特許 7455714 放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-03-15

(45)【発行日】2024-03-26

(54)【発明の名称】放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法

(51)【国際特許分類】

   G21G 7/00 20090101AFI20240318BHJP

   G21B 3/00 20060101ALI20240318BHJP

   G21F 9/00 20060101ALI20240318BHJP

【ＦＩ】

G21G7/00

G21B3/00 B

G21F9/00 Z

G21F9/00 N

【請求項の数】 18

(21)【出願番号】P 2020157514

(22)【出願日】2020-09-18

(65)【公開番号】P2022051176

(43)【公開日】2022-03-31

【審査請求日】2023-01-31

(73)【特許権者】

【識別番号】000006208

【氏名又は名称】三菱重工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100112737

【弁理士】

【氏名又は名称】藤田 考晴

(74)【代理人】

【識別番号】100140914

【弁理士】

【氏名又は名称】三苫 貴織

(74)【代理人】

【識別番号】100136168

【弁理士】

【氏名又は名称】川上 美紀

(74)【代理人】

【識別番号】100172524

【弁理士】

【氏名又は名称】長田 大輔

(72)【発明者】

【氏名】池田 拓朗

(72)【発明者】

【氏名】土橋 晋作

(72)【発明者】

【氏名】鶴我 薫典

(72)【発明者】

【氏名】中野 要治

【審査官】鳥居 祐樹

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１５－１９０７８６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－１７８２２２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５９－０４８６９８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０８－２２００２９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｇ ７／００

Ｇ２１Ｂ ３／００

Ｇ２１Ｆ ９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、
前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、
前記構造体の放射線量を測定する第１検出器と、
前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第２検出器と、
前記第２検出器の測定で得られた第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、
を備え、
前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有し、
前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部を有する放射性核種処理システム。

【請求項2】

前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、
前記第１検出器は、γ線検出器である請求項１に記載の放射性核種処理システム。

【請求項3】

前記反応装置は、周囲を遮蔽材で囲まれている請求項１または請求項２に記載の放射性核種処理システム。

【請求項4】

重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、
前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、
前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器と、
前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第２検出器と、
前記第２検出器の測定で得られた第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、
を備え、
前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する放射性核種処理システム。

【請求項5】

前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、
前記第１検出器は、β線検出器である請求項４に記載の放射性核種処理システム。

【請求項6】

前記第１検出器の測定で得られた第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合に、反応終了と判定する判定部をさらに備える請求項１～５のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項7】

前記第２検出器は、前記溶液貯蔵部内に貯蔵された溶液の放射線量を測定可能に、前記溶液貯蔵部との相対位置が固定される請求項１～３のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項8】

前記第１検出器は、前記構造体に正対している請求項１～７のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項9】

前記貯留部に接続され、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金と、前記放射性物質とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部と、
前記貯留部から抜き出された溶液を系外に排出する排出部と、
をさらに備える請求項１～８のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項10】

前記第１検出器の視野範囲に、内部標準物質が配置される請求項１～９のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項11】

前記貯留部に接続され、前記貯留部内に洗浄液を供給する洗浄液供給部をさらに備える
請求項１０に記載の放射性核種処理システム。

【請求項12】

前記構造体は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に形成された中間層とを備え、
前記中間層は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが積層された構成であり、
前記表層は、前記中間層の上にある請求項１～１１のいずれかに記載の放射性核種処理システム。

【請求項13】

重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、
前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、
前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、
前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第１検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第１検出器の測定により得られた第１放射線量が、第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、
前記第１放射線量が、前記第１閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させ、
前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第２放射線量を第２検出器によって測定し、
前記第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法。

【請求項14】

前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、
前記第１検出器は、γ線検出器である請求項１３に記載の放射性核種処理方法。

【請求項15】

前記反応装置の周囲を遮蔽材で囲う請求項１３または請求項１４に記載の放射性核種処理方法。

【請求項16】

重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、
前記構造体の放射線量を測定する第１検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、
前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、
前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、
前記重水素を透過させながら、前記第１検出器により前記構造体の第１放射線量を測定し、
前記第１検出器の測定で得られた前記第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、
前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第２放射線量を第２検出器によって測定し、
前記第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法。

【請求項17】

前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、
前記第１検出器は、β線検出器である請求項１６に記載の放射性核種処理方法。

【請求項18】

前記第１検出器の視野範囲に、内部標準物質を配置する請求項１３～１７のいずれかに記載の放射性核種処理方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から希少な元素を生成する技術などに係る放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

使用済の核燃料を再処理する際には、まず硝酸（ＨＮＯ_３）溶液中に使用済核燃料を溶解させ、ウラン（Ｕ）およびプルトニウム（Ｐｕ）を分離する。分離後の溶液（酸性廃液）には、セシウム１３７（Ｃｓ－１３７）およびストロンチウム９０（Ｓｒ－９０）などが含まれる。

【0003】

酸性廃液は、例えば地層埋設処分されるが、どうやって処分するかが検討課題となっている。

【0004】

特許文献１，２には、簡便で小規模な装置を利用してＣｓなどの物質を他の核種に変換する技術が開示されている。特許文献１，２では、重水素と核種変換が施される物質とを反応させている。

【0005】

特許文献２では、電解質を含む重水溶液を電気分解させて重水素ガスを発生させ、発生した重水素ガスを核種変換が施される物質を備えた構造体に透過させることで、核種変換反応を起こさせている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特許第４３４６８３８号公報

【文献】特許第６４８６６００号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

特許文献２に記載の種変換装置を用いて元素を変換させるには、数十から数百時間を要する。実験終了後に変換反応が起こっていなかった場合、時間およびコスト（重水素ガスおよび電力などの材料費等）の損失が大きい。そのため、実験中に、重水素と核種変換が施される物質との反応の進行度合いが確認できることが望まれる。

【0008】

しかしながら、実験中に反応の進行度合いを確認するのは困難である。特許文献２では、ＩＣＰ－ＭＳを用いて反応生成物量を確認しているが、当該方法は、構造体を破壊する必要があるため、実験中の確認には適さない。

【0009】

核種変換が施される物質として放射性物質を用いる場合、安全性等の観点から、その取扱いに注意を払う必要がある。そのため、反応の進行の見極めは、作業員が放射性物質に接触しない様式で実施できることが好ましい。

【0010】

本開示は、このような事情に鑑みてなされたものであって、非破壊かつ非接触で、重水素と放射性物質との反応の進行度合いを見極められる放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

上記課題を解決するために、本開示の核種変換システムおよび核種変換方法は以下の手段を採用する。

【0012】

本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器と、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第２検出器と、前記第２検出器の測定で得られた第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有し、前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部を有する放射性核種処理システムを提供する。

【0013】

本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器と、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第２検出器と、前記第２検出器の測定で得られた第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する放射性核種処理システムを提供する。

【0014】

本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第１検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第１検出器の測定により得られた第１放射線量が、第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記第１放射線量が、前記第１閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させ、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第２放射線量を第２検出器によって測定し、前記第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法を提供する。

【0015】

本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、前記貯留部に前記電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素を透過させながら、前記第１検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第１検出器の測定で得られた第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第２放射線量を第２検出器によって測定し、前記第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法を提供する。

【発明の効果】

【0016】

構造体の放射線量の低下をモニタリングすることで、非破壊かつ非接触で、重水素と放射性物質との反応の進行度合いを見極められる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】第１実施形態に係る核種変換システムの概略図である。

【図2】構造体の一例の断面模式図である。

【図3】遮蔽材の配置を例示する模式図である。

【図4】第１実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。

【図5】第１検出器の測定で得られるエネルギースペクトル図である。

【図6】第２実施形態に係る核種変換システムの概略図である。

【図7】第２実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。

【図8】第２検出器の配置の一例を示す概略図である。

【図9】第３実施形態に係る核種変換システムの概略図である。

【図10】第３実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。

【図11】第１検出器および第２検出器の測定で得られるエネルギースペクトル図である。

【図12】第１検出器および第２検出器の測定で得られるエネルギースペクトル図である。

【図13】反応前後のγ線強度（規格化）を示す図である。

【図14】第４実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。

【図15】電解質溶液への放射性物質溶出量と変換反応効率との関係を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0018】

本開示に係る放射性物質処理システム（放射性核種処理システム）は、反応装置、高濃度化装置、および低濃度化装置を備える。反応装置は、表層を有する構造体を含む。表層は、放射性物質および水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。

【0019】

本開示に係る放射性物質処理方法（放射性核種処理方法）は、上記構造体に、表層側から重水素を透過させ、表層に含まれる放射性物質を非放射性の核種となるように処理する。

【0020】

本開示は、構造体の放射線量をモニタリングし、モニタリング値に基づいて反応の進行度合いを見極め、反応終了のタイミングを計ることを特徴とする。

【0021】

以下に、本開示に係る放射性物質処理システム（放射性核種処理システム）および放射性物質処理方法（放射性核種処理方法）の一実施形態について、図面を参照して説明する。

【0022】

〔第１実施形態〕
図１は、第１実施形態に係る核種変換システムの概略図である。核種変換システム１は、反応装置１０、高濃度化装置（電解質溶液供給部）６０、低濃度化装置１７、循環部３０および第１検出器１００を備える。

