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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-05-20
(45)【発行日】2024-05-28
(54)【発明の名称】圧電素子、圧電アクチュエータ、および圧電トランス
(51)【国際特許分類】
H10N 30/067 20230101AFI20240521BHJP
H10N 30/20 20230101ALI20240521BHJP
H10N 30/50 20230101ALI20240521BHJP
H10N 30/87 20230101ALI20240521BHJP
H10N 30/853 20230101ALI20240521BHJP
H10N 30/40 20230101ALI20240521BHJP
C04B 35/495 20060101ALI20240521BHJP
C04B 35/491 20060101ALI20240521BHJP
【ＦＩ】
H10N30/067
H10N30/20
H10N30/50
H10N30/87
H10N30/853
H10N30/40
C04B35/495
C04B35/491
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2020057901
(22)【出願日】2020-03-27
(65)【公開番号】P2021158247
(43)【公開日】2021-10-07
【審査請求日】2022-08-05
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】000003067
【氏名又は名称】ＴＤＫ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001494
【氏名又は名称】前田・鈴木国際特許弁理士法人
(72)【発明者】
【氏名】廣瀬 維子
(72)【発明者】
【氏名】加藤 浩輝
(72)【発明者】
【氏名】秋山 由美
【審査官】柴山 将隆
(56)【参考文献】
【文献】特開２００７－０２７６９２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表２０１５－５０２３１２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１７－０９２２７９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００６－１０８６５２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０００－３１３６６４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１６－００１６６７（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ１０Ｎ ３０／０６７
Ｈ１０Ｎ ３０／２０
Ｈ１０Ｎ ３０／５０
Ｈ１０Ｎ ３０／８７
Ｈ１０Ｎ ３０／８５３
Ｈ１０Ｎ ３０／４０
Ｃ０４Ｂ ３５／４９５
Ｃ０４Ｂ ３５／４９１
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
圧電体層と内部電極層とが積層してある積層体を有し、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金またはＡｕ－Ｃｕ合金を含み、
前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１ａｔ％以上、１５ａｔ％以下であり、
前記圧電体層には、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物が主成分として含まれ、
前記複合酸化物が、ニオブ酸アルカリ金属系化合物であり、
前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下であり、
下記の（１）～（５）のいずれかを満たす圧電素子。
（１）前記ニオブ酸アルカリ金属系化合物がＫＮｂＯ 3 であり、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金を含み、前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１ａｔ％以上、１５ａｔ％以下であり、かつ、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、０ｍｏｌ％である。
（２）前記ニオブ酸アルカリ金属系化合物がＫＮｂＯ 3 であり、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金を含み、前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、７．５ａｔ％以上、１５ａｔ％以下であり、かつ、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、０．５ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下である。
（３）前記ニオブ酸アルカリ金属系化合物がＫＮｂＯ 3 であり、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金を含み、前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、４．５ａｔ％以上、１５ａｔ％以下であり、かつ、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下である。
（４）前記ニオブ酸アルカリ金属系化合物がＫＮｂＯ 3 であり、前記内部電極層は、Ａｕ－Ｃｕ合金を含み、前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１．０ａｔ％であり、かつ、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、０ｍｏｌ％である。
（５）前記ニオブ酸アルカリ金属系化合物が（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ 3 であり、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金を含み、前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、４．５ａｔ％以上１５ａｔ％以下であり、かつ、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上２．４ｍｏｌ％以下である。
【請求項2】
圧電体層と内部電極層とが積層してある積層体を有し、前記内部電極層は、Ｐｄ－Ｃｕ合金を含み、
前記内部電極層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、４．５ａｔ％以上、８ａｔ％以下であり、
前記圧電体層には、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物が主成分として含まれ、
前記複合酸化物が、チタン酸ジルコン酸鉛であり、
前記圧電体層には、銅が含まれており、
前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、２．４ｍｏｌ％以下である圧電素子。
【請求項3】
前記圧電体層には、銅が含まれており、前記圧電体層に含まれる銅の含有率が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、４．５ｍｏｌ％以下である請求項１に記載の圧電素子。
【請求項4】
前記積層体に含まれる銅の総含有率が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下である請求項１～３のいずれかに記載の圧電素子。
【請求項5】
請求項１～４のいずれかに記載の圧電素子を含む圧電アクチュエータ。
【請求項6】
請求項１～４のいずれかに記載の圧電素子を含む圧電トランス。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、圧電体層と内部電極層とが積層された圧電素子、および、当該圧電素子を有する圧電アクチュエータおよび圧電トランスに関する。
