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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-03-01
(45)【発行日】2024-03-11
(54)【発明の名称】フィルター基板の選択的接触還元触媒
(51)【国際特許分類】
B01J 29/76 20060101AFI20240304BHJP
B01D 53/94 20060101ALI20240304BHJP
B01J 35/57 20240101ALI20240304BHJP
B01J 37/02 20060101ALI20240304BHJP
B01J 37/08 20060101ALI20240304BHJP
【ＦＩ】
B01J29/76 A
B01D53/94 222
B01D53/94 228
B01D53/94 280
B01J35/57 E
B01J35/57 L
B01J37/02 101D
B01J37/08
【請求項の数】
20
(21)【出願番号】P 2021523202
(86)(22)【出願日】2019-10-30
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-01-17
(86)【国際出願番号】 EP2019079607
(87)【国際公開番号】W WO2020089275
(87)【国際公開日】2020-05-07
【審査請求日】2022-10-07
(31)【優先権主張番号】18203398.5
(32)【優先日】2018-10-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(73)【特許権者】
【識別番号】505470786
【氏名又は名称】ビーエーエスエフ コーポレーション
(74)【代理人】
【識別番号】100100354
【弁理士】
【氏名又は名称】江藤 聡明
(72)【発明者】
【氏名】ペーター，マッティアス
(72)【発明者】
【氏名】シュティーベルス，ズザンネ
(72)【発明者】
【氏名】ドゥンブヤ，カリファラ
(72)【発明者】
【氏名】ツァベル，クラウディア
【審査官】森坂 英昭
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１８／０２５２４５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１８－１４９４６３（ＪＰ，Ａ）
【文献】米国特許出願公開第２０１８／０１１１０８９（ＵＳ，Ａ１）
【文献】米国特許出願公開第２０１８／００４５０９７（ＵＳ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１７／１７８５７６（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ０１Ｊ ２１／００ － ３８／７４
Ｂ０１Ｄ ５３／９４
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、前記触媒が、入口端、出口端、前記入口端と前記出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、前記複数の通路が、前記多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、前記複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、前記通路と前記多孔性内壁との間の境界面が、前記内壁の表面によって画定され；
前記触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、前記基板の前記入口端から前記出口端に向けて前記基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、前記第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
前記触媒が、第２のコーティングをさらに含み、前記第２のコーティングが、前記基板の前記出口端から前記入口端に向けて前記基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、前記第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
前記触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、前記内壁の孔中に含まれ、前記第３のコーティングが、前記基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、前記第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
前記基板の前記出口端から前記入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、前記基板の前記入口端から前記出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される前記出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒。
【請求項2】
前記第１のコーティングと前記第２のコーティングとの間にギャップがあり、前記ギャップが前記基板軸長のｇ％にわたって延び、ｇは、最大１０、好ましくは０．２～５の範囲、より好ましくは０．５～２の範囲であり、ｘ＋ｙ＋ｇ＝１００である、請求項１に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項3】
ｘ＋ｙ＝１００であり、前記第１のコーティングと前記第２のコーティングとの間にギャップがない、請求項１に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項4】
ｘが９５～１００の範囲であり、ｙが２０～５０の範囲、好ましくは２５～４０の範囲であり、ｘ＋ｙ＞１００、好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０である；または前記基板軸長のｑ％にわたって前記第１のコーティングと前記第２のコーティングとの重なりがあり、ｑは最大５０、好ましくは１０～４５の範囲、より好ましくは２０～４０の範囲であり、ｘ＋ｙ－ｑ＝１００である、請求項１に記載の選択的還元触媒。
【請求項5】
前記第１のコーティングに含有される前記ゼオライト材料が、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、前記第１のコーティングに含有される前記ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し；前記ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比が、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲であり、より好ましくは、前記ゼオライト材料のフレームワーク構造の、最大１質量％、より好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％が、Ｐからなる、請求項１から４のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項6】
前記第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、前記非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の前記非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；前記第１のコーティングが、より好ましくは、添加量（ｌ１）／（ｇ／ｉｎ３）の前記ゼオライト材料、および添加量（ｌ２）／（ｇ／ｉｎ３）の前記非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１）対（ｌ２）の比である（ｌ１）：（ｌ２）が、２：１～１８：１の範囲、より好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲である、請求項１から５のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項7】
前記第１のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、前記第１のコーティングの前記ゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項8】
前記第２のコーティングが、８員環細孔ゼオライト材料を含み、前記ゼオライト材料が、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、前記第２のコーティングに含有される前記ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有する、請求項１から７のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項9】
前記第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、前記第２のコーティングの前記非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含む、請求項８に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項10】
前記第２のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、前記第２のコーティングの前記ゼオライト材料の質量に対して、２．５～１５質量％の範囲、好ましくは３～１０質量％の範囲、より好ましくは３．５～６質量％の範囲の量の銅を含む、請求項８または９に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項11】
前記第２のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなる、請求項１から７のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項12】
前記第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、前記第２のコーティングの前記非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；前記第２のコーティングの前記非ゼオライト酸化物材料の、前記第２のコーティングに含まれる銅に対する質量比が、好ましくは０．１：１～５：１の範囲、より好ましくは１：１～４：１の範囲、より好ましくは２：１～４：１の範囲、より好ましくは２．５：１～３．５：１の範囲である、請求項１から７のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項13】
第３のコーティングをさらに含み、前記第３のコーティングが、前記入口端から前記出口端に向けて、または前記出口端から前記入口端に向けて、前記基板軸長のｚ％にわたって延び、前記第３のコーティングが、好ましくは、前記多孔性内壁の孔中に存在する場合、前記第１のコーティングおよび／または前記第２のコーティングの下に、より好ましくは、前記多孔性内壁の孔中に存在する場合、前記第１のコーティングおよび前記第２のコーティングの下に配置される、請求項１から１２のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項14】
前記第３のコーティングの前記ゼオライト材料が、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、前記ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し；前記第３のコーティングが、好ましくは、酸化物材料をさらに含み、前記酸化物材料が、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、前記酸化物材料が、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含み；
前記第３のコーティングが、より好ましくは０．０１～０．４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０２～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で前記酸化物材料を含む、請求項１３に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項15】
前記第３のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、前記非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；前記第３のコーティングが、好ましくは、添加量（ｌ１”）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２”）／（ｇ／ｉｎ３）の前記非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１”）対（ｌ２”）の比である（ｌ１”）：（ｌ２”）が、２：１～１８：１の範囲、より好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲である、請求項１３または１４に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項16】
前記第３のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、前記第３のコーティングの前記ゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含む、請求項１３から１５のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項17】
ＣｕＯとして計算される前記入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される前記出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、０．３０：１～０．９５：１の範囲、好ましくは０．４０：１～０．９２：１の範囲、より好ましくは０．５０：１～０．９０：１の範囲、より好ましくは０．５５：１～０．８８：１の範囲である、請求項１から１６のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項18】
前記出口ゾーンの前記ゼオライト材料の添加量ｌ（ｏｕｔ）／（ｇ／ｉｎ３）の、前記入口ゾーンの前記ゼオライト材料の添加量ｌ（ｉｎ）／（ｇ／ｉｎ３）に対する比であるｌ（ｏｕｔ）／ｌ（ｉｎ）が、０．９：１～１．１：１の範囲、好ましくは０．９５：１～１．０５：１の範囲である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒。
【請求項19】
請求項１から１８のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒を製造するための方法であって、（ａ）入口端、出口端、前記入口端と前記出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む非コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を用意する工程であって、前記複数の通路が、前記多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、前記複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、前記通路と前記多孔性内壁との間の境界面が、前記内壁の表面によって画定される、工程；
（ｂ）任意に、水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された前記基板上に、前記基板軸長のｚ％（ｚは、９５～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された前記混合物を含む前記基板を焼成し、第３のコーティングを含む基板を得る工程であって、前記コーティングの少なくとも９０質量％が、前記基板の前記内壁の孔中に含まれる、工程；
（ｃ）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された前記基板上、または（ｂ）で得られた第３のコーティングを含む前記基板上に、前記基板の前記入口端から前記出口端に向けて前記基板軸長のｘ％（ｘは、１０～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された前記混合物を含む前記基板を焼成し、第１のコーティングおよび任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程；
（ｄ）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ｃ）で用意された基板上に、基板の前記出口端から前記入口端に向けて前記基板軸長のｙ％（ｙは、２０～９０の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、前記第１のコーティング、前記第２のコーティングおよび任意に前記第３のコーティングを含む基板を得る工程
を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
前記基板の前記出口端から前記入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、前記基板の前記入口端から前記出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される前記入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される前記出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、方法。
【請求項20】
受動点火エンジンを出る排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムが、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、前記排気ガス処理システムが、請求項１から１８のいずれか一項に記載の選択的接触還元触媒、ならびにディーゼル酸化触媒、選択的接触還元触媒、アンモニア酸化触媒、ＮＯｘトラップおよび粒子フィルターのうちの１種または複数を含む、排気ガス処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒、および前記触媒を製造するための方法に関する。本発明は、前記選択的接触還元触媒を含む排気ガス処理システム、ならびに前記選択的接触還元触媒および前記排気ガス処理システムを使用する方法にさらに関する。
【背景技術】
【0002】
ＵＳ２０１５／００９８８７０Ａ１は、銅を含むベータゼオライトを含む第１の層、および銅を含むチャバザイト型ゼオライトを含む第２の層の２つの触媒層を含む選択的接触還元触媒を開示している。ＷＯ２０１７／１７８５７６Ａ１は、チャバザイト型分子篩を含む第１の上流ゾーン、および銅を含むレバイン型分子篩を含む第２の下流ゾーンを含むフィルターの選択的接触還元触媒を開示している。ＵＳ２０１８／０２９６９７９Ａ１は、Ｆｅ含有ベータゼオライトを含む入口コーティング、ならびにＦｅ含有ベータゼオライトおよび銅含有ＳＡＰＯを含む出口コーティングを含む排気ガス精製材料を開示している。しかしながら、幅広い温度ウィンドウ、すなわち１５０～６５０℃において改善されたＮＯｘ変換を示す選択的接触還元触媒を提供する必要性がなお存在している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】ＵＳ２０１５／００９８８７０Ａ１
【文献】ＷＯ２０１７／１７８５７６Ａ１
【文献】ＵＳ２０１８／０２９６９７９Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
したがって、本発明の目的は、幅広い温度ウィンドウ、すなわち１５０～６５０℃において改善されたＮＯｘ変換を示す、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒を提供することであった。
【課題を解決するための手段】
【0005】
したがって、本発明は、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
【図面の簡単な説明】
【0006】
【図1】２００、６００および６５０℃における実施例１および比較例１の触媒により得られたＮＯｘ変換を示す図である。
【図2】２００℃における実施例１および比較例１の触媒により得られたＮＨ３保存を示す図である。
【図3】２００、２３０、６００および６５０℃における実施例７および８、ならびに比較例３の触媒により得られたＮＯｘ変換を示す図である。
【図4】２３０℃における実施例１０～１２、および比較例１の触媒により得られたＮＯｘ変換を示す図である。
【図5】６５０℃における実施例１０および比較例１の触媒により得られたＮＯｘ変換を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0007】
ｘは２０～８０の範囲であること、およびｙは２０～８０の範囲であることが好ましい。
【0008】
ｘは５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であることが好ましい。
【0009】
ｙは２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。ｘは５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であること、およびｙは２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることがより好ましい。
【0010】
ｘは２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
【0011】
ｙは５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であることが好ましい。ｘは２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であること、およびｙは５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であることがより好ましい。
【0012】
ｘは４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であることが好ましい。
【0013】
ｙは４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であることが好ましい。ｘは４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であること、およびｙは４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であることがより好ましい。
【0014】
ｘ＋ｙは、９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲であることが好ましい。
【0015】
第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがあり、ギャップは基板軸長のｇ％にわたって延び、ｇは最大１０、より好ましくは０．２～５の範囲、より好ましくは０．５～２の範囲であり、ｘ＋ｙ＋ｇ＝１００であることが好ましい。ギャップは、少なくとも部分的にフィルター基板内部にあることがより好ましい。
【0016】
あるいは、ｘ＋ｙ＝１００であり、第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがないことが好ましい。
【0017】
さらなる代替例として、ｘは９５～１００の範囲であること、およびｙは２０～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
