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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-08-26
(45)【発行日】2024-09-03
(54)【発明の名称】樹脂組成物および成形体
(51)【国際特許分類】
C08L 23/20 20060101AFI20240827BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20240827BHJP
【ＦＩ】
C08L23/20
C08J5/18 CES
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2022546299
(86)(22)【出願日】2021-08-30
(86)【国際出願番号】 JP2021031652
(87)【国際公開番号】W WO2022050208
(87)【国際公開日】2022-03-10
【審査請求日】2023-02-24
(31)【優先権主張番号】P 2020146887
(32)【優先日】2020-09-01
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001070
【氏名又は名称】弁理士法人エスエス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】石原 彰太
(72)【発明者】
【氏名】田中 正和
(72)【発明者】
【氏名】佐々木 豊明
【審査官】松元 洋
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１４－０１１１８１（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０２０／１１６３６８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１９／１９８６９４（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１８－１６２４０８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１４－０１１１８３（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ １／００ － １０１／１４
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
Ｊａｐｉｏ－ＧＰＧ／ＦＸ
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と、下記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含有し、下記要件（１）および（２）を満たし、かつ、
前記共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５質量部以上５０質量部未満であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が５０質量部を超え９５質量部以下である、樹脂組成物。
（Ａ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が８０．０～９９．９モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ２）が２０．０～０．１モル％（ただし、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を１００モル％とする）である。
（Ａ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが、０．５～５．０ｄＬ／ｇである。
（Ａ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ａ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～４．５である。
（Ｂ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０～９８．０モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ４）が８０．０～２．０モル％（ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする）である。
（Ｂ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが、２．０～８．０ｄＬ／ｇである。
（Ｂ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ｂ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～７．０である。
（１）前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５～９５質量部であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が９５～５質量部である。
（２）前記要件（Ａ－ａ）に記載のＵ２（モル％）を前記要件（Ｂ－ａ）に記載のＵ４（モル％）から差し引いた値（Ｕ４－Ｕ２）が、０モル％以上、６．５モル％以下である。
【請求項2】
前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）における直鎖状α－オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０～２０の直鎖状α－オレフィンである、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
請求項１または２に記載の樹脂組成物を含んでなる成形体。
【請求項4】
請求項１または２に記載の樹脂組成物を含んでなるフィルム。
【請求項5】
下記要件（ＩＩ）～（ＩＩＩ）を満たす、請求項４に記載のフィルム。（ＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が１００ｎｍ未満である。
（ＩＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が５００ｎｍ未満である。
【請求項6】
キャパシタ用フィルムである、請求項４または５に記載のフィルム。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する樹脂組成物、および該樹脂組成物を含むキャパシタ用フィルム等の成形体に関する。
【背景技術】
【0002】
４－メチル－１－ペンテン重合体は、ポリエチレンやポリプロピレンに比べて、耐熱性、透明性および電気特性等の特性に優れていることから、各種用途に広く使用されている。具体的には、４－メチル－１－ペンテン共重合体からなるキャパシタ用フィルムが知られている。
【0003】
特許文献１には、４－メチル－１－ペンテン（共）重合体および４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体を特定の割合で配合した４－メチル－１－ペンテン（共）重合体組成物が記載されており、該組成物からなる中空成形体が、透明性、耐熱性、電気特性、機械特性、均一延伸性、寸法安定性に優れることが記載されている。
【0004】
特許文献２には、特定の物性を有する４－メチル－１－ペンテン共重合体から得られるコンデンサ用フィルムが、高温、長期課電時に静電容量低下率が小さくかつ誘電損失特性の安定した電気特性を有することが記載されている。
【0005】
特許文献３には、特定の４－メチル－１－ペンテン（共）重合体と４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含む４－メチル－１－ペンテン共重合体組成物が、透明性および剛性を有しながら高い耐衝撃性を備え、さらに高い耐熱性を有することが記載されている。
【0006】
特許文献４には、特定の４－メチル－１－ペンテン系重合体粒子が、高い立体規則性と優れた耐熱性等の特性を損なうことなく、その剛性を低下させる、すなわち柔軟性を向上させることができることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【文献】国際公開第２０１３／０９９８７６号
【文献】特開２０１４－１１１８２号公報
【文献】特開２０１８－１６２４０８号公報
【文献】国際公開第２０１９／１９８６９４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
キャパシタ用フィルムは、保安機能を適正に作動させるために、フィルム同士が強くブロッキングしないようにする必要があり、表面粗さを適正に制御することが求められる。また、キャパシタ用フィルムは、表面粗さが粗いと、誘電特性が悪化したり、寿命が短くなったりするなどの問題点がある。
【0009】
上記特許文献に記載された４－メチル－１－ペンテン共重合体等では、キャパシタ用に適用可能な特性（例えば電気特性、耐熱性、延伸性）と、表面粗さを小さく抑えることの両方を満足するフィルムを得ることが出来なかった。
【0010】
本発明は、耐熱性等の特性を備えるとともに、表面粗さが小さく、平滑なフィルムを得ることができ、キャパシタ用フィルム等の成形体に好適に用いることのできる、４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明者らは上記の課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、２種の特定の４－メチル－１－ペンテン共重合体を特定割合で含む樹脂組成物が上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0012】
本発明は、例えば以下の［１］～［７］に関する。
［１］ 下記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と、下記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含有し、
下記要件（１）および（２）を満たす樹脂組成物。
（Ａ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が８０．０～９９．９モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ２）が２０．０～０．１モル％（ただし、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を１００モル％とする）である。
（Ａ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが、０．５～５．０ｄＬ／ｇである。
（Ａ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ａ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～４．５である。
（Ｂ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０～９８．０モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ４）が８０．０～２．０モル％（ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする）である。
（Ｂ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが、２．０～８．０ｄＬ／ｇである。
（Ｂ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ｂ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～７．０である。
（１）前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５～９５質量部であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が９５～５質量部である。
（２）前記要件（Ａ－ａ）に記載のＵ２（モル％）を前記要件（Ｂ－ａ）に記載のＵ４（モル％）から差し引いた値（Ｕ４－Ｕ２）が、０モル％以上、６．５モル％以下である。
［２］ 前記共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５質量部以上５０質量部未満であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が５０質量部を超え９５質量部以下である、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ 前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）における直鎖状α－オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０～２０の直鎖状α－オレフィンである、［１］または［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ ［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物を含んでなる成形体。
［５］ ［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物を含んでなるフィルム。
［６］ 下記要件（Ｉ）～（ＩＩＩ）を満たすフィルム。
（Ｉ）少なくとも２種の４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する。
（ＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が１００ｎｍ未満である。
（ＩＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が５００ｎｍ未満である。
［７］ キャパシタ用フィルムである、［５］または［６］に記載のフィルム。
［１］ 下記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と、下記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｄ）を満たす４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含有し、
下記要件（１）および（２）を満たす樹脂組成物。
（Ａ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が８０．０～９９．９モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ２）が２０．０～０．１モル％（ただし、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を１００モル％とする）である。
（Ａ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが、０．５～５．０ｄＬ／ｇである。
