特許 7519374 真空成形用樹脂一体化繊維シート、これを用いた成形体と成形体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-07-10

(45)【発行日】2024-07-19

(54)【発明の名称】真空成形用樹脂一体化繊維シート、これを用いた成形体と成形体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29B 11/16 20060101AFI20240711BHJP

   B29C 70/16 20060101ALI20240711BHJP

   B29C 70/44 20060101ALI20240711BHJP

   B29C 51/12 20060101ALI20240711BHJP

   B29C 51/10 20060101ALI20240711BHJP

   B32B 5/00 20060101ALI20240711BHJP

   B29K 101/12 20060101ALN20240711BHJP

【ＦＩ】

B29B11/16

B29C70/16

B29C70/44

B29C51/12

B29C51/10

B32B5/00 A

B29K101:12

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2021556052

(86)(22)【出願日】2020-11-05

(86)【国際出願番号】 JP2020041330

(87)【国際公開番号】W WO2021095626

(87)【国際公開日】2021-05-20

【審査請求日】2023-06-08

(31)【優先権主張番号】P 2019205717

(32)【優先日】2019-11-13

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000001096

【氏名又は名称】倉敷紡績株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000040

【氏名又は名称】弁理士法人池内アンドパートナーズ

(72)【発明者】

【氏名】田中 忠玄

(72)【発明者】

【氏名】中村 崇

(72)【発明者】

【氏名】平石 陽一

(72)【発明者】

【氏名】中明 裕太

(72)【発明者】

【氏名】駒井 優貴

【審査官】大村 博一

(56)【参考文献】

【文献】特開２００６－１３０６９８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１－３４１１８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１０－１６６４３６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１２５５３２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－０１２３１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－００４７９７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２９Ｂ １１／１６

Ｂ２９Ｃ ７０／１６

Ｂ２９Ｃ ７０／４４

Ｂ２９Ｃ ５１／１２

Ｂ２９Ｃ ５１／１０

Ｂ３２Ｂ ５／００

Ｂ２９Ｋ １０１／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

真空成形により繊維強化樹脂成形体を得るための真空成形用樹脂一体化繊維シートであって、
前記樹脂一体化繊維シートは、
Ａ 連続繊維群が開繊され一方向に並列状に配列された一方向連続繊維と、
Ｂ 前記一方向連続繊維と交錯する方向の架橋繊維と、
Ｃ 前記一方向連続繊維の少なくとも表面に存在し、かつ前記一方向連続繊維と前記架橋繊維とを一体化している熱可塑性樹脂を含み、
前記樹脂一体化繊維シートは、前記一方向連続繊維及び前記架橋繊維の表面にマトリックスとなる熱可塑性粉体樹脂を付着させ熱融着させたセミプレグであることを特徴とする真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項2】

前記一方向連続繊維と架橋繊維の合計を１００質量％としたとき、前記一方向連続繊維は７５～９９質量％であり、前記架橋繊維は１～２５質量％である請求項１に記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項3】

前記樹脂一体化繊維シートの繊維体積（Ｖｆ）は、２０～６５体積％、熱可塑性樹脂３５～８０体積％である請求項１又は２に記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項4】

前記一方向連続繊維は、炭素繊維、ガラス繊維及び弾性率が３８０ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の高弾性率繊維から選ばれる少なくとも一つである請求項１～３のいずれかに記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項5】

前記樹脂一体化繊維シートの厚みは０．０１～５．０ｍｍである請求項１～４のいずれかに記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項6】

前記熱可塑性樹脂は、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、アクリル系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリイミド系樹脂、及びポリエーテルエーテルケトン系樹脂から選ばれる少なくとも一つである請求項１～５のいずれかに記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項7】

前記樹脂一体化繊維シートの単位面積当たりの質量は、１０～３０００ｇ／ｍ²である請求項１～６のいずれかに記載の真空成形用樹脂一体化繊維シート。

【請求項8】

請求項１～７のいずれかに記載の樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層し、真空成形した繊維強化樹脂成形体。

【請求項9】

請求項１～７のいずれかに記載の樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層し、真空成形し繊維強化樹脂成形体を製造する方法であって、
真空ラインを有する下金型から前記樹脂一体化繊維シートを真空成形し、上金型から圧空プレスすることを特徴とする繊維強化樹脂成形体の製造方法。

