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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-07-04
(45)【発行日】2024-07-12
(54)【発明の名称】ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法
(51)【国際特許分類】
H01F 41/02 20060101AFI20240705BHJP
H01F 1/057 20060101ALI20240705BHJP
B22F 1/00 20220101ALI20240705BHJP
B22F 1/052 20220101ALI20240705BHJP
B22F 1/14 20220101ALI20240705BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20240705BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20240705BHJP
C21D 6/00 20060101ALI20240705BHJP
C22C 33/02 20060101ALI20240705BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20240705BHJP
【ＦＩ】
H01F41/02 G
H01F1/057 170
B22F1/00 V
B22F1/00 Y
B22F1/052
B22F1/14 500
B22F3/00 F
B22F9/04 C
B22F9/04 D
B22F9/04 E
C21D6/00 B
C22C33/02 J
C22C38/00 303D
【請求項の数】
7
(21)【出願番号】P 2022187940
(22)【出願日】2022-11-25
(65)【公開番号】P2023107733
(43)【公開日】2023-08-03
【審査請求日】2022-11-25
(31)【優先権主張番号】202210078227.2
(32)【優先日】2022-01-24
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(73)【特許権者】
【識別番号】310005618
【氏名又は名称】煙台東星磁性材料株式有限公司
(74)【代理人】
【識別番号】100139033
【弁理士】
【氏名又は名称】日高 賢治
(72)【発明者】
【氏名】相春傑
(72)【発明者】
【氏名】彭衆傑
(72)【発明者】
【氏名】朱暁男
(72)【発明者】
【氏名】丁開鴻
【審査官】久保田 昌晴
(56)【参考文献】
【文献】中国特許出願公開第１１２５０９７７５（ＣＮ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１８／１８０８９１（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１８－１７４２０５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１６－１５４２１９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１９－０３６７０７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２２－０９４９２０（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｆ ４１／０２、１／０５７
Ｂ２２Ｆ １／００、１／０５２、１／１４、３／００、９／０４
Ｃ２１Ｄ ６／００
Ｃ２２Ｃ ３３／０２
Ｃ２２Ｃ ３８／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法であって、前記ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体は、
Ｎｄ ２ Ｆｅ １４ Ｂ又は（ＰｒＮｄ） ２ Ｆｅ １４ Ｂで構成される主相Ａと、
前記主相Ａの結晶粒子外層であって、（ＰｒＮｄ）２Ｆｅ１４Ｂで構成され且つその厚さが０．１～２．０μｍであるシェル層と、
前記シェル層と隣り合う結晶粒界層と、
Ｐｒ２Ｆｅ１４Ｂで構成される主相Ｂと、を有し、
結晶粒界の結合箇所はＧａリッチ領域及びＣｕリッチ領域であり、
前記シェル層におけるＰｒの含有量は１～７質量％であり、
前記Ｇａリッチ領域におけるＧａの含有量は２～５質量％、Ｃｕの含有量は０～０．３質量％、Ａｌの含有量は０～１質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総質量は、前記Ｇａリッチ領域の総質量の２～６％であり、