【0023】

核種変換システム１は、排出部４０および電着液供給部５０を備えてもよい。核種変換システム１は、洗浄液供給部９０を備えてもよい。核種変換システム１は、判定部１１０を備えていてもよい。核種変換システム１は、制御部１１１を備えていてもよい。

【0024】

（反応装置）
反応装置１０は、貯留部１１、重水素低濃度部１２、構造体１３、電極１４および電源１５を備える。

【0025】

貯留部１１と重水素低濃度部１２とは構造体１３により隔てられ、それぞれ閉空間を構成している。貯留部１１および重水素低濃度部１２は、後述の表層に含まれる放射性物質由来のγ線が透過可能な構成である。γ線透過可能とするには、貯留部１１（少なくともγ線検出部）には、出来る限り密度の低い材料を用いたほうが良い。たとえば、鉛（１１．３ｇ／ｃｍ^３）や鉄（７．８７ｇ／ｃｍ^３）より、ＰＴＦＥ（２．２ｇ／ｃｍ^３）やアルミニウム（２．７ｇ／ｃｍ^３）を適用する方が望ましい。貯留部１１は、閉空間内に液体を貯留可能である。

【0026】

構造体１３は、重水素が透過可能である。図２に、構造体１３の断面模式図を例示する。構造体１３は、基板２１、中間層２４および表層２５が順に積層された構成である。表層２５は、構造体１３の一方の面側の最表面（基板２１と反対側の表面）に形成される。反応装置１０において、構造体１３は、基板２１が重水素低濃度部１２側、表層２５が貯留部１１側を向くよう配置される。

【0027】

基板２１は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。基板２１の厚さは、コスト的には薄い方が良いが、機械的な強度も考慮すると、例えば０．０１ｍｍ～１ｍｍである。

【0028】

中間層２４は、第１層２２と第２層２３とが交互に積層された積層体である。第１層２２および第２層２３は、スパッタリング法または電着法により基板２１上に積層され得る。スパッタリング法では、所定厚さの層を形成するために成膜を繰り返し実施する。

【0029】

第１層２２は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。第１層２２に含まれる水素吸蔵金属または水素吸蔵合金は、基板２１に含まれる水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と同じ種類であるとよい。

【0030】

第２層２３は、基板２１に含まれる金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む。低仕事関数物質は、電子を放出しやすい物質である、低仕事関数物質の仕事関数は、３ｅＶ未満である。低仕事関数物質は、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ、仕事関数１．２ｅＶ）、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３、仕事関数２．２ｅＶ）およびチタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ_３、仕事関数４．２ｅＶ）などである。変換効率の観点から、低仕事関数物質は、酸化カルシウムを選択するとよい。

【0031】

表層２５は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む。

【0032】

水素吸蔵金属は、例えば、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）などである。水素吸蔵合金は、例えば、パラジウム合金、ニッケル合金などである。

【0033】

放射性物質は、γ線または中性子線を放出する核種を有する。γ線を放出する核種は、例えば、Ｃｓ－１３７、Ｃｓ－１３４、Ｓｂ－１２５、Ｃｏ－６０である。中性子線を放出する核種は、例えば、Ｐｕ－２４１である。

【0034】

電極１４は、貯留部１１内に収容される。電極１４は、構造体１３の貯留部１１側の表面と離間して対向配置される。電極１４は白金（Ｐｔ）などから製造された板状の部材である。電極１４は、メッシュ構造であるとよい。物理的に穴の開いた構成とすることで、構造体１３から放出される放射線が透過しやすくなる。

【0035】

電源１５は、反応装置１０の外側に配置される。電源１５は、電極１４に接続される。

【0036】

貯留部１１には逆止弁１６が設置される。逆止弁１６は、貯留部１１と外部雰囲気とを接続する流路に設けられている。逆止弁１６は、外部雰囲気の気圧が貯留部１１に貯留される気体の気圧より大きいときに閉鎖する。逆止弁１６は、貯留部１１に貯留される気体の気圧が外部雰囲気の気圧より大きいときに開放して、貯留部１１内の気体を外部雰囲気に排気する。

【0037】

反応装置１０は、ヒータ２０を備えてもよい。ヒータ２０は、重水素低濃度部１２内の構造体１３近傍に設置される。ヒータ２０は、構造体１３の重水素低濃度部１２側を所定温度に加熱する。

【0038】

（電解質溶液供給部）
電解質溶液供給部６０は、貯留部１１に重水素を供給し、重水素低濃度部１２に対して貯留部１１内を相対的に重水素の濃度が高い状態とする構成である。

【0039】

電解質溶液供給部６０は、電解質溶液タンク６１、電解質溶液供給用配管６２、重水供給部６５および不活性ガス供給部７１を備える。

【0040】

重水供給部６５は、不活性ガス供給用配管６６、除湿装置６７、乾燥不活性ガス供給用配管６８、重水タンク６９および重水供給用配管７０を備える。

【0041】

不活性ガス供給用配管６６は、図示されていないガス源と除湿装置６７とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管６８は、除湿装置６７と重水タンク６９とを接続する流路を形成している。

【0042】

重水タンク６９は、内部に重水（Ｄ_２Ｏ）を貯留している閉空間を構成する。重水供給用配管７０は重水タンク６９と電解質溶液タンク６１とを接続する流路を形成している。

【0043】

図示されないガス源から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管６６、除湿装置６７、および乾燥不活性ガス供給用配管６８を経由して、重水タンク６９へ供給される。これにより、重水タンク６９内部が加圧され、重水が重水供給用配管７０を通じて電解質溶液タンク６１に送給される。重水供給用配管７０に設置されるバルブＶ５により、重水の供給量が制御される。

【0044】

不活性ガス供給部７１は、不活性ガス供給用配管７２、除湿装置７３および乾燥不活性ガス供給用配管７４を備える。

【0045】

不活性ガス供給用配管７２は、図示されていないガス源と除湿装置７３とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管７４は、除湿装置７３と電解質溶液タンク６１とを接続する流路を形成している。

【0046】

不活性ガス供給部７１は、図示されないガス源から供給された窒素ガスを電解質溶液タンク６１へ供給する。乾燥不活性ガス供給用配管７４から電解質溶液タンク６１へ窒素ガスが供給されることにより、電解質溶液タンク６１内部が加圧される。

【0047】

電解質溶液タンク６１は、内部に電解質溶液を貯留している閉空間を構成する。電解質溶液タンク６１の底部に電解質塩６３が配置されている。電解質塩６３の種類は特に限定されないが、後述する放射性物質と同じ元素の塩であることが好ましい。例えば、硝酸セシウムＣｓＮＯ_３、水酸化セシウムＣｓＯＨ、硫化アンチモンＳｂ_２Ｓ_３、硝酸コバルトＣｏ（ＮＯ_３）_２、硝酸プルトニウムＰｕ（ＮＯ_３）_４である。電解質溶液の溶媒は重水である。電解質塩６３が重水に浸漬することにより溶解し、電解質溶液（電解質を含む重水溶液）が生成される。

【0048】

電解質溶液タンク６１の外側周囲には、ヒータ６４が配置される。ヒータ６４は電解質溶液タンク６１内の電解質溶液を所定温度に制御する。電解質溶液の温度と重水供給部６５からの重水供給量とを制御することにより、電解質溶液の中の電解質濃度が調整される。本実施形態において、電解質濃度は０．００１ｍｏｌ／ｌから飽和濃度の間である。

【0049】

電解質溶液供給用配管６２は、電解質溶液タンク６１と貯留部１１とを接続する流路を形成している。電解質溶液タンク６１内部が加圧されることにより、電解質溶液供給用配管６２を通じて貯留部１１に送給される。電解質溶液供給用配管６２に設置されるバルブＶ４により、電解質溶液の供給量が制御される。

【0050】

電解質溶液供給部６０は、重水補充部８０を含んでもよい。重水補充部８０は、貯留部１１に接続されている。重水補充部８０は、不活性ガス供給用配管８１、除湿装置８２、乾燥不活性ガス供給用配管８３、重水タンク８４および重水補充用配管８５を備える。

【0051】

不活性ガス供給用配管８１は、図示されていないガス源と除湿装置８２とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管８３は、除湿装置８２と重水タンク８４とを接続する流路を形成している。重水補充用配管８５は、重水タンク８４と貯留部１１とを接続する流路を形成している。重水タンク８４は、内部に重水（Ｄ_２Ｏ）を貯留している閉空間を構成する。

