特許 7447046 軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-03-01

(45)【発行日】2024-03-11

(54)【発明の名称】軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法

(51)【国際特許分類】

   G21C 3/328 20060101AFI20240304BHJP

   G21C 3/326 20060101ALI20240304BHJP

【ＦＩ】

G21C3/328 100

G21C3/326

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2021048217

(22)【出願日】2021-03-23

(65)【公開番号】P2022147101

(43)【公開日】2022-10-06

【審査請求日】2023-03-13

(73)【特許権者】

【識別番号】000003078

【氏名又は名称】株式会社東芝

(73)【特許権者】

【識別番号】317015294

【氏名又は名称】東芝エネルギーシステムズ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001092

【氏名又は名称】弁理士法人サクラ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】平岩 宏司

(72)【発明者】

【氏名】吉岡 研一

(72)【発明者】

【氏名】木村 礼

(72)【発明者】

【氏名】和田 怜志

(72)【発明者】

【氏名】杉田 宰

【審査官】大門 清

(56)【参考文献】

【文献】特開平０５－０４５４８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０２０／２２９２８８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００８－２１５８１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０９－０９００７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１３／０３０８７４１（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｃ ３／３２８

Ｇ２１Ｃ ３／３２６

Ｇ２１Ｃ ３／４２

Ｇ２１Ｃ ３／３０

Ｇ２１Ｃ ３／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数の燃料棒を束ねて構成され、使用済み燃料の再処理時にアメリシウム同位体を抽出し、抽出したアメリシウム同位体を燃料に添加する核燃料サイクルに使用される軽水炉ウラン燃料集合体であって、
添加されるアメリシウム２４１の燃料重金属に対する重量割合Ｗ（ｗｔ％単位）が、燃料集合体の平均ウラン２３５濃縮度ｅ（ｗｔ％単位）に対し、
Ｗ＜－０．００６ｅ^２＋０．１２ｅ－０．４３（濃縮度５ｗｔ％以上）、
Ｗ＜－０．０００３５６ｅ＋０．００３５７（濃縮度４．２ｗｔ％以上で５．０ｗｔ％未満）
の範囲であることを特徴とする軽水炉ウラン燃料集合体。

【請求項2】

燃焼度の範囲が４５ＧＷｄ/ｔ以上、６０ＧＷｄ/ｔ以下であることを特徴とする請求項１記載の軽水炉ウラン燃料集合体。

【請求項3】

核分裂性物質としてウラン同位体を含み毒物は含まないウラン燃料棒と、ウラン同位体と毒物の両方を含む毒物棒で構成され、添加されたアメリシウムはウラン燃料棒のみに含まれることを特徴とする請求項１又は２に記載の軽水炉ウラン燃料集合体

【請求項4】

複数の燃料棒を束ねて構成された軽水炉ウラン燃料集合体を、一定の燃焼度まで炉心内で燃焼させた使用済み燃料集合体を、取り出して再処理する核燃料サイクルの運用方法であって、
再処理時に前記使用済み燃料集合体からアメリシウム同位体を抽出して、前記軽水炉ウラン燃料集合体に添加し、
添加するアメリシウム２４１の燃料重金属に対する重量割合Ｗ（ｗｔ％単位）が、燃料集合体の平均ウラン２３５濃縮度ｅ（ｗｔ％単位）に対し、
Ｗ＜－０．００６ｅ^２＋０．１２ｅ－０．４３（濃縮度５ｗｔ％以上）、
Ｗ＜－０．０００３５６ｅ＋０．００３５７（濃縮度４．２ｗｔ％以上で５．０ｗｔ％未満）
の範囲であることを特徴とする核燃料サイクルの運用方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の実施形態は、軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法に関する。

【背景技術】

【0002】

発電用軽水炉（以後、軽水炉）で用いられる燃料集合体は、核物質を含む複数の燃料棒を格子状に配列して束ねて構成され、原子炉の出力運転時には燃料棒が内部の核物質の核分裂反応で発熱し、発生した熱を燃料集合体の内部に導かれた冷却水で除熱できるよう構成されている。

【0003】

軽水炉には燃料集合体内部の熱を蒸気として取出して発電する沸騰水型軽水炉と、高温水として取出して蒸気発生器という熱交換機に導いて蒸気としたのちに発電する加圧水型軽水炉がある。前者はＢＷＲ、後者はＰＷＲと呼ばれる。