前記Ｃｕリッチ領域におけるＣｕの含有量は１～９質量％、Ｇａの含有量は０～０．４質量％、Ａｌの含有量は０～０．５質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総量は、前記Ｃｕリッチ領域の総量の２～１０質量％であり、
前記主相Ａ、前記シェル層、前記結晶粒界層及び前記主相Ｂの結合箇所における前記Ｇａリッチ領域及び前記Ｃｕリッチ領域の総質量をＸ１、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の総質量をＸ２とした場合、９７％＜Ｘ１／Ｘ２＜１００％、
である磁性体であって、主合金及び補助合金の２合金法によって製造され、
（ステップ１）前記主合金及び前記補助合金を、それぞれストリップキャスト法を用いて作成し、
前記主合金の成分はＲ１ ａ１ Ｆｅ １００－ａ１－ｂ１－ｃ１ Ｂ ｂ１ Ｍ１ ｃ１ で示され、各成分の質量％は、２９．２％≦ａ１≦２９．５％、０．９％≦ｂ１≦０．９８％、０．４７％≦ｃ１≦２．７６％であり、
前記補助合金の成分はＲ２ ａ２ Ｆｅ １００－ａ２－ｂ２－ｃ２ Ｂｂ２Ｍ２ｃ２で示され、各成分の質量％は、３８％≦ａ２≦５０％、０．３５％≦ｂ２≦１％、２．５％≦ｃ２≦１２％であり、
Ｒ１はＰｒＮｄ又はＮｄ、Ｒ２はＰｒ又はＰｒＮｄであり、
前記補助合金にＰｒＮｄを用いる場合、Ｐｒの含有量はＮｄの含有量よりも多く、かつ前記主合金にＰｒを含む場合、前記補助合金におけるＰｒの含有割合は、前記主合金におけるＰｒの含有割合より大きく、
Ｍ１は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、
Ｍ２は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａの質量の和をＸ３、総質量をＸ４した場合、３５％＜Ｘ３／Ｘ４＜１００％であり、
（ステップ２）前記主合金及び前記補助合金の薄片を、水素処理、ジェットミルによる粉砕、混合処理し、前記主合金と前記補助合金との混合比は、質量比で前記主合金８２．０～９５．０％、前記補助合金５．０～１８．０％であり、
（ステップ３）得られた合金粉末を均一な磁界で成型し、冷間等静圧プレスして素地を形成し、
（ステップ４）前記素地を真空焼結炉で焼結し、時効処理を行う、
ことを特徴とするＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項2】
前記主合金及び／又は前記補助合金は、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つを更に含む、ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項3】
前記ストリップキャスト法は、アルゴンガス雰囲気下で行う溶錬工程を含み、溶錬温度は１４５０℃である、ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項4】
前記ジェットミルによって粉砕された前記合金粉末の平均粒子径は、３．０～４．０μｍの範囲内である、ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項5】
前記磁界の強度は、１．８Ｔである、ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項6】
前記真空焼結炉での焼結温度は１０４０℃であり、焼結時間は１１時間である、ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【請求項7】
前記時効処理は２回に分けて行うものであり、第１次時効処理の温度は８５０℃、処理時間は３時間であり、
第２次時効処理の温度は４５０～４７０℃、処理時間は３時間である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、希土類永久磁性体の製造技術分野に属し、ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の組成構造を改良した磁性体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性材は、その優れた磁気特性によって、モータ、情報技術、医療機器等の分野で広く利用されている。昨今、風力発電や高性能モータといった高性能磁性体を利用する製品分野を中心として、低コストかつ高性能なＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体のニューズが高まっており、重希土類元素使用量の削減、或いは重希土類元素を含まない高性能磁性体の開発は今日の重要な研究低テーマとなっている。特にＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の組成構造の改良による磁気特性の向上は、特に重要な研究テーマの一つである。
【0003】
