特許 7524669 二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルム、およびフィルムコンデンサ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-07-22

(45)【発行日】2024-07-30

(54)【発明の名称】二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルム、およびフィルムコンデンサ

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/18 20060101AFI20240723BHJP

   B32B 15/085 20060101ALI20240723BHJP

   B32B 27/32 20060101ALI20240723BHJP

   H01G 4/32 20060101ALI20240723BHJP

【ＦＩ】

C08J5/18 CES

B32B15/085 Z

B32B27/32 Z

H01G4/32 511L

【請求項の数】 5

(21)【出願番号】P 2020139837

(22)【出願日】2020-08-21

(65)【公開番号】P2021152131

(43)【公開日】2021-09-30

【審査請求日】2023-05-31

(31)【優先権主張番号】P 2020052370

(32)【優先日】2020-03-24

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000003159

【氏名又は名称】東レ株式会社

(72)【発明者】

【氏名】津金 和平

(72)【発明者】

【氏名】柴 寛城

【審査官】石塚 寛和

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１４／１４２２６４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１４－２０５７９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／２２１９８５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１３／１０５５５２（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｊ ５／００－５／０２、５／１２－５／２２

Ｂ３２Ｂ １／００－４３／００

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４

Ｈ０１Ｇ ４／００－４／１０、４／１４－４／２２、

４／２２４、４／２５５－４／３０、

４／３２－４／４０、１３／００－１３／０６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）、及び２種類の分岐鎖状ポリプロピレン樹脂を含み、
前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法において測定した、重量平均分子量（Ｍｗ）が２０万以上５０万以下、数平均分子量（Ｍｎ）が４万以上９万以下であり、
前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＪＩＳ Ｋ ７２１０－１（２０１４）に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇの条件で測定した溶融流動指数（ＭＦＲ）が、０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下であり、
前記分岐鎖状ポリプロピレン樹脂のうち、前記ＭＦＲが高いものを分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、低いものを分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）としたときに、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）の溶融張力（ＭＳ）から分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）のＭＳを引いた差が１．０以上１５．０以下であり、
二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する全成分１００質量％中に、前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）を５０質量％より多く９４質量％以下含有し、前記分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）を５．０質量％以上３０．０質量％以下含有し、前記分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）を１．０質量％以上１０．０質量％以下含有し、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法による二軸配向ポリプロピレンフィルムの微分分子量分布曲線において、歪度が０．２以上１．０以下であり、尖度が－１．８以上－０．８以下であることを特徴とする、二軸配向ポリプロピレンフィルム。

【請求項2】

微分分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）が下記式（１）を満たす、請求項１に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
式（１）： １．５＜（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））＜４．０

【請求項3】

厚みが１.０μｍ以上３.０μｍ以下である、請求項１または２に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。

【請求項4】

請求項１～３のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する、金属膜積層フィルム。

【請求項5】

請求項４に記載の金属膜積層フィルムが積層または巻回した構造を有する、フィルムコンデンサ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、コンデンサの誘電体として用いた際に、高温・高電圧環境下において高い耐電圧性を有する二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルム、およびこれらを用いたフィルムコンデンサに関する。

【背景技術】

【0002】

二軸配向ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性などに優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途などの様々な用途に用いられている。

【0003】

中でもコンデンサ用途においては、その優れた高耐電圧特性、低損失特性から、コンデンサの誘電体として特に好ましく用いられている。最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。さらに、自動車用途や太陽光発電、風力発電用途では使用環境の高温化（８５℃以上１０５℃以下を示す）が求められ、特に近年自動車用途の中でもハイブリッドカーや電気自動車などでは１１０℃以上１２５℃以下での使用が求められている。

【0004】

そのため、誘電体である二軸配向ポリプロピレンフィルムには、生産性、加工性を維持しつつ、薄膜化、耐熱化、厚み当たりの耐電圧の向上が求められており、フィルムとしたときの耐電圧や生産性の向上を達成するため、主にポリプロピレン樹脂の原料検討がされている。

【0005】

フィルムとしたときの耐電圧を向上させるため、規定の分子量分布（Ｍｎ、Ｍｚ）としたポリプロピレン樹脂と２３０℃における溶融流動指数（ＭＦＲ）が低いポリプロピレン樹脂をブレンドさせる方法が好ましく用いられている。この方法により、結晶子サイズを小さくすることで漏れ電流が小さくなり、ジュール発熱による構造破壊の発生が抑制されるため、耐電圧が向上する（例えば、特許文献１参照）。

【0006】

一方で、フィルム耐電圧の向上を保ちながら生産性を向上させる方法として、立体規則性の高い原料とメソペンダット分率が低く、高ＭＦＲのポリプロピレン樹脂をブレンドさせる方法（例えば、特許文献２、３参照）が提案されている。これらの方法を用いると、メソペンダット分率が低い原料をブレンドすることで、延伸性に優れたフィルムを得ることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２０１９－１４０３９６号公報

【文献】特開２０１６－１８８３６０号公報

【文献】特開２０１４－２０５７９９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

しかしながら、特許文献１の方法を用いた場合、２３０℃における溶融流動指数（ＭＦＲ）が低いポリプロピレン樹脂をブレンドさせることで薄膜のフィルムを安定して生産することが困難となり、また、近年の高温・高電圧環境においては、得られるフィルムの性能が不十分な場合もあった。また、特許文献２、３の方法を用いた場合、フィルムを高温環境下で使用する際に絶縁欠陥の主原因とされる低分子量で結晶性が低い成分が生成され、高温・高電圧環境で市場の要求を満たすフィルムを得ることが困難であった。

【0009】

本発明は、上記従来技術の課題に鑑み、主に大容量コンデンサにおける高温・高電圧環境下において、優れた耐電圧性能と高い生産性を有する二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルム、およびこれらを用いたフィルムコンデンサを提供することをその課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

上記した課題を達成するため、本発明は、以下の構成からなる。
（１） ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法による微分分子量分布曲線において、歪度が０．２以上１．０以下であり、尖度が－１．８以上－０．８以下であることを特徴とする、二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（２） 微分分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）が下記式（１）を満たす、（１）に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
式（１）： １．５＜（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））＜４．０
（３） 厚みが１.０μｍ以上３.０μｍ以下である、（１）または（２）に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（４） （１）～（３）のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する、金属膜積層フィルム。
（５） （４）に記載の金属膜積層フィルムが積層または巻回した構造を有する、フィルムコンデンサ。

