特許 7505082 アスタチン同位元素の製造方法およびアスタチン同位元素の分離・回収装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-06-14

(45)【発行日】2024-06-24

(54)【発明の名称】アスタチン同位元素の製造方法およびアスタチン同位元素の分離・回収装置

(51)【国際特許分類】

   G21G 1/10 20060101AFI20240617BHJP

   G21G 4/08 20060101ALI20240617BHJP

   G21K 5/08 20060101ALI20240617BHJP

   G21K 1/00 20060101ALI20240617BHJP

   A61K 33/00 20060101ALI20240617BHJP

   A61K 41/00 20200101ALI20240617BHJP

   A61P 35/00 20060101ALI20240617BHJP

【ＦＩ】

G21G1/10

G21G4/08 G

G21K5/08 Z

G21K1/00 Z

A61K33/00

A61K41/00

A61P35/00

【請求項の数】 2

(21)【出願番号】P 2023065456

(22)【出願日】2023-04-13

(62)【分割の表示】P 2019224085の分割

【原出願日】2019-12-11

(65)【公開番号】P2023100656

(43)【公開日】2023-07-19

【審査請求日】2023-04-13

(73)【特許権者】

【識別番号】000003078

【氏名又は名称】株式会社東芝

(73)【特許権者】

【識別番号】317015294

【氏名又は名称】東芝エネルギーシステムズ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001092

【氏名又は名称】弁理士法人サクラ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】宮本 真哉

(72)【発明者】

【氏名】湯原 勝

(72)【発明者】

【氏名】和田 怜志

(72)【発明者】

【氏名】宮寺 晴夫

(72)【発明者】

【氏名】中田 耕太郎

(72)【発明者】

【氏名】手塚 勝

【審査官】大門 清

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１９／１１２０３４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】中国特許出願公開第１０５１４８７３２（ＣＮ，Ａ）

【文献】平成2 9年度放射線安全規制研究戦略的推進事業費 (短寿命a線核種の合理的規制のためのデータ取得による 安全性検証と安全管理・教育方法の開発)事業 成果報告書，日本，大阪大学，2018年03月

【文献】豊嶋厚史 他，アスタチン（At）の核化学，RADIOISOTOPES，Vol. 67 No.10，日本アイソトープ協会，2018年，p.463

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｇ １／１０

Ｇ２１Ｇ ４／０８

Ｇ２１Ｋ ５／０８

Ｇ２１Ｋ １／００

Ａ６１Ｋ ３３／００

Ａ６１Ｋ ４１／００

Ａ６１Ｐ ３５／００

ＪＤｒｅａｍＩＩＩ

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

被照射元素であるビスマスを含む照射試料に加速器で加速されたヘリウムを照射する照射ステップと、
前記照射ステップで生成されたアスタチン同位元素を回収する回収ステップと、
を有し、
前記回収ステップは、気体状の前記アスタチン同位元素を塩化カリウムまたはヨウ化カリウムの粒子であるエアロゾルに吸着させてヘリウムガスにより回収管を介して回収容器に移送するステップと、前記回収容器内の溶液中で前記アスタチン同位元素を吸着した前記エアロゾルおよび前記アスタチン同位元素をそれぞれ溶解させて前記アスタチン同位元素を回収するステップと、前記回収容器に流入した前記ヘリウムガスを排気フィルタ経由で大気に開放するステップを含む、
ことを特徴とするアスタチン同位元素の製造方法。

【請求項2】

被照射元素を含み加速器で加速されたヘリウムで照射された照射試料の加熱が可能な加熱容器と、
前記加熱により前記被照射元素の前記加速器で加速されたヘリウムの照射により生成されたアスタチン同位元素を塩化カリウムまたはヨウ化カリウムの粒子であるエアロゾルに吸着させてヘリウムガスにより移送するためのエアロゾル供給部と、
前記加熱容器からの前記アスタチン同位元素を吸着した前記エアロゾルを含む前記ヘリウムガスの流路となる回収管と、
前記ヘリウムガスとともに前記回収管から噴き出した前記アスタチン同位元素を吸着した前記エアロゾルを前記アスタチン同位元素とともに溶解させる溶解液を内部に保持する回収容器と、
前記回収容器に流入した前記ヘリウムガスを、排気フィルタを経由して前記回収容器から大気に開放させる排気部と、
を備え、
前記加熱容器は、前記照射試料を、前記被照射元素の沸点より低くかつ前記アスタチン同位元素の沸点より高い温度に昇温する、
ことを特徴とするアスタチン同位元素の分離・回収装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の実施形態は、アスタチン同位元素の製造方法およびアスタチン同位元素の分離・回収装置に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、がん治療において、アルファ線を用いたがん治療が注目されている。これは、アルファ線の飛程が短いことから、アルファ線薬剤を用いたがん治療が、標的となるがん細胞を選択的に攻撃することができ、正常細胞への影響が小さいことによる。

