特許 7469847 波長変換部材及びそれを用いた発光装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-04-09

(45)【発行日】2024-04-17

(54)【発明の名称】波長変換部材及びそれを用いた発光装置

(51)【国際特許分類】

   G02B 5/20 20060101AFI20240410BHJP

   H01L 33/50 20100101ALI20240410BHJP

   H01S 5/022 20210101ALI20240410BHJP

【ＦＩ】

G02B5/20

H01L33/50

H01S5/022

【請求項の数】 16

(21)【出願番号】P 2018224494

(22)【出願日】2018-11-30

(65)【公開番号】P2019159308

(43)【公開日】2019-09-19

【審査請求日】2021-10-08

【審判番号】

【審判請求日】2023-03-22

(31)【優先権主張番号】P 2018045056

(32)【優先日】2018-03-13

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000232243

【氏名又は名称】日本電気硝子株式会社

(72)【発明者】

【氏名】古山 忠仁

【合議体】

【審判長】神谷 健一

【審判官】本田 博幸

【審判官】大▲瀬▼ 裕久

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１４－２４１４３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－３５０５５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－２２５５８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－２１５８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／１７０６０９（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１３－４４８０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１３－５１１８３６（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

G02B 5/20

H01L 33/50

H01S 5/022

H05B 33/12

G02F 1/13357

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

無機バインダー中に蛍光体粒子と熱伝導性粒子が分散されてなる波長変換部材であって、
無機バインダーがガラスであり、
無機バインダーと熱伝導性粒子の屈折率差が０．２以下であり、
無機バインダーと熱伝導性粒子の各含有量の体積比が６０：４０～４０超：６０未満であり、
空隙率が１０％以下であることを特徴とする波長変換部材。

【請求項2】

近接する複数の熱伝導性粒子同士の距離、及び／または、熱伝導性粒子とそれに近接する蛍光体粒子との距離が、０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。

【請求項3】

複数の熱伝導性粒子同士、及び／または、熱伝導性粒子と蛍光体粒子が接触していることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換部材。

【請求項4】

熱伝導性粒子の平均粒子径Ｄ_５０が９μｍ以下であることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項5】

熱伝導性粒子が、蛍光体粒子より高い熱伝導率を有することを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項6】

熱伝導性粒子が酸化物セラミックスからなることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項7】

熱伝導性粒子が、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項６に記載の波長変換部材。

【請求項8】

無機バインダーの軟化点が１０００℃以下であることを特徴とする請求項１～７のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項9】

無機バインダーの屈折率（ｎｄ）が１．６～１．８５であることを特徴とする請求項１～８のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項10】

無機バインダーと熱伝導性粒子の３０～３８０℃の温度範囲における熱膨張係数差が６０×１０^－７以下であることを特徴とする請求項１～９のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項11】

蛍光体粒子の含有量が１～７０体積％であることを特徴とする請求項１～１０のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項12】

厚みが５００μｍ以下であることを特徴とする請求項１～１１のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項13】

熱拡散率が５×１０^－７ｍ^２／ｓ以上であることを特徴とする請求項１～１２のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項14】

光入射面及び／または光出射面に無反射処理が施されていることを特徴とする請求項１～１３のいずれか一項に記載の波長変換部材。

【請求項15】

請求項１～１４のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。

【請求項16】

光源がレーザーダイオードであることを特徴とする請求項１５に記載の発光装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びそれを用いた発光装置に関するものである。

【背景技術】

【0002】

近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、低消費電力、小型軽量、容易な光量調節という観点から、ＬＥＤやＬＤ等の励起光源を用いた発光装置に対する注目が高まってきている。そのような次世代発光装置の一例として、例えば特許文献１には、青色光を出射するＬＥＤ上に、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材が配置された発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。

【0003】

波長変換部材としては、従来、樹脂マトリクス中に蛍光体粒子を分散させたものが用いられている。しかしながら、当該波長変換部材を用いた場合、励起光源からの光により樹脂が劣化し、発光装置の輝度が低くなりやすいという問題がある。特に、励起光源が発する熱や高エネルギーの短波長（青色～紫外）光によってモールド樹脂が劣化し、変色や変形を起こすという問題がある。

