特許 7454754 吸収分光システムおよび吸収分光方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-03-14

(45)【発行日】2024-03-25

(54)【発明の名称】吸収分光システムおよび吸収分光方法

(51)【国際特許分類】

   H01S 3/10 20060101AFI20240315BHJP

   G01N 21/39 20060101ALI20240315BHJP

【ＦＩ】

H01S3/10

G01N21/39

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2020105966

(22)【出願日】2020-06-19

(65)【公開番号】P2022000875

(43)【公開日】2022-01-04

【審査請求日】2023-01-04

(73)【特許権者】

【識別番号】504139662

【氏名又は名称】国立大学法人東海国立大学機構

(73)【特許権者】

【識別番号】390037327

【氏名又は名称】積水メディカル株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】000001993

【氏名又は名称】株式会社島津製作所

(74)【代理人】

【識別番号】110001195

【氏名又は名称】弁理士法人深見特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】富田 英生

(72)【発明者】

【氏名】ゾンネンシャイン フォルカ

(72)【発明者】

【氏名】寺林 稜平

(72)【発明者】

【氏名】吉田 賢二

(72)【発明者】

【氏名】二宮 真一

(72)【発明者】

【氏名】真野 和音

(72)【発明者】

【氏名】神谷 直浩

【審査官】村井 友和

(56)【参考文献】

【文献】特開平１０－２２３９４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０５８３５５２２（ＵＳ，Ａ）

【文献】特開２０１５－０７６４６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１６／０３８９９０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開平０９－２６０７５１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１０－０７５００６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０７－１５２０５５（ＪＰ，Ａ）

【文献】欧州特許出願公開第００６２５８１１（ＥＰ，Ａ１）

【文献】特開２００９－２６６９５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０５４１８８００（ＵＳ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１８／１３５６１９（ＷＯ，Ａ１）

【文献】米国特許出願公開第２０２０／００３３２５６（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｓ ３／００－３／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

試料による光の吸収を測定部を用いて測定する吸収分光システムであって、
前記測定部に照射するためのレーザ光を第１のミラーを介して発する光源と、
前記レーザ光の一部からフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を前記光源に戻すことで前記光源を注入同期させるパッシブフィードバック部とを備え、
前記パッシブフィードバック部は、キャビティを含み、
前記キャビティは、前記フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含み、
前記第２および第３のミラーの各々の反射率は、前記第１のミラーの反射率よりも高い、吸収分光システム。

【請求項2】

前記第２のミラーと前記第３のミラーとは、互いに対向するように配置されている、請求項１に記載の吸収分光システム。

【請求項3】

前記パッシブフィードバック部は、前記第３のミラーに設けられたピエゾ素子をさらに含み、
前記ピエゾ素子は、前記第３のミラーを変位させることで前記キャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている、請求項２に記載の吸収分光システム。

【請求項4】

前記キャビティは、光を共振させるための第４のミラーをさらに含み、
前記第２～第４のミラーは、前記第２のミラーと前記第３のミラーとを結ぶ光軸と、前記第２のミラーと前記第４のミラーとを結ぶ光軸とがＶ字型となるように配置されている、請求項１に記載の吸収分光システム。

【請求項5】

前記パッシブフィードバック部は、前記第３のミラーに設けられたピエゾ素子をさらに含み、
前記ピエゾ素子は、前記第３のミラーを変位させることで前記キャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている、請求項４に記載の吸収分光システム。

【請求項6】

前記パッシブフィードバック部は、前記第４のミラーに設けられた他のピエゾ素子をさらに含み、
前記他のピエゾ素子は、前記第４のミラーを変位させることで前記キャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている、請求項５に記載の吸収分光システム。

【請求項7】

前記第３のミラーの透過光を検出する検出器と、
前記検出器により検出された透過光強度を電気フィードバック信号として、前記レーザ光の駆動電流をフィードバック制御する制御装置とをさらに備える、請求項１～６のいずれか１項に記載の吸収分光システム。

【請求項8】

試料による光の吸収を測定部を用いて測定する吸収分光方法であって、
前記測定部に照射するためのレーザ光を光源に設けられた第１のミラーを介して発するステップと、
前記レーザ光の一部を前記光源の外部に設けられたキャビティで共振させることでフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を前記光源に戻すことで前記光源を注入同期させるステップとを含み、
前記キャビティは、前記フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含み、
前記第２および第３のミラーの各々の反射率は、前記第１のミラーの反射率よりも高い、吸収分光方法。

【請求項9】

前記第２のミラーと前記第３のミラーとは、互いに対向するように配置されている、請求項８に記載の吸収分光方法。

【請求項10】

前記キャビティは、光を共振させるための第４のミラーをさらに含み、
前記第２～第４のミラーは、前記第２のミラーと前記第３のミラーとを結ぶ光軸と、前記第２のミラーと前記第４のミラーとを結ぶ光軸とがＶ字型となるように配置されている、請求項８に記載の吸収分光方法。