【0003】

アルファ線薬剤を用いたがん治療用の線源の中でも、アスタチン－２１１は半減期が短く、すみやかに安定核に崩壊することから、最も期待されている放射性同位元素である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】国際公開第２０１５／１９５０４２号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

アスタチン－２１１は、がん治療用の線源として期待されている一方で、その半減期が短いために、分離に時間をかけてしまうと、生成したアスタチン－２１１がほとんど消滅してしまうため、迅速な分離方法が求められている。

【0006】

これまでに、生成したアスタチン－２１１の分離・回収方法に関しては、開発・検討されているものとして、大きく２つの方法がある。

【0007】

第１の方法は、ターゲット材中に生成したアスタチン－２１１をビスマスターゲット材ごと酸溶解して、アスタチンを溶液中に溶解させ、この溶液から溶媒抽出等の手法によって精製する方法である。ただし、溶解、抽出などの分離操作に時間が必要であり、かつ廃棄物の発生量が多いなどの課題がある。

【0008】

第２の方法は、分離・回収対象であるアスタチンおよびターゲット材であるビスマスターゲットの膜として一般的に使用される可能性のあるアルミニウムの沸点、融点の違いを利用して、アスタチンを加熱分離する方法である。この方法は、回収部や搬送部であるキャピラリなどの壁面にアスタチン－２１１が付着するため、有機溶剤やアルカリ溶液などを用いて、付着したアスタチン－２１１を溶離、回収する必要がある。

【0009】

これらの方法の他に、迅速かつ、連続的に合成した核種を分離・回収するための一般的な手法として、ガスジェットを用いた方法が、超重元素などを対象として古くから知られている。この方法は、核種合成のためのビーム照射時に、反跳によりターゲット材後方に飛び出してくる合成核種をヘリウムガスなどにヨウ化カリウムなどのエアロゾルを共存させて搬送する方法である。ただし、この方法がアスタチンについて適用可能か否かについての検討は、ほとんどなされていない。

【0010】

本発明の実施形態は、がん治療やその他の用途で用いる放射性核種のうち、アスタチン同位元素を、効率的かつ迅速に分離することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

上述の目的を達成するため、本実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法は、被照射元素であるビスマスを含む照射試料に加速器で加速されたヘリウムを照射する照射ステップと、前記照射ステップで生成されたアスタチン同位元素を回収する回収ステップと、を有し、前記回収ステップは、気体状の前記アスタチン同位元素を塩化カリウムまたはヨウ化カリウムの粒子であるエアロゾルに吸着させてヘリウムガスにより回収管を介して回収容器に移送するステップと、前記回収容器内の溶液中で前記アスタチン同位元素を吸着した前記エアロゾルおよび前記アスタチン同位元素をそれぞれ溶解させて前記アスタチン同位元素を回収するステップと、前記回収容器に流入した前記ヘリウムガスを排気フィルタ経由で大気に開放するステップを含む、ことを特徴とする。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置のうちの照射試料の照射のための装置の構成を示す縦断面図である。

【図2】第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の分離・回収装置の構成を示す縦断面図である。

【図3】第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【図4】第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法におけるアスタチン同位元素の分離の詳細手順を示すフロ―図である。

【図5】第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法におけるアスタチン同位元素の回収の詳細手順を示すフロ―図である。

【図6】第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す縦断面図である。

【図7】第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の照射試料の移送部分の構成を示す斜視図である。

【図8】第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【図9】第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法における照射試料の加熱容器内への移送の詳細手順を示すフロ―図である。

【図10】第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す縦断面図である。

【図11】第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【図12】第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法における照射試料の移送の手順を示すフロ―図である。

【図13】第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す図１４のＸＩＩＩ－ＸＩＩＩ線矢視断面図である。

【図14】第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す図１３のＸＩＶ－ＸＩＶ線矢視部分断面図である。

【図15】第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の図１４のＡ部の詳細な構成を示す縦断面図である。

【図16】第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法および分離・回収装置について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複する説明は省略する。

【0014】

［第１の実施形態］
図１は、第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置のうちの照射試料の照射のための照射部１１０の構成を示す縦断面図である。

