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特許7502889自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及び自動車内装部品用成形体
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-06-11
(45)【発行日】2024-06-19
(54)【発明の名称】自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及び自動車内装部品用成形体
(51)【国際特許分類】
C08L 23/10 20060101AFI20240612BHJP
C08L 23/16 20060101ALI20240612BHJP
C08L 23/08 20060101ALI20240612BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20240612BHJP
C08L 53/00 20060101ALI20240612BHJP
C08F 210/16 20060101ALI20240612BHJP
C08F 297/08 20060101ALI20240612BHJP
C08F 4/654 20060101ALI20240612BHJP
B60R 13/02 20060101ALI20240612BHJP
【ＦＩ】
C08L23/10
C08L23/16
C08L23/08
C08K3/013
C08L53/00
C08F210/16
C08F297/08
C08F4/654
B60R13/02 B
【請求項の数】
8
(21)【出願番号】P 2020077280
(22)【出願日】2020-04-24
(65)【公開番号】P2021172729
(43)【公開日】2021-11-01
【審査請求日】2023-01-18
(73)【特許権者】
【識別番号】597021842
【氏名又は名称】サンアロマー株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100106909
【弁理士】
【氏名又は名称】棚井 澄雄
(74)【代理人】
【識別番号】100139686
【弁理士】
【氏名又は名称】鈴木 史朗
(74)【代理人】
【識別番号】100152272
【弁理士】
【氏名又は名称】川越 雄一郎
(72)【発明者】
【氏名】別府 隆幸
(72)【発明者】
【氏名】阿部 美幸
【審査官】渡辺 陽子
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１９－１８９８１８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００２－１５５１８８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－１０４６７３（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ
Ｂ６０Ｒ３－１３
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
プロピレン重合体からなる連続相と、エチレン・プロピレン共重合体からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、エチレンと炭素数４～１０のαオレフィンとの共重合体であるエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）、及び必要に応じて無機充填剤（Ｃ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して９０～９８質量％であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して２～８質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物に無機充填剤（Ｃ）が含まれる場合、前記無機充填剤（Ｃ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して２質量％以下であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２５～５０ｇ／１０分であり、
前記プロピレン重合体のキシレン不溶分の含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して、９７．５質量％以上であり、
前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が３～１０であり、
前記プロピレン重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して０．５質量％以下であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体の含有量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２５～３５質量％であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記エチレン・プロピレン共重合体の総質量に対して２５質量％以上３０質量％未満であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～４．０ｄｌ／ｇであり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２５～５０ｇ／１０分であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．３～２ｇ／１０分である、
自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項2】
前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が４～７である請求項１に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項3】
前記プロピレン重合体と前記エチレン・プロピレン共重合体とは重合によって混合され、前記ポリプロピレン系樹脂は、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて製造された重合混合物である、請求項１又は２に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
【請求項4】
請求項１～３のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて、前記プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合して前記ポリプロピレン系樹脂を得る工程を有する、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
【請求項5】
請求項１～３のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる自動車内装部品用成形体。
【請求項6】
前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリム、グローブボックス、コラムカバー、インスツルメントパネル、パッケージトレイ、リアトレイ、ピラーガーニッシュ又はコンソールボックスである、請求項５に記載の自動車内装部品用成形体。
【請求項7】
前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリムである請求項６に記載の自動車内装部品用成形体。
【請求項8】
前記自動車内装部品用成形体の－２０℃でのシャルピー衝撃強さが、４．０ｋＪ／ｍ
２
以上である、請求項５に記載の自動車内装部品用成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及び自動車内装部品用成形体に関する。
【背景技術】
【0002】
ポリプロピレンは、耐衝撃性、剛性、透明性、耐薬品性、耐熱性等の物性とそのバランスに優れることから、例えば、自動車部品の樹脂材料として使用される（例えば、特許文献１）。また、高い剛性を得るために、１５～３０質量％の無機充填剤が混合されたポリプロピレン系樹脂組成物なども開示されている（例えば、特許文献２）。
近年、射出成形技術の向上に伴い、成形体の外面が大面積化するとともに、成形体の形状が複雑化している。例えば、自動車のドアトリムのような大型の射出成形体には、製品強度を高めるために、非意匠面にリブが形成される。通常、リブは成形体の厚さよりも薄く設計されるため、溶融樹脂をリブ形成用の溝に充分に充填することができないといった充填不良が起こることがあった。また、溶融樹脂がキャビティ内に流入する際に、キャビティ内に存在する空気が奥に追いやられてリブ形成用溝内に貯留していく場合がある。貯留された空気は、溝内で圧縮されたまま残ったり、溶融樹脂と金型の内周面との隙間から通り抜けようとしたりするため、得られる成形体表面にはシルバーストリークやシワ等の外観不良が発生する問題があった。この問題を防止するために、金型の形状を工夫することが提案されている（例えば、特許文献３）。
近年、射出成形技術の向上に伴い、成形体の外面が大面積化するとともに、成形体の形状が複雑化している。例えば、自動車のドアトリムのような大型の射出成形体には、製品強度を高めるために、非意匠面にリブが形成される。通常、リブは成形体の厚さよりも薄く設計されるため、溶融樹脂をリブ形成用の溝に充分に充填することができないといった充填不良が起こることがあった。また、溶融樹脂がキャビティ内に流入する際に、キャビティ内に存在する空気が奥に追いやられてリブ形成用溝内に貯留していく場合がある。貯留された空気は、溝内で圧縮されたまま残ったり、溶融樹脂と金型の内周面との隙間から通り抜けようとしたりするため、得られる成形体表面にはシルバーストリークやシワ等の外観不良が発生する問題があった。この問題を防止するために、金型の形状を工夫することが提案されている（例えば、特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開平１１－２１６７５０号公報
【文献】特開２０１５－１１３３６３号公報
【文献】特開２０１２－３５５８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
しかし、無機充填剤１５～３０質量％といった多量配合をする場合、成形体表面を引っ掻いた際に樹脂基材と無機充填剤との間の剥離・白化を生じやすく、傷が目立ちやすくなるという欠点があった。また、シルバーストリークやシワ等の外観不良を防止するために金型の形状を工夫すると、金型設計の自由度が制限され、所望の形状の成形体を得ることができないことがある。シルバーストリークやシワ等の外観不良について、タッチアップスプレー塗装などにより外観不良修正をすることが可能であるが、作業コストが嵩むことに加え、作業者が溶剤を吸い込み健康を損ねるリスクがあることから、成形体を工業的に大量生産する場合には実用面で問題がある。このため、外観不良の発生が低減された樹脂組成物が求められている。さらに、外観不良の発生を低減するだけでなく、射出成形時に金型内への充填不良を起こさないような高い流動性に加え、剛性・低温耐衝撃性・引張特性等の機械物性バランスが優れていることも求められている。
【0005】
本発明は、耐傷付性に優れるとともに外観不良が低減され、剛性・低温耐衝撃性・引張特性等の機械物性バランスに優れた射出成形体が得られる、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、並びに自動車内装部品用成形体を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、以下の態様を有する。
［１］ プロピレン重合体からなる連続相と、エチレン・プロピレン共重合体からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、エチレンと炭素数４～１０のαオレフィンとの共重合体であるエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）、及び必要に応じて無機充填剤（Ｃ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して９０～９９質量％であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して１～１０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物に無機充填剤（Ｃ）が含まれる場合、前記無機充填剤（Ｃ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して２質量％以下であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２５～５０ｇ／１０分であり、
前記プロピレン重合体のキシレン不溶分の含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して、９７．５質量％以上であり、
前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が３～１０であり、
前記プロピレン重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して０．５質量％以下であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体の含有量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２５～３５質量％であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記エチレン・プロピレン共重合体の総質量に対して２０～４０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～４．０ｄｌ／ｇであり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２０～１００ｇ／１０分である、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
［２］ 前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が４～７である［１］に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
［３］ 前記プロピレン重合体と前記エチレン・プロピレン共重合体とは重合によって混合され、前記ポリプロピレン系樹脂は、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて製造された重合混合物である、［１］又は［２］に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
［４］ ［１］～［３］のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて、前記プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合して前記ポリプロピレン系樹脂を得る工程を有する、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
［５］ ［１］～［３］のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる自動車内装部品用成形体。
［６］ 前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリム、グローブボックス、コラムカバー、インスツルメントパネル、パッケージトレイ、リアトレイ、ピラーガーニッシュ又はコンソールボックスである、［５］に記載の自動車内装部品用成形体。