【0018】
ｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であることが好ましい。ｘは９５～１００の範囲であること、およびｙは２５～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であること、およびｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であることがより好ましい。
【0019】
基板軸長のｑ％にわたって第１のコーティングと第２のコーティングとの重なりがあり、ｑは最大５０、より好ましくは１０～４５の範囲、より好ましくは２０～４０の範囲であり、ｘ＋ｙ－ｑ＝１００であることが好ましい。重なりは、少なくとも部分的にフィルター基板内部にあることがより好ましい。
【0020】
第１のコーティングに含有されるゼオライト材料として、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有することが好ましい。第１のコーティングに含有されるゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有することがより好ましい。
【0021】
ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲である。
【0022】
最大１質量％、より好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％の、第１のコーティングに含有されるゼオライト材料のフレームワーク構造は、Ｐからな
ることが好ましい。
ることが好ましい。
【0023】
より好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第１のコーティングに含まれるゼオライト材料は、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、より好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有することが好ましい。
【0024】
第１のコーティングは、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７～２．２５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量でゼオライト材料を含むことが好ましい。
【0025】
第１のコーティングは、酸化物材料をさらに含み、酸化物材料は、より好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料は、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含むことが好ましい。第１のコーティングは、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含むことがより好ましい。
【0026】
第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含むことが好ましい。９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなることがより好ましい。アルミナ対シリカの質量比は、１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲であることがより好ましい。
【0027】
したがって、本発明は、好ましくは、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、より好ましくは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、より好ましくは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
【0028】
本発明の文脈において、第１のコーティングは、０．０８～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０９～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含むことが好ましい。
【0029】
第１のコーティングは、添加量（ｌ１）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１）対（ｌ２）の比である（ｌ１）：（ｌ２）は、２：１～１８：１の範囲、より好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲であることが好ましい。
【0030】
第１のコーティングは、好ましくは、ＣｕＯとして計算して、第１のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、より好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含む。
【0031】
第１のコーティングのゼオライト材料は銅を含み、より好ましくは７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第１のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれることが好ましい。
【0032】
触媒は、０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第１のコーティングを含むことが好ましい。
【0033】
第１のコーティングの、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、およびより好ましくは前述で定義された通りの酸化物材料からなる。
【0034】
第１のコーティングの、３０～１００質量％、より好ましくは４０～１００質量％、より好ましくは５０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％が、内壁の孔中にあることが好ましい。
【0035】
第１のコーティングは、入口通路の内壁の表面に配置されていることが好ましい。
【0036】
第１のコーティングの、０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、より好ましくはマンガン、コバルトおよびニッケルからなることが好ましい。
【0037】
第１のコーティングの、０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、より好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなることが好ましい。
【0038】
第２のコーティングは、８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有することが好ましい。第２のコーティングに含有されるゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有することがより好ましい。
【0039】
ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲である。
【0040】
最大１質量％、より好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％の、ゼオライト材料のフレームワーク構造が、Ｐからなることが好ましい。
【0041】
より好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第２のコーティングに含まれるゼオライト材料は、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、より好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有することが好ましい。
【0042】
第２のコーティングは、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７～２．２５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量でゼオライト材料を含むことが好ましい。
【0043】
第２のコーティングは、酸化物材料をさらに含み、酸化物材料は、より好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料は、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含むことが好ましい。第２のコーティングが、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含むことがより好ましい。
【0044】
第２のコーティングは、好ましくは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含む。９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなることがより好ましい。アルミナ対シリカの質量比は、１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲であることがより好ましい。
【0045】
したがって、本発明は、好ましくは、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
【0046】
本発明の文脈において、第２のコーティングは、０．０８～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０９～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含むことが好ましい。
【0047】
第２のコーティングは、添加量（ｌ１’）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２’）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１’）対（ｌ２’）の比である（ｌ１’）：（ｌ２’）は、２：１～１８：１の範囲、より好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲であることが好ましい。
【0048】
第２のコーティングは、ＣｕＯとして計算して、第２のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、２．５～１５質量％の範囲、より好ましくは３～１０質量％の範囲、より好ましくは３．５～６質量％の範囲の量の銅を含むことが好ましい。
【0049】
第２のコーティングのゼオライト材料は銅を含み、より好ましくは、７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第２のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれることが好ましい。
【0050】
選択的接触還元触媒は、好ましくは０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第２のコーティングを含む。
【0051】
第２のコーティングの、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、およびより好ましくは前述で定義された通りの酸化物材料からなる。
【0052】
第２のコーティングとして、第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなることが代替的に好ましい。
【0053】
触媒は、０．０１～１ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０１～０．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０１５～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第２のコーティングを含むことが好ましい。
【0054】
したがって前記代替例によると、本発明は、好ましくは、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
【0055】
本発明の文脈において、第２のコーティングについて、さらなる代替例として、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含むことが好ましい。９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなることがより好ましい。アルミナ対シリカの質量比が、１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲であることがより好ましい。
【0056】
第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料の、第２のコーティングに含まれる銅に対する質量比は、０．１：１～５：１の範囲、より好ましくは１：１～４：１の範囲、より好ましくは２：１～４：１の範囲、より好ましくは２．５：１～３．５：１の範囲であることが好ましい。
【0057】
触媒は、０．０１～１ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０１～０．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０１５～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第２のコーティングを含むことが好ましい。
【0058】
第２のコーティングの、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯおよび前述で定義された通りの非ゼオライト材料からなる。
【0059】
上記の代替例によると、第２のコーティングの、０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％が、ゼオライト材料からなることが好ましい。
【0060】
したがって前記代替例によると、本発明は、好ましくは、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。
【0061】
第２のコーティングに関して本発明の文脈において、第２のコーティングの、３０～１００質量％、より好ましくは５０～１００質量％、より好ましくは７０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％が、内壁の孔中にあることが好ましい。
【0062】
第２のコーティングに関して本発明の文脈において、第２のコーティングは出口通路の内壁の表面に配置されることが好ましい。
【0063】
第２のコーティングに関して本発明の文脈において、第２のコーティングの、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、より好ましくはマンガン、コバルトおよびニッケルからなることが好ましい。
【0064】
第２のコーティングに関して本発明の文脈において、第２のコーティングの、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、より好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなることが好ましい。
【0065】
９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の本発明の選択的接触還元触媒が、多孔性ウォールフローフィルター基板、第１のコーティング、および第２のコーティングからなることが好ましい。
【0066】
本発明の第１の態様によると、本発明の選択的接触還元触媒は、第１のコーティングおよび第２のコーティングを含み、
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙ＝１００であり；
ｘは、４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であり；または
ｘは、５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であり；または
ｘは、２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙ＝１００であり；
ｘは、４０～６０の範囲、より好ましくは４５～５５の範囲であり；または
ｘは、５５～８０の範囲、より好ましくは６０～７５の範囲であり；または
ｘは、２０～４５の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
【0067】
本発明の第２の態様によると、本発明の選択的接触還元触媒は、第１のコーティングおよび第２のコーティングを含み、
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは銅を含み、第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
ｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であり；
ｘは、９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲であり、ｙは、２０～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは銅を含み、第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
ｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であり；
ｘは、９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲であり、ｙは、２０～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
【0068】
本発明の第３の態様によると、本発明の選択的接触還元触媒は、第１のコーティングおよび第２のコーティングを含み、
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは銅を含み、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であり；
ｘは、９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲であり、ｙは、２０～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
第１のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは銅を含み、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙ＞１００、より好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０であり；
ｘは、９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲であり、ｙは、２０～５０の範囲、より好ましくは２５～４０の範囲であることが好ましい。
【0069】
あるいは、本発明の文脈において、触媒は、第３のコーティングをさらに含み、第３のコーティングは、基板の入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて、基板軸長のｚ％にわたって延びることが好ましい。
【0070】
第３のコーティングは、多孔性内壁の孔中に存在する場合、第１のコーティングおよび／または第２のコーティングの下に、より好ましくは、多孔性内壁の孔中に存在する場合、第１のコーティングおよび第２のコーティングの下に配置されることがより好ましい。
【0071】
ｚは、９８～１００の範囲、より好ましくは９９～１００の範囲であることが好ましい。
【0072】
第３のコーティングのゼオライト材料は、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有することが好ましい。第３のコーティングのゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有することがより好ましい。
【0073】
ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲である。
【0074】
最大１質量％、より好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％の、ゼオライト材料のフレームワーク構造が、Ｐからなることが好ましい。
【0075】
より好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第３のコーティングに含まれるゼオライト材料は、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、より好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有する。
【0076】
第３のコーティングは、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．３～１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量でゼオライト材料を含むことが好ましい。
【0077】
第３のコーティングは、酸化物材料をさらに含み、酸化物材料は、より好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料は、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含む。第３のコーティングは、０．０１～０．４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０２～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含むことがより好ましい。
【0078】
第３のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含むことが好ましい。９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第３のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなることがより好ましい。アルミナ対シリカの質量比は、１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲であることがより好ましい。
【0079】
したがって、本発明は、好ましくは、受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、
第２のコーティングが、８員環細孔ゼオライト材料をさらに含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；または
第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；または
第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
触媒が、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第３のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。第２のコーティングは、８員環細孔ゼオライト材料をさらに含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含むことがより好ましい。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが銅を含み、
第２のコーティングが、８員環細孔ゼオライト材料をさらに含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；または
第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；または