【0015】

照射部１１０は、照射試料１０に放射線照射装置１からの加速器で加速されたヘリウムを照射するための反応容器２０および真空ポンプ７０を有する。

【0016】

反応容器２０は、容器本体２１および試料保持部２４を有する。試料保持部２４は、容器本体２１内に設けられ、照射試料１０を水平な状態に搭載する。照射試料１０は、照射材受け皿１２およびそれに収納されるビスマス照射材１１を有する。ここで、ビスマス照射材１１は、常温では固体状のビスマスである。照射材受け皿１２の材料は、たとえば、アルミニウムのような、加速器で加速されたヘリウムの照射に対して核的に安定で２次的生成物が生じず、かつ、融点もビスマスおよびアスタチンに比較して高い材料である。試料保持部２４に搭載される照射試料１０の数は、図１に示すような２つあるいはそれ以上、あるいは１つでもよい。

【0017】

また、容器本体２１には、放射線照射装置１からの加速器で加速されたヘリウムを透過させる照射窓２２が取り付けられている。ここで、照射窓２２を透過した加速器で加速されたヘリウムは、照射材受け皿１２中のビスマス照射材１１に到達するような位置関係となっている。

【0018】

照射試料１０に加速器で加速されたヘリウムが照射されると、照射試料１０中のビスマス２０９はアスタチン－２１１に変換し、アスタチン－２１１が生成される。

【0019】

なお、照射される加速器で加速されたヘリウムのエネルギーが、３０ＭｅＶ程度になると、アスタチン－２１１のみでなく、アスタチン－２１０が生成される。アスタチン－２１０はベータ崩壊してポロニウム－２１０になる。ポロニウム－２１０は、α線源であり、しかもガンマ線等を放出しないため、その存在を検出することが難しいという意味では危険物ということができる。したがって、ポロニウム－２１０の生成につながらないように、照射される加速器で加速されたヘリウムのエネルギーは、たとえば、２９ＭｅＶ程度以下と、上限を設けた管理を行う。

【0020】

また、容器本体２１には、排気口２８が形成されており、真空ポンプ７０に連通している。真空ポンプ７０は、反応容器２０内を所定の圧力まで低下させる能力を有する。ここで、所定の圧力は、放射線照射装置１から発せられた加速器で加速されたヘリウムに対して、ビスマス照射材１１に到達する当該ヘリウムの強度およびエネルギーの低下を所定範囲にとどめる条件から設定される。

【0021】

容器本体２１には、さらに、照射試料１０を出し入れするための出し入れ開口２５が形成されており、閉止蓋２６により閉止されている。

【0022】

図２は、第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の分離・回収装置１２０の構成を示す縦断面図である。分離・回収装置１２０は、照射部１１０において加速器で加速されたヘリウムが照射された照射試料１０内に生成されたアスタチン－２１１を分離し回収するための装置である。

【0023】

分離・回収装置１２０は、加熱容器３０、エアロゾル供給部４０、回収部５０、および排気部６０を有する。

【0024】

加熱容器３０は、容器本体３１、試料保持部３２、およびヒータ３７を有する。

【0025】

試料保持部３２は、容器本体３１内にあって、容器本体３１内に持ち込まれた照射後の照射試料１０を搭載する。なお、試料保持部３２の構成は、図２に示すような２段構成に限らない。照射試料１０の出し入れ、ヒータ３７との位置関係等から設定すればよい。

【0026】

ヒータ３７は、容器本体３１に取り付けられた複数の電気ヒータである。なお、複数には限らず、１つであってもよい。また、ヒータ３７は、電気ヒータに限らず、たとえば加熱流体を通す伝熱管であってもよい。

【0027】

ヒータ３７は、容器本体３１内を加熱し、照射された照射試料１０を所定の温度に昇温する容量を有する。ここで、所定の温度は、アスタチンの沸点を超えた温度で、かつビスマスの沸点未満の温度である。また、ビスマスの融点以上の温度である。所定の温度まで昇温することによって、ビスマスは液体状態、アスタチンは気体状となる。

【0028】

表１に、アスタチンとビスマスの融点（℃）および沸点（℃）を示した。また、照射試料１０の照射材受け皿１２に使用される材料の例としてアルミニウムについても併せて示している。温度は、小数点以下は省略している。

【0029】

【表1】

【0030】

容器本体３１には、照射試料１０を出し入れするための出し入れ開口３８、エアロゾル供給口３３、および回収口３４が形成されている。エアロゾル供給口３３は、エアロゾル供給部４０に連通している。また、回収口３４は、回収部５０に連通している。

【0031】

エアロゾル供給部４０は、エアロゾルを容器本体３１に供給するための装置である。エアロゾル供給部４０は、供給容器４１、ガス供給部４５、供給配管４２および止め弁４３を有する。供給容器４１は、エアロゾルを発生させ、あるいは貯留する部分である。ここで、エアロゾルは、たとえば、塩化カリウム、ヨウ化カリウムなどの粒子である。粒子の粒径は、たとえば、１ｎｍ程度から１ｍｍ程度である。ガス供給部４５は、エアロゾルを移動させるための担体ガス、たとえば、ヘリウムガスなどの不活性なガスを供給する。

