特許 7489607 紫外線硬化性樹脂組成物、有機ＥＬ発光装置の製造方法及び有機ＥＬ発光装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-05-16

(45)【発行日】2024-05-24

(54)【発明の名称】紫外線硬化性樹脂組成物、有機ＥＬ発光装置の製造方法及び有機ＥＬ発光装置

(51)【国際特許分類】

   H05B 33/10 20060101AFI20240517BHJP

   C08F 2/48 20060101ALI20240517BHJP

   H05B 33/04 20060101ALI20240517BHJP

   H10K 50/10 20230101ALI20240517BHJP

【ＦＩ】

H05B33/10

C08F2/48

H05B33/04

H05B33/14 A

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2018182927

(22)【出願日】2018-09-27

(65)【公開番号】P2020053313

(43)【公開日】2020-04-02

【審査請求日】2021-06-03

【審判番号】

【審判請求日】2023-02-20

(73)【特許権者】

【識別番号】314012076

【氏名又は名称】パナソニックＩＰマネジメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002527

【氏名又は名称】弁理士法人北斗特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】浦岡 祐輔

(72)【発明者】

【氏名】池上 裕基

(72)【発明者】

【氏名】山本 広志

【合議体】

【審判長】里村 利光

【審判官】廣田 健介

【審判官】本田 博幸

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１７－３９８０９（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／１７９４４９（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１８／００３８５５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１９－２１８４３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１７３５７３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

H01L51/50

H05B33/04

H05B33/10

ＲＥＧＩＳＴＲＹ、ＣＡｐｌｕｓ（ＳＴＮ）

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

インクジェット法で成形可能な紫外線硬化性樹脂組成物であって、
ラジカル重合性化合物（Ａ）及び光重合開始剤（Ｂ）を含有し、
前記ラジカル重合性化合物（Ａ）は、一分子中に少なくとも一つのメトキシ基を有するシリコーン化合物（Ａ１）を含有し、
前記シリコーン化合物（Ａ１）は、一分子中に（メタ）アクリロイル基を三つ以上有し、
前記シリコーン化合物（Ａ１）の含有量は、前記紫外線硬化性樹脂組成物中に１７．４質量％以上４０質量％以下の範囲内である、
紫外線硬化性樹脂組成物（ただし、ヒドロキシル化触媒を含有する場合を除く）。

【請求項2】

２５℃での粘度が３５ｍＰａ・ｓ以下である、
請求項１に記載の紫外線硬化性樹脂組成物。

【請求項3】

硬化物のガラス転移温度が８０℃以上である、
請求項１又は２に記載の紫外線硬化性樹脂組成物。

【請求項4】

溶剤を含有しない、
請求項１から３のいずれか一項に記載の紫外線硬化性樹脂組成物。

【請求項5】

有機ＥＬ素子封止用である、
請求項１から４のいずれか一項に記載の紫外線硬化性樹脂組成物。

【請求項6】

有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を覆う封止材及び無機材料製のパッシベーション層とを備え、前記封止材と前記パッシベーション層とは重なっている有機ＥＬ発光装置を製造する方法であって、
請求項１から５のいずれか一項に記載の紫外線硬化性樹脂組成物をインクジェット法で成形してから、前記紫外線硬化性樹脂組成物に紫外線を照射して硬化させることで前記封止材を作製することを含む、
有機ＥＬ発光装置の製造方法。

【請求項7】

前記紫外線硬化性樹脂組成物を加熱してから前記紫外線硬化性樹脂組成物をインクジェット法で成形する、
請求項６に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。

【請求項8】

有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を覆う封止材及び無機材料製のパッシベーション層とを備え、
前記封止材と前記パッシベーション層とは重なり、
前記封止材は、請求項１から５のいずれか一項に記載の紫外線硬化性樹脂組成物の硬化物である、
有機ＥＬ発光装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、紫外線硬化性樹脂組成物、有機ＥＬ発光装置の製造方法及び有機ＥＬ発光装置に関し、詳しくは、インクジェット法で成形される紫外線硬化性樹脂組成物、この紫外線硬化性樹脂組成物を用いる有機ＥＬ発光装置の製造方法、及びこの封止材を備える有機ＥＬ発光装置に関する。

【背景技術】

【0002】

有機ＥＬ発光装置は、照明、ディスプレイなどに適用されており、今後の普及が期待されている。

【0003】

有機ＥＬ発光装置のうち、トップエミッションタイプと呼ばれるものは、例えば支持基板上に有機ＥＬ素子を配置し、支持基板に対向するように透明基板を配置し、支持基板と透明基板との間に透明な封止材を充填して構成される。この場合、有機ＥＬ素子が発する光は封止材及び透明基板を通過して外部へ出射する。

【0004】

有機ＥＬ素子は、水分によって劣化すると、ダークスポットと呼ばれる発光しない部分が生じることがある。そのため、有機ＥＬ素子をパッシベーション層および封止基板を用いて覆うことで、外部から有機ＥＬ素子への水分の侵入を抑制することが行われている（特許文献１）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特許第６３０９７８７号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかし、封止材とパッシベーション層との密着性が十分でない場合、封止材とパッシベーション層との界面から水分が侵入する場合がある。

【0007】

本発明の課題は、インクジェット法で成形可能であり、かつ無機材料との優れた密着性を有する硬化物を形成しうる紫外線硬化性樹脂組成物、この紫外線硬化性樹脂組成物を用いる有機ＥＬ発光素子の製造方法、及びこの紫外線硬化性樹脂組成物の硬化物からなる封止材を備える有機ＥＬ発光素子を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の一態様に係る紫外線硬化性樹脂組成物は、インクジェット法で成形可能であり、ラジカル重合性化合物（Ａ）及び光重合開始剤（Ｂ）を含有し、前記ラジカル重合性化合物（Ａ）は、一分子中に少なくとも一つのメトキシ基を有するシリコーン化合物（Ａ１）を含有する。

【0009】

本発明の一態様に係る有機ＥＬ発光装置の製造方法は、有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を覆う封止材及び無機材料製のパッシベーション層とを備え、前記封止材と前記パッシベーション層とは重なっている有機ＥＬ発光装置を製造する方法であり、前記紫外線硬化性樹脂組成物をインクジェット法で成形してから、前記紫外線硬化性樹脂組成物に紫外線を照射して硬化させることで前記封止材を作製することを含む。

【0010】

本発明の一態様に係る有機ＥＬ発光装置は、有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を覆う封止材及び無機材料製のパッシベーション層とを備え、前記封止材と前記パッシベーション層とは重なり、前記封止材は、前記紫外線硬化性樹脂組成物の硬化物である。

【発明の効果】

【0011】

本発明の一態様によれば、インクジェット法で成形可能であり、かつ無機材料との優れた密着性を有する硬化物を形成しうる紫外線硬化性樹脂組成物を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】本発明の一実施形態における有機ＥＬ発光装置の第一例を示す概略の断面図である。

【図2】本発明の一実施形態における有機ＥＬ発光装置の第二例を示す概略の断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、本発明の一実施形態について、図１及び２を参照して説明する。

【0014】

本実施形態に係る紫外線硬化性樹脂組成物（以下、組成物（Ｘ）ともいう）は、ラジカル重合性化合物（Ａ）及び光重合開始剤（Ｂ）を含有する。ラジカル重合性化合物（Ａ）は、一分子中に少なくとも一つのメトキシ基を有するシリコーン化合物（Ａ１）を含有する。

【0015】

組成物（Ｘ）は、シリコーン化合物（Ａ１）を含有するため、組成物（Ｘ）の硬化物か形成される封止材５は、無機材料との優れた密着性を有する。これは、シリコーン化合物（Ａ１）に含まれるメトキシ基によって組成物（Ｘ）の無機材料との濡れ性が高まるからであると考えられる。有機ＥＬ素子４上に無機材料製のパッシベーション層６を形成する際には、有機ＥＬ素子４における有機発光層４２の凹凸によってパッシベーション層６を均一に形成できないことがある。また、パッシベーション層６の形成時に異物が混入し、パッシベーション層６がいびつな形状となることがある。しかし、無機材料との濡れ性の高い組成物（Ｘ）を用いてパッシベーション層６上に封止材５を形成することで、組成物（Ｘ）が十分に広がり、パッシベーション層６上を平坦化することができる。そのため、封止材５上に層を積層する場合であっても、層の積層を安定して行うことができる。また、組成物（Ｘ）の硬化物は無機材料との優れた密着性を有するため、封止材５とパッシベーション層６との密着性が向上する。これにより、封止材５とパッシベーション層６との界面から水分が侵入しにくくなるため、信頼性の優れた有機ＥＬ発光装置１を得ることができる。

