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特許7572356アルミナ粉末、樹脂組成物、放熱部品、及び被覆アルミナ粒子の製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-10-15
(45)【発行日】2024-10-23
(54)【発明の名称】アルミナ粉末、樹脂組成物、放熱部品、及び被覆アルミナ粒子の製造方法
(51)【国際特許分類】
C01F 7/021 20220101AFI20241016BHJP
C01B 21/072 20060101ALI20241016BHJP
C08K 9/02 20060101ALI20241016BHJP
C08L 101/00 20060101ALI20241016BHJP
【ＦＩ】
C01F7/021
C01B21/072 G
C08K9/02
C08L101/00
【請求項の数】
10
(21)【出願番号】P 2021522835
(86)(22)【出願日】2020-05-27
(86)【国際出願番号】 JP2020020996
(87)【国際公開番号】W WO2020241716
(87)【国際公開日】2020-12-03
【審査請求日】2023-05-15
(31)【優先権主張番号】P 2019101604
(32)【優先日】2019-05-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000003296
【氏名又は名称】デンカ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100079108
【弁理士】
【氏名又は名称】稲葉 良幸
(74)【代理人】
【識別番号】100134120
【弁理士】
【氏名又は名称】内藤 和彦
(74)【代理人】
【識別番号】100127247
【弁理士】
【氏名又は名称】赤堀 龍吾
(74)【代理人】
【識別番号】100152331
【弁理士】
【氏名又は名称】山田 拓
(72)【発明者】
【氏名】佐々木 修治
(72)【発明者】
【氏名】中園 淳一
(72)【発明者】
【氏名】田上 将太朗
【審査官】森坂 英昭
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－１６２５５５（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１１／０９３４８８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１７－１１４７０６（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０１Ｂ ２１／００ － ２１／５０
Ｃ０１Ｆ ７／００ － ７／７８８
Ｃ０８Ｌ １０１／００
Ｃ０８Ｋ ９／０２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
アルミナ粒子と、前記アルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下である被覆アルミナ粒子を含有するアルミナ粉末であって、前記被覆層は窒化アルミニウムを含み、
前記被覆アルミナ粒子の平均球形度が０．８５以上０．９７以下であり、
レーザー回折散乱式粒度分布測定機によって測定された、前記被覆アルミナ粒子の平均粒子径が７２μｍ以上１５０μｍ以下であり、
前記被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率が１５質量％以上４０質量％以下である、
アルミナ粉末。
【請求項2】
前記アルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が２μｍ以上２００μｍ以下の粒度域に、複数のピークを有する、請求項１に記載のアルミナ粉末。
【請求項3】
前記被覆アルミナ粒子において、球形度が０．８０以下である被覆アルミナ粒子の割合が個数基準で１５％以下である、請求項１又は２に記載のアルミナ粉末。
【請求項4】
前記アルミナ粉末中の、アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率が８０質量％以上である、請求項１～３のいずれか一項に記載のアルミナ粉末。
【請求項5】
前記被覆アルミナ粒子中の炭素量が０．３質量％以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載のアルミナ粉末。
【請求項6】
樹脂と、請求項１～５のいずれか一項に記載のアルミナ粉末とを含む、樹脂組成物。
【請求項7】
前記樹脂が、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、及びアクリル樹脂からなる群より選ばれる少なくも１種を含む、請求項６に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
請求項１～５のいずれか一項に記載のアルミナ粉末、又は請求項６若しくは７に記載の樹脂組成物を含む、放熱部品。
【請求項9】
被覆アルミナ粒子の製造方法であって、前記被覆アルミナ粒子が、アルミナ粒子と、前記アルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下であり、前記被覆層は窒化アルミニウムを含み、前記被覆アルミナ粒子の平均球形度が０．８５以上０．９７以下であり、
前記製造方法が、原料のアルミナ粉末と炭素粉末とを含む混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る第１工程と、
前記第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して前記被覆アルミナ粒子を得る第２工程と、を含み、
前記炭素粉末の平均粒子径が３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であり、かさ密度が０．１０ｇ／ｃｍ３以上０．２０ｇ／ｃｍ３以下であり、比表面積が２０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下である、製造方法。
【請求項10】
レーザー回折散乱式粒度分布測定機によって測定された、前記被覆アルミナ粒子の平均粒子径が７２μｍ以上１５０μｍ以下であり、
前記被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率が１５質量％以上４０質量％以下である、請求項９に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、アルミナ粉末、樹脂組成物、放熱部品、及び被覆アルミナ粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、電気機器の小型化及び高性能化が進行している。小型化及び高性能化に伴い、電気機器を構成する電子部品の実装密度が高くなってきており、電子部品から発生する熱を効果的に放出させる必要性が高まっている。
【0003】
また、環境負荷の抑制が可能な電気自動車などのパワーデバイス用途においては、電子部品に高電圧が印加されたり、あるいは大電流が流れたりすることがある。この場合、高い熱量が発生し、発生する高い熱量に対処するために、従来よりも効果的に熱を放出させる要求が高まってきている。このような要求に対応するための技術として、例えば、特許文献１には、３種類のアルミナフィラーを含んでなる樹脂組成物が開示されている。また、特許文献２には、球状アルミナ粒子と非球状アルミナ粒子とを含むアルミナ配合粒子と、この粒子を含む樹脂組成物が開示されている。更に、特許文献３には、熱伝導性フィラーとして、アルミナ及び酸窒化アルミニウムの少なくとも一方からなるコアと、前記コアの表面に形成された厚さ１．１μｍ以上の窒化アルミニウムからなる表面層とを備える窒化アルミニウム系粒子が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２００９－１６４０９３号公報
【文献】特開２００９－２７４９２９号公報
【文献】特開２０１２－４１２５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかしながら、特許文献１及び２では、アルミナ粒子の比表面積が高く、平均球形度が低く歪な形状を含む等の理由により、樹脂にアルミナ粒子を充填する際に増粘し、アルミナ粒子を高い割合で充填することが難しいという問題を有する。そのため、成形性が低く、また、得られる放熱部品の熱伝導率も低くなる。
【0006】
また、特許文献３では、窒化アルミニウム系粒子をマイクロ波照射により得ているが、この製法では、球状の粒子を得ることができない。よって、上記のとおり、特許文献３に記載の窒化アルミニウム系粒子においても形状が悪いため、樹脂に窒化アルミニウム系粒子を充填する際に増粘し、窒化アルミニウム系粒子の高充填が難しいとの問題を有する。結局、特許文献３に記載の窒化アルミニウム系粒子を用いても、成形性が低く、また、得られる放熱部品の熱伝導率が低くなる。
【0007】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、樹脂に充填する際に粘度上昇を抑制でき、かつ、その樹脂を含む樹脂組成物の高熱伝導化を実現できる、特定の被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末、並びにそのアルミナ粉末を含む樹脂組成物、放熱部品、及び被覆アルミナ粒子の製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、特定の被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末が、樹脂への充填の際に粘度上昇を抑制でき、かつ、そのアルミナ粉末を含むことにより高熱伝導化を実現できる樹脂組成物及び放熱部品を得ることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0009】
すなわち、本発明は以下のとおりである。
［１］
アルミナ粒子と、前記アルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下である被覆アルミナ粒子を含有するアルミナ粉末であって、前記被覆層は窒化アルミニウムを含み、前記被覆アルミナ粒子の平均球形度が０．８５以上０．９７以下である、アルミナ粉末。
［２］
前記アルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が２μｍ以上２００μｍ以下の粒度域に、複数のピークを有する、［１］に記載のアルミナ粉末。
［３］
前記被覆アルミナ粒子において、球形度が０．８０以下である被覆アルミナ粒子の割合が個数基準で１５％以下である、［１］又は［２］に記載のアルミナ粉末。
［４］
レーザー回折散乱式粒度分布測定機によって測定された、前記被覆アルミナ粒子の平均粒子径が３０μｍ以上１５０μｍ以下である、［１］～［３］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［５］
前記被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率が１０質量％以上４０質量％以下である、［１］～［４］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［１］
アルミナ粒子と、前記アルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下である被覆アルミナ粒子を含有するアルミナ粉末であって、前記被覆層は窒化アルミニウムを含み、前記被覆アルミナ粒子の平均球形度が０．８５以上０．９７以下である、アルミナ粉末。
［２］
