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特許7515553２２６Ｒａターゲットの製造方法、２２５Ａｃの製造方法及び２２６Ｒａターゲット製造用電着液
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-07-04
(45)【発行日】2024-07-12
(54)【発明の名称】２２６Ｒａターゲットの製造方法、２２５Ａｃの製造方法及び２２６Ｒａターゲット製造用電着液
(51)【国際特許分類】
G21G 1/10 20060101AFI20240705BHJP
G21G 4/04 20060101ALI20240705BHJP
G21K 5/08 20060101ALI20240705BHJP
【ＦＩ】
G21G1/10
G21G4/04
G21K5/08 R
【請求項の数】
11
(21)【出願番号】P 2022172471
(22)【出願日】2022-10-27
(62)【分割の表示】P 2021526877の分割
【原出願日】2020-06-18
(65)【公開番号】P2023011756
(43)【公開日】2023-01-24
【審査請求日】2023-06-05
(31)【優先権主張番号】P 2019113698
(32)【優先日】2019-06-19
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000230250
【氏名又は名称】日本メジフィジックス株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001070
【氏名又は名称】弁理士法人エスエス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】梶白 育男
(72)【発明者】
【氏名】矢納 慎也
(72)【発明者】
【氏名】市瀬 潤
【審査官】大門 清
(56)【参考文献】
【文献】特表２００７－５０８５３１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表２０１０－５０２９６５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開昭６４－０２６１９６（ＪＰ，Ａ）
【文献】米国特許出願公開第２０１７／０１３７９１６（ＵＳ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ２１Ｇ １／１０
Ｇ２１Ｇ １／１２
Ｇ２１Ｋ ５／０８
Ｇ２５Ｄ ３／５４
Ｇ２２Ｂ ２６／２０
Ｇ２２Ｂ ６０／０２
Ｈ０５Ｈ ６／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
２２６Ｒａ塩を含有する溶液を精製する精製工程と、前記精製工程を実行して得られた２２６Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、２２６Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程と、
を含み、
前記ｐＨ緩衝剤が１価又は２価のカルボン酸塩である、 ２２６Ｒａターゲットの製造方法。
【請求項2】
２２６
Ｒａ塩を含有する溶液を精製する精製工程と、
前記精製工程を実行して得られた ２２６ Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、 ２２６ Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程と、
を含み、
前記電着液が実質的にアルコールを含まない、 ２２６ Ｒａターゲットの製造方法。
【請求項3】
前記電着液が１種又は２種以上の酸を含み、当該酸が１価又は２価の酸である、請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項4】
２２６
Ｒａ塩を含有する溶液を精製する精製工程と、
前記精製工程を実行して得られた ２２６ Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、 ２２６ Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程と、
を含み、
前記電着液がカルボン酸イオンを含む、 ２２６ Ｒａターゲットの製造方法。
【請求項5】
前記電着工程開始時の電着液が酸性である、請求項１～４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項6】
前記電着工程中の電着液のｐＨが４～９である、請求項１～５のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項7】
前記ｐＨ緩衝剤が１価又は２価のカルボン酸塩である、請求項２または４に記載の製造方法。
【請求項8】
前記２２６Ｒａ塩が、放射線源として使用された２２６Ｒａを溶解して得られた２２６Ｒａ塩、又は、２２５Ａｃ製造後の２２６Ｒａターゲットを溶解して得られた２２６Ｒａ塩である、請求項１～７のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項9】
２２６
Ｒａ塩を含有する溶液を精製する精製工程と、
前記精製工程を実行して得られた ２２６ Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、 ２２６ Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程と、
を含み、
前記精製工程が、
２２６Ｒａ含有溶液を二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体にアルカリ条件下で接触させて、２２６Ｒａイオンを前記担体に吸着させる吸着工程と、
酸性条件下で前記担体から２２６Ｒａイオンを溶離させる溶離工程と、
を含む、 ２２６ Ｒａターゲットの製造方法。
【請求項10】
請求項１～９のいずれか１項に記載の製造方法により製造された２２６Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種を照射する照射工程を含む、２２５Ａｃの製造方法。
【請求項11】
電着液の２２６Ｒａターゲット製造における使用において、前記電着液が２２６Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含み、実質的にアルコールを含まず、
前記２２６Ｒａターゲットが荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種の粒子が照射されるものである、使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明の一実施形態は、226Ｒａターゲットの製造方法、225Ａｃの製造方法又は226Ｒａターゲット製造用電着液に関する。
【背景技術】
【0002】
アルファ線放出核種の一つである225Ａｃは、半減期が１０日間の放射性核種であり、近年、癌治療等における治療用核種として期待されている。
225Ａｃは、例えば、加速器を用いて226Ｒａターゲットに陽子を照射することで、（ｐ，２ｎ）の核反応により製造される。