【発明の効果】

【0011】

本発明により、主に大容量コンデンサにおける高温・高電圧環境下において、優れた耐電圧性能と高い生産性を有する二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルム、およびこれらを用いたフィルムコンデンサを提供することができる。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、さらに詳しく本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサについて説明する。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ＧＰＣ法による微分分子量分布曲線において、歪度が０．２以上１．０以下であり、尖度が－１．８以上－０．８以下であることを特徴とする。

【0013】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、キャストシートを長手方向と幅方向の二方向に延伸した二軸延伸ポリプロピレンフィルムである。つまりここでいう二軸配向とは、長手方向と幅方向に延伸したという意味である。また、長手方向とは、フィルムの製造工程においてフィルムが走行する方向（フィルムロールの状態ではフィルムの巻き方向）をいい、幅方向とは、フィルム面に平行かつ長手方向と垂直な方向をいう。

【0014】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を主成分とする。なお、「主成分」とは、フィルムを構成する全成分１００質量％中に、ポリプロピレン樹脂を５０質量％より多く１００質量％以下含有することを意味する。また、ポリプロピレン樹脂とは、樹脂を構成する全構成単位を１００モル％としたときに、プロピレン単位を５０モル％より多く１００モル％以下含む樹脂をいう。

【0015】

なお、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を主成分とする限り、ポリプロピレン樹脂の詳細は特に限定されないが、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂の中で、２３０℃における溶融流動指数（ＭＦＲ）が高いものを（Ｈ）、低いものを（Ｉ）とした場合、直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）を主成分として含み、さらに分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を含むことが好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ａ）、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）の詳細については後述する。ここで、「ポリプロピレン樹脂（Ａ）を主成分とする」とは、二軸配向ポリプロピレンフィルム１００質量％中に直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）を５０質量％より多く１００質量％以下含むことを意味する。このような態様とすることにより、耐熱性と高温における耐電圧の両立が容易となる。なお、本発明においてＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０－１（２０１４）に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇの条件で測定した値とする。

【0016】

そして本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムが直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を含有する態様の場合には、フィルム１００質量％中に直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を合計で９０質量％以上１００質量％以下含有することが好ましい。フィルム中のポリプロピレン樹脂の含有量は、より好ましくは９５質量％以上１００質量％以下、さらに好ましくは９７質量％以上１００質量％以下、特に好ましくは９９質量％以上１００質量％以下である。

【0017】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば、結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有させてもよい。また、これらの成分は本発明の効果を損なわない限り、１種類であっても複数であってもよい。

【0018】

上記した添加剤の中で、酸化防止剤の種類、および含有量の選定は長期耐熱性の観点から重要である。すわわち、酸化防止剤としては、立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。具体的には、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）、ＢＡＳＦジャパン社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１３３０（分子量７７５．２）、ＢＡＳＦジャパン社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１０１０（分子量１１７７．７）などを単独使用、もしくは併用することが好ましい。上記添加剤の総含有量はフィルム１００質量％中に０．０１質量％以上１．０質量％以下であることが好ましく、０．１質量％以上０．９質量％以下であるとより好ましく、０．１５質量％以上０．６質量％以下であるとさらに好ましい。

【0019】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、製膜安定性と高温での耐電圧向上を両立する観点から、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法による微分分子量分布曲線において、歪度が０．２以上１．０以下であり、尖度が－１．８以上－０．８以下であることが重要である。上記観点から、歪度は０．４以上０．９以下であることが好ましく、０．５以上０．７以下であることがより好ましい。また、尖度は－１．５以上－０．９以下であることが好ましく、－１．３以上－１．０以下であることがさらに好ましい。歪度、尖度を上記範囲とすることで、二軸配向ポリプロピレンフィルムにおける高分子量成分と低分子量成分の分子量が適正な範囲となり、製膜安定性と高温での耐電圧向上とを両立しやすい。

【0020】

歪度および尖度は、以下の手順により測定することができる。まず、ＧＰＣを用いてフィルムを構成する樹脂の分子量および分子量分布を求める。ＧＰＣは測定が可能なものであれば特に制限されず、公知の装置を用いることができる。例えば、ＨＬＣ－８３２１ＧＰＣ／ＨＴ（検出器：ＲＩ）（東ソー（株）社製）を用いた場合の測定条件は下記の通りである。
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ×３０ｃｍ）×３本（東ソー（株）社製）
溶離液：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フィルム和光純製薬ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ（０．０５％）
流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
注入量：０．３ｍＬ
カラム温度：１４０℃
試料濃度：１ｍｇ／ｍｌ
検量線：東ソー（株）社製標準ポリスチレンを用いた５次近似曲線とし、分子量はＱ－ファクターを用いてポリプロピレン値に換算する。
得られた結果より、データの個数をｎ、各データをｘ_ｉ（ｉ：１，２，・・・,ｎ）、ｘ_ｉの平均値をｘバー、標本標準偏差をｓとして、下記式（２）から歪度を、下記式（３）から尖度をそれぞれ算出する。

【0021】

【数1】

【0022】

【数2】

【0023】

ＧＰＣ法による微分分子量分布曲線において、歪度を０．２以上１．０以下または上記の好ましい範囲とし、尖度を－１．８以上－０．８以下または上記の好ましい範囲とする方法としては、例えば、原料に直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を使用し、その溶融混練条件を調節する方法があげられる。なお、原料の好ましい配合比や好ましい溶融混練条件については後述する。

【0024】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、製膜安定性と高温での耐電圧向上を両立する観点から、微分分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）が下記式（１）を満たすことが好ましい。
式（１）： １．５＜（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））＜４．０
上記観点から、１．８＜（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））＜３．５を満たすことがより好ましい。高温での耐電圧向上を重視する場合は、２．０＜（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））＜３．０満たすことがさらに好ましい。

【0025】

（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））は高分子量成分、（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））は低分子量成分値をそれぞれ示す。そして、（Ｌｏｇ（６．０）+Ｌｏｇ（５．５））／（Ｌｏｇ（４．５）+Ｌｏｇ（４．０））が１．０を超えていることは、高分子量成分が低分子量成分より多いことを示している。上記式（１）を満たすことで、高分子量成分と低分子量成分の配合比が適正な範囲となり、製膜安定性と高温での耐電圧向上とを両立しやすい。

