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特許7497136導電材料、接続構造体及び接続構造体の製造方法

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-05-31

(45)【発行日】2024-06-10

(54)【発明の名称】導電材料、接続構造体及び接続構造体の製造方法

(51)【国際特許分類】

H01B 1/22 20060101AFI20240603BHJP

B23K 35/363 20060101ALI20240603BHJP

H05K 1/14 20060101ALI20240603BHJP

H05K 3/34 20060101ALI20240603BHJP

H05K 3/36 20060101ALI20240603BHJP

B23K 35/26 20060101ALN20240603BHJP

C22C 12/00 20060101ALN20240603BHJP

【ＦＩ】

H01B1/22 D

H01B1/22 A

H01B1/22 B

B23K35/363 E

H05K1/14 H

H05K3/34 507C

H05K3/34 512C

H05K3/36 B

B23K35/26 310C

C22C12/00

【請求項の数】 12

(21)【出願番号】P 2018127587

(22)【出願日】2018-07-04

(65)【公開番号】P2019016595

(43)【公開日】2019-01-31

【審査請求日】2021-04-19

【審判番号】

【審判請求日】2023-04-28

(31)【優先権主張番号】P 2017132707

(32)【優先日】2017-07-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】弁理士法人大阪フロント特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】保井秀文

(72)【発明者】

【氏名】定永周治郎

(72)【発明者】

【氏名】石澤英亮

(72)【発明者】

【氏名】山中雄太

【合議体】

【審判長】山澤宏

【審判官】野崎大進

【審判官】富澤哲生

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１２－０９２２９６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－０４７６１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－２５６５８４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－０９１９５１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

H01B 1/22

B23K 35/26 - 35/363

H05K 3/34 - 3/36

C22C 12/00

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

バインダーと、はんだ粒子と、第１のフラックスと、第２のフラックスとを含み、
前記はんだ粒子の粒子径の変動係数（ＣＶ値）が、３０％以下であり、
前記第１のフラックスが、有機リン化合物であり、
前記第１のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点未満であり、
前記第２のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点以上かつ前記はんだ粒子の融点＋５０℃以下である、導電材料（但し、導電材料１００重量％中にはんだ粒子を７０重量％以上で含む導電材料を除く）。

【請求項2】

前記第２のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点＋５℃以上かつ前記はんだ粒子の融点＋３０℃以下である、請求項１に記載の導電材料。

【請求項3】

前記バインダー１００重量部に対して、前記第１のフラックスの含有量が、０．１重量部以上５重量部以下である、請求項１又は２に記載の導電材料。

【請求項4】

前記バインダー１００重量部に対して、前記第２のフラックスの含有量が、２重量部以上２０重量部以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項5】

前記第１のフラックスの含有量の、前記第２のフラックスの含有量に対する比が、重量基準で、０．０１以上５以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項6】

前記第２のフラックスが、酸化合物と塩基化合物との塩であるか、又は、有機リン化合物である、請求項１～５のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項7】

前記第１のフラックスの融点が、１３０℃以下である、請求項１～６のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項8】

導電ペーストである、請求項１～７のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項9】

第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、
第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、
前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、
前記接続部の材料が、請求項１～８のいずれか１項に記載の導電材料であり、
前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている、接続構造体。

【請求項10】

前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている、請求項９に記載の接続構造体。

【請求項11】

請求項１～８のいずれか１項に記載の導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、
前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、
前記はんだ粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法。

【請求項12】

前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている接続構造体を得る、請求項１１に記載の接続構造体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、はんだ粒子を含む導電材料に関する。また、本発明は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。上記異方性導電材料では、バインダー樹脂中に導電性粒子が分散されている。

【0003】

上記異方性導電材料は、各種の接続構造体を得るために使用されている。上記異方性導電材料による接続としては、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（ＦｉｌｍｏｎＧｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（ＣｈｉｐｏｎＦｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（ＣｈｉｐｏｎＧｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（ＦｉｌｍｏｎＢｏａｒｄ））等が挙げられる。

【0004】

上記異方性導電材料により、例えば、フレキシブルプリント基板の電極とガラスエポキシ基板の電極とを電気的に接続する際には、ガラスエポキシ基板上に、導電性粒子を含む異方性導電材料を配置する。次に、フレキシブルプリント基板を積層して、加熱及び加圧する。これにより、異方性導電材料を硬化させて、導電性粒子を介して電極間を電気的に接続して、接続構造体を得る。

【0005】

下記の特許文献１には、はんだと、接着剤用樹脂と、硬化剤と、第１の活性剤及び第２の活性剤とを含むはんだペーストが開示されている。上記はんだは、ＢｉとＳｎとを含み、Ｂｉの含有量は１５ｗｔ％～６５ｗｔ％である。上記接着剤用樹脂は、エポキシ樹脂である。上記第１の活性剤は、ヒドロキシカルボン酸である。上記第２の活性剤は、脂肪族ジカルボン酸である。特許文献１の実施例では、上記第１の活性剤及び上記第２の活性剤の融点は、はんだの融点よりも低い。

【0006】

下記の特許文献２には、導電性粒子と、熱硬化性樹脂と、フラックス活性剤とを含む導電性接着剤組成物が開示されている。上記導電性粒子は、融点が２２０℃以下である金属を含む。上記フラックス活性剤の平均粒子径は、１５μｍ以下である。特許文献２では、２種類のフラックスを用いることについては何ら記載されていない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２０１２－１１５８７１号公報

【文献】ＷＯ２０１２／１０２０７７Ａ１

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

導電性粒子又ははんだ粒子を含む導電材料では、導電性粒子又ははんだ粒子の電極（ライン）上への移動速度が遅く、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子又ははんだ粒子を効率的に配置できないという課題がある。近年、上記課題を解決するために種々の検討が行われている。上記課題を解決する方法として、導電性粒子又ははんだ粒子の凝集力を高める方法等が挙げられる。

【0009】

しかしながら、導電性粒子又ははんだ粒子の凝集力を適度に高めることは困難である。
導電接続時に導電性粒子又ははんだ粒子の凝集速度が速すぎると、電極上に導電性粒子又ははんだ粒子の巨大凝集物が発生することがある。導電性粒子又ははんだ粒子の巨大凝集物が発生すると、隣接する電極間にブリッジが形成され、隣接する電極間の絶縁信頼性が低くなることがある。

【0010】

また、電極上に導電性粒子又ははんだ粒子の巨大凝集物が発生すると、接続されるべき上下の電極間に配置される導電性粒子又ははんだ粒子の量が減少し、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性が低くなることがある。従来の導電材料では、導電性粒子又ははんだ粒子の凝集力を調整することは困難である。

【0011】

本発明の目的は、電極上にはんだ粒子を効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性を効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる導電材料を提供することである。また、本発明の目的は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明の広い局面によれば、バインダーと、はんだ粒子と、第１のフラックスと、第２のフラックスとを含み、前記第１のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点未満であり、前記第２のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点以上かつ前記はんだ粒子の融点＋５０℃以下である、導電材料が提供される。

【0013】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記第２のフラックスの融点が、前記はんだ粒子の融点＋５℃以上かつ前記はんだ粒子の融点＋３０℃以下である。

【0014】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記バインダー１００重量部に対して、前記第１のフラックスの含有量が、０．１重量部以上５重量部以下である。

