特許 7570262 ガス処理方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-10-10

(45)【発行日】2024-10-21

(54)【発明の名称】ガス処理方法

(51)【国際特許分類】

   G21C 9/004 20060101AFI20241011BHJP

【ＦＩ】

G21C9/004

【請求項の数】 3

(21)【出願番号】P 2021046532

(22)【出願日】2021-03-19

(65)【公開番号】P2022145223

(43)【公開日】2022-10-03

【審査請求日】2023-12-27

(73)【特許権者】

【識別番号】000006208

【氏名又は名称】三菱重工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100149548

【弁理士】

【氏名又は名称】松沼 泰史

(74)【代理人】

【識別番号】100162868

【弁理士】

【氏名又は名称】伊藤 英輔

(74)【代理人】

【識別番号】100161702

【弁理士】

【氏名又は名称】橋本 宏之

(74)【代理人】

【識別番号】100189348

【弁理士】

【氏名又は名称】古都 智

(74)【代理人】

【識別番号】100196689

【弁理士】

【氏名又は名称】鎌田 康一郎

(72)【発明者】

【氏名】岡 伸樹

(72)【発明者】

【氏名】大本 節男

(72)【発明者】

【氏名】伊藤 栄基

(72)【発明者】

【氏名】垣上 英正

(72)【発明者】

【氏名】桐田 晃

(72)【発明者】

【氏名】川田 直輝

(72)【発明者】

【氏名】二宮 大輔

(72)【発明者】

【氏名】武岡 聖五

(72)【発明者】

【氏名】羽立 悠佑

(72)【発明者】

【氏名】飯塚 尚輝

(72)【発明者】

【氏名】永井 正彦

(72)【発明者】

【氏名】安武 昭典

(72)【発明者】

【氏名】安達 遥

【審査官】藤本 加代子

(56)【参考文献】

【文献】特開２０００－２４１５９０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭４８－０９１５００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－０１６６５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－００２５３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０５９９７６１２（ＵＳ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｃ ９／００－９／０６

Ｇ２１Ｆ ９／０２

Ｂ０１Ｄ ５３／０４７

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性物質を含むベントガスが流通するガスライン上に設けられ、前記放射性物質を吸着可能な吸着剤が充填された第一吸着塔、及び第二吸着塔と、
前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔の上流側にそれぞれ設けられた入口弁と、
前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔の下流側にそれぞれ設けられた出口弁と、
前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔を真空状態にすることが可能な真空ポンプと、
を備えるガス処理設備を用いたガス処理方法であって、
前記入口弁を開き、前記出口弁を閉めた状態で、予め真空状態とされた前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方のみに前記放射性物質を含むベントガスを常圧となるまで充填する第一ステップと、
前記常圧となった前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方の前記入口弁、及び前記出口弁を開き、前記放射性物質を含むベントガスを流通させることで前記吸着剤によって前記放射性物質を吸着する第二ステップと、
前記放射性物質を吸着した前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方の前記入口弁、及び前記出口弁を閉め、前記真空ポンプによって前記真空状態とする第三ステップと、
を含むガス処理方法。

【請求項2】

前記入口弁は、
前記ガスライン上に設けられた主弁と、
該主弁を迂回するバイパスライン上に設けられ、前記主弁よりも流量が小さい副弁と、
を有し、
前記第一ステップでは、前記主弁を閉め、前記副弁を開けることで前記放射性物質を含むベントガスを充填する請求項１に記載のガス処理方法。

【請求項3】

前記真空ポンプに接続された貯留タンクをさらに備え、
前記第三ステップでは、前記吸着剤によって吸着された前記放射性物質を含むガスを前記貯留タンクに貯留する請求項１又は２に記載のガス処理方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、ガス処理方法に関する。

【背景技術】

【0002】

原子炉設備は、フィルタベント装置を備えている。フィルタベント装置は、過酷事故（シビアアクシデント）の発生時に、原子炉格納容器内の水蒸気を含むガスを、フィルタを経由して外部に放出することで内圧を開放し、原子炉格納容器（ＣＶ）の破損を防止するものである。フィルタベント装置は、フィルタにより核分裂生成物の放出を抑制することができる。

