特許 7563063 トウプリプレグの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-09-30

(45)【発行日】2024-10-08

(54)【発明の名称】トウプリプレグの製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29B 11/16 20060101AFI20241001BHJP

   B29K 105/10 20060101ALN20241001BHJP

【ＦＩ】

B29B11/16

B29K105:10

【請求項の数】 7

(21)【出願番号】P 2020152695

(22)【出願日】2020-09-11

(65)【公開番号】P2022047005

(43)【公開日】2022-03-24

【審査請求日】2023-08-04

(73)【特許権者】

【識別番号】000003159

【氏名又は名称】東レ株式会社

(72)【発明者】

【氏名】西野 聡

(72)【発明者】

【氏名】箕浦 潔

(72)【発明者】

【氏名】永松 大介

【審査官】川井 美佳

(56)【参考文献】

【文献】特開平１０－０８１７７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０８－３００３４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－１６７２５２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－１８８２７１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１８８８３８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１４５２６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－０７４６９９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２９Ｂ１１／１６

Ｂ２９Ｂ１５／０８－１５／１４

Ｃ０８Ｊ５／０４－５／１０；５／２４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

強化繊維に樹脂を含浸させたトウプリプレグの製造方法であって、
回転する溝付きローラの溝内部に樹脂層を形成する工程と、強化繊維を前記溝付きローラの樹脂層に接触させて、樹脂層を強化繊維に転写し、樹脂を含浸する工程とを有し、
前記溝付きローラによる樹脂層の転写と樹脂の含浸とを、強化繊維の一方の面に対して行った後、第２の溝付きローラによる樹脂層の転写と樹脂の含浸とを、前記強化繊維の他方の面に対して行うものであり、
さらに前記溝付きローラの回転方向が強化繊維の走行方向と一致し、かつ溝の底面における周速が強化繊維の走行速度よりも遅く制御される、トウプリプレグの製造方法。

【請求項2】

前記溝付きローラの溝の底面における周速が、強化繊維の走行速度の３％以上５０％以下である、請求項１に記載のトウプリプレグの製造方法。

【請求項3】

前記溝付きローラ外周部の、溝付きローラと強化繊維が離間する位置よりも下流側かつ溝付きローラに樹脂層が形成される位置よりも上流側の区間において、溝付きローラの溝内部に残留した樹脂を除去する、請求項１または２に記載のトウプリプレグの製造方法。

【請求項4】

強化繊維の搬送経路の、前記溝付きローラよりも上流側において、強化繊維の幅を制御する、請求項１から３のいずれかに記載のトウプリプレグの製造方法。

【請求項5】

前記溝付きローラ外周部の、強化繊維と樹脂層とが接触している区間において、ニップローラで強化繊維を樹脂層に押し付ける、請求項１から４のいずれかに記載のトウプリプレグの製造方法。

【請求項6】

前記溝付きローラの軸方向に複数の溝があり、それぞれの溝において、溝内部への樹脂層の形成と、樹脂層の強化繊維への転写、および樹脂の含浸を行う、請求項１から５のいずれかに記載のトウプリプレグの製造方法。

【請求項7】

前記溝付きローラの複数の溝に形成する樹脂層の厚みを、それぞれの溝で独立して制御する、請求項６に記載のトウプリプレグの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、トウプリプレグの製造方法に関し、特に、高粘度のマトリックス樹脂であっても強化繊維に塗液を均一に付与する方法に関する。

【背景技術】

【0002】

熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を含むマトリックス樹脂を強化繊維で補強した強化繊維複合材料（ＦＲＰ）は、航空・宇宙用材料、自動車材料、産業用材料、圧力容器、建築材料、筐体、医療用途、スポーツ用途など様々な分野で用いられている。特に高い力学特性と軽量性が必要な場合には、炭素繊維強化複合材料（ＣＦＲＰ）が幅広く好適に用いられている。一方、力学特性や軽量性よりもコストが優先される場合にはガラス繊維強化複合材料（ＧＦＲＰ）が用いられる場合がある。ＦＲＰは強化繊維束にマトリックス樹脂を含浸した中間基材（プリプレグ）を得、これを積層、成形し、さらに熱硬化樹脂を用いた場合には熱硬化させて、ＦＲＰからなる部材を製造している。

【0003】

プリプレグには２次元のシート状物や幅の狭いテープ状物などがあるが、圧力容器などの球体部材やスポーツ用品などの複雑な形状の部材には、幅の狭いテープ状のプリプレグ（トウプリプレグ）が好適に使用されている。ここでいうトウプリプレグとは、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などの未硬化の熱硬化性樹脂組成物をトウ、ヤーン、ロービング、マルチフィラメントなどの連続繊維束に対して所定の組成比で含浸したもので、通常、ボビンなどに一旦巻上げられた形で製品化されている。また、トウプリプレグを出発材料とするＦＲＰは、通常、トウプリプレグが巻上げられたボビンを所定の本数だけクリールに仕掛けたのち、トウプリプレグを解舒しながらフィラメントワインディング装置、オートテープレイアップ装置、ドラムワインディング装置などに導き、管状、球状、シート状など任意の形態に積層、賦形したのち、これらを加熱してマトリックス樹脂を硬化させることにより成形される。

