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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-08-06
(45)【発行日】2024-08-15
(54)【発明の名称】延伸フィルムの製造方法
(51)【国際特許分類】
B29C 55/08 20060101AFI20240807BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20240807BHJP
G02B 5/30 20060101ALI20240807BHJP
B29K 69/00 20060101ALN20240807BHJP
B29K 29/00 20060101ALN20240807BHJP
B29K 1/00 20060101ALN20240807BHJP
B29K 67/00 20060101ALN20240807BHJP
B29L 7/00 20060101ALN20240807BHJP
【ＦＩ】
B29C55/08
C08J5/18 CER
C08J5/18 CEZ
G02B5/30
B29K69:00
B29K29:00
B29K1:00
B29K67:00
B29L7:00
【請求項の数】
3
(21)【出願番号】P 2020161767
(22)【出願日】2020-09-28
(65)【公開番号】P2022054627
(43)【公開日】2022-04-07
【審査請求日】2023-08-28
(73)【特許権者】
【識別番号】000003964
【氏名又は名称】日東電工株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100122471
【弁理士】
【氏名又は名称】籾井 孝文
(74)【代理人】
【識別番号】100150212
【弁理士】
【氏名又は名称】上野山 温子
(72)【発明者】
【氏名】柳沼 寛教
(72)【発明者】
【氏名】石井 孝証
(72)【発明者】
【氏名】鈴木 広太
【審査官】瀧口 博史
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０００／０２６７０５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１０－０００７７３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００９－２６２５２８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０６－０４４５５３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０７－１７８８０８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平１０－１３８３３３（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ２９Ｃ ５５／０２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記式（Ａ）および（Ｂ）を満たす延伸フィルムの製造方法であって、
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）＜１ （Ａ）
１＜Ｒ（６５０）／Ｒ（５５０）＜１．２ （Ｂ）
（式（Ａ）および（Ｂ）中、Ｒ（４５０）、Ｒ（５５０）およびＲ（６５０）はそれぞれ、２３℃における波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍおよび６５０ｎｍの光で測定したフィルムの正面位相差である。）
長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む、第１工程と、
ロール状の該熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む、第２工程と、を含み、
該第１工程における幅方向への延伸倍率をＥ１とし、幅方向への総延伸倍率をＥとしたとき、下記式（１）を満たし、
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
該第１工程における幅方向への延伸倍率が、１．４倍～２．２倍である、延伸フィルムの製造方法。
【請求項2】
前記幅方向への総延伸倍率が、２．４倍～３．２倍である、請求項１に記載の製造方法。
【請求項3】
前記熱可塑性樹脂フィルムが、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、セルロースエステル系樹脂、ポリエステル系樹脂およびポリエステルカーボネート系樹脂から選択される少なくとも１種を含む、請求項１または２に記載の製造方法。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、延伸フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機エレクトロルミネッセンス表示装置（ＯＬＥＤ）等の画像表示装置において、表示特性の向上や反射防止を目的としてλ／４板等の位相差フィルムが用いられている。位相差フィルムは、一般的に、樹脂フィルムを延伸して面内の位相差を制御することによって作製されている（例えば、特許文献１および２）。
【0003】
上記位相差フィルムは、フィルムの構成材料によって、異なる波長分散特性（具体的には、位相差値が測定光の波長の増大に応じて大きくなる逆波長分散特性、位相差値が測定光の波長の増大に応じて小さくなる正の波長分散特性、または、位相差値が測定光の波長によってもほとんど変化しないフラットな波長分散特性）を示し得る。これらの中で、逆波長分散特性を示す位相差フィルムは、一般に、構成材料の樹脂が脆い。そのため、その製造においては、所望の位相差を付与する観点から延伸前に十分な予熱が必要であり、また、加熱信頼性を確保する観点から延伸後には収縮による残留応力の緩和が行われる。しかしながら、このような製造方法によれば、配向角度にムラが生じやすく、また、得られる位相差フィルムは配向性に関してさらなる向上の余地がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特許第５９７５７７６号
【文献】特許第５５９４１２５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明は上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、配向軸精度と一軸性との両方が向上した位相差フィルムの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明の１つの局面によれば、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む、第１工程と、ロール状の該熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む、第２工程と、を含み、該第１工程における幅方向への延伸倍率をＥ１とし、幅方向への総延伸倍率をＥとしたとき、下記式（１）を満たす、延伸フィルムの製造方法が提供される。
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
１つの実施形態において、上記製造方法は、下記式（Ａ）および（Ｂ）を満たす延伸フィルムの製造方法である。
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）＜１ （Ａ）
１＜Ｒ（６５０）／Ｒ（５５０）＜１．２ （Ｂ）
（式（Ａ）および（Ｂ）中、Ｒ（４５０）、Ｒ（５５０）およびＲ（６５０）はそれぞれ、２３℃における波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍおよび６５０ｎｍの光で測定したフィルムの正面位相差である。）
１つの実施形態において、上記幅方向への総延伸倍率が、２．４倍～３．２倍である。
１つの実施形態において、上記第１工程における幅方向への延伸倍率が、１．４倍～２．２倍である。
１つの実施形態において、上記熱可塑性樹脂フィルムが、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、セルロースエステル系樹脂、ポリエステル系樹脂およびポリエステルカーボネート系樹脂から選択される少なくとも１種を含む。