［７］ 前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリムである［６］に記載の自動車内装部品用成形体。
［１］ プロピレン重合体からなる連続相と、エチレン・プロピレン共重合体からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、エチレンと炭素数４～１０のαオレフィンとの共重合体であるエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）、及び必要に応じて無機充填剤（Ｃ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して９０～９９質量％であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して１～１０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物に無機充填剤（Ｃ）が含まれる場合、前記無機充填剤（Ｃ）の含有割合が前記（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して２質量％以下であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２５～５０ｇ／１０分であり、
前記プロピレン重合体のキシレン不溶分の含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して、９７．５質量％以上であり、
前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が３～１０であり、
前記プロピレン重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体の総質量に対して０．５質量％以下であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体の含有量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２５～３５質量％であり、
前記エチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量が、前記エチレン・プロピレン共重合体の総質量に対して２０～４０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～４．０ｄｌ／ｇであり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが２０～１００ｇ／１０分である、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
［２］ 前記プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）が４～７である［１］に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
［３］ 前記プロピレン重合体と前記エチレン・プロピレン共重合体とは重合によって混合され、前記ポリプロピレン系樹脂は、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて製造された重合混合物である、［１］又は［２］に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
［４］ ［１］～［３］のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、下記（ア）～（ウ）の成分を含む触媒を用いて、前記プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合して前記ポリプロピレン系樹脂を得る工程を有する、自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン、及び電子供与体化合物としてのフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒
（イ）有機アルミニウム化合物
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物
［５］ ［１］～［３］のいずれか１項に記載の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる自動車内装部品用成形体。
［６］ 前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリム、グローブボックス、コラムカバー、インスツルメントパネル、パッケージトレイ、リアトレイ、ピラーガーニッシュ又はコンソールボックスである、［５］に記載の自動車内装部品用成形体。
［７］ 前記自動車内装部品用成形体が、ドアトリムである［６］に記載の自動車内装部品用成形体。
【発明の効果】
【0007】
本発明の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物は、高い流動性を有するために射出成形時に充填不良を起こしにくい。射出成形で得られる自動車内装部品用成形体は耐傷付性に優れるとともに外観に優れる。また、従来の樹脂組成物では外観不良が発生し易かったドアトリムなどの大面積の部品を製造する場合にも、本発明の樹脂組成物は優れた外観の射出成形体を供することができる。さらに、得られた射出成形体は剛性・低温耐衝撃性・引張特性等の機械物性のバランスにも優れる。
【発明を実施するための形態】
【0008】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物＞
本発明の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物」と略す。）は、プロピレン重合体からなる連続相と、エチレン・プロピレン共重合体からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）（以下、成分（Ａ）ともいう。）、及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）（以下、成分（Ｂ）ともいう）を含有する。また、無機充填剤（Ｃ）（以下、成分（Ｃ）ともいう）を含有することもある。
本発明の自動車内装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物」と略す。）は、プロピレン重合体からなる連続相と、エチレン・プロピレン共重合体からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）（以下、成分（Ａ）ともいう。）、及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）（以下、成分（Ｂ）ともいう）を含有する。また、無機充填剤（Ｃ）（以下、成分（Ｃ）ともいう）を含有することもある。
【0009】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合は、前記成分（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して、９０～９９質量％であり、９２～９８質量％であることが好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の剛性がより高まる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性がより高まる。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の剛性がより高まる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性がより高まる。
【0010】
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合は、前記成分（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して１～１０質量％であり、２～８質量％であることが好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性がより高まる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の剛性がより高まる。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性がより高まる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の剛性がより高まる。
【0011】
ポリプロピレン系樹脂組成物には無機充填剤（Ｃ）が含まれていてもよい。無機充填剤（Ｃ）の種類については後述する。無機充填剤（Ｃ）の含有割合は、前記成分（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対して２質量％以下であり、１質量％以下が好ましく、無機充填剤（Ｃ）が含まれないことがより好ましい。
前記範囲であると、射出成形体の外観を良好にすることができ、耐傷付性を高めることができる。また、射出成形体の軽量性を保つこともできる。
前記範囲であると、射出成形体の外観を良好にすることができ、耐傷付性を高めることができる。また、射出成形体の軽量性を保つこともできる。
【0012】
ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、２５～５０ｇ／１０分であり、２８～４５ｇ／１０分が好ましく、２９～４４ｇ／１０分がより好ましい。ここで、前記ＭＦＲは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、大面積の部品を製造する際にも射出成形時に溶融流動性不足による成形型内への充填不良を発生させず、特に成形型内の狭い部分や末端部分にも溶融樹脂を到達させることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性を充分に高めることができる。
前記範囲の下限値以上であると、大面積の部品を製造する際にも射出成形時に溶融流動性不足による成形型内への充填不良を発生させず、特に成形型内の狭い部分や末端部分にも溶融樹脂を到達させることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性を充分に高めることができる。
【0013】
［ポリプロピレン系樹脂（Ａ）］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＪＩＳ Ｋ６９２１－１で規定される耐衝撃性ポリプロピレンポリマーの一態様であり、プロピレン重合体の連続相と、その連続相の中に分散相として存在するエチレン・プロピレン共重合体のゴム相を含む二つ以上の相で構成される。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合された混合樹脂であってもよいし、別々に得られたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが、溶融混練によって混合された混合樹脂であってもよい。剛性と低温耐衝撃性と引張特性とのバランス（以下「機械物性バランス」ともいう。）に優れるものがより安価で得られることから、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合されたもの（重合混合物）であることが好ましい。
重合混合物では、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とがサブミクロンオーダーで混じり合うことが可能であるため、重合混合物をベースとしたポリプロピレン系樹脂組成物は、優れた機械物性バランスを示す。
一方、別々に得られたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを溶融混練して得た単なる機械混合物で同様な均一混合を実現して優れた機械物性バランスを得る場合には、貯蔵・保管・移送・計量・混合・溶融混練等の別工程を経る必要性から製造コストが高くなる。エネルギーコストの観点からも好ましくない。
なお、前記重合混合物と機械混合物とが異なる物性を示す場合があるのは、プロピレン重合体中のエチレン・プロピレン共重合体の分散状態が異なっているためと推測されるが、エチレン・プロピレン共重合体のプロピレン重合体との界面の状態を含めた分子レベルでの分散状態を分析する現実的手段は現状知られていない。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法については後で詳しく説明する。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＪＩＳ Ｋ６９２１－１で規定される耐衝撃性ポリプロピレンポリマーの一態様であり、プロピレン重合体の連続相と、その連続相の中に分散相として存在するエチレン・プロピレン共重合体のゴム相を含む二つ以上の相で構成される。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合された混合樹脂であってもよいし、別々に得られたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが、溶融混練によって混合された混合樹脂であってもよい。剛性と低温耐衝撃性と引張特性とのバランス（以下「機械物性バランス」ともいう。）に優れるものがより安価で得られることから、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合されたもの（重合混合物）であることが好ましい。
重合混合物では、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とがサブミクロンオーダーで混じり合うことが可能であるため、重合混合物をベースとしたポリプロピレン系樹脂組成物は、優れた機械物性バランスを示す。
一方、別々に得られたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを溶融混練して得た単なる機械混合物で同様な均一混合を実現して優れた機械物性バランスを得る場合には、貯蔵・保管・移送・計量・混合・溶融混練等の別工程を経る必要性から製造コストが高くなる。エネルギーコストの観点からも好ましくない。
なお、前記重合混合物と機械混合物とが異なる物性を示す場合があるのは、プロピレン重合体中のエチレン・プロピレン共重合体の分散状態が異なっているためと推測されるが、エチレン・プロピレン共重合体のプロピレン重合体との界面の状態を含めた分子レベルでの分散状態を分析する現実的手段は現状知られていない。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法については後で詳しく説明する。
【0014】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の極限粘度（以下、「ＸＳＩＶ」ともいう。）は、１．５～４．０ｄｌ／ｇであり、１．５～３．５ｄｌ／ｇが好ましく、２．０～３．０ｄｌ／ｇがより好ましく、２．２～２．６ｄｌ／ｇがさらに好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の機械物性バランスをより高めることができる。
ここで、ＸＳＩＶは、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での測定値である。キシレン可溶分は、ポリプロピレン系樹脂の試料をｏ－キシレン中、１３５℃で溶解させた後、２５℃に冷却し、その冷却した溶液を、濾紙を用いて濾過し、濾液を蒸発乾固して得られる成分である。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の機械物性バランスをより高めることができる。