【0004】

トウプリプレグの製造方法としては、例えば特許文献１のように、円筒型のローラ表面の全面に均一な厚みの樹脂層を形成し、次にこの樹脂層に強化繊維束を接触させることで、強化繊維束に樹脂を供給する方法が開示されている。この方法は強化繊維束の糸掛けなどの作業性に優れ、またローラとブレードのクリアランスを調整することで樹脂層の厚みを制御し、トウプリプレグの樹脂含有率を調整することが可能である。しかしこの方法では強化繊維束の幅が変わると、強化繊維束と接触する樹脂の量が変わり、トウプリプレグの樹脂含有率が変動する問題がある。特許文献１では、ローラ表面の樹脂層と強化繊維束が接触する直前に、強化繊維束の幅を規制することで、樹脂含有率を均一にする方法が提案されている。しかし実際には、強化繊維束の幅はローラ表面の樹脂層と接触することでも拡幅してしまい、その拡幅の大きさは強化繊維束に付与する張力やローラ表面の樹脂層の厚み、樹脂の粘度によって変動するため、ローラ表面における強化繊維束の幅を厳密に制御することは困難である。また特許文献１の方法では、強化繊維束の走行しない部分にも樹脂層が形成されるため、強化繊維束の幅方向端部に余分な樹脂が付着し、トウプリプレグの樹脂含有率が不安定になるだけでなく、下流側の搬送ローラ等を樹脂で汚染してしまう問題が生じる。

【0005】

別のトウプリプレグの製造方法として、特許文献２には円筒型のローラに溝部を設け、溝部に供給した樹脂に強化繊維束を接触させることで含浸させる方法が開示されている。この方法ではローラ上における強化繊維束の幅を溝部によって規制できるため、強化繊維束の幅が安定化し、トウプリプレグの樹脂含有率が変動しにくい。またローラの溝部を通過することで、強化繊維束の幅方向端部に余分な樹脂が付着せず、下流側の搬送ローラ等を樹脂で汚染することもない。ここで特許文献２の方法では、円筒型ローラの表面の周速を、強化繊維束の走行速度と同じにするのが好ましいとされており、強化繊維束への樹脂の付与は主に含浸によって行われることが示唆されている。このため、樹脂が高粘度の場合や、強化繊維束の走行速度が大きい場合は、ローラ表面での含浸性が悪化し、強化繊維束とローラ表面の間に未含浸の樹脂層を残したまま強化繊維束がローラ表面を離れることになる。このとき、強化繊維束の走行速度とローラ表面の周速が同じであるため、未含浸の樹脂層は糸を引くように剥離され、強化繊維束とローラ表面の両方に付着する。その結果、トウプリプレグの樹脂含有率が不安定になるだけでなく、剥離した樹脂が飛散して周囲を汚染したり、強化繊維束の毛羽の一部がローラ表面の樹脂に取られ、強化繊維束の一部がローラに巻き付いて走行が不可能になってしまう。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開２０１４－１４８５７３号公報

【文献】特開平９－２５５７９９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

本発明の課題は、トウプリプレグの製造方法に関して、糸掛けなどの作業が容易で、かつ高粘度の樹脂であっても、トウプリプレグの幅および樹脂含有率を均一に維持することが可能なトウプリプレグの製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

前記の課題を解決する本発明のトウプリプレグの製造方法は、回転する溝付きローラの溝内部に樹脂層を形成する工程と、強化繊維を前記溝付きローラの樹脂層に接触させて、樹脂層を強化繊維に転写し、樹脂を含浸する工程とを有し、さらに前記溝付きローラの回転方向が強化繊維の走行方向と一致し、かつ溝の底面における周速が強化繊維の走行速度よりも遅く制御されることを特徴とする。

【発明の効果】

【0009】

本発明のトウプリプレグの製造方法によれば、溝付きローラの溝内部で強化繊維と樹脂層を接触させることで、強化繊維の幅を規制し、強化繊維への樹脂の付与量を安定化することが可能となる。また溝付きローラの溝の底面における周速を強化繊維の走行速度よりも遅く制御することで、強化繊維が溝内部の樹脂層を掻き取る効果が生じ、仮に強化繊維と溝付きローラの間に未含浸の樹脂層がある場合でも、強化繊維側に樹脂が付着して溝付きローラ側にはほとんど樹脂が残らず、溝内部に供給した樹脂の全量を強化繊維に付与することが可能となる。また溝付きローラの溝の底面と強化繊維に速度差があることで、溝付きローラ上で強化繊維が開繊し、強化繊維の幅が溝いっぱいまで拡幅するため、溝の隅に樹脂を残すこともない。その結果、トウプリプレグの幅および樹脂含有率が安定し、高品質なトウプリプレグを得ることが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】本発明の一実施形態に係るトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図2】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図3】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図4】ガイドローラの形状の例を示す概略図である。