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
１つの実施形態において、上記製造方法は、下記式（Ａ）および（Ｂ）を満たす延伸フィルムの製造方法である。
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）＜１ （Ａ）
１＜Ｒ（６５０）／Ｒ（５５０）＜１．２ （Ｂ）
（式（Ａ）および（Ｂ）中、Ｒ（４５０）、Ｒ（５５０）およびＲ（６５０）はそれぞれ、２３℃における波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍおよび６５０ｎｍの光で測定したフィルムの正面位相差である。）
１つの実施形態において、上記幅方向への総延伸倍率が、２．４倍～３．２倍である。
１つの実施形態において、上記第１工程における幅方向への延伸倍率が、１．４倍～２．２倍である。
１つの実施形態において、上記熱可塑性樹脂フィルムが、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、セルロースエステル系樹脂、ポリエステル系樹脂およびポリエステルカーボネート系樹脂から選択される少なくとも１種を含む。
【発明の効果】
【0007】
本発明の製造方法によれば、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを、第１工程と第２工程とにおいてそれぞれ逆方向に走行させながら、幅方向に延伸および収縮させ、さらには、総延伸倍率に対する第１工程における延伸倍率の比率を所定の範囲にすることにより、配向軸精度と一軸性との両方が向上した位相差フィルムを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】本発明の１つの実施形態における第１工程を説明する概略平面図である。
【図2】本発明の１つの実施形態における第２工程を説明する概略平面図である。
【図3】第１工程における延伸倍率と複屈折率との関係を示す図である。
【図4】第１工程における延伸倍率と配向角ムラとの関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本発明の好ましい実施形態について説明するが、本発明はこれらの実施形態には限定されない。
【0010】
Ａ．延伸フィルムの製造方法
本発明の実施形態による延伸フィルムの製造方法は、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む、第１工程と、ロール状の該熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む、第２工程と、を含み、該第１工程における幅方向への延伸倍率をＥ１とし、幅方向への総延伸倍率をＥとしたとき、下記式（１）を満たす。
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
本発明の実施形態による延伸フィルムの製造方法は、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む、第１工程と、ロール状の該熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む、第２工程と、を含み、該第１工程における幅方向への延伸倍率をＥ１とし、幅方向への総延伸倍率をＥとしたとき、下記式（１）を満たす。
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
【0011】
上記延伸フィルムの製造方法によれば、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムの第１工程における始端部が第２工程における終端部となり、熱可塑性樹脂フィルムの第１工程における走行方向と第２工程における走行方向が逆方向となる。このように、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを、第１工程と第２工程とにおいてそれぞれ逆方向に走行させながら、幅方向に延伸および収縮させ、かつ、幅方向への総延伸倍率に対する第１工程における延伸倍率の比率を所定の範囲にすることにより、配向軸精度と一軸性との両方が向上した位相差フィルムを得ることができる。このような効果が得られる理由としては、本発明を何ら制限するものではないが、以下のように考えられる。すなわち、延伸および収縮を複数段階に分けるとともに、初回延伸時における延伸倍率を高めに設定にすることにより、樹脂分子鎖の面内配向性を高めることができ、結果として、一軸性が向上すると考えられる。また、各延伸および収縮の際の走行方向を逆方向にすることにより、ボーイング現象等に起因する配向角ムラが相殺されて配向軸精度が向上すると考えられる。
【0012】
上記延伸フィルムの製造方法における幅方向への総延伸倍率Ｅは、目的に応じて適切に設定され得る。目的とする延伸フィルムが逆波長分散特性を示す位相差フィルムである実施形態において、幅方向への総延伸倍率Ｅは、例えば２．４倍～３．２倍、好ましくは２．６倍～３．０倍、より好ましくは２．７倍～２．９倍であり得る。なお、総延伸倍率は、延伸フィルムの製造方法において行われる全ての幅方向への延伸における各延伸倍率の積である。よって、例えば、延伸フィルムの製造方法が、幅方向への延伸として、第１工程の延伸と第２工程の延伸のみを含むものである場合、総延伸倍率Ｅは、第１工程における幅方向への延伸倍率Ｅ１と第２工程における幅方向への延伸倍率Ｅ２との積として求められる。
【0013】
Ａ－１．熱可塑性樹脂フィルム
熱可塑性樹脂フィルムの形成材料としては、目的に応じて任意の適切な熱可塑性樹脂が用いられ得る。例えば、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、セルロースエステル系樹脂、セルロース系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂等が挙げられる。好ましくは、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、セルロースエステル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂である。これらの樹脂であれば、いわゆる逆分散の波長依存性を示す位相差フィルムが得られ得るからである。これらの樹脂は、単独で用いてもよく、所望の特性に応じて組み合わせて用いてもよい。
熱可塑性樹脂フィルムの形成材料としては、目的に応じて任意の適切な熱可塑性樹脂が用いられ得る。例えば、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、セルロースエステル系樹脂、セルロース系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂等が挙げられる。好ましくは、ポリカーボネート系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、セルロースエステル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂である。これらの樹脂であれば、いわゆる逆分散の波長依存性を示す位相差フィルムが得られ得るからである。これらの樹脂は、単独で用いてもよく、所望の特性に応じて組み合わせて用いてもよい。
【0014】