【請求項11】

前記第３のミラーの透過光強度を電気フィードバック信号として、前記レーザ光の駆動電流をフィードバック制御するステップをさらに含む、請求項８～１０のいずれか１項に記載の吸収分光方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、吸収分光システムおよび吸収分光方法に関し、より特定的には、パッシブフィードバックを用いた吸収分光システムおよび吸収分光方法に関する。

【背景技術】

【0002】

様々な吸収分光法が公知である。たとえばガス吸収分光法の一種であるキャビティリングダウン吸収分光法（ＣＲＤＳ：Cavity Ring-Down absorption Spectroscopy）が知られている。キャビティリングダウン吸収分光法とは、ガスによる光吸収のための実効光路長を共振器（キャビティ）を用いて長くすることにより、当該ガスに含まれる目的成分の濃度を高感度に求める分光手法である。キャビティリングダウン吸収分光法は、たとえば国際公開第２０１８／００１５９０号（特許文献１）に開示されているように、炭素同位体の分析などの分野に応用されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】国際公開第２０１８／００１５９０号

【非特許文献】

【0004】

【文献】"Optical feedback in dfb quantum cascade laser for mid-infrared cavity ring-down spectroscopy", Hyperfine Interact 238, 10 (2017)

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

レーザ周波数を安定化させる技術が提案されている。レーザ周波数を安定化させ、レーザ周波数の線幅（発振周波数の幅）を減少させることで、吸収分光システムの分光精度（または分光感度）を向上させることができる。

【0006】

レーザ周波数の安定化技術の例としてＰＤＨ（Pound-Drever-Hall）法が挙げられる。ＰＤＨ法では、共振器からの反射光が検出器により検出され、その検出器からの高速の電気信号がレーザ光源にフィードバックされる。ＰＤＨ法の実現には高速な信号処理システムが要求される。

【0007】

より簡易な構成として、電気信号のフィードバックに代えて光のフィードバックを用いる手法が知られている（たとえば非特許文献１参照）。この手法では、レーザ光源からの光をレーザ光源にフィードバックするための共振器が設けられる。この共振器を用いて光をレーザ光源にフィードバックし、レーザ光源を注入同期させる。この手法は、受動的な光のフィードバックによる安定化手法であるため、「パッシブフィードバック」と呼ばれる。

【0008】

詳細は後述するが、パッシブフィードバックにより注入同期されたレーザ光源からのレーザ周波数の線幅を減少させる（狭線幅化する）ためには、パッシブフィードバックに用いるミラーの反射率を高くするか、共振器の共振器長を長くするかが考えられる。しかしながら、ミラーの反射率を高くすることには限界がある。また、共振器長が長くなるほど、共振器への外乱（環境温度の変化または振動等）の影響が大きくなる。そのため、共振器の共振器長を長くすることにも限界がある。

【0009】

本開示は上記課題を解決するためになされたものであり、本開示の目的は、レーザ光源へのパッシブフィードバックにおいて、レーザ周波数の線幅を減少させることが可能な技術を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本開示の第１の態様に係る吸収分光システムは、試料による光の吸収を測定部を用いて測定する。吸収分光システムは、光源と、パッシブフィードバック部とを備える。光源は、測定部に照射するためのレーザ光を第１のミラーを介して発する。パッシブフィードバック部は、第１のミラーを介して発せられたレーザ光からフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を光源に戻すことで光源を注入同期させる。パッシブフィードバック部はキャビティを含む。キャビティは、フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含む。第２および第３のミラーの各々の反射率は、第１のミラーの反射率よりも高い。

【0011】

本開示の第２の態様に係る吸収分光方法は、試料による光の吸収を測定部を用いて測定する。吸収分光方法は、第１および第２のステップを含む。第１のステップは、測定部に照射するためのレーザ光を光源に設けられた第１のミラーを介して発するステップである。第２のステップは、第１のミラーから発せられたレーザ光を光源の外部に設けられたキャビティで共振させることでフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を光源に戻することで光源を注入同期させるステップである。キャビティは、フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含む。第２および第３のミラーの各々の反射率は、第１のミラーの反射率よりも高い。

【発明の効果】

【0012】

本開示によれば、レーザ光源へのパッシブフィードバックにおいて、レーザ周波数の線幅を減少させることができる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】比較例に係る吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。

【図2】実施の形態１に係るガス吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。

【図3】実施の形態１における量子カスケードレーザへのパッシブフィードバックを説明するための図である。

【図4】ＱＣＬへのパッシブフィードバックを説明するためのフローチャートである。

【図5】実施の形態２に係るガス吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。

【図6】実施の形態２における量子カスケードレーザへのパッシブフィードバックを説明するための図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本開示の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。なお、図中同一または相当部分には同一符号を付して、その説明は繰り返さない。

