特許 7475090 接合体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-04-18

(45)【発行日】2024-04-26

(54)【発明の名称】接合体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29C 65/54 20060101AFI20240419BHJP

   B29C 65/64 20060101ALI20240419BHJP

   B32B 7/12 20060101ALI20240419BHJP

【ＦＩ】

B29C65/54

B29C65/64

B32B7/12

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2023117848

(22)【出願日】2023-07-19

【審査請求日】2023-09-15

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】513045127

【氏名又は名称】株式会社大北製作所

(74)【代理人】

【識別番号】110000648

【氏名又は名称】弁理士法人あいち国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】大北 幸史

(72)【発明者】

【氏名】斉藤 孝夫

(72)【発明者】

【氏名】渡邊 大輝

(72)【発明者】

【氏名】大北 浩司

【審査官】神田 和輝

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０２０／１０５５０６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特表２００５－５３９１２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭４９－１０２７２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１６８８０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－１４８３３４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１７０６９２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２３－０９６７８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００５－５３８８７２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２９Ｃ ６５／００－６５／８２

Ｃ０９Ｊ

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

金属からなる第１部材と、樹脂からなる第２部材とが電着塗装被膜からなる接着層を介して接合されてなり、
前記第１部材と前記第２部材との間は前記接着層により気密封止されており、
前記第２部材と前記接着層との間には、前記第２部材を構成する第１の樹脂材料と、前記接着層を構成する第２の樹脂材料とが互いに相溶してなる相溶層が形成されており、
前記接着層による前記第１部材と前記第２部材との間の気密性は、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下である、接合体の製造方法であって、
電着塗装により前記第１部材の表面に析出膜を形成して該析出膜を水洗した後、前記接着層の硬化温度未満の温度に加熱して水分を揮発させて未硬化状態の前記接着層を形成する接着層形成工程と、
前記未硬化状態の前記接着層と加熱して流動性を持たせた前記第２部材の形成材料の一部とを相溶させることにより、前記第１部材に前記第２部材を接合する接合工程と、
前記接合工程の後、前記接着層形成工程での加熱温度以上かつ前記接着層の硬化温度未満の温度に加熱する再加熱工程と、を含む、接合体の製造方法。

【請求項2】

前記第２部材を形成する第１の樹脂材料は、エンジニアリングプラスチック又はスーパーエンジニアリングプラスチックであり、
前記接着層を形成する第２の樹脂材料は、エポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂である、請求項１に記載の接合体の製造方法。

【請求項3】

前記第２の樹脂材料は、電解活性型電着塗料である、請求項２に記載の接合体の製造方法。

【請求項4】

金属からなる第１部材と、金属からなる第２部材とが電着塗装被膜からなる接着層を介して接合されてなり、
前記第１部材と前記第２部材との間は前記接着層により気密封止されており、
前記接着層は、前記第１部材に形成された電着塗装被膜からなる第１の接着層と、前記第２部材に形成された電着塗装被膜からなる第２の接着層とが互いに相溶して形成されており、
前記接着層による前記第１部材と前記第２部材との間の気密性は、Ｈｅリーク量が１×１０ ^－１０ Ｐａ・ｍ ^３ ／ｓｅｃ以下である接合体の製造方法であって、
電着塗装により前記第１部材及び前記第２部材の表面に析出膜を形成して該析出膜を水洗した後、前記第１の接着層及び前記第２の接着層の硬化温度未満の温度に加熱して水分を揮発させて未硬化状態の前記第１の接着層及び前記第２の接着層を形成する接着層形成工程と、
前記未硬化状態の前記第１の接着層及び前記第２の接着層とを相溶させることにより、前記第１部材と前記第２部材とを接合する接合工程と、
前記接合工程の後、前記接着層形成工程での加熱温度以上かつ前記第１の接着層及び前記第２の接着層の硬化温度未満の温度に加熱する再加熱工程と、を含む、接合体の製造方法。

【請求項5】

前記第１部材における前記接着層を形成する前記電着塗装被膜により被覆される部分は、表面粗さＲａが５．０μｍ以下である領域を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の接合体の製造方法。

【請求項6】

前記第１部材は凹凸部又は溝部を有しており、前記第２部材は前記凹凸部または前記溝部に入り込んでいる、請求項１～４のいずれか一項に記載の接合体の製造方法。

【請求項7】

前記凹凸部又は前記溝部は前記接着層を形成する前記電着塗装被膜により被覆される部分に形成されており、前記凹凸部又は前記溝部の開口幅は、１００μｍ以上である、請求項６に記載の接合体の製造方法。

【請求項8】

前記第１部材は貫通孔を有しており、前記第２部材は前記貫通孔に入り込んでいる、請求項１～４のいずれか一項に記載の接合体の製造方法。

【請求項9】

前記貫通孔の直径は、前記第１部材の厚さ以上である、請求項８に記載の接合体の製造方法。

【請求項10】

前記相溶層の厚さは、１．０～２５μｍの範囲内である、請求項１～３のいずれか一項に記載の接合体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、接合体及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

自動車部品、電気・電子製品、その他の工業製品など、主に軽量化の視点から金属素材から樹脂に置き換えが進んでいる。近年では単に樹脂への置き換えだけでなく、利用目的に合わせ金属材料の特性と樹脂部材の特徴を活かした接合体が使われるようになってきている。