【請求項10】

前記真空成形は、真空圧空成形である請求項９に記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。

【請求項11】

前記真空成形は、真空ラインを有する下金型と、加圧可能な上金型を含む真空成形装置を用いて、
ａ 下金型の上に２枚以上積層した樹脂一体化繊維シートを載せ、バッギングフィルムを被せる工程と、
ｂ 下金型の真空ラインから減圧し、減圧と同時に昇温する工程と、
ｃ 前記樹脂一体化繊維シートを、熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度に加熱した状態でバッギングフィルムの上部から圧空により樹脂一体化繊維シートを加圧し真空圧空成形する工程と、
ｄ 圧力条件は維持したまま冷却し、冷却後に成形体を脱型する工程、を含む
請求項９又は１０に記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、セミプレグを用いた真空成形用樹脂一体化繊維シート、これを用いた成形体と成形体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

強化繊維材料である炭素繊維は、各種のマトリックス樹脂と複合化され、得られる繊維強化プラスチックは種々の分野・用途に広く利用されるようになってきた。そして、高度の機械的特性や耐熱性等を要求される航空・宇宙分野や、一般産業分野では、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とする、一方向性の連続繊維が用いられている。従来から、炭素繊維基材に樹脂を完全含浸したプリプレグが用いられており、複合材料としたときの耐衝撃性が優れ、成形時間が短く、かつ成形コスト低減の可能性が示唆されている。しかし、完全含浸しているプリプレグを用いる場合、プリプレグのシートを積層したものを一定時間予備加熱する必要があり、そのままの状態では硬度が高く、成形の時間が要する。そのため、完全含浸していない未含浸のセミプレグが注目されている。セミプレグは、マトリックス樹脂が繊維基材上に付着・融着している状態または半含浸状態の未含浸の基材シートで、柔らかく賦形性が優れている。また、ダイレクトに成形を行うことができるため、成形効率も優れている。
しかし、強化繊維樹脂を成形する時に熱可塑性樹脂を繊維基材に含浸させることが必要となるが、短繊維の場合は不織布に加工する必要があり、効率が極めて悪くなる。また、連続繊維の場合は配向がずれて乱れたり、ボイドやシワなどの欠陥が生じることがある。そのため、ダイレクトな成形に使用できるより適した基材が求められている。

【0003】

特許文献１では、不織布を作製した上で最外層にフィルムを積層している基材が開示されている。このような基材を用いると運搬等には優れているが、強化繊維を不織布に加工する工程が必要となり、連続繊維に用いることは困難である。さらにフィルムを貼り合せるために基材の製造条件が決まってしまい、任意に基材の質量を設定することができない問題がある。また、フィルムが最外層にあると、基材が硬くなり賦形性にも問題が生ずる。特許文献２では、プリプレグやセミプレグを用いてプリプレグの成形品を製造するための装置が開示されているが、成形方法については問題がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２０１４－５０９８１号公報

【文献】特開２０１７－１０９４０８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

以上説明のとおり、従来技術は賦形性に問題があり、ボイドの発生を防ぐことが困難である問題があった。
本発明は、前記従来の問題を解決するため、賦形性に優れ、ボイドを起こさない真空成形用樹脂一体化繊維シート、これを用いた成形体と成形体の製造方法を提供する。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の真空成形用樹脂一体化繊維シートは、真空成形により繊維強化樹脂成形体を得るための真空成形用樹脂一体化繊維シートであって、前記樹脂一体化繊維シートは、
Ａ 連続繊維群が開繊され一方向に並列状に配列された一方向連続繊維と、
Ｂ 前記一方向連続繊維と交錯する方向の架橋繊維と、
Ｃ 前記一方向連続繊維の少なくとも表面に存在し、かつ前記一方向連続繊維と前記架橋繊維とを一体化している熱可塑性樹脂を含み、
前記樹脂一体化繊維シートは、前記一方向連続繊維及び前記架橋繊維の表面にマトリックスとなる熱可塑性粉体樹脂を付着させ熱融着させたセミプレグであることを特徴とする。

【0007】

本発明の繊維強化樹脂成形体は、前記樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層し、真空成形した成形体である。

【0008】

本発明の繊維強化樹脂成形体の製造方法は、前記樹脂一体化繊維シートを真空成形し繊維強化樹脂成形体を製造する方法であって、真空ラインを有する下金型から前記樹脂一体化繊維シートを真空成形し、上金型から圧空プレスすることを特徴とする。