【0003】

しかしながら、フィルタベント装置では、キセノンやクリプトンを含む放射性希ガス元素を除去することができない。これらの物質を処理するための方法として、例えば下記特許文献１に記載された圧力スイング吸着（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ：ＰＳＡ）と呼ばれる方法が実用化されている。この方法では、少なくとも３つの吸着塔が用いられる。まず、第一の吸着塔に窒素、ヘリウム、アルゴン等を導入して内圧を高め、その後、原料ガスを流すことで吸着剤による目的物質の吸着を行う。次いで、吸着が完了した後で外部からの吸引を行うことで内圧を下げ、吸着剤を再生する。このようなサイクルを３つの吸着塔の間で順次繰り返すことでガス処理が行われる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２０１２－１６６５９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、上述した従来のＰＳＡ方式では少なくとも３つの吸着塔が必要となることから、設備が複雑かつ高価になることに加えて、ガス処理に要する時間が長くなってしまうという課題があった。

【0006】

本開示は上記課題を解決するためになされたものであって、廉価かつ短時間に処理を行うことが可能なガス処理方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記課題を解決するために、本開示に係るガス処理方法は、放射性物質を含むベントガスが流通するガスライン上に設けられ、前記放射性物質を吸着可能な吸着剤が充填された第一吸着塔、及び第二吸着塔と、前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔の上流側にそれぞれ設けられた入口弁と、前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔の下流側にそれぞれ設けられた出口弁と、前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔を真空状態にすることが可能な真空ポンプと、を備えるガス処理設備を用いたガス処理方法であって、前記入口弁を開き、前記出口弁を閉めた状態で、予め真空状態とされた前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方のみに前記放射性物質を含むベントガスを常圧となるまで充填する第一ステップと、前記常圧となった前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方の前記入口弁、及び前記出口弁を開き、前記放射性物質を含むベントガスを流通させることで前記吸着剤によって前記放射性物質を吸着する第二ステップと、前記放射性物質を吸着した前記第一吸着塔、及び前記第二吸着塔のいずれか一方の前記入口弁、及び前記出口弁を閉め、前記真空ポンプによって前記真空状態とする第三ステップと、を含む。

【発明の効果】

【0009】

本開示によれば、廉価かつ短時間に処理を行うことが可能なガス処理方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】本開示の実施形態に係るガス処理設備の構成を示す系統図である。

【図2】本開示の実施形態に係るガス処理方法の工程を示すフローチャートである。

【図3】本開示の実施形態に係るガス処理方法の時間経過ごとの吸着塔の状態を示す説明図である。

【図4】本開示の実施形態に係るガス処理方法における第一ステップの状態を示す説明図である。

【図5】本開示の実施形態に係るガス処理方法における第二ステップの状態を示す説明図である。

【図6】本開示の実施形態に係るガス処理方法における第三ステップの状態を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

（ガス処理設備の構成）
以下、本開示の実施形態に係るガス処理設備１００について、図１から図６を参照して説明する。このガス処理設備１００は、過酷事故の際に原子力発電プラントの原子炉格納容器から排出されるベントガスを処理する（放射性希ガス元素を除去する）ための設備である。

【0012】

図１に示すように、ガス処理設備１００は、ガスライン１と、入口弁２と、第一吸着塔３１と、第二吸着塔３２と、出口弁４と、再生装置５と、を備えている。

【0013】

ガスライン１は、導入ライン１０と、第一主ライン１１と、第一バイパスライン１２と、第二主ライン１３と、第二バイパスライン１４と、排出ライン１５と、戻しライン１６と、を有している。

【0014】

導入ライン１０は、フィルターベントシステム（ＦＶＳ）から原料ガスとしての放射性物質を含むベントガスを導く。このベントガスには、キセノンやクリプトン等の放射性希ガス元素が含まれている。第一主ライン１１と第二主ライン１３は導入ライン１０の下流側の端部に接続されている。第一主ライン１１は後述する第一吸着塔３１に接続されている。第二主ライン１３は後述する第二吸着塔３２に接続されている。

【0015】

第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２の下流側には排出ライン１５が接続されている。この排出ライン１５は、第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２を通過した後の処理済みガスを外部に放出するために設けられている。戻しライン１６は、後述する貯留タンク５０と導入ライン１０とを接続している。また、この戻しライン１６上には戻し弁８が設けられている。

【0016】

入口弁２は、第一主ライン１１上に設けられた第一主弁２１と、この第一主ライン１１を迂回する第一バイパスライン１２上に設けられた第一副弁２２と、第二主ライン１３上に設けられた第二主弁２３と、この第二主ライン１３を迂回する第二バイパスライン１４上に設けられた第二副弁２４と、を有している。第一副弁２２、及び第二副弁２４は、第一主弁２１、及び第二主弁２３よりも小さな流量のガスを流通させるように相対的に小型に構成されている。