前記アルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が２μｍ以上２００μｍ以下の粒度域に、複数のピークを有する、［１］に記載のアルミナ粉末。
［３］
前記被覆アルミナ粒子において、球形度が０．８０以下である被覆アルミナ粒子の割合が個数基準で１５％以下である、［１］又は［２］に記載のアルミナ粉末。
［４］
レーザー回折散乱式粒度分布測定機によって測定された、前記被覆アルミナ粒子の平均粒子径が３０μｍ以上１５０μｍ以下である、［１］～［３］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［５］
前記被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率が１０質量％以上４０質量％以下である、［１］～［４］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
【0010】
［６］
前記アルミナ粉末中の、アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率が８０質量％以上である、［１］～［５］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［７］
前記被覆アルミナ粒子中の炭素量が０．３質量％以下である、［１］～［６］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［８］
樹脂と、［１］～［７］のいずれかに記載のアルミナ粉末とを含む、樹脂組成物。
［９］
前記樹脂が、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、及びアクリル樹脂からなる群より選ばれる少なくも１種を含む、［８］に記載の樹脂組成物。
前記アルミナ粉末中の、アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率が８０質量％以上である、［１］～［５］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［７］
前記被覆アルミナ粒子中の炭素量が０．３質量％以下である、［１］～［６］のいずれかに記載のアルミナ粉末。
［８］
樹脂と、［１］～［７］のいずれかに記載のアルミナ粉末とを含む、樹脂組成物。
［９］
前記樹脂が、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、及びアクリル樹脂からなる群より選ばれる少なくも１種を含む、［８］に記載の樹脂組成物。
【0011】
［１０］
［１］～［７］のいずれかに記載のアルミナ粉末、又は［８］若しくは［９］に記載の樹脂組成物を含む、放熱部品。
［１１］
［１］に記載の被覆アルミナ粉末の製造方法であって、原料のアルミナ粉末と炭素粉末とを含む混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る第１工程と、前記第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して前記被覆アルミナ粒子を得る第２工程と、を含み、前記炭素粉末の平均粒子径が３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であり、かさ密度が０．１０ｇ／ｃｍ３以上０．２０ｇ／ｃｍ３以下であり、比表面積が２０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下である、製造方法。
［１］～［７］のいずれかに記載のアルミナ粉末、又は［８］若しくは［９］に記載の樹脂組成物を含む、放熱部品。
［１１］
［１］に記載の被覆アルミナ粉末の製造方法であって、原料のアルミナ粉末と炭素粉末とを含む混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る第１工程と、前記第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して前記被覆アルミナ粒子を得る第２工程と、を含み、前記炭素粉末の平均粒子径が３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であり、かさ密度が０．１０ｇ／ｃｍ３以上０．２０ｇ／ｃｍ３以下であり、比表面積が２０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下である、製造方法。
【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、樹脂に充填する際に粘度上昇を抑制でき、かつ、その樹脂を含む樹脂組成物の高熱伝導化を実現できるアルミナ粉末、並びにそのアルミナ粉末を含む樹脂組成物、放熱部品、及び被覆アルミナ粒子の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の断面ＥＰＭＡ分析の画像である。
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下、本発明を実施するための形態（以下、単に「本実施形態」という。）について、詳細に説明する。なお、以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明は本実施形態のみに限定されない。
【0015】
［アルミナ粉末］
本実施形態のアルミナ粉末は、後述する本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の１種又は２種以上を含む。本実施形態のアルミナ粉末は、後述のように、上記被覆アルミナ粒子以外のフィラー、特に無機フィラーを含んでもよい。本実施形態のアルミナ粉末は、上記被覆アルミナ粒子以外のフィラーであって、無機フィラー以外のフィラーを含む場合は、アルミナ粉末というよりも単なる粉末と称されるべきである。また、本実施形態のアルミナ粉末は、上記被覆アルミナ粒子以外の無機フィラーを含む場合（ただし、無機フィラー以外のフィラーを含まない。）は、無機粉末と称されるべきである。ただし、本明細書において、「アルミナ粉末」は、それらを包含する概念で用いられる。
本実施形態のアルミナ粉末は、後述する本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の１種又は２種以上を含む。本実施形態のアルミナ粉末は、後述のように、上記被覆アルミナ粒子以外のフィラー、特に無機フィラーを含んでもよい。本実施形態のアルミナ粉末は、上記被覆アルミナ粒子以外のフィラーであって、無機フィラー以外のフィラーを含む場合は、アルミナ粉末というよりも単なる粉末と称されるべきである。また、本実施形態のアルミナ粉末は、上記被覆アルミナ粒子以外の無機フィラーを含む場合（ただし、無機フィラー以外のフィラーを含まない。）は、無機粉末と称されるべきである。ただし、本明細書において、「アルミナ粉末」は、それらを包含する概念で用いられる。
【0016】
（被覆アルミナ粒子）
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子は、アルミナ粒子と、そのアルミナ粒子を被覆し、窒化アルミニウムを含む被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下であり、平均球形度は０．８５以上０．９７以下である。以下、特に説明しない限り、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を単に「被覆アルミナ粒子」ともいう。
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子は、アルミナ粒子と、そのアルミナ粒子を被覆し、窒化アルミニウムを含む被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下であり、平均球形度は０．８５以上０．９７以下である。以下、特に説明しない限り、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を単に「被覆アルミナ粒子」ともいう。
【0017】
被覆アルミナ粒子は、後述する原料のアルミナ粉末（以下、単に「原料アルミナ粉末」という。）に含まれるアルミナ粒子に由来する。
【0018】
被覆層に窒化アルミニウムを含む被覆アルミナ粒子を含む本実施形態のアルミナ粉末を樹脂組成物及び放熱部品に用いることにより、後述の平均球形度を所定の数値範囲にすることと相まって、特に樹脂組成物及び放熱部品の熱伝導性が高くなる。なお、被覆層は、被覆層を生成する過程で生じる酸窒化アルミニウムなどの不可避成分を含んでいてもよい。
【0019】
本実施形態に係る被覆層の厚さは、０．８μｍ以上１２μｍ以下であることが好ましく、１．５μｍ以上７．５μｍ以下であることが、樹脂に充填する際に粘度上昇を好適に抑制でき、あるいは、その樹脂を含む樹脂組成物の高熱伝導化をより実現できるため、より好ましい。被覆アルミナ粒子における被覆層の厚さが上記範囲内にあるアルミナ粉末を用いると、熱経路を効率的に形成でき、熱を十分に伝導させることができる傾向にある。被覆層の厚さは、実施例に記載の方法で測定される。
【0020】
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子は、下記の顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下であり、平均球形度が０．８５以上０．９７以下である。被覆アルミナ粒子の平均球形度が上記範囲にあるような球状であると、樹脂に被覆アルミナ粒子を充填する際に増粘しにくくなる。本実施形態のアルミナ粉末が、この被覆アルミナ粒子を含むことで、高い割合でアルミナ粉末を樹脂に充填することが可能となる。その結果、樹脂中において熱経路を効率よく良好に形成でき、高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができる。その平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８７以上０．９６以下であることが好ましく、０．８９以上０．９５以下であることがより好ましい。本実施形態のアルミナ粉末が、上記範囲にある上記平均球形度を有する被覆アルミナ粒子を含むことにより、樹脂中において、被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末の流動性をより向上させ、樹脂との摩擦抵抗が低下し、樹脂にアルミナ粉末を充填する際の粘度上昇を抑制することができる。また、被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粒子同士の接触がより十分になり、接触面積が大きくなる結果、熱経路を効率よく形成できるため、より高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができる傾向にある。平均球形度は、例えば、下記の顕微鏡法により測定される。すなわち、走査型電子顕微鏡、及び透過型電子顕微鏡等にて撮影した粒子像を画像解析装置に取り込み、写真から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。その周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円の面積を（Ｂ）とすると、その粒子の球形度はＡ／Ｂとなる。よって、試料の周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円を想定すると、ＰＭ＝２πｒ、Ｂ＝πｒ２であるから、Ｂ＝π×（ＰＭ／２π）２となり、個々の粒子の球形度は、球形度＝Ａ／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）２となる。投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下である任意の粒子２００個の球形度を上記のようにして求め、その相加平均値を平均球形度とする。なお、具体的な測定方法は、実施例に記載のとおりである。また、投影面積円相当径は、粒子の投影面積（Ａ）と同一の投影面積を持つ真円の直径を指す。