【発明の効果】

【0009】

本発明の樹脂一体化繊維シートは、（Ａ）連続繊維群が開繊され一方向に並列状に配列された一方向連続繊維と、（Ｂ）前記一方向連続繊維と交錯する方向の架橋繊維と、（Ｃ）前記一方向連続繊維の少なくとも表面に存在し、かつ前記一方向連続繊維と前記架橋繊維とを一体化している前記熱可塑性樹脂を含むことにより、真空成形により、熱可塑性樹脂が樹脂一体化繊維シート内及び樹脂一体化繊維シート間に一様に浸透かつ拡散し、賦形性（成形性）に優れ、ボイドを起こさない成形体が得られる。また、本発明の繊維強化樹脂成形体の製造方法は、成形サイクルが速く、短時間で高品質の成形体を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】図１は本発明の一実施形態の樹脂一体化炭素繊維シートの模式的斜視図である。

【図2】図２は同、樹脂一体化炭素繊維シートの幅方向の模式的断面図である。

【図3】図３は同、樹脂一体化炭素繊維シートの製造方法を示す模式的工程図である。

【図4】図４は同、真空圧空成形装置の模式的断面図である。

【図5】図５Ａ-Ｄは同、成形方法を示す模式的工程図であり、図５Ａは準備工程、図５Ｂは加熱昇温工程、図５Ｃは加熱真空圧空成形工程、図５Ｄは冷却、脱型工程を示す。

【図6】図６は同、工程操作を示すグラフである。

【図7】図７は本発明の一実施例におけるサンプルの切り出し方向を示す模式的説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

本発明の真空成形用樹脂一体化繊維シートの繊維の主成分は、開繊され一方向に並列状に配列された一方向連続繊維である。繊維の副成分は、一方向連続繊維と交錯する方向に配列された架橋繊維である。ここで主成分とは、繊維を１００質量％としたとき、７５～９９質量％が好ましく、副成分とは１～２５質量％が好ましい。熱可塑性樹脂は、粉体で一方向連続繊維及び架橋繊維の上から付着させ、一方向連続繊維の少なくとも表面で熱融着させ、かつ一方向連続繊維と架橋繊維とを一体化している。このシートは、一方向連続繊維と架橋繊維が、熱融着した熱可塑性樹脂により一体化しているため、取り扱い性が良好で、積層する際、及び真空成形する際の操作性が良い。

【0012】

前記樹脂一体化繊維シートは、一方向連続繊維及び架橋繊維の表面にマトリックスとなる熱可塑性粉体樹脂を付着させ熱融着させたセミプレグであることが好ましい。このセミプレグは、真空成形により、表面の熱可塑性樹脂が樹脂一体化繊維シート内及び樹脂一体化繊維シート間に一様に浸透かつ拡散する。これにより、賦形性（成形性）に優れ、ボイドを起こさない成形体が得られる。

【0013】

前記一方向連続繊維と架橋繊維の合計を１００質量％としたとき、一方向連続繊維は７５～９９質量％が好ましく、より好ましくは８０～９７質量％、さらに好ましくは８５～９５質量％である。また、架橋繊維は１～２５質量％が好ましく、より好ましくは３～２０質量％、さらに好ましくは５～１５質量％である。前記の範囲であれば、一方向連続繊維の一体性が高く、幅方向の引張強度の高い樹脂一体化繊維シートとなる。

【0014】

前記樹脂一体化繊維シートの繊維体積（Ｖｆ）は、２０～６５体積％、熱可塑性樹脂３５～８０体積％が好ましく、より好ましくは繊維２５～６０体積％、樹脂４０～７５体積％である。これにより、樹脂一体化繊維シートの樹脂成分を、そのまま成形体のマトリックス樹脂成分にすることができる。すなわち、成形体を製造する際に、新たな樹脂の追加は不要である。樹脂一体化繊維シートの単位面積当たりの質量は１０～３０００ｇ／ｍ²が好ましく、より好ましくは２０～２０００ｇ／ｍ²であり、さらに好ましくは３０～１０００ｇ／ｍ²である。