【0026】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、機械強度や高温耐電圧特性、コンデンサ誘電体として用いた際の体積当たりの容量の観点から、厚みが１．０μｍ以上３．０μｍ以下であることが好ましい。上記観点から、厚みは１．２μｍ以上２．８μｍ以下であるとより好ましく、１．５μｍ以上２．５μｍ以下であるとさらに好ましい。厚みを１．０μｍ以上とすることで、二軸配向ポリプロピレンフィルムを機械強度や高温耐電圧特性に優れたものとすることができ、また、その製膜および加工時における破断を防止することができる。一方、厚みを３．０μｍ以下とすることにより、コンデンサ誘電体として用いた際に体積当たりの容量をより大きくすることができる。なお、厚みはＪＩＳ Ｃ ２３３０（２０１４）に準じ、マイクロメーター法により測定するものとする。

【0027】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、製膜や加工時のフィルム搬送の観点から、表面の算術平均高さ（Ｓａ）が１０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であることが好ましい。算術平均高さ（Ｓａ）は１５ｎｍ以上６５ｎｍ以下であるとより好ましく、２０ｎｍ以上６０ｎｍ以下であるとさらに好ましく、２５ｎｍ以上５５ｎｍ以下であると特に好ましい。算術平均高さ（Ｓａ）を１０ｎｍ以上とすると、滑り性が保たれ、製膜および加工時のフィルム搬送工程において、搬送シワの発生や、フィルムロールの巻姿の悪化を防ぐことができる。また、算術平均高さ（Ｓａ）を７０ｎｍ以下とすると、製膜および加工時のフィルム搬送工程において、フィルムの蛇行や、フィルムロールの巻姿の悪化を防ぐことができる。

【0028】

次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレン樹脂原料について説明する。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）に、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を含有することが好ましい。

【0029】

本発明の二軸配向ポリプロピレンの原料として用いられる直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）とは、アイソタクチックポリプロピレン樹脂を意味する。このアイソタクチックポリプロピレン樹脂は、コンデンサ用途で一般的に使用されるポリプロピレン樹脂として知られている。本発明で使用する直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、直鎖状ポリプロピレン樹脂であり、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．５質量％以上４質量％以下、メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）が０．９６０以上０．９９５以下、ＭＦＲが０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下であることが好ましい。

【0030】

メソペンタッド分率は、ポリプロピレン樹脂試料を溶媒に溶解させて、^１３Ｃ－ＮＭＲを用いて測定することができ、その詳細な条件等は実施例に示す。

【0031】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに用いられる前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、ＧＰＣ法において測定した、重量平均分子量（Ｍｗ）が２０万以上５０万以下、数平均分子量（Ｍｎ）が４万以上９万以下であることが好ましい。また、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は４．０以上８．０以下であることが好ましく、５．０以上７．０以下であることがより好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が高いことは、分子量分布が広いことを意味し、上記範囲の直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）を用いることで、製膜安定性と高温での耐電圧向上を両立しやすい。

【0032】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに用いられる前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＣＸＳは、０．５質量％以上４質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であるとより好ましく、２質量％以下であると特に好ましい。ＣＸＳは、フィルムを１３５℃のキシレンで完全溶解させた後、２０℃で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分のことである。すなわち、ＣＸＳは、立体規則性や分子量が低いなどの理由により結晶化し難い成分に相当すると考えられる。直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＣＸＳが０．５質量％以上４質量％以下であると、二軸配向ポリプロピレンフィルムの高温耐電圧特性や寸法安定性を保ちやすい。

【0033】

ＣＸＳは以下の手順により定量することができる。まず、ポリプロピレン樹脂０．５ｇを１３５℃の沸騰キシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶化させてろ過する。次いで、ろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法で定量し、沸騰キシレン溶解前のポリプロピレン樹脂の質量をＸ０（ｇ）、ろ過液に溶解しているポリプロピレン成分の質量をＸ（ｇ）としてＣＸＳを下記式（４）から求める。
式（４）： ＣＸＳ（質量％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００ 。

【0034】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに用いられる前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）は０．９６０以上０．９９５以下であることが好ましく、０．９６０以上０．９９５以下であるとより好ましく、０．９７０以上０．９９５以下であると特に好ましい。メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、数値が高いものほど結晶化度や融点が高く、高温下での耐電圧特性に優れるため好ましい。直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率が０．９６０以上であると、高温耐電圧特性や寸法安定性を保ちやすい。一方、直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率が０．９９５以下であると、製膜性を保ち、安定して二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られやすい。

【0035】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに用いられる前記直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０－１（２０１４）に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇの条件で測定した場合において、０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下であることが好ましく、１．０ｇ／１０分以上４．５ｇ／１０分以下であるとより好ましく、１．５ｇ／１０分以上４．０ｇ／１０分以下であると特に好ましい。直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＭＦＲを０．５ｇ／１０分以上とすると、製膜性を保ち安定して二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られやすい。一方、直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＭＦＲを５．０ｇ／１０分以下とすると、寸法安定性や高温耐電圧特性を保ちやすい。

【0036】

次に分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）について説明する。本発明でいう分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）とは、２３０℃におけるＭＦＲ（単位：ｇ／１０分）と溶融張力（ＭＳ、単位：ｃＮ）が下記式（５）を満たす分岐鎖状ポリプロピレン樹脂である。なお、ＭＳとは、ポリプロピレン樹脂を２３０℃に加熱して溶融させ、溶融ポリプロピレンを押出速度１５ｍｍ／分で吐出ストランドし、このストランドを６．５ｍ／分の速度で引き取る際の張力をいう。
式（５）： ０＜ｌｏｇ（ＭＳ）≦－０．５６×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４ 。

【0037】

なお、二軸配向ポリプロピレンフィルムが分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）を含むか否かの判断は、フィルム中のポリプロピレン樹脂を測定することで確認することも可能であるが、フィルムが複数のポリプロピレン樹脂を含む場合には分離が容易ではないため、フィルムを製造する際の原料のポリプロピレン樹脂について、溶融張力と溶融流動指数を測定することで確認してもよい。後述する分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）についての判断も同様である。上記観点から、さらに分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）のＭＳは１ｃＮ以上５ｃＮ以下、ＭＦＲが４．０ｇ／１０分以上１０．０ｇ／１０分以下であることが好ましい。

【0038】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成する全成分１００質量％中に分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）を５．０質量％以上３０．０質量％以下含有することが好ましく、７．０質量％以上２５．０質量％以下であるとより好ましく、１０．０質量％以上２２．０質量％以下であるとさらに好ましい。なお、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）に該当する成分がフィルム中に複数含まれる場合には、その含有量は該当するすべての成分を合算して求めるものとし、この点は後述する分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）についても同様である。