【0017】

第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２には、上述したキセノンやクリプトン等の放射性希ガス元素を吸着可能な吸着剤が充填されている。この種の吸着剤として具体的にはゼオライト系、特にモルデナイトが好適に用いられる。

【0018】

排出ライン１５上であって、第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２の下流側には、それぞれ出口弁４が設けられている。出口弁４は、第一出口弁４１と、第二出口弁４２と、を有している。第一出口弁４１は第一吸着塔３１の下流側に配置されている。第二出口弁４２は第二吸着塔３２の下流側に配置されている。また、排出ライン１５には、空気ライン１５ａが接続されている。空気ライン１５ａ上には開閉弁１５ｂが設けられている。開閉弁１５ｂを開状態することで、排出ライン１５を通じて第一吸着塔３１、又は第二吸着塔３２に外部から空気を導入することが可能とされている。

【0019】

再生装置５は、貯留タンク５０と、真空ポンプ５１と、第一再生ライン６１と、第二再生ライン６２と、第一再生弁７１と、第二再生弁７２と、を有している。

【0020】

貯留タンク５０は、第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２に対してそれぞれ第一再生ライン６１、及び第二再生ライン６２によって接続されている。第二再生ライン６２は、第一再生ライン６１の中途から第二吸着塔３２に向かって分岐している。また、第一再生ライン６１上には真空ポンプ５１が設けられている。詳しくは後述するが、この真空ポンプ５１を駆動することによって、第一吸着塔３１、又は第二吸着塔３２の内部を真空状態にすることが可能とされている。さらに、第一再生ライン６１上には第一再生弁７１が設けられ、第二再生ライン６２上には第二再生弁７２が設けられている。

【0021】

（ガス処理方法）
続いて、上述したガス処理設備１００を用いたガス処理方法について、図２から図６を参照して説明する。図２に示すように、このガス処理方法は、第一吸着塔３１又は第二吸着塔３２のうちのいずれか一方を常圧となるまで原料ガス（放射性物質を含むベントガス）によって充填する第一ステップＳ１と、常圧となった第一吸着塔３１又は第二吸着塔３２に原料ガスを流通させることで放射性物質を吸着させる第二ステップＳ２と、吸着の完了した後に真空状態とすることで吸着剤の再生を行う第三ステップＳ３と、を含む。

【0022】

各ステップの詳細な状態について、図３から図６を参照して説明する。図３は、第一吸着塔３１が予め真空状態とされている時点からの各ステップの様子を示している。同図に示すように、まず、第一吸着塔３１で上述の第一ステップＳ１を実施することで、当該第一吸着塔３１を真空状態から常圧状態とする。ここでいう常圧状態とは、１００ｋＰａ程度の圧力のことを指す。また、真空状態とは５ｋＰａ程度の圧力のことを指す。

【0023】

図４に示すように、この第一ステップＳ１では、第一吸着塔３１の入口弁２のうち、第一副弁２２のみを開き、第一主弁２１は閉めた状態とする。これにより、小流量のもとで第一吸着塔３１に原料ガスを導入する。また、この時、第一出口弁４１は閉められている。

【0024】

次いで、第一ステップＳ１によって第一吸着塔３１が常圧状態となった時点で、第一出口弁４１、第一主弁２１、及び第一副弁２２を全て開く（図５）。これにより、第一吸着塔３１内に原料ガスが流通した状態となる。その中途で吸着剤による放射性物質の吸着が行われる（第二ステップＳ２）。これら第一ステップＳ１、及び第二ステップＳ２に要する時間は６０秒程度である。

【0025】

第二ステップＳ２が完了すると（つまり、第一ステップＳ１の開始から６０秒程度が経過すると）、第一吸着塔３１では第三ステップＳ３を実行する。第三ステップＳ３を実行する第一吸着塔３１では、図６に示すように、第一主弁２１、第一副弁２２、及び第一出口弁４１をいずれも閉める。さらに、第一再生弁７１を開き、真空ポンプ５１を駆動する。これにより、第一吸着塔３１の吸着剤から放射性物質が脱離され、貯留タンク５０内に貯留されることとなる。この第三ステップＳ３は、第一吸着塔３１が再び真空状態となるまで継続される。一例として第三ステップＳ３に要する時間は６０秒程度である。第三ステップＳ３における２０秒程度で５ｋＰａまで真空引きし、その後、真空引きを行いながら、４０秒程度の間、第一吸着塔３１の下流側に設けられた空気ライン１５ａから空気を導入し、ガスの分圧差による脱着を促進させる。
これら第一ステップＳ１～第三ステップＳ３を繰り返し実行する。