【0004】

軽水炉（ＢＷＲとＰＷＲの双方）で用いられる燃料集合体には、核分裂反応が生じる核物質としてウランのみを含むウラン燃料集合体と、核物質としてプルトニウム（以後、Ｐｕ）とウランを含むＭＯＸ燃料集合体がある。

【0005】

ウラン燃料集合体には、ウラン元素同位体であるウラン２３４、ウラン２３５、ウラン２３８が含まれ、一部の燃料集合体ではウラン２３６も含まれるものもある（以後、それぞれＵ－２３４，Ｕ－２３５，Ｕ－２３８，Ｕ－２３６）。さらにウラン燃料集合体には、可燃性毒物を含む可燃性毒物入りウラン燃料棒と可燃性毒物を含まないウラン燃料棒の２種類がある。

【0006】

可燃性毒物とは、燃料集合体の中に核物質の核分裂反応を調節するために添加される物質で、例えば沸騰水型原子炉で用いる燃料集合体では、ガドリニウムの酸化物であるガドリニア（Ｇｄ_２Ｏ_３）が用いられることがあるが、燃焼によって中性子吸収能力が減衰する特性のある物質はガドリニア以外にも知られている。

【0007】

軽水炉で燃料集合体が所定のエネルギーを出した後の燃料集合体は、使用済燃料（以後、ＳＦ）と呼ばれる。ＳＦにはＰｕが含まれる一方で、核分裂生成物（以後、ＦＰ）と残存Ｕ－２３５、Ｕ－２３８などのウラン同位体の他、原子番号がＰｕよりも大きいものやネプツニウム２３７（以後、Ｎｐ－２３７）などを総称してマイナーアクチニド（以後、ＭＡ）と呼ばれる一群の核種が存在している。なおＭＡとしては上記した以外にもＰｕやウラン同位体を親核とする核種が存在している。

【0008】

Ｐｕについては、有用な核分裂性物質であることから日本やフランスではＳＦからＰｕを取出す処理（以後、再処理）を行なって取出したＰｕと残存ウランを混合酸化物燃料（以後、ＭＯＸ燃料）として再利用する核燃料リサイクルが行われている。

【0009】

ＦＰとＭＡは、ほとんどがβ崩壊やα崩壊などを起こす不安定な核種であり、これらの崩壊によって発熱しているＳＦは、再処理を行える発熱量に低下するまで一定期間貯蔵して冷却することが必要である。冷却したのちに再処理を行なってＰｕとウランを取出す。残存物にはＭＡとＦＰが廃棄物として含まれる。

【0010】

再処理後の廃棄物溶液に含まれるＦＰとＭＡも発熱を伴っており、高いレベルの放射能や発熱がある液体であるため高レベル放射性廃棄物（以後、ＨＬＷ）と呼ばれる。ＨＬＷは再処理の後、最終的に地層に安定して埋設処分を行うためにガラスに混入して固める（以後、ガラス固化）処理が行われる。残存物に残るＭＡとＦＰのうち特定の核種は化学分離が可能である。例えばアメリシウム、キュリウムと他のＭＡ核種の再処理での分離は可能である。

【0011】

燃焼度などの影響でＳＦの崩壊熱が増加すると、再処理までの冷却期間が増加し貯蔵施設に貯蔵する期間が長期化する。使用済み燃料は、軽水炉の出力などの条件で一定数のＳＦが軽水炉から排出されるため、冷却期間が長くなり貯蔵施設から再処理に供される体数が減ると、貯蔵ＳＦ体数の増加率が増えて、貯蔵余裕体数は減ることになる。

【0012】

同様に単位体積のＨＬＷの崩壊熱が増加すると、ガラス固化体にはガラス重量あたりの発熱量に上限があるため、ガラス固化体の容積が増加して廃棄物が増量することになる。以上のように崩壊熱は、ＳＦの貯蔵余裕やガラス固化体の埋設容量余裕に影響を与えることになる。

【0013】

後者のガラス固化体の埋設容量余裕に関わり、特定のＭＡ核種を再処理の工程で核種別に抽出し、そのうち一部の核種を軽水炉や高速炉に添加して単寿命の核種に核変換する技術が考えられており、分離変換技術（以後、Ｐ＆Ｔ）と呼ばれる。Ｐ＆Ｔの対象となるＭＡ核種は、ＨＬＷでの発熱寄与が大きいアメリシウム２４１とキュリウム２４４（以後、それぞれＡｍ－２４１、Ｃｍ－２４４）であることが知られている。