【0039】

フィルムを構成する全成分１００質量％中に占める分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）の含有量を５．０質量％以上とすることで、薄膜フィルムを二軸延伸する際に安定して製膜をすることが可能になる。また、溶融ポリマーをシート状に形成する際に球晶サイズが大きくなり過ぎるのを防ぎ、好適な算術平均高さ（Ｓａ）へと制御しやすい。また、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）の含有量を３０．０質量％以下とすることで、溶融ポリマーをシート状に形成する際に球晶サイズが小さくなり過ぎるのを防ぎ、二軸配向ポリプロピレンフィルムとしての立体規則性が低下するのを防ぎ、高温耐電圧を保ちやすく、また好適な算術平均高さ（Ｓａ）へと制御しやすい。

【0040】

次に分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）について説明する。本発明でいう分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）とは、２３０℃におけるＭＦＲ（単位：ｇ／１０分）とＭＳ（単位：ｃＮ）が下記式（６）を満たす分岐鎖状ポリプロピレン樹脂である。
式（６）： ｌｏｇ（ＭＳ）＞－０．５６×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４ 。

【0041】

上記観点から、さらに分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）のＭＳは５ｃＮを超え２０ｃＮ以下であることが好ましく、５ｃＮを超え１５ｃＮ以下であることがより好ましく、５ｃＮを超え１３ｃＮ以下であることがさらに好ましい。また、同様の観点から、ＭＦＲが１．０ｇ／１０分以上４．０ｇ／１０分未満であることが好ましい。

【0042】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成する全成分１００質量％中に分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）を１．０質量％以上１０．０質量％以下含有することが好ましく、２．０質量％以上８．０質量％以下であるとより好ましく、２．０質量％以上６．０質量％以下であるとさらに好ましい。

【0043】

フィルムを構成する全成分１００質量％中に占める分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）の含有量を１．０質量％以上とすることで、薄膜フィルムを二軸延伸する際に安定して製膜をすることが可能になる。また、溶融ポリマーをシート状に形成する際に球晶サイズが大きくなり過ぎるのを防ぎ、好適な算術平均高さ（Ｓａ）へと制御しやすい。また、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）の含有量を１０．０質量％以下とすることで、溶融ポリマーをシート状に形成する際に球晶サイズが小さくなり過ぎるのを防ぎ、二軸配向ポリプロピレンフィルムとしての立体規則性が低下するのを防ぎ、高温耐電圧を保ちやすく、また好適な算術平均高さ（Ｓａ）へと制御しやすい。

【0044】

分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）を得るには、ポリプロピレン樹脂に高エネルギーイオン化放射線を用いる方法（例えば、特開昭６２－１２１７０４号公報）、ポリプロピレン樹脂に特定の有機過酸化物を反応させる方法（例えば、特許第２８６９６０６号公報）、ポリプロピレン樹脂に熱分解性ラジカル形成剤とエチレン系多官能不飽和モノマーを反応させる方法（例えば、特開平１０－３３０４３６号公報）、ポリプロピレン樹脂の重合時に特定の触媒を用いる方法（例えば、特開２００９－０５７５４２号公報）などが好ましく用いられる。

【0045】

より具体的には、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）としては、ＭＦＲが４．５ｇ／１０分、ＭＳが２．１ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂等を用いることができる。また、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）としては、Ｌｙｏｎｄｅｌｌ Ｂａｓｅｌｌ社製“Ｐｒｏｆａｘ”（登録商標）（ＰＦ－８１４など）、Ｂｏｒｅａｌｉｓ社製“Ｄａｐｌｏｙ”（登録商標）（ＷＢ１３０ＨＭＳ、ＷＢ１３５ＨＭＳなど）、日本ポリプロ社製“ＷＡＹＭＡＸ”（登録商標）（ＭＦＸ３、ＭＦＸ６、ＭＦＸ８、ＥＸ６０００、ＥＸ８０００など）等を用いることができる。

【0046】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに含有させる分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）は、分子鎖中に分岐構造を有していることが好ましい。なお、分子鎖中に分岐構造を有するポリプロピレン樹脂とは、カーボン原子１０，０００個中に対し５箇所以下の内部３置換オレフィンを有するポリプロピレン樹脂であり、この内部３置換オレフィンの存在は、^１Ｈ－ＮＭＲスペクトルのプロトン比により確認することができる。分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）は、α晶核剤としての作用を有しながら、一定範囲の添加量であれば結晶形態による粗面形成も可能となる。すなわち、溶融押出した樹脂シートの冷却工程で生成するポリプロピレンの球晶サイズを小さく制御でき、高温耐電圧特性に優れた二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができる。

【0047】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）において、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）のＭＳから分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）のＭＳを引いた差は１．０以上１５．０以下であることが好ましく、３.０以上１２.０以下であるとさらに好ましく、４.０以上１０.０以下であるとさらに好ましい。分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ）のＭＳからの分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）ＭＳを引いた差を上記範囲内とすることで、二軸配向ポリプロピレンフィルムにおけるＧＰＣ法による微分分子量分布曲線において、規定の歪度、尖度を得られやすく、製膜性、高温耐電圧特性に優れた二軸配向ポリプロピレンフィルムを得られやすい。

【0048】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、灰分が０ｐｐｍ以上５０ｐｐｍ以下（質量基準、以下同じ。）であることが好ましく、０ｐｐｍ以上４０ｐｐｍ以下であればより好ましく、０ｐｐｍ以上３０ｐｐｍ以下であればさらに好ましく、０ｐｐｍ以上２０ｐｐｍ以下であれば特に好ましい。灰分が５０ｐｐｍ以下であると、二軸配向ポリプロピレンフィルムの高温耐電圧特性を保ちやすい。灰分を上記の範囲とするためには、触媒残渣の少ない原料を用いることが重要であるが、製膜時の押出系からの汚染を極力低減する方法、例えば製膜を開始する前に未劣化のポリプロピレン樹脂でポリマーが流れる経路を十分洗浄する方法も好ましく採用することができる。なお、灰分が０ｐｐｍであるとは、７５０～８００℃の電気炉で１時間処理したときに灰が発生しないことをいう。