【図5】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図6】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図7】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【図8】本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

本発明の望ましい実施形態について、以下で説明する。なお、以下の説明は発明の実施形態を例示するものであり、本発明はこれに限定して解釈されるものではなく、本発明の目的・効果を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。また、「から」や「～」を用いて数値範囲を表す表現はその両端の数値を含むものとする。

【0012】

図１に本発明の一実施形態に係るトウプリプレグの製造方法の概略図を示す。図１は強化繊維１の幅方向、および溝付きローラ２の軸方向から見ている。溝付きローラ２の外側の実線円はローラの外周面を、内側の破線円は溝の底面を表している。また強化繊維１および溝付きローラ２は、図１の矢印の方向に走行および回転しており、溝付きローラ２の溝の底面の周速は、強化繊維１の走行速度よりも遅く制御されている。溝付きローラ２には樹脂供給のためのノズル３が設けられ、溝付きローラ２の溝内部に樹脂層４（不図示）を形成している。このとき樹脂層４の移動速度は溝付きローラ２の溝の底面の周速とほぼ同じである。次に強化繊維１が溝付きローラ２の溝内部に導かれるように搬送され、溝内部で樹脂層４と接触する。強化繊維１と樹脂層４が接触している区間Ａでは、強化繊維１は樹脂層４の上を滑るように走行し、樹脂層４の樹脂の一部が強化繊維１の内部に含浸する。さらに未含浸の樹脂層は強化繊維１と樹脂層４の速度差によって強化繊維１に掻き取られ、トウプリプレグ５として下流側のワインダー等（不図示）で巻き取られる。

【0013】

ここで、強化繊維としては、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、金属酸化物繊維、金属窒化物繊維、有機繊維（アラミド繊維、ポリベンゾオキサゾール繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエチレン繊維など）などを例示することができるが、炭素繊維を用いることが、ＦＲＰの力学特性、軽量性の観点から好ましい。

【0014】

また強化繊維の形態としては特に限定されないが、トウ、ヤーン、ロービング、マルチフィラメントなどの連続繊維束の他、これらを一方向に面上で配列させた一方向材（ＵＤ基材）、強化繊維を多軸で配列させる、またはランダム配置してシート化した強化繊維ファブリックなどが挙げられる。強化繊維の幅や厚みも特に限定されないが、トウプリプレグとして扱いが容易な幅３ｍｍから３０ｍｍ、厚み０．１ｍｍから０．５ｍｍのものを用いることができる。

【0015】

本発明のトウプリプレグに用いる樹脂（以下、マトリックス樹脂ということもある）としては、用途に応じ適宜選択可能であるが、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂などＦＲＰに一般的に使用されるものを用いることができる。また、マトリックス樹脂は、加熱し溶融させた溶融樹脂でも室温で液状のものでもよい。また、溶媒を用いて溶液やワニス化したものでもよい。またトウプリプレグをボビンに巻いた際の巻き崩れ防止や、樹脂の染み出し防止、ＦＲＰの強度向上などの目的で、ポリマー粒子や無機粒子を添加してもよい。

【0016】

本発明に用いられる溝付きローラ２としては、形状や材質は特に限定されないが、例えばステンレス製のローラの表面に切削加工で溝を形成したものを用いることが可能である。このとき、溝の幅は強化繊維の幅と同程度とすることが好ましい。具体的には、強化繊維の幅±５ｍｍが好ましく、より好ましくは±２ｍｍである。溝の深さは、強化繊維が溝から逸脱しない程度であれば特に限定されないが、加工や清掃の容易さの観点から、０．５ｍｍから５ｍｍが好ましい。また溝の形成方法として、平滑なローラにセットカラーのようなガイド部材を複数設置し、隣り合うガイド部材の隙間を溝として使用してもよい。この方法であれば、溝幅を任意に変更することが可能であるが、ガイド部材と平滑なローラの隙間に毛羽が挟まり、強化繊維が巻き付くことがあるため、注意が必要である。強化繊維の巻き付きを防止し、トウプリプレグを安定して製造する観点では、ローラ表面に切削加工で溝を形成する方が好ましい。

【0017】

また溝の底面や壁面と強化繊維の擦過による毛羽立ちが懸念される場合は、ローラをＰＴＦＥや高分子ポリエチレンなどの摩擦係数の低い材質で製作したり、表面にＤＬＣコーティングなどの表面処理を施してもよい。また溝の底面や壁面は平滑である方が好ましい。