【0052】

図示されないガス源から供給された窒素ガスが、不活性ガス供給用配管８１、除湿装置８２、および乾燥不活性ガス供給用配管８３を経由して、重水タンク８４へ供給され、重水タンク８４内部が加圧される。重水タンク８４内部が加圧されることにより、重水が重水補充用配管８５を通じて貯留部１１に送給される。重水補充用配管８５に設置されるバルブＶ６により、重水の供給量が制御される。

【0053】

（低濃度化装置）
低濃度化装置１７は、貯留部１１に対して重水素低濃度部１２内を相対的に重水素濃度が低い状態とする構成である。本実施形態において、低濃度化装置１７は、排気手段１８および排気経路１９を有する。

【0054】

排気手段１８は、排気経路１９を介して重水素低濃度部１２に接続される。排気手段１８は、重水素低濃度部１２内部の気体を排出して、重水素低濃度部１２内の圧力を低下させる。図１では、排気手段１８として真空ポンプを用いる場合を示す。真空ポンプは、例えば、ターボ分子ポンプおよびドライポンプなどである。

【0055】

なお、低濃度化装置１７は、不活性ガス供給部であってもよい。不活性ガス供給部は、ガス源と、不活性ガス供給用配管と、排気配管とを備える。不活性ガス供給部は、重水素低濃度部１２に不活性ガス（例えば、Ｎ_２、Ａｒ）を供給する。重水素低濃度部１２内が所定の圧力に維持されるために、重水素低濃度部１２内のガスが排気配管を通じて排出される。

【0056】

（第１検出器）
第１検出器１００は、構造体１３（表層２５に含まれる放射性物質）から放出される放射線を検出可能な機器である。表層２５に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、第１検出器１００には、Ｇｅ半導体検出器などのγ線検出器が用いられる。Ｇｅ半導体検出器は、スペクトル分解能が高く、所望の放射性物質に着目できる。表層２５に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、第１検出器１００には、中性子検出器が用いられる。

【0057】

第１検出器１００は、構造体１３から放出される放射線を検出可能に配置される。第１検出器１００と反応装置１０（測定対象）との相対位置は固定される。

【0058】

第１検出器１００は、構造体１３の表層２５の近く、例えば貯留部１１に近接させて配置されるとよい。放射線発生源（放射性物質）からの距離が近い方が検出できる放射線量も多くなるため、検出精度を高められる。

【0059】

図１では、第１検出器１００が貯留部１１の横に配置されているが、第１検出器１００の配置はこれに限定されない。

【0060】

例えば、第１検出器１００は、構造体１３の表層２５側の面に正対するよう配置されるとよい。図１において表層２５側の面に正対する位置は、貯留部１１の上部（電極１４が配置されている側）である。

【0061】

放射線物質は、表層中に分散している。板状の構造体１３の横側（図１では紙面左側）に第１検出器１００を配置した場合、第１検出器１００に近い辺側と、その反対辺側とで、第１検出器１００からの距離に違いが生じる。線源からの距離が離れるにつれて、検出できる放射線量は少なくなる。そのため、線源と第１検出器１００との距離は、一定であることが好ましい。第１検出器１００を構造体１３の表層２５側の面と正対させて固定することで、構造体１３の表層面上に分散した放射性物質のそれぞれと第１検出器１００との距離のバラつき幅を小さくできる。

【0062】

図３に、構造体１３に正対させた第１検出器１００のイメージ図を示す。図３では、貯留部１１および重水素低濃度部１２の記載を省略する。構造体１３は、第１検出器１００を向く側に表層（不図示）を有する。反応装置１０の周囲は、遮蔽材１０２で囲うとよい。

【0063】

遮蔽材１０２は、構造体１３から放出された放射線を遮蔽できる材料からなる。表層に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、遮蔽材１０２として、例えば、所定厚さの鉛ブロックを使用できる。表層に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、遮蔽材１０２として、例えば、水壁などを使用できる。

【0064】

反応装置１０の周りを遮蔽材１０２で囲むことにより、放射線測定の際に、外乱要因による影響を小さくできる。外乱要因による影響が小さいと、ノイズが少なくなり、バックグラウンドを低く抑えられるため、放射線量の変化をより正確に得られるようになる。

【0065】

図３では反応装置１０の３方を遮蔽材１０２で囲っているが、遮蔽材１０２の配置はこれに限定されない。遮蔽材１０２は、電解質溶液タンク６１および／または溶液貯蔵部１０１など、放射線発生源を有する他の構成から放出される放射線が遮られるよう配置されてもよい。

【0066】

第１検出器１００は、複数箇所に設置してもよい。それにより、検出精度が向上される。

【0067】

（循環部）
循環部３０は、貯留部１１内から溶液を抜き出し、抜き出した溶液を貯留部１１内に戻すことができる。循環部３０は、抜出配管３１、溶液貯蔵部１０１、熱交換器３２、フィルタ３３、ポンプ３４、再供給配管３５および再供給配管３５に設置されるバルブＶ１を備える。

【0068】

抜出配管３１の一端は、貯留部１１内から溶液を抜き出し可能に貯留部１１に接続されている。抜出配管３１は、貯留部１１内の溶液を略全量抜き出せる構成であるとよい。例えば、図１では、抜出配管３１を、貯留部１１の壁面の中間部に貫通させ、一端を貯留部１１の底部に配置する。これに限定されず、抜出配管３１は、貯留部１１の壁面下部または底面に接続されてもよい。

【0069】

抜出配管３１の他端は、溶液貯蔵部１０１に接続されている。溶液貯蔵部１０１は、貯留部１１内に貯留されていた溶液を全量受け入れ、貯蔵可能な容量を有する。溶液貯蔵部１０１は、受け入れた液体を貯蔵せずに熱交換器３２へ導く導管（不図示）を備える。

【0070】

溶液貯蔵部１０１、熱交換器３２、フィルタ３３、ポンプ３４はそれぞれ配管で順に接続されている。貯留部１１から抜き出された溶液は、溶液貯蔵部１０１を介して熱交換器３２に入る。

【0071】

熱交換器３２は、貯留部１１から抜き出された溶液を冷却する。フィルタ３３は、貯留部１１から抜き出された溶液をろ過して不純物を除去する。ポンプ３４は、再供給配管３５を介してフィルタ３３によりろ過された溶液を貯留部１１に戻す。再供給配管３５の一旦は、構造体１３と電極１４との間に向けて配置されるとよい。これにより、構造体１３の表面を効率よく冷却できる。

【0072】

（排出部）
排出部４０は、再供給配管３５のバルブＶ１上流側に接続される。排出部４０は、排出配管４１とバルブＶ２とを備える。排出部４０は、循環部３０によって貯留部１１から抜き出された溶液を系外に排出する。なお、排出部４０は貯留部１１に直接接続されても良い。

【0073】

（電着液供給部）
電着液供給部５０は、貯留部１１に連結される。図１において、電着液供給部５０は循環部３０の再供給配管３５に接続されるが、これに限定されず、反応装置１０の貯留部１１に直接接続されても良い。電着液供給部５０は、放射性物質と、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む電着液を貯留部に供給する。

【0074】

電着液供給部５０は、電着液タンク５１、電着液供給用配管５２、不活性ガス供給用配管５３、除湿装置５４および乾燥不活性ガス供給用配管５５を備える。

【0075】

不活性ガス供給用配管５３は、図示されていないガス源と除湿装置５４とを接続する流路を形成している。不活性ガス供給用配管５３は、ガス源から供給される不活性ガス（図１ではＣＥ（Ｃｏｌｄ Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ_２）のうちの所定の流量の不活性ガスを除湿装置５４に供給する。不活性ガスとしてＡｒガスなども適用可能である。

【0076】

除湿装置５４は、シリカゲルに例示される除湿機能付フィルタを備えている。除湿装置５４は、不活性ガス供給用配管５３から供給された不活性ガスから不純物を除去し、不活性ガスを乾燥させる。

【0077】

乾燥不活性ガス供給用配管５５は、除湿装置５４と電着液タンク５１とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管５５は、除湿装置５４により乾燥された不活性ガスのうちの所定の流量の不活性ガスを電着液タンク５１に供給する。

【0078】

電着液タンク５１は、内部に電着液を貯留している閉空間を構成する。電着液は、水素吸蔵金属の塩（例えばＰｄ塩）または水素吸蔵合金の塩を含む。電着液はさらに、表層２５に含まれるべき放射性物質を含む。該放射性物質の塩が電着液に添加されていても良い。

【0079】

電着液タンク５１の外側周囲には、ヒータ５６が配置される。ヒータ５６は電着液タンク５１内の電着液を所定温度に制御する。

【0080】

図１の構成において、電着液供給用配管５２は電着液タンク５１と再供給配管３５とを接続する流路を形成している。

【0081】

乾燥不活性ガス供給用配管５５から電着液タンク５１へ不活性ガスが供給されることにより、電着液タンク５１内部が加圧される。これにより、電着液が電着液供給用配管５２を通じて反応装置１０の貯留部１１に送給される。電着液供給用配管５２に設置されるバルブＶ３により、電着液の供給量が制御される。

