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特許7566108光反射樹脂フィルム

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-10-03

(45)【発行日】2024-10-11

(54)【発明の名称】光反射樹脂フィルム

(51)【国際特許分類】

G02B 5/28 20060101AFI20241004BHJP

B29C 48/08 20190101ALI20241004BHJP

B29C 48/21 20190101ALI20241004BHJP

B32B 7/023 20190101ALI20241004BHJP

B32B 27/30 20060101ALI20241004BHJP

【ＦＩ】

G02B5/28

B29C48/08

B29C48/21

B32B7/023

B32B27/30 A

【請求項の数】 6

(21)【出願番号】P 2023166058

(22)【出願日】2023-09-27

(62)【分割の表示】P 2022063042の分割

【原出願日】2022-04-05

(65)【公開番号】P2023178309

(43)【公開日】2023-12-14

【審査請求日】2023-09-27

(31)【優先権主張番号】10-2021-0044712

(32)【優先日】2021-04-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(31)【優先権主張番号】10-2021-0044711

(32)【優先日】2021-04-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(73)【特許権者】

【識別番号】523061191

【氏名又は名称】エスケーマイクロワークス株式会社

【氏名又は名称原語表記】ＳＫｍｉｃｒｏｗｏｒｋｓＣｏ．，Ｌｔｄ．

【住所又は居所原語表記】８４，Ｊａｎｇａｎ－ｒｏ３０９ｂｅｏｎ－ｇｉｌ，Ｊａｎｇａｎ－ｇｕ，Ｓｕｗｏｎ－ｓｉ，Ｇｙｅｏｎｇｇｉ－ｄｏ，ＲｅｐｕｂｌｉｃｏｆＫｏｒｅａ

(74)【代理人】

【識別番号】110001139

【氏名又は名称】ＳＫ弁理士法人

(74)【代理人】

【識別番号】100130328

【弁理士】

【氏名又は名称】奥野彰彦

(74)【代理人】

【識別番号】100130672

【弁理士】

【氏名又は名称】伊藤寛之

(72)【発明者】

【氏名】イ、ジャンウォン

(72)【発明者】

【氏名】チョン、リミン

(72)【発明者】

【氏名】キム、ヨンドゥク

【審査官】小久保州洋

(56)【参考文献】

【文献】韓国公開特許第１０－２０２０－００８７００７（ＫＲ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１３／００１７３８２（ＵＳ，Ａ１）

【文献】韓国公開特許第１０－２０１９－００２３８４９（ＫＲ，Ａ）

【文献】国際公開第２００９／０９６２９８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１９／１９８６３５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０２０／０８５２８６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１４－０８１５２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－１４８６６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００９－０１２１８７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００３－０７５９２０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００５－２８９０６５（ＪＰ，Ａ）

【文献】中国特許出願公開第１１１８４４９９２（ＣＮ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ０２Ｂ５／２８

Ｂ２９Ｃ４８／０８

Ｂ２９Ｃ４８／２１

Ｂ３２Ｂ７／０２３

Ｂ３２Ｂ２７／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１ポリマーを含む第１樹脂層と第２ポリマーを含む第２樹脂層とが交互に繰り返し積層された反射スタックを含み、
前記第２樹脂層は前記第１樹脂層よりも屈折率が小さく、前記第２ポリマーは下記式３を満たし、
前記第２ポリマーと前記第１ポリマーとのガラス転移温度（Ｔｇ）差は１５℃以下であり、
前記第２ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は１００，０００以上であり、
前記第１ポリマーはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）であり、前記第２ポリマーはポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）であり、
前記第２ポリマーに対する前記第１ポリマーの重量比は１．７～３である、光反射樹脂フィルム。

【数1】

（式３中、αは-８，８００～-８，１００の範囲であり、βは２６０，０００であり、ＭＦＩの値は測定されたＭＦＩからｇ／ｍｉｎで表される単位を除去した値であり、
Ｍｗは、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）およびポリスチレン標準物を用いて測定され、ＭＦＩは、ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃の温度および３．８０ｋｇの荷重で測定される。）

【請求項2】

前記第２ポリマーのガラス転移温度は、前記第１ポリマーのガラス転移温度よりも大きく、
第２ポリマーのガラス転移温度は８０～１００℃である、請求項１に記載の光反射樹脂フィルム。

【請求項3】

前記第１ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は３０，０００～１００，０００の範囲である、請求項１に記載の光反射樹脂フィルム。