上記ポリカーボネート系樹脂としては、任意の適切なポリカーボネート系樹脂が用いられる。例えば、ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を含むポリカーボネート系樹脂が好ましい。ジヒドロキシ化合物の具体例としては、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－エチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｎ－プロピルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－イソプロピルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｎ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｓｅｃ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－シクロヘキシルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－フェニルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－イソプロピルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－イソブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－シクロヘキシルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３，５－ジメチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－ｔｅｒｔ－ブチル－６－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（３－ヒドロキシ－２，２－ジメチルプロポキシ）フェニル）フルオレン等が挙げられる。ポリカーボネート系樹脂は、上記ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位の他に、イソソルビド、イソマンニド、イソイデット、スピログリコール、ジオキサングリコール、ジエチレングリコール（ＤＥＧ）、トリエチレングリコール（ＴＥＧ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ビスフェノール類などのジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を含んでいてもよい。
【0015】
上記のようなポリカーボネート系樹脂の詳細は、例えば特開２０１２－６７３００号公報および特許第３３２５５６０号に記載されている。当該特許文献の記載は、本明細書に参考として援用される。
【0016】
ポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度は、１１０℃以上２５０℃以下であることが好ましく、より好ましくは１２０℃以上２３０℃以下である。ガラス転移温度が過度に低いと耐熱性が悪くなる傾向にあり、フィルム成形後に寸法変化を起こす可能性がある。ガラス転移温度が過度に高いと、フィルム成形時の成形安定性が悪くなる場合があり、また、フィルムの透明性を損なう場合がある。なお、ガラス転移温度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）に準じて求められる。
【0017】
上記ポリビニルアセタール樹脂としては、任意の適切なポリビニルアセタール樹脂を用いることができる。代表的には、ポリビニルアセタール樹脂は、少なくとも２種類のアルデヒド化合物及び／又はケトン化合物と、ポリビニルアルコール系樹脂とを縮合反応させて得ることができる。ポリビニルアセタール樹脂の具体例および詳細な製造方法は、例えば、特開２００７－１６１９９４号公報に記載されている。当該記載は、本明細書に参考として援用される。
【0018】
上記熱可塑性樹脂フィルムの厚み（延伸前の厚み）は、例えば１０μｍ～３００μｍ、好ましくは２０μｍ～２００μｍ、より好ましくは３０μｍ～１５０μｍである。
【0019】
Ａ－２．第１工程
第１工程は、長尺状の熱可塑性樹脂フィルム（以下、単に「樹脂フィルム」と称する場合がある）を長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む。必要に応じて、第１工程は、幅方向への収縮後に樹脂フィルムを安定化することをさらに含んでもよい。また、巻き取る前に端部をスリットしてフィルム幅を所望の値に調整してもよい。
第１工程は、長尺状の熱可塑性樹脂フィルム（以下、単に「樹脂フィルム」と称する場合がある）を長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、幅方向に収縮すること、および、ロール状に巻き取ること、をこの順に含む。必要に応じて、第１工程は、幅方向への収縮後に樹脂フィルムを安定化することをさらに含んでもよい。また、巻き取る前に端部をスリットしてフィルム幅を所望の値に調整してもよい。
【0020】
１つの実施形態においては、熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、テンター式延伸装置を用いて、幅方向に延伸し、次いで、幅方向に収縮する。図１は、当該実施形態における第１工程を説明する概略平面図である。熱可塑性樹脂フィルム１は、所定の速度で長手方向に搬送されながら、延伸装置１００ａの入口で幅方向の端部を左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒで把持され、予熱ゾーンＡ１、延伸ゾーンＢ１、収縮ゾーンＣ１および安定化ゾーンＤ１をこの順に走行する。その後、熱可塑性樹脂フィルム１は、左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒによる把持から開放され、巻取り装置２００によってロール状に巻取られる。
【0021】
Ａ－２－１．延伸装置
図１に示す延伸装置１００ａは、一対の左右のレール１０Ｌ、１０Ｒと、該左右のレール１０Ｌ、１０Ｒに沿って走行し、樹脂フィルム１の幅方向の端部を把持する複数対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒとを備える。また、図示しないが、延伸装置１００ａは、代表的には、後述する各ゾーンにおいて樹脂フィルムを所定の温度に調整可能な加熱手段（オーブン等）をさらに備える。なお、本明細書においては、フィルムの入口側から見て左側のレールを左レール１０Ｌ、右側のレールを右レール１０Ｒと称する。延伸装置１００ａにおいては、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ１、延伸ゾーンＢ１、収縮ゾーンＣ１および安定化ゾーンＤ１がこの順に設けられている。なお、これらのゾーンはそれぞれ、延伸対象となる樹脂フィルムが実質的に予熱、延伸、収縮および安定化されるゾーンを意味し、必ずしも機械的、構造的に独立した区画を意味するものではない。また、図１の延伸装置におけるそれぞれのゾーンの長さの比率は、実際の長さの比率と異なり得ることに留意されたい。
図１に示す延伸装置１００ａは、一対の左右のレール１０Ｌ、１０Ｒと、該左右のレール１０Ｌ、１０Ｒに沿って走行し、樹脂フィルム１の幅方向の端部を把持する複数対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒとを備える。また、図示しないが、延伸装置１００ａは、代表的には、後述する各ゾーンにおいて樹脂フィルムを所定の温度に調整可能な加熱手段（オーブン等）をさらに備える。なお、本明細書においては、フィルムの入口側から見て左側のレールを左レール１０Ｌ、右側のレールを右レール１０Ｒと称する。延伸装置１００ａにおいては、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ１、延伸ゾーンＢ１、収縮ゾーンＣ１および安定化ゾーンＤ１がこの順に設けられている。なお、これらのゾーンはそれぞれ、延伸対象となる樹脂フィルムが実質的に予熱、延伸、収縮および安定化されるゾーンを意味し、必ずしも機械的、構造的に独立した区画を意味するものではない。また、図１の延伸装置におけるそれぞれのゾーンの長さの比率は、実際の長さの比率と異なり得ることに留意されたい。
【0022】
延伸装置１００ａにおいて、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、平面視で左右対称に構成されており、予熱ゾーンＡでは、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、延伸対象の樹脂フィルム１の初期幅に対応する離間距離で、樹脂フィルム１の長手方向と略平行に延びるように構成されている。延伸ゾーンＢ１では、予熱ゾーンＡ１の側から収縮ゾーンＣ１に向かうに従って左右のレール１０Ｌ、１０Ｒの離間距離が樹脂フィルム１の延伸後の幅に対応するまで徐々に拡大するように構成されている。収縮ゾーンＣ１は、延伸ゾーンＢ１側から安定化ゾーンＤ１側に向かうに従って左右のレール１０Ｌ、１０Ｒの離間距離が徐々に縮小するように構成されている。安定化ゾーンＤ１では、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、樹脂フィルム１の収縮後の幅に対応する離間距離で互いに略平行となるよう構成されている。代表的には、一対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒは、当該一対の左右のクリップを結んだ線が樹脂フィルムの走行方向と略直交となるように、互いに略等しい速度で走行する。