第２のコーティングの、９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなり；
触媒が、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第３のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒に関する。第２のコーティングは、８員環細孔ゼオライト材料をさらに含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含むことがより好ましい。
【0080】
本発明の文脈において、第３のコーティングは、０．０２～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０４～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含むことが好ましい。
【0081】
第３のコーティングは、添加量（ｌ１”）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２”）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１”）対（ｌ２”）の比である（ｌ１”）：（ｌ２”）は、２：１～１８：１の範囲、より好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲であることが好ましい。
【0082】
第３のコーティングは、ＣｕＯとして計算して、第３のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、より好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含むことが好ましい。
【0083】
第３のコーティングゼオライト材料は銅を含み、より好ましくは７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第３のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれることが好ましい。
【0084】
触媒は、０．３～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．４～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第３のコーティングを含むことが好ましい。
【0085】
第３のコーティングの、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、およびより好ましくは前述で定義された通りの酸化物材料からなる。
【0086】
第３のコーティングの、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、内壁の孔中に含まれる。
【0087】
第３のコーティングの、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、より好ましくはマンガン、コバルトおよびニッケルからなる。
【0088】
第３のコーティングの、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、より好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなる。
【0089】
９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の本発明の選択的接触還元触媒が、多孔性ウォールフローフィルター基板、第１のコーティング、第２のコーティング、および第３のコーティングからなることが好ましい。
【0090】
本発明の第４の態様によると、本発明の選択的接触還元触媒は、第１のコーティング、第２のコーティング、および第３のコーティングを含み、
ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第３のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第３のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙは、９５～１００の範囲であり、
第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがあり、ギャップは基板軸長のｇ％にわたって延び、ｇは最大１０、より好ましくは０．２～５の範囲、より好ましくは０．５～２の範囲であり、ｘ＋ｙ＋ｇ＝１００であり；
ｚは、より好ましくは、９８～１００の範囲であることが好ましい。
ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第１のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第１のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第２のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第２のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
第３のコーティングは、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料は、ＣＨＡ型フレームワークを有し、第３のコーティングは、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料は、より好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
ｘ＋ｙは、９５～１００の範囲であり、
第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがあり、ギャップは基板軸長のｇ％にわたって延び、ｇは最大１０、より好ましくは０．２～５の範囲、より好ましくは０．５～２の範囲であり、ｘ＋ｙ＋ｇ＝１００であり；
ｚは、より好ましくは、９８～１００の範囲であることが好ましい。
【0091】
本発明の文脈において、ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、０．３０：１～０．９５：１の範囲、より好ましくは０．４０：１～０．９２：１の範囲、より好ましくは０．５０：１～０．９０：１の範囲、より好ましくは０．５５：１～０．８８：１の範囲であることが好ましい。
【0092】
本発明の文脈において、出口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｏｕｔ）／（ｇ／ｉｎ３）の、入口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｉｎ）／（ｇ／ｉｎ３）に対する比であるｌ（ｏｕｔ）／ｌ（ｉｎ）は、０．９：１～１．１：１の範囲、より好ましくは０．９５：１～１．０５：１の範囲であることが好ましい。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、０．３０：１～０．９５：１の範囲、より好ましくは０．４０：１～０．９２：１の範囲、より好ましくは０．５０：１～０．９０：１の範囲、より好ましくは０．５５：１～０．８８：１の範囲であること、および出口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｏｕｔ）／（ｇ／ｉｎ３）の、入口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｉｎ）／（ｇ／ｉｎ３）に対する比であるｌ（ｏｕｔ）／ｌ（ｉｎ）は、０．９：１～１．１：１の範囲、より好ましくは０．９５：１～１．０５：１の範囲であることがより好ましい。
【0093】
本発明の文脈において、ウォールフローフィルター基板は、コーディエライト、炭化ケイ素またはチタン酸アルミニウム、より好ましくは炭化ケイ素またはチタン酸アルミニウム、より好ましくは炭化ケイ素を含む、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
【0094】
本発明の文脈において、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む多孔性内壁は、３５～７０％の範囲、より好ましくは５８～７０％の範囲の相対平均多孔度を有し、相対平均多孔度は、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む内壁の平均多孔度対第１のコーティング、第２のコーティング、および第３のコーティングを含まない内壁の平均多孔度として定義され、平均多孔度は、参照例２に従って定義される。
【0095】
本発明は、本発明による選択的接触還元触媒を製造するための方法であって、
（ａ）入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む非コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を用意する工程であって、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定される、工程；
（ｂ）任意に、水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第３のコーティングを含む基板を得る工程であって、前記コーティングの少なくとも９０質量％が基板の内壁の孔中に含まれる、工程；
（ｃ）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上、または（ｂ）で得られた第３のコーティングを含む基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは、１０～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティングおよび任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程；
（ｄ）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ｃ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは、２０～９０の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程
を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、方法にさらに関する。
（ａ）入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む非コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を用意する工程であって、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定される、工程；
（ｂ）任意に、水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第３のコーティングを含む基板を得る工程であって、前記コーティングの少なくとも９０質量％が基板の内壁の孔中に含まれる、工程；
（ｃ）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上、または（ｂ）で得られた第３のコーティングを含む基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは、１０～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティングおよび任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程；
（ｄ）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ｃ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは、２０～９０の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程
を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、方法にさらに関する。
【0096】
（ｃ）について、（ｃ）は、
（ｃ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｃ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは１０～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｃ．３）より好ましくは、（ｃ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｃ．４）（ｃ．２）、より好ましくは（ｃ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
（ｃ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｃ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは１０～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｃ．３）より好ましくは、（ｃ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｃ．４）（ｃ．２）、より好ましくは（ｃ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
【0097】
（ｃ．３）による乾燥について、乾燥は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0098】
（ｃ．４）による焼成について、焼成は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0099】
（ｃ．１）について、（ｃ．１）は、
（ｃ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｃ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｃ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｃ．１．４）（ｃ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｃ．１．１）、より好ましくは（ｃ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
（ｃ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｃ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｃ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｃ．１．４）（ｃ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｃ．１．１）、より好ましくは（ｃ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
【0100】
（ｃ．１）について、（ｃ．１）は、
（ｃ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｃ．１．６）（ｃ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｃ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み；
（ｃ．１）は、より好ましくは、（ｃ．１．１）、（ｃ．１．２）、（ｃ．１．３）、（ｃ．１．４）、（ｃ．１．５）、および（ｃ．１．６）からなることが好ましい。
（ｃ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｃ．１．６）（ｃ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｃ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み；
（ｃ．１）は、より好ましくは、（ｃ．１．１）、（ｃ．１．２）、（ｃ．１．３）、（ｃ．１．４）、（ｃ．１．５）、および（ｃ．１．６）からなることが好ましい。
【0101】
（ｃ．１．２）の粉砕について、粉砕は、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0102】
（ｃ．１．４）について、第２の混合物を第１の混合物と混合した後、（ｃ．１．４）は、より好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0103】
（ｄ）について、（ｄ）は、
（ｄ．１）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｄ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは２０～９０の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｄ．３）より好ましくは、（ｄ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｄ．４）（ｄ．２）、より好ましくは（ｄ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
（ｄ．１）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｄ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは２０～９０の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｄ．３）より好ましくは、（ｄ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｄ．４）（ｄ．２）、より好ましくは（ｄ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
【0104】
（ｄ．３）による乾燥について、乾燥は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0105】
（ｄ．４）による焼成について、焼成は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0106】
（ｄ．１）について、（ｄ．１）は、
（ｄ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｄ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｄ．１．４）（ｄ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｄ．１．１）、より好ましくは（ｄ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
（ｄ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｄ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｄ．１．４）（ｄ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｄ．１．１）、より好ましくは（ｄ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
【0107】
（ｄ．１）について、（ｄ．１）は、
（ｄ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｄ．１．６）（ｄ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｄ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み；
（ｄ．１）は、より好ましくは、（ｄ．１．１）、（ｄ．１．２）、（ｄ．１．３）、（ｄ．１．４）、（ｄ．１．５）、および（ｄ．１．６）からなることがより好ましい。
（ｄ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｄ．１．６）（ｄ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｄ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み；
（ｄ．１）は、より好ましくは、（ｄ．１．１）、（ｄ．１．２）、（ｄ．１．３）、（ｄ．１．４）、（ｄ．１．５）、および（ｄ．１．６）からなることがより好ましい。
【0108】
（ｄ．１．４）について、第２の混合物を第１の混合物と混合した後、（ｄ．１．４）は、より好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0109】
あるいは、（ｄ．１）について、（ｄ．１）は、
（ｄ．１．Ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．ＩＩ）より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること
を含む、より好ましくは、それらからなることが好ましい。
（ｄ．１．Ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．ＩＩ）より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること
を含む、より好ましくは、それらからなることが好ましい。
【0110】
あるいは、（ｄ．１）について、（ｄ．１）は、
（ｄ．１．ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．ｉｉ）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；
（ｄ．１．ｉｉｉ）前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を、（ｄ．１．ｉ）、より好ましくは（ｄ．１．ｉｉ）で得られた第１の混合物に混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を添加すること
を含む、より好ましくは、それらからなることが好ましい。
（ｄ．１．ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｄ．１．ｉｉ）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；
（ｄ．１．ｉｉｉ）前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を、（ｄ．１．ｉ）、より好ましくは（ｄ．１．ｉｉ）で得られた第１の混合物に混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を添加すること
を含む、より好ましくは、それらからなることが好ましい。
【0111】
（ｄ．１．２）、（ｄ．１．ＩＩ）および（ｄ．１．ｉｉ）の各々の粉砕は、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0112】
（ｂ）について、（ｂ）は、
（ｂ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｂ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｂ．３）より好ましくは、（ｂ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｂ．４）（ｂ．２）、より好ましくは（ｂ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