【0082】

（洗浄液供給部）
洗浄液供給部９０は再供給配管３５に接続される。洗浄液供給部９０は、反応装置１０の貯留部１１に直接接続しても良い。

【0083】

洗浄液供給部９０は、不活性ガス供給用配管９１、除湿装置９２、乾燥不活性ガス供給用配管９３、洗浄液タンク９４および洗浄液供給用配管９５を備える。乾燥不活性ガス供給用配管９３は、除湿装置９２と洗浄液タンク９４とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管９５は、洗浄液タンク９４と貯留部１１とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管９５にバルブＶ７が設置される。

【0084】

洗浄液タンク９４は、内部に洗浄液を貯留している閉空間を構成する。核種変換反応時のコンタミを考慮すると洗浄液は重水が最適であるが、例えば軽水等の他の液体も使用可能である。

【0085】

（判定部）
判定部１１０は、第１検出器１００に電気的に接続されている。判定部１１０は、第１検出器１００の測定で得られた放射線量が第１閾値以下に低下したことをもって、反応終了と判定する。

【0086】

第１閾値は、例えば、１時間あたりの放射線捕捉量が初期値の５０％となる値、または、１時間あたり１０００カウント以下などと設定できる。第１閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。初期値は、電解質溶液を供給する前に、第１検出器１００の測定で得られた貯留部１１内に配置した構造体１３の放射線量である。

【0087】

（制御部）
制御部１１１は、判定部１１０，電解質溶液供給部６０，低濃度化装置１７，循環部３０，排出部４０，電着液供給部５０，重水補充部８０および洗浄液供給部９０に電気的に接続されている。制御部１１１は、各部からの溶液の供給，排出および排気などを制御できる。制御部１１１は、判定部１１０が反応終了を判定した場合に、電解質溶液の供給および低濃度化装置１７での排気を停止する。

【0088】

制御部１１１は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＲＡＭ（Random Access Memory）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、およびコンピュータ読み取り可能な記憶媒体等から構成されている。そして、各種機能を実現するための一連の処理は、一例として、プログラムの形式で記憶媒体等に記憶されており、このプログラムをＣＰＵがＲＡＭ等に読み出して、情報の加工・演算処理を実行することにより、各種機能が実現される。なお、プログラムは、ＲＯＭやその他の記憶媒体に予めインストールしておく形態や、コンピュータ読み取り可能な記憶媒体に記憶された状態で提供される形態、有線または無線による通信手段を介して配信される形態等が適用されてもよい。コンピュータ読み取り可能な記憶媒体とは、磁気ディスク、光磁気ディスク、ＣＤ－ＲＯＭ、ＤＶＤ－ＲＯＭ、半導体メモリ等である。

【0089】

次に、本実施形態に係る核種変換方法について、図４を参照して説明する。本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<Ｓ１～３>、反応させる工程<Ｓ４～５>、反応終了を判定する工程<Ｓ６～７>、放射性物質を回収する工程<Ｓ８>を含む。

【0090】

予め表層２５が形成された構造体１３を用いる場合、表層を形成する工程（Ｓ１～３）は省略される。

【0091】

本実施形態では、反応装置１０に構造体１３を設置する時点で、構造体１３に表層２５は形成されていないものとする。これに限定されず、表層２５が形成された構造体１３を設置してもよい。その場合、表層を形成する工程（Ｓ１～３）は、省略される。構造体１３は、表層２５が貯留部１１側を向くよう配置される。

【0092】

（準備）
貯留部１１および重水素低濃度部１２が気密保持された閉空間となるよう、反応装置１０に構造体１３を配置する。構造体１３と間をあけ、構造体１３に対向するよう電極１４を配置する。

【0093】

（表層の形成）
<Ｓ１>電着液の供給
電着液は、表層２５に含まれるべき水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む。

【0094】

電着液供給部５０のヒータ５６は、電着液タンク５１内の電着液を所定温度（具体的に、２５～７５℃）に保持する。

【0095】

排出部４０のバルブＶ２を閉鎖する。循環部３０のポンプ３４が作動するとともに、再供給配管３５に設置されたバルブＶ１を開放する。

【0096】

不活性ガス供給用配管５３のバルブＶ１３、乾燥不活性ガス供給用配管５５のバルブＶ２３、および、電着液供給用配管５２のバルブＶ３を開放する。これにより、電着液タンク５１内の電着液が電着液供給用配管５２および再供給配管３５を通じて貯留部１１に送給される。

【0097】

電極１４が電着液に浸漬し所定量の電着液が貯留部１１に貯留されると、バルブＶ１，Ｖ３，Ｖ１３，Ｖ２３が閉鎖し、ポンプ３４が停止される。

【0098】

<Ｓ２>電着
電源１５は電極１４に正電圧を印加する。電着液中の水素吸蔵金属または水素吸蔵合金が構造体１３の表面に電着し、表層（電着層）が形成される。表層の形成過程で、電着液に含まれる放射性物質が表層内に取り込まれる（埋め込まれる）。

【0099】

<Ｓ３>電着液の回収
表層形成終了後、バルブＶ２が開放され、ポンプ３４が起動する。貯留部１１内の電着液が抜出配管３１および排出部４０を通じて系外に排出される。排出された電着液は回収される。回収された電着液は、電着液タンク５１に戻されても良い。

【0100】

電着液が排出された後、貯留部１１などに残留する電着液を洗い流すために洗浄工程が実施されても良い。

【0101】

洗浄工程では、バルブＶ２を閉鎖し、バルブＶ１を開放する。次いで、洗浄液供給部９０の不活性ガス供給用配管９１のバルブＶ１７、乾燥不活性ガス供給用配管９３のバルブＶ２７、および、洗浄液供給用配管９５のバルブＶ７を開放する。洗浄液タンク９４内の洗浄液が洗浄液供給用配管９５および再供給配管３５を通じて貯留部１１に送給される。洗浄液は、貯留部１１および循環部３０を循環する。

【0102】

所定時間経過後、バルブＶ１，Ｖ７，Ｖ１７，Ｖ２７が閉鎖するとともにバルブＶ２が開放する。これにより、洗浄液が排出部４０を通じて系外に排出される。

【0103】

（反応）
<Ｓ４>電解質溶液の供給
電着液または洗浄液（洗浄工程を実施した場合）の排出が完了すると、バルブＶ２が閉鎖され、バルブＶ１が開放される。

【0104】

電解質溶液供給部６０における不活性ガス供給用配管５３のバルブＶ１４、乾燥不活性ガス供給用配管５５のバルブＶ２４、および、電解質溶液供給用配管６２のバルブＶ４が開放される。電解質溶液タンク６１内の電解質溶液が電解質溶液供給用配管６２を通じて貯留部１１に送給される。

【0105】

電解質溶液は、電解質を含む重水溶液である。電極１４が浸漬されるまで電解質溶液が送給されると、バルブＶ１４，Ｖ２４，Ｖ４は閉鎖される。

【0106】

貯留部１１内の電解質溶液は、循環部３０を用いて循環される。この循環の過程では、貯留部１１から抜き出された電解質溶液は溶液貯蔵部１０１に貯蔵されずに、導管から熱交換器３２へと導かれる。熱交換器３２に導かれた電解質溶液は、所定温度に調整される。本実施形態では、貯留部１１内の電解質溶液の温度が２０～４０℃程度に維持される。

【0107】

循環部３０による循環は、後述の<Ｓ５>重水素の透過でも継続される。冷却した電解質溶液を循環させることで、反応に伴い発生した熱による表層２５の温度上昇を抑えられる。

【0108】

<Ｓ５>重水素の透過
低濃度化装置１７が作動する。図１の核種変換システム１で真空ポンプ（排気手段１８）が起動し、重水素低濃度部１２内が減圧される。重水素低濃度部１２内の圧力は＜０．１Ｐａであることが好ましい。

【0109】

低濃度化装置１７として不活性ガス供給装置を設置した場合、重水素低濃度部１２に不活性ガスが供給され、所定の圧力が維持される。

【0110】

ここで、ヒータ２０により構造体１３の重水素低濃度部１２側が７０℃程度に加熱される。

【0111】

電源１５が、電解質溶液に浸漬された電極１４に電圧を印加し、電極（陽極）１４と構造体（負極）１３との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも２Ｖ以上である。電圧が印加されることにより、構造体１３の貯留部１１側表面上で重水が電気分解され、重水素（Ｄ_２）が発生する。本実施形態では電解質を含む重水溶液を用いているため、電気分解が促進される。電圧差が２Ｖ未満であると、電気分解反応が十分に進まない。

【0112】

貯留部１１側表面で重水素が発生すると、構造体１３の貯留部１１側の面と重水素低濃度部１２側の面との間に重水素の濃度勾配が生じる。重水素低濃度部１２が減圧（あるいは不活性ガスで充填）されていると、構造体１３の貯留部１１側の面と重水素低濃度部１２側の面との間の濃度勾配は大きくなる。濃度勾配により、貯留部１１で発生した重水素が重水素低濃度部１２側に流れ、構造体１３を透過する。