【0014】

ＳＦに含まれるＭＡ中の発熱成分としては、プルトニウム２３８も大きな割合を占めるが、再処理でＰｕとして除去されるため、ＨＬＷには微量しか含まれず発熱への寄与は無視できるほどになる。

【0015】

この結果、軽水炉では原子炉停止から取り出されて１０年から１００年経たＳＦ中のＭＡ崩壊熱の成分は、ほぼＡｍ－２４１とＣｍ－２４４となる。これらの時間変化はＡｍ－２４１については時間とともに崩壊熱が増大し、Ｃｍ－２４４は減少していく特性を示し、既存軽水炉のウラン燃料の例では冷却２０年程度で崩壊熱は同程度になることが知られている。

【0016】

Ａｍ－２４１のこの時間経過による増加は、プルトニウム２４１（以後、Ｐｕ－２４１）が半減期１４．４年でβ崩壊してＡｍ－２４１が生成するため生じている。つまり再処理までの冷却期間が長くなるほどＡｍ－２４１の崩壊熱成分は増加する関係がある。

【0017】

Ｐ＆Ｔ技術のひとつとして軽水炉の燃料にＡｍ－２４１を添加して壊変する方法が知られている。例えばＰＷＲの形式であるＶＶＥＲ燃料に添加する例も知られている。この例ではＡｍ－２４１は熱中性子領域の捕獲断面積が大きいため、燃料集合体の燃焼度が進むにつれて核変換が進みＡｍ－２４１は減少する。

【0018】

一方で、核変換されたＡｍ－２４１は、さらに熱中性子吸収による核変換と崩壊が複数回繰り返されてＣｍ－２４４に到達する。つまり軽水炉でのＡｍ－２４１核変換では、Ａｍ－２４１の崩壊熱は減る一方でＣｍ－２４４の崩壊熱は増える関係となっている。

【0019】

ＢＷＲの燃料にＭＡを添加して壊変する例もある。この例では、ＭＡのうちＮｐ－２３７、Ａｍ－２４１、Ａｍ－２４３、Ｃｍ－２４４の４核種全部を同時に一定割合で特別なＭＡ燃焼用の燃料のみに同時にＵＯ_２燃料に均質に添加させ、Ａｍ核種単独で添加はされていない。さらにこの評価の例としてＭＡのウラン重量割合が５ｗｔ％の場合のみが示されているのみである。またこの例は、ウラン燃料棒のＵ－２３５の濃縮度は標準の値としており、ＭＡ添加により濃縮度の増加はしていない。

【0020】

一方、軽水炉から生じるＭＡをＰ＆Ｔ以外の方法で減らす例として、取出燃焼度達成に必要となる濃縮度以上にＵ－２３５濃縮度を増加させ、生成されるＴＲＵ量を減らすというものがある。例えば燃焼度を４５ＧＷｄ/ｔとし平均ウラン２３５濃縮度が３．８ｗｔ％必要である場合に、１０ｗｔ％とすることで、ＳＦ中のＭＡ総重量割合を、基準の濃縮度を高めない燃料に比べて減少させた例も知られている。

【0021】

この例では、Ｐｕ－２４１生成量とＣｍ－２４４生成量が、基準の濃縮度を高めない燃料に比べてそれぞれ大幅な減少となる。

【0022】

使用済み燃料が再処理されるまでは、再処理システムが受け入れられる崩壊熱の水準まで冷却することが必要とされ、日本の再処理工場の最新の基準ではウラン燃料ではせん断までに１５年以上の冷却が必要とされている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0023】

【文献】特開２０１７－３２４０８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0024】

高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化された後、地層に埋設して半永久的に保管する地層処分が行われるが、ガラス固化体の量に比例的に地層処分場所が必要になる。地層処分場所に適した場所は長期的に地層変動が少ない場所とする必要があり、使用できる場所は限定される。もしガラス固化体が今後もＳＦ発生量に応じて増えていくならば、廃棄する処分場はいずれ満杯となり、処分ができなくなる。その結果、再処理が行えなくなり、発電そのものができなくなることもあり得る。このように高レベル放射性廃棄物をガラス固化して地層処分を行う現在の核燃料リサイクルは長期的な継続性が無いと考えられ、原子力発電の継続の上での大きな課題になっている。