【0016】

組成物（Ｘ）は、インクジェット法で成形可能である。組成物（Ｘ）は上記のような組成を有するため、インクジェット法で組成物（Ｘ）からなる皮膜を形成する際に、組成物（Ｘ）を安定して吐出させることができる。

【0017】

組成物（Ｘ）の２５℃での粘度は、３５ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）をインクジェット法でより良好に成形することができる。組成物（Ｘ）の２５℃での粘度は、３０ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましく、２５ｍＰａ・ｓ以下であることが更に好ましく、２０ｍＰａ・ｓ以下であれば特に好ましく、１５ｍＰａ・ｓ以下であれば最も好ましい。組成物（Ｘ）の２５℃での粘度は、１ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましく、５ｍＰａ・ｓ以上であればより好ましい。

【0018】

組成物（Ｘ）の４０℃での粘度は、３５ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましい。この場合、常温における組成物（Ｘ）の粘度がいかなる値であっても、組成物（Ｘ）を僅かに加熱すれば低粘度化させることが可能である。このため、加熱すれば、組成物（Ｘ）をインクジェット法でより良好に成形することができる。また、組成物（Ｘ）を大きく加熱することなく低粘度化させることができるので、組成物（Ｘ）中の成分が揮発することによる組成物（Ｘ）の組成の変化を生じにくくできる。組成物（Ｘ）の４０℃での粘度は、３０ｍＰａ・ｓ以下であればより好ましく、２５ｍＰａ・ｓ以下であれば更に好ましく、２０ｍＰａ・ｓ以下であれば特に好ましく、１５ｍＰａ・ｓ以下であれば最も好ましい。組成物（Ｘ）の２５℃での粘度は、１ｍＰａ・ｓ以上であることが好まく、５ｍＰａ・ｓ以上であればより好ましい。

【0019】

なお、組成物（Ｘ）の粘度は、レオメータを用いて、せん断速度１００ｓ^-1の条件で測定される。レオメータとして、例えばアントンパール・ジャパン社製の型番ＤＨＲ－２を使用できる。

【0020】

このような組成物（Ｘ）の２５℃又は４０℃における低い粘度は、下記で詳細に説明される組成物（Ｘ）の組成によって達成可能である。

【0021】

組成物（Ｘ）２０ｍｇを、熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をした場合の揮発性は、１％以下であることが好ましい。組成物（Ｘ）の揮発性は、処理前の組成物（Ｘ）の重量に対する、処理後の組成物（Ｘ）の重量減少量（組成物（Ｘ）の、処理前の重量と処理後の重量との差）の百分比で規定される。この場合、組成物（Ｘ）の揮発性が低いことで、組成物（Ｘ）の保存安定性を高めることができる。また、組成物（Ｘ）の硬化物中及び封止材５からアウトガスが生じにくくなる。そのため、有機ＥＬ発光装置１内の例えば封止材５とパッシベーション層６との間などに、アウトガスによる空隙が生じにくい。有機ＥＬ発光装置１中に空隙があると空隙を通じて有機ＥＬ素子４に水分が到達してしまうおそれがあるが、空隙が生じにくいと、有機ＥＬ素子４に水分が到達しにくいため、有機ＥＬ素子４が水分によって劣化しにくくなる。組成物（Ｘ）の揮発性は、組成物（Ｘ）２０ｍ１ｇを熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をし、処理前の重量に対する処理後の重量の重量減少量を算出することで求めることができる。組成物（Ｘ）２０ｍｇを、熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をした場合の揮発性は、１％以下であることがより好ましい。組成物（Ｘ）の揮発性の下限は特に限定されないが、例えば、０．１％以上であってよい。

【0022】

組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度は、８０℃以上であることが好ましい。すなわち、組成物（Ｘ）は、硬化することでガラス転移温度が８０℃以上の硬化物になる性質を有することが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物は良好な耐熱性を有することができる。そのため、例えば、硬化物に温度上昇を伴う処理が施された場合に、硬化物が劣化しにくい。例えば、組成物（Ｘ）から作製された封止材５上に重ねてパッシベーション層６を形成する場合、プラズマＣＶＤ法などの蒸着法によって封止材５が加熱されても、封止材５が劣化しにくい。組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度は、９０℃以上であることがより好ましく、１００℃以上であることが更に好ましい。

【0023】

組成物（Ｘ）の硬化物の、厚み寸法が１０μｍである場合の、全光透過率は、９０％以上であることが好ましい。この場合、硬化物を有機ＥＬ発光装置１における封止材５に適用すると、封止材５を透過して外部へ出射する光の取り出し効率を特に向上できる。このような硬化物の光透過性も、下記で詳細に説明される組成物（Ｘ）の組成によって達成可能である。

【0024】

以下、本実施形態について、更に詳しく説明する。

【0025】

１．有機ＥＬ発光装置の構造
まず、有機ＥＬ発光装置の構造について説明する。有機ＥＬ発光装置１は、有機ＥＬ素子４と、有機ＥＬ素子４を覆う封止材５とを備える。封止材５は、有機ＥＬ素子４に直接接触した状態で有機ＥＬ素子４を覆ってもよく、封止材５と有機ＥＬ素子４との間に何らかの層が介在した状態で有機ＥＬ素子４を覆ってもよい。なお、ＥＬとはエレクトロルミネッセンスの略である。また、有機ＥＬ素子４は、有機発光ダイオードとも呼ばれる。

【0026】

有機ＥＬ発光装置１の構造の第一例を、図１を参照して説明する。この有機ＥＬ発光装置１は、トップエミッションタイプである。有機ＥＬ発光装置１は、支持基板２、支持基板２と間隔をあけて対向する透明基板３、支持基板２の透明基板３と対向する面の上にある有機ＥＬ素子４、及び支持基板２と透明基板３との間に充填されている封止材５を備える。また、第一例では、有機ＥＬ発光装置１は、支持基板２の透明基板３と対向する面及び有機ＥＬ素子４を覆うパッシベーション層６を備える。すなわち、有機ＥＬ素子４と、有機ＥＬ素子４を覆う封止材５との間に、パッシベーション層６が介在している。

【0027】

支持基板２は、例えば樹脂材料から作製されるが、これに限定されない。透明基板３は透光性を有する材料から作製される。透明基板３は、例えば、ガラス製基板又は透明樹脂製基板である。有機ＥＬ素子４は、例えば一対の電極と、電極間にある有機発光層とを備える。有機発光層は、例えば正孔注入層、正孔輸送層、有機発光層及び電子輸送層を備え、これらの層は前記の順番に積層している。図１には、有機ＥＬ素子４は一つだけ示されているが、有機ＥＬ発光装置１は複数の有機ＥＬ素子４を備え、かつ複数の有機ＥＬ素子４が、支持基板２上でアレイを構成していてもよい。パッシベーション層６は無機材料製である。無機材料の例は、窒化ケイ素及び酸化ケイ素を含む。

【0028】

有機ＥＬ発光装置１の構造の第二例を、図２を参照して説明する。なお、図１に示す第一例と共通する要素については、図１と同じ符号を付して、詳細な説明を適宜省略する。図２に示す有機ＥＬ発光装置１も、トップエミッションタイプである。有機ＥＬ発光装置１は、支持基板２、支持基板２と間隔をあけて対向する透明基板３、支持基板２の透明基板３と対向する面の上にある有機ＥＬ素子４、及び有機ＥＬ素子４を覆う封止材５を備える。

【0029】

有機ＥＬ素子４は、第一例の場合と同様、例えば一対の電極４１、４３と、電極４１、４３間にある有機発光層４２とを備える。有機発光層４２は、例えば正孔注入層４２１、正孔輸送層４２２、有機発光層４２３及び電子輸送層４２４を備え、これらの層は前記の順番に積層している。

【0030】

有機ＥＬ発光装置１は複数の有機ＥＬ素子４を備え、かつ複数の有機ＥＬ素子４が、支持基板２上でアレイ９（以下素子アレイ９という）を構成している。素子アレイ９は、隔壁７も備える。隔壁７は、支持基板２上にあり、隣合う二つの有機ＥＬ素子４の間を仕切っている。隔壁７は、例えば感光性の樹脂材料をフォトリソグラフィ法で成形することで作製される。素子アレイ９は、隣合う有機ＥＬ素子４の電極４３及び電子輸送層４２４同士を電気的に接続する接続配線８も備える。接続配線８は、隔壁７上に設けられている。

【0031】

有機ＥＬ発光装置１は、有機ＥＬ素子４を覆うパッシベーション層６も備える。パッシベーション層６は無機材料製である。無機材料の例は、窒化ケイ素及び酸化ケイ素を含む。パッシベーション層６は、第一パッシベーション層６１と第二パッシベーション層６２とを含む。第一パッシベーション層６１は素子アレイ９に直接接触した状態で、素子アレイ９を覆うことで、有機ＥＬ素子４を覆っている。第二パッシベーション層６２は、第一パッシベーション層６１に対して、素子アレイ９とは反対側の位置に配置され、かつ第二パッシベーション層６２と第一パッシベーション層６１との間には間隔があけられている。第一パッシベーション層６１と第二パッシベーション層６２との間に、封止材５が充填されている。すなわち、有機ＥＬ素子４と、有機ＥＬ素子４を覆う封止材５との間に、第一パッシベーション層６１が介在している。