【0004】

そこで、樹脂マトリクスに代えてガラスマトリクス中に蛍光体粒子を分散固定した、完全無機固体からなる波長変換部材が提案されている（例えば、特許文献２及び３参照）。当該波長変換部材は、母材となるガラスがＬＥＤの熱や照射光により劣化しにくく、変色や変形といった問題が生じにくいという特徴を有している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開２０００－２０８８１５号公報

【文献】特開２００３－２５８３０８号公報

【文献】特許第４８９５５４１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

近年、ハイパワー化を目的として、励起光源として用いるＬＥＤやＬＤの出力が上昇している。それに伴い、励起光源からの熱や、励起光を照射された蛍光体から発せられる熱により波長変換部材の温度が上昇し、その結果、発光強度が経時的に低下する（温度消光）という問題がある。また、場合によっては、波長変換部材の温度上昇が顕著となり、構成材料（ガラスマトリクス等）が融解するおそれがある。

【0007】

以上に鑑み、本発明は、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の波長変換部材は、無機バインダー中に蛍光体粒子と熱伝導性粒子が分散されてなる波長変換部材であって、無機バインダーと熱伝導性粒子の屈折率差が０．２以下であり、無機バインダーと熱伝導性粒子の各含有量の体積比が８０：２０～４０超：６０未満であることを特徴とする。上記構成のように、波長変換部材に含まれる熱伝導性粒子の含有量を多くすることで、励起光自体の熱や、励起光を波長変換部材に照射した際に蛍光体粒子から発生する熱が熱伝導性粒子を介して伝わり、効率良く外部に放出される。これにより、波長変換部材の温度上昇を抑制して、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能となる。また、波長変換部材に含まれる熱伝導性粒子の上限を上記の通り規定することで、空隙率の小さい波長変換部材とすることができる。このようにすれば、波長変換部材内部において熱伝導性の低い空気の存在割合が低下し、波長変換部材の熱伝導率を向上させることができる。また、無機バインダー、熱伝導性粒子または蛍光体粒子と、空隙に含まれる空気との屈折率差による光散乱を低減できるため、波長変換部材の透光性を向上させることができ、結果として励起光または蛍光体粒子から発せられる蛍光の光取出し効率を向上させることができる。さらに、無機バインダーと熱伝導性粒子の屈折率差を上記の通り小さくすることで、両者の界面での反射に起因する光散乱を軽減でき、これによっても励起光や蛍光の光取出し効率を向上させることができる。

【0009】

本発明の波長変換部材は、空隙率が１０％以下であることが好ましい。

【0010】

本発明の波長変換部材は、近接する複数の熱伝導性粒子同士の距離、及び／または、熱伝導性粒子とそれに近接する蛍光体粒子との距離が、０．０８ｍｍ以下であることが好ましい。特に、複数の熱伝導性粒子同士、及び／または、熱伝導性粒子と蛍光体粒子が接触していることが好ましい。このようにすれば、熱伝導性の低い無機バインダーを伝熱する距離が短くなり、さらには複数の熱伝導性粒子間で熱伝導経路が形成されるため、波長変換部材内部で発生した熱を外部に伝導させやすくなる。

【0011】

本発明の波長変換部材は、熱伝導性粒子の平均粒子径Ｄ_５０が２０μｍ以下であることが好ましい。このようにすれば、熱伝導性粒子を無機バインダー中に均一に分散させやすくなる。また、蛍光体粒子も無機バインダー中に均一に分散でき、波長変換部材から発せられる蛍光の配向性も向上しやすくなる。

【0012】

本発明の波長変換部材は、熱伝導性粒子が蛍光体粒子より高い熱伝導率を有することが好ましい。

【0013】

本発明の波長変換部材は、熱伝導性粒子として例えば酸化物セラミックスからなるものを使用することができる。具体的には、熱伝導性粒子が、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも１種であることが好ましい。