【0026】

第一吸着塔３１で第三ステップＳ３を開始すると同時に、第二吸着塔３２では第一ステップＳ１を開始する。つまり、第一吸着塔３１で第三ステップＳ３による吸着剤の再生を行っている間に、第二吸着塔３２による常圧復帰と吸着を並行して行われる。このようなサイクルが第一吸着塔３１と第二吸着塔３２の間で行われることで、放射性物質を含むベントガスの処理が連続的に進行する。

【0027】

（作用効果）
ここで、従来のＰＳＡ方式では少なくとも３つの吸着塔が必要となることから、設備が複雑かつ高価になることに加えて、ガス処理に要する時間が長くなってしまうという課題があった。そこで、本実施形態に係るガス処理設備１００、及びガス処理方法は上述した各構成と各ステップを採っている。

【0028】

上記方法によれば、第一ステップＳ１では、原料ガスとしての放射性物質を含むベントガスによって、第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２のいずれか一方を常圧状態まで加圧する。その後、同じく放射性物質を含むベントガスを流通させることで、第二ステップＳ２で放射性物質の吸着を行う。これにより、例えば放射性ガス以外の窒素やアルゴンを用いて常圧まで加圧する方法に比べて、処理に要する時間を短縮することができる。具体的には、従来は常圧復帰と吸着にそれぞれ６０秒程度の時間を要していたところが、これら第一ステップＳ１と第二ステップＳ２との合計時間を６０秒程度に短縮することができる。さらに、吸着が完了した後は、第三ステップとして真空ポンプによって真空状態とすることで吸着剤を再生する。このような３つのステップを２つの吸着塔（第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２）のみを用いて繰り返すことで、ガスの処理が行われる。したがって、吸着塔の数や処理に要する時間を大きく削減することが可能となる。

【0029】

ここで、第一ステップＳ１で放射性ガスを常圧状態となるまで充填する際、最初に導入された放射性ガスの流速が高いと、吸着剤の流動化や、吸着剤の間の隙間を通り抜けて放射性物質が吸着されずに下流側の出口弁４まで到達してしまう可能性がある。しかしながら、上記方法では、第一ステップＳ１で主弁（第一主弁２１、又は第二主弁２３）を閉め、副弁（第一副弁２２、又は第二副弁２４）を開けることで、小流量のもとで放射性ガスが充填される。これにより、放射性物質が十分に吸着されるため、上記のような事態が生じる可能性を低減することができる。よって、より安全かつ効率的にガス処理を行うことができる。

【0030】

また、上記方法によれば、第一吸着塔３１、又は第二吸着塔３２から貯留タンク５０に向けて直接的に放射性物質を導き、貯留することができる。これにより、設備の簡略化とコストの削減を実現することができる。

【0031】

以上、本開示の実施形態について説明した。なお、本開示の要旨を逸脱しない限りにおいて、上記の方法や構成に種々の変更と改修を施すことが可能である。例えば、上記実施形態では、放射性物質をベントガスから除去する場合を例にガス処理方法、及びガス処理設備１００について説明した。しかしながら、原料ガスに含まれるある特定の成分を貯留タンク５０内に濃縮することを目的として、放射性物質を含まない各種ガス分離／精製プラントにも上記の方法や構成を適用することが可能である。

【0032】

＜付記＞
各実施形態に記載のガス処理方法、及びガス処理設備１００は、例えば以下のように把握される。

【0033】

（１）第１の態様に係るガス処理方法は、放射性物質を含むベントガスが流通するガスライン１上に設けられ、前記放射性物質を吸着可能な吸着剤が充填された第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２の上流側にそれぞれ設けられた入口弁２と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２の下流側にそれぞれ設けられた出口弁４と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２を真空状態にすることが可能な真空ポンプ５１と、を備えるガス処理設備１００を用いたガス処理方法であって、前記入口弁２を開き、前記出口弁４を閉めた状態で、予め真空状態とされた前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２のいずれか一方のみに前記放射性物質を含むベントガスを常圧となるまで充填する第一ステップＳ１と、前記常圧となった前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２のいずれか一方の前記入口弁２、及び前記出口弁４を開き、前記放射性ガスを流通させることで前記吸着剤によって前記放射性物質を吸着する第二ステップＳ２と、前記放射性物質を吸着した前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２のいずれか一方の前記入口弁２、及び前記出口弁４を閉め、前記真空ポンプ５１によって前記真空状態とする第三ステップＳ３と、を含む。