【0032】

さらに、第二パッシベーション層６２と透明基板３との間に、第二封止材５２が充填されている。第二封止材５２は、例えば透明な樹脂材料から作製される。第二封止材５２の材質は特に制限されない。第二封止材５２の材質は、封止材５と同じであっても、異なっていてもよい。

【0033】

上記に例示した構造を有する有機ＥＬ発光装置１における封止材５を、本実施形態に係る紫外線硬化性樹脂組成物から作製できる。すなわち、紫外線硬化性樹脂組成物は、有機ＥＬ素子４のための封止材５を作製するために用いられる。さらに言い換えれば、紫外線硬化性樹脂組成物は、好ましくは封止材作製用の組成物、有機ＥＬ素子封止用の組成物、あるいは有機ＥＬ発光装置製造用の組成物である。

【0034】

２．紫外線硬化性樹脂組成物
紫外線硬化性樹脂組成物（以下、組成物（Ｘ）ともいう）について説明する。

【0035】

上記のとおり、組成物（Ｘ）は、ラジカル重合性化合物（Ａ）及び光重合開始剤（Ｂ）を含有する。組成物（Ｘ）に紫外線を照射すると、光重合開始剤（Ｂ）によって光重合反応が開始されて、ラジカル重合性化合物（Ａ）が硬化することで硬化物を作製できる。組成物（Ｘ）の成分について、下記で更に詳しく説明する。

【0036】

上記のとおり、組成物（Ｘ）は、ラジカル重合性化合物（Ａ）を含有する。ラジカル重合性化合物（Ａ）は、少なくとも一つのラジカル重合性官能基を有する。ラジカル重合性官能基の例は、（メタ）アクリロイル基及びビニル基を含む。なお、（メタ）アクリロイル基とは、アクリロイル基とメタクリロイル基のうちの少なくとも一方を意味する。また、「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」及び「メタクリル」のうちの少なくとも一方を意味する。

【0037】

ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の２５℃での粘度は、５０ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましい。この場合、ラジカル重合性化合物（Ａ）は組成物（Ｘ）をより低粘度化させることができる。ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の２５℃での粘度は３０ｍＰａ・ｓ以下であればより好ましく、２５ｍＰａ・ｓ以下であれば更に好ましく、２０ｍＰａ・ｓ以下であれば特に好ましい。ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の２５℃での粘度の下限は特に限定されないが、例えば３ｍＰａ・ｓ以上である。

【0038】

ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の４０℃での粘度が、５０ｍＰａ・ｓ以下であることも好ましい。この場合、ラジカル重合性化合物（Ａ）は、加熱された場合の組成物（Ｘ）をより低粘度化させることができる。ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の４０℃での粘度は３０ｍＰａ・ｓ以下であれば更に好ましく、２５ｍＰａ・ｓ以下であれば更に好ましく、２０ｍＰａ・ｓ以下であれば特に好ましい。ラジカル重合性化合物（Ａ）全体の４０℃での粘度の下限は特に限定されないが、例えば３ｍＰａ・ｓ以上である。

【0039】

ラジカル重合性化合物（Ａ）が含みうる化合物について説明する。

【0040】

ラジカル重合性化合物（Ａ）は、一分子中に少なくとも一つのメトキシ基を有するシリコーン化合物（Ａ１）を含有する。シリコーン化合物（Ａ１）は、一分子中に少なくとも一つのメトキシ基を有し、さらにケイ素を有する化合物を意味する。シリコーン化合物（Ａ１）がメトキシ基を有するため、組成物（Ｘ）の無機材料との濡れ性が向上し、組成物（Ｘ）から形成される封止材５は無機材料との優れた密着性を有する。

【0041】

組成物（Ｘ）中のシリコーン化合物（Ａ１）の含有量は、０．５質量％以上４０質量％以下であることが好ましい。組成物（Ｘ）中のシリコーン化合物（Ａ１）の含有量がこの範囲内であることで、組成物（Ｘ）の硬化物は無機材料との高い密着性を有することができるため、封止材５とパッシベーション層６との界面から水分が侵入するのをより抑制することができる。組成物（Ｘ）中のシリコーン化合物（Ａ１）の含有量は、０．５質量％以上４０質量％以下であることがより好ましく、１質量％以上３０質量％以下であることが更に好ましく、１質量％以上２０質量％以下であることが特に好ましい。

【0042】

また、ラジカル重合性化合物（Ａ）に対するシリコーン化合物（Ａ１）の百分比は、０．５質量％以上であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物はより高いガラス転移温度を有するとともに、無機材料との高い密着性を有することができる。ラジカル重合性化合物（Ａ）に対するシリコーン化合物（Ａ１）の百分比は、１質量％以上であることがより好ましい。ラジカル重合性化合物（Ａ）に対するシリコーン化合物（Ａ１）の百分比は、例えば１００質量％以下であってよく、４５質量％以下であることが好ましく、３３質量％以下であることがより好ましく、２２質量％以下であることが更に好ましい。

【0043】

シリコーン化合物（Ａ１）２０ｍｇを、熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をした場合の揮発性は、３５％以下であることが好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）の揮発性は、処理前のシリコーン化合物（Ａ１）の重量に対する、処理後のシリコーン化合物（Ａ１）の重量減少量（シリコーン化合物（Ａ１）の、処理前の重量と処理後の重量との差）の百分比で規定される。この場合、組成物（Ｘ）からシリコーン化合物（Ａ１）が揮発しにくい。そのため、組成物（Ｘ）の揮発性を低くすることができ、保存安定性が損なわれにくい。また、組成物（Ｘ）の硬化物中及び封止材５中にシリコーン化合物（Ａ１）が未反応で残留していても、硬化物及び封止材５からシリコーン化合物（Ａ１）に起因するアウトガスが生じにくい。そのため、有機ＥＬ発光装置１内の例えば封止材５とパッシベーション層６との間などに、アウトガスによる空隙が生じにくい。このため、空隙を通じて有機ＥＬ素子４に水分が到達しにくくなり、有機ＥＬ素子４の水分による劣化を防ぎやすくなる。シリコーン化合物（Ａ１）の揮発性は、シリコーン化合物（Ａ１）２０ｍｇを熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をし、処理前の重量に対する処理後の重量の重量減少量を算出することで求めることができる。シリコーン化合物（Ａ１）２０ｍｇを、熱重量分析計を用いて１００℃３０分の条件で加熱する処理をした場合の揮発性は、１％以下であることがより好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）の揮発性の下限は特に限定されないが、例えば、０．１％以上であってよい。

【0044】

シリコーン化合物（Ａ１）の沸点は２６０℃以上であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の保存中及び組成物（Ｘ）が加熱された場合に、組成物（Ｘ）からシリコーン化合物（Ａ１）が揮発しにくい。そのため、組成物（Ｘ）の揮発性を低くすることができ、保存安定性が損なわれにくい。また、組成物（Ｘ）の硬化物中及び封止材５中にシリコーン化合物（Ａ１）が未反応で残留していても、硬化物及び封止材５からアクリル化合物（Ａ１）に起因するアウトガスが生じにくい。そのため、有機ＥＬ発光装置１内の例えば封止材５とパッシベーション層６との間などに、アウトガスによる空隙が生じにくい。このため、空隙を通じて有機ＥＬ素子４に水分が到達しにくくなり、有機ＥＬ素子４の水分による劣化を防ぎやすくなる。なお、沸点は、減圧下の沸点を換算して得られる常圧下の沸点であり、例えばScience of Petroleum, Vol.II. P.1281(1938)に示される方法で求められる。シリコーン化合物（Ａ１）の沸点は２８０℃以上であればより好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）の沸点の上限は特に限定されないが、例えば３００℃以下であってよい。

【0045】

シリコーン化合物（Ａ１）の２５℃での粘度は、１００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましい。この場合、シリコーン化合物（Ａ１）は組成物（Ｘ）をより低粘度化させることができる。シリコーン化合物（Ａ１）の２５℃での粘度は６０ｍＰａ・ｓ以下であればより好ましく、５０ｍＰａ・ｓ以下であれば更に好ましく、４０ｍＰａ・ｓ以下であれば特に好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）の２５℃での粘度の下限は特に限定されないが、例えば１ｍＰａ・ｓ以上である。