【請求項4】

前記第１樹脂層および前記第２樹脂層は、下記式１によって定義され、０．３５～０．６５の範囲のＦ比（F-ratio）を満たす、請求項１に記載の光反射樹脂フィルム。

【数2】

（式１中、ｎ_１及びｎ_２はそれぞれ前記第１樹脂層および前記第２樹脂層の屈折率であり、ｄ_１及びｄ_２はそれぞれ第１樹脂層および第２樹脂層の厚さである。）

【請求項5】

前記反射スタックの上面および底面上にそれぞれ積層された第１保護層および第２保護層をさらに含む、請求項１に記載の光反射樹脂フィルム。

【請求項6】

前記反射スタックの縦方向の延伸比は３．３倍以上である、請求項１に記載の光反射樹脂フィルム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、光反射樹脂フィルムおよびその製造方法に関する。より詳しくは、複数の樹脂層を含む光反射樹脂フィルムおよびその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

高分子フィルムは電子、化学、食品、医学、建築、包装材などの用途に幅広く使用されている。例えば、特定の色を有する装飾用高分子フィルムの場合は、着色剤を利用するか、または特定の波長の光を反射または遮断する方法を利用することができる。

【0003】

例えば、屈折率の異なる樹脂層を交互に繰り返し積層し、赤外線反射フィルム、可視光反射フィルム、偏光反射フィルムなどの特定領域の波長を有する光を選択的に反射できる光反射フィルムを製造することができる。

【0004】

しかし、複数の樹脂層を共に積層すると、各樹脂層間の密着不良が発生することがあり、例えば、共押出、キャスト工程等によって前記樹脂層が接合し、光学的特性の変動によってムラ模様、帯模様などの光学的欠陥が引き起こされることがある。

【0005】

そのため、屈折率差によって所望の波長の光反射特性を維持しながら、光学信頼性を向上させるための光反射樹脂フィルムの組成または工程の開発が必要である。

【0006】

例えば、韓国公開特許第２００３－００１２８７４号では、多層構造の赤外線反射フィルムを開示している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】韓国公開特許第２００３－００１２８７４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

例示的な実施形態による課題は、向上した光学的特性を有し、工程安定性を有する光反射樹脂フィルムおよびその製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0009】

例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムは、樹脂層を含む反射スタックを含み、前記樹脂層の溶融抵抗は２，０００ＭΩ以下である。前記溶融抵抗は、溶融フィルム状の前記樹脂層に銅プレートを接触させ、前記銅プレートに５０Ｖの電圧を印加して測定される。

【0010】

いくつかの実施形態では、前記反射スタックは、交互に繰り返し積層された第１樹脂層および第２樹脂層を含み、第１樹脂層の屈折率は第２樹脂層の屈折率よりも大きくてもよい。

【0011】

いくつかの実施形態では、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層のそれぞれの溶融抵抗は２，０００ＭΩ以下であってもよい。

【0012】

いくつかの実施形態では、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層のそれぞれの溶融抵抗は５０～５００ＭΩであってもよい。

【0013】

いくつかの実施形態では、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層は下記式１によって定義され、０．３５～０．６５の範囲のＦ比（F－ratio）を満たすことができる。

【0014】

【数1】

【0015】

【0016】

いくつかの実施形態では、前記第１樹脂層はポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含み、前記第２樹脂層はポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を含むことができる。前記第１樹脂層の溶融抵抗は２８０℃で測定し、前記第２樹脂層の溶融抵抗は２４０℃で測定することができる。

【0017】

いくつかの実施形態では、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層のそれぞれは、アルカリ金属塩またはアルカリ土金属塩を含む抵抗調整剤を含むことができる。

【0018】

いくつかの実施形態では、前記光反射樹脂フィルムは、前記反射スタックの上面および底面上にそれぞれ積層された第１保護層および第２保護層をさらに含むことができる。

【0019】

例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムは、第１ポリマーを含む第１樹脂層と第２ポリマーを含む第２樹脂層とが交互に繰り返し積層された反射スタックを含み、前記第２樹脂層は前記第１樹脂層よりも屈折率が小さく、前記第２ポリマーは下記式３を満たす。

【0020】

【数2】

【0021】

（式３中、αは－８，８００～－８，１００の範囲であり、βは２６０，０００であり、ＭＦＩの値は測定されたＭＦＩからｇ／ｍｉｎで表される単位を除去した値である。）

【0022】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーと前記第１ポリマーとのガラス転移温度（Ｔｇ）差は１５℃以下であってもよい。

【0023】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーのガラス転移温度は前記第１ポリマーのガラス転移温度よりも大きく、第２ポリマーのガラス転移温度は８０～１００℃であってもよい。

【0024】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は１００，０００以上であってもよい。

【0025】

いくつかの実施形態では、前記第１ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は３０，０００～１００，０００の範囲であってもよい。

【0026】

いくつかの実施形態では、前記第１ポリマーはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含み、前記第２ポリマーはポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を含むことができる。

【0027】

【0028】

【数3】

【0029】

【0030】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーに対する前記第１ポリマーの重量比は１．７～３であってもよい。

