特許 7556668 希土類磁性体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-09-17

(45)【発行日】2024-09-26

(54)【発明の名称】希土類磁性体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B22F 3/00 20210101AFI20240918BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20240918BHJP

   B22F 1/05 20220101ALI20240918BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20240918BHJP

   B22F 9/04 20060101ALI20240918BHJP

   C21D 6/00 20060101ALI20240918BHJP

   C21D 9/00 20060101ALI20240918BHJP

   C22C 21/00 20060101ALI20240918BHJP

   C22C 28/00 20060101ALI20240918BHJP

   C22C 30/02 20060101ALI20240918BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20240918BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20240918BHJP

   H01F 1/055 20060101ALI20240918BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20240918BHJP

【ＦＩ】

B22F3/00 F

B22F1/00 Y

B22F1/05

B22F3/24 B

B22F3/24 K

B22F9/04 C

B22F9/04 E

C21D6/00 B

C21D9/00 S

C22C21/00 N

C22C28/00 A

C22C30/02

C22C33/02 H

C22C38/00 303D

H01F1/055 130

H01F1/055 170

H01F41/02 G

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2023076529

(22)【出願日】2023-05-08

(65)【公開番号】P2023177262

(43)【公開日】2023-12-13

【審査請求日】2023-05-08

(31)【優先権主張番号】202210610371.6

(32)【優先日】2022-05-31

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(73)【特許権者】

【識別番号】310005618

【氏名又は名称】煙台東星磁性材料株式有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100139033

【弁理士】

【氏名又は名称】日高 賢治

(72)【発明者】

【氏名】王伝申

(72)【発明者】

【氏名】彭衆傑

(72)【発明者】

【氏名】楊昆昆

(72)【発明者】

【氏名】董占吉

(72)【発明者】

【氏名】丁開鴻

【審査官】國方 康伸

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１６／１３３０６７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０２２－０３１６０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－０２９１０８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２２Ｆ １／００－ ９／３０

Ｃ２２Ｃ ２８／００

Ｃ２２Ｃ ３８／００－３８／６０

Ｈ０１Ｆ １／００－ １／１１７

Ｈ０１Ｆ ４１／００－４１／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

希土類磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）質量百分率で示す化学式がＲ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}である拡散源合金を作成し、
１０≦α≦８０、１５≦β≦９０、０．１≦γ≦３、
前記Ｒ１は、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａの少なくとも一つ、
前記Ｍ１は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａの少なくとも一つであり、
前記拡散源合金を粉砕して拡散源合金粉末を作成し、
（ステップ２）質量百分率で示す化学式がＲ２_aＭ２_ｂＢ_ｃＦｅ_{１００－a－ｂ－ｃ}であるＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材を作成し、
２７≦a≦３３、１≦ｂ≦４、０．８≦ｃ≦１．２、
前記Ｒ２は、Ｎｄ、Ｐｒの少なくとも一つ、
前記Ｍ２は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｏ少なくとも一つであり、
（ステップ３）前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材の表面に前記拡散源合金粉末をコーティングし、拡散処理及び時効処理を行って前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を得るものであり、前記拡散処理の温度は８００～９１０℃、拡散時間は６～３０時間であり、前記時効処理は２回に分けて行い、第１次時効処理温度は７００～８５０℃、第１次時効処理時間は２～１０時間、第２次時効処理温度は４５０～６００℃、第２次時効処理時間は３～１０時間であり、
前記（ステップ１）と前記（ステップ２）は、同時又は順序が逆であっても良い、
ことを特徴とする希土類磁性体の製造方法。

【請求項2】

前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材は、母材合金の薄片と潤滑剤とを混合して水素化処理し、ジェットミルによって粉砕して母材合金粉末を作成する、
ことを特徴とする請求項１に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項3】

前記拡散源合金粉末は、噴霧製粉、アモルファス合金薄帯製粉又はインゴット製粉によって作成する、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項4】

前記拡散源合金は、水素吸着処理、脱水素処理を経て得るものであり、水素吸着温度は５０～２００℃、脱水素温度は４５０～５５０℃である、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項5】

前記母材合金粉末の平均粒子径は２～５μｍである、
ことを特徴とする請求項２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項6】

前記拡散源合金粉末の平均粒子径は３～６０μｍである、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項7】

前記拡散源合金粉末のコーティング方法は、マグネトロンスパッタリングコーティング、蒸着コーティング、被覆コーティングのいずれかである、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項8】

