特許 7469551 脱気システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-04-08

(45)【発行日】2024-04-16

(54)【発明の名称】脱気システム

(51)【国際特許分類】

   B01D 19/00 20060101AFI20240409BHJP

【ＦＩ】

B01D19/00 101

B01D19/00 G

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2023166564

(22)【出願日】2023-09-27

【審査請求日】2023-09-28

(31)【優先権主張番号】P 2023151770

(32)【優先日】2023-09-19

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】315001682

【氏名又は名称】岩井ファルマテック株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100101236

【弁理士】

【氏名又は名称】栗原 浩之

(74)【代理人】

【識別番号】100166914

【弁理士】

【氏名又は名称】山▲崎▼ 雄一郎

(72)【発明者】

【氏名】森田 正貴

(72)【発明者】

【氏名】近藤 俊太

【審査官】塩谷 領大

(56)【参考文献】

【文献】特開２００４－２９０８５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００３－１８１４４７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ０１Ｄ １９／００－１９／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

気体が溶存する粘性液体を脱気する脱気システムであって、
前記粘性液体を貯留するタンクと、
前記タンクの内部の気体を排気するポンプと、
前記ポンプを制御する制御装置とを備え、
前記制御装置は、
前記ポンプの停止時における前記タンクの内部の液面を基準液面とし、
前記ポンプを動作させて前記タンクの気体を排気することで前記粘性液体の上部に泡状層を形成させ、
前記泡状層の液面が一定となるように前記ポンプによる排気量を制御し、
前記ポンプが前記タンクの気体を排気しているにも関わらず前記泡状層が前記基準液面に縮小したとき前記ポンプによる排気を停止する
ことを特徴とする脱気システム。

【請求項2】

請求項１に記載する脱気システムにおいて、
前記タンクは、第１タンク部と、前記第１タンク部の下側に設けられ、前記第１タンク部よりも径が小さい第２タンク部とを備え、
前記第２タンク部を超えない量の前記粘性液体が貯留され、
前記制御装置は、前記ポンプを動作させて前記タンクの気体を排気することで前記第２タンク部を超えるよう前記泡状層を形成させる
ことを特徴とする脱気システム。

【請求項3】

請求項１に記載する脱気システムにおいて、
前記タンクの内部に前記粘性液体を噴射する噴射部と、
一次側が前記タンクに接続され、二次側が前記噴射部に接続されたフィルタ装置であって、前記タンクから前記噴射部に送液される前記粘性液体に含まれる気泡を除去するフィルタ装置と、を備え、
前記制御装置は、前記ポンプを動作させて前記泡状層を形成させながら、前記タンクから前記フィルタ装置を経由して前記噴射部から前記粘性液体を噴射させる
ことを特徴とする脱気システム。

【請求項4】

請求項１から請求項３の何れか一項に記載する脱気システムにおいて、
前記タンクに貯留された前記粘性液体を撹拌する撹拌装置を備え、
前記制御装置は、前記ポンプによる排気を行いながら前記撹拌装置に前記タンク内を撹拌させる
ことを特徴とする脱気システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、粘性が高い液体を脱気する脱気システムに関する。

【背景技術】

【0002】

医薬品、飲料、インクなどの液状製品は、製造工程において、溶存している気体を脱気する場合がある。粘度が高い液状製品は、タンクに貯留したまま自然に任せて脱気すると長時間を要するため、様々な脱気方法が検討されている。例えば、液状製品を貯留したタンクから気体を排気すること、排気を停止することを繰り返して液状製品から脱気する方法が知られている（特許文献１参照）。

【0003】

しかしながら、排気とその停止を繰り返しているため、脱気に要する時間が長くなるし、ポンプの稼動・停止に要するエネルギーも多く掛かる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２００２－１１３３０３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