【0023】
本発明の実施形態による製造方法に用いられる延伸装置は、上記図示例の延伸装置に限定されない。例えば、延伸装置は、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ１、延伸ゾーンＢ１および収縮ゾーンＣ１がこの順に設けられており、安定化ゾーンＤ１を有さないものであってもよい。
【0024】
Ａ－２－２．把持
長尺状の樹脂フィルムは、延伸装置のフィルム取り込み口において、左右のクリップによって両端部を把持される。代表的には、樹脂フィルムは、左右のクリップによって、互いに等しい一定のクリップピッチで両端部を把持される。好ましくは、両端部を把持する際の一対の左右のクリップを結んだ線が樹脂フィルムの走行方向と略直交となるように把持される。両端部を左右のクリップで把持された樹脂フィルムは当該クリップの移動によって予熱ゾーンＡ１に送られる。
長尺状の樹脂フィルムは、延伸装置のフィルム取り込み口において、左右のクリップによって両端部を把持される。代表的には、樹脂フィルムは、左右のクリップによって、互いに等しい一定のクリップピッチで両端部を把持される。好ましくは、両端部を把持する際の一対の左右のクリップを結んだ線が樹脂フィルムの走行方向と略直交となるように把持される。両端部を左右のクリップで把持された樹脂フィルムは当該クリップの移動によって予熱ゾーンＡ１に送られる。
【0025】
Ａ－２－３．予熱
予熱ゾーンＡ１においては、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、上記のとおり延伸対象となる樹脂フィルム１の初期幅に対応する離間距離で、互いに略平行となるように（樹脂フィルムの走行方向と略平行な方向に延びるように）構成されているので、基本的には横延伸も縦延伸も行われず、樹脂フィルムが加熱される。ただし、予熱により樹脂フィルムのたわみが起こり、オーブン内のノズルに接触するなどの不具合を回避するために、わずかに左右クリップ間の離間距離を広げてもよい。
予熱ゾーンＡ１においては、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、上記のとおり延伸対象となる樹脂フィルム１の初期幅に対応する離間距離で、互いに略平行となるように（樹脂フィルムの走行方向と略平行な方向に延びるように）構成されているので、基本的には横延伸も縦延伸も行われず、樹脂フィルムが加熱される。ただし、予熱により樹脂フィルムのたわみが起こり、オーブン内のノズルに接触するなどの不具合を回避するために、わずかに左右クリップ間の離間距離を広げてもよい。
【0026】
予熱においては、樹脂フィルムを温度Ｔ１（℃）まで加熱する。温度Ｔ１は、樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）以上であることが好ましく、より好ましくはＴｇ＋２℃以上、さらに好ましくはＴｇ＋５℃以上である。一方、加熱温度Ｔ１は、好ましくはＴｇ＋４０℃以下、より好ましくはＴｇ＋３０℃以下である。用いる樹脂フィルムにより異なるが、温度Ｔ１は、例えば７０℃～１９０℃であり、好ましくは８０℃～１８０℃である。
【0027】
上記温度Ｔ１までの昇温時間および温度Ｔ１での保持時間は、樹脂フィルムの構成材料や製造条件（例えば、樹脂フィルムの搬送速度）に応じて適切に設定され得る。また、樹脂フィルムは段階的に加熱されてもよい。これらの昇温時間および保持時間は、クリップの移動速度、予熱ゾーンの長さ、予熱ゾーンの温度等を調整することにより制御され得る。予熱時間は、例えば８秒～１８０秒であり得る。
【0028】
Ａ－２－４．延伸
延伸ゾーンＢ１においては、樹脂フィルムの幅方向への延伸が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に拡大するように構成されている延伸ゾーンＢ１を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸する。
延伸ゾーンＢ１においては、樹脂フィルムの幅方向への延伸が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に拡大するように構成されている延伸ゾーンＢ１を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸する。
【0029】
幅方向への延伸倍率Ｅ１（Ｅ１＝延伸後のフィルム幅（Ｗ１）／初期フィルム幅（Ｗ０））は、最終延倍率Ｅに応じて適切に選択され得る。具体的には、幅方向への延伸倍率Ｅ１は、下記式（１）を満たすように選択され、好ましくは式（２）、より好ましくは式（３）を満たすように設定される。なお、上記フィルム幅は、左右のクリップで把持された部分までを含むフィルム幅を意味する。
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
Ｅ×０．６＜Ｅ１＜Ｅ×０．７ （２）
Ｅ×０．６＜Ｅ１＜Ｅ×０．６５ （３）
Ｅ×０．５５＜Ｅ１＜Ｅ×０．７５ （１）
Ｅ×０．６＜Ｅ１＜Ｅ×０．７ （２）
Ｅ×０．６＜Ｅ１＜Ｅ×０．６５ （３）
【0030】
１つの実施形態において、幅方向への延伸倍率Ｅ１は、例えば１．４倍～２．２倍、好ましくは１．５倍～２．１倍、より好ましくは１．６倍～２．０倍であり得る。
【0031】
延伸速度［（延伸後のフィルム幅（Ｗ１）－初期フィルム幅（Ｗ０））／延伸工程の所要時間］は、好ましくは３０ｍｍ／秒以下、より好ましくは１０ｍｍ／秒～２５ｍｍ／秒、さらに好ましくは１２ｍｍ／秒～２０ｍｍ／秒である。このような延伸速度とすることにより、加熱信頼性と配向軸精度とを好適に両立し得る。
【0032】
上記延伸は、代表的には、温度Ｔ２で行われ得る。温度Ｔ２は、樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）に対し、Ｔｇ－２０℃～Ｔｇ＋３０℃であることが好ましく、さらに好ましくはＴｇ－１０℃～Ｔｇ＋２０℃、特に好ましくはＴｇ程度である。用いる樹脂フィルムにより異なるが、温度Ｔ２は、例えば７０℃～１８０℃であり、好ましくは８０℃～１７０℃である。上記温度Ｔ１と温度Ｔ２との差（Ｔ１－Ｔ２）は、好ましくは±２℃以上であり、より好ましくは±５℃以上である。１つの実施形態においては、Ｔ１＞Ｔ２であり、したがって、予熱において温度Ｔ１まで加熱された樹脂フィルムは温度Ｔ２まで冷却され得る。
【0033】
Ａ－２－５．収縮
収縮ゾーンＣ１においては、樹脂フィルムの幅方向への収縮が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に縮小するように構成されている収縮ゾーンＣ１を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮する。このような収縮処理によって、樹脂フィルム中の残留応力が緩和される結果、加熱信頼性を高めることができる。
収縮ゾーンＣ１においては、樹脂フィルムの幅方向への収縮が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に縮小するように構成されている収縮ゾーンＣ１を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮する。このような収縮処理によって、樹脂フィルム中の残留応力が緩和される結果、加熱信頼性を高めることができる。
【0034】
幅方向への収縮率［収縮後のフィルム幅（Ｗ２）／延伸後のフィルム幅（Ｗ１）］は、好ましくは０．９２～１．０、より好ましくは０．９５～１．０、さらに好ましくは０．９８～１．０である。このような収縮率であれば、高い加熱信頼性が得られ得る。
【0035】
上記収縮は、代表的には、温度Ｔ３で行われ得る。温度Ｔ３は、代表的には樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）以下であり、好ましくはＴｇ－２０℃～Ｔｇ℃であり、より好ましくはＴｇ－１５℃～Ｔｇ℃であり、さらに好ましくはＴｇ－１０℃～Ｔｇ℃である。
【0036】
Ａ－２－６．安定化
