特許 7506037 電池の製造方法及び電池の製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-06-17

(45)【発行日】2024-06-25

(54)【発明の名称】電池の製造方法及び電池の製造装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 4/04 20060101AFI20240618BHJP

   H01M 4/139 20100101ALI20240618BHJP

   H01M 10/04 20060101ALI20240618BHJP

   H01M 10/058 20100101ALI20240618BHJP

【ＦＩ】

H01M4/04 A

H01M4/139

H01M10/04 Z

H01M10/058

【請求項の数】 5

(21)【出願番号】P 2021140059

(22)【出願日】2021-08-30

(65)【公開番号】P2023034011

(43)【公開日】2023-03-13

【審査請求日】2023-02-03

(73)【特許権者】

【識別番号】399107063

【氏名又は名称】プライムアースＥＶエナジー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100107249

【弁理士】

【氏名又は名称】中嶋 恭久

(72)【発明者】

【氏名】▲高▼田 智功

【審査官】鈴木 雅雄

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１９－１０２１８６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１７５１５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－２２０２１７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０９－１０６８１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２０－１２９４６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２０－０５２７３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１１１９０６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１９－１０２１８７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２１－０３０２６４（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０２０／１０９０７４（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ４／０４

Ｈ０１Ｍ ４／１３９

Ｈ０１Ｍ １０／０４

Ｈ０１Ｍ １０／０５８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

電池の製造工程の電極材料の混練工程における複数の材料条件及び製造条件を説明変数とし、前記混練工程における管理指標値を目的変数として、前記材料条件及び前記製造条件に関する各項目の値並びに前記管理指標値を含むデータセットを用いた機械学習の実行により、前記材料条件及び前記製造条件に基づいた前記管理指標値の予測モデルを生成する工程と、
前記材料条件及び前記製造条件に関する前記各項目を、前記値の変更が許容される制御パラメータと、予め前記値が定められた非制御パラメータとに区分して、前記予測モデルを用いて予測される前記管理指標値のバラツキが最小となるように、数理最適化処理の実行により前記制御パラメータに区分される前記各項目の値を決定する工程と、
を備え、
前記データセットには、前記制御パラメータと前記非制御パラメータとの交互作用が存在することを示す交互作用データが含まれ、
前記材料条件が、電極材料に用いられる負極活物質の比表面積、粒子径、吸油量、細孔径、分散剤や結着剤の分子量、固形分濃度の材料物性から選択され、
前記製造条件が、混練機の回転体の回転速度、混練機に対する供給電力、電極材料となる結着剤、及び溶媒の投入量、投入された電極材料の混練時間、混練温度の装置条件から選択され、
前記管理指標値は、混練された前記電極材料のペースト粘度である電池の製造方法。

【請求項2】

前記製造条件に関する前記各項目が前記制御パラメータであり、前記材料条件に関する前記各項目が前記非制御パラメータである
請求項１に記載の電池の製造方法。

【請求項3】

ランダムフォレストを用いて前記予測モデルが生成される
請求項１又は請求項２に記載の電池の製造方法。

【請求項4】

ベイズ最適化を用いて前記制御パラメータに区分される前記各項目の値が決定される
請求項１～請求項３の何れか一項に記載の電池の製造方法。

【請求項5】

電池の製造工程の電極材料の混練工程における複数の材料条件及び製造条件を説明変数とし、前記混練工程における管理指標値を目的変数として、前記材料条件及び前記製造条件に関する各項目の値並びに前記管理指標値を含むデータセットを用いた機械学習の実行により、前記材料条件及び前記製造条件に基づいた前記管理指標値の予測モデルを生成する予測モデル生成部と、
前記材料条件及び前記製造条件に関する前記各項目を、前記値の変更が許容される制御パラメータと、予め前記値が定められた非制御パラメータとに区分して、前記予測モデルを用いて予測される前記管理指標値のバラツキが最小となるように、数理最適化処理の実行により前記制御パラメータに区分される前記各項目の値を決定する最適化演算部と、
を備え、
前記データセットには、前記制御パラメータと前記非制御パラメータとの交互作用が存在することを示す交互作用データが含まれ、
前記材料条件が、電極材料に用いられる負極活物質の比表面積、粒子径、吸油量、細孔径、分散剤や結着剤の分子量、固形分濃度の材料物性から選択され、
前記製造条件が、混練機の回転体の回転速度、混練機に対する供給電力、電極材料となる結着剤、及び溶媒の投入量、投入された電極材料の混練時間、混練温度の装置条件から選択され、
前記管理指標値は、混練された前記電極材料のペースト粘度である電池の製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電池の製造方法及び電池の製造装置に関するものである。

