特許 7461775 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-03-27

(45)【発行日】2024-04-04

(54)【発明の名称】高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/16 20060101AFI20240328BHJP

   G21F 9/06 20060101ALI20240328BHJP

   G21F 9/32 20060101ALI20240328BHJP

【ＦＩ】

G21F9/16 501

G21F9/06 581H

G21F9/32 Z

【請求項の数】 7

(21)【出願番号】P 2020061463

(22)【出願日】2020-03-30

(65)【公開番号】P2021162361

(43)【公開日】2021-10-11

【審査請求日】2023-02-02

(73)【特許権者】

【識別番号】000006208

【氏名又は名称】三菱重工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002147

【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】塚本 泰介

(72)【発明者】

【氏名】小川 尚樹

(72)【発明者】

【氏名】垣谷 健太

(72)【発明者】

【氏名】島田 隆

(72)【発明者】

【氏名】柿木 浩一

(72)【発明者】

【氏名】山村 朝雄

(72)【発明者】

【氏名】田端 千紘

【審査官】後藤 慎平

(56)【参考文献】

【文献】特表２０１２－５０３０５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１４－５０４３５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１１－２８７８８３（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１２／００２４５６（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｃ ３／６２

Ｇ２１Ｆ ９／０６

Ｇ２１Ｃ １９／４６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部及び、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を固化して固化体を作成する固化処理部を含む固化装置と、
前記固化装置で生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化装置と、を含み、
前記固化装置は、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して液体成分を除去して固化体を作成する高レベル放射性物質処理システム。

【請求項2】

前記ウラン供給部は、抽出された液体に含まれる前記マイナーアクチノイドと前記ランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給する請求項１に記載の高レベル放射性物質処理システム。

【請求項3】

有機溶媒の液体を用いて、高レベル放射性物質を含有する液体から前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを含む有機溶媒を抽出した液体として生成する抽出装置を有し、
前記ウラン供給部は、前記有機溶媒に溶解するウランの錯体を、前記液体に添加する請求項１または請求項２に記載の高レベル放射性物質処理システム。

【請求項4】

前記固化装置は、熱分解で固化体を作成する請求項３に記載の高レベル放射性物質処理システム。

【請求項5】

有機溶媒の液体を用いて、高レベル放射性物質を含有する液体から前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した後、抽出した前記有機溶媒と、液相の逆抽出剤を含んだ希釈液とを混合し、液相の逆抽出剤を含んだ希釈液に前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを移動させた液体を生成する抽出装置を有し、
前記ウラン供給部は、液相に溶解するウランイオンを、前記液体に添加する請求項１または請求項２に記載の高レベル放射性物質処理システム。

【請求項6】

前記固化装置は、水熱合成で固化体を作成する請求項５に記載の高レベル放射性物質処理システム。

【請求項7】

マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給し、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を固化して固化体を作成するステップと、
生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成するステップと、を含み、
前記固化体を作成するステップは、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して液体成分を除去して固化体を作成する
高レベル放射性物質処理方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法に関する。

【背景技術】

【0002】

高レベル放射性廃棄物の処理として、高レベル放射性物質から放射性物質であるマイナーアクチノイドを抽出する方法がある（例えば特許文献１、特許文献２）。また，使用済み燃料を再生可能な形態で貯蔵する処理方法として固体化する方法がある（例えば特許文献３）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】特開２０１８－６３１９８号公報

【文献】特開２０１９－１５５３３号公報

【文献】特許第６０３７１６８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

高レベル放射性物質からマイナーアクチノイドを抽出することで、抽出したマイナーアクチノイドを高速増殖炉等の燃料として再利用することができる。また、マイナーアクチノイドを除去することで廃棄物の処理負荷を低減することが可能となる。ここで、マイナーアクチノイドを燃料として再利用するためにはマイナーアクチノイドの燃焼技術が必要である。また、再利用の技術が実用化されていない状況では、分離したマイナーアクチノイドを安定に長期保管する必要がある。