【0015】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記バインダー１００重量部に対して、前記第２のフラックスの含有量が、２重量部以上２０重量部以下である。

【0016】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記第１のフラックスの含有量の、前記第２のフラックスの含有量に対する比が、重量基準で、０．０１以上５以下である。

【0017】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記第１のフラックスが、酸化合物と塩基化合物との塩であるか、又は、有機リン化合物である。

【0018】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記第２のフラックスが、酸化合物と塩基化合物との塩であるか、又は、有機リン化合物である。

【0019】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記第１のフラックスの融点が、１３０℃以下である。

【0020】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記導電材料が、導電ペーストである。

【0021】

本発明の広い局面によれば、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、前記接続部の材料が、上述した導電材料であり、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている、接続構造体が提供される。

【0022】

本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている。

【0023】

本発明の広い局面によれば、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、前記はんだ粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法が提供される。

【0024】

本発明に係る接続構造体の製造方法のある特定の局面では、前記第１の電極と前記接続部と前記第２の電極との積層方向に前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、前記第１の電極と前記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、前記接続部中のはんだ部が配置されている接続構造体を得る。

【発明の効果】

【0025】

本発明に係る導電材料は、バインダーと、はんだ粒子と、第１のフラックスと、第２のフラックスとを含む。本発明に係る導電材料では、上記第１のフラックスの融点が、上記はんだ粒子の融点未満である。本発明に係る導電材料では、上記第２のフラックスの融点が、上記はんだ粒子の融点以上かつ上記はんだ粒子の融点＋５０℃以下である。本発明に係る導電材料は、上記の構成を備えているので、電極上にはんだ粒子を効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性を効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0026】

【図1】図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。

【図2】図２（ａ）～（ｃ）は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の各工程を説明するための断面図である。

【図3】図３は、接続構造体の変形例を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0027】

以下、本発明の詳細を説明する。

【0028】

（導電材料）
本発明に係る導電材料は、バインダーと、はんだ粒子と、第１のフラックスと、第２のフラックスとを含む。本発明に係る導電材料では、上記第１のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点未満である。本発明に係る導電材料では、上記第２のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点以上かつ上記はんだ粒子の融点＋５０℃以下である。

【0029】

本発明では、上記の構成が備えられているので、電極上にはんだ粒子を効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性を効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

【0030】

電極上にはんだ粒子を効率的に配置するために、はんだ粒子の凝集力を高めることが検
討されている。はんだ粒子の凝集力を適度に高めることで、電極上にはんだ粒子を効率的に配置することができる。しかしながら、はんだ粒子の凝集力を適度に高めることは困難である。はんだ粒子の凝集力が高すぎると、はんだ粒子の凝集速度が速すぎて、はんだ粒子の巨大凝集物が発生することがある。

【0031】

本発明では、融点の比較的低い第１のフラックスと、融点の比較的高い第２のフラックスとを併用しているので、電極上へのはんだ粒子の凝集性を良好に維持しつつ、はんだ粒子の凝集力を適度に調整することができる。はんだ粒子の凝集力を適度に調整することによって、はんだ粒子の巨大凝集物の発生を効果的に抑制することができ、隣接する電極間のブリッジの形成を効果的に抑制することができる。結果として、隣接する電極間の絶縁信頼性を効果的に高めることができる。ブリッジとは、はんだ粒子の巨大凝集物が隣接する電極まで拡がることにより形成された導通経路を意味する。なお、上下の電極間を接続する場合に、上記隣接する電極間は、例えば、接続されてはならない横方向に隣接する電極間である。

【0032】

また、はんだ粒子の凝集力を適度に調整することによって、はんだ粒子の巨大凝集物の発生を効果的に抑制することができ、接続されるべき上下の電極間に配置されるはんだ粒子の量を十分に確保することができる。結果として、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。

【0033】

本発明では、上記のような効果を得るために、上記導電材料が特定の融点を有する２種のフラックスを含むことは大きく寄与する。

【0034】

また、本発明では、上記の構成が備えられているので、電極間を電気的に接続した場合に、複数のはんだ粒子が、上下の対向した電極間に集まりやすく、複数のはんだ粒子を電極（ライン）上に効率的に配置することができる。また、複数のはんだ粒子の一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだ粒子の量をかなり少なくすることができる。従って、電極間の導通信頼性を高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続を防ぐことができ、絶縁信頼性を高めることができる。

【0035】

さらに、本発明では、電極間の位置ずれを防ぐことができる。本発明では、導電材料を上面に配置した第１の接続対象部材に、第２の接続対象部材を重ね合わせる際に、第１の接続対象部材の電極と第２の接続対象部材の電極とのアライメントがずれた状態でも、そのずれを補正して電極同士を接続させることができる（セルフアライメント効果）。

【0036】

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記導電材料は、２５℃で液状であることが好ましく、導電ペーストであることが好ましい。

【0037】

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記導電材料の２５℃での粘度（η２５）は、好ましくは２０Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは３０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは４００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは３００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（η２５）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

【0038】

上記粘度（η２５）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。

【0039】

上記導電材料は、導電ペースト及び導電フィルム等として使用され得る。上記導電ペーストは異方性導電ペーストであることが好ましく、上記導電フィルムは異方性導電フィルムであることが好ましい。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記
導電材料は、導電ペーストであることが好ましい。上記導電材料は、電極の電気的な接続に好適に用いられる。上記導電材料は、回路接続材料であることが好ましい。

【0040】

以下、導電材料に含まれる各成分を説明する。なお、本明細書中において、「（メタ）アクリル」は「アクリル」と「メタクリル」との一方又は双方を意味する。

【0041】

（はんだ粒子）
上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだにより形成されている。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだである粒子である。上記はんだ粒子の代わりに、はんだ以外の材料から形成された基材粒子と該基材粒子の表面上に配置されたはんだ部とを備える導電性粒子を用いた場合には、電極上に導電性粒子が集まり難くなる。また、上記導電性粒子では、導電性粒子同士のはんだ接合性が低いために、電極上に移動した導電性粒子が電極外に移動しやすくなる傾向があり、電極間の位置ずれの抑制効果も低くなる傾向がある。

【0042】

上記はんだは、融点が４５０℃以下である金属（低融点金属）であることが好ましい。上記はんだ粒子は、融点が４５０℃以下である金属粒子（低融点金属粒子）であることが好ましい。上記低融点金属粒子は、低融点金属を含む粒子である。該低融点金属とは、融点が４５０℃以下の金属を示す。低融点金属の融点は好ましくは３００℃以下、より好ましくは１６０℃以下である。上記はんだ粒子は、融点が１５０℃未満の低融点はんだであることが好ましい。

【0043】

上記はんだ粒子の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲＤＳＣ７０２０」等が挙げられる。

【0044】

また、上記はんだ粒子は錫を含むことが好ましい。上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、錫の含有量は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。上記はんだ粒子における錫の含有量が、上記下限以上であると、はんだ部と電極との接続信頼性がより一層高くなる。

【0045】

なお、上記錫の含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（堀場製作所社製「ＩＣＰ－ＡＥＳ」）、又は蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所社製「ＥＤＸ－８００ＨＳ」）等を用いて測定することができる。

【0046】

上記はんだ粒子を用いることで、はんだが溶融して電極に接合し、はんだ部が電極間を導通させる。例えば、はんだ部と電極とが点接触ではなく面接触しやすいため、接続抵抗が低くなる。また、上記はんだ粒子の使用により、はんだ部と電極との接合強度が高くなる結果、はんだ部と電極との剥離がより一層生じ難くなり、導通信頼性及び接続信頼性がより一層高くなる。