【0018】

本発明に用いられるノズル３は、溝内部に樹脂層を形成できるものであれば特に限定されないが、円筒状のものやスリットダイなどを用いることが可能である。溝内部に均一な厚みの樹脂層を形成する観点から、ノズルの出口形状はスリット状であることが好ましい。またノズルの幅や先端の形状は、形成したい樹脂層の幅や厚みに応じて自由に選択してよい。次にノズル３に樹脂を供給する手段としては、特に限定されないが、一軸ねじポンプや二軸押出機、ダイヤフラムポンプ、シリンジポンプなどの定量ポンプを用いると、強化繊維に付与する樹脂量を制御することが可能となり、好ましい。なお本発明では、強化繊維が樹脂層を掻き取る効果により、溝付きローラに供給した樹脂のほぼ全量を強化繊維に付与するため、トウプリプレグの樹脂含有率を定量ポンプの供給量のみで調整することが可能であり、トウプリプレグの樹脂含有率の制御性に極めて優れている。

【0019】

本発明で形成する樹脂層４の幅は特に限定されないが、樹脂層４の幅を溝付きローラ２の溝の幅よりも少し狭くすることが好ましい。具体的には、樹脂層４の幅を溝付きローラ２の溝の幅よりも０．５ｍｍから３ｍｍ、狭くすることが好ましい。例えば樹脂層４を溝付きローラの溝いっぱいまで形成すると、溝の隅の樹脂が強化繊維の幅方向端部からはみ出し、強化繊維の裏面に樹脂の一部が回り込み、下流側の搬送ローラ等を樹脂で汚染することがある。反対に、樹脂層４の幅を狭くしすぎると、強化繊維の幅方向端部に樹脂が付与されず、トウプリプレグの幅方向に樹脂含有率のムラが生じることがある。そこで樹脂層４の幅を溝付きローラ２の溝の幅よりも０．５ｍｍから３ｍｍ狭くしておくと、強化繊維の裏面への樹脂の回り込みが起きず、また強化繊維の幅方向端部には、下流側におけるトウプリプレグの搬送の過程や、ワインダーでの巻取の過程において樹脂が含浸し、樹脂含有率のムラを最小限とすることが可能である。

【0020】

本発明で強化繊維１と樹脂層４が接触する区間Ａの長さは特に限定されず、強化繊維による樹脂層の掻き取りの状況を鑑みて自由に決定してよい。ただし、強化繊維１と樹脂層４が接触する区間Ａを長くしすぎると、強化繊維に樹脂層の樹脂がすべて含浸し、強化繊維１と溝つきローラ２の溝の底面が直接擦過して毛羽を生じることがあるため、注意が必要である。

【0021】

本発明における強化繊維１の走行速度に対する、溝付きローラ２の溝の底面の周速の比（以下、速比と呼ぶ）は、溝付きローラ表面への樹脂層の形成状況や、強化繊維による樹脂の掻き取り状況を鑑みて決定することが好ましい。具体的には、速比を３％から５０％とすると、より高品質なトウプリプレグを得ることが可能である。以下にその根拠を詳述する。

【0022】

まず、一般的なトウプリプレグに付与される樹脂の厚みＴは、強化繊維の内部に含浸する分を含めて３０μｍから１００μｍのものが多い。このとき、溝付きローラ２の溝内部に形成すべき樹脂層の厚みＨは、樹脂層の幅と強化繊維の幅が等しい場合、Ｔ／速比で計算される。例えば、トウプリプレグに付与される樹脂の厚みＴが４０μｍで強化繊維とローラの速比が８０％の場合、溝内部に形成すべき樹脂層の厚みＨは５０μｍとなる。ここで、ノズルを用いて高粘度の樹脂層をローラ上に形成する場合、ノズルとローラ表面のクリアランス（隙間）は、樹脂層の厚みの１倍から１．５倍に設定する必要がある。クリアランスがこれよりも大きくなると、形成される樹脂層の幅が狭くなったり、樹脂層に気泡が混入したり、最悪の場合は連続した樹脂層が形成不可能となるためである。

【0023】

前記の速比８０％の例の場合、溝付きローラの溝内部に厚み５０μｍの樹脂層を形成するためには、ノズルと溝つきローラのクリアランスを５０μｍから７５μｍに設定する必要があるが、このようにクリアランスが狭い場合、作業者の設定誤差（１０μｍから３０μｍ程度）や溝付きローラの偏心（１０μｍから５０μｍ程度）の影響が大きくなり、溝付きローラに形成される樹脂層の厚みにムラを生じる。その結果、トウプリプレグの樹脂含有率にも長手方向のムラを生じ、トウプリプレグの品質が低下する。これを回避するためには、ノズルと溝付きローラのクリアランスを測定する機器や、偏心の小さい高精度な溝付きローラを用いる必要があり、設備費が大きくなってしまう。