225Ａｃは、例えば、加速器を用いて226Ｒａターゲットに陽子を照射することで、（ｐ，２ｎ）の核反応により製造される。
【0003】
このような226Ｒａターゲットを製造する方法として、イソプロパノールを含むめっき溶液を用い、アルミニウム表面に226Ｒａ含有物質を電着させる方法が知られている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特表２００７－５０８５３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかしながら、従来の226Ｒａの電着方法では、電着液の導電性が低下するため、226Ｒａを所定量電着させるには、高電圧を印加することが必要である。そのため、電源や機器等が大型化し、また、発生する熱を除去するための冷却工程が必要となる場合がある。さらに、このように高電圧を印加しても、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができないことが判明した。
【0006】
本発明の一実施形態は、高電圧を印加しなくても、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができる、226Ｒａターゲットの製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは、上記課題を解決する方法について鋭意検討を重ねた結果、所定の製造方法によれば上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0008】
本発明の一態様は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、226Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程を含む、226Ｒａターゲットの製造方法である。
［１］ 226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、226Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程を含む、226Ｒａターゲットの製造方法。
［２］ 前記電着液が実質的にアルコールを含まない、［１］に記載の製造方法。
［３］ 前記電着液が１種又は２種以上の酸を含み、
当該酸が１価又は２価の酸である、［１］又は［２］に記載の製造方法。
［４］ 前記電着液がカルボン酸イオンを含む、［１］～［３］のいずれかに記載の製造方法。
［５］ 前記電着工程開始時の電着液が酸性である、［１］～［４］のいずれかに記載の製造方法。
［６］ 前記電着工程中の電着液のｐＨが４～９である、［１］～［５］のいずれかに記載の製造方法。
［７］ 前記ｐＨ緩衝剤が１価又は２価のカルボン酸塩である、［１］～［６］のいずれかに記載の製造方法。
［８］ ［１］～［７］のいずれかに記載の製造方法により製造された226Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種を照射する照射工程を含む、225Ａｃの製造方法。
［９］ 226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含み、実質的にアルコールを含まない、226Ｒａターゲット製造用電着液。
［１］ 226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、226Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程を含む、226Ｒａターゲットの製造方法。
［２］ 前記電着液が実質的にアルコールを含まない、［１］に記載の製造方法。
［３］ 前記電着液が１種又は２種以上の酸を含み、
当該酸が１価又は２価の酸である、［１］又は［２］に記載の製造方法。
［４］ 前記電着液がカルボン酸イオンを含む、［１］～［３］のいずれかに記載の製造方法。
［５］ 前記電着工程開始時の電着液が酸性である、［１］～［４］のいずれかに記載の製造方法。
［６］ 前記電着工程中の電着液のｐＨが４～９である、［１］～［５］のいずれかに記載の製造方法。
［７］ 前記ｐＨ緩衝剤が１価又は２価のカルボン酸塩である、［１］～［６］のいずれかに記載の製造方法。
［８］ ［１］～［７］のいずれかに記載の製造方法により製造された226Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種を照射する照射工程を含む、225Ａｃの製造方法。
［９］ 226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含み、実質的にアルコールを含まない、226Ｒａターゲット製造用電着液。
【0009】
また、本発明の別の態様は、上記226Ｒａターゲットの製造方法により製造された226Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種を照射する照射工程を含む、225Ａｃの製造方法である。
【0010】
さらに、本発明の別の態様は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含み、実質的にアルコールを含まない、226Ｒａターゲット製造用電着液である。
【発明の効果】
【0011】
本発明の一実施形態によれば、高電圧を印加しなくても、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができる。従って、本発明の一実施形態によれば、226Ｒａターゲットを製造する設備を小型化することができ、また、冷却工程を行うことなく、226Ｒａターゲットを製造することができる。つまり、本発明の一実施形態によれば、省スペース、省エネルギー、及び、簡便な方法で226Ｒａターゲットを製造することができる。
【0012】
また、本発明の一実施形態によれば、所定量の226Ｒａ含有物質を含む226Ｒａターゲットを製造することができるため、該ターゲットを用いることで、所定量の225Ａｃを容易に、省スペース、及び、省エネルギーで製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【0013】
［226Ｒａターゲットの製造方法］
本発明の一実施形態に係る226Ｒａターゲットの製造方法（以下「本製造方法」ともいう。）は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、226Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程を含む。
本製造方法によれば、226Ｒａ含有物質が基材に電着される。該226Ｒａ含有物質としては、226Ｒａ金属又は226Ｒａ塩が挙げられる。つまり、本製造方法で得られる226Ｒａターゲットは、226Ｒａ金属又は226Ｒａ塩を含む。
本発明の一実施形態に係る226Ｒａターゲットの製造方法（以下「本製造方法」ともいう。）は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む電着液を用いて、226Ｒａ含有物質を基材に電着させる電着工程を含む。
