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特許7492371低屈折率Ｂステージ塗膜、積層フィルム、三次元成形体、及びこれらの製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-05-21
(45)【発行日】2024-05-29
(54)【発明の名称】低屈折率Ｂステージ塗膜、積層フィルム、三次元成形体、及びこれらの製造方法
(51)【国際特許分類】
G02B 1/111 20150101AFI20240522BHJP
B05D 3/06 20060101ALI20240522BHJP
B05D 5/06 20060101ALI20240522BHJP
【ＦＩ】
G02B1/111
B05D3/06 Z
B05D5/06 Z
【請求項の数】
15
(21)【出願番号】P 2020082312
(22)【出願日】2020-05-08
(65)【公開番号】P2021177212
(43)【公開日】2021-11-11
【審査請求日】2023-03-14
(73)【特許権者】
【識別番号】000250384
【氏名又は名称】リケンテクノス株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100184653
【弁理士】
【氏名又は名称】瀬田 寧
(72)【発明者】
【氏名】鷲尾望
【審査官】中村 説志
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－２８３６２８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１３－０６３３９１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１３－１１０３８３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２０－０４９８８６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－１９１７３５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１０－１５５９５４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－１２８５４１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－２４８２９８（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０２０／０７５８３５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】米国特許出願公開第２００４／０１２５３３５（ＵＳ，Ａ１）
【文献】中国特許出願公開第１０６５３７１９１（ＣＮ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ０２Ｂ １／１１１
Ｂ０５Ｄ ３／０６
Ｂ０５Ｄ ５／０６
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、（１）フィルム基材の面の上に、
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、
（Ｂ）低屈折率粒子、及び
（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料（但し、互いに異なる紫外線波長の光を吸収してラジカルを発生する２種類以上の光重合開始剤を含むものを除く）を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、
（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、
ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されており；
上記フィルターは３６５フィルターであり；
上記成分（Ｃ）光重合開始剤は、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；
上記製造方法：
ここで、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度は、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の波長－吸光度曲線の波長２２０～４００ｎｍの範囲における、最大の吸光度を意味する。
【請求項2】
低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、（１）フィルム基材の面の上に、
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、
（Ｂ）低屈折率粒子、及び
（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、
（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、
ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されており；
上記フィルターは３６５フィルターであり；
上記成分（Ｃ）光重合開始剤は、
ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；
該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度が最大吸光度の１／２となる波長が２９０ｎｍ以下であり；
波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／２以下である；
上記製造方法：
ここで、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度は、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の波長－吸光度曲線の波長２２０～４００ｎｍの範囲における、最大の吸光度を意味する。
【請求項3】
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；
請求項２に記載の製造方法。
【請求項4】
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、及び２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オンからなる群から選択される１種以上である；
請求項１～３の何れか１項に記載の製造方法。
【請求項5】
上記塗料が、上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂 １００質量部、上記成分（Ｂ）低屈折率粒子 １０～３００質量部、及び
上記成分（Ｃ）光重合開始剤 １～２０質量部を含む、請求項１～４の何れか１項に記載の製造方法。
【請求項6】
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂が（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む；請求項１～５の何れか１項に記載の製造方法。【請求項7】
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートのゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上である；請求項６に記載の製造方法。【請求項8】
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートの有する（メタ）アクリロイル基の数が、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、２～２０個である；請求項６又は７に記載の製造方法。【請求項9】
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートが多官能ウレタン（メタ）アクリレートを含む、請求項６～８の何れか１項に記載の製造方法。【請求項10】
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に請求項１～９の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；
を含む、上記製造方法。
【請求項11】
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に三次元成形性を有する塗膜を形成する工程；及び、
上記工程で形成された三次元成形性を有する塗膜の面の上に請求項１～９の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；
を含む、上記製造方法：
ここで、上記三次元成形性を有する塗膜はＢステージ塗膜、又はウレタン系硬化性樹脂塗膜であり、
上記ウレタン系硬化性樹脂塗膜は、ポリオール化合物、水酸基を有する硬化性樹脂、及び１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物を含む硬化性樹脂組成物を用いて形成される塗膜である。
【請求項12】
請求項１１に記載の積層フィルムの製造方法であって、上記三次元成形性を有する塗膜を形成する工程が、
（１１）上記フィルム基材の面の上に、（ａ１）活性エネルギー線硬化性樹脂と（ｂ１）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成するサブ工程；及び、
（１２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にするサブ工程；を含み、
ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（ｂ１）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上となる波長を含まないように単色化されている；
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜を製造する工程である、
上記積層フィルムの製造方法。
【請求項13】
上記活性エネルギー線が、フィルターを使用して、上記成分（ｂ１）光重合開始剤の最大吸光度の１／１０ ～１／１００の吸光度となる波長を含むように単色化されている、請求項１２に記載の積層フィルムの製造方法。【請求項14】
請求項１１に記載の積層フィルムの製造方法であって、上記三次元成形性を有する塗膜を形成する工程が、
（２１）上記フィルム基材の面の上に、Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いて、ウェット塗膜を形成するサブ工程；
（２２）上記工程（２１）で形成したウェット塗膜を、温度８０～１６０℃において時間１～２０分処理することにより、乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化するサブ工程；及び、
（２３）上記工程（２２）で処理した塗膜の温度を、６０℃以下に冷却するサブ工程；を含み、
ここで上記Ｂステージ塗膜形成用塗料が（ａ２）活性エネルギー線硬化性樹脂、（ｂ２）光重合開始剤、及び（ｃ２）熱重合開始剤を含む、
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜を製造する工程である、
上記積層フィルムの製造方法。
【請求項15】
上記Ｂステージ塗膜形成用塗料が、上記成分（ａ２）活性エネルギー線硬化性樹脂 １００質量部、
上記成分（ｂ２）光重合開始剤 ０．０１～２０質量部；及び、
上記成分（ｃ２）熱重合開始剤 ０．００１～１質量部；を含む、
請求項１４に記載の積層フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜（以下、「低屈折率Ｂステージ塗膜」と言うことがある）の製造方法に関する。更に詳しくは、本発明は低屈折率Ｂステージ塗膜、積層フィルム、三次元成形体、及びこれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルなどの成形体は、デザイン性の観点から、しばしば曲面形状が付与され、三次元形状を有するものになっている。またこれらの成形体は、太陽光の直射を受ける場所で使用されることから、太陽光の直射を受けたとき、その反射光により目が疲労するという不都合や、コントラストが低下し画像が鮮明に見えなくなるという不都合を解決するため、その表面に低屈折層を形成し、反射防止機能を付与することがしばしば行われている。
【0003】
三次元形状を有する成形体の表面に低屈折率層を形成する方法としては、アクリル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などの透明性に優れる樹脂を用いて、三次元形状を有する基体を成形した後、スパッタリング法、真空蒸着法、及び化学気相成長法などの方法により低屈折率材料の膜を形成する方法；並びに、ディップコート、スプレーコート、スピンコート、及びエアナイフコートなどの方法を使用して、低屈折率層形成用塗料を塗布し、硬化する方法；が広く採用されている。一方、これらの方法には、基体１個毎に低屈折率層の形成を行うため生産性が不十分という不都合がある。そこで、熱可塑性樹脂シートの表面の上に、ロールコート、グラビアコート、リバースコート、及びダイコートなどのロール・トゥ・ロールの方法で生産性良く塗料を塗布してＢ‐ステージ塗膜を形成し、得られた積層フィルムを熱プレス成形などの方法により所定形状に賦形した後、上記Ｂ‐ステージ塗膜を完全硬化する方法；上記積層フィルムを射出成形の成形型内にインサートし、上記積層フィルムを加熱軟化させて所定形状に賦形し、所望の熱可塑性樹脂を上記成形型内に射出した後、上記Ｂ‐ステージ塗膜を完全硬化する方法；（例えば、特許文献１、２）を、表面に低屈折率層が形成され、反射防止機能を有する成形体の製造に適用することが試みられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特表２０１２‐５２１４７６号公報
【文献】特開２０１６‐２２１９２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明の課題は、低屈折率Ｂステージ塗膜の製造方法を提供することにある。本発明の別の課題は、低屈折率Ｂステージ塗膜を提供することにある。本発明の更なる課題は、三次元成形性（三次元形状を賦与したときの割れや白化などの不良現象の起こり難さ）、及びウェブハンドリング性（ウェブハンドリングの際に、塗膜が移送ロールなどに接触することによる、傷や外観不良の生じ難さ）に優れた低屈折率Ｂステージ塗膜、及びその製造方法を提供することにある。本発明の更なる別の課題は、Ｂステージにおいては三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れ、完全硬化後（Ｃステージにおいて）は表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性に優れる低屈折率の塗膜、該塗膜を有する積層フィルム、上記塗膜又は該積層フィルムを含む成形体、並びにこれらの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者は鋭意研究した結果、特定の製造方法により、上記課題を達成できることを見出した。
【0007】
上記課題を解決するための本発明の諸態様は、以下のとおりである
［１］．
低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、
（１）フィルム基材の面の上に、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、
（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、
ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；上記製造方法。
［２］．
上記活性エネルギー線が、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度となる波長を含むように単色化されている；［１］項に記載の製造方法。
［３］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度が最大吸光度の１／２となる波長が２９０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／２以下である；［１］項又は［２］項に記載の製造方法。
［４］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；［１］～［３］項の何れか１項に記載の製造方法。
［５］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの１００：０～４５：５５（質量比）混合物からなる群から選択される１種以上である；［１］～［４］項の何れか１項に記載の製造方法。
［６］．
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂が（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む；［１］～［５］項の何れか１項に記載の製造方法。
［７］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートのゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上である；［１］～［６］項の何れか１項に記載の製造方法。
［８］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートの有する（メタ）アクリロイル基の数が、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、２～２０個である；［１］～［７］項の何れか１項に記載の製造方法。
［９］．
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に［１］～［８］項の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；を含む、上記製造方法。
［１０］．
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に三次元成形性を有する塗膜を形成する工程；及び、上記工程で形成された三次元成形性を有する塗膜の面の上に［１］～［８］項の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；を含む、上記製造方法。
［１］．
低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、
（１）フィルム基材の面の上に、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、
（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、
ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；上記製造方法。
［２］．
上記活性エネルギー線が、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度となる波長を含むように単色化されている；［１］項に記載の製造方法。
［３］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度が最大吸光度の１／２となる波長が２９０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／２以下である；［１］項又は［２］項に記載の製造方法。
［４］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；［１］～［３］項の何れか１項に記載の製造方法。
［５］．
上記フィルターが３６５フィルターであり；上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの１００：０～４５：５５（質量比）混合物からなる群から選択される１種以上である；［１］～［４］項の何れか１項に記載の製造方法。
［６］．
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂が（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む；［１］～［５］項の何れか１項に記載の製造方法。
［７］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートのゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上である；［１］～［６］項の何れか１項に記載の製造方法。
［８］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートの有する（メタ）アクリロイル基の数が、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、２～２０個である；［１］～［７］項の何れか１項に記載の製造方法。
［９］．
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に［１］～［８］項の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；を含む、上記製造方法。
［１０］．
積層フィルムの製造方法であって、フィルム基材の少なくとも片面の上に三次元成形性を有する塗膜を形成する工程；及び、上記工程で形成された三次元成形性を有する塗膜の面の上に［１］～［８］項の何れか１項に記載の製造方法により低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜を形成する工程；を含む、上記製造方法。
【発明の効果】
【0008】
本発明の製造方法により、低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができる。本発明の好ましい製造方法により、三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れる低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができる。本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜は三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れる。本発明の好ましい低屈折率Ｂステージ塗膜は、Ｂステージにおいては三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れ、完全硬化後（Ｃステージにおいて）は表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性に優れる。そのため本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する本発明の積層フィルムは、三次元形状／立体的形状を有する成形体、特に、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルなどの太陽光の直射を受ける場所で使用される成形体に反射防止機能を付与するために好適に用いることができる。そのため本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する本発明の積層フィルムを用いて成形された成形体は、良好な反射防止機能を有し、表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性に優れ、表面外観も良好である（割れや白化などの不良現象がない）。