ここで、ＸＳＩＶは、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での測定値である。キシレン可溶分は、ポリプロピレン系樹脂の試料をｏ－キシレン中、１３５℃で溶解させた後、２５℃に冷却し、その冷却した溶液を、濾紙を用いて濾過し、濾液を蒸発乾固して得られる成分である。
【0015】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、１００ｇ／１０分以上であることが好ましい。
前記範囲であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを充分に高めることができる。プロピレン重合体のＭＦＲは、後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを充分に高めることができる。プロピレン重合体のＭＦＲは、後述する測定方法で測定された値である。
【0016】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体のキシレン不溶分（以下、「ＸＩ」ともいう。）は、９７．５質量％であり、９８．０質量％であることが好ましい。
前記範囲であると、射出成形体の剛性をより高めることができる。
ＸＩは、プロピレン重合体の試料をｏ－キシレン中、１３５℃で溶解させた後、２５℃に冷却し、その冷却した溶液を、濾紙を用いて濾過し、濾紙上に残ったものを採取して得られる成分である。ＸＩの量は後述する方法で測定された値である。
前記範囲であると、射出成形体の剛性をより高めることができる。
ＸＩは、プロピレン重合体の試料をｏ－キシレン中、１３５℃で溶解させた後、２５℃に冷却し、その冷却した溶液を、濾紙を用いて濾過し、濾紙上に残ったものを採取して得られる成分である。ＸＩの量は後述する方法で測定された値である。
【0017】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３～１０であり、４～７が好ましく、４．５～６．５がより好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の外観を良好にすることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の引張特性をより高めることができる。
ここで、プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定した値であり、具体的には後述する方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の外観を良好にすることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の引張特性をより高めることができる。
ここで、プロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定した値であり、具体的には後述する方法で測定された値である。
【0018】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体中のエチレン由来単位含有量（以下、「Ｃ２」ともいう。）は、前記プロピレン重合体の総質量に対して０．５質量％以下である。したがって、プロピレン重合体中のプロピレン由来単位含有量は９９．５質量％以上である。Ｃ２が前記上限値以下であると（すなわち、プロピレン由来単位含有量が前記下限値以上であると）、射出成形体の剛性が高まる。
Ｃ２の下限は特に限定されず、０質量％であってもよい。
したがって、プロピレン重合体は、プロピレン由来単位のみからなるポリプロピレンホモポリマーであってもよく、９９．５質量％以上１００質量％未満のプロピレン由来単位と０質量％超０．５質量％以下のエチレン由来単位とからなる共重合体であってもよいが、得られる射出成形体の剛性を高める観点から、Ｃ２は０質量％であることが好ましい。
Ｃ２は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
Ｃ２の下限は特に限定されず、０質量％であってもよい。
したがって、プロピレン重合体は、プロピレン由来単位のみからなるポリプロピレンホモポリマーであってもよく、９９．５質量％以上１００質量％未満のプロピレン由来単位と０質量％超０．５質量％以下のエチレン由来単位とからなる共重合体であってもよいが、得られる射出成形体の剛性を高める観点から、Ｃ２は０質量％であることが好ましい。
Ｃ２は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
【0019】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するエチレン・プロピレン共重合体は、エチレン由来単位とプロピレン由来単位を有する共重合体である。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するエチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量は、前記エチレン・プロピレン共重合体の総質量に対して、２０～４０質量％であり、２０～３５質量％が好ましく、２５～３０質量％がより好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の引張特性をより高めることができる。
エチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するエチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量は、前記エチレン・プロピレン共重合体の総質量に対して、２０～４０質量％であり、２０～３５質量％が好ましく、２５～３０質量％がより好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の引張特性をより高めることができる。
エチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
【0020】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対する、エチレン・プロピレン共重合体の含有量は、２５～３５質量％であり、２７～３３質量％がより好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）製造時に粉体流動性悪化により生産設備上での流路が閉塞するリスクを低減できるので、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を安定的に連続生産することができる。
前記範囲の下限値以上であると、射出成形体の低温耐衝撃性をより高めることができる。
前記範囲の上限値以下であると、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）製造時に粉体流動性悪化により生産設備上での流路が閉塞するリスクを低減できるので、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を安定的に連続生産することができる。
【0021】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、２０～１００ｇ／１０分であり、２５～５０ｇ／１０分が好ましく、３０～４５ｇ／１０分がより好ましく、３２～４２ｇ／１０分がさらに好ましい。ここで、前記ＭＦＲは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、大面積の部品を製造する際にも射出成形時に溶融流動性不足による成形型内への充填不良を発生させず、特に成形型内の狭い部分や末端部分にも溶融樹脂を到達させることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性を充分に高めることができる。
前記範囲の下限値以上であると、大面積の部品を製造する際にも射出成形時に溶融流動性不足による成形型内への充填不良を発生させず、特に成形型内の狭い部分や末端部分にも溶融樹脂を到達させることができる。
前記範囲の上限値以下であると、射出成形体の低温耐衝撃性を充分に高めることができる。
【0022】
［エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）］
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数４～１０のαオレフィンとの共重合体である。αオレフィンとしては、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられる。
具体的なエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、エチレン・ブテン共重合体またはエチレン・オクテン共重合体が好ましい。
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数４～１０のαオレフィンとの共重合体である。αオレフィンとしては、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられる。
具体的なエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、エチレン・ブテン共重合体またはエチレン・オクテン共重合体が好ましい。
【0023】
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）のＭＦＲは、１９０℃、２．１６ｋｇの荷重で０．１～１０ｇ／１０分であることが好ましく、０．２～３ｇ／１０分であることがより好ましく、０．３～２ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
前記範囲であると、射出成形体の機械物性バランスをより向上させることができる。
前記範囲であると、射出成形体の機械物性バランスをより向上させることができる。
【0024】
［無機充填剤（Ｃ）］
無機充填剤（Ｃ）としては、例えば、タルク、カオリナイト、クレー、バイロフィライト、セリナイト、ウォラストナイト、マイカのような天然珪酸または珪酸塩；含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸のような合成珪酸または珪酸塩；沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムのような炭酸塩；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムのような水酸化物；酸化亜鉛、酸化マグネシウムのような酸化物が挙げられる。
また、無機充填剤としては形状の観点から、例えば、以下のものが挙げられる。
含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸のような合成珪酸または珪酸塩のような粉末状充填剤；タルク、カオリナイト、クレー、マイカのような板状充填剤；塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Ｐｒｏｃｅｓｓｅｄ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｆｉｌｌｅｒ）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、およびエレスタダイトのようなウィスカー状充填剤；ガラスバルン、フライアッシュバルンのようなバルン状充填剤；ガラスファイバーのような繊維状充填剤。
当該無機充填剤として１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの充填剤の分散性を向上させるため、必要に応じて無機充填剤の表面処理を行ってもよい。本発明に用いる無機充填剤は限定されないが、射出成形においてポリプロピレン結晶の配向を促進することにより機械物性バランスを高める観点から、板状無機充填剤が好ましい。板状無機充填剤としてはタルク、カオリナイト、クレー、マイカ等の公知のものを使用できるが、ポリプロピレン系樹脂との親和性や原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、好ましくはタルク、マイカであり、さらに好ましくはタルクである。
無機充填剤（Ｃ）としては、例えば、タルク、カオリナイト、クレー、バイロフィライト、セリナイト、ウォラストナイト、マイカのような天然珪酸または珪酸塩；含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸のような合成珪酸または珪酸塩；沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムのような炭酸塩；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムのような水酸化物；酸化亜鉛、酸化マグネシウムのような酸化物が挙げられる。
また、無機充填剤としては形状の観点から、例えば、以下のものが挙げられる。
含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸のような合成珪酸または珪酸塩のような粉末状充填剤；タルク、カオリナイト、クレー、マイカのような板状充填剤；塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Ｐｒｏｃｅｓｓｅｄ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｆｉｌｌｅｒ）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、およびエレスタダイトのようなウィスカー状充填剤；ガラスバルン、フライアッシュバルンのようなバルン状充填剤；ガラスファイバーのような繊維状充填剤。
当該無機充填剤として１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの充填剤の分散性を向上させるため、必要に応じて無機充填剤の表面処理を行ってもよい。本発明に用いる無機充填剤は限定されないが、射出成形においてポリプロピレン結晶の配向を促進することにより機械物性バランスを高める観点から、板状無機充填剤が好ましい。板状無機充填剤としてはタルク、カオリナイト、クレー、マイカ等の公知のものを使用できるが、ポリプロピレン系樹脂との親和性や原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、好ましくはタルク、マイカであり、さらに好ましくはタルクである。
【0025】
無機充填剤（Ｃ）の体積平均粒子径は、好ましくは１～１０μｍ、より好ましくは２～７μｍである。体積平均粒子径が前記範囲内であれば、射出成形体の機械物性バランスが高くなる。前記体積平均粒子径は、レーザ回折法（ＪＩＳ Ｒ１６２９に基づく）によって体積基準の積算分率における５０％径として測定できる。
【0026】
［その他の成分］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、任意成分として、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外の樹脂又はエラストマー、無機充填剤（Ｃ）以外の添加剤が含まれてもよい。