【0032】

供給容器４１内で発生あるいは貯留されたエアロゾルは、ガス供給部４５からのガスにより、止め弁４３の開閉に応じて、供給配管４２より加熱容器３０の容器本体３１に導入される。容器本体３１内で気体状となったアスタチンは、エアロゾルに吸着する。

【0033】

回収部５０は、エアロゾルに吸着したアスタチンを回収する部分である。

【0034】

回収部５０は、回収容器５１と、回収容器５１内の溶解液５２と、加熱容器３０の回収口３４と回収容器５１とを接続する回収管５３とを有する。

【0035】

回収容器５１内に保持されている溶解液５２は、エアロゾルを溶解する。ここで、溶解液は、水、あるいはアルカリ性の溶液である。アルカリ性の溶液としては、たとえば、エアロゾルが、塩化カリウムやヨウ化カリウムの場合には水酸化カリウムのように、エアロゾルの成分に対応するものが好ましい。

【0036】

回収管５３の回収容器５１内の先端は、溶解液５２の液面下に開放され、水没している。

【0037】

回収容器５１は、ベントラインとして、排気部６０に接続されている。排気部６０は、排気管６１および排気フィルタ６２を有する。回収容器５１に流入したガスは、排気フィルタ６２を経由して大気に開放される。

【0038】

図３は、第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【0039】

アスタチン同位元素の製造方法としては、まず、照射試料を作製する（ステップＳ１０）。ここで、照射試料１０としては、図１および図２に示したようなビスマス照射材１１が照射材受け皿１２に保持されているような形態に限らない。たとえば、ビスマス照射材１１がアルミニウムなどに密閉されているような形態でもよい。

【0040】

次に、照射試料１０を反応容器２０内に設置する（ステップＳ２０）。すなわち、図１に示したように、出し入れ開口２５から照射試料１０を反応容器２０内の試料保持部２４上に搭載する。

【0041】

次に、照射試料１０に加速器で加速されたヘリウムを照射する（ステップＳ３０）。なお、加速器で適切なエネルギーで加速されたヘリウムの照射に先立って、真空ポンプ７０により、容器本体２１内を所定の圧力まで低下させておく。

【0042】

次に、照射試料１０を加熱容器３０に移送する（ステップＳ４０）。

【0043】

次に、生成されたアスタチン同位元素の分離を行う（ステップＳ５０）。

【0044】

図４は、第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法におけるアスタチン同位元素の分離の詳細手順を示すフロ―図である。

【0045】

アスタチン同位元素の分離ステップＳ５０としては、まず、加熱容器３０内を密閉状態に形成する（ステップＳ５１）。次に、加熱容器３０内を昇温する（ステップＳ５２）。具体的には、加熱容器３０内を所定の温度まで昇温する。

【0046】

次に、生成されたアスタチン同位元素の回収を行う（ステップＳ６０）。

【0047】

図５は、第１の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法におけるアスタチン同位元素の回収の詳細手順を示すフロ―図である。

【0048】

アスタチン同位元素の回収ステップＳ６０としては、まず、エアロゾル供給部４０からエアロゾルを加熱容器３０内に移送する（ステップＳ６１）。すなわち、止め弁４３を開いて、ガス供給部４５からのガスでエアロゾルを加熱容器３０に注入する。

【0049】

さらに、アスタチンが吸着したエアロゾルを回収部５０に移送する（ステップＳ６２）。ステップＳ６１およびＳ６２は、供給ガスを供給することにより連続して行われる。この結果、エアロゾルを含むガスは、回収部５０の回収容器５１内の溶解液５２内に噴き出す。溶解液５２内に噴き出したエアロゾルを含むガス中のエアロゾルは、これに付着したアスタチンとともに溶解液５２に溶解する。溶解しない担体ガスは、排気部６０に流出し、排気フィルタ６２を経由して、外気に排出またはリサイクルされる。

【0050】

次に、回収容器５１内の溶解液５２から、アスタチン同位元素を回収する（ステップＳ６３）。この際の回収は、通常の化学的な処理により容易に行うことができる。

【0051】

従来のように加熱部で分離されたアスタチン－２１１を担体ガスのみで移送する方式では、回収部や搬送部であるキャピラリなどの壁面にアスタチン－２１１が付着するため、有機溶剤やアルカリ溶液などを用いて、付着したアスタチン－２１１を溶離、回収する必要がある。