【背景技術】

【0002】

従来、機械学習を用いた電池の製造方法がある。例えば、特許文献１には、自動化された製造工程を含んで製造された電池の品質を評価し、その評価の結果と製造パラメータとを紐付けて記憶するとともに、機械学習により、その電池の品質低下に影響を与える誘因パラメータを特定する。そして、製造された電池の品質が所定の基準以下に低下した場合には、その製造パラメータのうち、誘因パラメータに特定された項目の値を、初期設定値に戻す、又は初期設定値に近づける構成が記載されている。

【0003】

即ち、電池の製造においては、複数の要素が複雑に絡み合うことにより、その製造される電池の品質が決定付けられる。この点、上記構成によれば、長期に亘る電池製造において、その品質を維持するために累積的な微調整が行われた複数の製造パラメータの中から、適切に、その品質低下に影響を与える誘因パラメータを特定して修正することができる。そして、これにより、一定以上品質の電池を継続的に製造することができるようになる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２０１９－１０２１８６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、上記従来技術の構成においても、その製造工程において値の変更が許容される複数の制御パラメータを最適化することは難しいという問題がある。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記課題を解決する電池の製造方法は、電池の製造工程における複数の材料条件及び製造条件を説明変数とし、前記製造工程における管理指標値を目的変数として、前記材料条件及び前記製造条件に関する各項目の値並びに前記管理指標値を含むデータセットを用いた機械学習の実行により、前記材料条件及び前記製造条件に基づいた前記管理指標値の予測モデルを生成する工程と、前記材料条件及び前記製造条件に関する前記各項目を、前記値の変更が許容される制御パラメータと、予め前記値が定められた非制御パラメータとに区分して、前記予測モデルを用いて予測される前記管理指標値のバラツキが最小となるように、数理最適化処理の実行により前記制御パラメータに区分される前記各項目の値を決定する工程と、を備える。

【0007】

即ち、電池の製造工程においては、その制御パラメータと非制御パラメータとの間に交互作用が存在する場合がある。更に、このような場合には、非制御パラメータに区分される各項目が一定のバラツキを有する規定値であっても、制御パラメータに区分される各項目の値を変更することで、管理指標値のバラツキを変化させることができる。そして、上記構成によれば、その管理指標値のバラツキが最小となるように、電池の製造工程における制御パラメータの各値を最適化することができる。また、これにより、非制御パラメータの各項目については、そのバラツキの厳格な管理が不要になる。更に、その予測モデルの生成及び数理最適化処理を自動化することができる。そして、これにより、迅速に、その制御パラメータの最適値を決定することができる。

【0008】

上記課題を解決する電池の製造方法において、前記データセットには、前記制御パラメータと前記非制御パラメータとの交互作用が存在することを示す交互作用データが含まれることが好ましい。

【0009】

上記構成によれば、制御パラメータと非制御パラメータとの交互作用が存在することを明示的に表すことができる。そして、これにより、より高精度に、制御パラメータの各値を最適化することができる。

【0010】

上記課題を解決する電池の製造方法において、前記製造条件に関する前記各項目が前記制御パラメータであり、前記材料条件に関する前記各項目が前記非制御パラメータであることが好ましい。

【0011】

上記構成によれば、材料条件に関する各項目については、その値を製造工程で変更することのできない場合が多い。従って、上記構成によれば、より高精度に、制御パラメータに区分される製造条件に関する各項目の値を最適化することができる。

【0012】

上記課題を解決する電池の製造方法は、ランダムフォレストを用いて前記予測モデルが生成されることが好ましい。
上記構成によれば、高精度の予測モデルを生成することができる。

【0013】

上記課題を解決する電池の製造方法は、ベイズ最適化を用いて前記制御パラメータに区分される前記各項目の値が決定されることが好ましい。
上記構成によれば、高精度に、制御パラメータの各値を最適化することができる。