【発明を実施するための形態】
【0009】
本明細書において「樹脂」の用語は、２種以上の樹脂を含む樹脂混合物や、樹脂以外の成分を含む樹脂組成物をも含む用語として使用する。本明細書において「フィルム」の用語は、「シート」と相互交換的に又は相互置換可能に使用する。本明細書において、「フィルム」及び「シート」の用語は、工業的にロール状に巻き取ることのできるものに使用する。「板」の用語は、工業的にロール状に巻き取ることのできないものに使用する。また本明細書において、ある層と他の層とを順に積層することは、それらの層を直接積層すること、及び、それらの層の間にアンカーコートなどの別の層を１層以上介在させて積層することの両方を含む。
【0010】
本明細書において「Ｂステージ」の用語は、熱硬化性樹脂については、ＪＩＳ Ｋ６８００‐１９８５に規定された意味、即ち「熱硬化性樹脂の硬化中間状態。この状態での樹脂は加熱すると軟化し、ある種の溶剤に触れると膨潤するが、完全に溶融・溶解することはない。」の意味で使用する。活性エネルギー線硬化性樹脂については、「活性エネルギー線硬化性樹脂の硬化中間状態。この状態での樹脂は加熱すると軟化し、ある種の溶剤に触れると膨潤するが、完全に溶融・溶解することはない。」の意味で使用する。
【0011】
本明細書において「Ｃステージ」の用語は、熱硬化性樹脂、及び活性エネルギー線硬化性樹脂の何れについても、「硬化性樹脂の硬化反応の最終状態。この状態の樹脂は、不溶不融性である。完全に硬化した塗膜中の硬化性樹脂はこの状態にある。」の意味で使用する。
【0012】
本明細書において数値範囲に係る「以上」の用語は、ある数値又はある数値超の意味で使用する。例えば、２０％以上は、２０％又は２０％超を意味する。数値範囲に係る「以下」の用語は、ある数値又はある数値未満の意味で使用する。例えば、２０％以下は、２０％又は２０％未満を意味する。また数値範囲に係る「～」の記号は、ある数値、ある数値超かつ他のある数値未満、又は他のある数値の意味で使用する。ここで、他のある数値は、ある数値よりも大きい数値とする。例えば、１０～９０％は、１０％、１０％超かつ９０％未満、又は９０％を意味する。更に、数値範囲の上限と下限とは、任意に組み合わせることができるものとし、任意に組み合わせた実施形態が読み取れるものとする。例えば、ある特性の数値範囲に係る「通常１０％以上、好ましくは２０％以上である。一方、通常４０％以下、好ましくは３０％以下である。」や「通常１０～４０％、好ましくは２０～３０％である。」という記載から、そのある特性の数値範囲は、一実施形態において１０～４０％、２０～３０％、１０～３０％、又は２０～４０％であることが読み取れるものとする。
【0013】
実施例以外において、又は別段に指定されていない限り、本明細書及び特許請求の範囲において使用されるすべての数値は、「約」という用語により修飾されるものとして理解されるべきである。特許請求の範囲に対する均等論の適用を制限しようとすることなく、各数値は、有効数字に照らして、及び通常の丸め手法を適用することにより解釈されるべきである。
【0014】
１．低屈折率Ｂステージ塗膜の製造方法：
本発明の製造方法は、低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、（１）フィルム基材の面の上に、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；上記製造方法である。
本発明の製造方法は、低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、（１）フィルム基材の面の上に、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；上記製造方法である。
【0015】
本発明の製造方法は、好ましい実施形態の１つにおいて、低屈折率層を形成することのできるＢステージ塗膜の製造方法であって、（１）フィルム基材の面の上に、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように；かつ、通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の吸光度となる波長を含むように単色化されている；上記製造方法であってよい。
【0016】
上記工程（１）は、フィルム基材の面の上に、上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、上記成分（Ｂ）低屈折率粒子、及び上記成分（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料（以下、「低屈折率層形成用塗料」と言うことがある）を用いてウェット塗膜を形成する工程である。上記低屈折率層形成用塗料については、「２．低屈折率Ｂステージ塗膜」の項において説明する。上記フィルム基材については「３．積層フィルム」の項において説明する。
【0017】
上記工程（１）において、上記フィルム基材の面の上に、上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する方法は、特に制限されず、公知のウェブ塗布方法を使用することができる。上記ウェブ塗布方法としては、ロール・トゥ・ロールの方法で生産性良く塗料を塗布する観点から、例えば、ロッドコート、ロールコート、グラビアコート、リバースコート、キスリバースコート、及びダイコートなどの方法が好ましい。
【0018】
上記工程（２）において活性エネルギー線を照射する前に、上記低屈折率層形成用塗料を用いて形成された上記ウェット塗膜を予備乾燥することは好ましい。上記予備乾燥は、例えば、ウェブを温度２３～１５０℃程度、好ましくは温度５０～１２０℃に設定された乾燥炉内を、入口から出口までパスするのに要する時間が０．５～１０分程度、好ましくは１～５分となるようなライン速度でパスさせることにより行うことができる。
【0019】
上記工程（２）は、上記ウェット塗膜に活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程である。上記活性エネルギー線の照射量は、上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、非常に低くする必要がある。
【0020】
理論に拘束される意図はないが、照射量を非常に低くするだけなら、活性エネルギー線の光源の出力を低くしたり、該光源と上記ウェット塗膜との距離を長くしたり、上記工程（２）のライン速度を高めたりする方法も考えられる。しかし、上記光源を安定的に動作させる観点からは、ある程度以上の出力にすべきであるし、製造装置のハンドリング性の観点からは、上記光源と上記ウェット塗膜との距離を長くしたり、上記工程（２）のライン速度を高めたりする方法には限度がある。そこで本発明の製造方法においては、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように上記活性エネルギー線を単色化して照射することにより、照射量を非常に低くして上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留めることと工業的に安定した生産を行うこととを両立させたものである。また本発明の製造方法の好ましい実施形態の１つにおいては、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の吸光度となる波長を含むようにすることで、上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させることを容易に行うことができるようにしたものである。
【0021】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度は、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の波長‐吸光度曲線の波長２２０～４００ｎｍの範囲における、最大の吸光度を意味する。
【0022】
上記活性エネルギー線がある波長の活性エネルギー線を含まないとは、当該波長における活性エネルギー線の比エネルギー強度が通常５％未満、好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、最も好ましくは０．１％以下であることを意味する。
【0023】
上記活性エネルギー線がある波長の活性エネルギー線を含むとは、当該波長における活性エネルギー線の比エネルギー強度が通常５％以上、好ましくは１０％以上、より好ましくは１５％以上であることを意味する。
【0024】
ここで上記比エネルギー強度は、上記フィルターが最も良く透過させる波長のエネルギー強度を１００％としたときの当該波長におけるエネルギー強度（単位％）である。例えば、３６５フィルターを使用して活性エネルギー線を単色化する場合は、単色化された上記活性エネルギー線の波長３６５ｎｍのエネルギー強度を１００％としたときの当該波長におけるエネルギー強度（単位：％）である。図１は、実施例で使用した高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置から発生させた紫外線を、同じく実施例で使用した３６５フィルターで単色化したときの波長と比エネルギー強度との関係を示すグラフである。
【0025】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤の波長‐吸光度曲線は、適切な濃度の光重合開始剤溶液を調製し、これを任意の分光光度計を使用して測定することにより得ることができる。上記成分（Ｃ）光重合開始剤の波長‐吸光度曲線は、例えば、光重合開始剤を分光分析用アセトニトリルに溶解し、適切な濃度の光重合開始剤アセトニトリル溶液を調製した後、分光光度計と石英ガラスセル（光路長１０ｍｍ）を使用し、上記光重合開始剤アセトニトリル溶液を用い、波長２００～５００ｎｍの範囲の吸光度を測定し、波長‐吸光度曲線を作成することにより得ることができる。なお上記成分（Ｃ）光重合開始剤として、２種以上の光重合開始剤の混合物を用いる場合は、該混合物の波長‐吸光度曲線を作成し、使用する。上記分光光度計としては、例えば、島津製作所株式会社の分光光度計「ＳｏｌｉｄＳｐｅｃ－３７００（商品名）」を使用することができる。
【0026】
３６５フィルターを使用して活性エネルギー線を単色化する場合について説明する。３６５フィルターを使用して活性エネルギー線を単色化する場合、比エネルギー強度は波長２８０ｎｍ以下においてほぼゼロ（比エネルギー強度＜０．１％）になること、波長２８０ｎｍ超２８５ｎｍ以下において２％未満に、波長２８５ｎｍ超２９０ｎｍ以下において５％未満になることが図１から読み取れる。従って、３６５フィルターを使用して活性エネルギー線を単色化する場合、光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないようにする観点、及びＢステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）する際の硬化性の観点から、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度がピークトップ値（＝最大吸光度）の１／ｎとなる波長が通常２９０ｎｍ以下、好ましくは２８５ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／ｎ以下である光重合開始剤を、上記成分（Ｃ）として用いることが好ましい。ここで、ｎは２～８の自然数であり、通常２、好ましく３、より好ましくは４、更に好ましくは５、より更に好ましくは６、更に更に好ましくは７、最も好ましくは８である。
【0027】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤として、上記活性エネルギー線の上記比エネルギー強度が通常５％以上、好ましくは１０％以上、より好ましくは１５％以上であり、かつ通常１００％以下、好ましくは５０％以下、より好ましくは３０％以下となる波長範囲において、最大吸光度の通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の弱い吸光を有するものを使用することは好ましい。上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させること、及び上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留めることを容易に両立させることができる。
【0028】
３６５フィルターを使用して単色化する場合、比エネルギー強度は、例えば、波長２９５～３２０ｎｍにおいて１０～２２％になることが図１から読み取れる。従って、３６５フィルターを使用して単色化する場合は、波長２９５～３２０ｎｍにおいて、最大吸光度の通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の弱い吸光を有する光重合開始剤は、上記成分（Ｃ）として好ましいといえる。
【0029】
３６５フィルターを使用して単色化する場合、比エネルギー強度は、波長３００ｎｍにおいて１７％になることが図１から読み取れる。従って、３６５フィルターを使用して単色化する場合は、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の弱い吸光を有する光重合開始剤は、上記成分（Ｃ）として好ましいといえる。
【0030】
図２は、実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐１）のアセトニトリル溶液（濃度０．０１０質量％（４．９×１０－５モル％））の波長‐吸光度曲線である。上記光重合開始剤（Ｃ‐１）は波長２４２ｎｍに吸光ピークを有し、該ピークのピークトップ値が最大吸光度である。そして、ピークトップよりも長波長側で吸光度がピークトップ値の１／２になるのは２５４ｎｍ、１／３になるのは２５８ｎｍ、１／４になるのは２６０ｎｍ、１／５になるのは２６２ｎｍ、１／６になるのは２６４ｎｍ、１／７になるのは２６６ｎｍ、１／８になるのは２６９ｎｍであることを図２から読み取ることができる。
【0031】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤として上記光重合開始剤（Ｃ‐１）を用いる場合、上記工程（２）において、上記フィルターとして３６５フィルターを使用して白色活性エネルギー線を単色化すれば、波長２８０ｎｍ以下の活性エネルギー線はほぼ完全に遮蔽される（比エネルギー強度＜０．１％）から、「上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている」ということができる。また上記成分（Ｃ‐１）は波長３００ｎｍ近辺も僅かながら吸光度（波長３００ｎｍにおいて最大吸光度の１／３４）を有しており、上述した通り３６５フィルターを使用して単色化するとき波長２９５～３２０ｎｍの比エネルギー強度は１０～２２％になるので、上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させること、及び上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留めることを容易に両立させることができる。
【0032】
図３は、実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐２）のアセトニトリル溶液（濃度０．００５質量％（１．５×１０－５モル％））の波長‐吸光度曲線である。上記光重合開始剤（Ｃ‐２）は波長２５９ｎｍに吸光ピークを有し、該ピークのピークトップ値が最大吸光度である。そして、ピークトップよりも長波長側で吸光度がピークトップ値の１／２になるのは２７１ｎｍ、１／３になるのは２７６ｎｍ、１／４になるのは２７９ｎｍ、１／５になるのは２８１ｎｍ、１／６になるのは２８３ｎｍ、１／７になるのは２８５ｎｍ、１／８になるのは２８６ｎｍであることを図３から読み取ることができる。
【0033】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤として上記光重合開始剤（Ｃ‐２）を用いる場合、上記工程（２）において、３６５フィルターを使用して白色活性エネルギー線を単色化すれば、波長２８０ｎｍ以下の活性エネルギー線はほぼ完全に遮蔽され、波長２８０ｎｍ超２８５ｎｍ以下の活性エネルギー線は比エネルギー強度２％未満に、波長２８５ｎｍ超２９０ｎｍ以下の活性エネルギー線は比エネルギー強度５％未満にほぼ遮蔽されるから、「上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の最大吸光度の１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている」ということができる。また上記成分（Ｃ‐２）は３００ｎｍ近辺も僅かながら吸光度（波長３００ｎｍにおいて最大吸光度の１／４１）を有しており、上述した通り３６５フィルターを使用して単色化するとき波長２９５～３２０ｎｍの比エネルギー強度は１０～２２％になるので、上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させること、及び上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留めることを容易に両立させることができる。
【0034】
図４は、実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐３）のアセトニトリル溶液（濃度０．００５質量％（１．２×１０－５モル％））の波長‐吸光度曲線である。上記光重合開始剤（Ｃ‐３）の吸光度は波長２２０～４００ｎｍの範囲において略単調に減少しており、波長２２０ｎｍにおいて最大吸光度になる。また波長２８９ｎｍにブロードな吸光ピーク、波長２３３ｎｍにショルダーの吸光ピークを有している。そして、吸光度が最大吸光度の１／２になるのは２４９ｎｍ、１／３になるのは３０５ｎｍ、１／４になるのは３１６ｎｍであることを図４から読み取ることができる。
【0035】
上記成分（Ｃ）光重合開始剤として上記光重合開始剤（Ｃ‐３）を用いる場合、上記工程（２）において、上記フィルターとして３６５フィルターを使用して白色活性エネルギー線を単色化すれば、波長２８０ｎｍ以下の活性エネルギー線はほぼ完全に遮蔽される（比エネルギー強度＜０．１％）から、「上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（Ｂ）光重合開始剤の最大吸光度の１／２以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている」ということができる。一方、上記成分（Ｃ‐３）は３００ｎｍ近辺もかなりの吸光度（波長３００ｎｍにおいて最大吸光度の１／２．８）を有しており、上記工程（２）において、上記フィルターとして３６５フィルターを使用して白色活性エネルギー線を単色化したとしても、「上記成分（Ｂ）光重合開始剤の最大吸光度の１／３以上の吸光度となる波長は含んでいる」といえる。
【0036】
上記活性エネルギー線の光源としては、例えば、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプなどをあげることができる。
【0037】
上記活性エネルギー線の照射量は、上記工程（２）を安定的に行う観点、上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂の有する重合性官能基の数、上記成分（Ｃ）光重合開始剤の種類と配合量などを勘案して適宜選択して決定する。上記活性エネルギー線の照射量は、フィルターを使用していない場合の照射量に換算して（フィルターを使用していない状態で照射量を測定、あるいは算出したとき）、通常１～１０００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは２０～６００ｍＪ／ｃｍ２より好ましくは３０～２００ｍＪ／ｃｍ２であってよい。
【0038】
上記工程（２）の後、エージング処理を行ってもよい。本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜の特性を安定化することができる。
【0039】
上記工程（２）の後、形成された低屈折率Ｂステージ塗膜の面の上に、保護フィルムを重ね、仮貼りすることは好ましい。完全硬化（Ｃステージに）する前の低屈折率Ｂステージ塗膜に傷が入るなどの製造トラブルを抑制することができる。また三次元成形後、低屈折率Ｂステージ塗膜に活性エネルギー線を照射し、ＢステージからＣステージにする工程において、酸素障害による硬化不良などの製造トラブルを抑制することができる。
【0040】
２．低屈折率Ｂステージ塗膜：
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜は、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用い、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜製造方法により形成される。
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜は、（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（Ｂ）低屈折率粒子、及び（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用い、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜製造方法により形成される。
【0041】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）の屈折率（ＲＬ）は、成形体に良好な反射防止機能を発現させる観点から、通常１．５以下、好ましくは１．４５以下、より好ましくは１．４以下である。一方、成形体の透明性の観点から、好ましくは１．２以上、より好ましくは１．２５以上、より好ましくは１．２８以上、更に好ましくは１．３以上であってよい。
【0042】
上記屈折率（ＲＬ）は、ＪＩＳ Ｋ７１４２：２００８のＡ法に従い、アッベ屈折率計を使用し、ナトリウムＤ線（波長５８９．３ｎｍ）、接触液は１‐ブロモナフタレン、サンプルのサンプル作成時に二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルム側であった面がプリズムに接する表面、サンプルのバーコーター操作方向が試験片の長さ方向となる条件で測定される値である。サンプルには、上記低屈折率層形成用塗料を、厚み２０μｍの二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルムの面の上に、硬化後厚みが２μｍとなるように、バーコーターを使用して塗布し、乾燥し、活性エネルギー線を照射して得た塗膜（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）を、該二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルムから剥離して用いる。
【0043】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）の厚みは、所望の反射率、及び低屈折率層を形成する際の生産性を勘案して適宜決定する。上記低屈折率層の厚みは、反射率低減の観点から、通常３００ｎｍ以下、好ましくは２５０ｎｍ以下、より好ましくは２００ｎｍ以下、更に好ましくは１５０ｎｍ以下であってよい。一方、低屈折率層を形成する際の生産性の観点から、通常１０ｎｍ以上、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは４０ｎｍ以上、更に好ましくは６０ｎｍ以上であってよい。