【0015】

［比較例］
本開示の実施の形態に係る吸収分光システムの理解を容易にするため、まず、比較例に係る吸収分光システムの構成について説明する。

【0016】

＜システム構成＞
図１は、比較例に係る吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。図１を参照して、吸収分光システム９００は、レーザ光源１と、ミラー２１と、アクチュエータ２２と、測定部９とを備える。

【0017】

レーザ光源１は、測定部９に供給するためのレーザ光を発する。レーザ光源１は、中赤外のレーザ光を発する量子カスケードレーザ（ＱＣＬ：Quantum Cascade Laser）１１と、ＱＣＬ１１に駆動電流を供給するレーザドライバ１２とを含む。ＱＣＬ１１は、ＱＣＬ１１の内部で光を発振させるための一対のミラー１１１，１１２を含む。

【0018】

ミラー２１は、たとえば平面鏡である。この比較例において、ミラー２１と、一対のミラー１１１，１１２のうちの出射側に設けられたミラー１１２とは、ＱＣＬ１１の外部で光を発振させることが可能なキャビティ（外部キャビティ）を構成している。

【0019】

以下、光軸方向に沿うミラー１１２とミラー２１との間の距離を「外部キャビティ長Ｌ」と記載する。典型的な外部キャビティ長Ｌは数十ｃｍである。また、ミラー１１１の反射率をＲ１と記載し、ミラー１１２の反射率をＲ２と記載し、ミラー２１の反射率をＲ３と記載する。

【0020】

アクチュエータ２２は、ミラー２１を光軸方向に変位させる。アクチュエータ２２を用いてミラー２１を光軸方向に走査することで、ミラー１１２とミラー２１との間の距離（外部キャビティ長Ｌ）を変化させ、それによりＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とを一致させることができる。よって、ＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とが一致して発振した光をフィードバック光としてミラー１１２を介してＱＣＬ１１に戻すことができる（パッシブフィードバック）。これにより、ＱＣＬ１１の注入同期が実現される。なお、注入同期は「遅延自己注入同期」と呼ばれる場合もある。

【0021】

このように、吸収分光システム９００では、ミラー１１２と、ミラー２１と、アクチュエータ２２とが「パッシブフィードバック部」に相当する。パッシブフィードバック部を設け、ＱＣＬ１１の注入同期を実現することで、測定部９に供給するレーザ光を狭線幅化することができる。測定部９は、パッシブフィードバック部により狭線幅化されたレーザ光を用いて試料の分光特性を測定する。

【0022】

＜レーザ光の線幅減少＞
パッシブフィードバック部の設置によるレーザ周波数の線幅の減少量（線幅減少量）Δｆは、下記式（１）のように表される。
Δｆ＝ｆ_０／（１＋κτ）^２ ・・・（１）

【0023】

式（１）では、パッシブフィードバック部を設けない場合のレーザ周波数の線幅をｆ_０と記載している。κは、パッシブフィードバック部のフィードバック率である。τは、外部キャビティによる光の往復遅延時間である。式（１）より、レーザ周波数の線幅減少量Δｆを大きくするには、フィードバック率κを上昇させるか、外部キャビティによる往復遅延時間τを長くすればよいことが理解される。

【0024】

フィードバック率κは、ミラー１１２の反射率Ｒ２と、ミラー２１の反射率Ｒ３とを用いて下記式（２）のように表される。τ_ｃは、ダイオード内の往復時間である。ｃは光速である。
κ＝（１－Ｒ２）／τ_ｃ√（Ｒ３／Ｒ２） ・・・（２）

【0025】

式（２）より、フィードバック率κを上昇させるには、ミラー２１の反射率Ｒ３を高くすればよいことが分かる。ＱＣＬ１１に設けられるミラー１１１，１１２のうち、ミラー１１１の反射率Ｒ１は高く、たとえば９９．９８％である。また、外部キャビティの一部を構成するミラー２１の反射率Ｒ３も高く、たとえば９９．９８％である。これに対し、ミラー１１２には、ＱＣＬ１１から外部に取り出すための光を一定程度透過させることが求められるので、そのような高反射ミラーは採用できない。ミラー１１２の反射率Ｒ２は、反射率Ｒ１，Ｒ３よりも低く、９９％程度である。このように、レーザ光源の原理に由来する制約により、ミラー１１２の反射率Ｒ２を他のミラー１１１，２１のように高くすることができない。したがって、フィードバック率κを顕著に上昇させることは難しい。

【0026】

一方、外部キャビティによる往復遅延時間τは、外部キャビティ長Ｌを用いて下記式（３）のように表される。ｎは外部キャビティの屈折率である。
τ＝２ｎＬ／ｃ ・・・（３）