【背景技術】
【0002】
特許文献１に示すように、圧電体層と内部電極層とが積層された圧電素子が知られている。この積層型の圧電素子では、単位体積当たりの変位量や駆動力を、非積層型の圧電素子に比べて大きくすることが可能である。
【0003】
このような積層型の圧電素子は、オフセット印刷やスクリーン印刷などの各種印刷法により製造することができる。たとえば、圧電セラミックを含むグリーンシートに導電ペーストを印刷し、そのグリーンシートを複数積層することでグリーンチップを得る。そして、このグリーンチップを焼成することで、積層型の圧電素子が得られる。この際、圧電体層と内部電極層との密着性が十分でないと、得られる圧電素子において、誘電損失が大きくなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２０１６－００１６６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明は、このような実情を鑑みてなされ、その目的は、誘電損失を低減した圧電素子と、当該圧電素子を有する圧電アクチュエータおよび圧電トランスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
上記の目的を達成するために、本発明に係る圧電素子は、
圧電体層と内部電極層とが積層してある積層体を有し、
前記内部電極層は、パラジウム、ニッケル、白金、金、銀から選ばれる少なくとも１種の元素と、銅とを含み、
前記内部電極層に含まれる銅（Ｃｕ）の含有率（ＣIE）が、銅元素換算で、１ａｔ％以上、５０ａｔ％以下である。
圧電体層と内部電極層とが積層してある積層体を有し、
前記内部電極層は、パラジウム、ニッケル、白金、金、銀から選ばれる少なくとも１種の元素と、銅とを含み、
前記内部電極層に含まれる銅（Ｃｕ）の含有率（ＣIE）が、銅元素換算で、１ａｔ％以上、５０ａｔ％以下である。
【0007】
積層型の圧電素子では、内部電極層としてパラジウム（Ｐｄ）電極、または銀（Ａｇ）－Ｐｄ合金電極を用いることが一般的であった。ただし、これらの電極を用いた場合、誘電損失の向上が課題であった。本発明者等は、鋭意検討した結果、内部電極層に所定量のＣｕを含有させることで、内部電極層と圧電体層との密着性が向上し、誘電損失を低減できることを見出した。
【0008】
好ましくは、前記圧電体層にも、銅（Ｃｕ）が含まれており、
前記圧電体層に含まれる銅の含有率（ＣＰＥ）が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、４．５ｍｏｌ％以下である。
本発明の圧電素子では、圧電体層にも所定量のＣｕを含有させることで、誘電損失を低減することができると共に、機械的品質係数Ｑｍを高くすることができる。
前記圧電体層に含まれる銅の含有率（ＣＰＥ）が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、４．５ｍｏｌ％以下である。
本発明の圧電素子では、圧電体層にも所定量のＣｕを含有させることで、誘電損失を低減することができると共に、機械的品質係数Ｑｍを高くすることができる。
【0009】
好ましくは、前記積層体に含まれる銅の含有率（ＣＬＢ）が、銅元素換算で、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下である。
ここで「積層体に含まれる銅の含有率（ＣＬＢ）」とは、積層体全体の総物質量（モル数）に対する、Ｃｕの総物質量の比率を意味し、Ｃｕの総物質量は、内部電極層に含まれるＣｕの物質量と圧電体層に含まれるＣｕの物質量との総和である。つまり、含有率ＣＬＢは、内部電極層に含まれるＣｕの含有率ＣIE、および、圧電体層に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥのみならず、各層の積層数や寸法（すなわち積層体を構成する各層の体積）にも依存する。
ここで「積層体に含まれる銅の含有率（ＣＬＢ）」とは、積層体全体の総物質量（モル数）に対する、Ｃｕの総物質量の比率を意味し、Ｃｕの総物質量は、内部電極層に含まれるＣｕの物質量と圧電体層に含まれるＣｕの物質量との総和である。つまり、含有率ＣＬＢは、内部電極層に含まれるＣｕの含有率ＣIE、および、圧電体層に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥのみならず、各層の積層数や寸法（すなわち積層体を構成する各層の体積）にも依存する。
【0010】
本発明の圧電素子では、積層体に含まれる銅の含有率ＣＬＢが所定の範囲内にあることで、誘電損失がより小さくなると共に、Ｑｍがさらに向上する。
【0011】
好ましくは、前記圧電体層には、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物が主成分として含まれ、前記複合酸化物が、チタン酸ジルコン酸鉛、または、ニオブ酸アルカリ金属系化合物である。圧電体層を上記の材質で構成することで、圧電特性がより向上する。
【0012】
本発明に係る圧電素子は、機械エネルギーと電気エネルギーとを相互に変換することができ、圧電デバイスとして様々な分野で幅広く利用することができる。たとえば、本発明に係る圧電素子は、逆圧電効果を利用する圧電アクチュエータに適用できる。本発明の圧電素子を含む圧電アクチュエータは、印加電圧に対して、微小な変位が精度よく得られ、かつ、応答速度が速いため、たとえば、光学系部品の駆動装置、ＨＤＤのヘッド駆動装置、インクジェットプリンタのヘッド駆動装置、燃料噴射弁の駆動装置、およびハプティックスデバイスなどの各種電子機器に組み込むことができる。また、本発明の圧電素子は、逆圧電効果を利用する圧電ブザーや圧電スピーカとしても適用できる。
【0013】
さらに、本発明に係る圧電素子は、圧電効果を利用して、微小な力や変位量を読み取るためのセンサに適用できる。また、本発明に係る圧電素子は、優れた応答性を有するため、交流電界を印加することで、当該素子に含まれる圧電体層自身または圧電体層と接合関係にある弾性体を励振して共振を起こさせることが可能である。そのため、圧電トランスや超音波モータなどにも適用できる。
【0014】
本発明に係る圧電素子は、上述した用途のなかでも、特に、圧電アクチュエータまたは圧電トランスとして利用することが好ましい。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき詳細に説明する。
【0017】
本実施形態では、本発明に係る圧電素子が適用された圧電デバイスの一例として、図１に示す圧電トランス１について説明する。圧電トランス１は、圧電効果を利用して、入力された交流電圧を変圧して出力する変圧器である。
【0018】
図１に示すように、圧電トランス１は、素子本体１０（積層体）と、素子本体１０の主面である一対の対向面１０ａ，１０ｂに形成された一対の入力電極２０ａ，２０ｂとを備えている。素子本体１０は、平面形状が長方形であって、全体形状が直方体形状を有している。ただし、素子本体１０の形状は、特に限定されず、所望の特性、用途等に応じて、任意に設定することができる。また、素子本体１０の寸法も、所望の特性、用途等に応じて、任意に設定することができる。
【0019】
本実施形態では、素子本体１０は、長手方向の長さの中点Ｃを境界にして、電圧入力部１１と電圧出力部１２とに区分される。電圧入力部１１と、電圧出力部１２とは、一体化されている。
【0020】
図２に示すように、電圧入力部１１は、圧電体層３０と、内部電極層２１ａおよび内部電極層２１ｂとが交互に積層された積層体である。すなわち、圧電トランス１は、積層型圧電トランスである。電圧入力部１１における圧電体層３０の積層数は、特に限定されず、所望の特性、用途等に応じて任意に設定できる。本実施形態では、圧電体層３０は、１層～３００層とすることができる。なお、電圧入力部１１の両主面側には、圧電体層３０が位置しており、内部電極層２１ａ，２１ｂの積層数は、圧電体層３０の積層数に応じて決定される。
【0021】
また、圧電体層３０の１層あたりの平均厚み（層間平均厚み）は、所望の特性、用途等に応じて任意に設定すればよい。本実施形態では、圧電体層３０の層間平均厚みは、たとえば１～２００μｍとすることができ、５０～１４０μｍであってもよい。一方、内部電極層２１ａ，２１ｂの１層あたりの平均厚みも、任意に設定可能であるが、本実施形態では、０．５～２０μｍとすることができ、１～１０μｍであってもよい。
【0022】