【0052】

一方、本実施形態は、ビスマス２０９に加速器で加速されたヘリウムを照射することにより生じたアスタチン－２１１を加熱容器３１内で分離した後に、アスタチン－２１１をエアロゾルン吸着させて、回収部５０に移送する方式である。この結果、アスタチン－２１１が、キャピラリなどの回収部に至る経路に付着することを防止することができ、回収効率を向上することができ、かつ洗浄による生ずる廃液の処理も不要である。

【0053】

以上のように、本実施形態によるアスタチン同位元素の製造装置１００およびこれを用いたアスタチン同位元素の製造方法によって、アスタチン同位元素を、効率的かつ迅速に分離することができる。

【0054】

［第２の実施形態］
本第２の実施形態は、第１の実施形態の変形である。

【0055】

第１の実施形態においては、反応容器２０で照射された照射試料１０は、反応容器２０に形成された出し入れ開口２５から取り出して、加熱容器３０に形成された出し入れ開口３８から、容器本体３１内の試料保持部３２上に搭載される。

【0056】

一方、本第２の実施形態においては、反応容器２０で照射された照射試料１０は、外部に取り出されることなく、反応容器２０内から加熱容器３０内に移送されるように構成されている。その他の点では、第１の実施形態と同様である。

【0057】

図６は、第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す縦断面図である。また、図７は、第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の照射試料の移送部分の構成を示す斜視図である。

【0058】

アスタチン同位元素の製造装置１００ａは、照射部１１０と分離・回収装置１２０との間に配された中間部１３０を有する。

【0059】

中間部１３０は、中間部容器１３１、ターンテーブル１３２、および回転駆動部１３３を有する。

【0060】

中間部容器１３１は、反応容器２０の容器本体２１と、加熱容器３０の容器本体３１とに挟まれ、その内部に設けられた回転駆動部１３３と、回転駆動部１３３上に搭載され回転駆動部１３３により回転駆動されるターンテーブル１３２とを有する。

【0061】

ターンテーブル１３２上には、照射試料１０が搭載される。ターンテーブル１３２は、その一部が、反応容器２０の容器本体２１および加熱容器３０の容器本体３１のそれぞれの内部に突出している。このため、ターンテーブル１３２上に搭載された照射試料１０が、反応容器２０の容器本体２１および加熱容器３０の容器本体３１のそれぞれの内部に存在する状態とすることができる。

【0062】

図７に示すように、ターンテーブル１３２が回転した場合に、それに搭載されている照射試料１０を含めて、干渉しないように、反応容器２０の容器本体２１には出し入れ開口２５が、また、加熱容器３０の容器本体３１には出し入れ開口３８が、それぞれ形成されている。

【0063】

このため、容器本体２１には、出し入れ開口２５を閉止するための反応容器仕切り扉２７が、また、容器本体３１には、出し入れ開口３８を閉止するための加熱容器仕切り扉３５が、それぞれ設けられている。反応容器仕切り扉２７および加熱容器仕切り扉３５は、それぞれ、閉止状態においては、ターンテーブル１３２に密着し、シール性が確保される。

【0064】

また、中間部１３０は、図示しない真空ポンプに連通しており、中間部容器１３１の内
部を真空状態に移行できる。

【0065】

さらに、中間部１３０には、図示しないが、外部との出し入れ開口が形成されている。

【0066】

エアロゾル供給部４０および回収部５０については、第1の実施形態と同様である。

【0067】

図８は、第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【0068】

ステップＳ１０の照射試料１０の作製については、第1の実施形態と同様である。

【0069】

次に、反応容器２０内で、照射試料１０をターンテーブル１３２上に設置する（ステップＳ２０a）。

【0070】

次に、照射試料１０に加速器で加速されたヘリウムを照射する（ステップＳ３０）。

【0071】

次に、照射試料１０を加熱容器３０内に移送する（ステップＳ４０a）。

【0072】

図９は、第２の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法における照射試料の加熱容器内への移送の詳細手順を示すフロ―図である。

【0073】

照射試料の加熱容器内への移送ステップＳ４０aとして、まず、中間部１３０を真空状態に移行する（ステップＳ４１a）。

【0074】

次に、反応容器仕切り扉２７および加熱容器仕切り扉３５を、それぞれ開状態とする（ステップＳ４２a）。

【0075】

次に、ターンテーブル１３２を回動させる（ステップＳ４３a）。ターンテーブル１３２は、たとえば、１８０度回転させる。この結果、反応容器２０内でターンテーブル１３２上に搭載されていた照射試料１０が、加熱容器３０内に移動する。

【0076】

次に、反応容器仕切り扉２７および加熱容器仕切り扉３５を、それぞれ閉状態とする（ステップＳ４４a）。

【0077】

以上のように、本第２の実施形態においては、照射試料１０を外部に取り出すことなく、反応容器２０から加熱容器３０に移動することができる。また、照射試料１０は、中間部１３０において出し入れが可能である。この結果、たとえば、反応容器２０内の真空状態を破壊することなく、照射試料１０の照射、加熱装置２０への移送を行うことができ、アスタチンの製造効率を向上させることができる。