（Ａ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ａ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～４．５である。
（Ｂ－ａ）４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０～９８．０モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ４）が８０．０～２．０モル％（ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする）である。
（Ｂ－ｂ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが、２．０～８．０ｄＬ／ｇである。
（Ｂ－ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。
（Ｂ－ｄ）前記ＣＦＣで前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０～７．０である。
（１）前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５～９５質量部であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が９５～５質量部である。
（２）前記要件（Ａ－ａ）に記載のＵ２（モル％）を前記要件（Ｂ－ａ）に記載のＵ４（モル％）から差し引いた値（Ｕ４－Ｕ２）が、０モル％以上、６．５モル％以下である。
［２］ 前記共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５質量部以上５０質量部未満であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が５０質量部を超え９５質量部以下である、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ 前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）における直鎖状α－オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０～２０の直鎖状α－オレフィンである、［１］または［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ ［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物を含んでなる成形体。
［５］ ［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物を含んでなるフィルム。
［６］ 下記要件（Ｉ）～（ＩＩＩ）を満たすフィルム。
（Ｉ）少なくとも２種の４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する。
（ＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が１００ｎｍ未満である。
（ＩＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が５００ｎｍ未満である。
［７］ キャパシタ用フィルムである、［５］または［６］に記載のフィルム。
【発明の効果】
【0013】
本発明の樹脂組成物は、４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有し、耐熱性等の特性を備えるとともに、表面粗さが小さく、平滑なフィルムを得ることができ、キャパシタ用フィルム等の成形体に好適に用いることができる。本発明のキャパシタ用フィルムにおいては、表面粗さが小さく、平滑であるので、誘電特性の悪化や寿命の短縮などの問題点が解消される。
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下の説明において各種物性を記載するが、前記各種物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
［樹脂組成物］
本発明の樹脂組成物は、以下に説明する４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含有し、下記要件（１）および（２）を満たす。
［樹脂組成物］
本発明の樹脂組成物は、以下に説明する４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）とを含有し、下記要件（１）および（２）を満たす。
【0015】
＜４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）＞
４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）（以下「共重合体（Ａ）」ともいう）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位と、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｄ）を満たす。共重合体（Ａ）は、下記要件（Ａ－ｅ）をさらに満たすことが好ましい。
４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）（以下「共重合体（Ａ）」ともいう）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位と、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｄ）を満たす。共重合体（Ａ）は、下記要件（Ａ－ｅ）をさらに満たすことが好ましい。
【0016】
共重合体（Ａ）は、１種類の共重合体のみを含んでいてもよく、２種類以上の共重合体を含んでいてもよい。共重合体（Ａ）が２種類以上の共重合体を含む場合、それぞれの共重合体が前記要件（Ａ－ａ）～（Ａ－ｅ）を満たすことが好ましい。
【0017】
《要件（Ａ－ａ）》
共重合体（Ａ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）は８０．０～９９．９モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ２）は２０．０～０．１モル％である。Ｕ１は、好ましくは８５．０～９９．９モル％、より好ましくは９０．０～９９．９モル％である。Ｕ２は、好ましくは１５．０～０．１モル％、より好ましくは１０．０～０．１モル％である。ただし、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を意味するのであって、共重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
共重合体（Ａ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）は８０．０～９９．９モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ２）は２０．０～０．１モル％である。Ｕ１は、好ましくは８５．０～９９．９モル％、より好ましくは９０．０～９９．９モル％である。Ｕ２は、好ましくは１５．０～０．１モル％、より好ましくは１０．０～０．１モル％である。ただし、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を意味するのであって、共重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
【0018】
炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンが挙げられる。本明細書において、エチレンはα－オレフィンに包含されるものとする。これらの中でも、本発明の樹脂組成物からより表面粗さが小さく、平滑なフィルムが得られるという観点から、炭素数１０～２０の直鎖状α－オレフィンが好ましく、炭素数１０～１８の直鎖状α－オレフィンがより好ましい。具体的には、１－デセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセンが好ましい。例えば、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとしては、１－ヘキサデセンと１－オクタデセンとを合わせて用いることが好ましい。
【0019】
共重合体（Ａ）は、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
共重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィン以外の他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物としては、例えば、４－メチル－１－ペンテン以外の炭素数２０以下の分岐状α－オレフィン；スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン等の共役ジエン；１，４－ヘキサジエン、１，６－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５－ビニルノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデン－２－ノルボルネン、６－クロロメチル－５－イソプロペニル－２－ノルボルネン、２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，２－ノルボルナジエン等の非共役ポリエンが挙げられる。
共重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィン以外の他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物としては、例えば、４－メチル－１－ペンテン以外の炭素数２０以下の分岐状α－オレフィン；スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン等の共役ジエン；１，４－ヘキサジエン、１，６－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５－ビニルノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデン－２－ノルボルネン、６－クロロメチル－５－イソプロペニル－２－ノルボルネン、２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，２－ノルボルナジエン等の非共役ポリエンが挙げられる。
【0020】
共重合体（Ａ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、共重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
【0021】
《要件（Ａ－ｂ）》
共重合体（Ａ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aは、０．５～５．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Aは、好ましくは０．５～４．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５～４．０ｄＬ／ｇである。
共重合体（Ａ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aは、０．５～５．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Aは、好ましくは０．５～４．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５～４．０ｄＬ／ｇである。
【0022】
［η］Aが上記範囲にある共重合体（Ａ）は、樹脂組成物の調製時や成形時において良好な流動性を示す。また、さらに４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）と組み合わせた場合に延伸性の向上に寄与すると考えられる。
【0023】
《要件（Ａ－ｃ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは１００～１３５℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは１００～１３５℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
【0024】
共重合体（Ａ）は、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが無いことが好ましい。
要件（Ａ－ｃ）を満たす共重合体（Ａ）は、結晶性が高い成分を含み、得られる成形体は高い耐熱性を示す傾向にある。
要件（Ａ－ｃ）を満たす共重合体（Ａ）は、結晶性が高い成分を含み、得られる成形体は高い耐熱性を示す傾向にある。
【0025】
共重合体（Ａ）の０～１４５℃における全溶出成分量中の１３５℃以上の溶出成分の含有割合は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下である。この要件を満たす共重合体（Ａ）は、均一延伸性の観点から好ましい。
【0026】
《要件（Ａ－ｄ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０～４．５である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．５～４．５、より好ましくは２．０～４．５である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、１００～１４０℃の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０～４．５である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．５～４．５、より好ましくは２．０～４．５である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
【0027】
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ａ）を含む樹脂組成物は、相対的に低い分子量成分の含有率が少ない傾向にある。そのため、前記低分子量成分のブリードアウトによる成形体の透明性の低下や、前記低分子量成分が結晶構造を弱めるような可能性が低下する。その結果、成形体の機械特性に好ましい影響があると考えられる。
【0028】
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ａ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
《要件（Ａ－ｅ）》
共重合体（Ａ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは２１０～２６０℃、より好ましくは２２０～２６０℃、さらに好ましくは２２５～２６０℃である。
《要件（Ａ－ｅ）》