【0003】

このような接合体では、金属と樹脂という異種材料同士の接合となるため、両者の接着性が十分には得られないおそれがある。そこで、接着性を高める手法が種々検討されている。例えば、特許文献１に開示の構成では、金属部材における樹脂部材との接合面をレーザ光を照射して微細で不規則な凹凸を形成し、当該接合面において溶融した樹脂部材の形成材料を当該凹凸に入り込ませることにより、金属部材と樹脂部材とを直接接合して両者の接着性を高めている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開平１０－２９４０２４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、特許文献１に開示の構成では、レーザ光を照射して形成される凹凸は、微細で不規則な形状であるため、樹脂部材が凹凸の最深部まで到達せずに金属部材と樹脂部材との間に空間部が形成されることがある。そして、当該空間部が外部と連通することで金属部材と樹脂部材との間の気密性は低下することとなる。そのため、金属部材と樹脂部材との間の接着性は担保できたとしても、より高い気密性が要求される場合には当該要求を満たすことができない。そのため、高い接着性と高い気密性との両立を図るには改良の余地がある。

【0006】

また、金属同士の接合において両者を電気的に絶縁させた状態とする場合には、両者の間に絶縁層を介在させる必要がある。このような場合にも異種材料同士の接合となるため、上述の場合と同様に高い接着性と高い気密性との両立を図るには改良の余地がある。

【0007】

本発明は、かかる背景に鑑みてなされたものであり、接着性と気密性に優れた接合体を提供しようとするものである。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の一の態様は、金属からなる第１部材と、樹脂又は金属からなる第２部材とが電着塗装被膜からなる接着層を介して接合されてなる接合体であって、
前記第１部材と前記第２部材との間は前記接着層により気密封止されており、
前記接着層による前記第１部材と前記第２部材との間の気密性は、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下である、接合体にある。

【0009】

本発明の他の態様は、金属からなる第１部材と、樹脂からなる第２部材とが電着塗装被膜からなる接着層を介して接合されてなる接合体の製造方法であって、
電着塗装により前記第１部材の表面に析出膜を形成して該析出膜を水洗した後、前記接着層の硬化温度未満の温度に加熱して水分を揮発させて未硬化状態の前記接着層を形成する接着層形成工程と、
前記未硬化状態の前記接着層と前記第２部材の形成材料の一部とを相溶させることにより、前記第１部材に前記第２部材を接合する接合工程と、を含む、接合体の製造方法にある。

【0010】

本発明のさらに他の態様は、金属からなる第１部材と、金属からなる第２部材とが電着塗装被膜からなる接着層を介して接合されてなる接合体の製造方法であって、
電着塗装により前記第１部材及び前記第２部材の表面に析出膜を形成して該析出膜を水洗した後、前記第１の接着層及び前記第２の接着層の硬化温度未満の温度に加熱して水分を揮発させて未硬化状態の前記第１の接着層及び前記第２の接着層を形成する接着層形成工程と、
前記未硬化状態の前記第１の接着層及び前記第２の接着層とを相溶させることにより、前記第１部材と前記第２部材とを接合する接合工程と、を含む、接合体の製造方法にある。

【発明の効果】

【0011】

前記一の態様の接合体によれば、接着層は電着塗装被膜からなるため、第１部材と第２部材の両者に対して優れた接着性を有するものとすることができる。そして、当該接着層を介して第１部材と第２部材とが接合されるとともに、当該接着層により両者の間が気密封止されることにより、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下という極めて高い気密性を呈する。これにより、当該接合体は極めて高い気密性を担保することができる。

【0012】

前記他の態様の接合体の製造方法によれば、半硬化状態の接着層と樹脂からなる第２部材の一部を相溶させることにより第１部材に第２部材を接合することができ、上述の通り、当該接着層により両者の間が気密封止されることにより、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下という極めて高い気密性を呈することができる。

【0013】

前記さらに他の態様の接合体の製造方法によれば、半硬化状態の第１の接着層と半硬化状態の第２の接着層とを相溶させることにより第１部材に第２部材を接合することができ、上述の通り、当該接着層により両者の間が気密封止されることにより、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下という極めて高い気密性を呈することができる。

【0014】

以上のごとく、本発明によれば、接着性と気密性に優れた接合体を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】実施例１における、（ａ）接合体の上面図、（ｂ）Ib-Ib線位置断面図、（ｃ）接合体の斜視図。