本発明は、このような事情に鑑み、粘性液体を脱気することができる脱気システムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記目的を達成するための第１の態様は、気体が溶存する粘性液体を脱気する脱気システムであって、前記粘性液体を貯留するタンクと、前記タンクの内部の気体を排気するポンプと、前記ポンプを制御する制御装置とを備え、前記制御装置は、前記ポンプの停止時における前記タンクの内部の液面を基準液面とし、前記ポンプを動作させて前記タンクの気体を排気することで前記粘性液体の上部に泡状層を形成させ、前記泡状層の液面が一定となるように前記ポンプによる排気量を制御し、前記ポンプが前記タンクの気体を排気しているにも関わらず前記泡状層が前記基準液面に縮小したとき前記ポンプによる排気を停止することを特徴とする脱気システムにある。

【発明の効果】

【0007】

本発明によれば、粘性液体を脱気することができる脱気システムが提供される。

【図面の簡単な説明】

【0008】

【図1】実施形態１に係る脱気システムの概略図である。

【図2】タンクの内部に貯留された粘性液体を示す図である。

【図3】泡状層の液面Ｌ_１とポンプによる排気量の推移を示す図である。

【図4】実施形態２に係る脱気システムのうちタンクを示す概略図である。

【図5】実施形態２に係る脱気システムのうちタンクの使用状態を示す概略図である。

【図6】実施形態３に係る脱気システムを示す概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0009】

〈実施形態１〉
図１は、脱気システム１の概略構成図である。本実施形態の脱気システム１は、原料供給手段２、タンク３、液面計５、撹拌装置４、ポンプ６、及び制御装置７を備え、粘性液体を製造し、脱気するシステムである。

【0010】

粘性液体とは、粘性液体中に気体が溶存しており、後述するように、撹拌したり真空雰囲気に置いたときに気泡が生じる程度の粘性をもった液体をいう。粘度としては３０００～６００００［ｍＰａ・ｓ］程度である。粘性液体の具体例としては、液状の医薬品、食品、飲料、インクなどが挙げられる。

【0011】

原料供給手段２は、粘性液体の原料をタンク３に供給する装置群である。原料供給手段２は、単一の原料又は二種以上の原料をそれぞれ保持する容器と、当該容器とタンク３を接続する配管と、当該配管の開度を調整する弁体、当該容器からタンク３へ原料を真空引きして移送するためのポンプなどから構成されている。また、原料供給手段２は、後述する制御装置７からの制御信号により、所定の流量で原料をタンク３へ供給するように構成されている。

【0012】

タンク３は、原料供給手段２から原料が供給され、当該原料から製造された粘性液体を貯留する容器である。タンク３には、撹拌装置４が取り付けられている。撹拌装置４は、タンク３内に供給された原料を撹拌する装置である。原料供給手段２から供給された複数種の原料が撹拌装置４で撹拌されることで、粘性液体が製造される。

【0013】

なお、特に図示しないが、タンク３は、貯留された粘性液体を他のタンクや装置へ移送するための構成として、タンク３の底部に設けられた開閉可能な開口部、当該開口部に接続された配管等を備えている。制御装置７からの制御信号により、粘性液体を他のタンクや装置へ移送することが可能となっている。

【0014】

液面計５は、タンク３に貯留されている粘性液体の液面の高さを測定する装置である。液面の高さとは、タンク３の底部を基準とした粘性液体の液面の高さである。液面計５としては、様々な方式のものを用いることができる。例えば、レーザー式、超音波式、静電容量式、電波式、圧力式、フロート式などが挙げられる。特に、レーザー式の液面計５を用いることが好ましい。液面計５で測定された液面の高さは、制御装置７へ伝達されるようになっている。

【0015】

ポンプ６は、タンク３の内部の気体を排気するようにタンク３に取り付けられている。ポンプ６が作動するとタンク３内は負圧となり、ポンプ６が停止するとタンク３内は常圧に戻る。ポンプ６は、制御装置７からの制御信号により、作動、停止又は出力の変更をするように構成されている。

【0016】

制御装置７は、プログラマブルコントローラ（ＰＬＣ）又はシーケンサとも称される装置である。制御装置７は、ＣＰＵ及びメモリを備え、メモリに記憶された制御プログラムを読み取り実行することで、液面計５から液面の高さを得て、原料供給手段２、撹拌装置４、ポンプ６を制御する。