前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材を作成する焼結処理温度は９８０～１０６０℃であり、焼結時間は６～１５時間である、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、希土類磁性体の技術分野に属し、特に重希土類元素を用いずに保磁力を高めることができる軽希土類磁性体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結永久磁性体は、電子情報、医療機器設備、新エネルギー自動車、家電、ロボット等の分野で広く利用されている。過去数十年に及ぶ研究によって、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の性能は目覚ましい発展を遂げてきた。特に拡散技術は、重希土類元素の使用量を大幅に削減しつつ保磁力性能を維持することができる優れた技術である。

【0003】

この拡散技術は、母材となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結永久磁性体の表面に重希土類元素であるＤｙ、Ｔｂを塗布（添加）する方法が常用されるが、この方法によると、重希土類元素であるＤｙ、Ｔｂが結晶粒界の内部に大量に入り込みやすく、磁性体の残留磁気が低下し、重希土類元素を浪費してしまう問題がある。別の方法として、拡散源を熱処理によって結晶粒界から磁性体の内部に浸透させ、保磁力を高める結晶粒界拡散法がある。この方法によれば、磁性体の保磁力を大幅に向上させる一方で重希土類元素の使用量を少なくでき、低コストであることから広く注目されてきた。しかしながら、昨今の重希土類元素の価格高騰に伴い、Ｄｙ、Ｔｂを拡散源とする方法では高コスト問題を解決することが難しい。重希土類元素の拡散技術は、磁気特性の向上とともに、磁性体の製造コストを効果的に削減することができるため、重希土類元素の拡散技術の発展は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結永久磁性体の製造にとって、特に重要と言える。

【0004】

例えば、中国特許公告番号ＣＮ１０６２９８２１９Ｂには、Ｒ－Ｔ－Ｂ希土類永久磁性体の製造方法として、ａ）拡散源としてＲＬ_ｕＲＨ_ＶＦｅ_{１００－ｕ－ｖ－ｗ－ｚ}Ｂ_ｗＭ_ｚ希土類合金を作成し、前記ＲＬはＰｒ及びＮｄの少なくとも一つ、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、Ｈоの少なくとも一つ、ＭはＣｏ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｔｉの少なくとも一つであり、この希土類合金はＲ－Ｆｅ－Ｂの正方晶の主相構造を含み、０≦ｕ≦１０、３５≦ｖ≦７０、０．５≦ｗ≦５、０≦ｚ≦５、ｕ、ｖ、ｗ、ｚは各元素の質量パーセントを示し、ｂ）ＲＬ_ｕＲＨ_ＶＦｅ_{１００－ｕ－ｖ－ｗ－ｚ}Ｂ_ｗＭ_ｚ希土類合金を粉砕して合金粉末を作成し、ｃ）当該合金粉末とＲ－Ｔ－Ｂ磁性体を共に回転拡散装置へ投入して熱拡散処理し、拡散温度は７５０～９５０℃、拡散時間は４～７２時間であり、ｄ）時効処理の実施であって、回転拡散装置内に分散又は緩衝作用を奏する補助物質を添加し、補助物質は鉄基材及びチタン基材の一つ以上、又はアルミナ、ジルコニアの一つ以上であり、補助物質の粒子径は１０ｍｍ未満であり、回転拡散装置内に更に付着防止粉体を添加しても良く、付着防止粉体はアルミナ、ジルコニア、酸化ジスプロシウム、酸化テルビウム、フッ化ジスプロシウム、およびフッ化テルビウムのうちの一つ以上であり、付着防止粉末の粒子径は１００μｍ未満である、とする発明が開示されている。
上記発明で用いる拡散源合金は、ＲＬ_ｕＲＨ_ＶＦｅ_{１００－ｕ－ｖ－ｗ－ｚ}Ｂ_ｗＭ_ｚ希土類合金であり、軽希土類元素だけではなく重希土類元素も含有する。他方、拡散源中のＢの含有量が多すぎると、これによって融点も高まり、磁性体内への拡散が難しくなる。拡散源中に貴重な重希土類を含有しているにも拘わらず、拡散後の保磁力の増加は僅かであり、逆に残留磁気が大きく低下し、理想の磁気特性を達成しているとは言い難い。