共重合体（Ａ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは２１０～２６０℃、より好ましくは２２０～２６０℃、さらに好ましくは２２５～２６０℃である。
【0029】
融点は、共重合体の立体規則性および炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位の含有割合に依存する傾向がある。後述するメタロセン触媒を用い、また前記構成単位の含有割合を制御することにより、融点を調整することができる。
【0030】
融点が上記範囲にある共重合体（Ａ）は、耐熱性および成形性の観点から好ましい。
＜４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）＞
４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）（以下「共重合体（Ｂ）」ともいう）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位と、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｄ）を満たす。共重合体（Ｂ）は、下記要件（Ｂ－ｅ）をさらに満たすことが好ましい。共重合体（Ｂ）は、下記要件（Ｂ－ｆ）をさらに満たすことが好ましい。
＜４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）＞
４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）（以下「共重合体（Ｂ）」ともいう）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位と、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｄ）を満たす。共重合体（Ｂ）は、下記要件（Ｂ－ｅ）をさらに満たすことが好ましい。共重合体（Ｂ）は、下記要件（Ｂ－ｆ）をさらに満たすことが好ましい。
【0031】
共重合体（Ｂ）は、１種類の共重合体のみを含んでいてもよく、２種類以上の共重合体を含んでいてもよい。共重合体（Ｂ）が２種類以上の共重合体を含む場合、それぞれの共重合体が前記要件（Ｂ－ａ）～（Ｂ－ｆ）を満たすことが好ましい。
【0032】
《要件（Ｂ－ａ）》
共重合体（Ｂ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）は２０．０～９８．０モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ４）は８０．０～２．０モル％である。Ｕ３は、好ましくは２０．０～９７．０モル％、より好ましくは２５．０～９７．０モル％である。Ｕ４は、好ましくは８０．０～３．０モル％、より好ましくは７５．０～３．０モル％である。ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を意味するのであって、共重合体（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
共重合体（Ｂ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）は２０．０～９８．０モル％であり、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから選ばれる少なくとも１種から導かれる構成単位の総量（Ｕ４）は８０．０～２．０モル％である。Ｕ３は、好ましくは２０．０～９７．０モル％、より好ましくは２５．０～９７．０モル％である。Ｕ４は、好ましくは８０．０～３．０モル％、より好ましくは７５．０～３．０モル％である。ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を意味するのであって、共重合体（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
【0033】
炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンが挙げられる。これらの中でも、本発明の樹脂組成物から得られる成形体がより高延伸可能であり、また延伸後も高透明性を維持できるという観点から、炭素数１０～２０の直鎖状α－オレフィンが好ましく、炭素数１０～１８の直鎖状α－オレフィンがより好ましい。具体的には、１－デセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセンが好ましい。例えば、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとしては、１－ヘキサデセンと１－オクタデセンとを合わせて用いることが好ましい。
【0034】
共重合体（Ｂ）は、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンから導かれる構成単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
共重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、共重合体（Ａ）において前述した他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。
共重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、共重合体（Ａ）において前述した他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。
【0035】
共重合体（Ｂ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、共重合体（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
【0036】
《要件（Ｂ－ｂ）》
共重合体（Ｂ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bは、２．０～８．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Bは、好ましくは２．５～７．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは２．７～７．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは３．０～７．０ｄＬ／ｇであり、特に好ましくは３．５～７．０ｄＬ／ｇである。
共重合体（Ｂ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bは、２．０～８．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Bは、好ましくは２．５～７．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは２．７～７．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは３．０～７．０ｄＬ／ｇであり、特に好ましくは３．５～７．０ｄＬ／ｇである。
【0037】
［η］Bが上記範囲にある共重合体（Ｂ）は、樹脂組成物の調製時や成形時において良好な流動性を示す。また、さらに４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）と組み合わせた場合に延伸性の向上に寄与すると考えられる。特に、［η］Bが上記下限値以上である
と、フィルムとした際の延伸性により優れ、また剛性により優れる傾向にある。
と、フィルムとした際の延伸性により優れ、また剛性により優れる傾向にある。
【0038】
《要件（Ｂ－ｃ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは０～８０℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは０～８０℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
【0039】
共重合体（Ｂ）は、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが無いことが好ましい。
要件（Ｂ－ｃ）を満たす共重合体（Ｂ）は、共重合体（Ａ）と比較して結晶性が低い成分を含み、得られる成形体は高い柔軟性を示す傾向にある。
要件（Ｂ－ｃ）を満たす共重合体（Ｂ）は、共重合体（Ａ）と比較して結晶性が低い成分を含み、得られる成形体は高い柔軟性を示す傾向にある。
【0040】
《要件（Ｂ－ｄ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０～７．０である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０～６．５、より好ましくは１．２～６．０である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０～７．０である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０～６．５、より好ましくは１．２～６．０である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
【0041】
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｂ）を含む樹脂組成物は、相対的に低い分子量成分の含有率が少ない傾向にある。そのため、前記低分子量成分のブリードアウトによる成形体の透明性の低下や、前記低分子量成分が結晶構造を弱めるような可能性が低下する。その結果、成形体の機械特性に好ましい影響があると考えられる。
【0042】
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｂ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
《要件（Ｂ－ｅ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、一実施態様において、０℃の溶出成分の数平均分子量（Ｍｎ）は５０００以上であるか、または０℃の溶出成分が存在しない。
《要件（Ｂ－ｅ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、一実施態様において、０℃の溶出成分の数平均分子量（Ｍｎ）は５０００以上であるか、または０℃の溶出成分が存在しない。
【0043】
前記ＣＦＣにおいて０℃の溶出成分を含む共重合体（Ｂ）は、結晶性が非常に低い（あるいは完全非晶の）成分を含む。０℃の溶出成分のＭｎが５０００以上である共重合体（Ｂ）は、通常、結晶性の非常に低い高コモノマー含有体である。このような重合体は低結晶性であるが分子量が高いため低分子量成分のブリードアウトによる成形体の透明性の低下やフィルム成型時のロール汚れが起こりにくいと考えられる観点から好ましい。メタロセン触媒を用いて重合された共重合体は、０℃における溶出成分のＭｎが大きくなるか、または０℃における溶出成分が存在しない傾向にある。
【0044】
共重合体（Ｂ）において０℃の溶出成分のＭｎは、好ましくは１５０００以上、より好ましくは２００００以上である。前記Ｍｎの上限は特に限定されないが、例えば１００万であってもよい。共重合体（Ｂ）の０～１４５℃における全溶出成分量中の０℃の溶出成分の含有割合は、特に限定されないが、好ましくは２０質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下である。
【0045】
《要件（Ｂ－ｆ）》
共重合体（Ｂ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは２２０℃以下であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現せず、より好ましくは融点（Ｔｍ）が２１０℃以下であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現せず、さらに好ましくは融点（Ｔｍ）が１００～２００℃であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現しない。
共重合体（Ｂ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは２２０℃以下であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現せず、より好ましくは融点（Ｔｍ）が２１０℃以下であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現せず、さらに好ましくは融点（Ｔｍ）が１００～２００℃であるか、またはＤＳＣ測定において融点を示すピークが出現しない。
【0046】
要件（Ｂ－ｆ）を満たす共重合体（Ｂ）は、延伸性の観点から好ましい。
＜要件（１）＞
本発明の樹脂組成物においては、前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５～９５質量部であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が９５～５質量部である。
＜要件（１）＞
本発明の樹脂組成物においては、前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、前記共重合体（Ａ）の含有量が５～９５質量部であり、前記共重合体（Ｂ）の含有量が９５～５質量部である。
【0047】
共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の比率が前記範囲内であると、得られる成形体は剛性と伸び性とのバランスが良い傾向にある。
さらに、本発明の樹脂組成物においては、共重合体（Ｂ）の含有量が共重合体（Ａ）の含有量よりも多いと、延伸性がより向上する点で好ましい。具体的には、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、共重合体（Ａ）の含有量は、好ましくは５質量部以上５０質量部未満、より好ましくは１０～４０質量部、さらに好ましくは１５～３８質量部であり、特に好ましくは１５～３５質量部であり；共重合体（Ｂ）の含有量は、好ましくは５０質量部を超え９５質量部以下、より好ましくは６０～９０質量部、さらに好ましくは６２～８５質量部であり、特に好ましくは６５～８５質量部である。
＜要件（２）＞
本発明の樹脂組成物においては、前記要件（Ａ－ａ）に記載のＵ２（モル％）を前記要件（Ｂ－ａ）に記載のＵ４（モル％）から差し引いた値（Ｕ４－Ｕ２）が、０モル％以上、６．５モル％以下である。
さらに、本発明の樹脂組成物においては、共重合体（Ｂ）の含有量が共重合体（Ａ）の含有量よりも多いと、延伸性がより向上する点で好ましい。具体的には、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、共重合体（Ａ）の含有量は、好ましくは５質量部以上５０質量部未満、より好ましくは１０～４０質量部、さらに好ましくは１５～３８質量部であり、特に好ましくは１５～３５質量部であり；共重合体（Ｂ）の含有量は、好ましくは５０質量部を超え９５質量部以下、より好ましくは６０～９０質量部、さらに好ましくは６２～８５質量部であり、特に好ましくは６５～８５質量部である。