【0015】

前記一方向連続繊維は、炭素繊維、ガラス繊維及び弾性率が３８０ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の高弾性率繊維から選ばれる少なくとも一つが好ましい。前記高弾性率繊維としては、例えばアラミド繊維、とくにパラ系アラミド繊維（弾性率：３８０～９８０ｃＮ／ｄｔｅｘ）、ポリアリレート繊維（弾性率：６００～７４１ｃＮ／ｄｔｅｘ）、ヘテロ環ポリマー（ＰＢＯ，弾性率：１０６０～２２００ｃＮ／ｄｔｅｘ）繊維、高分子量ポリエチレン繊維（弾性率：８８３～１４１３ｃＮ／ｄｔｅｘ）、ポリビニルアルコール繊維（ＰＶＡ，強度：１４～１８ｃＮ／ｄｔｅｘ）などがある（繊維の百科事典,522頁,2002年3月25日,丸善）。これらの繊維は樹脂強化繊維として有用である。とくに炭素繊維は有用である。

【0016】

前記樹脂一体化繊維シートの１枚の厚みは０．０１～５．０ｍｍが好ましい。この範囲の厚さの繊維シートは真空成形しやすい。真空成形の際には、この樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層する。好ましい積層数は２～７０枚、さらに好ましくは５～５０枚である。

【0017】

前記熱可塑性樹脂は、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、アクリル系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリイミド系樹脂、及びポリエーテルエーテルケトン系樹脂などが使用可能であるが、これらに限定されない。

【0018】

本発明の樹脂一体化繊維シートの樹脂の付着状態は、開繊された繊維シートの表面付近に樹脂が溶融固化して付着しており、樹脂は繊維シート内部には含浸していないか又は一部含浸しているのが好ましい。前記状態であると、樹脂一体化繊維シートを複数枚積層し、真空成形するのに好ましい。

【0019】

開繊された繊維シート（以下、「開繊シート」ともいう）の幅は、炭素繊維の場合、構成繊維本数１０００本当たり０．１～５．０ｍｍが好ましい。具体的には、開繊シートの幅は、５０Ｋまたは６０Ｋなどのラージトウの場合は構成繊維本数１０００本当たり０．１～１．５ｍｍ程度であり、１２Ｋまたは１５Ｋなどのレギュラートウの場合は構成繊維本数１０００本当たり０．５～５．０ｍｍ程度である。ここでＫは１０００本のことである。１本当たりのトウの構成繊維本数が増加するほど、繊維の捩れが大きくなり開繊しにくくなるので、開繊シートの幅も狭くなる。これにより、炭素繊維メーカーの販売する未開繊トウを拡開し、使用し易い開繊シートとし、様々な成形物に供給できる。供給糸の炭素繊維束（トウ）は５，０００～５０，０００本／束が好ましく、この炭素繊維束（トウ）を１０～２８０本供給するのが好ましい。このように炭素繊維束（トウ）を複数本供給して開繊し、１枚のシートにすると、炭素繊維束（トウ）と炭素繊維束（トウ）の間が開裂しやすいが、様々な方向性を有する架橋繊維が樹脂によりシートに接着固定されていると、トウ間の開裂も防止できる。

【0020】

架橋繊維の平均長さは、１ｍｍ以上が好ましく、さらに好ましくは５ｍｍ以上である。架橋繊維の平均長さが前記の範囲であれば、幅方向の強度が高く、取り扱い性に優れた炭素繊維シートとなる。

【0021】

本発明の樹脂一体化繊維シートの製造方法は、次の工程を含む。繊維シートとして炭素繊維シートを挙げて説明する。
（１）炭素繊維フィラメント群を複数のロールを通過、開繊バーを通過、及びエアー開繊から選ばれる少なくとも一つの手段により開繊させ、一方向に並列状に配列させるに際し、開繊時もしくは開繊後に架橋繊維を炭素繊維フィラメント群から発生させるか、又は開繊時もしくは開繊後に架橋繊維を炭素繊維シートに落下させ、前記架橋繊維は炭素繊維シートの面積１０ｍｍ²あたり平均１本以上とする。ロール又は開繊バーを通過させて炭素繊維フィラメント群を開繊する場合、炭素繊維フィラメント群に張力をかけることで、開繊時に炭素繊維フィラメント群から架橋繊維を発生させることができる。炭素繊維フィラメント群の張力は、例えば、１５，０００本あたり２．５～３０Ｎの範囲とすることができる。エアー開繊を採用する場合は、この後にロール又は開繊バーにより架橋繊維を発生させるのが好ましい。架橋繊維を炭素繊維フィラメント群から発生させた場合は、架橋繊維は、炭素繊維シートを構成する炭素繊維と交錯した状態となる。ここで交錯とは、絡み合いを含む。例えば、架橋繊維の一部または全部は炭素繊維シート内に存在し、一方向に配列されている炭素繊維と立体的に交錯している。
（２）開繊された炭素繊維シートに粉体樹脂を付与する。
（３）加圧フリー（加圧なし）状態で粉体樹脂を加熱溶融し、冷却し、炭素繊維シートの少なくとも表面の一部に部分的に樹脂を存在させる。この際に、架橋繊維を表面の樹脂により炭素繊維シートに接着固定させる。