（ｂ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｂ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲、より好ましくは９８～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、より好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｂ．３）より好ましくは、（ｂ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｂ．４）（ｂ．２）、より好ましくは（ｂ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、より好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含むことが好ましい。
【0113】
（ｂ．３）による乾燥について、乾燥は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0114】
（ｂ．４）による焼成について、焼成は、１０分～４時間の範囲、より好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施されることが好ましい。
【0115】
（ｂ．１）について、（ｂ．１）は、
（ｂ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｂ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、前述で定義された通りの酸化物材料の供給源を添加すること；
（ｂ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｂ．１．４）（ｂ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｂ．１．１）、より好ましくは（ｂ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
（ｂ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、より好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅、より好ましくはＣｕＯである、製造すること；
（ｂ．１．２）より好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、前述で定義された通りの酸化物材料の供給源を添加すること；
（ｂ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｂ．１．４）（ｂ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｂ．１．１）、より好ましくは（ｂ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含むことが好ましい。
【0116】
（ｂ．１）は、
（ｂ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｂ．１．６）（ｂ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｂ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｂ．１）は、より好ましくは、（ｂ．１．１）、（ｂ．１．２）、（ｂ．１．３）、（ｂ．１．４）、（ｂ．１．５）、および（ｂ．１．６）からなることが好ましい。
（ｂ．１．５）水、前述で定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｂ．１．６）（ｂ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｂ．１．４）で得られた混合物と混合すること、より好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｂ．１）は、より好ましくは、（ｂ．１．１）、（ｂ．１．２）、（ｂ．１．３）、（ｂ．１．４）、（ｂ．１．５）、および（ｂ．１．６）からなることが好ましい。
【0117】
（ｂ．１．２）の粉砕について、粉砕は、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0118】
（ｂ．１．４）について、第２の混合物を第１の混合物と混合した後、（ｂ．１．４）は、より好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定されることが好ましい。
【0119】
方法は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、および（ｄ）からなることが好ましい。
【0120】
本発明は、選択的接触還元触媒、好ましくは、本発明による方法によって得ることができる、得られた、または製造可能な、または製造された本発明による選択的接触還元触媒にさらに関する。
【0121】
本発明は、受動点火エンジンを出る排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムが、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、前記排気ガス処理システムが、本発明による選択的接触還元触媒、ならびにディーゼル酸化触媒、選択的接触還元触媒、アンモニア酸化触媒、ＮＯｘトラップおよび粒子フィルターのうちの１種または複数を含む、排気ガス処理システムにさらに関する。
【0122】
排気ガス処理システムは、エンジンの下流および本発明による選択的接触還元触媒の上流に配置されたディーゼル酸化触媒を含み、任意に、前記ディーゼル酸化触媒は、ＮＯｘ保存機能を含有することが好ましい。
【0123】
排気ガス処理システムは、選択的接触還元触媒および本発明による選択的接触還元触媒の下流に配置されたアンモニア酸化触媒の１種または複数をさらに含むことがより好ましい。
【0124】
排気ガス処理システムは、ディーゼル酸化触媒の下流、かつ発明による選択的接触還元触媒の上流に配置された選択的接触還元触媒をさらに含むことが好ましい。
【0125】
本発明は、ＮＯｘの選択的接触還元のために、本発明による選択的接触還元触媒を使用する方法にさらに関する。
【0126】
本発明は、受動点火エンジンからの排気ガス流の処理のために、実施形態１０２から１０５のいずれか１つによる排気ガス処理システムを使用する方法にさらに関する。
【0127】
本発明は、窒素酸化物を選択的に接触還元するための方法であって、窒素酸化物が、排気ガス流に含まれ、前記方法が、
（１）より好ましくはディーゼルエンジンから、排気ガス流を用意する工程；
（２）（１）で用意された排気ガス流を、本発明による選択的接触還元触媒を通過させる工程
を含む、方法にさらに関する。
（１）より好ましくはディーゼルエンジンから、排気ガス流を用意する工程；
（２）（１）で用意された排気ガス流を、本発明による選択的接触還元触媒を通過させる工程
を含む、方法にさらに関する。
【0128】
本発明は、ディーゼルエンジンからの排気ガス流を処理するための方法であって、
（１’）前記排気ガス流を用意する工程；
（２’）（１’）で用意された排気ガス流を、本発明による排気ガス処理システムを通過させる工程
を含む、方法にさらに関する。
（１’）前記排気ガス流を用意する工程；
（２’）（１’）で用意された排気ガス流を、本発明による排気ガス処理システムを通過させる工程
を含む、方法にさらに関する。
【0129】
本発明の文脈において、用語「ゼオライト材料の質量に対して」は、ゼオライト材料単独、つまり銅を含まない質量を指す。さらに、本発明の文脈において、用語「チャバザイトの質量に対して」は、チャバザイト単独、つまり銅を含まない質量を指す。
【0130】
さらに、本発明の文脈において、用語「所与の成分／コーティングの添加量」（単位ｇ／ｉｎ３またはｇ／ｆｔ３）は、フィルター基板の体積当たりの前記成分／コーティングの質量を指し、フィルター基板の体積は、フィルター基板の断面積×前記成分／コーティングが存在するフィルター基板の軸長によって定義される。例えば、フィルター基板の軸長のｘ％にわたって延び、Ｘｇ／ｉｎ３の添加量を有する第１のコーティングの添加量が言及される場合、前記添加量は、フィルター基板全体の体積（単位ｉｎ３）のｘ％当たりＸグラム第１のコーティングを指すと考えられる。
【0131】
さらに、本発明の文脈において、用語「Ｘは、Ａ、ＢおよびＣの１つまたは複数である」は、Ｘが、所与の特徴であり、Ａ、ＢおよびＣの各々が、前記特徴の具体的な実現を表す場合、Ｘは、Ａ、またはＢ、またはＣ、またはＡおよびＢ、またはＡおよびＣ、またはＢおよびＣ、またはＡ５およびＢおよびＣのいずれかであることを開示すると理解される。これに関して、当業者は、上記の抽象的な用語を具体例に変換することが可能であり、例えば、Ｘが化学元素である場合、Ａ、ＢおよびＣは、Ｌｉ、ＮａおよびＫなどの具体的な元素であり、またはＸが温度である場合、Ａ、ＢおよびＣは、１０℃、２０℃および３０℃などの具体的な温度であることに留意されたい。これに関して、当業者は、上記用語を、前記特徴のあまり具体的ではない実現、例えば、Ｘが、Ａ、もしくはＢ、もしくはＡおよびＢのいずれかであることを開示する１０「Ｘは、ＡおよびＢの１つまたは複数である」、または前記特徴のより具体的な実現、例えば、Ｘが、Ａ、Ｂ、もしくはＣ、もしくはＤ、もしくはＡおよびＢ、もしくはＡおよびＣ、もしくはＡおよびＤ、もしくはＢおよびＣ、もしくはＢおよびＤ、もしくはＣおよびＤ、もしくはＡおよびＢおよびＣ、もしくはＡおよびＢおよびＤ、もしくはＢおよびＣおよびＤ、もしくはＡおよびＢおよびＣおよびＤのいずれかであることを開示する「Ｘは、Ａ、Ｂ、ＣおよびＤの１つまたは複数である」に拡張することが可能であることにさらに留意されたい。
【0132】
さらに、本発明の文脈において、用語「内壁の表面」は、壁の「素地」、または「露出面」、または「ブランク面」、すなわち、表面が汚染され得る不可避不純物を除いて、壁の材料からなる未処理状態の壁の表面を指す。
【0133】
本発明は、以下の実施形態の組、ならびに示される通りの従属性および前方参照から得られる実施形態の組合せによってさらに例示される。特に、実施形態の範囲が言及される各例において、例えば、「実施形態１から３のいずれか１つの選択的接触還元触媒」などの用語の文脈において、この範囲の各実施形態は、当業者のために明示的に開示されることを意味し、すなわち、この用語の表現は、「実施形態１、２および３のいずれか１つの選択的接触還元触媒」と同義であると当業者に理解されることに留意されたい。
【0134】
１． 受動点火エンジンの排気ガス流の処理のための選択的接触還元触媒であって、触媒が、
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒。
入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む多孔性ウォールフローフィルター基板を含み、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定され；
触媒が、第１のコーティングをさらに含み、前記第１のコーティングが、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％にわたって延び、ｘは１０～１００の範囲であり、第１のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、第２のコーティングをさらに含み、第２のコーティングが、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％にわたって延び、ｙは２０～９０の範囲であり、第２のコーティングが、銅および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含み；
触媒が、任意に、第３のコーティングをさらに含み、その少なくとも９０質量％が、内壁の孔中に含まれ、第３のコーティングが、基板軸長のｚ％にわたって延び、ｚは９５～１００の範囲であり、第３のコーティングが、銅および８員環細孔ゼオライト材料を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、選択的接触還元触媒。
【0135】
２． ｘが２０～８０の範囲であり、ｙが２０～８０の範囲である、実施形態１の選択的還元触媒。
【0136】
３． ｘが５５～８０の範囲、好ましくは、６０～７５の範囲である、実施形態１または２の選択的還元触媒。
【0137】
４． ｙが２０～４５の範囲、好ましくは２５～４０の範囲である、実施形態１から３のいずれか１つの選択的還元触媒。
【0138】
５． ｘが２０～４５の範囲、好ましくは、２５～４０の範囲である、実施形態１または２の選択的還元触媒。
【0139】
６． ｙが５５～８０の範囲、好ましくは、６０～７５の範囲である、実施形態１または５の選択的還元触媒。
【0140】
７． ｘが４０～６０の範囲、好ましくは、４５～５５の範囲である、実施形態１または２の選択的還元触媒。
【0141】
８． ｙが４０～６０の範囲、好ましくは、４５～５５の範囲である、実施形態１または７の選択的還元触媒。
【0142】
９． ｘ＋ｙが９５～１００の範囲である、実施形態１から８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0143】
１０． 第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがあり、ギャップが基板軸長のｇ％にわたって延び、ｇは、最大１０、好ましくは０．２～５の範囲、より好ましくは０．５～２の範囲であり、ｘ＋ｙ＋ｇ＝１００であり、ギャップが、好ましくは少なくとも部分的にフィルター基板内部にある、実施形態１から９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0144】
１１． ｘ＋ｙ＝１００であり、第１のコーティングと第２のコーティングとの間にギャップがない、実施形態１から９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0145】
１２． ｘが９５～１００の範囲であり、ｙが２０～５０の範囲、好ましくは２５～４０の範囲である、実施形態１の選択的還元触媒。
【0146】
１３． ｘ＋ｙ＞１００、好ましくは１００＜ｘ＋ｙ≦１５０である、実施形態１または１２の選択的接触還元触媒。
【0147】
１４． 基板軸長のｑ％にわたって第１のコーティングと第２のコーティングとの重なりがあり、ｑは最大５０、好ましくは１０～４５の範囲、より好ましくは２０～４０の範囲であり、ｘ＋ｙ－ｑ＝１００であり、重なりが、好ましくは少なくとも部分的にフィルター基板内部にある、実施形態１の選択的接触還元触媒。
【0148】
１５． 第１のコーティングに含有されるゼオライト材料が、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、第１のコーティングに含有されるゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有し；
ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲であり、より好ましくは、ゼオライト材料のフレームワーク構造の、最大１質量％、好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％が、Ｐからなる、実施形態１から１２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
ゼオライト材料のフレームワーク構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲であり、より好ましくは、ゼオライト材料のフレームワーク構造の、最大１質量％、好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％が、Ｐからなる、実施形態１から１２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0149】
１６． 好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第１のコーティングに含まれるゼオライト材料が、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有する、実施形態１５の選択的接触還元触媒。
【0150】
１７． 第１のコーティングが、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．２～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７～２．２５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量でゼオライト材料を含む、実施形態１から１６のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0151】
１８． 第１のコーティングが酸化物材料をさらに含み、酸化物材料が、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料は、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含み；
第１のコーティングが、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態１から１７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
第１のコーティングが、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態１から１７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0152】
１９． 第１のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含み；
好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態１から１８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態１から１８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0153】
２０． 第１のコーティングが、０．０８～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０９～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含む、実施形態１９の選択的接触還元触媒。
【0154】
２１． 第１のコーティングが、添加量（ｌ１）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１）対（ｌ２）の比である（ｌ１）：（ｌ２）が、２：１～１８：１の範囲、好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲である、実施形態１９または２０の選択的接触還元触媒。
【0155】
２２． 第１のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、第１のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含む、実施形態１から２１のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0156】
２３． 第１のコーティングのゼオライト材料が銅を含み、好ましくは７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第１のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれる、実施形態１から２２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0157】
２４． ０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．２～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第１のコーティングを含む、実施形態１から２３のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0158】
２５． 第１のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、実施形態１８から２１のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、および好ましくは実施形態１７で定義された通りの酸化物材料からなる、実施形態１から２４のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0159】
２６． 第１のコーティングの、３０～１００質量％、好ましくは４０～１００質量％、より好ましくは５０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％が、内壁の孔中にある、実施形態１から２５のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0160】
２７． 第１のコーティングが、入口通路の内壁の表面に配置される、実施形態１から２５のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0161】
２８． 第１のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、好ましくは、マンガン、コバルトおよびニッケルからなる、実施形態１から２７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0162】
２９． 第１のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなる、実施形態１から２８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0163】
３０． 第２のコーティングが、８員環細孔ゼオライト材料を含み、ゼオライト材料が、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、第２のコーティングに含有されるゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有する、実施形態１から２９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0164】
３１． ゼオライト材料のフレームワーク構造の、９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比は、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲であり、より好ましくは、ゼオライト材料のフレームワーク構造の、最大１質量％、好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％が、Ｐからなる、実施形態３０の選択的接触還元触媒。
【0165】
３２． 好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第２のコーティングに含まれるゼオライト材料が、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有する、実施形態３０または３１の選択的接触還元触媒。
【0166】
３３． 第２のコーティングが、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．２～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７～２．２５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量でゼオライト材料を含む、実施形態３０から３２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0167】