本製造方法によれば、226Ｒａ含有物質が基材に電着される。該226Ｒａ含有物質としては、226Ｒａ金属又は226Ｒａ塩が挙げられる。つまり、本製造方法で得られる226Ｒａターゲットは、226Ｒａ金属又は226Ｒａ塩を含む。
【0014】
＜電着液＞
電着液は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む液体であれば特に限定されず、さらに必要により、これら以外のその他の成分を含んでいてもよい。
電着液は、本発明の効果がより発揮される等の点から、水溶液であることが好ましい。この場合、純水や超純水を用いることが好ましい。
本製造方法では、２種以上の電着液を用いてもよいが、通常は、１種の電着液を用いる。
電着液は、226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む液体であれば特に限定されず、さらに必要により、これら以外のその他の成分を含んでいてもよい。
電着液は、本発明の効果がより発揮される等の点から、水溶液であることが好ましい。この場合、純水や超純水を用いることが好ましい。
本製造方法では、２種以上の電着液を用いてもよいが、通常は、１種の電着液を用いる。
【0015】
上述した従来の226Ｒａ含有物質の電着方法では、イソプロパノール等のアルコールが使用されていた。
しかし、本発明者が検討したところ、本製造方法によれば、アルコールを用いなくても、226Ｒａ含有物質を基材に電着できることが分かった。従って、電着液の導電性の低下を抑制することができ、高電圧を印加しなくても、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができる等の点から、電着液は、実質的にアルコールを含まないことが好ましい。
アルコールとしては、例えば、エタノール、１－プロパノール、イソプロパノール等の炭素数１～５のアルキルアルコールが挙げられる。
また、電着液は、実質的にアセトンを含まないことも、アルコールを含まないことと同様の理由から好ましい。
ここで、実質的にアルコールやアセトンを含まないとは、電着液にアルコールやアセトンを意識して添加しないことをいう。具体的には、電着液中のアルコール及びアセトンの含有量は、０．０１質量％以下であることが好ましく、該含有量の下限は０質量％である。
しかし、本発明者が検討したところ、本製造方法によれば、アルコールを用いなくても、226Ｒａ含有物質を基材に電着できることが分かった。従って、電着液の導電性の低下を抑制することができ、高電圧を印加しなくても、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができる等の点から、電着液は、実質的にアルコールを含まないことが好ましい。
アルコールとしては、例えば、エタノール、１－プロパノール、イソプロパノール等の炭素数１～５のアルキルアルコールが挙げられる。
また、電着液は、実質的にアセトンを含まないことも、アルコールを含まないことと同様の理由から好ましい。
ここで、実質的にアルコールやアセトンを含まないとは、電着液にアルコールやアセトンを意識して添加しないことをいう。具体的には、電着液中のアルコール及びアセトンの含有量は、０．０１質量％以下であることが好ましく、該含有量の下限は０質量％である。
【0016】
電着液は、より効率良く226Ｒａイオンを基材に電着させることができる等の点から、カルボン酸イオン（ＣＯＯ-）を含むことが好ましく、酢酸イオンを含むことがより好ましい。
【0017】
226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、電着工程開始時の電着液は酸性であることが好ましく、この場合の電着液のｐＨは、好ましくは４以上、より好ましくは５～６である。また、電着工程中（最中）の電着液のｐＨは、好ましくは４～９、より好ましくは６～８である。ｐＨは、調製した電着液のｐＨをｐＨメーターやｐＨ試験紙等を用いて測定してもよいが、電着液に配合する原材料の種類及び使用量等から算出することが好ましく、電着液に配合する原材料の種類及び使用量等により調整することが好ましい。
【0018】
≪酸≫
電着液は、酸を用いて調製されることが好ましい。
酸としては特に限定されないが、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、226Ｒａイオンに対し、キレート作用を有さない酸であることが好ましい。
酸は、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
電着液は、酸を用いて調製されることが好ましい。
酸としては特に限定されないが、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、226Ｒａイオンに対し、キレート作用を有さない酸であることが好ましい。
酸は、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
【0019】
酸としては、例えば、無機酸、炭素数２～６のカルボン酸が挙げられる。無機酸としては、硝酸、塩酸、ホウ酸が挙げられる。また、炭素数２～６のカルボン酸としては、酢酸、コハク酸、安息香酸が挙げられる。
酸は、225Ａｃの収量を向上させる等の点から、１価又は２価の酸であることが好ましい。
酸は、225Ａｃの収量を向上させる等の点から、１価又は２価の酸であることが好ましい。
【0020】
電着液中の酸の濃度は、用いる酸の種類に応じて適宜選択すればよいが、電着工程開始時の電着液が酸性となるように用いることが好ましい。具体的な濃度としては、好ましくは０．００５～０．２ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．００５～０．０５ｍｏｌ／Ｌである。酸の濃度がこの範囲にあると、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる。
なお、同様の理由から、特に、酸として塩酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．０４ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．００５～０．０３５ｍｏｌ／Ｌであり、酸として硝酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．００５～０．１ｍｏｌ／Ｌである。
また、酸として酢酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．０５～０．１ｍｏｌ／Ｌである。
なお、同様の理由から、特に、酸として塩酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．０４ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．００５～０．０３５ｍｏｌ／Ｌであり、酸として硝酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．００５～０．１ｍｏｌ／Ｌである。
また、酸として酢酸を用いる場合、その電着液中の濃度は、好ましくは０．２ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．０５～０．１ｍｏｌ／Ｌである。
【0021】