【0031】

いくつかの実施形態では、前記反射スタックの上面および底面上にそれぞれ積層された第１保護層および第２保護層をさらに含むことができる。

【0032】

いくつかの実施形態では、前記反射スタックの縦方向の延伸比は３．３倍以上であってもよい。

【0033】

例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムの製造方法では、第１ポリマーおよび第１抵抗調整剤を含む第１樹脂原料と、第２ポリマーおよび第２抵抗調整剤を含む第２樹脂原料とを準備する。前記第１樹脂原料および前記第２樹脂原料をそれぞれ押出させ、交互に繰り返し配置される第１溶融フィルムおよび第２溶融フィルムを含む予備溶融積層体を形成する。電圧印加により、前記予備溶融積層体をキャストロールに密着させ、予備反射スタックを形成する。前記予備反射スタックを延伸する。

【0034】

いくつかの実施形態では、前記第１溶融フィルムおよび前記第２溶融フィルムのそれぞれの溶融抵抗は２，０００ＭΩ以下であり、前記溶融抵抗は前記第１溶融フィルムおよび前記第２溶融フィルムのそれぞれに銅プレートを隣接させ、前記銅プレートに５０Ｖの電圧を印加して測定することができる。

【発明の効果】

【0035】

前述の例示的な実施形態によれば、光反射樹脂フィルムに含まれる樹脂層は、所定の範囲の溶融抵抗値を有し、これによって適切な通電特性を有することができる。これにより、例えば樹脂積層体形成のためのキャスト工程における均一な密着特性が確保され、帯模様、ムラ模様などの光学的欠陥の発生を防止することができる。

【0036】

例示的な実施形態によれば、前記樹脂層はベースポリマーと、該ベースポリマーと混合された抵抗調整剤とを含むことができる。前記抵抗調整剤の含有量の調整によって溶融抵抗を制御することができ、黄変現象のような樹脂層の色変化を抑制しつつ、前述の光学的欠陥を防止することができる。

【0037】

他の例示的な実施形態によれば、光反射樹脂フィルムは、第１ポリマーを含む第１樹脂層と、第２ポリマーを含む第２樹脂層とを含むことができる。前記第２ポリマーの重量平均分子量およびメルトフローインデックスは、前記第１樹脂層との整合性を考慮して、所定の関係を満たすように調整することができる。

【0038】

これにより、前記光反射樹脂フィルムの延伸工程の安定性、製品形成の安定性が向上し、層間整合性が向上して、スクラッチ、帯模様などの光学的・機械的不良を抑制または低減することができる。

【0039】

いくつかの実施形態では、前記第１ポリマーと前記第２ポリマーとのガラス転移温度差は所定の範囲内に維持され、製膜安定性、延伸安定性をより向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【0040】

【図1】図１は、例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムを示す概略断面図である。

【図2】図２は、例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムの製造方法を示す概略図である。

【図3】図３は、例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムの製造方法を示す概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0041】

例示的な実施形態によれば、光学信頼性が向上した光反射樹脂フィルムおよびその製造方法が提供される。

【0042】

以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は多様な変更を加えることができ、さまざまな形態を有することができるところ、特定の実施形態を図面に例示して本文に詳細に説明しようとする。しかし、これは本発明を特定の開示形態に限定するものではなく、本発明の思想及び技術範囲に含まれる全ての変更、均等物ないし代替物を含むものと理解されるべきである。

【0043】

別に定義しない限り、技術的または科学的な用語を含めてここで用いられる全ての用語は、本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者により一般的に理解されるものと同一の意味を有する。一般的に用いられる辞書に定義されているような用語は、関連技術の文脈上有する意味と一致する意味を有するものと解釈されるべきであり、本出願で明らかに定義しない限り、理想的または過度に形式的な意味に解釈されない。

【0044】

図１は、例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムを示す概略断面図である。

【0045】

図１を参照すると、光反射樹脂フィルム１００は、反射スタック１１０と、保護層１５０ａ，１５０ｂとを含むことができる。例示的な実施形態によれば、反射スタック１１０は、第１樹脂層１２０と第２樹脂層１３０とを含むことができる。

【0046】

第１樹脂層１２０と第２樹脂層１３０は互いに異なる屈折率を有することができる。第１樹脂層１２０と第２樹脂層１３０との屈折率差による界面反射により、反射スタック１１０から光反射または光遮断性能を実現することができる。

【0047】

一実施形態では、第１樹脂層１２０と第２樹脂層１３０との屈折率差は０．０１以上、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上であってもよい。

【0048】

第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０は、前述の屈折率差を維持する範囲で適切な高分子を含むことができる。

【0049】

第１樹脂層１２０は、第２樹脂層１３０よりも高い屈折率を有する第１ポリマーを含むことができる。例えば、ポリエステル系高分子、ポリエステル系共重合体、ポリナフタレンなどを含むことができる。一実施形態では、第１樹脂層１２０は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などを含む。好ましい一実施形態では、第１樹脂層１２０または前記第１ポリマーは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含むことができる。例えば、第１樹脂層１２０は第２樹脂層１３０よりも高い屈折率を有することができる。

