特許 7511323 外装部材形成用樹脂組成物および構造体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-06-27

(45)【発行日】2024-07-05

(54)【発明の名称】外装部材形成用樹脂組成物および構造体

(51)【国際特許分類】

   H01F 41/12 20060101AFI20240628BHJP

【ＦＩ】

H01F41/12 B

【請求項の数】 23

(21)【出願番号】P 2018197412

(22)【出願日】2018-10-19

(65)【公開番号】P2019080059

(43)【公開日】2019-05-23

【審査請求日】2021-09-14

【審判番号】

【審判請求日】2023-07-04

(31)【優先権主張番号】P 2017203578

(32)【優先日】2017-10-20

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002141

【氏名又は名称】住友ベークライト株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100110928

【弁理士】

【氏名又は名称】速水 進治

(72)【発明者】

【氏名】吉田 将人

(72)【発明者】

【氏名】山下 勝志

(72)【発明者】

【氏名】高橋 佑衣

【合議体】

【審判長】井上 信一

【審判官】渡辺 努

【審判官】須原 宏光

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１６／２０４００８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００６－９６９９２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１０５８９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１８７１５２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－８８５１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－２１３１０１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平２－６２０１１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平２００９－２６０１１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００９－２６０１１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１８８６４７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

H01F41/12

H01F1/12-1/38

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を形成するための外装部材形成用樹脂組成物であって、
熱硬化性樹脂と、
磁性体粉末と、
前記磁性体粉末の含有量が、当該外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体に対して、９０質量％以上であり、
当該外装部材形成用樹脂組成物の１７５℃におけるゲル化時間が５秒以上３００秒以下であり、
室温２５℃において固形であり、
トランスファー成形に用いる、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項2】

請求項１に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が、１２０℃以上３００℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項3】

請求項１または２に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃から７０℃の範囲における平均線膨張係数α_１が、３０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項4】

請求項１から３のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、２７０℃から２９０℃の範囲における平均線膨張係数α_２が、２０ｐｐｍ／℃以上８０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項5】

請求項１から４のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物において、熱機械分析測定前の縦方向の長さを基準長Ｌ_０とし、前記硬化物を１７５℃で４時間保持したときの前記基準長Ｌ_０からの熱膨張量をＬ_１としたとき、Ｌ_１／Ｌ_０×１００で示される寸法収縮率が、１％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項6】

請求項１から５のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、周波数１０Ｈｚの動的粘弾性測定で得られるＴａｎδのピーク温度が、１２０℃以上３００℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項7】

請求項１から６のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における貯蔵弾性率Ｅ_２５が、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項8】

請求項１から７のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ強度が、７０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項9】

請求項１から８のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ弾性率が、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項10】

請求項１から９のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、１００℃の熱水に２４時間浸漬させたときの吸水率が、１ｗｔ％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項11】

請求項１から１０のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物と銅との、室温２５℃における線膨張係数の差が、１０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項12】

請求項１から１１のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項13】

請求項１から１２のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂の硬化剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項14】

請求項１３に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記硬化剤が、フェノール系硬化剤または芳香族ジアミンを含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項15】

請求項１から１４のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
離型剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項16】

請求項１から１５のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、平均粒子径が互いに異なる２種の粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項17】

請求項１から１６のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、平均粒子径が３μｍ以下である微小粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項18】

請求項１７に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記微小粒子の含有量は、前記磁性体粉末全体に対して、１質量％以上４０質量％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項19】

請求項１から１８のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、３μｍ超１８０μｍ以下の平均粒子径であり、鉄の含有率が８５質量％以上である鉄基粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項20】

請求項１から１９のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、球状粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項21】

請求項１から２０のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
低応力剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項22】

請求項１から２１のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
カップリング剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。

【請求項23】

請求項１から２２のいずれか１項に記載の外装部材形成用樹脂組成物の硬化物で構成されており、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を備える構造体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、外装部材形成用樹脂組成物および構造体に関する。

【背景技術】

【0002】

これまでリアクトル中の磁性コアを形成する技術として様々な方法が開発されてきた。この種の技術として、例えば、特許文献１に記載の技術が知られている。特許文献１には、コイルを型に配置してから、ポッティング材として、軟磁性粉末と樹脂との混合材料を注型して硬化させることにより、コイル、磁性コア（内側コアＭｉ）およびこれらを収容する外装部材（外側コアＭｏ）が一体化されたリアクトルを得ることができると記載されている（特許文献１の段落００７１、図３）。また、同文献には、外装部材は、大気圧或いは所定の低圧下でポッティング材を注型・硬化することにより得られることが記載されている（特許文献１の段落００４５）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】特開２０１４－７５５９６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

本発明者が検討した結果、特許文献１に記載のポッティング材からなる外装部材において、成形性および磁気特性の点で改善の余地を有することが判明した。

【課題を解決するための手段】

【0005】

上記特許文献１には、ポッティング材を使用するにあたって、混合してから型に注入するまでの過程において、粘度の上昇を抑制してポットライフを確保する必要があることが記載されている。このような注型技術において、ポッティング材は、ポットライフや脱泡工程等を考慮して、ゲル化時間が長く（通常１０分以上）に設計されることが知られている。また、磁性体粉末を高充填化した場合、ペースト状ではなく固形状となり、ポッティング材として使用できない恐れがある。

【0006】

そこで、本発明者はさらに検討したところ、トランスファー成形を採用することにより、外装部材を形成するための樹脂組成物（外装部材形成用樹脂組成物）中における磁性体粉末を高充填化することが可能であり、これにより機械的強度や磁気特性を高められることを見出した。
しかしながら、トランスファー成形時におけるゲル化時間が長すぎる場合、詳細なメカニズムは定かでないが、磁性体粉末の沈降が発生し、磁性体粉末の密度が一様ではなくなる（偏在が発生する）と考えられるため、磁気特性が低下することが判明した。
一方で、トランスファー成形時におけるゲル化時間が短すぎる場合、詳細なメカニズムは定かでないが、成形材料の移動距離が短くなるため、成形サイズに制約が生じ、結果として、リアクトルなどの大構造（外装部材）の成形過程において未充填が発生するものと考えられるため、成形性が低下することが判明した。
このような知見に基づきさらに鋭意研究したところ、高充填の磁性体粉末を含有する外装部材形成用樹脂組成物において、成形温度におけるゲル化時間を所定の範囲内とすることにより、樹脂組成物における成形性および磁気特性を高められることを見出し、本発明を完成するに至った。

【0007】

本発明によれば、
コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を形成するための外装部材形成用樹脂組成物であって、
熱硬化性樹脂と、
磁性体粉末と、
前記磁性体粉末の含有量が、当該外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体に対して、５０質量％以上であり、
当該外装部材形成用樹脂組成物の１７５℃におけるゲル化時間が５秒以上３００秒以下である、外装部材形成用樹脂組成物が提供される。

【0008】

また本発明によれば、上記外装部材形成用樹脂組成物の硬化物で構成されており、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を備える構造体が提供される。

【発明の効果】

【0009】

本発明によれば、成形性および磁気特性に優れた外装部材形成用樹脂組成物およびそれを用いた構造体が提供される。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】本実施形態に係る構造体の構成を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。また、図は概略図であり、実際の寸法比率とは一致していない。

【0012】

本実施形態の外装部材形成用樹脂組成物は、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を形成するための外装部材形成用樹脂組成物である。外装部材形成用樹脂組成物の硬化物は、空芯コイルおよび圧粉磁心などに代表される磁性コア（磁性素子）を封止する外装部材として用いることが可能である。

【0013】

本実施形態の外装部材形成用樹脂組成物は、熱硬化性樹脂と、磁性体粉末と、を含むことができる。磁性体粉末の含有量は、当該外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体に対して、５０質量％以上とすることができる。また外装部材形成用樹脂組成物における１７５℃におけるゲル化時間が５秒以上３００秒以下とすることができる。

【0014】

本発明者は、高透磁率や低磁気損失などの磁気特性や機械特性に着目し、外装部材形成用樹脂組成物中に金属フィラーとして磁性体粉末を高充填する方法について検討を深めた。その結果、熱硬化性樹脂を用いたトランスファー成形を採用することにより、外装部材形成用樹脂組成物中の磁性体粉末の充填率（例えば、外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体の５０質量％以上）を高められることを見出した。磁性体粉末が高充填された外装部材を実現することができるため、外装部材における機械的強度を向上させることが可能である。また磁性コアの磁気特性を高めることが期待される。
また本発明者の知見によれば、トランスファー成形の成形温度におけるゲル化時間を上記下限値以上とすることにより、車載用のリアクトル等のコイル（大型の構造体）における成形性を高めることができることが判明した。また、トランスファー成形の成形温度におけるゲル化時間を上記上限値以下とすることにより、詳細なメカニズムは定かではないが、成形中における磁性体粉末の偏在化を抑制できると考えられるため、比透磁率にバラツキが生じることを抑制し、磁気特性を高めることが判明した。

【0015】

本実施形態の外装部材形成用樹脂組成物の硬化物で構成された外装部材であり、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する当該外装部材を備える構造体は、様々なインダクタの用途に使用することが可能であるが、一例としてリアクトルに用いることができる。本実施形態によれば、リアクトルを備えるコンバータやこのコンバータを備える電力変換装置を提供できる。インダクタは、車載用、航空機用、船舶用などに使用できる。