【図2】図１（ｂ）における、一部拡大図。

【図3】図２における、符号Ａで示す領域の拡大図。

【図4】Ｈｅリーク試験条件を説明する概念図。

【図5】実施例１における、接合体の製造方法を説明するための概念図。

【図6】変形例１における、接合体の製造方法を説明するための概念図。

【図7】（ａ）変形例２における接合体の斜視図、（ｂ）変形例３における接合体の斜視図。

【図8】変形例４における（ａ）接合体の斜視図、（ｂ）接合体の縦断面図。

【図9】変形例５における（ａ）接合体の斜視図、（ｂ）接合体の縦断面図。

【図10】（ａ）変形例６における接合体の縦断面図、（ｂ）変形例７における接合体の縦断面図、（ｃ）変形例８における接合体の縦断面図。

【図11】実施例２における、接合体の縦断面一部拡大図。

【図12】実施例３における、（ａ）接合体の斜視図、（ｂ）接合体の縦断面図。

【図13】実施例４における、（ａ）密閉容器の斜視図、（ｂ）密閉容器の一部拡大図、（ｃ）密閉容器の縦断面一部図。

【図14】変形例９における、（ａ）密閉容器の斜視図、（ｂ）密閉容器の一部拡大図、（ｃ）密閉容器の縦断面一部図。

【図15】変形例１０における、（ａ）密閉容器の斜視図、（ｂ）密閉容器の一部拡大図、（ｃ）密閉容器の縦断面一部拡大図。

【図16】実施例５における、（ａ）密閉容器の斜視図、（ｂ）密閉容器の一部拡大図、（ｃ）密閉容器の縦断面一部拡大図。

【図17】変形例１１における、（ａ）密閉容器の斜視図、（ｂ）密閉容器の一部拡大図、（ｃ）密閉容器の縦断面一部拡大図。

【図18】実施例６における接合体の斜視図。

【図19】（ａ）実施例６における、接合体の製造方法を説明するための概念図。

【発明を実施するための形態】

【0016】

前記第１部材における前記接着層を形成する前記電着塗装被膜により被覆される部分は、表面粗さＲａが５．０μｍ以下である領域を含むことが好ましい。この場合は、第１部材における電着塗装被膜により被覆される部分は比較的平滑な面となるため、第１部材における接着層を形成する電着塗装被膜の形成材料が密着しやすくなる。そのため、接着層と第１部材表面との間に空気が入り込むことが防止され、第１部材と第２部材との間の気密性を一層高めることができる。

【0017】

前記第２部材は樹脂からなり、前記第２部材と前記接着層との間には、前記第２部材を構成する第１の樹脂材料と、前記接着層を構成する第２の樹脂材料とが互いに相溶してなる相溶層が形成されていることが好ましい。これにより、第２部材と接着層との接着性及び気密性を一層向上することができる。

【0018】

前記相溶層の厚さは、１．０～２５μｍの範囲内であることが好ましい。この場合は、相溶層が樹脂部材と接着層との接着性及び気密性を維持するのに十分な厚さとなる。

【0019】

前記第２部材を形成する第１の樹脂材料は、エンジニアリングプラスチック又はスーパーエンジニアリングプラスチックであり、前記接着層を形成する第２の樹脂材料は、エポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂であることが好ましい。この場合には、エンジニアリングプラスチック又はスーパーエンジニアリングプラスチックを第１の樹脂材料とすることにより、第２部材の絶縁性、耐熱性、耐薬品性、機械特性を向上できる。第２の樹脂材料として採用したエポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂は、熱溶融されたエンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックと濡れ性がよく互いになじみやすく、エンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックに対して親和性及び相溶性の高い表面特性を有する。また、これらの材料は耐熱性に優れるため、成型時に熱溶融したエンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックによる熱劣化も生じにくい。従って、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料を上述のごとく採用することにより、第１部材と接着層との間及び第２部材と接着層との間に十分な密着性が得られる。また、第２部材と接着層とは樹脂同士のため互いに十分な密着性が得られる。その結果、第１部材と第２部材との間の気密性を一層向上させることができる。

【0020】

なお、本明細書では、エンジニアリングプラスチックとは、耐熱温度が１００℃以上であって、いわゆる汎用プラスチックよりも引張強度及び弾性率が優れた樹脂材料を指す。また、スーパーエンジニアリングプラスチックとは、エンジニアリングプラスチックのうち耐熱温度が１５０℃以上の樹脂材料を指す。

【0021】

前記第２の樹脂材料は、電解活性型電着塗料であることが好ましい。この場合、接着層の硬化は電解活性型の硬化系となるため、接着層の硬化性と安定性の両立が図られ、第１部材と第２部材との間の接着性及び気密性の一層の向上が図られる。

【0022】

前記第１部材は凹凸部又は溝部を有しており、前記第２部材は前記凹凸部または前記溝部に入り込んでいることが好ましい。この場合は、凹凸部または溝部に入り込んだ第２部材が第１部材に対するアンカーとなるとともに両者の接合部の面積を大きくすることができるため、第１部材と第２部材との接合強度を向上することができる。

【0023】

前記凹凸部又は前記溝部は前記接着層を形成する前記電着塗装被膜により被覆される部分に形成されており、前記凹凸部又は前記溝部の開口幅は、１００μｍ以上であることが好ましい。この場合には、接着層の形成材料が濡れ性の低い樹脂材料であっても凹凸部又は溝部に入りやすくなるため、第１部材と第２部材との間の気密性を一層高めることができる。

【0024】

前記金属部材は貫通孔を有しており、前記樹脂部材は前記貫通孔に入り込んでいることが好ましい。この場合には、貫通孔に入り込んだ樹脂部材が、金属部材に対するアンカーとなるため、金属部材と樹脂部材との接合強度を向上することができる。

【0025】

前記貫通孔の直径は、前記金属部材の厚さ以上であることが好ましい。この場合、貫通孔内に樹脂部材の形成材料を入り込ませやすくなり、金属部材と樹脂部材との接合強度を向上することができる。

【0026】

前記接合体の製造方法において、前記接着層形成工程では、前記未硬化状態の前記接着層を形成した後、再加熱することが好ましい。この場合は、接着層と樹脂部材との接着性を一層向上することができる。

【実施例】

【0027】

（実施例１）
前記接合体の実施例について、図１～３を用いて以下に説明する。
本実施例１の接合体１は、第１部材１０と第２部材２０とが電着塗装被膜からなる接着層３０を介して接合されてなる。そして、第１部材１０と第２部材２０との間は接着層３０により気密封止されている。さらに、接着層３０による第１部材１０と第２部材２０との間の気密性は、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下である。