【0014】

本発明の波長変換部材は、無機バインダーの軟化点が１０００℃以下であることが好ましい。

【0015】

本発明の波長変換部材は、無機バインダーの屈折率（ｎｄ）が１．６～１．８５であることが好ましい。

【0016】

本発明の波長変換部材は、無機バインダーがガラスであることが好ましい。この場合、ガラスは実質的にアルカリ金属成分を含有しないことが好ましい。ガラスに含まれるアルカリ金属成分は励起光を受けると着色中心となりやすく、励起光や蛍光の吸収源となり、発光効率が低下する場合がある。そこで、無機バインダーであるガラスが実質的にアルカリ金属成分を含有しない構成とすれば、上記のような不具合が発生しにくくなり、波長変換部材の発光効率が向上しやすくなる。

【0017】

本発明の波長変換部材は、無機バインダーと熱伝導性粒子の３０～３８０℃の温度範囲における熱膨張係数差が６０×１０^－７以下であることが好ましい。このようにすれば、製造工程における焼成時に、無機バインダーと熱伝導性粒子の熱膨張係数差に起因する空隙が発生しにくくなる。

【0018】

本発明の波長変換部材は、蛍光体粒子の含有量が１～７０体積％であることが好ましい。

【0019】

本発明の波長変換部材は、厚みが５００μｍ以下であることが好ましい。

【0020】

本発明の波長変換部材は、熱拡散率が５×１０^－７ｍ^２／ｓ以上であることが好ましい。

【0021】

本発明の波長変換部材は、光入射面及び／または光出射面に無反射処理が施されていることが好ましい。このようにすれば、励起光の入射や蛍光の出射の際に、部材表面での反射損失を抑制することができる。

【0022】

本発明の発光装置は、上記の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。

【0023】

本発明の発光装置は、光源がレーザーダイオードであることが好ましい。このようにすれば、発光強度を高めることが可能となる。なお、光源としてレーザーダイオードを用いた場合は、波長変換部材の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。

【発明の効果】

【0024】

本発明によれば、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0025】

【図1】本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。

【図2】本発明の一実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。

【図3】実施例のＮｏ．４の波長変換部材の部分断面写真である。

【発明を実施するための形態】

【0026】

以下、本発明の実施形態を図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に何ら限定されるものではない。

【0027】

（波長変換部材）
図１は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材１０は、無機バインダー１中に蛍光体粒子２と熱伝導性粒子３が分散されてなるものである。本実施形態に係る波長変換部材１０は透過型の波長変換部材である。波長変換部材１０の一方の主面から励起光を照射すると、入射した励起光の一部が蛍光体粒子２により波長変換されて蛍光となり、当該蛍光は他方の主面から外部に照射される。また、蛍光体粒子２により波長変換されなかった励起光も、他方の主面から外部に出射される。つまり、蛍光と励起光の合成光が外部に出射される。波長変換部材１０の形状は特に限定されないが、通常は平面形状が矩形や円形の板状である。

【0028】

図１に示すように、本実施形態では複数の熱伝導性粒子３が互いに近接または接触している。それにより、複数の熱伝導性粒子３の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー１の距離が短くなっている。特に、複数の熱伝導性粒子３同士が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。また、本実施形態では熱伝導性粒子３が蛍光体粒子２に近接または接触しており、それにより蛍光体粒子２と熱伝導性粒子３の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー１の距離が短くなっている。特に、熱伝導性粒子３と蛍光体粒子２が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。近接する複数の熱伝導性粒子３同士の距離、及び／または、熱伝導性粒子３とそれに近接する蛍光体粒子２との距離は、０．０８ｍｍ以下、特に０．０５ｍｍ以下であることが好ましい。このようにすれば、蛍光体粒子２で発生した熱を外部に伝導させやすくなり、波長変換部材１０の温度が不当に上昇することを抑制できる。

【0029】

なお、近接する複数の熱伝導性粒子３同士の距離、及び、熱伝導性粒子３とそれに近接する蛍光体粉末２との距離は、波長変換部材１０の反射電子像による断面画像から測定することができる。