【0016】

以下、本実施形態の外装部材形成用樹脂組成物の各成分について詳述する。

【0017】

本実施形態の外装部材形成用樹脂組成物（以下、単に樹脂組成物と呼称することもある）は、熱硬化性樹脂と、磁性体粉末と、を含むことができる。

【0018】

＜熱硬化性樹脂＞
上記熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂（オキセタン化合物）、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0019】

上記熱硬化性樹脂としては、具体的な一例としては、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂等のフェノール樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂；ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等のトリアジン環を有する樹脂；不飽和ポリエステル樹脂；ビスマレイミド化合物等のマレイミド樹脂；ポリウレタン樹脂；ジアリルフタレート樹脂；シリコーン系樹脂；ベンゾオキサジン樹脂；ポリイミド樹脂；ポリアミドイミド樹脂；ベンゾシクロブテン樹脂、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等のシアネート樹脂等のシアネートエステル樹脂等が挙げられる。また、熱硬化性樹脂では、これらの中の１種類を単独で用いてもよいし、異なる重量平均分子量を有する２種類以上を併用してもよく、１種類または２種類以上と、それらのプレポリマーとを併用してもよい。熱硬化性樹脂は、室温２５℃において半硬化（固形）状のものを使用してもよい。

【0020】

上記熱硬化性樹脂は、耐熱性の観点から、例えば、エポキシ樹脂を含むことができる。上記エポキシ樹脂は、分子中に２個以上のエポキシ基を有する多官能エポキシ樹脂を含むことができる。上記エポキシ樹脂として、例えば、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、およびテトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂からなる群より選択される１種以上の固形のエポキシ樹脂を用いることができる。これにより、耐熱性が高く、成形に適した樹脂組成物が得られる。

【0021】

本実施形態の熱硬化性樹脂の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００体積％に対して、例えば、５体積％～５０体積％であり、好ましくは１０体積％～４０体積％である。また、本実施形態の熱硬化性樹脂の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、例えば、０．５質量％～２０質量％であり、好ましくは１質量％～１５質量％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および機械的特性を向上させることができる。

【0022】

本実施形態において、「樹脂組成物の固形分」とは、樹脂組成物中における不揮発分を指し、水や溶媒等の揮発成分を除いた残部を指す。樹脂組成物全体に対する含有量とは、溶媒を含む場合には、樹脂組成物のうちの溶媒を除く固形分全体に対する含有量を指す。
なお、「～」は、特に明示しない限り、上限値と下限値を含むことを表す。

【0023】

本実施形態の樹脂組成物は、上記熱硬化性樹脂の硬化剤を含むことができる。硬化剤は、室温２５℃において半硬化（固形）状のものを使用してもよい。

【0024】

上記熱硬化性樹脂がノボラック型フェノール樹脂等のフェノール樹脂を含む場合、硬化剤としては例えばヘキサメチレンテトラミン等を用いることができる。
また、上記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂を含む場合、硬化剤として、例えば脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、芳香族ジアミン、ジシアミンジアミドのようなアミン化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物のような酸無水物、ノボラック型フェノール樹脂のようなポリフェノール化合物（フェノール系硬化剤）、イミダゾール化合物等を用いることができる。
また、熱硬化性樹脂がマレイミド樹脂を含む場合、硬化剤としては例えばイミダゾール化合物を用いることができる。
これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0025】

上記硬化剤は、ガラス転移温度や線膨張係数の観点から、芳香族ジアミンを含むことができる。
芳香族ジアミンとしては、一分子中に、１つ以上の芳香環構造と２つのアミノ基（－ＮＨ_２）を有する化合物であれば、特に限定なく用いることができる。芳香族ジアミンとして好ましくは、アミノ基が芳香環に直結している構造を有するものである。

【0026】

芳香族ジアミンの選択にあたっては、融点を１つの参考とすることができる。適当な融点の芳香族ジアミンを用いることで、樹脂組成物の混練／成形の際に、芳香族ジアミンが適切に溶融する。これにより、流動性をより良好とすることができる。また、樹脂組成物をより均一に混練できることとなるため、最終的に得られる硬化物（磁性部材）の耐熱性や機械物性（強度など）を高められるとも考えられる。
具体的には、芳香族ジアミンの融点は、好ましくは１６０℃以下、より好ましくは１５０℃以下、さらに好ましくは１４０℃以下である。
芳香族ジアミンの融点の下限値は特にないが、例えば６０℃以上、好ましくは７０℃以上、より好ましくは８０℃以上である。
なお、芳香族ジアミンとして市販品を用いる場合、融点についてはカタログ値を採用することができる。

【0027】

ちなみに、芳香族ジアミンは、常温（２５℃）において固体であり、液体ではないことが好ましい。また、本実施形態の樹脂組成物は、芳香族ジアミン以外のアミン化合物を含んでもよいが、そのアミン化合物も、常温（２５℃）においては固体であり、液体ではないことが好ましい。
本実施形態の樹脂組成物は、典型的には粒状やタブレット状に調製される。その調製のやりやすさや、調製により得られた粒状またはタブレット状の樹脂組成物の取り扱い性の観点などから、芳香族ジアミン（および、場合によっては芳香族ジアミン以外のアミン化合物）は、常温で固体であることが好ましい。

【0028】

樹脂組成物は、芳香族ジアミンとして、以下一般式（ＡＭ）で表される化合物を含むことが好ましい。

【0029】

【化1】

【0030】

一般式（ＡＭ）において、
Ｘは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｙは、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｒ^１、Ｒ^２およびＲ^３は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、０～４の整数であり、
ｎは、０以上の整数である。

【0031】

ＸおよびＹの直鎖または分岐のアルキレン基としては、炭素数１～６のものが好ましく、炭素数１～３のものがより好ましい。
なお、ＸおよびＹの一部または全部が分岐のアルキレン基であることにより、芳香族ジアミンの骨格を適度に剛直とすることができる。このことは、上述の「融点」を適切とすることとも関連すると考えられる。また、芳香族ジアミンの骨格が適度に剛直であることで、硬化物（磁性部材）の耐熱性の一層の向上、機械強度の向上などの効果も得られると考えられる。

【0032】

Ｒ^１、Ｒ^２およびＲ^３の１価の有機基としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、ヘテロ環基、カルボキシル基などを挙げることができる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などが挙げられる。
アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、ビニル基などが挙げられる。
アルキニル基としては、例えばエチニル基などが挙げられる。
アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、エチリデン基などが挙げられる。
アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基が挙げられる。
アラルキル基としては、例えばベンジル基、フェネチル基などが挙げられる。
アルカリル基としては、例えばトリル基、キシリル基などが挙げられる。
シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロオクチル基などが挙げられる。
アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｓ－ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ－ブトキシ基、ｎ－ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、ｎ－ヘキシルオキシ基などが挙げられる。
ヘテロ環基としては、例えばエポキシ基、オキセタニル基などが挙げられる。
Ｒ^１、Ｒ^２およびＲ^３の１価の有機基の総炭素数は、それぞれ、例えば１～３０、好ましくは１～２０、より好ましくは１～１０、特に好ましくは１～６である。

【0033】

ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、好ましくは０または１の整数である。
一態様として、ｋ、ｌおよびｍは、全て０である。つまり、一態様として、一般式（ＡＭ）中のベンゼン環の全ては、アミノ基以外の原子団により置換されていない。
ｎは、好ましくは０～３、より好ましくは０～２である。

【0034】

芳香族ジアミンの具体例を以下に示す。なお、芳香族ジアミンは以下にのみ限定されるものではない。また、１，３－ビス［１－（４－アミノフェニル）－１－メチルエチル］ベンゼン、２，２’－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼンなどを挙げることもできる。

【0035】

【化2】

【0036】

芳香族ジアミンについては、市販品を用いてもよい。芳香族ジアミンは、例えば、セイカ株式会社、三井化学ファイン株式会社、富士フイルム和光純薬株式会社などから入手することができる。

【0037】

本実施形態の樹脂組成物は、芳香族ジアミンを１種のみ含んでもよいし、２種以上含んでもよい。
樹脂組成物中の芳香族ジアミンの量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば０．１～２０質量％、好ましくは０．５～１０質量％である。
また、樹脂組成物中の芳香族ジアミンの量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば１～３０体積％、好ましくは５～２５体積％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および機械的特性を向上させることができる。

【0038】

なお、組成物中の芳香族ジアミンの量は、エポキシ樹脂との関係で適切に調整されることが好ましい。
具体的には、芳香族ジアミンが有するアミノ基のモル数に対する、エポキシ樹脂が有するエポキシ基のモル数の比（つまり、エポキシ樹脂が有するエポキシ基のモル数／芳香族ジアミンが有するアミノ基のモル数）が、好ましくは１～３、より好ましくは１．５～２．５、さらに好ましくは１．７～２．３である。
１つのアミノ基（－ＮＨ_２）は、２つのエポキシ基と反応しうる。よって、上述の比が２前後となるようにエポキシ樹脂と芳香族ジアミンの量比を調整することで、硬化時のアミノ基とエポキシ基の架橋構造がより密とすることができると考えられる。そして、硬化物（磁性部材）のガラス転移温度を高め、耐熱性を高めることができると考えられる。
なお、上述の比は、組成物中に含まれるエポキシ樹脂のエポキシ当量またはエポキシ価、エポキシ樹脂の分子量（これらは通常エポキシ樹脂のカタログに示されている）、芳香族ジアミンの分子量などから計算して求めることができる。