【0025】

このような課題に対しては、高レベル放射性廃棄物をＰ＆Ｔによって低減することが考えられてきた。しかしこのＰ＆Ｔ技術は高速炉などの軽水炉でない変換炉が前提となっているため、実用化に非常に長い期間が必要であり実用化までにガラス固化体が次々発生してしまう課題がある。したがってこの問題の解決には高速炉の実用化を前提とせず、軽水炉の中で高レベル廃棄物発生とガラス固化体発生量を減らす必要がある。

【0026】

従来知られた範囲では、軽水炉の中で高レベル放射性廃棄物の一部であるＡｍ－２４１を軽水炉にリサイクルするなどにより、Ａｍ－２４１を削減する方式が知られていた。しかしながらＡｍ－２４１を軽水炉にリサイクルする方式では、Ｃｍ－２４４が増加し、元々発生していたＣｍ－２４４に加わってＭＡの崩壊熱の総量は減らすことができない問題があった。また、軽水炉燃料においてＵ－２３５濃縮度を必要な燃焼度以上に高めることでＣｍ－２４４を含むＭＡの生成を減らす方式のウラン燃料が知られているが、Ａｍ－２４１については減少できない課題があった。

【0027】

本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、高速炉を使用せず軽水炉のみでガラス固化体発生の原因となるＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の両方の発熱量を削減し、ガラス固化体発生量を低減することができる軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0028】

実施形態の軽水炉ウラン燃料集合体は、複数の燃料棒を束ねて構成され、使用済み燃料の再処理時に抽出されたアメリシウム同位体を添加された軽水炉ウラン燃料集合体であって、添加されたアメリシウム２４１の燃料重金属に対する重量割合Ｗ（ｗｔ％単位）が、燃料集合体の平均ウラン２３５濃縮度ｅ（ｗｔ％単位）に対し、
Ｗ＜－０．００６ｅ^２＋０．１２ｅ－０．４３（濃縮度５ｗｔ％以上）、
Ｗ＜－０．０００３５６ｅ＋０．００３５７（濃縮度４．２ｗｔ％以上で５．０ｗｔ％未満）
の範囲であることを特徴とする。

【発明の効果】

【0029】

本発明によれば、高速炉を使用せず軽水炉のみでガラス固化体発生の原因となるＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の両方の発熱量を削減し、ガラス固化体発生量を低減することができる軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0030】

【図1】実施例の燃料集合体のウラン燃料棒、可燃性毒物棒の配置位置を示す図。

【図2】実施例のウラン２３５濃縮度、可燃性毒物濃度、Ａｍ－２４１濃度を示す図。

【図3】実施例の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図4】比較例１の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図5】比較例２の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図6】比較例３の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図7】取出後４０年で再処理した場合の崩壊熱の推移を比較して示すグラフ。

【図8】実施例のＡｍ－２４１の重量割合燃焼変化の推移を示すグラフ。

【図9】実施例の取出し後Ａｍ－２４１重量割合冷却変化の推移を示すグラフ。

【図10】取出後４０年で再処理した場合の崩壊熱を比較して示す図。

【図11】取出後２０年で再処理した場合の崩壊熱を比較して示すグラフ。

【図12】取出後２０年で再処理した場合の崩壊熱を比較して示す図。

【図13】Ａｍ－２４１添加濃度範囲を限定する数式を説明する図。

【図14】Ｐｕ－２４１の燃焼中の重量割合の燃焼度による違いを示すグラフ。

【図15】各Ａｍ－２４１濃度におけるウラン２３５濃縮度１０ｗｔ％時の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図16】各Ａｍ－２４１濃度におけるウラン２３５濃縮度７．５ｗｔ％時の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図17】各Ａｍ－２４１濃度におけるウラン２３５濃縮度５．０ｗｔ％時の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図18】各Ａｍ－２４１濃度におけるウラン２３５濃縮度３．８ｗｔ％時の崩壊熱の推移を示すグラフ。