３４． 第２のコーティングが酸化物材料をさらに含み、酸化物材料が、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料が、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含み；
第２のコーティングが、好ましくは０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態３０から３３のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
第２のコーティングが、好ましくは０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態３０から３３のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0168】
３５． 第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含む、実施形態３０から３４のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0169】
３６． ９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態３５の選択的接触還元触媒。
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、より好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態３５の選択的接触還元触媒。
【0170】
３７． 第２のコーティングが、０．０８～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０９～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含む、実施形態３５または３６の選択的接触還元触媒。
【0171】
３８． 第２のコーティングが、添加量（ｌ１’）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２’）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１’）対（ｌ２’）の比である（ｌ１’）：（ｌ２’）が、２：１～１８：１の範囲、好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲である、実施形態３５から３７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0172】
３９． 第２のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、第２のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、２．５～１５質量％の範囲、好ましくは３～１０質量％の範囲、より好ましくは３．５～６質量％の範囲の量の銅を含む、実施形態３０から３８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0173】
４０． 第２のコーティングのゼオライト材料が銅を含み、好ましくは、７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第２のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれる、実施形態３０から３９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0174】
４１． ０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．２～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第２のコーティングを含む、実施形態３０から４０のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0175】
４２． 第２のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、実施形態３５から３８のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、および好ましくは実施形態３４で定義された通りの酸化物材料からなる、実施形態３０から４１のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0176】
４３． 第２のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯからなる、実施形態１から２９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0177】
４４． 第２のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含む、実施形態１から２９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0178】
４５． ９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態４４の選択的接触還元触媒。
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態４４の選択的接触還元触媒。
【0179】
４６． 第２のコーティングの非ゼオライト酸化物材料の、第２のコーティングに含まれる銅に対する質量比が、０．１：１～５：１の範囲、好ましくは１：１～４：１の範囲、より好ましくは２：１～４：１の範囲、より好ましくは２．５：１～３．５：１の範囲である、実施形態４４または４５の選択的接触還元触媒。
【0180】
４７． 触媒が、０．０１～１ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０１～０．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０１５～０．３ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第２のコーティングを含む、実施形態４３から４６のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0181】
４８． 第２のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ＣｕＯ、および実施形態４４および４５のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト材料からなる、実施形態４４から４７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0182】
４９． 第２のコーティングの、０～０．００１質量％、好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％が、ゼオライト材料からなる、実施形態４３から４８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0183】
５０． 第２のコーティングの、３０～１００質量％、好ましくは５０～１００質量％、より好ましくは７０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％が、内壁の孔中にある、実施形態１から４９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0184】
５１． 第２のコーティングが、出口通路の内壁の表面に配置される、実施形態１から４９のいずれか１つの接触還元触媒。
【0185】
５２． 第２のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、好ましくは、マンガン、コバルトおよびニッケルからなる、実施形態１から５１のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0186】
５３． 第２のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなる、実施形態１から５２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0187】
５４． 第３のコーティングをさらに含み、第３のコーティングが、入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて、基板軸長のｚ％にわたって延びる、実施形態１から５３のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0188】
５５． 第３のコーティングが、多孔性内壁の孔中に存在する場合、第１のコーティングおよび／または第２のコーティングの下に、好ましくは、多孔性内壁の孔中に存在する場合、第１のコーティングおよび第２のコーティングの下に配置される、実施形態５４の選択的接触還元触媒。
【0189】
５６． 第３のコーティングのゼオライト材料が、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＡＦＸ、これらの２種以上の混合物、およびこれらの２種以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡおよびＡＥＩからなる群から選択される型のフレームワークを有し、ゼオライト材料が、ＣＨＡ型フレームワークを有する、実施形態５４または５５の選択的接触還元触媒。
【0190】
５７． ゼオライト材料のフレームワーク構造の、９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、ＡｌおよびＯからなり、フレームワーク構造中、モル濃度ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉ対Ａｌのモル比が、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは２：１～４０：１の範囲、より好ましくは５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１０：１～３０：１の範囲、より好ましくは１６：１～２８：１の範囲であり、より好ましくは、ゼオライト材料のフレームワーク構造の、最大１質量％、好ましくは０～０．５質量％、より好ましくは０～０．１質量％が、Ｐからなる、実施形態５６の選択的接触還元触媒。
【0191】
５８． 好ましくはＣＨＡ型フレームワークを有する第３のコーティングに含まれるゼオライト材料が、走査型電子顕微鏡により決定される、少なくとも０．１マイクロメートル、好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲の平均結晶子径を有する、実施形態５６または５７の選択的接触還元触媒。
【0192】
５９． 第３のコーティングが、０．１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．３～１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含む、実施形態５４から５８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0193】
６０． 第３のコーティングが酸化物材料をさらに含み、酸化物材料が、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、ならびにＺｒ、Ａｌ、ＴｉおよびＳｉの２種以上を含む混合酸化物の１種または複数を含み、酸化物材料が、より好ましくは、アルミナおよびジルコニアの１種または複数、より好ましくはジルコニアを含み；
第３のコーティングが、好ましくは０．０１～０．４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０２～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態５４から５９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
第３のコーティングが、好ましくは０．０１～０．４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０２～０．１ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で酸化物材料を含む、実施形態５４から５９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0194】
６１． 第３のコーティングが、非ゼオライト酸化物材料をさらに含み、非ゼオライト酸化物材料が、好ましくは、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリアおよび酸化鉄の１種または複数、より好ましくはアルミナ、チタニアおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカの１種または複数、より好ましくはアルミナおよびシリカを含む、実施形態５４から６０のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0195】
６２． ９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％の、第３のコーティングの非ゼオライト酸化物材料が、アルミナおよびシリカからなり；
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態６１の選択的接触還元触媒。
アルミナ対シリカの質量比が、好ましくは１０：１～２０：１の範囲、好ましくは１２：１～１８：１の範囲である、実施形態６１の選択的接触還元触媒。
【0196】
６３． 第３のコーティングが、０．０２～０．８ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０４～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で非ゼオライト酸化物材料を含む、実施形態６１または６２の選択的接触還元触媒。
【0197】
６４． 第３のコーティングが、添加量（ｌ１”）／（ｇ／ｉｎ３）のゼオライト材料、および添加量（ｌ２”）／（ｇ／ｉｎ３）の非ゼオライト酸化物材料を含み、（ｌ１”）対（ｌ２”）の比である（ｌ１”）：（ｌ２”）が、２：１～１８：１の範囲、好ましくは４：１～１６：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１４：１の範囲である、実施形態６１から６３のいずれか１つの選択的還元触媒。
【0198】
６５． 第３のコーティングが、ＣｕＯとして計算して、第３のコーティングのゼオライト材料の質量に対して、０．５～７質量％の範囲、好ましくは１～６質量％の範囲、より好ましくは２．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは２．５～３．７５質量％の範囲の量の銅を含む、実施形態５４から６４のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0199】
６６． 第３のコーティングのゼオライト材料が銅を含み、好ましくは７５～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％の、第３のコーティング中に含まれる銅が、前記ゼオライト材料中に含まれる、実施形態５４から６５のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0200】
６７． ０．３～３ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．４～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の添加量で第３のコーティングを含む、実施形態５４から６６のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0201】
６８． 第３のコーティングの、９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ゼオライト材料、ＣｕＯとして計算される銅、実施形態６１から６４のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料、および好ましくは実施形態６０で定義された通りの酸化物材料からなる、実施形態５４から６７のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0202】
６９． 第３のコーティングの、９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、内壁の孔中に含まれる、実施形態５４から６８のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0203】
７０． 第３のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、マンガン、好ましくは、マンガン、コバルトおよびニッケルからなる、実施形態５４から６９のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0204】
７１． 第３のコーティングの、０～０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％が、パラジウム、好ましくはパラジウム、白金およびロジウム、より好ましくはパラジウム、白金、ロジウム、オスミウムおよびイリジウム、より好ましくは貴金属からなる、実施形態５４から７０のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0205】
７２． ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、０．３０：１～０．９５：１の範囲、好ましくは０．４０：１～０．９２：１の範囲、より好ましくは０．５０：１～０．９０：１の範囲、より好ましくは０．５５：１～０．８８：１の範囲である、実施形態１から７１のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0206】
７３． 出口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｏｕｔ）／（ｇ／ｉｎ３）の、入口ゾーンのゼオライト材料の添加量ｌ（ｉｎ）／（ｇ／ｉｎ３）に対する比であるｌ（ｏｕｔ）／ｌ（ｉｎ）が、０．９：１～１．１：１の範囲、好ましくは０．９５：１～１．０５：１の範囲である、実施形態１から７２のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0207】
７４． ウォールフローフィルター基板が、コーディエライト、炭化ケイ素またはチタン酸アルミニウム、好ましくは炭化ケイ素またはチタン酸アルミニウム、より好ましくは炭化ケイ素を含む、より好ましくはそれらからなる、実施形態１から７３のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0208】
７５． 第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む多孔性内壁が、３５～７０％の範囲、好ましくは５８～７０％の範囲の相対平均多孔度を有し、相対平均多孔度が、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む内壁の平均多孔度対第１のコーティング、第２のコーティング、および第３のコーティングを含まない内壁の平均多孔度として定義され、平均多孔度が、参照例２に従って定義される、実施形態１から７４のいずれか１つの選択的接触還元触媒。
【0209】
７６． 実施形態１から７５のいずれか１つの選択的接触還元触媒を製造するための方法であって、
（ａ）入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む非コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を用意する工程であって、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定される、工程；
（ｂ）任意に、水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第３のコーティングを含む基板を得る工程であって、前記コーティングの少なくとも９０質量％が基板の内壁の孔中に含まれる、工程；
（ｃ）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上、または（ｂ）で得られた第３のコーティングを含む基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは、１０～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティングおよび任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程；
（ｄ）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ｃ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは、２０～９０の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程
を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、方法。
（ａ）入口端、出口端、入口端と出口端との間に延びる基板軸長ｗ、および複数の通路を含む非コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を用意する工程であって、複数の通路が、多孔性ウォールフローフィルター基板の多孔性内壁によって画定され、複数の通路が、開放入口端および閉鎖出口端を有する入口通路、ならびに閉鎖入口端および開放出口端を有する出口通路を含み、通路と多孔性内壁との間の境界面が、内壁の表面によって画定される、工程；
（ｂ）任意に、水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第３のコーティングを含む基板を得る工程であって、前記コーティングの少なくとも９０質量％が基板の内壁の孔中に含まれる、工程；
（ｃ）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ａ）で用意された基板上、または（ｂ）で得られた第３のコーティングを含む基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは、１０～１００の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティングおよび任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程；
（ｄ）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意し、前記混合物を、（ｃ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは、２０～９０の範囲である）にわたって配置し、その上に配置された混合物を含む基板を焼成し、第１のコーティング、第２のコーティング、および任意に第３のコーティングを含む基板を得る工程
を含み；
ｘ＋ｙは、少なくとも９０であり；
基板の出口端から入口端に向けてｙ％のｗが、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、基板の入口端から出口端に向けて（１００－ｙ）％のｗが、コーティングされた基板の入口ゾーンを画定し；
ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）が、１：１未満である、方法。
【0210】
７７． （ｃ）が、