【0022】

本発明の繊維強化樹脂成形体は、前記の樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層し、真空成形したものである。樹脂一体化繊維シートを２枚以上積層する際には、一方向連続繊維の方向を変えて積層してもよい。例えば、0°/45°/90°/135°/180°/・・・，0°/90°/180°/・・・等のように変えることができる。これにより、成形体に要求される力学特性を有する成形体が得られる。成形体としては、自動車のボンネット、ドア、バンパー、テーブルの天板などの大型シート状物が好適である。

【0023】

本発明の繊維強化樹脂成形体の製造方法は、樹脂一体化繊維シートを真空成形し繊維強化樹脂成形体を製造する際に、真空ラインを有する下金型から前記樹脂一体化繊維シートを真空成形し、上金型から圧空プレスする。前記真空成形は、真空圧空成形であることが好ましい。具体的には下記の方法が好ましい。すなわち、真空ラインを有する下金型と、下面にバッギングフィルムを有する上金型を含む真空成形装置を用いて、
ａ 下金型の上に２枚以上積層した樹脂一体化繊維シートを載せ、バッギングフィルムを被せる工程と、
ｂ 下金型の真空ラインから減圧し、減圧と同時に昇温する工程と、
ｃ 前記樹脂一体化繊維シートを、熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度に加熱した状態でバッギングフィルムの上部から圧空により樹脂一体化繊維シートを加圧し真空圧空成形する工程と、
ｄ 圧力条件は維持したまま冷却し、冷却後に成形体を脱型する工程、
により成形する。
以上の成形方法により、１０分／１サイクルが可能であり、好ましくは７分／１サイクルが可能である。前記バッギングフィルムは、バギングフィルム又は真空バッグフィルムともいう。

【0024】

以下図面を用いて説明する。以下の図面において、同一符号は同一物を示す。図１は本発明の一実施形態の樹脂一体化炭素繊維シート１の模式的斜視図、図２は同、樹脂一体化炭素繊維シート１の幅方向の模式的断面図である。開繊された一方向炭素繊維２の表面には架橋繊維３が様々な方向に配置している。また一方向炭素繊維２の表面付近に樹脂４が溶融固化して付着しており、樹脂４は一方向炭素繊維２の内部には含浸していないか又は一部含浸している程度である。樹脂４は架橋繊維３を一方向炭素繊維２の表面に接着固定している。図２に示すように、一方向炭素繊維２の表面には架橋繊維３ａ，３ｂが存在する。架橋繊維３ａは全部が一方向炭素繊維２の表面にある。架橋繊維３ｂは一部が一方向炭素繊維２の表面にあり、一部は内部に入って炭素繊維と交錯した状態である。樹脂４は架橋繊維３を一方向炭素繊維２の表面に接着固定している。また、樹脂４が付着している部分と、樹脂が付着していない部分５がある。樹脂が付着していない部分５は、樹脂一体化炭素繊維シート１を複数枚積層状態で加熱し、真空して繊維強化樹脂成形品に成形する際に、繊維シート内部の空気がこの部分から抜ける通路となり、加圧により表面の樹脂が繊維シート内全体に含浸しやすくなる。これにより樹脂４は繊維強化樹脂成形体のマトリックス樹脂となる。