安定化ゾーンＤ１においては、代表的には、樹脂フィルムは、延伸も収縮されることなく、温度Ｔ４で維持される。これにより、樹脂フィルムの配向状態が安定化される。温度Ｔ４は、代表的には樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）℃以下であり、好ましくはＴｇ－１℃以下であり、より好ましくは室温～Ｔｇ－３℃である。１つの実施形態において、温度Ｔ４は温度Ｔ３℃に等しい。また、安定化処理時間は、樹脂フィルムの構成材料や製造条件（例えば、樹脂フィルムの搬送速度）に応じて適切に設定され得る。安定化時間は、例えば５秒～６０秒であり得る。
安定化ゾーンＤ１においては、代表的には、樹脂フィルムは、延伸も収縮されることなく、温度Ｔ４で維持される。これにより、樹脂フィルムの配向状態が安定化される。温度Ｔ４は、代表的には樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）℃以下であり、好ましくはＴｇ－１℃以下であり、より好ましくは室温～Ｔｇ－３℃である。１つの実施形態において、温度Ｔ４は温度Ｔ３℃に等しい。また、安定化処理時間は、樹脂フィルムの構成材料や製造条件（例えば、樹脂フィルムの搬送速度）に応じて適切に設定され得る。安定化時間は、例えば５秒～６０秒であり得る。
【0037】
Ａ－２－７．開放
上記収縮、さらには任意に安定化を経た樹脂フィルムは、延伸装置の出口付近で左右のクリップから開放される。クリップからの開放は、例えば、室温（２５℃前後）環境下で行われ得る。
上記収縮、さらには任意に安定化を経た樹脂フィルムは、延伸装置の出口付近で左右のクリップから開放される。クリップからの開放は、例えば、室温（２５℃前後）環境下で行われ得る。
【0038】
Ａ－２－８．巻取り
上記クリップから解放された樹脂フィルムは、常法に従って巻取り装置によってロール状に巻取られる。
上記クリップから解放された樹脂フィルムは、常法に従って巻取り装置によってロール状に巻取られる。
【0039】
Ａ－３．第２工程
第２工程は、第１工程で巻き取ったロール状の熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む。必要に応じて、第２工程は、幅方向への収縮後に樹脂フィルムを安定化することをさらに含んでもよい。
第２工程は、第１工程で巻き取ったロール状の熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、予熱すること、幅方向に延伸すること、および、幅方向に収縮すること、をこの順に含む。必要に応じて、第２工程は、幅方向への収縮後に樹脂フィルムを安定化することをさらに含んでもよい。
【0040】
１つの実施形態においては、第１工程で巻き取ったロール状の熱可塑性樹脂フィルムを繰り出して長手方向に走行させながら、テンター式延伸装置を用いて、幅方向に延伸し、次いで、幅方向に収縮する。図２は、当該実施形態における第２工程を説明する概略平面図である。第１工程でロール状に巻取られた熱可塑性樹脂フィルム１は、繰り出し装置３００から繰り出され、所定の速度で長手方向に搬送されながら、延伸装置１００ｂの入口で幅方向の端部を左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒで把持され、予熱ゾーンＡ２、延伸ゾーンＢ２、収縮ゾーンＣ２および安定化ゾーンＤ２をこの順に走行する。その後、熱可塑性樹脂フィルム１は、左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒによる把持から開放される。
【0041】
Ａ－３－１．延伸装置
図２に示す延伸装置１００ｂは、図１に示す延伸装置１００ａと基本的に同様の構成を有する。具体的には、延伸装置１００ｂは、一対の左右のレール１０Ｌ、１０Ｒと、該左右のレール１０Ｌ、１０Ｒに沿って走行し、樹脂フィルム１の幅方向の端部を把持する複数対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒとを備え、代表的には、後述する各ゾーンにおいて樹脂フィルムを所定の温度に調整可能な加熱手段（オーブン等）をさらに備える（図示せず）。延伸装置１００ｂにおいては、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ２、延伸ゾーンＢ２、収縮ゾーンＣ２および安定化ゾーンＤ２がこの順に設けられている。なお、これらのゾーンはそれぞれ、延伸対象となる樹脂フィルムが実質的に予熱、延伸、収縮および安定化されるゾーンを意味し、必ずしも機械的、構造的に独立した区画を意味するものではない。また、図２の延伸装置におけるそれぞれのゾーンの長さの比率は、実際の長さの比率と異なり得ることに留意されたい。
図２に示す延伸装置１００ｂは、図１に示す延伸装置１００ａと基本的に同様の構成を有する。具体的には、延伸装置１００ｂは、一対の左右のレール１０Ｌ、１０Ｒと、該左右のレール１０Ｌ、１０Ｒに沿って走行し、樹脂フィルム１の幅方向の端部を把持する複数対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒとを備え、代表的には、後述する各ゾーンにおいて樹脂フィルムを所定の温度に調整可能な加熱手段（オーブン等）をさらに備える（図示せず）。延伸装置１００ｂにおいては、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ２、延伸ゾーンＢ２、収縮ゾーンＣ２および安定化ゾーンＤ２がこの順に設けられている。なお、これらのゾーンはそれぞれ、延伸対象となる樹脂フィルムが実質的に予熱、延伸、収縮および安定化されるゾーンを意味し、必ずしも機械的、構造的に独立した区画を意味するものではない。また、図２の延伸装置におけるそれぞれのゾーンの長さの比率は、実際の長さの比率と異なり得ることに留意されたい。
【0042】
延伸装置１００ｂにおいて、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、平面視で左右対称に構成されており、予熱ゾーンＡ２では、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、延伸対象の樹脂フィルム１の初期幅（工程２で繰り出された樹脂フィルムの幅）に対応する離間距離で、樹脂フィルム１の長手方向と略平行に延びるように構成されている。延伸ゾーンＢ２では、予熱ゾーンＡ２の側から収縮ゾーンＣ２に向かうに従って左右のレール１０Ｌ、１０Ｒの離間距離が樹脂フィルム１の延伸後の幅に対応するまで徐々に拡大するように構成されている。収縮ゾーンＣ２は、延伸ゾーンＢ２側から安定化ゾーンＤ２側に向かうに従って左右のレール１０Ｌ、１０Ｒの離間距離が徐々に縮小するように構成されている。安定化ゾーンＤ２では、左右のレール１０Ｌ、１０Ｒは、樹脂フィルム１の収縮後の幅に対応する離間距離で互いに略平行となるよう構成されている。代表的には、一対の左右のクリップ２０Ｌ、２０Ｒは、当該一対の左右のクリップを結んだ線が樹脂フィルムの走行方向と略直交となるように、互いに略等しい速度で走行する。
【0043】
本発明の実施形態による製造方法に用いられる延伸装置は、上記図示例の延伸装置に限定されない。例えば、延伸装置は、フィルムの入口側から出口側へ向けて、予熱ゾーンＡ２、延伸ゾーンＢ２および収縮ゾーンＣ２がこの順に設けられており、安定化ゾーンＤ２を有さないものであってもよい。
【0044】
Ａ－３－２．把持
長尺状の樹脂フィルムは、延伸装置のフィルム取り込み口において、左右のクリップによって両端部を把持される。左右のクリップによる長尺状の樹脂フィルムの把持は、第１工程と同様に行われ得る。
長尺状の樹脂フィルムは、延伸装置のフィルム取り込み口において、左右のクリップによって両端部を把持される。左右のクリップによる長尺状の樹脂フィルムの把持は、第１工程と同様に行われ得る。
【0045】
Ａ－３－３．予熱
予熱ゾーンＡ２においては、樹脂フィルムの予熱が行われる。当該樹脂フィルムの予熱に関しては、第１工程における予熱と同様の説明が適用できる。
予熱ゾーンＡ２においては、樹脂フィルムの予熱が行われる。当該樹脂フィルムの予熱に関しては、第１工程における予熱と同様の説明が適用できる。
【0046】
Ａ－３－４．延伸
延伸ゾーンＢ２においては、樹脂フィルムの幅方向への延伸が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に拡大するように構成されている延伸ゾーンＢ２を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸する。
延伸ゾーンＢ２においては、樹脂フィルムの幅方向への延伸が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に拡大するように構成されている延伸ゾーンＢ２を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸する。