【0028】

以下、実施例１の接合体１について詳述する。
実施例１では、金属からなる第１部材１０と樹脂からなる第２部材２０とを用いる。そして、図１（ａ）～（ｃ）に示すように、金属からなる第１部材１０が樹脂からなる第２部材２０を貫通した状態となっている。実施例１において第２部材２０は所定厚さの板状であるが、図１（ｃ）に示すように、外形は特定していない。なお、本実施例１では、第２部材２０の面方向の一つである横方向をＸ、第２部材２０の面方向の一つであって横方向Ｘに直交する縦方向をＹ、第２部材２０の厚さ方向であって横方向Ｘと縦方向Ｙとに直交する高さ方向をＺとする。

【0029】

１．第１部材１０
第１部材１０は金属からなり、銅製、アルミニウム合金製などとすることができ、本例では銅製である。また、本例では第１部材１０は円柱形をなしているがこれに限定されない。図１（ｂ）に示すように、第１部材１０の外表面において、第２部材２０の貫通孔２１内に位置する部位を含む高さ方向Ｚの中央領域は、後述の接着層３０が接着される接合面１１となっている。

【0030】

接合面１１の一部又は全域は、接着層３０と接合面１１との間の気密性を担保する気密領域１２が含まれる。気密領域１２は平滑性が比較的高い面となっている。気密領域１２は、表面粗さＲａを所定値以下とすることが好ましく、例えば、５．０μｍ以下、より好ましくは３．０μｍ以下とすることができる。本例では、接合面１１の全域を気密領域１２としている。

【0031】

２．接着層３０
次に、接着層３０について詳述する。図１（ａ）～（ｃ）に示すように、接着層３０は、第１部材１０において気密領域１２を含む接合面１１に設けられている。接着層３０は電着塗装により形成された樹脂被膜である。接着層３０は、後述する第２部材２０を構成する樹脂材料よりも、第１部材１０への密着性が高いものが採用される。例えば、接着層３０の形成材料として、カチオン電着塗料である熱硬化性のエポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂を採用することができ、本例では、熱硬化性のエポキシ樹脂として電解活性型電着塗料を採用している。これにより、気密領域１２において、接着層３０は第２部材２０と第１部材１０との間を気密封止して、気体の通過を防止するように構成されている。接着層３０による気密性の詳細は後述する。

【0032】

図２に示すように、接着層３０の厚さＴ０の平均値である平均厚さは、１０～８０μｍの範囲内とすることができ、好ましくは２０～５０μｍの範囲内であり、本例では平均厚さを３０μｍとしている。接着層３０の平均厚さが１０μｍ未満である場合は塗りむらや塗り残しが生じたりするため好ましくない。また、接着層３０の平均厚さが８０μｍを超える場合は、層形成に過度の時間がかかるおそれがあり現実的でない。

【0033】

３．第２部材２０
次に、第２部材２０について詳述する。本実施例１では第２部材は樹脂からなる。第２部材２０の形状は限定されないが、本実施例１では図１（ｂ）に示すように、板状としている。第２部材２０を構成する樹脂材料としては、後述するインサート成形が可能なように熱可塑性の樹脂部材であることが好ましく、インサート成形時に高温に曝されることに鑑みて、耐熱温度が１５０℃以上であることが好ましい。また、第２部材２０の樹脂材料と接着層３０の形成材料との相溶性及び接着性を確保する観点から、両者の溶解性パラメータ（ＳＰ値）を近い値とすることが好ましい。例えば、接着層３０の形成材料としてＳＰ値１１程度のエポキシ樹脂や、ＳＰ値１３．６程度のポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂などを採用する場合を考慮して、第２部材２０の樹脂材料として溶解性パラメータ（ＳＰ値）が９．５～１５の範囲内のものを採用とすることができる。

【0034】

例えば、第２部材２０を形成する樹脂材料としては、ナイロン樹脂、ポリカーボネート樹脂などのエンジニアリングプラスチックや、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂、ポリサルホン（ＰＳＦ）樹脂、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）樹脂、ポリアミド・イミド（ＰＡＩ）樹脂などのスーパーエンジニアリングプラスチックを採用することができる。本例では、第２部材２０を形成する樹脂材料としてＰＰＳ樹脂を採用している。

【0035】

図３に示すように、第２部材２０と接着層３０との間には、両者の樹脂部材が互いに相溶してなる相溶層４０が形成される。なお、実際には、相溶層４０と第２部材２０及び接着層３０との境界は不明瞭となっているが、本実施例では、相溶層４０と第２部材２０との境界４１は第２部材２０において変質が観察される部分のうち横方向Ｘにおいて接着層３０にもっと近い部分と定義し、相溶層４０と接着層３０との境界４２は接着層３０において接着層３０の変質が観察される部分のうち横方向Ｘにおいて第２部材２０にもっと近い部分と定義する。図３においては、各境界４１、４２は、上記定義に基づいて破線で示した。

【0036】

図３に示すように、相溶層４０の厚さＴ１は、横方向Ｘにおける境界４１、４２との最大幅であるとして定義する。相溶層４０の厚さＴ１は、１．０～２５μｍの範囲内であることが好ましい。相溶層４０の厚さＴ１が上記範囲の最小値よりも薄い場合は第２部材２０と接着層３０との接着性が低下する恐れがある。また、相溶層４０の厚さＴ１が上記範囲の最大値よりも大きい場合は相溶層４０の形成に時間がかり、生産性が低下する恐れがある。