【0046】

シリコーン化合物（Ａ１）は、光重合性官能基として（メタ）アクリロイル基を有することが好ましい。また、シリコーン化合物（Ａ１）は、一分子中に（メタ）アクリロイル基を三つ以上有することがより好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物は、より高いガラス転移温度を有するため、硬化物及び封止材５の耐熱性を高めることができる。

【0047】

（メタ）アクリロイル基を有するシリコーン化合物（Ａ１）の具体例は、信越化学工業株式会社製の品番ＫＲ－５１３、Ｘ－４０－２６５５Ａ、Ｘ－１２－１０４８、及びＫＢＭ５８０３を含む。ビニル基を有するシリコーン化合物の具体例は、信越化学工業株式会社製の品番ＫＢＭ１０６３及びＫＢＭ１０８３を含む。シリコーン化合物（Ａ１）として、上記のうちの一種を単独で用いてもよく、二種以上を併用してもよい。

【0048】

ラジカル重合性化合物（Ａ）は、シリコーン化合物（Ａ１）以外のラジカル重合性化合物（Ａ２）を含有してもよい。すなわち、ラジカル重合性化合物（Ａ２）は、メトキシ基とケイ素とのうち少なくとも一方を有さないラジカル重合性の化合物である。

【0049】

ラジカル重合性化合物（Ａ）がシリコーン化合物（Ａ１）とラジカル重合性化合物（Ａ２）とを含有する場合、ラジカル重合性化合物（Ａ）に対するシリコーン化合物（Ａ１）の百分比は０．５質量％以上４５質量％以下であることが好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）の百分比が０．５質量％以上４５質量以下であることで、組成物（Ｘ）の硬化物の無機材料との密着性がより向上し、有機ＥＬ素子４に界面から水分が浸入することを抑制することができる。また、シリコーン化合物（Ａ１）の百分比が４５質量％以下であれば、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度をより高めることができる。シリコーン化合物（Ａ１）の百分比が１質量％以上３３質量％以下であればより好ましく、１質量％以上２２質量％以下であれば更に好ましい。

【0050】

ラジカル重合性化合物（Ａ２）は、例えばアクリル化合物（ａ）を含有する。アクリル化合物（ａ）は、一分子中に二つ以上の（メタ）アクリロイル基を有する多官能アクリル化合物（ａ１）と、一分子中に一つのみの（メタ）アクリロイル基を有する単官能アクリル化合物（ａ２）とのうち、少なくとも一方を含有する。

【0051】

ラジカル重合性化合物（Ａ）が多官能アクリル化合物（ａ１）を含有する場合、多官能アクリル化合物（ａ１）は、硬化物のガラス転移温度を高めることができ、このため、硬化物及び封止材５の耐熱性を高めることができる。

【0052】

シリコーン化合物（Ａ１）がラジカル重合性官能基を二つ以上有する化合物を含まない場合、多官能アクリル化合物（ａ１）の量は、ラジカル重合性化合物（Ａ）全体に対して５０質量％以上であることが好ましい。シリコーン化合物（Ａ１）がラジカル重合性官能基を二つ以上有する化合物を含む場合には、このラジカル重合性官能基を二つ以上有する化合物と多官能アクリル化合物（ａ１）との合計は、ラジカル重合性化合物（Ａ）全体に対して５０質量％以上１００質量％以下であることが好ましい。

【0053】

多官能アクリル化合物（ａ１）は、例えば１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールオリゴアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールオリゴアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、シクロヘキサンジメタノールジアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ビスフェノールＡポリエトキシジアクリレート、ビスフェノールＦポリエトキシジアクリレート、ペンタトリエストールテトラアクリレート、プロポキシ化（２）ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、エトキシ化（３）トリメチロールプロパントリアクリレート、プロポキシ化（３）グリセリルトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、エトキシ化（４）ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、アクリル酸２－（２－エトキシエトキシ）エチル、ヘキサジオールジアクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリプロピレングリコールトリアクリレート、ビスペンタエリスリトールヘキサアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、エトキシ化１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジアクリレート、１，４－ブタンジオールジアクリレート、１，９－ノナンジオールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、２－ｎ－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオールジアクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジアクリレート、ヒドロキシピバリン酸トリメチロールプロパントリアクリレート、エトキシ化リン酸トリアクリレート、エトキシ化トリプロピレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジアクリレート、ステアリン酸変性ペンタエリスリトールジアクリレート、テトラメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタントリアクリレート、カプロラクトン変性トリメチロールプロパントリアクリレート、プロポキシレートグリセリルトリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタアクリレート、ネオペンチルグリコールオリゴアクリレート、トリメチロールプロパンオリゴアクリレート、ペンタエリスリトールオリゴアクリレート、エトキシ化ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、エトキシ化トリメチロールプロパントリアクリレート、及びプロポキシ化トリメチロールプロパントリアクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。

【0054】

多官能アクリル化合物（ａ１）のアクリル当量は、１５０ｇ／ｅｑ以下であることが好ましく、９０ｇ／ｅｑ以上１５０ｇ／ｅｑ以下であることがより好ましい。多官能アクリル化合物（ａ１）の重量平均分子量は、例えば１００以上１０００以下であり、２００以上８００以下がより好ましい。

【0055】

多官能アクリル化合物（ａ１）は、ベンゼン環、脂環及び極性基のうち少なくとも一つを有する化合物を含むことが好ましい。極性基は、例えばＯＨ基及びＮＨＣＯ基のうち少なくとも一方である。この場合、組成物（Ｘ）が硬化する際の収縮を特に低減できる。さらに、硬化物と無機材料製の部材との間の密着性を高めることもできる。多官能アクリル化合物（ａ１）は、特にトリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ビスフェノールＡポリエトキシジアクリレート、ビスフェノールＦポリエトキシジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート及びペンタトリエストールテトラアクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。これらの化合物は、組成物（Ｘ）が硬化する際の収縮を特に低減できる。さらに、これらの化合物は、硬化物と無機材料製の部材との間の密着性を高めることもできる。

【0056】

多官能アクリル化合物（ａ１）は、アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステル、ポリアルキレングルコールのジ（メタ）アクリル酸エステル、及びアルキレンオキサイド変性アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルからなる群から選択される少なくとも一種の化合物からなるアクリル化合物（ａ１－１）を含有してもよい。

【0057】

アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルにおけるアルキレングリコールの炭素数は２～１２であることが好ましく、４～１２であればより好ましい。アルキレングリコールは、直鎖状でもよく、１，３ブチレングリコール及びネオペンチルグリコールのように分岐を有していてもよい。特にアルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、１，４－ブタンジオールジアクリレート、１，３－ブチレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、１，９－ノナンジオールジアクリレート、１，１０－デカンジオールジアクリレート、１，４－ブタンジオールジメタクリレート、１，３－ブチレングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート、１，９－ノナンジオールジメタクリレート、１，１０－デカンジオールジメタクリレート、１，１２－ドデカンジオールジメタクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。また、アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、サートマ社製の品番ＳＲ２１３、大阪有機化学工業社製の品番Ｖ１９５、サートマ社製の品番ＳＲ２１２、サートマ社製の品番ＳＲ２４７、共栄化学工業社製の品名ライトアクリレートＮＰ－Ａ、サートマ社製の品番ＳＲ２３８ＮＳ、大阪有機化学工業社製の品番Ｖ２３０、ダイセル社製の品番ＨＤＤＡ、共栄化学工業社製の品番１，６ＨＸ－Ａ、大阪有機化学工業社製の品番Ｖ２６０、共栄化学工業社製の品番１，９－ＮＤ－Ａ、新中村化学工業社製の品番Ａ－ＮＯＤ－Ａ、及びサートマ社製の品番ＣＤ５９５、サートマ社製の品番ＳＲ２１４ＮＳ、新中村化学工業社製の品番ＢＤ、サートマ社製の品番ＳＲ２９７、サートマ社製の品番ＳＲ２４８、共栄化学工業社製の品名ライトエステルＮＰ、サートマ社製の品番ＳＲ２３９ＮＳ、共栄化学工業社製の品名ライトエステル１，６ＨＸ、新中村化学工業社製の品番ＨＤ－Ｎ、共栄化学工業社製の品名ライトエステル１，９ＮＤ、新中村化学工業社製の品番ＮＯＤ－Ｎ、共栄化学工業社製の品名ライトエステル１，１０ＤＣ、新中村化学工業社製の品番ＤＯＤ－Ｎ、及びサートマ社製の品番ＳＲ２６２からなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。