【0005】

本開示は、上記に鑑みてなされたものであって、マイナーアクチノイドをより安定な状態で固体にすることができる高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、放射性物質処理装置であって、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部及び、ウランが供給され、マイナーアクチノイド及びランタノイドを抽出した液体を固化して固化体を作成する固化処理部を含む固化装置と、固化装置で生成した固化体を焼結し、マイナーアクチノイド及びランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化装置と、を含む。

【0007】

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、高レベル放射性物質処理方法であって、高マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給し、ウランが供給され、マイナーアクチノイド及びランタノイドを抽出した液体を固化して固化体を作成するステップと、生成した固化体を焼結し、マイナーアクチノイド及びランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成するステップと、を含む。

【発明の効果】

【0008】

本開示によれば、マイナーアクチノイドをより安定な状態の固体にすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0009】

【図1】図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。

【図2】図２は、他の実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。

【発明を実施するための形態】

【0010】

以下に、本開示にかかる高レベル放射性物質処理装置の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。本開示の高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質からＭＡ（マイナーアクチノイド）を抽出し、ガラス固化して安定化する。また、高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質にランタノイドが含まれる場合、マイナーアクチノイドとともにランタノイドも抽出する。本開示において、「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。マイナーアクチノイドには、例えば、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）が含まれる。「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。

【0011】

図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図１に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０は、抽出装置１２と、固化装置１４と、安定化装置１６と、保管装置１８と、を含む。本実施形態の処理装置は、高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。廃液は、例えば、軽水炉から排出される使用済み核燃料の再処理で、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）を回収した後の液体である。廃液に含まれる高レベル放射性廃棄物には、核分裂生成物（以下、「ＦＰ」とも記す。）のほか、ＭＡ、ランタノイドが含まれる。高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）は、具体的には、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎを含有する硝酸溶液が、処理対象の廃液となる。

【0012】

抽出装置１２は、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２は、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。

【0013】

抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行、均一混合する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある。抽出剤としては、ＤＧＡ系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、２－エチルヘキシルジグリコールアミド（２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0014】

希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料（有機溶媒）である。有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、また、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ－ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、希釈液は、固化装置１４でＭＡから分離した後、再利用が可能な液体とすることが好ましい。

【0015】

ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液が供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。ＭＡ及びＬｎを捕捉した抽出剤は、希釈液に内包される。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、希釈液中にＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤が内包されたＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。また、ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出剤でＭＡを選択的に捕捉する、あるいは、ＭＡ及びＬｎを同時に捕捉して処理してもよい。

【0016】

固化装置１４は、ＭＡ抽出液にウランを混合し、混合した液体の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４は、固化処理部４０とウラン供給部４４とを含む。ウラン供給部４４は、固化処理部４０のＭＡ抽出液にウランを供給する。ウラン供給部４４は、ＭＡ抽出液を構成する希釈液（有機溶媒）に対して均一溶解可能なウラン含有物質、例えば、有機Ｕ錯体、具体的には、下記に示すジピバロイルメタンのウラン錯体を供給する。有機Ｕ錯体中のウランは、４価や、６価の価数の状態で含有される。

【0017】

固化処理部４０は、ウランが混合されたＭＡ抽出液を蒸留して、希釈液成分を除去する。固化処理部４０は、希釈液を蒸留することで、抽出剤とＭＡとＬｎとウランを含む固化残留物が、錯体として残留する。残留物が固化体となる。固化体は、Ｕ，ＭＡ，Ｌｎを含有する有機金属錯体となる固化処理部４０は、蒸留処理として回分式、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いることができる。固化処理部４０は、処理温度をＭＡ抽出液の希釈液の沸点を基準として、沸点－１０℃以上沸点＋２０℃以下かつ引火点以下とすることが好ましい。

【0018】

安定化装置１６は、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行う。安定化装置１６は、安定化処理部５０を有する。安定化処理部５０は、固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、蛍石構造で固化させる。具体的には、安定化処理部５０は、固化体を焼結することで、脱硝、熱分解処理を行い、固化体中の不純物成分（有機物成分，硝酸成分，水分）つまり、ＣＨＯＮ成分を除去し、その後焼結させる。焼結温度は、例えば、３００℃以上８００℃以下である。