＜要件（２）＞
本発明の樹脂組成物においては、前記要件（Ａ－ａ）に記載のＵ２（モル％）を前記要件（Ｂ－ａ）に記載のＵ４（モル％）から差し引いた値（Ｕ４－Ｕ２）が、０モル％以上、６．５モル％以下である。
【0048】
すなわち、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）におけるコモノマー含量に差がないか、あっても差が小さい。この要件が満たされることにより、樹脂組成物における共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）との相溶性が良好となり、その結果、フィルム成形した際の表面粗さが小さくなり、より平滑なフィルムが得られる。
【0049】
前記の差（Ｕ４－Ｕ２）は、好ましくは０モル％以上、５．５モル％以下、より好ましくは０モル％以上、５．０モル％以下、さらに好ましくは０モル％以上、４．５モル％以下、特に好ましくは０モル％以上、４．０モル％以下である。
【0050】
本発明における「相溶性」とは、成分が一相に均等に混ざり合う性質を意味する。なお、「相容性」とは、海島構造の海相と島相とが分散する性質を意味し、相溶性とは異なる。
【0051】
本発明の樹脂組成物は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が、通常２．０～８．０ｄＬ／ｇであり、好ましくは２．５～７．０ｄＬ／ｇであり、より好ましくは２．８～６．０ｄＬ／ｇであり、さらに好ましくは３．０～５．０ｄＬ／ｇであり、特に好ましくは３．３～４．５ｄＬ／ｇである。極限粘度［η］が８．０ｄＬ／ｇより高いと、成形性が不良となる傾向が現れ、極限粘度［η］が２．０ｄＬ／ｇより低いと、延伸性が悪化する傾向が現れる。
【0052】
本発明の樹脂組成物は、該樹脂組成物に含まれる、４－メチル－１－ペンテンと共重合しているコモノマーの含有量が、通常１．０～６．０モル％であり、好ましくは１．５～５．５モル％であり、より好ましくは２．０～５．０モル％であり、さらに好ましくは２．５～５．０モル％であり、特に好ましくは２．５～４．７モル％であり、最も好ましくは２．５～４．５モル％である。コモノマーの含有量が６．０モル％より高いと、絶縁破壊強さが低下する傾向が現れ、コモノマーの含有量が１．０モル％より低いと、延伸性が悪化する傾向が現れる。
【0053】
なお、上記コモノマー含有量の合計は、共重合体（Ａ）、共重合体（Ｂ）における４－メチル－１－ペンテンと共重合しているコモノマーの含有量について、質量比を考慮した平均値としても算出できる。例えば、実施例１の組成物のコモノマー含有量は下記式で算出できる。
コモノマー含有量＝（１．４モル％×３５質量％＋４．６モル％×７５質量％）／（３５質量％＋７５質量％）＝３．４モル％。
コモノマー含有量＝（１．４モル％×３５質量％＋４．６モル％×７５質量％）／（３５質量％＋７５質量％）＝３．４モル％。
【0054】
本発明の樹脂組成物は、検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で測定した場合に、１００～１４０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在することが好ましい。
【0055】
本発明の樹脂組成物は、融点（Ｔｍ）が通常２００～２６０℃、好ましくは２０５～２５０℃、より好ましくは２１０～２４０℃、さらに好ましくは２１５～２３０℃である。融点（Ｔｍ）は、成形体とする前の組成物に対して測定することもできるし、樹脂組成物のみから得られたフィルム等の成形体に対して測定することもできる。
【0056】
＜樹脂組成物中の共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計の含有割合＞
本発明の樹脂組成物中の、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計の含有割合は、通常は５０質量％以上、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有割合の上限は樹脂組成物１００質量％であってもよい。前記樹脂組成物がその他の成分（例えば、後述するその他の重合体成分、添加剤）を含有する場合は、前記上限はその他の成分の含有割合により画定される。
本発明の樹脂組成物中の、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計の含有割合は、通常は５０質量％以上、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有割合の上限は樹脂組成物１００質量％であってもよい。前記樹脂組成物がその他の成分（例えば、後述するその他の重合体成分、添加剤）を含有する場合は、前記上限はその他の成分の含有割合により画定される。
【0057】
本発明の樹脂組成物は、１種または２種以上の共重合体（Ａ）を含有することができる。また、本発明の樹脂組成物は、１種または２種以上の共重合体（Ｂ）を含有することができる。
【0058】
共重合体（Ａ）は、共重合体（Ｂ）に対して相対的に極限粘度［η］が低く、また硬質の成分であり、共重合体（Ｂ）は相対的に軟質の成分である。それぞれの重合体の硬さは、それぞれの重合体に含まれるコモノマーの含有量に起因すると考えられる。本発明の樹脂組成物は、これらの共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含有することから、当該樹脂組成物から得られる成形体は、４－メチル－１－ペンテン共重合体に由来する透明性および耐熱性を維持しつつ、延伸性に優れる。したがって、本発明の樹脂組成物は、耐熱性および延伸性が要求されるキャパシタ用フィルムの製造に適している。
＜共重合体（Ａ）および（Ｂ）の製造方法＞
共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）は、それぞれ、例えば、４－メチル－１－ペンテンと、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンと、必要に応じて前記他の重合性化合物とを重合することにより得ることができる。前記重合をメタロセン触媒の存在下で行うことにより、以上に記載した各要件を満たす共重合体（Ａ）および（Ｂ）を好適に得ることができる。
＜共重合体（Ａ）および（Ｂ）の製造方法＞
共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）は、それぞれ、例えば、４－メチル－１－ペンテンと、炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンと、必要に応じて前記他の重合性化合物とを重合することにより得ることができる。前記重合をメタロセン触媒の存在下で行うことにより、以上に記載した各要件を満たす共重合体（Ａ）および（Ｂ）を好適に得ることができる。
【0059】
メタロセン触媒としては、例えば、国際公開第０１／５３３６９号、国際公開第０１／２７１２４号、特開平３－１９３７９６号公報、特開平０２－４１３０３号公報、国際公開第０６／０２５５４０号または国際公開第２０１３／０９９８７６号中に記載のメタロセン触媒が挙げられる。
【0060】
メタロセン触媒としては、例えば、
メタロセン化合物（ａ）と、
担体（ｂ）と
から少なくとも構成される触媒が挙げられる。
メタロセン化合物（ａ）と、
担体（ｂ）と
から少なくとも構成される触媒が挙げられる。
【0061】
《メタロセン化合物（ａ）》
メタロセン化合物（ａ）は、例えば、一般式（１）または（２）で表される。
メタロセン化合物（ａ）は、例えば、一般式（１）または（２）で表される。
【0062】
【化1】
【0063】
Ｒ1～Ｒ14は、それぞれ独立に水素原子、炭化水素基、置換炭化水素基またはケイ素含有基である。Ｒ1からＲ4までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。Ｒ5からＲ12までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。
【0064】
Ｙは、炭素原子またはケイ素原子である。
Ａは、不飽和結合および／または芳香族環を含んでいてもよい炭素数２～２０の２価の炭化水素基である。Ａは、Ｙと共に形成する環を含めて２つ以上の環構造を含んでいてもよい。
Ａは、不飽和結合および／または芳香族環を含んでいてもよい炭素数２～２０の２価の炭化水素基である。Ａは、Ｙと共に形成する環を含めて２つ以上の環構造を含んでいてもよい。
【0065】
Ｍは、周期表第４族から選ばれる金属（遷移金属）であり、例えば、チタニウム、ジルコニウム、ハフニウムが挙げられる。
Ｑは、ハロゲン原子、炭素数１～２０の炭化水素基、アニオン配位子、または孤立電子対で配位可能な中性配位子である。ｊが２以上であるときは、各々のＱは同一でも異なってもよい。
Ｑは、ハロゲン原子、炭素数１～２０の炭化水素基、アニオン配位子、または孤立電子対で配位可能な中性配位子である。ｊが２以上であるときは、各々のＱは同一でも異なってもよい。
【0066】
ｊは、１～４の整数、好ましくは２である。
Ｒ1～Ｒ14における炭化水素基としては、例えば、炭素数１～２０の炭化水素基が挙げられ、具体的には、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数３～２０のシクロアルキル基、炭素数７～２０のアリールアルキル基、炭素数６～２０のアリール基、炭素数７～２０のアルキルアリール基が挙げられる。
Ｒ1～Ｒ14における炭化水素基としては、例えば、炭素数１～２０の炭化水素基が挙げられ、具体的には、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数３～２０のシクロアルキル基、炭素数７～２０のアリールアルキル基、炭素数６～２０のアリール基、炭素数７～２０のアルキルアリール基が挙げられる。
【0067】
Ｒ1～Ｒ14における置換炭化水素基（ただし、ケイ素含有基は除く）は、前記炭化水素基に含まれる水素原子の一部または全部が、ハロゲン原子（フッ素、塩素、臭素、ヨウ素）、水酸基およびアミノ基等の官能基で置換された基である。
【0068】
Ｒ1～Ｒ14におけるケイ素含有基としては、例えば、ケイ素原子数１～４かつ炭素原子数３～２０のアルキルシリル基またはアリールシリル基が挙げられ、その具体例としては、トリメチルシリル、ｔｅｒｔ－ブチルジメチルシリル、トリフェニルシリルが挙げられる。
【0069】
フルオレン環上のＲ5からＲ12までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。そのような置換フルオレニル基として、例えば、ベンゾフルオレニル、ジベンゾフルオレニル、オクタヒドロジベンゾフルオレニル、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニルが挙げられる。
【0070】
フルオレン環上のＲ5からＲ12の置換基は、合成上の容易さから左右対称、すなわちＲ5＝Ｒ12、Ｒ6＝Ｒ11、Ｒ7＝Ｒ10、Ｒ8＝Ｒ9であることが好ましい。フルオレン環部分は、無置換フルオレン、３，６－二置換フルオレン、２，７－二置換フルオレンまたは２，３，６，７－四置換フルオレンが好ましい。フルオレン環上の３位、６位、２位、７位は、それぞれＲ7、Ｒ10、Ｒ6、Ｒ11に対応する。
【0071】
Ｒ13およびＲ14は、それぞれ独立に水素原子、炭化水素基または置換炭化水素基であることが好ましい。
一般式（１）の場合、Ｒ13およびＲ14はＹと結合し、架橋部として置換メチレン基または置換シリレン基を構成する。置換メチレン基および置換シリレン基の具体例としては、例えば、ジアルキルメチレン、ジシクロアルキルメチレン、アルキルシクロアルキルメチレン、アルキルアリールメチレン、ジアリールメチレン、ジアルキルシリレン、ジシクロアルキルシリレン、アルキルシクロアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、ジアリールシリレン、これらがハロゲン化された基が挙げられる。
一般式（１）の場合、Ｒ13およびＲ14はＹと結合し、架橋部として置換メチレン基または置換シリレン基を構成する。置換メチレン基および置換シリレン基の具体例としては、例えば、ジアルキルメチレン、ジシクロアルキルメチレン、アルキルシクロアルキルメチレン、アルキルアリールメチレン、ジアリールメチレン、ジアルキルシリレン、ジシクロアルキルシリレン、アルキルシクロアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、ジアリールシリレン、これらがハロゲン化された基が挙げられる。
【0072】
一般式（２）の場合、Ｙは前記２価の炭化水素基Ａと結合し、シクロアルキリデン基またはシクロメチレンシリレン基等を構成する。シクロアルキリデン基およびシクロメチレンシリレン基の具体例としては、例えば、シクロプロピリデン、シクロブチリデン、シクロペンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロヘプチリデン、ビシクロ［３．３．１］ノニリデン、ノルボルニリデン、アダマンチリデン、テトラヒドロナフチリデン、ジヒドロインダニリデン、シクロジメチレンシリレン、シクロトリメチレンシリレン、シクロテトラメチレンシリレン、シクロペンタメチレンシリレン、シクロヘキサメチレンシリレン、シクロヘプタメチレンシリレンが挙げられる。
【0073】
Ｑにおいて、ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ；炭素数１～２０の炭化水素基としては、Ｒ1～Ｒ14の炭化水素基と同様の基が挙げられ；アニオン配位子としては、アルコキシ基、アリーロキシ基、カルボキシレート基、スルホネート基等が挙げられ；孤立電子対で配位可能な中性配位子としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィン等の有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１，２－ジメトキシエタン等のエーテル類等が挙げられる。Ｑの少なくとも一つは、ハロゲン原子または炭素数１～２０のアルキル基であることが好ましい。
【0074】
メタロセン化合物（ａ）の具体例として、例えば、国際公開第０１／２７１２４号、国際公開第２００６／０２５５４０号または国際公開第２００７／３０８６０７号中に例示される化合物が挙げられる。
【0075】
メタロセン化合物（ａ）は、国際公開第２０１４／０５０８１７号などに記載の、一般式［Ａ２］で表される化合物が特に好ましい。
【0076】
【化2】
【0077】
Ｒ1bからＲ12bにおける炭化水素基としては、例えば、直鎖状アルキル基、直鎖状アルケニル基等の直鎖状炭化水素基；分岐状アルキル基等の分岐状炭化水素基；シクロアルキル基、ノルボルニル基、アダマンチル基等の環状飽和炭化水素基；アリール基、シクロアルケニル基等の環状不飽和炭化水素基；アラルキル基等の、飽和炭化水素基が有する１または２以上の水素原子を環状不飽和炭化水素基に置換してなる基が挙げられる。炭化水素基の炭素数は、通常１～２０、好ましくは１～１５、より好ましくは１～１０である。
【0078】
Ｒ1bからＲ12bにおけるケイ素含有基としては、例えば、式－ＳｉＲ3（式中、複数あるＲはそれぞれ独立に炭素数１～１５のアルキル基またはフェニル基である。）で表される基が挙げられる。
【0079】