【0027】

式（３）より、往復遅延時間τを長くするには、外部キャビティ長Ｌを長くすればよいことが分かる。しかし、外部キャビティ長Ｌが長くなると、その分だけ、レーザ周波数の安定化に不利に作用する外乱が大きくなり得る。具体的には、吸収分光システム９００が環境温度の変化の影響を受けやすくなったり、吸収分光システム９００に加わる振動が大きくなったりする可能性がある。したがって、外部キャビティ長Ｌについては多少は長くできるかもしれないものの、大幅に長くすることは難しい。たとえば、通常、数十ｃｍ程度である外部キャビティ長Ｌを数メートル～十数メートルに伸ばすことはできない。

【0028】

以上のように、比較例に係る吸収分光システム９００では、レーザ周波数の線幅を十分に減少させる（線幅減少量Δｆを十分に大きく）することは困難である。

【0029】

［実施の形態１］
以下では、気体試料（サンプルガス）に含まれる目的成分による光吸収をキャビティリングダウン吸収分光法の原理に従って測定する例について説明する。しかし、実施の形態１に係る吸収分光システムの用途は、キャビティリングダウン吸収分光法を用いるものに限定されない。試料は、各種気体、液体の中から適宜選択され得る。

【0030】

＜システム構成＞
図２は、実施の形態１に係るガス吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。図２を参照して、ガス吸収分光システム１００は、レーザ光源１と、ミラー２１と、アクチュエータ２２と、パッシブフィードバック部３とを備える。パッシブフィードバック部３は、外部キャビティ４と、ピエゾ素子４３とを含む。ガス吸収分光システム１００は、検出器５と、測定部９と、コントローラ１０とをさらに備える。測定部９は、光スイッチ９１と、セル９２と、ミラー９３，９４と、検出器９５とを含む。

【0031】

レーザ光源１は、測定部９に供給するためのレーザ光を発する。レーザ光源１は、コントローラ１０からの指令に従ってレーザ光の発振周波数を可変に構成されている。より具体的には、本実施の形態において、レーザ光源１は、量子カスケードレーザ１１と、レーザドライバ１２とを含む。ＱＣＬ１１は、中赤外（たとえば波長５μｍ程度）のレーザ光を発する。レーザドライバ１２は、コントローラ１０からの指令に従ってＱＣＬ１１に駆動電流を供給する。ＱＣＬ１１への駆動電流を変更することにより、ＱＣＬ１１の発振周波数を変化させることができる。発振周波数の変化幅は、波長に換算して、たとえば５～７ｎｍ程度である。

【0032】

ミラー２１は、たとえば平面鏡である。ミラー２１は、ミラー１１２と外部キャビティ４との間に設けられている。ミラー２１は、ミラー１１２と外部キャビティ４との間で光を反射させる。

【0033】

アクチュエータ２２は、コントローラ１０からの指令に従って、ミラー２１を光軸方向に変位させる。アクチュエータ２２としては、測定部９へと光を通過させるための穴がドーナツ状に形成されたピエゾ素子（いわゆるドーナツピエゾ）を採用できる。

【0034】

外部キャビティ４は、ミラー２１と検出器５との間に設けられている。外部キャビティ４は、本実施の形態では、一対のミラー４１，４２により形成されるファブリペロー型の光共振器である。ミラー４２から取り出された微弱な透過光は検出器５へと向かう。外部キャビティ４については図３にて詳細に説明する。

【0035】

ピエゾ素子４３は、コントローラ１０からの指令に従って、ミラー４２を光軸方向に変位させる。ピエゾ素子４３としても、ミラー４２からの透過光を検出器５へと光を通過させるために、ドーナツピエゾを採用できる。

【0036】

検出器５は、フォトダイオードまたはイメージセンサなどの光検出器である。検出器５は、ミラー４２からの透過光を検出し、その検出結果を示す信号をコントローラ１０に出力する。

【0037】

光スイッチ９１は、ミラー２１とミラー９３との間に設けられている。光スイッチ９１は、コントローラ１０からの指令に従って、ミラー９３へのレーザ光の照射と遮断とを切り替える。光スイッチ９１としては、たとえば音響光学変調器（ＡＯＭ：Acousto-Optic Modulator）を採用できる。光スイッチ９１は、レーザ光源１からのレーザ光のパワーがミラー９３，９４により形成される光共振器内に十分に蓄積された後に、当該レーザ光を遮断する。

【0038】

セル９２は、サンプルガスを密閉可能な容器である。図示しないが、セル９２には、測定開始前にサンプルガスをセル９２に導入するための機構と、測定終了後にサンプルガスをセル９２から排出するための機構とが設けられている。

【0039】

ミラー９３，９４は、光スイッチ９１と検出器９５との間に設けられている。ミラー９３，９４は、ファブリペロー型の光共振器を形成する。なお、各ミラー４１，４２は、凹面鏡であってもよいし平面鏡であってもよい。