【0021】
本実施形態のアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子において、球形度が０．８０以下である被覆アルミナ粒子の割合が、個数基準で１５％以下であることが好ましく、個数基準で１０％以下であることがより好ましい。球形度が０．８０以下である被覆アルミナ粒子の割合が個数基準で１５％以下ということは、樹脂にアルミナ粉末を充填する際に増粘を引き起こす合着粒子や割れ粒子が少ない被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末であることを意味し、その点で好ましい。また、装置及び金型の摩耗を低減できる傾向にある。その被覆アルミナ粒子の割合は、例えば、個数基準で０．５％以上である。また、顕微鏡法による投影面積円相当径は、通常、２００μｍ以下である。
【0022】
本実施形態のアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子において、球形度が０．８０を超えて０．８３以下である被覆アルミナ粒子の割合が、個数基準で１０％以下であることが好ましく、個数基準で５％以下であることがより好ましい。球形度が上記範囲にある被覆アルミナ粒子の割合が１０％以下であるということは、樹脂にアルミナ粉末を充填する際に増粘を引き起こす合着粒子や割れ粒子がより少ない被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末であることを意味し、その点で好ましい。また、装置及び金型の摩耗を低減できる傾向にある。その被覆アルミナ粒子の割合は、例えば、個数基準で０．５％以上である。また、顕微鏡法による投影面積円相当径は、通常、２００μｍ以下である。
【0023】
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子は、被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末同士の接触がより良好となり、熱経路を効率よく良好に形成でき、より高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができる傾向にあり、更に樹脂組成物とした際の表面平滑性の観点から、平均粒子径が３０μｍ以上１５０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上１３０μｍ以下であることがより好ましく、４０μｍ以上１２０μｍ以下であることがより好ましい。平均粒子径が３０μｍ以上であると、樹脂組成物及び放熱部品中において、熱経路をより効率的に形成でき、熱をより十分に伝導させることができる傾向にある。また、平均粒子径が１５０μｍ以下であると、放熱部品における表面の平滑性が更に向上し、放熱部品と熱源との界面における熱抵抗が減少するため、熱伝導率をより十分に向上させることができる傾向にある。なお、本実施形態において、粒子径及び平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒度分布測定機によって測定される。具体的な測定方法は、実施例に記載のとおりである。
【0024】
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率は、１０質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、樹脂組成物の高熱伝導化をより実現できるため、１５質量％以上３５質量％以下であることがより好ましい。窒化アルミニウムの含有率が上記範囲内にある被覆アルミナ粒子を用いると、熱経路をより効率的に形成でき、熱をより十分に伝導させることができる傾向にある。その含有率が１０質量％以上であると、窒化アルミニウムの被覆層がより厚くなるため、窒化アルミニウムを被覆したことによる熱導電率向上の効果が更に高まる傾向にある。その含有率が４０質量％以下であると、被覆層の微小な凹凸を一層少なくできるため、樹脂組成物及び放熱部品の成形性が更に向上し、放熱部品において空隙をより低減できる傾向にある。窒化アルミニウムの含有率は、実施例に記載の方法で測定される。
【0025】
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子中の炭素量は、０．３質量％以下であることが好ましく、０．２質量％以下であることがより好ましく、０．１質量％以下であることが更に好ましい。また、その被覆アルミナ粒子中の炭素量は、例えば、０．０１質量％以上である。炭素量が上記範囲にあることにより、より良好な熱伝導性を有する傾向にあり、導電物である炭素を可能な限り低減させている点から、高い絶縁性、及び熱伝導率を有する樹脂組成物及び放熱部品をより有効かつ確実に得ることができる。被覆アルミナ粒子中の炭素量は、実施例に記載の方法で測定される。また、被覆アルミナ粒子中の炭素は、主として、原料アルミナ粉末と混合する炭素粉末に由来する。炭素粉末は、後述の被覆アルミナ粒子の製造方法にて説明するとおり、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を製造する際に用いられる。
【0026】
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の比表面積は、０．０２ｍ２／ｇ以上０．１５ｍ２／ｇ以下であることが好ましく、０．０３ｍ２／ｇ以上０．１２ｍ２／ｇ以下であることがより好ましい。比表面積が、上記範囲にあると、樹脂に特定の被覆アルミナ粒子を含むアルミナ粉末を充填する際の粘度上昇を抑制しやすく、より高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができるという効果を奏する。なお、本実施形態において、比表面積はＢＥＴ流動法により測定され、具体的な測定方法は、実施例に記載のとおりである。
【0027】
（アルミナ粉末）
本実施形態のアルミナ粉末において、アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率は、８０質量％以上であることが好ましく、８５質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましく、９９質量％以上であることが更により好ましい。その合計の含有率の上限は、例えば、１００質量％である。アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率が上記範囲内にあるアルミナ粉末は、熱経路を阻害する傾向にある酸窒化アルミニウムなどの不可避成分が更に少なくなっているため、より高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができる傾向にある。アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率は、実施例に記載の方法で測定される。
本実施形態のアルミナ粉末において、アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率は、８０質量％以上であることが好ましく、８５質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましく、９９質量％以上であることが更により好ましい。その合計の含有率の上限は、例えば、１００質量％である。アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率が上記範囲内にあるアルミナ粉末は、熱経路を阻害する傾向にある酸窒化アルミニウムなどの不可避成分が更に少なくなっているため、より高熱伝導性の樹脂組成物及び放熱部品を得ることができる傾向にある。アルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率は、実施例に記載の方法で測定される。
【0028】
本実施形態のアルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が２μｍ以上２００μｍ以下の粒度域に、複数のピークを有することが好ましい。これにより、本実施形態のアルミナ粉末が樹脂に効率よく充填されることで熱経路を形成でき、高熱伝導化が実現でき、更に樹脂組成物の粘度上昇が抑制される。ここで、本実施形態において、ピークとは、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、０．０１μｍ以上３５００μｍ以下の粒径範囲を１００に分割して、その粒径範囲に検出される極大点を称する。また、検出されるピークにおいて、ショルダーがある場合には、そのショルダーもピークとしてカウントする。ショルダーとは、二次微分係数から与えられるピークの曲率で検出され、ピーク中に変曲点を有すること、すなわち、特定粒径の粒子成分がより多く存在することを意味する。
【0029】
本実施形態のアルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が０．０１μｍ以上３５００μｍ以下の粒度域に、被覆アルミナ粒子に由来するピークを１つ以上有することになる。本実施形態のアルミナ粉末は、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が０．０１μｍ以上３５００μｍ以下の粒度域に、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子に由来する複数のピークを有してもよい。
【0030】
このような粒度分布を有するアルミナ粉末は、例えば、それぞれ上記の粒度域に１つのピークを有し、かつ互いに平均粒子径の異なる２種以上の被覆アルミナ粒子を含むことで得られる。
【0031】
更に、本実施形態のアルミナ粉末には、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外のフィラーを含んでもよい。この場合においても、通常、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が０．０１μｍ以上３５００μｍ以下の粒度域に、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子に由来するピークと、その被覆アルミナ粒子以外のフィラーに由来するピークとの、２つ以上のピークが検出されることになる。フィラーとしては、例えば、無機フィラーが挙げられる。具体的には、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子、被覆層を有しない（すなわち、未被覆の）アルミナ粒子、マグネシア、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、酸化イットリウム、窒化ホウ素、酸化カルシウム、酸化鉄、及び酸化ホウ素が挙げられる。なお、本実施形態のアルミナ粉末は、上述のように、窒化アルミニウムを始めとするアルミナ以外の無機材料も含むものであるので、その点では、無機粉末に相当するものである。
【0032】
被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子としては、例えば、アルミナ粒子と、そのアルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ未満である被覆アルミナ粒子が挙げられる。この場合の被覆層としては、例えば、窒化アルミニウム、及び窒化ケイ素が挙げられる。
【0033】