【0047】

上記はんだ粒子を構成する低融点金属は特に限定されない。該低融点金属は、錫、又は錫を含む合金であることが好ましい。該合金は、錫－銀合金、錫－銅合金、錫－銀－銅合金、錫－ビスマス合金、錫－亜鉛合金、錫－インジウム合金等が挙げられる。電極に対する濡れ性に優れることから、上記低融点金属は、錫、錫－銀合金、錫－銀－銅合金、錫－ビスマス合金、錫－インジウム合金であることが好ましい。錫－ビスマス合金、錫－インジウム合金であることがより好ましい。

【0048】

上記はんだ粒子は、ＪＩＳＺ３００１：溶接用語に基づき、液相線が４５０℃以下で
ある溶加材であることが好ましい。上記はんだ粒子の組成としては、例えば亜鉛、金、銀、鉛、銅、錫、ビスマス、インジウム等を含む金属組成が挙げられる。低融点で鉛フリーである錫－インジウム系（１１７℃共晶）、又は錫－ビスマス系（１３９℃共晶）が好ましい。すなわち、上記はんだ粒子は、鉛を含まないことが好ましく、錫とインジウムとを含むか、又は錫とビスマスとを含むことが好ましい。

【0049】

はんだ部と電極との接合強度をより一層高めるために、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム、亜鉛、鉄、金、チタン、リン、ゲルマニウム、テルル、コバルト、ビスマス、マンガン、クロム、モリブデン、パラジウム等の金属を含んでいてもよい。また、はんだ部と電極との接合強度をさらに一層高める観点からは、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム又は亜鉛を含むことが好ましい。はんだ部と電極との接合強度をより一層高める観点からは、接合強度を高めるためのこれらの金属の含有量は、はんだ粒子１００重量％中、好ましくは０．０００１重量％以上、好ましくは１重量％以下である。

【0050】

上記はんだ粒子の粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは３μｍ以上、特に好ましくは５μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、より一層好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下、特に好ましくは１５μｍ以下、最も好ましくは１０μｍ以下である。上記はんだ粒子の粒子径が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ粒子を電極上により一層効率的に配置することができる。上記はんだ粒子の粒子径は、５μｍ以上３０μｍ以下であることが特に好ましい。

【0051】

上記はんだ粒子の粒子径は、平均粒子径であることが好ましく、数平均粒子径であることがより好ましい。はんだ粒子の粒子径は、例えば、任意のはんだ粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、各はんだ粒子の粒子径の平均値を算出することにより求められる。

【0052】

上記はんだ粒子の粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上であり、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下である。上記はんだ粒子の粒子径の変動係数が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。但し、上記はんだ粒子の粒子径のＣＶ値は、５％未満であってもよい。

【0053】

上記変動係数（ＣＶ値）は、以下のようにして測定できる。

【0054】

ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：はんだ粒子の粒子径の標準偏差
Ｄｎ：はんだ粒子の粒子径の平均値

【0055】

上記はんだ粒子の形状は特に限定されない。上記はんだ粒子の形状は、球状であってもよく、扁平状等の球形状以外の形状であってもよい。

【0056】

上記導電材料１００重量％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上、特に好ましくは２０重量％以上、最も好ましくは３０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、さらに好ましくは７０重量％以下である。上記はんだ粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性がより一層高くなる。導通信頼性をより一層高める観点からは、上記はんだ粒子の含有量は多
い方が好ましい。

【0057】

（バインダー）
上記バインダーは特に限定されない。上記バインダーとして、公知の絶縁性の樹脂が用いられる。上記バインダーは、熱可塑性成分（熱可塑性化合物）を含んでいてもよく、硬化性成分を含んでいてもよい。上記バインダーは、硬化性成分を含むことが好ましい。上記硬化性成分としては、光硬化性成分及び熱硬化性成分が挙げられる。上記光硬化性成分は、光硬化性化合物と光重合開始剤とを含むことが好ましい。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含むことが好ましい。

【0058】

上記バインダーとしては、例えば、ビニル樹脂、熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、熱可塑性ブロック共重合体及びエラストマー等が挙げられる。上記バインダーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0059】

上記ビニル樹脂としては、例えば、酢酸ビニル樹脂、アクリル樹脂及びスチレン樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体及びポリアミド樹脂等が挙げられる。上記硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂及び不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。なお、上記硬化性化合物は、常温硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、光硬化型樹脂又は湿気硬化型樹脂であってもよい。上記硬化性樹脂は、硬化剤と併用されてもよい。上記熱可塑性ブロック共重合体としては、例えば、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体、スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体の水素添加物、及びスチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体の水素添加物等が挙げられる。上記エラストマーとしては、例えば、スチレン－ブタジエン共重合ゴム、及びアクリロニトリル－スチレンブロック共重合ゴム等が挙げられる。

【0060】

隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記バインダーは、熱硬化性化合物を含むことが好ましい。

【0061】

上記熱硬化性化合物は、加熱により硬化可能な化合物である。上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、（メタ）アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物は、エポキシ化合物又はエピスルフィド化合物であることが好ましく、エポキシ化合物であることがより好ましい。上記熱硬化性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0062】

上記エポキシ化合物は、少なくとも１個のエポキシ基を有する化合物である。上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、ビフェニル型エポキシ化合物、ビフェニルノボラック型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、ナフタレン型エポキシ化合物、フルオレン型エポキシ化合物、フェノールアラルキル型エポキシ化合物、ナフトールアラルキル型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、アントラセン型エポキシ化合物、アダマンタン骨格を有するエポキシ化合物、トリシクロデカン骨格を有するエポキシ化合物、ナフチレンエーテル型エポキシ化合物、及びトリアジン核を骨格に有するエポキシ化合物等が挙げられる。上記エポキシ化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0063】

上記エポキシ化合物は、常温（２３℃）で液状又は固体であり、上記エポキシ化合物が常温で固体である場合には、上記エポキシ化合物の溶融温度は、上記はんだ粒子の融点以下であることが好ましい。

【0064】

隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記バインダーは、エポキシ化合物を含むことが好ましい。

【0065】

上記導電材料１００重量％中、上記バインダーの含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上であり、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下である。上記バインダーの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0066】

（硬化剤）
上記バインダーは、硬化剤を含むことが好ましい。上記硬化剤は特に限定されない。上記硬化剤は、光硬化性化合物及び熱硬化性化合物等の硬化性化合物を硬化させる。上記硬化剤は、熱硬化剤であってもよく、光重合開始剤であってもよい。上記硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0067】

隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記硬化剤は、熱硬化剤であることが好ましい。

【0068】

上記熱硬化剤は、熱硬化性化合物を熱硬化させる。上記熱硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、フェノール硬化剤、チオール硬化剤、アミン硬化剤、酸無水物硬化剤、熱カチオン硬化剤及び熱ラジカル発生剤等が挙げられる。隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化剤は、酸無水物硬化剤であることが好ましい。上記熱硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0069】

上記イミダゾール硬化剤は、特に限定されない。上記イミダゾール硬化剤としては、２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン及び２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。