【0058】

ポリアルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルにおけるアルキレングリコールの炭素数は例えば２～４である。ポリアルキレングリコールは、例えばポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール及びポリテトラメチレングリコールからなる群から選択される少なくとも一種を含む。ポリアルキレングリコールの炭素数が多いほど、硬化物及び封止材５の疎水性が高くなり、封止材５に水分を透過させにくい。そのため、ポリアルキレングリコールは、プロピレングリコールであることが特に好ましい。アルキレングリコールの重合度は、例えば２～７であり、２～６であることが好ましく、２～３であることも好ましい。ポリアルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、特にジエチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサエチレングリコールジメタクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジメタクリレート及びトリテトラメチレングリコールジアクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。また、ポリアルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、特にサートマ社製の品番ＳＲ２３０、サートマ社製の品番ＳＲ５０８ＮＳ、ダイセル社製の品番ＤＰＧＤＡ、サートマ社製の品番ＳＲ３０６ＮＳ、ダイセル社製の品番ＴＰＧＤＡ、大阪有機化学工業社製の品番Ｖ３１０ＨＰ、新中村化学工業社製の品番ＡＰＧ２００、共栄化学工業株式会社製の品名ライトアクリレートＰＴＭＧＡ－２５０、サートマ社製の品番ＳＲ２３１ＮＳ、共栄化学工業社製の品名ライトエステル２ＥＧ、サートマ社製の品番ＳＲ２０５ＮＳ、共栄化学工業社製の品名ライトエステル３ＥＧ、三菱化学社製の品名アクリエステルＨＸ及び新中村化学工業社製の品番３ＰＧからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。

【0059】

アルキレンオキサイド変性アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、例えばプロピレンオキサイド変性ネオペンチルグリコールを含有する。また、アルキレンオキサイド変性アルキレングリコールのジ（メタ）アクリル酸エステルは、例えばダイセル社製の品番ＥＢＥＣＲＹＬ１４５を含有する。

【0060】

ラジカル重合性化合物（Ａ）が単官能アクリル化合物（ａ２）を含有する場合、単官能アクリル化合物（ａ２）は、組成物（Ｘ）の硬化時の収縮を抑制できる。また、単官能アクリル化合物（ａ２）は、組成物（Ｘ）の粘度の低減に寄与できる。

【0061】

ラジカル重合性化合物（Ａ）が単官能アクリル化合物（ａ２）を含有する場合、ラジカル重合性化合物（Ａ）全量に対する単官能アクリル化合物（ａ２）の百分比は、０質量％より多く７０質量％以下であることが好ましい。単官能アクリル化合物（ａ２）の百分比が０質量％より多ければ、単官能アクリル化合物（ａ２）によって組成物（Ｘ）の硬化時の収縮を抑制できる。単官能アクリル化合物（ａ２）の百分比が５質量％以上であれば更に好ましい。単官能アクリル化合物（ａ２）の百分比が７０質量％以下であれば、組成物（Ｘ）及び硬化物から、単官能アクリル化合物（ａ２）に起因するアウトガスが生じにくい。また、単官能アクリル化合物（ａ２）の量が７０質量％以下であれば、ラジカル重合性化合物（Ａ）中の多官能の成分の量が確保できるため、多官能の成分によって硬化物及び封止材５の耐熱性を特に向上できる。単官能アクリル化合物（ａ２）の百分比が５０質量％以下であればより好ましく、単官能アクリル化合物（ａ２）が４０質量％以下であれば更に好ましく、３０質量％以下であれば特に好ましい。

【0062】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、例えば、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、３，３，５－トリメチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、４－ターシャルブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレ－ト、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、エトキシエチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジキシルエチル（メタ）アクリレート、エチルジグリコール（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンフォルマルモノ（メタ）アクリレート、イミド（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、エトキシ化コハク酸（メタ）アクリレート、トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、ω－カルボキシポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、オクチル／デシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、カプロラクトン（メタ）アクリレート、エトキシ化（４）ノニルフェノール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（３５０）モノ（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（５５０）モノ（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、メチルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、エトキシ化トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレートのエチレンオキサイド付加物、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレートのプロピレンオキサイド付加物、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、３－メタクリロイルオキシメチルシクロヘキセンオキサイド、及び３－（メタ）アクリロイルオキシメチルシクロヘキセンオキサイドからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。

【0063】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、脂環式構造を有する化合物を含有することが好ましい。脂環式構造を有する化合物は、例えばシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレ－ト、３，３，５－トリメチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート及び４－ターシャルブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。

【0064】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、下記式（１０）に示す化合物（ａ２１）を含有することも好ましい。この場合、組成物（Ｘ）を低粘度化させやすく、かつ組成物（Ｘ）から作製される封止材５に、パッシベーション層６といった無機材料製の部材との密着性が付与されやすい。また、化合物（ａ２１）は、低い粘度を有するわりには、揮発しにくい性質を有する。そのため、組成物（Ｘ）を保存していても、組成物（Ｘ）には単官能アクリル化合物（ａ２）の揮発による組成の変化が生じにくい。

【0065】

【化1】

【0066】

式（１０）において、Ｒ⁰はＨ又はメチル基である。Ｘは単結合又は二価の炭化水素基である。Ｒ¹からＲ¹¹の各々はＨ、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨ、Ｒ¹²はアルキレン基でありかつＲ¹からＲ¹¹のうち少なくとも一つはアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨである。Ｒ¹からＲ¹¹は互いに化学結合していない。

【0067】

Ｘが二価の炭化水素基である場合、Ｘの炭素数は１以上５以下であることが好ましく、１以上３以下であることがより好ましい。二価の炭化水素基は、例えばメチレン基、エチレン基又はプロピレン基である。Ｘが単結合又はメチレン基であれば特に好ましい。この場合、化合物（ａ２１）が分子量が小さく低粘度であるという利点がある。

【0068】

Ｒ¹からＲ¹¹のうち少なくとも一つがアルキル基である場合、アルキル基の炭素数は１以上８以下であることが好ましい。アルキル基は、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基又はオクチル基である。アルキル基は直鎖状であっても分岐を有してもよい。すなわち、例えばアルキル基がブチル基である場合、ブチル基は、ｔ－ブチル基でもよく、ｎ－ブチル基でもよく、ｓｅｃ－ブチル基でもよい。アルキル基がヘキシル基である場合、ヘキシル基は、ｔ－ヘキシル基でもよく、ｎ－ヘキシル基でもよく、ｓｅｃ－ヘキシル基でもよい。アルキル基がオクチル基である場合、オクチル基は例えばｔ－オクチル基でもよい。アルキル基がメチル基又はｔ－ブチル基であれば特に好ましい。この場合、化合物（ａ２１）が分子量が小さく低粘度であるという利点がある。

【0069】

式（１０）において、シクロヘキサン環の４位のみに、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが接続していることが好ましい。すなわち、Ｒ¹からＲ¹¹のうち、Ｒ⁶及びＲ⁷の少なくとも一方がアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、残りの各々がＨであることが、好ましい。Ｒ¹からＲ¹¹のうち、Ｒ⁶のみがアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、残りの各々がＨであることが、特に好ましい。この場合、式（１０）に示す化合物は、良好な反応性を有することができ、かつ封止材５に無機材料製の部材との密着性を特に付与しやすい。これは、式（１０）に示す化合物におけるシクロヘキサン環がボート型の立体配座を有し、かつ４位にある嵩高いアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが擬エクアトリアル位に位置しやすいためであると、考えられる。式（１０）に示す化合物がこのような構造を有することで、式（１０）に示す化合物における（メタ）アクリロイル基の反応性が高められると考えられる。また、式（１０）に示す化合物がこのような構造を有すると、式（１０）に示す化合物は、封止材５中の自由体積を大きくしうる。そのため封止材５と無機材料製の部材との間の界面自由エネルギーが小さくなりやすく、そのため封止材５と無機材料製の部材との密着性が高くなりやすいと、考えられる。アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが嵩高いほど、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが擬エクアトリアル位に位置しやすくなる。この観点からすると、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨの炭素数が多いほど好ましく、またアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが分岐を有していることが好ましい。例えばアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨがｔ－ブチル基であることが好ましい。

【0070】

式（１０）において、シクロヘキサン環の３位及び５位の各々のみに、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが接続していることも好ましい。すなわち、Ｒ¹からＲ¹¹のうち、Ｒ⁴及びＲ⁵の少なくとも一方がアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、Ｒ⁸及びＲ⁹の少なくとも一方がアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、残りの各々がＨであることが、好ましい。Ｒ¹からＲ¹¹のうち、Ｒ⁴及びＲ⁵の一方のみがアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、Ｒ⁸及びＲ⁹の少なくとも一方がアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、残りの各々がＨであることが、より好ましい。Ｒ¹からＲ¹¹のうち、Ｒ⁴及びＲ⁵の少なくとも一方がアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、Ｒ⁸及びＲ⁹の一方のみがアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨであり、残りの各々がＨであることも、より好ましい。この場合も、式（１０）に示す化合物は、良好な反応性を有することができ、かつ封止材５に無機材料製の部材との密着性を特に付与しやすい。これは、式（１０）に示す化合物におけるシクロヘキサン環がボート型の立体配座を有し、かつ３位と５位の各々における嵩高いアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが擬エクアトリアル位に位置しやすいためであると、考えられる。このために、シクロヘキサン環の４位のみにアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが接続している場合と同様に、式（１０）に示す化合物における（メタ）アクリロイル基の反応性が高められ、かつ封止材５と無機材料製の部材との密着性が高くなりやすいと、考えられる。アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが嵩高いほど、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが擬エクアトリアル位に位置しやすくなる。この観点からすると、アルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨの炭素数が多いほど好ましく、またアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨが分岐を有していることが好ましい。例えばアルキル基又は－Ｒ¹²－ＯＨがｔ－ブチル基であることが好ましい。