Ｒ1bからＲ12bにおけるハロゲン含有炭化水素基としては、例えば、トリフルオロメチル基等の、上記炭化水素基が有する１または２以上の水素原子をハロゲン原子に置換してなる基が挙げられる。
【0080】
Ｒ2bからＲ12bにおけるハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
式［Ａ２］において２つの置換基が互いに結合して形成された環（スピロ環、付加的な環）としては、例えば、脂環、芳香環が挙げられる。具体的には、シクロヘキサン環、ベンゼン環、水素化ベンゼン環、シクロペンテン環が挙げられ、好ましくはシクロヘキサン環、ベンゼン環および水素化ベンゼン環である。また、このような環構造は、環上にアルキル基等の置換基をさらに有していてもよい。
式［Ａ２］において２つの置換基が互いに結合して形成された環（スピロ環、付加的な環）としては、例えば、脂環、芳香環が挙げられる。具体的には、シクロヘキサン環、ベンゼン環、水素化ベンゼン環、シクロペンテン環が挙げられ、好ましくはシクロヘキサン環、ベンゼン環および水素化ベンゼン環である。また、このような環構造は、環上にアルキル基等の置換基をさらに有していてもよい。
【0081】
Ｒ1bは、遊離原子価を有する炭素（シクロペンタジエニル環に結合する炭素）が３級炭素である置換基であることが特に好ましい。Ｒ1bとしては、具体的には、tert－ブチル基、tert－ペンチル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アダマンチル基である。
【0082】
フルオレン環部分は公知のフルオレン誘導体から得られる構造であれば特に制限されないが、Ｒ4bおよびＲ5bは、分子量の観点から、好ましくは水素原子である。
Ｒ2b、Ｒ3b、Ｒ6bおよびＲ7bは、好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基である。また、Ｒ2bとＲ3bが互いに結合して環を形成し、かつＲ6bとＲ7bが互いに結合して環を形成していてもよい。このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレニル基、1,1,3,3,6,6,8,8-オクタメチル-2,3,6,7,8,10-ヘキサヒドロ-1H-ジシクロペンタ[b,h]フルオレニル基、1',1',3',6',8',8'-ヘキサメチル-1'H,8'H-ジシクロペンタ［b,h］フルオレニル基が挙げられる。
Ｒ2b、Ｒ3b、Ｒ6bおよびＲ7bは、好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基である。また、Ｒ2bとＲ3bが互いに結合して環を形成し、かつＲ6bとＲ7bが互いに結合して環を形成していてもよい。このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレニル基、1,1,3,3,6,6,8,8-オクタメチル-2,3,6,7,8,10-ヘキサヒドロ-1H-ジシクロペンタ[b,h]フルオレニル基、1',1',3',6',8',8'-ヘキサメチル-1'H,8'H-ジシクロペンタ［b,h］フルオレニル基が挙げられる。
【0083】
Ｒ8bは水素原子であることが好ましい。Ｒ9bは炭素数２以上のアルキル基であることが好ましい。また、合成上の観点からは、Ｒ10bおよびＲ11bは水素原子であることも好ましい。
【0084】
あるいは、ｎ＝１である場合、Ｒ9bおよびＲ10bが互いに結合して環を形成していることがより好ましく、当該環がシクロヘキサン環等の６員環であることが特に好ましい。この場合、Ｒ11bは水素原子であることが好ましい。
【0085】
Ｒ12bは、アルキル基であることが好ましい。
Ｍは周期表第４族遷移金属であり、例えばＴｉ、ＺｒまたはＨｆであり、好ましくはＺｒまたはＨｆであり、特に好ましくはＺｒである。
Ｍは周期表第４族遷移金属であり、例えばＴｉ、ＺｒまたはＨｆであり、好ましくはＺｒまたはＨｆであり、特に好ましくはＺｒである。
【0086】
ｎは１～３の整数であり、好ましくは１または２であり、より好ましくは１である。ｎが上記値であることにより、生成する重合体を効率的に得る観点から好ましい。
ｊは１～４の整数であり、好ましくは２である。
ｊは１～４の整数であり、好ましくは２である。
【0087】
一般式［Ａ２］で表される化合物としては、(8-オクタメチルフルオレン-12'-イル-(2-(アダマンタン-1-イル)-8-メチル-3,3b,4,5,6,7,7a,8-オクタヒドロシクロペンタ[a]インデン))ジルコニウムジクロライドまたは(8-(2,3,6,7-テトラメチルフルオレン)-12'-イル-(2-(アダマンタン-1-イル)-8-メチル-3,3b,4,5,6,7,7a,8-オクタヒドロシクロペンタ[a]インデン))ジルコニウムジクロライドが特に好ましい。ここで、上記オクタメチルフルオレンとは1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレンのことである。
【0088】
《担体（ｂ）》
担体（ｂ）は、好ましくは粒子状であり、その表面および内部にメタロセン化合物（ａ）を固定化させることで、前記メタロセン触媒が形成される。このような形態の触媒は一般にメタロセン担持触媒と呼ばれる。
担体（ｂ）は、好ましくは粒子状であり、その表面および内部にメタロセン化合物（ａ）を固定化させることで、前記メタロセン触媒が形成される。このような形態の触媒は一般にメタロセン担持触媒と呼ばれる。
【0089】
担体（ｂ）は、有機アルミニウム化合物（b-1）、有機ホウ素化合物（b-2）、もしくは無機化合物（b-3）、またはこれらから選ばれる２種以上の複合体を主成分とする。
有機アルミニウム化合物（b-1）としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリノルマルオクチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミニウムハイドライド、トリシクロアルキルアルミニウムや、アルミノキサンに代表される有機アルミニウムオキシ化合物が挙げられる。また、有機アルミニウム化合物（b-1
）としては、例えば、ホウ素原子を含む有機アルミニウムオキシ化合物や、国際公開第２００５／０６６１９１号、国際公開第２００７／１３１０１０号に例示されているようなハロゲンを含むアルミノキサン、国際公開第２００３／０８２８７９号に例示されているようなイオン性アルミノキサンを挙げることもできる。
有機アルミニウム化合物（b-1）としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリノルマルオクチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミニウムハイドライド、トリシクロアルキルアルミニウムや、アルミノキサンに代表される有機アルミニウムオキシ化合物が挙げられる。また、有機アルミニウム化合物（b-1
）としては、例えば、ホウ素原子を含む有機アルミニウムオキシ化合物や、国際公開第２００５／０６６１９１号、国際公開第２００７／１３１０１０号に例示されているようなハロゲンを含むアルミノキサン、国際公開第２００３／０８２８７９号に例示されているようなイオン性アルミノキサンを挙げることもできる。
【0090】
有機ホウ素化合物（b-2）としては、例えば、トリアルキルアンモニウムテトラアリールボレート、トリアルキルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラアリールボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウムテトラアリールボレート、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレートが挙げられる。
【0091】
無機化合物（b-3）としては、例えば、多孔質酸化物、無機ハロゲン化物、粘土、粘土鉱物、またはイオン交換性層状化合物が挙げられる。多孔質酸化物としては、例えば、SiO2、Al2O3、MgO、ZrO2、TiO2、B2O3、CaO、ZnO、BaO、ThO2等の酸化物、またはこれらを含む複合物もしくは混合物が挙げられる。例えば、天然または合成ゼオライト、SiO2-MgO、SiO2-Al2O3、SiO2-TiO2、SiO2-V2O5、SiO2-Cr2O3、SiO2-TiO2-MgOなどを例示することができる。無機ハロゲン化物としては、例えば、MgCl2、MgBr2、MnCl2、MnBr2が挙げられる。無機ハロゲン化物は、そのまま用いてもよいし、ボールミル、振動ミルにより粉砕した後に用いてもよい。また、アルコール等の溶媒に無機ハロゲン化物を溶解させた後、析出剤によって微粒子状に析出させたものを用いることもできる。
【0092】
担体（ｂ）として、高活性かつ溶媒可溶部量をさらに抑制する観点から、アルミニウム原子を含有する担体が好ましい。担体（ｂ）中のアルミニウム原子の含有量は、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２０～６０質量％、さらに好ましくは３０～５０質量％、特に好ましくは３５～４７質量％である。
【0093】
このような担体（ｂ）としては、固体状アルミノキサンが好適に用いられ、例えば、国際公開第２０１０／０５５６５２号、国際公開第２０１３／１４６３３７号、あるいは、国際公開第２０１４／１２３２１２号で開示される固体状アルミノキサンが特に好適に用いられる。
【0094】
「固体状」とは、固体状アルミノキサンが用いられる反応環境下において、当該アルミノキサンが実質的に固体状態を維持することを意味する。より具体的には、例えばオレフィン重合触媒を構成する各成分を接触させてオレフィン重合固体触媒成分を調製する際、反応に用いられるヘキサンやトルエン等の不活性炭化水素媒体中、特定の温度・圧力環境下において前記アルミノキサンが固体状態であることを表す。
【0095】
固体状アルミノキサンは、好ましくは下記式（１）で表される構成単位および下記式（２）で表される構成単位から選ばれる少なくとも１種の構成単位を有するアルミノキサンを含有し、より好ましくは下記式（１）で表される構成単位を有するアルミノキサンを含有し、さらに好ましくは下記式（１）で表される構成単位のみからなるポリメチルアルミノキサンを含有する。
【0096】
【化3】
【0097】
式（２）中、Ｒ1は炭素数２～２０の炭化水素基、好ましくは炭素数２～１５の炭化水素基、より好ましくは炭素数２～１０の炭化水素基である。炭化水素基としては、例えば、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基が挙げられる。
【0098】
固体状アルミノキサンの構造は必ずしも明らかにされておらず、通常は、式（１）および／または式（２）で表される構成単位が２～５０程度繰り返されている構成を有すると推定されるが、当該構成に限定されない。また、その構成単位の結合態様は、例えば、線状、環状またはクラスター状と種々であり、アルミノキサンは、通常、これらのうちの１種からなるか、または、これらの混合物であると推定される。また、アルミノキサンは、式（１）または式（２）で表される構成単位のみからなってもよい。
【0099】
固体状アルミノキサンとしては、固体状ポリメチルアルミノキサンが好ましく、式（１）で表される構成単位のみからなる固体状ポリメチルアルミノキサンがより好ましい。
固体状アルミノキサンは、触媒担体として機能する。このため、固体状アルミノキサンの他に、触媒担体として、例えば、シリカ、アルミナ、シリカ・アルミナ、塩化マグネシウム等の固体状無機担体、またはポリスチレンビーズ等の固体状有機担体を用いなくともよい。
固体状アルミノキサンは、触媒担体として機能する。このため、固体状アルミノキサンの他に、触媒担体として、例えば、シリカ、アルミナ、シリカ・アルミナ、塩化マグネシウム等の固体状無機担体、またはポリスチレンビーズ等の固体状有機担体を用いなくともよい。
【0100】
固体状アルミノキサンは、例えば、国際公開第２０１０／０５５６５２号および国際公開第２０１４／１２３２１２号に記載された方法により調製することができる。
《有機化合物成分（ｃ）》
メタロセン触媒は、さらに必要に応じて、有機化合物成分（ｃ）を含有することもできる。有機化合物成分（ｃ）は、必要に応じて、重合性能および生成ポリマーの物性を向上させる目的で使用される。有機化合物成分（ｃ）としては、前述の有機アルミニウム化合物（b-1）を用いうる。その他に例えば、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、アミド、ポリエーテルおよびスルホン酸塩が挙げられる。
《有機化合物成分（ｃ）》
メタロセン触媒は、さらに必要に応じて、有機化合物成分（ｃ）を含有することもできる。有機化合物成分（ｃ）は、必要に応じて、重合性能および生成ポリマーの物性を向上させる目的で使用される。有機化合物成分（ｃ）としては、前述の有機アルミニウム化合物（b-1）を用いうる。その他に例えば、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、アミド、ポリエーテルおよびスルホン酸塩が挙げられる。
【0101】
《重合条件》
共重合体（Ａ）および（Ｂ）を得るための４－メチル－１－ペンテンと炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとの重合は、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。液相重合法においては、不活性炭化水素溶媒を用いることができ、具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロロベンゼン、ジクロロメタン、トリクロロメタン、テトラクロロメタン等のハロゲン化炭化水素；これらから選ばれる２種以上の混合溶媒が挙げられる。また、４－メチル－１－ペンテンを含むオレフィン自身を重合溶媒として用いることができる。
共重合体（Ａ）および（Ｂ）を得るための４－メチル－１－ペンテンと炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとの重合は、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。液相重合法においては、不活性炭化水素溶媒を用いることができ、具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロロベンゼン、ジクロロメタン、トリクロロメタン、テトラクロロメタン等のハロゲン化炭化水素；これらから選ばれる２種以上の混合溶媒が挙げられる。また、４－メチル－１－ペンテンを含むオレフィン自身を重合溶媒として用いることができる。
【0102】
オレフィン重合の際には、各成分の使用法、添加順序は任意に選ばれるが、以下のような方法が例示される。以下では、メタロセン化合物（ａ）、担体（ｂ）および有機化合物成分（ｃ）を、それぞれ「成分（ａ）～（ｃ）」ともいう。
（ｉ）成分（ａ）と成分（ｂ）を任意の順序で重合器に添加する方法。
（ii）成分（ａ）を成分（ｂ）に担持した触媒成分を重合器に添加する方法。
（ｉ）成分（ａ）と成分（ｂ）を任意の順序で重合器に添加する方法。
（ii）成分（ａ）を成分（ｂ）に担持した触媒成分を重合器に添加する方法。
【0103】
上記（ｉ）～（ii）の各方法においては、任意の段階でさらに成分（ｃ）が添加されてもよい。また、各触媒成分の少なくとも２つは予め接触されていてもよい。