（ｃ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｃ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは１０～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｃ．３）好ましくは、（ｃ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｃ．４）（ｃ．２）、好ましくは（ｃ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６の方法。
（ｃ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｃ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて基板軸長のｘ％（ｘは１０～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｃ．３）好ましくは、（ｃ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｃ．４）（ｃ．２）、好ましくは（ｃ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６の方法。
【0211】
７８． （ｃ．３）による乾燥が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施される、実施形態７７の方法。
【0212】
７９． （ｃ．４）による焼成が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施される、実施形態７７または７８の方法。
【0213】
８０． （ｃ．１）が、
（ｃ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｃ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｃ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｃ．１．４）（ｃ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｃ．１．１）、好ましくは（ｃ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態７７から７９のいずれか１つの方法。
（ｃ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｃ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｃ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｃ．１．４）（ｃ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｃ．１．１）、好ましくは（ｃ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態７７から７９のいずれか１つの方法。
【0214】
８１． （ｃ．１）が、
（ｃ．１．５）水、実施形態１８から２１のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｃ．１．６）（ｃ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｃ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｃ．１）が、好ましくは、（ｃ．１．１）、（ｃ．１．２）、（ｃ．１．３）、（ｃ．１．４）、（ｃ．１．５）、および（ｃ．１．６）からなる、実施形態８０の方法。
（ｃ．１．５）水、実施形態１８から２１のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｃ．１．６）（ｃ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｃ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｃ．１）が、好ましくは、（ｃ．１．１）、（ｃ．１．２）、（ｃ．１．３）、（ｃ．１．４）、（ｃ．１．５）、および（ｃ．１．６）からなる、実施形態８０の方法。
【0215】
８２． （ｃ．１．２）の粉砕が、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態８０または８１の方法。
【0216】
８３． （ｃ．１．４）が、好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態８０から８２のいずれか１つの方法。
【0217】
８４． （ｄ）が、
（ｄ．１）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｄ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは２０～９０の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｄ．３）好ましくは、（ｄ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｄ．４）（ｄ．２）、好ましくは（ｄ．３）で得られた基板を、３００℃～９００℃の範囲、好ましくは４００℃～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気は、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６から８３のいずれか１つの方法。
（ｄ．１）水、銅の供給源、および任意に８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を用意すること；
（ｄ．２）前記混合物を（ａ）で用意された基板上に、基板の出口端から入口端に向けて基板軸長のｙ％（ｙは２０～９０の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または基板を混合物に浸漬することによって、好ましくは基板を混合物に浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｄ．３）好ましくは、（ｄ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｄ．４）（ｄ．２）、好ましくは（ｄ．３）で得られた基板を、３００℃～９００℃の範囲、好ましくは４００℃～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気は、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６から８３のいずれか１つの方法。
【0218】
８５． （ｄ．３）による乾燥が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施される、実施形態８４の方法。
【0219】
８６．（ｄ．４）による焼成が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施される、実施形態８４または８５の方法。
【0220】
８７． （ｄ．１）が、
（ｄ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｄ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｄ．１．４）（ｄ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｄ．１．１）、好ましくは（ｄ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態８４から８６のいずれか１つの方法。
（ｄ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；任意に、酸化物材料の前駆体を添加することであって、酸化物材料の前駆体が、好ましくはジルコニウム塩、より好ましくは酢酸ジルコニウムである、添加すること；
（ｄ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｄ．１．４）（ｄ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｄ．１．１）、好ましくは（ｄ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態８４から８６のいずれか１つの方法。
【0221】
８８． （ｄ．１）が、
（ｄ．１．５）水、実施形態３５から３８のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を用意すること；
（ｄ．１．６）（ｄ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｄ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｄ．１）が、好ましくは、（ｄ．１．１）、（ｄ．１．２）、（ｄ．１．３）、（ｄ．１．４）、（ｄ．１．５）、および（ｄ．１．６）からなる、実施形態８７の方法。
（ｄ．１．５）水、実施形態３５から３８のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を用意すること；
（ｄ．１．６）（ｄ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｄ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｄ．１）が、好ましくは、（ｄ．１．１）、（ｄ．１．２）、（ｄ．１．３）、（ｄ．１．４）、（ｄ．１．５）、および（ｄ．１．６）からなる、実施形態８７の方法。
【0222】
８９． （ｄ．１．４）が、好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態８７または８８の方法。
【0223】
９０． （ｄ．１）が、
（ｄ．１．Ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．ＩＩ）より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること
を含む、好ましくは、それらからなる、実施形態８６の方法。
（ｄ．１．Ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．ＩＩ）より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること
を含む、好ましくは、それらからなる、実施形態８６の方法。
【0224】
９１． （ｄ．１）が、
（ｄ．１．ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．ｉｉ）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；
（ｄ．１．ｉｉｉ）実施形態４４から４６のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を、（ｄ．１．ｉ）、好ましくは（ｄ．１．ｉｉ）で得られた第１の混合物に混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を添加すること
を含む、好ましくは、それらからなる、実施形態８６の方法。
（ｄ．１．ｉ）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｄ．１．ｉｉ）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること；
（ｄ．１．ｉｉｉ）実施形態４４から４６のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を、（ｄ．１．ｉ）、好ましくは（ｄ．１．ｉｉ）で得られた第１の混合物に混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を添加すること
を含む、好ましくは、それらからなる、実施形態８６の方法。
【0225】
９２． （ｄ．１．２）、（ｄ．１．ＩＩ）および（ｄ．１．ｉｉ）の各々の粉砕が、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態８７から９１のいずれか１つの方法。
【0226】
９３． （ｂ）が、
（ｂ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を製造すること；
（ｂ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または混合物に基板を浸漬することによって、好ましくは混合物に基板を浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｂ．３）好ましくは、（ｂ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｂ．４）（ｂ．２）、好ましくは（ｂ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６から９２のいずれか１つの方法。
（ｂ．１）水、銅の供給源、および８員環細孔ゼオライト材料を含む水性混合物を製造すること；
（ｂ．２）前記混合物を、（ａ）で用意された基板上に、基板の入口端から出口端に向けて、または出口端から入口端に向けて基板軸長のｚ％（ｚは９５～１００の範囲である）にわたって配置することであって、混合物の配置が、混合物を基板上に噴霧することによって、または混合物に基板を浸漬することによって、好ましくは混合物に基板を浸漬することによって実施される、配置すること；
（ｂ．３）好ましくは、（ｂ．２）で得られた基板を、６０℃～３００℃の範囲、より好ましくは９０℃～１５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥することであって、ガス雰囲気が、より好ましくは酸素を含む、乾燥すること；
（ｂ．４）（ｂ．２）、好ましくは（ｂ．３）で得られた基板を、３００～９００℃の範囲、好ましくは４００～６００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で焼成することであって、ガス雰囲気が、好ましくは酸素を含む、焼成すること
を含む、実施形態７６から９２のいずれか１つの方法。
【0227】
９４． （ｂ．３）による乾燥が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２時間の範囲の時間、実施される、実施形態９３の方法。
【0228】
９５． （ｂ．４）による焼成が、１０分～４時間の範囲、好ましくは２０分～３時間の範囲、より好ましくは３０分～２．５時間の範囲の時間、実施される、実施形態９３または９４の方法。
【0229】
９６． （ｂ．１）が、
（ｂ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｂ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、酸化物材料の供給源を添加すること；
（ｂ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｂ．１．４）（ｂ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｂ．１．１）、好ましくは（ｂ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態９３から９５のいずれか１つの方法。
（ｂ．１．１）水および銅の供給源を含む第１の混合物を製造することであって、銅の供給源が、好ましくは、酢酸銅、酸化銅、硝酸銅およびそれらの混合物から選択され、より好ましくは、酸化銅である、製造すること；
（ｂ．１．２）好ましくは、より好ましくは第１の混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで第１の混合物を粉砕することであって、Ｄｖ９０が、参照例３に記載されている通りに決定される、粉砕すること、任意に、酸化物材料の供給源を添加すること；
（ｂ．１．３）水およびゼオライト材料を含む第２の混合物を製造することであって、ゼオライト材料が、任意に銅を含む、製造すること；
（ｂ．１．４）（ｂ．１．３）で得られた第２の混合物を、（ｂ．１．１）、好ましくは（ｂ．１．２）で得られた第１の混合物と混合すること
を含む、実施形態９３から９５のいずれか１つの方法。
【0230】
９７． （ｂ．１）が、
（ｂ．１．５）水、実施形態６１から６４のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｂ．１．６）（ｂ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｂ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｂ．１）が、好ましくは、（ｂ．１．１）、（ｂ．１．２）、（ｂ．１．３）、（ｂ．１．４）、（ｂ．１．５）、および（ｂ．１．６）からなる、実施形態９６の方法。
（ｂ．１．５）水、実施形態６１から６４のいずれか１つで定義された通りの非ゼオライト酸化物材料を含み、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酒石酸を含む第３の混合物を製造すること；
（ｂ．１．６）（ｂ．１．５）で得られた第３の混合物を、（ｂ．１．４）で得られた混合物と混合すること、好ましくは、酸、より好ましくは有機酸、より好ましくは酢酸を添加すること
をさらに含み、
（ｂ．１）が、好ましくは、（ｂ．１．１）、（ｂ．１．２）、（ｂ．１．３）、（ｂ．１．４）、（ｂ．１．５）、および（ｂ．１．６）からなる、実施形態９６の方法。
【0231】
９８． （ｂ．１．２）の粉砕が、第１の混合物の粒子が、５～１５マイクロメートルの範囲、好ましくは５～１２マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで実施され、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態９６または９７の方法。
【0232】
９９． （ｂ．１．４）が、好ましくは得られた混合物の粒子が、０．５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１５マイクロメートルの範囲、より好ましくは２～１０マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、得られた混合物を粉砕することをさらに含み、Ｄｖ９０は、参照例３に記載されている通りに決定される、実施形態９６から９８のいずれか１つの方法。
【0233】
１００． （ａ）、（ｂ）、（ｃ）、および（ｄ）からなる、実施形態７６から９９のいずれか１つの方法。
【0234】
１０１． 選択的接触還元触媒、好ましくは、実施形態７６から１００のいずれか１つ、好ましくは実施形態１００による方法によって得ることができる、または得られた、または製造可能な、または製造された、実施形態１から７５のいずれか１つによる選択的接触還元触媒。
【0235】
１０２． 受動点火エンジンを出る排気ガス流を処理するための排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムが、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、前記排気ガス処理システムが、実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒、ならびにディーゼル酸化触媒、選択的接触還元触媒、アンモニア酸化触媒、ＮＯｘトラップおよび粒子フィルターのうちの１種または複数を含む、排気ガス処理システム。
【0236】
１０３． エンジンの下流、かつ実施形態の１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒の上流に配置されたディーゼル酸化触媒を含み、任意に前記ディーゼル酸化触媒が、ＮＯｘ保存機能を含有する、実施形態１０２の排気ガス処理システム。
【0237】
１０４． 選択的接触還元触媒および実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒の下流に配置されたアンモニア酸化触媒の１種または複数をさらに含む、実施形態１０３の排気ガス処理システム。
【0238】
１０５． ディーゼル酸化触媒の下流、かつ実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒の上流に配置された選択的接触還元触媒をさらに含む、実施形態１０３または１０４の排気ガス処理システム。
【0239】
１０６． ＮＯｘの選択的接触還元のために、実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒を使用する方法。
【0240】
１０７． 受動点火エンジンからの排気ガス流の処理のために、実施形態１０２から１０５のいずれか１つによる排気ガス処理システムを使用する方法。
【0241】
１０８． 窒素酸化物を選択的に接触還元するための方法であって、窒素酸化物が、排気ガス流に含まれ、前記方法が、
（１）好ましくはディーゼルエンジンから、排気ガス流を用意する工程；
（２）（１）で用意された排気ガス流を、実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒を通過させる工程
を含む、方法。
（１）好ましくはディーゼルエンジンから、排気ガス流を用意する工程；
（２）（１）で用意された排気ガス流を、実施形態１から７５および１０１のいずれか１つによる選択的接触還元触媒を通過させる工程
を含む、方法。
【0242】
１０９． ディーゼルエンジンからの排気ガス流を処理するための方法であって、
（１’）前記排気ガス流を用意する工程；
（２）（１’）で用意された排気ガス流を、実施形態１０２から１０５のいずれか１つによる排気ガス処理システムを通過させる工程
を含む、方法。
（１’）前記排気ガス流を用意する工程；
（２）（１’）で用意された排気ガス流を、実施形態１０２から１０５のいずれか１つによる排気ガス処理システムを通過させる工程
を含む、方法。
【0243】
本発明は、以下の参照例、実施例および比較例によってさらに例示される。
【実施例】
【0244】
［参照例１］
ＢＥＴ比表面積の測定
アルミナのＢＥＴ比表面積を、液体窒素を使用して、ＤＩＮ６６１３１またはＤＩＮ－ＩＳＯ９２７７に従って決定した。
ＢＥＴ比表面積の測定
アルミナのＢＥＴ比表面積を、液体窒素を使用して、ＤＩＮ６６１３１またはＤＩＮ－ＩＳＯ９２７７に従って決定した。
【0245】
［参照例２］
多孔質ウォールフロー基板の平均多孔度および平均孔径の測定
多孔性ウォールフロー基板の平均多孔度を、ＤＩＮ６６１３３およびＩＳＯ１５９０１－１に従って、水銀ポロシメトリーを使用した水銀圧入によって決定した。
多孔質ウォールフロー基板の平均多孔度および平均孔径の測定
多孔性ウォールフロー基板の平均多孔度を、ＤＩＮ６６１３３およびＩＳＯ１５９０１－１に従って、水銀ポロシメトリーを使用した水銀圧入によって決定した。
【0246】
［参照例３］
体積に対する粒径分布の決定
粒径分布を、Ｓｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ （３２００）＆ＱＵＩＸＥＬ装置を使用した静的光散乱法によって決定し、サンプルの光学濃度は、６～１０％の範囲であった。
体積に対する粒径分布の決定
粒径分布を、Ｓｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ （３２００）＆ＱＵＩＸＥＬ装置を使用した静的光散乱法によって決定し、サンプルの光学濃度は、６～１０％の範囲であった。
【0247】
［実施例１］
本発明による選択的接触還元触媒（３つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．８８：１）
第３のコーティング（底部）
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、コーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。
本発明による選択的接触還元触媒（３つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．８８：１）
第３のコーティング（底部）