【0025】

図３は本発明の一実施形態の樹脂一体化炭素繊維シートの製造方法を示す模式的工程図である。多数個の供給ボビン７から炭素繊維フィラメント群（トウ）８を引き出し、開繊ロール２１ａ－２１ｊの間を通過させることで、開繊させる（ロール開繊工程２３）。ロール開繊に代えて、エアー開繊としてもよい。開繊ロールは固定又は回転してもよく、幅方向に振動してもよい。
開繊工程の後、開繊されたトウをニップロール９ａ，９ｂ間でニップし、この間に設置した複数のブリッジロール１２ａ－１２ｂの間を通過させ、トウの張力を例えば１５，０００本あたり（１個の供給ボビンから供給される炭素繊維フィラメント群に相当）２．５～３０Ｎの範囲でかけることで、架橋繊維を発生させる（架橋繊維発生工程２４）。ブリッジロールは回転してもよく、幅方向に振動してもよい。ブリッジロールは、例えば表面が梨地、凹凸又は鏡面の複数ロールで炭素繊維フィラメント群を屈曲、固定、回転、振動又はこれらの組み合わせにより架橋繊維を発生させる。１３ａ－１３ｇはガイドロールである。
その後、粉体供給ホッパー１４からドライパウダー樹脂１５を開繊シートの表面に振りかけ、圧力フリー状態で加熱装置１６内に供給し加熱し、ドライパウダー樹脂１５を溶融し、ガイドロール１３ｅ－１３ｇ間で冷却する。その後、開繊シートの裏面にも粉体供給ホッパー１７からドライパウダー樹脂１８を振りかけ、圧力フリー状態で加熱装置１９内に供給し加熱し、ドライパウダー樹脂１８を溶融し、冷却し、巻き上げロール２０に巻き上げられる（粉体樹脂付与工程２５）。ドライパウダー樹脂１５、１８は、例えばフェノキシ樹脂（融点１８０℃）とし、加熱装置１６，１９内の各温度は例えば樹脂の融点＋２０～６０℃、滞留時間は例えば各４秒とする。これにより、炭素繊維開繊シートは幅方向の強度が高くなり、構成炭素繊維がバラバラになることはなく、シートとして扱えるようになる。

【0026】

粉体樹脂の付与は、粉体塗布法、静電塗装法、吹付法又は流動浸漬法などが採用できる。炭素繊維シート表面に粉体樹脂を落下させる粉体塗布法が好ましい。例えばドライパウダー状の粉体樹脂を開繊された炭素繊維シートに振りかける。

【0027】

図４は本発明の一実施形態における真空圧空成形装置の模式的断面図である。この真空圧空成形装置３０は、下金型３３と上金型３９があり、下金型３３は基台３１、型台３２の上に固定されており、真空ライン３４が成形面３５まで通じている。上金型３９には圧空管４０があり、空気溝３７、面板３８の空気孔４１から下に向かって圧空を供給できる。下金型３３は、電磁誘導加熱、抵抗線加熱、赤外線加熱などのヒーター４２と、水冷管４３により、加熱及び冷却を所定の温度に制御できる。

【0028】

図５Ａ-Ｄは同、成形方法を示す模式的工程図であり、図５Ａは準備工程、図５Ｂは加熱昇温工程、図５Ｃは加熱真空圧空成形工程、図５Ｄは冷却、脱型工程を示す。まず図５Ａに示すように、下金型３３の上に２枚以上積層した樹脂一体化繊維シート４４を載せ、バッギングフィルム４５を被せ、下金型３３の真空ライン３４から減圧する。次に図５Ｂに示すように、樹脂一体化繊維シート４４を、熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度に加熱昇温する。次に図５Ｃに示すように、バッギングフィルム４５の上部から圧空により樹脂一体化繊維シート４４を加圧し真空圧空成形する。最後に図５Ｄに示すように、成形体４６を冷却し取り出す。バッギングフィルムとしては、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂フィルム、あるいはポリイミド樹脂フィルム、シリコーン樹脂フィルム等の耐熱性フィルムを使用できる。

【0029】

図６は同、工程操作を示すグラフである。工程１では、下金型の上に２枚以上積層した樹脂一体化繊維シート４４を載せ、バッギングフィルム４５を被せる。工程２では、下金型３３の真空ライン３４から減圧し、減圧と同時に昇温する。工程３では、温度が例えば２２５℃まで達した後に、１２０秒間維持し、同時にバッギングフィルム４５の上部から圧空により樹脂一体化繊維シート４４を加圧し真空圧空成形する。工程４では、圧力条件は維持したまま冷却し、冷却後に成形体４６を脱型する。下金型３３の真空ライン３４からの減圧度は、０～０．１ＭＰａが好ましく、上金型３９の圧空管４０からの空気圧は０．１～２．０ＭＰａが好ましい。