【0014】

上記課題を解決する電池の製造方法において、前記製造工程は、電極材料の混練工程であり、前記管理指標値は、混練された前記電極材料のペースト粘度であることが好ましい。

【0015】

上記構成によれば、高品質の混練された電極材料を製造することができる。
上記課題を解決する電池の製造装置は、電池の製造工程における複数の材料条件及び製造条件を説明変数とし、前記製造工程における管理指標値を目的変数として、前記材料条件及び前記製造条件に関する各項目の値並びに前記管理指標値を含むデータセットを用いた機械学習の実行により、前記材料条件及び前記製造条件に基づいた前記管理指標値の予測モデルを生成する予測モデル生成部と、前記材料条件及び前記製造条件に関する前記各項目を、前記値の変更が許容される制御パラメータと、予め前記値が定められた非制御パラメータとに区分して、前記予測モデルを用いて予測される前記管理指標値のバラツキが最小となるように、数理最適化処理の実行により前記制御パラメータに区分される前記各項目の値を決定する最適化演算部と、を備える。

【発明の効果】

【0016】

本発明によれば、電池の製造工程における制御パラメータの各値を最適化することができる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】電池の斜視図である。

【図2】電極体の分解図である。

【図3】電池の製造装置としての最適設計装置のブロック図である。

【図4】データセットの説明図である。

【図5】混練機の概略構成図である。

【図6】電池の製造方法としての最適設計の処理手順を示すフローチャートである。

【図7】材料条件に関する項目について値の分布を示すヒストグラムである。

【図8】製造条件に関する項目について値の分布を示すヒストグラムである。

【図9】制御パラメータに区分される製造条件に関する各項目の値と目的変数となる管理指標値のバラツキとの関係性を示すグラフである。

【図10】ランダムフォレストを用いて生成される予測モデルの概略構成図である。

【図11】ランダムフォレストを用いたモデル生成の処理手順を示すフローチャートである。

【図12】予測モデルの予測値と実測値との比較を表すグラフである。

【図13】ベイズ最適化を用いた最適設計値決定の処理手順を示すフローチャートである。

【図14】製造条件に関する各項目の値と管理指標値のバラツキとの関係性についての探索履歴を示すグラフである。

【図15】各探索点に表される製造条件に関する各項目の値についての説明図である。

【図16】制御パラメータの最適化を行った場合における管理指標値のバラツキと、その最適化を行わなかった場合における管理指標値のバラツキとの比較を表すヒストグラムである。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下、電池の製造方法及び製造装置に関する一実施形態を図面に従って説明する。
図１に示すように、電池１は、正極３、負極４、及びセパレータ５を一体化した電極体１０と、この電極体１０を収容するケース２０と、を備えている。そして、本実施形態の電池１は、そのケース２０内の電極体１０に、図示しない非水性の電解液を含浸させたリチウムイオン二次電池としての構成を有している。

【0019】

詳述すると、本実施形態の電池１において、正極３、負極４、及びセパレータ５は、シート状の外形を有して積層される。そして、これら正極３及び負極４、及びセパレータ５の積層体を捲回することにより、正極３と負極４との間にセパレータ５を挟み込む状態で、その径方向に正負の電極とセパレータ５とが交互に並ぶ電極体１０が形成されている。

【0020】

また、本実施形態のケース２０は、扁平略四角箱状のケース本体２１と、このケース本体２１の開口端２１ｘを閉塞する蓋部材２２と、を備えている。そして、本実施形態の電極体１０は、径方向外側から押圧されることにより、そのケース２０の箱形状に対応する扁平した外形を有するものとなっている。

【0021】

さらに詳述すると、図２に示すように、本実施形態の電池１において、正極３及び負極４は、それぞれ、シート状の外形を有した集電体３１と、この集電体３１上に積層された電極活物質層３２と、を備えた電極シート３５としての構成を有している。

【0022】

具体的には、アルミニウム等を素材とする正極集電体３１Ｐ上に、正極活物質となるリチウム遷移金属酸化物を含んだスラリーを塗工することにより、その正極活物質層３２Ｐを備えた正極３用の電極シート３５Ｐが形成される。また、銅等を素材とする負極集電体３１Ｎ上に、負極活物質となる炭素系材料を含んだスラリーを塗工することにより、その負極活物質層３２Ｎを備えた負極４用の電極シート３５Ｎが形成される。更に、本実施形態の電池１において、これら正負の電極シート３５Ｐ，３５Ｎは、帯状に整形される。そして、本実施形態の電極体１０は、セパレータ５を挟んで積層された正負の電極シート３５Ｐ，３５Ｎを捲回することにより形成されている。