【0019】

安定化処理部５０は、ウランが含有された固化体の不純物成分を除去し、その後、還元性雰囲気にて焼結すること、ＭＡやＬｎを固溶した蛍石構造のウラン酸化物を得ることができる。一例としては、蒸留することで、固化体として、[Ｍ^３＋・（ＮＯ_３ ^－）_３・ｍ（抽出剤）]＋（[Ｕ^４＋・（ＮＯ_３ ^－）_４・ｎ（配位子）]または[Ｍ^３＋・（ＮＯ_３ ^－）_３・ｍ（抽出剤）]＋（[ＵＯ_２ ^２＋・（ＮＯ_３ ^－）_２・ｎ（配位子）]が生成される。ここで、Ｍは、ＭＡまたはＬｎである。この固化体を熱処理し、ＣＨＯＮ成分を除去することで、Ｍ_ａＯ_ｂ＋Ｕ_３Ｏ_８＋（αＣＯ_２+βＨ_２Ｏ＋γＮＯ_ｘ）となり、（αＣＯ_２+βＨ_２Ｏ＋γＮＯ_ｘ）が除去される。さらに、Ｍ_ａＯ_ｂ＋Ｕ_３Ｏ_８を焼結することで、蛍石構造の酸化物となるＵＭ_ＲＭＯ_ｙが形成される。ＲＭは、Ｍ（Ｌｎ ｏｒ ＭＡ）／Ｕであり、Ｕに対するＬｎｏｒＭＡの当量比である。安定化装置１６は、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、ＭＡとＬｎを含有する二酸化ウランの蛍石構造とすることで、熱及び化学的安定性の高い固化体とする。

【0020】

保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、キャスクである。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。

【0021】

処理システム１０の保管部６０で保管しているＭＡを含む物質は、原子力発電システムの燃料として使用することができる。ＭＡを燃料として燃焼させる場合、保管している蛍石構造の固化体を溶解させ、Ｕ、ＭＡ及びＬｎを含む溶液を生成する（固化体溶解）。次に、得られた溶液に対してＵ、ＭＡの精製処理を行う（ＭＡ精製）。ＭＡ精製では、例えば、得られた溶液中のＵ及びＭＡとＬｎとを分離し、必要に応じてＭＡから高発熱性のＭＡを分離する。次に、得られたＵ及びＭＡ（Ｎｐ、Ａｍ等）をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する（ＭＡ燃料製造）。得られた燃料は高速増殖炉等で燃焼させる（ＭＡ燃焼）。

【0022】

本実施形態の処理装置１０は、抽出装置１２で、廃液に、抽出剤、希釈液を投入し、混合することで、廃液からＬｎとともにＭＡを分離する分離処理を行い、ＭＡ抽出液を生成する。次に、処理装置１０は、固化装置１４で、ＭＡ抽出液から希釈液を蒸留し、かつ、Ｕを供給することで、ＵとＭＡ及びＬｎを含有する固化体を生成する。次に、処理装置１０は、安定化装置１６で、ＭＡを含有する固化体から、有機成分（ＣＨＯＮ）を除去した蛍石構造を形成させる。処理装置１０は、保管装置１８で、蛍石構造の処理物を保管する。

【0023】

処理装置１０は、ＬｎとともにＭＡを分離し、固化し、安定化させる。これにより、液体の高レベル放射性廃棄物からＭＡを効率よく抽出することができ、廃棄物の処分負荷を小さくすることができ、固体化することができる。また、ＭＡ及びＬｎを抽出し、安定化させた物質とすることで、ＭＡを燃料として再利用するために保管する場合も、安定して保管することができる。また、再利用する場合、固化体を溶解する処理のみで、再利用可能な状態とすることができる。

【0024】

また、ＭＡとＬｎを分離せずに処理することで、ＭＡとＬｎとを分離する処理が不要になり、処理負荷を小さくすることができる。

【0025】

また、処理装置１０は、抽出剤として、硝酸系の物質を含有する高放射性物質に対してＭＡ抽出液を生成する際に、第三相を形成しない抽出剤を用いることが好ましい。具体的には、ＤＧＡ系の材料を用いることが好ましい。一例としては、２ＥＨＤＧＡがあるまた、抽出剤は、安定化装置１６での処理時に除去できる材料、具体的には、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成された材料とすることが好ましい。また、抽出剤は、腐食性成分を含まないことが好ましい。