無機充填剤（Ｃ）以外の添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、造核剤、耐候剤、顔料（有機または無機）、内部滑剤、外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、スリップ剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展等が挙げられる。ポリプロピレン系樹脂組成物が含有してもよい樹脂又はエラストマー又は添加剤は１種のみでもよいし、２種以上でもよい。含有量は公知の量としてよい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、任意成分として、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外の樹脂又はエラストマー、無機充填剤（Ｃ）以外の添加剤が含まれてもよい。
無機充填剤（Ｃ）以外の添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、造核剤、耐候剤、顔料（有機または無機）、内部滑剤、外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、スリップ剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展等が挙げられる。ポリプロピレン系樹脂組成物が含有してもよい樹脂又はエラストマー又は添加剤は１種のみでもよいし、２種以上でもよい。含有量は公知の量としてよい。
【0027】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法＞
上記ポリプロピレン系樹脂組成物を製造する方法としては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）と、任意成分の無機充填剤（Ｃ）とを混合した後、溶融混練する方法が挙げられる。
混合方法としては、ヘンシェルミキサー、タンブラーおよびリボンミキサー等の混合機を使用してドライブレンドする方法が挙げられる。
溶融混練方法としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールミル等の混合機を用いて溶融しながら混合する方法が挙げられる。溶融混練する場合の溶融温度は１６０～３５０℃であることが好ましく、１７０～２６０℃であることがより好ましい。溶融混練した後でさらにペレット化してもよい。
上記ポリプロピレン系樹脂組成物を製造する方法としては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）と、任意成分の無機充填剤（Ｃ）とを混合した後、溶融混練する方法が挙げられる。
混合方法としては、ヘンシェルミキサー、タンブラーおよびリボンミキサー等の混合機を使用してドライブレンドする方法が挙げられる。
溶融混練方法としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールミル等の混合機を用いて溶融しながら混合する方法が挙げられる。溶融混練する場合の溶融温度は１６０～３５０℃であることが好ましく、１７０～２６０℃であることがより好ましい。溶融混練した後でさらにペレット化してもよい。
【0028】
［ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法］
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを重合時に混合して得てもよいし、別々に製造されたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを溶融混練によって混合して得てもよい。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合された重合混合物であることが好ましい。
このような重合混合物は、プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合することにより得られる。この方法では、プロピレン重合体の存在下でエチレン・プロピレン共重合体を生成させることにより、生産性が高くなる上に、プロピレン重合体中のエチレン・プロピレン共重合体の分散性が高くなるため、これを用いて得た射出成形体の機械物性バランスが向上する。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを重合時に混合して得てもよいし、別々に製造されたプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とを溶融混練によって混合して得てもよい。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体とが重合時に混合された重合混合物であることが好ましい。
このような重合混合物は、プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合することにより得られる。この方法では、プロピレン重合体の存在下でエチレン・プロピレン共重合体を生成させることにより、生産性が高くなる上に、プロピレン重合体中のエチレン・プロピレン共重合体の分散性が高くなるため、これを用いて得た射出成形体の機械物性バランスが向上する。
【0029】
前記重合混合物の製造方法としては、典型的には、多段重合法が用いられる。例えば、二段の重合反応器を備える重合装置の一段目の重合反応器にて、プロピレン単量体及び必要に応じてエチレン単量体を重合してプロピレン重合体を得て、得られたプロピレン重合体を二段目の重合反応器に供給すると共に、この二段目の重合反応器にてエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合することで前記重合混合物を得ることができる。
重合条件は、公知の重合条件と同様であってよい。例えば一段目の重合条件としては、プロピレンが液相でモノマー密度と生産性の高いスラリー重合法が挙げられる。二段目の重合条件としては、一般的にプロピレンへの溶解性が高い共重合体の製造が容易な気相重合法が挙げられる。
重合温度は５０～９０℃が好ましく、６０～９０℃がより好ましく、７０～９０℃がさらに好ましい。該重合温度が上記範囲の下限値以上であると、生産性及び得られたポリプロピレンの立体規則性がより優れる。
重合圧力は、液相中で行われる場合には２５～６０ｂａｒ（２．５～６．０ＭＰａ）が好ましく、３３～４５ｂａｒ（３．３～４．５ＭＰａ）がより好ましい。気相中で行われる場合には、５～３０ｂａｒ（０．５～３．０ＭＰａ）が好ましく、８～３０ｂａｒ（０．８～３．０ＭＰａ）がより好ましい。
重合（プロピレン単量体の重合、エチレン単量体及びプロピレン単量体等の重合）は、通常、触媒を用いて行われる。重合の際、必要に応じて、分子量の調整のために、水素が添加されてもよい。プロピレン重合体やエチレン・プロピレン共重合体の分子量を調整することで、ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ、ひいてはポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを調整できる。
一段目の重合反応器での重合の前に、その後の本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させるために、プロピレンの予重合を行ってもよい。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。
重合条件は、公知の重合条件と同様であってよい。例えば一段目の重合条件としては、プロピレンが液相でモノマー密度と生産性の高いスラリー重合法が挙げられる。二段目の重合条件としては、一般的にプロピレンへの溶解性が高い共重合体の製造が容易な気相重合法が挙げられる。
重合温度は５０～９０℃が好ましく、６０～９０℃がより好ましく、７０～９０℃がさらに好ましい。該重合温度が上記範囲の下限値以上であると、生産性及び得られたポリプロピレンの立体規則性がより優れる。
重合圧力は、液相中で行われる場合には２５～６０ｂａｒ（２．５～６．０ＭＰａ）が好ましく、３３～４５ｂａｒ（３．３～４．５ＭＰａ）がより好ましい。気相中で行われる場合には、５～３０ｂａｒ（０．５～３．０ＭＰａ）が好ましく、８～３０ｂａｒ（０．８～３．０ＭＰａ）がより好ましい。
重合（プロピレン単量体の重合、エチレン単量体及びプロピレン単量体等の重合）は、通常、触媒を用いて行われる。重合の際、必要に応じて、分子量の調整のために、水素が添加されてもよい。プロピレン重合体やエチレン・プロピレン共重合体の分子量を調整することで、ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ、ひいてはポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを調整できる。
一段目の重合反応器での重合の前に、その後の本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させるために、プロピレンの予重合を行ってもよい。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。
【0030】
触媒としては、公知のオレフィン重合触媒を用いることができる。
前記プロピレン重合体の存在下でエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合する際の触媒としては、立体特異性チーグラー・ナッタ触媒が好ましく、以下の成分（ア）と成分（イ）と成分（ウ）とを含む触媒（以下、「触媒（Ｘ）」ともいう。）が特に好ましい。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体化合物としてフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒。
（イ）有機アルミニウム化合物。
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物。
前記プロピレン重合体の存在下でエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合する際の触媒としては、立体特異性チーグラー・ナッタ触媒が好ましく、以下の成分（ア）と成分（イ）と成分（ウ）とを含む触媒（以下、「触媒（Ｘ）」ともいう。）が特に好ましい。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体化合物としてフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒。
（イ）有機アルミニウム化合物。
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物。
【0031】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、触媒（Ｘ）を用いて、前記プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びプロピレン単量体を重合して前記ポリプロピレン系樹脂を得る工程を有する方法で製造することが好ましい。触媒（Ｘ）を用いることで、各物性が前記範囲内であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）が容易に得られる。
なお、使用する触媒（特に成分（ア）の電子供与体化合物）によって得られるプロピレン重合体の立体規則性の分布は異なり、その違いは結晶化挙動等に影響を与えるが、その関係性についての詳細が明らかになっていない。これを明らかにしようとする場合、分子構造として分子量分布と立体規則性分布を併せて解析する必要があるが、結晶化過程において分子量と立体規則性が異なる成分同士が影響を及ぼし合うため複雑であり、立体規則性の分布が結晶化挙動に及ぼす影響についての解釈をより困難にしている。さらに、実際の射出成形は非常に高速でかつ流動状態にて実施されるので、たとえ高度な解析技術を用いてもその現象を把握することは容易ではない。よって、特定の触媒を用いて得られたポリプロピレン系樹脂組成物において、立体規則性の分布による結晶化挙動の違いを数値等で特定することはおよそ不可能である。
なお、使用する触媒（特に成分（ア）の電子供与体化合物）によって得られるプロピレン重合体の立体規則性の分布は異なり、その違いは結晶化挙動等に影響を与えるが、その関係性についての詳細が明らかになっていない。これを明らかにしようとする場合、分子構造として分子量分布と立体規則性分布を併せて解析する必要があるが、結晶化過程において分子量と立体規則性が異なる成分同士が影響を及ぼし合うため複雑であり、立体規則性の分布が結晶化挙動に及ぼす影響についての解釈をより困難にしている。さらに、実際の射出成形は非常に高速でかつ流動状態にて実施されるので、たとえ高度な解析技術を用いてもその現象を把握することは容易ではない。よって、特定の触媒を用いて得られたポリプロピレン系樹脂組成物において、立体規則性の分布による結晶化挙動の違いを数値等で特定することはおよそ不可能である。
【0032】
成分（ア）は、例えば、チタン化合物、マグネシウム化合物及び電子供与体化合物を用いて調製される。
成分（ア）に用いられるチタン化合物として、一般式：Ｔｉ（ＯＲ）ｇＸ４－ｇ（Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｇ≦４）で表される４価のチタン化合物が好適である。
炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル等が挙げられ、ハロゲンとしては、Ｃｌ、Ｂｒ等が挙げられる。
より具体的なチタン化合物としては、ＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、ＴｉＩ４のようなテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｃｌ３、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｂｒ３、Ｔｉ（Ｏ－ｉｓｏＣ４Ｈ９）Ｂｒ３のようなトリハロゲン化アルコキシチタン;Ｔｉ（ＯＣＨ３）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｃｌ２、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｂｒ２のようなジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）４、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）４のようなテトラアルコキシチタン等が挙げられる。これらチタン化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記チタン化合物の中で好ましいものはハロゲン含有チタン化合物であり、より好ましくはテトラハロゲン化チタンであり、特に好ましくは四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）である。
成分（ア）に用いられるチタン化合物として、一般式：Ｔｉ（ＯＲ）ｇＸ４－ｇ（Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｇ≦４）で表される４価のチタン化合物が好適である。
炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル等が挙げられ、ハロゲンとしては、Ｃｌ、Ｂｒ等が挙げられる。