【0037】

４．評価試験
以下に、本例の接合体１における接着層３０による気密性について詳述する。上述のように、接着層３０による気密性の評価は、Ｈｅリーク試験により行う。Ｈｅリーク試験は、内部真空法（吹き付け法）により行った。すなわち、図４に示すように、実施例１又は比較例の試験体ＷをＨｅリーク試験治具１００にセットした後、Ｈｅボンベ１０２に貯留されたＨｅガスをＨｅスプレイガン１０３により吹き付けて、モニタ１０１ａを備えるＨｅリークディテクタ１０１（アルバック社製、型番 HELIOT 904）を使用し、矢印１０４で示すように真空引きして試験体Ｗを通過したＨｅのリーク量を検出した。そして、Ｈｅのリーク量の合格基準は１．０×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下とした。

【0038】

本例の気密試験では、試料として本実施例１の接合体１と、比較例として接着層３０を用いずに第１部材１０の外周面に、第２部材２０を溶融して接合した接合体を用いた。

【0039】

また、以下の引張強度試験により、接着層３０による接着性の評価を行った。引張強度試験は、電子式引張試験機（米倉製作所社製、型番 CATY-1005Z）を用いて、接合体１及び上記比較例の接合体において、第１部材１０と第２部材２０とをそれぞれチャックし、第１部材１０を軸方向Ｙに２５．４ｍｍ／ｍｉｎの引張速度で破断するまで引っ張り、ピーク荷重を測定した。下記表１にＨｅリーク試験及び引張強度試験の結果を示す。

【0040】

【表1】

【0041】

表１に示すように、比較例の接合体におけるＨｅリーク量は、２．０×１０^－７Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ程度であったが、本実施例１の接合体１におけるＨｅリーク量は１．０×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下であった。これにより、本実施例１の接合体１では極めて高い気密性を呈することが確認できた。また、比較例の接合体における引張強度に対して、本実施例１の接合体１における引張強度は十分高い値であり、本実施例１の接合体１では高い接着性を呈することが確認できた。

【0042】

５．製造方法
以下に、本例の接合体１の製造方法について説明する。

【0043】

図５（ａ）に示すように、第１部材１０を用意し、接着層形成工程Ｓ１を行う。接着層形成工程Ｓ１では、第１部材１０において気密領域１２を含む接合面１１に接着層３０を形成する。本例の接着層形成工程Ｓ１では、電着塗装により、水溶性化された熱硬化性のエポキシ樹脂を第１部材１０に付着させて当該エポキシ樹脂の硬化温度未満の温度環境で加熱して水分を揮発させて乾燥し、半硬化状態の接着層３０を形成する。なお、第１部材１０の外表面のうち接合面１１以外の両端領域にマスキングを施して電着塗装を行うことにより、接合面１１にのみ接着層３０が形成されるようにしている。

【0044】

本例における接着層形成工程Ｓ１での電着塗装は以下のように行う。まず、第１部材１０の表面に対して洗浄及び脱脂を行う。その後、２０％の固形分濃度のカチオン型エポキシ樹脂系の電解活性型電着塗料（株式会社日本ペイント社製、型番インシュリード３０３０）を２０％の固形分濃度に調整したものを電着塗装用の浴槽に満たす。そして、当該浴槽中に上記洗浄及び脱脂後の第１部材１０を浸漬し、印加電圧２００Ｖで３分間通電させる。その後、第１部材１０を浴槽から取り出して水洗いし、乾燥炉で上記電解活性型電着塗料の硬化温度以下の１３０℃で２０分乾燥させる。これにより、水分を揮発させて平均厚さ５０μｍの半硬化状態のエポキシ樹脂被膜（析出膜）からなる接着層３０を形成することができる。

【0045】

その後、図５（ｂ）及び図５（ｃ）に示す接合工程Ｓ２において、インサート成形を行う。接合工程Ｓ２におけるインサート成形では、まず、図５（ｂ）に示すように上側金型５１と下側金型５２の２つに分割された金型を用意する。上側金型５１は第１部材１０の上側部分の外形に沿った凹部５２ａを有しており、下側金型５２は第１部材１０の下側部分と第２部材２０の外形に沿った凹部５２ａを有している。そして、図５（ｃ）に示すように、上側金型５１と下側金型５２との間に半硬化状態のエポキシ樹脂被膜からなる接着層３０が設けられた第１部材１０を、上側金型５１と下側金型５２との間にセットする。その後、加熱して流動性を持たせたＰＰＳ樹脂を上側金型５１と下側金型５２との間に流し込んで第２部材２０を形成する。本例では、３３０℃に加熱して溶融させて流動性を持たせた。これにより、第１部材１０と第２部材２０との間の接着層３０を介して第１部材１０と第２部材２０とを互いに接合させて、図１に示す接合体１が形成される。

【0046】

本実施例では、図１に示す接合体１の形成後、再加熱する。当該再加熱の目標温度は、例えば、上記乾燥時の温度以上とすることができる。加熱時間は例えば、９０～２５０分の範囲内とすることができる。

【0047】

６．作用効果
次に、本例の接合体１における作用効果について、詳述する。
本例の接合体によれば、接着層３０は電着塗装被膜からなるため、金属からなる第１部材１０と樹脂からなる第２部材２０の両者に対して優れた接着性を有するものとすることができる。そして、接着層３０を介して第１部材１０と第２部材２０とが接合されるとともに、接着層３０により両者の間が気密封止されることにより、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下という極めて高い気密性を呈する。これにより、本例の接合体１は極めて高い気密性を担保することができる。