【0030】

以下、各構成要素について詳細に説明する。

【0031】

無機バインダー１としては、製造時の焼成工程における蛍光体粒子２の熱劣化を考慮し、軟化点が１０００℃以下のものを使用することが好ましい。そのような無機バインダー１としてはガラスが挙げられる。ガラスは樹脂等の有機系マトリクスと比較して耐熱性に優れるとともに、熱処理により軟化流動しやすいため、波長変換部材１０の構造を緻密化しやすいという特徴がある。ガラスの軟化点は２５０～１０００℃であることが好ましく、３００～９５０℃であることがより好ましく、４００～９００℃であることがさらに好ましく、４００～８５０℃であることが特に好ましい。ガラスの軟化点が低すぎると、波長変換部材１０の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラス自体の耐熱性が低いため、蛍光体粒子２から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスの軟化点が高すぎると、製造時の焼成工程において蛍光体粒子２が劣化して、波長変換部材１０の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材１０の化学的安定性及び機械的強度を高める観点からはガラスの軟化点は５００℃以上、６００℃以上、７００℃以上、８００℃以上、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウケイ酸塩系ガラス、ケイ酸塩系ガラス、アルミノケイ酸塩系ガラス等が挙げられる。ただし、ガラスの軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。また、蛍光体粒子２の耐熱性が低い場合、焼成時に劣化するおそれがある。よって、波長変換部材１０を安価に製造する場合や、耐熱性の低い蛍光体粒子２を使用する場合は、ガラスマトリクスの軟化点は５５０℃以下、５３０℃以下、５００℃以下、４８０℃以下、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスが挙げられる。

【0032】

無機バインダー１を構成するガラスは実質的にアルカリ金属成分を含有しないことが好ましい。ガラスに含まれるアルカリ金属成分は励起光を受けると着色中心となりやすく、励起光や蛍光の吸収源となり、発光効率が低下する場合があるためである。

【0033】

なお、無機バインダー１に使用されるガラスとしては、通常、ガラス粉末が使用される。ガラス粉末の平均粒子径は５０μｍ以下、３０μｍ以下、１０μｍ以下、特に５μｍ以下であることが好ましい。ガラス粉末の平均粒子径が大きすぎると、緻密な焼結体が得にくくなる。ガラス粉末の平均粒子径の下限は特に限定されないが、通常、０．５μｍ以上、さらには１μｍ以上である。

【0034】

なお、本明細書において平均粒子径はレーザー回折法で測定した値を指し、レーザー回折法により測定した際の体積基準の累積粒度分布曲線において、その積算量が粒子の小さい方から累積して５０％である粒子径（Ｄ_５０）を表す。

【0035】

無機バインダー１の屈折率は、熱伝導性粒子３の屈折率と近くなるように選択することが好ましい。例えば、無機バインダー１の屈折率（ｎｄ）は１．６～１．８５、さらには１．６５～１．８であることが好ましい。

【0036】

蛍光体粒子２は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子２の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体から選ばれた少なくとも１種が挙げられる。また励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。

【0037】

蛍光体粒子２の平均粒子径は１～５０μｍ、特に５～３０μｍであることが好ましい。蛍光体粒子２の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下しやすくなる。一方、蛍光体粒子２の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。そのため、発光色の均一性を高める観点からは、蛍光体粒子２の平均粒子径は２０μｍ以下、１０μｍ以下、特に１０μｍ未満であることが好ましい。

【0038】

波長変換部材１０中における蛍光体粒子２の含有量は１～７０体積％、１～５０体積％、特に１～３０体積％であることが好ましい。蛍光体粒子２の含有量が少なすぎると、所望の発光強度が得にくくなる。一方、蛍光体粒子２の含有量が多すぎると、波長変換部材１０の熱拡散率が低くなり放熱性が低下しやすくなる。

【0039】

熱伝導性粒子３は、無機バインダー１より高い熱伝導率を有している。特に、熱伝導性粒子３は無機バインダー１及び蛍光体粒子２より高い熱伝導率を有していることが好ましい。具体的には、熱伝導性粒子３の熱伝導率は５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。

【0040】

熱伝導性粒子３としては、酸化物セラミックスが好ましい。酸化物セラミックスの具体例としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛、マグネシアスピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。なかでも、熱伝導率の比較的高い酸化アルミニウムまたは酸化マグネシウムを用いることが好ましく、特に熱伝導率が高く光吸収の少ない酸化マグネシウムを用いることがより好ましい。なお、マグネシアスピネルは比較的入手しやすく安価である点で好ましい。