【0047】
幅方向への延伸倍率Ｅ２（Ｅ１＝延伸後のフィルム幅（Ｗ４）／初期フィルム幅（Ｗ３））は、最終延倍率Ｅに応じて適切に設定され得る。１つの実施形態において、幅方向への延伸倍率Ｅ２は、例えば１．３倍～１．９倍、好ましくは１．４倍～１．８倍、より好ましくは１．５倍～１．７倍であり得る。なお、初期フィルム幅（Ｗ３）は、第１工程の収縮後のフィルム幅（Ｗ２）に相当し得るが、安定化の際またはその後に若干の収縮が生じる場合や、端部をスリットする場合があることから、Ｗ３≦Ｗ２の関係であり得る。
【0048】
延伸速度および延伸温度に関しては、第１工程における延伸と同様の説明が適用できる。
【0049】
Ａ－３－５．収縮
収縮ゾーンＣ２においては、樹脂フィルムの幅方向への収縮が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に縮小するように構成されている収縮ゾーンＣ２を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮する。このような収縮処理によって、樹脂フィルム中の残留応力が緩和される結果、加熱信頼性を高めることができる。
収縮ゾーンＣ２においては、樹脂フィルムの幅方向への収縮が行われる。具体的には、搬送方向下流に向かって左右のレールの離間距離が徐々に縮小するように構成されている収縮ゾーンＣ２を走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮する。このような収縮処理によって、樹脂フィルム中の残留応力が緩和される結果、加熱信頼性を高めることができる。
【0050】
幅方向への収縮率［収縮後のフィルム幅（Ｗ５）／延伸後のフィルム幅（Ｗ４）］は、好ましくは０．９２～１．０、より好ましくは０．９５～１．０、さらに好ましくは０．９８～１．０である。このような収縮率であれば、高い加熱信頼性が得られ得る。
【0051】
収縮温度に関しては、第１工程における収縮と同様の説明が適用できる。
【0052】
Ａ－３－６．安定化
安定化ゾーンＤ２においては、代表的には、樹脂フィルムは、延伸も収縮されることなく、所定の安定化温度で維持される。安定化温度および安定化時間に関しては、第１工程における安定化と同様の説明が適用できる。。
安定化ゾーンＤ２においては、代表的には、樹脂フィルムは、延伸も収縮されることなく、所定の安定化温度で維持される。安定化温度および安定化時間に関しては、第１工程における安定化と同様の説明が適用できる。。
【0053】
Ａ－３－７．開放
上記収縮、さらには任意に安定化を経た樹脂フィルムは、延伸装置の出口付近で左右のクリップから開放される。クリップからの開放は、例えば、室温（２５℃前後）環境下で行われ得る。
上記収縮、さらには任意に安定化を経た樹脂フィルムは、延伸装置の出口付近で左右のクリップから開放される。クリップからの開放は、例えば、室温（２５℃前後）環境下で行われ得る。
【0054】
クリップから解放された樹脂フィルム（延伸フィルム）は、巻取り装置によってロール状に巻取られ得る。あるいは、巻き取られることなく、次工程（例えば、所定のサイズへの打ち抜き、他の長尺状光学フィルムとの貼り合わせ等）に供され得る。
【0055】
Ｂ．延伸フィルム
Ａ項に記載の製造方法で得られる延伸フィルムは、代表的には、光学的異方性を有する位相差フィルムである。延伸フィルムの厚みは、好ましくは３０μｍ～７０μｍ、より好ましくは３５μｍ～５５μｍ、さらに好ましくは３５μｍ～４５μｍであり得る。
Ａ項に記載の製造方法で得られる延伸フィルムは、代表的には、光学的異方性を有する位相差フィルムである。延伸フィルムの厚みは、好ましくは３０μｍ～７０μｍ、より好ましくは３５μｍ～５５μｍ、さらに好ましくは３５μｍ～４５μｍであり得る。
【0056】
位相差フィルムは、好ましくは屈折率特性がｎｘ＞ｎｙの関係を示す。また、位相差フィルムは面内配向性が高いことが好ましく、例えばその波長５５０ｎｍで測定した場合の複屈折率Δｎ（Δｎ＝ｎｘ－ｎｙ）は、好ましくは０．００２０～０．００５０、より好ましくは０．００２５～０．００５０、さらに好ましくは０．００３０～０．００４５、さらにより好ましくは０．００３５～０．００４５である。
【0057】
位相差フィルムは、好ましくはλ／４板として機能し得る。位相差フィルムの正面位相差Ｒｅ（５５０）は、好ましくは１００ｎｍ～１６０ｎｍ、より好ましくは１３５ｎｍ～１５５ｎｍである。なお、本明細書において、ｎｘは面内の屈折率が最大になる方向（すなわち、遅相軸方向）の屈折率であり、ｎｙは面内で遅相軸と直交する方向（すなわち、進相軸方向）の屈折率であり、ｎｚは厚み方向の屈折率である。また、Ｒｅ（λ）は、２３℃における波長λｎｍの光で測定したフィルムの正面位相差である。したがって、Ｒｅ（５５０）は、２３℃における波長５５０ｎｍの光で測定したフィルムの正面位相差である。Ｒｅ（λ）は、フィルムの厚みをｄ（ｎｍ）としたとき、式：Ｒｅ（λ）＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄによって求められる。
【0058】
位相差フィルムは、ｎｘ＞ｎｙの関係を有する限り、任意の適切な屈折率楕円体を示す。好ましくは、位相差フィルムの屈折率楕円体は、ｎｘ＞ｎｙ≧ｎｚの関係を示す。位相差フィルムのＮｚ係数は、好ましくは１～１．２０であり、より好ましくは１～１．１９であり、さらに好ましくは１～１．１８、さらにより好ましくは１～１．１７である。Ｎｚ係数は、Ｎｚ＝Ｒｔｈ（λ）／Ｒｅ（λ）によって求められる。ここで、Ｒｔｈ（λ）は、２３℃における波長λｎｍの光で測定したフィルムの厚み方向の位相差であり、式：Ｒｔｈ（λ）＝（ｎｘ－ｎｚ）×ｄによって求められる。
【0059】
位相差フィルムは、代表的には、いわゆる逆分散の波長依存性を示す。具体的には、その正面位相差は、Ｒｅ（４５０）＜Ｒｅ（５５０）＜Ｒｅ（６５０）の関係を満たす。好ましくは、位相差フィルムは、下記式（Ａ）および（Ｂ）を満たし、より好ましくは（Ｃ）をさらに満たす。
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）＜１ （Ａ）
１＜Ｒ（６５０）／Ｒ（５５０）＜１．２ （Ｂ）
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）≦０．９５ （Ｃ）
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）＜１ （Ａ）
１＜Ｒ（６５０）／Ｒ（５５０）＜１．２ （Ｂ）
０．８＜Ｒ（４５０）／Ｒ（５５０）≦０．９５ （Ｃ）
【0060】
位相差フィルムは、その光弾性係数の絶対値が、好ましくは２×１０－１２（ｍ２／Ｎ）～１００×１０－１２（ｍ２／Ｎ）であり、より好ましくは２×１０－１２（ｍ２／Ｎ）～５０×１０－１２（ｍ２／Ｎ）である。
【0061】
位相差フィルムは、配向軸精度に優れる。幅方向端部における配向軸（遅相軸）角度と幅方向中央部における配向軸（遅相軸）との差は、例えば±３°以内、好ましくは±２°以内、より好ましくは±１．８°以内であり得る。
【実施例】
【0062】
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、実施例における測定および評価方法は下記のとおりである。
【0063】
（１）配向角（遅相軸の発現方向）
実施例および比較例で得られた位相差フィルムの幅方向中央部および両端部を、一辺が当該フィルムの幅方向と平行となるようにして幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍの正方形状に切り出して試料を作成した。この試料を、ミュラーマトリクス・ポラリメーター（Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ社製 製品名「Ａｘｏｓｃａｎ」）を用いて測定し、波長５５０ｎｍ、２３℃における配向角を測定した。なお、配向角は測定台に試料を平行に置いた状態で測定した。幅方向中央部の配向角と両端部の配向角との差を求め、配向角ムラ（配向角Δ）として評価した。
（２）正面位相差Ｒｅ、厚み方向位相差Ｒｔｈ、およびΔｎ
上記（１）と同様にして、Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ社製 製品名「Ａｘｏｓｃａｎ」を用いて、２３℃で測定した。なお、Δｎは、波長５５０ｎｍでの値である。