【0023】

図１に示すように、ケース２０の蓋部材２２には、ケース２０の外側に突出する正極端子３７及び負極端子３８が設けられている。また、図２に示すように、各電極シート３５には、それぞれ、その集電体３１上に電極活物質層３２が形成されていない未塗工部３９が形成されている。そして、本実施形態の電池１は、これらの未塗工部３９を利用して、その正極３を構成する電極シート３５Ｐと正極端子３７とが電気的に接続され、及び、その負極４を構成する電極シート３５Ｎと負極端子３８とが電気的に接続される構成となっている。

【0024】

更に、電池１のケース２０内には、電解液が注入される。即ち、リチウムイオン二次電池としての構成を有する電池１の電解液には、有機溶媒中に支持塩となるリチウム塩を溶解させたものが用いられている。そして、本実施形態の電池１は、これにより、そのケース２０内に封缶された電極体１０に対して電解液が含浸される構成になっている。

【0025】

（製造方法及び製造装置）
次に、上記のように構成された電池１の製造方法及び製造装置について説明する。
図３に示すように、本実施形態においては、電池１の製造には、その製造装置４０として、最適設計装置４１が利用される。具体的には、この最適設計装置４１は、例えば、「Python」等のプログラム言語を用いて情報処理装置４２上に実装される。また、この最適設計装置４１は、複数の材料条件Ａ及び製造条件Ｘに基づいた電池１の製造工程における管理指標値Ｙの予測モデルＭを生成する予測モデル生成部５０を備えている。そして、本実施形態の最適設計装置４１は、その予測モデルＭを用いて予測される管理指標値ＹのバラツキＹσが最小となるような数理最適化処理を実行する最適化演算部６０を備えている。

【0026】

詳述すると、図３及び図４に示すように、本実施形態の最適設計装置４１は、この最適設計装置４１が適用される電池１の製造工程における複数の材料条件Ａ及び製造条件Ｘを説明変数αとする。また、この最適設計装置４１は、この最適設計装置４１が適用される製造工程の管理指標値Ｙを目的変数βとする。更に、本実施形態の最適設計装置４１において、予測モデル生成部５０は、その材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎの値及び製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値、並びに管理指標値Ｙを含むデータセットＤＳを用いた機械学習を実行する。そして、本実施形態の予測モデル生成部５０は、これにより、その材料条件Ａ及び製造条件Ｘに基づいた管理指標値Ｙの予測モデルＭを生成する構成となっている。

【0027】

具体的には、本実施形態の最適設計装置４１に用いられるデータセットＤＳは、例えば、図４に示すようなデータテーブルＤＴの形式に表すことができる。即ち、このデータテーブルＤＴにおいては、その「行」に相当する位置において横方向に並ぶ複数の値によって、個々のサンプルデータＤが表現される。そして、このデータテーブルＤＴ中、予め定められた所定の「列」に相当する各位置に、それぞれ、その各サンプルデータＤに含まれる材料条件Ａの各項目Ａ１～Ａｎの値及び製造条件Ｘの各項目Ｘ１～Ｘｎの値、並びに管理指標値Ｙが記述されている。

【0028】

更に、このデータセットＤＳには、材料条件Ａと製造条件Ｘとの交互作用が存在することを示す交互作用データＲが含まれている。この交互作用データＲに関する各項目Ｒ１～Ｒｎの値もまた、データテーブルＤＴ中、予め定められた所定の「列」に相当する各位置に、それぞれ記述されている。そして、交互作用データＲに関する各項目Ｒ１～Ｒｎの値は、各「行」に示される各サンプルデータＤ中における材料条件Ａに関する何れかの項目の値と、製造条件Ｘに関する何れかの項目の値とを掛け合わせた値となっている。

【0029】

さらに詳述すると、図５に示すように、本実施形態の最適設計装置４１は、例えば、電極材料Ｚの混練工程に適用される。そして、この混練工程は、混練機７０の機内に電極材料Ｚとなる粉体Ｚ１や結着剤Ｚ２、及び溶媒Ｚ３，Ｚ４等を投入することにより行われる。

【0030】

具体的には、混練機７０の機内には、駆動源７１を有して回転する一対の回転体７２，７２が設けられている。更に、これらの回転体７２，７２が送りスクリュー７３及び混練パドル７４として機能することにより、混練機７０の機内に投入された電極材料Ｚが、その混練機７０の機内を各回転体７２，７２の軸線方向に沿って進みながら混練される。そして、これにより、電極ペーストＺ５として練り上げられた電極材料Ｚが、その混練機７０の外部に排出されるようになっている。