226Ｒａイオン０．０２ｍｏｌ／Ｌに対する酸の使用量は、好ましくは０．５ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．００１～０．４ｍｏｌ／Ｌである。
本製造方法によれば、このような量で酸を使用しても、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる。
本製造方法によれば、このような量で酸を使用しても、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる。
【0022】
≪ｐＨ緩衝剤≫
ｐＨ緩衝剤としては、ｐＨが急激に変化することを防ぐことができるものであれば特に限定されないが、電着工程中（最中）の電着液のｐＨを４～９程度、好ましくは６～８程度に維持できるｐＨ緩衝剤を用いることが好ましい。
ｐＨ緩衝剤としては特に限定されないが、通常、ｐＨ緩衝液が用いられる。
電着液に用いるｐＨ緩衝剤は、１種でもよく、２種以上でもよい。
ｐＨ緩衝剤としては、ｐＨが急激に変化することを防ぐことができるものであれば特に限定されないが、電着工程中（最中）の電着液のｐＨを４～９程度、好ましくは６～８程度に維持できるｐＨ緩衝剤を用いることが好ましい。
ｐＨ緩衝剤としては特に限定されないが、通常、ｐＨ緩衝液が用いられる。
電着液に用いるｐＨ緩衝剤は、１種でもよく、２種以上でもよい。
【0023】
ｐＨ緩衝剤としては、例えば、塩化アンモニウム；炭酸アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩；炭酸水素アンモニウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウムなどの炭酸水素塩；酢酸アンモニウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウムなどの酢酸塩；コハク酸一ナトリウム、コハク酸二ナトリウム、コハク酸一カリウム、コハク酸二カリウム、コハク酸一アンモニウム、コハク酸二アンモニウムなどのコハク酸塩；安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウム、安息香酸アンモニウムなどの安息香酸塩が挙げられる。これらの中でも、電着工程中の電着液のｐＨを上記範囲に維持することが容易であり、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、カルボン酸塩が好ましく、一価又は二価のカルボン酸塩がより好ましく、酢酸塩がさらに好ましく、酢酸アンモニウムがよりさらに好ましい。
【0024】
電着液中のｐＨ緩衝剤の濃度は、用いるｐＨ緩衝剤の種類に応じて適宜選択すればよいが、電着工程中の電着液のｐＨが上記範囲となるように用いることが好ましい。具体的な濃度としては、好ましくは０．２～１．０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．２～０．８ｍｏｌ／Ｌである。ｐＨ緩衝剤の濃度がこの範囲にあると、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる。
【0025】
また、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、電着液中の酸とｐＨ緩衝剤との使用割合は、電着工程開始時の電着液が酸性となるような割合であることが好ましい。
【0026】
226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることができる等の点から、226Ｒａイオン０．０２ｍｏｌ／Ｌに対するｐＨ緩衝剤の使用量は、好ましくは０．１～１１．０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．２～１１．０ｍｏｌ／Ｌである。
【0027】
≪226Ｒａイオン≫
226Ｒａイオンとしては、226Ｒａがイオンとして存在していれば特に限定されず、通常、226Ｒａ塩又は該塩を含有する溶液が用いられる。
226Ｒａ塩としては、下記精製等の際に使用する酸やアルカリ溶液の種類によって変化し、具体的には、例えば、226Ｒａの硝酸塩、塩化物塩、水酸化物塩、カルボン酸塩、アンモニウム塩、炭酸塩が挙げられる。これらのいずれの塩も使用することができるが、電着工程開始時の電着液は酸性であることが好ましいため、この観点から、硝酸塩、塩化物塩、カルボン酸塩が好ましい。
226Ｒａイオンとしては、226Ｒａがイオンとして存在していれば特に限定されず、通常、226Ｒａ塩又は該塩を含有する溶液が用いられる。
226Ｒａ塩としては、下記精製等の際に使用する酸やアルカリ溶液の種類によって変化し、具体的には、例えば、226Ｒａの硝酸塩、塩化物塩、水酸化物塩、カルボン酸塩、アンモニウム塩、炭酸塩が挙げられる。これらのいずれの塩も使用することができるが、電着工程開始時の電着液は酸性であることが好ましいため、この観点から、硝酸塩、塩化物塩、カルボン酸塩が好ましい。
【0028】
本製造方法によれば、電着液に含まれる226Ｒａイオンを効率良く基材に電着させることができるため、電着液中の226Ｒａイオンの量は、電着したい226Ｒａ量に応じて適宜選択すればよい。電着したい226Ｒａ量は、例えば、得られる226Ｒａターゲットを用いて225Ａｃを製造する際の施設に許容される放射線量等を考慮して決定すればよい。
電着液中の226Ｒａイオンの量は、例えば、電着したい226Ｒａ量が５０ｍｇである場合、好ましくは５０～１５０ｍｇ、より好ましくは５０～１００ｍｇである。
電着液中の226Ｒａイオンの量は、例えば、電着したい226Ｒａ量が５０ｍｇである場合、好ましくは５０～１５０ｍｇ、より好ましくは５０～１００ｍｇである。
【0029】
226Ｒａイオンとしては、市販されている226Ｒａ又はこれを精製したもの、医療や産業分野で放射線源として使用された226Ｒａを溶解して得られた226Ｒａ塩を含有する溶液を精製したもの、又は、225Ａｃ製造後の226Ｒａターゲットを溶解して得られた226Ｒａ塩を含有する溶液を精製したもの等を用いることができる。
【0030】
226Ｒａ塩を含有する溶液を精製する方法としては、例えば、226Ｒａ含有溶液（ａ）を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体（以下「担体（i）」ともいう。）にアルカリ条件下で接触させて、226Ｒａイオンを担体（i）に吸着させる吸着工程（Ｒ１）と、酸性条件下で担体（i）から226Ｒａイオンを溶離させる溶離工程（Ｒ２）とを含む方法が挙げられる。この精製を行うことにより、226Ｒａイオンを濃縮して不純物を低減することができ、より効率良く226Ｒａイオンを基材に電着させることができる。
【0031】
担体（i）としては、アルカリ条件下で金属イオンと錯形成し、酸性条件下で金属イオンを溶離することができるものであれば特に限定されないが、例えば、二価陽イオン交換基を有するものが挙げられる。二価陽イオン交換基としては、具体的には、イミノジ酢酸基、ポリアミン基、メチルグリカン基を有する担体が挙げられ、好ましくはイミノジ酢酸基である。二価陽イオン交換基を有する担体は、樹脂などの固相担体に二価陽イオン交換基が保持されていれば特に限定されない。より好ましい例として、イミノジ酢酸基を保持するスチレンジビニルベンゼン共重合体が挙げられる。このようなイミノジ酢酸基を有する樹脂の市販品としては、Ｂｉｏ－Ｒａｄ社製「Ｃｈｅｌｅｘ」シリーズ、三菱化学（株）製「ダイヤイオン」シリーズ、ダウケミカル社製「アンバーライト」シリーズ等が挙げられ、より具体的にはＢｉｏ－Ｒａｄ社製「Ｃｈｅｌｅｘ１００」（粒径：５０～１００ｍｅｓｈ、イオン型：Ｎａ型、Ｆｅ型）が挙げられる。