【0044】
以下、上記低屈折率層形成用塗料、及びその各成分について説明する。
【0045】
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂：
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂は、紫外線や電子線等の活性エネルギー線により重合・硬化して、塗膜を形成する働きをする。
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂は、紫外線や電子線等の活性エネルギー線により重合・硬化して、塗膜を形成する働きをする。
【0046】
上記成分（Ａ）としては、例えば、ポリウレタン（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリアクリル（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールポリ（メタ）アクリレート、及び、ポリエーテル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリロイル基含有プレポリマー又はオリゴマー；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、フェニルセロソルブ（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチルハイドロゲンフタレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、及び、トリメチルシロキシエチルメタクリレート等の（メタ）アクリロイル基含有単官能反応性モノマー；Ｎ－ビニルピロリドン、スチレン等の単官能反応性モノマー；ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２‘－ビス（４－（メタ）アクリロイルオキシポリエチレンオキシフェニル）プロパン、及び、２，２’－ビス（４－（メタ）アクリロイルオキシポリプロピレンオキシフェニル）プロパン等の（メタ）アクリロイル基含有２官能反応性モノマー；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、及びトリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリロイル基含有３官能反応性モノマー；ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリロイル基含有４官能反応性モノマー；及び、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等の（メタ）アクリロイル基含有６官能反応性モノマーなどから選択される１種以上を、あるいは上記１種以上を構成モノマーとする樹脂をあげることができる。上記活性エネルギー線硬化性樹脂としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。なお本明細書において、（メタ）アクリレートとは、アクリレート又はメタクリレートの意味である。
【0047】
上記成分（Ａ）は、好ましい実施形態の１つにおいて、（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含むものであってよい。ウェブハンドリング性と三次元成形性のバランスを向上させることができる。
【0048】
（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレート：
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートは、ウレタン構造（－ＮＨ－ＣＯ－Ｏ－）を有する化合物、又はその誘導体であって１個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物である。上記成分（Ａ１）は、特に限定されないが、典型的には、１分子中に２個以上のイソシアネート基（－Ｎ＝Ｃ＝Ｏ）を有する化合物、ポリオール化合物、及び水酸基含有（メタ）アクリレートを用いて製造されるもの、即ちこれらの化合物に由来する構成単位を含むものであってよい。
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートは、ウレタン構造（－ＮＨ－ＣＯ－Ｏ－）を有する化合物、又はその誘導体であって１個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物である。上記成分（Ａ１）は、特に限定されないが、典型的には、１分子中に２個以上のイソシアネート基（－Ｎ＝Ｃ＝Ｏ）を有する化合物、ポリオール化合物、及び水酸基含有（メタ）アクリレートを用いて製造されるもの、即ちこれらの化合物に由来する構成単位を含むものであってよい。
【0049】
上記１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物としては、例えば、ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、及びメチレンビス（４‐シクロヘキシルイソシアネート）などの１分子中に２個のイソシアネート基を有する化合物をあげることができる。上記１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物としては、例えば、トリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体、イソホロンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体、トリレンジイソシアネートのイソシアヌレート体、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体、イソホロンジイソシアネートのイソシアヌレート体、及びヘキサメチレンジイソシアネートのビウレット体などのポリイソシアネートをあげることができる。
【0050】
上記１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0051】
上記ポリオール化合物としては、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、及びポリカーボネートポリオールなどをあげることができる。
【0052】
上記ポリエーテルポリオールとしては、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、及びポリテトラメチレングリコール等のポリアルキレングリコール；ポリエチレンオキサイド、及びポリプロピレンオキサイドなどのポリアルキレンオキサイド；エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとの共重合体；エチレンオキサイドとテトラヒドロフランとの共重合体；２価フェノール化合物とポリオキシアルキレングリコールとの共重合体；並びに、２価フェノールと炭素数２～４のアルキレンオキサイド（例えば、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、１，２‐ブチレンオキサイド、及び１，４‐ブチレンオキサイドなど）の１種以上との共重合体；などをあげることができる。
【0053】
上記ポリエステルポリオールとしては、例えば、ポリ（エチレンアジペート）、ポリ（ブチレンアジペート）、ポリ（ネオペンチルアジペート）、ポリ（ヘキサメチレンアジペート）、ポリ（ブチレンアゼラエート）、ポリ（ブチレンセバケート）、及びポリカプロラクトンなどをあげることができる。
【0054】
上記ポリカーボネートポリオールとしては、例えば、ポリ（ブタンジオールカーボネート）、ポリ（ヘキサンジオールカーボネート）、及びポリ（ノナンジオールカーボネート）などをあげることができる。
【0055】
上記ポリオール化合物としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0056】
上記水酸基含有（メタ）アクリレートとしては、例えば、２‐ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２‐ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２‐ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４‐ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６‐ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、及び２‐ヒドロキシ‐３‐（メタ）アクリロイロキシプロピル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；ジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、及びポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレートなどのグリコール系（メタ）アクリレート；グリセリンジ（メタ）アクリレートなどのグリセリン系（メタ）アクリレート；脂肪酸変性‐グリシジル（メタ）アクリレートなどの変性グリシジル系（メタ）アクリレート；２‐ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェートなどの燐原子含有（メタ）アクリレート；２‐（メタ）アクリロイロキシエチル‐２‐ヒドロキシプロピルフタレートなどのエステル又はエステル誘導体の（メタ）アクリル酸付加物；ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、及びエチレンオキサイド変性ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレートなどのペンタエリスリトール系（メタ）アクリレート；並びに、カプロラクトン変性２‐ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、及びカプロラクトン変性ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレートなどのカプロラクトン変性（メタ）アクリレート；などをあげることができる。
【0057】
上記水酸基含有（メタ）アクリレートとしては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0058】
上記成分（Ａ１）のゲル浸透クロマトグラフィー（以下、ＧＰＣと略すことがある。）により測定した微分分子量分布曲線（以下、ＧＰＣ曲線と略すことがある。）から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、三次元成形性の観点から、通常１０００以上、好ましくは１６００以上、より好ましくは２０００以上であってよい。
【0059】
上記成分（Ａ１）の有する（メタ）アクリロイル基の数は、ＧＰＣ曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、ウェブハンドリング性の観点から、通常２個以上、好ましくは３個以上であってよい。完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性の観点から、より好ましくは６個以上であってよい。一方、三次元成形性の観点から、通常２０個以下、好ましくは１２個以下、より好ましくは１０個以下であってよい。
【0060】
ＧＰＣの測定は、システムとして東ソー株式会社の高速液体クロマトグラフィーシステム「ＨＬＣ－８３２０（商品名）」（デガッサー、送液ポンプ、オートサンプラー、カラムオーブン及びＲＩ（示差屈折率）検出器を含むシステム。）を使用し；ＧＰＣカラムとしＳｈｏｄｅｘ社のＧＰＣカラム「ＫＦ－８０６Ｌ（商品名）」を２本、「ＫＦ－８０２（商品名）」及び「ＫＦ－８０１（商品名）」を各１本の合計４本を、上流側からＫＦ－８０６Ｌ、ＫＦ－８０６Ｌ、ＫＦ－８０２、及びＫＦ－８０１の順に連結して使用し；和光純薬工業株式会社の高速液体クロマトグラフ用テトラヒドロフラン（安定剤不含）を移動相として；流速１．０ミリリットル／分、カラム温度４０℃、試料濃度１ミリグラム／ミリリットル、及び試料注入量１００マイクロリットルの条件で行うことができる。各保持容量における溶出量は、測定試料の屈折率の分子量依存性が無いと見なしてＲＩ検出器の検出量から求めることができる。また保持容量からポリスチレン換算分子量への較正曲線は、市販の標準ポリスチレンを使用して作成することができる。その際に測定値が検量線において内挿されるように適宜選択すべきことに留意する。解析プログラムは、東ソー株式会社の「ＴＯＳＯＨ ＨＬＣ‐８３２０ＧＰＣ ＥｃｏＳＥＣ（商品名）」を使用することができる。なおＧＰＣの理論及び測定の実際については、共立出版株式会社の「サイズ排除クロマトグラフィー 高分子の高速液体クロマトグラフィー、著者：森定雄、初版第１刷１９９１年１２月１０日」、株式会社オーム社の「合成高分子クロマトグラフィー、編者：大谷肇、寶崎達也（「崎」はつくりの上部が「立」）、初版第１刷２０１３年７月２５日」などの参考書を参照することができる。
【0061】
図５に実施例で用いたウレタン（メタ）アクリレート（Ａ１‐１）の微分分子量分布曲線を示す。相対的に低分子量の領域に２本のシャープなピークが認められ、そのピークトップ位置のポリスチレン換算分子量は、低分子量側から順に７００、及び１３４０である。これらの２本のピークよりも高分子量側に、重なりあいブロードになった複数のピークが認められ、最も高分子量側の成分のポリスチレン換算分子量は６０万程度と認められる。そして、全体の数平均分子量（Ｍｎ）は２０００、質量平均分子量（Ｍｗ）は２６０００、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）は１１００００である。また１分子当たりの（メタ）アクリロイル基の数は２０個であるから、ＧＰＣ曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たりの（メタ）アクリロイル基の数は１０個である。
【0062】
上記成分（Ａ１）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0063】
上記成分（Ａ）として、上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含むものを用いる場合、上記成分（Ａ）中の上記成分（Ａ１）の量は、ウェブハンドリング性と三次元成形性のバランス；並びに、完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性；を勘案して適宜決定すればよい。上記成分（Ａ）中の上記成分（Ａ１）の量は、全上記成分（Ａ）の量を１００質量％として、通常２０質量％以上、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、最も好ましくは９０～１００質量％であってよい。
【0064】
（Ｂ）低屈折率粒子：
上記成分（Ｂ）低屈折率粒子は、低屈折率層形成用塗料を用いて形成される塗膜（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）の屈折率を低くする働きをする粒子である。上記成分（Ｂ）としては、例えば、シリカ、フッ化マグネシウム、弗素樹脂、及びシリコーン樹脂などの低屈折率材料の粒子（中実粒子）；並びに中空粒子；などをあげることができる。
上記成分（Ｂ）低屈折率粒子は、低屈折率層形成用塗料を用いて形成される塗膜（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）の屈折率を低くする働きをする粒子である。上記成分（Ｂ）としては、例えば、シリカ、フッ化マグネシウム、弗素樹脂、及びシリコーン樹脂などの低屈折率材料の粒子（中実粒子）；並びに中空粒子；などをあげることができる。
【0065】
上記中空粒子は、外殻層を有し、内部が多孔質又は空洞（単孔）になっている粒子である。上記中空粒子は、多孔質又は空洞（単孔）の空孔中に空気（屈折率１．０）が含まれるため、塗膜の屈折率を低くする効果が大である。
【0066】
上記中空粒子を構成する材料としては、上述の構造を形成されるものである限り、特に制限されない。上記中空粒子を構成する材料としては、例えば、シリカ、フッ化マグネシウム、弗素樹脂、及びシリコーン樹脂などの低屈折率材料をあげることができる。
【0067】
上記成分（Ｂ）の平均粒子径は、低屈折率層の厚み、及び低屈折率粒子を製造する際の生産性を勘案して適宜決定する。上記成分（Ｂ）の平均粒子径は、通常１～１５０ｎｍ、好ましくは５～１００ｎｍ、より好ましくは１０～８０ｎｍ、更に好ましくは２０～７０ｎｍであってよい。
【0068】
本明細書において、平均粒子径は、レーザー回折・散乱式粒度分析計を使用して、レーザー回折・散乱法により測定される粒子径分布曲線において、粒子の小さい方からの累積が５０質量％となる粒子径である。上記レーザー回折・散乱式粒度分析計としては、例えば、日機装株式会社の「ＭＴ３２００ＩＩ（商品名）」などを使用することができる。
【0069】
上記成分（Ｂ）としては、より少ない配合量で所定の屈折率（ＲＬ）にする観点から、中空粒子が好ましい。上記成分（Ｂ）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0070】
上記成分（Ｂ）の配合量は、上記成分（Ｂ）の種類を勘案し、屈折率（ＲＬ）を上述の範囲にする観点から、適宜決定する。上記成分（Ｂ）の配合量は、上記成分（Ａ）１００質量部に対して、屈折率（ＲＬ）を上述の範囲にする観点から、通常１０～３００質量部、好ましくは３０～２００質量部、より好ましくは５０～１６０質量部であってよい。
【0071】
（Ｃ）光重合開始剤：
上記成分（Ｃ）光重合開始剤は、活性エネルギー線の照射によりラジカルなどの活性種を発生する化合物である。上記成分（Ｃ）はラジカルなどの活性種を発生することにより、上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂を重合、硬化させる働きをする。
上記成分（Ｃ）光重合開始剤は、活性エネルギー線の照射によりラジカルなどの活性種を発生する化合物である。上記成分（Ｃ）はラジカルなどの活性種を発生することにより、上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂を重合、硬化させる働きをする。
【0072】
光重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン、メチル‐ｏ‐ベンゾイルベンゾエート、４‐メチルベンゾフェノン、４、４’‐ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、ｏ‐ベンゾイル安息香酸メチル、４‐フェニルベンゾフェノン、４‐ベンゾイル‐４’‐メチルジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’‐テトラ（ｔｅｒｔ‐ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、及び２，４，６‐トリメチルベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系化合物；ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、及びベンジルメチルケタールなどのベンゾイン系化合物；アセトフェノン、２、２‐ジメトキシ‐２‐フェニルアセトフェノン、１‐ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、及び２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オンなどのアセトフェノン系化合物；α‐ヒドロキシアルキルフェノン、アセトフェノンジメチルケタール、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、及び１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オンなどのアルキルフェノン系化合物；メチルアントラキノン、２‐エチルアントラキノン、及び２‐アミルアントラキノンなどのアントラキノン系化合物；チオキサントン、２、４‐ジエチルチオキサントン、及び２、４‐ジイソプロピルチオキサントンなどのチオキサントン系化合物；ビス（２，４，６‐トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド、及び２，４，６‐トリメチルベンゾイル‐ジフェニルフォスフィンオキサイドなどのアシルフォスフィンオキサイド系化合物；ビイミダゾール化合物；チタノセン系化合物；オキシムエステル系化合物；オキシムフェニル酢酸エステル系化合物；ヒドロキシケトン系化合物；トリアジン系化合物；並びに、アミノベンゾエート系化合物などをあげることができる。
【0073】
本発明の製造方法に用いる上記低屈折率層形成用塗料に含ませる上記成分（Ｃ）光重合開始剤は、本発明の製造方法で使用するフィルターの種類に対応して適宜選択する。
【0074】
上記フィルターとして３６５フィルターを使用する場合、好ましい上記成分（Ｃ）としては、例えば、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度がピークトップ値（＝最大吸光度）の１／ｎとなる波長が通常２９０ｎｍ以下、好ましくは２８５ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／ｎ以下である；光重合開始剤をあげることができる。ここで、ｎは２～８の自然数であり、通常２、好ましく３、より好ましくは４、更に好ましくは５、より更に好ましくは６、更に更に好ましくは７、最も好ましくは８である。
【0075】
上記フィルターとして３６５フィルターを使用する場合、好ましい上記成分（Ｃ）としては、例えば、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの混合物（質量比は通常１００：０～４５：５５、一実施形態において９０／１０～４５：５５）などをあげることができる。
【0076】
上記成分（Ｃ）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0077】
上記成分（Ｃ）の配合量は、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点を総合的に勘案して適宜選択すればよい。上記成分（Ｃ）の配合量は、上記成分（Ａ）１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常１質量部以上、好ましくは３質量部以上、より好ましくは４質量部以上、更に好ましくは５質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、最も好ましくは８質量部以下であってよい。
【0078】
上記低屈折率層形成用塗料は、上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する際の生産性の観点から、更に、溶剤を含むものであってよい。上記溶剤としては、例えば、１‐メトキシ‐２‐プロパノール、１‐エトキシ‐２‐プロパノール、酢酸エチル、酢酸ｎ‐ブチル、トルエン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ダイアセトンアルコール、メチルセルソルブ、エチルセルソルブ、ジアセトンアルコール、及びアセトンなどをあげることができる。上記溶剤としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0079】