【0041】

熱伝導性粒子３の平均粒子径（Ｄ_５０）は２０μｍ以下、１５μｍ以下、特に１０μｍ以下であることが好ましい。熱伝導性粒子３の平均粒子径が大きすぎると、熱伝導性粒子３を無機バインダーの間に均一に分散させにくくなる。また、蛍光体粒子２間の距離が広くなり過ぎ、波長変換部材１０から発せられる蛍光の配向性にムラが発生しやすくなる。なお、熱伝導性粒子３の平均粒子径が小さすぎると、熱伝導性粒子３の比表面積が大きくなり、波長変換部材１０の緻密性が低下しやすくなるため、０．１μｍ以上、１μｍ以上、３μｍ以上、さらには５μｍ以上であることが好ましい。

【0042】

波長変換部材１０中における無機バインダー１と熱伝導性粒子３の各含有量の体積比は８０：２０～４０超：６０未満であり、８０：２０～４１：５９であることが好ましく、７５：２５～５０：５０であることがより好ましく、７３：２７～５５：４５であることがさらに好ましく、７２：２８～６０：４０であることが特に好ましい。熱伝導性粒子３の含有量が少なすぎる（無機バインダー１の含有量が多すぎる）と、所望の放熱効果が得にくくなる。一方、熱伝導性粒子３の含有量が多すぎる（無機バインダー１の含有量が少なすぎる）と、波長変換部材１０中における空隙が多くなるため、所望の放熱効果が得られなくなったり、波長変換部材１０内部の光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。このような熱伝導性粒子３の含有量が多すぎる場合の不具合は、特に熱伝導性粒子３の粒子径が小さい場合に顕著に表れる傾向がある。

【0043】

なお、波長変換部材１０中における無機バインダー１と熱伝導性粒子３の合量は、蛍光体粒子２の含有量を考慮し、３０～９９体積％、５０～９９体積％、特に７０～９９体積％の範囲で調整することが好ましい。

【0044】

波長変換部材１０中における空隙率（体積％）は１０％以下、５％以下、特に３％以下であることが好ましい。空隙率が大きすぎると、放熱効果が低下しやすくなる。また、波長変換部材１０内部の光散乱が過剰となり、蛍光強度が低下しやすくなる。

【0045】

無機バインダー１と熱伝導性粒子３の屈折率差（ｎｄ）は０．２以下であり、０．１５以下、特に０．１以下であることが好ましい。当該屈折率差が大きすぎると、無機バインダー１と熱伝導性粒子３の界面での反射が大きくなり、その結果、光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。

【0046】

無機バインダー１と熱伝導性粒子３の屈折率差は、各原料の屈折率の値から算出することができる。あるいは、焼結後の波長変換部材１０について、市販されている透過型位相シフトレーザー干渉顕微鏡を使用することで、無機バインダー１と熱伝導性粒子３の屈折率差を測定することもできる。

【0047】

無機バインダー１と熱伝導性粒子３の熱膨張係数差（３０～３８０℃）が６０×１０^－７以下、特に５０×１０^－７以下であることが好ましい。このようにすれば、製造工程における焼成時に、無機バインダーと熱伝導性粒子の熱膨張係数差に起因する空隙が発生しにくくなる。

【0048】

波長変換部材１０の厚みは、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。波長変換部材１０の厚みが大きすぎると、波長変換部材１０における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低下する傾向がある。また、熱伝導性が低下することから波長変換部材１０の温度が高くなって、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解が発生しやすくなる。なお、波長変換部材１０の厚みの下限値は、１００μｍ程度であることが好ましい。波長変換部材１０の厚みが小さすぎると、機械的強度が低下しやすくなる。また、所望の発光色を得るために蛍光体粒子２の含有量を増やす必要があるため、相対的に熱伝導性粒子３の含有量が少なくなり、熱伝導性が低下しやすくなる。