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、コーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。
【0248】
これとは別に、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して１．２５質量％のＣｕ含有量のＣｕ－チャバザイト（２０マイクロメートルのＤｖ５０、２５のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、０．５マイクロメートル未満の一次粒径、および約６００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。Ｃｕ－チャバザイト混合物を、粉砕銅含有スラリーに混合した。Ｃｕ－チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、コーティングの添加量の８４．５％となるように計算した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が約５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。
【0249】
これとは別に、２６質量％の固体分を有し、アルミナ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、６質量％のＳｉＯ２を含む９４質量％のＡｌ２Ｏ３）を含む水性スラリーを製造した。アルミナ＋シリカの量は、焼成後、アルミナ＋シリカの添加量が、触媒のコーティングの添加量の８．５％の添加量となるように計算した。酒石酸を水性スラリーに添加した。酒石酸の量は、焼成後、チャバザイトの質量に対して０．７質量％となるように計算した。得られたスラリーおよびＣｕ－チャバザイト含有スラリーを合わせ、チャバザイトの質量に対して３．２質量％の酢酸を添加して、最終スラリーを形成した。最終スラリーの固体分を、３４質量％に調節した。
【0250】
さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、多孔性非コーティングウォールフローフィルター基板、炭化ケイ素、（平均多孔度６０．５％、平均孔径２０マイクロメートルおよび３５０ＣＰＳＩ、ならびに壁厚０．２８ｍｍ、１７２．８ｍｍ（直径）×１２７．９ｍｍ（長さ））を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の１００％にわたって最終スラリーに浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で約１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の第３のコーティングの添加量は、０．５９ｇ／ｉｎ３（８４．５／１００×０．７）のチャバザイト、０．０６ｇ／ｉｎ３（８．５／１００×０．７）のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０３ｇ／ｉｎ３（５／１００×０．５９５）のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して２ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、０．７ｇ／ｉｎ３であった。
【0251】
第１のコーティング
得られた多孔性コーティングウォールフローフィルター基板を、それが基板軸長の６９％であったことを除いて、第３のコーティングのために製造した同じスラリーで基板の入口端から出口端までコーティングした。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．０９８ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１１０５ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０５５ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０３８ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、１．３ｇ／ｉｎ３であった。
得られた多孔性コーティングウォールフローフィルター基板を、それが基板軸長の６９％であったことを除いて、第３のコーティングのために製造した同じスラリーで基板の入口端から出口端までコーティングした。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．０９８ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１１０５ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０５５ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０３８ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、１．３ｇ／ｉｎ３であった。
【0252】
第２のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して４．２質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、コーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して１．２５質量％のＣｕ含有量のＣｕ－チャバザイト（２０マイクロメートルのＤｖ５０、２５のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、０．５マイクロメートル未満の一次粒径、および約６００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を、水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。Ｃｕ－チャバザイト混合物を、ＣｕＯ含有スラリーに混合した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が約５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。Ｃｕ－チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第２のコーティングの添加量の８４．５％となるように計算した。
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して４．２質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、コーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して１．２５質量％のＣｕ含有量のＣｕ－チャバザイト（２０マイクロメートルのＤｖ５０、２５のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、０．５マイクロメートル未満の一次粒径、および約６００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を、水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。Ｃｕ－チャバザイト混合物を、ＣｕＯ含有スラリーに混合した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が約５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。Ｃｕ－チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第２のコーティングの添加量の８４．５％となるように計算した。
【0253】
これとは別に、２６質量％の固体分を有し、アルミナ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、６質量％のＳｉＯ２を含む９４質量％のＡｌ２Ｏ３）を含む水性スラリーを製造した。アルミナ＋シリカの量は、焼成後、アルミナ＋シリカの添加量が、触媒の第２のコーティングの添加量の８．５％の添加量となるように計算した。酒石酸を水性スラリーに添加した。酒石酸の量は、焼成後、チャバザイトの質量に対して０．７質量％となるように計算した。得られたスラリーおよびＣｕ－チャバザイト含有スラリーを合わせ、焼成後のチャバザイトの質量に対して１質量％の酢酸を添加して、最終スラリーを形成した。最終スラリーの固体分を、３４質量％に調節した。
【0254】
さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、得られた多孔性コーティングウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の３０％にわたって最終スラリーに浸した。圧力パルスを、入口端から２回適用した。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、１．０９８ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１１０５ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０５５ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して４．２質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０４６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約１．３ｇ／ｉｎ３であった。
【0255】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板の入口端から出口端まで基板軸長の７０％にわたって延び、第１のコーティングおよび第３のコーティングの一部を含み、出口ゾーンは、基板の出口端から入口端まで基板軸長の３０％にわたって延び、第２のコーティングおよび第３のコーティングの一部を含む。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．８８：１である。
【0256】
［比較例１］
本発明によらない選択的接触還元触媒（ゾーニングなし）
コーティングを、実施例１の第３のコーティングのために製造した最終スラリーを基板に適用することによって得た。特に、多孔性非コーティングウォールフローフィルター基板、炭化ケイ素、（平均多孔度６０．５％、平均孔径２０マイクロメートルおよび３５０ｃｐｓｉ、ならびに壁厚０．２８ｍｍ、１７２．８ｍｍ（直径）×１２７．９ｍｍ（長さ））を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の１００％にわたって前記最終スラリーに浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の得られた第１のコーティングの添加量は、１．２ｇ／ｉｎ３であった。
本発明によらない選択的接触還元触媒（ゾーニングなし）
コーティングを、実施例１の第３のコーティングのために製造した最終スラリーを基板に適用することによって得た。特に、多孔性非コーティングウォールフローフィルター基板、炭化ケイ素、（平均多孔度６０．５％、平均孔径２０マイクロメートルおよび３５０ｃｐｓｉ、ならびに壁厚０．２８ｍｍ、１７２．８ｍｍ（直径）×１２７．９ｍｍ（長さ））を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の１００％にわたって前記最終スラリーに浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の得られた第１のコーティングの添加量は、１．２ｇ／ｉｎ３であった。
【0257】
コーティングされた基板を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の１００％にわたって、実施例１の第３のコーティングのために製造した最終スラリーに再度浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、０．８ｇ／ｉｎ３であった。
【0258】
コーティング（第１のコーティング＋第２のコーティング）の添加量は、１．６９ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１７ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０５９ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0259】
［実施例２］
実施例１および比較例１の触媒の使用 － ＮＯｘ変換およびＮＨ３保存
実施例１および比較例１のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）の２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、２リットルエンジン（ＶＬ＝１２０～１３０ｍ３／時、２００℃で約１．５、ならびに６００および６５０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）のエンジンベンチで測定した。実施例１および比較例１のエイジングした触媒のアンモニア保存もまた、２００℃で測定した。結果を、それぞれ図１および２に示す。
実施例１および比較例１の触媒の使用 － ＮＯｘ変換およびＮＨ３保存
実施例１および比較例１のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）の２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、２リットルエンジン（ＶＬ＝１２０～１３０ｍ３／時、２００℃で約１．５、ならびに６００および６５０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）のエンジンベンチで測定した。実施例１および比較例１のエイジングした触媒のアンモニア保存もまた、２００℃で測定した。結果を、それぞれ図１および２に示す。
【0260】
図１および２から分かるように、実施例１のエイジングした触媒は、本発明によらない比較例１のエイジングした触媒と比較して、低温、特に２００℃において、改善されたＮＯｘ変換（＋７％）を示す。実施例１のエイジングした触媒は、比較例１のエイジングした触媒と比較して、２００℃において、改善されたアンモニア保存能を示す。さらに、実施例１のエイジングした触媒は、高温、すなわち、６００および６５０℃において、比較例１のエイジングした触媒により得られたＮＯｘ変換に匹敵する良好なＮＯｘ変換を維持する。この例は、本発明の触媒の特有の構成により、非ゾーニング触媒に対して、低温においてＮＯｘ変換を改善し、一方、高温において同じＮＯｘ変換を維持することが可能になることを実証している。
【0261】
［実施例３］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．６９：１）
第１のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して２．７５質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、第１のコーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、Ｈ形態－チャバザイト（１．３マイクロメートルのＤｖ５０、２７のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、および約７６１ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。チャバザイト混合物を、スラリーに混合した。チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第１のコーティングの添加量の８５．８％となるように計算した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が３．５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．６９：１）
第１のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して２．７５質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、第１のコーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、Ｈ形態－チャバザイト（１．３マイクロメートルのＤｖ５０、２７のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、および約７６１ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。チャバザイト混合物を、スラリーに混合した。チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第１のコーティングの添加量の８５．８％となるように計算した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が３．５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。
【0262】
これとは別に、２６質量％の固体分を有し、アルミナ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、６質量％のＳｉＯ２を含む９４質量％のｌ２Ｏ３）を含む水性スラリーを製造した。アルミナ＋シリカの量は、焼成後、アルミナ＋シリカの添加量が、触媒の第１のコーティングの添加量の６．４％の添加量となるように計算した。酒石酸を水性スラリーに添加した。酒石酸の量は、第１のコーティングのチャバザイトの質量に対して０．７質量％となるように計算した。得られたスラリーおよびＣｕ－チャバザイト含有スラリーを合わせ、チャバザイトの質量に対して１質量％の酢酸を添加して、最終スラリーを形成した。最終スラリーの固体分を、３４質量％に調節した。
【0263】
さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、多孔性非コーティングウォールフロー炭化ケイ素フィルター基板、（平均多孔度６３％、平均孔径２０マイクロメートル、３５０ｃｐｓｉ、および壁厚０．２８ｍｍ）を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の３０％にわたって最終スラリーに浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。コーティングの添加量は、１．１４ｇ／ｉｎ３であった。さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、コーティング法を１回繰り返した（さらなるコーティングの添加量は０．７６ｇ／ｉｎ３であった）。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して２．７５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０４８ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0264】
第２のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して４．０質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、第２のコーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、Ｈ形態－チャバザイト（１．３マイクロメートルのＤｖ５０、２７のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、および約７６１ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。チャバザイト混合物を、スラリーに混合した。チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第２のコーティングの添加量の８５．８％となるように計算した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が３．５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。ＣｕＯの量は、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して４．０質量％となるように計算した。得られた混合物を、粒子のＤｖ５０値が約２．５マイクロメートルであり、粒子のＤｖ９０値が約９マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。酢酸ジルコニウム水溶液を、ＣｕＯ含有混合物に添加して、スラリーを形成した。酢酸ジルコニウムの量は、第２のコーティング中のジルコニアの量が、ＺｒＯ２として計算して、チャバザイトの質量に対して５質量％となるように計算した。これとは別に、Ｈ形態－チャバザイト（１．３マイクロメートルのＤｖ５０、２７のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３、および約７６１ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積）を水に添加して、３８質量％の固体分を有する混合物を形成した。チャバザイト混合物を、スラリーに混合した。チャバザイトの量は、焼成後、チャバザイトの添加量が、第２のコーティングの添加量の８５．８％となるように計算した。得られたスラリーを、粒子のＤｖ９０値が３．５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。
【0265】
これとは別に、２６質量％の固体分を有し、アルミナ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、５質量％のＳｉＯ２を含む９５質量％のＡｌ２Ｏ３）を含む水性スラリーを製造した。アルミナ＋シリカの量は、焼成後、アルミナ＋シリカの添加量が、触媒の第２のコーティングの添加量の６．５％の添加量となるように計算した。酒石酸を水性スラリーに添加した。酒石酸の量は、第２のコーティングのチャバザイトの質量に対して０．７質量％となるように計算した。得られたスラリーとＣｕ－チャバザイト含有スラリーを合わせた。最終スラリーの固体分を、３４質量％に調節した。
【0266】
さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、得られたコーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の７０％にわたって最終スラリーに浸した。圧力パルスを出口端に適用して、過剰のスラリーを除去し、次いで、同じ圧力を入口端に適用して、スラリーをフィルター壁に均一に分布させた。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。コーティングの添加量は、１．１４ｇ／ｉｎ３であった。さらなる希釈によりスラリーの固体分を減少させた後、コーティング法を１回繰り返した（さらなるコーティングの添加量は０．７６ｇ／ｉｎ３であった）。焼成後の第２のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して４質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６９ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0267】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、入口端から出口端まで基板軸長の３０％にわたって延び、第１のコーティングを含み、出口ゾーンは、入口端から出口端まで基板軸長の７０％にわたって延び、第２のコーティングを含む。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．６９：１である。