上記溶剤の配合量は、上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する際の生産性の観点、及び上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成した後、該ウェット塗膜を乾燥するとともに上記溶剤を回収する工程の生産性の観点から、適宜決定する。上記溶剤の配合量は、上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する際の生産性の観点から、上記成分（Ａ）の配合量を１００質量部として、好ましくは１０００質量部以上、より好ましくは２０００質量部以上、更に好ましくは３０００質量部以上であってよい。一方、上記塗料（Ａ）を用いてウェット塗膜を形成した後、該ウェット塗膜を乾燥するとともに上記溶剤を回収する工程の生産性の観点から、好ましくは１０００００質量部以下、より好ましくは５００００質量部以下、更に好ましくは１００００質量部以下であってよい。
【0080】
上記低屈折率層形成用塗料は、本発明の目的に反しない限度において、所望により、上記成分（Ａ）～（Ｃ）以外の任意成分を更に含むものであってよい。上記任意成分としては、例えば、消泡剤、レベリング剤、界面活性剤、チクソ性付与剤、帯電防止剤、汚染防止剤、撥水剤、印刷性改良剤、酸化防止剤、耐候性安定剤、耐光性安定剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、及び染料などをあげることができる。上記任意成分としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。上記任意成分の配合量は、上記成分（Ａ１）１００質量部に対して、通常１０質量部以下、あるいは０．０１～１０質量部程度であってよい。
【0081】
上記低屈折率層形成用塗料は、これらの成分を混合、攪拌することにより得ることができる。
【0082】
３．積層フィルム：
本発明の積層フィルムは、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する。本発明の積層フィルムは、通常は、フィルム基材の少なくとも片面の上に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有し、該低屈折率Ｂステージ塗膜は表面を形成する。
本発明の積層フィルムは、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する。本発明の積層フィルムは、通常は、フィルム基材の少なくとも片面の上に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有し、該低屈折率Ｂステージ塗膜は表面を形成する。
【0083】
本発明の積層フィルムは、上記低屈折率層形成用塗料を用い、本発明の製造方法により、フィルム基材の少なくとも片面の上に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成することにより得ることができる。本発明の製造方法については、「１．低屈折率Ｂステージ塗膜の製造方法」の項において説明した。本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜、及び上記低屈折率層形成用塗料については、「２．低屈折率Ｂステージ塗膜」の項において説明した。以下、上記フィルム基材について説明する。
【0084】
フィルム基材：
上記フィルム基材は、その少なくとも片面の上に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成するための基材となるフィルムである。
上記フィルム基材は、その少なくとも片面の上に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成するための基材となるフィルムである。
【0085】
上記フィルム基材が本発明の成形体の構成材料の１つである場合について説明する。上記フィルム基材が本発明の成形体の構成材料の１つである場合、上記フィルム基材は、成形体の透明性を高め、視認性を確保する観点から、高い透明性を有し、かつ着色のないもの（透明樹脂フィルム）が好ましい。このようなフィルムとしては、例えば、トリアセチルセルロース等のセルロースエステル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂；エチレンノルボルネン共重合体等の環状炭化水素系樹脂；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、及びビニルシクロヘキサン・（メタ）アクリル酸メチル共重合体等のアクリル系樹脂；芳香族ポリカーボネート系樹脂；ポリプロピレン、及びポリ４‐メチルペンテン‐１等のポリオレフィン系樹脂；ポリアミド系樹脂；ポリアリレート系樹脂；ポリマー型ウレタンアクリレート系樹脂；及びポリイミド系樹脂；などの透明樹脂フィルムをあげることができる。これらのフィルムは無延伸フィルム、一軸延伸フィルム、及び二軸延伸フィルムを包含する。またこれらのフィルムは、これらの１種又は２種以上を、２層以上積層した積層フィルムを包含する。
【0086】
上記透明樹脂フィルムの全光線透過率は、通常８５％以上、好ましくは８８％以上、より好ましくは９０％以上であってよい。全光線透過率は高いほど好ましい。全光線透過率が８５％以上の透明樹脂フィルムを用いることにより、高い透明性が要求される成形体、例えば、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルなどの部材として好適な低屈折率Ｂステージ塗膜積層フィルム、及びこれを用いた成形体を得ることができる。ここで全光線透過率はＪＩＳ Ｋ７３６１‐１：１９９７に従い、濁度計を使用して測定した値である。上記濁度計としては、例えば、日本電色工業株式会社の濁度計「ＮＤＨ２０００（商品名）」を使用することができる。
【0087】
上記透明樹脂フィルムの黄色度指数は、通常３以下、好ましくは２以下、より好ましくは１～－１であってよい。黄色度指数が３以下の透明樹脂フィルムを用いることにより、高い無色性が要求される成形体、例えば、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルなどの部材として好適な低屈折率Ｂステージ塗膜積層フィルム、及びこれを用いた成形体を得ることができる。ここで黄色度指数はＪＩＳ Ｋ７１０５：１９８１に従い、色度計を使用して測定した値である。上記色度計としては、例えば、株式会社島津製作所の色度計「ＳｏｌｉｄＳｐｅｃ‐３７００（商品名）」を使用することができる。
【0088】
上記透明樹脂フィルムのレタデーションは、通常７５ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ、より好ましくは４０ｎｍ以下、更に好ましくは３０ｎｍ以下、更により好ましくは２０ｎｍ以下、最も好ましくは１５ｎｍ以下であってよい。レタデーションは低いほど好ましい。レタデーションが７５ｎｍ以下の透明樹脂フィルムを用いることにより、クリアな透明感の要求される成形体、例えば、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルなどの部材として好適な低屈折率Ｂステージ塗膜積層フィルム、及びこれを用いた成形体を得ることができる。ここでレタデーションは平行ニコル回転法により測定した値である。測定装置としては、例えば、王子計測機器株式会社の平行ニコル回転法による位相差測定装置「ＫＯＢＲＡ‐ＷＲ（商品名）」を使用することができる。
【0089】
上記フィルム基材が本発明の成形体の構成材料の１つである場合、上記フィルム基材の厚みは成形体の用途を勘案して適宜決定される。上記フィルム基材が本発明の成形体の構成材料の１つである場合、上記フィルム基材の厚みは、ハンドリング性の観点から、通常２０μｍ以上、好ましくは５０μｍ以上であってよい。上記フィルム基材の厚みは、成形体の強度の観点から、通常１００μｍ以上、好ましくは１５０μｍ以上であってよい。一方、上記フィルム基材の厚みは、成形体の軽量化の観点から、通常２０００μｍ以下、好ましくは８００μｍ以下、より好ましくは６００μｍ以下であってよい。
【0090】
上記フィルム基材が本発明の成形体の構成材料の１つである場合、上記フィルム基材と本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜塗膜、又は本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）との密着性を高める観点から、上記フィルム基材の塗膜形成面は、コロナ放電処理やアンカーコート形成などの易接着処理が施されたものであってよい。
【0091】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を他の基材（例えば、フィルム、シート、板、及び任意の形状の基体など）に転写して用いる場合（即ち、上記フィルム基材は本発明の成形体を構成しない場合。）について説明する。
【0092】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を他の基材に転写して用いる場合、上記フィルム基材としては、特に制限されず、任意のフィルム基材を用いることができる。この場合、上記フィルム基材としては、ウェブハンドリング性、及び経済性の観点から、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂の無延伸フィルム、及び二軸延伸フィルム、並びにポリプロピレン系樹脂の無延伸フィルム、及び二軸延伸フィルムが好ましい。
【0093】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を他の基材に転写して用いる場合、上記フィルム基材の厚みは、ウェブハンドリング性の観点から、通常２０μｍ以上、好ましくは３０μｍ以上であってよい。一方、上記フィルム基材の厚みは、経済性の観点から、通常１００μｍ以下、好ましくは７５μｍ以下であってよい。
【0094】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を他の基材に転写して用いる場合、上記フィルム基材の塗膜形成面は易剥離処理されたものであってよい。
【0095】
三次元成形性を有する塗膜：
本発明の積層フィルムは、実施形態の１つにおいて、上記フィルム基材の少なくとも片面の上に、三次元成形性を有する塗膜を有し、該三次元成形性を有する塗膜の面の上に、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有するものであってよい。上記三次元成形性を有する塗膜を形成することにより、所望の機能、特性を付与すること、例えば、表面硬度を高めたり、反射防止機能を高めたりすることができる。
本発明の積層フィルムは、実施形態の１つにおいて、上記フィルム基材の少なくとも片面の上に、三次元成形性を有する塗膜を有し、該三次元成形性を有する塗膜の面の上に、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有するものであってよい。上記三次元成形性を有する塗膜を形成することにより、所望の機能、特性を付与すること、例えば、表面硬度を高めたり、反射防止機能を高めたりすることができる。
【0096】
上記三次元成形性を有する塗膜の厚みは、該塗膜の層を形成することにより本発明の積層フィルムに付与しようとする機能、特性を勘案して適宜決定する。上記三次元成形性を有する塗膜の厚みは、該塗膜の層を形成することにより得ようとする機能、特性を確実に得る観点から、通常０．１μｍ以上、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、更に好ましくは８μｍ以上であってよい。一方、該塗膜の層を形成する際のハンドリング性の観点から、通常１００μｍ以下、好ましくは６０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下であってよい。
【0097】
上記三次元成形性を有する塗膜としては、例えば、Ｂステージ塗膜、及びウレタン系硬化性樹脂塗膜などをあげることができる。
【0098】
三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜：
上記Ｂステージ塗膜は、硬化性樹脂の硬化中間状態にある塗膜であり、活性エネルギー線を照射して本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）する際に、同時に完全硬化（Ｃステージに）される塗膜である。上記Ｂステージ塗膜は、典型的な実施形態の１つにおいて、活性エネルギー線硬化性樹脂と光重合開始剤を含む塗料を用いて形成される。上記活性エネルギー線硬化性樹脂としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料の説明において例示したものをあげることができる。上記活性エネルギー線硬化性樹脂としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
上記Ｂステージ塗膜は、硬化性樹脂の硬化中間状態にある塗膜であり、活性エネルギー線を照射して本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）する際に、同時に完全硬化（Ｃステージに）される塗膜である。上記Ｂステージ塗膜は、典型的な実施形態の１つにおいて、活性エネルギー線硬化性樹脂と光重合開始剤を含む塗料を用いて形成される。上記活性エネルギー線硬化性樹脂としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料の説明において例示したものをあげることができる。上記活性エネルギー線硬化性樹脂としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0099】
上記フィルム基材の少なくとも片面の上に、上記Ｂステージ塗膜を形成した後、更に該Ｂステージ塗膜の面の上に、上記低屈折率層形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成し、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する実施形態について説明する。
【0100】
上記Ｂステージ塗膜の形成用塗料に含ませる上記光重合開始剤は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する際に使用するフィルターの種類に対応して適宜選択する。上記フィルターとして３６５フィルターを使用する場合、好ましい光重合開始剤としては、例えば、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度がピークトップ値（＝最大吸光度）の１／ｎとなる波長が通常２９０ｎｍ以下、好ましくは２８５ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／ｎ以下である；光重合開始剤をあげることができる。ここで、ｎは２～８の自然数であり、通常２、好ましく３、より好ましくは４、更に好ましくは５、より更に好ましくは６、更に更に好ましくは７、最も好ましくは８である。上記フィルターとして３６５フィルターを使用する場合、好ましい上記光重合開始剤としては、例えば、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの混合物（質量比は通常１００：０～４５：５５、一実施形態において９０／１０～４５：５５）などをあげることができる。上記光重合開始剤としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0101】
上記Ｂステージ塗膜の形成用塗料に含ませる上記光重合開始剤の配合量は、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する際の活性エネルギー線を照射された後も塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点を総合的に勘案して適宜選択する。上記光重合開始剤の配合量は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する際の活性エネルギー線を照射された後も塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、上記低屈折率層形成用塗料の含む上記成分（Ｃ）光重合開始剤の量の通常０．０１～１倍、好ましくは０．０５～０．６倍、より好ましくは０．１～０．４倍であってよい。上記光重合開始剤の配合量は、上記活性エネルギー線硬化性樹脂１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常０．０１質量部以上、好ましくは０．０５質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上、更に好ましくは０．５質量部以上、最も好ましくは１質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１２質量部以下、より好ましくは８質量部以下、更に好ましくは５質量部以下、最も好ましくは３質量部以下であってよい。
【0102】
上記フィルム基材の少なくとも片面の上に、上記Ｂステージ塗膜を形成した後、更に該Ｂステージ塗膜の面の上に、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を転写により形成する実施形態について説明する。
【0103】
上記Ｂステージ塗膜の形成用塗料に含ませる上記光重合開始剤は、上記Ｂステージ塗膜の形成方法を勘案して適宜決定する。上記光重合開始剤としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料の説明において例示したものをあげることができる。上記光重合開始剤としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0104】
上記Ｂステージ塗膜の形成用塗料に含ませる上記光重合開始剤の配合量は、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点を総合的に勘案して適宜選択する。上記光重合開始剤の配合量は、上記活性エネルギー線硬化性樹脂１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成形後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常１質量部以上、好ましくは２質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは４質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下であってよい。
【0105】
三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法．１：
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法は、好ましい実施形態の１つにおいて、（１）フィルム基材の面の上に、（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（ｂ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；Ｂステージ塗膜の製造方法をあげることができる。
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法は、好ましい実施形態の１つにおいて、（１）フィルム基材の面の上に、（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（ｂ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように単色化されている；Ｂステージ塗膜の製造方法をあげることができる。
【0106】
該製造方法は、好ましい実施形態の１つにおいて、（１）フィルム基材の面の上に、（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程；及び、（２）上記ウェット塗膜に、活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程；を含み、ここで上記活性エネルギー線は、フィルターを使用して、上記成分（ｂ）光重合開始剤の最大吸光度の通常１／２以上、好ましくは１／３以上、より好ましくは１／４以上、更に好ましくは１／５以上、より更に好ましくは１／６以上、更に更に好ましくは１／７以上、最も好ましくは１／８以上の吸光度となる波長を含まないように；かつ、通常１／１０～１／１００、好ましくは１／１５～１／７０、より好ましくは１／２０～１／５０の吸光度となる波長を含むように単色化されている；Ｂステージ塗膜の製造方法であってよい。
【0107】
上記成分（ｂ）光重合開始剤の最大吸光度は、上記成分（ｂ）光重合開始剤の波長‐吸光度曲線の波長２２０～４００ｎｍの範囲における、最大の吸光度を意味する。
【0108】
上記活性エネルギー線がある波長の活性エネルギー線を含まないとは、当該波長における活性エネルギー線の比エネルギー強度が通常５％未満、好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、最も好ましくは０．１％以下であることを意味する。
【0109】
上記活性エネルギー線がある波長の活性エネルギー線を含むとは、当該波長における活性エネルギー線の比エネルギー強度が通常５％以上、好ましくは１０％以上、より好ましくは１５％以上であることを意味する。
【0110】
ここで上記比エネルギー強度は、上記フィルターが最も良く透過させる波長のエネルギー強度を１００％としたときの当該波長におけるエネルギー強度（単位％）である。
【0111】
上記工程（１）は、フィルム基材の面の上に、上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と上記成分（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程である。
【0112】
上記工程（１）において用いるフィルム基材としては、本発明の積層フィルムを製造する際に用いるフィルム基材と同じものを用いることができる。
【0113】
上記工程（１）において用いる上記塗料（上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と上記成分（ｂ）光重合開始剤を含む塗料）に用いる上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料の説明において例示したものをあげることができる。上記塗料としては、上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂として、（ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含むものが好ましい。
【0114】
上記成分（ａ）として、上記成分（ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含むものを用いる場合、上記成分（ａ）中の上記成分（ａ１）の量は、全ての上記成分（ａ）の量を１００質量％として、ウェブハンドリング性と三次元成形性のバランスを向上させる観点から、通常２０質量％以上、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは６０～１００質量％であってよい。
【0115】