【0040】

検出器９５は、フォトダイオードまたはイメージセンサなどの光検出器である。検出器９５は、ミラー９４の透過光を検出し、その検出結果を示す信号をコントローラ１０に出力する。

【0041】

コントローラ１０は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）またはＦＰＧＡ（Field-Programmable Gate Array）などのプロセッサ１０１と、ＲＯＭ（Read Only Memory）およびＲＡＭ（Random Access Memory）などのメモリ１０２と、入出力ポート（図示せず）とを含む。コントローラ１０は、ガス吸収分光システム１００を構成する各機器を制御する。より具体的には、コントローラ１０は、レーザ光の発振周波数を調整するための指令をレーザドライバ１２に出力したり、レーザ光を遮断するための指令を光スイッチ９１に出力したりする。コントローラ１０は、ミラー２１を変位させるための指令をアクチュエータ２２に出力したり、ミラー４２を変位させるための電圧をピエゾ素子４３に印加したりする。コントローラ１０は、検出器５からの信号に基づいて、レーザドライバ１２からＱＣＬ１１への供給電流を制御する。さらに、コントローラ１０は、サンプルガスに含まれる目的成分の濃度（絶対濃度）を検出器９５からの検出信号に基づいて算出するための各種データ処理を実行する。

【0042】

＜ＱＣＬの注入同期＞
図３は、実施の形態１におけるＱＣＬ１１へのパッシブフィードバックを説明するための図である。図３には、図１に示したガス吸収分光システム１００から、パッシブフィードバックによるＱＣＬ１１の注入同期を実現するための構成要素を抜き出して図示している。なお、図３中の波形は、光学部品間の光の位相を説明するために模式的に示されたものである。

【0043】

図３を参照して、ミラー４１，４２は外部キャビティ４を形成している。ミラー４１，４２の各々は凹面鏡である。ミラー４１，４２は、光を互いの間で反射するように対向して配置されている。以下、光軸方向に沿うミラー４１とミラー４２との間の距離を「外部キャビティ長Ｌ１」と記載する。外部キャビティ長Ｌ１は、数十ｃｍ（たとえば４５ｃｍ）である。

【0044】

コントローラ１０は、ピエゾ素子４３を用いてミラー４２を光軸方向に変位させることで外部キャビティ長Ｌ１を変化させ、それにより外部キャビティのモード周波数を調整できる。また、コントローラ１０は、レーザドライバ１２を用いてＱＣＬ１１への駆動電流を変更することで、ＱＣＬ１１の発振周波数を調整できる。本実施の形態では、コントローラ１０は、レーザドライバ１２のフィードバック制御を実行することで、ＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とを一致させる。

【0045】

図４は、ＱＣＬ１１へのパッシブフィードバックを説明するためのフローチャートである。このフローチャートは、所定条件の成立時（たとえば測定者が図示しない測定開始ボタンを押した場合）にメインルーチンから呼び出されて実行される。各ステップは、コントローラ１０によるソフトウェア処理により実現されるが、コントローラ１０内に作製されたハードウェア（電気回路）により実現されてもよい。以下、ステップを「Ｓ」と略す。

【0046】

図３および図４を参照して、コントローラ１０は、まず、ピエゾ素子４３によりミラー４２を光軸方向に変位させることで外部キャビティ長Ｌ１を設定する（Ｓ１）。さらに、コントローラ１０は、レーザドライバ１２を制御することで、ＱＣＬ１１から発せられるレーザ光の周波数（初期値）を設定する（Ｓ２）。そして、コントローラ１０は、設定した周波数でのレーザ光の照射を開始させる（Ｓ３）。

【0047】

外部キャビティ４に到達し、ミラー４２を透過した微弱な光は、ピエゾ素子４３に設けられたドーナツ穴を介して検出器５により検出される（Ｓ４）。コントローラ１０は、検出器５からの電気的な信号に基づいて、レーザドライバ１２のフィードバック制御を実行する（Ｓ６）。より詳細には、コントローラ１０は、検出器５からの信号が最大となる駆動電流がレーザドライバ１２からＱＣＬ１１へと供給されように、レーザドライバ１２をフィードバック制御する。具体的なフィードバック制御としてはＰＩＤ（Proportional-Integral-Differential）制御などの公知の制御を採用できる。これにより、ＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とが一致した状態を安定的に作り出すことができる。

【0048】

さらに、コントローラ１０は、検出器５からの信号に基づき、アクチュエータ２２によりミラー２１を走査することで、ＱＣＬ１１に戻すフィードバック光の位相を制御する（Ｓ７）。図３に模式的に示す波形のように、コントローラ１０は、ミラー１１２とミラー４２との間（ミラー１１２－ミラー２１－ミラー４１－ミラー４２の経路）の光路長を光の半波長の整数倍に調整する。これにより、外部キャビティ４（ミラー４１，４２）により発振した光をフィードバック光としてＱＣＬ１１に戻すことができる（パッシブフィードバック）。その結果、ＱＣＬ１１の注入同期が実現される。なお、目的成分による光吸収の測定が完了するなどしてレーザ光の照射停止条件が成立すると（Ｓ５においてＹＥＳ）、一連の処理が終了する。