【0113】

さらに、ヒータ２０で構造体１３の重水素低濃度部１２側が加熱されることによって、構造体１３の貯留部１１側の面と重水素低濃度部１２側の面との間に温度勾配が生じる。温度勾配により、重水素の透過が促進される。

【0114】

重水素が透過する際に、表層２５内に含まれる放射性物質が非放射性の核種に変換される。例えば、Ｃｓ－１３７→Ｅｕ－１５３、Ｃｓ－１３４→Ｌａ－１３８などの変換反応が生じる。電解質塩６３が表層２５に含まれる放射性物質と同じ元素の塩である場合、電解質塩６３に由来する元素も同様に核種変換される。

【0115】

電気分解および核種変換反応により、貯留部１１内の重水（電解質溶液）量および電解質（放射性物質の塩を用いた場合）が減少し、電解質濃度が変動する。電解質溶液供給部６０はバルブＶ４の開度を調整し、電極１４が電解質溶液に浸漬できる所定の水位を維持するように、電解質溶液タンク６１から電解質溶液を貯留部１１に送給する。

【0116】

重水供給部６５はバルブＶ５の開度を調整し、電解質溶液タンク６１内の水位が維持されるように所定水量の重水を供給する。電解質溶液供給部６０のヒータ６４は、電解質溶液を所定温度（具体的に、２０～４０℃）に保持する。重水供給部６５からの重水供給量、電解質溶液温度および貯留部１１に送給される電解質溶液量を考慮して、電解質溶液タンク６１中の電解質濃度が適切に調整される。

【0117】

貯留部１１内の電解質濃度は既知の手段によりモニタリングされる。電気分解速度が速く貯留部１１内の電解質濃度が上昇する場合は、重水補充部８０が起動するとともにバルブＶ６が開放し、重水タンク８４から重水を貯留部１１に送給して、貯留部１１内の電解質濃度を調整する。

【0118】

重水の電気分解で重水素が発生する際、酸素（Ｏ_２）が生成する。また、電解質溶液の供給に伴い不活性ガス（Ｎ_２等）が貯留部１１に搬送される。貯留部１１内が１気圧（１×１０^５Ｐａ）以上になると逆止弁１６が開放し、貯留部１１内からガスが排出される。

【0119】

（反応終了の判定）
<Ｓ６>電解質溶液の回収（抜出し）
重水素の透過を開始してから所定時間経過した後、重水素の透過を停止させる。具体的には、電源１５による電圧の印加および排気手段１８を停止し、バルブＶ４，Ｖ５，Ｖ１４，Ｖ２４が閉鎖するとともに電解質溶液供給部６０が停止して、電解質溶液の送給が停止される。重水補充部８０が起動していた場合は、バルブＶ６が閉鎖するとともに重水補充部８０が停止する。

【0120】

循環部３０により、貯留部１１から電解質溶液を略全量抜き出し、貯留部１１を空（液体フリーの状態）にする。抜き出した電解質溶液は、一時的に溶液貯蔵部１０１に貯蔵する。

【0121】

「空（液体フリーの状態）」は、貯留部１１内に貯留されている溶液の略全量を抜出したことを意味するが、装置構成の関係で物理的に抜出しきれなかった液の残留を許容する。電解質溶液は、少なくとも表層２５が露出するまで抜出される。

【0122】

貯留部１１から電解質溶液を抜き出し、表層２５を露出させることで、電解質溶液による放射線の検出ロスを抑えられる。これにより、検出精度が上がる。

【0123】

種類によっては、表層２５に含まれる放射性物質が電解質溶液に溶出する可能性がある。貯留部１１から電解質溶液を抜き出すことで、電解質溶液に溶出した放射性物質から放出された放射線の影響を除外できる。これにより、純粋に表層２５にある放射性物質の量を見極められる。

【0124】

電解質溶液を略全量抜き出した後、図示しない乾燥手段によって貯留部１１内を乾燥させてもよい。

【0125】

<Ｓ７>放射線量のモニタリング
第１検出器１００により、構造体１３（表層２５の放射性物質）から放出される放射線を測定する。測定により得られた放射線量が第１閾値よりも高かった場合、判定部１１０は反応継続と判定する。当該判定に基づき、制御部１１１は、溶液貯蔵部１０１に一時貯蔵していた電解質溶液を貯留部内に戻し、反応を再開する。すなわち、上記<Ｓ４>から<Ｓ７>の工程を繰り返す。

【0126】

測定により得られた放射線量が第１閾値以下に低下した場合、判定部１１０は反応終了と判定する。

【0127】

<Ｓ８>表層の回収
反応終了と判定された場合、構造体１３から表層２５を回収する。

【0128】

電源１５は、電極１４に表層２５の形成工程とは逆の負電圧を印加する。表層２５が構造体１３から電解質溶液中に溶出して、構造体１３から剥離する。電流密度と製膜速度（剥離速度と同等）との関係を予め取得しておけば、表層２５のみが剥離する時間を得ることができる。従って、表層２５の剥離では時間制御が可能である。

【0129】

所定時間経過後、電源１５は電極１４への電圧印加を停止する。バルブＶ１が閉鎖するとともにバルブＶ２が開放する。貯留部１１内の溶出成分を含む電解質溶液は、貯留部１１から排出配管４１および排出部４０を通じて核種変換システム１の系外に排出される。排出された電解質溶液は、回収される。

【0130】

本実施形態の核種変換方法では、構造体１３を交換することなく、表層を形成する工程～表層を回収する工程まで繰り返し実施され得る。表層を回収する工程と次の表層を形成する工程との間に、上述した洗浄工程を実施することができる。

【0131】

第１実施形態の説明では、洗浄液供給部９０と重水補充部８０とを併用しているが、洗浄液供給部９０と重水補充部８０とは同じ構成であるので、本実施形態ではいずれか一方のみが設置されても良い。

【0132】

図５に、Ｃｓ－１３７を含む表層２５を備えた構造体１３の放射線量をモニタリングしたエネルギースペクトル図を示す。図５において、太矢印左側が反応前（重水素透過前の初期値）、太矢印右側が反応後（所定時間重水素透過後）である。同図において、横軸はγ線のエネルギー（ｋｅＶ）、縦軸はγ線捕捉量である。

【0133】

Ｃｓ－１３７は、６６２ｋｅＶのγ線を放出する。エネルギースペクトル上で６６２ｋｅＶ付近のγ線捕捉量をモニタリングすることで、表層２５に存在するＣｓ－１３７量の変化を確認できる。

【0134】

重水素の透過によりＣｓ－１３７が非放射性の核種に変換された場合、図５の矢印右側のグラフのように、Ｃｓ－１３７のピークは低くなる、原材料であるＣｓ－１３７がなくなるとそれ以上Ｃｓ－１３７を起点とした反応は起こりえない。よって、γ線捕捉量が第１閾値まで低下した時点で反応終了とみなすことができる。

【0135】

第１閾値は、バックグラウンドレベルであることが好ましい。第１閾値は、例えば、１時間あたりのγ線捕捉量が初期値の５０％となる値、または、１時間あたり検出される放射線の数が１０００カウント以下となる値などであってよい。

【0136】

〔第２実施形態〕
図６は、本実施形態に係る核種変換システム２の概略図である。図７は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。第１実施形態と共通の構成については、説明を省略する。

【0137】

本実施形態に係る核種変換システムは、第１検出器１０３を重水素低濃度部１２内に配置する点が第１実施形態と異なる。本実施形態では、循環部３０の溶液貯蔵部１０１が省略される。

【0138】

本実施形態に用いられる構造体１３は、ベータ線が透過可能な厚さである。基板２１の厚さは、０．０１ｍｍ以上０．０５ｍｍ以下であってよい。基板２１は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。
中間層２４および表層２５は、第１実施形態と同様である。

【0139】

第１検出器１０３は、重水素低濃度部１２内に配置される。第１検出器１０３は、構造体１３に正対させ、および／または、構造体１３に近接させるとよい。

【0140】

第１検出器１０３には、判定部１１０が電気的に接続される。

【0141】

重水素低濃度部１２内に配置する第１検出器１０３としては、β線検出器が好適である。その場合、表層２５に含まれる放射性物質は、β線を放出する核種である。

【0142】

β線検出器は、例えば、ガイガーカウンターである。ガイガーカウンターは、小型であり、計測器のボードとヘッドの分離が可能であるため、測定対象物への近接が比較的容易である。ガイガーカウンターは、連続運転時間に制限がない。ガイガーカウンターは、γ線検出器と比較して安価である。