上記成分（ａ１）としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料に好ましい成分として含み得る上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートと同じものを用いることができる。また本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜の製造方法と同様の方法により三次元成形性を有する塗膜を製造すること、及び該三次元成形性を有する塗膜の面の上に更に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜が形成されることから、上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートとして好ましいものが、上記成分（ａ１）としても好ましく用いられる。上記成分（ａ１）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0116】
上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0117】
上記工程（１）において用いる上記塗料（上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と上記成分（ｂ）光重合開始剤を含む塗料）に含ませる上記成分（ｂ）光重合開始剤としては、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜の製造方法と同様の方法により三次元成形性を有する塗膜を製造すること、及び該三次元成形性を有する塗膜の面の上に更に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜が形成されることから、上記低屈折率層形成用塗料に含ませる上記成分（Ｂ）光重合開始剤として好ましいものが、上記成分（ｂ）としても好ましく用いられる。上記成分（ｂ）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0118】
上記成分（ｂ）の配合量は、上記成分（ａ）１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常０．０１質量部以上、好ましくは０．０５質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上、更に好ましくは０．５質量部以上、最も好ましくは１質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１２質量部以下、より好ましくは８質量部以下、更に好ましくは５質量部以下、最も好ましくは３質量部以下であってよい。
【0119】
上記工程（１）において、上記フィルム基材の面の上に、上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と上記成分（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いてウェット塗膜を形成する方法は、特に制限されず、公知のウェブ塗布方法を使用することができる。上記方法としては、ロール・トゥ・ロールの方法で生産性良く塗料を塗布する観点から、例えば、ロッドコート、ロールコート、グラビアコート、リバースコート、キスリバースコート、及びダイコートなどの方法が好ましい。
【0120】
上記工程（２）において活性エネルギー線を照射する前に、上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂と上記成分（ｂ）光重合開始剤を含む塗料を用いて形成された上記ウェット塗膜を予備乾燥することは好ましい。上記予備乾燥は、例えば、ウェブを温度２３～１５０℃程度、好ましくは温度５０～１２０℃に設定された乾燥炉内を、入口から出口までパスするのに要する時間が０．５～１０分程度、好ましくは１～５分となるようなライン速度でパスさせることにより行うことができる。
【0121】
上記工程（２）は、上記ウェット塗膜に活性エネルギー線を照射し、Ｂステージ状態にする工程である。上記活性エネルギー線の照射量は、上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、フィルターを使用し、非常に低くされている。
【0122】
上記活性エネルギー線の光源としては、例えば、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプなどをあげることができる。
【0123】
上記活性エネルギー線の照射量は、上記工程（２）を安定的に行う観点、上記ウェット塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び上記ウェット塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂の有する重合性官能基の数、上記成分（ｂ）光重合開始剤の種類と配合量などを勘案して適宜選択して決定する。上記活性エネルギー線の照射量は、フィルターを使用していない場合の照射量に換算して、通常１～１０００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは３０～７００ｍＪ／ｃｍ２より好ましくは５０～５００ｍＪ／ｃｍ２であってよい。
【0124】
上記工程（２）の後、エージング処理を行ってもよい。Ｂステージ塗膜の特性を安定化することができる。
【0125】
三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法．２：
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法は、好ましい実施形態の他の１つにおいて、（１）フィルム基材の面の上に、通常は、フィルム基材の一方の面の上に、Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いて、ウェット塗膜を形成する工程；（２）上記工程（１）で形成したウェット塗膜を、温度８０～１６０℃、好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃において時間１～２０分、好ましくは３～１５分、より好ましくは４～１０分処理することにより、乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化する工程；及び、（３）上記工程（２）で処理した塗膜の温度を、通常６０℃以下、好ましくは５０℃以下、より好ましくは４０℃以下に冷却する工程；を含み、ここで上記Ｂステージ塗膜形成用塗料が（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（ｂ）光重合開始剤、及び（ｃ）熱重合開始剤を含む、Ｂステージ塗膜の製造方法であってよい。
上記三次元成形性を有する塗膜としてのＢステージ塗膜の製造方法は、好ましい実施形態の他の１つにおいて、（１）フィルム基材の面の上に、通常は、フィルム基材の一方の面の上に、Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いて、ウェット塗膜を形成する工程；（２）上記工程（１）で形成したウェット塗膜を、温度８０～１６０℃、好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃において時間１～２０分、好ましくは３～１５分、より好ましくは４～１０分処理することにより、乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化する工程；及び、（３）上記工程（２）で処理した塗膜の温度を、通常６０℃以下、好ましくは５０℃以下、より好ましくは４０℃以下に冷却する工程；を含み、ここで上記Ｂステージ塗膜形成用塗料が（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、（ｂ）光重合開始剤、及び（ｃ）熱重合開始剤を含む、Ｂステージ塗膜の製造方法であってよい。
【0126】
上記Ｂステージ塗膜形成用塗料について説明する。上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料の説明において例示したものをあげることができる。上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂は、好ましくは（ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む。上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂は、好ましくは（ａ２）メルカプトアルキルグリコールウリル類を含む。
【0127】
上記成分（ａ１）としては、例えば、上記低屈折率層形成用塗料に好ましい成分として含み得る上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートとして説明したものをあげることができる。
【0128】
上記成分（ａ１）のＧＰＣにより測定したＧＰＣ曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、三次元成形性の観点から、通常１０００以上、好ましくは１６００以上、より好ましくは２０００以上であってよい。一方、塗工性の観点から、通常５万以下、好ましくは３万以下であってよい。
【0129】
上記成分（ａ１）のＧＰＣにより測定したＧＰＣ曲線から求めたポリスチレン換算の質量平均分子量（Ｍｗ）は、三次元成形性の観点から、通常２０００以上、好ましくは４０００以上であってよい。一方、塗工性の観点から、通常１０万以下、好ましくは５万以下であってよい。
【0130】
ＧＰＣの測定方法については上述した
【0131】
上記成分（ａ１）の有する（メタ）アクリロイル基の数は、ＧＰＣ曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、ウェブハンドリング性（ウェブハンドリングの際に、塗膜が移送ロールなどに接触することによる、傷や外観不良の生じ難さ）の観点から、通常２個以上、好ましくは３個以上であってよい。完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、及び耐薬品性の観点から、より好ましくは６個以上であってよい。一方、三次元成形性の観点から、通常２０個以下、好ましくは１２個以下、より好ましくは１０個以下であってよい。
【0132】
上記成分（ａ１）としてはこれらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0133】
上記成分（ａ）として、上記成分（ａ１）を含むものを用いる場合、上記成分（ａ１）の配合量は、上記成分（ａ）の総和を１００質量％として、上記成分（ａ１）の使用効果を確実に得る観点から、通常１０質量％以上、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０～１００質量％であってよい。
【0134】
上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂として、（ａ２）メルカプトアルキルグリコールウリル類を含むものを用いることは好ましい。Ｂステージにおける三次元成形性；ウェブハンドリング性（ウェブハンドリングの際に、塗膜が移送ロールなどに接触することによる、傷や外観不良の生じ難さ）；及び、完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、並びに耐薬品性；をバランス良く向上させることができる。
【0135】
上記成分（ａ２）の有するメルカプトアルキル基の数は、上記成分（ａ２）の使用効果を確実に得る観点から、好ましく２～４個、より好ましくは４個であってよい。
【0136】
上記成分（ａ２）としては、例えば、１，３‐ビス（３‐メルカプトプロピル）グリコールウリルなどの１分子中に２個のメルカプトアルキル基を有するメルカプトアルキルグリコールウリル類；１，３，４，６‐テトラキス（２‐メルカプトエチル）グリコールウリル、及び１，３，４，６‐テトラキス（３‐メルカプトプロピル）グリコールウリルなどの１分子中に４個のメルカプトアルキル基を有するメルカプトアルキルグリコールウリル類；などをあげることができる。
【0137】
上記成分（ａ２）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0138】
上記成分（ａ）として、上記成分（ａ２）を含むものを用いる場合、上記成分（ａ２）の配合比は、上記成分（ａ）の総和を１００質量％として、上記成分（ａ２）の使用効果を確実に得る観点から、通常１質量％以上、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは４質量％以上であってよい。一方、Ｂステージにおける三次元成形性の観点から通常２０質量％以下、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１２質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下であってよい。
【0139】
上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂として、上記成分（ａ１）ウレタン（メタ）アクリレート、及び上記成分（ａ２）メルカプトアルキルグリコールウリル類を含むものを用いることはより好ましい。Ｂステージにおける三次元成形性；及び、完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、並びに耐薬品性；の両方を更にバランス良く向上させることができる。
【0140】
上記成分（ａ）として、上記成分（ａ１）及び上記成分（ａ２）を含むものを用いる場合、上記成分（ａ１）の配合量と上記成分（ａ２）の配合量との和を１００質量％として、上記成分（ａ１）の配合量は通常９９～８０質量％（上記成分（ａ２）の配合量１～２０質量％）、好ましくは９８～８５質量％（上記成分（ａ２）の配合量２～１５質量％）、より好ましくは９７～８８質量％（上記成分（ａ２）の配合量３～１２質量％）、更に好ましくは９６～９０質量％（上記成分（ａ２）の配合量４～１０質量％）であってよい。
【0141】
上記成分（ａ）として、上記成分（ａ１）及び上記成分（ａ２）を含むものを用いる場合、上記成分（ａ１）の配合量と上記成分（ａ２）配合量との和は、上記成分（ａ）の総和を１００質量％として、Ｂステージにおける三次元成形性；及び、完全硬化後（Ｃステージにおいて）の表面硬度、耐擦傷性、並びに耐薬品性；の両方のバランスの観点から、通常８０質量％以上、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、更に好ましくは９８～１００質量％であってよい。
【0142】
上記成分（ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0143】
上記Ｂステージ塗膜形成用塗料に含ませる上記成分（ｂ）光重合開始剤としては、三次元成形性を有する塗膜の面の上に更に本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜が形成されることから、上記低屈折率層形成用塗料に含ませる上記成分（Ｂ）光重合開始剤として好ましいものが、上記成分（ｂ）としても好ましく用いられる。
【0144】
三次元成形性を有する塗膜の面の上に、上記低屈折率層形成用塗料を塗工して上記低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する場合、上記成分（ｂ）の配合量は、上記成分（ａ）１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成型後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常０．０１質量部以上、好ましくは０．０５質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上、更に好ましくは０．５質量部以上、最も好ましくは１質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１２質量部以下、より好ましくは８質量部以下、更に好ましくは５質量部以下、最も好ましくは３質量部以下であってよい。
【0145】
三次元成形性を有する塗膜の面の上に、転写により上記低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する場合、上記成分（ｂ）の配合量は、上記成分（ａ）１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、及び三次元成形後、確実に完全硬化（Ｃステージに）する観点から、通常１質量部以上、好ましくは２質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは４質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点から、通常２０質量部以下、好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下であってよい。
【0146】
上記成分（ｃ）熱重合開始剤は、加熱によりラジカルなどの活性種を発生する化合物である。上記成分（ｃ）は、塗膜をＢステージ状態に硬化させる働きをする。
【0147】
上記成分（ｃ）熱重合開始剤としては、例えば、２，２’‐アゾビスイソブチロニトリル（２，２’‐アゾビス（２‐メチルプロピオニトリル））、２，２’‐アゾビス（２，４‐ジメチルバレロニトリル）、２，２’‐アゾビス（４‐メトキシ‐２，４‐ジメチルバレロニトリル）、２，２’‐アゾビス（２‐メチルブチロニトリル）、１，１’‐アゾビス（シクロヘキサン‐１‐カルボニトリル）、４，４’‐アゾビス（４‐シアノ吉草酸）、２，２’‐アゾビス（２‐メチルプロピオン酸）ジメチル、１，１’‐アゾビス（シクロヘキサンカルボン酸メチル）、２，２’‐アゾビス（ｎ‐ブチル‐２‐メチルプロピオンアミド）、２，２’‐アゾビス（２‐メチルプロピオンアミジン）二塩酸塩、ジメチル１，１‐アゾビス（１‐シクロヘキサンカルボキシレート）、及び２，２’‐アゾビス［２‐（２‐イミダゾリン‐２‐イル）プロパン］二塩酸塩などのアゾ化合物；過酸化ベンゾイル、ｔｅｒｔ‐ブチルヒドロペルオキシド、クメンヒドロペルオキシド、ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルペルオキシド、及びジクミルペルオキシドなどの有機過酸化物；ｐ‐トルエンスルホン酸シクロヘキシルなどのベンゼンスルホン酸エステル；ベンジル（４‐ヒドロキシフェニル）メチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモナート、（４‐ヒドロキシフェニル）メチル（２‐メチルベンジル）スルホニウムヘキサフルオロアンチモナート、及びジフェニル（メチル）スルホニウムテトラフルオロボラートなどのスルホニウム塩；並びに、ジシアンジアミド；などをあげることができる。
【0148】
上記成分（ｃ）としては、ラジカルを発生する化合物が好ましい。上記成分（ｃ）としては、室温付近では不活性で、意図しない硬化反応を抑制させる観点、及び塗膜をＢステージ状態に硬化させる工程において完全に費消させ、三次元成形を行うまで塗膜をＢステージ状態に安定的に保持できるようにする観点から、アゾ化合物が好ましく、分子量（化学式から算出される分子量）２５０以上、好ましく３００～１０００のアゾ化合物がより好ましい。
【0149】
上記成分（ｃ）としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0150】
上記成分（ｃ）の配合量は、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点、及び三次元成形を行うまで塗膜をＢステージ状態に安定的に保持する観点を総合的に勘案して適宜選択すればよい。上記成分（ｃ）の配合量は、上記成分（ａ）１００質量部に対して、塗膜をＢステージ状態に硬化させる観点から、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．００５質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上、更に好ましくは０．０２質量部以上であってよい。一方、塗膜の硬化をＢステージ状態に留める観点、及び三次元成形を行うまで塗膜をＢステージ状態に安定的に保持する観点から、通常１質量部以下、好ましくは０．５質量部以下、より好ましくは０．３質量部以下、更に好ましくは０．２質量部以下、最も好ましくは０．１質量部以下であってよい。
【0151】
上記工程（１）は、フィルム基材の面の上に、上記Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程である。上記工程（１）は、通常は、上記フィルム基材の一方の面の上に、上記Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する工程である。
【0152】
上記工程（１）において用いるフィルム基材としては、本発明の積層フィルムを製造する際に用いるフィルム基材と同じものを用いることができる。
【0153】
上記工程（１）において、上記フィルム基材の面の上に、上記Ｂステージ塗膜形成用塗料を用いてウェット塗膜を形成する方法は、特に制限されず、公知のウェブ塗布方法を使用することができる。上記ウェブ塗布方法としては、ロール・トゥ・ロールの方法で生産性良く塗料を塗布する観点から、例えば、ロッドコート、ロールコート、グラビアコート、リバースコート、キスリバースコート、及びダイコートなどの方法が好ましい。
【0154】
上記工程（２）は、上記工程（１）で形成された上記ウェット塗膜を、温度８０～１６０℃、好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃において時間１～２０分、好ましくは３～１５分、より好ましくは４～１０分処理することにより、乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化する工程である。
【0155】
理論に拘束される意図はないが、上記工程（２）の処理時間は、熱重合開始剤を用いて塗膜を完全硬化（Ｃステージに）する際に必要とする時間と比較してかなり短く、また上記工程（３）により、熱による硬化反応の進行が停止される。更に、上記Ｂステージ塗膜形成用塗料にあっては、その含有する熱重合開始剤の配合量はかなり少なく、硬化反応の進行は、相当に遅いはずである。そのため、塗膜はＢステージ状態に留まると考察している。
【0156】
上記工程（２）の処理は、任意の方法で行うことができる。上記工程（２）の処理は、例えば、ウェブを温度８０～１６０℃、好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃に設定された乾燥炉内を、入口から出口までパスするのに要する時間が１～２０分、好ましくは３～１５分、より好ましくは４～１０分となるようなライン速度でパスさせることにより行うことができる。
【0157】
上記工程（３）は、上記工程（２）で処理した塗膜の温度を、通常６０℃以下、好ましくは５０℃以下、より好ましくは４０℃以下に冷却し、熱による硬化反応の進行を停止させる工程である。上記工程（３）は、熱による硬化反応の進行を停止させる目的から、上記工程（２）の後、直ちに行うことが好ましい。
【0158】
上記工程（３）の処理は、任意の方法で行うことができる。上記工程（３）の処理は、例えば、ウェブをハンドリングすることにより行うことができる。上記工程（２）で処理された塗膜の熱量は、通常は、それ程大きなものではない。そのため、温度制御していない移送ロールに抱かせながら、ウェブをハンドリングすることによっても、十分迅速に冷却され、温度６０℃以下になると期待できる。上記工程（３）の処理は、好ましくは、ウェブをチルロールに抱かせながらハンドリングすることにより行うことができる。上記チルロールの温度は、通常６０℃以下、好ましくは５０℃以下、より好ましくは常温（２３℃）～４０℃に設定する。上記チルロールは１本に限らず、２本以上であってよい。
【0159】