【0049】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、少なくとも片面の表面ぬれ張力が３８ｍＮ／ｍ以上５２ｍＮ／ｍ以下であることが好ましく、４０ｍＮ／ｍ以上５０ｍＮ／ｍ以下であるとより好ましく、４２ｍＮ／ｍ以上４８ｍＮ／ｍ以下であるとさらに好ましい。表面ぬれ張力が３８ｍＮ／ｍ以上であると、金属蒸着する際に金属と十分に密着させやすい。一方、表面ぬれ張力が５２ｍＮ／ｍ以下であると、高温耐電圧特性を保ちやすい。なお、ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、表面ぬれ張力が３０ｍＮ／ｍ程度である。表面ぬれ張力を上記の範囲内とするためには、製膜時において、二軸延伸後に表面処理を施す方法が好ましく採用される。具体的には、コロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理などを採用することができる。

【0050】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上記した直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）からなるポリプロピレン樹脂組成物をシート状に成型し、二軸延伸することによって得ることが好ましい。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、製膜安定性、厚み均一性の観点でテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。特に長手方向に延伸後、幅方向に延伸することが好ましい。

【0051】

次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法を以下に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

【0052】

まず、上記した直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ）と分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）、（Ｉ）をドライブレンドして単軸又は二軸の溶融押出機に供給し、混錬温度は、押出ホッパー下より、シリンダーを４分割し、それぞれ上流側から順にＣ１～Ｃ４としたときに、Ｃ１／Ｃ２／Ｃ３／Ｃ４の温度を１６０℃以上２２０℃以下／１８０℃以上２４０℃以下／２００℃以上２６０℃以下／２００℃以上２６０℃以下として溶融押出を行うことが好ましく、１７０℃以上２１０℃以下／１９０℃以上２３０℃以下／２１０℃以上２５０℃以下／２１０℃以上２５０℃以下で溶融押出を行うことがより好ましい。また、混錬温度はＣ１＜Ｃ２＜Ｃ３≦Ｃ４であることが好ましい。上記温度条件とすることで樹脂劣化を防ぐことができ、二軸配向後ポリプロピレンフィルムにおけるＧＰＣ法による微分分子量分布曲線において、規定の歪度、尖度が得られる。

【0053】

次に、ポリマー管の途中に設置したフィルターにて、異物や変性ポリマーなどを除去する。そしてＴダイよりキャストドラム上に吐出してキャストシートを形成し、冷却ロールで冷却させる。

【0054】

キャストドラムの温度は、β晶および球晶を適切に生成させる観点から６０℃以上１００℃以下であることが好ましく、６５℃以上９５℃以下であるとさらに好ましく、７０℃以上９０℃以下であればさらに好ましい。キャストドラム温度を６０℃以上とすることで、キャストシート中に形成されるβ晶が少なくなり過ぎず、二軸延伸後に得られるフィルムの滑り性が保たれるため、製膜および加工時のフィルム搬送工程におけるシワの発生やフィルムロールの巻姿の悪化を防ぐことができる。一方、キャストドラム温度を１００℃以下とすることで、キャストシート中にβ晶が過剰に形成されるのを防ぐことができ、製膜および加工時のフィルムの搬送工程における蛇行の発生やフィルムロールの巻姿の悪化が軽減される。

【0055】

Ｔダイから吐出された溶融シートがキャストドラムに着地し、ドラムに密着している時間は１秒以上３秒以下であることが好ましい。密着している時間を１秒以上とすると、溶融シートを固化しやすく、その後の延伸工程での破断を軽減できる。一方、密着している時間を３秒以下とすると、キャストシート中にβ晶が過剰に形成されるのを防ぐことができ、製膜および加工時のフィルムの搬送工程における蛇行の発生やフィルムロールの巻姿の悪化が軽減される。

【0056】

溶融シートをキャストドラムへ密着させる方法としては、静電印加法、エアーナイフ法、ニップロール法、水中キャスト法などの手法を採用することができるが、厚みむら抑制、高速製膜化、フィルムの表面性状制御の観点からエアーナイフ法が好ましい。エアーナイフのエアー温度は６０℃以上１２０℃以下であることが好ましい。エアーナイフ温度を６０℃以上とすることで、キャストシート中に形成されるβ晶が少なくなり過ぎず、二軸延伸後に得られるフィルムの滑り性が保たれるため、製膜および加工時のフィルム搬送工程においてシワの発生やフィルムロールの巻姿の悪化が軽減される。一方、エアーナイフ温度を１２０℃以下とすることで、キャストシート中にβ晶が過剰に形成されず、製膜および加工時のフィルムの搬送工程における蛇行の発生やフィルムロールの巻姿の悪化が軽減される。

【0057】

キャストドラム温度とエアーナイフ温度の温度差は、キャストシート両面に同等なβ晶を形成する観点から、２０℃以下であることが好ましく、１０℃以下であるとさらに好ましい。キャストドラム温度とエアーナイフ温度の温度差を２０℃以下とすると、フィルムの表裏で異なる凹凸が形成されにくく、フィルムの表裏で滑り性が同等となりやすいため、コンデンサ素子加工時の巻取工程にて巻込みエアー量が安定し、熱処理工程後にフィルムの層間間隙やエアー量が均一となりやすい。そのため、コンデンサ使用時に保安性が好適な範囲に抑えられ、コンデンサの寿命が低下しにくい。

【0058】

冷却ロールの温度は１０℃以上５０℃以下であることが好ましい。冷却温度を１０℃以上とすると、その後の縦延伸工程でフィルムを所望の温度まで上昇させやすく、縦延伸工程で破断するのを防ぎやすい。一方、冷却温度を５０℃以下とすると、キャストシート中の結晶形成を停止しやすく、延伸工程後に得られるフィルムの表面性状が長手方向にばらつくのを防ぎやすい。

【0059】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを得るためには、縦延伸工程前にキャストシートに高温熱処理をすることが好ましい。一般的にβ晶法を利用する二軸配向ポリプロピレンフィルムに特徴的なクレーター状の表面凹凸は、以下の通り形成される。まず、縦延伸工程において、β晶のα晶転移による凹部形成（転移による体積減少）とその凹部の縦延伸方向への機械変形が同時に起こり、縦延伸シート表面にくさび型の凹部が形成される。次に横延伸工程でくさび型の凹部が延伸され、凹部の際が突起状に変形することでクレーター状の表面凹凸が形成される。

【0060】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面凹凸を得るためには、縦延伸工程でのβ晶のα晶転移による凹部形成と凹部の縦延伸方向への機械変形をそれぞれ別々工程で起こすことが好ましい。さらに、β晶をα晶へ転移させる際に過剰な熱量を与えて、α晶転移時による凹部を部分溶融させるとより好ましい。