【0143】

β線を放出する核種は、例えば、Ｃｓ－１３７、Ｃｓ－１３４、Ｓｂ－１２５、Ｃｏ－６０、Ｐｕ－２４１、Ｓｒ－９０、Ｎｉ－６３、Ｈ－３である。

【0144】

本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<Ｓ１１～１３>、反応させる工程<Ｓ１４～１５>、反応終了を判定する工程<Ｓ１６>、放射性物質を回収する工程<Ｓ１７>を含む。

【0145】

表層を形成する工程<Ｓ１１～１３>、反応させる工程<Ｓ１４～１５>、放射性物質を回収する工程<Ｓ１７>は、第１実施形態の<Ｓ１～３>、<Ｓ４～５>、<Ｓ８>と同様である。反応終了を判定する工程<Ｓ１６>は、電解質溶液の回収を行わない点で第１実施形態と異なる。本実施形態では、第１実施形態のように、貯留部１１から抜き出された電解質溶液が溶液貯蔵部１０１で一時貯蔵される必要はない。

【0146】

（反応終了の判定：Ｓ１６）
本実施形態では、重水素の透過を停止せずに、反応終了の判定を行う。具体的には、第１検出器１０３は、電極１４が電解質溶液に浸漬した状態で、連続的に構造体１３から放出される放射線を測定する。

【0147】

測定により得られた放射線量が第１閾値よりも高かった場合、判定部１１０は反応継続と判定する。制御部１１１は、反応終了と判定されるまでの間、重水素の透過、循環部３０による電解質溶液の循環を継続する。すなわち、<Ｓ１４～１６>が繰り返される。

【0148】

測定により得られた放射線量が第１閾値以下に低下した場合、判定部１１０は反応終了と判定し、<Ｓ１７>表層を回収する工程へと進む。

【0149】

図８に、構造体付近のより具体的な概略図を例示する。構造体１３は、試料ステージ１２０および試料固定冶具１２１に挟持されている。試料ステージ１２０に取り付けられたＯリング１２２により、貯留部１１と重水素低濃度部１２とがそれぞれ気密保持される。

【0150】

試料ステージ１２０の構造体１３と重なる領域１２０ａには、複数の貫通孔１２３が形成される。重水素低濃度部１２側から見た場合、貫通孔１２３は構造体１３により完全に被覆される。試料ステージ１２０は、加工性を考慮してアルミ製であることが好ましい。試料ステージ１２０の領域１２０ａは、パンチングメタル、発泡金属、金属メッシュで構成され得る。領域１２０ａに貫通孔１２３が形成されることで、重水素を透過可能に、構造体１３を支持できる。このような構造では、構造体１３が薄い場合に、該構造体１３の機械的強度を補える。

【0151】

固定した際の試料固定冶具１２１の変形を小さくするために、試料固定冶具１２１はモリブデンやステンレスなどの硬質材料を使用するとよい。

【0152】

図８に示すように、β線検出器は、重水素低濃度部１２側でβ線を検出する。重水素低濃度部１２内には電解液がない。また、反応工程の間、重水素低濃度部１２内は真空である。よって、放射線のロスが少ない。

【0153】

本実施形態では、第１検出器１０３を重水素低濃度部１２内に配置することにより、リアルタイムで反応の進行を確認できる。

【0154】

〔第３実施形態〕
図９は、本実施形態に係る核種変換システム３の概略図である。図１０は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。

【0155】

本実施形態に係る核種変換システム３は、第２検出器１０４が配置される点で第１実施形態と異なる。第１実施形態と共通の構成については、説明を省略する。

【0156】

第２検出器１０４は、溶液貯蔵部１０１内に貯蔵された溶液から放出される放射線を検出可能な機器である。表層２５に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、第２検出器１０４には、Ｇｅ半導体検出器などのγ線検出器が用いられる。表層２５に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、第２検出器１０４には、中性子検出器が用いられる。第２検出器１０４は、第１検出器１００と同じタイプの機種、または違うタイプの機種であってよい。

【0157】

第２検出器１０４は、溶液貯蔵部１０１内の溶液から放出される放射線を検出可能に配置される。第２検出器１０４と溶液貯蔵部１０１との相対位置は固定される。

【0158】

第２検出器１０４は、溶液貯蔵部１０１に近接して配置されるとよい。放射線発生源（放射性物質）からの距離が近い方が検出できる放射線量も多くなるため、検出精度を高められる。

【0159】

第２検出器１０４は、複数個所に設置してもよい。それにより、検出精度が向上される。

【0160】

判定部１１０は、第１検出器１００および第２検出器１０４に電気的に接続される。

【0161】

溶液貯蔵部１０１は、反応装置１０と同様に、周囲を遮蔽材（不図示）で囲うとよい。遮蔽材は、表層２５の放射性物質から放出された放射線を遮蔽できる材料からなる。

【0162】

本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<Ｓ２１～２３>、反応させる工程<Ｓ２４～２５>、反応終了を判定する工程<Ｓ２６～２７>、放射性物質を回収する工程<Ｓ２８>を含む。

【0163】

表層を形成する工程<Ｓ２１～２３>、反応させる工程<Ｓ２４～２５>、放射性物質を回収する工程<Ｓ２８>は、第１実施形態の<Ｓ１～３>、<Ｓ４～５>、<Ｓ８>と同様である。反応終了を判定する工程<Ｓ２６～２７>は、第２検出器を用いた判定を含む点で第１実施形態と異なる。

【0164】

（反応終了の判定）
<Ｓ２６>電解質溶液の回収
本実施形態では、第１実施形態の<Ｓ６>電解質溶液の回収と同様に、所定時間、重水素を透過させた後、貯留部１１から電解質溶液を抜き出し、貯留部１１内を空にする。抜き出した電解質溶液は、一時的に溶液貯蔵部１０１に貯蔵する。

【0165】

電解質溶液を略全量抜き出した後、図示しない乾燥手段によって貯留部１１内を乾燥させるとなおよい。

【0166】

<Ｓ２７>放射線量のモニタリング
放射線量のモニタリングは、第１検出器１００および第２検出器１０４の両方で実施する。第１検出器１００によるモニタリングは、第１実施形態と同様である。

【0167】

本実施形態では、第２検出器１０４を用いて、溶液貯蔵部１０１内に貯蔵された電解質溶液から放出される放射線を測定する。

【0168】

第１検出器１００の測定により得られた第１放射線量が第１閾値より高く、かつ、第２検出器１０４で検出した第２放射線量が第２閾値未満である場合、判定部１１０は、反応継続と判定する。制御部１１１は、溶液貯蔵部１０１に一時貯蔵していた電解質溶液を貯留部内に戻し、第１実施形態と同様に反応を再開する。すなわち、上記<Ｓ２４>から<Ｓ２７>の工程を繰り返す。

【0169】

第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合、第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合、および、第１放射線量が第１閾値以下であり、かつ、第２放射線量が第２閾値以上であった場合、判定部１１０は反応終了と判定し、<Ｓ２８>表層を回収する工程へと進む。

【0170】

第２閾値は、構造体１３の放射線量の初期値の５０％相当となる値などと設定できる。

【0171】

反応させる工程<Ｓ２４～２５>の間、表層２５を含む構造体１３は電解質溶液に浸漬されている。表層２５に含まれる放射性物質は、一部が電解質溶液に溶出する可能性がある。第２検出器１０４の測定により得られた放射線量には、電解質溶液に溶出した放射性物質の量が反映される。

【0172】

放射性物質は、種類によって電解質溶液への溶解度が異なる。例えば、アルカリ金属は溶けやすく、Ｃｏなどは溶出しにくい。また、表層２５の表面にある放射性物質は、表層内にある場合と比較して溶出しやすい。

【0173】

第１放射線量が第１閾値を超える場合、変換反応の材料となる放射性物質が構造体１３（表層２５）に多く存在するため、そのまま反応を継続させるとよい。第１放射線量が第１閾値を超える場合、電解質溶液に溶出した放射性物質量が少ないため、第２閾値以上となることはない。

【0174】

第１放射線量が第１閾値以下であると、構造体１３（表層２５）に存在する放射性物質が少ないため、反応効率が低下する。第２放射線量が第２閾値以上であると、多くの放射性物質が電解質溶液に溶出している。そのため、構造体１３に存在する放射性物質量が少なく、反応効率が低下する。

【0175】

図１１、１２に、第１検出器および第２検出器の測定で得られるエネルギースペクトル図を例示する。図１１は、電解質溶液へ溶出した放射性物質（Ｃｓ）量が少ない場合のエネルギースペクトル図である。図１２は、電解質溶液へ溶出した放射性物質（Ｃｓ）量が多い場合のエネルギースペクトル図である。図１１，１２において、横軸はγ線のエネルギー（ｋｅＶ）、縦軸はγ線カウント数である。

【0176】

変換反応開始時、図１１，１２のどちらにおいても、第１検出器（構造体）で放射性物質（Ｃｓ）のピークが観察される。第２検出器（電解質溶液）では放射性物質（Ｃｓ）のピークは見られない。第１検出器の放射性物質（Ｃｓ）のピークは、変換反応中に小さくなり、変換反応終了ではさらに小さくなる。