【0032】
担体（i）は、チューブに充填して用いてもよい。チューブは、担体（i）を充填させることができ、柔軟性を有するものであれば特に限定されないが、好ましくはゴムまたは樹脂等からなるフレキシブルチューブ、より好ましくは医療用チューブである。
このようなチューブを用いることで、一般的なガラス製カラムよりも長さを長くする、すなわち理論段数を高くすることができるため、226Ｒａイオンの吸着効率を高めることができる。また、放射性物質（226Ｒａ含有溶液）を通液させた担体（i）をチューブに充填させたまま、その他の器具や機器等を放射能汚染させることなく、簡便に廃棄することができる。
このようなチューブを用いることで、一般的なガラス製カラムよりも長さを長くする、すなわち理論段数を高くすることができるため、226Ｒａイオンの吸着効率を高めることができる。また、放射性物質（226Ｒａ含有溶液）を通液させた担体（i）をチューブに充填させたまま、その他の器具や機器等を放射能汚染させることなく、簡便に廃棄することができる。
【0033】
溶離工程（Ｒ２）の具体例としては、担体（i）に無機酸を通液することで、担体（i）に吸着させた226Ｒａイオンを溶離する方法が挙げられる。
無機酸としては、担体（i）に吸着した226Ｒａ成分を溶解してイオンとすることができるものであれば特に限定されず、例えば、塩酸や硝酸が挙げられる。
なお、226Ｒａイオンを担体から効率的に溶離できる点や、後の工程で無機酸由来の陰イオンを効率的に除去できる点から、無機酸の濃度は好ましくは０．１～１２ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．３～５ｍｏｌ／Ｌ、さらに好ましくは０．５～２ｍｏｌ／Ｌ、特に好ましくは０．７～１．５ｍｏｌ／Ｌである。
無機酸としては、担体（i）に吸着した226Ｒａ成分を溶解してイオンとすることができるものであれば特に限定されず、例えば、塩酸や硝酸が挙げられる。
なお、226Ｒａイオンを担体から効率的に溶離できる点や、後の工程で無機酸由来の陰イオンを効率的に除去できる点から、無機酸の濃度は好ましくは０．１～１２ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．３～５ｍｏｌ／Ｌ、さらに好ましくは０．５～２ｍｏｌ／Ｌ、特に好ましくは０．７～１．５ｍｏｌ／Ｌである。
【0034】
なお、工程（Ｒ１）と工程（Ｒ２）との間に、担体（i）を洗浄する工程を含んでいてもよい。具体的には、担体（i）に水を通液することが挙げられる。この洗浄を行うことで、不純物の割合をより低減できる。
【0035】
溶離工程（Ｒ２）で溶離された226Ｒａイオンを含有する溶液は、陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程（Ｒ３）を行うことが好ましい。
溶離工程（Ｒ２）で用いた無機酸（例えば塩酸等）に由来する陰イオン（例えば塩化物イオン等）が溶液に残存すると、電着工程における226Ｒａイオンの電着率に影響を及ぼすことがある。そのため、溶離工程（Ｒ２）で溶離された226Ｒａイオンを含有する溶液を陰イオン交換工程（Ｒ３）で処理することが、無機酸に由来する陰イオンを水酸化物イオンに交換することで減少させることができ、電着工程における226Ｒａイオンの電着効率を向上することができることから好ましい。
溶離工程（Ｒ２）で用いた無機酸（例えば塩酸等）に由来する陰イオン（例えば塩化物イオン等）が溶液に残存すると、電着工程における226Ｒａイオンの電着率に影響を及ぼすことがある。そのため、溶離工程（Ｒ２）で溶離された226Ｒａイオンを含有する溶液を陰イオン交換工程（Ｒ３）で処理することが、無機酸に由来する陰イオンを水酸化物イオンに交換することで減少させることができ、電着工程における226Ｒａイオンの電着効率を向上することができることから好ましい。
【0036】
陰イオン交換樹脂としては、無機酸に由来する陰イオン（例えば塩化物イオン等）を水酸化物イオンに交換することができれば特に限定されないが、強塩基性陰イオン交換樹脂が好ましく、四級アンモニウム塩を有する樹脂がより好ましい。このような陰イオン交換樹脂の市販品としては、例えば、ダヴ・ケミカル社製「モノスフィア」シリーズ、Ｂｉｏ－Ｒａｄ社製「ＡＧ」シリーズ等が挙げられ、より具体的には「モノスフィア５５０Ａ」（粒径：５９０±５０ｍｅｓｈ、イオン型：ＯＨ形）等が挙げられる。
【0037】
なお、陰イオン交換樹脂は、担体（i）と同様にチューブに充填して用いてもよい。用いることができるチューブとしては、前述した担体（i）を充填させるチューブと同様のものが挙げられる。
【0038】
≪その他の成分≫
電着液には、必要により、本発明の効果を損なわない範囲で、従来の電気めっき等に用いられてきた成分が含まれていてもよい。その他の成分は、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
電着液には、水が含まれていることが好ましく、電着液中の水の量は、例えば、電着したい226Ｒａ量が５０ｍｇである場合、好ましくは１５～５０ｍＬである。
電着液のｐＨを調製する観点から適宜アルカリを使用することも可能であり、アルカリとしては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニアが挙げられる。
電着液には、必要により、本発明の効果を損なわない範囲で、従来の電気めっき等に用いられてきた成分が含まれていてもよい。その他の成分は、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
電着液には、水が含まれていることが好ましく、電着液中の水の量は、例えば、電着したい226Ｒａ量が５０ｍｇである場合、好ましくは１５～５０ｍＬである。
電着液のｐＨを調製する観点から適宜アルカリを使用することも可能であり、アルカリとしては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニアが挙げられる。
【0039】
具体的な電着液の一例としては、下記（ａ）～（ｄ）を満たす電着液が好ましい。
（ａ）226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む
（ｂ）アルコールを実質的に含まない
（ｃ）１種又は２種以上の酸を含み、当該酸が１価又は２価の酸である
（ｄ）カルボン酸イオンを含み、好ましくは酢酸イオンを含む
（ａ）226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む
（ｂ）アルコールを実質的に含まない
（ｃ）１種又は２種以上の酸を含み、当該酸が１価又は２価の酸である
（ｄ）カルボン酸イオンを含み、好ましくは酢酸イオンを含む
【0040】
また、具体的な電着液の他の例としては、下記（ａ）、（ｂ）、（ｅ）及び（ｆ）を満たす電着液が好ましい。
（ａ）226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む