より具体的なチタン化合物としては、ＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、ＴｉＩ４のようなテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｃｌ３、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｂｒ３、Ｔｉ（Ｏ－ｉｓｏＣ４Ｈ９）Ｂｒ３のようなトリハロゲン化アルコキシチタン;Ｔｉ（ＯＣＨ３）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｃｌ２、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｂｒ２のようなジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）４、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）４のようなテトラアルコキシチタン等が挙げられる。これらチタン化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記チタン化合物の中で好ましいものはハロゲン含有チタン化合物であり、より好ましくはテトラハロゲン化チタンであり、特に好ましくは四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）である。
【0033】
成分（ア）に用いられるマグネシウム化合物として、マグネシウム－炭素結合やマグネシウム－水素結合を有するマグネシウム化合物、例えばジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジデシルマグネシウム、エチル塩化マグネシウム、プロピル塩化マグネシウム、ブチル塩化マグネシウム、ヘキシル塩化マグネシウム、アミル塩化マグネシウム、ブチルエトキシマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、ブチルマグネシウムハイドライド等が挙げられる。これらのマグネシウム化合物は、例えば有機アルミニウム等との錯化合物の形で用いることもでき、また、液状であっても固体状であってもよい。さらに好適なマグネシウム化合物として、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム、ヨウ化マグネシウム、フッ化マグネシウムのようなハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、エトキシ塩化マグネシウム、イソプロポキシ塩化マグネシウム、ブトキシ塩化マグネシウム、オクトキシ塩化マグネシウムのようなアルコキシマグネシウムハライド；フェノキシ塩化マグネシウム、メチルフェノキシ塩化マグネシウムのようなアリロキシマグネシウムハライド；エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブトキシマグネシウム、ｎ－オクトキシマグネシウム、２－エチルヘキソキシマグネシウムのようなアルコキシマグネシウム；ジメトキシマグネシウム、ジエトキシマグネシウム、ジプロポキシマグネシウム、ジブトキシマグネシウム、エトキシメトキシマグネシウムのようなジアルコキシマグネシウム；エトキシプロポキシマグネシウム、ブトキシエトキシマグネシウム、フェノキシマグネシウム、ジメチルフェノキシマグネシウムのようなアリロキシマグネシウム等を挙げることができる。これらマグネシウム化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0034】
成分（ア）に用いられる電子供与体化合物は、フタレート系化合物を必須成分として含有することが好ましい。フタレート系化合物を電子供与体として含む触媒（Ｘ）を用いると、プロピレン重合体のＭｗ／Ｍｎが前記範囲内であるポリプロピレン系樹脂が容易に得られる。
フタレート系化合物としては、例えば、モノエチルフタレート、ジメチルフタレート、メチルエチルフタレート、モノイソブチルフタレート、モノノルマルブチルフタレート、ジエチルフタレート、エチルイソブチルフタレート、エチルノルマルブチルフタレート、ジｎ－プロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジｎ－ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジｎ－ヘプチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート、ジｎ－オクチルフタレート、ジネオペンチルフタレート、ジデシルフタレート、ベンジルブチルフタレート、ジフェニルフタレート等が挙げられる。中でもジイソブチルフタレートが特に好ましい。
フタレート系化合物としては、例えば、モノエチルフタレート、ジメチルフタレート、メチルエチルフタレート、モノイソブチルフタレート、モノノルマルブチルフタレート、ジエチルフタレート、エチルイソブチルフタレート、エチルノルマルブチルフタレート、ジｎ－プロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジｎ－ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジｎ－ヘプチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート、ジｎ－オクチルフタレート、ジネオペンチルフタレート、ジデシルフタレート、ベンジルブチルフタレート、ジフェニルフタレート等が挙げられる。中でもジイソブチルフタレートが特に好ましい。
【0035】
フタレート系化合物以外の前記固体触媒中の電子供与体化合物としては、スクシネート系化合物、ジエーテル系化合物等が挙げられる。
【0036】
スクシネート系化合物は、コハク酸のエステルであってもよく、コハク酸の１位又は２位にアルキル基等の置換基を持つ置換コハク酸のエステルであってもよい。具体例としては、ジエチルスクシネート、ジブチルスクシネート、ジエチルメチルスクシネート、ジエチルジイソプロピルスクシネート、ジアリルエチルスクシネート等が挙げられる。
【0037】
ジエーテル系化合物としては、例えば、２－（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ｓｅｃ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－フェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－クミル－１，３－ジメトキシプロパン、２－（２－フェニルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（２－シクロヘキシルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－クロロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ジフェニルメチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（１－ナフチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－フルオロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（１－デカヒドロナフチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジエチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジエチル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジシクロペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジプロピル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジブチル－１，３－ジエトキシプロパン、２－メチル－２－エチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－プロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－プロピル－２－ペンチル－１，３－ジエトキシプロパン、２－メチル－２－ベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－フェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－シクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－メチルシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（ｐ－クロロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－フェニルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－シクロヘキシルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（ｐ－メチルフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジフェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－シクロペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（シクロヘキシルメチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジブトキシプロパン、２－イソブチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジ－ｓｅｃ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジネオペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－イソペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－フェニル－２－ベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－２－シクロヘキシルメチル－１，３－ジメトキシプロパン等が挙げられる。
【0038】
成分（ア）を構成するハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素又はこれらの混合物が挙げられ、特に塩素が好ましい。
【0039】
成分（イ）の有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウムのようなトリアルキルアルミニウム、トリイソプレニルアルミニウムのようなトリアルケニルアルミニウム、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドのようなジアルキルアルミニウムアルコキシド、エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドのようなアルキルアルミニウムセスキアルコキシド、Ｒ１
２．５Ａｌ（ＯＲ２）０．５（Ｒ１，Ｒ２は、各々異なってもよいし同じでもよい炭化水素基である。）で表される平均組成を有する、部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミドのようなジアルキルアルミニウムハロゲニド、エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドのようなアルキルアルミニウムセスキハロゲニド、エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドのようなアルキルアルミニウムジハロゲニド等が部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドのようなジアルキルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドのようなアルキルアルミニウムジヒドリドなどの部分的に水素化されたアルキルアルミニウム、エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドのような部分的にアルコキシ化及びハロゲン化されたアルキルアルミニウム等が挙げられる。上記成分（イ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0040】
成分（ウ）の外部電子供与体化合物としては、有機ケイ素化合物が用いられる。
好ましい有機ケイ素化合物として、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジエトキシシラン、t－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、t－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
これらの中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチル等が好ましい。
上記成分（ウ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
好ましい有機ケイ素化合物として、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジエトキシシラン、t－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、t－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
これらの中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチル等が好ましい。
上記成分（ウ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0041】
有機ケイ素化合物は、特にキシレン不溶分の量を本発明で特定する範囲に調整するのに重要な役割を果たす。他の触媒成分が同じ場合、キシレン不溶分の量は、有機ケイ素化合物の種類と量および重合温度に依存するが、適切な有機ケイ素化合物を用いた場合においても、通常ジエーテル系触媒を除き、有機ケイ素化合物の量が特定の値以下になると大きく低下する。このため、重合温度が７５℃の場合、有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限は０．０１５が好ましく、０．０１８がより好ましい。当該比の上限は、０．３０が好ましく、０．２０がより好ましく、０．１０がさらに好ましい。
内部電子供与体化合物としてフタレート系化合物を用いる場合は、重合温度を上げるとキシレン不溶分が増加するので、好ましい有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限および上限が低下する。具体的には、フタレート系化合物を用いて８０℃で重合する場合の前記モル比の下限は、０．０１０が好ましく、０．０１５がより好ましく、０．０１８がさらに好ましい。前記モル比の上限は、０．２０が好ましく、０．１４がより好ましく、０．０８がさらに好ましい。
内部電子供与体化合物としてフタレート系化合物を用いる場合は、重合温度を上げるとキシレン不溶分が増加するので、好ましい有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限および上限が低下する。具体的には、フタレート系化合物を用いて８０℃で重合する場合の前記モル比の下限は、０．０１０が好ましく、０．０１５がより好ましく、０．０１８がさらに好ましい。前記モル比の上限は、０．２０が好ましく、０．１４がより好ましく、０．０８がさらに好ましい。
【0042】
触媒（Ｘ）としては、成分（イ）が、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウムであり、成分（ウ）が、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン等の有機ケイ素化合物であるものが好ましい。