【0177】

電解質溶液への溶出が少ない場合、図１１に示すように、変換反応終了時点であっても、第２検出器で放射性物質（Ｃｓ）のピークはあまり大きくならない。

【0178】

反応装置１０および循環部３０は、閉空間であり、放射性物質（Ｃｓ）が外部に漏れることはない。放射性物質（Ｃｓ）は半減期が長い。上記反応させる工程は、数十から数百時間程度であるため、自然崩壊によって、図１１に示すほど放射線量が変動するとは考えにくい。よって、図１１では、放射性物質（Ｃｓ）が、非放射性の核種に変換されたものと考えられる。

【0179】

一方、電解質溶液への溶出が多い場合、図１２に示すように、第２検出器での放射性物質（Ｃｓ）のピークは、変換反応中に少し大きくなり、変換反応終了時にはさらに大きくなる。

【0180】

図１２は、構造体の表面の放射線量が低くなったとしても、電解質溶液の放射線量が高い場合、変換反応が生じているのではなく、単に、表層から放射性物質が溶出しているだけであることを示唆する。

【0181】

図１３に、反応前後のγ線強度（規格化）を示す。Ｒｕｎ１～５のいずれにおいても、反応後のγ線強度（構造体１３および貯留部内に貯留された溶液の放射線量）は、反応前（γ線初期値）よりも低くなることが確認された。

【0182】

本開示の核種変換反応は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金の結晶格子中にある放射性物質に重水素を透過させることで生じる。構造体（表層）から離れた状態の放射性物質では変換反応が起こらない。そのため、電解質溶液に溶出する放射性物質の量が増えると、放射性物質の変換反応効率は低下する。

【0183】

本実施形態では、構造体表面および電解質溶液の放射線量を確認することにより、反応の進行度合いをより正確に判定できる。本実施形態は、比較的、電解質溶液に溶けやすい放射性物質を検出対象とする場合に有利である。

【0184】

〔第４実施形態〕
図１４は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。本実施形態に係る核種変換システムは、第３実施形態（図９）と同様の構成である。

【0185】

本実施形態において、第２検出器１０４の配置は、溶液貯蔵部１０１の近くに限定されない。第２検出器１０４は、循環部３０を流れる循環水の放射線を測定可能に配置されればよい。第２検出器１０４と循環部３０（測定対象となる箇所）との相対位置は固定する。第２検出器１０４は、例えば、抜出配管３１、熱交換器３２の近傍に配置されてもよい。測定対象となる箇所の壁面（測定面）は、表層２５の放射性物質が放出する放射線と同種の放射線を透過可能な材料で構成される。

【0186】

本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<Ｓ３１～３３>、反応させる工程<Ｓ３４～３５>、反応終了を判定する工程<Ｓ３６>、放射性物質を回収する工程<Ｓ３７>を含む。

【0187】

表層を形成する工程<Ｓ３１～３３>、反応させる工程<Ｓ３４～３５>、放射性物質を回収する工程<Ｓ３７>は、第１実施形態の<Ｓ１～３>、<Ｓ４～５>、<Ｓ８>と同様である。
反応終了を判定する工程<Ｓ３６>は、電解質溶液の回収を行わず、かつ、第２検出器を用いた判定を用いる点で第１実施形態と異なる。本実施形態では、第１実施形態のように、貯留部１１から抜き出された電解質溶液が溶液貯蔵部１０１で一時貯蔵される必要はない。

【0188】

（反応終了の判定：Ｓ３６）
本実施形態では、重水素の透過を停止せずに、反応終了の判定を行う。放射線量のモニタリングは、第１検出器１００および第２検出器１０４の両方で実施する。

【0189】

第１検出器１００は、電極１４が電解質溶液に浸漬した状態で、連続的に構造体１３から放出される放射線を測定する。

【0190】

第２検出器１０４は、循環部３０を流れる循環水から放出される放射線を連続的に測定する。

【0191】

第１検出器１００の測定により得られた第１放射線量が第１閾値より高く、かつ、第２検出器１０４で検出した第２放射線量が第２閾値未満である場合、判定部１１０は、反応継続と判定する。制御部１１１は、反応終了と判定されるまでの間、重水素の透過、循環部３０による電解質溶液の循環を継続する。すなわち、<Ｓ３４～３６>が繰り返される。

【0192】

第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合、第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合、および、第１放射線量が第１閾値以下であり、かつ、第２放射線量が第２閾値以上であった場合、判定部１１０は反応終了と判定し、<Ｓ３７>表層を回収する工程へと進む。

【0193】

第１閾値は、例えば、１時間あたりの放射線捕捉量が初期値の５０％となる値、または、１時間あたり１０００カウント以下などと設定できる。第１閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。

【0194】

第２閾値は、構造体１３の放射線量の初期値の５０％相当となる値などと設定できる。

【0195】

本実施形態では、貯留部１１内に電解質溶液が貯留されている状態で、構造体１３の放射線量を測定する。表層２５の放射性物質の一部が電解質溶液に溶出するため、第１検出器と第２検出器の検出効率を考慮するとよい。例えば、第１検出器と第２検出器の信号比から、構造体と電解質溶液の放射線量比率を求めた値（例えば、電解質溶液への放射性物質溶出量８０％）を第２閾値として設定してもよい。

【0196】

図１５に、電解質溶液への放射性物質溶出量（第１検出器：第２検出器の信号比）と、変換反応効率との関係を示す。同図において、横軸は電解質溶液への放射性物質溶出量（％）、縦軸は変換反応効率（％）である。

【0197】

図１５に示すように、電解質溶液に溶出する放射性物質の量が増えると、放射性物質の変換反応効率は低下する。

【0198】

本実施形態では、反応を停止させずに、反応の進行度合いをリアルタイムに確認できる。

【0199】

第１実施形態～第４実施形態では、第１検出器（１００，１０３）及び第２検出器（１０４）の視野範囲に、内部標準物質が配置されてもよい。内部標準物質は、例えば、表層２５近傍、反応装置１０の壁面などに配置され得る。表層２５近傍に配置する場合は、表層２５に触れない位置に配置し固定すると良い。反応装置１０の壁面に配置する場合も同様である。

【0200】

表層２５に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種である場合、内部標準物質としてＡｍ－２４１などを用いることができる。表層２５に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種である場合、内部標準物質として２５２Ｃｆ、２４１Ａｍ－Ｂｅなどを用いることができる。表層２５に含まれる放射性物質がβ線を放出する核種である場合、内部標準物質としてＳｒ-９０などを用いることができる。

【0201】

内部標準物質を配置することで、定量計算が可能となる。内部標準物質を配置することで測定感度の変化に対応できる。

【0202】

第１実施形態～第４実施形態では、反応装置内に配置した構造体１３の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。

【0203】

第３実施形態では、溶液貯蔵部１０１内に貯蔵された電解質溶液の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。

【0204】

第４実施形態では、測定箇所を流れる循環水の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。

【0205】

〈付記〉
以上説明した実施形態に記載の核種変換システムおよび核種変換方法は、例えば以下のように把握される。

【0206】

本開示に係る核種変換システム（１）は、重水素が透過可能な構造体（１３）、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部（１１）および重水素低濃度部（１２）、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極（１４）、および前記電極に接続される電源（１５）を有する反応装置（１０）と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部（６０）と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部（３０）と、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器（１００）と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層（２５）を有し、前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部（１０１）を有する。

【0207】

上記開示に係る核種変換システムによれば、電解質を含む重水溶液（電解質溶液）に電極を浸漬させることで、重水溶液の電気分解が可能である。貯留部内で電解質を含む重水溶液を電気分解することで重水が発生する。これにより、貯留部内の重水素濃度が相対的に高くなり、構造体の厚さ方向（貯留部側から重水素低濃度部に向かう方向）に重水素濃度勾配が形成される。重水素は濃度の高い方から低い方へと流れるため、結果として、構造体に重水素が透過される。重水溶液は、構造体を透過しない。

【0208】

構造体に重水素を透過させると、表層に含まれる放射性物が別の核種に変換される反応が生じる。これにより、放射性物質を非放射性物質に変換できる。

【0209】

第１検出器は、構造体の放射線量を測定できる。放射性物質が非放射性物質に変換されると、構造体の放射能量は低下する。構造体の放射線量の低下を第１検出器によりモニタリングすることで、反応の進行度合いを見極められる。

【0210】

上記開示の核種変換システムでは、貯留部から抜き出した溶液を一時的に溶液貯蔵部に留置ける。これにより、貯留部内を溶液フリーの状態にできる。

【0211】

重水素を透過させる際、構造体は電解質を含む重水溶液に浸漬されるが、放射性物質の一部が重水溶液に溶出することがある。

【0212】

貯留部内を溶液フリーの状態にしてから構造体の放射線量を測定することで、溶液中に溶出した放射性物質の影響を除ける。これにより、表層に含まれる放射性物質から放出される放射線量をより正確に把握できる。