【0048】

また、第１部材１０における接着層３０を形成する電着塗装被膜により被覆される部分である接合面１１は、表面粗さＲａが５．０μｍ以下である気密領域１２を含む。これにより、接合面１１は比較的平滑な面となるため、接着層３０に形成材料が接合面１１に密着しやすくなる。そのため、接着層３０と第１部材１０の接合面１１との間に空気層が入り込むことが防止され、第１部材１０と第２部材２０との間の気密性を一層高めることができる。

【0049】

また、本例では、第２部材２０と接着層３０との間には、第２部材２０を構成する第１の樹脂材料と、接着層３０を構成する第２の樹脂材料とが互いに相溶してなる相溶層４０が形成されている。これにより、第２部材２０と接着層３０との接着性及び気密性を一層向上することができる。

【0050】

また、本例では、相溶層４０の厚さＴ１は、１．０～２５μｍの範囲内である。これにより、相溶層４０が第２部材２０と接着層３０との接着性及び気密性を維持するのに十分な厚さとなる。

【0051】

また、本例では、第２部材２０を形成する第１の樹脂材料は、エンジニアリングプラスチック又はスーパーエンジニアリングプラスチックであり、接着層３０を形成する第２の樹脂材料は、エポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂である。そして、エンジニアリングプラスチック又はスーパーエンジニアリングプラスチックを第１の樹脂材料とすることにより、第２部材２０の絶縁性、耐熱性、耐薬品性、機械特性を向上できる。第２の樹脂材料として採用したエポキシ樹脂、ポリアミド・イミド樹脂又はポリイミド樹脂は、熱溶融されたエンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックと濡れ性がよく互いになじみやすく、エンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックに対して親和性及び相溶性の高い表面特性を有する。また、これらの材料は耐熱性に優れるため、成型時に熱溶融したエンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックによる熱劣化も生じにくい。従って、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料を上述のごとく採用することにより、第１部材１０と接着層３０との間及び第２部材２０と接着層３０との間に十分な密着性が得られる。また、第２部材２０と接着層３０とは樹脂同士のため互いに十分な密着性が得られる。その結果、第１部材１０と第２部材２０との間の気密性を一層向上させることができる。

【0052】

また、本例では、接着層３０を形成する第２の樹脂材料は、電解活性型電着塗料である。これにより、接着層３０の硬化は電解活性型の硬化系となるため、接着層３０の硬化性と安定性の両立が図られ、第１部材１０と第２部材２０との間の接着性及び気密性の一層の向上が図られる。

【0053】

また、本例の接合体１の製造方法によれば、半硬化状態の接着層３０と第２部材２０の一部を相溶させることにより第１部材１０に第２部材２０を接合することができ、上述の通り、接着層３０により両者の間が気密封止されることにより、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下という極めて高い気密性を呈することができる。

【0054】

また、本例の接合体１の製造方法において、接着層形成工程Ｓ１では、未硬化状態の接着層３０を形成した後、再加熱する。これにより、接着層３０と第２部材２０との接着性を一層向上することができる。

【0055】

また、接着層形成工程Ｓ１を行う前に、接合面１１にレーザ加工又はエッチング加工を施して、深さ及び開口幅が１００μｍ以上５００μｍ以下の凹部が複数形成することにより気密領域１２を設けることとしてもよい。例えば、図６に示す変形例１のように、レーザ照射装置５０によって接合面１１にレーザ光を照射することにより、接合面１１にレーザ加工を施して上記凹部を形成することができる。気密領域１２を形成する凹部は、接着層３０の形成材料が行きわたりやすい適度な大きさとなるため、接着層３０と第１部材１０の接合面１１との間に空気層が入り込むことが防止され、第１部材１０と第２部材２０との間の気密性を一層高めることができる。また、凹部による第２部材２０のアンカー効果を奏することができ、第１部材１０と第２部材２０との接着性を一層高めることができる。

【0056】

なお、本実施例１では、第１部材１０の形状は円柱状としたがこれに限らず、他の形状であってもよい。例えば、図７（ａ）に示す変形例２のように板状であってもよいし、図７（ｂ）に示す変形例３のように四角柱状であってもよい。変形例２、３においても実施例１と同様の作用効果を奏する。

【0057】

また、図８（ａ）及び図８（ｂ）に示す変形例４のように、本実施例１における円柱状の第１部材１０に円盤状のフランジ部１５を設けて、当該フランジ部１５と第２部材２０の上面とにおいても接着層３０を介して接合されていてもよい。当該変形例４では、フランジ部１５の下面、すなわち、フランジ部１５における第２部材２０に対向する面にもレーザ光照射によりエッチング処理をして気密領域１２としている。変形例４においても実施例１と同様の作用効果を奏するとともに、フランジ部１５により第１部材１０と第２部材２０との接合部を大きくすることができるため、両者の接合強度と気密性を向上することができる。なお、図９（ａ）及び図９（ｂ）に示す変形例５のように、第１部材１０の形状を、図８（ａ）及び図８（ｂ）に示す変形例４における第１部材１０のフランジ部１５よりも上部を取り除いた形状としてもよい。当該変形例５においても変形例４と同様の作用効果を奏する。

【0058】

また、本実施例１では、第１部材１０を第２部材２０の貫通孔２１に挿通させたが、これに限らず、図１０（ａ）に示す変形例６のように、板状の第１部材１０と板状の第２部材２０とを平行に並べて、両者が厚さ方向（高さ方向Ｚ）に重なる領域において接着層３０を介して両者を接合することとしてもよい。