【0017】

図２及び図３を用いて、制御装置７による具体的な制御について説明する。図２はタンクの内部に貯留された粘性液体を示す図であり、図３は泡状層の液面Ｌ_１とポンプによる排気量の推移を示す図である。タンク３外に排出された気体（元々タンク３内にあった気体及び粘性液体に含まれていた気体）の量を排気量と称する。図３の横軸は脱気を開始してからの経過時間を示している。また図３の排気量は脱気を開始してからの累積を示している。

【0018】

図２（ａ）に示すように、制御装置７は、原料供給手段２を制御して各種原料をタンク３に供給したとする。タンク３の内部は常圧であり、この状態における粘性液体の液面を基準液面Ｌ_０とする。原料の供給後、制御装置７はポンプ６を動作させて（図３の時刻Ｔ_０）、タンク３の内部を負圧にする。

【0019】

図２（ｂ）に示すように、タンク３の内部を負圧にすると、粘性液体Ａの上部に泡状層Ｂが形成される。泡状層Ｂは、泡状になった粘性液体をいう。図３の時刻Ｔ_０から時刻Ｔ_１の間に示すように泡状層Ｂの液面Ｌ_１が徐々に高くなる。なお、泡状層Ｂは、常圧時の粘性液体Ａの液面よりも高くなった部分をいう。泡状層Ｂは、粘性液体Ａに溶存している気体が負圧によって顕在化したものであるが、図２（ｂ）に示すように泡状層Ｂと粘性液体Ａとの界面が明確であるとは限らず、泡状層Ｂの粘性液体Ａとの界面に近い部分はほぼ気泡が存在しない場合もあり得る。

【0020】

ポンプ６がタンク３の内部から外部へ排気する排気量や、時刻Ｔ_０から時刻Ｔ_１の時間は、液面Ｌ_２の泡状層Ｂが形成されるように設定する。泡状層Ｂの一定に維持すべき液面Ｌ_２は、サイトグラスなどを通じて目視できる程度（例えば数ｃｍ程度）であったり、液面計５で検出される泡状層Ｂの液面Ｌ_２が基準液面Ｌ_０と区別できる程度（液面計５の誤差の範囲外）に設定する。このような目標の液面Ｌ_２となるようにポンプ６を動作させる。ポンプ６による単位時間あたりの排出量が多ければ当該時間は短くなり、排出量が少なければ当該時間は長くなる。いずれにしても、単位時間あたりの排出量を適宜設定して時刻Ｔ_０から時刻Ｔ_１にかけて排気を続ければ、液面Ｌ_２の泡状層Ｂが形成されるのに十分な負圧がタンク３内に発生する。

【0021】

制御装置７は、泡状層Ｂの液面Ｌ_１が液面Ｌ_２に達したら（時刻Ｔ_１）、図３の時刻Ｔ_１から時刻Ｔ_２に示すように、泡状層Ｂの液面が一定（液面Ｌ_２）となるようにポンプ６による排気量を制御する。このような制御により、粘性液体Ａと泡状層Ｂの界面付近で形成される泡と、泡状層Ｂの上部で弾けた泡とが均衡し、泡状層Ｂ全体としては液面Ｌ_２に維持されながらも、粘性液体Ａの気体が泡状層Ｂを通じてタンク３内に放出される。タンク３内に放出された気体はポンプ６によりタンク３外に排気される。

【0022】

時刻Ｔ_１から時刻Ｔ_２において、泡状層Ｂの液面Ｌ_１を一定（液面Ｌ_２）に維持するためには、制御装置７は液面計５にて泡状層Ｂの液面値を検出し、その液面値が一定に維持されるようにポンプ６を制御すればよい。または、時刻Ｔ_１から時刻Ｔ_２までの間におけるポンプ６の出力を定めておき（一定とは限らず変動してもよい）、脱気の開始からの経過時間に応じて、定めた出力でポンプ６を動作させるようにしてもよい。このようなポンプ６の出力は、予め試験を行う事によって得ることができる。なお、ポンプ６を制御するのみならず、タンク３とポンプ６との間に吸引バルブを設け、その吸引バルブの開度を制御することによって、タンク３内の圧力を調整して泡状層Ｂの液面を一定に維持するようにしてもよい。