（３）Ｎｚ係数
式：Ｎｚ＝Ｒｔｈ（５５０）／Ｒｅ（５５０）に基づいて算出した。
（４）厚み
マイクロゲージ式厚み計（ミツトヨ社製）を用いて測定した。
実施例および比較例で得られた位相差フィルムの幅方向中央部および両端部を、一辺が当該フィルムの幅方向と平行となるようにして幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍの正方形状に切り出して試料を作成した。この試料を、ミュラーマトリクス・ポラリメーター（Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ社製 製品名「Ａｘｏｓｃａｎ」）を用いて測定し、波長５５０ｎｍ、２３℃における配向角を測定した。なお、配向角は測定台に試料を平行に置いた状態で測定した。幅方向中央部の配向角と両端部の配向角との差を求め、配向角ムラ（配向角Δ）として評価した。
（２）正面位相差Ｒｅ、厚み方向位相差Ｒｔｈ、およびΔｎ
上記（１）と同様にして、Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ社製 製品名「Ａｘｏｓｃａｎ」を用いて、２３℃で測定した。なお、Δｎは、波長５５０ｎｍでの値である。
（３）Ｎｚ係数
式：Ｎｚ＝Ｒｔｈ（５５０）／Ｒｅ（５５０）に基づいて算出した。
（４）厚み
マイクロゲージ式厚み計（ミツトヨ社製）を用いて測定した。
【0064】
［実施例１］
（ポリカーボネート樹脂フィルムの作製）
撹拌翼および１００℃に制御された還流冷却器を具備した縦型反応器２器からなるバッチ重合装置を用いて重合を行った。９，９－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン（ＢＨＥＰＦ）、イソソルビド（ＩＳＢ）、ジエチレングリコール（ＤＥＧ）、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）、および酢酸マグネシウム４水和物を、モル比率でＢＨＥＰＦ／ＩＳＢ／ＤＥＧ／ＤＰＣ／酢酸マグネシウム＝０．３４８／０．４９０／０．１６２／１．００５／１．００×１０－５になるように仕込んだ。反応器内を十分に窒素置換した後（酸素濃度０．０００５～０．００１ｖｏｌ％）、熱媒で加温を行い、内温が１００℃になった時点で撹拌を開始した。昇温開始４０分後に内温を２２０℃に到達させ、この温度を保持するように制御すると同時に減圧を開始し、２２０℃に到達してから９０分で１３．３ｋＰａにした。重合反応とともに副生するフェノール蒸気を１００℃の還流冷却器に導き、フェノール蒸気中に若干量含まれるモノマー成分を反応器に戻し、凝縮しないフェノール蒸気は４５℃の凝縮器に導いて回収した。
（ポリカーボネート樹脂フィルムの作製）
撹拌翼および１００℃に制御された還流冷却器を具備した縦型反応器２器からなるバッチ重合装置を用いて重合を行った。９，９－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン（ＢＨＥＰＦ）、イソソルビド（ＩＳＢ）、ジエチレングリコール（ＤＥＧ）、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）、および酢酸マグネシウム４水和物を、モル比率でＢＨＥＰＦ／ＩＳＢ／ＤＥＧ／ＤＰＣ／酢酸マグネシウム＝０．３４８／０．４９０／０．１６２／１．００５／１．００×１０－５になるように仕込んだ。反応器内を十分に窒素置換した後（酸素濃度０．０００５～０．００１ｖｏｌ％）、熱媒で加温を行い、内温が１００℃になった時点で撹拌を開始した。昇温開始４０分後に内温を２２０℃に到達させ、この温度を保持するように制御すると同時に減圧を開始し、２２０℃に到達してから９０分で１３．３ｋＰａにした。重合反応とともに副生するフェノール蒸気を１００℃の還流冷却器に導き、フェノール蒸気中に若干量含まれるモノマー成分を反応器に戻し、凝縮しないフェノール蒸気は４５℃の凝縮器に導いて回収した。
【0065】
第１反応器に窒素を導入して一旦大気圧まで復圧させた後、第１反応器内のオリゴマー化された反応液を第２反応器に移した。次いで、第２反応器内の昇温および減圧を開始して、５０分で内温２４０℃、圧力０．２ｋＰａにした。その後、所定の攪拌動力となるまで重合を進行させた。所定動力に到達した時点で反応器に窒素を導入して復圧し、反応液をストランドの形態で抜出し、回転式カッターでペレット化を行い、ＢＨＥＰＦ／ＩＳＢ／ＤＥＧ＝３４．８／４９．０／１６．２［ｍｏｌ％］の共重合組成のポリカーボネート樹脂Ａを得た。このポリカーボネート樹脂の還元粘度は０．４３０ｄＬ／ｇ、ガラス転移温度は１４０℃であった。
【0066】
得られたポリカーボネート樹脂を８０℃で５時間真空乾燥をした後、単軸押出機（いすず化工機社製、スクリュー径２５ｍｍ、シリンダー設定温度：２２０℃）、Ｔダイ（幅９００ｍｍ、設定温度：２２０℃）、チルロール（設定温度：１２０～１３０℃）および巻取機を備えたフィルム製膜装置を用いて、厚み１３０μｍのポリカーボネート樹脂フィルムを作製した。
【0067】
（位相差フィルムの製造）
上記のようにして得られたポリカーボネート樹脂フィルムを、図１に示すような延伸装置を用いて第１工程を行い、次いで、図２に示すような延伸装置を用いて第２工程を行って位相差フィルムを得た。各工程の詳細は、以下のとおりである。
上記のようにして得られたポリカーボネート樹脂フィルムを、図１に示すような延伸装置を用いて第１工程を行い、次いで、図２に示すような延伸装置を用いて第２工程を行って位相差フィルムを得た。各工程の詳細は、以下のとおりである。
【0068】
（第１工程）
長尺状のポリカーボネート樹脂フィルム（厚み１３０μｍ、幅（Ｗ０）６１０ｍｍ）を長手方向に１５００ｍｍ／秒の速度で走行させながら左右端部を左右のクリップで把持した。
長尺状のポリカーボネート樹脂フィルム（厚み１３０μｍ、幅（Ｗ０）６１０ｍｍ）を長手方向に１５００ｍｍ／秒の速度で走行させながら左右端部を左右のクリップで把持した。
【0069】
次いで、予熱ゾーンを走行させながら、フィルム温度を三段階で昇温（１４４℃、１４９℃および１５４℃）し、それぞれの温度で約１．５秒維持することにより、樹脂フィルムを予熱した。
【0070】
次に、左右のクリップの離間距離が拡大する延伸ゾーンを走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸した。延伸温度（フィルム温度）は１４３℃であり、延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）は、１．５５倍であった。
【0071】
次いで、左右のクリップの離間距離が縮小する収縮ゾーンを走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮した。収縮温度（フィルム温度）は１３８℃であり、収縮率（Ｗ２／Ｗ１）は、０．９８倍であった。
【0072】
次いで、延伸装置出口（雰囲気温度２５℃）において、樹脂フィルムを左右のクリップから開放し、クリップ部を含む両端部を約１００ｍｍスリットした後、巻取り装置でロール状に巻取った。
【0073】
（第２工程）
第１工程で得られたロール状のポリカーボネート樹脂フィルム（厚み８４μｍ、幅（Ｗ３）７６７ｍｍ）を繰り出して、第１工程における走行方向と逆方向に１５００ｍｍ／秒の速度で走行させながら左右端部を左右のクリップで把持した。
第１工程で得られたロール状のポリカーボネート樹脂フィルム（厚み８４μｍ、幅（Ｗ３）７６７ｍｍ）を繰り出して、第１工程における走行方向と逆方向に１５００ｍｍ／秒の速度で走行させながら左右端部を左右のクリップで把持した。
【0074】
次いで、予熱ゾーンを走行させながら、フィルム温度を三段階で昇温（１４４℃、１４９℃および１５４℃）し、それぞれの温度で約１．５秒維持することにより、樹脂フィルムを予熱した。
【0075】
次に、左右のクリップの離間距離が拡大する延伸ゾーンを走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に延伸した。延伸温度（フィルム温度）は１４３℃であり、延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）は、１．８１倍であった（総延伸倍率：２．８倍）。
【0076】
次いで、左右のクリップの離間距離が縮小する収縮ゾーンを走行させることにより、樹脂フィルムを幅方向に収縮した。収縮温度（フィルム温度）は１３８℃であり、収縮率（Ｗ５／Ｗ４）は、０．９８倍であった。
【0077】