【0039】

本実施形態の硬化剤の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００体積％に対して、例えば、５体積％～３０体積％であり、好ましくは５体積％～２５体積％である。また、本実施形態の硬化剤の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、例えば、０．５質量％～２０質量％であり、好ましくは１質量％～１５質量％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および機械的特性を向上させることができる。

【0040】

本実施形態の樹脂組成物は、熱可塑性樹脂を含むことができる。これにより、樹脂組成物の成形性をより高めることができる。

【0041】

上記熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂（例えばナイロン等）、熱可塑性ウレタン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂（例えばポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリカーボネート、ポリエステル系樹脂（例えばポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリアセタール、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、液晶ポリマー、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等）、変性ポリフェニレンエーテル、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリイミド等が挙げられる。また、熱可塑性樹脂では、これらの中の１種類を単独で用いてもよいし、異なる重量平均分子量を有する２種類以上を併用してもよく、１種類または２種類以上と、それらのプレポリマーとを併用してもよい。

【0042】

＜磁性体粉末＞
本実施形態の樹脂組成物は、磁性体粉末を含むことができる。
上記磁性体粉末は、鉄基粒子と当該鉄基粒子と異なる微小粒子とを有する混合粉末で構成することができる。

【0043】

上記磁性体粉末は、平均粒子径が互いに異なる２種以上の粒子を含むことができる。これにより、磁性体粉末の充填性を高めることともに、樹脂組成物の流動性を高めることができる。

【0044】

（鉄基粒子）
上記鉄基粒子に含まれる第１粒子は、軟磁性を示し、鉄の含有率が８５質量％以上である粒子（軟磁性鉄高含有粒子）を用いることができる。この鉄基粒子は第１粒子および第２粒子を含むことができる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0045】

軟磁性とは、保磁力が小さい強磁性のことを指し、一般的には、保磁力が８００Ａ／ｍ以下である強磁性のことを軟磁性という。

【0046】

第１粒子の構成材料としては、構成元素としての鉄の含有率が８５質量％以上である金属材料が挙げられる。このように構成元素としての鉄の含有率が高い金属材料は、透磁率や磁束密度等の磁気特性が比較的良好な軟磁性を示す。このため、例えばコイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材等に成形されたとき、良好な磁気特性を示し得る樹脂組成物が得られる。

【0047】

また、この金属材料の形態としては、例えば、単体の他、固溶体、共晶、金属間化合物のような合金等が挙げられる。このような金属材料で構成された第１粒子を用いることにより、鉄に由来する優れた磁気特性、すなわち、高透磁率や高磁束密度等の磁気特性を有する樹脂組成物を得ることができる。

【0048】

また、上記金属材料は、構成元素として鉄以外の元素を含んでいてもよい。鉄以外の元素としては、例えば、Ｂ、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いられる。

【0049】

なお、上記金属材料の具体例としては、例えば、純鉄、ケイ素鋼、鉄－コバルト合金、鉄－ニッケル合金、鉄－クロム合金、鉄－アルミニウム合金、カルボニル鉄、ステンレス鋼、またはこれらのうちの１種もしくは２種以上を含む複合材料等が挙げられる。

【0050】

鉄基粒子の平均粒子径は、３μｍ超であれば特に限定されないが、４～１８０μｍであるのが好ましく、５～１５０μｍであるのがより好ましく、７～１００μｍであるのがさらに好ましい。鉄基粒子の平均粒子径が前記範囲内であることにより、樹脂組成物の流動性をより高めることができる（以下、「～」は、特に明示しない限り、上限値と下限値を含むことを表す）。

【0051】

なお、鉄基粒子の平均粒子径を上記下限値以上とすることより、第１粒子の構成材料の比重や粒子形状等によって、樹脂組成物の成形性が低下してしまうことを抑制できる。一方、鉄基粒子の平均粒子径を上記上限値以下とすることにより、第１粒子の構成材料の比重や粒子形状等によって、樹脂組成物中において鉄基粒子が沈降し易くなり、均一性が低下してしまうことを抑制できる。

【0052】

また、第１粒子の平均粒子径は、特に限定されないが、１０～１８０μｍであるのが好ましく、１２～１５０μｍであるのがより好ましく、１５～１００μｍであるのがさらに好ましい。第１粒子の平均粒子径が前記範囲内であることにより、樹脂組成物の透磁率等の磁気特性をより高めることができる。

【0053】

また、第１粒子の構成材料は、結晶材料であってもよく、アモルファス材料であってもよく、粒子中でこれらが混在した材料であってもよい。

【0054】

さらには、鉄基粒子には、結晶材料で構成された第１粒子と、アモルファス材料で構成された第１粒子と、が混在していてもよい。これにより、表面硬度の異なる２種類の第１粒子が混在することとなる。その結果、流動時の第１粒子同士の相互作用が最適化され、より高い流動性が確保される。

【0055】

また、第１粒子の球形度は、特に限定されないが、０．６０～１．００であるのが好ましく、０．７０～１．００であるのがより好ましい。第１粒子の球形度が前記範囲内であることにより、樹脂組成物の流動性をより高めることができる。

【0056】

上記鉄基粒子に含まれる第２粒子は、軟磁性を示し、構成材料の組成が第１粒子とは異なる粒子（軟磁性金属粒子）を用いることができる。

【0057】

第２粒子の構成材料は、第１粒子の構成材料として前述した材料から適宜選択される。
構成材料の組成が異なるとは、構成元素の含有率が１質量％以上異なる状態をいう。

【0058】

このようにして構成材料の組成が第１粒子と異なる第２粒子を用いることにより、表面の化学的状態や表面硬度の異なる２種類の粒子が混在することとなる。その結果、流動時の第１粒子と第２粒子の相互作用が最適化され、より高い流動性が確保される。

【0059】

また、第２粒子の平均粒子径は、特に限定されないが、第１粒子の平均粒子径と異なることが好ましい。すなわち、第２粒子の平均粒子径は、第１粒子の平均粒子径より大きくてもよいが、小さいことが好ましい。これにより、比較的粒子径の大きい第１粒子を含んでいても、樹脂組成物の流動性の低下を抑えることができる。すなわち、第１粒子に由来する優れた磁気特性を確保しつつ、第２粒子によって樹脂組成物の高流動性も確保することができる。

【0060】

なお、第２粒子の平均粒子径が第１粒子の平均粒子径より小さい場合、第１粒子の平均粒子径と第２粒子の平均粒子径との差は、樹脂組成物の流動性を考慮して適宜設定されるが、一例として１～１００μｍであるのが好ましく、３～８０μｍであるのがより好ましく、５～６０μｍであるのがさらに好ましく、１０～５０μｍであるのが特に好ましい。これにより、樹脂組成物の流動性をより高めることができる。

【0061】

上記平均粒子径の差を上記下限値以上とすることにより、流動性を高める効果を発揮させることができる。また、第１粒子と第２粒子の粒子径差が小さくなり、第２粒子が第１粒子同士の隙間を埋めるように配置されるという作用が弱くなり、磁性材料の充填性が低下してしまうことを抑制できる。一方、上記平均粒子径の差を上記上限値以下とすることにより、第１粒子の粒子径によって、第２粒子の粒子径が小さくなり過ぎて、樹脂組成物の流動性が低下してしまうことを抑制できる。

【0062】

また、第２粒子の構成材料は、結晶材料であってもよく、アモルファス材料であってもよく、これらが混在した材料であってもよい。

【0063】

また、第２粒子の球形度は、特に限定されないが、０．６０～１．００であるのが好ましく、０．７０～１．００であるのがより好ましい。第２粒子の球形度が前記範囲内であることにより、樹脂組成物の流動性をより高めることができる。

【0064】

なお、本実施形態の樹脂組成物は、必要に応じて、第２粒子を含んでもよく、含まなくてもよい。

【0065】

本実施形態の樹脂組成物は、球状粒子を含むことができる。球状粒子として、上記の球形度を有する第１粒子や第２粒子等の鉄基粒子を用いることができる。これにより、磁性体粉末の充填性を高めつつ、樹脂組成物の流動性を向上させることができる。

【0066】

また、磁性体粉末は、第１粒子や第２粒子以外のその他の軟磁性粒子、例えばＮｉ基軟磁性粒子、Ｃｏ基軟磁性粒子等を含んでいてもよい。

【0067】

また、上記鉄基粒子、すなわち、第１粒子および第２粒子の少なくとも一方は、表面処理が施されていてもよい。

【0068】

本実施形態において、表面処理とは、粒子表面を改質するための操作をいう。この操作としては、例えば、粒子表面をカップリング剤で処理したり、粒子をプラズマ処理したりすることが挙げられる。このような表面処理により、第１粒子および／または第２粒子の表面に官能基を結合させることが可能である。官能基は、これらの粒子表面の一部または全面を被覆することが可能である。