内部電極層２１ａ，２１ｂは、それぞれ、入力電極２０ａ，２０ｂと同じ形状を有している。積層方向から見た場合、入力電極２０ａと内部電極層２１ａとは、重複するように配置され、入力電極２０ｂと内部電極層２１ｂとは、重複するように配置される。また、内部電極層２１ａと内部電極層２１ｂとは、圧電体層３０を介して交互に積層されている。
【0023】
図１に示すように、内部電極層２１ａは、引出部２１ａｃを介して、素子本体１０の端面１０ｃに引き出され、端面１０ｃ上に露出している。同様に、内部電極層２１ｂは、引出部２１ｂｄを介して、素子本体１０の端面１０ｃに引き出され、端面１０ｃ上に露出している。
【0024】
入力電極２０ａと引出部２１ａｃとは、接続電極２０ｃにより電気的に接続されており、入力電極２０ｂと引出部２１ｂｄとは、接続電極２０ｄにより電気的に接続されている。すなわち、入力電極２０ａと内部電極層２１ａとは、電気的に接続されており、入力電極２０ｂと内部電極層２１ｂとは、電気的に接続されている。また、本実施形態では、接続電極２０ｃと接続電極２０ｄとは、素子本体１０の短手方向に沿って、短手方向の長さの中点を通る直線に対して線対称に配置されており、互いに絶縁してある。
【0025】
本実施形態において、電圧入力部１１が、上記のような構成を有することにより、入力電極２０ａ，２０ｂおよび内部電極層２１ａ，２１ｂを介して、各圧電体層３０に電圧を印加することができる。なお、電圧入力部１１の構成は、図１に示す構成に限定されず、入力電極２０ａと入力電極２０ｂとが短絡しないように、入力電極２０ａと内部電極層２１ａとが電気的に接続され、入力電極２０ｂと内部電極層２１ｂとが電気的に接続してあればよい。たとえば、接続電極２０ｃ，２０ｄは、圧電体層３０を貫通するスルーホール電極であってもよい。また、引出部２１ａｃと引出部２１ｂｄとは、素子本体１０において、互いに異なる側面に露出して、接続電極２０ｃまたは接続電極２０ｄと電気的に接続してあってもよい。
【0026】
また、入力電極２０ａと接続電極２０ｃとは、図１および図２において、区別して記載してあるが、これらは、製造過程において一体的に形成することができる。同様に、入力電極２０ｂと接続電極２０ｄも、一体的に形成することができる。
【0027】
電圧出力部１２は、圧電体層３０のみが積層された積層体であって、電圧出力部１２の主面および内部には、電極が形成されていない。本実施形態では、電圧出力部１２において、素子本体１０の端面１０ｃと対向する面、すなわち、素子本体１０の端面１０ｄに、出力電極２０ｅが形成してある。
【0028】
また、本実施形態において、素子本体１０の電圧入力部１１は、素子の厚み方向に分極してあり、素子本体１０の電圧出力部１２は、素子の長手方向に分極してある。このように、内部電極層２１ａ，２１ｂを有する電圧入力部１１と、圧電体層３０のみで構成された電圧出力部１２とを構成することで、素子本体１０は、圧電トランスとして利用可能となる。
【0029】
たとえば、入力電極２０ａ，２０ｂに所定の周波数で交流電圧を印加すると、まず、圧電入力部１１において、逆圧電効果により電気エネルギーが機械エネルギーに変換され、電圧入力部１１が振動する。そして、電圧入力部１１の振動により、電圧入力部１１と一体化している電圧出力部１２が励振され、電圧出力部１２も振動する。その結果、電圧出力部１２において、圧電効果により、機械エネルギーが電気エネルギーに変換され、出力電極２０ｅから変換された電気エネルギーが出力される。
【0030】
以下、圧電トランス１の各構成要素について、詳細を説明する。
【0031】
（内部電極層２１ａ，２１ｂ）
内部電極層２１ａ，２１ｂは、いずれも、主として導電材料で構成してある。本実施形態において、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する導電材料は、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）、白金（Ｐｔ）、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）から選ばれる少なくとも１種の元素と、銅（Ｃｕ）とを含む合金である。たとえば、Ｐｄ－Ｃｕ合金、Ｎｉ－Ｃｕ合金、Ｐｔ－Ｃｕ合金、Ａｕ－Ｃｕ合金、Ａｇ－Ｐｄ－Ｃｕ合金などが例示され、特に、Ｐｄ－Ｃｕ合金を用いることが好ましい。また、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する上記の合金は、融点が、８５０℃以上であることが好ましく、１０００℃～１２００℃の範囲内であることがより好ましい。
内部電極層２１ａ，２１ｂは、いずれも、主として導電材料で構成してある。本実施形態において、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する導電材料は、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）、白金（Ｐｔ）、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）から選ばれる少なくとも１種の元素と、銅（Ｃｕ）とを含む合金である。たとえば、Ｐｄ－Ｃｕ合金、Ｎｉ－Ｃｕ合金、Ｐｔ－Ｃｕ合金、Ａｕ－Ｃｕ合金、Ａｇ－Ｐｄ－Ｃｕ合金などが例示され、特に、Ｐｄ－Ｃｕ合金を用いることが好ましい。また、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する上記の合金は、融点が、８５０℃以上であることが好ましく、１０００℃～１２００℃の範囲内であることがより好ましい。
【0032】
上記のとおり、内部電極層２１ａ，２１ｂには、銅が含まれるが、各内部電極層２１ａ，２１ｂにおけるＣｕの含有率ＣIEは、銅元素換算で、１ａｔ％以上、５０ａｔ％であり、１ａｔ％～１５ａｔ％の範囲内であることがより好ましく、３ａｔ％～８ａｔ％の範囲内であることがさらに好ましい。ＣIEが上記の範囲内であることで、圧電トランス１の誘電損失を低減することができる。
【0033】
なお、各内部電極層２１ａ，２１ｂに含まれるＣｕの含有率ＣＩＥは、誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ）による定量分析、もしくは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）または走査透過型電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）などを用いた断面観察時に、電子線マイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）による定量分析を行うことで測定することができる。すなわち、上記の含有率ＣＩＥは、所定の分析領域において、内部電極層１００原子数中に含まれるＣｕ元素の割合として表される。含有率ＣＩＥは、ＩＣＰもしくはＥＰＭＡによる定量分析を、測定領域（もしくは試料採取箇所）を変えて少なくとも２回実施し、その平均値として算出することが好ましい。
【0034】
また、含有率ＣＩＥは、ＩＣＰもしくはＥＰＭＡによる定量分析の他に、Ｘ線回折（ＸＲＤ）によっても測定可能である。ＸＲＤを用いる場合、２θ／θ測定などにより得られたＸＲＤパターンに対して、ピーク解析を実施し格子定数を算出する。そして、その格子定数からヴェガード則に基づいて銅の含有率ＣＩＥを算出する。
【0035】
（圧電体層３０）
電圧出力部１２、および、電圧入力部１１の圧電体層３０は、圧電効果および逆圧電効果を奏する圧電組成物で構成してある。圧電組成物としては、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒｘＴｉ１－ｘＯ３）、ニオブ酸アルカリ金属系化合物（ＫＮ：ＫＮｂＯ３またはＫＮＮ：（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ３）、チタン酸ビスマスナトリウム（ＢＮＴ：ＢｉＮａＴｉＯ３）、ビスマスフェライト（ＢＦＯ：ＢｉＦｅＯ３）、ＢＬＳＦ（一般式：（Ｂｉ２Ｏ２）２＋（Ａｍ－１ＢｍＯ3ｍ＋1）２－）、ニオブ酸バリウムナトリウム（ＢＳＮ：Ｂａ２ＮａＮｂ５Ｏ１５）などが例示される。