また、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子として、アルミナ粒子と、そのアルミナ粒子を被覆する被覆層とを有し、顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下である被覆アルミナ粒子であって、被覆層として窒化アルミニウムを含まない被覆アルミナ粒子が挙げられる。この場合の被覆層としては、例えば、窒化ケイ素が挙げられる。
【0034】
これらのフィラーは、公知のシランカップリング剤などを用いて表面処理されたフィラーであってもよい。
本実施形態のアルミナ粉末には、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子と共に、これらのフィラーが１種又は２種以上含まれていてもよい。
本実施形態のアルミナ粉末には、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子と共に、これらのフィラーが１種又は２種以上含まれていてもよい。
【0035】
本実施形態のアルミナ粉末において、そのアルミナ粉末の全量に対して、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の含有量が、２０体積％以上８０体積％以下であることが好ましく、２５体積％以上７５体積％以下であることがより好ましい。なお、本実施形態において、アルミナ粉末中に、互いに平均粒子径の異なる２種以上の本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を含む場合には、その被覆アルミナ粒子の含有量は、これらの合計量とする。上記の範囲内で被覆アルミナ粒子が含まれることにより、本実施形態に係るアルミナ粉末は、樹脂に充填する際に粘度上昇をより抑制でき、かつ、その樹脂を含む樹脂組成物の高熱伝導化をより実現できる。
【0036】
また、本実施形態のアルミナ粉末において、熱伝導率向上の点から、そのアルミナ粉末の全量に対して、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子、及び未被覆のアルミナ粒子（以下、「被覆アルミナ粒子等」と称す。）の合計の含有量が、８０体積％以上１００体積％以下であることが好ましく、８５体積％以上１００体積％以下であることがより好ましい。上記の範囲内で被覆アルミナ粒子等が含まれることにより、本実施形態に係るアルミナ粉末は、樹脂組成物の高熱伝導化の効果を奏する。
【0037】
本実施形態のアルミナ粉末は、粒子径が２μｍ以上２００μｍ以下の粒度域に、上述のように、複数、すなわち２以上のピークを有することが好ましく、２以上４以下のピークを有することがより好ましく、３つのピークを有することが更に好ましい。なお、それぞれのピークについて、レーザー回折散乱法による体積基準頻度粒度分布において、粒子径が０．０１μｍ以上３５００μｍ以下の粒度域における微粒側（すなわち、０．０１μｍ側）から、検出される１番目のピークを有する粒子を第１の粒子、２番目のピークを有する粒子を第２の粒子として、順次ｎ番目のピークを有する粒子を第ｎの粒子とする。すなわち、検出されるピーク数はｎとなる。検出される粒子は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子だけであってもよく、それに加えてその被覆アルミナ粒子以外のフィラーであってもよいが、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外のフィラーは、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子及び未被覆のアルミナ粒子のうちの１種以上であることが好ましい。
【0038】
本実施形態のアルミナ粉末では、ピーク数ｎが２の場合、第１の粒子に由来するピークの位置は、３μｍ以上１５μｍ以下の粒度域に検出され、第２の粒子に由来するピークの位置は、３０μｍ以上１５０μｍ以下の粒度域に検出されることが好ましい。また、第２の粒子が本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることが好ましく、それに加えて、第１の粒子が未被覆のアルミナ粒子であることがより好ましい。
本実施形態のアルミナ粉末における第１の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、２５体積％以上５５体積％以下であり、３０体積％以上５０体積％以下であることが好ましく、３５体積％以上４５体積％以下であることがより好ましい。第２の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、４５体積％以上７５体積％以下であり、５０体積％以上７０体積％以下であることが好ましく、５５体積％以上６５体積％以下であることがより好ましい。なお、第１の粒子と第２の粒子との合計を１００体積％とする。
また、第１の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、４．０μｍ以上１２μｍ以下であることが好ましく、５．０μｍ以上１０μｍ以下であることがより好ましい。第２の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３５μｍ以上１４０μｍ以下であることが好ましく、４０μｍ以上１３０μｍ以下であることがより好ましい。
本実施形態のアルミナ粉末における第１の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、２５体積％以上５５体積％以下であり、３０体積％以上５０体積％以下であることが好ましく、３５体積％以上４５体積％以下であることがより好ましい。第２の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、４５体積％以上７５体積％以下であり、５０体積％以上７０体積％以下であることが好ましく、５５体積％以上６５体積％以下であることがより好ましい。なお、第１の粒子と第２の粒子との合計を１００体積％とする。
また、第１の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、４．０μｍ以上１２μｍ以下であることが好ましく、５．０μｍ以上１０μｍ以下であることがより好ましい。第２の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３５μｍ以上１４０μｍ以下であることが好ましく、４０μｍ以上１３０μｍ以下であることがより好ましい。
【0039】
ピーク数ｎが３の場合、第１の粒子に由来するピークの位置は、０．３μｍ以上１．０μｍ以下の粒度域に検出され、第２の粒子に由来するピークの位置は、３．０μｍ以上１５μｍ以下の粒度域に検出され、第３の粒子に由来するピークの位置は、３０μｍ以上１５０μｍ以下の粒度域に検出されることが好ましい。
本実施形態のアルミナ粉末における第１の粒子の含有率は、１０体積％以上２５体積％以下であり、１２体積％以上１８体積％以下であることが好ましく、１３体積％以上１７体積％以下であることがより好ましい。また、第２の粒子の含有率は、２０体積％以上５５体積％以下であり、２５体積％以上４１体積％以下であることが好ましく、３０体積％以上３９体積％以下であることがより好ましい。更に、第３の粒子の含有率は、３５体積％以上５５体積％以下であり、４７体積％以上５７体積％以下であることが好ましく、４８体積％以上５３体積％以下であることがより好ましい。各粒子の含有率を上記範囲にすると、樹脂にアルミナ粉末を高い割合で充填でき、更に樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、好ましい。なお、第１の粒子と、第２の粒子と、第３の粒子との合計を１００体積％とする。
本実施形態のアルミナ粉末における第１の粒子の含有率は、１０体積％以上２５体積％以下であり、１２体積％以上１８体積％以下であることが好ましく、１３体積％以上１７体積％以下であることがより好ましい。また、第２の粒子の含有率は、２０体積％以上５５体積％以下であり、２５体積％以上４１体積％以下であることが好ましく、３０体積％以上３９体積％以下であることがより好ましい。更に、第３の粒子の含有率は、３５体積％以上５５体積％以下であり、４７体積％以上５７体積％以下であることが好ましく、４８体積％以上５３体積％以下であることがより好ましい。各粒子の含有率を上記範囲にすると、樹脂にアルミナ粉末を高い割合で充填でき、更に樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、好ましい。なお、第１の粒子と、第２の粒子と、第３の粒子との合計を１００体積％とする。
【0040】
この場合、第１の粒子の平均粒子径は、０．３μｍ以上１．０μｍ以下であることが好ましく、０．４μｍ以上０．９μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以上０．８μｍ以下であることがより好ましい。第１の粒子の平均粒子径が０．３μｍ以上であることで、粒子間の間隙に効率よく充填され、熱伝導性を向上でき、更に樹脂組成物の粘度上昇抑制の効果が得られる傾向にある。また、第１の粒子の平均粒子径が１．０μｍ以下であることで、平均粒子径が１．０μｍを超える場合と比較して、第１の粒子の含有量が同程度の場合には、粒子の数が多くなり粒子間の熱経路の数も増える傾向にある。その一方で、平均粒子径が１．０μｍを超える場合、粒子間の熱経路の数は減る傾向にある。また、平均粒子径が１．０μｍを超える場合、第１の粒子内での熱伝導は速やかであるが、数の少ない熱経路での熱伝導が律速になり、粉末全体で見た場合の熱伝導性は低くなる傾向にある。しかしながら、平均粒子径が１．０μｍ以下の場合、個々の粒子の粒径は小さく、かつ熱経路の数は多いので、第１の粒子内での熱伝導と粒子間の熱経路における熱伝導に大きな差異が生じにくく、熱伝導の均一性が高くなる結果、熱伝導性が高くなる傾向にある。
【0041】
また、第２の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３．０μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましく、４．０μｍ以上１２μｍ以下であることがより好ましく、５．０μｍ以上１０μｍ以下であることが更に好ましい。第２の粒子の平均粒子径が上記範囲にあることで、第２の粒子が粒子間の間隙に効率よく充填され、熱伝導性を向上でき、更に樹脂組成物の粘度上昇抑制の効果が得られる傾向にある。
【0042】
第３の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３０μｍ以上１４０μｍ以下であることが好ましく、３５μｍ以上１３５μｍ以下であることがより好ましく、４５μｍ以上１３０μｍ以下であることが更に好ましく、６０μｍ以上１２０μｍ以下であることが更により好ましい。第３の粒子の平均粒子径が３０μｍ以上であることで、粒子同士の接触により熱経路を効率的に形成することができるため熱伝導性を向上することができる傾向にある。更に、粒子の比表面積が小さくなることで充填率を高めることができる傾向にある。また、第３の粒子の平均粒子径が１４０μｍ以下であることで、得られる放熱部品の表面平滑性を保つことができ、更に、粒子界面の接触抵抗を低下させることができるため、熱伝導性を高めることができる傾向にある。
【0043】
また、第１の粒子の平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８２以上０．９４以下であることが好ましく、０．８４以上０．９２以下であることがより好ましい。
第２の粒子の平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８２以上０．９４以下であることが好ましく、０．８４以上０．９２以下であることがより好ましい。