次いで、延伸装置出口（雰囲気温度２５℃）において、樹脂フィルムを左右のクリップから開放した。
【0078】
以上のようにして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0079】
［実施例２］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、１．７５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．６倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、１．７５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．６倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0080】
［実施例３］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、１．９５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．４４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、１．９５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．４４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0081】
［実施例４］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、２．１倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．３４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を、２．１倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、１．３４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0082】
［実施例５］
延伸前フィルムの厚みを１１０μｍにしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４０μｍ）を得た。
延伸前フィルムの厚みを１１０μｍにしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４０μｍ）を得た。
【0083】
［実施例６］
延伸前フィルムの厚みを１００μｍにしたこと以外は実施例２と同様にして位相差フィルム（厚み３６μｍ）を得た。
延伸前フィルムの厚みを１００μｍにしたこと以外は実施例２と同様にして位相差フィルム（厚み３６μｍ）を得た。
【0084】
［実施例７］
延伸前フィルムの厚みを１０５μｍにしたこと以外は実施例３と同様にして位相差フィルム（厚み３８μｍ）を得た。
延伸前フィルムの厚みを１０５μｍにしたこと以外は実施例３と同様にして位相差フィルム（厚み３８μｍ）を得た。
【0085】
［実施例８］
延伸前フィルムの厚みを１２０μｍにしたこと以外は実施例４と同様にして位相差フィルム（厚み４２μｍ）を得た。
延伸前フィルムの厚みを１２０μｍにしたこと以外は実施例４と同様にして位相差フィルム（厚み４２μｍ）を得た。
【0086】
［比較例１］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0087】
［比較例２］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を１．４倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、２．０倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を１．４倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を、２．０倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0088】
［比較例３］
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．４５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を１．１４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
第１工程における延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．４５倍にしたこと、および、第２工程における延伸倍率（Ｗ４／Ｗ３）を１．１４倍にしたこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み４７μｍ）を得た。
【0089】
［参考例１］
イソソルバイドポリカーボネート樹脂フィルム（三菱ケミカル社製、製品名「Ｄｕｒａｂｉｏ」、厚み８５μｍ、Ｔｇ＝１２４℃）を用いたこと、第１工程における予熱温度を１４０℃、延伸温度を１３７℃とし、延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み３０μｍ）を得た。
イソソルバイドポリカーボネート樹脂フィルム（三菱ケミカル社製、製品名「Ｄｕｒａｂｉｏ」、厚み８５μｍ、Ｔｇ＝１２４℃）を用いたこと、第１工程における予熱温度を１４０℃、延伸温度を１３７℃とし、延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み３０μｍ）を得た。
【0090】
［参考例２］
環状オレフィン系樹脂フィルム（ＪＳＲ社製、製品名「Ａｒｔｏｎ」、厚み５０μｍ、Ｔｇ＝１３７℃）を用いたこと、第１工程における予熱温度を１４７℃、延伸温度を１４２℃とし、延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み１８μｍ）を得た。
環状オレフィン系樹脂フィルム（ＪＳＲ社製、製品名「Ａｒｔｏｎ」、厚み５０μｍ、Ｔｇ＝１３７℃）を用いたこと、第１工程における予熱温度を１４７℃、延伸温度を１４２℃とし、延伸倍率（Ｗ１／Ｗ０）を２．８倍したこと、および、第２工程を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして位相差フィルム（厚み１８μｍ）を得た。
【0091】
上記実施例、比較例および参考例で得られた位相差フィルムを上記（１）～（３）の測定に供した。結果を表１に示す。また、実施例および比較例で得られた位相差フィルムに関して、第１工程における延伸倍率と複屈折率との関係および第１工程における延伸倍率と配向角ムラとの関係をそれぞれ、図３および図４に示す。
【0092】
【表1】
【0093】
＜評価＞
表１ならびに図３および図４に示されるとおり、実施例で得られた位相差フィルムは、比較例で得られた位相差フィルムと比較して、配向軸精度と配向性（面内配向性および一軸性）との両方が優れていることがわかる。また、参考例１および参考例２に示される通り、正の波長分散特性を示す樹脂フィルムおよびフラットな波長分散樹特性を示す樹脂フィルムによれば、延伸および収縮をそれぞれ１回のみ含む製造方法であっても、配向角度ムラが生じ難いことがわかる。
表１ならびに図３および図４に示されるとおり、実施例で得られた位相差フィルムは、比較例で得られた位相差フィルムと比較して、配向軸精度と配向性（面内配向性および一軸性）との両方が優れていることがわかる。また、参考例１および参考例２に示される通り、正の波長分散特性を示す樹脂フィルムおよびフラットな波長分散樹特性を示す樹脂フィルムによれば、延伸および収縮をそれぞれ１回のみ含む製造方法であっても、配向角度ムラが生じ難いことがわかる。
【産業上の利用可能性】
【0094】
本発明の製造方法により得られる位相差フィルムは、液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機エレクトロルミネッセンス表示装置（ＯＬＥＤ）等の画像表示装置に好適に用いられる。
【符号の説明】
【0095】
１ 熱可塑性樹脂フィルム
１０ レール
２０ クリップ
１００ 延伸装置
１０ レール
２０ クリップ
１００ 延伸装置
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