【0078】

［第３の実施形態］
図１０は、第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置１００ｂの構成を示す縦断面図である。

【0079】

本第３の実施形態は、第１の実施形態の変形である。本第３の実施形態においては、第２の実施形態と同様に、反応容器２０で照射された照射試料１０ａは、外部に取り出されることなく、反応容器２０内から加熱容器３０内に移送されるように構成されている。その他の点では、第１の実施形態と同様である。

【0080】

ここで、本実施形態における照射試料１０ａは、照射試料１０ａがいかなる姿勢の場合でも、ビスマス照射材１１が流出しないように、ビスマス照射材１１およびこれを収納する照射材収納部１３を有する。

【0081】

アスタチン同位元素の製造装置１００ｂは、照射部１１０、分離・回収装置１２０、およびこれらを連通させる中間部１３０を有する。

【0082】

照射部１１０は、反応容器２０への照射試料１０ａの出し入れが、第1の実施形態とは異なる。反応容器２０への照射試料１０ａの導入部分には、閉止蓋２６aおよび入口試料保持部２４aが設けられている。照射試料１０ａは、閉止蓋２６aを開くことにより、導入され、まず、入口試料保持部２４aに保持される。入口試料保持部２４aは、図示しない駆動部により開閉可能であり、閉状態では照射試料１０ａを保持し、開状態では、照射試料１０ａは重力により下方に落下する。

【0083】

反応容器２０内の照射箇所には、照射箇所試料保持部２４ｂが設けられている。照射箇所試料保持部２４ｂも入口試料保持部２４aと同様に図示しない駆動部により開閉可能である。照射箇所試料保持部２４ｂに照射試料１０ａが保持されておらず、かつ照射箇所試料保持部２４ｂが閉状態において、照射試料１０ａを保持する入口試料保持部２４aが開くと、入口試料保持部２４aが保持していた照射試料１０ａは、重力落下して照射箇所試料保持部２４ｂに保持される。

【0084】

中間部１３０は、反応容器２０と加熱容器３０とを連通する連通管１３４、連通管１３４に設けられた第１仕切弁１３５および第２仕切弁１３６、および連通管１３４に接続する排気部１３７を有する。

【0085】

連通管１３４の第１仕切弁１３５と第２仕切弁１３６との間の部分には、照射試料１０ａが収納可能である。

【0086】

排気部１３７には、止め弁１３７aが設けられている。排気部１３７は、連通管１３４の第１仕切弁１３５および第２仕切弁１３６に挟まれた部分の圧力をほぼ真空状態に移行可能である。

【0087】

加熱容器３０内には、試料保持部３２が設けられている。試料保持部３２は、重力落下により連通管１３４を通過して加熱容器３０内に入ってくる照射試料１０ａを保持可能である。

【0088】

図１１は、第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【0089】

ステップＳ１０の照射試料１０ａの作製については、第1の実施形態と同様である。

【0090】

次に、照射試料１０ａを反応容器２０内に導入する（ステップＳ２０ｂ）。具体的には、閉止蓋２６aを開き、照射試料１０ａを導入し、入口試料保持部２４aに保持される。さらに、入口試料保持部２４aを開き、重力により落下する照射試料１０ａを、照射箇所試料保持部２４ｂで保持する。

【0091】

次に、照射試料１０ａに加速器で加速されたヘリウムを照射する（ステップＳ３０）。

【0092】

次に、照射試料１０ａを加熱容器３０内に移送する（ステップＳ４０ｂ）。

【0093】

図１２は、第３の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法における照射試料の移送の手順を示すフロ―図である。

【0094】

照射試料の移送ステップＳ４０ｂは、以下のようなステップを有する。

【0095】

まず、第１仕切弁１３５および第２仕切弁１３６の間の真空状態に移行する（ステップＳ４１ｂ）。詳細には、止め弁１３７ａを開き、排気部１３７により、連通管１３４の第１仕切弁１３５および第２仕切弁１３６の間の部分の圧力を、反応容器２０内の圧力と同様の圧力まで低下させる。

【0096】

次に、第１仕切弁１３５を開く（ステップＳ４２ｂ）。第１仕切弁１３５を開くことにより、連通管１３４の第１仕切弁１３５と第２仕切弁１３６との間の部分が、反応容器２０の容器本体２１内の空間と連通する。