【0070】

上記チオール硬化剤は、特に限定されない。上記チオール硬化剤としては、トリメチロールプロパントリス－３－メルカプトプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス－３－メルカプトプロピオネート及びジペンタエリスリトールヘキサ－３－メルカプトプロピオネート等が挙げられる。

【0071】

上記アミン硬化剤は、特に限定されない。上記アミン硬化剤としては、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、３，９－ビス（３－アミノプロピル）－２，４，８，１０－テトラスピロ［５．５］ウンデカン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、メタフェニレンジアミン及びジアミノジフェニルスルホン等が挙げられる。

【0072】

上記酸無水物硬化剤は、特に限定されない。上記酸無水物硬化剤は、エポキシ化合物等の熱硬化性化合物の硬化剤として用いられる酸無水物であれば広く用いることができる。上記酸無水物硬化剤としては、例えば、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルブテニルテトラヒドロ無水フタル酸、フタル酸誘導体の無水物、無水マレイン酸、無水ナジック酸、無水メチルナジック酸、無水グルタル酸、無水コハク酸、グリセリンビス無水トリメリット酸モノアセテート、及びエチレングリコールビス無水トリメリット酸等の２官能の酸無水物硬化剤、無水トリメリット酸等の３官能の酸無水物硬化剤、並びに、無水ピロメリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、及びポリアゼライン酸無水物等の４官能以上の酸無水物硬化剤等が挙げられる。

【0073】

隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記硬化剤は、酸無水物硬化剤であることが好ましい。

【0074】

硬化物の熱劣化をより一層効果的に抑制する観点からは、上記酸無水物硬化剤は、環状酸無水物硬化剤であることが好ましい。環状酸無水物硬化剤としては、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、及びトリアクリルテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。

【0075】

上記熱カチオン硬化剤としては、ヨードニウム系カチオン硬化剤、オキソニウム系カチオン硬化剤及びスルホニウム系カチオン硬化剤等が挙げられる。上記ヨードニウム系カチオン硬化剤としては、ビス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ヨードニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。上記オキソニウム系カチオン硬化剤としては、トリメチルオキソニウムテトラフルオロボラート等が挙げられる。上記スルホニウム系カチオン硬化剤としては、トリ－ｐ－トリルスルホニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。

【0076】

上記熱ラジカル発生剤は、特に限定されない。上記熱ラジカル発生剤は、アゾ化合物及び有機過酸化物等が挙げられる。上記アゾ化合物としては、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）等が挙げられる。上記有機過酸化物としては、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシド及びメチルエチルケトンペルオキシド等が挙げられる。

【0077】

隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記硬化剤は２５℃で固体であることが好ましい。

【0078】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記硬化剤の融点は、上記はんだ粒子の融点よりも低いことが好ましい。

【0079】

上記硬化剤の含有量は特に限定されない。上記導電材料１００重量％中、上記硬化剤の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上であり、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。上記硬化剤の含有量が上記下限以上であると、上記硬化性化合物を十分に硬化させることが容易である。上記硬化剤の含有量が上記上限以下であると、硬化後に硬化に関与しなかった余剰の硬化剤が残存し難くなり、かつ硬化物の耐熱性がより一層高くなる。

【0080】

（第１のフラックス）
上記第１のフラックスは、融点が上記の特定の範囲を満足していれば、特に限定されな
い。上記第１のフラックスとして、はんだ接合等に一般的に用いられているフラックスを使用できる。上記第１のフラックスとしては、例えば、塩化亜鉛、塩化亜鉛と無機ハロゲン化物との混合物、塩化亜鉛と無機酸との混合物、溶融塩、リン酸、リン酸の誘導体、有機ハロゲン化物、ヒドラジン、アミン化合物、有機酸及び松脂等が挙げられる。上記第１のフラックスは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0081】

本発明に係る導電材料では、上記第１のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点未満である。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記第１のフラックスの融点は、好ましくは１３０℃以下、より好ましくは１２０℃以下、さらに好ましくは１１０℃以下である。また、上記第１のフラックスの融点が上記上限以下であると、横方向に隣接する電極間におけるはんだ残りがより一層少なくなる。

【0082】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記第１のフラックスの融点は、好ましくは上記はんだ粒子の融点－１０℃以下、より好ましくは上記はんだ粒子の融点－２０℃以下である。また、上記第１のフラックスの融点が上記上限以下であると、横方向に隣接する電極間におけるはんだ残りがより一層少なくなる。

【0083】

上記第１のフラックスは、２５℃で液状であってもよい。上記第１のフラックスの融点は、２５℃以上であってもよく、５０℃以上であってもよく、１００℃以上であってもよい。

【0084】

上記第１のフラックスの融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。

【0085】

また、上記第１のフラックスの沸点は２００℃以下であることが好ましい。

【0086】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記第１のフラックスは、酸化合物と塩基化合物との塩であることが好ましく、有機リン化合物であることがより好ましい。

【0087】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物は、有機ホスホニウム塩、有機リン酸、有機リン酸エステル、有機ホスホン酸、有機ホスホン酸エステル、有機ホスフィン酸、又は有機ホスフィン酸エステルであることが好ましい。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物は、有機ホスホニウム塩であることがより好ましい。

【0088】

上記有機ホスホニウム塩としては、ホスホニウムイオンとその対イオンとで構成されている有機ホスホニウム塩が挙げられる。上記有機ホスホニウム塩の市販品としては、日本化学工業社製「ヒシコーリン」シリーズ等が挙げられる。上記有機ホスホニウム塩は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0089】

上記有機リン酸、上記有機リン酸エステル、上記有機ホスホン酸、上記有機ホスホン酸エステル、上記有機ホスフィン酸、及び上記有機ホスフィン酸エステルとしては特に限定されず、従来公知の化合物や市販品を用いることができる。これらは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0090】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物の融点は、上記はんだ粒子の融点未満であることが好ましい。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物は、２５℃で液状であることが好ましい。

【0091】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物の融点は、上記硬化剤の融点よりも低いことが好ましい。

【0092】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記有機リン化合物は、メチルトリブチルホスホニウム、ジメチルホスフェート、又はテトラブチルホスホニウムブロマイドであることが好ましい。

【0093】

上記硬化剤１００重量部に対して、上記有機リン化合物の含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは０．８重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下である。上記有機リン化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができる。

【0094】

上記酸化合物は、金属の表面を洗浄する効果を有することが好ましく、上記塩基化合物は、上記酸化合物を中和する作用を有することが好ましい。上記第１のフラックスは、上記酸化合物と上記塩基化合物との中和反応物であることが好ましい。

【0095】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記第１のフラックスの融点は、上記硬化剤の反応開始温度よりも、低いことが好ましく、５℃以上低いことがより好ましく、１０℃以上低いことがさらに好ましい。

【0096】

上記酸化合物は、カルボキシル基を有する有機化合物であることが好ましい。上記酸化合物としては、脂肪族系カルボン酸であるマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、クエン酸、リンゴ酸、環状脂肪族カルボン酸であるシクロヘキシルカルボン酸、１，４－シクロヘキシルジカルボン酸、芳香族カルボン酸であるイソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、及びエチレンジアミン四酢酸等が挙げられる。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記酸化合物は、グルタル酸、シクロヘキシルカルボン酸、又はアジピン酸であることが好ましい。