【0268】
［実施例４］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．８７５：１）
第１のコーティング
実施例４の第１のコーティングを、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％であったことを除いて、実施例３の第１のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．８７５：１）
第１のコーティング
実施例４の第１のコーティングを、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％であったことを除いて、実施例３の第１のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0269】
第２のコーティング
実施例４の第２のコーティングを、実施例３の第２のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、チャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して４．０質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６９ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
実施例４の第２のコーティングを、実施例３の第２のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、チャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して４．０質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６９ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0270】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって延び、第１のコーティングを含み、出口ゾーンは、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって延び、第２のコーティングを含む。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．８７：１である。
【0271】
［実施例５］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７３：１）
第１のコーティング
実施例５の第１のコーティングを、実施例３の第１のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８６ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して２．７５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０４７ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７３：１）
第１のコーティング
実施例５の第１のコーティングを、実施例３の第１のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８６ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して２．７５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０４７ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0272】
第２のコーティング
実施例５の第２のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、チャバザイトの質量に対して３．７５質量％となるように計算したことを除いて、実施例３の第２のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後、第２のコーティングの添加量は、約１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．７５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６４ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
実施例５の第２のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、チャバザイトの質量に対して３．７５質量％となるように計算したことを除いて、実施例３の第２のコーティングの通りに製造した。多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の５０％にわたって最終スラリーに浸したことを除いて、実施例３のコーティングプロセスを繰り返した。焼成後、第２のコーティングの添加量は、約１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．７５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６４ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0273】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板の入口端から出口端まで基板軸長の５０％にわたって延び、第１のコーティングを含み、出口ゾーンは、基板の出口端から入口端まで基板軸長の５０％にわたって延び、第２のコーティングを含む。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．７３：１である。
【0274】
［比較例２］
本発明によらない選択的接触還元触媒（ゾーニングなし）
第１のコーティング
比較例２の第１のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算したことを除いて、実施例５の第１のコーティングの通りに製造した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８６ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
本発明によらない選択的接触還元触媒（ゾーニングなし）
第１のコーティング
比較例２の第１のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算したことを除いて、実施例５の第１のコーティングの通りに製造した。焼成後の第１のコーティングの添加量は、１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８６ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。
【0275】
第２のコーティング
比較例２の第２のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算したことを除いて、実施例５の第２のコーティングの通りに製造した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、約１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、チャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。第１および第２のコーティングは、同じ組成を有した。
比較例２の第２のコーティングを、ＣｕＯの量を、焼成後の銅の量が、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．５質量％となるように計算したことを除いて、実施例５の第２のコーティングの通りに製造した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、約１．７１６ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１２８ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８５８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、チャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．５質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０６ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約２．０ｇ／ｉｎ３であった。第１および第２のコーティングは、同じ組成を有した。
【0276】
［実施例６］
実施例３～５および比較例２の触媒の使用
実施例３～５および比較例２のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）の１００ｐｐｍのＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、３リットルエンジン（ＶＬ＝２００℃で１２８ｍ３／時および５８０℃で１１５ｍ３／時、２００℃で約１．５、および５８０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）のエンジンベンチで測定した。結果を、以下の表１に示す。
実施例３～５および比較例２の触媒の使用
実施例３～５および比較例２のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）の１００ｐｐｍのＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、３リットルエンジン（ＶＬ＝２００℃で１２８ｍ３／時および５８０℃で１１５ｍ３／時、２００℃で約１．５、および５８０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）のエンジンベンチで測定した。結果を、以下の表１に示す。
【0277】
【表1】
【0278】
表１から分かる通り、様々な入口／出口ゾーン長のゾーニング構成を有する本発明による実施例３、４および５のエイジングした触媒により、ゾーニング構成を有さない比較例２のエイジングした触媒と比較して、２００℃において改善されたＮＯｘ変換を得、一方、５８０℃などのより高温において高いＮＯｘ変換を維持することが可能になった。
【0279】
この例は、本発明の選択的接触還元触媒の特有の構成により、比較例と比較して、低温において、１００ｐｐｍのＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を改善し、一方、高温において同様のＮＯｘを維持することが可能になることを実証している。最後に、この例は、この効果がまた、実施例１の触媒の第３のコーティングの存在なしに達成されることも実証している。
【0280】
［実施例７および８、ならびに比較例３］
実施例７および８の選択的接触還元触媒を、表２にまとめる通りのコーティング長さで以下の表２にまとめる銅の量を適用したことを除いて、実施例１の触媒と同じ方法で製造した。比較例３の触媒を、表２にまとめる通りのコーティング長さで以下の表２にまとめる銅の量を適用したことを除いて、実施例１の触媒と同じ方法で製造した。
実施例７および８の選択的接触還元触媒を、表２にまとめる通りのコーティング長さで以下の表２にまとめる銅の量を適用したことを除いて、実施例１の触媒と同じ方法で製造した。比較例３の触媒を、表２にまとめる通りのコーティング長さで以下の表２にまとめる銅の量を適用したことを除いて、実施例１の触媒と同じ方法で製造した。
【0281】
【表2】
【0282】
［実施例９］
実施例７および８、ならびに比較例３の触媒の使用
実施例７および８、ならびに比較例３の触媒を、８００℃（１０％Ｈ２Ｏ、２０％Ｏ２、７０％Ｎ２）で１６時間、エイジングした。実施例７および８、ならびに比較例３のエイジングした触媒で得られる２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、異なる温度、すなわち、２００、２３０、６００および６５０℃において２リットルエンジンで測定した。結果を、図３に示す。
実施例７および８、ならびに比較例３の触媒の使用
実施例７および８、ならびに比較例３の触媒を、８００℃（１０％Ｈ２Ｏ、２０％Ｏ２、７０％Ｎ２）で１６時間、エイジングした。実施例７および８、ならびに比較例３のエイジングした触媒で得られる２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換を、異なる温度、すなわち、２００、２３０、６００および６５０℃において２リットルエンジンで測定した。結果を、図３に示す。
【0283】
図３から分かる通り、実施例７および８の触媒により得られた２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換は、反対にゾーニングされた構成を有する比較例３の触媒により得られたＮＯｘ変換と比較して、２００℃において少なくとも＋５％改善された。高温ＮＯＸは、３種のサンプルすべてについて同様である。さらに、理論に縛られることを望むものではないが、低温におけるこの正の効果は、本発明の触媒の特定のゾーニング構成におけるより高いＮＨ３保存能に起因すると推定することができる。
【0284】
この例は、本発明の選択的接触還元触媒の特有の構成により、低温においてＮＯｘ変換を改善し、一方、高温において高いＮＯｘを維持することが可能になることを実証している。
【0285】
［実施例１０］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７２：１）
第１のコーティング
実施例１０の第１のコーティングを、銅の量が、焼成後、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．３質量％であったことを除き、かつ最終スラリーを、異なる基板にコーティングしたことを除いて、実施例１の第３のコーティングの通りに製造した。特に、それを、多孔性非コーティングウォールフローフィルター基板、炭化ケイ素、（平均多孔度６０．５％、平均孔径２０マイクロメートルおよび３５０ＣＰＳＩ、ならびに壁厚０．２８ｍｍ、５８ｍｍ（直径）×１５０．５ｍｍ（長さ））にコーティングした。コーティング法は実施例１と同じであり、１回繰り返して、１．６１ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１６ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．３質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０５３ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約１．９ｇ／ｉｎ３の第１のコーティングの添加量を得た。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７２：１）
第１のコーティング
実施例１０の第１のコーティングを、銅の量が、焼成後、ＣｕＯとして計算して、チャバザイトの質量に対して３．３質量％であったことを除き、かつ最終スラリーを、異なる基板にコーティングしたことを除いて、実施例１の第３のコーティングの通りに製造した。特に、それを、多孔性非コーティングウォールフローフィルター基板、炭化ケイ素、（平均多孔度６０．５％、平均孔径２０マイクロメートルおよび３５０ＣＰＳＩ、ならびに壁厚０．２８ｍｍ、５８ｍｍ（直径）×１５０．５ｍｍ（長さ））にコーティングした。コーティング法は実施例１と同じであり、１回繰り返して、１．６１ｇ／ｉｎ３のチャバザイト、０．１６ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカ、ＺｒＯ２として計算して０．０８ｇ／ｉｎ３のジルコニア、およびチャバザイトの質量に対して、ＣｕＯとして計算して３．３質量％の銅（ＣｕＯとして計算して０．０５３ｇ／ｉｎ３の銅）を含む、約１．９ｇ／ｉｎ３の第１のコーティングの添加量を得た。
【0286】
第２のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。得られた混合物を、粒子のＤｖ９０値が５マイクロメートルになるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。得られたスラリー中のアルミナ＋シリカ対ＣｕＯの比が３：１となるように、アルミナ＋シリカ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、６質量％のＳｉＯ２を含む９４質量％のＡｌ２Ｏ３）の粉末を添加した。さらに、焼成後のアルミナ＋シリカの添加量に対して０．０７質量％の酒石酸、焼成後の第２のコーティングの添加量に対して１質量％の酢酸を添加し、最終スラリーを得た。
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。得られた混合物を、粒子のＤｖ９０値が５マイクロメートルになるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。得られたスラリー中のアルミナ＋シリカ対ＣｕＯの比が３：１となるように、アルミナ＋シリカ（１７３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、約５マイクロメートルのＤｖ９０を有し、６質量％のＳｉＯ２を含む９４質量％のＡｌ２Ｏ３）の粉末を添加した。さらに、焼成後のアルミナ＋シリカの添加量に対して０．０７質量％の酒石酸、焼成後の第２のコーティングの添加量に対して１質量％の酢酸を添加し、最終スラリーを得た。
【0287】
得られたコーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の３３％にわたって最終スラリーに浸した。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後、第２のコーティングの添加量は、０．０２１ｇ／ｉｎ３のＣｕＯ、０．０６３ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカを含む、０．０８４ｇ／ｉｎ３であった。
【0288】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板の入口端から出口端まで基板軸長の６７％にわたって延び、第１のコーティングの一部を含み、出口ゾーンは、基板の出口端から入口端まで基板軸長の３３％にわたって延び、第２のコーティングおよび第１のコーティングの一部を含む。銅の量は、ＣｕＯとして計算して、第１のコーティングのチャバザイトの質量に対して４．６質量％であった。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．７２：１である。
【0289】
［実施例１１］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．６：１）
実施例１１の選択的還元触媒を、焼成後の第２のコーティングの添加量が、０．０３５ｇ／ｉｎ３のＣｕＯ、０．１０６ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカを含む０．１４１ｇ／ｉｎ３であったことを除いて、実施例１０の選択的接触還元触媒の通りに製造した。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．６：１）
実施例１１の選択的還元触媒を、焼成後の第２のコーティングの添加量が、０．０３５ｇ／ｉｎ３のＣｕＯ、０．１０６ｇ／ｉｎ３のアルミナ＋シリカを含む０．１４１ｇ／ｉｎ３であったことを除いて、実施例１０の選択的接触還元触媒の通りに製造した。
【0290】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板軸長の６７％にわたって延び、第１のコーティングの一部を含み、出口ゾーンは、基板軸長の３３％にわたって延び、第２のコーティングおよび第１のコーティングの一部を含む。銅の量は、ＣｕＯとして計算して、出口ゾーンのチャバザイトの質量に対して５．５質量％であった。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．６：１である。
【0291】
［実施例１２］
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７２：１）
第１のコーティング
実施例１２の第１のコーティングを、実施例１０の第１のコーティングの通りに製造した。
本発明による選択的接触還元触媒（２つのコーティング － 添加量比Ｃｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ） ０．７２：１）
第１のコーティング
実施例１２の第１のコーティングを、実施例１０の第１のコーティングの通りに製造した。
【0292】
第２のコーティング
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。得られた混合物を、粒子のＤｖ９０値が５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。
３３マイクロメートルのＤｖ５０を有するＣｕＯ粉末を、水に添加した。得られた混合物を、粒子のＤｖ９０値が５マイクロメートルとなるように、連続粉砕装置を使用して粉砕した。得られたスラリーは、５質量％の固体分を有した。
【0293】
コーティング多孔性ウォールフローフィルター基板を、基板の出口端から入口端まで基板軸長の３３％にわたってスラリーに浸した。コーティングされた基板を、１４０℃で１時間乾燥し、次いで、４５０℃で２時間焼成した。焼成後の第２のコーティングの添加量は、０．０２１ｇ／ｉｎ３のＣｕＯを含む、０．０２１ｇ／ｉｎ３であった。出口端から入口端までの第２のコーティングの長さは、コーティングされた基板の出口ゾーンを画定し、銅の量は、ＣｕＯとして計算して、出口ゾーンのチャバザイトの質量に対して４．６質量％であった。
【0294】
したがって、本実施例において、入口ゾーンは、基板軸長の６７％にわたって延び、第１のコーティングの一部を含み、出口ゾーンは、基板軸長の３３％にわたって延び、第２のコーティングおよび第１のコーティングの一部を含む。ＣｕＯとして計算される入口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｉｎ）の、ＣｕＯとして計算される出口ゾーンの銅の添加量Ｃｕ（ｏｕｔ）に対する比であるＣｕ（ｉｎ）：Ｃｕ（ｏｕｔ）は、約０．７２：１である。
【0295】
［実施例１３］
実施例１０～１２および比較例１の触媒の使用
実施例１０～１２および比較例１のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）のＮＯｘ変換を、ＭＬＢ １４０ｋＷ Ｅｕｒｏ６エンジンのエンジンベンチ（２３０℃で約１．５、および５８０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）で測定した。結果を、図４および５に示す。
実施例１０～１２および比較例１の触媒の使用
実施例１０～１２および比較例１のエイジングした触媒（８００℃で１６時間の水熱エイジング）のＮＯｘ変換を、ＭＬＢ １４０ｋＷ Ｅｕｒｏ６エンジンのエンジンベンチ（２３０℃で約１．５、および５８０℃で２の化学量論比（ＮＳＲ）で標準化）で測定した。結果を、図４および５に示す。
【0296】
図４から分かる通り、実施例１０～１２の触媒による、２３０℃、２０ｐｐｍ ＮＨ３スリップでのＮＯｘ変換は、ゾーニング構成を有さない比較例１の触媒により得られたＮＯｘ変換と比較して、少なくとも＋５％改善された。さらに、より高温でも改善された結果が見られた。さらに、図５から分かる通り、同等の結果が、６５０℃におけるＮＯｘ変換について見られた（本発明の触媒によりわずかな改善さえある）。
【0297】
この例は、本発明の選択的接触還元触媒の特有のゾーニング構成により、低温においてＮＯｘ変換を改善し、一方、高温において高いＮＯｘを維持することが可能になることを実証している。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】