【0005】

また中国特許公開番号ＣＮ１１３７６４１４７Ａには、低融点合金の混合拡散によるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の保磁力向上方法として、重希土類含有低融点（Ｄｙ、Ｔｂ）－Ａｌ－Ｃｕ合金と高希土類リッチ低融点（Ｐｒ、Ｃｅ）－Ｇａ－Ｃｕ合金の組成に応じて各原料を混合、アーク製錬し、その後、高エネルギーボールミル、溶融急冷法、遊星型低エネルギーボールミルによって粉体を作成し、比率に応じて混合して糊状の溶液を精製し、糊状の溶液をＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の表面に均一に塗布し、その後窒素ガス雰囲気及び低磁場下で、第１次及び第２次時効処理を行い、高保磁力のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を作成する発明が開示されている。
上記発明において軽希土類元素を用いる目的は、重希土類元素の拡散深さを向上させるためであるが、軽希土類元素は保磁力の向上には作用しないことから、結局、重希土類元素を使用する必要がる。

【0006】

さらに、中国特許公開番号ＣＮ１１３８５１３２０Ａには、軽希土類合金結晶粒界に軽希土類を拡散させたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の製造方法として、軽希土類合金拡散源をＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の表面に塗布して結晶粒界拡散処理を行い、時効処理するものであり、軽希土類合金拡散源の成分はＰｒ_ＡＦｅ_{１００－Ａ}であり、１０ｗｔ％≦Ａ≦９０ｗｔ％、軽希土類Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の成分はＲ_ｘＦｅ_ｙＭ_ａＧａ_ｂＢ_ｃ（Ｉ）であり、ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｐｒから選択される一つ以上、ＭはＣｕ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｚｒから選択される一つ以上、ｘ：２８～３３ｗｔ％、ｙ：６０～７０ｗｔ％、ａ：０～０．６ｗｔ％、ｂ：０．１～０．８ｗｔ％、ｃ：０．９～０．９８ｗｔ％、とする発明が開示されている。
上記発明における拡散源Ｐｒ_ＡＦｅ_{１００－Ａ}は、鉄の含有量が多くなると、拡散後に多くの鉄磁性相が形成されるため、磁性体の保磁力は高まるものの、残留磁気が大きく低下し、磁気特性全体の向上を実現できていない。

【0007】

上記した従来技術を分析すると、結晶粒界への拡散法として（１）重希土類元素を使用せず、（２）軽希土類元素を拡散させたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は磁気特性が大きく向上しない、という課題が存在することが分かる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【文献】中国特許ＣＮ１０６２９８２１９Ｂ公報

【文献】中国特許ＣＮ１１３７６４１４７Ａ公報

【文献】中国特許ＣＮ１１３８５１３２０Ａ公報

【発明の開示】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本願発明は、上記した従来技術が有する課題を解決し、重希土類元素を使用せず、軽希土類元素を拡散源として使用しつつ、高い磁気特性を有する希土類磁性体及びその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本願発明は希土類磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）質量百分率で示す化学式がＲ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}である拡散源合金を作成し、
１０≦α≦８０、１５≦β≦９０、０．１≦γ≦３、
前記Ｒ１は、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａの少なくとも一つ、
前記Ｍ１は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａの少なくとも一つであり、
前記拡散源合金を粉砕して拡散源合金粉末を作成し、
（ステップ２）質量百分率で示す化学式がＲ２_aＭ２_ｂＢ_ｃＦｅ_{１００－a－ｂ－ｃ}であるＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材を作成し、
２７≦a≦３３、１≦ｂ≦４、０．８≦ｃ≦１．２、
前記Ｒ２は、Ｎｄ、Ｐｒの少なくとも一つ、
前記Ｍ２は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｏ少なくとも一つであり、
（ステップ３）前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材の表面に前記拡散源合金粉末をコーティングし、拡散処理及び時効処理を行って前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を得るものであり、前記拡散処理の温度は８００～９１０℃、拡散時間は６～３０時間であり、前記時効処理は２回に分けて行い、第１次時効処理温度は７００～８５０℃、第１次時効処理時間は２～１０時間、第２次時効処理温度は４５０～６００℃、第２次時効処理時間は３～１０時間であり、
前記（ステップ１）と前記（ステップ２）は、同時又は順序が逆であっても良い、ことを特徴とする。