【0031】

本実施形態の最適設計装置４１は、この混練工程における材料条件Ａ及び製造条件Ｘを、その説明変数αとする。具体的には、この場合における材料条件Ａとしては、例えば、その電極材料Ｚに用いられる負極活物質の比表面積、粒子径、吸油量、細孔径、分散剤や結着剤の分子量、固形分濃度等の材料物性が挙げられる。また、製造条件Ｘとしては、例えば、回転体７２，７２の回転速度、混練機７０に対する供給電力、電極材料Ｚとなる結着剤Ｚ２、及び溶媒Ｚ３，Ｚ４の投入量、投入された電極材料Ｚの混練時間、混練温度等の装置条件が挙げられる。更に、混練工程においては、電極ペーストＺ５の状態で混練機７０から排出される電極材料Ｚのペースト粘度μが、その品質管理の対象となる。そして、本実施形態の最適設計装置４１は、この管理指標値Ｙとしてのペースト粘度μを、その目的変数βとする構成になっている。

【0032】

また、本実施形態の混練機７０は、制御装置７５によって、その作動が制御される。そして、混練工程に用いられる電極材料Ｚは、その材料物性について、予め定められた規定値を有するものとなっている。

【0033】

即ち、混練工程においては、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎが、その予め値が定められた非制御パラメータδに区分される（図４参照）。尚、この場合における「規定値」、つまりは「予め定められた値」は、一定のバラツキを有している。そして、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎについては、その値の変更が許容される制御パラメータγに区分されるものとなっている。

【0034】

さらに詳述すると、図６に示すように、本実施形態の最適設計装置４１を使用する場合には、先ず、図４に示すようなデータセットＤＳを準備する（ステップ１０１）。尚、このデータセットＤＳに含まれるサンプルデータＤの数は、例えば、数万データ～十数万データ程度、つまりデータテーブルＤＴに表した場合に、数万行～十数万行程度のスケールとなっている。

【0035】

次に、このデータセットＤＳを最適設計装置４１に入力することで、その予測モデル生成部５０において、このデータセットＤＳを用いた機械学習が実行される。そして、これにより、そのデータセットＤＳ中に規定した材料条件Ａ及び製造条件Ｘに基づいた電池１の製造工程における管理指標値Ｙの予測モデルＭが生成される（ステップ１０２）。

【0036】

具体的には、図７及び図８に示すように、図４に示すデータセットＤＳ中、材料条件Ａの各項目Ａ１～Ａｎについては、その値の分布が正規分布となっている。また、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎについては、その値の分布が一様となっている。そして、これにより、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎを制御パラメータγとし、材料条件Ａの各項目Ａ１～Ａｎを非制御パラメータδとして、これらの各値に応じた管理指標値Ｙを予測することのできる予測モデルＭが生成されるようになっている。

【0037】

図６に示すように、本実施形態の最適設計装置４１においては、続いて、この予測モデル生成部５０において生成された予測モデルＭに予測される管理指標値ＹのバラツキＹσが最小となるように、その最適化演算部６０において数理最適化処理が実行される。そして、これにより、制御パラメータγに区分される製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎについて、それぞれ、その最適な値が決定される構成となっている（ステップ１０３）。

【0038】

即ち、図９に示すように、材料条件Ａと製造条件Ｘとの交互作用が存在する場合、制御パラメータγに区分される製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値に応じて、その目的変数βとなる管理指標値ＹのバラツキＹσが変化する。換言すると、非制御パラメータδである材料条件Ａの各項目Ａ１～Ａｎが一定のバラツキＡσを有する規定値であっても（図７参照）、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を変更することで、その管理指標値Ｙと材料条件Ａとの関係を変化させることができる。

【0039】

例えば、上記混練工程においては、非制御パラメータδである材料物性を規定する材料条件Ａ、つまりは、負極活物質の比表面積、粒子径、吸油量等のバラツキＡσが、その混練された電極材料Ｚの管理指標値Ｙとなるペースト粘度μに大きな影響を与える。しかしながら、その材料条件Ａと製造条件Ｘとの間には、交互作用が存在する。このため、材料条件ＡのバラツキＡσが一定であっても、制御パラメータγである製造条件Ｘ、つまりは、電極材料Ｚの混練時間、混練温度等の装置条件を操作することで、その電極材料Ｚの管理指標値Ｙとなるペースト粘度μのバラツキを制御することができる。