【0026】

また、処理装置１０は、ウラン供給部４４でＭＡとＬｎを含有する液体にウランを供給し、固化体を生成し、その後、安定化装置１６で焼結することで、ＭＡ及びＬｎを固定化した二酸化ウランの蛍石構造とすることができる。これにより、安定化処理した後の固体として、長期安定な結晶構造とすることができ、ＭＡを安定して保管することができる。具体的には、蛍石構造に、３価のＭＡ及びＬｎを固溶することができ、ＭＡとＬｎの混合またはどちらか一方のみの酸化物構造と比較して、安定した蛍石構造とすることができる。また、ウランを用いて、結晶構造を形成することで、ＭＡを含有する固体を再処理して使用する場合、不要な成分、例えばＳｉ、Ｎａ，Ｃａ等が混入していない構造とすることができる。これにより、再処理時に使用しやすい状態で安定化した物質とすることができる。

【0027】

ウラン供給部４４は、ウランを有機物質の錯体で供給することが好ましい。これにより、希釈液への溶解を容易にすることができる。ここで、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成されたものを使用することが好ましい。また、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、安定化（熱分解）が容易かつ腐食性成分等が含まれていないことが好ましい。これにより、安定化処理時に好適に除去することができ、ＭＡを含有した物質を安定化した物質とすることができ、安定して保管することができる。

【0028】

上記実施形態では、抽出装置１２で、有機溶媒で抽出したＭＡ抽出液を生成し、固化処理したが、これに限定されない。処理装置は、液相にＭＡを抽出した逆抽出液を生成し、固化し、安定化してもよい。

【0029】

図２は、他の実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図２に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０Ａは、抽出装置１２Ａと、固化装置１４Ａと、安定化装置１６Ａと、保管装置１８と、を含む。本実施形態の処理装置１０Ａは、処理装置１０と同様に高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。

【0030】

抽出装置１２Ａは、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２Ａは、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、ＭＡ逆抽出液生成部３０と、逆抽出剤供給部３２と、希釈液供給部３４と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。

【0031】

抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある。抽出剤としては、ＤＧＡ系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、２－エチルヘキシルジグリコールアミド（２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0032】

希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料（有機溶媒）である。有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、また、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ－ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、希釈液は、ＭＡ逆抽出液生成部３０でＭＡから分離した後、再利用が可能な液体とすることが好ましい。

【0033】

ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液とが供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。また、抽出剤は、希釈液側に移行する。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、ＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤であるＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。

【0034】

ＭＡ逆抽出液生成部３０は、ＭＡ抽出液生成部２８から、ＭＡ抽出液が供給され、逆抽出剤供給部３２から逆抽出剤が供給される。

【0035】

逆抽出剤供給部３２は、ＭＡ抽出液から液相にＭＡ及びＬｎを移動させる物質を、逆抽出剤として供給する。逆抽出剤は、例えば、硝酸である。希釈液供給部３４は、希釈液をＭＡ逆抽出液生成部３０に供給する。希釈液は、液相の液体、例えば水である。なお、抽出装置１２Ａは、逆抽出剤供給部３２と希釈液供給部３４とを１つの装置として、逆抽出剤が溶解した液相の水溶液を供給してもよい。

【0036】

ＭＡ逆抽出液生成部３０は、ＭＡ抽出液と、逆抽出剤を含む希釈液と、を接触させ、有機相のＭＡ抽出液に含まれるＭＡとＬｎを、逆抽出剤を含む希釈液側に移行させる。抽出装置１２Ａは、処理後の、ＭＡ抽出液中の有機溶媒（抽出剤及び希釈液）を、再利用するようにしてもよい。ＭＡ逆抽出液生成部３０は、固化処理１４Ａでの処理時の成分比を所定の比とするために、液体の酸濃度、逆抽出剤の量を制御する。