【0011】

一実施形態において、
前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材は、母材合金の薄片と潤滑剤とを混合して水素化処理し、ジェットミルによって粉砕して母材合金粉末を作成し、
前記拡散源合金粉末は、噴霧製粉、アモルファス合金薄帯製粉又はインゴット製粉によって作成し、
前記拡散源合金は、水素吸着処理、脱水素処理を経て得るものであり、水素吸着温度は５０～２００℃、脱水素温度は４５０～５５０℃であり、
前記母材合金粉末の平均粒子径は２～５μｍであり、
前記拡散源合金粉末の平均粒子径は３～６０μｍであり、
前記拡散源合金粉末のコーティング方法は、マグネトロンスパッタリングコーティング、蒸着コーティング、被覆コーティングのいずれかであり、
前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材を作成する焼結処理温度は９８０～１０６０℃であり、焼結時間は６～１５時間である、
ことを特徴とする。

【発明の効果】

【0012】

本発明は、従来技術に比べて、以下の有益な効果を奏する。
（１）拡散源合金Ｒ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}に含まれる高融点元素Ｂの含有量を少なくし、且つ重希土類元素を含まず、軽希土類元素を多く含むことから、拡散効率を高め、軽希土類元素が磁性体の内部に容易に拡散する。軽希土類元素を磁性体の内部に拡散させることにより、より多くの軽希土類層及び結晶粒界構造を形成し、特に厚さが３～８ｍｍ程度の希土類磁性体の保磁力を効果的に高めることができる。

【0013】

（２）拡散源合金Ｒ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}に含まれるＢの含有量を少なくすることで拡散工程における酸化問題を低減し、拡散工程における希土類元素の利用率を高めることができる。

【0014】

（３）拡散源合金Ｒ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}に含まれるＢ及びＦｅの含有量を調整することで、軽希土類元素が拡散した主相が形成され、磁性体の残留磁気の低下を抑えることができ、かつＦｅが磁性体内のＡｌ、Ｇａ、Ｃｕとμ層及びδ相を形成することにより、磁性体の保磁力を高めることができる。

【0015】

（４）拡散源合金Ｒ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}に含まれるＢ及びＦｅの含有量を調整することにより（Ｂ及びＦｅの総重量比は最大で２０％）、拡散源のコストを大幅に抑えることができ、磁性体全体の製造コストを削減することができる。

【0016】

（５）拡散源合金Ｒ１_αＭ１_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}は大量生産が可能であり、拡散源合金粉末を作成した後、コーティング法によって磁性体母材の表面に塗布することで、拡散源の利用率をほぼ１００％にすることができる。また重希土類元素を使用しないことから、多ロットの磁性体に安価な拡散源を大量に提供でき、製造コストを削減するとともに磁性体の磁気エネルギー積を効果的に高めることができる。

【0017】

以上のとおり本願発明によれば、軽希土類元素からなる拡散源と、これに対応する成分に調整した磁性体母材とを最適に組み合わせることにより、保磁力を大幅に向上させつつ残留磁気の低下幅を極力抑えることができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】本発明の実施例１０に係る磁性体の電子顕微鏡写真

【図2】比較例１０に係る磁性体の電子顕微鏡写真

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本願発明に係る希土類磁性体及びその製造方法の具体的実施例について詳細に説明する。下記実施例は、本発明の解釈のみに用いるものであり、本願発明に係る構成を限定するものではない。

【0020】

本願発明に係る希土類磁性体として、実施例１～１６を作成した。各実施例の基本的な製造方法はほぼ共通するものであり、各実施例における相違は、磁性体寸法、拡散源合金の成分、拡散処理及び時効処理の温度と時間、拡散処理する前の磁性体母材の各成分である。

【0021】

（拡散源の作成）
実施例１～１６に係る拡散源となる合金成分を調合した。各実施例に係る各拡散源の合金成分及び含有量（質量％）は表１に示す通りである。拡散源となる合金成分を真空溶錬炉に投入して溶錬し、鋳型に注入して拡散源合金薄片とし、５０℃まで冷却した。拡散源合金薄片の平均厚さは０．２５～１ｍｍであり、拡散源合金薄片中のＣ及びＯの含有量は２００ｐｐｍ以下、Ｎの含有量は５０ｐｐｍ以下であった。拡散源合金薄片に水素吸着処理及び脱水素処理を行った。水素吸着温度は５０～２００℃、脱水素温度は４５０～５５０℃である。その後、拡散源を時効処理した。時効処理温度は３５０～６００℃であった。時効処理後の拡散源合金薄片を粉砕処理し、平均粒子径３．０～６０μｍの拡散源合金粉末を作成した。粉砕処理は、噴霧製粉法、アモルファスメルトスパン法又はインゴット製粉法を用いることができる。