【0023】

図３の時刻Ｔ_２から時刻Ｔ_３に示すように、粘性液体Ａに含まれる気体が少なくなってくると、ポンプ６を動作させているにも関わらず泡状層Ｂの液面Ｌ_１は液面Ｌ_２よりも低下する。そして時刻Ｔ_３以降に示すように、粘性液体Ａに含まれる気体がほぼなくなると、泡状層Ｂが元の基準液面Ｌ_０に戻る。つまり、ポンプ６が動作しているにもかかわらず泡状層Ｂが縮小して消滅すれば、粘性液体の気体が十分に脱気されたことになる。なおこの間では排気量はほぼ増加していない。

【0024】

このように泡状層Ｂが基準液面Ｌ_０に縮小したときポンプ６による排気を停止する。泡状層Ｂが基準液面Ｌ_０に縮小するとは、泡状層Ｂがほぼ消滅して基準液面Ｌ_０以下となったことをいう。なお、泡状層Ｂが基準液面Ｌ_０に縮小したことは、液面計５による液面値が基準液面Ｌ_０以下となったことをもって判定する。他に、液面値が基準液面Ｌ_０以下となるまでに要する経過時間によってポンプ６を停止してもよい。具体的には制御装置７は、脱気を開始してから（時刻Ｔ_０）から時刻Ｔ_３になったらポンプ６を停止させる。このような時刻Ｔ_３は予め試験を行う事によって得ることができる。

【0025】

なお、制御装置７は、脱気を開始してから撹拌装置４を動作させ、粘性液体Ａを撹拌させる。撹拌装置４を動作させるタイミングや撹拌の速度、時間について特に限定はない。撹拌装置４により粘性液体Ａは撹拌され、上下方向の対流を生じさせることができる。粘性液体Ａは粘度が高いため粘性液体Ａに含まれる気体が液面に移動し難い。しかしながら、撹拌により粘性液体Ａの気体が液面付近に強制的に移動されて泡状層Ｂとなるので、粘性液体Ａをより確実に脱気することができる。

【0026】

以上に述べたように、本実施形態の脱気システム１は、粘性液体を負圧下におくことで泡状層Ｂを形成し、その泡状層Ｂを一定にするようにポンプ６の排気量を制御する。泡状層Ｂを維持するためにポンプ６による排気は続けており、停止させない。このように排気とその停止を繰り返さないので、脱気に要する時間を短縮することができるとともに、ポンプ６を稼動・停止させるよりも要するエネルギーを少なくすることができる。

【0027】

なお、ポンプ６の運転・停止・出力調整などによってタンク３内の圧力を増減させ、泡状層Ｂの形成・消滅を繰り返すことができる。この場合は、粘性液体を脱気するまでの時間は長く掛かることが経験的、実験的に判明している。このような場合と比較して、本発明は泡状層Ｂを一定に維持することでより早く脱気を行うことができる。

【0028】

また、仮に、泡状層Ｂを形成せずに負圧によって粘性液体Ａから直接的に脱気する場合では、僅かに液面が変動するのみで、気泡が十分に脱気されたか判別し難い。

【0029】

しかしながら、本発明では、粘性液体Ａに泡状層Ｂを形成させた状態で脱気を行い、泡状層Ｂが消滅したときに脱気工程を終了する。泡状層Ｂの消滅は粘性液体Ａから十分に気体が脱気されたことと同義であるから、粘性液体Ａに気体が残留しているリスクを低減することができる。また、比較的大きく形成された泡状層Ｂが消滅したか否かは、目視であれば明らかであるし、液面Ｌ_２から基準液面Ｌ_０以下への変化は液面計５により誤謬なく検出できる。したがって、目視や液面計５によって泡状層Ｂの消滅をより確実に検出することができる。

【0030】

〈実施形態２〉
図４は、実施形態２に係る脱気システムのうちタンクを示す概略図である。タンク１０は、第１タンク部１１と、第２タンク部１２とを備えている。

【0031】

第１タンク部１１は、タンク１０の上側の一部であり、第２タンク部１２は、タンク１０の下側の一部である。すなわち、第２タンク部１２は、第１タンク部１１の下側に設けられており、これらが一体化されて一つのタンク１０となっている。