【0040】

この点を踏まえ、本実施形態の最適設計装置４１においては、その最適化演算部６０が、制御パラメータγに区分される製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値について、数理最適化処理を実行する。そして、本実施形態の最適設計装置４１は、これにより、例えば、上記混練工程におけるペースト粘度μ等、その管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化する製造条件Ｘについての最適設計値を求めることができるようになっている。

【0041】

以下、本実施形態の最適設計装置４１における予測モデル生成部５０及び最適化演算部６０の各構成について順に説明する。
（予測モデル生成部）
図３及び図１０に示すように、本実施形態の予測モデル生成部５０においては、ランダムフォレストを用いることにより、その予測モデルＭが生成される。

【0042】

詳述すると、図１１に示すように、ランダムフォレストを用いた予測モデルＭの生成においては、先ず、予め準備されたデータセットＤＳから、復元抽出による複数回のサンプリングが行われる（ステップ２０１）。次に、このステップ２０１において抽出された複数のグループデータＧＤ１～ＧＤｎ毎に機械学習を実行することにより、これらの各グループデータＧＤ１～ＧＤｎに基づいた複数の決定木（Decision Tree）Ｔ１～Ｔｎが作成される（ステップ２０２）。尚、本実施形態の予測モデル生成部５０は、管理指標値Ｙの予測モデルＭを生成するものであるため、これらの各決定木Ｔ１～Ｔｎは「回帰木」である。そして、このステップ２０２において作成した複数の決定木Ｔ１～Ｔｎを集めることにより、その予測モデルＭが生成される（ステップ２０３）。

【0043】

ここで、上記ステップ２０１における各グループデータＧＤ１～ＧＤｎのサンプリング時には、それぞれ、ランダムに、その抽出するデータセットＤＳ中の説明変数αが選択される。そして、これにより、上記ステップ２０２において作成される各決定木Ｔ１～Ｔｎは、それぞれ、互いに異なる特性を有するものとなっている。

【0044】

図１０に示すように、ランダムフォレストを用いて生成された予測モデルＭにおいては、その集められた各決定木Ｔ１～Ｔｎが、それぞれ、独立に、入力される説明変数αに基づいた目的変数βの予測を実行する。更に、これらの各決定木Ｔ１～Ｔｎによる目的変数βの各予測値β１～βｎについて、その平均値βａｖが演算される。そして、この平均値βａｖを、その予測モデルＭが予測する目的変数βの値として出力する構成となっている。

【0045】

即ち、機械学習による決定木の作成には、過学習を起こしやすいという特徴がある。しかしながら、それぞれが異なる方向に過学習した複数の決定木Ｔ１～Ｔｎを集めることで、その過学習を相殺することができる。

【0046】

図１２は、本実施形態の予測モデル生成部５０において生成された予測モデルＭによる予測値と実測値との比較を表すグラフである。このように、ランダムフォレストを用いることにより、高精度に、その説明変数αに応じた目的変数βの予測、つまりは材料条件Ａ及び製造条件Ｘに基づいた管理指標値Ｙの予測モデルＭを生成することができる。

【0047】

（最適化演算部）
本実施形態の最適化演算部６０においては、数理最適化処理として、ベイズ最適化を実行することにより、その管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化する制御パラメータγ、つまりは製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値が決定される。

【0048】

詳述すると、図１３に示すように、最適化演算部６０は、先ず、説明変数α中、制御パラメータγに区分される製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値と、目的変数βとなる管理指標値ＹのバラツキＹσとの関係性を示す近似モデルを作成する（ステップ３０１）。

【0049】

具体的には、ベイズ最適化においては、例えば、ガウス過程等が、その近似モデルに用いられる。そして、最初の近似モデルは、予め用意した説明変数α及び目的変数βの初期値を用いて作成される。

【0050】

次に、最適化演算部６０は、上記ステップ３０１において作成した近似モデルから、獲得関数を最大化する探索点を求める。そして、これにより、その最適設計値の評価対象となる制御パラメータγの各値、即ち製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を決定する（ステップ３０２）。

