段の接着剤層と貼り付いた場合を「２層はみ出し」とし、はみ出し層数を接着剤成分の剥離基材の挟み込み具合により小数点第１位まで求めた。フィルム巻装体のはみ出しは、得られたはみ出し層数に基づき、以下の基準で評価した。

【0089】

（評価基準）
Ａ：はみ出し層数が１層未満
Ｂ：はみ出し層数が２層未満
Ｃ：はみ出し層数が２層以上

【0090】

＜ブロッキングの評価＞
はみ出し試験の後、フィルム巻装体から接着フィルムを引き出し、ブロッキングの発生の有無を観察した。本試験において、接着フィルムを引き出した際に剥離基材から接着剤層が剥がれたり浮きが生じたりした場合にブロッキングが発生したと判定した。また、本試験は、フィルム巻装体からの接着フィルムの引き出しを、（１）リール側板に平行な向き（ＭＤ方向；フィルム引き出し方向とリール側板の延伸方向とのなす角度が０°）、（２）リール側板に斜めの向き（ＭＤ方向に対し３０°；フィルム引き出し方向とリール側板の延伸方向とのなす角度が３０°）の２通りについて実施した。そしてフィルム巻装体のブロッキングは、以下の基準で評価した。

【0091】

（評価基準）
Ａ：引き出し方向によらずブロッキングは発生せず
Ｂ：リール側板に平行な向きに引き出した際はブロッキングは発生しないが、リール側板に斜めの向きに引き出した際はブロッキングの発生あり
Ｃ：引き出し方向によらずブロッキングの発生あり

【0092】

＜接着強度の評価＞
－接続体の作製－
実施例及び比較例で作製したフィルム巻装体から接着フィルムを引き出し、剥離基材を剥離した接着剤層を介在させて、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）とリジッド基板とを熱圧着し、ＦＰＣとリジッド基板の対向した導通部を全て接着剤層の硬化物により接着することで異方性接続された接続体を得た。ここで、本試験に使用したＦＰＣ、リジッド基板の仕様、熱圧着の条件は以下のとおりであった。

【0093】

ＦＰＣ仕様：ポリイミドフィルム厚さ３８μｍ、銅回路厚さ８μｍ、銅回路ライン幅２００μｍ（ピッチ４００μｍ、Ｌ／Ｓ＝１／１）
リジッド基板仕様：ガラスエポキシ基板厚さ１．０ｍｍ、銅回路厚さ３５μｍ、銅回路ライン幅２００μｍ（ピッチ４００μｍ、Ｌ／Ｓ＝１／１）
熱圧着条件：１６０℃／４ＭＰａ／５秒間

【0094】

－接着強度の測定・評価－
得られた接続体について、接着直後と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿条件にて５００時間保持した後に、９０度剥離試験により接着強度を測定した。詳細には、ＦＰＣおよび硬化物を長さ１０ｍｍになるよう切り込み、その長さ１０ｍｍのＦＰＣをつかみ具で掴み、室温（２５℃）下、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向にＦＰＣがリジット基板から剥離するまで引き剥がした時の荷重（Ｎ／ｃｍ）を測定し、以下の基準で接着強度を評価した。なお、測定には、テンシロン試験機（株式会社オリオンテック製ＳＴＡ－１１５０）を使用した。

【0095】

（評価基準）
Ａ：１０Ｎ／ｃｍ以上
Ｂ：５Ｎ／ｃｍ以上１０Ｎ／ｃｍ未満
Ｃ：５Ｎ／ｃｍ未満

【0096】

＜導通抵抗の評価＞
上記＜接着強度の評価＞と同様の手順で接続体を得た。得られた接続体について、導通抵抗を測定し、以下の基準で評価した。尚、導通抵抗は初期および信頼性試験後も実用上問題はなかった。何れの接続体についても良好（Ａ評価）であった。

【0097】

初期（評価基準）
Ａ：５Ω未満
Ｂ：５Ω以上１０Ω未満
Ｃ：１０Ω以上
信頼性試験後（評価基準）
Ａ：１０Ω未満
Ｂ：１０Ω以上１５Ω未満
Ｃ：１５Ω以上

【0098】

実施例及び比較例の評価結果を表１に示す。

【0099】

【表1】

【0100】

実施例１～３から、本発明のフィルム巻装体は、低温・短時間の熱圧着であっても優れた接着性を呈する接着フィルムを繰り出すことが可能であり、かつ、該接着フィルムを長尺巻きする場合であってもブロッキングの発生を抑制し得ることが確認された。また、フェノキシ樹脂に代えて／加えて、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂等の他の成膜用成分を使用した場合、表１記載の特定のウレタンアクリレート及びアクリルモノマーに代えて／加えて、他の重合性（メタ）アクリル化合物を使用した場合、表１記載の特定の固体状エポキシ樹脂及び固体状エポキシ硬化剤に代えて／加えて、他の固体状エポキシ樹脂及び固体状エポキシ硬化剤を使用した場合に関しても、程度に差はあるものの、上記実施例と同様の結果に帰着することを確認している。

【0101】

一方、重合性（メタ）アクリル化合物とエポキシ樹脂を併用する比較例１及び３のフィルム巻装体は、接着性こそ良好な結果を示したものの、固体状エポキシ樹脂（比較例１について）又は固体状エポキシ硬化剤（比較例３について）を含まないことから、何れも、はみ出し性が不良であり、ブロッキングが発生した。また、重合性（メタ）アクリル化合物は含むもののエポキシ樹脂を含まない比較例２のフィルム巻装体は、接着性、はみ出し性、ブロッキングの何れの結果も不良であった。

【符号の説明】

【0102】

１ フィルム巻装体
２ 接着剤層
３ 剥離基材
４ リール
５ 巻き芯
６ 側板（フランジ）
１０ 固定棒
２０ 分銅

【図1】

【図2】