【0022】

（希土類磁性体母材の作成）
実施例１～１６に係るＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材となる合金成分を調合した。各実施例の具体的な合金成分及び含有量（質量％）は表２に示す通りである。母材となる合金成分を真空溶錬炉内に投入して溶錬し、鋳型に注入して母材合金薄片とし、５０℃まで冷却した。母材合金薄片の平均厚さは０．２５ｍｍであり、母材合金薄片中のＣ及びＯの含有量は２００ｐｐｍ以下、Ｎの含有量は５０ｐｐｍ以下であった。母材合金薄片に水素吸着処理及び脱水素処理を行った。水素吸着温度は５０～２００℃、脱水素温度は４５０～５５０℃とした。

【0023】

水素吸着処理及び脱水素処理後の母材合金薄片と潤滑剤を混合し、水素化処理を行った後、ジェットミルによって粉砕し、研磨ガスはアルゴンガスであり、平均粒子径が２～５μｍの母材合金粉末を作成した。

【0024】

母材合金粉末を自動プレス機に投入し、磁場配向プレス成形してブロック素地とし、これを焼結炉に投入し、焼結温度９８０～１０６０℃、焼結時間６～１５時間で焼結した後、表１に示す所定サイズに機械加工してＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材を作成した。拡散処理する前のＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材の磁気特性は表２に示すとおりである。

【0025】

（拡散処理）
拡散源合金粉末をスラリーとし、拡散源合金スラリーをコーティング法によってＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体母材の表面に塗布し、拡散処理を行った。表１に示すとおり、各実施例の拡散処理に係る焼結温度は８００～９１０℃、拡散時間は６～３０時間であり、時効処理は２回に分けて行い、第１次時効処理温度は７００～８５０℃、第１次時効処理時間は２～１０時間、第２次時効処理温度は４５０～６００℃、第２次時効処理時間は３～１０時間とした。なお拡散源合金粉末のコーティング方法は、マグネトロンスパッタリングコーティング、蒸着コーティング、被覆コーティングのいずれかであれば良い。また、拡散源の作成と希土類磁性体母材の作成は同時であってもよく、それぞれ別々の時系列で作成しても良い。

【0026】

拡散処理によって得られた実施例１～１６に係るＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した。測定した結果は表１に示すとおりである。

【0027】

表１：各実施例の拡散源成分及び拡散後の磁気特性

【0028】

表２：各実施例における磁性体母材の各成分及び磁気特性

【0029】

図１は、各実施例の代表例として、実施例１０に係る磁性体の表面をＺＥＩＳＳ電子顕微鏡によって撮影した写真であり、結晶粒界相中のμ相及びδ相の存在とその位置を示している。また、表３は実施例１～１６に係るμ相及びδ相の組成をＥＤＳ法によって測定した成分分析結果を示すものである。なお実施例１０以外の磁性体に係るＺＥＩＳＳ電子顕微鏡写真は省略するが、実施例１０と同様に結晶粒界相中にμ相及びδ相を含んでいる。

【0030】

μ相及びδ相の存在は、結晶粒界中の反磁性結合作用を増強させ、磁性体の保磁力増強に寄与するものである。

【0031】

表３：各実施例におけるμ相及びδ相の組成

【0032】

（比較例の作成）
上記実施例１～１６と対比するため、対応する比較例１～１６を作成した。実施例と比較例との相違点は、比較例が拡散源合金を構成する元素にＢ及びＦｅを含まない点であり、その他の条件は全て同じとした。また、比較例１～１６に係る拡散処理する前の希土類磁性体母材も、対応する実施例１～１６と同じものとした。比較例１～１６の詳細は、表３に示すとおりである。

【0033】

表４：各比較例における拡散源成分及び拡散処理後の磁気特性

【0034】

図２は、各比較例の代表例として比較例１０に係る磁性体の表面をＺＥＩＳＳ電子顕微鏡によって撮影した写真であり、結晶粒界相中のμ相の存在とその位置を示している。

【0035】

以下、表２及び表４に記載した各実施例と対応する各比較例の磁気特性比較結果について説明する。
（実施例１と比較例１との対比）
実施例１は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１４．００ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２１．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例１は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．６０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２０．００ｋＯｅであった。実施例１の残留磁気及び保磁力は比較例１のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0036】