【0050】

例えば、第１樹脂層１２０の屈折率は１．６～１．７の範囲であり、第１樹脂層１２０は、ＰＥＴを含む場合１．６４～１．６６の範囲の屈折率を有することができる。

【0051】

第１樹脂層１２０は複屈折特性を有することができる。前述のように、第１樹脂層１２０はＰＥＴを含むことができ、延伸によって屈折率が増加する正の複屈折特性を有することができる。

【0052】

第１樹脂層１２０の溶融温度は、例えば２７０℃以上であってもよい。一実施形態では、第１樹脂層１２０の溶融温度は２７０～２９０℃の範囲であってもよい。

【0053】

いくつかの実施形態では、前記第１ポリマーのガラス転移温度は、溶融、押出工程のし易さを考慮して７５～８５℃の範囲であってもよい。

【0054】

いくつかの実施形態では、前記第１ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は約３０，０００～１００，０００の範囲であってもよい。前記範囲内では、製膜安定性および延伸安定性を向上させることができる。好ましい一実施形態では、前記第１ポリマーの重量平均分子量は約４０，０００～８０，０００の範囲であってもよい。

【0055】

第２樹脂層１３０は、第１樹脂層１２０の第１ポリマーよりも低い屈折率を有する第２ポリマーを含むことができる。例えば、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）のようなアクリル系高分子、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリビニルフルオライド（ＰＶＦ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）などを含むことができる。好ましい一実施形態では、第２樹脂層１３０はＰＭＭＡを含むことができる。例えば、第２樹脂層１３０は第１樹脂層１２０よりも低い屈折率を有することができる。

【0056】

いくつかの実施形態では、第２樹脂層１３０は共重合ポリエステル系高分子を含むことができる。例えば、第２樹脂層は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）にネオペンチングリコール（ＮＰＧ）、シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）及び／又はシンジオタクチックポリスチレン（ＳＰＳ）が共重合された共重合体（ｃｏ－ＰＥＴ）を含むことができる。

【0057】

例えば、第２樹脂層１３０の屈折率は１．４～１．５の範囲であり、第２樹脂層１３０は、ＰＭＭＡを含む場合１．４８５～１．４９５の範囲の屈折率を有することができる。

【0058】

第２樹脂層１３０は等方性高分子を含むことができる。前述のように、第２樹脂層１３０は、延伸による屈折率の変化がないＰＭＭＡを含むことができる。この場合には、延伸によって第１樹脂層１２０の屈折率が増加し、第２樹脂層１３０との屈折率差が増加し得る。

【0059】

第２樹脂層１３０の溶融温度は、例えば２１０℃以上であってもよい。一実施形態では、第２樹脂層１３０の溶融温度は２１０～２４０℃の範囲であってもよい。

【0060】

例示的な実施形態によれば、第２樹脂層１３０に含まれた前記第２ポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、ＰＥＴを含む前記第１ポリマーとの共押出のし易さ、流れの安定性を考慮して調整することができる。

【0061】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーと前記第１ポリマーとのガラス転移温度（Ｔｇ）差は１５℃以下であってもよい。一実施形態では、前記第２ポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、前記のガラス転移温度差の範囲を維持し、８０～１００℃であってもよい。

【0062】

図１に示すように、反射スタック１１０は、交互に繰り返し積層された第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０を含むことができる。例えば、反射スタック１１０の積層数は１００～２００の範囲であってもよい。好ましい一実施形態では、反射スタック１１０の積層数は１４０～１６０の範囲であってもよい。

【0063】

いくつかの実施形態では、反射スタック１１０の下記式１で定義されるＦ比（F－ratio）は０．３５～０．６５の範囲に調整することができる。

【0064】

【数4】

【0065】

（式１中、ｎ_１及びｎ_２はそれぞれ第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の屈折率であり、ｄ_１及びｄ_２はそれぞれ第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の厚さである。）

【0066】

光反射樹脂フィルム１００に照射された光は、当該波長（λ）で１次反射波長を形成し、例えばλ／２波長で２次反射波長を形成することができる。前記２次反射波長における反射率が高いと、不所望の帯域の波長で光反射が増加しすぎることがある。

【0067】

前述の範囲でＦ比を調整すると、前記反射波長における過度の光反射を抑制するとともに、１次反射波長と共に選択的に２次反射波長を利用することができる。

【0068】

一実施形態では、Ｆ比は０．４５～０．５５の範囲に調整することができる。この場合、実質的に２次反射波長は除去され、１次反射波長のみを利用することができる。

【0069】

第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０のそれぞれの屈折率および厚さは、前述のＦ比を維持しながら、所望の反射光の波長によって適宜設計することができる。