【0043】
なお、多段重合法により前記重合混合物を得る方法は上記の方法に限定されず、プロピレン重合体を複数の重合反応器にて重合してもよいし、エチレン・プロピレン共重合体を複数の重合反応器にて重合してもよい。
前記重合混合物を得る方法として、単量体濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いて行う方法も挙げられる。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接合されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。
具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、重合生成物を回収する。この方法では、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的又は部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体及び／又は液体混合物を下降管中に導入する。この重合方法は、例えば、特表２００２－５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
前記重合混合物を得る方法として、単量体濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いて行う方法も挙げられる。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接合されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。
具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、重合生成物を回収する。この方法では、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的又は部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体及び／又は液体混合物を下降管中に導入する。この重合方法は、例えば、特表２００２－５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
【0044】
（エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の製造方法）
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、重合の際にメタロセン触媒又はハーフメタロセン触媒を用いる公知の方法（例えば、国際公開ＷＯ２００６／１０２１５５号に記載の方法）によって製造することができる。
前記重合の際に、連鎖移動剤（例えば、水素またはジエチル亜鉛）等の公知の分子量自動調整剤を使用してもよい。
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、重合の際にメタロセン触媒又はハーフメタロセン触媒を用いる公知の方法（例えば、国際公開ＷＯ２００６／１０２１５５号に記載の方法）によって製造することができる。
前記重合の際に、連鎖移動剤（例えば、水素またはジエチル亜鉛）等の公知の分子量自動調整剤を使用してもよい。
【0045】
＜自動車内装部品用成形体＞
本発明の自動車内装部品用成形体は、上記のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形することにより製造できる。
成形温度は一般的には１５０～３５０℃、好ましくは１７０～２５０℃で実施される。成形温度が３５０℃を超えると、樹脂組成物の劣化及び成形不良の原因となり、１５０℃より低いと流動性が低下することで金型内への充填不足による外観不良や成形不良が発生する。金型温度については、１０～６０℃の範囲で行うことが好ましい。金型温度が６０℃を超えると成形体の表面仕上げ度が優れ、剛性に優れた成形体が得られるものの、成形サイクルが長くなり生産性が低下する。逆に、金型温度を１０℃より低温に設定すると反りや収縮などが顕著になり、満足な成形体が得られにくくなるばかりか、金型に結露が生じやすくなるために金型腐食を進行させる原因となる。冷却に関わるエネルギーコストの観点からも適さない。
本発明の自動車内装部品用成形体は、上記のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形することにより製造できる。
成形温度は一般的には１５０～３５０℃、好ましくは１７０～２５０℃で実施される。成形温度が３５０℃を超えると、樹脂組成物の劣化及び成形不良の原因となり、１５０℃より低いと流動性が低下することで金型内への充填不足による外観不良や成形不良が発生する。金型温度については、１０～６０℃の範囲で行うことが好ましい。金型温度が６０℃を超えると成形体の表面仕上げ度が優れ、剛性に優れた成形体が得られるものの、成形サイクルが長くなり生産性が低下する。逆に、金型温度を１０℃より低温に設定すると反りや収縮などが顕著になり、満足な成形体が得られにくくなるばかりか、金型に結露が生じやすくなるために金型腐食を進行させる原因となる。冷却に関わるエネルギーコストの観点からも適さない。
【0046】
本発明の自動車内装部品用成形体は、製品強度を高めるために、非意匠面にリブが形成されていることが好ましい。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を用いることにより、リブが形成されている場合にも、溶融樹脂をリブ形成用の溝に充分に充填することができるとともに、シルバーストリークやシワの発生を抑制し、外観に優れた成形体となる。具体的には、例えば、乗用車などのドアトリム、グローブボックス、コラムカバー、インスツルメントパネル、パッケージトレイ、リアトレイ、ピラーガーニッシュ、コンソールボックスなど、一般にポリプロピレン系樹脂組成物を用いて射出成形により製造されている自動車内装部品への適用が挙げられる。特に、意匠面の面積が大きいドアトリムへの適用において効果は顕著である。
【0047】
本発明の自動車内装部品用成形体の曲げ弾性率は、９００ＭＰａ以上が好ましく、９５０ＭＰａ以上がより好ましく、１０００ＭＰａ以上がさらにより好ましく、１０５０ＭＰａ以上が特に好ましい。
曲げ弾性率の値が高い程、剛性に優れた自動車内装部品用成形体であるといえる。
曲げ弾性率の値が高い程、剛性に優れた自動車内装部品用成形体であるといえる。
【0048】
本発明の自動車内装部品用成形体の－２０℃でのシャルピー衝撃強さは、４．０ｋＪ／ｍ２以上が好ましく、５．０ｋＪ／ｍ２以上がより好ましく、６．０ｋＪ／ｍ２以上がさらに好ましい。
低温でのシャルピー衝撃強さの値が高い程、低温耐衝撃性に優れた自動車内装部品用成形体であるといえる。
低温でのシャルピー衝撃強さの値が高い程、低温耐衝撃性に優れた自動車内装部品用成形体であるといえる。
【0049】
自動車内装部品においては、破壊時のモードとして脆性破壊ではなく延性破壊となることが好ましい。すなわち突発的な破壊・破裂により破面等で人体を傷つけるリスクが少ないことが好ましく、安全設計指標として引張破壊呼びひずみ等の引張特性が重視されることがある。本発明の自動車内装部品用成形体の引張破壊呼びひずみは、３０％以上が好ましく、５０％以上がより好ましく、６０％以上がさらに好ましく、７５％以上が特に好ましい。引張破壊呼びひずみの値が高い程、引張特性に優れた自動車内装部品用成形体であるといえる。
【実施例】
【0050】
以下に実施例及び比較例を示すが、本発明は以下の実施例だけに限定されない。
【0051】
＜共重合体１の作製＞
ＭｇＣｌ２上にＴｉＣｌ４と内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５に記載された方法により調製した。
次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０（上述した有機ケイ素化合物／有機アルミニウムのモル比に換算すると０．０５）となるような量で、１２℃において２４分間接触させた。
得られた触媒（Ｘ）を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予重合を行った。
得られた予重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入してプロピレン単独重合体を製造し、二段目の重合反応器でプロピレン－エチレンコポリマーを製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ８０℃、２．２４モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合が、それぞれ８０℃、１．７５モル％、０．２１モル比であった。また、コポリマー成分の量が３０質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。以上の方法により、目的の共重合体１を得た。
得られた共重合体１は、連続相を構成するプロピレン重合体である成分（１）とゴム相を構成するエチレン・プロピレン共重合体である成分（２）との重合混合物であり、前述のポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
共重合体１について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
ここで、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
なお、表１中、フタレート系化合物を成分（ア）として含む触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ」と表し、スクシネート系化合物を成分（ア）として含む触媒（Ｘ）を「Ｓｕｃ」と表す。
ＭｇＣｌ２上にＴｉＣｌ４と内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５に記載された方法により調製した。
次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０（上述した有機ケイ素化合物／有機アルミニウムのモル比に換算すると０．０５）となるような量で、１２℃において２４分間接触させた。
得られた触媒（Ｘ）を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予重合を行った。
得られた予重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入してプロピレン単独重合体を製造し、二段目の重合反応器でプロピレン－エチレンコポリマーを製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ８０℃、２．２４モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合が、それぞれ８０℃、１．７５モル％、０．２１モル比であった。また、コポリマー成分の量が３０質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。以上の方法により、目的の共重合体１を得た。
得られた共重合体１は、連続相を構成するプロピレン重合体である成分（１）とゴム相を構成するエチレン・プロピレン共重合体である成分（２）との重合混合物であり、前述のポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
共重合体１について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
ここで、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
なお、表１中、フタレート系化合物を成分（ア）として含む触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ」と表し、スクシネート系化合物を成分（ア）として含む触媒（Ｘ）を「Ｓｕｃ」と表す。
【0052】
＜共重合体２の作製＞
成分（２）のエチレン由来単位含有量が４２質量％になるように、二段目の反応器でのエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を０．４１モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体２を得た。
共重合体２について、共重合体１の場合と同様に測定した。その測定値を表１に示す。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
成分（２）のエチレン由来単位含有量が４２質量％になるように、二段目の反応器でのエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を０．４１モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体２を得た。
共重合体２について、共重合体１の場合と同様に測定した。その測定値を表１に示す。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
【0053】
＜共重合体３の作製＞
一段目の反応器での水素濃度を２．００モル％、二段目の反応器での水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．０４モル％、０．４５モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体３を得た。
共重合体３について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
一段目の反応器での水素濃度を２．００モル％、二段目の反応器での水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．０４モル％、０．４５モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体３を得た。
共重合体３について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
【0054】
＜共重合体４の作製＞
特表２０１１－５００９０７号の実施例に記載の調製法に従い、固体触媒を以下の手順で調製した。
窒素でパージした５００ｍＬの４つ口丸底フラスコ中に、２５０ｍＬのＴｉＣｌ４を０℃において導入した。撹拌しながら、１０．０ｇの微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨ（ＵＳＰ－４，３９９，０５４の実施例２に記載の方法にしたがって、ただし１００００ｒｐｍに代えて３０００ｒｐｍで運転して製造した）、及び９．１ミリモルのジエチル－２，３－（ジイソプロピル）スクシネートを加えた。温度を１００℃に上昇させ、１２０分間保持した。次に、撹拌を停止し、固体生成物を沈降させ、上澄み液を吸い出した。次に、以下の操作を２回繰り返した：２５０ｍＬの新しいＴｉＣｌ４を加え、混合物を１２０℃において６０分間反応させ、上澄み液を吸い出した。固体を、６０℃において無水ヘキサン（６×１００ｍＬ）で６回洗浄した。