【0037】

固化装置１４Ａは、ＭＡ逆抽出液にウランを供給し、混合した液体の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４Ａは、固化処理部４０Ａとウラン供給部４４Ａとを含む。ウラン供給部４４Ａは、固化処理部４０ＡのＭＡ逆抽出液にウランを供給する。ウラン供給部４４Ａは、ＭＡ逆抽出液を構成する希釈液（液相の溶媒）に対して均一溶解可能なウラン含有物質を供給する。ウランは、４価や、６価の価数の状態で液相に溶解する。

【0038】

固化処理部４０Ａは、ウランが混合されたＭＡ逆抽出液を水熱合成して、ＭＡ、ウランを含む固化物が形成される。固化体と希釈液成分を固液分離することで，希釈液成分を除去する。固化体は、Ｕ，ＭＡ，Ｌｎを含有する。具体的には、固化物は、ＵＯ_２及びＭ酸化物前駆体を含む。Ｍ酸化物前駆体は、ＭＯＯＨ、Ｍ（ＯＨ）_３等である。Ｍは、ＭＡ及びＬｎの少なくとも一方である。固化処理部４０Ａは、水熱処理の処理温度として、６０℃以上２００℃以下、処理時間として、０．５ｈ以上２０ｈ以下が、例示される。固化処理部４０Ａは、水熱合成の制御するために、アセトアルデヒド等の添加剤を供給してもよい。

【0039】

安定化装置１６Ａは、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、蛍石構造の固化体を生成する安定化処理を行う。安定化装置１６Ａは、安定化処理部５０Ａを有する。安定化処理部５０Ａは、固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物を蛍石構造で固化させる。具体的には、安定化処理部５０Ａは、固化体を焼結することで、脱硝、熱分解処理を行い、固化体中の不純物成分（有機物成分，硝酸成分，水分）つまり、ＣＨＯＮ成分を除去し、その後焼結させる。焼結温度は、例えば、３００℃以上８００℃以下である。

【0040】

安定化処理部５０Ａは、ウランが含有された固化体の不純物成分を除去し、その後、焼結することで、ＭＡやＬｎを固溶した蛍石構造のウラン酸化物を得ることができる。安定化装置１６Ａは、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、ＭＡとＬｎを含有する二酸化ウランの蛍石構造とすることで、熱及び化学的安定性の高い固化体とする。

【0041】

保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、キャスクである。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。

【0042】

本実施形態の処理装置１０Ａは、抽出装置１２Ａで、抽出及び逆抽出を行い、ＭＡを液相に含有させた溶液を処理し、ウランを供給し、安定化装置１６ＡでＭＡ及びＬｎを固定化した二酸化ウランの蛍石構造とすることができる。このように、逆抽出を行う場合も、蛍石構造とすることで、安定化処理した後の固体として、長期安定な結晶構造とすることができ、ＭＡを安定して保管することができる。具体的には、蛍石構造に、３価のＭＡ及びＬｎを固溶することができ、安定した蛍石構造をより安定した構造とすることができる。また、ウランを用いて、結晶構造を形成することで、ＭＡを含有する固体を再処理して使用する場合、不要な成分、例えばＳｉ、Ｎａ，Ｃａ等が混入していない構造とすることができる。これにより、再処理時に使用しやすい状態で安定化した物質とすることができる。また、処理装置１０Ａは、処理装置１０と同様の各種効果を得ることができる。

【0043】

処理装置１０、１０Ａのウラン供給部４４は、抽出装置で抽出された液体に含まれるマイナーアクチノイドとランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給することが好ましい。これにより、保管時の固体物の蛍石構造より安定した構造とすることができる。

【0044】

以上、本発明について、実施形態を示して説明したが、本開示は上記実施形態に限定されない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、及びその他の変更が可能である。

【符号の説明】

【0045】

１０、１０Ａ 処理システム（高レベル放射性物質処理システム）
１２、１２Ａ 抽出装置
１４、１４Ａ 固化装置
１６、１６Ａ 安定化装置
１８ 保管装置
２２ 廃液供給部
２４ 抽出剤供給部
２６、３４ 希釈液供給部
２８ ＭＡ抽出液生成部
３０ ＭＡ逆抽出液生成部
４０、４０Ａ 固化処理部
４４、４４Ａ ウラン供給部
５０、５０Ａ 安定化処理部
６０ 保管部

【図1】

【図2】