【0070】

例えば、下記式２により、所望の遮断光の波長（λ）によって第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０のそれぞれの屈折率および厚さを決定することができる。

【0071】

【数5】

【0072】

式２中、ｎ_１及びｎ_２はそれぞれ第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の屈折率であり、ｄ_１及びｄ_２はそれぞれ第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の厚さである。

【0073】

例示的な実施形態によれば、反射スタック１１０の溶融抵抗は５００ＭΩ以下であってもよい。例示的な実施形態によれば、第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０のそれぞれの溶融抵抗は２，０００ＭΩ以下であってもよい。

【0074】

第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の溶融抵抗が２，０００ＭΩを超えると、図２で後述するように、キャスト工程における通電特性が十分に実現されないことがある。そのため、キャストロールに対する密着不良が発生し、ＴＤ方向または横方向に帯模様又はムラ模様が引き起こされることがある。

【0075】

好ましい一実施形態では、第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の溶融抵抗は５０～５００ＭΩの範囲であってもよい。前記範囲では、均一な通電によってキャスト工程の信頼性が向上し、後述する抵抗調整剤の含有量増加による樹脂層の変色、例えば黄変現象を防止することができる。

【0076】

溶融抵抗は、溶融状態のフィルム状である第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０のそれぞれに対して、銅（Ｃｕ）プレートと所定距離離隔した状態で５０Ｖの電圧を印加して測定された抵抗値である。例えば、銅プレートのサイズは横２５ｍｍ×縦２００ｍｍ×厚さ２ｍｍであってもよい。銅プレートと樹脂層との間の離隔距離は３０ｍｍであってもよい。

【0077】

第１樹脂層１２０がＰＥＴを含む場合、第１樹脂層１２０の溶融抵抗は２８０℃で測定することができる。第２樹脂層１３０がＰＭＭＡを含む場合、第２樹脂層１３０の溶融抵抗は２４０℃で測定することができる。

【0078】

例示的な実施形態によれば、第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０は、それぞれ抵抗調整剤を含むことができる。いくつかの実施形態では、前記抵抗調整剤の含有量調整により、前述の範囲の溶融抵抗を実現することができる。

【0079】

前記抵抗調整剤はアルカリ金属塩またはアルカリ土金属塩を含むことができる。例えば、前記抵抗調整剤は、カリウムハロゲン化物、マグネシウムハロゲン化物、カリウムヒドロキシド、マグネシウムヒドロキシドなどの無機塩、または、カリウムアセテート、マグネシウムアセテートなどの有機塩を含むことができる。これらは単独であるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。

【0080】

いくつかの実施形態によれば、第１樹脂層１２０において、第１樹脂層１２０に含まれたＰＥＴのような第１ポリマーの全重量に対する前記抵抗調整剤の含有量は１０ｐｐｍ以上であってもよい。好ましい一実施形態では、前記第１ポリマーの全重量に対する前記抵抗調整剤の含有量は５０～３００ｐｐｍ、より好ましくは５０～２００ｐｐｍの範囲であってもよい。

【0081】

いくつかの実施形態によれば、第２樹脂層１３０において、第２樹脂層１３０に含まれたＰＭＭＡのような第２ポリマーの全重量に対する前記抵抗調整剤の含有量は１００ｐｐｍ以上であってもよい。好ましい一実施形態では、前記第２ポリマーの全重量に対する前記抵抗調整剤の含有量は１００～３００ｐｐｍ、より好ましくは１００～２００ｐｐｍの範囲であってもよい。

【0082】

他の例示的な実施形態によれば、第２樹脂層１３０に含まれた前記第２ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）およびメルトフローインデックス（Melt Flow Index：MFI）は、第１樹脂層１２０との積層整合性、延伸安定性を考慮して決定することができる。

【0083】

例えば、第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の積層整合性が低下すると、反射スタック１１０内で界面剥離が発生することがあり、延伸工程中に層間の物性差によって破断、割れなどが発生することがある。

【0084】

また、第１樹脂層１２０および第２樹脂層１３０の押出工程時の界面における流れ性不整合によって帯模様が発生することがあり、ロール工程においてスクラッチ、汚れなどが生じることがある。

【0085】

例示的な実施形態によれば、前記第２ポリマーは下記式３を満たすことができる。

【0086】

【数6】

【0087】

（式３中、αは－８，８００～－８，１００の範囲であり、βは２６０，０００である。式３のＭＦＩの値は測定されたＭＦＩから単位を除去した値を意味する。）

【0088】

式３に含まれるメルトフローインデックス（ＭＦＩ）は２３０℃、３．８０ｋｇの条件で測定され、ｇ／ｍｉｎの単位で表される。

【0089】

例えば、前記第２ポリマーは、式３において勾配で提供されるαの範囲内で、重量平均分子量（Ｍｗ）およびメルトフローインデックス（ＭＦＩ）の値が実質的に線形関係を有することができる。