電圧出力部１２、および、電圧入力部１１の圧電体層３０は、圧電効果および逆圧電効果を奏する圧電組成物で構成してある。圧電組成物としては、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒｘＴｉ１－ｘＯ３）、ニオブ酸アルカリ金属系化合物（ＫＮ：ＫＮｂＯ３またはＫＮＮ：（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ３）、チタン酸ビスマスナトリウム（ＢＮＴ：ＢｉＮａＴｉＯ３）、ビスマスフェライト（ＢＦＯ：ＢｉＦｅＯ３）、ＢＬＳＦ（一般式：（Ｂｉ２Ｏ２）２＋（Ａｍ－１ＢｍＯ3ｍ＋1）２－）、ニオブ酸バリウムナトリウム（ＢＳＮ：Ｂａ２ＮａＮｂ５Ｏ１５）などが例示される。
【0036】
本実施形態の圧電体層３０では、上記の化合物のなかでも、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物を主成分として含むことが好ましい。なお、本実施形態において、主成分とは、圧電組成物１００ｍｏｌ％中、９０ｍｏｌ％以上を占める成分を意味する。
【0037】
ペロブスカイト構造の複合酸化物は、一般式ＡＢＯ３で表され、上記の化合物のなかでは、ＰＺＴ、ＫＮ、ＫＮＮ、ＢＮＴ、ＢＦＯが該当する。本実施形態では、ペロブスカイト構造の複合酸化物のなかでも、特にＰＺＴ、もしくは、ＫＮ、ＫＮＮなどのニオブ酸アルカリ金属系化合物を主成分とすることが好ましい。ＰＺＴもしくはニオブ酸アルカリ金属系化合物は、特に圧電特性が優れ、これらを主成分とすることで変位量や駆動力などの圧電素子としての性能が向上する。
【0038】
本実施形態において、圧電体層３０は、上述した主成分の他に、副成分としてＣｕを含むことが好ましい。副成分として銅を含む場合、圧電体層３０におけるＣｕの存在形態は、特に制限されず、Ｃｕは、主成分で構成される主相の粒内に固溶していてもよいし、粒界に存在していてもよい。Ｃｕが粒界に存在する場合には、他の元素と化合物を形成していてもよい。
【0039】
圧電体層３０に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥは、銅元素換算で、０．５ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下であることが好ましく、１．０ｍｏｌ％～４．５ｍｏｌ％の範囲内であることがより好ましい。圧電体層３０におけるＣｕの含有率ＣＰＥが上記の範囲内であることで、本実施形態に係る圧電トランス１では、機械的品質係数Ｑｍが向上する傾向にある。また、圧電体層３０においてＣｕが主相の粒内または／および粒界に存在することにより、主相間の結合力が強くなり、圧電体層３０の機械的強度を高めることもできる。
【0040】
また、圧電体層３０に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥは、含有率ＣＩＥと同様に、ＩＣＰによる定量分析、もしくは、ＥＰＭＡによる定量分析を行うことで測定できる。すなわち、含有率ＣＰＥは、所定の分析領域において、圧電体層１００モルに含まれるＣｕ元素の割合として表される。なお、含有率ＣＰＥも、ＩＣＰもしくはＥＰＭＡによる定量分析を、測定領域（もしくは試料採取箇所）を変えて少なくとも２回実施し、その平均値として算出することが好ましい。
【0041】
また本実施形態において、圧電体層３０には、Ｃｕ以外に、副成分として他の成分が含まれていてもよい。他の成分としては、たとえば、遷移金属元素（長周期型周期表における３族～１１族の元素）、長周期型周期表における２族元素、１２族元素、１３族元素、およびゲルマニウム（Ｇｅ）から選択される少なくとも１種を含有していてもよい。
【0042】
具体的には、希土類元素を除く遷移金属元素として、たとえば、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）などが挙げられる。また、希土類元素として、たとえば、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）などが挙げられる。
【0043】
２族元素としては、マグネシウム（Ｍｇ）、ストロンチウム（Ｓｒ）が例示され、１２族元素としては、亜鉛（Ｚｎ）、１３族元素としては、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）が例示される。
【0044】
なお、上述したＣｕ以外の副成分は、Ｃｕの副成分と共に添加されることが好ましい。圧電体層３０の主成分がＰＺＴである場合、上記の副成分（Ｃｕ以外）のなかでは、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｆｅを選択することが好ましい。一方、圧電体層３０の主成分がニオブ酸アルカリ金属系化合物である場合、上記の副成分（Ｃｕ以外）のなかでは、Ｇｅ、Ｔａ、Ｚｎを選択することが好ましい。
【0045】
（その他の電極）
入力電極２０ａ，２０ｂと、接続電極２０ｃ，２０ｄと、出力電極２０ｅとは、いずれも、導電材で構成してあればよく、当該導電材は特に限定されない。たとえば、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、Ｎｉ（ニッケル）、銅（Ｃｕ）、錫（Ｓｎ）など、もしくは、上記の元素のうちいずれかを含む合金が挙げられる。電極２０ａ～２０ｅを構成する導電材は、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する合金と同じであってもよい。また、電極２０ａ～２０ｅは、上記の金属元素の粉末と、ＳｉＯ２等のガラス粉末とを混合したペーストを、焼き付け処理することで形成してもよい。さらに、各電極２０ａ～２０ｅの外層には、上記の金属元素等を含むメッキ層やスパッタ層が形成してあってもよい。
入力電極２０ａ，２０ｂと、接続電極２０ｃ，２０ｄと、出力電極２０ｅとは、いずれも、導電材で構成してあればよく、当該導電材は特に限定されない。たとえば、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、Ｎｉ（ニッケル）、銅（Ｃｕ）、錫（Ｓｎ）など、もしくは、上記の元素のうちいずれかを含む合金が挙げられる。電極２０ａ～２０ｅを構成する導電材は、内部電極層２１ａ，２１ｂを構成する合金と同じであってもよい。また、電極２０ａ～２０ｅは、上記の金属元素の粉末と、ＳｉＯ２等のガラス粉末とを混合したペーストを、焼き付け処理することで形成してもよい。さらに、各電極２０ａ～２０ｅの外層には、上記の金属元素等を含むメッキ層やスパッタ層が形成してあってもよい。
【0046】
（素子本体１０）
前述したように、本実施形態では、内部電極層２１ａ，２１ｂにＣｕが含まれており、圧電体層３０にもＣｕが含まれていることが好ましい。この場合、素子本体１０（積層体）全体に含まれるＣｕの含有率ＣＬＢは、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下とすることが好ましい。素子本体１０全体に対するＣｕの含有率ＣＬＢを上記の範囲内とすることで、誘電損失をさらに低減することができ、かつ、Ｑｍをさらに向上させることができる。
前述したように、本実施形態では、内部電極層２１ａ，２１ｂにＣｕが含まれており、圧電体層３０にもＣｕが含まれていることが好ましい。この場合、素子本体１０（積層体）全体に含まれるＣｕの含有率ＣＬＢは、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下とすることが好ましい。素子本体１０全体に対するＣｕの含有率ＣＬＢを上記の範囲内とすることで、誘電損失をさらに低減することができ、かつ、Ｑｍをさらに向上させることができる。
【0047】
ここで「銅の含有率ＣＬＢ」とは、素子本体１０全体の総モル数（総物質量）に対する、Ｃｕの総モル数の比率を意味し、Ｃｕの総モル数は、内部電極層２１ａ，２１ｂに含まれるＣｕのモル数と圧電体層３０に含まれるＣｕのモル数との総和である。つまり、含有率ＣＬＢは、内部電極層２１ａ，２１ｂに含まれるＣｕの含有率ＣIE、および、圧電体層３０に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥのみならず、各層の積層数や寸法（すなわち積層体を構成する各層の体積）にも依存する。
【0048】
より具体的に、含有率ＣＬＢは、以下の手順により算出される。まず、内部電極層２１ａ，２１ｂの全モル数ＮＩＥと、圧電体層３０の全モル数ＮＰＥとを算出する。内部電極層の全モル数ＮＩＥは、素子本体１０に含まれる内部電極層２１ａ，２１ｂの全体積をＶＩＥとし、内部電極層２１ａ，２１ｂの理論密度をρＩＥとし、内部電極層２１ａ，２１ｂの理論分子量をＭＩＥとして、以下の（１）式に基づいて算出される。
ＮＩＥ ＝ ＶＩＥ×ρＩＥ／ＭＩＥ … （１）