第３の粒子の平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８２以上０．９４以下であることが好ましく、０．８４以上０．９２以下であることがより好ましい。
第２の粒子の平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８２以上０．９４以下であることが好ましく、０．８４以上０．９２以下であることがより好ましい。
第３の粒子の平均球形度は、樹脂に充填した際の摩擦抵抗低下、及び粒子同士の接触面積増加の点から、０．８２以上０．９４以下であることが好ましく、０．８４以上０．９２以下であることがより好ましい。
【0044】
第１の粒子におけるα結晶相の含有率は、熱伝導率向上の点から、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。上限は、例えば１００質量％である。
第２の粒子におけるα結晶相の含有率は、熱伝導率向上の点から、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。上限は、例えば１００質量％である。
第３の粒子におけるα結晶相の含有率は、熱伝導率向上の点から、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。上限は、例えば１００質量％である。
第２の粒子におけるα結晶相の含有率は、熱伝導率向上の点から、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。上限は、例えば１００質量％である。
第３の粒子におけるα結晶相の含有率は、熱伝導率向上の点から、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。上限は、例えば１００質量％である。
【0045】
本実施形態において、第１の粒子としては、流動性をより向上させる観点から、未被覆のアルミナ粒子であることが好ましい。
第２の粒子としては、流動性、及び熱伝導率を向上させる観点から、未被覆のアルミナ粒子、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子、及び本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることが好ましく、未被覆のアルミナ粒子であることがより好ましい。
第３の粒子としては、熱伝導率向上の観点から、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子、未被覆のアルミナ粒子、及び本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子であることが好ましく、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることがより好ましい。
未被覆のアルミナ粒子としては、例えば、球状アルミナ粒子が挙げられる。
第２の粒子としては、流動性、及び熱伝導率を向上させる観点から、未被覆のアルミナ粒子、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子、及び本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることが好ましく、未被覆のアルミナ粒子であることがより好ましい。
第３の粒子としては、熱伝導率向上の観点から、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子、未被覆のアルミナ粒子、及び本実施形態に係る被覆アルミナ粒子以外の被覆アルミナ粒子であることが好ましく、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることがより好ましい。
未被覆のアルミナ粒子としては、例えば、球状アルミナ粒子が挙げられる。
【0046】
ピーク数ｎが４場合、第１の粒子に由来するピークの位置は、０．０５μｍ以上０．２μｍ以下の粒度域に検出され、第２の粒子に由来するピークの位置は、０．３μｍ以上１．０μｍ以下の粒度域に検出され、第３の粒子に由来するピークの位置は、３．０μｍ以上１５μｍ以下の粒度域に検出され、第４の粒子に由来するピークの位置は、３０μｍ以上１５０μｍ以下の粒度域に検出されることが好ましい。本実施形態のアルミナ粉末では、樹脂組成物の粘度上昇抑制の点から、第１の粒子に由来するピークの位置が、０．０７μｍ以上０．１μｍ以下の粒度域に検出され、第２の粒子に由来するピークの位置が、０．４μｍ以上０．９μｍ以下の粒度域に検出され、第３の粒子に由来するピークの位置が、４．０μｍ以上１２μｍ以下の粒度域に検出され、第４の粒子に由来するピークの位置が、３５μｍ以上１４０μｍ以下の粒度域に検出されることが、より好ましい。また、第４の粒子が本実施形態に係る被覆アルミナ粒子であることが好ましく、それに加えて、第１の粒子、第２の粒子及び第３の粒子が未被覆のアルミナ粒子であることがより好ましい。
【0047】
本実施形態のアルミナ粉末中における第１の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、０．５体積％以上５．０体積％以下であり、１．０体積％以上４．０体積％以下であることが好ましく、１．５体積％以上３．０体積％以下であることがより好ましい。第２の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、９体積％以上２０体積％以下であり、１１体積％以上１８体積％以下であることが好ましく、１２体積％以上１７体積％以下であることがより好ましい。第３の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、１９体積％以上４５体積％以下であり、２４体積％以上４１体積％以下であることが好ましく、２９体積％以上３９体積％以下であることがより好ましい。第４の粒子の含有率は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、４３体積％以上６０体積％以下であり、４５体積％以上５７体積％以下であることが好ましく、４６体積％以上５３体積％以下であることがより好ましい。なお、第１の粒子と、第２の粒子と、第３の粒子と、第４の粒子との合計を１００体積％とする。
【0048】
また、第１の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、０．０５μｍ以上０．２μｍ以下であることが好ましく、０．０７μｍ以上０．１μｍ以下であることがより好ましい。第２の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、０．３μｍ以上１．０μｍ以下であることが好ましく、０．４μｍ以上０．９μｍ以下であることがより好ましい。第３粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３．０μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましく、４．０μｍ以上１２μｍ以下であることがより好ましい。第４の粒子の平均粒子径は、樹脂組成物の粘度上昇抑制の観点から、３０μｍ以上１５０μｍ以下であることが好ましく、３５μｍ以上１４０μｍ以下であることがより好ましい。
【0049】
本実施形態において、アルミナ粉末中における、第１～第ｎの粒子の全ての合計の含有率は、熱伝導率向上の観点から、９８体積％以上であることが好ましく、９９体積％以上であることがより好ましい。なお、含有率の上限は、１００体積％である。
【0050】
（被覆アルミナ粒子の製造方法）
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の製造方法は、例えば、原料アルミナ粉末と炭素粉末とを含む混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る第１工程と、第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を得る第２工程と、を含む工程を用いることで得られる。この製造方法により、被覆層に窒化アルミニウムを含み、しかも、平均球形度が所定の高い範囲である被覆アルミナ粒子が得られる。本実施形態のアルミナ粒子が、この被覆アルミナ粒子を含むことにより、増粘を抑制でき、高い熱伝導性を有する樹脂組成物及び放熱部品が得られる。以下、詳述する。
本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の製造方法は、例えば、原料アルミナ粉末と炭素粉末とを含む混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る第１工程と、第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を得る第２工程と、を含む工程を用いることで得られる。この製造方法により、被覆層に窒化アルミニウムを含み、しかも、平均球形度が所定の高い範囲である被覆アルミナ粒子が得られる。本実施形態のアルミナ粒子が、この被覆アルミナ粒子を含むことにより、増粘を抑制でき、高い熱伝導性を有する樹脂組成物及び放熱部品が得られる。以下、詳述する。
【0051】
第１工程において、まず、所定の混合機を用いて、原料アルミナ粉末と炭素粉末とを所定の混合比となるように混合する。混合方法は、原料アルミナ粉末と炭素粉末とを均一に混合できれば特に限定されず、湿式混合及び乾式混合のいずれを用いてもよい。このような混合方法としては、例えば、ボールミル混合が挙げられる。原料アルミナ粉末と炭素粉末との混合比は、原料アルミナ粉末と炭素粉末との化学量論の混合比を考慮し、反応雰囲気の形成の点から、原料アルミナ粉末１００質量部に対して、炭素粉末１０質量部以上５０質量部以下であることが好ましく、１５質量部以上４５質量部以下であることがより好ましい。
【0052】
原料アルミナ粉末としては、例えば、α、γ、θ、及びηの結晶構造をもつ種々のアルミナ粒子を用いることができる。そのアルミナ粒子は、通常球状である。具体的には、原料アルミナ粉末中に含まれる、上記顕微鏡法による投影面積円相当径が１μｍ以上３００μｍ以下であるアルミナ粒子の平均球形度が、通常、０．９０以上であり、０．９１以上０．９９以下であることが好ましく、０．９２以上０．９８以下であることがより好ましい。その平均球形度の上限は、例えば、１．００である。平均球形度が上記範囲にあることにより、原料アルミナ粉末と炭素粉末の混合がより均一になり、反応が促進されるという効果を奏する。
【0053】
原料アルミナ粉末の平均粒子径は、後述する炭素粉末よりも平均粒子径が大きいと、上記の炭素還元窒化反応がより進行しやすい点から、２５μｍ以上１４０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上１３０μｍ以下であることがより好ましい。
【0054】
原料アルミナ粉末の比表面積は、０．０３ｍ２／ｇ以上０．３０ｍ２／ｇ以下であることが好ましく、０．０５ｍ２／ｇ以上０．２５ｍ２／ｇ以下であることがより好ましい。比表面積が、上記範囲にあると、原料アルミナ粉末と炭素粉末の混合がより均一になり、反応が促進されるという効果を奏する。
【0055】
本実施形態に係る炭素粉末は、平均粒子径が、３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であり、かさ密度が、０．１０ｇ／ｃｍ３以上０．２０ｇ／ｃｍ３以下であり、比表面積が、２０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下である。このような炭素粉末を用いることで、炭素粉末がアルミナ粒子の表面に多く付着し、また、高温における原料アルミナ粉末と窒素との反応において、炭素粉末がスペーサーとして寄与してアルミナ粒子同士の合着を抑制でき、球形度の高い被覆アルミナ粒子を好適に製造することができる。
【0056】