【0213】

上記開示の一態様において、前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、前記第１検出器は、γ線検出器であってよい。

【0214】

γ線は、透過性が高いため、反応装置の外部からでも構造体の放射線量を測定できる。よって、γ線検出器は、既存のシステムにも設置しやすい。γ線検出器は、スペクトル分解能が高く、所望の放射性物質に着目可能である。

【0215】

上記開示の一態様において、前記反応装置は、周囲を遮蔽材（１０２）で囲まれているとよい。

【0216】

反応装置の周囲に遮蔽材を配置することにより、外乱要因による影響を小さくできる。外乱要因とは、宇宙線および他の放射線発生源である。他の放射性発生源は、例えば、貯留部から抜き出して溶液貯蔵部に貯蔵された電解質を含む重水溶液、および、電着液などである。

【0217】

本開示に係る核種変換システム（２）は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器（１０３）と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する。

【0218】

構造体は、貯留部に収容されている重水溶液を重水素低濃度部側に透過させない。すなわち、重水素低濃度部に電解質を含む重水溶液は存在しない。
重水素低濃度部内に配置することで、第１検出器を構造体に近づけることができる。また、重水素低濃度部の内部であれば、第１検出器と構造体を隔てる障壁もない。よって、放射線のロスが小さく、検出の精度が高くなる。
重水素低濃度部に低濃度化装置として排気手段および排気経路を接続した場合、重水素低濃度部を真空にできる。これにより放射線のロスが小さくなる。

【0219】

第１検出器を重水素低濃度部内に配置することで、電解質を含む重水溶液を抜き出す必要がないため、連続的なモニタリングが可能となる。これにより、反応を止めることなく（連続運転しながら）、反応の進行度合いを見極めることができる。

【0220】

上記開示に一態様において、前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、前記第１検出器は、β線検出器であってよい。

【0221】

β線を放出する核種は、γ線を放出する核種よりも遮蔽および取り扱いが容易である。
β線検出器は、小型であり、計測対象物への近接が比較的容易である。β線検出器は、連続運転時間に制限がなく、γ線検出器と比べると安価である。よって、重水素低濃度部内に配置しやすい。

【0222】

上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記第１検出器で測定された放射線量が第１閾値以下に低下した場合に、反応終了と判定する判定部（１１０）をさらに備えてもよい。

【0223】

第１閾値を設けることで、反応終了の判断基準が明確となる。第１閾値は、例えば、１時間あたりの放射線捕捉量が初期値の５０％となる値、または、１時間あたり１０００カウント以下などと設定できる。第１閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。

【0224】

上記開示の一態様において、核種変換システム（３）は、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第２検出器（１０４）をさらに備えてもよい。

【0225】

上述の通り、貯蔵部から抜き出された溶液には、表層から溶出した放射性物質が含まれている可能性がある。溶液貯蔵部内に貯蔵された溶液の放射線量または貯留部から抜きだした溶液の放射線量を測定する第２検出器を備えることで、溶出した放射性物質の量を知ることができる。

【0226】

上記開示の一態様において、前記第２検出器（１０４）は、前記溶液貯蔵部内に貯蔵された溶液の放射線量を測定可能に、前記溶液貯蔵部との相対位置が固定されてもよい。

【0227】

溶液貯蔵部には、貯留部から抜き出された溶液が貯蔵されている。よって、溶液貯蔵部の放射線量を測定することで、まとまった量の放射線を検出できる。これにより、測定精度が高まる。

【0228】

上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記第２検出器の測定で得られた第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部（１１０）をさらに備える。

【0229】

第２放射線量は、表層から溶出した放射性物質の量を反映し得る。溶出した放射性物質の量が多いということは、表層に含まれる放射性物質量が少なくなっているということである。表層に含まれる放射性物質の量が少なくなると、反応効率も低下する。反応終了の判断基準に第２閾値を加えることで、反応の進行度合いをより正確に見極められる。

【0230】

上記開示の一態様において、前記第１検出器は、前記構造体に正対しているとよい。

【0231】

放射性物質は、表層に分散されている。第１検出器を構造体に正対させることで、分散している各放射性物質と第１検出器との距離の偏りを小さくできる。これにより、放射性物質から放出される放射線の測定精度が高くなる。

【0232】

上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記貯留部に接続され、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金と、前記放射性物質とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部（５０）と、前記貯留部から抜き出された溶液を系外に排出する排出部（４０）と、をさらに備えてもよい。

【0233】

電着液供給部から貯留部内に電着液を供給し、構造体および電極を電着液に浸漬させ、電極に電圧を印加し、電極と構造体との間に電圧差を生じさせると、電着液に含まれる放射性物質および水素吸蔵金属または水素吸蔵合金が構造体表面に電着される。これにより表層が形成され得る。表層形成後、排出部から電着液を系外への排出できるため、貯留部内を溶液フリーな状態とし、電解質を含む重水溶液の供給が可能である。電着液供給部を備えた核種変換システムでは、表層の形成から反応までを同一装置内で実施できる。これにより放射性物質が装置外に暴露される頻度が大幅に減少することになるため、作業員の安全性が高まる。

【0234】

上記開示の一態様において、前記第１検出器の視野範囲に、内部標準物質が配置されてもよい。

【0235】

内部標準物質とは、放射能が既知の放射性物質である。第１検出器の視野範囲とは、少なくとも反応装置内であり、例えば、貯留部の内壁等である。内部標準物質は、表層中に配置されてもよい。

【0236】

上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記貯留部に接続され、前記貯留部内に洗浄液を供給する洗浄液供給部（９０）をさらに備えてもよい。

【0237】

洗浄液供給部は、電着液供給部を利用して表層を形成した後、電着液を抜き出した貯留部内を洗浄できる。貯留部に残存した電着液の成分は核種変換反応を阻害する恐れがある。貯留部内に残存した電着液を取り除くことで、コンタミによる影響を低減できる。

【0238】

上記開示の一態様において、前記構造体は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に形成された中間層とを備え、前記中間層は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが積層された構成であり、前記表層は、中間層の上にあってよい。

【0239】

構造体を上記構成とすることで、変換反応が生じることを確認している。

【0240】

本開示に係る核種変換方法は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた核種変換方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第１検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第１検出器の測定により得られた第１放射線量が、第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記第１放射線量が、前記第１閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させる。

【0241】

上記開示の一態様において、前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、前記第１検出器は、γ線検出器であってよい。

【0242】

上記開示の一態様では、前記反応装置の周囲を遮蔽材で囲うとよい。

【0243】

本開示に係る核種変換方法は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた核種変換方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記構造体の放射線量を測定する第１検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、前記貯留部に前記電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素を透過させながら、前記第１検出器により前記構造体の第１放射線量を測定し、前記第１検出器の測定により得られた第１放射線量が第１閾値以下に低下した場合に、反応を終了する。

【0244】

上記開示の一態様において、前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、前記第１検出器は、β線検出器であってよい。

【0245】

上記開示の一態では、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第２放射線量を第２検出器によって測定し、前記第２放射線量が第２閾値以上に上昇した場合に、反応終了を終了してもよい。

【0246】

上記開示の一態では、前記第１検出器の視野範囲に、内部標準物質を配置するとよい。

【符号の説明】

【0247】

１，２，３ 核種変換システム
１０ 反応装置
１１ 貯留部
１２ 重水素低濃度部
１３ 構造体
１４ 電極
１５ 電源
１６ 逆止弁
１７ 低濃度化装置
１８ 排気手段
１９ 排気経路
２０，５６，６４ ヒータ
２１ 基板
２２ 第１層
２３ 第２層
２４ 中間層
３０ 循環部
３１ 抜出配管
３２ 熱交換器
３３ フィルタ
３４ ポンプ
３５ 再供給配管
４０ 排出部
４１ 排出配管
５０ 電着液供給部
５１ 電着液タンク
５２ 電着液供給用配管
５３，６６，７２，８１，９１ 不活性ガス供給用配管
５４，６７，７３，８２，９２ 除湿装置
５５，６８，７４，８３，９３ 乾燥不活性ガス供給用配管
６０ 電解質溶液供給部
６１ 電解質溶液タンク
６２ 電解質溶液供給用配管
６３ 電解質塩
６５ 重水供給部
６９，８４ 重水タンク
７０ 重水供給用配管
７１ 不活性ガス供給部
８０ 重水補充部
８５ 重水補充用配管
９０ 洗浄液供給部
９４ 洗浄液タンク
９５ 洗浄液供給用配管
１００，１０３ 第１検出器
１０１ 溶液貯蔵部
１０２ 遮蔽材
１０４ 第２検出器
１１０ 判定部
１１１ 制御部
１２０ 試料ステージ
１２０ａ 領域
１２１ 試料固定冶具
１２２ Ｏリング
１２３ 貫通孔

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】