また、成分（ｂ）に成分（ａ）が担持された固体触媒成分においては、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン等のオレフィンが予備重合されていてもよく、予備重合された固体触媒成分上に、さらに触媒成分が担持されていてもよい。
また、成分（ｂ）に成分（ａ）が担持された固体触媒成分においては、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン等のオレフィンが予備重合されていてもよく、予備重合された固体触媒成分上に、さらに触媒成分が担持されていてもよい。
【0104】
メタロセン触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、メタロセン触媒を構成しうる各成分の使用量は以下のとおりである。また、メタロセン触媒において、各成分の含有量を以下のとおりに調節することができる。
【0105】
成分（ａ）は、反応容積１リットル当り、通常は１０-10～１０-2モル、好ましくは１０-8～１０-3モルとなるような量で用いられる。成分（b-1）は、成分（b-1）中のアルミニウム原子と成分（ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔Ａｌ/Ｍ〕が通常は１０～１００００、好ましくは３０～２０００、特に好ましくは１５０～５００となるような量で用いることができる。成分（b-2）は、成分（b-2）と成分（ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔(b-2)/Ｍ〕が通常は１０～１００００、好ましくは３０～２０００、さらに好ましくは１５０～５００となるような量で用いることができる。成分（b-3）は
、成分（b-3）と成分（ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔(b-3)/Ｍ〕が通常は１０～１００００、好ましくは３０～２０００、さらに好ましくは１５０～５００となるような量で用いることができる。
、成分（b-3）と成分（ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔(b-3)/Ｍ〕が通常は１０～１００００、好ましくは３０～２０００、さらに好ましくは１５０～５００となるような量で用いることができる。
【0106】
成分（ｃ）を用いる場合は、成分（ｂ）が成分（b-1）の場合には、成分（b-1）中のアルミニウム原子と成分（ｃ）のモル比〔Ａｌ/（ｃ）〕が通常は０．００２～５００、好ましくは０．０１～６０となるような量で、成分（ｂ）が成分（b-2）の場合には、成分（b-2）と成分（ｃ）のモル比〔(b-2)/（ｃ）〕が通常は０．００２～５００、好ましくは０．０１～６０となるような量で、成分（ｂ）が成分（b-3）の場合は、成分（b-3）と成分（ｃ）のモル比〔(b-3)/（ｃ）〕が通常は０．００２～５００、好ましくは０．０１～６０となるような量で用いることができる。
【0107】
重合温度は、通常は－５０～２００℃、好ましくは０～１００℃、より好ましくは２０～１００℃である。重合圧力は、通常は常圧～１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧～５ＭＰａゲージ圧の条件下である。重合反応は、回分式、半連続式および連続式のいずれの方法でも行うことができる。生成ポリマーの分子量または重合活性を制御する目的で、重合系に水素を添加することができ、水素の添加量は、オレフィン１ｋｇあたり０．００１～１００ＮＬ程度が適当である。
【0108】
重合条件としては、反応条件の異なる２段以上の重合を行う多段重合を採用することも可能である。例えば、水素使用量、または４－メチル－１－ペンテンと炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンとの比率の異なる２種の条件で段階的に重合を実施することにより、所望の分子量分布または組成分布の重合体を得ることが可能である。
【0109】
例えば、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物は、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）をスラリー重合により製造する工程（１）と、工程（１）で得られた共重合体（Ａ）の存在下で、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）を、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計量を１００質量部とした場合に共重合体（Ｂ）の量が５～９０質量部となる範囲で、スラリー重合により製造する工程（２）とを有する多段重合法により製造することができる。
【0110】
前記多段重合法は、重合条件の異なる工程（１）と工程（２）とを有するが、工程（１）および（２）の二段式重合でもよく、工程（１）および（２）に加えて他の工程をさらに含む三段式以上の重合であってもよい。
【0111】
《工程（１）》
工程（１）では、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）をスラリー重合により製造する。工程（１）において、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（１）では、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）をスラリー重合により製造する。工程（１）において、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
【0112】
工程（１）では、共重合体（Ａ）を含むスラリーが得られる。スラリー濃度、すなわち共重合体（Ａ）粒子濃度は、通常は０．０１５～４５質量％、好ましくは０．０３～３５質量％である。
【0113】
《工程（２）》
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ａ）の存在下で、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）をスラリー重合により製造する。工程（２）において、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ａ）の存在下で、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）をスラリー重合により製造する。工程（２）において、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
【0114】
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ａ）および工程（２）で得られる共重合体（Ｂ）の合計量を１００質量部とした場合に、共重合体（Ｂ）の量が５～９０質量部となる範囲で、共重合体（Ｂ）を製造する。
【0115】
工程（２）では、一実施態様では、共重合体（Ａ）を含むスラリーに、４－メチル－１－ペンテンおよび炭素数２～２０の直鎖状α－オレフィンを添加し、これらモノマーのスラリー重合を行うことができる。
【0116】
工程（２）では、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含有する粒子を含むスラリーが得られる。スラリー濃度、すなわち粒子濃度は、通常は３～５０質量％、好ましくは５～４０質量％である。
【0117】
上記多段重合法ではスラリー重合を採用するが、「スラリー重合」とは、重合により生じる重合体が、重合時に用いた上記媒体に実質的に溶解することなく、例えば微粒子として上記媒体に分散した形で存在することを特徴とする重合をいう。
【0118】
《固液分離工程》
工程（２）で得られた、共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含有する４－メチル－１－ペンテン系重合体粒子を含むスラリーを、固液分離する、例えば濾過することにより、前記粒子を分離回収することができる。
工程（２）で得られた、共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含有する４－メチル－１－ペンテン系重合体粒子を含むスラリーを、固液分離する、例えば濾過することにより、前記粒子を分離回収することができる。
【0119】
《後処理工程》
上記多段重合法で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体粒子、例えば上記固液分離工程で得られた粒子に対しては、上記方法で製造した後に、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行ってよい。
上記多段重合法で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体粒子、例えば上記固液分離工程で得られた粒子に対しては、上記方法で製造した後に、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行ってよい。
【0120】
以上のようにして、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物を得ることができる。
＜その他の重合体成分＞
本実施形態の樹脂組成物は、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分としては、例えば、α－オレフィン重合体（Ｅ）（ただし、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）を除く）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
＜その他の重合体成分＞
本実施形態の樹脂組成物は、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分としては、例えば、α－オレフィン重合体（Ｅ）（ただし、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）を除く）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
【0121】
α－オレフィン重合体（Ｅ）は、例えば、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ただし、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）を除く）であり、炭素数２～２０のα－オレフィンの単独重合体または共重合体が挙げられる。
【0122】
炭素数２～２０のα－オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセン等の直鎖状α－オレフィン；イソブテン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４－エチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ヘキセン等の分岐状α－オレフィンが挙げられる。これらの中でも、炭素数１５以下のα－オレフィンが好ましく、炭素数１０以下のα－オレフィンがより好ましい。
【0123】
α－オレフィン重合体（Ｅ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、共重合体（Ａ）において前述した他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。
α－オレフィン重合体（Ｅ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｅ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
α－オレフィン重合体（Ｅ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｅ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
【0124】
α－オレフィン重合体（Ｅ）としては、具体的には、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１－ブテンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、エチレン・１－ヘキセンランダム共重合体、エチレン・１－オクテンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・１－ブテン・エチリデンノルボルネンランダム共重合体、エチレン・１－ブテン・１－オクテンランダム共重合体等のエチレン共重合体、プロピレン単独重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・１－ヘキセンランダム共重合体、プロピレン・１－オクテンランダム共重合体等のプロピレン共重合体、１－ブテン単独重合体、１－ブテン・１－ヘキセンランダム共重合体、１－ブテン・１－オクテンランダム共重合体等のブテン共重合体、４－メチル－１－ペンテン単独重合体、４－メチル－１－ペンテン・１－ヘキセン共重合体等の４－メチル－１－ペンテン共重合体が挙げられる。これらの中でも、相溶性の観点から、４－メチル－１－ペンテン単独重合体および４－メチル－１－ペンテン共重合体が好ましい。
【0125】
α－オレフィン重合体（Ｅ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Eは、通常は０．１～１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５～５ｄＬ／ｇである。
α－オレフィン重合体（Ｅ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）は、特に限定されないが、耐熱性、強度の理由から、６０℃以上が好ましく、７０～３００℃がより好ましい。
α－オレフィン重合体（Ｅ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）は、特に限定されないが、耐熱性、強度の理由から、６０℃以上が好ましく、７０～３００℃がより好ましい。
【0126】
α－オレフィン重合体（Ｅ）は、例えば、バナジウム系触媒、チタン系触媒またはメタロセン系触媒などを用いる従来公知の方法により製造することができる。
本実施形態の樹脂組成物は、１種または２種以上のα－オレフィン重合体（Ｅ）を含有することができる。
本実施形態の樹脂組成物は、１種または２種以上のα－オレフィン重合体（Ｅ）を含有することができる。
【0127】
本実施形態の樹脂組成物中のα－オレフィン重合体（Ｅ）の含有量は、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計１００質量部に対して、通常は５０質量部以下、好ましくは４０質量部以下である。
【0128】
一実施態様において、本実施形態の樹脂組成物が４－メチル－１－ペンテン単独重合体を多量に含有すると得られる成形体の強度を向上させることができるが、延伸性が悪くなることがある。このため、本実施形態の樹脂組成物中の４－メチル－１－ペンテン単独重合体の含有割合は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下である。