【0024】

そこで、例えば強化繊維とローラの速比を２０％とした場合、トウプリプレグに付与される樹脂の厚みＴが４０μｍのとき、溝内部に形成すべき樹脂層の厚みＨは２００μｍとなり、ノズルと溝付きローラのクリアランスを２００μｍから３００μｍまで広げることができる。このようにクリアランスが広い場合、作業者の設定誤差や溝付きローラの偏心の影響が相対的に小さくなり、溝付きローラに均一な厚みの樹脂層を形成することが可能となる。その結果、より高品質のトウプリプレグを得ることが可能となる。

【0025】

反対に、強化繊維とローラの速比が小さすぎる場合、溝付きローラに形成される樹脂層の厚みＨが非常に大きくなり、樹脂層が重力で垂れ落ちたり、強化繊維が樹脂層に乗り上げた際に樹脂が強化繊維の幅方向に動き、強化繊維の幅方向端部から染み出したりすることがある。具体的には、溝付きローラに形成される樹脂層の厚みＨが１ｍｍを超えると、前記の現象が発生しやすい。その結果、トウプリプレグの幅方向端部に過剰な樹脂が付着して、下流側の搬送ローラ等を樹脂で汚染してしまう。

【0026】

以上のことから、溝付きローラの溝内部に形成される樹脂層の厚みＨは２００μｍから１ｍｍが好ましく、一般的なトウプリプレグに含まれる樹脂の厚みＴが３０μｍから１００μｍであることを鑑みると、強化繊維とローラの速比は３％から５０％が好ましい。

【0027】

またノズル３から供給される樹脂の粘度が高すぎる場合、溝付きローラ２の溝内部における強化繊維１による樹脂層４の掻き取りが完了しないことがある。この場合、樹脂層４を加熱して粘度を下げると、強化繊維１による樹脂層４の掻き取りが促進され、好ましい。なお、樹脂層４の加熱方法は特に限定されないが、樹脂層４に熱風を当てるなどして直接加熱してもよいし、溝付きローラ２を加熱してもよいし、ノズル３から供給される樹脂を予熱しておいてもよい。

【0028】

図２は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図２の実施形態では、溝付きローラ２と強化繊維１が離間する位置よりも下流側、かつ溝付きローラ２に樹脂層４を形成するノズル３よりも上流側の区間において、溝付きローラの溝内部の残留した樹脂をブレード６で除去している。本発明の趣旨は溝付きローラ２に供給した樹脂の全量を強化繊維１が掻き取ることであるが、ごく稀に強化繊維１に撚りが入るなどして強化繊維の幅が大幅に狭くなると、樹脂層４の一部が強化繊維に掻き取られず、溝付きローラの溝内部に残留することがある。残留した樹脂は溝付きローラによって一周し、ノズル３による次の樹脂層の形成や、次の強化繊維による樹脂層の掻き取りを乱すことがある。そこでブレード６により残留した樹脂を除去しておくと、次の樹脂層の形成や強化繊維による樹脂層の掻き取りを阻害せず、好ましい。またトウプリプレグを長時間製造すると溝付きローラ２の溝内部に毛羽が堆積することがあり、この毛羽を除去する観点からも、ブレード６を設置することが好ましい。なお、ブレード６の材質は特に限定されず、樹脂製や金属製のものを使用することができる。

【0029】

図３は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図３の実施形態では、強化繊維の搬送経路の溝付きローラ２よりも上流側にガイドローラ７を設け、強化繊維１の蛇行や幅の変化を規制している。本発明のトウプリプレグの製造方法では、溝付きローラ２の溝内部に形成した樹脂層４と同じ位置に強化繊維１を安定して導くことが重要であり、図３の実施形態のように、強化繊維の搬送経路の溝付きローラよりも上流側で、強化繊維の蛇行を抑制することが好ましい。また強化繊維１の幅と溝付きローラ２の溝の幅が大幅に異なる場合、溝付きローラの溝内部で強化繊維の幅方向端部に折れが生じたり、樹脂層４の掻き取り残しが生じることがある。これらを防止する観点から、図３の実施形態のように、強化繊維の搬送経路の溝付きローラよりも上流側で、強化繊維の幅を予め制御することが好ましい。ここで、強化繊維１の蛇行や幅の変化を規制するガイドローラ７の形状としては、例えば図４（Ａ）に示すつば付きローラや、図４（Ｂ）に示す鼓ローラを使用することができる。