【0049】

波長変換部材１０の光入射面及び／または光出射面に無反射処理が施されていることが好ましい。このようにすれば、励起光の入射や蛍光の出射の際に、部材表面での反射損失を抑制することができる。無反射処理としては、誘電体多層膜等の反射防止膜、あるいはモスアイ構造等のマイクロストラクチャーが挙げられる。また、波長変換部材１０の光入射面にバンドパスフィルターを設けることにより、波長変換部材１０の内部で発生した蛍光が光入射面側に漏出することを抑制できる。

【0050】

波長変換部材１０は上記構成を有することにより優れた熱拡散性を有する。具体的には、波長変換部材１０の熱拡散率は５×１０^－７ｍ^２／ｓ以上、６×１０^－７ｍ^２／ｓ以上、７×１０^－７ｍ^２／ｓ以上、特に８×１０^－７ｍ^２／ｓ以上であることが好ましい。

【0051】

波長変換部材１０を金属やセラミック等の別の放熱部材に接合して使用してもよい。このようにすれば、波長変換部材１０で発生した熱をより一層効率よく外部に放出することが可能となる。

【0052】

（波長変換部材の製造方法）
波長変換部材１０の製造方法として、（i）無機バインダー１、蛍光体粒子２及び熱伝導性粒子３を含む混合粉末を金型で加圧することで得られる予備成型体を焼成する方法が挙げられる。ここで、予備成型体を真空等の減圧雰囲気で焼成することが好ましい。このようにすれば、空隙率の低い波長変換部材が得やすくなる。

【0053】

あるいは、波長変換部材１０の製造方法として、（ii）無機バインダー１、蛍光体粒子２及び熱伝導性粒子３を含む混合粉末に対して、樹脂、溶剤、可塑剤等の有機成分を添加、混練してなるスラリーを、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルム上にドクターブレード法等により成形し、加熱乾燥することにより得られるグリーンシート予備成型体を焼成する方法が挙げられる。グリーンシート予備成型体の焼成は、大気雰囲気で樹脂の分解温度以上で加熱した後に、減圧雰囲気で焼成温度まで加熱することが好ましい。このようにすれば、空隙率の低い波長変換部材が得やすくなる。

【0054】

上記製造方法（i）及び（ii）において、焼成温度は１０００℃以下、９５０℃以下、特に９００℃以下であることが好ましい。焼成温度が高すぎると、蛍光体粒子２が熱劣化しやすくなる。なお、焼成温度が低すぎると、緻密な焼結体が得にくくなるため、２５０℃以上、３００℃以上、特に４００℃以上であることが好ましい。

【0055】

上記製造方法（i）及び（ii）は、無機バインダー１と熱伝導性粒子３の合量に対する熱伝導性粒子３の体積比率が概ね４０％以下の場合に有効である。熱伝導性粒子３の体積比率が大きすぎると、緻密な焼結体が得にくくなる。

【0056】

その他に、波長変換部材１０の製造方法として、（iii）無機バインダー１、蛍光体粒子２及び熱伝導性粒子３を含む混合粉末を加熱プレスする方法が挙げられる。加熱プレスは、ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことができる。これらの装置を使用することにより、緻密な焼結体を容易に得ることができる。なお、加熱プレスは減圧雰囲気で行うことが好ましい。このようにすれば、焼成時の脱泡が促進され、緻密な焼結体が得やすくなる。

【0057】

加熱プレスを行う際の温度は１０００℃以下、９５０℃以下、特に９００℃以下であることが好ましい。加熱プレスを行う際の温度が高すぎると、蛍光体粒子２が熱劣化しやすくなる。なお、加熱プレスを行う際の温度が低すぎると、緻密な焼結体が得にくくなるため、２５０℃以上、３００℃以上、特に４００℃以上であることが好ましい。

【0058】

加熱プレスする際の圧力は、緻密な焼結体が得られるよう、例えば１０～１００ＭＰａ、特に２０～６０ＭＰａの範囲で適宜調整することが好ましい。

【0059】

焼結用金型の材質は特に限定されず、例えばカーボン製やセラミック製の金型を使用することができる。

【0060】

上記製造方法（iii）は緻密な焼結体が得やすいため、無機バインダー１と熱伝導性粒子３の合量に対する熱伝導性粒子３の体積比率が大きい場合（例えば３５％以上、さらには４０％超）に特に有効である。