【0129】
＜添加剤＞
本発明の樹脂組成物は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、共重合体（Ａ）および（Ｂ）等を含む重合体成分１００質量部に対して、それぞれ、通常は０～５０質量部、好ましくは０～１０質量部である。
本発明の樹脂組成物は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、共重合体（Ａ）および（Ｂ）等を含む重合体成分１００質量部に対して、それぞれ、通常は０～５０質量部、好ましくは０～１０質量部である。
【0130】
本発明の樹脂組成物は、１種または２種以上の添加剤を含有することができる。
［樹脂組成物の製造方法］
本発明の樹脂組成物の製造方法について説明する。
［樹脂組成物の製造方法］
本発明の樹脂組成物の製造方法について説明する。
【0131】
本発明の樹脂組成物は、例えば、上述の共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）と、必要に応じて、その他の重合体成分および添加剤とを混合することにより得ることができる。共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物は、上述した多段重合法により得ることもできる。
【0132】
各成分の混合方法については、種々公知の方法、例えば、プラストミル、ヘンシェルミキサー、Ｖ－ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラー、ブレンダー、ニーダールーダー等の装置を用いて各成分を混合する方法；前記混合後、得られた混合物を一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の装置でさらに溶融混練した後、得られた溶融混練物を造粒または粉砕する方法を採用することができる。
【0133】
本発明の樹脂組成物は、検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）で測定した場合に、得られる成形体の延伸性を向上させる等の観点から、１３５℃以上の範囲の溶出成分量が樹脂組成物の０～１４５℃における全溶出成分量に対して２０質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。１３５℃以上の範囲の溶出成分には、通常、４－メチル－１－ペンテン単独重合体が該当する。
【0134】
［成形体］
本発明の成形体は、本発明の樹脂組成物を含んでなり、例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、スタンピング成形、真空成形、カレンダー成形、フィラメント成形、発泡成形、パウダースラッシュ成形等の公知の熱成形方法により得られる。
本発明の成形体は、本発明の樹脂組成物を含んでなり、例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、スタンピング成形、真空成形、カレンダー成形、フィラメント成形、発泡成形、パウダースラッシュ成形等の公知の熱成形方法により得られる。
【0135】
本発明の成形体は、押出成形、射出成形、溶液流延等の方法で得られた一次成形体を、ブロー成形、延伸等の方法でさらに加工して得られた成形体であってもよい。
本発明の成形体としてはフィルムが好ましい。本発明のフィルムは、耐熱性、機械物性、電気特性（絶縁破壊強さ等）、離型性といった従来からある４－メチル－１－ペンテン共重合体の特性に加え、表面粗さが小さく平滑であり、また延伸性および柔軟性に優れる。本発明のフィルムは、本発明の樹脂組成物を含んでなり、例えば、通常は１８０～３００℃の範囲で溶融成形して得ることができる。本発明のフィルムの厚さは、通常は１０００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは１５μｍ以下である。本発明のフィルムの厚さの下限は特に限定されないが、通常１μｍである。
本発明の成形体としてはフィルムが好ましい。本発明のフィルムは、耐熱性、機械物性、電気特性（絶縁破壊強さ等）、離型性といった従来からある４－メチル－１－ペンテン共重合体の特性に加え、表面粗さが小さく平滑であり、また延伸性および柔軟性に優れる。本発明のフィルムは、本発明の樹脂組成物を含んでなり、例えば、通常は１８０～３００℃の範囲で溶融成形して得ることができる。本発明のフィルムの厚さは、通常は１０００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは１５μｍ以下である。本発明のフィルムの厚さの下限は特に限定されないが、通常１μｍである。
【0136】
本発明のフィルムは、フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が好ましくは１００ｎｍ未満であり、より好ましくは６０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは４０ｎｍ以下である。フィルムの表面粗さ（Ｒａ）は、本発明のフィルムはより平滑であることが好ましいため、下限に制限は特になく、０に近いことが好ましい。
【0137】
本発明のフィルムは、フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が好ましくは５００ｎｍ未満であり、より好ましくは４００ｎｍ以下であり、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）は、本発明のフィルムはより平滑であることが好ましいため、下限に制限は特になく、０に近いことが好ましい。
【0138】
本発明のフィルムは、前記４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）および４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ｂ）のような少なくとも２種の４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する。
【0139】
すなわち、本発明のフィルムとしては、下記要件（Ｉ）～（ＩＩＩ）を満たすフィルムを挙げることができる。
（Ｉ）少なくとも２種の４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する。
（ＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が１００ｎｍ未満である。
（ＩＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が５００ｎｍ未満である。
（Ｉ）少なくとも２種の４－メチル－１－ペンテン共重合体を含有する。
（ＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒａ）が１００ｎｍ未満である。
（ＩＩＩ）フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）が５００ｎｍ未満である。
【0140】
本発明のフィルムは、例えば、本発明の樹脂組成物から得られる単層フィルムのほか、本発明の樹脂組成物から得られる層を有する積層フィルムであってもよい。積層フィルムを得る方法としては、例えば、あらかじめＴダイ成形またはインフレーション成形にて得られた表面層フィルム上に、押出ラミネーション、押出コーティング等の公知の積層法により他の層を積層する方法；複数のフィルムを独立して成形した後、各々のフィルムをドライラミネーションにより積層する方法；複数の成分を多層の押出機に供して成形する共押出成形法が挙げられる。前記表面層フィルムは、例えば、本発明の樹脂組成物から得られる層である。
【0141】
本発明のフィルムの用途としては、例えば、
延伸フィルム：例えば、キャパシタ用フィルム；
半導体工程フィルム：例えば、ダイシングテープ、バックグラインドテープ、ダイボンディングフィルム、偏光板用フィルム；
包装用フィルム：例えば、食品包装用フィルム、ストレッチフィルム、ラップフィルム、通気性フィルム、シュリンクフィルム、イージーピールフィルム；
セパレーター：例えば、バッテリーセパレーター、リチウムイオン電池用セパレーター、燃料電池用電解質膜、粘着・接着材セパレーター；
電子部材用フィルム：例えば、拡散フィルム、反射フィルム、耐放射線フィルム、耐γ線フィルム、多孔フィルム；
離型フィルム：例えば、フレキシブルプリント基板用、ＡＣＭ基板用、リジッドフレキシブル基板用、先端複合材料用、炭素繊維複合材硬化用、ガラス繊維複合材硬化用、アラミド繊維複合材硬化用、ナノ複合材硬化用、フィラー充填材硬化用、ウレタン硬化用、エポキシ硬化用、半導体封止用、偏光板用、拡散シート用、プリズムシート用、反射シート用、燃料電池用または各種ゴムシート用の離型フィルム；
表面保護フィルム：例えば、偏光板用、液晶パネル用、光学部品用、レンズ用、電気部品・電化製品用、携帯電話用、パソコン用またはタッチパネル用の保護フィルム、マスキングフィルム；
建材フィルム：例えば、建材用ウインドウフィルム、合わせガラス用フィルム、防弾材、防弾ガラス用フィルム、遮熱シート、遮熱フィルム；
が挙げられる。
延伸フィルム：例えば、キャパシタ用フィルム；
半導体工程フィルム：例えば、ダイシングテープ、バックグラインドテープ、ダイボンディングフィルム、偏光板用フィルム；
包装用フィルム：例えば、食品包装用フィルム、ストレッチフィルム、ラップフィルム、通気性フィルム、シュリンクフィルム、イージーピールフィルム；
セパレーター：例えば、バッテリーセパレーター、リチウムイオン電池用セパレーター、燃料電池用電解質膜、粘着・接着材セパレーター；
電子部材用フィルム：例えば、拡散フィルム、反射フィルム、耐放射線フィルム、耐γ線フィルム、多孔フィルム；
離型フィルム：例えば、フレキシブルプリント基板用、ＡＣＭ基板用、リジッドフレキシブル基板用、先端複合材料用、炭素繊維複合材硬化用、ガラス繊維複合材硬化用、アラミド繊維複合材硬化用、ナノ複合材硬化用、フィラー充填材硬化用、ウレタン硬化用、エポキシ硬化用、半導体封止用、偏光板用、拡散シート用、プリズムシート用、反射シート用、燃料電池用または各種ゴムシート用の離型フィルム；
表面保護フィルム：例えば、偏光板用、液晶パネル用、光学部品用、レンズ用、電気部品・電化製品用、携帯電話用、パソコン用またはタッチパネル用の保護フィルム、マスキングフィルム；
建材フィルム：例えば、建材用ウインドウフィルム、合わせガラス用フィルム、防弾材、防弾ガラス用フィルム、遮熱シート、遮熱フィルム；
が挙げられる。
【0142】
本発明のフィルムは、延伸フィルムであることが好ましく、例えば、本発明の樹脂組成物をＴダイ押出成形法などによりフィルム状またはシート状に成形して得られた一次成形体を、さらに一軸延伸または二軸延伸して得られた延伸フィルムであることが好ましい。延伸倍率は、ＭＤ方向およびＴＤ方向でそれぞれ独立に、１．０５～２０倍とすることができる。
【0143】
延伸フィルムの具体的な用途としては、キャパシタ用フィルムが挙げられる。キャパシタ用フィルムには、延伸による薄膜化および配向による高強度化が必要とされることがある。本発明の樹脂組成物を用いることにより、薄膜加工性に優れ、高強度のキャパシタ用フィルムを得ることができる。また、本発明の樹脂組成物を用いたキャパシタ用フィルムは、表面粗さが小さく、平滑性に優れ、延伸後においても透明性を保つことができる傾向にある。
［キャパシタ用フィルム］
本発明のキャパシタ用フィルムの厚さは、好ましくは１～２０μｍ、より好ましくは２～１５μｍ、さらに好ましくは２．５～１０μｍである。
［キャパシタ用フィルム］
本発明のキャパシタ用フィルムの厚さは、好ましくは１～２０μｍ、より好ましくは２～１５μｍ、さらに好ましくは２．５～１０μｍである。
【0144】
本発明のキャパシタ用フィルムは、２３℃における絶縁破壊強さＶ（２３℃）と１２０℃における絶縁破壊強さＶ（１２０℃）との比Ｖ（１２０℃）／Ｖ（２３℃）が、好ましくは０．５０以上、より好ましくは０．５５以上、さらに好ましくは０．６０以上である。このような態様であると、長期課電時の電気特性が安定し、キャパシタとして有用である。前記比の上限値は高いほど電気特性が優れるが、一実施態様において０．９５であってもよい。
【0145】
本発明のキャパシタ用フィルムは、１２０℃における絶縁破壊強さＶ（１２０℃）が、好ましくは２００ｋＶ／ｍｍ以上であり、より好ましくは２５０ｋＶ／ｍｍ以上である。絶縁破壊強さＶ（１２０℃）の上限値は特に限定されないが、一実施態様において７００ｋＶ／ｍｍであってもよい。
【0146】
以上の物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
［キャパシタ用フィルムの製造方法］
本発明のキャパシタ用フィルムは、前記樹脂組成物からなるフィルムを二軸延伸して得られる。より具体的には、前記キャパシタ用フィルムは、前記樹脂組成物を用いて、例えば１８０～３００℃の範囲でＴダイ押出成形法などによりフィルムを形成し、このフィルムを二軸延伸して製造される。
［キャパシタ用フィルムの製造方法］
本発明のキャパシタ用フィルムは、前記樹脂組成物からなるフィルムを二軸延伸して得られる。より具体的には、前記キャパシタ用フィルムは、前記樹脂組成物を用いて、例えば１８０～３００℃の範囲でＴダイ押出成形法などによりフィルムを形成し、このフィルムを二軸延伸して製造される。
【0147】
延伸倍率は、面積換算で好ましくは１．１～１００倍、より好ましくは２～９０倍、さらに好ましくは４～８０倍、特に好ましくは１０～６０倍である。延伸倍率が前記範囲内であると、フィルムキャパシタとして必要な電気特性が発現しやすくなる。
【0148】
延伸方法としては、逐次二軸延伸法および同時二軸延伸法のいずれの方法であってもよいが、製膜安定性および厚さ均一性の点から、逐次二軸延伸法が好ましい。
逐次二軸延伸法の場合、例えば、前記樹脂組成物をＴダイ押出成形法などによって冷却ロール上に押し出すことによって未延伸フィルムを得る。次いでこの未延伸フィルムを、所定の延伸温度に設定された予熱ロールを経てフィルム長手方向（ＭＤ方向）に延伸する（縦延伸）。その後、所定の延伸温度に設定された加熱オーブン内を通過させながらフィルム幅方向（ＴＤ方向）に延伸する（横延伸）。
逐次二軸延伸法の場合、例えば、前記樹脂組成物をＴダイ押出成形法などによって冷却ロール上に押し出すことによって未延伸フィルムを得る。次いでこの未延伸フィルムを、所定の延伸温度に設定された予熱ロールを経てフィルム長手方向（ＭＤ方向）に延伸する（縦延伸）。その後、所定の延伸温度に設定された加熱オーブン内を通過させながらフィルム幅方向（ＴＤ方向）に延伸する（横延伸）。
【0149】
縦延伸および横延伸ともに延伸温度は、延伸に用いる４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ）等の重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）と融点（Ｔｍ）との間であることが好ましい。延伸温度８０℃～２１０℃で延伸すると、所望の電気特性を示すフィルムを得やすい。上記延伸温度は、好ましくは８５℃～２１０℃、より好ましくは９０℃～２１０℃、特に好ましくは９０℃～１８０℃である。延伸倍率は、フィルム長手方向とフィルム幅方向にそれぞれ独立に通常は１．２～１１．０倍、好ましくは１．４～９．５倍、より好ましくは２～９倍である。
【0150】