上記工程（２）の処理を所定の温度に設定された乾燥炉内を所定のライン速度でパスさせることにより行う場合、上記工程（３）の処理は、上記乾燥炉から出てきたウェブを、温度制御していない移送ロール、好ましくは所定の温度に設定されたチルロールに抱かせながらハンドリングすることにより行うことができる。
【0160】
上記工程（３）の後、エージング処理を行ってもよい。Ｂステージ塗膜の特性を安定化することができる。
【0161】
三次元成形性を有する塗膜としてのウレタン系硬化性樹脂塗膜：
上記ウレタン系硬化性樹脂塗膜は、ポリオール化合物、水酸基を有するアクリル系硬化性樹脂などの水酸基を有する硬化性樹脂と１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物とを含む硬化性樹脂組成物を用いて形成される塗膜である。上記ウレタン系硬化性樹脂塗膜は、完全硬化（Ｃステージに）した後も一定の柔軟性を保持しており、三次元成形性を有する。
上記ウレタン系硬化性樹脂塗膜は、ポリオール化合物、水酸基を有するアクリル系硬化性樹脂などの水酸基を有する硬化性樹脂と１分子中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物とを含む硬化性樹脂組成物を用いて形成される塗膜である。上記ウレタン系硬化性樹脂塗膜は、完全硬化（Ｃステージに）した後も一定の柔軟性を保持しており、三次元成形性を有する。
【0162】
高屈折率層として機能する三次元成形性を有する塗膜：
上記三次元成形性を有する塗膜は、実施形態の１つにおいて、高屈折率粒子を含むものであってよい。上記三次元成形性を有する塗膜が高屈折率粒子を含み、高屈折率層として機能することにより、反射防止機能を高めることができる。上記三次元成形性を有する塗膜が高屈折率粒子を含む実施形態において、上記三次元成形性を有する塗膜の屈折率（ＲＨ）は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層の屈折率（ＲＬ）との屈折率差を大きくし、良好な反射防止機能を発現させる観点から、好ましくは１．５５以上、より好ましくは１．６以上であってよい。一方、反射光の色の観点から、通常２．０以下、好ましくは１．９以下、より好ましくは１．８以下、更に好ましくは１．７以下、最も好ましくは１．６５以下であってよい。
上記三次元成形性を有する塗膜は、実施形態の１つにおいて、高屈折率粒子を含むものであってよい。上記三次元成形性を有する塗膜が高屈折率粒子を含み、高屈折率層として機能することにより、反射防止機能を高めることができる。上記三次元成形性を有する塗膜が高屈折率粒子を含む実施形態において、上記三次元成形性を有する塗膜の屈折率（ＲＨ）は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層の屈折率（ＲＬ）との屈折率差を大きくし、良好な反射防止機能を発現させる観点から、好ましくは１．５５以上、より好ましくは１．６以上であってよい。一方、反射光の色の観点から、通常２．０以下、好ましくは１．９以下、より好ましくは１．８以下、更に好ましくは１．７以下、最も好ましくは１．６５以下であってよい。
【0163】
上記屈折率（ＲＨ）は、ＪＩＳ Ｋ７１４２：２００８のＡ法に従い、アッベ屈折率計を使用し、ナトリウムＤ線（波長５８９．３ｎｍ）、接触液は１‐ブロモナフタレン、サンプルのサンプル作成時に二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルム側であった面がプリズムに接する表面、サンプルのバーコーター操作方向が試験片の長さ方向となる条件で測定される値である。サンプルには、上記三次元成形性を有する塗膜の形成用塗料を、厚み２０μｍの二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルムの面の上に、硬化後厚みが２μｍとなるように、バーコーターを使用して塗布し、乾燥・硬化して得た塗膜を、該二軸延伸ポリプロピレン系樹脂フィルムから剥離して用いる。
【0164】
上記高屈折率粒子としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化錫、酸化ジルコニウム、及び酸化アルミニウムなどの金属酸化物；及び、これらの金属酸化物にアンチモン、及び錫などの異種元素をドープした複合酸化物；などをあげることができる。
【0165】
上記高屈折率粒子として、その表面をビニルシラン、及びアミノシランなどのシラン系カップリング剤；チタネート系カップリング剤；アルミネート系カップリング剤；（メタ）アクリロイル基、ビニル基、及びアリル基などのエチレン性不飽和結合基やエポキシ基などの反応性官能基を有する有機化合物；並びに脂肪酸、及び脂肪酸金属塩などの表面処理剤；などにより処理したものを用いてもよい。
【0166】
上記高屈折率粒子の平均粒子径は、塗膜の透明性を保持する観点、及び高屈折率粒子を製造する際の生産性を勘案して適宜決定する。上記高屈折率粒子の平均粒子径は、通常１～３００ｎｍ、好ましくは５～２００ｎｍ、より好ましくは１０～１５０ｎｍ、更に好ましくは１５～１００ｎｍであってよい。平均粒子径の測定方法、定義については上記成分（Ｂ）低屈折率粒子の説明において上述した。
【0167】
上記高屈折率粒子としては、これらの１種又は２種以上の混合物を用いることができる。
【0168】
上記高屈折率粒子の配合量は、上記高屈折率粒子の種類を勘案し、屈折率（ＲＨ）を上述の範囲にする観点から、適宜決定する。上記高屈折率粒子の配合量は、上記三次元成形性を有する塗膜の形成用塗料のベース樹脂１００質量部に対して、屈折率（ＲＨ）を上述の範囲にする観点から、通常１０～３００質量部、好ましくは３０～２００質量部、より好ましくは４５～１５０質量部、更に好ましくは６０～１２０質量部であってよい。
【0169】
４．成形体：
本発明の成形体は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）を有する。該低屈折率層は、通常は、本発明の成形体の表面の一部又は全部を構成する。本発明の成形体の表面であって、太陽光の直射を受ける箇所には、典型的な実施形態の１つにおいて、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）が形成されている。
本発明の成形体は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）を有する。該低屈折率層は、通常は、本発明の成形体の表面の一部又は全部を構成する。本発明の成形体の表面であって、太陽光の直射を受ける箇所には、典型的な実施形態の１つにおいて、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）が形成されている。
【0170】
本発明の成形体は、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜に所望の形状を付与した後、該低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）することにより製造することができる。このような成形体としては、例えば、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）を有するフィルム、シート、及び板；本発明の積層フィルムを用いて真空成形、圧空成形、及びプレス成形などの三次元成形により所望の形状を付与した後、該積層フィルムの有する低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）して得られる成形体；並びに、本発明の積層フィルムを表皮材として金型内にインサートし、任意の熱可塑性樹脂を芯材として射出した後、該積層フィルムの有する低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）して得られる複合成形体；などをあげることができる。
【0171】
本発明の積層フィルム（塗膜はＢステージ）を用い、三次元成形法を適用して三次元形状を付与した後、該積層フィルムの有する低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）して本発明の成形体を製造する方法について、真空成形の場合の例を説明する。
【0172】
図６は真空成形装置の一例を示す概念図である。先ず図６（ａ）に示されるように、積層フィルム（塗膜はＢステージ）１を赤外線ヒーターなどの加熱装置２を使用して加熱し、軟化させる。次に、積層フィルム１を加熱装置２から外し、速やかに成形型３を覆うように被せる（図６（ｂ））。このとき成形型３は予熱しておいてもよい。続いて、積層フィルム１と成形型３との間の空間４を減圧し、積層フィルム１を成形型３に密着させて、成形型３の形状を積層フィルム１に転写し、成形体５（塗膜はＢステージ）を得る（図２（ｃ））。成形体５を成形型３から離型する前に、成形型３を冷却してもよい。続いて、成形体５の低屈折率Ｂステージ塗膜を、任意の活性エネルギー線照射装置を使用して完全硬化（Ｃステージに）することにより、本発明の成形体を製造することができる。
【0173】
上記空間４の圧力は、Ｂステージ塗膜積層フィルム１と成形型３との間に空気を残留させることなく、十分密着させる観点から、好ましく１０ＫＰａ以下、より好ましくは１ＫＰａ以下であってよい。なお密着力は、空間４の圧力が小さいほど大きくなるが、圧力を小さくするのは加速度的にコストがかかること、及び積層フィルム１の機械強度を考慮すれば、実用的には、空間４の圧力の下限は１０－５ＫＰａ程度であってよい。
【0174】
上記活性エネルギー線の照射量は、低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）するのに必要十分な照射量とする観点から適宜選択して決定する。上記活性エネルギー線の照射量は、通常１０～１００００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは２００～２０００ｍＪ／ｃｍ２、より好ましくは３００～７００ｍＪ／ｃｍ２であってよい。
【0175】
本発明の成形体は、実施形態の１つにおいて、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層（Ｃステージ（完全硬化）塗膜）と任意の基体を有するものであってよい。該実施形態の成形体は、成形型３の代わりに上記基体を用い、積層フィルム１を上記基体に密着、一体化した後、低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）することにより製造することができる。
【0176】
本発明の成形体は、上述のように好ましい特性を有することから、太陽光の直射を受ける場所で使用される物品、例えば、カーナビゲーション、及びデジタルサイネージなどの画像表示装置のディスプレイ面板、並びに自動車のインスツルメントパネルとして好適に用いることができる。
【0177】
本発明の成形体は、上述のように好ましい特性を有することから、物品（物品の部材を含む。）として好適に用いることができる。上記物品としては、例えば、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、及びエレクトロルミネセンスディスプレイなどの画像表示装置、及びこれらのディスプレイ面板、透明導電性基板、及び筐体などの部材；テレビ、パソコン、タブレット型情報機器、スマートフォン、及びこれらの筐体やディスプレイ面板などの部材；更には冷蔵庫、洗濯機、食器棚、衣装棚、及びこれらを構成するパネル；建築物の窓や扉など；車両、車両の窓、風防、ルーフウインドウ、及びインストルメントパネルなど；ヘッドアップディスプレイ、電子看板、及びこれらの保護板；ショーウインドウ；太陽電池、及びその筐体や前面板などの部材；などをあげることができる。
【実施例】
【0178】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0179】
測定方法
（イ）三次元成形性：
積層フィルム（塗膜はＢステージ）を、赤外線ヒーターを使用して予熱した後、１３０℃に予熱した成形型（図７参照。図７（ａ）正面図、高さ（ｈ）１０ｍｍ、周囲の曲線部の曲率半径（Ｒ）１６．２５ｍｍ。図７（ｂ）平面図、外周の直径（φ）９０ｍｍ。）の上に、上記積層フィルムを、該積層フィルムの塗膜面とは反対側の面が上記成形型側となるように広げて覆うように重ね、３０秒間待機した後、上記積層フィルムと上記成形型との間の空間を圧力１．０×１０－３ＫＰａに減圧し、上記成形型の形状を上記積層フィルムに転写し、成形体（塗膜はをＢステージ）を得た。上記成形体のＢステージ塗膜を、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置を使用し、積算光量６００ｍＪ／ｃｍ２の条件で照射して、完全硬化（Ｃステージに）することにより、成形体（塗膜はＣステージ）を得た。該成形体（塗膜はＣステージ）の外観を目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ヒビ、割れ、及び外観不良は認められなかった。
Ｂ：ヒビ、及び割れは認められなかった。しかし、間近に光を透かし見ると、僅かな曇感のある箇所があった。
Ｃ：周囲の曲線部において、僅かなヒビや割れが認められた。
Ｄ：全体的にヒビ、及び割れが認められた。
（イ）三次元成形性：
積層フィルム（塗膜はＢステージ）を、赤外線ヒーターを使用して予熱した後、１３０℃に予熱した成形型（図７参照。図７（ａ）正面図、高さ（ｈ）１０ｍｍ、周囲の曲線部の曲率半径（Ｒ）１６．２５ｍｍ。図７（ｂ）平面図、外周の直径（φ）９０ｍｍ。）の上に、上記積層フィルムを、該積層フィルムの塗膜面とは反対側の面が上記成形型側となるように広げて覆うように重ね、３０秒間待機した後、上記積層フィルムと上記成形型との間の空間を圧力１．０×１０－３ＫＰａに減圧し、上記成形型の形状を上記積層フィルムに転写し、成形体（塗膜はをＢステージ）を得た。上記成形体のＢステージ塗膜を、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置を使用し、積算光量６００ｍＪ／ｃｍ２の条件で照射して、完全硬化（Ｃステージに）することにより、成形体（塗膜はＣステージ）を得た。該成形体（塗膜はＣステージ）の外観を目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ヒビ、割れ、及び外観不良は認められなかった。
Ｂ：ヒビ、及び割れは認められなかった。しかし、間近に光を透かし見ると、僅かな曇感のある箇所があった。
Ｃ：周囲の曲線部において、僅かなヒビや割れが認められた。
Ｄ：全体的にヒビ、及び割れが認められた。
【0180】
（ロ）タックフリー試験（ウェブハンドリング性の指標）：
積層フィルム（塗膜はＢステージ）を８０℃で６分間予熱した後、該積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面の上に、ラテックス手袋（オカモト株式会社の「ラテックスディスポ・ＮＥＯ ＧＴ１３５１Ｍ（商品名）」）を置き、更にその上に、５００ｇの錘を載せた後、直ちに、上記ラテックス手袋と上記錘を、上記積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面の上から除去した。上記積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面を、蛍光灯の光の入射角をいろいろと変えて当てながら目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ラテックス手袋を接触させた痕跡を何ら認めなかった。
Ｂ：ラテックス手袋を接触させた箇所は間近に光を透かし見ると僅かに曇感があり、何とか判別できた。
Ｃ：ラテックス手袋を接触させた箇所は透明性が明確に低下しており、容易に判別できた。
Ｄ：ラテックス手袋の接触により、塗膜の表面に荒れが生じているのを認めた。
積層フィルム（塗膜はＢステージ）を８０℃で６分間予熱した後、該積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面の上に、ラテックス手袋（オカモト株式会社の「ラテックスディスポ・ＮＥＯ ＧＴ１３５１Ｍ（商品名）」）を置き、更にその上に、５００ｇの錘を載せた後、直ちに、上記ラテックス手袋と上記錘を、上記積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面の上から除去した。上記積層フィルムの低屈折率Ｂステージ塗膜面を、蛍光灯の光の入射角をいろいろと変えて当てながら目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ラテックス手袋を接触させた痕跡を何ら認めなかった。
Ｂ：ラテックス手袋を接触させた箇所は間近に光を透かし見ると僅かに曇感があり、何とか判別できた。
Ｃ：ラテックス手袋を接触させた箇所は透明性が明確に低下しており、容易に判別できた。
Ｄ：ラテックス手袋の接触により、塗膜の表面に荒れが生じているのを認めた。
【0181】
技術的に上記試験（ロ）タックフリー試験は、ウェブハンドリング性（ウェブハンドリングの際に、塗膜が移送ロールなどに接触することによる、傷や外観不良の生じ難さ）の指標と考えられる。上記試験（ロ）タックフリー試験が低レベルである場合には、低屈折率Ｂステージ塗膜を形成後、該塗膜が移送ロールなどに接触する前に、保護フィルムにより保護すべきことは言うまでもない。
【0182】
以下の試験（ハ）～（ヌ）には、積層フィルム（塗膜はＢステージ）に積算光量６００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、塗膜をＣステージ塗膜にした（完全硬化させた）ものをサンプルとして用いた。
【0183】
（ハ）全光線透過率：
ＪＩＳ Ｋ７３６１‐１：１９９７に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「ＮＤＨ２０００（商品名）」を使用して、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の全光線透過率（単位：％）を測定した。
ＪＩＳ Ｋ７３６１‐１：１９９７に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「ＮＤＨ２０００（商品名）」を使用して、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の全光線透過率（単位：％）を測定した。
【0184】
（ニ）ヘーズ：
ＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「ＮＤＨ２０００（商品名）」を使用して、積層フィルム（塗膜はＣステージ）のヘーズ（単位：％）を測定した。
ＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「ＮＤＨ２０００（商品名）」を使用して、積層フィルム（塗膜はＣステージ）のヘーズ（単位：％）を測定した。
【0185】
（ホ）最低反射率：
株式会社島津製作所の分光光度計「ＳｏｌｉｄＳｐｅｃ‐３７００（商品名）」及び反射ユニット「絶対反射率測定装置 入射角５°（商品名）」を使用し、上記分光光度計の説明書に従い、５度正反射（積分球前に反射ユニットを設置する。）の条件で、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層側の面とは反対側の面の上に黒色粘着シートを貼合したものを試験片として測定した可視光線（波長３８０～７８０ｎｍ）の反射率のスペクトルを、多項式近似法によりスムージング処理して得たスペクトルから、最も低い反射率を、最低反射率（単位：％）として読み取った。上記黒色粘着シートは、東洋紡株式会社の厚さ２５μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム「Ｅ５４３１（商品名）」の片面の上に、レジノカラー工業株式会社の黒色アクリル系粘着マスターバッチ「ブラック‐ＯＴ‐１３３８（商品名）」２０質量部と藤倉化成株式会社の粘着剤「ＬＫＵ‐０１（商品名）」１００質量部を混合し、アプリケーターを使用して、乾燥後の厚みが３５μｍになるように塗工して得た。上記黒色粘着シートの、粘着層の面から測色して求めたＬ＊値は３．１３であった。Ｌ＊値は、ＪＩＳ Ｚ ８７２２：２００９に従い、コニタミノルタジャパン株式会社の分光測色計「ＣＭ６００ｄ」を使用し、標準の光Ｄ６５照明下、幾何条件ｃ、鏡面反射となる成分を含む条件でＸＹＺ座標を測定し、これをＬ＊ａ＊ｂ＊座標に換算することにより求めた。
株式会社島津製作所の分光光度計「ＳｏｌｉｄＳｐｅｃ‐３７００（商品名）」及び反射ユニット「絶対反射率測定装置 入射角５°（商品名）」を使用し、上記分光光度計の説明書に従い、５度正反射（積分球前に反射ユニットを設置する。）の条件で、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層側の面とは反対側の面の上に黒色粘着シートを貼合したものを試験片として測定した可視光線（波長３８０～７８０ｎｍ）の反射率のスペクトルを、多項式近似法によりスムージング処理して得たスペクトルから、最も低い反射率を、最低反射率（単位：％）として読み取った。上記黒色粘着シートは、東洋紡株式会社の厚さ２５μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム「Ｅ５４３１（商品名）」の片面の上に、レジノカラー工業株式会社の黒色アクリル系粘着マスターバッチ「ブラック‐ＯＴ‐１３３８（商品名）」２０質量部と藤倉化成株式会社の粘着剤「ＬＫＵ‐０１（商品名）」１００質量部を混合し、アプリケーターを使用して、乾燥後の厚みが３５μｍになるように塗工して得た。上記黒色粘着シートの、粘着層の面から測色して求めたＬ＊値は３．１３であった。Ｌ＊値は、ＪＩＳ Ｚ ８７２２：２００９に従い、コニタミノルタジャパン株式会社の分光測色計「ＣＭ６００ｄ」を使用し、標準の光Ｄ６５照明下、幾何条件ｃ、鏡面反射となる成分を含む条件でＸＹＺ座標を測定し、これをＬ＊ａ＊ｂ＊座標に換算することにより求めた。
【0186】
（へ）碁盤目試験（塗膜密着性）：
ＪＩＳ Ｋ５６００‐５‐６：１９９９に従い、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層側から碁盤目の切れ込みを１００マス（１マス＝１ｍｍ×１ｍｍ）入れた後、密着試験用テープを碁盤目へ貼り付けて指でしごいた後、剥がした。評価基準はＪＩＳの上記規格の表１に従った。
分類０：カットの縁が完全に滑らかで、どの格子の目にも剥れがない。
分類１：カットの交差点における塗膜の小さな剥れ。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に５％を上回ることはない。
分類２：塗膜がカットの縁に沿って、及び／又は交差点において剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に５％を超えるが１５％を上回ることはない。
分類３：塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び／又は目のいろいろな部分が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に１５％を超えるが３５％を上回ることはない。
分類４：塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び／又は数箇所の目が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に３５％を超えるが６５％を上回ることはない。
分類５：剥れの程度が分類４を超える場合。
ＪＩＳ Ｋ５６００‐５‐６：１９９９に従い、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層側から碁盤目の切れ込みを１００マス（１マス＝１ｍｍ×１ｍｍ）入れた後、密着試験用テープを碁盤目へ貼り付けて指でしごいた後、剥がした。評価基準はＪＩＳの上記規格の表１に従った。