（ｂ）アルコールを実質的に含まない
（ｅ）１種又は２種以上の酸を含む
（ｆ）ｐＨ緩衝剤として、カルボン酸塩を含み、好ましくは１価又は２価のカルボン酸塩を含み、より好ましくは酢酸塩を含む
（ａ）226Ｒａイオン及びｐＨ緩衝剤を含む
（ｂ）アルコールを実質的に含まない
（ｅ）１種又は２種以上の酸を含む
（ｆ）ｐＨ緩衝剤として、カルボン酸塩を含み、好ましくは１価又は２価のカルボン酸塩を含み、より好ましくは酢酸塩を含む
【0041】
＜電着工程＞
電着工程は、基材に226Ｒａ金属又はその塩を電着できれば特に限定されず、従来の電気めっきと同様の工程であってもよいが、例えば、電着液に陽極と陰極とを挿入し、これらの電極間に電流を流す方法が挙げられる。
陽極としては特に限定されず、例えば、白金電極を用いることができる。また、陰極としては、例えば、後述する基材を用いればよい。
電着工程は、基材に226Ｒａ金属又はその塩を電着できれば特に限定されず、従来の電気めっきと同様の工程であってもよいが、例えば、電着液に陽極と陰極とを挿入し、これらの電極間に電流を流す方法が挙げられる。
陽極としては特に限定されず、例えば、白金電極を用いることができる。また、陰極としては、例えば、後述する基材を用いればよい。
【0042】
≪基材≫
226Ｒａ含有物質が電着される基材としては、導電性であれば特に限定されないが、得られるターゲットは、サイクロトロンや線形加速器等の加速器を用いて陽子やγ線等の粒子が照射されることが好ましいため、このような粒子が照射される場合にも好適に使用できる基材であることが好ましく、具体的には、金属製の基材であることが好ましい。
226Ｒａ含有物質が電着される基材としては、導電性であれば特に限定されないが、得られるターゲットは、サイクロトロンや線形加速器等の加速器を用いて陽子やγ線等の粒子が照射されることが好ましいため、このような粒子が照射される場合にも好適に使用できる基材であることが好ましく、具体的には、金属製の基材であることが好ましい。
【0043】
基材に用いられる金属としては、アルミニウム、銅、チタン、銀、金、鉄、ニッケル、ニオブ及びこれらの金属を含む合金（例：リン青銅、黄銅、洋白、ベリリウム銅、コルソン合金、ステンレス鋼）が挙げられる。
また、基材としては、これらの金属が導電性の支持体にめっきされた基材でもよい。
また、基材としては、これらの金属が導電性の支持体にめっきされた基材でもよい。
【0044】
基材としては、荷電粒子、光子又は中性子の照射の際に用いる装置等に悪影響を及ぼし難く、放射性同位元素（ＲＩ）を製造する際に、基材由来の金属の混入や、ＲＩを製造した後のターゲットから226Ｒａイオンを得る際に、基材由来の金属の混入を抑制できる等の点から、金板または金めっき板を用いることが好ましい。また、金板または金めっき板を基材として用いることで、226Ｒａイオンをより効率良く基材に電着させることもできる。
【0045】
基材の形状は特に限定されず、所望のターゲットの形状に応じて適宜選択すればよいが、板状であることが好ましい。
【0046】
≪電着条件≫
電流を流す際の電源としては特に限定されず、直流電源、交流電源、パルス電源、ＰＲパルス電源等を使用することができる。これらの中でも、226Ｒａイオンの拡散を改善して226Ｒａ含有物質を均一に電着させることが容易となり、熱の発生を抑制でき、小型の電源で電着できる等の点から、パルス電源やＰＲパルス電源を用いることが好ましい。
電流を流す際の電源としては特に限定されず、直流電源、交流電源、パルス電源、ＰＲパルス電源等を使用することができる。これらの中でも、226Ｒａイオンの拡散を改善して226Ｒａ含有物質を均一に電着させることが容易となり、熱の発生を抑制でき、小型の電源で電着できる等の点から、パルス電源やＰＲパルス電源を用いることが好ましい。
【0047】
パルス電源やＰＲパルス電源を用いる場合、オン電流及びオフ電流を小さくし、電着中の電圧を低くすることが好ましい。この場合、例えば、オン電流の値は、好ましくは０．１～０．３Ａであり、オフ電流の値は、好ましくは０．０～０．２Ａである。
電着中に発生する泡を電極から離脱させやすい等の点から、オン時間及びオフ時間はともに短いことが好ましい。この場合、例えば、オン時間は、好ましくは１０～９０ｍｓｅｃであり、オフ時間は、好ましくは１０～９０ｍｓｅｃである。
電着中に発生する泡を電極から離脱させやすい等の点から、オン時間及びオフ時間はともに短いことが好ましい。この場合、例えば、オン時間は、好ましくは１０～９０ｍｓｅｃであり、オフ時間は、好ましくは１０～９０ｍｓｅｃである。
【0048】
電着時間は、流す電流に応じて変化し、基材上に電着させたい226Ｒａ量に応じて適宜調整すればよいが、パルス電源やＰＲパルス電源を用いる場合、所望量の225Ａｃを製造できるターゲットを容易に得ることができる等の点から、好ましくは３０分以上、より好ましくは１～２４時間である。
【0049】
電着工程の際の温度（電着液の温度）は特に限定されないが、例えば１０～８０℃程度の温度が挙げられる。
【0050】
［225Ａｃの製造方法］
本発明の一実施形態に係る225Ａｃの製造方法は、本製造方法により製造された226Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種の粒子を照射する照射工程を含む。
粒子としては、陽子、重陽子、α粒子又はγ線が好ましく、陽子がより好ましい。
本発明の一実施形態に係る225Ａｃの製造方法は、本製造方法により製造された226Ｒａターゲットに、荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも１種の粒子を照射する照射工程を含む。
粒子としては、陽子、重陽子、α粒子又はγ線が好ましく、陽子がより好ましい。
【0051】
照射工程としては、具体的には、サイクロトロンや線形加速器等の加速器、好ましくはサイクロトロンを用いて陽子やγ線等の粒子を加速し、その加速した粒子を本製造方法により製造された226Ｒａターゲットに照射する工程が挙げられる。
226Ｒａターゲットに粒子を照射することにより、場合により壊変等を経て225Ａｃが生成する。このように生成した225Ａｃを含むターゲットから225Ａｃを分離精製することで、精製された225Ａｃを得ることができる。
226Ｒａターゲットに粒子を照射することにより、場合により壊変等を経て225Ａｃが生成する。このように生成した225Ａｃを含むターゲットから225Ａｃを分離精製することで、精製された225Ａｃを得ることができる。
【0052】
225Ａｃを分離精製する方法としては特に限定されず、従来公知の方法を採用することができるが、例えば、225Ａｃを含むターゲットを、酸等を用いて溶解し、得られた溶液にアルカリを添加することで225Ａｃを含む塩を析出させ、該塩を分離精製する方法が挙げられる。
【実施例】
【0053】
以下、試験例により本発明をさらに説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
なお、226Ｒａを用いた試験は、放射能の問題等から容易に行うことができないため、以下の一部の試験では、226Ｒａと同様の結果になると考えられるバリウムを用いて試験を行った。ラジウムは、アルカリ土類金属に属する元素であり、同じくアルカリ土類金属に属し、その中でも質量数が近いバリウムと似た性質を有する。また、かつてウラン抽出後のピッチブレンドからラジウムを抽出する際に、硫酸バリウムとの共沈作用が利用されたことからも、ラジウムとバリウムとは性質が非常に似ていることが知られている。