【0061】

（発光装置）
図２は、上述した実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。図２に示すように、発光装置２０は、波長変換部材１０と光源４を備えている。光源４から出射された励起光Ｌ_０は波長変換部材１０により蛍光Ｌ_１に変換される。また励起光Ｌ_０の一部は波長変換部材１０をそのまま透過する。このため、波長変換部材１０からは、励起光Ｌ_０と蛍光Ｌ_１との合成光Ｌ_２が出射することとなる。例えば、励起光Ｌ_０が青色光であり、蛍光Ｌ_１が黄色光である場合、白色の合成光Ｌ_２を得ることができる。

【0062】

発光装置２０には上述の波長変換部材１０を用いているため、波長変換部材１０に励起光Ｌ_０が照射されることにより発生した熱を、効率良く外部に放出することができる。よって、波長変換部材１０の温度が不当に上昇することを抑制できる。

【0063】

光源４としては、ＬＥＤやＬＤが挙げられる。発光装置２０の発光強度を高める観点からは、光源４は高強度の光を出射できるＬＤを用いることが好ましい。光源としてＬＤを用いた場合は、波長変換部材１０の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。

【実施例】

【0064】

以下、本発明の波長変換部材を実施例を用いて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

【0065】

表１は本発明の実施例（Ｎｏ．１～１０）及び比較例（Ｎｏ．１１～１２）を示す。

【0066】

【表1】

【0067】

熱伝導性粒子、無機バインダー及び蛍光体粒子を、表１に記載の割合となるように混合することにより混合粉末を得た。なお表において、蛍光体粒子の含有量は混合粉末に占める含有量であり、残部を熱伝導性粒子と無機バインダーが占める。各材料としては以下のものを使用した。

【0068】

（ａ）熱伝導性粒子
ＭｇＯ（熱伝導率：約４２Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒子径Ｄ_５０：８μｍ、屈折率（ｎｄ）：１．７３）
Ａｌ_２Ｏ_３（熱伝導率：約２０Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒子径Ｄ_５０：９μｍ、屈折率（ｎｄ）：１．７６）
ＭｇＡｌ_２Ｏ_４（熱伝導率：約１６Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒径Ｄ_５０：２１μｍ）
（ｂ）無機バインダー
無機バインダーＡ（ケイ酸バリウム系ガラス粉末、軟化点：７９０℃、屈折率（ｎｄ）：１．７１、平均粒子径Ｄ_５０：２．５μｍ）
無機バインダーＢ（ホウケイ酸塩系ガラス粉末、軟化点：７７５℃、屈折率（ｎｄ）：１．４９、平均粒子径Ｄ_５０：１．３μｍ）
無機バインダーＣ（スズリン酸塩系ガラス粉末、軟化点：３８０℃、屈折率（ｎｄ）：１．８２、平均粒子径Ｄ_５０：３．８μｍ）
無機バインダーＤ（ビスマス系ガラス粉末、軟化点：４５０℃、屈折率（ｎｄ）：１．９１、平均粒子径Ｄ_５０：２．７μｍ）
（ｃ）蛍光体粒子
ＹＡＧ蛍光体粒子（Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２、平均粒子径：２２μｍ）
ＣＡＳＮ蛍光体粒子（ＣａＡｌＳｉＮ_３、平均粒子径：１５μｍ）

【0069】

表１のＮｏ．１～３、７～１２の波長変換部材は以下のようにして作製した。上記で得られた混合粉末を、３０ｍｍ×４０ｍｍの金型に入れ２５ＭＰａの圧力でプレスし予備成型体を製作した。得られた予備成形体を真空雰囲気下で表１に示す熱処理温度まで昇温し２０分保持（減圧焼成）した後、Ｎ_２ガスを導入して大気圧に戻しながら常温まで徐冷した。得られた焼結体に対し研削・研磨加工を施すことにより、５ｍｍ×５ｍｍ×０．５ｍｍの矩形板状の波長変換部材を得た。