【0090】

前記式３で定義された関係を満たすと、前述した層間整合の不足に起因する光学的不良、機械的不良などを効果的に抑制するか、または顕著に低減することができる。

【0091】

いくつかの実施形態では、前記第２ポリマーの重量平均分子量は約１００，０００以上であり、好ましくは約１００，０００～２００，０００の範囲であってもよい。

【0092】

図１に戻ると、反射スタック１１０の上面および底面上には、それぞれ第１保護層１５０ａおよび第２保護層１５０ｂを積層することができる。例えば、第１保護層１５０ａおよび第２保護層１５０ｂは、ＰＥＴフィルムを含むことができる。

【0093】

いくつかの実施形態では、反射スタック１１０の厚さは、光反射樹脂フィルム１００の全厚さの約５０～７０％、好ましくは約５０～６０％であってもよい。前記範囲では保護層１５０ａ，１５０ｂによるフィルム保護および光反射樹脂フィルム１００の光透過度を過度に阻害することなく、所望の波長帯域の反射・遮断を効果的に実現できる。

【0094】

図２及び図３は、例示的な実施形態による光反射樹脂フィルムの製造方法を示す概略図である。

【0095】

図２を参照すると、樹脂原料５０は押出機６０によって溶融及び押出することができる。樹脂原料５０は、前述の第１ポリマーを含む第１樹脂原料と、前述の第２ポリマーを含む第２樹脂原料とをそれぞれ別々に含むことができる。

【0096】

例示的な実施形態では、第１樹脂原料および第２樹脂原料はそれぞれ抵抗調整剤をさらに含むことができる。

【0097】

前記第１樹脂原料および前記第２樹脂原料は、それぞれペレット（pellet）またはチップ（chip）状に製造し、押出機６０の内部に供給することができる。例示的な実施形態によれば、前記第２樹脂原料に対する前記第１樹脂原料の重量比または押出量比は１．７～３であってもよい。前記範囲内では、前記第１ポリマーと前記第２ポリマーとの粘度差に起因する界面流れによって波模様、フィルムの変形が生じることを防止することができる。

【0098】

好ましい一実施形態では、前記重量比または押出量比は２～２．７の範囲であってもよい。

【0099】

樹脂原料５０は押出機６０によって溶融及び押出され、搬送ライン７０を介して移動することができる。その後、樹脂原料５０は押出ダイ８０を介して溶融フィルムの形態で排出され得る。

【0100】

図３を参照すると、前記第１樹脂原料および前記第２樹脂原料は、それぞれ第１搬送ライン７２および第２搬送ライン７４を介して移動・供給することができる。その後、第１搬送ライン７２および第２搬送ライン７４とそれぞれ連結される第１押出ダイ８２および第２押出ダイ８４から、前記第１樹脂原料から生成された第１溶融フィルム及び第２樹脂原料から生成された第２溶融フィルムを排出することができる。

【0101】

第１押出ダイ８２と第２押出ダイ８４は、交互に繰り返し配置できる。これにより、前記第１溶融フィルムと前記第２溶融フィルムを交互に繰り返し排出し、予備溶融積層体を得ることができる。

【0102】

図２に戻ると、押出ダイ８０から排出された前記予備溶融積層体は、キャストロール９０に供給することができる。

【0103】

例示的な実施形態によれば、キャストロール９０に隣接して静電印加部８５を配置できる。例えば、静電印加部８５は、前記予備溶融積層体を挟んでキャストロール９０と対向するように配置できる。静電印加部８５は電源に接続された銅導線または銅プレートのような金属導線または金属プレートを含むことができる。

【0104】

前記電源を介して静電印加部８５に電圧が印加されると、キャストローラ９０には負電荷が誘導され、前記第１溶融フィルムおよび前記第２溶融フィルムに含有された抵抗調整剤により、前記予備溶融積層体はキャストローラ９０に密着することができる。

【0105】

前述のように、前記第１溶融フィルムおよび前記第２溶融フィルムのそれぞれは２，０００ＭΩ以下、好ましくは５０～５００ＭΩの範囲の溶融抵抗を有することができる。これにより、前記通電または静電印加を行う際に、キャストローラ９０への電気的引力によって密着を高めることができ、通電不足による光学的欠陥を防止することができる。

【0106】

いくつかの実施形態では、キャストローラ９０の温度は常温以下の温度に維持することができる。これにより、前記予備溶融積層体が前述の通電によってキャストローラ９０に密着して固化し、予備反射スタックを形成することができる。