【0032】

第１タンク部１１は、上部側が筒状に形成され、下部側（第２タンク部１２側）の径が漸減するように形成されている。第１タンク部１１の上部を円筒部１３、下部をテーパー部１４と称する。

【0033】

円筒部１３は、ほぼ筒状に形成され、上部は蓋がされている。上部の蓋には、特に図示しないが、タンク１０の内部に連通した開口部と、当該開口部を開閉する蓋や弁などの開閉手段と、開閉手段を開閉させるための機構などの装置群が設けられている。

【0034】

テーパー部１４は、上部から下部に向かって、径が直線的に漸減したテーパー状に形成されている。テーパー部１４の上部は円筒部１３に連結され、下部は第２タンク部１２に連結されている。

【0035】

第２タンク部１２は、ほぼ筒状に形成されており、第２タンク部１２の径は、第１タンク部１１（円筒部１３）の径よりも小さくなっている。なお、第２タンク部１２が筒状に形成されているとは、筒状に形成された部分のみならず、径が漸減した底部を含んでいてもよい。同図に示す例では、第２タンク部１２は、筒状に形成された上部と、上側から下側に向けて径が漸減したテーパー状の底部とから構成されている。

【0036】

また、第２タンク部１２の底部には、タンク１０に貯留された原料を調合して得られた液状製品を取り出すための取出部（図示せず）が設けられている。取出部は、タンク１０の内部に連通した開口部と、当該開口部を開閉する蓋や弁などの開閉手段と、開閉手段を開閉させるための機構などの装置群からなる。

【0037】

図５は、実施形態２に係る脱気システムのうちタンクの使用状態を示す概略図である。同図に示す例では、第２タンク部１２の容積は３０Ｌとなっている。第２タンク部１２及びテーパー部１４の容積は７０Ｌとなっている。タンク１０の容積（第２タンク部１２、テーパー部１４及び円筒部１３の容積）は６００Ｌとなっている。

【0038】

３０Ｌ分の液状製品を調合する場合は、その液状製品を調合するための分量の各種原料をタンク１０に投入し、撹拌装置４を動作させる。これにより、第２タンク部１２において撹拌装置４が原料を撹拌し、３０Ｌ分の液状製品が調合される。

【0039】

７０Ｌ分の液状製品を調合する場合は、その液状製品を調合するための分量の各種原料をタンク１０に投入し、撹拌装置４を動作させる。これにより、テーパー部１４及び第２タンク部１２において撹拌装置４が原料を撹拌し、７０Ｌ分の液状製品が調合される。

【0040】

６００Ｌ分の液状製品を調合する場合は、その液状製品を調合するための分量の各種原料をタンク１０に投入し、撹拌装置４を動作させる。これにより、タンク１０において撹拌装置４が原料を撹拌し、６００Ｌ分の液状製品が調合される。

【0041】

上述した構成のタンク１０は、第２タンク部１２において小容量の液状製品を調合し、第１タンク部１１及び第２タンク部１２において大容量の液状製品を調合することができる。すなわち、一台のタンク１０で小容量から大容量までの様々な分量の液状製品を調合することができる。もちろん、調合する液状製品の分量は、３０Ｌ、７０Ｌ、６００Ｌに限定されない。

【0042】

ここで、第２タンク部１２に、第２タンク部１２を超えない量の粘性液体が貯留されており、この粘性液体の気体を脱気する場合について説明する。実施形態１と同様にポンプ６（図示せず）を動作させることで、泡状層Ｂを形成する。この泡状層Ｂの液面は、第２タンク部１２を超えるようにする。第２タンク部１２を超えることで、第２タンク部１２から、それよりも径の大きい第１タンク部１１に亘って泡状層Ｂが形成される。

【0043】

このように形成された泡状層Ｂは、第１タンク部１１を平面視した面積と同等になっている。つまり第２タンク部１２を平面視した面積よりも大きくなっている。このように泡状層Ｂは、泡状層Ｂが第２タンク部１２に収まっている場合（図示せず）と比較して、より大きな面積でタンク１０内部の空間に接することになるので、より多くの気泡を速やかにタンク１０の内部の空間に放出させることができる。