【0059】

さらに、図１０（ｂ）に示す変形例７のように、第１部材１０は凹凸部１３を有しており、第２部材２０は凹凸部１３に入り込んでいるようにしてもよい。この場合は、凹凸部１３に入り込んだ第２部材２０が第１部材１０に対するアンカーとなるとともに両者の接合部の面積を大きくすることができるため、第１部材１０と第２部材２０との接合強度を向上することができる。なお、凹凸部１３は、プレス加工又は機械加工により形成することができる。また、凹凸部１３は溝状に形成されて溝部であってもよい。

【0060】

図１０（ｂ）に示す変形例７では、凹凸部（溝部）１３の開口幅Ｗ１は、１００μｍ以上としている。これにより、接着層３０の形成材料が濡れ性の低い樹脂材料であっても凹凸部（溝部）１３に入りやすくなるため、第１部材１０と第２部材２０との間の気密性を一層高めることができる。

【0061】

さらに、図１０（ｃ）に示す変形例８のように、第１部材１０は貫通孔１４を有しており、第２部材２０は貫通孔１４に入り込んでいるようにしてもよい。この場合には、貫通孔１４に入り込んだ第２部材２０が、第１部材１０に対するアンカーとなるとともに両者の接合部の面積を大きくすることができるため、第１部材１０と第２部材２０との接合強度を向上することができる。

【0062】

図１０（ｃ）に示す変形例８では、貫通孔１４の直径Ｄは、第１部材１０の厚さＴ３以上としている。これにより、貫通孔１４内に第２部材２０の形成材料を入り込ませやすくなり、第１部材１０と第２部材２０との接合強度を向上することができる。

【0063】

以上のごとく、本実施例１及び変形例２～７によれば、接着性と気密性に優れた接合体１を提供することができる。

【0064】

（実施例２）
上述の実施例１では、第１部材１０における接合面１１の全域に気密領域１２を形成したが、本実施例２では、これに替えて、図１１に示すように、第１部材１０における接合面１１は、平滑度が高い気密領域１２と、粗面化処理が施されて気密領域１２よりも大きい表面粗さを有する粗面領域１６とを含む。その他の構成は、実施例１の場合と同様であるため、実施例１の場合と同一の符号を付してその説明を省略する。

【0065】

当該実施例２では、上述の通り、第１部材１０における接合面１１は、気密領域１２と、粗面領域１６とを含むことにより、平滑度が高い気密領域１２において第２部材２０と第１部材１０との間の気密性を高めることができるとともに、粗面領域１６において第２部材２０と第１部材１０との間の接着性を高めることができる。これにより、接着性の向上と気密性の向上の両立を一層図ることができる。なお、本実施例２においても、実施例１の場合と同様の作用効果を奏する。

【0066】

（実施例３）
実施例３の接合体１では、図１２（ａ）及び図１２（ｂ）に示すように、第２部材２０は板状をなしているとともに貫通孔２１を有しており、第１部材１０は板状をなしているとともに貫通孔２１を覆うように第２部材２０に重なっている。そして、第１部材１０と第２部材２０との重なり部分において第２部材２０と第１部材１０とが接着層３０を介して接合されており、接着層３０は貫通孔２１において第２部材２０と第１部材１０との間を気体が通過することを防止している。その他の構成は、実施例１の場合と同様であるため、実施例１の場合と同一の符号を付してその説明を省略する。

【0067】

実施例３の接合体１によれば、第１部材１０により貫通孔２１が閉塞された第２部材２０を図示しない収容容器の蓋に用いることで、第１部材１０が当該収容容器の気密性を低下させることが防止されるため、気密性に優れた収容容器を提供することができる。なお、本実施例３においても、実施例１の場合と同様の作用効果を奏する。

【0068】

（実施例４）
実施例４の接合体１は、図１３（ａ）～図１３（ｃ）に示すように、第２部材２０は密閉容器６０の一部であって、密閉容器６０の開口部６１を形成する筒状の樹脂筒状部２５を有している。第１部材１０は筒状をなしているとともに樹脂筒状部２５の内側に樹脂筒状部２５と同軸状に配置されている。そして、第１部材１０の外周面１０ａには気密領域１２が設けられているとともに樹脂筒状部２５の内周面２５ａと接着層３０を介して接合されており、接着層３０は樹脂筒状部２５の内周面２５ａと第１部材１０の外周面１０ａとの間を気体が通過することを防止している。その他の構成は、実施例１及び変形例４の場合と同様であるため、これらの場合と同一の符号を付してその説明を省略する。

【0069】

実施例４の接合体１によれば、密閉容器６０の開口部６１の強度を向上することができるとともに、第１部材１０と第２部材２０との接合面１１が密閉容器６０の気密性を低下させることを防止でき、気密性に優れた密閉容器６０を提供することができる。なお、当該密閉容器６０は、水素ガスやヘリウムガスなどの分子量の小さいガスを貯留可能なボンベとして使用することができる。なお、本実施例４においても、実施例１及び変形例４の場合と同様の作用効果を奏する。