なお、226Ｒａを用いた試験は、放射能の問題等から容易に行うことができないため、以下の一部の試験では、226Ｒａと同様の結果になると考えられるバリウムを用いて試験を行った。ラジウムは、アルカリ土類金属に属する元素であり、同じくアルカリ土類金属に属し、その中でも質量数が近いバリウムと似た性質を有する。また、かつてウラン抽出後のピッチブレンドからラジウムを抽出する際に、硫酸バリウムとの共沈作用が利用されたことからも、ラジウムとバリウムとは性質が非常に似ていることが知られている。
【0054】
［試験例１］
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が６０ｍｇ、液量が２ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。０．３５ｍｏｌ／Ｌの酢酸アンモニウム水溶液１４．４ｍＬ、０．１ｍｏｌ／Ｌの硝酸水溶液１．６ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液２ｍＬを混合することで、電着液を調製した。ｐＨ試験紙を用いて測定した電着液のｐＨは５～６であった。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。表１に電着液中の各成分の濃度と、電着液の液量を示す。
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が６０ｍｇ、液量が２ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。０．３５ｍｏｌ／Ｌの酢酸アンモニウム水溶液１４．４ｍＬ、０．１ｍｏｌ／Ｌの硝酸水溶液１．６ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液２ｍＬを混合することで、電着液を調製した。ｐＨ試験紙を用いて測定した電着液のｐＨは５～６であった。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。表１に電着液中の各成分の濃度と、電着液の液量を示す。
【0055】
電着槽に、調製した電着液を入れ、そこに、陽極として、白金電極を挿入し、陰極（基材）として、φ１０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を挿入した。次いで、これらの電極に、電着用電源として、ＭＰＳ－ＩＩ－０１２０１０Ｓ１０（（株）千代田エレクトロニクス製）を用い、パルス電流［０．１Ａの電流を１０ｍｓｅｃ流し、電流値０．０Ａで１０ｍｓｅｃ間保持することを連続的に繰り返す（オン電流：０．１Ａ、オン時間：１０ｍｓｅｃ、オフ電流：０．０Ａ、オフ時間：１０ｍｓｅｃ）］を３．５時間流すことで、金板にＢａ（Ｂａ塩）を電着させた。
【0056】
パルス電流を３．５時間流した後、金板を取り出して、超純水で洗浄し、洗浄後の金板を１００℃で１時間乾燥させた。
乾燥後の金板と電着前の金板の質量の変化から、電着後の質量増を算出した。なお、下記表に記載の「電着後の質量増平均」は、何回か同様の試験を行った場合の電着後の質量増の平均値である。結果を表１に示す。
乾燥後の金板と電着前の金板の質量の変化から、電着後の質量増を算出した。なお、下記表に記載の「電着後の質量増平均」は、何回か同様の試験を行った場合の電着後の質量増の平均値である。結果を表１に示す。
【0057】
［試験例２～２０］
電着液中の各成分の種類、量（濃度）、液量、基材、及び、電着時間を表１又は２に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表１又は２に示す。なお、これらの試験例で得られた電着液のｐＨはいずれも５～７の範囲にあると考えられる。
電着液中の各成分の種類、量（濃度）、液量、基材、及び、電着時間を表１又は２に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表１又は２に示す。なお、これらの試験例で得られた電着液のｐＨはいずれも５～７の範囲にあると考えられる。
【0058】
【表1】
【0059】
【表2】
【0060】
［試験例２１～２５］
電着液中の各成分の量（濃度）、及び、液量を表３に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着液を調製した。なお、これらの試験例で得られた電着液のｐＨはいずれも５～６であると考えられる。
得られた電着液を用い、基材としてＳＵＳ板（２４×２４ｍｍ、厚さ：２ｍｍ）を用い、パルス電流の条件および電着時間を表３に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表３に示す。
電着液中の各成分の量（濃度）、及び、液量を表３に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着液を調製した。なお、これらの試験例で得られた電着液のｐＨはいずれも５～６であると考えられる。
得られた電着液を用い、基材としてＳＵＳ板（２４×２４ｍｍ、厚さ：２ｍｍ）を用い、パルス電流の条件および電着時間を表３に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表３に示す。
【0061】
【表3】
【0062】
［試験例２６］
電着液中の各成分の種類、及び、量（濃度）を表４に記載のように変更し、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用いた以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表４に示す。なお、試験例２６で得られた電着液のｐＨ試験紙を用いて測定したｐＨは６であった。
電着液中の各成分の種類、及び、量（濃度）を表４に記載のように変更し、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用いた以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表４に示す。なお、試験例２６で得られた電着液のｐＨ試験紙を用いて測定したｐＨは６であった。
【0063】
【表4】
【0064】
［試験例２７］
電着液中の各成分の量（濃度）を表５に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着液を調製した。
得られた電着液を用い、電着用電源として、ＭＰＳ－ＩＩ－０１２０１０Ｓ１０（（株）千代田エレクトロニクス製）を用い、０．１Ａの定電流を２１０分間流した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表５に示す。なお、試験例２７で得られた電着液のｐＨは６であると考えられる。
電着液中の各成分の量（濃度）を表５に記載のように変更した以外は試験例１と同様にして、電着液を調製した。
得られた電着液を用い、電着用電源として、ＭＰＳ－ＩＩ－０１２０１０Ｓ１０（（株）千代田エレクトロニクス製）を用い、０．１Ａの定電流を２１０分間流した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増平均を算出した。結果を表５に示す。なお、試験例２７で得られた電着液のｐＨは６であると考えられる。