炭素粉末の平均粒子径は、アルミナ粒子同士の合着防止効果の向上という観点から、３５ｎｍ以上６５ｎｍ以下であることが好ましい。
【0057】
また、炭素粉末のかさ密度は、０．１０ｇ／ｃｍ３以上０．２０ｇ／ｃｍ３以下であり、０．１２ｇ／ｃｍ３以上０．１８ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましい。かさ密度が、上記範囲にあると、炭素粉末がアルミナ粒子の表面により均一に付着し、反応が促進されるという効果を奏する。なお、本実施形態において、かさ密度は実施例に記載の方法で測定される。
【0058】
更に、炭素粉末の比表面積は、２０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下であり、２５ｍ２／ｇ以上５５ｍ２／ｇ以下であることが好ましい。比表面積が、上記範囲にあると、アルミナ粒子同士の合着防止効果の向上という効果を奏する。
【0059】
炭素粉末は、全細孔容積が１ｍＬ／ｇ以上４ｍＬ／ｇ以下であることが好ましく、１．５ｍＬ／ｇ以上３ｍＬ／ｇ以下であることがより好ましい。全細孔容積が、上記範囲にあると、窒素ガスが炭素内に侵入しやすくなり、炭素粉末中で、上記の炭素還元窒化反応がより進行しやすくなる。なお、本実施形態において、全細孔容積は実施例に記載の方法で測定される。
【0060】
炭素粉末としては、例えば、アセチレンブラック、ファーネスブラック、及びサーマルブラックなどのカーボンブラック、及び粉末黒鉛が挙げられる。炭素粉末としては、純度などの点から、アセチレンブラックが好ましい。
【0061】
第１工程では、上記混合物を、窒素ガスを含む還元雰囲気下にて、１５００℃以上１７００℃以下の温度で焼成して、第１焼成粉末を得る。なお、原料アルミナ粉末の表面における窒化アルミニウムを含む被覆層の生成は、炭素還元窒化反応を示す下記の式に基づいて進行する。
Ａｌ２Ｏ３＋３Ｃ＋Ｎ２→２ＡｌＮ＋３ＣＯ
窒素ガスを含むガス還元雰囲気は、例えば、リファイニング装置に循環させて酸素及び水分を除去するような還元雰囲気炉を用いることで得られる。また、ガスとしては、窒素ガスの他に、二酸化炭素ガスなどの不可避成分が含まれていてもよい。
Ａｌ２Ｏ３＋３Ｃ＋Ｎ２→２ＡｌＮ＋３ＣＯ
窒素ガスを含むガス還元雰囲気は、例えば、リファイニング装置に循環させて酸素及び水分を除去するような還元雰囲気炉を用いることで得られる。また、ガスとしては、窒素ガスの他に、二酸化炭素ガスなどの不可避成分が含まれていてもよい。
【0062】
混合物の焼成の際に、混合物に、窒素ガスを１Ｌ／分以上１０Ｌ／分で供給することが、反応促進性と生産性との点から、好ましい。より好ましくは、３Ｌ／分以上７Ｌ／分で供給することである。
【0063】
第１工程における焼成温度は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の被覆層と球形度とを制御する点から、１５５０℃以上１６５０℃以下であることが好ましい。また、焼成時間は、生産性を考慮すると、通常、４時間以上１２時間以下である。なお、窒素ガス量が多く、焼成温度が高く、及び焼成時間が長いほど、被覆層が厚くなる傾向にある。
【0064】
第２工程では、第１工程で得られた第１焼成粉末を、大気雰囲気下にて、６００℃以上９００℃以下の温度で更に焼成して被覆アルミナ粒子を得る。第２工程において、第１焼成粉末を焼成することで、残存する炭素粉末を除去することができ、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子を得ることができる。
第２工程における焼成温度は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の炭素量制御の点から、６５０℃以上８５０℃以下であることが好ましい。また、焼成時間は、効率的に炭素粉末を除去できる点を考慮すると、２時間以上６時間以下であることが好ましい。
第２工程における焼成温度は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の炭素量制御の点から、６５０℃以上８５０℃以下であることが好ましい。また、焼成時間は、効率的に炭素粉末を除去できる点を考慮すると、２時間以上６時間以下であることが好ましい。
【0065】
また、第２工程では、第１焼成粉末を焼成する際に、第１焼成粉末に、空気を１Ｌ／分以上３Ｌ／分で供給することが、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の炭素量制御の点から、好ましい。より好ましくは、１．５Ｌ／分以上２．５Ｌ／分で供給することである。
【0066】
（アルミナ粉末の製造方法）
本実施形態に係るアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子１種をそのまま用いてもよい。また、本実施形態に係るアルミナ粉末は、２種以上の被覆アルミナ粒子を適宜混合することで得られてもよい。さらに、本実施形態に係るアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の少なくとも１種と、それ以外のフィラー等とを適宜混合することで得られてもよい。混合方法としては、例えば、ボールミル混合が挙げられる。
本実施形態に係るアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子１種をそのまま用いてもよい。また、本実施形態に係るアルミナ粉末は、２種以上の被覆アルミナ粒子を適宜混合することで得られてもよい。さらに、本実施形態に係るアルミナ粉末は、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子の少なくとも１種と、それ以外のフィラー等とを適宜混合することで得られてもよい。混合方法としては、例えば、ボールミル混合が挙げられる。
【0067】
［樹脂組成物及びその製造方法］
本実施形態に係る樹脂組成物は、少なくとも、樹脂と、本実施形態に係るアルミナ粉末とを含む。本実施形態に係る樹脂組成物は、上記アルミナ粉末を含むことにより、増粘を抑制できると共に高い熱伝導性を有することが可能となる。
本実施形態に係る樹脂組成物は、少なくとも、樹脂と、本実施形態に係るアルミナ粉末とを含む。本実施形態に係る樹脂組成物は、上記アルミナ粉末を含むことにより、増粘を抑制できると共に高い熱伝導性を有することが可能となる。
【0068】
（樹脂）
樹脂としては、熱可塑性樹脂及びそのオリゴマー、エラストマー類等の種々の高分子化合物を用いることでき、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、及びフッ素樹脂；ポリイミド、ポリアミドイミド、及びポリエーテルイミド等のポリアミド；ポリブチレンテレフタレート、及びポリエチレンテレフタレート等のポリエステル；ポリフェニレンスルフィド、芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン）樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル・アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム・スチレン）樹脂、ＥＶＡ（エチレン酢酸ビニル共重合体）樹脂、及びシリコーン樹脂等を用いることができる。これらの樹脂は、１種単独で、又は２種以上を適宜混合して用いることができる。
樹脂としては、熱可塑性樹脂及びそのオリゴマー、エラストマー類等の種々の高分子化合物を用いることでき、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、及びフッ素樹脂；ポリイミド、ポリアミドイミド、及びポリエーテルイミド等のポリアミド；ポリブチレンテレフタレート、及びポリエチレンテレフタレート等のポリエステル；ポリフェニレンスルフィド、芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン）樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル・アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム・スチレン）樹脂、ＥＶＡ（エチレン酢酸ビニル共重合体）樹脂、及びシリコーン樹脂等を用いることができる。これらの樹脂は、１種単独で、又は２種以上を適宜混合して用いることができる。
【0069】
これらの樹脂の中でも、高放熱特性が得られる点から、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ＡＢＳ樹脂、及びシリコーン樹脂が好ましく、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、及びアクリル樹脂がより好ましく、シリコーン樹脂が更に好ましい。
シリコーン樹脂としては、メチル基及びフェニル基などの有機基を有する一液型または二液型付加反応型液状シリコーンから得られるゴム又はゲルを用いることが好ましい。このようなゴム又はゲルとしては、例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の「ＹＥ５８２２Ａ液／ＹＥ５８２２Ｂ液（商品名）」、及び東レ・ダウコーニング社製の「ＳＥ１８８５Ａ液／ＳＥ１８８５Ｂ液（商品名）」などを挙げることができる。
シリコーン樹脂としては、メチル基及びフェニル基などの有機基を有する一液型または二液型付加反応型液状シリコーンから得られるゴム又はゲルを用いることが好ましい。このようなゴム又はゲルとしては、例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の「ＹＥ５８２２Ａ液／ＹＥ５８２２Ｂ液（商品名）」、及び東レ・ダウコーニング社製の「ＳＥ１８８５Ａ液／ＳＥ１８８５Ｂ液（商品名）」などを挙げることができる。
【0070】
（アルミナ粉末及び樹脂の含有量）
本実施形態の樹脂組成物において、熱伝導率向上の点から、その樹脂組成物の全量に対して、本実施形態に係るアルミナ粉末の含有量が６７体積％以上８８体積％以下であることが好ましく、７１体積％以上８５体積％以下であることがより好ましい。本実施形態に係るアルミナ粉末は、樹脂に充填しても増粘し難いので、上記の範囲内で樹脂組成物中に含まれても、樹脂組成物の増粘を抑制することが可能である。
本実施形態の樹脂組成物において、熱伝導率向上の点から、その樹脂組成物の全量に対して、本実施形態に係るアルミナ粉末の含有量が６７体積％以上８８体積％以下であることが好ましく、７１体積％以上８５体積％以下であることがより好ましい。本実施形態に係るアルミナ粉末は、樹脂に充填しても増粘し難いので、上記の範囲内で樹脂組成物中に含まれても、樹脂組成物の増粘を抑制することが可能である。
【0071】
本実施形態の樹脂組成物において、樹脂組成物の成形性の点から、その樹脂組成物の全量に対して、本実施形態に係る樹脂の含有量が１２体積％以上３３体積％以下であることが好ましく、１５体積％以上２９％以下であることがより好ましい。
【0072】
（その他の成分）
本実施形態の樹脂組成物には、本実施形態の特性が損なわれない範囲において、本実施形態に係るアルミナ粉末及び樹脂以外に、必要に応じて、溶融シリカ、結晶シリカ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、及びジルコニア等の無機フィラー；メラミン及びベンゾグアナミン等の窒素含有化合物、オキサジン環含有化合物、及びリン系化合物のホスフェート化合物、芳香族縮合リン酸エステル、及び含ハロゲン縮合リン酸エステル等の難燃性の化合物；添加剤等を含んでもよい。添加剤としては、マレイン酸ジメチル等の反応遅延剤、硬化剤、硬化促進剤、難燃助剤、難燃剤、着色剤、粘着付与剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、蛍光増白剤、光増感剤、増粘剤、滑剤、消泡剤、表面調整剤、光沢剤、及び重合禁止剤等が挙げられる。これらの成分は、１種単独で、又は２種以上を適宜混合して用いることができる。本実施形態の樹脂組成物において、その他の成分の含有率は、通常、それぞれ０．１質量％以上５質量％以下である。