【0030】

図５は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図５の実施形態では、溝付きローラ２およびノズル３による樹脂層４の形成と樹脂の転写、含浸を、強化繊維１の一方の面（図５では下面）に行った後、第２の溝付きローラ１２および第２のノズル１３による第２の樹脂層１４の形成と樹脂の転写、含浸を、強化繊維１の他方の面（図５では上面）に行っている。このように、樹脂の転写を強化繊維１の両面から行うことで、トウプリプレグ５に含まれる樹脂の厚み方向の分布が均一になり、より高品質なトウプリプレグを得ることが可能となる。さらに、溝付きローラ１つあたりから強化繊維１に供給される樹脂量が少ないため、強化繊維による樹脂の掻き取りがスムーズに完了し、溝付きローラへの樹脂の掻き取り残しが発生せず、トウプリプレグ５の樹脂含有率を長手方向により均一化することが可能である。また、樹脂の含浸を強化繊維１の両面から行うことで、強化繊維に樹脂が含浸しやすくなり、内部に空気（ボイド）を含まないトウプリプレグ５を得ることが可能となる。図５の実施形態において、トウプリプレグ５に含まれる樹脂の厚み方向の分布を均一化する観点から、ノズル３および第２のノズル１３から供給される樹脂量を等しくすることが好ましい。ただし、トウプリプレグの特性を一方の面と他方の面で変化させるため、一方の面に樹脂を多く付着させたい場合は、一方のノズルから供給する樹脂量を多くしてもよい。またトウプリプレグの一方の面と他方の面で特性を変化させるため、ノズル３と第２のノズル１３からそれぞれ異なる組成の樹脂を供給してもよい。

【0031】

図６は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図６の実施形態では、溝付きローラ２の溝内部において、強化繊維１と樹脂層４が接触する区間Ａにニップローラ８を設けている。これにより、強化繊維１への樹脂の含浸を促進し、内部に空気を含まないトウプリプレグ５を得ることが可能となる。またニップローラ８により、溝付きローラ２の溝内部で強化繊維１が押し広げられることで、強化繊維の幅が溝いっぱいまで拡幅し、安定した幅のトウプリプレグ５を得ることが可能となる。なお、ニップローラ８は強化繊維１と樹脂層４が接触する区間Ａのどこに設けてもよい。

【0032】

図７は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図７の実施形態では、溝付きローラ２よりも下流側においてトウプリプレグ５の目付を目付測定装置２０で測定している。さらに目付測定装置２０により測定された測定値を、制御装置２１により、ポンプ２２の吐出量にフィードバックしている。図７の実施形態では、例えばトウプリプレグ５の目付が規格値よりも大きい場合、目付測定装置２０でこれを検知し、ポンプ２２の吐出量を下げてトウプリプレグの目付を下げるフィードバック制御を行う。これにより、全長に渡って均一な目付のトウプリプレグ５を得ることが可能となる。

【0033】

図８は本発明に係る別の実施形態のトウプリプレグの製造方法を示す概略図である。図８の実施形態では、複数の溝を有する複数溝付きローラ９に複数の強化繊維１を通過させ、それぞれの溝内部にノズル３で樹脂層４を形成して、強化繊維への樹脂の転写と含浸を行っている。これにより、複数のトウプリプレグ５を同時に製造することが可能となり、トウプリプレグの生産性が大幅に向上する。ここで図８では、複数溝付きローラ９のそれぞれの溝への樹脂層の形成を複数のノズル３で行っているが、これに限定されず、例えば１つのノズル３からストライプ状に樹脂を供給して樹脂層を形成してもよい。

【0034】

また、複数溝付きローラ９のそれぞれの溝の樹脂層の厚みを、溝ごとに独立して制御可能としておくと、複数の強化繊維１に重さのバラツキがある場合でも、ボビン間で均一な目付または樹脂含有率のトウプリプレグを得ることが可能となり、好ましい。樹脂層の厚みを溝ごとに独立して制御可能な方法として、例えば複数のノズル３に対して複数のポンプを用いて樹脂を供給してもよいし、複数のノズル３に対して１つのポンプで樹脂を分割供給しつつ、それぞれのノズル３の圧力損失を変更し、樹脂の分割比率を変更してもよい。ノズル３の圧力損失の変更方法としては、例えばノズル３の出口形状を変形させたり、ノズル３とポンプを連通する配管を変形させたりしてもよい。

【実施例】

【0035】

続いて、本発明の具体的な実施態様の例について、参考例を示しつつ説明する。しかし、本発明は以下に示す参考例に限定して解釈されるものではない。

【0036】

以下の参考例、および比較例に共通する実施条件として、強化繊維として炭素繊維（東レ製、“トレカ（登録商標）”Ｔ７００ＳＣ（２４Ｋ））を使用し、マトリックス樹脂としてエポキシ樹脂（比重１．２、常温２０℃で粘度５０Ｐａ・ｓ）を使用した。ボビンから巻き出した直後の炭素繊維の幅は１０ｍｍであった。