例えば、中国特許公開番号ＣＮ１０４９５２６０７Ａには、結晶粒界が低融点な軽希土類－Ｃｕ合金で構成されたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体が開示されている。この発明は、主合金と補助合金を別個に粉砕し、軽希土類－Ｃｕ合金の浸透性の高さ及び融点の低さの特徴を利用して、低温焼結による磁性体の製造を実現している。
【0004】
また中国特許公開番号ＣＮ１０９１０２９７６Ａには、希土類Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を向上させる製造方法が開示されている。この発明は上記ＣＮ１０４９５２６０７Ａに開示の発明と類似する方法であるが、その補助合金には重希土類元素を含み、重希土類元素を用いて磁性体内で結晶粒界拡散法に類する作用を奏させることで磁性体の磁気特性を向上させている。
【0005】
また中国特許公開番号ＣＮ１０６０２４２５３Ａには、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体及びその製造方法が開示されている。この発明はＨａが高い化合物を磁性体表面に配置して拡散させ、結晶粒界を介して高ＨＲ（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈо）元素を磁性体内に拡散させ、更に主相の外層に（Ｒ，ＨＲ）－Ｆｅ（Ｃо）－Ｍ１相のコアシェル構造を形成することで、重希土類元素の含有量を減らし、保磁力を向上させている。
【0006】
さらに中国特許公開番号ＣＮ１１２９９２４６３Ａには、Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁性体の製造方法が開示されており、この発明は重希土類元素を有する磁性体を結晶粒界に拡散させ、且つ結晶粒界への拡散に用いた物質にも重希土類元素が含まれている。
【0007】
上記した従来の各方法では、補助合金の添加量が多くなると残留磁気が急激に下降し、また重希土類元素（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈо等）を利用して磁性体の保磁力を向上させている。また特別な結晶粒界拡散技術によって磁性体の結晶構造を改良してコアシェル構造を実現し、磁性体の保磁力を向上させているため、製造プロセスが複雑であり、依然としてコストが高いと言う課題が残されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0008】
【文献】中国特許ＣＮ１０４９５２６０７Ａ公報
【文献】中国特許ＣＮ１０９１０２９７６Ａ公報
【文献】中国特許ＣＮ１０６０２４２５３Ａ公報
【文献】中国特許ＣＮ１１２９９２４６３Ａ公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0009】
本願発明は、複数回の結晶粒界拡散処理を必要とせず、焼結工程のみで磁性体の組成構造を改良して結晶粒子のコアシェル構造を形成し、且つ高価で希少な重希土類元素を使用せずに高保磁力、高残留磁気、高磁気特性を有するＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体及びその製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0010】
上記目的を達成するため、本願発明は、ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法であって、
前記ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体は、
Ｎｄ ２ Ｆｅ １４ Ｂ、又は（ＰｒＮｄ） ２ Ｆｅ １４ Ｂで構成される主相Ａと、
前記主相Ａの結晶粒子外層であって、（ＰｒＮｄ）２Ｆｅ１４Ｂで構成され且つその厚さが０．１～２．０μｍであるシェル層と、
前記シェル層と隣り合う結晶粒界層と、
Ｐｒ２Ｆｅ１４Ｂで構成される主相Ｂと、を有し、
結晶粒界の結合箇所はＧａリッチ領域及びＣｕリッチ領域であり、
前記シェル層におけるＰｒの含有量は１～７質量％であり、
前記Ｇａリッチ領域におけるＧａの含有量は２～５質量％、Ｃｕの含有量は０～０．３質量％、Ａｌの含有量は０～１質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総質量は、前記Ｇａリッチ領域の総質量の２～６％であり、
前記Ｃｕリッチ領域におけるＣｕの含有量は１～９質量％、Ｇａの含有量は０～０．４質量％、Ａｌの含有量は０～０．５質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総量は、前記Ｃｕリッチ領域の総量の２～１０質量％であり、