【0061】

具体的には、縦延伸工程前にキャストシートを温度制御したニップロールでニップしながら温度制御した搬送ロールに通して熱処理を施すことが好ましい。搬送ロールの径や数は熱処理時間によって調整すればよい。また、熱処理後にはキャストシートを冷却し、部分溶融を停止させることがより好ましい。

【0062】

熱処理時の搬送ロールの温度は１６０℃以上１７０℃以下であることが好ましく、１６０℃以上１６５℃以下であるとより好ましい。搬送ロール温度が１６０℃以上であると、β晶からα晶への転移だけでなく、α晶転移により形成された凹部の部分溶融が起こりやすく、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面凹凸が得られやすい。一方、搬送ロール温度が１７０℃以下であると、キャストシートの溶融による破断が軽減され、量産性を保ちやすい。

【0063】

ニップロールの温度は１６０℃以上１７０℃以下であることが好ましく、１６０℃以上１６５℃以下であるとより好ましい。ニップロール温度が１６０℃以上であると、表裏の温度差より生じるキャストシートのカールが抑えられ、延伸工程での破れが軽減されるため、量産性を確保しやすい。一方、ニップロール温度が１７０℃以下であると、キャストシートの溶融による破断が軽減され、量産性を保ちやすい。

【0064】

ニップロールの圧力は０．３０ＭＰａ以上０．６０ＭＰａ以下であることが好ましく、０．３５ＭＰａ以上０．５５ＭＰａ以下であるとより好ましい。ニップロール圧力を０．３０ＭＰａ以上とすると、熱処理時のフィルム膨張によるシワの発生が抑えられ、縦延伸工程での破断が軽減されるため、量産性を確保しやすい。一方、ニップロール圧力を０．６０ＭＰａ以下とすると、圧力によるフィルムの変形に伴う延伸工程での破断が軽減され、量産性を確保しやすい。

【0065】

キャストシートの熱処理時間は１秒以上１０秒以下であることが好ましい。熱処理時間を１秒以上とすることで、β晶からα晶への転移だけでなく、体積減少による凹部の部分溶融が起こりやすく、表面凹凸が好適な本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られやすい。一方、熱処理時間を１０秒以下とすることで、フィルムの溶融やフィルム膨張によるシワの発生が軽減され、量産性を確保しやすい。さらに、凹部の部分溶融が起こり過ぎず、延伸後のフィルムの平滑化が過剰となりにくい。

【0066】

熱処理後のキャストシートの冷却温度は、８０℃以上１２０℃以下であることが好ましい。冷却温度を８０℃以上とすると、その後の縦延伸工程でフィルムを所望の温度まで上昇させやすく、縦延伸工程の破断が軽減される。一方、冷却温度を１２０℃以下とすると、キャストシート表面の部分溶融が抑えられ、延伸工程後に得られるフィルムの表面性状の長手方向のばらつきが軽減される。

【0067】

次に、縦延伸工程にてキャストシートを長手方向に延伸する。キャストシートを温度１２５℃以上１４５℃以下に制御したロールに通し、ロール間の周速差によって所定の延伸速度、延伸倍率で長手方向に延伸（縦延伸）する。長手方向の延伸倍率は４．０倍以上７．０倍以下であることが好ましく、５．０倍以上７．０倍以下であるとさらに好ましい。延伸倍率を４．０倍以上とすることで、フィルムの表面性状は均一となり高温耐電圧特性も向上する。縦延伸倍率を７．０倍以下とすると、縦延伸工程や次の横延伸工程でのフィルムの破断が軽減される。

【0068】

次に、縦延伸により得られた一軸配向フィルムの幅方向両端部をクリップで把持し、温度１４０℃以上１６５℃以下に制御したテンター式延伸機にて延伸倍率８倍以上１５倍以下で幅方向に延伸する。

【0069】

次に、二軸延伸されたフィルムに空気中、窒素中、炭酸ガス中、あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行い、クリップで把持したフィルムの耳部をカットして除去し、端部を除去したフィルムを巻取機でマスターロールとして巻取る。最後に、スリッターにて、マスターロールから巻き出したフィルムを特定の幅でスリットし、フィルムロールとしてコアに巻回し、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを得る。

【0070】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサ用誘電体として好ましく用いられるが、フィルムコンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には、電極構成の観点では箔巻コンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含有させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、巻回式であっても積層式であっても構わない。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、その特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく用いられる。

【0071】

本発明の金属膜積層フィルムは、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する。金属膜を形成する方法は特に限定されないが、例えば、当該フィルムの少なくとも片面にアルミニウムを蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となるアルミニウム蒸着膜などの金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロム、および亜鉛などの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。

【0072】

金属膜積層フィルムの金属膜の厚さは、２０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましい。上記範囲とすることで、蒸着時の過剰な熱影響を防ぐことができるためフィルム耐電圧が保持され、また生産性に優れる。また、同様の理由により、金属膜の表面抵抗値が１Ω／□以上２０Ω／□以下であることが好ましい。表面抵抗値は、使用する金属種と膜厚で制御可能である。

【0073】

本発明では、必要により金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でエージング処理を行ったり、熱処理を行ったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面にポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。

【0074】

本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムが積層または巻回した構造を有する。つまり、本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを積層することにより得られる積層型フィルムコンデンサと、金属膜積層フィルムを巻回して得られる巻回型フィルムコンデンサの両方を含む。以下、巻回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を次に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

【0075】

まず、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを真空蒸着して、金属膜積層フィルムとする。その際、フィルムの長手方向に走るマージン部を有するストライプ状にアルミニウムを蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面が一方にマージンを有したテープ状の巻取リールを作製する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージン、および右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回すことで巻回体を得る。巻回体を熱処理後、幅方向の両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。

【0076】

フィルムコンデンサの用途は、車輌用、家電（テレビや冷蔵庫など）用、一般雑防用、自動車（ハイブリッドカー、パワーウインドウ、ワイパーなど）用、および電源用など多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。

【実施例】

【0077】

以下、実施例により本発明を詳細に説明するが、本発明はこれに限定されない。なお、特性は以下の方法により測定、評価を行い、原料としては以下のものを使用した。

【0078】

［測定、評価方法］
（１）メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）
ポリプロピレン樹脂試料を溶媒に溶解し、^１３Ｃ－ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（参考文献：新版 高分子分析ハンドブック 社団法人日本分析化学会・高分子分析研究懇談会 編 １９９５年 Ｐ６０９～６１１）。