【0049】

図３を再び参照して、実施の形態１においても比較例と同様に、ミラー１１１の反射率をＲ１と記載し、ミラー１１２の反射率をＲ２と記載し、ミラー２１の反射率をＲ３と記載する。さらに、ミラー４１の反射率をＲ４と記載し、ミラー４２の反射率をＲ５と記載する。

【0050】

比較例では、パッシブフィードバック部を形成するのに、ＱＣＬ１１からのレーザ光の出射面を構成するミラー１１２が使用されている（図１参照）。これに対し、実施の形態１におけるパッシブフィードバック部３では、ＱＣＬ１１の外部に（言い換えると、ＱＣＬ１１からは独立して）ミラー４１，４２が設けられ、ミラー４１，４２により外部キャビティ４が形成されている。この場合、パッシブフィードバック部のフィードバック率κを規定する上記式（２）は、下記式（４）のように修正される。
κ＝（１－Ｒ４）／τｃ√（Ｒ５／Ｒ４） ・・・（４）

【0051】

ミラー１１１の反射率Ｒ１およびミラー２１の反射率Ｒ３は、９９．９８％程度の高反射率である。一方、ミラー１１２の反射率Ｒ２は、９９％程度であり、相対的に低い。実施の形態１において、ミラー４１の反射率Ｒ４およびミラー４２の反射率Ｒ５は、反射率Ｒ１，Ｒ３と同様に高く、たとえば９９．９８％程度である。すなわち、反射率Ｒ４，Ｒ５は、ミラー１１２の反射率Ｒ２（＝約９９％）よりも高い。そのため、上記式（４）に従ってフィードバック率κを上昇させることができる。よって、レーザ周波数の線幅減少量Δｆを増大させることができる（上記式（１）参照）。

【0052】

以上のように、実施の形態１においては、ＱＣＬ１１の外部に設けられた外部キャビティ４によりパッシブフィードバック部３が実現される。外部キャビティ４の形成に使用されるミラー４１，４２の反射率Ｒ４，Ｒ５は、レーザ光源の原理的な制約を受けないので、十分に高い値とすることができる。その結果、フィードバック率κを上昇させることができる（上記式（４）参照）。その一方で、外部キャビティ長Ｌ１については、典型的な外部キャビティ長と同程度（たとえば数十ｃｍ）とすることができる（上記式（３）参照）。したがって、レーザ周波数を不安定化し得る外乱の影響の増大を抑制できる。よって、実施の形態１によれば、後段の測定部９に供給するレーザ光の周波数線幅を減少させ、ガス吸収分光システム１００の分光精度（分光感度）を向上させることができる。

【0053】

なお、実施の形態１では、レーザドライバ１２のフィードバック制御を実行する例について説明した。しかし、ピエゾ素子４３によるミラー４２の変位と、レーザドライバ１２からＱＣＬ１１への駆動電流とのうちの一方のみしか制御しなくても、ＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とを一致させることは可能である。したがって、コントローラ１０は、レーザドライバ１２からの駆動電流のフィードバック制御に代えて、ピエゾ素子４３によるミラー４２の変位量をフィードバック制御してもよい。たとえば、発振周波数が固定されたレーザ光源１を用いる場合には、そのようなフィードバック制御を採用できる。

【0054】

実施の形態１において、ミラー１１２は、本開示に係る「第１のミラー」に相当する。ミラー４１が本開示に係る「第２のミラー」に相当し、ミラー４２が本開示に係る「第３のミラー」に相当する。

【0055】

［実施の形態２］
実施の形態１では、パッシブフィードバック部３において２枚のミラー４１，４２により外部キャビティ４が形成される例について説明した。実施の形態２においては、３枚のミラーにより外部キャビティが形成される例について説明する。

【0056】

図５は、実施の形態２に係るガス吸収分光システムの全体構成を概略的に示すブロック図である。図５を参照して、ガス吸収分光システム２００は、パッシブフィードバック部３に代えてパッシブフィードバック部７を備える点において、実施の形態１に係るガス吸収分光システム１００（図２参照）と異なる。パッシブフィードバック部３は、ミラー８１～８３により形成される外部キャビティ８と、ピエゾ素子８４，８５とを含む。ガス吸収分光システム２００のそれ以外の構成は、ガス吸収分光システム１００の対応する構成と同様であるため、説明は繰り返さない。