前記主相Ａ、前記シェル層、前記結晶粒界層及び前記主相Ｂの結合箇所における前記Ｇａリッチ領域及び前記Ｃｕリッチ領域の総質量をＸ１、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の総質量をＸ２とした場合、９７％＜Ｘ１／Ｘ２＜１００％である磁性体であって、 主合金及び補助合金の２合金法によって製造され、
（ステップ１）前記主合金及び前記補助合金を、それぞれストリップキャスト法を用いて作成し、
前記主合金の成分はＲ１ ａ１ Ｆｅ 100－ａ１－ｂ１－ｃ１ Ｂ ｂ１ Ｍ１ ｃ１ で示され、各成分の質量％は、２９．２％≦ａ１≦２９．５％、０．９％≦ｂ１≦０．９８％、０．４７％≦ｃ１≦２．７６％であり、
前記補助合金の成分はＲ２ ａ２ Ｆｅ 100－ａ２－ｂ２－ｃ２ Ｂｂ２Ｍ２ｃ２で示され、各成分の質量％は、３８％≦ａ２≦５０％、０．３５％≦ｂ２≦１％、２．５％≦ｃ２≦１２％であり、
Ｒ１はＰｒＮｄ又はＮｄ、Ｒ２はＰｒ又はＰｒＮｄであり、
前記補助合金にＰｒＮｄを用いる場合、Ｐｒの含有量はＮｄの含有量よりも多く、かつ前記主合金にＰｒを含む場合、前記補助合金におけるＰｒの含有割合は、前記主合金におけるＰｒの含有割合より大きく、
Ｍ１は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、
Ｍ２は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａの質量の和をＸ３、総質量をＸ４した場合、３５％＜Ｘ３／Ｘ４＜１００％であり、
（ステップ２）前記主合金及び前記補助合金の薄片を、水素処理、ジェットミルによる粉砕、混合処理し、前記主合金と前記補助合金との混合比は、質量比で前記主合金８２．０～９５．０％、前記補助合金５．０～１８．０％であり、
（ステップ３）得られた合金粉末を均一な磁界で成型し、冷間等静圧プレスして素地を形成し、
（ステップ４）前記素地を真空焼結炉で焼結し、時効処理を行う、
ことを特徴とする。
前記ＰｒＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体は、
Ｎｄ ２ Ｆｅ １４ Ｂ、又は（ＰｒＮｄ） ２ Ｆｅ １４ Ｂで構成される主相Ａと、
前記主相Ａの結晶粒子外層であって、（ＰｒＮｄ）２Ｆｅ１４Ｂで構成され且つその厚さが０．１～２．０μｍであるシェル層と、
前記シェル層と隣り合う結晶粒界層と、
Ｐｒ２Ｆｅ１４Ｂで構成される主相Ｂと、を有し、
結晶粒界の結合箇所はＧａリッチ領域及びＣｕリッチ領域であり、
前記シェル層におけるＰｒの含有量は１～７質量％であり、
前記Ｇａリッチ領域におけるＧａの含有量は２～５質量％、Ｃｕの含有量は０～０．３質量％、Ａｌの含有量は０～１質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総質量は、前記Ｇａリッチ領域の総質量の２～６％であり、
前記Ｃｕリッチ領域におけるＣｕの含有量は１～９質量％、Ｇａの含有量は０～０．４質量％、Ａｌの含有量は０～０．５質量％であり、且つＧａ、Ｃｕ及びＡｌの総量は、前記Ｃｕリッチ領域の総量の２～１０質量％であり、
前記主相Ａ、前記シェル層、前記結晶粒界層及び前記主相Ｂの結合箇所における前記Ｇａリッチ領域及び前記Ｃｕリッチ領域の総質量をＸ１、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の総質量をＸ２とした場合、９７％＜Ｘ１／Ｘ２＜１００％である磁性体であって、 主合金及び補助合金の２合金法によって製造され、
（ステップ１）前記主合金及び前記補助合金を、それぞれストリップキャスト法を用いて作成し、
前記主合金の成分はＲ１ ａ１ Ｆｅ 100－ａ１－ｂ１－ｃ１ Ｂ ｂ１ Ｍ１ ｃ１ で示され、各成分の質量％は、２９．２％≦ａ１≦２９．５％、０．９％≦ｂ１≦０．９８％、０．４７％≦ｃ１≦２．７６％であり、
前記補助合金の成分はＲ２ ａ２ Ｆｅ 100－ａ２－ｂ２－ｃ２ Ｂｂ２Ｍ２ｃ２で示され、各成分の質量％は、３８％≦ａ２≦５０％、０．３５％≦ｂ２≦１％、２．５％≦ｃ２≦１２％であり、
Ｒ１はＰｒＮｄ又はＮｄ、Ｒ２はＰｒ又はＰｒＮｄであり、
前記補助合金にＰｒＮｄを用いる場合、Ｐｒの含有量はＮｄの含有量よりも多く、かつ前記主合金にＰｒを含む場合、前記補助合金におけるＰｒの含有割合は、前記主合金におけるＰｒの含有割合より大きく、
Ｍ１は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、
Ｍ２は、少なくともＡｌ、Ｃｕ、Ｇａを含み、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａの質量の和をＸ３、総質量をＸ４した場合、３５％＜Ｘ３／Ｘ４＜１００％であり、
（ステップ２）前記主合金及び前記補助合金の薄片を、水素処理、ジェットミルによる粉砕、混合処理し、前記主合金と前記補助合金との混合比は、質量比で前記主合金８２．０～９５．０％、前記補助合金５．０～１８．０％であり、