【0037】

表１は、本発明に係る参考例１と、本発明とは異なる比較例１～３のそれぞれの実施条件においてトウプリプレグを製造し、強化繊維への樹脂の転写状態を確認した結果である。

【0038】

［参考例１］
図１の実施形態のトウプリプレグの製造装置を用いて、トウプリプレグの製造を行った。溝付きローラ２の材質はステンレス、溝の底面の直径は１００ｍｍ、溝の幅は１１ｍｍ、溝の深さは２ｍｍとした。溝付きローラ２に樹脂を供給するノズル３の出口形状は、幅８ｍｍ、高さ２ｍｍのスリット状とした。ノズル３に樹脂を供給する定量ポンプとして、兵神装備製の“モーノポンプ（登録商標）”（一軸ねじポンプ）を使用した。強化繊維１の搬送速度は３０ｍ／分、溝付きローラ２の回転方向は強化繊維１の走行方向と同じ（正回転）とし、溝付きローラの溝の底面の周速を３ｍ／分（速比１０％）とした。溝付きローラ２と強化繊維の抱き角は４５゜とした。またこのとき強化繊維１と溝付きローラ２が接触する区間Ａの長さは約４０ｍｍであった。定量ポンプから供給する樹脂量は１６ｇ／分とし、また溝付きローラ２の溝内部に形成される樹脂層４の幅が８ｍｍになるよう、ノズル３と溝付きローラ２のクリアランスを調整した。このときの樹脂層４の厚みは、約５６０μｍと計算される。

【0039】

評価方法として、トウプリプレグ５が離間した後の溝付きローラ２の溝の内部を目視で確認し、樹脂層が残っていないものを樹脂全量転写「可」、樹脂層の残りが確認できるものや、トウプリプレグの製造中に溝付きローラの溝から樹脂がはみ出し、溝付きローラから垂れ落ちたものを樹脂全量転写「不可」とした。

【0040】

その結果、参考例１ではトウプリプレグ５が離間した後の溝付きローラ２の溝内部には樹脂層が残っておらず、樹脂全量転写「可」であった。また得られたトウプリプレグ５をボビンに巻き取った後、手で巻き出して状態を確認したところ、トウプリプレグの全幅に樹脂が含浸していた。

【0041】

［比較例１］
参考例１の実施条件から、溝付きローラを溝のないローラに変更してトウプリプレグの製造を行った。溝のないローラの直径は１００ｍｍ、溝表面の周速は３ｍ／分（速比１０％）とした。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0042】

その結果、比較例１ではローラ上の樹脂層４に乗り上げた強化繊維１が、強化繊維と樹脂層が接触する区間Ａの途中で強化繊維の幅方向に蛇行して樹脂層から脱落し、樹脂層の一部が強化繊維により掻き取られない状態となった。トウプリプレグ５が離間した後のローラに樹脂層が残っていたことから、樹脂全量転写「不可」であった。またローラに残留する樹脂層の量は、強化繊維１の蛇行と連動して変化していた。また得られたトウプリプレグ５の状態を確認したところ、長手方向に樹脂の含浸している部分と含浸していない部分が混在していた。

【0043】

［比較例２］
参考例１の実施条件から、溝付きローラ２の回転方向を強化繊維１の走行方向と反対（逆回転）に変更して、トウプリプレグの製造を行った。溝表面の周速は３ｍ／分（速比１０％）とした。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0044】

その結果、比較例２ではトウプリプレグ５が溝付きローラ２から離間する位置において、トウプリプレグと溝付きローラの間に樹脂溜りが形成した。樹脂溜りは内部に渦流れを生じながら、時間とともに成長して溝付きローラの溝からはみ出し、最終的には溝付きローラから樹脂の一部が床に垂れ落ちた。トウプリプレグは樹脂溜りから樹脂の一部を持ち出していたが、溝付きローラに供給した樹脂の多くが床に垂れ落ちており、樹脂全量転写「不可」であった。また走行するトウプリプレグ５の幅方向両端部には不連続に樹脂の塊が付着しており、下流側のローラを樹脂で汚染していた。

【0045】

［比較例３］
参考例１の実施条件から、溝付きローラ２の溝の表面の周速を３０ｍ／分（速比１００％）に変更して、トウプリプレグの製造を行った。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0046】

その結果、比較例３ではトウプリプレグ５が溝付きローラ２から離間する際、トウプリプレグと溝付きローラの間に樹脂の糸引きが確認され、トウプリプレグが離間した後の溝付きローラの溝内部には樹脂層の一部が残っていたため、樹脂全量転写「不可」であった。また得られたトウプリプレグ５の状態を確認すると、参考例１と比較して樹脂の含浸量が少なかった。

【0047】

【表1】

【0048】

表２は、本発明に係る参考例１～４のそれぞれの実施条件においてトウプリプレグを製造し、強化繊維への樹脂の転写状態および溝付きローラ２の溝内部に形成される樹脂層４の幅を確認した結果である。樹脂層４の幅は溝付きローラ２にスケールを当て、溝付きローラが１回転する間の樹脂層の幅の変動を目視で確認した。