【0030】

本発明の利点をまとめると次のようになる。
（１）プリプレグと異なり、セミプレグであるためダイレクト成形が可能である。
（２）プリプレグと異なり、セミプレグであるため高サイクル成形ができ、賦形性、成形性が優れている。
（３）熱可塑性樹脂がパウダー状で熱融着しているため繊維間への含浸性が良い。すなわち、フィルムと異なり、成形時に空気抜けが優れていて、ボイドが発生しにくい。
（４）繊維一体化樹脂シートの繊維が、例えば炭素繊維のように連続繊維である（短繊維ではない）。このため、薄くて強度の高い成形体が得られる。
（５）真空成形は、下部から吸引により減圧を行うが、上部から空気により加圧することが好ましい（真空圧空成形）。
（６）真空成形はバッギングフィルムにより均一に圧力がかかる成形方法であるため、大きい成形体が可能である。
（７）真空成形はバッギングフィルムによる成形のため、平板状だけでなく、深絞り状の３次元な形状でも成形可能である。
（８）樹脂に対する熱履歴を減らすことができる。
・プリプレグ：シート作成時長時間＋スタンパブルシート作成時＋予備加熱時＋成形時
・セミプレグ：シート作成時短時間＋成形時のみ加熱
以上のとおり、セミプレグは成形時間を高速にできる。
（９）成形プリプレグ（中間積層体）を成形することも完成品の成形体を成形することも可能である。
（１０）プリプレグでは軟化後、成形金型へ移動させるときに冷えるため、成形品表面の平滑性（金型の転写性）が悪い。本発明はダイレクト成形であるため成形品表面の平滑性が良い。
（１１）プリプレグでは軟化後、成形金型へ移動させるときに冷えるため、成形品にある程度の厚みが必要（薄い成形品はできない）。本発明はダイレクト成形であるため、基材の成形金型への移し替えが不要である。

【実施例】

【0031】

以下実施例を用いて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。

【0032】

（実施例１）
（１）炭素繊維未開繊トウ
炭素繊維未開繊トウは三菱ケミカル社製、品番：ＰＹＲＯＦＩＬＥ ＴＲ ５０Ｓ１５Ｌ、形状：レギュラートウ フィラメント１５Ｋ（15,000本）、単繊維直径７μｍを使用した。この炭素繊維未開繊トウの炭素繊維にはエポキシ系化合物がサイジング剤として付着されている。
（２）未開繊トウの開繊手段
図３の開繊手段を使用して開繊した。開繊工程において、炭素繊維フィラメント群（トウ）の張力は１５，０００本あたり１５Ｎとした。このようにして炭素繊維フィラメント構成本数１５Ｋ、幅５００ｍｍ、厚み０．０８ｍｍの開繊シートとした。架橋繊維は３．３質量％であった。
（３）セミプレグ
ドライパウダー樹脂としてポリプロピレン、融点：１５０～１６５℃（プライムポリマー社製）を使用した。ドライパウダー樹脂の平均粒子径は８０μｍであった。この樹脂は、炭素繊維１ｍ²に対して平均片面２７．８ｇ、両面で５５．６ｇ付与した。加熱装置１６，１９内の温度は各１７０℃、滞留時間は各４秒とした。得られた樹脂一体化繊維シートの質量は７５ｇ／ｍ²、繊維体積（Ｖｆ）は、４５体積％、熱可塑性樹脂５５体積％であった。
（４）積層条件
・樹脂一体化繊維シートの積層枚数：１０枚
・樹脂一体化繊維シートの繊維方向：二方向（直行方向に積層）
０°／９０°／０°／９０°／０°／０°／９０°／０°／９０°／０°とした。
（５）真空圧空成形
図４～図６に示す装置及び条件で真空圧空成形を実施した。
・工程１：下金型の上に２枚以上積層した樹脂一体化繊維シートを載せ、バッギングフィルムを被せた。バッギングフィルムは厚さ２ｍｍのフッ素樹脂フィルムを用いた。
・工程２：下金型の真空ラインから０．１ＭＰａで減圧し、減圧と同時に昇温を開始した。
・工程３：温度が２２５℃まで達した後に、１２０秒間維持し、同時にバッギングフィルムの上部から圧空により樹脂一体化繊維シートを０．８ＭＰａで加圧し、真空圧空成形した。
・工程４：圧力条件は維持したまま６０℃まで冷却し、冷却後に減圧ラインと加圧ラインを切り、成形体を脱型した。
工程１～工程４の１サイクルは４００秒であった。