ＮＩＥ ＝ ＶＩＥ×ρＩＥ／ＭＩＥ … （１）
【0049】
同様に、圧電体層３０の全モル数ＮＰＥは、素子本体に含まれる圧電体層３０の全体積をＶＰＥとし、圧電体層３０の理論密度をρＰＥとし、圧電体層３０の理論分子量をＭＰＥとして、以下の（２）式に基づいて算出される。
ＮＰＥ ＝ ＶＰＥ×ρＰＥ／ＭＰＥ … （２）
ＮＰＥ ＝ ＶＰＥ×ρＰＥ／ＭＰＥ … （２）
【0050】
なお、上記の（１）式および（２）式において、ρＩＥとＭＩＥ、およびρＰＥとＭＩＥは、いずれも、ＩＣＰもしくはＥＰＭＡによる定量分析結果に基づいて算出する。たとえば、内部電極層の定量分析結果が、Ｃｕ：４ａｔ％（＝４ｍｏｌ％）、Ｐｄ：残部（９６ａｔ％）である場合、ρＩＥとＭＩＥは以下の式で求められる。
ρＩＥ ＝ ｛４ｍｏｌ％ ×Ｃｕの密度（８．９６ｇ／ｃｍ３）｝＋
｛９６ｍｏｌ％ ×Ｐｄの密度（１２．０２ｇ／ｃｍ３）｝
ＭＩＥ ＝ ｛４ｍｏｌ％ ×Ｃｕの原子量（６３．５ｇ／ｍｏｌ）｝＋
｛９６ｍｏｌ％ ×Ｐｄの密度（１０６．４ｇ／ｍｏｌ）｝
ρＩＥ ＝ ｛４ｍｏｌ％ ×Ｃｕの密度（８．９６ｇ／ｃｍ３）｝＋
｛９６ｍｏｌ％ ×Ｐｄの密度（１２．０２ｇ／ｃｍ３）｝
ＭＩＥ ＝ ｛４ｍｏｌ％ ×Ｃｕの原子量（６３．５ｇ／ｍｏｌ）｝＋
｛９６ｍｏｌ％ ×Ｐｄの密度（１０６．４ｇ／ｍｏｌ）｝
【0051】
また、上記の（１）式および（２）式において、ＶＩＥおよびＶＰＥは、各層の積層数や各層の寸法によって算出する。なお、図１に示す圧電トランス１の場合、圧電体層３０の全体積ＶＰＥは、電圧入力部１１に含まれる圧電体層３０の体積と、電圧出力部１２に含まれる圧電体層３０の体積との総和である。
【0052】
そして、上記で得られたＮＩＥとＮＰＥ、および、定量分析結果（すなわちＣＩＥおよびＣＰＥ）を、以下の（３）式に代入することにより、含有率ＣＬＢが得られる。
ＣＬＢ（ｍｏｌ％）＝｛（ＣＩＥ×ＮＩＥ／１００）＋（ＣＰＥ×ＮＰＥ／１００）｝／｛ＮＩＥ＋ＮＰＥ｝ ×１００％ … （３）
ＣＬＢ（ｍｏｌ％）＝｛（ＣＩＥ×ＮＩＥ／１００）＋（ＣＰＥ×ＮＰＥ／１００）｝／｛ＮＩＥ＋ＮＰＥ｝ ×１００％ … （３）
【0053】
上記の（１）～（３）式から明らかなように、素子本体１０（積層体）全体に含まれるＣｕの含有率ＣＬＢは、内部電極層２１ａ，２１ｂの組成、圧電体層３０の副成分の含有量、各層の積層数および寸法により制御することができる。
【0054】
次に、本実施形態に係る圧電トランス１の製造方法の一例について、以下に説明する。
【0055】
まず、素子本体１０の製造工程について説明する。素子本体１０の製造工程では、焼成後に圧電体層３０となるグリーンシートと、焼成後に内部電極層２１ａ，２１ｂとなる内部電極用ペーストとを準備する。
【0056】
グリーンシートは、たとえば以下の方法で製造される。まず、圧電体層３０の出発原料を、所定の割合に秤量した後、ボールミルなどの混合機を用いて、５～２０時間混合する。この際、主成分の出発原料としては、酸化物、炭酸塩、炭酸水素化合物などを用いることができる。たとえば、圧電体層３０の主成分をＫＮｂＯ３とする場合、Ｋを含む出発原料として炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ３）の粉末を用いることができ、Ｎｂを含む出発原料として酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）の粉末を用いることができる。また、圧電体層３０に副成分が含まれる場合、副成分の出発原料としては、金属単体、酸化物、複合酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、水酸化物、ハロゲン化物、有機金属化合物などを用いることができる。たとえば、副成分としてＣｕを添加する場合、Ｃｕの出発原料としては、Ｃｕ単体、酸化銅（ＣｕＯなど）、ＫαＣｕβＴａγＯδなどのＣｕを含む複合酸化物などが例示される。
【0057】
主成分の出発原料、および、副成分の出発原料は、いずれも、粉体であって、その平均粒径は、０．１μｍ～５．０μｍの範囲内であることが好ましい。なお、副成分の出発原料は、上記の主成分出発原料の混合工程で添加してもよいが、後述する仮焼成後に添加することが好ましい。
【0058】
また、出発原料の混合工程において、混合の方法としては、湿式混合でもよいし、乾式混合でもよい。湿式混合を行った場合は、混合後に得られた混合粉を乾燥させる。また、ここで得られた混合粉は、プレス成形して、仮成形体としたうえで、次に示す仮焼き処理を実施してもよい。
【0059】
仮焼き処理では、混合粉または仮成形体を、大気中において７５０～１０５０℃、１～２０時間の条件で熱処理し、複合酸化物の仮焼き粉末（もしくは仮焼成体）を得る。仮成形体を仮焼きした場合、もしくは、得られた仮焼き粉末が凝集している場合には、たとえば、ボールミルなどの解砕機を用いて、所定時間仮焼き粉末の粉砕を行い、解砕粉とすることが好ましい。次工程で使用する仮焼き粉末の平均粒径、または、解砕粉の平均粒径は、０．１μｍ～５μｍであることが好ましい。
【0060】
仮焼き処理後に副成分を添加する場合には、上記の仮焼き粉末または解砕粉に、所定の割合に秤量した副成分の出発原料を添加して混合し、圧電組成物の原料粉を得る。主成分と副成分との混合も、上記における主成分出発原料の混合と同様に、ボールミルやビーズミルなどの各種混合機で、湿式混合もしくは乾式混合により実施することができる。圧電体層３０が副成分としてＣｕを含む場合、このＣｕの含有率ＣＰＥは、副成分の出発原料の添加量によって制御することができる。
【0061】
次に、上記で得られた原料粉に、バインダと溶媒とを添加して、ボールミルなどで混合しスラリー化することで、グリーンシート用ペーストを得る。この際使用するバインダとしては、アクリル系樹脂、エチルセルロース系樹脂、ポリビニルブチラール系樹脂などの有機溶剤に溶解する樹脂、もしくはポリビニルアルコール、セルロース、水溶性アクリル樹脂などの水溶性バインダを用いることができ、溶媒としては、エタノール、アセトン、テルピネオール、ブチルカルビトールなどの有機溶剤、もしくは純水などを用いることができる。また、上記の他に、可塑剤、分散剤などを添加してもよい。
【0062】
そして、ドクターブレード法などの手法により、ＰＥＴなどの樹脂フィルム上に、グリーンシート用ペーストを所定の厚みで塗布し、その後、適宜乾燥させることで、グリーンシートを得る。
【0063】
一方、内部電極用ペーストは、導電性金属の粉末と、バインダと溶媒とを、三本ロールなどの混練機を用いて混錬し、スラリー化することで得られる。導電性金属の粉末としては、Ｃｕ粉末、Ｐｄ粉末、Ｎｉ粉末、Ｐｔ粉末、Ａｕ粉末、Ａｇ粉末などを用いることができる。また、Ｐｄ－Ｃｕ合金粉末や、Ａｇ－Ｐｄ合金粉末などの予め合金化した粉末を用いることもできる。本実施形態の内部電極層２１ａ，２１ｂは、Ｃｕを含むが、このＣｕの含有率ＣＩＥは、内部電極用ペーストに含まれるＣｕ粉末の割合によって制御することができる。
【0064】
なお、内部電極用ペーストにおいて、バインダとしては、エチルセルロース系樹脂、ブチラール系樹脂、アクリル系樹脂などを用いることができ、溶媒としては、テルピネオール、ターピネオールなどの各種アルコール類や、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、キシレンなどを用いることができる。さらに、内部電極用ペーストには、上記の他に、ベンゾトリアゾールなどの腐食抑制剤や、ホモゲノールなどの帯電防止剤などを添加してもよい。
【0065】
こうして得られたグリーンシートと、内部電極用ペーストとを用いて、素子本体１０となるグリーンチップを作製する。まず、オフセット印刷やスクリーン印刷などの各種印刷法により、内部電極用ペーストをグリーンシートの上に印刷する。この際、内部電極層２１ａ，２１ｂに対応するパターンが形成された印刷用マスクなどを使用して、ペーストの塗布箇所を調整する。
【0066】
そして、内部電極用ペーストを印刷したグリーンシートを、図１に示すような所定の順序で積層する。この際、積層方向の最下層と最上層には、内部電極用ペーストが印刷されていないグリーンシートを配置する。その後、この積層体に対して、熱プレスを行い、グリーンチップを得る。本実施形態において、熱プレスは、２０～１００℃に加熱しながら、３０～３００ＭＰａの圧力で３～１５分間行うことが好ましい。
【0067】
次に、得られたグリーンチップに対して、脱バインダ処理を施す。脱バインダ処理の条件は、保持温度を好ましくは４００℃～８００℃とし、温度保持時間を好ましくは２時間～８時間とする。