上記固体触媒と、ＴＥＡＬ及びＤＣＰＭＳを、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が１８であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０となるような量で、室温において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行った。得られた予重合物を、液相重合反応器と気相重合反応器を直列に備える重合装置の液相重合反応器に導入し、一段目の重合反応器でプロピレンの液相状態にてプロピレン重合体を製造し、二段目の気相重合反応器でエチレン・プロピレン共重合体を製造した。重合の際には、重合温度を８０℃とし、重合圧力と触媒の添加量を調整するとともに、成分（２）のエチレン由来単位含有量が所定の量となるように、二段目のエチレン供給量とプロピレン供給量を調整してエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を０．３５モル比とした。また、分子量調整剤として水素を用いて、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲとＸＳＩＶが所定の値となるように、水素濃度を一段目で０．６０モル％、二段目で２．４５モル％とした。また、質量比として成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］が所定の量となるように、一段目及び二段目の滞留時間分布を調整した。以上の方法により、目的の共重合体４を得た。
共重合体４について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
特表２０１１－５００９０７号の実施例に記載の調製法に従い、固体触媒を以下の手順で調製した。
窒素でパージした５００ｍＬの４つ口丸底フラスコ中に、２５０ｍＬのＴｉＣｌ４を０℃において導入した。撹拌しながら、１０．０ｇの微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨ（ＵＳＰ－４，３９９，０５４の実施例２に記載の方法にしたがって、ただし１００００ｒｐｍに代えて３０００ｒｐｍで運転して製造した）、及び９．１ミリモルのジエチル－２，３－（ジイソプロピル）スクシネートを加えた。温度を１００℃に上昇させ、１２０分間保持した。次に、撹拌を停止し、固体生成物を沈降させ、上澄み液を吸い出した。次に、以下の操作を２回繰り返した：２５０ｍＬの新しいＴｉＣｌ４を加え、混合物を１２０℃において６０分間反応させ、上澄み液を吸い出した。固体を、６０℃において無水ヘキサン（６×１００ｍＬ）で６回洗浄した。
上記固体触媒と、ＴＥＡＬ及びＤＣＰＭＳを、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が１８であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０となるような量で、室温において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行った。得られた予重合物を、液相重合反応器と気相重合反応器を直列に備える重合装置の液相重合反応器に導入し、一段目の重合反応器でプロピレンの液相状態にてプロピレン重合体を製造し、二段目の気相重合反応器でエチレン・プロピレン共重合体を製造した。重合の際には、重合温度を８０℃とし、重合圧力と触媒の添加量を調整するとともに、成分（２）のエチレン由来単位含有量が所定の量となるように、二段目のエチレン供給量とプロピレン供給量を調整してエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を０．３５モル比とした。また、分子量調整剤として水素を用いて、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲとＸＳＩＶが所定の値となるように、水素濃度を一段目で０．６０モル％、二段目で２．４５モル％とした。また、質量比として成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］が所定の量となるように、一段目及び二段目の滞留時間分布を調整した。以上の方法により、目的の共重合体４を得た。
共重合体４について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
【0055】
＜共重合体５の作製＞
共重合体４と同じ予重合物を用い、一段目の反応器での水素濃度を１．１１モル％、二段目の反応器での水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．７５モル％、０．２２モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体５を得た。
共重合体５について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
共重合体４と同じ予重合物を用い、一段目の反応器での水素濃度を１．１１モル％、二段目の反応器での水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．７５モル％、０．２２モル比に変更した以外は、共重合体１の場合と同様の製造方法にて、成分（１）と成分（２）の重合混合物からなる共重合体５を得た。
共重合体５について、成分（１）のＭＦＲ、成分（１）のＸＩ、成分（１）のＭｗ／Ｍｎ、成分（１）のエチレン由来単位含有量、質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］、成分（２）のエチレン由来単位含有量、成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ、成分（１）＋成分（２）のＭＦＲは表１に示すものであった。
なお、成分（１）はプロピレン重合体であり、成分（２）はエチレン・プロピレン共重合体であり、成分（１）＋成分（２）はポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
【0056】
【表1】
【0057】
表１の測定結果は下記の測定方法によって測定された値である。
【0058】
＜成分（１）のＭＦＲ＞
一段目の反応器で重合した成分（１）を採取した試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
一段目の反応器で重合した成分（１）を採取した試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
【0059】
＜成分（１）のＸＩ＞
一段目の反応器で重合した成分（１）を採取した試料２．５ｇを撹拌しながら１３５℃において２５０ｍＬのキシレンに溶解した。２０分後、溶液を撹拌しながら２５℃に冷却し、次いで３０分間静止させた。沈殿物を濾紙で濾過し、溶液を窒素流中で蒸発させ、残留物を一定の重量に達するまで真空下８０℃において乾燥した。このようにして２５℃におけるキシレンに可溶性のポリマーの質量％を計算した。
キシレン不溶分（ＸＩ）の量（２５℃におけるキシレンに不溶性のポリマーの質量％）は、１００－「可溶性のポリマーの質量％」で求められ、ポリマーのアイソタクチック成分の量と考えられる。
一段目の反応器で重合した成分（１）を採取した試料２．５ｇを撹拌しながら１３５℃において２５０ｍＬのキシレンに溶解した。２０分後、溶液を撹拌しながら２５℃に冷却し、次いで３０分間静止させた。沈殿物を濾紙で濾過し、溶液を窒素流中で蒸発させ、残留物を一定の重量に達するまで真空下８０℃において乾燥した。このようにして２５℃におけるキシレンに可溶性のポリマーの質量％を計算した。
キシレン不溶分（ＸＩ）の量（２５℃におけるキシレンに不溶性のポリマーの質量％）は、１００－「可溶性のポリマーの質量％」で求められ、ポリマーのアイソタクチック成分の量と考えられる。
【0060】
＜成分（１）のＭｗ／Ｍｎ＞
上記のようにして採取した成分（１）を試料とし、以下のように、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を行い、重量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除して分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
装置としてポリマーラボラトリーズ社製ＰＬ ＧＰＣ２２０を使用し、酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを移動相とし、カラムとして昭和電工株式会社製ＵＴ－Ｇ（１本）、ＵＴ－８０７（１本）、ＵＴ－８０６Ｍ（２本）を直列に接続したものを使用し、検出器として示差屈折率計を使用した。また、成分（１）の試料溶液の溶媒としては移動相と同じものを使用し、１ｍｇ／ｍＬの試料濃度で、１５０℃の温度で振とうさせながら２時間溶解して測定試料を調製した。これにより得た試料溶液５００μＬをカラムに注入し、流速１．０ｍＬ／分、温度１４５℃、データ取り込み間隔１秒で測定した。カラムの較正には、分子量５８０～７４５万のポリスチレン標準試料（ｓｈｏｄｅｘ
ＳＴＡＮＤＡＲＤ、昭和電工株式会社製）を使用し、三次式近似で行った。Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａの係数は、ポリスチレン標準試料に関しては、Ｋ＝１．２１×１０－４、α＝０．７０７、プロピレン重合体に関しては、Ｋ＝１．３７×１０－４、α＝０．７５を使用した。
上記のようにして採取した成分（１）を試料とし、以下のように、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を行い、重量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除して分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
装置としてポリマーラボラトリーズ社製ＰＬ ＧＰＣ２２０を使用し、酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを移動相とし、カラムとして昭和電工株式会社製ＵＴ－Ｇ（１本）、ＵＴ－８０７（１本）、ＵＴ－８０６Ｍ（２本）を直列に接続したものを使用し、検出器として示差屈折率計を使用した。また、成分（１）の試料溶液の溶媒としては移動相と同じものを使用し、１ｍｇ／ｍＬの試料濃度で、１５０℃の温度で振とうさせながら２時間溶解して測定試料を調製した。これにより得た試料溶液５００μＬをカラムに注入し、流速１．０ｍＬ／分、温度１４５℃、データ取り込み間隔１秒で測定した。カラムの較正には、分子量５８０～７４５万のポリスチレン標準試料（ｓｈｏｄｅｘ
ＳＴＡＮＤＡＲＤ、昭和電工株式会社製）を使用し、三次式近似で行った。Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａの係数は、ポリスチレン標準試料に関しては、Ｋ＝１．２１×１０－４、α＝０．７０７、プロピレン重合体に関しては、Ｋ＝１．３７×１０－４、α＝０．７５を使用した。
【0061】
＜共重合体１～５の総エチレン量、成分（１）のエチレン由来単位含有量＞
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した共重合体１～５の各試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、共重合体１～５の総エチレン量（質量％）を求めた。
なお、成分（１）を試料として測定する場合、上記方法により得られる総エチレン量（質量％）は、成分（１）のエチレン由来単位含有量（質量％）となる。
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した共重合体１～５の各試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、共重合体１～５の総エチレン量（質量％）を求めた。
なお、成分（１）を試料として測定する場合、上記方法により得られる総エチレン量（質量％）は、成分（１）のエチレン由来単位含有量（質量％）となる。
【0062】
＜成分（２）のエチレン由来単位含有量＞
上記文献に記載された方法で共重合体１～５の総エチレン量を測定するに際して求めたＴββの積分強度の替わりに、下記式で求めた積分強度Ｔ’ββを使用した以外は、総エチレン量と同様の方法で計算を行い、成分（２）のエチレン由来単位含有量（質量％）を求めた。
Ｔ’ββ＝０．９８×Ｓαγ×Ａ／（１－０．９８×Ａ）
ここで、Ａ＝Ｓαγ／（Ｓαγ＋Ｓαδ）であり、上記文献に記載のＳαγ及びＳαδより算出される。
上記文献に記載された方法で共重合体１～５の総エチレン量を測定するに際して求めたＴββの積分強度の替わりに、下記式で求めた積分強度Ｔ’ββを使用した以外は、総エチレン量と同様の方法で計算を行い、成分（２）のエチレン由来単位含有量（質量％）を求めた。
Ｔ’ββ＝０．９８×Ｓαγ×Ａ／（１－０．９８×Ａ）
ここで、Ａ＝Ｓαγ／（Ｓαγ＋Ｓαδ）であり、上記文献に記載のＳαγ及びＳαδより算出される。
【0063】
＜質量比 成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］＞
下記式により上記質量比を求めた。
成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］（単位：質量％）＝
共重合体１～５の総エチレン量／（成分（２）中のエチレン由来単位含有量／１００）
下記式により上記質量比を求めた。
成分（２）／［成分（１）＋成分（２）］（単位：質量％）＝
共重合体１～５の総エチレン量／（成分（２）中のエチレン由来単位含有量／１００）
【0064】
＜成分（１）＋成分（２）のＸＳＩＶ＞
以下の方法によって共重合体１～５のキシレン可溶分を得て、キシレン可溶分の極限粘度（ＸＳＩＶ）を測定した。
共重合体１～５の各サンプル２．５ｇを、ｏ－キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレート及び還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間撹拌し、完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却した。これにより得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミニウムカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置して、キシレン可溶分を得た。
極限粘度は、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
以下の方法によって共重合体１～５のキシレン可溶分を得て、キシレン可溶分の極限粘度（ＸＳＩＶ）を測定した。
共重合体１～５の各サンプル２．５ｇを、ｏ－キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレート及び還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間撹拌し、完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却した。これにより得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミニウムカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置して、キシレン可溶分を得た。
極限粘度は、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
【0065】
＜成分（１）＋成分（２）のＭＦＲ＞
共重合体１～５の試料５ｇに対し、本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
共重合体１～５の試料５ｇに対し、本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
【0066】
［実施例１～５、比較例１～５］