分類０：カットの縁が完全に滑らかで、どの格子の目にも剥れがない。
分類１：カットの交差点における塗膜の小さな剥れ。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に５％を上回ることはない。
分類２：塗膜がカットの縁に沿って、及び／又は交差点において剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に５％を超えるが１５％を上回ることはない。
分類３：塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び／又は目のいろいろな部分が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に１５％を超えるが３５％を上回ることはない。
分類４：塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び／又は数箇所の目が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に３５％を超えるが６５％を上回ることはない。
分類５：剥れの程度が分類４を超える場合。
【0187】
（ト）水接触角（初期水接触角）：
水滴の幅と高さとから算出する方法（ＪＩＳ Ｒ ３２５７：１９９９を参照。）により、ＫＲＵＳＳ社の自動接触角計「ＤＳＡ２０（商品名）」を使用し、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層表面の水接触角（単位：度）を測定した。
水滴の幅と高さとから算出する方法（ＪＩＳ Ｒ ３２５７：１９９９を参照。）により、ＫＲＵＳＳ社の自動接触角計「ＤＳＡ２０（商品名）」を使用し、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層表面の水接触角（単位：度）を測定した。
【0188】
（チ）鉛筆硬度：
ＪＩＳ Ｋ５６００‐５‐４：１９９９に従い、試験長さ２５ｍｍ、及び荷重７５０ｇの条件で、三菱鉛筆株式会社の鉛筆「ユニ（商品名）」を用い、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層表面について測定した。傷跡が生じたか否かの判定は、蛍光灯下、蛍光灯から５０ｃｍ離れた位置において、サンプル表面を目視観察することにより行った。
ＪＩＳ Ｋ５６００‐５‐４：１９９９に従い、試験長さ２５ｍｍ、及び荷重７５０ｇの条件で、三菱鉛筆株式会社の鉛筆「ユニ（商品名）」を用い、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層表面について測定した。傷跡が生じたか否かの判定は、蛍光灯下、蛍光灯から５０ｃｍ離れた位置において、サンプル表面を目視観察することにより行った。
【0189】
（リ）耐擦傷性：
縦１５０ｍｍ、横５０ｍｍの大きさで、積層フィルム（塗膜はＣステージ）のマシン方向が試験片の縦方向となるように採取した試験片を、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層が表面になるようにＪＩＳ Ｌ０８４９：２０１３のクロックメータ形試験機（摩擦試験機１形）に置き、該試験機の摩擦端子を４枚重ねのガーゼ（川本産業株式会社の医療用タイプ１ガーゼ）で覆い、試験片と接触するようにセットし、５００ｇ荷重を載せ、試験片の塗膜面を、摩擦端子の移動距離６０ｍｍ、速度１往復／秒の条件で往復２５０回擦った後、蛍光灯下、蛍光灯から５０ｃｍ離れた位置において、試験片の摩擦箇所を目視観察することにより傷の有無を判定した。傷の認められないときは、更に試験片の同じ個所を往復２５０回擦った後目視観察する作業を繰り返した。以下の基準で評価した。
Ａ：往復１０００回後でも傷は認められない。
Ｂ：往復７５０回後では傷は認められないが、往復１０００回後には傷を認めることができる。
Ｃ：往復５００回後では傷は認められないが、往復７５０回後には傷を認めることができる。
Ｄ：往復２５０回後では傷は認められないが、往復５００回後には傷を認めることができる。
Ｅ：往復２５０回後で傷を認めることができる。
縦１５０ｍｍ、横５０ｍｍの大きさで、積層フィルム（塗膜はＣステージ）のマシン方向が試験片の縦方向となるように採取した試験片を、積層フィルム（塗膜はＣステージ）の低屈折率層が表面になるようにＪＩＳ Ｌ０８４９：２０１３のクロックメータ形試験機（摩擦試験機１形）に置き、該試験機の摩擦端子を４枚重ねのガーゼ（川本産業株式会社の医療用タイプ１ガーゼ）で覆い、試験片と接触するようにセットし、５００ｇ荷重を載せ、試験片の塗膜面を、摩擦端子の移動距離６０ｍｍ、速度１往復／秒の条件で往復２５０回擦った後、蛍光灯下、蛍光灯から５０ｃｍ離れた位置において、試験片の摩擦箇所を目視観察することにより傷の有無を判定した。傷の認められないときは、更に試験片の同じ個所を往復２５０回擦った後目視観察する作業を繰り返した。以下の基準で評価した。
Ａ：往復１０００回後でも傷は認められない。
Ｂ：往復７５０回後では傷は認められないが、往復１０００回後には傷を認めることができる。
Ｃ：往復５００回後では傷は認められないが、往復７５０回後には傷を認めることができる。
Ｄ：往復２５０回後では傷は認められないが、往復５００回後には傷を認めることができる。
Ｅ：往復２５０回後で傷を認めることができる。
【0190】
（ヌ）耐薬品性：
ジョンソン・エンド・ジョンソン社の日焼け止め「ニュートロジーナ ウルトラシアー ドライタッチサンブロック（商品名）」２０ｍｌに対し、株式会社パイロットの赤色インキ「パイロットインキレッド（商品名）」を１０滴の割合で混合し試験液とした。積層フィルム（塗膜はＣステージ）から１００ｍｍ×１００ｍｍの大きさの試験片を採取し、該試験片の低屈折率層表面に３０ｍｍ×４０ｍｍの大きさにカットした紙ワイパー（日本製紙クレシア株式会社の「キムワイプ（商品名）」。）を広げて置き、スポイトを使用して、上記試験液１０滴を上記紙ワイパーの上に均一に滴下した。滴下後、ピンセットを使用して、上記紙ワイパーと上記試験片との間の気泡を抜き、上記紙ワイパーと上記試験片とを密着させた後、温度８０℃（湿度コントロールはしなかった）の環境下で４時間保管した後、上記試験片上の上記試験液を含んだ上記紙ワイパーを除去し、上記試験片を、水を染み込ませた紙ワイパーで水拭きし、更に乾いた紙ワイパーで乾拭きし、上記試験片の表面に付着した上記試験液を取除いた。その後、上記試験片を矯正視力１．０の者が肉眼で又はルーペ（１０倍）を使用して目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ルーペを使用しても、クラックは認められなかった。上記積層フィルムの低屈折率層表面の上記試験液に接触した箇所と接触していない箇所とで、色調に差は認められなかった。
Ｂ：ルーペを使用しても、クラックは認められなかった。しかし、上記積層フィルムの低屈折率層表面の上記試験液に接触した箇所と接触していない箇所とで、色調に差があった（接触箇所は、非接触箇所と比較して赤みがあった。）。
Ｃ：肉眼ではクラックは認められなかった。しかし、ルーペを使用すると、クラックが認められた。
Ｄ：肉眼でもクラックが認められた。
ジョンソン・エンド・ジョンソン社の日焼け止め「ニュートロジーナ ウルトラシアー ドライタッチサンブロック（商品名）」２０ｍｌに対し、株式会社パイロットの赤色インキ「パイロットインキレッド（商品名）」を１０滴の割合で混合し試験液とした。積層フィルム（塗膜はＣステージ）から１００ｍｍ×１００ｍｍの大きさの試験片を採取し、該試験片の低屈折率層表面に３０ｍｍ×４０ｍｍの大きさにカットした紙ワイパー（日本製紙クレシア株式会社の「キムワイプ（商品名）」。）を広げて置き、スポイトを使用して、上記試験液１０滴を上記紙ワイパーの上に均一に滴下した。滴下後、ピンセットを使用して、上記紙ワイパーと上記試験片との間の気泡を抜き、上記紙ワイパーと上記試験片とを密着させた後、温度８０℃（湿度コントロールはしなかった）の環境下で４時間保管した後、上記試験片上の上記試験液を含んだ上記紙ワイパーを除去し、上記試験片を、水を染み込ませた紙ワイパーで水拭きし、更に乾いた紙ワイパーで乾拭きし、上記試験片の表面に付着した上記試験液を取除いた。その後、上記試験片を矯正視力１．０の者が肉眼で又はルーペ（１０倍）を使用して目視観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：ルーペを使用しても、クラックは認められなかった。上記積層フィルムの低屈折率層表面の上記試験液に接触した箇所と接触していない箇所とで、色調に差は認められなかった。
Ｂ：ルーペを使用しても、クラックは認められなかった。しかし、上記積層フィルムの低屈折率層表面の上記試験液に接触した箇所と接触していない箇所とで、色調に差があった（接触箇所は、非接触箇所と比較して赤みがあった。）。
Ｃ：肉眼ではクラックは認められなかった。しかし、ルーペを使用すると、クラックが認められた。
Ｄ：肉眼でもクラックが認められた。
【0191】
使用した原材料
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂：
（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレート：
（Ａ１‐１）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５３（商品名）」。固形分４０質量％、官能基数（１分子当たりの（メタ）アクリロイル基の数。以下、同じ。）２０、数平均分子量２０００、質量平均分子量２６０００、Ｚ平均分子量１１００００。
（Ａ１‐２）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５２（商品名）」、固形分６０質量％、官能基数１０、数平均分子量２５００、質量平均分子量９１００、Ｚ平均分子量２３０００。
（Ａ１‐３）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５４（商品名）」、固形分６０質量％、官能基数６、数平均分子量２０００、質量平均分子量４８００、Ｚ平均分子量９６００。
（Ａ１‐４）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９０９（商品名）」、固形分７０質量％、官能基数９、数平均分子量１５００、質量平均分子量１３０００、Ｚ平均分子量６００００。
（Ａ１‐５）ダイセル・オルネクス株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「ＫＲＭ８４５２（商品名）」。固形分１００質量％、官能基数１０、数平均分子量９００、質量平均分子量２４００、Ｚ平均分子量４７００。
（Ａ１‐６）共栄社化学株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「ＵＦ‐Ｃ０５１（商品名）」。固形分１００質量％、官能基数２、数平均分子量１６００、質量平均分子量３４０００、Ｚ平均分子量５７０００。
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂：
（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレート：
（Ａ１‐１）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５３（商品名）」。固形分４０質量％、官能基数（１分子当たりの（メタ）アクリロイル基の数。以下、同じ。）２０、数平均分子量２０００、質量平均分子量２６０００、Ｚ平均分子量１１００００。
（Ａ１‐２）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５２（商品名）」、固形分６０質量％、官能基数１０、数平均分子量２５００、質量平均分子量９１００、Ｚ平均分子量２３０００。
（Ａ１‐３）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９５４（商品名）」、固形分６０質量％、官能基数６、数平均分子量２０００、質量平均分子量４８００、Ｚ平均分子量９６００。
（Ａ１‐４）根上工業株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「アートレジンＵＮ‐９０９（商品名）」、固形分７０質量％、官能基数９、数平均分子量１５００、質量平均分子量１３０００、Ｚ平均分子量６００００。
（Ａ１‐５）ダイセル・オルネクス株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「ＫＲＭ８４５２（商品名）」。固形分１００質量％、官能基数１０、数平均分子量９００、質量平均分子量２４００、Ｚ平均分子量４７００。
（Ａ１‐６）共栄社化学株式会社の多官能ウレタン（メタ）アクリレート「ＵＦ‐Ｃ０５１（商品名）」。固形分１００質量％、官能基数２、数平均分子量１６００、質量平均分子量３４０００、Ｚ平均分子量５７０００。
【0192】
（Ａ２）ウレタン（メタ）アクリレート以外の活性エネルギー線硬化性樹脂：
（Ａ２‐１）大阪有機化学工業株式会社の「ＳＩＲＩＵＳ５０１（商品名）」。ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートと４官能チオールとのデンドリマー構造を有する共重合体。固形分５０質量％、質量平均分子量１万２千、数平均分子量９４０、Ｚ平均分子量７万３千、硫黄含有量２．２質量％。
（Ａ２‐２）四国化成工業株式会社の１，３，４，６‐テトラキス（２‐メルカプトエチル）グリコールウリル「ＴＳ‐Ｇ（商品名）」。
（Ａ２‐１）大阪有機化学工業株式会社の「ＳＩＲＩＵＳ５０１（商品名）」。ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートと４官能チオールとのデンドリマー構造を有する共重合体。固形分５０質量％、質量平均分子量１万２千、数平均分子量９４０、Ｚ平均分子量７万３千、硫黄含有量２．２質量％。
（Ａ２‐２）四国化成工業株式会社の１，３，４，６‐テトラキス（２‐メルカプトエチル）グリコールウリル「ＴＳ‐Ｇ（商品名）」。
【0193】
（Ｂ）低屈折率粒子：
（Ｂ‐１）日揮触媒化成株式会社の中空シリカの分散液「ＴＨＲＵＬＹＡ４３２０（商品名）」。分散液中の中空シリカの量は２０質量％。中空シリカの平均粒子径は６０ｎｍ。
（Ｂ‐１）日揮触媒化成株式会社の中空シリカの分散液「ＴＨＲＵＬＹＡ４３２０（商品名）」。分散液中の中空シリカの量は２０質量％。中空シリカの平均粒子径は６０ｎｍ。
【0194】
（Ｃ）光重合開始剤：
（Ｃ‐１）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のα‐ヒドロキシアルキルフェノン系光重合開始剤（１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトン）「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４（商品名）」。
（Ｃ‐２）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のアセトフェノン系光重合開始剤（２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン）「Ｏｍｎｉｒａｄ１２７（商品名）」。
（Ｃ‐３）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のアシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤（ビス（２，４，６‐トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド）「Ｏｍｎｉｒａｄ ８１９（商品名）」。
（Ｃ‐１）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のα‐ヒドロキシアルキルフェノン系光重合開始剤（１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトン）「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４（商品名）」。
（Ｃ‐２）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のアセトフェノン系光重合開始剤（２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン）「Ｏｍｎｉｒａｄ１２７（商品名）」。
（Ｃ‐３）ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社のアシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤（ビス（２，４，６‐トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド）「Ｏｍｎｉｒａｄ ８１９（商品名）」。
【0195】
（Ｄ）その他の成分：
（Ｄ‐１）信越化学工業株式会社のアクリロイル基含有フルオロポリエーテル系撥水剤「ＫＹ‐１２０３（商品名）」。固形分２０質量％。
（Ｄ‐２）楠本化成株式会社のアクリルシリコーン系レベリング「ＮＳＨ８４３０ＨＦ（商品名）」。固形分１０質量％。
（Ｄ‐３）富士フイルム和光純薬株式会社のアゾ化合物系熱重合開始剤「ＶＥ‐０７３（商品名）」、ジメチル１，１‐アゾビス（１‐シクロヘキサンカルボキシレート）。
（Ｄ‐４）日産化学株式会社のシリカ微粒子のプロピレングリコールモノメチルエーテル分散液「ＰＧＭ‐ＡＣ‐２１４０Ｙ（商品名）」。固形分４２質量％、平均粒子径１５ｎｍ。
（Ｄ‐５））ＣＩＫナノテック株式会社の酸化ジルコニウムのメチルイソブチルケトン分散液「ＺＲＭＩＢＫ１５ＷＴ％‐Ｐ０１（商品名）」。分散液中の酸化ジルコニウムの量は１５質量％。酸化ジルコニウムの平均粒子径は３０ｎｍ。
（Ｄ‐１）信越化学工業株式会社のアクリロイル基含有フルオロポリエーテル系撥水剤「ＫＹ‐１２０３（商品名）」。固形分２０質量％。
（Ｄ‐２）楠本化成株式会社のアクリルシリコーン系レベリング「ＮＳＨ８４３０ＨＦ（商品名）」。固形分１０質量％。
（Ｄ‐３）富士フイルム和光純薬株式会社のアゾ化合物系熱重合開始剤「ＶＥ‐０７３（商品名）」、ジメチル１，１‐アゾビス（１‐シクロヘキサンカルボキシレート）。
（Ｄ‐４）日産化学株式会社のシリカ微粒子のプロピレングリコールモノメチルエーテル分散液「ＰＧＭ‐ＡＣ‐２１４０Ｙ（商品名）」。固形分４２質量％、平均粒子径１５ｎｍ。
（Ｄ‐５））ＣＩＫナノテック株式会社の酸化ジルコニウムのメチルイソブチルケトン分散液「ＺＲＭＩＢＫ１５ＷＴ％‐Ｐ０１（商品名）」。分散液中の酸化ジルコニウムの量は１５質量％。酸化ジルコニウムの平均粒子径は３０ｎｍ。
【0196】
（Ｅ）溶剤：
（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール（表には「ＰＧＭ」と記載した）
（Ｅ‐２）メチルイソブチルケトン（表には「ＭＩＢＫ」と記載した）
（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール（表には「ＰＧＭ」と記載した）
（Ｅ‐２）メチルイソブチルケトン（表には「ＭＩＢＫ」と記載した）
【0197】
（Ｌ）低屈折率層形成用塗料：
（Ｌ‐１）上記（Ａ１‐１）２５０質量部（固形分換算１００質量部）、上記（Ｂ‐１）５００質量部（固形分（中空シリカ）換算１００質量部）、上記（Ｃ‐２）７質量部、上記（Ｄ‐１）３６質量部（固形分換算７．２質量部）、及び上記（Ｅ‐１）７６００質量部を混合攪拌し、低屈折率層形成用塗料（Ｌ‐１）を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
（Ｌ‐１）上記（Ａ１‐１）２５０質量部（固形分換算１００質量部）、上記（Ｂ‐１）５００質量部（固形分（中空シリカ）換算１００質量部）、上記（Ｃ‐２）７質量部、上記（Ｄ‐１）３６質量部（固形分換算７．２質量部）、及び上記（Ｅ‐１）７６００質量部を混合攪拌し、低屈折率層形成用塗料（Ｌ‐１）を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
【0198】
（Ｌ‐２～８）表１に示すように低屈折率層形成用塗料の配合を変更したこと以外は、上記（Ｌ‐１）と同様にして低屈折率層形成用塗料を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
【0199】
（Ｌ‐９）上記（Ｃ‐２）の配合量を５質量部に変更したこと以外は、上記（Ｌ‐１）と同様にして低屈折率層形成用塗料を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐１）１‐メトキシ‐２‐プロパノール）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
【0200】
（Ｐ）透明樹脂フィルム：
（Ｐ‐１）２種３層マルチマニホールド方式の共押出Ｔダイ、及び第一鏡面ロール（溶融フィルムを抱いて次の移送ロールへと送り出す側のロール。）と第二鏡面ロールとで溶融フィルムを押圧する機構を備えた引巻取機を備えた装置を使用し、２種３層多層樹脂フィルムの両外層（α１層とα２層）としてエボニック社のポリ（メタ）アクリルイミド「ＰＬＥＸＩＭＩＤ ＴＴ５０（商品名）」を、中間層（β層）として住化スタイロンポリカーボネート株式会社の芳香族ポリカーボネート「カリバー３０１‐４（商品名）」を、共押出Ｔダイから連続的に共押出し、α１層が第一鏡面ロール側となるように、回転する第一鏡面ロールと第二鏡面ロールとの間に供給投入し、押圧して、全厚み１７０μｍ、α１層の層厚み５０μｍ、β層の層厚み７０μｍ、α２層の層厚み５０μｍの透明樹脂フィルムを得た。このとき設定条件は、Ｔダイの設定温度３００℃、第一鏡面ロールの設定温度１３０℃；第二鏡面ロールの設定温度１２０℃、引取速度９．５ｍ／分であった。
（Ｐ‐１）２種３層マルチマニホールド方式の共押出Ｔダイ、及び第一鏡面ロール（溶融フィルムを抱いて次の移送ロールへと送り出す側のロール。）と第二鏡面ロールとで溶融フィルムを押圧する機構を備えた引巻取機を備えた装置を使用し、２種３層多層樹脂フィルムの両外層（α１層とα２層）としてエボニック社のポリ（メタ）アクリルイミド「ＰＬＥＸＩＭＩＤ ＴＴ５０（商品名）」を、中間層（β層）として住化スタイロンポリカーボネート株式会社の芳香族ポリカーボネート「カリバー３０１‐４（商品名）」を、共押出Ｔダイから連続的に共押出し、α１層が第一鏡面ロール側となるように、回転する第一鏡面ロールと第二鏡面ロールとの間に供給投入し、押圧して、全厚み１７０μｍ、α１層の層厚み５０μｍ、β層の層厚み７０μｍ、α２層の層厚み５０μｍの透明樹脂フィルムを得た。このとき設定条件は、Ｔダイの設定温度３００℃、第一鏡面ロールの設定温度１３０℃；第二鏡面ロールの設定温度１２０℃、引取速度９．５ｍ／分であった。
【0201】
例１
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（３）続いて、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量６０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に予備乾燥された上記ウェット塗膜を有する積層体（ウェブ９）を、該積層体（ウェブ９）の上記ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（４）上記試験（イ）～（ト）を行った。結果を表１に示す。
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（３）続いて、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量６０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に予備乾燥された上記ウェット塗膜を有する積層体（ウェブ９）を、該積層体（ウェブ９）の上記ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（４）上記試験（イ）～（ト）を行った。結果を表１に示す。