【図19】Ａｍ－２４１添加上限濃度と下限濃度を示した図。

【図20】燃料集合体の水平断面の構成例を示す図。

【図21】燃料棒の構成例を示す図。

【図22】原子炉内の燃料集合体と制御棒の構成例を示す図。

【発明を実施するための形態】

【0031】

以下、実施形態に係る軽水炉ウラン燃料集合体及び核燃料サイクルの運用方法ついて、図面を参照して説明する。

【0032】

実施形態では、Ｕ－２３５濃縮度を必要な燃焼度以上に高めることでＣｍ－２４４を含むＭＡの生成を減らす方式のウラン燃料に対しウラン燃料のＳＦを再処理して生じたＡｍ－２４１を含むアメリシウム核種を一定の濃度範囲でこのウラン燃料に添加する。添加されたＡｍ－２４１は燃料の燃焼により核種変換が進みその濃度が減少する。一方でＡｍ－２４１の核種変換によりＣｍ－２４４濃度が増加する。このとき、Ａｍ－２４１添加によるＣｍ－２４４の崩壊熱増加に対し、ウラン燃料のＵ－２３５濃縮度を高めたウラン燃料を採用したことによるＣｍ－２４４減少が上回る範囲の値となるようなＡｍ－２４１添加濃度条件を決めることができる。このようにすることでＣｍ－２４４の発熱は増やさず生成されたアメリシウムは燃料の添加に使い、添加に使った量だけＨＬＷに含まれるＡｍ－２４１の量を減らすことができる。これによってＨＬＷのＡｍ－２４１からの崩壊熱が燃料添加に使った量だけ減ることになり、Ｃｍ－２４４の崩壊熱と合わせた合計のＨＬＷの崩壊熱が減ることでガラス固化体発生量を減らすことができる。

【0033】

まず、従来から使用している燃料集合体、燃料棒、炉心の構成例について説明する。図２０、図２１、図２２に示すように、燃料ペレットと呼ばれる二酸化ウランを円柱状に焼結した燃料要素１とそれらを複数段積み重ねて燃料被覆管２で格納して構成される燃料棒３、燃料要素１に可燃性毒物物質を含む可燃性毒物入り燃料棒４、内部には燃料要素が無く運転時に内部を冷却水が流れるウォータロッド５、燃料棒を９行９列で束ねそれらを四角柱状の管であるチャンネルボックス６で収納して構成される燃料集合体７とその燃料集合体７を規則的に配置してなる炉心８で構成されている。なお、燃料集合体７中には、複数の部分長燃料棒９が含まれている。

【0034】

燃料棒３の一部は、燃料要素１中に可燃性毒物として酸化ガドリニウムすなわちガドリニアを含んでおり、その平均の濃度は約４％である。燃料被覆管２はジルカロイ２と呼ばれるジルコニウム合金製である。軽水炉の形式は改良型沸騰水型軽水炉（ＡＢＷＲ）と呼ばれる形式のプラントであり、定格運転時の熱出力は３９２６ＭＷ、炉心当たりの燃料集合体数は８７２体、燃料１体当たりのウラン金属重量は１７２ｋｇとなっている。炉心８の熱出力を定格の１００％とし１サイクルの運転期間が１３ヶ月、燃料要素１の平均取出燃焼度が約４５ＧＷｄ/ｔとなっている。

【0035】

次に、実施例の構成を図１、図２に示す。燃料集合体７は燃料棒４が９行９列で配置され、それらの燃料棒４はウラン燃料棒Ｕとガドリニアを可燃性毒物物質とする可燃性毒物入燃料棒Ｇで構成されている。それぞれの燃料棒本数はウラン燃料棒Ｕが３２本、可燃性毒物入燃料棒Ｇが４２本の合計７４本である。ウラン燃料棒Ｕと可燃性毒物入燃料棒Ｇの平均ウラン２３５濃縮度はどちらも１０ｗｔ％である。可燃性毒物の濃度は図２に示すように８ｗｔ％である。ウラン燃料棒ＵにはＡｍ－２４１が重量割合で０．３５ｗｔ％添加され、可燃性毒物入燃料棒Ｇには添加されていない。全燃料棒平均のＡｍ－２４１重量割合は０．１５ｗｔ％としている。なお、可燃性毒物入燃料棒Ｇでは、可燃性毒物の添加量を厳密に管理しなければならないため、本実施形態ではＡｍ－２４１を添加していない。しかし、可燃性毒物入燃料棒Ｇに対してもＡｍ－２４１を添加するようにしてもよい。