【0079】

Ａ．測定条件
装置：Ｂｒｕｋｅｒ社製 ＤＲＸ－５００
測定核：^１３Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
測定濃度：１０質量％
溶媒：ベンゼン／重オルトジクロロベンゼン＝質量比１：３混合溶液
測定温度：１３０℃
スピン回転数：１２Ｈｚ
ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
パルス幅：４５°（４．５μｓ）
パルス繰り返し時間：１０秒
データポイント：６４Ｋ
換算回数：１０，０００回
測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
Ｂ．解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１．０としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとし、ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ社製）を用いて、ピーク分割を行った。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、さらに付属ソフトの自動フィッティングを行った。ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計を求めた。なお、上記測定を５回行い、その平均値を本試料のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とした。
ピーク
（ａ）ｍｒｒｍ
（ｂ）（ｃ）ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
（ｄ）ｒｒｒｒ
（ｅ）ｍｒｍｒ
（ｆ）ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
（ｇ）ｍｍｒｒ
（ｈ）ｒｍｍｒ
（ｉ）ｍｍｍｒ
（ｊ）ｍｍｍｍ。

【0080】

（２）溶融流動指数（ＭＦＲ）（単位：ｇ／１０ｍｉｎ）
ＪＩＳ Ｋ ７２１０－１（２０１４）に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇの条件で測定した。

【0081】

（３）溶融張力（ＭＳ）（単位：ｃＮ）
株式会社東洋精機製作所メルトテンションテスター（キャピラリー直径２．１ｍｍ、シリンダー径９．５５ｍｍ）を用いて、以下の手順で測定した。まず、ポリプロピレン樹脂を２３０℃に加熱して溶融した。次いで、溶融ポリプロピレン樹脂を押出速度１５ｍｍ／分で吐出ストランドし、このストランドを６．５ｍ／分の速度で引き取る際の張力を測定し、得られた値をＭＳとした。

【0082】

（４）冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）
ポリプロピレン樹脂０．５ｇを１３５℃の沸騰キシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶化させる。ろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法で定量した。沸騰キシレン溶解前のポリプロピレン樹脂の質量をＸ０（ｇ）、ろ過液に溶解しているポリプロピレン成分の質量をＸ（ｇ）としたとき、ＣＸＳを下記式（４）から求めた。
ＣＸＳ（質量％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００ ・・・式（４） 。

【0083】

（５）算術平均高さ（Ｓａ）
株式会社菱化システム社製非接触表面・層断面形状測定システム“ＶｅｒｔＳｃａｎ”（登録商標）２．０（型式：Ｒ３３００ＧＬ－Ｌｉｔｅ－ＡＣ）を用いて測定した。マスターロールの幅方向の中心位置に相当するフィルムロールにおいて、フィルムロールの中心位置から長手方向に無作為に採取した１０箇所を測定箇所とし、その１０箇所の測定値の平均をそのサンプルの表面性状の算術平均高さ（Ｓａ）とした。１回の測定の詳細条件については下記の通りとした。なお、１回の測定に対して１視野（視野面積：縦９３９μｍ×横１，２５２μｍ＝１，１７５，６２８μｍ^２）の測定を行った。

【0084】

Ａ．測定条件
ＣＣＤカメラ：ＳＯＮＹ ＨＲ－５７ １／２”
対物レンズ：１０Ｘ
鏡筒：０．５Ｘ ＢＯＤＹ
波長フィルター：５３０ ｗｈｉｔｅ
測定モード：Ｗａｖｅ
視野サイズ：６４０×４８０
スキャンレンジ：（スタート）５μｍ、（ストップ）－５μｍ
Ｂ．測定方法
フィルムの測定には専用のサンプルホルダーを使用した。サンプルホルダーは中心に円形の穴が空いた脱着可能な２枚の金属板であり、その間にシワがない状態でフィルムを挟み固定し、中央円形部のフィルムについて測定した。なお、フィルムロールの長手方向と測定視野の縦方向が一致するようにフィルムおよびサンプルホルダーを設置した。

【0085】

Ｃ．解析方法
上記測定により得られたデータを“ＶｅｒｔＳｃａｎ”（登録商標）２．０の画像解析ソフトＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒで解析した。まず、メディアンフィルター（５×５）によりノイズを除去し、カットオフ値２５０μｍのガウシアンフィルターによりうねり成分を除去した。次いで、「ＩＳＯＰａｒａ」機能により、ＩＳＯ２５１７８－２（２０１２）で定義される表面性状の算術平均高さ（Ｓａ）を算出した。なお、「ＩＳＯＰａｒａ」機能において、Ｓ－Ｆｉｌｔｅｒを６．０μｍに設定した。

【0086】

（６）厚み
ＪＩＳ Ｃ ２３３０（２０１４）に準じ、マイクロメーター法により厚みを測定した。

【0087】

（７）灰分
初期質量Ｗ０の二軸配向ポリプロピレンフィルムを白金坩堝に入れ、まずガスバーナーで十分に燃焼させた後、７５０～８００℃の電気炉で１時間処理して完全に灰化し、得られた灰の質量Ｗ１を測定し、下記式（７）から算出した。
式（７）： 灰分＝（Ｗ１／Ｗ０）×１，０００，０００（ｐｐｍ）
（８）ＧＰＣ分析（歪度、尖度）
分子量および分子量分布は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて求めた。ＧＰＣ分析の測定装置および条件は下記の通りとした。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＧＰＣ／ＨＴ（検出器：ＲＩ）（東ソー（株）社製）
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ×３０ｃｍ）×３本（東ソー（株）社製）
溶離液：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フィルム和光純製薬ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ（０．０５％）
流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
注入量：０．３ｍＬ
カラム温度：１４０℃
試料濃度：１ｍｇ／ｍｌ
検量線：東ソー（株）社製標準ポリスチレンを用いた５次近似曲線とした。ただし、分子量はＱ－ファクターを用いてポリプロピレン値に換算した。データの個数をｎ、各データｘ_ｉ（ｉ：１,２,・・・ｎ）の平均値をｘバー、標本標準偏差をｓとして、歪度は下記式（２）から、尖度は下記式（３）からそれぞれ算出した。

【0088】

【数3】

【0089】

【数4】

【0090】

（９）製膜性評価
後述する各実施例および比較例の製膜条件で製膜したときの製膜性について、１日当たりの製膜破れ回数を評価した。製膜破れ回数２回以下／日を「◎」、製膜破れ回数３～４回／日を「○」、製膜破れ回数５～６回／日を「△」、製膜破れ回数７回／日以上を「×」とした。◎、○、△が製膜可能レベルであり、×は製膜不可レベルと判断した。