（ステップ３）得られた合金粉末を均一な磁界で成型し、冷間等静圧プレスして素地を形成し、
（ステップ４）前記素地を真空焼結炉で焼結し、時効処理を行う、
ことを特徴とする。
【0011】
また、一実施形態において、
前記主合金及び／又は前記補助合金は、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つを更に含み、
前記ストリップキャスト法は、アルゴンガス雰囲気下で行う溶錬工程を含み、溶錬温度は１４５０℃であり、
前記ジェットミルによって粉砕された前記合金粉末の平均粒子径は、３．０～４．０μｍの範囲内であり、
前記磁界の強度は、１．８Ｔであり、
前記真空焼結炉での焼結温度は１０４０℃であり、焼結時間は１１時間であり、
前記時効処理は２回に分けて行うものであり、
第１次時効処理の温度は８５０℃、処理時間は３時間であり、
第２次時効処理の温度は４５０～４７０℃、処理時間は３時間である、
ことを特徴とする。
前記主合金及び／又は前記補助合金は、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つを更に含み、
前記ストリップキャスト法は、アルゴンガス雰囲気下で行う溶錬工程を含み、溶錬温度は１４５０℃であり、
前記ジェットミルによって粉砕された前記合金粉末の平均粒子径は、３．０～４．０μｍの範囲内であり、
前記磁界の強度は、１．８Ｔであり、
前記真空焼結炉での焼結温度は１０４０℃であり、焼結時間は１１時間であり、
前記時効処理は２回に分けて行うものであり、
第１次時効処理の温度は８５０℃、処理時間は３時間であり、
第２次時効処理の温度は４５０～４７０℃、処理時間は３時間である、
ことを特徴とする。
【発明の効果】
【0012】
本発明は、主合金及び補助合金の成分、その製造方法を調整することにより、Ｐｒ元素を低Ｈａ領域へ拡散させて主相の結晶粒子外層に（ＰｒＮｄ）２Ｆｅ１４Ｂシェル層構を形成し、反磁気領域の形成を効果的に抑制することで、保磁力を高めた場合であっても高い残留磁気と磁気エネルギー積を有する。
【0013】
また本発明は、主相の結晶粒子周辺における低融点相の結晶粒界相分布を改善し、主相結晶粒子間を磁気絶縁することで磁性体の保磁力を更に高めることができ、補助合金中のＰｒ２Ｆｅ１４Ｂが磁性体の保磁力向上に有利に作用する。
【0014】
本発明に係る磁性体は、高価で希少な重希土類元素を含まない安価な磁性体でありながら、高保磁力、高残留磁気、高磁気特性を実現し、かつ製造方法は容易であり、製造コストを効果的に削減することができる。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】実施例１にかかる磁性体のミクロ構造を示す電子顕微鏡写真
【図2】実施例１の磁性体表面におけるＰｒ元素の分布を走査した電子顕微鏡写真
【図3】比較例１の磁性体表面におけるＰｒ元素の分布を走査した電子顕微鏡写真
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本願発明の実施形態について詳細に説明する。下記実施例１～５で用いた主合金及び補助合金の成分及び混合比は、下記表１に示すとおりであり、第２次（２回目）の時効処理温度は、表２に示すとおりである。
【0017】
表１ 実施例１～５の主合金及び補助合金の成分及び混合比（質量％）
【0018】
表２ 実施例１～５の第２次（２回目）の時効処理温度
【0019】
実施例１
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、真空誘導炉で溶錬し、ストリップキャスト乾燥片法にて主合金及び補助合金の各薄片を作成した。溶錬温度は１４５０℃、薄片の厚さは約０．３ｍｍである。
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、真空誘導炉で溶錬し、ストリップキャスト乾燥片法にて主合金及び補助合金の各薄片を作成した。溶錬温度は１４５０℃、薄片の厚さは約０．３ｍｍである。
【0020】
主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片９５．０％、補助合金薄片５．０％の割合で混合し、水素処理炉内で水素粉砕処理した。粉砕後、窒素ガス雰囲気下でジェットミルを用いて微粉砕した。微粉砕後の粉末の平均粒子径をＸ５０＝４．０μｍとした。
【0021】
窒素ガス雰囲気下で、上記粉末を１．８Ｔの磁界で配向して圧縮成型し、素地を作成した。
【0022】
圧縮成型後の素地を真空焼結炉で焼結した。焼結温度は１０４０℃、１１時間保温した後、アルゴンガスを注入して冷却した。焼結磁性体に２回の時効処理を行った。まず第１次時効処理として８５０℃で３時間保温し、その後アルゴンガスで急冷した後、第２次時効処理として再び４６０℃に昇温して３時間保温し、室温まで降温させて実施例１に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0023】