【0057】

図６は、実施の形態２におけるＱＣＬ１１へのパッシブフィードバックを説明するための図である。図６を参照して、ミラー８１は平面鏡である。ミラー８２，８３は凹面鏡である。ミラー８１～８３はＶ字型に配置されている。すなわち、ミラー８１とミラー８２とを結ぶ光軸（直線）と、ミラー８１とミラー８３とを結ぶ光軸とがＶ字を形成している。これらの光軸間の角度θは、ミラー８２とミラー８３との間などで意図しない反射を抑制するために、１０°程度の鋭角に定められている。

【0058】

ピエゾ素子８４は、ミラー８２に設けられ、ミラー８２を光軸方向に変位させる。ピエゾ素子８５は、ミラー８３に設けられ、ミラー８３を光軸方向に変位させる。ピエゾ素子８４にも、ミラー８２の透過光が通過可能なようにドーナツ型のピエゾ素子を採用できる。なお、ピエゾ素子８４は本開示に係る「ピエゾ素子」に相当し、ピエゾ素子８５は本開示に係る「他のピエゾ素子」に相当する。

【0059】

ミラー８１～８３は外部キャビティ８を形成している。この外部キャビティの「外部キャビティ長Ｌ２」は、光軸方向に沿うミラー８１とミラー８２との間の距離Ｌ２ａと、光軸方向に沿うミラー８１とミラー８３との間の距離Ｌ２ｂとの和（＝Ｌ２ａ＋Ｌ２ｂ）であり、数十ｃｍ程度である。

【0060】

コントローラ１０は、ピエゾ素子４３を用いてミラー４２を光軸方向に変位させることで外部キャビティ長Ｌ１を変化させ、それにより外部キャビティのモード周波数を調整できる。また、コントローラ１０は、実施の形態１と同様に、レーザドライバ１２を用いてＱＣＬ１１への駆動電流を変更することで、ＱＣＬ１１の発振周波数を調整できる。実施の形態２においても、コントローラ１０は、レーザドライバ１２のフィードバック制御を実行することで、ＱＣＬ１１の発振周波数と外部キャビティのモード周波数とを一致させる。この手法については実施の形態１にて詳細に説明したため、ここでの説明は繰り返さない。

【0061】

ミラー８１の反射率をＲ６と記載し、ミラー８２の反射率をＲ７と記載し、ミラー８３の反射率をＲ８と記載する。各ミラーの反射率Ｒ６～Ｒ８は、ミラー１１２の反射率Ｒ２（＝約９９％）よりも高く、たとえば９９．９８％程度である。したがって、実施の形態２によれば、フィードバック率κを上昇させ、その結果、レーザ周波数の線幅減少量Δｆを増大させることができる。

【0062】

以上のように、実施の形態２においても、ＱＣＬ１１の外部に設けられた外部キャビティ８によりパッシブフィードバック部７が実現される。外部キャビティ８を形成するミラー８１～８３の反射率Ｒ６～Ｒ８は、レーザ光源の原理的な制約を受けないので、十分に高い値とすることができる。その結果、フィードバック率κを上昇させることができる。一方、外部キャビティ長Ｌ２は、典型的な外部キャビティ長と同程度である。特に、実施の形態２においてはミラー８１～８３をＶ字型配置とすることにより、外部キャビティ８のサイズを小型化できる。その結果、実施の形態１と比べて、外乱の影響の増大を一層抑制できる。よって、実施の形態２によれば、測定部９に供給するレーザ光の周波数線幅を減少させ、ガス吸収分光システム２００の分光精度を向上させることができる。

【0063】

実施の形態２では、ミラー８２にピエゾ素子８４が設けられ、かつ、ミラー８３にピエゾ素子８５が設けられている。外部キャビティ長Ｌ２を変化させる観点からは、ミラー８２，８３のうちの一方を変位させればよいので、ピエゾ素子８４，８５のうちの一方しか設けなくてもよい。しかし、２つのピエゾ素子８４，８５を設け、キャビティリングダウン吸収分光法に従って光を検出している最中にミラー８２，８３を走査する。ミラー８２，８３の走査幅は、ミラー８２，８３の走査に伴う外部キャビティ長Ｌ２の変化量がレーザ光の半波長よりも大きく、かつ、レーザ光の波長よりも小さくなるように定められる。これにより、ミラー８２，８３の表面（おもてめん）以外の間での光の反射に起因する「エタロン効果」を抑制できる。

【0064】

より詳細には、ＱＣＬ１１から発せられた光は、様々な箇所で反射光を生じさせ得る。たとえば、ミラー８２の表面と裏面との間で反射が起こったり、ミラー８３の表面と裏面との間で反射が起こったりし得る。また、ミラー８２の表面と検出器５の光検出面との間でも反射が起こり得る。このように様々な箇所で発生した反射光は、迷光となる。その結果、測定部９により取得される吸収スペクトルのベースラインにノイズが重畳し、分光精度が低下する可能性がある。