【0070】

なお、本実施例４における第１部材１０を、図１４（ａ）～図１４（ｃ）に示す変形例９のように、図１３（ａ）～図１３（ｃ）に示すフランジ部１５を有しない形状としてもよい。また、図１５（ａ）～図１５（ｃ）に示す変形例１０のように、筒状の第２部材２０の上端面に、貫通孔を有する円盤状の第１部材１０を接着層３０を介して接合してもよい。変形例１０では、第２部材２０の上端面と対向する第１部材１０の下面１０ｃに気密領域１２が形成されている。これらの変形例６及び６においても、本実施例４と同様の作用効果を奏する。

【0071】

（実施例５）
実施例５の接合体１は、図１６（ａ）～図１６（ｃ）に示すように、第２部材２０は、密閉容器６０の一部を構成しているとともに筒状をなして密閉容器６０の開口部６１を形成する樹脂筒状部２６を有しており、樹脂筒状部２６の外側に、筒状をなす第１部材１０が樹脂筒状部２６と同軸状に配置されている。そして、樹脂筒状部２６の外周面２６ａと、第１部材１０の内周面１０ｂとが接着層３０を介して接合されている。そして、接着層３０は樹脂筒状部２６の外周面２６ａと第１部材１０の内周面１０ｂとの間を気体が通過することを防止している。実施例５では、第１部材１０の内周面１０ｂに気密領域１２が形成されている。その他の構成は、実施例１の場合と同様であるため、実施例１と同一の符号を付してその説明を省略する。

【0072】

実施例５の接合体１によっても、密閉容器６０の開口部６１の強度を向上することができるとともに、第１部材１０と第２部材２０との接合面１１が密閉容器の気密性を低下させることを防止でき、気密性に優れた密閉容器６０を提供することができる。

【0073】

なお、本実施例５における第１部材１０を、図１７（ａ）～図１７（ｃ）に示す変形例１１のように、第１部材１０が樹脂筒状部２６の上端部を覆うように構成されていてもよい。当該変形例１１においても、本実施例５と同様の作用効果を奏する。

【0074】

（実施例６）
図１８に示す本実施例６は、金属からなる第２部材２０を用い、当該第２部材２０と金属からなる第１部材１０とを接着層３０を介して接合した接合体１である。本実施例６では、図１９（ａ）に示すように、第１部材１０は、円筒状の軸部１７と、軸部１７の中央部に設けられた円盤状のフランジ部１８とを有する。フランジ部１８の裏面である接合面１１には、第１の接着層３１が設けられている。第１の接着層３１は、上述の実施例１の接着層３０と同等の構成である。

【0075】

図１９（ａ）に示すように、第２部材２０は、貫通孔２１を有する板状をなしている。矢印Ｐで示すように、貫通孔２１には第１部材１０の軸部１７が挿通される。第２部材２０における貫通孔２１の内壁と、フランジ部１８とに対向する貫通孔２１の周囲の領域には、第２の接着層３２が設けられている。第２の接着層３２は、上述の実施例１の接着層３０と同等の構成である。図１９（ｂ）及び（ｃ）に示すように、第２部材２０において第２の接着層３２を形成する電着塗装被膜により被覆される部分である接合面２２は上述の実施例１の接合面１１と同等の構成となっており、接合面２２は上述の実施例１の気密領域１２と同等の構成を有する気密領域２３を含む。

【0076】

本実施例６の接合体１は次のように製造される。まず、図１９（ａ）に示す接着層形成工程Ｓ１において、電着塗装により第１部材１０及び第２部材２０の表面に析出膜を形成して該析出膜を水洗した後、第１の接着層３１及び第２の接着層３２の硬化温度未満の温度に加熱して水分を揮発させて未硬化状態の第１の接着層３１及び第２の接着層３２を形成する。接着層形成工程Ｓ１での電着塗装は、上述の実施例１の場合と同様に行う。また、実施例１の場合と同様に、半硬化状態の第１の接着層３１及び第２の接着層３２の形成後、再加熱する。そして、矢印Ｐで示すように、第２部材２０の貫通孔２１に第１部材１０の軸部１７を挿通する。

【0077】

その後、図１９（ｂ）に示すように、接合工程Ｓ２において、第２部材２０の貫通孔２１に第１部材１０の軸部１７を挿通した状態で加熱して、未硬化状態の第１の接着層３１及び第２の接着層３２とを相溶させることにより、第１部材１０と第２部材２０とを接合する。これにより、接着層３０において、相溶層３３が形成され、図１８に示す接合体１が形成される。

【0078】

本実施例６の接合体１によれば、第１部材１０と第２部材２０とは、樹脂製の電着塗装被膜からなる接着層３０を介して接合されているため、互いに電気的に絶縁されているとともに、実施例１の場合と同様に、第１部材１０と第２部材２０との間は高い接着性と高い気密性との両立が図られている。

【0079】

本発明は上記各実施例及び各変形例に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の実施形態に適用することが可能である。

【符号の説明】

【0080】

１ 接合体
１０ 第１部材
１１ 接合面
１２ 気密領域
１３ 凹凸部（溝部）
１６ 粗面領域
２０ 第２部材
３０ 接着層
４０ 相溶層
６０ 密閉容器
６１ 開口部

【要約】

【課題】接着性と気密性に優れた接合体を提供する。
【解決手段】接合体１は、第１部材１０と第２部材２０とが電着塗装被膜からなる接着層３０を介して接合されてなるものである。そして、第１部材１０と第２部材２０との間は接着層３０により気密封止されている。さらに、当該接合体１おいて、上記接着層３０による第１部材１０と第２部材２０との間の気密性は、Ｈｅリーク量が１×１０^－１０Ｐａ・ｍ^３／ｓｅｃ以下となっている。
【選択図】図１

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】