【0069】

このような官能基としては、下記一般式（１）の官能基を用いることができる。
＊－Ｏ－Ｘ－Ｒ ・・・（１）
［式中、Ｒは、有機基を表し、Ｘは、Ｓｉ、Ｔｉ、Ａｌ、またはＺｒであり、＊は、第１粒子または第２粒子を構成する原子の１つである。］

【0070】

上記官能基は、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等の公知のカップリング剤による表面処理によって形成された残基であるが、シラン系カップリング剤およびチタン系カップリング剤からなる群より選択されるカップリング剤の残基であることが好ましい。これにより、磁性体粉末を樹脂組成物に配合して樹脂組成物としたとき、その流動性をより高めることができる。

【0071】

また、上述したような官能基を結合させる際には、第１粒子に対する表面処理の一環としてあらかじめプラズマ処理を施すようにしてもよい。例えば、酸素プラズマ処理を施すことにより、第１粒子の表面にＯＨ基が生じて、酸素原子を介した第１粒子とカップリング剤の残基との結合が容易になる。これにより、より強固に官能基を結合させることができる。

【0072】

なお、第１粒子において第１粒子とカップリング剤の残基とが酸素原子を介して結合していることは、例えばフーリエ変換赤外分光光度計によって確認することができる。

【0073】

また、上述したような表面処理は、第２粒子に施されてもよく、第１粒子と第２粒子の双方に施されてもよい。

【0074】

なお、樹脂組成物の流動性を高めるという観点からは、第１粒子のみに表面処理を施すようにしてもよい。これにより、第１粒子と第２粒子とで表面の状態が相違するため、熱硬化性樹脂との相互作用においてそれぞれが異なる挙動を示し、結果的に流動性を高めることに寄与することが可能である。

【0075】

また、上述した表面処理の下地には、別のコート処理が施されてもよい。かかるコート処理としては、例えば、シリコーン樹脂のような樹脂コートの他、シリカコート等が挙げられる。このようなコート処理が施されることにより、鉄基粒子の絶縁性をより高めることができる。このようなコート処理は、必要に応じて施されればよく、省略されてもよい。このコート処理は、上述した表面処理の下地としてではなく、単独で施されていてもよい。

【0076】

上記鉄基粒子の体積分率は、樹脂組成物の固形分全体１００体積％に対して、３５体積％～９０体積％であるのが好ましく、４０体積％～８５体積％であるのがより好ましい。これにより、鉄基粒子の含有率が十分に高くなるため、良好な磁気特性を有する樹脂組成物が得られる。

【0077】

上記鉄基粒子の体積分率を上記下限値以上とすることにより、鉄基粒子の磁気特性によって、樹脂組成物の磁気特性が低下してしまうことを抑制できる。一方で、鉄基粒子の体積分率を前記上限値以下とすることにより、相対的に熱硬化性樹脂の体積分率が低下して、樹脂組成物の流動性が低下したり、硬化後の機械的特性が低下してしまうことを抑制できる。

【0078】

また、上記鉄基粒子の質量分率の一例としては、各成分の比重によっても異なるものの、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、５５質量％～９７質量％であるのが好ましく、６０質量％～９５質量％であるのがより好ましい。これにより、体積分率の場合と同様、良好な磁気特性を有する樹脂組成物が得られる。

【0079】

（微小粒子）
本実施形態の樹脂組成物は、軟磁性を示し、粒子径が３μｍ以下である微小粒子を含むことができる。

【0080】

上記微小粒子を含む樹脂組成物は、成形時において高い流動性を示すとともに、成形時における熱硬化性樹脂の染み出しが抑制される。このため、樹脂組成物の成形性が良好になり、磁性体粉末の充填性と均一性とをより高めることができるので、成形体において良好な磁気特性が得られる。また、熱硬化性樹脂の染み出しが抑制されることによって、成形時における樹脂バリ等の発生が抑制される。加えて、熱硬化性樹脂の染み出しに伴って樹脂組成物の成分バランスが崩れてしまい、成形体の機械的特性が低下するのを防止することができる。したがって、成形不良の少ない成形体が得られる。

【0081】

なお、熱硬化性樹脂の染み出しが抑制される理由としては、成形時における熱硬化性樹脂の染み出しの経路に微小粒子が詰まることにより、この経路が塞がれることが挙げられる。

【0082】

また、微小粒子が含まれることにより、樹脂組成物における磁性材料の体積分率をより高めることができる。すなわち、微小粒子は隙間に入り込み易いため、その分、磁性材料の充填性が高くなる。その結果、樹脂組成物の磁気特性をさらに高めることができる。

【0083】

微小粒子の構成材料としては、例えば、第１粒子の構成材料として前述した材料から適宜選択されてもよく、それ以外の軟磁性材料（例えばソフトフェライト、Ｎｉ基軟磁性材料、Ｃｏ基軟磁性材料等）であってもよい。

【0084】

また、微小粒子の構成材料の組成は、第１粒子や第２粒子の構成材料の組成と同じであっても異なっていてもよい。構成材料の組成が異なるとは、構成元素の含有率が１質量％以上異なる状態をいう。

【0085】

このようにして構成材料の組成が第１粒子や第２粒子とは異なる微小粒子を用いることにより、樹脂組成物中において表面の化学的状態や表面硬度の異なる粒子が混在することとなる。その結果、流動時の鉄基粒子と微小粒子の相互作用が最適化され、より高い流動性が確保される。

【0086】

微小粒子の粒子径は、３μｍ以下であれば特に限定されないが、０．１～２．８μｍの微小粒子が含まれているのが好ましい。このような粒子径は、微小粒子が熱硬化性樹脂の染み出し経路を埋めるのに必要な粒子径であって、かつ、熱硬化性樹脂の溶融物とともに流れ易い粒子径となる。

【0087】

また、微小粒子の球形度は、特に限定されないが、０．３０～１．００であるのが好ましく、０．５０～１．００であるのがより好ましい。微小粒子の球形度が前記範囲内であることにより、微小粒子自体の転がりを活かして樹脂組成物の流動性を確保する一方、微小粒子が隙間等に詰まり易くなって熱硬化性樹脂の染み出しを抑制し易くなる。すなわち、樹脂組成物の流動性と、微小粒子の染み出しの抑制と、を両立させることができる。

【0088】

樹脂組成物は、上述したように、粒子径３μｍ以下である微小粒子を含んでいればよいが、磁性体粉末における微小粒子の含有率は、鉄基粒子に対する相対比として規定される。

【0089】

すなわち、微小粒子の体積分率は、鉄基粒子の５～５０体積％であるのが好ましく、７～４５体積％であるのがより好ましい。これにより、微小粒子の含有率が最適化されるため、十分な流動性を有するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。

【0090】

なお、微小粒子の体積分率が前記下限値を下回ると、微小粒子がもたらす流動性向上の効果が低減するため、樹脂組成物の流動性が低下するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しを抑制する効果も低減するおそれがある。また、微小粒子の体積分率が前記上限値を上回ると、相対的に鉄基粒子の体積分率が減少したり熱硬化性樹脂の体積分率が減少したりするため、樹脂組成物の磁気特性や流動性の低下を招くおそれがある。

【0091】

また、上記微小粒子の質量分率の一例は、各成分の比重によっても異なるものの、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、５～３５質量％であるのが好ましく、８～３３質量％であるのがより好ましい。上記微小粒子の体積分率の一例は、樹脂組成物の固形分全体１００体積％に対して、５体積％～３０体積％であり、好ましくは８体積％～２７体積％である。これにより、体積分率の場合と同様、十分な流動性を有するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。

【0092】

上記鉄基粒子および微小粒子を含む磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、例えば、８０質量％～９９．５質量％であり、好ましくは８５質量％～９８．５質量％であり、さらに好ましくは９０質量％～９８．５質量％である。また、上記鉄基粒子および微小粒子を含む磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体１００体積％に対して、例えば、４０体積％～９５体積％、好ましくは６０体積％～９０体積％である。これにより、磁気特性に優れた樹脂組成物の硬化物を実現することが可能である。

【0093】

また、上記微小粒子の含有量は、鉄基粒子および微小粒子を含む上記磁性体粉末全体に対して、１００質量％に対して、例えば、１質量％～４０質量％であり、好ましくは３５質量％～３８質量％であり、さらに好ましくは５質量％～３５質量％である。これにより、微小粒子の含有率が最適化されるため、十分な流動性を有するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。

【0094】

（非磁性体粉末）
本実施形態の樹脂組成物は、非磁性を示す非磁性体粉末を含むことができる。

【0095】

上記非磁性体粉末は、非磁性を示し、平均粒子径が３μｍ以下であり、かつ、平均粒子径が鉄基粒子より小さい粉末を用いることができる。本実施形態において、非磁性とは、強磁性を有さないことを指す。