【0097】

上記塩基化合物は、アミノ基を有する有機化合物であることが好ましい。上記塩基化合物としては、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、エチルジエタノールアミン、シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ベンズヒドリルアミン、２－メチルベンジルアミン、３－メチルベンジルアミン、４－ｔｅｒｔ－ブチルベンジルアミン、Ｎ－メチルベンジルアミン、Ｎ－エチルベンジルアミン、Ｎ－フェニルベンジルアミン、Ｎ－ｔｅｒｔ－ブチルベンジルアミン、Ｎ－イソプロピルベンジルアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルベンジルアミン、１，３－ジフェニルグアニジン、イミダゾール化合物、及びトリアゾール化合物が挙げられる。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記塩基化合物は、ベンジルアミンであることが好ましい。

【0098】

本発明の効果を効果的に高める観点からは、上記塩基化合物は、一級アミノ基を有す
ることが好ましい。一級アミノ基を有する塩基化合物の使用により、横方向に隣接する電極間におけるはんだ残りがより一層少なくなり、絶縁信頼性も効果的に高くなる。上記塩基化合物は、二級アミノ基を有していてもよく、二級アミノ基を有していなくてもよい。上記塩基化合物は、三級アミノ基を有していてもよく、三級アミノ基を有していなくてもよい。

【0099】

上記第１のフラックスは、導電材料中に分散されていてもよく、はんだ粒子の表面上に付着していてもよい。フラックス効果をより一層効果的に高める観点からは、上記第１のフラックスは、はんだ粒子の表面上に付着していることが好ましい。

【0100】

導電材料の保存安定性をより一層効果的に高める観点からは、上記第１のフラックスは、２５℃で固体であることが好ましく、２５℃の導電材料中で、上記第１のフラックスが固体で分散していることが好ましい。

【0101】

上記バインダー１００重量部に対して、上記第１のフラックスの含有量は、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２５重量部以上、さらに好ましくは０．５重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下、さらに好ましくは３重量部以下である。上記第１のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去でき、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができる。また、上記第１のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。また、上記第１のフラックスの含有量が上記下限以上であると、横方向に隣接する電極間におけるはんだ残りがより一層少なくなる。また、上記第１のフラックスの含有量が０．２５重量部以上であると、絶縁信頼性がかなり効果的に高くなる。さらに、上記第１のフラックスの含有量が３重量部以下であると、絶縁信頼性がかなり効果的に高くなる。

【0102】

（第２のフラックス）
上記第２のフラックスは、融点が上記の特定の範囲を満足していれば、特に限定されない。上記第２のフラックスとしては、上述した第１のフラックスに用いられる種々の化合物等が挙げられる。上記第２のフラックスは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0103】

本発明に係る導電材料では、上記第２のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点以上かつ上記はんだ粒子の融点＋５０℃以下である。上記第２のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点＋５℃以上であることが好ましい。上記第２のフラックスの融点が、上記の好ましい範囲であると、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0104】

本発明の効果を効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスの融点は、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１４５℃以上である。本発明の効果を効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点＋３０℃以下であることが好ましく、上記はんだ粒子の融点＋２０℃以下であることがより好ましい。上記第２のフラックスの融点が、上記の好ましい範囲であると、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。本発明の効果をかなり効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスの融点は、上記はんだ粒子の融点＋１０℃以下であることが好ましく、上記はんだ粒子の融
点＋８℃以下であることがより好ましい。

【0105】

上記第２のフラックスの融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。

【0106】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスは、有機リン化合物であることが好ましく、酸化合物と塩基化合物との塩であることがより好ましい。

【0107】

上記有機リン化合物としては、上述した第１のフラックスに用いられる有機リン化合物が挙げられる。上記有機リン化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物は、有機ホスホニウム塩であることがより好ましい。

【0108】

【0109】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物の融点は、上記はんだ粒子の融点以上であることが好ましく、上記はんだ粒子の融点＋５℃以上であることがより好ましい。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点からは、上記有機リン化合物の融点は、上記はんだ粒子の融点＋５０℃以下であることが好ましく、上記はんだ粒子の融点＋３０℃以下であることがより好ましい。

【0110】

電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記有機リン化合物は、テトラブチルホスホニウムテトラフェニルボレートであることが好ましい。

【0111】

【0112】

上記酸化合物は、金属の表面を洗浄する効果を有することが好ましく、上記塩基化合物は、上記酸化合物を中和する作用を有することが好ましい。上記第２のフラックスは、上記酸化合物と上記塩基化合物との中和反応物であることが好ましい。

【0113】

上記酸化合物は、カルボキシル基を有する有機化合物であることが好ましい。上記酸化合物としては、脂肪族系カルボン酸であるマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、クエン酸、リンゴ酸、環状脂肪族カルボン酸であるシクロヘキシルカルボン酸、１，４－シクロヘキシルジカルボン酸、芳香族カルボン酸であるイソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、及びエチレンジアミン四酢酸等が挙げられる。電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置する観点、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記酸化合物は、アジピン酸、グルタル酸、又はシクロヘキシルカルボン酸であることが好ましい。

【0114】

【0115】

上記第２のフラックスは、導電材料中に分散されていてもよく、はんだ粒子の表面上に付着していてもよい。フラックス効果をより一層効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスは、はんだ粒子の表面上に付着していることが好ましい。

【0116】

導電材料の保存安定性をより一層効果的に高める観点からは、上記第２のフラックスは、２５℃で固体であることが好ましく、２５℃の導電材料中で、上記第２のフラックスが固体で分散していることが好ましい。

【0117】

上記第１のフラックスの含有量の、上記第２のフラックスの含有量に対する比は、重量基準で、好ましくは０．００５以上、より好ましくは０．０１以上、さらに好ましくは０．０５以上、特に好ましくは０．１以上である。上記第１のフラックスの含有量の、上記第２のフラックスの含有量に対する比は、重量基準で、好ましくは５以下、より好ましくは４以下、より一層好ましくは２以下、さらに好ましくは１．５以下、さらに一層好ましくは０．６以下である。上記比（上記第１のフラックスの含有量の、上記第２のフラックスの含有量に対する比）が、上記の好ましい範囲であると、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができ、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、さらに、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0118】

上記バインダー１００重量部に対して、上記第２のフラックスの含有量は、好ましくは２重量部以上、より好ましくは３重量部以上、さらに好ましくは５重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１０重量部以下である。上記第２のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去でき、電極上にはんだ粒子をより一層効率的に配置することができる。また、上記第２のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、隣接する電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。また、上記第２のフラックスの含有量が上記下限以上であると、横方向に隣接する電極間におけるはんだ残りがより一層少なくなる。また、上記第２のフラックスの含有量が３重量部以上であると、導通信頼性がかなり効果的に高くなる。また、上記第２のフラックスの含有量が１０重量部以下であると、絶縁信頼性がかなり効果的に高くなる。

【0119】

（フィラー）
本発明に係る導電材料は、フィラーを含んでいてもよい。フィラーは、有機フィラーであってもよく、無機フィラーであってもよい。上記導電材料がフィラーを含むことにより、基板の全電極上に対して、はんだ粒子を均一に凝集させることができる。

【0120】

上記導電材料は、上記フィラーを含まないか、又は上記フィラーを５重量％以下で含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物を用いている場合には、フィラーの含有量が少ないほど、電極上にはんだ粒子が移動しやすくなる。

【0121】

上記導電材料１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは０重量％（未含有）以上であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは１重量％以下である。上記フィラーの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ粒子が電極上により一層効率的に配置される。