【0033】

（実施例２）
表１に示す成形条件を変えた以外は実施例１と同様にして成形体を得た。
成形条件を表１に示す。

【0034】

【表1】

【0035】

各実施例で得られた成形品から、図７に示すように測定サンプルを切り出した。すなわち、成形品５０のタテ方向（矢印５１、表面の繊維方向０°）に沿って長いサンプル５２と、表面の繊維方向９０°のサンプル５３とをそれぞれ６個ずつ切り出した。そして、２３℃、相対湿度５０％で４８時間以上静置した。その後、各サンプルの長さ、幅、厚さを測定し、平均値を表２に示す。

【0036】

【表2】

【0037】

＜３点曲げ試験＞
作製したサンプルの３点曲げ試験をＪＩＳ Ｋ７０７４に準拠して行った。測定条件は下記のとおりである。各サンプルの測定値の平均値を表３に示す。
・治具：圧子＝Ｒ５，支点＝Ｒ２（Ｒは角の半径,単位ｍｍ）
・下部支持間隔：６０ｍｍ
・試験速度５ｍｍ／ｍｉｎ
＜表面粗さ試験＞
作製したサンプルの表面粗さ試験をＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して行った。測定条件は下記のとおりである。各サンプルの測定値の平均値を表４に示す。
・測定器：Ｓｕｒｆｔｅｓｔ２０１ （ミツトヨ）
・触針材質：ダイヤモンド
・触針先端半径：５μｍ
・測定力：４ｍＮ
・駆動方式：１回の往復移動（自動後退）
・駆動速度：測定時 ０．５ｍｍ／ｓｅｃ、後退時 １ｍｍ／ｓｅｃ
・カットオフ長さ：０．８ｍｍ
・基準長さ：０．８ｍｍ
・評価長さ：４ｍｍ
・サンプリング間隔：０．８μｍ

【0038】

【表3】

【0039】

【表4】

【0040】

表３から明らかなとおり、実施例１及び２の成形品の３点曲げ試験の結果は、実用に十分な性能を有していることがわかった。また、表４から明らかなとおり、実施例１～２の成形品の表面粗さは滑らかな表面であり、完成品の成形体として利用できることがわかった。

【産業上の利用可能性】

【0041】

本発明の繊維強化樹脂成形体は、建築部材、ノートパソコンの筐体、ＩＣトレイ、靴やスティックなどのスポーツ用品、風車、自動車、鉄道、船舶、航空、宇宙などの一般産業用途等において広く応用できる。

【符号の説明】

【0042】

１ 樹脂一体化炭素繊維シート
２ 一方向炭素繊維
３，３ａ，３ｂ 架橋繊維
４ 樹脂
５ 樹脂が付着していない部分
６ 開繊装置
７ 供給ボビン
８ 炭素繊維フィラメント群（炭素繊維未開繊トウ）
９ａ，９ｂ ニップロール
１２ａ－１２ｂ ブリッジロール
１３ａ－１３ｇ ガイドロール
１４，１７ 粉体供給ホッパー
１５，１８ ドライパウダー樹脂
１６，１９ 加熱装置
２０ 巻き上げロール
２１ａ－２１ｊ 開繊ロール
２３ ロール開繊工程
２４ 架橋繊維発生工程
２５ 粉体樹脂付与工程
３０ 真空圧空成形装置
３１ 基台
３２ 型台
３３ 下金型
３４ 真空ライン
３５ 成形面
３６ 上金型本体
３７ 空気溝
３８ 面板
３９ 上金型
４０ 圧空管
４１ 空気孔
４２ ヒーター
４３ 水冷管
４４ 樹脂一体化繊維シート
４５ バッギングフィルム
４６ 成形体
５０ 成形品
５１ 成形品のタテ方向
５２ 表面の繊維方向０°のサンプル
５３ 表面の繊維方向９０°のサンプル

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】