【0096】

このような非磁性体粉末を含む樹脂組成物は、成形時においてより高い流動性を示すとともに、成形時における熱硬化性樹脂の染み出しがさらに抑制される。このため、樹脂組成物の成形性がより良好になり、磁性体粉末の充填性と均一性とをさらに高めることができるので、成形体においてとりわけ良好な磁気特性が得られる。また、熱硬化性樹脂の染み出しが抑制されることによって、成形時における樹脂バリ等の発生が抑制される。加えて、熱硬化性樹脂の染み出しに伴って樹脂組成物の成分バランスが崩れてしまい成形体の機械的特性が低下するのを防止することができる。したがって、成形不良の少ない成形体が得られる。

【0097】

非磁性体粉末の構成材料としては、例えば、セラミックス材料、ガラス材料等が挙げられ、これらのうちの少なくとも１種を含む材料が用いられる。このうち、セラミックス材料を含むものが好ましく用いられる。このような非磁性体粉末は、熱硬化性樹脂との親和性が高いため、樹脂組成物の流動性を維持することができる。

【0098】

上記セラミックス材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、カルシア等の酸化物系セラミックス材料、窒化ケイ素、窒化アルミニウムのような窒化物系セラミックス材料、炭化ケイ素、炭化ホウ素のような炭化物系セラミックス材料等が挙げられる。また、これらの中の１種を単独で用いてもよいし、これらの中の１種を含む混合物を用いてもよい。

【0099】

また、セラミックス材料は、特にシリカを含むのが好ましい。シリカは、熱硬化性樹脂との親和性が高く、絶縁性が高いため、樹脂組成物に用いられる非磁性体粉末の構成材料として有用である。

【0100】

上記非磁性体粉末の構成材料の真比重は、１．０～６．０であるのが好ましく、１．２～５．０であるのがより好ましく、１．５～４．５であるのがさらに好ましい。このような非磁性体粉末は、比重が小さいため、熱硬化性樹脂の溶融物とともに流動し易い。このため、成形時において熱硬化性樹脂の溶融物が成形型の隙間等に向かって流動するとき、その溶融物とともに非磁性体粉末が流れ易くなる。その結果、隙間が非磁性体粉末によって塞がれ、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制することができる。なお、成形型の隙間とは、例えば、トランスファー成形機のプランジャーとシリンダーとの隙間（クリアランス）等が挙げられる。

【0101】

上記非磁性体粉末の平均粒子径は、３μｍ以下であれば特に限定されないが、０．１～２．８μｍであるのが好ましく、０．５～２．５μｍであるのがより好ましい。このような粒子径は、非磁性体粉末が熱硬化性樹脂の染み出し経路を埋めるのに必要な粒子径であって、かつ、熱硬化性樹脂の溶融物とともに流れ易い粒子径となる。

【0102】

また、非磁性体粉末の平均粒子径は、３μｍ以下であってかつ磁性体粉末の平均粒子径より小さければよいが、その差が５μｍ以上であるのが好ましく、１０～１００μｍであるのがより好ましく、１５～６０μｍであるのがさらに好ましい。

【0103】

また、非磁性体粉末に含まれる非磁性粒子の球形度は、特に限定されないが、０．５０～１．００であるのが好ましく、０．７５～１．００であるのがより好ましい。非磁性体粉末の球形度が前記範囲内であることにより、非磁性体粉末自体の転がりを活かして樹脂組成物の流動性を確保する一方、非磁性体粉末が隙間等に詰まり易くなって熱硬化性樹脂の染み出しを抑制し易くなる。すなわち、樹脂組成物の流動性と、熱硬化性樹脂の染み出しの抑制と、を両立させることができる。

【0104】

このような非磁性体粉末の体積分率は、磁性体粉末の３～２５体積％であるのが好ましく、５～２０体積％であるのがより好ましい。また、非磁性体粉末の体積分率は、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、５体積％～１０体積％であり、好ましくは６体積％～９．５体積％である。これにより、非磁性体粉末の含有率が最適化されるため、十分な流動性を有するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。

【0105】

なお、上記非磁性体粉末の体積分率を上記下限値以下とすることにより、非磁性体粉末がもたらす流動性向上の効果の低減、樹脂組成物の流動性の低下、または熱硬化性樹脂の染み出しを抑制する効果の低減を抑制することができる。また、上記非磁性体粉末の体積分率を上記上限値以下とすることにより、相対的に磁性体粉末の体積分率が減少したり熱硬化性樹脂の体積分率が減少したりすることによって、樹脂組成物の磁気特性や流動性が低下してしまうことを抑制できる。

【0106】

一方、上記非磁性体粉末の質量分率の一例は、各成分の比重によっても異なるものの、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、１質量％～１０質量％であるのが好ましく、２質量％～５質量％であるのがより好ましい。これにより、体積分率の場合と同様、十分な流動性を有するとともに、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。

【0107】

なお、鉄基粒子、第１粒子、第２粒子、または非磁性体粉末の平均粒子径は、体積平均粒子径（例えば、Ｄ５０）を意味し、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。また、微小粒子の粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。

【0108】

なお、第１粒子、第２粒子、微小粒子または非磁性粒子等の粒子の球形度は、各粒子の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像において、その面積に等しい真円を等面積円とするとき、等面積円相当径／外接円径で求めることができる。そして、任意に選択された１０個以上の粒子について等面積円相当径／外接円径を算出し、その平均値を「粒子の球形度」とする。

【0109】

本実施形態の樹脂組成物は、硬化促進剤を含むことができる。これにより、樹脂組成物の硬化性を向上させることができる。
上記硬化促進剤としては、例えば、熱硬化性樹脂の架橋反応を促進させるものであればよく、例えば有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；２－メチルイミダゾール等のイミダゾール類（イミダゾール系硬化促進剤）；１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７、ベンジルジメチルアミン等が例示されるアミジンや３級アミン、前記アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物から選択される１種類または２種類以上を含むことができる。

【0110】

上記硬化促進剤の含有量は、例えば、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、０．０１質量％～１質量％であり、好ましくは０．０５質量％～０．８質量％である。このような数値範囲とすることにより、硬化性を向上させることができる。

【0111】

本実施形態の樹脂組成物は、離型剤を含むことができる。これにより、成形時の樹脂組成物の離型性を高めることができる。
上記離型剤としては、例えばカルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類、ならびにパラフィン等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0112】

上記離型剤の含有量は、例えば、樹脂組成物の固形分全体１００質量％に対して、０．０１質量％～３質量％であり、好ましくは０．０５質量％～２質量％である。これにより、成形時における離型性を向上させることができる。

【0113】

本実施形態の樹脂組成物は、低応力剤を含むことができる。これにより、樹脂組成物の硬化物におけるクラックや割れなどの発生を抑制し、脆弱性を改善することができる。
上記低応力剤としては、ポリブタジエン化合物、アクリロニトリルブタジエン共重合化合物、シリコーンオイル、シリコーンゴム等のシリコーン化合物が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0114】

本実施形態の樹脂組成物は、カップリング剤を含むことができる。これにより、樹脂組成物の流動性を高めることができる。
上記カップリング剤としては、上述の表面処理に用いたカップリング剤を用いることができるが、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニア系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が挙げられる。

【0115】

（その他の成分）
本実施形態の樹脂組成物は、上述した成分以外のその他の成分を含んでいてもよい。
その他の成分としては、例えば、密着助剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等が挙げられる。

【0116】

本実施形態の樹脂組成物は、室温２５℃において固形とすることができ、粉末状、顆粒状またはタブレット状等の所定の形状を有することができる。

【0117】

次に、本実施形態の樹脂組成物の特性について説明する。

【0118】

本実施形態の樹脂組成物の１７５℃におけるゲル化時間の下限値は、例えば、５秒以上であり、好ましくは７秒以上であり、より好ましくは１０秒以上である。ゲル化時間を上記下限値以上とすることにより、成形性を高めることができる。具体的には、車載用のリアクトル等のコイル（大型の構造体）における成形性を高めることができる。
一方で、上記ゲル化時間の上限値は、例えば、３００秒以下であり、好ましくは２４０秒以下であり、より好ましくは２２０秒以下である。ゲル化時間を上記上限値以下とすることにより、詳細なメカニズムは定かではないが、成形中における磁性体粉末の偏在化を抑制できると考えられるため、比透磁率にバラツキが生じることを抑制し、磁気特性を高めることが可能である。また、タクトタイムを向上させ、生産性を高めることが可能である。このため、本実施形態の樹脂組成物は、既存のトランスファー成形プロセスへの適合性が高いものとすることができる。

【0119】

本実施形態の樹脂組成物の１７５℃における溶融粘度が、例えば、１Ｐａ・ｓ以上１０００Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは２Ｐａ・ｓ以上８００Ｐａ・ｓ以下であり、より好ましくは３Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下である。溶融粘度を上記上限値以下とすることにより、流動性を高め、優れた成形性を実現することができる。また、溶融粘度を上記下限値以上とすることにより、成形時に金型から樹脂漏れが発生することを抑制でき、成形時に樹脂組成物中の磁性体粉末が沈降してしまうことを抑制できる。また、磁性体粉末や非磁性体粉末の粒子表面における絶縁層の損傷を抑制することができる。

【0120】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が、例えば、１２０℃以上３００℃以下であり、好ましくは１２５℃以上２９０℃以下であり、より好ましくは１３０℃以上２８０℃以下である。ガラス転移温度を上記下限値以上とすることにより、耐熱性を向上させることができる。