本実施形態の樹脂組成物には、本実施形態の特性が損なわれない範囲において、本実施形態に係るアルミナ粉末及び樹脂以外に、必要に応じて、溶融シリカ、結晶シリカ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、及びジルコニア等の無機フィラー；メラミン及びベンゾグアナミン等の窒素含有化合物、オキサジン環含有化合物、及びリン系化合物のホスフェート化合物、芳香族縮合リン酸エステル、及び含ハロゲン縮合リン酸エステル等の難燃性の化合物；添加剤等を含んでもよい。添加剤としては、マレイン酸ジメチル等の反応遅延剤、硬化剤、硬化促進剤、難燃助剤、難燃剤、着色剤、粘着付与剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、蛍光増白剤、光増感剤、増粘剤、滑剤、消泡剤、表面調整剤、光沢剤、及び重合禁止剤等が挙げられる。これらの成分は、１種単独で、又は２種以上を適宜混合して用いることができる。本実施形態の樹脂組成物において、その他の成分の含有率は、通常、それぞれ０．１質量％以上５質量％以下である。
【0073】
（樹脂組成物の製造方法）
本実施形態の樹脂組成物の製造方法は、例えば、樹脂と、アルミナ粉末と、必要に応じてその他の成分を十分に攪拌して得る方法が挙げられる。本実施形態の樹脂組成物は、例えば、各成分の所定量を、ブレンダー及びヘンシェルミキサー等によりブレンドした後、加熱ロール、ニーダー、及び一軸又は二軸押し出し機等によって混練し、冷却後、粉砕することによって製造することができる。
本実施形態の樹脂組成物の製造方法は、例えば、樹脂と、アルミナ粉末と、必要に応じてその他の成分を十分に攪拌して得る方法が挙げられる。本実施形態の樹脂組成物は、例えば、各成分の所定量を、ブレンダー及びヘンシェルミキサー等によりブレンドした後、加熱ロール、ニーダー、及び一軸又は二軸押し出し機等によって混練し、冷却後、粉砕することによって製造することができる。
【0074】
［放熱部品］
本実施形態に係る放熱部品は、本実施形態に係るアルミナ粉末又は樹脂組成物を含む。本実施形態に係る放熱部品は、上記アルミナ粉末又は樹脂組成物を用いることで、高い熱伝導性を実現できる、すなわち、高い放熱性を有することができる。放熱部品としては、例えば、放熱シート、放熱グリース、放熱スペーサー、半導体封止材、及び放熱塗料（放熱コート剤）が挙げられる。
本実施形態に係る放熱部品は、本実施形態に係るアルミナ粉末又は樹脂組成物を含む。本実施形態に係る放熱部品は、上記アルミナ粉末又は樹脂組成物を用いることで、高い熱伝導性を実現できる、すなわち、高い放熱性を有することができる。放熱部品としては、例えば、放熱シート、放熱グリース、放熱スペーサー、半導体封止材、及び放熱塗料（放熱コート剤）が挙げられる。
【0075】
放熱シートは、通常、発熱性電子部品及び電子デバイス等から発生した熱を除去するための絶縁性の熱伝導性シートである。放熱シートは、本実施形態に係るアルミナ粉末又は樹脂組成物を含むものであれば特に限定されない。本実施形態の放熱シートに含まれるアルミナ粉末以外の材料としては、例えば、シリコーンゴムが挙げられる。放熱シートは、主として、放熱フィン又は金属板に取り付けて用いられる。放熱シートは、例えば、本実施形態に係るアルミナ粉末と、シリコーンゴムとを、溶剤キャスト法、及び押し出し成膜等の方法でシート状に成形することにより得ることができる。シート状に成形する際に、脱泡することが好ましい。放熱シートの厚さとしては、通常１０μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。
【0076】
放熱グリースは、通常、発熱部材と放熱部材との間に塗布され、放熱部材で発生した熱を放熱部材へ効率的に伝導して、放熱を促進するために用いられる。放熱グリースは、本実施形態のアルミナ粉末又は樹脂組成物を含むものであれば特に限定されない。本実施形態の放熱グリースに含まれるアルミナ粉末以外の材料としては、例えば、シリコーンオイル等の有機ケイ素化合物、及びポリα－オレフィンオイル等の炭化水素系合成油が挙げられる。放熱グリースは、例えば、有機ケイ素化合物又は炭化水素系合成油に、本実施形態のアルミナ粉末を分散させて、半固体状にすることで得られる。また、放熱グリースは、有機ケイ素化合物又は炭化水素系合成油に、本実施形態のアルミナ粉末を分散させた樹脂組成物を用いて、この樹脂組成物を半固体状にすることで得られてもよい。
【0077】
放熱スペーサーは、通常、発熱性電子部品及び電子デバイスと、それらを収容するケースとの間の空間を埋めるために使われる。この放熱スペーサーを用いることにより、発熱性電子部品及び電子デバイス等から発生した熱を電子機器のケース等に直接伝熱し、放熱することができる。放熱スペーサーは、本実施形態のアルミナ粉末又は樹脂組成物を含むものであれば特に限定されない。本実施形態の放熱スペーサーに含まれるアルミナ粉末以外の材料としては、例えば、シリコーンゴムが挙げられる。放熱スペーサーは、通常、放熱シートと同様の方法により得ることができるが、その厚さは、放熱シートよりも厚い。
【0078】
半導体封止材は、半導体素子などの電子部品から発生した熱を除去し、かつ、電子部品を外部刺激から保護するために用いられる。半導体封止材は、本実施形態のアルミナ粉末又は樹脂組成物を含むものであれば特に限定されない。半導体封止材は、例えば、本実施形態のアルミナ粉末又は樹脂組成物と、封止材料用途で一般的に用いられる各種公知の添加剤又は溶媒等とを、公知のミキサーを用いて混合することで製造することができる。混合の際の各種成分、溶媒の添加方法は、一般に公知の方法を適宜適用でき、特に限定されない。
【0079】
放熱塗料は、熱源を有する機械部品、電気製品、及び電気部品などに塗布して、それらの部品等の放熱性を高めるために用いられる。放熱塗料は、本実施形態のアルミナ粉末又は樹脂組成物と、溶剤とを含むものであれば限定されない。本実施形態のアルミナ粉末は、樹脂にアルミナ粉末を充填する際に粘度上昇を抑制できるため、溶剤中でも好適な粘度を維持することができる。溶剤としては、例えば、水、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、シクロヘキサノン、エチルベンゼン、キシレン、メタクリル酸メチル、及び１－ブタノールが挙げられる。これらの溶剤は、１種単独で、又は２種以上を適宜混合して用いることができる。また、機械部品としては、例えば、エンジン、ボイラー、ブロワー、及びポンプが挙げられる。電気製品としては、例えば、照明、太陽電池モジュール、及び冷蔵庫が挙げられる。電気部品としては、例えば、回路基板が挙げられる。
【実施例】
【0080】
以下に実施例及び比較例を示し、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。
【0081】
〔評価方法〕
（１）被覆アルミナ粒子における平均球形度、及び割合
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
上記の顕微鏡法のとおり、走査型電子顕微鏡（日本電子社製ＪＳＭ－６３０１Ｆ型）にて撮影した粒子像を画像解析装置（マウンテック社製「ＭａｃＶｉｅｗ Ｖｅｒ．４」（商品名））に取り込み、写真から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定した。それらの値を用いて、個々の粒子の球形度及びその割合を求め、また、個々の粒子の球形度の相加平均値を平均球形度とした。なお、参考として、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子のＳＥＭ像（５００倍）を図１に示した。
（１）被覆アルミナ粒子における平均球形度、及び割合
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
上記の顕微鏡法のとおり、走査型電子顕微鏡（日本電子社製ＪＳＭ－６３０１Ｆ型）にて撮影した粒子像を画像解析装置（マウンテック社製「ＭａｃＶｉｅｗ Ｖｅｒ．４」（商品名））に取り込み、写真から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定した。それらの値を用いて、個々の粒子の球形度及びその割合を求め、また、個々の粒子の球形度の相加平均値を平均球形度とした。なお、参考として、本実施形態に係る被覆アルミナ粒子のＳＥＭ像（５００倍）を図１に示した。
【0082】
（２）平均粒子径及び粒度分布（ピーク数）
平均粒子径及び粒度分布（ピーク数）は、レーザー回折光散乱法粒度分布測定装置（マルバーン社製、製品名「マスターサイザー３０００」、湿式分散ユニット：Ｈｙｄｒｏ ＭＶ装着）により測定した。測定に際して、溶媒には水を用い、前処理として２分間、トミー精工社製の超音波発生器ＵＤ－２００（超微量チップＴＰ－０４０装着）（製品名）を用いて２００Ｗの出力をかけて分散処理した。分散処理後の粒子を、レーザー散乱強度が１０～１５％になるように分散ユニットに滴下した。分散ユニットスターラーの撹拌速度は１７５０ｒｐｍ、超音波モードは無しとした。粒度分布の解析は粒子径０．０１～３５００μｍの範囲を１００分割にして行った。水の屈折率には１．３３を用い、アルミナ粒子、及び被覆アルミナ粒子の屈折率には１．７６８を用いた。測定した質量基準の粒度分布において、累積質量が５０％となる粒子を平均粒子径とした。また、ピークは、上記の粒径範囲に検出される極大点とした。
平均粒子径及び粒度分布（ピーク数）は、レーザー回折光散乱法粒度分布測定装置（マルバーン社製、製品名「マスターサイザー３０００」、湿式分散ユニット：Ｈｙｄｒｏ ＭＶ装着）により測定した。測定に際して、溶媒には水を用い、前処理として２分間、トミー精工社製の超音波発生器ＵＤ－２００（超微量チップＴＰ－０４０装着）（製品名）を用いて２００Ｗの出力をかけて分散処理した。分散処理後の粒子を、レーザー散乱強度が１０～１５％になるように分散ユニットに滴下した。分散ユニットスターラーの撹拌速度は１７５０ｒｐｍ、超音波モードは無しとした。粒度分布の解析は粒子径０．０１～３５００μｍの範囲を１００分割にして行った。水の屈折率には１．３３を用い、アルミナ粒子、及び被覆アルミナ粒子の屈折率には１．７６８を用いた。測定した質量基準の粒度分布において、累積質量が５０％となる粒子を平均粒子径とした。また、ピークは、上記の粒径範囲に検出される極大点とした。
【0083】
（３）被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率（以下、「ＡｌＮ含有率」とも称す）は、粉末Ｘ線回折パターンのリートベルト解析により測定した。被覆アルミナ粒子をサンプルホルダに詰め、Ｘ線回折装置（ブルカー社製「Ｄ８ ＡＤＶＡＮＣＥ」（製品名）、検出器：ＬｙｎｘＥｙｅ（製品名））を用いて測定した。測定条件は、Ｘ線源：ＣｕＫα（λ＝１．５４０６Å）、測定法：連続スキャン法、スキャン速度：０．０１７°／２．０ｓｅｃ、管電圧：４５ｋＶ、管電流：３６０ｍＡ、発散スリット：０．５°、ソーラースリット：４°、測定範囲：２θ＝１０～７０°とした。得られたＸ線回折パターンを基に、解析ソフトＴＯＰＡＳを用いたリートベルト解析による定量分析によって窒化アルミニウムの含有率を求めた。
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