【0202】
例２
低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する際の紫外線照射工程において、３６５フィルターを使用しなかったこと以外は、例１と同様に行った。結果を表１に示す。
低屈折率Ｂステージ塗膜を形成する際の紫外線照射工程において、３６５フィルターを使用しなかったこと以外は、例１と同様に行った。結果を表１に示す。
【0203】
例３～９
低屈折率層形成用塗料として、上記（Ｌ‐１）に替えて、表１に示す塗料を用いたこと以外は、例１と同様に行った。結果を表１に示す。
低屈折率層形成用塗料として、上記（Ｌ‐１）に替えて、表１に示す塗料を用いたこと以外は、例１と同様に行った。結果を表１に示す。
【0204】
【表1】
【0205】
本発明の製造方法により、低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができた。本発明の好ましい製造方法により、三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れる低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができた。本発明の積層フィルムは、低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）した後において、良好な反射防止機能、透明性、及びフィルム基材との密着性を有していた。更に、水接触角の値から防汚性も良好と考察した。
【0206】
２．三次元成形性を有する塗膜を形成する実施例：
次に、フィルム基材の片面の上に、三次元成形性を有する塗膜を有し、該三次元成形性を有する塗膜の面の上に、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する実施形態の実施例を開示する。
次に、フィルム基材の片面の上に、三次元成形性を有する塗膜を有し、該三次元成形性を有する塗膜の面の上に、本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜を有する実施形態の実施例を開示する。
【0207】
（Ｈ）三次元成形性を有する塗膜形成用塗料（表には「塗料Ｈ」と記載した）：
（Ｈ‐１）上記（Ａ１‐３）１１７質量部（固形分換算７０質量部）、上記（Ａ２‐１）６０質量部（固形分換算３０質量部）、上記（Ｃ‐２）１．５質量部、上記（Ｄ‐２）２質量部（固形分換算０．２質量部）、及び上記（Ｅ‐２）８０質量部を混合攪拌し、三次元成形性を有する塗膜形成用塗料（Ｈ‐１）を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐２）メチルイソブチルケトン）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
（Ｈ‐１）上記（Ａ１‐３）１１７質量部（固形分換算７０質量部）、上記（Ａ２‐１）６０質量部（固形分換算３０質量部）、上記（Ｃ‐２）１．５質量部、上記（Ｄ‐２）２質量部（固形分換算０．２質量部）、及び上記（Ｅ‐２）８０質量部を混合攪拌し、三次元成形性を有する塗膜形成用塗料（Ｈ‐１）を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐２）メチルイソブチルケトン）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
【0208】
（Ｈ‐２）上記（Ａ１‐２）１５５質量部（固形分換算９３質量部）、上記（Ａ２‐２）７質量部、上記（Ｃ‐２）７質量部、上記（Ｄ‐２）２質量部（固形分換算０．２質量部）、上記（Ｄ‐３）０．０２質量部、上記（Ｄ‐４）３３３質量部（固形分換算１４０質量部）、及び上記（Ｅ‐２）１３５質量部を混合攪拌し、三次元成形性を有する塗膜形成用塗料（Ｈ‐２）を得た。なお表には、溶剤（上記（Ｅ‐２）メチルイソブチルケトン）を除き、全て固形分換算の値を記載した。
【0209】
（Ｈ‐３）上記（Ａ１‐２）１５５質量部（固形分換算９３質量部）、上記（Ａ２‐２）７質量部、上記（Ｃ‐２）７質量部、上記（Ｄ‐２）２質量部（固形分換算０．２質量部）、上記（Ｄ‐３）０．０２質量部、及び上記（Ｄ‐５）３３３質量部（固形分換算５０質量部）を混合攪拌し、三次元成形性を有する塗膜形成用塗料（Ｈ‐３）を得た。なお表には、全て固形分換算の値を記載した。
【0210】
例１０
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、ダイ方式の塗工装置を使用して、上記（Ｈ‐１）を硬化後厚み１８μｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度９０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が２分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（３）続いて、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力１６０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量４００ｍＪ／ｃｍ２の条件で、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に予備乾燥された上記ウェット塗膜を有する積層体（ウェブ９）を、該積層体（ウェブ９）の上記ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、Ｂステージ状態に硬化した。
（４）続いて、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に形成された三次元成形性を有する塗膜（Ｂステージ塗膜）の面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（５）次に、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量１５０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、予備乾燥された上記ウェット塗膜を、積層体（ウェブ９）の該ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（６）上記試験（イ）～（ヌ）を行った。結果を表２に示す。
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、ダイ方式の塗工装置を使用して、上記（Ｈ‐１）を硬化後厚み１８μｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度９０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が２分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（３）続いて、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力１６０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量４００ｍＪ／ｃｍ２の条件で、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に予備乾燥された上記ウェット塗膜を有する積層体（ウェブ９）を、該積層体（ウェブ９）の上記ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、Ｂステージ状態に硬化した。
（４）続いて、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に形成された三次元成形性を有する塗膜（Ｂステージ塗膜）の面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（５）次に、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量１５０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、予備乾燥された上記ウェット塗膜を、積層体（ウェブ９）の該ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（６）上記試験（イ）～（ヌ）を行った。結果を表２に示す。
【0211】
例１１
低屈折率層形成用塗料として、上記（Ｌ‐１）に替えて、上記（Ｌ‐９）を用いたこと以外は、例１０と同様に行った。結果を表２に示す。
低屈折率層形成用塗料として、上記（Ｌ‐１）に替えて、上記（Ｌ‐９）を用いたこと以外は、例１０と同様に行った。結果を表２に示す。
【0212】
例１２
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、ダイ方式の塗工装置を使用して、上記（Ｈ‐２）を完全硬化（Ｃステージにした）後の厚みが１８μｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した。
（３）次に、炉内温度１３０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が６分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化した。
（４）上記乾燥炉から出てきたウェブは、温度２５℃に設定したチルロールに抱かせながらハンドリングした後、巻取った。
（５）続いて、厚み５０μｍの片面易剥離処理された二軸延伸ポリエチレンテレフタレート樹脂フィルムの易剥離処理面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（６）次に、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量１５０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、予備乾燥された上記ウェット塗膜を、積層体（ウェブ９）の該ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、低屈折率Ｂステージ塗膜を形成した。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（７）続いて、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に形成された三次元成形性を有する塗膜（Ｂステージ塗膜）の面の上に、上記工程（６）で形成した低屈折率Ｂステージ塗膜を熱ラミネート方式により転写し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。
（８）上記試験（イ）～（ヌ）を行った。結果を表２に示す。
（１）上記（Ｐ‐１）の両面にコロナ放電処理を行った。両面とも濡れ指数は６４ｍＮ／ｍであった。
（２）次に、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に、ダイ方式の塗工装置を使用して、上記（Ｈ‐２）を完全硬化（Ｃステージにした）後の厚みが１８μｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した。
（３）次に、炉内温度１３０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が６分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を乾燥するとともに、Ｂステージ状態に硬化した。
（４）上記乾燥炉から出てきたウェブは、温度２５℃に設定したチルロールに抱かせながらハンドリングした後、巻取った。
（５）続いて、厚み５０μｍの片面易剥離処理された二軸延伸ポリエチレンテレフタレート樹脂フィルムの易剥離処理面の上に、フィルムメイヤーバー方式の塗工装置を使用し、上記（Ｌ‐１）を硬化後厚み１００ｎｍとなるように塗布し、ウェット塗膜を形成した後、炉内温度６０℃に設定した乾燥炉を、入口から出口までパスするのに要する時間が１分間となるライン速度でパスさせて、上記ウェット塗膜を予備乾燥した。
（６）次に、高圧水銀灯タイプの紫外線照射装置６と直径２５．４ｃｍの鏡面金属ロール７とが対置され、３６５フィルター（アイグラフィック株式会社の「３６５フィルター（商品名）」）８を備えた硬化装置（図８）を使用し、鏡面金属ロール７の温度６０℃、ランプ出力８０Ｗ／ｃｍ、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した積算光量１５０ｍＪ／ｃｍ２の条件で、予備乾燥された上記ウェット塗膜を、積層体（ウェブ９）の該ウェット塗膜側の面が紫外線照射装置６側となるようにして処理し、低屈折率Ｂステージ塗膜を形成した。なお表中の「積算光量」は、低屈折率Ｂステージ塗膜形成工程における紫外線の積算光量を、３６５フィルター８を使用していないと仮定して算出した値である。
（７）続いて、上記（Ｐ‐１）のα１層側の面の上に形成された三次元成形性を有する塗膜（Ｂステージ塗膜）の面の上に、上記工程（６）で形成した低屈折率Ｂステージ塗膜を熱ラミネート方式により転写し、積層フィルム（塗膜はＢステージ）を得た。
（８）上記試験（イ）～（ヌ）を行った。結果を表２に示す。
【0213】
例１３
三次元成形性を有する塗膜形成用塗料として、上記（Ｈ‐２）に替えて、上記（Ｈ‐３）を用いたこと以外は、例１２と同様に行った。結果を表２に示す。
三次元成形性を有する塗膜形成用塗料として、上記（Ｈ‐２）に替えて、上記（Ｈ‐３）を用いたこと以外は、例１２と同様に行った。結果を表２に示す。
【0214】
【表2】
【0215】
本発明の製造方法により、低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができた。本発明の好ましい製造方法により、三次元成形性、及びウェブハンドリング性に優れる低屈折率Ｂステージ塗膜を工業的に安定して製造することができた。本発明の積層フィルムは、低屈折率Ｂステージ塗膜を完全硬化（Ｃステージに）した後において、良好な反射防止機能、透明性、フィルム基材との密着性、及び防汚性を有していた。本発明の好ましい積層フィルムは、更に耐擦傷性も良好であった。
【0216】
本発明の低屈折率Ｂステージ塗膜の実施形態の例は、以下のように要約される。
［１］．
低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜であって、
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、
（Ｂ）低屈折率粒子、及び
（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いて形成され、
ここで上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度が最大吸光度の１／２となる波長が２９０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／２以下である；
上記低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［２］．
上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；［１］項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［３］．
上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの１００：０～４５：５５（質量比）混合物からなる群から選択される１種以上である；［１］項又は［２］項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［４］．
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂が（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む；［１］～［３］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［５］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートのゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上である；［１］～［４］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［６］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートの有する（メタ）アクリロイル基の数が、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、２～２０個である；［１］～［５］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［７］．
積層フィルムであって、フィルム基材の少なくとも片面の上に［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜を有し、該Ｂステージ塗膜が表面を形成する上記積層フィルム。
［８］．
積層フィルムであって、フィルム基材の少なくとも片面の上に三次元成形性を有する塗膜の層、及び［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜をこの順に有し、該Ｂステージ塗膜が表面を形成する上記積層フィルム。
［９］．
［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層を有する成形体。
［１０］．
［７］項又は［８］項に記載の積層フィルムを用いて成形される成形体。
［１１］．
［９］項又は［１０］項に記載の成形体を含む物品。
［１］．
低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜であって、
（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂、
（Ｂ）低屈折率粒子、及び
（Ｃ）光重合開始剤を含む塗料を用いて形成され、
ここで上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、ピークトップ値が最大吸光度である吸光ピークを波長２２０～２８０ｎｍの範囲に有し；該吸光ピークのピークトップよりも長波長側で吸光度が最大吸光度の１／２となる波長が２９０ｎｍ以下であり；波長２９０～４００ｎｍの範囲の何れの波長においても吸光度が最大吸光度の１／２以下である；
上記低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［２］．
上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、波長３００ｎｍにおいて、最大吸光度の１／１０～１／１００の吸光度を有する；［１］項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［３］．
上記成分（Ｃ）光重合開始剤が、１‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニル‐ケトン、２‐ヒロドキシ‐１‐｛４‐［４‐（２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐プロピオニル）‐ベンジル］フェニル｝‐２‐メチル‐プロパン‐１‐オン、２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐フェニル‐プロパン‐１‐オン、１‐［４‐（２‐ヒドロキシエトキシ）‐フェニル］‐２‐ヒドロキシ‐２‐メチル‐１‐プロパン‐１‐オン、２‐メチル‐１‐［４‐（メチルチオ）フェニル］‐２‐モルフォリノプロパン‐１‐オン、及び１‐ヒドロキシシクロヘキシル‐フェニルケトンとベンゾフェノンとの１００：０～４５：５５（質量比）混合物からなる群から選択される１種以上である；［１］項又は［２］項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［４］．
上記成分（Ａ）活性エネルギー線硬化性樹脂が（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートを含む；［１］～［３］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［５］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートのゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上である；［１］～［４］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［６］．
上記成分（Ａ１）ウレタン（メタ）アクリレートの有する（メタ）アクリロイル基の数が、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）１０００当たり、２～２０個である；［１］～［５］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜。
［７］．
積層フィルムであって、フィルム基材の少なくとも片面の上に［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜を有し、該Ｂステージ塗膜が表面を形成する上記積層フィルム。
［８］．
積層フィルムであって、フィルム基材の少なくとも片面の上に三次元成形性を有する塗膜の層、及び［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜をこの順に有し、該Ｂステージ塗膜が表面を形成する上記積層フィルム。
［９］．
［１］～［６］項の何れか１項に記載の低屈折率層形成用Ｂステージ塗膜を用いて形成される低屈折率層を有する成形体。
［１０］．
［７］項又は［８］項に記載の積層フィルムを用いて成形される成形体。
［１１］．
［９］項又は［１０］項に記載の成形体を含む物品。
【図面の簡単な説明】
【0217】
【図1】３６５フィルターで単色化したときの波長と比エネルギー強度との関係を示すグラフである。
【図2】実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐１）のアセトニトリル溶液の波長‐吸光度曲線である。
【図3】実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐２）のアセトニトリル溶液の波長‐吸光度曲線である。
【図4】実施例で使用した光重合開始剤（Ｃ‐３）のアセトニトリル溶液の波長‐吸光度曲線である。
【図5】実施例で使用したウレタン（メタ）アクリレート（Ａ１‐１）のＧＰＣ曲線である。
【図6】真空成形を説明する概念図である。
【図7】実施例で使用した成形型の正面図（ａ）と平面図（ｂ）である。
【図8】実施例で使用した紫外線照射装置の概念図である。
【符号の説明】
【0218】
１：積層フィルム
２：加熱装置
３：成形型
４：積層フィルムと成形型との間の空間
５：成形体
６：紫外線照射装置
７：鏡面金属ロール
８：３６５フィルター
９：ウェブ
２：加熱装置
３：成形型
４：積層フィルムと成形型との間の空間
５：成形体
６：紫外線照射装置
７：鏡面金属ロール
８：３６５フィルター
９：ウェブ
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