【0122】

（他の成分）
上記導電材料は、必要に応じて、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、チキソ剤、レベリング剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含んでいてもよい。

【0123】

（接続構造体及び接続構造体の製造方法）
本発明に係る接続構造体は、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、上記第１の接続対象部材と、上記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備える。本発明に係る接続構造体では、上記接続部の材料が、上述した導電材料である。本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極と上記第２の電極とが、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている。

【0124】

本発明に係る接続構造体の製造方法は、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、上記導電材料を配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記導電材料の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、上記第１の電極と上記第２の電極とが対向するように配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記はんだ粒子の融点以上に上記導電材料を加熱することで、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、上記導電材料により形成し、かつ、上記第１の電極と上記第２の電極とを、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続する工程を備える。

【0125】

本発明に係る接続構造体及び接続構造体の製造方法では、特定の導電材料を用いているので、はんだ粒子が第１の電極と第２の電極との間に集まりやすく、はんだ粒子を電極（ライン）上に効率的に配置することができる。また、はんだ粒子の一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだ粒子の量をかなり少なくすることができる。従って、第１の電極と第２の電極との間の導通信頼性を高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続を防ぐことができ、絶縁信頼性を高めることができる。

【0126】

また、電極上にはんだを効率的に配置し、かつ電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくするためには、上記導電材料は、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いることが好ましい。

【0127】

電極間でのはんだ部の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下である。電極の表面上のはんだ濡れ面積（電極の露出した面積１００％中のはんだが接している面積）は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上であり、好ましくは１００％以下である。

【0128】

本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、加圧を行わず、上記導電材料には、上記第２の接続
対象部材の重量が加わることが好ましい。本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、上記導電材料には、上記第２の接続対象部材の重量の力を超える加圧圧力は加わらないことが好ましい。これらの場合には、複数のはんだ部において、はんだ量の均一性をより一層高めることができる。さらに、はんだ部の厚みをより一層効果的に厚くすることができ、複数のはんだ粒子が電極間に多く集まりやすくなり、複数のはんだ粒子を電極（ライン）上により一層効率的に配置することができる。また、複数のはんだ粒子の一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだ粒子におけるはんだの量をより一層少なくすることができる。従って、電極間の導通信頼性をより一層高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続をより一層防ぐことができ、絶縁信頼性をより一層高めることができる。

【0129】

また、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いれば、導電ペーストの塗布量によって、接続部及びはんだ部の厚みを調整することが容易になる。一方で、導電フィルムでは、接続部の厚みを変更したり、調整したりするためには、異なる厚みの導電フィルムを用意したり、所定の厚みの導電フィルムを用意したりしなければならないという問題がある。また、導電フィルムでは、導電ペーストと比べて、はんだの溶融温度で、導電フィルムの溶融粘度を十分に下げることができず、はんだ粒子の凝集が阻害されやすい傾向がある。

【0130】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0131】

図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。

【0132】

図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材３と、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４とを備える。接続部４は、上述した導電材料により形成されている。本実施形態では、上記導電材料は、バインダーと、はんだ粒子と、第１のフラックスと、第２のフラックスとを含む。本実施形態では、導電材料として、導電ペーストが用いられている。

【0133】

接続部４は、複数のはんだ粒子が集まり互いに接合したはんだ部４Ａと、熱硬化性化合物が熱硬化された硬化物部４Ｂとを有する。

【0134】

第１の接続対象部材２は表面（上面）に、複数の第１の電極２ａを有する。第２の接続対象部材３は表面（下面）に、複数の第２の電極３ａを有する。第１の電極２ａと第２の電極３ａとが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。従って、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。なお、接続部４において、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ粒子は存在しない。はんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ部４Ａと離れたはんだ粒子は存在しない。なお、少量であれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）に、はんだ粒子が存在していてもよい。

【0135】

図１に示すように、接続構造体１では、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に、複数のはんだ粒子が集まり、複数のはんだ粒子が溶融した後、はんだ粒子の溶融物が電極の表面を濡れ拡がった後に固化して、はんだ部４Ａが形成されている。このため、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接続面積が大きくなる。すなわち、はんだ粒子を用いることにより、導電性の外表面がニッケル、金又は銅等の
金属である導電性粒子を用いた場合と比較して、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接触面積が大きくなる。このことによっても、接続構造体１における導通信頼性及び接続信頼性が高くなる。なお、導電材料にフラックスが含まれる場合に、フラックスは、一般に、加熱により次第に失活する。

【0136】

なお、図１に示す接続構造体１では、はんだ部４Ａの全てが、第１，第２の電極２ａ，３ａ間の対向している領域に位置している。図３に示す変形例の接続構造体１Ｘは、接続部４Ｘのみが、図１に示す接続構造体１と異なる。接続部４Ｘは、はんだ部４ＸＡと硬化物部４ＸＢとを有する。接続構造体１Ｘのように、はんだ部４ＸＡの多くが、第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域に位置しており、はんだ部４ＸＡの一部が第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出していてもよい。第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出しているはんだ部４ＸＡは、はんだ部４ＸＡの一部であり、はんだ部４ＸＡから離れたはんだ粒子ではない。なお、本実施形態では、はんだ部から離れたはんだ粒子の量を少なくすることができるが、はんだ部から離れたはんだ粒子が硬化物部中に存在していてもよい。

【0137】

はんだ粒子の使用量を少なくすれば、接続構造体１を得ることが容易になる。はんだ粒子の使用量を多くすれば、接続構造体１Ｘを得ることが容易になる。

【0138】

接続構造体１，１Ｘでは、第１の電極２ａと接続部４，４Ｘと第２の電極３ａとの積層方向に第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分をみたときに、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが配置されていることが好ましい。接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0139】

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の６０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の７０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の８０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の９０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0140】

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の６０％以上が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と
上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の７０％以上が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９０％以上が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９５％以上が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９９％以上が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0141】

次に、図２では、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体１を製造する方法の一例を説明する。

【0142】

先ず、第１の電極２ａを表面（上面）に有する第１の接続対象部材２を用意する。次に、図２（ａ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上に、熱硬化性成分１１Ｂと、複数のはんだ粒子１１Ａとを含む導電材料１１を配置する（第１の工程）。用いた導電材料１１は、熱硬化性成分１１Ｂとして、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含む。

【0143】

第１の接続対象部材２の第１の電極２ａが設けられた表面上に、導電材料１１を配置する。導電材料１１の配置の後に、はんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａ（ライン）上と、第１の電極２ａが形成されていない領域（スペース）上との双方に配置されている。

【0144】

導電材料１１の配置方法としては、特に限定されないが、ディスペンサーによる塗布、スクリーン印刷、及びインクジェット装置による吐出等が挙げられる。

【0145】

また、第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材３を用意する。次に、図２（ｂ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上の導電材料１１において、導電材料１１の第１の接続対象部材２側とは反対側の表面上に、第２の接続対象部材３を配置する（第２の工程）。導電材料１１の表面上に、第２の電極３ａ側から、第２の接続対象部材３を配置する。このとき、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを対向させる。