【0097】

次に、照射箇所試料保持部２４ｂを開放する（ステップＳ４３ｂ）。この結果、容器本体２１内で照射箇所試料保持部２４ｂに保持されていた照射試料１０ａが、重力落下して、第２仕切弁１３６に保持される（ステップＳ４４ｂ）。

【0098】

連通管１３４の第１仕切弁１３５と第２仕切弁１３６との間の部分を、加熱容器３０内と同圧まで加圧する（ステップＳ４５ｂ）。

【0099】

次に、第２仕切弁１３６を開く（ステップＳ４６ｂ）。第２仕切弁１３６を開くことにより、第２仕切弁１３６に保持されていた照射試料１０ａが、加熱容器３０内まで重力落下する。加熱容器３０内に移動した照射試料１０ａは、加熱容器３０内の試料保持部３２により保持される。

【0100】

以上のように、本第３の実施形態においては、第２の実施形態と同様に、照射試料１０ａを外部に取り出すことなく、反応容器２０から加熱容器３０に移動することができる。この結果、たとえば、反応容器２０内の真空状態を維持して、照射試料１０ａの照射、加熱装置２０への移送を行うことができ、アスタチンの製造効率を向上させることができる。

【0101】

［第４の実施形態］
図１３は、第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す図１４のＸＩＩＩ－ＸＩＩＩ線矢視断面図、図１４は、第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の構成を示す図１３のＸＩＶ－ＸＩＶ線矢視部分断面図である。また、図１５は、第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造装置の図１４のＡ部の詳細な構成を示す縦断面図である。

【0102】

まず、照射試料は、テープ状照射試料１５である。図１５に示すように、テープ状照射試料１５は、基材テープ１５ａと、これの一方の表面に形成されるビスマス層１５ｂを有する。基材テープ１５ａの材質は、たとえばアルミニウムである。基材テープ１５ａの厚みは、たとえば１ないし数ミクロン（μｍ）である。また、ビスマス層１５ｂの厚みは、たとえば５０ないし１００ｎｍである。

【0103】

本実施形態におけるアスタチン同位元素の製造装置１００ｃは、図１３に示すように、反応容器２０、エアロゾル供給部４０、回収部５０、および排気部６０を有する。したがって、アスタチンの分離装置としての加熱部を有しない。エアロゾル供給部４０、回収部５０、および排気部６０については、第1の実施形態と同様である。

【0104】

図１４に示すように、反応容器２０には、エアロゾル供給部４０と連通するエアロゾル流入口２８ａ、および回収部５０と連通する排気口２８、および照射窓２２が形成されている。

【0105】

また、反応容器２０は、その内部に複数のテープ状照射試料１５を連続的に通過させ、連続的に照射可能に構成されている。このために、反応容器２０は、複数のローラ機構を有する。

【0106】

すなわち、反応容器２０は、複数のテープ状照射試料１５を反応容器２０内に導入するための入口ローラ２３、複数のテープ状照射試料１５を反応容器２０外に取り出すための出口ローラ２９を有する。さらに、反応容器２０は、図１５に示すように、入口側第１分岐ローラ２３ａ、入口側第２分岐ローラ２３ｂ、出口側第１合流ローラ２９ａ、および出口側第２合流ローラ２９ｂを有する。なお、入口ローラ２３および出口ローラ２９にはそれぞれの駆動部が設けられているが、駆動部の図示は省略している。ここで、駆動部が出口ローラ２９のみに設けられることでもよい。また、入口側第１分岐ローラ２３ａ、入口側第２分岐ローラ２３ｂ、出口側第１合流ローラ２９ａ、および出口側第２合流ローラ２９ｂは、それぞれ、テープ状照射試料１５の移動に応じて回転するガイド機能のみを有する。

【0107】

入口ローラ２３および出口ローラ２９は、それぞれ、一対の回転部分を有し、これらの回転部分の間にテープ状照射試料１５を挟みながら回転方向に移送する。入口ローラ２３と出口ローラ２９は、互いに対応する壁にそれぞれ設けられている。

【0108】

図１５では、テープ状照射試料１５が４枚の場合を示している。ただし、テープ状照射試料１５が４枚以外の枚数であってもよい。反応容器２０内のローラの数は、テープ状照射試料１５の枚数に応じて設定すればよい。

【0109】

入口ローラ２３の後段に入口側第１分岐ローラ２３ａを配し、入口側第１分岐ローラ２３ａの後段に入口側第２分岐ローラ２３ｂを配することにより、入口ローラ２３から送り出された４枚のテープ状照射試料１５の相互の間隔を確保する。逆に、入口側第２分岐ローラ２３ｂの後段に出口側第１合流ローラ２９ａを配し、出口側第１合流ローラ２９ａの後段であって、かつ出口ローラ２９の前段に出口側第２合流ローラ２９ｂを配することにより、相互の間隔を確保された４枚のテープ状照射試料１５を重なるように一体化して出口ローラ２９から送り出すように構成されている。