【0068】
続いて、脱バインダ処理後のグリーンチップを焼成する。焼成条件としては、保持温度を好ましくは９５０℃～１０６０℃とし、温度保持時間を好ましくは２時間～４時間とし、昇温および降温速度を好ましくは５０℃／時間～３００℃／時間とする。また、焼成時の炉内雰囲気は、窒素もしくは窒素・水素の混合雰囲気、すなわち還元雰囲気とすることもできるが、大気雰囲気とすることが好ましい。なお、還元雰囲気で焼成した場合は、圧電体組成物の組成が若干変動するため、焼成後に再酸化処理を実施することが好ましい。
【0069】
また、圧電体層３０に副成分としてＣｕ成分を添加する場合には、内部電極用ペースト中にＣｕ粉末を添加しなくてもよい。この場合、焼成の条件を適正に制御することで、圧電体層３０（グリーンシート）中に含まれるＣｕを、内部電極層２１ａ，２１ｂに拡散させることができる。
【0070】
たとえば、焼成温度に到達する前に瞬間的（もしくは数分程度）に温度を１０６０℃～１２００℃と通常よりも高い温度にすることが好ましい。このように、焼成時に加える総熱エネルギーを増やすことで、圧電体層側のＣｕが内部電極層側に拡散しやすくなる。
【0071】
上記のように圧電体層側のＣｕを拡散させて内部電極層に含まれるＣｕの含有率ＣＩＥを制御する場合、含有率ＣＩＥは、１．０ａｔ％～１０ａｔ％程度の範囲となる。すなわち、含有率ＣＩＥを１０ａｔ％超過とする場合は、内部電極用ペースト中にＣｕ粉末を添加して、含有量を調整することが好ましい。
【0072】
上記のような方法により、焼結体としての素子本体１０が得られる。焼成後の素子本体１０には、適宜研磨や切断などの処置を施し、素子本体１０に入力電極２０ａ，２０ｂ、接続電極２０ｃ，２０ｄ、出力電極２０ｅを形成する。これらの電極２０ａ～２０ｅは、電極用ペーストを塗布して焼き付けることで形成できる。その他、蒸着、スパッタリング、メッキなどで形成してもよく、電極２０ａ～２０ｅの形成方法は特に限定されない。
【0073】
最後に、電極を形成した素子本体１０を、所定の温度のオイル中で２ｋＶ／ｍｍ～５ｋＶ／ｍｍの電界を５分間～１時間程度印加して、分極処理する。なお、オイルの温度や、印加する電界の大きさなどは、圧電組成物の主成分によって最適範囲が異なる。また、電圧入力部１１に対しては、内部電極の積層方向に分極処理し、電圧出力部１２対しては、素子本体１０の長手方向に分極処理する。これにより、分極処理後に、電圧入力部１１においては自発分極が内部電極の積層方向に揃えられ、電圧出力部１２においては自発分極が素子本体の長手方向に揃えられた圧電トランスが得られる。
【0074】
なお、上記において、１個の素子本体１０を得るための手順を示したが、一枚のシートに多数の内部電極パターンが形成されたグリーンシートが用いられてもよい。このようなシートを用いて形成された集合積層体は、焼成前もしくは焼成後に適宜切断される。これにより、最終的に図１に示すような素子が複数個得られる。
【0075】
（本実施形態のまとめ）
本実施形態に係る圧電素子（圧電トランス１）は、素子本体１０に含まれる内部電極層２１ａ，２１ｂが、Ｃｕを含む合金で構成してある。そして、内部電極層２１ａ，２１ｂに含まれるＣｕの含有率ＣＩＥが、１．０ａｔ％以上、５０ａｔ％以下である。このように内部電極層中のＣｕ含有量を調整することで、誘電損失を低減することができる。
本実施形態に係る圧電素子（圧電トランス１）は、素子本体１０に含まれる内部電極層２１ａ，２１ｂが、Ｃｕを含む合金で構成してある。そして、内部電極層２１ａ，２１ｂに含まれるＣｕの含有率ＣＩＥが、１．０ａｔ％以上、５０ａｔ％以下である。このように内部電極層中のＣｕ含有量を調整することで、誘電損失を低減することができる。
【0076】
ここで、誘電損失は、圧電素子の性能を決める重要な特性のひとつである。たとえば、圧電素子に電界を印加した際、誘電損失の大きさに応じて、供給された電気エネルギーの一部が熱エネルギーとして消費される。すなわち、電気エネルギーと機械エネルギーとの相互変換において、誘電損失が大きいと、変換効率が低下する。一般的に、誘電損失は、インピーダンスアナライザなどを用いて、誘電正接ｔａｎδ（単位：％）として測定され、ｔａｎδの値が小さいほど、誘電損失が小さく性能が良好であると判断する。本実施形態の圧電素子では、内部電極層に所定量のＣｕが含まれることで、測定周波数１ｋＨｚでのｔａｎδを１０％未満に低減することができる。
【0077】
誘電損失が低減する理由は、必ずしも明らかではないが、たとえば以下の事由が考えられる。圧電素子における内部電極として、一般的なＰｄ電極やＡｇ－Ｐｄ合金電極を用いた場合、内部電極層と圧電体層とが十分に密着せずに隙間や剥離が生じることがあり、このような隙間などの影響で誘電損失が大きくなると考えられる。本実施形態の圧電素子では、内部電極層に所定量のＣｕを含有させることで、内部電極層と圧電体層との密着性が向上すると考えられる。密着性が向上した結果、内部電極層と圧電体層との間で隙間や剥離の発生が抑制され、誘電損失を低減することができると考えられる。
【0078】
また、本実施形態の圧電素子では、圧電体層３０にもＣｕが含まれており、圧電体層３０に含まれるＣｕの含有率ＣＰＥが、１．０ｍｏｌ％以上、４．５ｍｏｌ％以下である。このように圧電体層３０にＣｕが含まれることで、分極処理においてリーク電流の発生が抑制でき、圧電体層３０の自発分極が十分に進むと考えられる。その結果、誘電損失を低減できると共に、機械的品質係数Ｑｍを高くすることができる。
【0079】
さらに、本実施形態の圧電素子では、素子本体１０（積層体）全体に含まれるＣｕの含有率ＣＬＢが、１．０ｍｏｌ％以上、５．０ｍｏｌ％以下である。含有率ＣＬＢが上記の範囲内にあることで、誘電損失がさらに低減されると共に、Ｑｍをさらに向上させることができる。
【0080】
（変形例）
なお、本実施形態では、圧電素子の一例として圧電トランス１を示したが、本発明の圧電素子は、圧電トランスの他に、圧電アクチュエータ、圧電ブザー、圧電スピーカ、超音波モータ、センサなどにも適用可能である。たとえば、図３に示すような圧電素子１００は、圧電アクチュエータとして利用することができる。
なお、本実施形態では、圧電素子の一例として圧電トランス１を示したが、本発明の圧電素子は、圧電トランスの他に、圧電アクチュエータ、圧電ブザー、圧電スピーカ、超音波モータ、センサなどにも適用可能である。たとえば、図３に示すような圧電素子１００は、圧電アクチュエータとして利用することができる。
【0081】
図３に示す圧電素子１００は、図１の圧電トランス１における電圧出力部１２に相当する構成を有しておらず、素子本体１１０では、圧電体層３０と内部電極層２１ａ、２１ｂとが交互に積層してある。また、内部電極層２１ａ，２１ｂとは、それぞれ、端部が素子本体１１０の端面１１０ｃ，１１０ｄに露出しており、露出した端部で、端子電極２２０ｃ，２２０ｄと電気的に接続している。圧電素子１００は、図示しない配線などを介して、端子電極２２０ｃ，２２０ｄに外部電源や外部回路を接続することで、圧電アクチュエータとして機能する。
【0082】
なお、圧電素子１００においても、圧電体層３０の平均厚みや積層数は、上述した実施形態と同様とすることができる。また、圧電素子１００における内部電極層２１ａ，２１ｂの平均厚みや積層数も、上述した実施形態と同様とすることができる。
【0083】
また、圧電素子１００においても、Ｃｕの含有率ＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢを所定の範囲に制御することで、上述した実施形態と同様の効果が得られる。また、圧電素子１００を含む圧電アクチュエータは、印加電圧に対して、微小な変位が精度よく得られ、かつ、応答速度が速いため、たとえば、光学系部品の駆動装置、ＨＤＤのヘッド駆動装置、インクジェットプリンタのヘッド駆動装置、燃料噴射弁の駆動装置、およびハプティックスデバイスなどに適用できる。
【0084】
以上、本発明の実施形態について説明してきたが、本発明は上記の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の範囲内において、種々の様態で改変してもよい。
【実施例】
【0085】
以下、実施例および比較例を用いて、本発明をさらに詳細に説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【0086】
（実施例１）