【0107】

前記予備反射スタックは、テンショナ（tensioner）９５によって引っ張られて移動され得る。

【0108】

その後、前記予備反射スタックは、延伸ローラによって延伸工程等が行われた後、反射スタック１１０を得ることができる。図１に示すように、反射スタック１１０の上面および底面上にそれぞれ第１保護層１５０ａおよび第２保護層１５０ｂを積層し、光反射樹脂フィルム１００を製造することができる。一実施形態では、第１保護層１５０ａおよび第２保護層１５０ｂを積層した後、延伸工程を行うことができる。

【0109】

前記延伸工程は、ＭＤ方向の延伸（例えば、縦方向の延伸）およびＴＤ方向の延伸（例えば、横方向の延伸）を含むことができる。例えば、縦方向の延伸比は３．３倍以上であってもよい。この場合も、縦方向の延伸後の横方向の延伸においてフィルムの破れ、破断が抑制され、安定した引張強度を維持することができる。

【0110】

前述の例示的な実施形態によれば、前記第１樹脂原料は例えばＰＥＴを含み、前記第２樹脂原料は前述のように重量平均分子量およびメルトフローインデックスが調整され、前記第１樹脂原料とのガラス転移温度差が所定の温度以下に調整された第２ポリマーから得ることができる。

【0111】

これにより、前記予備溶融積層体の形成時、流れの不均一による不所望の模様の発生を抑制することができる。また、キャストロール９０上での密着安定性がより向上し、キャストロール９０、テンショナ９５などから引き起こされるスクラッチ、ロール跡等を防止することができる。

【0112】

また、反射スタック１１０の積層安定性が向上し、安定的に延伸工程を行うことができる。これにより、延伸比をさらに増加させることができる。

【0113】

以下、本発明の理解を助けるために好適な実施例を提示するが、これらの実施例は本発明を例示するものに過ぎず、添付の特許請求の範囲を制限するものではない。これらの実施例に対し、本発明の範疇および技術思想の範囲内で種々の変更および修正を加えることが可能であることは当業者にとって明らかであり、これらの変形および修正が添付の特許請求の範囲に属することも当然のことである。

【0114】

実験例１
（１）実施例１～８及び比較例１～４
表１に示す組成及び含有量を有するペレット状の第１樹脂原料（第１ポリマー及び第１抵抗調整剤を含む。）および第２樹脂原料（第２ポリマー及び第２抵抗調整剤を含む。）をそれぞれ押出機により溶融及び押出し、押出ダイを含むフィードブロックダイを介して第１溶融フィルムと第２融融フィルムを交互に繰り返し供給し、合計１４３層の予備溶融積層体を形成した。

【0115】

前記第１樹脂原料の溶融及び押出温度は２８０℃に維持され、前記第２樹脂原料の溶融及び押出温度は２４０℃に維持された。前記第１樹脂原料と前記第２樹脂原料との重量比は２：１に維持された。

【0116】

その後、図２で説明したように、２０℃に調整されたキャストローラと銅導線との間に前記予備溶融積層体を供給し、前記銅導線に電圧を印加してキャスト工程を行った。

【0117】

次に、キャストローラによって密着及び固化した前記予備溶融積層体を、テンションローラを用いて引張り、交互に繰り返し積層された第１樹脂層および第２樹脂層を含む反射スタックを形成した。前記第１樹脂層は厚さ１４０ｎｍ、前記第２樹脂層は厚さ１５５ｎｍに形成された。

【0118】

前記反射スタックの上面および底面上にＰＥＴ樹脂を塗布して保護層を形成し、縦方向に３．５倍、横方向に４．５倍の延伸を行い、光反射樹脂フィルムを製造した。

【0119】

【表1】

【0120】

【表2】

【0121】

【表3】

【0122】

（２）評価例
１) 溶融抵抗の測定
前記第１樹脂原料および前記第２樹脂原料のそれぞれから形成された第１溶融フィルムおよび第２溶融フィルムを銅プレートに位置させ、銅プレートに５０Ｖの電圧を印加した。その後、前記第１溶融フィルムおよび前記第２溶融フィルム内の抵抗値を測定した。前述のように、前記第１溶融フィルムの抵抗測定温度は２８０℃、前記第２溶融フィルムの抵抗測定温度は２４０℃であった。

【0123】

２）ＴＤ方向の模様の発生の評価
実施例及び比較例により製造された光反射樹脂フィルムを目視及び偏光装置（型番：ＬＳＭ－４０１、ＬＵＣＥＯ社製）でそれぞれ観察し、ＴＤ方向のムラ模様の発生有無を評価した。

【0124】

評価基準は以下の通りである。
○: 肉眼及び偏光装置のいずれによっても模様が視認されない。
△：肉眼によっては模様が視認されないが、偏光装置によっては模様が視認される。
×：肉眼及び偏光装置の両方によって模様が視認される。