【0071】

Ｒ¹からＲ¹¹のうち少なくとも一つが－Ｒ¹²－ＯＨである場合、Ｒ¹²の炭素数は１以上５以下であることが好ましく、１以上３以下であることがより好ましい。Ｒ¹²は、例えばメチレン基、エチレン基又はプロピレン基である。Ｒ¹²がメチレン基であれば特に好ましい。この場合、化合物（ａ２１）が分子量が小さく低粘度であるという利点がある。

【0072】

式（１０）において、Ｒ¹からＲ¹¹の各々がＨ又はアルキル基であり、かつＲ¹からＲ¹¹のうち少なくとも一つがアルキル基であれば、特に好ましい。この場合、式（１０）に示す化合物は、特に低い粘度を有することができ、そのため組成物（Ｘ）が特に低い粘度を有することができる。そのため、組成物（Ｘ）をインクジェット法で特に成形しやすくなる。

【0073】

化合物（ａ２１）は、下記式（１１）に示す化合物、下記式（１２）に示す化合物及び下記式（１３）に示す化合物からなる群から選択される、少なくとも一種の化合物を含むことが好ましい。

【0074】

【化2】

【0075】

単官能アクリル化合物（ａ２）が、式（１１）に示す化合物と式（１２）に示す化合物とのうち少なくとも一方を含有すれば、特に好ましい。この場合、組成物（Ｘ）を特に低粘度化しやすく、封止材５のガラス転移温度を特に高めやすく、更に封止材５と無機材料製の部材との密着性を特に高めやすい。また、式（１１）に示す化合物及び式（１２）に示す化合物は、揮発しにくいため、組成物（Ｘ）の保存安定性を向上させやすい。

【0076】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、環状エーテル構造を有する化合物を含有することも好ましい。環状エーテル構造を有する化合物における環状エーテル構造の環員数は３以上が好ましく、３以上４以下がより好ましい。環状エーテル構造に含まれる炭素原子数は、２以上９以下が好ましく、２以上６以下がより好ましい。環状エーテル構造を有する化合物は、例えば３－メタクリロイルオキシメチルシクロヘキセンオキサイド及び３－アクリロイルオキシメチルシクロヘキセンオキサイドからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。

【0077】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下である少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）が低粘度化しうる。

【0078】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、８０℃以上のガラス転移温度を有する少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物は高いガラス転移温度を有しうる。単官能アクリル化合物（ａ２）は、９０℃以上のガラス転移温度を有する少なくとも一種の化合物を含有すればより好ましく、１００℃以上のガラス転移温度を有する少なくとも一種の化合物を含有すれば更に好ましい。

【0079】

単官能アクリル化合物（ａ２）は、沸点が２００℃以上である少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。この場合、単官能アクリル化合物（ａ２）は、組成物（Ｘ）の保存安定性を低下させにくい。単官能アクリル化合物（ａ２）は、沸点が２５０℃以上である少なくとも一種の化合物を含有すれば、更に好ましい。

【0080】

単官能アクリル化合物（ａ２）が、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下であり、かつ８０℃以上のガラス転移温度を有する少なくとも一種の化合物を含有すれば、特に好ましい。単官能アクリル化合物（ａ２）が、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下であり、かつ沸点が２００℃以上である少なくとも一種の化合物を含有することも、好ましい。単官能アクリル化合物（ａ２）が、８０℃以上のガラス転移温度を有し、かつ沸点が２００℃以上である少なくとも一種の化合物を含有することも、好ましい。単官能アクリル化合物（ａ２）が、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下であり、８０℃以上のガラス転移温度を有し、かつ沸点が２００℃以上である少なくとも一種の化合物を含有すれば、特に好ましい。

【0081】

特に単官能アクリル化合物（ａ２）は、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレ－ト、３，３，５－トリメチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート及び４－ターシャルブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有することが好ましい。イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレ－ト、３，３，５－トリメチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート及び４－ターシャルブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレートは、高いガラス転移温度、低い粘度及び高い沸点を有するため、組成物（Ｘ）、硬化剤及び封止材５の特性を特に高めることができる。

【0082】

アクリル化合物（ａ）は、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下である少なくとも一種の化合物からなる成分（ｂ）を含有することが好ましい。この場合、成分（ａ）は、組成物（Ｘ）を低粘度化できる。成分（ｂ）に含まれる化合物は、多官能アクリル化合物（ａ１）に含まれる化合物であってもよく、単官能アクリル化合物（ａ２）に含まれる化合物であってもよい。

【0083】

アクリル化合物（ａ）全量に対する成分（ｂ）の割合は、５０質量％以上１００質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）を特に低粘度化でき、組成物（Ｘ）をインクジェット法で特に塗布しやすくなる。成分（ｂ）の割合は、６０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることが更に好ましい。また、成分（ｂ）の割合は、９５質量％以下であることもより好ましく、９０質量％以下であることも更に好ましい。

【0084】

成分（ｂ）は、８０℃以上のガラス転移温度を有する化合物を含有することが好ましい。すなわち、成分（ｂ）は、２５℃での粘度が２０ｍＰａ・ｓ以下であり、かつ８０℃以上のガラス転移温度を有する化合物を含有することが好ましい。この場合、成分（ｂ）は、組成物（Ｘ）を低粘度化しながら、硬化物のガラス転移温度を高めることができる。成分（ｂ）は、９０℃以上のガラス転移温度を有する化合物を含有すればより好ましく、１００℃以上のガラス転移温度を有する化合物を含有すれば更に好ましい。成分（ｂ）に含まれる化合物のガラス転移温度の上限に制限はないが、例えば１５０℃以下である。

【0085】

成分（ｂ）は、例えばイソボルニルアクリレート、ジシクロペンタニルアクリレ－ト、ネオペンチルグリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ポリエチレングリコール２００ジメタクリレート及びポリエチレングリコール２００ジアクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有できる。

【0086】

アクリル化合物（ａ）は、ジシクロペンタジエン骨格、ジシクロペンタニル骨格、ジシクロペンテニル骨格、及びビスフェノール骨格からなる群から選択される少なくとも一種の骨格を有する化合物からなる成分（ｃ）を含有してもよい。成分（ｃ）は、硬化物と無機材料製の部材との間の密着性を高めることができる。成分（ｃ）に含まれる化合物は、多官能アクリル化合物（ａ１）に含まれる化合物であってもよく、単官能アクリル化合物（ａ２）に含まれる化合物であってもよい。成分（ｃ）に含まれる化合物は、成分（ｂ）に含まれる化合物であってもよい。

【0087】

アクリル化合物（ａ）全量に対する成分（ｃ）の割合は、５質量％以上５０質量％以下であることが好ましい。成分（ｃ）の割合が５質量％以上であると、硬化物の密着性がより高まる。また、成分（ｃ）の割合が５０質量％以下であると、組成物（Ｘ）の粘度を低くして組成物（Ｘ）をインクジェット法で成形しやすくできる。成分（ｃ）の割合は、３０質量％以上であることが更に好ましく、４０質量％以下であることも更に好ましい。なお、アクリル化合物（ａ）が成分（ｃ）を含有しなくてもよい。

【0088】

成分（ｃ）は、例えばトリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ビスフェノールＡポリエトキシジアクリレート及びビスフェノールＦポリエトキシジアクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有できる。