【0051】

具体的には、上記ステップ３０２には、例えば、その獲得関数に期待改善量（Expected Improvement）を用いる「ＥＩ戦略」が適用される。また、例えば、その獲得関数に上限信頼限界（Upper Confidence Bound）や下限信頼限界（Lower Confidence Bound）を用いる「ＵＣＢ戦略／ＬＣＢ戦略」を適用することができる。

【0052】

即ち、最適化処理においては、既知の情報の「活用」と未知の情報の「探索」とのトレードオフが問題となる。そして、ベイズ最適化では、これらの戦略を用いることにより、その「活用」と「探索」とのバランスが図られている。

【0053】

次に、最適化演算部６０は、上記ステップ３０２において決定した製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を、予測モデル生成部５０において生成された予測モデルＭを用いて評価する（ステップ３０３）。そして、目的変数βとしての管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化する最適設計の試行を継続するか否かを判定する（ステップ３０４）。

【0054】

更に、最適化演算部６０は、ステップ３０４において、上記最適設計の試行を継続すると判定した場合（ステップ３０４：ＹＥＳ）、上記ステップ３０２で用いた近似モデルをリファインする。具体的には、上記ステップ３０２及びステップ３０３において得られた製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値と管理指標値ＹのバラツキＹσとの関係性を探索履歴に追加する（ステップ３０５）。更に、この更新された探索履歴にフィッティングさせるかたちで、その近似モデルを再定義する（ステップ３０６）。そして、本実施形態の最適化演算部６０は、これによりリファインされた近似モデルを用いて、再び上記ステップ３０２及びステップ３０３の処理を実行する。

【0055】

図１４及び図１５に示すように、本実施形態の最適化演算部６０は、このようにして、その管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化するような最適設計の試行を繰り返す。尚、図１４中の各点に示す探索点は、それぞれ、図１５に示すような製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値と、これらの値を用いた場合に得られる管理指標値ＹのバラツキＹσとの関連性を評価した履歴を示している。また、例えば、図１４に示す例では、約５０回程度の試行回数で、概ね、その最適設計値が得られている。そして、本実施形態の最適化演算部６０は、上記ステップ３０４において、このような最適設計の試行を終了すると判定した場合（ステップ３０４：ＹＥＳ）に、その探索履歴の中から、最適設計値を示す探索点を選択する。つまりは、その管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化する制御パラメータγである製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を決定する。

【0056】

図１６は、上記のような制御パラメータγの最適化を行った場合における管理指標値ＹのバラツキＹσ１と、その最適化を行わなかった場合における管理指標値ＹのバラツキＹσ０との比較を表すヒストグラムである。このように、ベイズ最適化を用いた数理最適化処理の実行により、管理指標値ＹのバラツキＹσを小さくすることができる。そして、本実施形態の最適設計装置４１は、これにより、その管理指標値ＹのバラツキＹσを最小化する製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を決定することのできる構成となっている。

【0057】

次に、本実施形態の作用について説明する。
即ち、電池１の製造工程における複数の材料条件Ａ及び製造条件Ｘを説明変数αとし、その製造工程における管理指標値Ｙを目的変数βとする。そして、これら材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎの値及び製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値、並びに管理指標値Ｙを含むデータセットＤＳを準備する。

【0058】

次に、このデータセットＤＳを用いた機械学習の実行により、その材料条件Ａ及び製造条件Ｘに基づいた管理指標値Ｙの予測モデルＭが生成される。更に、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎ及び製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎは、制御パラメータγと、非制御パラメータδとに区分される。そして、上記予測モデルＭを用いて予測される管理指標値ＹのバラツキＹσが最小となるように、数理最適化処理の実行によって、制御パラメータγに区分される各項目の値が決定される。

【0059】

次に、本実施形態の効果について説明する。
（１）即ち、電池１の製造工程においては、その制御パラメータγと非制御パラメータδとの間に交互作用が存在する場合がある。更に、このような場合には、非制御パラメータδに区分される各項目が一定のバラツキＡσを有する規定値であっても、制御パラメータγに区分される各項目の値を変更することで、管理指標値ＹのバラツキＹσを変化させることができる。そして、本実施形態の構成によれば、その管理指標値ＹのバラツキＹσが最小となるように、電池１の製造工程における制御パラメータγの各値を最適化することができる。また、これにより、非制御パラメータδの各項目については、そのバラツキの厳格な管理が不要になる。更に、その予測モデルＭの生成及び数理最適化処理を自動化することができる。そして、これにより、迅速に、その制御パラメータγの最適設計値を決定することができる。