（実施例２と比較例２との対比）
実施例２は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１４．００ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２３．００ｋＯｅであるのに対し、比較例２は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．５０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２１．００ｋＯｅであった。実施例２の残留磁気及び保磁力は比較例２のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0037】

（実施例３と比較例３との対比）
実施例３は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．２０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例３は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１２．９０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２２．５０ｋＯｅであった。実施例３の残留磁気及び保磁力は比較例３のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0038】

（実施例４と比較例４との対比）
拡散後の実施例４は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．３０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．００ｋＯｅであるのに対し、比較例４は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１２．８０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２２．００ｋＯｅであった。実施例４の残留磁気及び保磁力は比較例４のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0039】

（実施例５と比較例５との対比）
実施例５は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．２５ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．００ｋＯｅであるのに対し、比較例５は、μ相及びδ相のいずれも含まず、Ｂｒ＝１２．７０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２２．００ｋＯｅであった。実施例５の残留磁気及び保磁力は比較例５のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0040】

（実施例６と比較例６との対比）
実施例６は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．３５ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．００ｋＯｅであるのに対し、比較例６は、μ相及びδ相のいずれも含まず、Ｂｒ＝１３．００ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２１．００ｋＯｅであった。実施例６の残留磁気及び保磁力は比較例６のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0041】

（実施例７と比較例７との対比）
実施例７は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．４７ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例７は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．１０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２１．５０ｋＯｅであった。実施例７の残留磁気及び保磁力は比較例７のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0042】

（実施例８と比較例８との対比）
実施例８は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．５０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．００ｋＯｅであるのに対し、比較例８は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．００ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２０．５０ｋＯｅであった。実施例８の残留磁気及び保磁力は比較例８のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0043】

（実施例９と比較例９との対比）
実施例９は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１２．９０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例９は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１２．５０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２３．５０ｋＯｅであった。実施例９の残留磁気及び保磁力は比較例９のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0044】

（実施例１０と比較例１０との対比）
実施例１０は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．４５ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例１０は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．００ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２３．５０ｋＯｅであった。実施例１０の残留磁気及び保磁力は比較例１０のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0045】

（実施例１１と比較例１１との対比）
実施例１１は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．８０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２３．００ｋＯｅであるのに対し、比較例１１は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１３．４０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２１．００ｋＯｅであった。実施例１１の残留磁気及び保磁力は比較例１１のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0046】

（実施例１２と比較例１２との対比）
実施例１２は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．７０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．００ｋＯｅであるのに対し、比較例１２は、μ相及びδ相のいずれも含まず、Ｂｒ＝１３．２０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２２．００ｋＯｅであった。実施例１２の残留磁気及び保磁力は比較例１２のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0047】

（実施例１３と比較例１３との対比）
実施例１３は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１２．３０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．００ｋＯｅであるのに対し、拡散後の比較例１３は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１２．００ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２３．００ｋＯｅであった。実施例１３の残留磁気及び保磁力は比較例１３のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0048】

（実施例１４と比較例１４との対比）
実施例１４は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１２．５０ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２４．００ｋＯｅであるのに対し、比較例１４は、μ相及びδ相のいずれも含まず、Ｂｒ＝１２．３０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２２．００ｋＯｅであった。実施例１４の残留磁気及び保磁力は比較例１４のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0049】

（実施例１５と比較例１５との対比）
実施例１５は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．３５ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２３．００ｋＯｅであるのに対し、比較例１５は、μ相及びδ相のいずれも含まず、Ｂｒ＝１２．９０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２０．５０ｋＯｅであった。実施例１５の残留磁気及び保磁力は比較例１５のそれよりも顕著な優位性を備えている。

【0050】

（実施例１６と比較例１６との対比）
実施例１６は、μ相及びδ相の両方を含み、残留磁気Ｂｒ＝１３．２５ｋＧｓ、保磁力Ｈｃｊ＝２５．５０ｋＯｅであるのに対し、比較例１６は、δ相のみを含み、Ｂｒ＝１２．８０ｋＧｓ、Ｈｃｊ＝２３．５ｋＯｅであった。実施例１６の残留磁気及び保磁力は比較例１６よりも顕著な優位性を備えている。

【0051】

以上のとおり、軽希土類磁性体に軽希土類拡散源合金Ｒ_αＭ_βＢ_γＦｅ_{１００－α－β－γ}を拡散した本願発明に係る全ての実施例は、対応する比較例に対して、気磁気特性は明らかに向上した。

【図1】

【図2】