【0065】

実施の形態２においては、ミラー８２，８３にそれぞれ設けられたピエゾ素子８４，８５を制御することで、外部キャビティ長Ｌ２をレーザ光の波長だけ変化させることができる。そうすると、外部キャビティ８の複数のモード周波数がシフトし、そのうちの隣接する２つのモード周波数がＱＣＬ１１の発振周波数と順に一致する。一方のモード周波数が発振周波数と一致した場合と、もう一方のモード周波数が発振周波数と一致した場合とでは、エタロン効果を引き起こす反射光毎に、振幅が等しく、かつ、位相が１８０°だけずれた共振パターンが生じる。したがって、上記２つのモード周波数での測定結果を足し合わせることで、エタロン効果由来の誤差成分が相殺される。このように、２つのピエゾ素子８４，８５を設けることによってエタロン効果を抑制し、ガス吸収分光システム２００の分光精度をさらに向上させることができる。

【0066】

なお、実施の形態２において、ミラー１１２は、本開示に係る「第１のミラー」に相当する。ミラー８１は、本開示に係る「第２のミラー」に相当する。ミラー８２は、本開示に係る「第３のミラー」に相当する。ミラー８３は、本開示に係る「第４のミラー」に相当する。

【0067】

＜付記＞
本実施形態は以下のような開示を含むことが当業者により理解されるであろう。

【0068】

本開示のある局面に従う吸収分光システムは、試料による光の吸収を測定部を用いて測定する。吸収分光システムは、測定部に照射するためのレーザ光を第１のミラーを介して発する光源と、レーザ光の一部からフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を光源に戻すことで光源を注入同期させるパッシブフィードバック部とを備える。パッシブフィードバック部は、キャビティを含む。キャビティは、フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含む。第２および第３のミラーの各々の反射率は、第１のミラーの反射率よりも高い。

【0069】

第２のミラーと第３のミラーとは、互いに対向するように配置されている。

【0070】

パッシブフィードバック部は、第３のミラーに設けられたピエゾ素子をさらに含む。ピエゾ素子は、第３のミラーを変位させることでキャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている。

【0071】

キャビティは、光を共振させるための第４のミラーをさらに含む。第２～第４のミラーは、第２のミラーと第３のミラーとを結ぶ光軸と、第２のミラーと第４のミラーとを結ぶ光軸とがＶ字型となるように配置されている。

【0072】

パッシブフィードバック部は、第３のミラーに設けられたピエゾ素子をさらに含む。ピエゾ素子は、第３のミラーを変位させることでキャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている。

【0073】

パッシブフィードバック部は、第４のミラーに設けられた他のピエゾ素子をさらに含む。他のピエゾ素子は、第４のミラーを変位させることでキャビティのキャビティ長を変化させることが可能に構成されている。

【0074】

吸収分光システムは、第３のミラーの透過光を検出する検出器と、検出器により検出された透過光強度を電気フィードバック信号として、レーザ光の駆動電流をフィードバック制御する制御装置とをさらに備える。

【0075】

本開示の他の局面に従う吸収分光方法は、試料による光の吸収を測定部を用いて測定する。吸収分光方法は、第１および第２のステップを含む。第１のステップは、測定部に照射するためのレーザ光を光源に設けられた第１のミラーを介して発するステップである。第２のステップは、レーザ光の一部を光源の外部に設けられたキャビティで共振させることでフィードバック光を生成し、生成したフィードバック光を光源に戻すことで光源を注入同期させるステップである。キャビティは、フィードバック光を生成する第２および第３のミラーを含む。第２および第３のミラーの各々の反射率は、第１のミラーの反射率よりも高い。

【0076】

第２のミラーと第３のミラーとは、互いに対向するように配置されている。

【0077】

キャビティは、光を共振させるための第４のミラーをさらに含む。第２～第４のミラーは、第２のミラーと第３のミラーとを結ぶ光軸と、第２のミラーと第４のミラーとを結ぶ光軸とがＶ字型となるように配置されている。

【0078】

吸収分光方法は、第３のミラーの透過光強度を電気フィードバック信号として、レーザ光の駆動電流をフィードバック制御するステップをさらに含む。

【0079】

今回開示された実施の形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本開示の範囲は、上記した実施の形態の説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

【符号の説明】

【0080】

１ レーザ光源、１１ 量子カスケードレーザ、１１１，１１２ ミラー、１２ レーザドライバ、２１ ミラー、２２ アクチュエータ、３ パッシブフィードバック部、４ 外部キャビティ、４１，４２ ミラー、４３ ピエゾ素子、５ 検出器、７ パッシブフィードバック部、８ 外部キャビティ、８１～８３ ミラー、８４，８５ ピエゾ素子、９ 測定部、９１ 光スイッチ、９２ セル、９３，９４ ミラー、９５ 検出器、１０ コントローラ、１０１ プロセッサ、１０２ メモリ、１００，２００ ガス吸収分光システム、９００ 吸収分光システム。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】