実施例１では、以下の手順で図３に示す圧電素子１００を作製し、得られたサンプルの誘電正接ｔａｎδと機械的品質係数Ｑｍとを測定した。
実施例１では、以下の手順で図３に示す圧電素子１００を作製し、得られたサンプルの誘電正接ｔａｎδと機械的品質係数Ｑｍとを測定した。
【0087】
まず、圧電組成物の出発原料として、炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ３）の粉末と酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）の粉末とを準備し、焼成後に所定の組成（ＫＮｂＯ３）となるように秤量した。そして、この出発原料を、ボールミルにより１６時間湿式混合した後、１２０℃において乾燥し、混合粉を得た。次に、得られた混合粉をプレス成形して、１０００℃で４時間仮焼き、複合酸化物の仮焼成体を得た。さらに、この仮焼成体をボールミルにより１６時間解砕し、解砕粉を得た。
【0088】
実施例１では、副成分を添加することなく、上記で得られた解砕粉（原料粉）に、バインダと溶媒とを添加して、ボールミルで混合することで、グリーンシート用ペーストを作製した。この際、バインダとしてポリビニルブチラール樹脂を用いて、これを、原料粉１００重量部に対して、１０重量部添加した。また、溶媒としてはＭＥＫを用い、これを原料粉１００重量部に対して、１００重量部添加した。さらに、実施例１では、可塑剤としてジブチルフタレート（ＤＯＰ）を、原料粉１００重量部に対して、５重量部添加した。
【0089】
また、上記とは別に、Ｐｄ粉末とＣｕ粉末とを用いて、内部電極用ペーストを作製した。具体的に、Ｐｄ粉末とＣｕ粉末とを所定の割合で秤量し、これにエチルセルロース（バインダ）とテルピネオール（溶媒）とベンゾトリアゾール（腐食防止剤）とを加えて、３本ロールにより混練することで、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストを作製した。この際、各成分の添加量は、ペースト１００ｗｔ％に対して、バインダ：３ｗｔ％、溶媒：５２ｗｔ％、腐食防止剤：０．４ｗｔ％とした。
【0090】
続いて、グリーンシート用ペーストを、ＰＥＴフィルム上に所定の厚みで塗布し、これを乾燥させることで、グリーンシートを得た。そして、このグリーンシートの上に、Ｐｄ-Ｃｕ合金ペーストを所定のパターンで印刷し、ＰＥＴフィルム上から剥離することで、内部電極パターンが印刷されたグリーンシートを得た。次に、このグリーンシートを所定の順番で複数積層した。また、積層方向の最下層および最上層には、電極パターンが形成されていないグリーンシートを積層し、その後、加圧接着することでグリーンチップを得た。
【0091】
こうして得られたグリーンチップに、脱バインダ処理を施した。脱バインダ処理は、大気雰囲気下において、保持温度を５５０℃、温度保持時間を２時間として実施した。次に、脱バインダ処理後のグリーンチップを、大気雰囲気で１０５０℃、２時間の条件で焼成し、積層体（焼結体）試料を得た。
【0092】
続いて、得られた積層体の２つの端面に、銀ペーストを印刷し、８００℃にて焼き付け処理し、端子電極を形成した。最後に、端子電極形成後の積層体に対して、１５０℃のシリコンオイル中で３ｋＶ／ｍｍの電界を５分間印加して、分極処理を施し、実施例１に係る圧電素子試料を得た。
【0093】
なお、上記では説明を省略したが、実施例１では、グリーンシートの積層体を集合積層体として作成し、脱バインダ処理の前にこの集合積層体を切断することで、３０個の圧電素子試料を作製した。また、実施例１の圧電素子試料において、圧電体層は、平均厚み２０μｍであり、内部電極層は、平均厚み２μｍで１０層積層してある。加えて、得られた圧電素子試料の断面をＳＥＭにより観察した。その際、ＥＰＭＡにより圧電体層および内部電極層の定量分析を行い、実施例１の圧電素子試料におけるＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢを測定したところ、表１に示すような結果が得られた。なお、表１におけるＣｏｔｈｅｒは、内部電極層に含まれるＣｕ以外の成分の含有率を意味している。
【0094】
（特性評価）
また、実施例１に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを、ＨＥＷＬＥＴＴ ＰＡＣＫＡＲＤ社製のインピーダンスアナライザ（４１９４Ａ）により測定した。なお、ｔａｎδは、測定電圧：１００ｍＶ，測定周波数：１ｋＨの条件で測定した。本実施例では、ｔａｎδの基準値を１０％以下とし、６％以下を良好、４％以下をさらに良好と判断する。一方、Ｑｍについては、２９０を基準値とし、１０００以上を良好、２０００以上をさらに良好と判断する。
また、実施例１に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを、ＨＥＷＬＥＴＴ ＰＡＣＫＡＲＤ社製のインピーダンスアナライザ（４１９４Ａ）により測定した。なお、ｔａｎδは、測定電圧：１００ｍＶ，測定周波数：１ｋＨの条件で測定した。本実施例では、ｔａｎδの基準値を１０％以下とし、６％以下を良好、４％以下をさらに良好と判断する。一方、Ｑｍについては、２９０を基準値とし、１０００以上を良好、２０００以上をさらに良好と判断する。
【0095】
（実施例２～６）
実施例２～６では、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの作成時にＰｄ粉末とＣｕ粉末の割合を変えて実験を行い、実施例１とはＣＩＥが異なる圧電素子試料を作製した。各実施例２～６のＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢをＥＰＭＡにより測定した結果を表１に示す。また、実施例２～６において、上記以外の実験条件は実施例１と同様として、各圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
実施例２～６では、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの作成時にＰｄ粉末とＣｕ粉末の割合を変えて実験を行い、実施例１とはＣＩＥが異なる圧電素子試料を作製した。各実施例２～６のＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢをＥＰＭＡにより測定した結果を表１に示す。また、実施例２～６において、上記以外の実験条件は実施例１と同様として、各圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
【0096】
（比較例１および２）
比較例１および２でも、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの作成時にＰｄ粉末とＣｕ粉末の割合を変えて実験を行い、実施例１とはＣＩＥが異なる圧電素子試料を作製した。上記以外の実験条件は実施例１と同様として、比較例１および２に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
比較例１および２でも、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの作成時にＰｄ粉末とＣｕ粉末の割合を変えて実験を行い、実施例１とはＣＩＥが異なる圧電素子試料を作製した。上記以外の実験条件は実施例１と同様として、比較例１および２に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
【0097】
（実施例７～１０）
実施例７～１０では、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの組成を変更すると共に、圧電体層にも副成分としてＣｕを添加して、実施例１とはＣＩＥおよびＣＰＥが異なる圧電素子試料を作製した。なお、実施例７～１０では、仮焼成後に解砕した解砕粉と、ＣｕＯとを、ボールミルで１６時間混合し、その後、１２０℃で乾燥することで圧電体層用の原料粉を得た。また、実施例７～１０におけるＣＰＥは、添加するＣｕＯの添加量によって制御した。上記以外の実験条件は実施例１と同様として、各実施例７～１０に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