【0036】

次に実施形態の効果と原理を従来の技術と比較して示す。図３は実施形態のウラン燃料を燃焼度４５ＧＷｄ/ｔで燃焼した後に炉心から取出し、その後冷却した場合のＡｍ－２４１、Ｃｍ－２４４およびその合計の崩壊熱の時間変化を示している。

【0037】

従来技術の場合に同じ燃焼度条件で燃焼し、冷却した場合の比較例の結果を図４、図５、図６に示す。

【0038】

図４はウラン濃縮度と燃焼度が同じ燃料集合体７においてＡｍ－２４１を添加しないことだけが異なる場合の第１の比較例の結果である。第１の比較例と比較すると、実施例は冷却初期から概ね７０年後の間でＡｍ－２４１とＣｍ－２４４および合計の崩壊熱はいずれも増加している。これは実施例がＡｍ－２４１を添加した結果、第１の比較例と比べてＡｍ－２４１が燃え残ったことと添加したＡｍ－２４１が核変換によってＣｍ－２４４が生成されて増加したためである。実施例は崩壊熱が増えた結果になっているが、後述のように再処理を経た後の崩壊熱からはＡｍ－２４１成分を除去できＣｍ－２４４のみにできるため実施例の方が再処理後の崩壊熱は大幅に低くなる。

【0039】

図５は平均ウラン２３５濃縮度を３．８ｗｔ％とした第２の比較例の結果を示すものであり、燃焼度は実施例と同じ４５ＧＷｄ/ｔである。またＡｍ－２４１は添加されていない。第２の比較例を実施例と比較するとＡｍ－２４１とＣｍ－２４４および合計の崩壊熱はほぼ同じような変化となっている。これは実施例では燃焼度を増加せずに濃縮度を増加したことによるＰｕ－２４１の生成減少にともなうＡｍ－２４１への崩壊量の減少と、新燃料に添加されたＡｍ－２４１のＣｍ－２４４への核変換量の増加が打ち消しあった結果である。これらの結果、実施例は第２の比較例と崩壊熱が同程度という結果になっているが、前記の理由で再処理を経た後の崩壊熱は本実施例の方が大幅に低くすることができる。

【0040】

図６は平均ウラン２３５濃縮度が３．８ｗｔ％とする第３の比較例の結果を示すものであり、燃焼度は実施例と同じ４５ＧＷｄ/ｔである。またＡｍ－２４１は実施例と同じ濃度０．１５ｗｔ％で添加されている。第３の比較例を実施例と比較するとＣｍ－２４４の崩壊熱が大幅に低下し、Ａｍ－２４１の崩壊熱の若干の減少も加わって合計の崩壊熱は特に冷却初期で大きく減少する。これは実施例では燃焼度を増加せずに濃縮度を増加したことによるＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の崩壊熱が低減する効果と新燃料へのＡｍ－２４１の添加がほぼ打ち消し合う結果になっているのに対し、第３の比較例では新燃料に添加されたＡｍ－２４１によりＣｍ－２４４とＡｍ－２４１の崩壊熱が両者とも大きくなっている。

【0041】

図７に実施例のＳＦを炉心から取出後に４０年経過した時点で再処理し、Ａｍ－２４１とＣｍ－２４４を含むＨＬＷをガラス固化する場合のＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の合計の崩壊熱を示す（図７中の一点鎖線３）。比較する崩壊熱の値は、図中の実線１が第２の比較例、点線２が第１の比較例である。本実施例ではＡｍ－２４１は再処理後に全量をウラン燃料へ添加することでＨＬＷ側にＡｍ－２４１が残留することがないため再処理後のＨＬＷの崩壊熱合計からＡｍ－２４１崩壊熱の全部を除外している。