【0065】
【表5】
【0066】
［試験例２８］
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が３４ｍｇ、液量が１．１ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。１ｍｏｌ／Ｌの酢酸水溶液１２．５ｍＬ、１．１ｍｏｌ／Ｌのアンモニア水１１．４ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液１．１ｍＬを混合することで、電着液２５ｍＬを調製した。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。
得られた電着液を用い、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用い、電着時間を３時間に変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増を算出した。電着後の質量増は、３１．３ｍｇであった。
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が３４ｍｇ、液量が１．１ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。１ｍｏｌ／Ｌの酢酸水溶液１２．５ｍＬ、１．１ｍｏｌ／Ｌのアンモニア水１１．４ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液１．１ｍＬを混合することで、電着液２５ｍＬを調製した。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。
得られた電着液を用い、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用い、電着時間を３時間に変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増を算出した。電着後の質量増は、３１．３ｍｇであった。
【0067】
［試験例２９］
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が３４ｍｇ、液量が１．１ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。０．４ｍｏｌ／Ｌのコハク酸水溶液１５．６２５ｍＬ、１．５ｍｏｌ／Ｌのアンモニア水８．２７５ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液１．１ｍＬを混合することで、電着液２５ｍＬを調製した。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。
得られた電着液を用い、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用い、電着時間を３時間に変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増を算出した。電着後の質量増は、１８．４ｍｇであった。
塩化バリウム二水和物を０．０５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液に溶解し、Ｂａ質量が３４ｍｇ、液量が１．１ｍＬのＢａ塩酸水溶液を調製した。０．４ｍｏｌ／Ｌのコハク酸水溶液１５．６２５ｍＬ、１．５ｍｏｌ／Ｌのアンモニア水８．２７５ｍＬ、及び、調製したＢａ塩酸水溶液１．１ｍＬを混合することで、電着液２５ｍＬを調製した。なお、各水溶液を調製する際には、超純水を用いた。
得られた電着液を用い、基材としてφ２０ｍｍの金板（厚さ：０．２ｍｍ）を用い、電着時間を３時間に変更した以外は試験例１と同様にして、電着後の質量増を算出した。電着後の質量増は、１８．４ｍｇであった。
【0068】
［試験例３０～３２］
陽子を照射済みの226Ｒａターゲット（大きさ：Φ１０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円錐形状、226Ｒａ質量：０．４～０．６ｍｇ）を１ｍｏｌ／Ｌの塩酸３～５ｍＬで溶解して、226Ｒａ含有溶液（ａ－１）を回収した。
陽子を照射済みの226Ｒａターゲット（大きさ：Φ１０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円錐形状、226Ｒａ質量：０．４～０．６ｍｇ）を１ｍｏｌ／Ｌの塩酸３～５ｍＬで溶解して、226Ｒａ含有溶液（ａ－１）を回収した。
【0069】
次に、Ｃｈｅｌｅｘ１００（Ｂｉｏ－Ｒａｄ社製、粒径：５０～１００ｍｅｓｈ、イオン型：Ｎａ型、使用量：３ｍＬ）をＮＨ4
+型に変換したものを用いて、内径３．２ｍｍ、外径４．４ｍｍ、長さ５０ｃｍの医療用チューブ（エックステンションチューブ、（株）八光製、３．２×４．４×５００ｍｍ（４ｍＬ）、ＭＳ－ＦＬ）に充填して、得られた226Ｒａ含有溶液（ａ－１）（ｐＨ＞９）５０～８０ｍＬを流速１～２ｍＬ／ｍｉｎで通液し、その溶出液を廃液とした。次いで、水１０ｍＬをＣｈｅｌｅｘ１００に流速１～２ｍＬ／ｍｉｎで通液し、その溶出液も廃液とした。
【0070】
次に、モノスフィア５５０Ａ（ダヴ・ケミカル社製、粒径：５９０±５０ｍｅｓｈ、イオン型：ＯＨ形、使用量：２０ｍＬ）を、塩酸、水、水酸化ナトリウム、水の順番で洗浄後、内径３．２ｍｍ、外径４．４ｍｍ、長さ２００ｃｍの医療用チューブ（エックステンションチューブ、（株）八光製、３．２×４．４×５００ｍｍ（４ｍＬ）、ＭＳ－ＦＬ）に充填し、前記水１０ｍＬを通液した後のＣｈｅｌｅｘ１００を充填したチューブに接続した。
【0071】
このように接続したチューブのＣｈｅｌｅｘ１００側から、１．０ｍｏｌ／Ｌの塩酸１０ｍＬを流速１ｍＬ/ｍｉｎで通液し、更に水８ｃｃを同様に通液して、水酸化Ｒａ溶液を得た。得られた溶液を蒸発乾固させ、乾固物を０．１ｍｏｌ／Ｌの塩酸１ｍＬで溶解した。その溶解液に０．５ｍｏｌ／Ｌの酢酸アンモニウム水溶液２ｍＬを混合することで、電着液を調製した。得られた電着液のｐＨは５程度であると考えられる。
【0072】
得られた電着液中の226Ｒａ含有量を、ＥＵＲＩＳＹＳ ＭＥＳＵＲＥＳ社製のゲルマニウム半導体検出器を用い、放射能測定を行うことで測定した。結果を表６に示す。
【0073】
調製した電着液を用い、基材として、φ１０ｍｍの金めっき銀板（厚さ：５ｍｍの円錐形状）を用い、電着時間を３時間に変更した以外は試験例１と同様に電着工程を行い、基材に226Ｒａ含有物質を電着させた。
【0074】
電着後の基材に含まれる226Ｒａ含有量自体を測定することは容易ではないため、パルス電流を３時間流し、基材を取り出した後の電着液中の226Ｒａ含有量を、ＥＵＲＩＳＹＳ ＭＥＳＵＲＥＳ社製のゲルマニウム半導体検出器を用い、放射能測定を行うことで測定し、電着前後の電着液中の226Ｒａ含有量の差分を基材に電着した226Ｒａ含有量（電着Ｒａ量）とした。結果を表６に示す。
【0075】
なお、試験例３０～３２は、陽子を照射済みの226Ｒａターゲットとして異なるものを用いた以外は同様の試験である。
【0076】
【表6】