【0146】

次に、はんだ粒子１１Ａの融点以上に導電材料１１を加熱する（第３の工程）。好ましくは、熱硬化性成分１１Ｂ（熱硬化性化合物）の硬化温度以上に導電材料１１を加熱する。この加熱時には、電極が形成されていない領域に存在していたはんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まる（自己凝集効果）。導電フィルムではなく、導電ペーストを用いた場合には、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。また、はんだ粒子１１Ａは溶融し、互いに接合する。また、熱硬化性成分１１Ｂは熱硬化する。この結果、図２（ｃ）に示すように、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４が、導電材料１１により形成される。導電材料１１により接続部４が形成され、複数のはんだ粒子１１Ａが接合することによってはんだ部４Ａが形成され、熱硬化性成分１１Ｂが熱硬化することによって硬化物部４Ｂが形成される。はんだ粒子１１Ａが十分に移動すれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に位置していないはんだ粒子１１Ａの移動が開始してから、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間にはんだ粒子１１Ａの移動が完了するまでに、温度を一定に保持しなくてもよい。

【0147】

本実施形態では、上記第２の工程及び上記第３の工程において、加圧を行わない方が好ましい。この場合には、導電材料１１には、第２の接続対象部材３の重量が加わる。このため、接続部４の形成時に、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。なお、上記第２の工程及び上記第３の工程の内の少なくとも一方において、加圧を行えば、はんだ粒子１１Ａが第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まろうとする作用が阻害される傾向が高くなる。

【0148】

また、本実施形態では、加圧を行っていないため、第１の電極２ａと第２の電極３ａとのアライメントがずれた状態で、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが重ね合わされた場合でも、そのずれを補正して、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを接続させることができる（セルフアライメント効果）。これは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に自己凝集している溶融したはんだが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間のはんだと導電材料のその他の成分とが接する面積が最小となる方がエネルギー的に安定になるため、その最小の面積となる接続構造であるアライメントのあった接続構造にする力が働くためである。この際、導電材料が硬化していないこと、及び、その温度、時間にて、導電材料のはんだ粒子以外の成分の粘度が十分低いことが望ましい。

【0149】

はんだ粒子の融点での導電材料の粘度は、好ましくは５０Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１０Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは０．１Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは０．２Ｐａ・ｓ以上である。上記粘度が、上記上限以下であれば、はんだ粒子を効率的に凝集させることができる。上記粘度が、上記下限以上であれば、接続部でのボイドを抑制し、接続部以外への導電材料のはみだしを抑制することができる。

【0150】

上記はんだ粒子の融点での導電材料の粘度は、ＳＴＲＥＳＳＴＥＣＨ（ＥＯＬＯＧＩＣＡ社製）等を用いて、歪制御１ｒａｄ、周波数１Ｈｚ、昇温速度２０℃／分、測定温度範囲２５℃～２００℃（但し、はんだ粒子の融点が２００℃を超える場合には温度上限をはんだ粒子の融点とする）の条件で測定可能である。測定結果から、はんだ粒子の融点（℃）での粘度が評価される。

【0151】

このようにして、図１に示す接続構造体１が得られる。なお、上記第２の工程と上記第３の工程とは連続して行われてもよい。また、上記第２の工程を行った後に、得られる第１の接続対象部材２と導電材料１１と第２の接続対象部材３との積層体を、加熱部に移動させて、上記第３の工程を行ってもよい。上記加熱を行うために、加熱部材上に上記積層体を配置してもよく、加熱された空間内に上記積層体を配置してもよい。

【0152】

上記第３の工程における上記加熱温度は、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１６０℃以上であり、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、さらに好ましくは２００℃以下である。

【0153】

上記第３の工程における加熱方法としては、はんだ粒子の融点以上及び熱硬化性化合物の硬化温度以上に、接続構造体全体を、リフロー炉を用いて又はオーブンを用いて加熱する方法や、接続構造体の接続部のみを局所的に加熱する方法が挙げられる。

【0154】

局所的に加熱する方法に用いる器具としては、ホットプレート、熱風を付与するヒートガン、はんだゴテ、及び赤外線ヒーター等が挙げられる。

【0155】

また、ホットプレートにて局所的に加熱する際、接続部直下は、熱伝導性の高い金属にて、その他の加熱することが好ましくない個所は、フッ素樹脂等の熱伝導性の低い材質にて、ホットプレート上面を形成することが好ましい。

【0156】

上記第１，第２の接続対象部材は、特に限定されない。上記第１，第２の接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びに樹脂フィルム、プリント基板、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、リジッドフレキシブル基板、ガラスエポキシ基板及びガラス基板等の回路基板等の電子部品等が挙げられる。上記第１，第２の接続対象部材は、電子部品であることが好ましい。

【0157】

上記第１の接続対象部材及び上記第２の接続対象部材の内の少なくとも一方が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。上記第２の接続対象部材が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板は、柔軟性が高く、比較的軽量であるという性質を有する。このような接続対象部材の接続に導電フィルムを用いた場合には、はんだ粒子が電極上に集まりにくい傾向がある。これに対して、導電ペーストを用いることで、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いたとしても、はんだ粒子を電極上に効率的に集めることで、電極間の導通信頼性を十分に高めることができる。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いる場合に、半導体チップ等の他の接続対象部材を用いた場合と比べて、加圧を行わないことによる電極間の導通信頼性の向上効果がより一層効果的に得られる。

【0158】

上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、錫電極、アルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極、ＳＵＳ電極、及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、錫電極、銀電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。

【0159】

本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極及び上記第２の電極は、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されていることが好ましい。上記第１の電極及び上記第２の電極が、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されている場合において、本発明の効果がより一層効果的に発揮される。上記エリアアレイとは、接続対象部材の電極が配置されている面にて、格子状に電極が配置されている構造のことである。上記ペリフェラルとは、接続対象部材の外周部に電極が配置されている構造のことである。電極が櫛型に並んでいる構造の場合は、櫛に垂直な方向に沿ってはんだ粒子が凝集すればよいのに対して、上記エリアアレイ又はペリフェラル構造では電極が配置されている面において、全面にて均一にはんだ粒子が凝集する必要がある。そのため、従来の方法では、はんだ量が不均一になりやすいのに対して、本発明の方法では、本発明の効果がより一層効果的に発揮される。

【0160】

以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。

【0161】

バインダー（熱硬化性化合物）：
（１）熱硬化性化合物１：ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、新日鉄住金化学社製「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」
（２）熱硬化性化合物２：ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、新日鉄住金化学社製「ＹＤ－８１２５」
（３）熱硬化性化合物３：脂肪族エポキシ化合物、共栄社化学社製「エポライト１６００」
（４）熱硬化性化合物４：イソシアヌル骨格含有エポキシ化合物、日産化学社製「ＴＥＰＩＣ－ＳＰ」

【0162】

バインダー（熱硬化剤）：
（１）熱硬化剤１：酸無水物硬化剤、新日本理化社製「リカシッドＭＨ」
（２）熱硬化剤２：酸無水物硬化剤、新日本理化社製「リカシッドＴＨ」

【0163】

フラックス：
（１）フラックス１：有機ホスホニウム塩、日本化学工業社製「ＰＸ－４ＭＰ」、２５℃で液状
（２）フラックス２：有機ホスホニウム塩、日本化学工業社製「ＰＸ－４Ｂ」、融点：１１０℃

【0164】

（３）フラックス３：「グルタル酸ベンジルアミン塩」、融点：１０８℃
フラックス３の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、グルタル酸（和光純薬工業社製）１３．２１２ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、フラックス３を得た。