【0121】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃から７０℃の範囲における平均線膨張係数α_１が、例えば、３０ｐｐｍ／℃以下であり、好ましくは２８ｐｐｍ／℃以下であり、より好ましくは２５ｐｐｍ／℃以下である。これにより、室温近傍の環境下における寸法安定性を向上させることができる。なお、室温２５℃から７０℃の範囲における平均線膨張係数α_１の下限値は、特に限定されないが１ｐｐｍ／℃以上としてもよい。

【0122】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、２７０℃から２９０℃の範囲における平均線膨張係数α_２が、例えば、２０ｐｐｍ／℃以上８０ｐｐｍ／℃以下であり、好ましくは２２ｐｐｍ／℃以上７５ｐｐｍ／℃以下であり、より好ましくは２５ｐｐｍ／℃以上７０ｐｐｍ／℃以下である。平均線膨張係数α_２を上記上限値以下とすることにより、高温環境下における寸法安定性を向上させることができる。

【0123】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物において、熱機械分析測定前の縦方向の長さを基準長Ｌ_０とし、硬化物を１７５℃で４時間保持したときの基準長Ｌ_０からの熱膨張量をＬ_１としたとき、Ｌ_１／Ｌ_０×１００で示される寸法収縮率が、例えば、１％以下であり、好ましくは０．９％以下であり、より好ましくは０．８％以下である。これにより、耐熱性および寸法安定性を向上させることができる。なお、上記寸法収縮率の下限値は０％以上でもよい。

【0124】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、周波数１０Ｈｚの動的粘弾性測定で得られるＴａｎδのピーク温度が、例えば、１２０℃以上３００℃以下であり、好ましくは１３０℃以上２９０℃以下であり、より好ましくは１４０℃以上２８０℃以下である。Ｔａｎδのピーク温度を上記下限値以上とすることにより、高温環境下における熱的特性を維持することができ、耐熱性を高めることができる。

【0125】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における貯蔵弾性率Ｅ_２５が、例えば、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下であり、好ましくは１５ＧＰａ以上９０ＧＰａであり、より好ましくは２０ＧＰａ以上８０ＧＰａ以下である。貯蔵弾性率Ｅ_２５を上記下限値以上とすることにより、機械的強度を向上させることができる。

【0126】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、１５０℃における貯蔵弾性率Ｅ_１５０が、例えば、１ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下であり、好ましくは３ＧＰａ以上９０ＧＰａ以下であり、より好ましくは５ＧＰａ以上８０ＧＰａ以下である。貯蔵弾性率Ｅ_１５０を上記下限値以上とすることにより、高温環境下において高強度であり、形状安定性に優れた硬化物を実現できる。

【0127】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ強度が、例えば、７０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であり、好ましくは８０ＭＰａ以上８００ＭＰａ以下であり、より好ましくは９０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下である。室温２５℃における曲げ強度を上記下限値以上とすることにより、機械的強度を向上させることができる。

【0128】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ弾性率が、例えば、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下であり、好ましくは１２ＧＰａ以上８０ＧＰａ以下であり、より好ましくは１５ＧＰａ以上５０ＧＰａ以下である。室温２５℃における曲げ弾性率を上記下限値以上とすることにより、機械的強度を向上させることができる。

【0129】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の、１００℃の熱水に２４時間浸漬させたときの吸水率が、例えば、１ｗｔ％以下であり、好ましくは０．８ｗｔ％以下であり、より好ましくは０．５ｗｔ％である。これにより、耐吸水性を高めることができるため、信頼性を向上させることができる。なお、上記吸水率の下限値は特に限定されないが、例えば、０ｗｔ％以上でもよい。

【0130】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物と銅との、室温２５℃における線膨張係数の差が、例えば、１０ｐｐｍ／℃以下であり、好ましくは９ｐｐｍ／℃以下であり、より好ましくは８ｐｐｍ／℃以下である。これにより、銅コイルとの線膨張係数の差分を小さくすることが可能であるため、クラックや変形の発生を抑制することができる。

【0131】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物の熱伝導率が、例えば、２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、好ましくは２．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、より好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。これにより、放熱性に優れた硬化物を実現できる。なお、熱伝導率の上限値は、特に限定されないが、例えば、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以下としてもよい。

【0132】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物に５０ｍＴ、５０ｋＨｚの交流磁場を印加した際の鉄損が、例えば、５００ｋＷ／ｍ^３以下であり、好ましくは３００ｋＷ／ｍ^３以下であり、より好ましくは１５０ｋＷ／ｍ^３以下である。これにより、低磁気損失性に優れた硬化物を実現できる。

【0133】

本実施形態では、例えば樹脂組成物中に含まれる各成分の種類や配合量、樹脂組成物の調製方法等を適切に選択することにより、上記特性を制御することが可能である。これらの中でも、例えば、磁性体粉末として平均粒子径が互いに異なる２種の粒子を用いることや、磁性体粉末を表面処理すること、硬化促進剤の含有量を適切に選択すること等が、上記特性を所望の数値範囲とするための要素として挙げられる。

【0134】

次に本実施形態の樹脂組成物の製造方法について説明する。

【0135】

本実施形態の樹脂組成物の製造方法は、上述の熱硬化性樹脂および磁性体粉末などの原料成分を混合する工程を含むことができる。この磁性体粉末は、鉄基粒子および微小粒子を含む混合粉体を用いることができる。また、磁性体粉末やそれに含まれる鉄基粒子は上述の表面処理が実施されていてもよい。

【0136】

上記表面処理工程の一例としては、第１粒子にプラズマ処理を施す工程（ｉ）と、工程（ｉ）でプラズマ処理が施された第１粒子とカップリング剤とを反応させる工程（ｉｉ）と、を含むことができる。

【0137】

（工程（ｉ））
まず、第１粒子にプラズマ処理を施す。このとき、第１粒子の表面に対して均一にプラズマ処理を施すことが好ましい。これにより、第１粒子の表面を活性化させ、カップリング剤を効率よく反応させることができる。均一にプラズマ処理を施すには、例えば、第１粒子を空中に分散させてプラズマ処理する方法が挙げられる。

【0138】

また、プラズマ処理は、酸素プラズマ処理であるのが好ましい。これにより、第１粒子の表面に対して効率よくＯＨ基を修飾することができる。

【0139】

酸素プラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１００～２００Ｐａであることが好ましく、１２０～１８０Ｐａであることがより好ましい。

【0140】

酸素プラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０００～５０００ｍＬ／分であることが好ましく、２０００～４０００ｍＬ／分であることがより好ましい。

【0141】

酸素プラズマ処理の出力は、特に限定されないが、１００～５００Ｗであることが好ましく、２００～４００Ｗであることがより好ましい。

【0142】

酸素プラズマ処理の処理時間は、上述した各種条件に応じて適宜設定されるが、５～６０分であることが好ましく、１０～４０分であることがより好ましい。

【0143】

また、酸素プラズマ処理を施す前に、さらにアルゴンプラズマ処理を施すようにしてもよい。これにより、第１粒子の表面にＯＨ基を修飾するための活性点を形成することができるので、ＯＨ基の修飾をより効率よく行うことができる。

【0144】

アルゴンプラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１０～１００Ｐａであることが好ましく、１５～８０Ｐａであることがより好ましい。

【0145】

アルゴンプラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０～１００ｍＬ／分であることが好ましく、２０～８０ｍＬ／分であることがより好ましい。

【0146】

アルゴンプラズマ処理の出力は、１００～５００Ｗであることが好ましく、２００～４００Ｗであることがより好ましい。

【0147】

アルゴンプラズマ処理の処理時間は、５～６０分であることが好ましく、１０～４０分であることがより好ましい。

【0148】

（工程（ｉｉ））
次に、工程（ｉ）でプラズマ処理が施された直後の第１粒子と上記カップリング剤とを反応させる。この方法としては、例えば、工程（ｉ）でプラズマ処理が施された直後の第１粒子をカップリング剤の希釈溶液に浸漬したり、第１粒子にカップリング剤を直接噴霧したりする方法が挙げられる。これにより、反応がより進行し易くなり、第１粒子の表面をより改質し易くなる。なお、プラズマ処理が施された直後とは、プラズマ処理を施してから０～２４時間の範囲をいう。

【0149】

カップリング剤の使用量は、第１粒子の１００質量部に対して、０．０５～１質量部であるのが好ましく、０．１～０．５質量部であるのがより好ましい。

【0150】

カップリング剤と反応させるときの溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等が挙げられる。

【0151】

カップリング剤の使用量は、溶媒１００質量部に対して、０．１～２質量部であるのが好ましく、０．５～１．５質量部であるのがより好ましい。

【0152】

また、カップリング剤との反応時間（例えば希釈溶液に対する浸漬時間等）は、１～２４時間であることが好ましい。

【0153】

このような製造方法によれば、樹脂組成物と配合した際の流動性を高められる磁性体粉末を効率よく製造することができる。

【0154】

以上により、表面処理された第１粒子や第２粒子等の鉄基粒子を含む磁性体粉末を準備することができる。

【0155】

次に、磁性体粉末、熱硬化性樹脂および、必要に応じてその他の添加物を、ミキサーを用いて混合した後、ロールを用いて、例えば１２０℃、５分混練することにより混練物を得る。得られた混練物を冷却後粉砕することにより、粉末状の樹脂組成物（成形材料）を得ることができる。なお、その後、必要に応じて粉末状の樹脂組成物を打錠し、顆粒状、タブレット状に圧粉してもよい。これにより、トランスファー成形に適する樹脂組成物が得られる。また、樹脂組成物を室温２５℃で固形とすることにより、搬送性や保管性を高めることが可能である。