また、二軸延伸後、フィルム長手方向またはフィルム幅方向、あるいはフィルム長手方向とフィルム幅方向に再延伸してもよい。また、二軸延伸後、アニール処理を行ってもよい。アニール温度は、通常は１００～２３０℃、好ましくは１３０～２２０℃である。
【実施例】
【0151】
以下、本発明を実施例に基づき更に詳細に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
［各種物性の測定法］
＜４－メチル－１－ペンテン共重合体中の構成単位含量＞
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（４－メチル－１－ペンテン含量）および４－メチル－１－ペンテン以外のα－オレフィンから導かれる構成単位の量（α－オレフィン含量）は、以下の装置および条件により、13Ｃ－ＮＭＲスペクトルより算出した。
［各種物性の測定法］
＜４－メチル－１－ペンテン共重合体中の構成単位含量＞
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位の量（４－メチル－１－ペンテン含量）および４－メチル－１－ペンテン以外のα－オレフィンから導かれる構成単位の量（α－オレフィン含量）は、以下の装置および条件により、13Ｃ－ＮＭＲスペクトルより算出した。
【0152】
日本電子（株）製ＥＣＰ５００型核磁気共鳴装置を用い、溶媒としてｏ－ジクロロベンゼン／重ベンゼン（８０／２０容量％）混合溶媒，試料濃度５５ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度１２０℃、観測核は１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）、シーケンスはシングルパルスプロトンデカップリング、パルス幅は４．７μ秒（４５°パルス）、繰り返し時間は５．５秒、積算回数は１万回以上、２７．５０ｐｐｍをケミカルシフトの基準値として測定した。得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルにより、４－メチル－１－ペンテン、α－オレフィンの組成を定量化した。
【0153】
＜極限粘度［η］＞
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηsp／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηsp／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
【0154】
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ） （Ｃ→０）
＜ＣＦＣおよび分子量測定＞
ＣＦＣおよび分子量測定は以下の条件で行った。
＜ＣＦＣおよび分子量測定＞
ＣＦＣおよび分子量測定は以下の条件で行った。
【0155】
装置 ：ＣＦＣ２型クロス分別クロマトグラフ（Polymer Char）
検出器（内蔵）：ＩＲ４型赤外分光光度計（Polymer Char）
検出波長：３．４２μｍ（２，９２０ｃｍ-1）；固定
試料濃度：３０ｍｇ／３０ｍＬ（ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）で希釈)
注入量 ：０．５ｍＬ
温度条件：４０℃／ｍｉｎで１４５℃まで昇温して３０分間保持し、１℃／ｍｉｎで０℃まで冷却して６０分間保持した後に、下記溶出区分ごとの溶出量を評価した。区分間の温度変化は４０℃／ｍｉｎとした。
検出器（内蔵）：ＩＲ４型赤外分光光度計（Polymer Char）
検出波長：３．４２μｍ（２，９２０ｃｍ-1）；固定
試料濃度：３０ｍｇ／３０ｍＬ（ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）で希釈)
注入量 ：０．５ｍＬ
温度条件：４０℃／ｍｉｎで１４５℃まで昇温して３０分間保持し、１℃／ｍｉｎで０℃まで冷却して６０分間保持した後に、下記溶出区分ごとの溶出量を評価した。区分間の温度変化は４０℃／ｍｉｎとした。
【0156】
溶出区分： 溶出区分の境界は、０～１０８℃の範囲では、0, 5, 10, 15, 20, 25, 30,35, 50, 70, 90, 95, 100, 102, 104, 106℃とし、１０８～１３５℃の範囲では１℃刻みとし、１３５～１４５℃の範囲では、135,140,145℃とし、各区分での溶出量を評価した。
【0157】
ＧＰＣカラム ：Ｓｈｏｄｅｘ ＨＴ－８０６Ｍ×３本（昭和電工）
ＧＰＣカラム温度：１４５℃
ＧＰＣカラム較正：単分散ポリスチレン（東ソー）
分子量較正法 ：標品較正法（ポリスチレン換算）
移動相 ：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、ＢＨＴ添加
流量 ：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
［製造例１～２４］
国際公開第２０１７／１５０２６５号の比較例１（［０１５８］）に記載の重合方法に準じて、α－オレフィンを表１－１および表１－２に記載のα－オレフィンに変更し、得られる共重合体中の物性が表１－１および表１－２の値になるように、４－メチル－１－ペンテン、α－オレフィン、水素の使用割合を変更することによって、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ－１）～（Ａ－１２）および（Ｂ－１）～（Ｂ－１２）を得た。
ＧＰＣカラム温度：１４５℃
ＧＰＣカラム較正：単分散ポリスチレン（東ソー）
分子量較正法 ：標品較正法（ポリスチレン換算）
移動相 ：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、ＢＨＴ添加
流量 ：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
［製造例１～２４］
国際公開第２０１７／１５０２６５号の比較例１（［０１５８］）に記載の重合方法に準じて、α－オレフィンを表１－１および表１－２に記載のα－オレフィンに変更し、得られる共重合体中の物性が表１－１および表１－２の値になるように、４－メチル－１－ペンテン、α－オレフィン、水素の使用割合を変更することによって、４－メチル－１－ペンテン共重合体（Ａ－１）～（Ａ－１２）および（Ｂ－１）～（Ｂ－１２）を得た。
【0158】
【表1-1】
【0159】
【表1-2】
［樹脂組成物の製造］
前記製造例で得られた共重合体（Ａ－１）３５質量部および共重合体（Ｂ－１）６５質量部に対して、二次抗酸化剤としてトリ（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）フォスフェートを０．１質量部、耐熱安定剤としてｎ－オクタデシル－３－（４’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）プロピオネートを０．１質量部配合した。
【0160】
次いで、得られた混合物を、（株）プラスチック工学研究所社製二軸押出機ＢＴ－３０（スクリュー径３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４６）を用い、設定温度２７０℃、樹脂押出量６０ｇ／ｍｉｎおよび２００ｒｐｍの条件で造粒し、樹脂組成物のペレットを得た。
［フィルムの作成］
得られた前記ペレットを単軸押出機（（株）田中鉄工所製）に供給し、シリンダ２７０℃で溶融混練して、２７０℃のダイス温度でＴ型スリットダイよりフィルム状に溶融押出した。次いで、得られたフィルムを８０℃に制御した金属冷却ロール上にエアー圧で密着させながら、引取速度０．９ｍ／minの条件で引き取った。冷却固化された厚さ２００μｍの未延伸フィルムを得た。
［フィルムの延伸］
得られた未延伸フィルムを加熱金属ロールにより予熱してフィルム温度を１６０℃まで昇温し、周速差をつけた１対のロール間で３倍に縦延伸して、一軸延伸フィルムとした。次いで前記一軸延伸フィルムの幅方向の両端をクリップで把持して加熱オーブンへと導き、１６０℃に予熱したあと、幅方向に５倍に横延伸して、二軸延伸フィルムとした。この後、前記二軸延伸フィルムを２００℃に加熱してアニール処理した。このようにして得られた二軸延伸フィルムの両端部を、レザー刃を用いたレザーカットで切断したのち、ロール状に巻き取って評価用のサンプルを得た。
［フィルムの作成］
得られた前記ペレットを単軸押出機（（株）田中鉄工所製）に供給し、シリンダ２７０℃で溶融混練して、２７０℃のダイス温度でＴ型スリットダイよりフィルム状に溶融押出した。次いで、得られたフィルムを８０℃に制御した金属冷却ロール上にエアー圧で密着させながら、引取速度０．９ｍ／minの条件で引き取った。冷却固化された厚さ２００μｍの未延伸フィルムを得た。
［フィルムの延伸］
得られた未延伸フィルムを加熱金属ロールにより予熱してフィルム温度を１６０℃まで昇温し、周速差をつけた１対のロール間で３倍に縦延伸して、一軸延伸フィルムとした。次いで前記一軸延伸フィルムの幅方向の両端をクリップで把持して加熱オーブンへと導き、１６０℃に予熱したあと、幅方向に５倍に横延伸して、二軸延伸フィルムとした。この後、前記二軸延伸フィルムを２００℃に加熱してアニール処理した。このようにして得られた二軸延伸フィルムの両端部を、レザー刃を用いたレザーカットで切断したのち、ロール状に巻き取って評価用のサンプルを得た。
【0161】
この評価用のサンプルを用いて下記の物性評価を行った。
［実施例２～１０、比較例１～２］
４－メチル－１－ペンテン共重合体として表２に記載の共重合体を配合し、その配合量を表２に記載の配合量としたこと以外は実施例１と同様にして、未延伸フィルムおよび二軸延伸フィルムを得た。その後、実施例１と同様にして、評価用のサンプルを得た。
［実施例１１～１４］
表２に記載の延伸条件に変更したこと以外は実施例３と同様にして、４－メチル－１－ペンテン共重合体、未延伸フィルムおよび二軸延伸フィルムを得た。その後、実施例１と同様にして、評価用のサンプルを得た。
［実施例２～１０、比較例１～２］
４－メチル－１－ペンテン共重合体として表２に記載の共重合体を配合し、その配合量を表２に記載の配合量としたこと以外は実施例１と同様にして、未延伸フィルムおよび二軸延伸フィルムを得た。その後、実施例１と同様にして、評価用のサンプルを得た。
［実施例１１～１４］
表２に記載の延伸条件に変更したこと以外は実施例３と同様にして、４－メチル－１－ペンテン共重合体、未延伸フィルムおよび二軸延伸フィルムを得た。その後、実施例１と同様にして、評価用のサンプルを得た。
【0162】
この評価用のサンプルを用いて下記の物性評価を行った。
＜極限粘度［η］＞
上記の測定方法により極限粘度［η］を測定した。
＜極限粘度［η］＞
上記の測定方法により極限粘度［η］を測定した。
【0163】
＜融点（Ｔｍ）＞
測定には、上記で得られた二軸延伸フィルムを試料として用いた。セイコーインスツル社製ＤＳＣ測定装置（ＤＳＣ２２０Ｃ）を用い、以下の手順で融点を測定した。まず、測定用アルミパンに試料を約５ｍｇ設置し、封止した。１００℃／ｍｉｎで２９０℃まで昇温し、２９０℃で５分間保持した後、１０℃／ｍｉｎで－１００℃まで降温させ、ついで－１００℃から１０℃／ｍｉｎで２９０℃まで昇温させた。２回目の昇温時の熱量曲線において結晶溶融ピークのピーク頂点から融点（Ｔｍ）を算出した。ピークが複数検出された場合は、温度が最大のものを融点（Ｔｍ）とした。
測定には、上記で得られた二軸延伸フィルムを試料として用いた。セイコーインスツル社製ＤＳＣ測定装置（ＤＳＣ２２０Ｃ）を用い、以下の手順で融点を測定した。まず、測定用アルミパンに試料を約５ｍｇ設置し、封止した。１００℃／ｍｉｎで２９０℃まで昇温し、２９０℃で５分間保持した後、１０℃／ｍｉｎで－１００℃まで降温させ、ついで－１００℃から１０℃／ｍｉｎで２９０℃まで昇温させた。２回目の昇温時の熱量曲線において結晶溶融ピークのピーク頂点から融点（Ｔｍ）を算出した。ピークが複数検出された場合は、温度が最大のものを融点（Ｔｍ）とした。
【0164】
＜絶縁破壊強さ＞
絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）は、ＡＳＴＭ－Ｄ１４９に準じ、ヤマヨ試験器有限会社製絶縁破壊試験機を用いて測定した。上記評価用のサンプルついて、２３℃および１２０℃において昇圧速度５００Ｖ／ｓｅｃにて電圧を印加して絶縁破壊耐電圧を測定し、絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）を求めた。次いで、２３℃における絶縁破壊強さＶ（２３℃）および１２０℃における絶縁破壊強さＶ（１２０℃）から、これらの比Ｖ（１２０℃）／Ｖ（２３℃）を算出した。
絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）は、ＡＳＴＭ－Ｄ１４９に準じ、ヤマヨ試験器有限会社製絶縁破壊試験機を用いて測定した。上記評価用のサンプルついて、２３℃および１２０℃において昇圧速度５００Ｖ／ｓｅｃにて電圧を印加して絶縁破壊耐電圧を測定し、絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）を求めた。次いで、２３℃における絶縁破壊強さＶ（２３℃）および１２０℃における絶縁破壊強さＶ（１２０℃）から、これらの比Ｖ（１２０℃）／Ｖ（２３℃）を算出した。
【0165】
＜平均厚さ＞
評価用サンプルの厚さは、マイクロメーターを用いて幅方向に１０点および長さ方向に１０点測定し、その平均値を二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さとした。
評価用サンプルの厚さは、マイクロメーターを用いて幅方向に１０点および長さ方向に１０点測定し、その平均値を二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さとした。
【0166】
＜表面粗さ Ｒａ＞
株式会社東京精密社製の表面粗さ計を用いて、評価用のサンプル表面の凹凸の状態を粗さ曲線として評価した。その平均線の方向に測定長さ（ｌ）分を抜き取り、この抜き取り部分の平均線の方向にＸ軸を、縦倍率の方向にＹ軸を取り、粗さ曲線をｙ＝ｆ（ｘ）で表したときに、次の式によって求められる値をナノメートル（ｎｍ）で表したものをＲａとした。測定長さは１０ｍｍとした。
株式会社東京精密社製の表面粗さ計を用いて、評価用のサンプル表面の凹凸の状態を粗さ曲線として評価した。その平均線の方向に測定長さ（ｌ）分を抜き取り、この抜き取り部分の平均線の方向にＸ軸を、縦倍率の方向にＹ軸を取り、粗さ曲線をｙ＝ｆ（ｘ）で表したときに、次の式によって求められる値をナノメートル（ｎｍ）で表したものをＲａとした。測定長さは１０ｍｍとした。
【0167】
Ｒａが１００未満であった場合をＡＡ、１００以上であった場合をＢＢとして評価した。
【0168】
【数1】
株式会社東京精密社製の表面粗さ計を用いて、評価用のサンプル表面の凹凸の状態を粗さ曲線として評価した。粗さ曲線からその平均線の方向に測定長さだけを抜き取り、この抜取り部分の平均線から縦倍率の方向に測定した。最も高い山頂から５番目までの山頂の標高（Ｙｐ）の絶対値の平均値と、最も低い谷底から５番目までの谷底の標高(Ｙｖ)の絶対値の平均値との和を下式のように求め、この値をナノメートル （ｎｍ）で表したものをＲｚとした。測定長さは１０ｍｍとした。
【0169】
Ｒｚが５００未満であった場合をＡＡ、５００以上であった場合をＢＢとして評価した。
【0170】
【数2】
【0171】
【表2】