【0110】

図１６は、第４の実施形態に係るアスタチン同位元素の製造方法の手順を示すフロ―図である。

【0111】

まず、照射試料を作製する（ステップＳ１０ｃ）。ここで、照射試料は、テープ状照射試料１５である。

【0112】

次に、テープ状照射試料１５を反応容器２０内に所定の速度で移送する（ステップＳ２０ｃ）。ここで、全てのテープ状照射試料１５は、ビスマス層１５ｂが放射線照射装置１の方向とは反対側に配される方向に装着されている。

【0113】

次に、テープ状照射試料１５に加速器で加速されたヘリウムを照射し、生成されたアスタチン同位元素の分離を行う（ステップＳ３０ｃ）。ビスマスへの加速器で加速されたヘリウムの照射によりアスタチンの同位元素が生成される。この際、アスタチン原子は、反跳、すなわち放射線照射装置１の方向とは反対側の方向に飛び出す。本実施形態においては、ビスマス層１５ｂが薄いため、反跳により飛び出したアスタチン同位元素は、ビスマス層１５ｂの外側、すなわち、放射線照射装置１から見て、テープ状照射試料１５の裏側の空間に飛び出す。

【0114】

次に、反応容器２０内にエアロゾルを含むガスを注入、排出する（ステップＳ４０ｃ）。具体的には、止め弁４３を開き、エアロゾルを担体ガスで駆動し、反応容器２０内に流入させる。複数のテープ状照射試料１５は、互いに間隔をおいて配されているため流路が形成されており、エアロゾルを含むガスはこの流路を通過する。テープ状照射試料１５の裏側に移行したアスタチン同位元素は、このエアロゾルに吸着する。

【0115】

次に、排出されたエアロゾルから生成されたアスタチン同位元素を回収する（ステップＳ５０ｃ）。すなわち、アスタチン同位元素が吸着したエアロゾルは、回収容器５０内に流入し、アスタチン同位元素が回収される。

【0116】

以上のように、本実施形態では、加速器で加速されたヘリウムの照射方向に厚みの薄いテープ状照射試料１５を用いることにより、反跳現象を利用して反応容器２０内でアスタチンを分離することができる。また、テープ状照射試料１５であることから、連続的に照射位置を変更することができる。このように、本実施形態では、アスタチン同位元素に連続的に生成し、分離することができる。また、生成したアスタチン同位元素を、連続的に回収部５０に移送することができる。

【0117】

この結果、本実施形態においては、アスタチン同位元素を、効率的かつ迅速に分離することができる。

【0118】

［その他の実施形態］
以上、本発明の実施形態を説明したが、実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。

【0119】

また、各実施形態の特徴を組み合わせてもよい。たとえば、第２の実施形態の特徴と、第３の実施形態の特徴とを組み合わせてもよい。

【0120】

また、実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。

【0121】

実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

【符号の説明】

【0122】

１…放射線照射装置、１０、１０ａ…照射試料、１１…ビスマス照射材、１２…照射材受け皿、１３…照射材収納部、１５…テープ状照射試料、１５ａ…基材テープ、１５ｂ…ビスマス層、２０…反応容器、２１…容器本体、２２…照射窓、２３…入口ローラ、２３ａ…入口側第１分岐ローラ、２３ｂ…入口側第２分岐ローラ、２４…試料保持部、２４a…入口試料保持部、２４ｂ…照射箇所試料保持部、２５…出し入れ開口、２６、２６a…閉止蓋、２７…反応容器仕切り扉、２８…排気口、２８ａ…エアロゾル流入口、２９…出口ローラ、２９ａ…出口側第１合流ローラ、２９ｂ…出口側第２合流ローラ、３０…加熱容器、３１…容器本体、３２…試料保持部、３３…エアロゾル供給口、３４…回収口、３５…加熱容器仕切り扉、３７…ヒータ、３８…出し入れ開口、４０…エアロゾル供給部、４１…供給容器、４２…供給配管、４３…止め弁、４５…ガス供給部、５０…回収部、５１…回収容器、５２…溶解液、５３…回収管、６０…排気部、６１…排気管、６２…排気フィルタ、７０…真空ポンプ、１００、１００ａ、１００ｂ、１００ｃ…アスタチン同位元素の製造装置、１１０…照射部、１２０…分離・回収装置、１３０…中間部、１３１…中間部容器、１３２…ターンテーブル、１３３…回転駆動部、１３４…連通管、１３５…第１仕切弁、１３６…第２仕切弁、１３７…排気部、１３７a…止め弁

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】