【0044】

このように本実施形態の脱気システム１は、大容量・小容量の粘性液体を一台のタンク１０で処理することができるとともに、小容量の粘性液体についてより速やかに脱気を行う事ができる。

【0045】

〈実施形態３〉
図６は、実施形態３に係る脱気システムを示す概略図である。本実施形態の脱気システム１は、タンク２０と、フィルタ装置２１、噴射部２２、第１ポンプ２３、第２ポンプ２４を備えている。

【0046】

タンク２０は下部に排出口が設けられており、当該排出口とフィルタ装置２１を接続する第１配管３０が設けられている。

【0047】

フィルタ装置２１は、第１配管３０を介して一次側がタンク２０に接続され、第２配管３１を介して二次側が噴射部２２に接続されている。フィルタ装置２１は、タンク２０から供給された粘性液体Ａからそれに含まれる気体を捕捉する。フィルタ装置２１としてはデッドエンド型でもよいし、クロスフロー型でもよい。

【0048】

噴射部２２は、第２配管３１から送られた粘性液体をタンク２０の内部に向けて噴射する装置である。具体的には公知のシャワーボール型、ローラーボール型、プッシュアウトボール型、ジェットワッシャー型、拡散ノズル型、噴射する液体の反力でノズル自体が回転する２Ｄノズル、噴射する液体の反力でノズル自体が自転及び公転を行う３Ｄノズルなどを用いることができる。

【0049】

第２配管３１は途中で分岐した第３配管３２を介してタンク２０に接続されている。第３配管３２を経由して粘性液体の一部がタンク２０の内面に供給されるようになっている。また、第１配管３０の途中には粘性液体を送液するための第１ポンプ２３が設けられ、フィルタ装置２１の一次側にはフィルタに捕捉された泡を除去するための第２ポンプ２４が接続されている。

【0050】

また、特に図示しないが、脱気システム１は、実施形態１と同様のタンク２０内の気体を排気するポンプが設けられている。

【0051】

本実施形態の脱気システム１は、実施形態１と同様にポンプによる排気によって泡状層Ｂを形成して脱気することが可能となっている。そして、制御装置７（図１参照）は、第１ポンプ２３を動作させることで、タンク２０からフィルタ装置２１に粘性液体を供給してフィルタ装置２１に気体（泡）を除去させ、さらにフィルタ装置２１を透過した粘性液体を噴射部２２からタンク２０の内部に噴射させる。噴射部２２からタンク２０の内部に噴射された粘性液体は、泡状層Ｂに降り注ぎ、気泡の破壊を促す。これにより、泡状層Ｂの気体をより速やかにタンク２０の内部空間に放出させることができ、脱気に掛かる時間を短縮することができる。

【0052】

〈他の実施形態〉
以上、本発明の各実施形態について説明したが、本発明の基本的な構成は上述したものに限定されるものではない。

【0053】

例えば、各実施形態では、原料供給手段２を備えていたが必須の構成ではなく、原料は手動でタンク３に供給するようにしてもよい。また撹拌装置４も必須の構成ではない。脱気の開始は、原料投入後に行ったが、このようなタイミングに限定されない。例えば原料を投入しながら脱気を開始してもよい。実施形態２では二段のタンク１０を例示したが、二段に限らず、三段以上の複数段のタンクについても本発明を適用することができる。

【符号の説明】

【0054】

１…脱気システム、２…原料供給手段、３、１０、２０…タンク、４…撹拌装置、５…液面計、６…ポンプ、７…制御装置

【要約】

【課題】粘度が高い液体をより確実に脱気することができる脱気システムを提供する。
【解決手段】粘性液体を貯留するタンク３と、タンク３の内部の気体を排気するポンプ６と、ポンプ６を制御する制御装置７とを備え、制御装置７は、ポンプ６の停止時におけるタンク３の内部の液面を基準液面とし、ポンプ６を動作させてタンク３の気体を排気することで粘性液体の上部に泡状層を形成させ、泡状層の液面が一定となるようにポンプ６による排気量を制御し、泡状層が基準液面に縮小するまでポンプによる排気を継続する。
【選択図】図１

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】