図１は、実施例１で得られたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体のミクロ構造を撮影した電子顕微鏡写真であり、当該Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体は連続した結晶粒界相を有しており、結晶粒界の結合箇所は、それぞれＧａリッチ領域及びＣｕリッチ領域であった。
【0024】
図２は、実施例１で得られたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体表面におけるＰｒ元素の分布を走査した電子顕微鏡写真である。Ｐｒ元素の含有量が多い領域は灰色で示され、Ｐｒ元素を含まない領域は黒色で示されている。この写真から、Ｐｒ元素の分布は不均一であり、主相ＡにはＰｒ元素の含有量は少なく、主相Ａの結晶粒子外層にＰｒ元素を多く含むシェル層が形成されることが分かる。
【0025】
実施例１に係る前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体は、Ｒｅ－Ｆｅ－Ｂである主相Ａ、主相Ａ結晶粒子外層であり且つ厚さが０．１～２．０μｍの（ＰｒＮｄ）２Ｆｅ１４Ｂからなるシェル層、Ｐｒ２Ｆｅ１４Ｂの主相Ｂ、結晶粒界の結合箇所であるＧａリッチ領域及びＣｕリッチ領域を含むものである。
【0026】
実施例２
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片９３．０％、補助合金薄片７．０％の割合で混合し、第２次時効処理温度は表２に示す通り４５０℃、その他の条件は実施例１と同一として、実施例２に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片９３．０％、補助合金薄片７．０％の割合で混合し、第２次時効処理温度は表２に示す通り４５０℃、その他の条件は実施例１と同一として、実施例２に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0027】
実施例３
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片９１．５０％、補助合金薄片８．５％の割合で混合し、その他の条件は実施例１と同一として、実施例３に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片９１．５０％、補助合金薄片８．５％の割合で混合し、その他の条件は実施例１と同一として、実施例３に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0028】
実施例４
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片８８．０％、補助合金薄片１２．０％の割合で混合し、その他の条件は実施例１と同一として、実施例４に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片８８．０％、補助合金薄片１２．０％の割合で混合し、その他の条件は実施例１と同一として、実施例４に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0029】
実施例５
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片８２．０％、補助合金薄片１８．０％の割合で混合し、第２次時効処理温度は表２で示す通り４７０℃とした。主合金粉末の平均粒子径を４．０μｍとし、補助合金粉末の平均粒子径を３．０μｍとした。その他の条件は実施例１と同一として、実施例５に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
主合金及び補助合金の各原料成分は表１に示すとおりの元素を含み、主合金薄片と補助合金薄片を、質量比で主合金薄片８２．０％、補助合金薄片１８．０％の割合で混合し、第２次時効処理温度は表２で示す通り４７０℃とした。主合金粉末の平均粒子径を４．０μｍとし、補助合金粉末の平均粒子径を３．０μｍとした。その他の条件は実施例１と同一として、実施例５に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0030】
上記各実施例と対比するため、以下の比較例１～５を作成した。各比較例は各実施例のように主合金と補助合金の２つに分けることなく、単一の合金から作成するものであり、表３に示すとおり比較例１～５の各元素の成分量は対応する実施例１～５の主合金及び補助合金の各元素成分の合計値と同じとした。また第２次（２回目）の時効処理温度も、表４に示すとおり対応する実施例１～５と同じとした。
【0031】
表３ 比較例１～５の合金成分（質量％）
【0032】
表４ 比較例１～５の第２次（２回目）の時効処理温度