【0125】

評価結果を下記の表４及び表５に示す。

【0126】

【表4】

【0127】

【表5】

【0128】

表４及び表５を参照すると、第１樹脂層または第２樹脂層の溶融抵抗が２，０００ＭΩを超えている比較例の場合は、ＴＤ方向の模様が目視で観察された。

【0129】

これに対して、第１樹脂層及び第２樹脂層のいずれも溶融抵抗が５００ＭΩ以下である実施例１～５の場合は、目視及び偏光装置のいずれによってもＴＤ方向の模様が観察されなかった。

【0130】

ただし、第２樹脂層の溶融抵抗が減少しすぎた実施例５の場合は、抵抗調整剤の含有量の過剰な増加により、第２樹脂層の変色現象が観察された。

【0131】

実験例２
（１）実施例９～１４及び比較例５～６
１）実施例９
ｉ）第１ポリマー（ＰＥＴ）の製造
窒素雰囲気下、２７４．５℃、常圧の条件で維持された反応器内に、単位時間当たり３５８質量部の高純度テレフタル酸と単位時間当たり１９０質量部のエチレングリコールとを混合して調製したスラリーを連続して供給した。エステル化反応で発生する水とエチレングリコールを反応器外に留去しながら、反応器内の理論滞留時間４時間でエステル化反応を完了した。

【0132】

前記エステル化反応で形成されたエチレンテレフタレートオリゴマー４５０質量部を順次に重縮合反応槽に移した。前記重縮合反応槽内の反応温度を２７６．５℃、反応圧力を６０Ｐａに維持し、重縮合反応で発生する水及びエチレングリコールを重縮合反応槽外に除去しながら、溶融状態で滞留時間１８０分間重縮合反応を行い、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂を得た。

【0133】

ｉｉ）第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造
単量体混合物１００重量部に対して、メチルメタクリレート９６重量部、メチルアクリレート４重量部、開始剤としての２，２'－アゾビス（２，４－ジメチル－バレロニトリル）［（2,2'-Azobis（2,4-dimethyl-valeronitrile））］０．１重量部、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ２－エチルヘキサノエート（1,1,3,3-tetramethylbutyl peroxy 2-ethyl hexanoate) ０．０３重量部、水１３３重量部、懸濁剤としてのメチルメタクリレート－メタクリル酸の共重合体がＮａＯＨでケン化した水溶液０．８２重量部、緩衝塩としてのナトリウムジヒドロゲンホスフェート０．０９８重量部、ジナトリウムヒドロゲンホスフェート０．０５３重量部、および連鎖移動剤としてのノルマル－オクチルメルカプタン（normal－octylmercatpan）０．３３重量部を、初期反応温度を６０℃として１２０分間重合した。

【0134】

その後、５０分間１０５℃まで昇温し、さらに４０分間重合して、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を得た。

【0135】

ｉｉｉ）光反射樹脂フィルムの製造
ペレット状の前記第１ポリマーを含む第１樹脂原料および前記第２ポリマーを含む第２樹脂原料をそれぞれ押出機によって溶融及び押出し、押出ダイを含むフィードブロックダイによって第１溶融フィルムおよび第２融解フィルムを交互に繰り返し供給し、合計１４３層の予備溶融積層体を形成した。

【0136】

【0137】

【0138】

【0139】

２）実施例１０
第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造工程における連鎖移動剤の含有量を０．２５重量部に調整した以外は実施例９と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0140】

３）実施例１１
第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造工程における追加重合時間を３０分に調整した以外は実施例９と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0141】

４）実施例１２
第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造工程における追加重合時間を３０分に調整し、追加重合温度を９５℃に調整した以外は実施例９と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0142】

５）実施例１３
第１ポリマー（ＰＥＴ）の製造工程における重縮合時間を３００分に増加させた以外は実施例１２と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0143】

６）実施例１４
第１ポリマー（ＰＥＴ）の製造工程における重縮合時間を１５０分に減少させた以外は実施例１２と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0144】

７）比較例５
第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造工程における連鎖移動剤の含有量を０．２５重量部に調整し、追加重合時間を３０分に調整した以外は実施例９と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0145】

８）比較例６
第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の製造工程における追加重合時間を２０分に調整した以外は実施例９と同様の方法で光反射樹脂フィルムを製造した。

【0146】

実施例及び比較例の第１ポリマー（ＰＥＴ）および第２ポリマー（ＰＭＭＡ）の物性を下記の表６及び表７に示す。

【0147】

具体的には、ガラス転移温度は、ＴＡインスツルメント社製のＤＳＣＱ－２０００を用いて測定し、重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）（ＰＬ－ＧＰＣ２２０、Ａｇｉｌｅｎｔ社製）およびポリスチレン標準物を用いて測定した。メルトフローインデックス（ＭＦＩ）は、ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して測定した（測定温度：２３０℃、荷重：３．８０ｋｇ）。

【0148】

また、前記式３より第２ポリマーのα値をそれぞれ計算した。

【0149】

【表6】