【0089】

ラジカル重合性化合物（Ａ２）は、（メタ）アクリロイル基以外のラジカル重合性官能基を有する化合物（ｄ）を含有してもよい。化合物（ｄ）は、例えば、ラジカル重合性官能基としてビニル基を有する。化合物（ｄ）は、一分子に二つ以上のラジカル重合性官能基を有する多官能ラジカル重合性化合物（ｄ１）と、一分子に一つのみのラジカル重合性官能基を有する単官能ラジカル重合性化合物（ｄ２）とのうち、いずれか一方又は両方を含有できる。ラジカル重合性化合物（Ａ）に対する化合物（ｄ）の量は、例えば１０質量％以下である。多官能ラジカル重合性化合物（ｄ１）は、例えば一分子中にエチレン性二重結合を２つ以上有する芳香族ウレタンオリゴマー、脂肪族ウレタンオリゴマー、エポキシアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー及びその他特殊オリゴマーからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有してもよい。単官能ラジカル重合性化合物（ｄ２）は、例えばＮ－ビニルホルムアミド、ビニルカプロラクタム、ビニルピロリドン、フェニルグリシジルエーテル、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、２－エチルヘキシルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、１，２－ブチレンオキサイド、１，３－ブタジエンモノオキサイド、１，２－エポキシドデカン、エピクロロヒドリン、１，２－エポキシデカン、スチレンオキサイド、シクロヘキセンオキサイド、３－ビニルシクロヘキセンオキサイド、４－ビニルシクロヘキセンオキサイド、Ｎ－ビニルピロリドン及びＮ－ビニルカプロラクタムからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。

【0090】

組成物（Ｘ）は、光重合開始剤（Ｂ）を含有する。光重合開始剤（Ｂ）は、紫外線が照射されるとラジカル種を生じさせる光ラジカル重合開始剤を含む。光ラジカル重合開始剤は、例えば芳香族ケトン類、アシルフォスフィンオキサイド化合物、芳香族オニウム塩化合物、有機過酸化物、チオ化合物（チオキサントン化合物、チオフェニル基含有化合物など）、ヘキサアリールビイミダゾール化合物、ケトオキシムエステル化合物、ボレート化合物、アジニウム化合物、メタロセン化合物、活性エステル化合物、炭素ハロゲン結合を有する化合物、及びアルキルアミン化合物からなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有する。組成物（Ｘ）１００質量部に対する光重合開始剤（Ｂ）の量は、例えば１重量部以上１０質量部以下である。

【0091】

光重合開始剤（Ｂ）は、この光重合開始剤（Ｂ）の一部として増感剤を含有してもよい。増感剤は、光重合開始剤（Ｂ）が光のラジカル生成反応を促進させて、ラジカル重合の反応性を向上させ、かつ架橋密度を向上させうる。増感剤は、例えば９，１０－ジブトキシアントラセン、９－ヒドロキシメチルアントラセン、チオキサントン、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２－クロロチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、アントラキノン、１，２－ジヒドロキシアントラキノン、２－エチルアントラキノン、１，４－ジエトキシナフタレン、ｐ－ジメチルアミノアセトフェノン、ｐ－ジエチルアミノアセトフェノン、ｐ－ジメチルアミノベンゾフェノン、ｐ－ジエチルアミノベンゾフェノン、４，４’－ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’－ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、ｐ－ジメチルアミノベンズアルデヒド、及びｐ－ジエチルアミノベンズアルデヒドからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有できる。

【0092】

組成物（Ｘ）中の増感剤の含有量は、例えば組成物（Ｘ）の固形分１００質量部に対して、０．１質量部以上５質量部以下であり、好ましくは０．１質量部以上３質量部以下である。増感剤の含有量がこのような範囲であれば、空気中で組成物（Ｘ）を硬化させることができ、組成物（Ｘ）の硬化を窒素雰囲気等の不活性雰囲気下で行う必要がなくなる。

【0093】

組成物（Ｘ）は、光重合開始剤（Ｂ）に加えて、重合促進剤を含有してもよい。重合促進剤は、例えば、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸エチル、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸－２－エチルヘキシル、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸メチル、安息香酸－２－ジメチルアミノエチル、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸ブトキシエチルといったアミン化合物を含有する。

【0094】

組成物（Ｘ）は中空フィラーを更に含有してもよい。中空フィラーは、組成物（Ｘ）の屈折率を低減することができる。中空フィラーは、シリカ製の粒子（以下、中空シリカ粒子という）と樹脂製の粒子（以下、中空樹脂粒子という）とのうち少なくとも一方を含有することが好ましい。この場合、中空フィラーによって硬化物及び封止材５の光透過性が損なわれにくい。特に、中空フィラーとして、力が加わっても破損しにくい中空樹脂粒子を用いる場合、封止材５の屈折率が低く維持されやすい。中空樹脂粒子は、例えばアクリル樹脂製であり、すなわち例えば中空アクリル粒子である。

【0095】

中空シリカ粒子は、例えば日揮触媒化成社製のカタロイド－Ｓｉを含有できる。中空アクリル粒子は、例えば積水化成品工業社製のテックポリマーＮＨシリーズを含有できる。

【0096】

組成物（Ｘ）は吸湿剤を更に含有してもよい。組成物（Ｘ）が吸湿剤を含有すると、組成物（Ｘ）の硬化物及び封止材５は吸湿性を有することができる。このため、封止材５は、有機ＥＬ発光装置１における有機ＥＬ素子４へ水分が更に侵入しにくくできる。吸湿剤の平均粒径は２００ｎｍ以下であることが好ましい。この場合、硬化物は高い透明性を有することができる。

【0097】

吸湿剤は、吸湿性を有する無機粒子であることが好ましく、例えばゼオライト粒子、シリカゲル粒子、塩化カルシウム粒子、及び酸化チタンナノチューブ粒子からなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有することが好ましい。吸湿剤がゼオライト粒子を含有することが特に好ましい。

【0098】

平均粒径２００ｎｍ以下のゼオライト粒子は、例えば一般的な工業用ゼオライトを粉砕することで製造できる。ゼオライト粒子を製造するに当たって、ゼオライトを粉砕してから水熱合成などによって結晶化させてもよく、この場合、ゼオライト粒子は特に高い吸湿性を有することができる。このようなゼオライト粒子の製造方法の例は、特開２０１６－６９２６６号公報、特開２０１３－０４９６０２号公報などに開示されている。

【0099】

組成物（Ｘ）が中空フィラーを含有する場合、組成物（Ｘ）は更に分散剤を含有することが好ましい。この場合、分散剤は組成物（Ｘ）中での中空フィラーの分散性を向上できる。このため、組成物（Ｘ）には、中空フィラーによる粘度の増大と保存安定性の低下とが生じにくい。

【0100】

組成物（Ｘ）が吸湿剤を含有する場合も、組成物（Ｘ）は更に分散剤を含有することが好ましい。この場合、分散剤は組成物（Ｘ）中での吸湿剤の分散性を向上できる。このため、組成物（Ｘ）には、吸湿剤による粘度の増大と保存安定性の低下とが生じにくい。

【0101】

なお、分散剤は、粒子に吸着しうる界面活性剤である。分散剤は、粒子に吸着されうる吸着基（一般にアンカーともいう）と、吸着基が粒子に吸着することでこの粒子に付着する分子骨格（一般にテールともいう）と、を有する。分散剤は、例えばテールがアクリル系の分子鎖であるアクリル系分散剤と、テールがウレタン系の分子鎖であるウレタン系分散剤と、テールがポリエステル系の分子鎖であるポリエステル系分散剤とからなら群から選択される少なくとも一種の成分を含有する。吸着基は、例えば塩基性の極性官能基と酸性の極性官能基とのうち少なくとも一方を含む。塩基性の極性官能基は、例えばアミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、及び含窒素複素環基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む。酸性の極性官能基は、例えばカルボキシル基とリン酸基とからなる群から選択される少なくとも一種の基を含む。分散剤は、例えば日本ルーブルリゾール株式会社製のソルスパースシリーズ、ビックケミー・ジャパン株式会社製のＤＩＳＰＥＲＢＹＫシリーズ及び味の素ファインテクノ株式会社製のアジスパーシリーズからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有できる。

【0102】

組成物（Ｘ）は、溶剤を含有しないことが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）から硬化物を作製する際に組成物（Ｘ）を乾燥させて溶剤を揮発させるような必要がなくなる。また、組成物（Ｘ）の保存安定性が更に高くなる。

【0103】

上述の成分を混合することで、組成物（Ｘ）を調製できる。組成物（Ｘ）は２５℃で液状であることが好ましい。

【0104】

３．封止材の作製方法及び有機ＥＬ発光装置の製造方法
組成物（Ｘ）を用いる封止材５の作製方法及び有機ＥＬ発光装置１の製造方法について説明する。

【0105】

本実施形態では、組成物（Ｘ）をインクジェット法で成形してから、組成物（Ｘ）に紫外線を照射して硬化することで、封止材５を作製することが好ましい。本実施形態では、インクジェット法で組成物（Ｘ）を塗布して成形することが可能である。

【0106】

組成物（Ｘ）をインクジェット法で塗布するに当たっては、組成物（Ｘ）が常温で十分に低い粘度を有する場合、例えば２５℃における粘度が３５ｍＰａ・ｓ以下である場合には、組成物（Ｘ）を加熱せずにインクジェット法で塗布することで成形できる。