【0060】

（２）データセットＤＳには、制御パラメータγと非制御パラメータδとの交互作用が存在することを示す交互作用データＲが含まれる。
上記構成によれば、その制御パラメータγと非制御パラメータδとの交互作用が存在することを明示的に表すことができる。そして、これにより、より高精度に、制御パラメータγの各値を最適化することができる。

【0061】

（３）製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎが制御パラメータγに区分される。そして、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎが非制御パラメータδに区分される。
即ち、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎについては、その値を製造工程で変更することのできない場合が多い。従って、上記構成によれば、より高精度に、制御パラメータγに区分される製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの値を最適化することができる。

【0062】

（４）ランダムフォレストを用いて予測モデルＭが生成される。これにより、高精度の予測モデルＭを生成することができる。
（５）ベイズ最適化を用いて制御パラメータγに区分される各項目の値が決定される。これにより、高精度に、制御パラメータγの各値を最適化することができる。

【0063】

（６）制御パラメータγの最適化が適用される電池１の製造工程は、電極材料Ｚの混練工程であり、その管理指標値Ｙは、混練された電極材料Ｚのペースト粘度μである。これにより、高品質の混練された電極材料Ｚを製造することができる。

【0064】

なお、上記実施形態は、以下のように変更して実施することができる。上記実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。

【0065】

・上記実施形態では、制御パラメータγの最適化が適用される電池１の製造工程として、電極材料Ｚの混練工程を例示したが、その他の製造工程に適用してもよい。そして、説明変数αとなる材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎ及び製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎ、並びに、目的変数βとする管理指標値Ｙについてもまた、その内容については、任意に設定してもよい。

【0066】

・上記実施形態では、予測モデルＭの生成には、ランダムフォレストが用いられることとしたが、機械学習によるその他の手法によって、その予測モデルＭの生成を行う構成としてもよい。例えば、「LightGBM」等を用いる構成であってもよい。また、「重回帰」「Ridge回帰」「LASSO回帰」「Elastic-net」等の「線形モデル」を用いてもよい。そして、「ニューラルネット」や「サポートベクターマシン」等を用いて、その予測モデルＭを生成する構成であってもよい。

【0067】

・上記実施形態では、数理最適化処理にベイズ最適化を用いることとした。しかし、これに限らず、「グリッドサーチ」や「粒子群最適化」、「勾配降下法」等を用いてもよい。

【0068】

・上記実施形態では、データセットＤＳには、材料条件Ａと製造条件Ｘとの交互作用が存在することを示す交互作用データＲが含まれる。そして、材料条件Ａに関する何れかの項目の値と、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎに関する何れかの項目の値とを掛け合わせた値を、その交互作用データＲとした。

【0069】

しかし、これに限らず、例えば、乗算以外の四則演算等を用いて、その交互作用データＲを生成してもよい。即ち、材料条件Ａと製造条件Ｘとの交互作用が存在することを示すものであればよい。また、必ずしも、データセットＤＳに交互作用データＲを含んでいなくともよく、予測モデルＭの生成時、そのサンプルデータＤ毎に演算する構成としてもよい。そして、機械学習の実行により、自動的に、その材料条件Ａと製造条件Ｘとの間の交互作用の存在が学習される構成であってもよい。

【0070】

・上記実施形態では、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎが制御パラメータγに区分され、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎが非制御パラメータδに区分されることとした。しかし、これに限らず、材料条件Ａに関する各項目Ａ１～Ａｎの一部が制御パラメータγに区分される構成であってもよい。また、製造条件Ｘに関する各項目Ｘ１～Ｘｎの一部が非制御パラメータδに区分される構成であってもよい。そして、このような場合もまた、交互作用データＲは、制御パラメータγと非制御パラメータδとの交互作用が存在することを示すものであればよい。

【0071】

・上記実施形態では、電池１の具体例として、リチウムイオン二次電池を例示した。しかし、これに限らず、例えば、ニッケル水素電池等、その他の種類の電池１の製造に適用してもよい。

【符号の説明】

【0072】

１…電池
α…説明変数
Ａ…材料条件
Ａ１～Ａｎ…項目
Ｘ…製造条件
Ｘ１～Ｘｎ…項目
β…目的変数
Ｙ…管理指標値
Ｙσ…バラツキ
ＤＳ…データセット
Ｍ…予測モデル
γ…制御パラメータ
δ…非制御パラメータ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】