【0091】

（１０）コンデンサ特性の評価
二軸配向ポリプロピレンフィルムのコロナ処理を施した側の面に、株式会社ＵＬＶＡＣ社製真空蒸着機でアルミニウムを１５Ω／□となるように真空蒸着した。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状にアルミニウムを蒸着した（蒸着部の幅７９．０ｍｍ、マージン部の幅１．０ｍｍの繰り返し）。次いで、各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、左右いずれかの端部に０．５ｍｍのマージン部を有する全幅４０ｍｍのテープ状巻取リールを作製した。得られたリールの左マージン、および右マージンのもの各１本ずつを幅方向に蒸着部分がマージン部より０．５ｍｍはみ出すように２枚を重ね合わせて巻回し、静電容量１２０μＦの巻回体を得た。なお、素子巻回には株式会社皆藤製作所社製ＫＡＷ－４ＮＨＢを使用した。最後に１３０℃の減圧雰囲気中で１０時間熱処理し、幅方向の両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接してコンデンサ素子を得た。次にコンデンサ素子１０個においてコンデンサ特性を評価した。まず、室温にて静電容量（Ｃ０）を測定し、次いで、１２５℃の高温下でコンデンサ素子に２２０ＶＤＣ／μｍ（厚みが２．０μｍのとき、印加電圧は４４０Ｖ）の電圧を４００時間印加した。その後、室温にて静電容量（Ｃ）を測定し、電圧印加前後の静電容量の変化率（ΔＣ）を下記式（８）から算出した。
式（８）： ΔＣ＝(（Ｃ０－Ｃ）／Ｃ０)×１００
コンデンサ素子１０個の電圧印加前後の静電容量の変化率（ΔＣ）の平均値をそのサンプルの変化率とし、下記判断基準により評価した。
◎：ΔＣが２％未満
〇：ΔＣが２％以上３％未満
△：ΔＣが３％以上５％未満
×：ΔＣが５％以上。

【0092】

［原料］
（１）樹脂
直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ１）：
メソペンタッド分率が０．９８０、ＭＦＲが２．８ｇ／１０分、ＣＸＳが１．５質量％、重量平均分子量が４０万、数平均分子量が６．５万の直鎖状ポリプロピレン樹脂（株式会社プライムポリマー製）
分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）：
ＭＦＲが４．５ｇ／１０分、ＭＳが２．１ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（株式会社プライムポリマー製）
分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ１）：
日本ポリプロ社製“ＷＡＹＭＡＸ（登録商標）（ＥＸ６０００） ＭＦＲが２．９ｇ／１０分、ＭＳが９．０ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂
分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ２）：
日本ポリプロ社製“ＷＡＹＭＡＸ”（登録商標）（ＥＸ８０００） ＭＦＲが１．５ｇ／１０分、ＭＳが１４．０ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂
分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ３）：
日本ポリプロ社製“ＷＡＹＭＡＸ”（登録商標）（ＭＦＸ６） ＭＦＲが２．５ｇ／１０分、ＭＳが１７．０ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂
分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ４）：
日本ポリプロ社製“ＷＡＹＭＡＸ”（登録商標）（ＭＦＸ８） ＭＦＲが１．１ｇ／１０分、ＭＳが２５．０ｃＮである分岐鎖状ポリプロピレン樹脂
なお、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｈ）は前述の式（５）を、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ１）～（Ｉ４）は前述の式（６）をそれぞれ満たす。

【0093】

（２）酸化防止剤
酸化防止剤１：ＢＡＳＦジャパン社製Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）１０１０
酸化防止剤２：２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）
（実施例１）
直鎖状ポリプロピレン樹脂（Ａ１）、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｉ１）を７５：２０：５（質量比）で混合したポリプロピレン樹脂混合物、酸化防止剤１、および酸化防止剤２を、９９．５：０．４：０．１（質量比）でドライブレンドして単軸の溶融押出機に供給し、溶融ポリプロピレン樹脂組成物を得た。このとき、溶融押出機の混錬温度については、押出ホッパー下よりシリンダーを４分割（上流側から順にＣ１～Ｃ４）したときに、Ｃ１／Ｃ２／Ｃ３／Ｃ４の温度を１９０℃／２１０℃／２３０℃／２３０℃とした。その後、押し出された溶融ポリプロピレン樹脂組成物より２５μｍカットの焼結フィルターで異物を除去し、さらにＴ型スリットダイよりシート状に吐出した。さらに、シート状の溶融ポリプロピレン樹脂組成物を、エアー温度８０℃のエアーナイフにより、温度８０℃に保持されたキャストドラム上に密着させて固化させた後、温度３０℃に保持した冷却ロール上で冷却してキャストシートを得た。なお、キャストドラムと冷却ロールにシート状の溶融ポリプロピレン樹脂組成物が密着していた時間はそれぞれ１．５秒であった。なお、以下キャストドラムに接地した側の面をドラム面（Ｄ面）、接地しない側の面を非ドラム面（非Ｄ面）という。

【0094】

こうして得られたキャストシートを温度１６５℃の搬送ロール上において、温度１６５℃のニップロールにより圧力０．４５ＭＰａでニップしながら５秒間熱処理し、その後、温度１００℃の冷却ロール上で冷却した。次いで温度１４５℃の縦延伸ロールでキャストシートを長手方向に５．５倍延伸して一軸配向フィルムとし、一軸配向フィルムの幅方向端部をクリップで把持して１６０℃で幅方向に１１倍延伸した。さらに、１５８℃で幅方向に１２％の弛緩処理を行い、室温まで除冷して、Ｄ面側に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ^２の処理強度でコロナ放電処理を施した。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムのクリップで把持した幅方向端部を切除し、巻取機で巻き取った。次いで、スリッターにてフィルム幅０．８２ｍとなるようにスリットし、長手方向に３０，０００ｍをコアに巻回し、厚み２．０μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムロールを得た。得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムの物性、各評価結果を表１に示す。

【0095】

（実施例２～７、比較例１～５）
ポリプロピレン樹脂混合物の組成、Ｃ１／Ｃ２／Ｃ３／Ｃ４の温度を表１に示す通りとした以外は実施例１と同様にして、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムの物性、各評価結果を表１に示す。

【0096】

【表1】

【産業上の利用可能性】

【0097】

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、高温・高電圧環境下において優れた耐電圧性能を有するため、フィルムコンデンサの誘電体として好適に用いることができる。