【0049】

［参考例２］
参考例１の実施条件から、溝付きローラ２の溝表面の周速を６ｍ／分（速比２０％）に変更して、トウプリプレグの製造を行った。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0050】

その結果、参考例２ではトウプリプレグ５が溝付きローラ２から離間した後、溝付きローラの溝内部に樹脂が残っておらず、樹脂全量転写「可」であった。また樹脂層４の幅は８ｍｍで安定していた。

【0051】

［参考例３］
参考例１の実施条件から、溝付きローラ２の溝表面の周速を１５ｍ／分（速比５０％）に変更して、トウプリプレグの製造を行った。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0052】

その結果、参考例３ではトウプリプレグ５が溝付きローラ２から離間した後、溝付きローラの溝内部に樹脂が残っておらず、樹脂全量転写「可」であった。また樹脂層４の幅は８ｍｍで安定していた。

【0053】

［参考例４］
参考例１の実施条件から、溝付きローラ２の溝表面の周速を２１ｍ／分（速比７０％）に変更して、トウプリプレグの製造を行った。その他の実施条件、および評価方法は参考例１と同じとした。

【0054】

その結果、参考例４ではトウプリプレグ５が溝付きローラ２から離間した後、溝付きローラの溝内部に樹脂が残っておらず、樹脂全量転写「可」であった。しかし樹脂層４の幅は溝付きローラ２が１回転する間に、６ｍｍから８ｍｍまで変動し、不安定であった。このときの樹脂層４の厚みは約７０μｍから９０μｍと計算される。

【0055】

【表2】

【0056】

表３は、本発明に係る参考例１および５のそれぞれの実施条件においてトウプリプレグを製造し、得られたトウプリプレグ５の樹脂含有率、および樹脂含有率のバラツキを測定した結果である。

【0057】

評価方法として、まず樹脂を付与していない強化繊維１をボビンから巻き出し、長さ６００ｍｍごとに１０本切断して質量を測定し、１０本の平均値を強化繊維の平均質量Ｗｆとした。次に得られたトウプリプレグ５をボビンから巻き出し、長さ６００ｍｍごとに切断してトウプリプレグの質量Ｗｔを測定した。トウプリプレグ５の質量Ｗｔから強化繊維の平均質量Ｗｆを差し引いたものを樹脂の質量Ｗｒ＝Ｗｔ－Ｗｆとし、トウプリプレグの樹脂含有率をＷｒ／Ｗｔ（％）で計算した。それぞれの参考例について、トウプリプレグ１０本の樹脂含有率を求め、その平均値を平均樹脂含有率として計算した。またトウプリプレグ１０本の樹脂含有率のバラツキを、（最大値－最小値）／２（％）で計算した。

【0058】

参考例１で得られたトウプリプレグ５の平均樹脂含有率は２６％、樹脂含有率のバラツキは±２．５％であった。

【0059】

［参考例５］
図５の実施形態のトウプリプレグの製造装置を用いて、トウプリプレグの製造を行った。参考例５では、第２の溝付きローラ１２を使用して強化繊維の両面に樹脂を付与している。ノズル３およびノズル１３に供給する樹脂量は合計１６ｇ／分とし、ノズル３およびノズル１３に至る樹脂供給配管の圧力損失を統一して、概ね半分ずつの樹脂が供給されるよう調整した。それ以外の実施条件は参考例１と同じとした。

【0060】

その結果、参考例５で得られたトウプリプレグ５の平均樹脂含有率は２５％、樹脂含有率のバラツキは±１．５％であり、片面付与（参考例１）の場合に比べて樹脂含有率のバラツキが小さくなった。

【0061】

【表3】

【産業上の利用可能性】

【0062】

本発明の製造方法で得られるトウプリプレグは、ＣＦＲＰに代表されるＦＲＰとして、航空・宇宙用途や自動車・列車・船舶などの構造材や内装材、圧力容器、産業資材用途、スポーツ材料用途、医療機器用途、筐体用途、土木・建築用途など広く適用することができる。

【符号の説明】

【0063】

１ 強化繊維
２ 溝付きローラ
３ ノズル
４ 樹脂層
５ トウプリプレグ
６ ブレード
７ ガイドローラ
８ ニップローラ
９ 複数溝付きローラ
１２ 第２の溝付きローラ
１３ 第２のノズル
１４ 第２の樹脂層
２０ 目付測定装置
２１ 制御装置
２２ ポンプ
Ａ 強化繊維と樹脂層が接触する区間の長さ
Ｈ 溝つきローラの溝内部に形成すべき樹脂層の厚み
Ｔ トウプリプレグに付与される樹脂層の実質的な厚み
Ｗｆ 強化繊維の平均質量
Ｗｔ トウプリプレグの質量
Ｗｒ 樹脂の質量

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】