【0042】

このようにできる理由は次の通りである。図８に本実施例のＡＭ－２４１重量割合の燃焼度変化を、図９にその使用済み燃料を燃焼度４５ＧＷｄ/ｔで取り出して冷却していった場合のＡｍ－２４１重量割合の時間変化を示す。初期にＡｍ－２４１は０．１５ｗｔ％であったものが燃焼で燃焼度４５ＧＷｄ/ｔにおいて０．０３ｗｔ％程度になり、その後冷却によってＰｕ－２４１の崩壊成分が加わって増加する。その後はＡｍ－２４１は最大値０.１１ｗｔ％となった後は減少する。つまりＡｍ－２４１の０．１５ｗｔ％添加を行っても取出時においては０．１５ｗｔ％を下回るため、燃焼で生じたＡｍ－２４１をＡｍ－２４１の全量を燃料への添加に使用すればＨＬＷ側にはＡｍ－２４１は残留させないで良い。つまりＡｍ－２４１を適切な濃度範囲でウラン燃料に添加することを繰り返していけば、燃料の燃焼で生じたＡｍ－２４１はウラン燃料を用いる軽水炉の炉心に常に閉込めておくことができる。これに対し比較例はいずれもウラン燃料にＡｍ－２４１を添加する方式ではなく、Ａｍ－２４１の崩壊熱はＨＬＷの崩壊熱に含まれ、その分だけＨＬＷの崩壊熱が大きくなりガラス固化体量が多くなる。なお、Ａｍ－２４１の０．１５ｗｔ％添加を繰り返すとＳＦ中に残るＡｍ－２４１量は次第に減少してくるが例えば４～５体のＳＦからのＡｍ－２４１を集めて用いれば０．１５ｗｔ％のＡｍ－２４１添加は常に可能であり、本発明の適用は常に可能である。

【0043】

図１０に本実施例の再処理後のＡｍ－２４１とＣｍ－２４４合計の崩壊熱の値を第１の比較例（図中の２）、第２の比較例（図中の１）と比較して示す。なお、図１０中ＦＯＲＳＥＴＩ（登録商標）は、過剰濃度の濃縮ウランを用いた軽水炉ウラン燃料集合体のことを示している。本実施例（図中の３）では、再処理後にＡｍ－２４１を除外できるため残る崩壊熱はＣｍ－２４４由来の成分のみとなり、第２の比較例と比べて大きく減少し１１％とすることができる。ガラス固化体は一定の温度以下になるようにその中のＨＬＷ発熱量を制限されるため、ＨＬＷの崩壊熱の減少によってガラス固化体の量は比例的に減少する。なお、この例ではガラス固化体中にはＦＰを含めない場合を示したが、ＦＰが存在していたとしても本実施例によってガラス固化体を削減できることは明らかである。

【0044】

図１１に本実施例のＳＦを炉心から取出後に２０年経過した時点で再処理を行う場合のＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の崩壊熱合計値の冷却時間変化（図７中の一点鎖線３）を、第１の比較例（図中の点線２）、第２の比較例（図中の実線１）とともに示す。本実施例は図７と同様な効果が得られるが、再処理時期が早まることでＳＦの取出後のＣｍ－２４４減衰が少ないために崩壊熱量は図７の例よりは増加することになる。図１２に崩壊熱の値を比較して示すが、第２の比較例と比べて大きく減少し２３％倍になる。このように再処理までの冷却期間を短縮しても本実施例によればガラス固化体を大きく減少することができる。

【0045】

次に本実施例も含むＡｍ－２４１の添加すべき濃度の範囲を図１３に示す。Ａｍ－２４１の濃度をＷ（ｗｔ％）とし、ウラン２３５濃縮度をｅ（ｗｔ％）とした場合には、上限を定める以下の不等式、
式＜１＞ Ｗ＜－０．００６ｅ^２＋０．１２ｅ－０．４３（濃縮度５ｗｔ％以上）、
式＜２＞ Ｗ＜－０．０００３５６ｅ＋０．００３５７（濃縮度４．２ｗｔ％以上で５．０ｗｔ％未満）
を適用する。
Ａｍ－２４１のウラン燃料への添加濃度Ｗの上限は次のような利点が得られることから範囲を限定している。

【0046】

上限はＳＦ中のＡｍ－２４１とＣｍ－２４１の崩壊熱が基準の濃縮度３．８ｗｔ％の燃料の崩壊熱を越えないように設定するものである。なおＳＦ中の崩壊熱にはＦＰ由来の成分も含まれるが、ＦＰ崩壊熱は燃料の組成や燃焼度の影響がほとんどないためＡｍ－２４１添加があっても上記の理屈はそのまま成り立つものである。