【0156】

このような樹脂組成物は、例えばトランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、プレス成形法等の各種成形法により成形される。これにより、熱硬化性樹脂が溶融するとともに流動し、目的とする形状に成形される。この中でも、本実施形態の樹脂組成物は、トランスファー成形に好適に用いることができる。

【0157】

その後、得られた樹脂組成物を硬化することにより、成形体（硬化物）が得られる。このような成形体は、リアクトル等のインダクタ中のコイルを封止する外装部材に使用することができる。

【0158】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された外装部材を備える構造体（インダクタ）の概要について図１を用いて説明する。
図１（ａ）は、構造体１００の上面からみた構造体の概要を示す。図１（ｂ）は、図１（ａ）におけるＡ－Ａ’断面視における断面図を示す。

【0159】

本実施形態の構造体１００は、図１に示すように、コイル１０および磁性コア２０を備えることができる。磁性コア２０は、空芯コイルであるコイル１０の内部に充填されている。図１（ａ）に示す一対のコイル１０は、並列した状態で連結されている。この場合、環状の磁性コア２０は、図１（ｂ）に示す１対のコイル１０の内部を貫通する構造を有する。これらの磁性コア２０とコイル１０とは、それぞれ個別に作成し、組み合わせた組合せ構造を有することができる。
なお、上記構造体１００は、コイル１０と磁性コア２０との間に、これらの絶縁を確保する観点から、不図示のインシュレータを介在させた構造としてもよい。

【0160】

本実施形態の構造体１００において、コイル１０および磁性コア２０は、外装部材３０（封止部材）で封止されている。例えば、コイル１０に充填された磁性コア２０を金型に配置し、本実施形態の樹脂組成物を用いて、トランスファー成形等の金型成形することにより、当該樹脂組成物を硬化させて、コイル１０および磁性コア２０の周囲に外装部材３０を形成することができる。このときコイル１０は、巻線の端部を外装部材３０の外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。

【0161】

コイル１０は、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した巻線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線の断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。

【0162】

一方、磁性コア２０の断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０は、例えば、磁性粉とバインダーとで構成された圧粉鉄芯を用いることができる。

【0163】

本実施形態の樹脂組成物の硬化物によれば、成形性および高透磁率などの磁気特性に優れた外装部材３０を実現できるため、磁性コア２０を備えるリアクトル等の構造体１００においては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０を実現できるため、構造体１００の耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、本実施形態の構造体１００は、昇圧回路用や大電流用のリアクトルに用いることができる。

【0164】

以上、実施形態に基づいて本発明を具体的に説明したが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
以下、参考形態の例を付記する。
１． コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を形成するための外装部材形成用樹脂組成物であって、
熱硬化性樹脂と、
磁性体粉末と、
前記磁性体粉末の含有量が、当該外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体に対して、５０質量％以上であり、
当該外装部材形成用樹脂組成物の１７５℃におけるゲル化時間が５秒以上３００秒以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
２． １．に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が、１２０℃以上３００℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
３． １．または２．に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃から７０℃の範囲における平均線膨張係数α _１ が、３０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
４． １．から３．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、２７０℃から２９０℃の範囲における平均線膨張係数α _２ が、２０ｐｐｍ／℃以上８０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
５． １．から４．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物において、熱機械分析測定前の縦方向の長さを基準長Ｌ _０ とし、前記硬化物を１７５℃で４時間保持したときの前記基準長Ｌ _０ からの熱膨張量をＬ _１ としたとき、Ｌ _１ ／Ｌ _０ ×１００で示される寸法収縮率が、１％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
６． １．から５．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、周波数１０Ｈｚの動的粘弾性測定で得られるＴａｎδのピーク温度が、１２０℃以上３００℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
７． １．から６．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における貯蔵弾性率Ｅ _２５ が、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
８． １．から７．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ強度が、７０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
９． １．から８．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、室温２５℃における曲げ弾性率が、１０ＧＰａ以上１００ＧＰａ以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
１０． １．から９．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物の、１００℃の熱水に２４時間浸漬させたときの吸水率が、１ｗｔ％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
１１． １．から１０．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
当該外装部材形成用樹脂組成物の硬化物と銅との、室温２５℃における線膨張係数の差が、１０ｐｐｍ／℃以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
１２． １．から１１．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１３． １．から１２．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂の硬化剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１４． １３．に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記硬化剤が、フェノール系硬化剤または芳香族ジアミンを含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１５． １．から１４．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
離型剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１６． １．から１５．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、平均粒子径が互いに異なる２種の粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１７． １．から１６．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末の含有量が、当該外装部材形成用樹脂組成物の固形分全体に対して、９０質量％以上である、外装部材形成用樹脂組成物。
１８． １．から１７．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、平均粒子径が３μｍ以下である微小粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
１９． １８．に記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記微小粒子の含有量は、前記磁性体粉末全体に対して、１質量％以上４０質量％以下である、外装部材形成用樹脂組成物。
２０． １．から１９．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、３μｍ超１８０μｍ以下の平均粒子径であり、鉄の含有率が８５質量％以上である鉄基粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
２１． １．から２０．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
前記磁性体粉末が、球状粒子を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
２２． １．から２１．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
低応力剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
２３． １．から２２．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
カップリング剤を含む、外装部材形成用樹脂組成物。
２４． １．から２３．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物であって、
トランスファー成形に用いる、外装部材形成用樹脂組成物。
２５． １．から２４．のいずれか１つに記載の外装部材形成用樹脂組成物の硬化物で構成されており、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止する外装部材を備える構造体。

【実施例】

【0165】

以下、本発明について実施例を参照して詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例の記載に何ら限定されるものではない。

【0166】

＜樹脂組成物の調製＞
［実施例１～６］
各実施例のそれぞれについて、次のようにして樹脂組成物を調製した。まず、表２に示す原料成分およびその配合比率に従い、各原料成分をミキサーにより混合した。次いで、得られた混合物をロール混練した後、冷却、粉砕して、打錠成形することでタブレット状の樹脂組成物を得た。

【0167】

［比較例１］
比較例１において、表２の配合比率に従い、表２の液状樹脂成分（エポキシ樹脂３、フェノール樹脂２、イミダゾール系硬化促進剤２）に、表２の磁性体粉末（鉄基粒子１、鉄基粒子２、微小粒子１）を混合して樹脂組成物を得た。

【0168】

［比較例２，３］
比較例２，３において、表２に示す原料成分およびその配合比率に従い、実施例１と同様にして、タブレット状の樹脂組成物を得た。

【0169】

（熱硬化性樹脂）
・エポキシ樹脂１：エポキシ樹脂（三菱化学（株）製、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂、Ｅ１０３２Ｈ６０、室温２５℃で固形）
・エポキシ樹脂２：エポキシ樹脂（三菱化学（株）製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ＹＬ６８１０、室温２５℃で固形）
・エポキシ樹脂３：エポキシ樹脂（ＤＩＣ（株）製、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ＥＰＩＣＬＯＮ ８３０－Ｓ、室温２５℃で液状（３０００～４５００ｍＰａ・ｓ））
・エポキシ樹脂４：ビフェニルアラルキル型構造を含むエポキシ樹脂（日本化薬（株）製、ＮＣ３０００、２５℃で固形）

【0170】

（硬化剤）
・フェノール樹脂１：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト（株）製、ＰＲ－ＨＦ－３、室温２５℃で固形）
・フェノール樹脂２：ノボラック型フェノール樹脂（明和化成（株）製、ＭＥＨ－８０００Ｈ、室温２５℃で液状（１５００～３５００ｍＰａ・ｓ））
・芳香族ジアミン１：２，２’－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン（セイカ株式会社製、ＢＡＰＰ、２５℃で固形、融点１２８℃）
・芳香族ジアミン２：１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン（セイカ株式会社製、ＴＰＥ－Ｒ、２５℃で固体、融点１１６℃）

【0171】

（離型剤）
・離型剤１：合成ワックス（クラリアントケミカルズ（株）製、エステルワックスＷＥ－４）
（硬化促進剤）
・イミダゾール系硬化促進剤１：イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業（株）製、キュアゾール２ＰＺ－ＰＷ）
・イミダゾール系硬化促進剤２：イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業（株）製、キュアゾール２Ｐ４ＭＺ）

【0172】

（磁性体粉末）
・鉄基粒子１：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス（株）製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２、平均粒子径５０μｍ、球形度０．８５）
・鉄基粒子２：合金鋼粉末（大同特殊鋼（株）製、ＤＡＰＭＳＣ５、平均粒子径１０μｍ、球形度０．８０）
・鉄基粒子３：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス（株）製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２（鉄基粒子１とは分級の篩の目が異なるもの）、平均粒子径２５μｍ、球形度０．８８）
微小粒子１：カルボニル鉄粉（ＢＡＳＦ社製、ＣＩＰ－ＨＱ、平均粒子径２μｍ、球形度０．９０）