【0070】

表１のＮｏ．４～６の波長変換部材は以下のようにして作製した。上記で得られた混合粉末を３０ｍｍ×４０ｍｍの金型に入れ、２５ＭＰａの圧力でプレスし予備成型体を製作した。得られた予備成型体を富士電波工業製ホットプレス炉（ハイマルチ５０００）内に設置された３０ｍｍ×４０ｍｍのカーボン製金型に入れ、加熱プレスを行った。加熱プレスの条件としては、真空雰囲気下で表１に示す熱処理温度まで昇温し、４０ＭＰａの圧力で２０分間加圧した後、Ｎ_２ガスを導入しながら常温まで徐冷した。得られた焼結体に対し研削・研磨加工を施すことにより、５ｍｍ×５ｍｍ×０．５ｍｍの矩形板状の波長変換部材を得た。

【0071】

得られた波長変換部材について、以下の方法で空隙率、熱拡散率、放熱性、透光性、発光ムラを評価した。結果を表１に示す。また、Ｎｏ．４の波長変換部材の部分断面写真を図３に示す。

【0072】

空隙率は、波長変換部材の反射電子像による断面写真について、画像解析ソフトＷｉｎｒｏｏｆを用いて二値化し、得られた処理画像において空隙の占める面積割合から算出した。

【0073】

熱拡散率は、アイフェイズ社製の熱拡散率測定装置ai-phaseにより測定した。

【0074】

放熱性は以下のようにして測定した。中央部にφ３ｍｍの開口部が形成された３０ｍｍ×３０ｍｍ×２ｍｍのアルミニウム板２枚を準備し、当該２枚のアルミニウム板の間に波長変換部材を挟持して固定した。波長変換部材はアルミニウム板の略中央部に位置するように固定し、各アルミニウム板の開口部から波長変換部材が露出するようにした。アルミニウム板の一方の開口部から、露出した波長変換部材に対してＬＤの励起光（波長４４５ｎｍ、出力１．８Ｗ）を１０分間照射し、波長変換部材のレーザー照射面と反対面の温度をＦＬＩＲ製のサーモグラフィで測定した。なお、ガラスマトリクスが融解した場合は「×」として評価した。

【0075】

透光性は、得られた波長変換部材を１０００ルクスの蛍光灯下で文字の書いた紙面上に載置し、その文字の陰影が確認できるか否かで判断した。文字の陰影が確認できたものを「○」、確認できなかったものを「×」とした。

【0076】

発光ムラは以下のようにして評価した。上記の放熱性試験において、波長変換部材の光出射側から１ｍの距離に白色反射板を設置し、当該白色反射板に投影された光の色ムラの有無を確認した。色ムラが無いものを「○」、色ムラが少し確認できたものを「△」、色ムラが確認できたものを「×」として評価した。

【0077】

表１から明らかなように、実施例であるＮｏ．１～１０の波長変換部材は、熱拡散率が５．９×１０^－７ｍ^２／ｓ以上と高く、放熱性試験でも波長変換部材の温度が４５～８９℃と比較的低温であった。さらに、平均粒子径が８～９μｍと小さい熱伝導性粒子を使用したＮｏ．１～８の波長変換部材は、発光ムラがなく、出射光の均質性に優れていた。一方、比較例であるＮｏ．１１の波長変換部材は、熱伝導性粒子の含有比率が小さすぎるため、熱拡散率が３．５×１０^－７ｍ^２／ｓと低く、放熱性試験で波長変換部材のガラスマトリクスが融解した。また、Ｎｏ．１２の波長変換部材は、熱伝導性粒子と無機バインダーの屈折率差が０．２４と大きいため、両者の界面での光散乱が強くなり過ぎ、透光性が「×」となった。

【産業上の利用可能性】

【0078】

本発明の波長変換部材は、白色ＬＥＤ等の一般照明や特殊照明（例えば、プロジェクター光源、自動車のヘッドランプ光源、内視鏡の光源）等の構成部材として好適である。

【符号の説明】

【0079】

１ 無機バインダー
２ 蛍光体粒子
３ 熱伝導性粒子
４ 光源
１０ 波長変換部材
２０ 発光装置

【図1】

【図2】

【図3】