【0047】

なお本実施例を適用できる燃焼度の範囲についても一定の条件を設定することが考えられる。この点を図１４を用いて説明する。図１４はＡｍ－２４１の添加重量割合が０．１５ｗｔ％の場合にウラン２３５濃縮度を３．８ｗｔ％、５．０ｗｔ％、７．５ｗｔ％、１０.０ｗｔ％と変化させた場合の燃焼中のＰｕ－２４１重量割合を燃焼度３０ＧＷｄ/ｔから６０ＧＷｄ/ｔの範囲で示している。ＳＦを取出した後の冷却中にＰｕ－２４１は半減期１４．４年で崩壊しＡｍ－２４１に核種変換する。再処理がＳＦ取出し１５年以上経過してから行われること、またＳＦ取出直後のＡｍ－２４１の重量割合はＰｕ－２４１の数１０分の１であること、を考慮すれば再処理時点ではＳＦ中のＡｍ－２４１はＳＦ取出し時のＰｕ－２４１量が上限となる。したがって再処理時のＳＦ中のＡｍ－２４１重量割合は冷却期間によらず図１４で示されるＰｕ－２４１重量割合が上限ということになる。燃焼度６０ＧＷｄ/ｔ以下の範囲ではＰｕ－２４１の重量割合は０．１４ｗｔ％が上限であることから、ＨＬＷ中のＡｍ－２４１重量割合もこの燃焼範囲では０．１４ｗｔ％を上回ることはない。

【0048】

本実施例のようにＡｍ－２４１を０．１５ｗｔ％で添加した場合、上記の燃焼度範囲であればいかなる冷却期間においても添加時のＡｍ－２４１がＨＬＷ中のＡｍ－２４１重量割合を上回ることができる。このことはＡｍ－２４１をウラン燃料に全量閉込めてＨＬＷ側には移行しないようにできることを意味する。ただしＡｍ－２４１をウラン燃料に全量閉込める条件を付さないならばウラン燃料に添加するＡｍ－２４1重量割合を＜式１＞＜式２＞の範囲で決めて良いことになる。

【0049】

上限設定＜式１＞と＜式２＞の根拠を、図１５、図１６，図１７、図１８を用いて説明する。まず図１５について説明する。平均ウラン２３５濃縮度を１０ｗｔ％、燃焼度４５ＧＷｄ/ｔとする実施例の燃料集合体においてＡｍ－２４１の添加濃度（ｗｔ％単位）を０．０，０．０５，０．１０，０．１５，０．２０と変化させた場合のＳＦのＡｍ－２４１とＣｍ－２４４の合計の崩壊熱の合計値を基準とする第２の比較例（ウラン２３５濃縮度３．８ｗｔ％）の崩壊熱と比較して示している。濃縮度１０ｗｔ％の場合は、Ａｍ－２４１とＣｍ－２４４の合計の崩壊熱はＡｍ－２４１重量割合にほぼ比例的に増加する。基準燃料の崩壊熱未満にできるＡｍ－２４１添加濃度は図を読み取ると０．１７ｗｔ％である。すなわち平均ウラン２３５濃縮度を１０ｗｔ％の場合は、Ａｍ－２４１添加濃度は０．１７ｗｔ％未満にしないと基準とする第２の比較例の崩壊熱を超過してしまう。

【0050】

図１６，図１７、図１８は、図１５と同様な検討をウラン２３５濃縮度（ｗｔ％単位）についてそれぞれ７．５,５．０,３．８に変えた場合ついて示している。図１４と同じ考え方で濃縮度に対するＡｍ－２４１上限濃度は０．１３５，０．０２、０．０である。当然ながら濃縮度３．８ｗｔ％の場合はＡｍ－２４１は添加できない結果である。さらに図示していないが図１７と図１８の大小関係から直線内挿すると濃縮度４．２ｗｔ％の場合では上限は０．０５６ｗｔ％である。

【0051】

図１９は、図１５、図１６、図１７、図１８で得たＡｍ－２４１添加濃度の上限値を表としてまとめており、＜式１＞と＜式２＞はこの値に基づいて数式化したものである。

【0052】

以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

【符号の説明】

【0053】

１……燃料要素、２……燃料被覆管、３……燃料棒、４……可燃性毒物入り燃料棒、５……ウォータロッド、６……チャンネルボックス、７……燃料集合体、８……炉心、９……部分長燃料棒。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】

【図22】