【0173】

【表1】

【0174】

（非磁性体粉末）
・非磁性粒子１：シリカ（ＳＯ－２５Ｒ、アドマテックス（株）製、平均粒子径０．５μｍ、球形度０．９２）
・非磁性粒子２：シリカ（ＳＯ－３２Ｒ、アドマテックス（株）製、平均粒子径１．５μｍ、球形度０．９３）

【0175】

【表2】

【0176】

実施例１において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７０体積％であり、微小粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して８体積％である。実施例２において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して５５体積％であり、微小粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して２３体積％である。実施例３において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７０体積％であり、非磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して８体積％である。
実施例４において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７０体積％である。実施例５において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７０体積％である。実施例６において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して６５体積％である。
比較例１において、磁性体粉末の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して７８体積％であり、鉄基粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して５５体積％であり、微小粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分全体に対して２３体積％である。

【0177】

【表3】

【0178】

＜樹脂組成物の評価＞
上記実施例・比較例で得られた樹脂組成物について、以下の評価項目に基づいて評価を行った。評価結果を表２，３に示す。表２中の「－」は評価不可を示す。表３中の「－」は未測定を示す。

【0179】

（ゲル化時間）
ゲル化時間は、以下のようにして求めた。１７５℃に設定したホットプレート上に、得られた樹脂組成物３ｇを置いてゲル化するまでの時間を測定してゲル化時間（秒）とした。評価結果を表２に示す。

【0180】

比較例１の樹脂組成物は、室温２５℃で液状のペーストではなく、固形物であり、ポッティング材として利用することができなかった。このため、比較例１の樹脂組成物は、注型に用いることができず、試験片を作製できないため、以降の各種評価を実施することができなかった。

【0181】

また、更なる検討の結果、比較例１の樹脂組成物において、ポッティング材（室温２５℃で液状のペースト）として利用するためには、磁性体粉末の含有比率が、少なくとも９０質量％未満であることが要求されることが判明した。磁性体粉末の含有比率が７９質量％（特許文献１の実施例１相当）の場合も、ゲル化時間は６００秒超えであった。

【0182】

（成形性）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、小構造：１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍ、大構造：５０ｍｍ×５０ｍｍ×１０ｍｍおよび、狭ギャップ構造：５０ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍのそれぞれの成形品を作製し、得られた成形品の外観を目視で確認し、下記の評価基準に基づいて、材料未充填の有無を確認した。評価結果を表２に示す。
＜成形性の評価基準＞
上記の成形品を３個作製し、３個の成形品における材料未充填の有無を評価した。
○：３個中３個の成形品に材料未充填がない
△：３個中１個あるいは２個の成形品に材料未充填がある
×：３個中３個の成形品に材料未充填がある

【0183】

比較例３の樹脂組成物は、成形不良のために、以降の各種評価を実施することができなかった。

【0184】

（磁気特性：比透磁率）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、直径１６ｍｍΦ、高さ３２ｍｍの円柱状成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、比透磁率評価用試験片を作製した。得られた円柱状成形品に対して直流交流磁化特性試験装置（メトロン技研（株）製「ＭＴＲ－１４８８」）を用いて、Ｂ－Ｈ初磁化曲線をＨ＝０～１００ｋＡ／ｍの範囲で測定し、Ｂ－Ｈ初磁化曲線のＢ／Ｈの最大値を比透磁率とした。下記の評価基準に基づいて、磁気特性について評価した。評価結果を表２に示す。
＜比透磁率の評価基準＞
上記比透磁率評価用試験片を５個作製し、５個の試験片における比透磁率のバラつきを評価した。
○：比透磁率の最大値と最低値の差が１．０未満
△：比透磁率の最大値と最低値の差が１．０以上３．０未満
×：比透磁率の最大値と最低値の差が３．０以上

【0185】

（溶融粘度（１７５℃））
直径０．５ｍｍ、長さ１０ｍｍのダイスを装着した高化式フローテスター（（株）島津製作所社製ＣＦＴ－５００Ｄ）を使用し、測定温度１７５℃、荷重４０ｋｇｆの条件下で、得られた樹脂組成物を投入して測定した最低粘度の、３回の平均値を１７５℃における溶融粘度（Ｐａ・ｓ）とした。評価結果を表３に示す。

【0186】

（ガラス転移温度（Ｔｇ）、平均線膨張係数α１（２５－７０℃）、平均線膨張係数α２（２７０－２９０℃））
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして、得られた試験片に対して、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃～４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で、ガラス転移温度（℃）、２５－７０℃における平均線膨張係数α１（ｐｐｍ／℃）、２７０－２９０℃における平均線膨張係数α２（ｐｐｍ／℃）を測定した。評価結果を表３に示す。

【0187】

（寸法収縮率）
得られた樹脂組成物を用いて、低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で作製した試験片に対して、ＪＩＳ Ｋ ６９１１に準じて、寸法収縮率の測定を行った。このとき、熱機械分析測定前の縦方向の長さを基準長Ｌ_０とし、試験片を１７５℃で４時間保持したとき基準長Ｌ_０からの熱膨張量をＬ_１としたとき、寸法収縮率をＬ_１／Ｌ_０×１００とした。評価結果を表３に示す。

【0188】

（ｔａｎδのピーク温度、貯蔵弾性率（２５℃）、貯蔵弾性率（１５０℃））
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、５０ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして、得られた試験片に対して、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＤＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃～３００℃、昇温速度５℃／分、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定により、ｔａｎδのピーク値における温度（℃）、２５℃における貯蔵弾性率（ＧＰａ）、１５０℃における貯蔵弾性率（ＧＰａ）を測定した。評価結果を表３に示す。

【0189】

（曲げ強度（２５℃））
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして得られた試験片の２５℃における曲げ強度（ＭＰａ）をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定した。評価結果を表３に示す。

【0190】

（曲げ弾性率（２５℃））
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率（ＧＰａ）をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定した。評価結果を表３に示す。

【0191】

（吸水率）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形装置（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、直径５０ｍｍΦ×厚さ４ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして得られた試験片を１００℃、２４時間で煮沸処理して、下記の式で算出される吸水率（ｗｔ％）を測定した。評価結果を表３に示す。
吸水率＝（煮沸処理後の試験片の重量増加分／煮沸処理前の試験片の重量）×１００

【0192】

（熱伝導率）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み１ｍｍ、長さ１０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そしてレーザーフラッシュ法を用いて、得られた試験片の厚み方向における熱伝導率（Ｗ／ｍｋ）を測定した。評価結果を表３に示す。

【0193】

（鉄損（５０ｍＴ，５０ｋＨｚ））
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ－３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、外径２７ｍｍΦ、内径１５ｍｍΦ、厚み３ｍｍのリング状成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、リング状試験片を作製した。得られたリング状試験片に対してＢＨカーブトレーサを用いて、励起磁束密度Ｂｍ：５０ｍＴ、測定周波数：５０ｋＨｚにおけるヒステリシス損Ｗｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損Ｗｅ（ｋＷ／ｍ^３）を測定し、ヒステリシス損Ｗｈ＋渦電流損Ｗｅを鉄損（ｋＷ／ｍ^３）として算出した。評価結果を表３に示す。

【0194】

実施例１～６の樹脂組成物は、比較例２の樹脂組成物と比べて、比透磁率のバラツキが小さく磁気特性に優れることが判明した。詳細なメカニズムは定かでないが、ゲル化時間が長すぎる比較例２において、トランスファー成形中に磁性体粉末の沈降が発生し、磁性体粉末の密度が一様ではなくなる（偏在が発生する）ため、磁気特性が低下すると考えられる。
実施例１～６の樹脂組成物は、比較例３の樹脂組成物と比べて、大構造における成形性に優れることが判明した。ここで、上記成形性の評価項目において、大構造は、車載用リアクトル等のコイルを封止する大型の外装部材における成形性を評価する指標、狭ギャップ構造は、コイルの銅線間などの、大面積な狭ギャップにおける充填性を評価する指標、小構造は、半導体パッケージを封止する小型の封止部材における成形性を評価する指標を表す。詳細なメカニズムは定かでないが、ゲル化時間が短すぎる比較例３において、成形材料の移動距離が短くなるため、成形サイズに制約が生じ、結果として、大構造などの成形過程において未充填が発生するものと考えられる。
また、実施例１～６の樹脂組成物は、大構造や狭ギャップ構造を指標とした成形性とともに、機械的強度、耐吸水性、高温環境下における特性、低磁気損失性などのリアクトル（コイル）を封止する外装部材の要求特性を備えるものであることが分かった。したがって、実施例１～６の樹脂組成物（外装部材形成用樹脂組成物）により、コイル内部に磁性コアが充填された空芯コイルを封止（トランスファー成形）することにより、製造安定性とともに、低磁気損失や機械的強度に優れた構造体（インダクタ）が得られることが分かった。

【符号の説明】

【0195】

１００ 構造体
１０ コイル
２０ 磁性コア
３０ 外装部材

【図1】