【0165】

（４）フラックス４：「シクロヘキシルカルボン酸シクロヘキシルアミン塩」、融点：１２８℃
フラックス４の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、シクロヘキシルカルボン酸（和光純薬工業社製）１２．８１７ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、シクロヘキシルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、フラックス４を得た。

【0166】

（５）フラックス５：「アジピン酸シクロヘキシルアミン塩」、融点：１３０℃
フラックス５の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アジピン酸（和光純薬工業社製）１４．６１４ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、シクロヘキシルアミン（和光純薬工業社製）９．９１８ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、フラックス５を得た。

【0167】

（６）フラックス６：「アジピン酸ベンジルアミン塩」、融点：１４５℃
フラックス６の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アジピン酸（和光純薬工業社製）１４．６１４ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗
浄し、真空乾燥し、フラックス６を得た。

【0168】

（７）フラックス７：「アジピン酸１，３－ジフェニルグアニジン塩」、融点：１４７℃
フラックス７の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アジピン酸（和光純薬工業社製）１４．６１４ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、１，３－ジフェニルグアニジン（和光純薬工業社製）２１．１２６ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、フラックス７を得た。

【0169】

はんだ粒子：
はんだ粒子１：ＳｎＢｉはんだ粒子、三井金属鉱業社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」、平均粒子径：３０μｍ、融点：１３８℃
はんだ粒子２：ＳｎＡｇＣｕはんだ粒子、三井金属鉱業社製「ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５」、平均粒子径：３０μｍ、融点：２１７℃

【0170】

（実施例１～１８及び比較例１～４）
（１）導電材料（異方性導電ペースト）の作製
下記の表１，２に示す成分を下記の表１，２に示す配合量で配合して、導電材料（異方性導電ペースト）を得た。

【0171】

（２）接続構造体の作製
第２の接続対象部材として、半導体チップ本体（サイズ５×５ｍｍ、厚み０．４ｍｍ）の表面に、４００μｍピッチで２５０μｍの銅電極が、エリアアレイにて配置されており、最表面にパッシベーション膜（ポリイミド、厚み５μｍ、電極部の開口径２００μｍ）が形成されている半導体チップを準備した。銅電極の数は、半導体チップ１個当たり、１０個×１０個の合計１００個である。

【0172】

第１の接続対象部材として、ガラスエポキシ基板本体（サイズ２０×２０ｍｍ、厚み１．２ｍｍ、材質ＦＲ－４）の表面に、第２の接続対象部材の電極に対して、同じパターンとなるように、銅電極が配置されており、銅電極が配置されていない領域にソルダーレジスト膜が形成されているガラスエポキシ基板を準備した。銅電極の表面とソルダーレジスト膜の表面との段差は、１５μｍであり、ソルダーレジスト膜は銅電極よりも突出している。

【0173】

上記ガラスエポキシ基板の上面に、作製直後の導電材料（異方性導電ペースト）を厚さ１００μｍとなるように塗工し、導電材料（異方性導電ペースト）層を形成した。次に、導電材料（異方性導電ペースト）層の上面に半導体チップを電極同士が対向するように積層した。導電材料（異方性導電ペースト）層には、上記半導体チップの重量は加わる。その状態から、導電材料（異方性導電ペースト）層の温度が、昇温開始から５秒後に１３９℃（はんだの融点）となるように加熱した。さらに、昇温開始から１５秒後に、導電材料（異方性導電ペースト）層の温度が１６０℃となるように加熱し、導電材料（異方性導電ペースト）層を硬化させ、接続構造体を得た。加熱時には、加圧を行わなかった。

【0174】

（評価）
（１）はんだ粒子の融点未満の融点を有するフラックスと、はんだ粒子の融点以上かつはんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスとの配合の有無
導電材料（異方性導電ペースト）に含まれるフラックス及びはんだ粒子の融点を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により算出した。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、Ｓ
ＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲＤＳＣ７０２０」を用いた。

【0175】

得られたフラックスの融点及びはんだ粒子の融点の測定結果から、導電材料中に、はんだ粒子の融点未満の融点を有するラックスと、はんだ粒子の融点以上かつはんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスとが含まれているか否かを確認した。はんだ粒子の融点未満の融点を有するフラックスの配合の有無を以下の基準で判定した。また、はんだ粒子の融点以上かつはんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスの配合の有無を以下の基準で判定した。

【0176】

［はんだ粒子の融点未満の融点を有するフラックスの配合の有無の判定基準］
○：導電材料中に、はんだ粒子の融点未満の融点を有するフラックスが含まれている
×：導電材料中に、はんだ粒子の融点未満の融点を有するフラックスが含まれていない

【0177】

［はんだ粒子の融点以上はんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスの配合の有無の判定基準］
○：導電材料中に、はんだ粒子の融点以上はんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスが含まれている
×：導電材料中に、はんだ粒子の融点以上はんだ粒子の融点＋５０℃以下の融点を有するフラックスが含まれていない

【0178】

（２）電極間のブリッジ
得られた接続構造体において、走査型電子顕微鏡により接続部を観察することで、隣接する電極間にブリッジが形成されているか否かを確認した。電極間のブリッジを以下の基準で判定した。

【0179】

［電極間のブリッジの判定基準］
○：電極間のブリッジが形成されていない
×：電極間のブリッジが形成されている

【0180】

（３）はんだ残り
得られた接続構造体において、第１の接続対象部材と接続部と第２の接続対象部材との積層方向に第１の接続対象部材と第２の接続対象部材との対向し合う部分をみたときに、隣接する電極間における第１の接続対象部材と第２の接続対象部材との対向し合う部分の面積１００％中の、接続部中のはんだ粒子が配置されている面積の割合Ｘを評価した。はんだ残りを以下の基準で判定した。

【0181】

［はんだ残りの判定基準］
○○：割合Ｘが５％未満
○：割合Ｘが５％以上１０％未満
△：割合Ｘが１０％以上３０％未満
×：割合Ｘが３０％以上

【0182】

（４）電極上のはんだの配置精度
得られた接続構造体において、第１の電極と接続部と第２の電極との積層方向に第１の電極と第２の電極との対向し合う部分をみたときに、第１の電極と第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の、接続部中のはんだ部が配置されている面積の割合Ｙを評価した。電極上のはんだの配置精度を以下の基準で判定した。

【0183】

［電極上のはんだの配置精度の判定基準］
○○：割合Ｙが７０％以上
○：割合Ｙが６０％以上７０％未満
△：割合Ｙが５０％以上６０％未満
×：割合Ｙが５０％未満

【0184】

（５）上下の電極間の導通信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、上下の電極間の１接続箇所当たりの接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。導通信頼性を以下の基準で判定した。

【0185】

［導通信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩ以下
○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩを超え７０ｍΩ以下
△：接続抵抗の平均値が７０ｍΩを超え１００ｍΩ以下
×：接続抵抗の平均値が１００ｍΩを超える、又は接続不良が生じている

【0186】

（６）隣接する電極間の絶縁信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、８５℃及び湿度８５％の雰囲気中に１００時間放置後、隣接する電極間に、５Ｖを印加し、抵抗値を２５箇所で測定した。絶縁信頼性を以下の基準で判定した。

【0187】

［絶縁信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が１０^７Ω以上
○：接続抵抗の平均値が１０^６Ω以上１０^７Ω未満
△：接続抵抗の平均値が１０^５Ω以上１０^６Ω未満
×：接続抵抗の平均値が１０^５Ω未満

【0188】

結果を下記の表１，２に示す。

【0189】

【表1】