実施例７～１０では、Ｐｄ－Ｃｕ合金ペーストの組成を変更すると共に、圧電体層にも副成分としてＣｕを添加して、実施例１とはＣＩＥおよびＣＰＥが異なる圧電素子試料を作製した。なお、実施例７～１０では、仮焼成後に解砕した解砕粉と、ＣｕＯとを、ボールミルで１６時間混合し、その後、１２０℃で乾燥することで圧電体層用の原料粉を得た。また、実施例７～１０におけるＣＰＥは、添加するＣｕＯの添加量によって制御した。上記以外の実験条件は実施例１と同様として、各実施例７～１０に係る圧電素子試料のｔａｎδとＱｍとを測定した。
【0098】
（実施例１１～１３）
実施例１１～１３では、積層体に含まれる圧電体層の平均厚み、および内部電極層の平均厚みを変えて実験を行い、ＣＬＢの範囲が実施例１～１０とは異なる圧電素子試料を作製した。実施例１１～１３におけるＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢを表１に示す。
実施例１１～１３では、積層体に含まれる圧電体層の平均厚み、および内部電極層の平均厚みを変えて実験を行い、ＣＬＢの範囲が実施例１～１０とは異なる圧電素子試料を作製した。実施例１１～１３におけるＣＩＥ，ＣＰＥ，ＣＬＢを表１に示す。
【0099】
【表1】
【0100】
（評価結果１）
比較例１では、ＣＩＥが１．０ａｔ未満であるため、ｔａｎδが大きく、誘電損失の基準値を満足できなかった。また、比較例１では、Ｑｍが小さく、Ｑｍの基準値も満足できなかった。比較例２では、ＣＩＥが５０ａｔ％超過であるため、比較例１と同様に、ｔａｎδの基準値およびＱｍの基準値をいずれも満足することができなかった。これに対して、ＣＩＥが、１．０ａｔ％以上５０ａｔ％以下の範囲内にある実施例１～６では、比較例１および２よりも、ｔａｎδが低くなり、誘電損失を低減することができた。また、実施例１～６では、比較例１および２よりもＱｍが向上しており、Ｑｍの基準値を満足することができた。
比較例１では、ＣＩＥが１．０ａｔ未満であるため、ｔａｎδが大きく、誘電損失の基準値を満足できなかった。また、比較例１では、Ｑｍが小さく、Ｑｍの基準値も満足できなかった。比較例２では、ＣＩＥが５０ａｔ％超過であるため、比較例１と同様に、ｔａｎδの基準値およびＱｍの基準値をいずれも満足することができなかった。これに対して、ＣＩＥが、１．０ａｔ％以上５０ａｔ％以下の範囲内にある実施例１～６では、比較例１および２よりも、ｔａｎδが低くなり、誘電損失を低減することができた。また、実施例１～６では、比較例１および２よりもＱｍが向上しており、Ｑｍの基準値を満足することができた。
【0101】
また、図４は、比較例１～２および実施例１～１０の評価結果に基づいて、ＣＩＥに対してｔａｎδの測定結果をプロットしたグラフである。図４の結果から、ＣＩＥが１．０～５０ａｔ％の場合に誘電損失を低減できることが確認でき、さらに、ＣＩＥは、１．０～１５ａｔ％であることが好ましく、３～８ａｔ％であることがより好ましいことが確認できた。
【0102】
また、実施例１～６と実施例７～１０とを比較すると、圧電体層にもＣｕが含まれることで、Ｑｍが飛躍的に向上することがわかる。図５は、比較例１～２および実施例１～１３の評価結果に基づいて、ＣＰＥに対してＱｍの測定結果をプロットした結果である。図５の結果から、ＣＰＥが１～４．５ｍｏｌ％の範囲内である場合、Ｑｍが２０００以上とより高くなることが確認できた。
【0103】
さらに、実施例１～６と実施例１１～１３とを比較すると、ＣＬＢが１～５ｍｏｌ％の範囲内である場合に、ｔａｎδがより低減され、かつ、Ｑｍが向上することがわかる。加えて、実施例７～１０と実施例１１～１２とを比較すると、実施例１１～１２で特に評価結果が良好であることがわかる。この結果から、ＣＩＥとＣＰＥとＣＬＢとが、いずれも好適な範囲を満足する場合、すなわち、ＣＩＥが１．０～５０ａｔ％の範囲内で、ＣＰＥが１～４．５ｍｏｌ％の範囲内で、ＣＬＢが１～５ｍｏｌ％の範囲内である場合、ｔａｎδがさらに低減され、Ｑｍもさらに向上することが確認できた。
【0104】
（実施例２１）
実施例２１では、内部電極層をＡｕ－Ｃｕ合金で構成し、圧電素子試料を作製した。実施例２１において、上記以外の実験条件は実施例１と同様とした。
実施例２１では、内部電極層をＡｕ－Ｃｕ合金で構成し、圧電素子試料を作製した。実施例２１において、上記以外の実験条件は実施例１と同様とした。
【0105】
（実施例２２）
実施例２２では、内部電極用ペースト中にはＣｕ粉末を加えずに実験を行い、圧電素子試料を作製した。なお、実施例２２では、焼成条件を実施例１の条件から変更することで、圧電体層に含まれるＣｕを内部電極層に拡散させた。具体的に、実施例２２では、焼成時において、温度を１０６０℃と実施例１よりも高くし１分保持したあと、１０５０℃に下げ、そのまま２時間保持した。また、実施例２２において、上記以外の実験条件は実施例１２と同様とした。
実施例２２では、内部電極用ペースト中にはＣｕ粉末を加えずに実験を行い、圧電素子試料を作製した。なお、実施例２２では、焼成条件を実施例１の条件から変更することで、圧電体層に含まれるＣｕを内部電極層に拡散させた。具体的に、実施例２２では、焼成時において、温度を１０６０℃と実施例１よりも高くし１分保持したあと、１０５０℃に下げ、そのまま２時間保持した。また、実施例２２において、上記以外の実験条件は実施例１２と同様とした。
【0106】
（実施例２３～２６）
実施例２３，２４では、圧電体層の主成分をＫＮＮ（（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ３）で構成し、圧電素子試料を作製した。また、実施例２５，２６では、圧電体層の主成分をＰＺＴ（Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３）で構成し、圧電素子試料を作製した。なお、圧電体層の主成分を変更した以外は、実施例２３，２５の実験条件は、実施例１２と共通しており、実施例２４，２６の実験条件は、実施例１１と共通している。
実施例２３，２４では、圧電体層の主成分をＫＮＮ（（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ３）で構成し、圧電素子試料を作製した。また、実施例２５，２６では、圧電体層の主成分をＰＺＴ（Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３）で構成し、圧電素子試料を作製した。なお、圧電体層の主成分を変更した以外は、実施例２３，２５の実験条件は、実施例１２と共通しており、実施例２４，２６の実験条件は、実施例１１と共通している。
【0107】
実施例２１～２６の評価結果を表２に示す。
【0108】
【表2】
【0109】
実施例２１の結果から、内部電極層を構成する合金の種類を変更しても、ＣＩＥとＣＰＥとＣＬＢとが所定の範囲内にあることで、ｔａｎδを低減でき、かつＱｍが向上することが確認できた。
【0110】
実施例２２の結果から、Ｃｕを圧電体層から内部電極層に拡散させた場合であってもＣＩＥが所定の範囲内であることで、ｔａｎδを低減できることが確認できた。また、実施例２２と表１に示す実施例１２とを比較すると、実施例２２のほうが実施例１２よりも評価結果が良好である。この結果から、内部電極用ペースト中にＣｕ粉末を添加するよりも、圧電体層からＣｕを拡散させた方が、ｔａｎδをより低減でき、かつ、Ｑｍがより向上することがわかった。
【0111】
実施例２３～２６の結果から、圧電体層を構成する主成分を変更しても、ＣＩＥとＣＰＥとＣＬＢとが所定の範囲内にあることで、ｔａｎδを低減でき、かつＱｍが向上することが確認できた。また、実施例１１～１２と実施例２３～２６とを比較すると、圧電体層の主成分がＫＮＮもしくはＰＺＴであることで、ｔａｎδの低減効果や、Ｑｍの向上効果がより大きくなることがわかった。
【符号の説明】
【0112】
１ … 圧電トランス（圧電素子）
１０ … 素子本体
１１ … 電圧入力部
２０ａ，２０ｂ … 入力電極
２０ｃ，２０ｄ … 接続電極
２１ａ，２１ｂ … 内部電極層
２１ａｃ，２１ｂｄ … 引出部
３０ … 圧電体層
１２ … 電圧出力部
２０ｅ … 出力電極
１００ … 圧電素子
１１０ … 素子本体
２２０ｃ，２２０ｄ … 端子電極
１０ … 素子本体
１１ … 電圧入力部
２０ａ，２０ｂ … 入力電極
２０ｃ，２０ｄ … 接続電極
２１ａ，２１ｂ … 内部電極層
２１ａｃ，２１ｂｄ … 引出部
３０ … 圧電体層
１２ … 電圧出力部
２０ｅ … 出力電極
１００ … 圧電素子
１１０ … 素子本体
２２０ｃ，２２０ｄ … 端子電極
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