【0107】

組成物（Ｘ）が加熱されることで低粘度化する性質を有する場合、組成物（Ｘ）を加熱してから組成物（Ｘ）をインクジェット法で塗布して成形してもよい。組成物（Ｘ）の４０℃における粘度が３５ｍＰａ・ｓ以下である場合、組成物（Ｘ）を僅かに加熱しただけで低粘度化させることができ、この低粘度化した組成物（Ｘ）をインクジェット法で吐出することができる。組成物（Ｘ）の加熱温度は、例えば２０℃以上５０℃以下である。

【0108】

より具体的には、例えばまず、支持基板２を準備する。この支持基板２の一面上に隔壁７を、例えば感光性の樹脂材料を用いてフォトリソグラフィ法で作製する。続いて、支持基板２の一面上に複数の有機ＥＬ素子４を設ける。有機ＥＬ素子４は、蒸着法、塗布法といった適宜の方法で作製できる。特に有機ＥＬ素子４を、インクジェット法といった塗布法で作製することが好ましい。これにより、支持基板２に素子アレイ９を作製する。

【0109】

次に、素子アレイ９の上に無機材料製の第一パッシベーション層６１を設ける。第一パッシベーション層６１は、例えばプラズマＣＶＤ法といった蒸着法で作製できる。

【0110】

次に、第一パッシベーション層６１の上に組成物（Ｘ）を、例えばインクジェット法で成形して、塗膜を作製する。有機ＥＬ素子４の形成と組成物（Ｘ）の塗布のいずれにもインクジェット法を適用すれば、有機ＥＬ発光装置１の製造効率を特に向上できる。続いて、塗膜に紫外線を照射することで硬化させて、封止材５を作製する。封止材５の厚みは例えば５μｍ以上５０μｍ以下である。

【0111】

次に、封止材５の上に無機材料製の第二パッシベーション層６２を設ける。第二パッシベーション層６２は、例えばプラズマＣＶＤ法といった蒸着法で作製できる。

【0112】

次に、支持基板２の一面上に、第二パッシベーション層６２を覆うように、紫外線硬化性の樹脂材料を設けてから、この樹脂材料に透明基板３を重ねる。透明基板３は、例えばガラス製基板又は透明樹脂製基板である。

【0113】

次に外部から透明基板３へ向けて紫外線を照射する。紫外線は透明基板３を透過して紫外線硬化性の樹脂材料へ到達する。これにより、紫外線硬化性の樹脂材料が硬化し、第二封止材５２が作製される。

【0114】

本実施形態では、上述のとおり、有機ＥＬ発光装置１におけるパッシベーション層６と封止材５との間に隙間を生じにくくでき、この隙間を通じた水分の侵入による有機ＥＬ素子の劣化を生じにくくできる。

【実施例】

【0115】

１．組成物の調製
下記表２及び３の「組成」の欄に示す成分を混合することで、実施例及び比較例の組成物を調製した。

【0116】

なお、表２及び３中に示される成分の詳細は次のとおりである。

【0117】

（１）ラジカル重合性化合物
表２及び３中に示される成分のうち、ラジカル重合性化合物（Ａ）として用いた各成分の詳細を下記の表１に示す。下記の各成分の粘度はレオメータ（アントンパール・ジャパン社製、型番ＤＨＲ－２）を使用し、温度２５℃、せん断速度１０００ｓ^-1の条件で測定された値である。また、下記のラジカル重合性化合物の揮発性は、熱重量分析計（株式会社日立ハイテクノロジーズ製、型番ＳＴＡ７２００ＲＶ）を用いて、ラジカル重合性化合物２０ｍｇを１００℃３０分の条件で加熱した際の、加熱前の重量に対する加熱後の重量減少量の百分比である。

【0118】

【表1】

【0119】

（２）光重合開始剤
・Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４：１－ヒドロキシ－シクロヘキシル－フェニル－ケトン、ＢＡＳＦ社製、品名Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４。
・ＩｒｇａｃｕｒｅＴＰＯ：２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ＢＡＳＦ社製、品名ＩｒｇａｃｕｒｅＴＰＯ。

【0120】

２．評価試験
実施例及び比較例について、次の評価試験を実施した。その結果を表２に示す。

【0121】

（１）揮発性
熱重量分析計（株式会社日立ハイテクノロジーズ製、型番ＳＴＡ７２００ＲＶ）を用いて、組成物２０ｍｇを１００℃３０分の条件で加熱した。加熱前の重量に対する加熱後の重量減少量の百分比を計算し、この百分比が１％未満の場合を「Ａ」、１％以上２％未満の場合を「Ｂ」、２％以上の場合を「Ｃ」と評価した。

【0122】

（２）粘度
組成物の粘度を、レオメータ（アントンパール・ジャパン社製、型番ＤＨＲ－２）を使用して、温度２５℃、せん断速度１０００ｓ^-1の条件で測定した。

【0123】

（３）インクジェット性
組成物をインクジェットプリンター（セイコーエプソン株式会社製、形式ＰＸ－Ｂ７００）のカートリッジに入れ、インクジェットプリンターにおけるノズルからカートリッジ内の組成物を吐出しうることを確認してから、ノズルから組成物を吐出させてテストパターンを連続で印刷した。その結果、組成物を１時間吐出できるとともに吐出動作が安定していた場合を「Ａ」、組成物を１時間吐出できたが吐出動作が断続的に不安定になった場合を「Ｂ」、吐出開始から１時間経過前にノズルが詰まって組成物を吐出できなくなった場合を「Ｃ」と、評価した。

【0124】

（４）密着性
二つの石英ガラス片（寸法７６ｍｍ×５２ｍｍ×１ｍｍ）の各々の表面上にプラズマＣＶＤ法により厚み１μｍの窒化ケイ素膜を作製して、二つの基板を得た。一方の基板の窒化ケイ素膜の表面上に、組成物を塗布して厚み５２００μｍの塗膜を形成し、この塗膜の上に他方の基板の窒化ケイ素膜を重ねた。続いて、塗膜を、パナソニック電工株式会社製のＬＥＤ－ＵＶ照射器（ピーク波長３６５ｎｍ）を用いて、約５０ｍＷ／ｃｍ2の条件で３０秒間紫外線照射することで、硬化させた。これにより、試験片を得た。

【0125】

この試験片を、８５℃、８５ＲＨの雰囲気に曝露してから、塗膜と窒化ケイ素膜との界面の様子を顕微鏡で確認した。その結果を下記のように評価した。なお、この試験においては、塗膜と窒化ケイ素膜との密着性が高く、かつ塗膜が吸湿しにくいほど、塗膜は窒化ケイ素膜から剥離しにくい。
Ａ：前記雰囲気に９６時間曝露しても塗膜の５割以上の面積の部分が窒化ケイ素膜と密着していた。
Ｂ：前記雰囲気に４８時間曝露しても塗膜の５割以上の面積の部分が窒化ケイ素膜から剥離せず、９６時間曝露したら塗膜の５割以上の面積の部分が窒化ケイ素膜から剥離していた。
Ｃ：前記雰囲気に２４時間曝露しても塗膜の５割以上の面積の部分は窒化ケイ素膜から剥離せず、４８時間曝露したら塗膜の５割以上の面積の部分が窒化ケイ素膜から剥離していた。
Ｄ：前記雰囲気に２４時間曝露したら塗膜の５割以上の面積の部分が窒化ケイ素膜から剥離していた。

【0126】

（５）ガラス転移温度
組成物を塗布して塗膜を作製し、この塗膜を、パナソニック電工株式会社製のＬＥＤ－ＵＶ照射器（ピーク波長３６５ｎｍ）を用いて、約３０ｍＷ／ｃｍ²の条件で２０秒間紫外線照射することで光硬化させることで、厚み２００μｍのフィルムを作製した。このフィルムから切り出したサンプルのガラス転移温度を、粘弾性測定装置（日立ハイテクサイエンス社製、型番ＤＭＡ７１００）を用いて測定した。

【0127】

（６）耐熱性
組成物を平滑な台の上に塗布してから、これにパナソニック電工株式会社製のＬＥＤ－ＵＶ照射器を用いて、ピーク波長３６５ｎｍ、出力３００ｍＷ／ｃｍ²の条件で紫外線を１０秒間照射することで光硬化させた。これにより、厚み１０μｍのフィルムを作製した。

【0128】

このフィルムの波長４３０ｎｍの光透過率（τ0）を日立ハイテクノロジーズ社製の分光光度計Ｕ－４１００を用いて測定した。続いて、フィルムを１２０℃で５００時間加熱してから、フィルムの波長４３０ｎｍの光透過率（τ）を測定した。光の透過率の保持率を（τ／τ0）×１００の式で算出し、その結果に基づき、耐熱性を次のように評価した。
Ａ：保持率が９５％以上。
Ｂ：保持率が９０％以上９５％未満。
Ｃ：保持率が９０％未満。

【0129】

【表2】

【0130】

【表3】

【図1】

【図2】