ドアトリム等の自動車内装部品を想定したポリプロピレン系樹脂組成物として、表２に示す組成で、成分（Ａ）～（Ｃ）を配合し、成分（Ａ）～（Ｃ）の総量１００質量部に対し、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２質量部、中和剤として協和化学工業株式会社製ＤＨＴ－４Ａを０．０５質量部、造核剤として株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブ ＮＡ１１を０．１質量部、耐候剤として株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＬＡ５０２ＸＰを０．３質量部、帯電防止剤として花王株式会社製ＴＳ－５を０．３質量部、無機顔料（キャボット社製カーボンブラックＩＰ－１０００が６０質量％、石原産業株式会社製チタンホワイトＣＲ－６０が４０質量％の混合物）０．５質量部で加え、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した。
当該混合物を、株式会社ＪＳＷ製同方向２軸押出機ＴＥＸ－３０αを用いて、シリンダ温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。
このようにして製造したポリプロピレン系樹脂組成物、およびこれらを用いて得た射出成形体について各種物性を評価した。結果を表２に示す。
ドアトリム等の自動車内装部品を想定したポリプロピレン系樹脂組成物として、表２に示す組成で、成分（Ａ）～（Ｃ）を配合し、成分（Ａ）～（Ｃ）の総量１００質量部に対し、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２質量部、中和剤として協和化学工業株式会社製ＤＨＴ－４Ａを０．０５質量部、造核剤として株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブ ＮＡ１１を０．１質量部、耐候剤として株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＬＡ５０２ＸＰを０．３質量部、帯電防止剤として花王株式会社製ＴＳ－５を０．３質量部、無機顔料（キャボット社製カーボンブラックＩＰ－１０００が６０質量％、石原産業株式会社製チタンホワイトＣＲ－６０が４０質量％の混合物）０．５質量部で加え、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した。
当該混合物を、株式会社ＪＳＷ製同方向２軸押出機ＴＥＸ－３０αを用いて、シリンダ温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。
このようにして製造したポリプロピレン系樹脂組成物、およびこれらを用いて得た射出成形体について各種物性を評価した。結果を表２に示す。
【0067】
【表2】
【0068】
表２の各成分は次の通りである。
成分（Ａ）は、表１の共重合体１～５である。
成分（Ｂ）は、下記のエチレン・αオレフィン共重合体である。
Ｂ－１：三井化学株式会社製、タフマー Ａ－１０５０Ｓ、エチレン・ブテン共重合体、ＭＦＲ＝１．２ｇ／１０分
Ｂ－２：ダウケミカル社製、エンゲージ ８１５０、エチレン・オクテン共重合体、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分
成分（Ｃ）は、無機充填剤であり、具体的には次のタルクである。
タルク：ネオライト興産株式会社製、ネオタルクＵＮＩ０５、レーザ回折法によって測定した体積平均粒子径：５μｍ
他の成分は、次の添加剤である。
酸化防止剤：ＢＡＳＦ社製Ｂ２２５
中和剤：協和化学工業株式会社製ＤＨＴ－４Ａ
造核剤：株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＮＡ１１
耐候剤：株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＬＡ５０２ＸＰ
帯電防止剤：花王株式会社製ＴＳ－５
無機顔料：キャボット社製カーボンブラックＩＰ－１０００が６０質量％、石原産業株式会社製チタンホワイトＣＲ－６０が４０質量％の混合物
成分（Ａ）は、表１の共重合体１～５である。
成分（Ｂ）は、下記のエチレン・αオレフィン共重合体である。
Ｂ－１：三井化学株式会社製、タフマー Ａ－１０５０Ｓ、エチレン・ブテン共重合体、ＭＦＲ＝１．２ｇ／１０分
Ｂ－２：ダウケミカル社製、エンゲージ ８１５０、エチレン・オクテン共重合体、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分
成分（Ｃ）は、無機充填剤であり、具体的には次のタルクである。
タルク：ネオライト興産株式会社製、ネオタルクＵＮＩ０５、レーザ回折法によって測定した体積平均粒子径：５μｍ
他の成分は、次の添加剤である。
酸化防止剤：ＢＡＳＦ社製Ｂ２２５
中和剤：協和化学工業株式会社製ＤＨＴ－４Ａ
造核剤：株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＮＡ１１
耐候剤：株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＬＡ５０２ＸＰ
帯電防止剤：花王株式会社製ＴＳ－５
無機顔料：キャボット社製カーボンブラックＩＰ－１０００が６０質量％、石原産業株式会社製チタンホワイトＣＲ－６０が４０質量％の混合物
【0069】
表２の測定結果及び評価結果は下記の方法によって測定及び評価された値である。
【0070】
＜流動性 ＭＦＲ＞
ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ポリプロピレン系樹脂組成物に対してはＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で、エチレン・αオレフィン共重合体に対してはＪＩＳ Ｋ６９２２－２に基づき、温度１９０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した。
ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ポリプロピレン系樹脂組成物に対してはＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で、エチレン・αオレフィン共重合体に対してはＪＩＳ Ｋ６９２２－２に基づき、温度１９０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した。
【0071】
＜剛性 曲げ弾性率＞
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、射出成形機（ファナック株式会社製ＦＡＮＵＣ ＲＯＢＯＳＨＯＴ Ｓ２０００ｉ）を用い、溶融樹脂温度を２００℃、金型温度４０℃、平均射出速度２００ｍｍ／秒、保圧時間４０秒、全サイクル時間６０秒の条件にて、ポリプロピレン樹脂組成物からＪＩＳ Ｋ７１３９に規定する多目的試験片（タイプＡ１）を射出成形し、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍ、長さ８０ｍｍに加工して測定用試験片（タイプＢ２）を得た。
株式会社島津製作所製精密万能試験機（オートグラフＡＧ－Ｘ １０ｋＮ）を用い、温度２３℃、相対湿度５０％、支点間距離６４ｍｍ、試験速度２ｍｍ／分の条件で、タイプＢ２測定用試験片の曲げ弾性率を測定することでポリプロピレン系樹脂組成物から得られる射出成形体の剛性の指標とした。
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、射出成形機（ファナック株式会社製ＦＡＮＵＣ ＲＯＢＯＳＨＯＴ Ｓ２０００ｉ）を用い、溶融樹脂温度を２００℃、金型温度４０℃、平均射出速度２００ｍｍ／秒、保圧時間４０秒、全サイクル時間６０秒の条件にて、ポリプロピレン樹脂組成物からＪＩＳ Ｋ７１３９に規定する多目的試験片（タイプＡ１）を射出成形し、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍ、長さ８０ｍｍに加工して測定用試験片（タイプＢ２）を得た。
株式会社島津製作所製精密万能試験機（オートグラフＡＧ－Ｘ １０ｋＮ）を用い、温度２３℃、相対湿度５０％、支点間距離６４ｍｍ、試験速度２ｍｍ／分の条件で、タイプＢ２測定用試験片の曲げ弾性率を測定することでポリプロピレン系樹脂組成物から得られる射出成形体の剛性の指標とした。
【0072】
＜低温耐衝撃性 シャルピー衝撃強さ［－２０℃］＞
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、曲げ弾性率測定で用いた試験片と同一の操作で得たタイプＡ１試験片を用いて測定した。すなわち、ＪＩＳ Ｋ７１１１－１に従い、株式会社東洋精機製作所製ノッチングツールＡ－４を用いて幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍに加工してから幅方向に２ｍｍのノッチを入れ、形状Ａの測定用試験片を得た。
当該測定用試験片について、株式会社安田精機製作所製低温槽付き全自動衝撃試験機（Ｎｏ．２５８－ＺＡ）を用い、温度－２０℃の条件でシャルピー衝撃強さ（エッジワイズ打撃、１ｅＡ法）を測定した。
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、曲げ弾性率測定で用いた試験片と同一の操作で得たタイプＡ１試験片を用いて測定した。すなわち、ＪＩＳ Ｋ７１１１－１に従い、株式会社東洋精機製作所製ノッチングツールＡ－４を用いて幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍに加工してから幅方向に２ｍｍのノッチを入れ、形状Ａの測定用試験片を得た。
当該測定用試験片について、株式会社安田精機製作所製低温槽付き全自動衝撃試験機（Ｎｏ．２５８－ＺＡ）を用い、温度－２０℃の条件でシャルピー衝撃強さ（エッジワイズ打撃、１ｅＡ法）を測定した。
【0073】
＜引張特性 引張破壊呼びひずみ＞
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、曲げ弾性率測定で用いた試験片と同一の操作で得たタイプＡ１試験片を用いて測定した。すなわち、ＪＩＳ Ｋ７１６１－２に従い、株式会社島津製作所製精密万能試験機（オートグラフＡＧ－Ｘ １０ｋＮ）を用い、温度２３℃、相対湿度５０％、試験速度５０ｍｍ／分の条件で引張破壊呼びひずみを測定した。
ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、曲げ弾性率測定で用いた試験片と同一の操作で得たタイプＡ１試験片を用いて測定した。すなわち、ＪＩＳ Ｋ７１６１－２に従い、株式会社島津製作所製精密万能試験機（オートグラフＡＧ－Ｘ １０ｋＮ）を用い、温度２３℃、相対湿度５０％、試験速度５０ｍｍ／分の条件で引張破壊呼びひずみを測定した。
【0074】
＜外観＞
寸法２００ｍｍ×４００ｍｍ×３ｍｍで中央部に開口部（４０ｍｍΦ）が施され、片面に強度補強リブ（高さ１０ｍｍ×厚さ１ｍｍ）が形成された鏡面平板成形用金型を、射出成形機（株式会社日本製鋼所製、Ｊ２２０ＥＬIII）に取り付けた。ペレット状のポリプロピレン系樹脂組成物を用い、成形温度２３０℃、金型温度４０℃、射出時間１秒の条件下で射出成形を行った。
自動車内装部品を模した射出成形体の外観評価として、フローマークの目立ちやすさ、開口部付近でのウェルドの目立ちやすさ、強度補強リブが形成された裏面におけるシルバーストリークの目立ちやすさを目視で観察した。評価基準は下記の通りである。
寸法２００ｍｍ×４００ｍｍ×３ｍｍで中央部に開口部（４０ｍｍΦ）が施され、片面に強度補強リブ（高さ１０ｍｍ×厚さ１ｍｍ）が形成された鏡面平板成形用金型を、射出成形機（株式会社日本製鋼所製、Ｊ２２０ＥＬIII）に取り付けた。ペレット状のポリプロピレン系樹脂組成物を用い、成形温度２３０℃、金型温度４０℃、射出時間１秒の条件下で射出成形を行った。
自動車内装部品を模した射出成形体の外観評価として、フローマークの目立ちやすさ、開口部付近でのウェルドの目立ちやすさ、強度補強リブが形成された裏面におけるシルバーストリークの目立ちやすさを目視で観察した。評価基準は下記の通りである。
【0075】
（フローマーク）
「１」： フローマークの発生が無い。
「２」： フローマークの発生程度が僅かで、目立たない。
「３」： フローマークが目立つ。
「１」： フローマークの発生が無い。
「２」： フローマークの発生程度が僅かで、目立たない。
「３」： フローマークが目立つ。
【0076】
（ウェルド）
「１」： ウェルドの発生が無い。
「２」： ウェルドの発生程度が僅かで、目立たない。
「３」： ウェルドが目立つ。
「１」： ウェルドの発生が無い。
「２」： ウェルドの発生程度が僅かで、目立たない。
「３」： ウェルドが目立つ。
【0077】
（シルバーストリーク）
「１」： シルバーストリークの発生が無い。
「２」： シルバーストリークの発生が少なく、目立たない。
「３」： 必ずシルバーストリークが発生し、目立つ。
「１」： シルバーストリークの発生が無い。
「２」： シルバーストリークの発生が少なく、目立たない。
「３」： 必ずシルバーストリークが発生し、目立つ。
【0078】
（耐傷付性）
外観評価に用いた平板の鏡面平滑部から寸法８０ｍｍ×８０ｍｍを切り出し、傷付性評価用試験片とした。
タングステン鋼針（Ｒ=０．１ｍｍ）を装着した表面性測定機（新東科学株式会社製ＨＥＩＤＯＮ－１４Ｄ）で、温度２３℃、荷重０．５Ｎの条件下、長さ５０ｍｍの引掻き傷を、射出成形時の流動方向と直行する方向に、速度５５０ｍｍ／分で１ｍｍ間隔に２０本付けた。平板の傷付き部と通常部の明度差ΔＬ＊を、ＪＩＳ Ｚ８７３０に基づき、分光色差計（日本電色工業株式会社製ＳＥ２０００）により測定した。ΔＬ＊は耐傷付性の指標であり、この値が小さいほど耐傷付性に優れていることを示す。
外観評価に用いた平板の鏡面平滑部から寸法８０ｍｍ×８０ｍｍを切り出し、傷付性評価用試験片とした。
タングステン鋼針（Ｒ=０．１ｍｍ）を装着した表面性測定機（新東科学株式会社製ＨＥＩＤＯＮ－１４Ｄ）で、温度２３℃、荷重０．５Ｎの条件下、長さ５０ｍｍの引掻き傷を、射出成形時の流動方向と直行する方向に、速度５５０ｍｍ／分で１ｍｍ間隔に２０本付けた。平板の傷付き部と通常部の明度差ΔＬ＊を、ＪＩＳ Ｚ８７３０に基づき、分光色差計（日本電色工業株式会社製ＳＥ２０００）により測定した。ΔＬ＊は耐傷付性の指標であり、この値が小さいほど耐傷付性に優れていることを示す。
【0079】
所定の物性を有するポリプロピレン系樹脂組成物を用いた実施例１～５の射出成形体は、比較例１～５と比べて、フローマーク、ウェルド、シルバーストリーク等の発生が抑制され、良好な外観であった。さらに、剛性、低温耐衝撃性、引張特性等の機械物性のバランスにも優れていた。
【0080】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）におけるエチレン・プロピレン共重合体中のエチレン由来単位含有量が所定の範囲から外れる比較例１の射出成形体は、引張特性が劣っていた。
エチレン・αオレフィン共重合体を含有しない比較例２の射出成形体は、低温耐衝撃性が劣り、シルバーストリークの発生が目立っていた。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対する、エチレン・プロピレン共重合体の含有量が所定の範囲から外れる比較例３～４の射出成形体は、低温耐衝撃性と引張特性が劣っていた。
成分（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対する、タルクの含有量が所定の範囲から外れる比較例５の射出成形体は、外観が著しく劣り、耐傷付性も著しく劣っていた。
エチレン・αオレフィン共重合体を含有しない比較例２の射出成形体は、低温耐衝撃性が劣り、シルバーストリークの発生が目立っていた。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対する、エチレン・プロピレン共重合体の含有量が所定の範囲から外れる比較例３～４の射出成形体は、低温耐衝撃性と引張特性が劣っていた。
成分（Ａ）～（Ｃ）の総質量に対する、タルクの含有量が所定の範囲から外れる比較例５の射出成形体は、外観が著しく劣り、耐傷付性も著しく劣っていた。