【0034】

上記方法によれば、第一ステップＳ１では放射性物質を含むベントガスによって第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２のいずれか一方を常圧状態まで加圧する。その後、同じく放射性物質を含むベントガスを流通させることで、第二ステップＳ２で放射性物質の吸着を行う。これにより、処理に要する時間を短縮することができる。さらに、第三ステップＳ３として真空ポンプ５１によって真空状態とすることで吸着剤を再生する。このような３つのステップを２つの吸着塔（第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２）のみを用いて繰り返すことで、ガスの連続的処理が行われる。したがって、吸着塔の数や処理に要する時間を大きく削減することが可能となる。

【0035】

（２）第２の態様に係るガス処理方法では、前記入口弁２は、前記ガスライン１上に設けられた主弁と、該主弁を迂回するバイパスライン上に設けられ、前記主弁よりも流量が小さい副弁と、を有し、前記第一ステップＳ１では、前記主弁を閉め、前記副弁を開けることで前記放射性物質を含むベントガスを充填する。

【0036】

上記方法では、第一ステップＳ１で主弁を閉め、副弁を開けることで、小流量のもとで放射性物質を含むベントガスが充填される。これにより、吸着剤の間の隙間を通り抜けさせることなく放射性物質を十分に吸着することができる。

【0037】

（３）第３の態様に係るガス処理方法では、前記真空ポンプ５１に接続された貯留タンク５０をさらに備え、前記第三ステップＳ３では、前記吸着剤によって吸着された前記放射性物質を含むガスを前記貯留タンク５０に貯留する。

【0038】

上記方法によれば、第一吸着塔３１、又は第二吸着塔３２から貯留タンク５０に向けて直接的に放射性物質を導き、貯留することができる。これにより、設備の簡略化とコストの削減を実現することができる。

【0039】

（４）第４の態様に係るガス処理設備１００は、放射性物質を含むベントガスが流通するガスライン１上に設けられ、前記放射性物質を吸着可能な吸着剤が充填された第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２の上流側にそれぞれ設けられた入口弁２と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２の下流側にそれぞれ設けられた出口弁４と、前記第一吸着塔３１、及び前記第二吸着塔３２を真空状態にすることが可能な真空ポンプ５１と、前記真空ポンプ５１に接続された貯留タンク５０と、を備える。

【0040】

上記構成によれば、はじめに放射性物質を含むベントガスによって第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２のいずれか一方を常圧状態まで加圧する。その後、同じく放射性物質を含むベントガスを流通させることで放射性物質の吸着を行う。これにより、例えば放射性ガス以外の窒素やアルゴンを用いて常圧まで加圧する方法に比べて、処理に要する時間を短縮することができる。さらに、吸着が完了した後は、真空ポンプ５１によって真空状態とすることで吸着剤を再生する。このような３つのステップを２つの吸着塔（第一吸着塔３１、及び第二吸着塔３２）のみを用いて繰り返すことで、ガスの連続的処理が行われる。したがって、吸着塔の数や処理に要する時間を大きく削減することが可能となる。

【符号の説明】

【0041】

１００ ガス処理設備
１ ガスライン
２ 入口弁
４ 出口弁
５ 再生装置
８ 戻し弁
１０ 導入ライン
１１ 第一主ライン
１２ 第一バイパスライン
１３ 第二主ライン
１４ 第二バイパスライン
１５ 排出ライン
１５ａ 空気ライン
１５ｂ 開閉弁
１６ 戻しライン
２１ 第一主弁
２２ 第一副弁
２３ 第二主弁
２４ 第二副弁
３１ 第一吸着塔
３２ 第二吸着塔
４１ 第一出口弁
４２ 第二出口弁
５０ 貯留タンク
５１ 真空ポンプ
６１ 第一再生ライン
６２ 第二再生ライン
７１ 第一再生弁
７２ 第二再生弁

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】