【0033】
比較例１
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、合金溶錬乾燥片法にて薄片を作成した。溶錬温度は１４５０℃、薄片の厚さを約０．３ｍｍとした。
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、合金溶錬乾燥片法にて薄片を作成した。溶錬温度は１４５０℃、薄片の厚さを約０．３ｍｍとした。
【0034】
合金薄片を水素処理炉内で水素粉砕処理し、水素粉砕粉末を作成した。水素粉砕粉末を窒素ガス雰囲気下でジェットミルを用いて微粉砕した。粉末の平均粒子径をＸ５０＝４．０μｍとした。
【0035】
上記合金粉末を１．８Ｔの磁界で配向して圧縮成型し、素地を作成した。
【0036】
圧縮成型後の素地を真空焼結炉で焼結した。焼結温度は１０４０℃、１１時間保温した後、アルゴンガスを注入して冷却した。焼結磁性体に２回の時効処理を行った。まず第１次時効処理として８５０℃で３時間保温し、その後アルゴンガスで急冷した後、第２次時効処理として再び４６０℃に昇温して３時間保温し、室温まで降温させて比較例１に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0037】
比較例２
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４５０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例２に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４５０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例２に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0038】
比較例３
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４６０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例３に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４６０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例３に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0039】
比較例４
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４６０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例４に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４６０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例４に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0040】
比較例５
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４７０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例５に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
合金の原料成分は表３に示すとおりの元素を含み、第２次時効処理温度は表４に示す通り４７０℃、その他の条件は比較例１と同一として、比較例５に係るＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。
【0041】
実施例１～５、比較例１～５で得られたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の磁気特性の測定結果を表５に示す。
【0042】
表５ 各実施例、各比較例に係る磁性体の磁気特性測定結果
【0043】
上記表５から明らかなとおり、実施例１～５の磁気特性にはそれぞれ差があるものの、トータルとしての合金成分が同じ実施例１と比較例１、実施例２と比較例２、実施例３と比較例３、実施例４と比較例４、実施例５と比較例５、をそれぞれ対比すると、いずれも実施例１～５の方が、対応する比較例１～５に対してその磁気特性が向上していることが分かる。
【0044】
本発明によれば、補助合金の成分及び製造方法を調整することにより、高価な重希土類元素を含まない安価な磁性体でありながら高い磁気特性を有し、かつ製造方法は容易であり、製造コストを効果的に削減することができる。
【図1】
【図2】
【図3】