被覆アルミナ粒子中の窒化アルミニウムの含有率（以下、「ＡｌＮ含有率」とも称す）は、粉末Ｘ線回折パターンのリートベルト解析により測定した。被覆アルミナ粒子をサンプルホルダに詰め、Ｘ線回折装置（ブルカー社製「Ｄ８ ＡＤＶＡＮＣＥ」（製品名）、検出器：ＬｙｎｘＥｙｅ（製品名））を用いて測定した。測定条件は、Ｘ線源：ＣｕＫα（λ＝１．５４０６Å）、測定法：連続スキャン法、スキャン速度：０．０１７°／２．０ｓｅｃ、管電圧：４５ｋＶ、管電流：３６０ｍＡ、発散スリット：０．５°、ソーラースリット：４°、測定範囲：２θ＝１０～７０°とした。得られたＸ線回折パターンを基に、解析ソフトＴＯＰＡＳを用いたリートベルト解析による定量分析によって窒化アルミニウムの含有率を求めた。
【0084】
（４）炭素量
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
その後、炭素／硫黄同時分析計（ＬＥＣＯ社製ＣＳ－４４４ＬＳ型（商品名））を用いて、被覆アルミナ粒子中における炭素量を測定し、検量線法にて、炭素量を定量した。具体的には、まず、日本鉄鋼標準試料の６３炭素鋼を標準物質として検量線を求めた。その後、実施例及び比較例で得られた被覆アルミナ粒子０．３ｇを助燃剤である金属鉄（ＬＥＣＯ社製「ＩＲＯＮ ＣＨＩＰ」（製品名））、及び金属タングステン（ＬＥＣＯ社製「ＣＥＣＯＣＥＬ ＩＩ」（製品名））と共に、酸素雰囲気下で、炭素含有物が完全に分解し、全炭素がＣＯ２に変換されるまで酸化燃焼し、生成したＣＯ２量を赤外検出器で測定して、炭素量を求めた。
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
その後、炭素／硫黄同時分析計（ＬＥＣＯ社製ＣＳ－４４４ＬＳ型（商品名））を用いて、被覆アルミナ粒子中における炭素量を測定し、検量線法にて、炭素量を定量した。具体的には、まず、日本鉄鋼標準試料の６３炭素鋼を標準物質として検量線を求めた。その後、実施例及び比較例で得られた被覆アルミナ粒子０．３ｇを助燃剤である金属鉄（ＬＥＣＯ社製「ＩＲＯＮ ＣＨＩＰ」（製品名））、及び金属タングステン（ＬＥＣＯ社製「ＣＥＣＯＣＥＬ ＩＩ」（製品名））と共に、酸素雰囲気下で、炭素含有物が完全に分解し、全炭素がＣＯ２に変換されるまで酸化燃焼し、生成したＣＯ２量を赤外検出器で測定して、炭素量を求めた。
【0085】
（５）被覆層の厚さ
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
図１に示すとおり、被覆アルミナ粒子における被覆層の厚さは、断面ＥＰＭＡ分析により測定した。まず、被覆アルミナ粒子をＧ－２エポキシ樹脂（Ｇａｔａｎ社製）に包埋し、断面ミリング後にオスミウムコーティングを行った。コーティング後のサンプルを電子線マイクロアナライザー（日本電子社製ＪＸＡ－８２３０（製品名））を用い、Ｎ元素のマッピング分析を行った。加速電圧は１５ｋＶとし、照射電流は５×１０－８Ａとした。得られたマッピング画像を画像解析装置（マウンテック社製「ＭａｃＶｉｅｗ Ｖｅｒ．４」（商品名））に取り込み、被覆層の厚さを求めた。１つの粒子に対し、１０箇所の厚さを求め、その相加平均値を１つの粒子の被覆層の厚さとした。このようにして得られた任意の粒子２００個の被覆層の厚さを求め、その相加平均値を被覆アルミナ粒子における被覆層の厚さとした。
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
図１に示すとおり、被覆アルミナ粒子における被覆層の厚さは、断面ＥＰＭＡ分析により測定した。まず、被覆アルミナ粒子をＧ－２エポキシ樹脂（Ｇａｔａｎ社製）に包埋し、断面ミリング後にオスミウムコーティングを行った。コーティング後のサンプルを電子線マイクロアナライザー（日本電子社製ＪＸＡ－８２３０（製品名））を用い、Ｎ元素のマッピング分析を行った。加速電圧は１５ｋＶとし、照射電流は５×１０－８Ａとした。得られたマッピング画像を画像解析装置（マウンテック社製「ＭａｃＶｉｅｗ Ｖｅｒ．４」（商品名））に取り込み、被覆層の厚さを求めた。１つの粒子に対し、１０箇所の厚さを求め、その相加平均値を１つの粒子の被覆層の厚さとした。このようにして得られた任意の粒子２００個の被覆層の厚さを求め、その相加平均値を被覆アルミナ粒子における被覆層の厚さとした。
【0086】
（６）比表面積
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
比表面積の測定は、Ｍａｃｓｏｒｂ社製ＨＭ－モデル１２０８を用いて行った。測定に先立ち、窒素ガス雰囲気中で３００℃、１８分間加熱して被覆アルミナ粒子の前処理を行った。なお、吸着ガスには、窒素３０％、ヘリウム７０％の混合ガスを用い、本体流量計の指示値が２５ｍｌ／ｍｉｎになるように流量を調整した。
アルミナ粉末から目開き５３μｍのＪＩＳ規格のステンレス製試験用篩を用いた篩上品を用いて被覆アルミナ粒子を分取した。
比表面積の測定は、Ｍａｃｓｏｒｂ社製ＨＭ－モデル１２０８を用いて行った。測定に先立ち、窒素ガス雰囲気中で３００℃、１８分間加熱して被覆アルミナ粒子の前処理を行った。なお、吸着ガスには、窒素３０％、ヘリウム７０％の混合ガスを用い、本体流量計の指示値が２５ｍｌ／ｍｉｎになるように流量を調整した。
【0087】
（７）かさ密度
炭素粉末のかさ密度は、ＪＩＳ Ｋ ５１０１－１２－２に準拠して測定した。
炭素粉末のかさ密度は、ＪＩＳ Ｋ ５１０１－１２－２に準拠して測定した。
【0088】
（８）全細孔容積
炭素粉末の全細孔容積は、細孔分布測定装置（島津製作所社製ＡｕｔｏＰｏｒｅ ＩＶ ９５２０型（商品名））を用いた水銀圧入法によって測定した。
炭素粉末の全細孔容積は、細孔分布測定装置（島津製作所社製ＡｕｔｏＰｏｒｅ ＩＶ ９５２０型（商品名））を用いた水銀圧入法によって測定した。
【0089】
（９）アルミナ粉末中のアルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率
アルミナ粉末中のアルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率（以下、「合計含有率」とも称す。）は、粉末Ｘ線回折パターンのリートベルト解析により測定した。上述したアルミナ粉末中の窒化アルミニウムの含有率と同様の手順でＸ線回折測定を実施し、得られたＸ線回折パターンを基に、解析ソフトＴＯＰＡＳを用いたリートベルト解析による定量分析によってアルミナと窒化アルミニウムの含有率を求めた。
アルミナ粉末中のアルミナと窒化アルミニウムとの合計の含有率（以下、「合計含有率」とも称す。）は、粉末Ｘ線回折パターンのリートベルト解析により測定した。上述したアルミナ粉末中の窒化アルミニウムの含有率と同様の手順でＸ線回折測定を実施し、得られたＸ線回折パターンを基に、解析ソフトＴＯＰＡＳを用いたリートベルト解析による定量分析によってアルミナと窒化アルミニウムの含有率を求めた。
【0090】
（１０）粘度
実施例及び比較例にて得られたアルミナ粉末をシリコーンオイル（信越化学工業社製「ＫＦ９６－１００ｃｓ」（製品名））に、アルミナ粉末の充填率が７５ｖｏｌ％となるように投入した。これを自転・公転ミキサー（シンキー社製「あわとり練太郎 ＡＲＥ－３１０」（製品名））を用いて回転数２２００ｒｐｍで３０秒間混合後、真空脱泡して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物をレオメーター（ＡｎｔｏｎーＰａａｒ社製「ＭＣＲ１０２」（製品名））を用いせん断粘度を測定した。測定条件は、温度：３０℃、プレート：φ２５ｍｍパラレルプレート、ギャップ：１ｍｍとした。せん断速度は０．０１ｓ-1から１０ｓ-1まで連続的に変化させながら測定し、５ｓ-1の時の粘度を読み取った。
実施例及び比較例にて得られたアルミナ粉末をシリコーンオイル（信越化学工業社製「ＫＦ９６－１００ｃｓ」（製品名））に、アルミナ粉末の充填率が７５ｖｏｌ％となるように投入した。これを自転・公転ミキサー（シンキー社製「あわとり練太郎 ＡＲＥ－３１０」（製品名））を用いて回転数２２００ｒｐｍで３０秒間混合後、真空脱泡して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物をレオメーター（ＡｎｔｏｎーＰａａｒ社製「ＭＣＲ１０２」（製品名））を用いせん断粘度を測定した。測定条件は、温度：３０℃、プレート：φ２５ｍｍパラレルプレート、ギャップ：１ｍｍとした。せん断速度は０．０１ｓ-1から１０ｓ-1まで連続的に変化させながら測定し、５ｓ-1の時の粘度を読み取った。
【0091】
（１１）熱伝導率
実施例及び比較例にて得られたアルミナ粉末をシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング社製ＳＥ－１８８５Ａ液、及びＢ液）に、アルミナ粉末の充填率が８０ｖｏｌ％になるように投入した。これを撹拌混合後、真空脱泡し厚さ３ｍｍに加工後、１２０℃、５時間加熱し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を熱伝導率測定装置（日立テクノロジーアンドサービス社製樹脂材料熱抵抗測定装置「ＴＲＭ－０４６ＲＨＨＴ」（製品名））を用い、ＡＳＴＭ Ｄ５４７０に準拠した定常法で熱伝導率を測定した。樹脂組成物は幅１０ｍｍ×１０ｍｍに加工し、２Ｎの荷重をかけながら測定を実施した。
実施例及び比較例にて得られたアルミナ粉末をシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング社製ＳＥ－１８８５Ａ液、及びＢ液）に、アルミナ粉末の充填率が８０ｖｏｌ％になるように投入した。これを撹拌混合後、真空脱泡し厚さ３ｍｍに加工後、１２０℃、５時間加熱し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を熱伝導率測定装置（日立テクノロジーアンドサービス社製樹脂材料熱抵抗測定装置「ＴＲＭ－０４６ＲＨＨＴ」（製品名））を用い、ＡＳＴＭ Ｄ５４７０に準拠した定常法で熱伝導率を測定した。樹脂組成物は幅１０ｍｍ×１０ｍｍに加工し、２Ｎの荷重をかけながら測定を実施した。
【0092】
［実施例１］
実施例１では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－９０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：９１μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用いた。
また、炭素粉末であるアセチレンブラックとして、デンカ（株）社製ＨＳ－１００（製品名）（平均粒子径：４６ｎｍ、かさ密度：０．１５ｇ／ｃｍ3、比表面積：４０ｍ2／ｇ、全細孔容積：２．１ｍＬ／ｇ）を用いた。
原料のアルミナ粉末５０ｇと、炭素粉末２０ｇとをボールミルにて混合し、窒素ガスを７Ｌ／ｍｉｎの量で供給し、窒素雰囲気中にて、焼成温度１６５０℃、及び焼成時間１２時間の条件で焼成した（第１工程）。その後、空気を２Ｌ／ｍｉｎの量で供給し、大気雰囲気中にて、焼成温度７００℃、及び焼成時間４時間の条件で焼成し、被覆アルミナ粒子Ａを得た。被覆アルミナ粒子Ａについて、１μｍ以上３００μｍ以下の被覆アルミナ粒子の平均球形度、球形度が０．８０以下の被覆アルミナ粒子の割合、平均球形度、全体に対するＡｌＮの含有率、被覆層の厚さを測定し、結果を表１に示した。
表１に示す割合（体積％）で、超微粉のアルミナ１として、住友化学（株）社製ＡＡ－０５（製品名）を、微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０７（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ａを配合し、アルミナ粉末とした。得られたアルミナ粉末の物性を評価し、結果を表１に示した。
実施例１では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－９０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：９１μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用いた。
また、炭素粉末であるアセチレンブラックとして、デンカ（株）社製ＨＳ－１００（製品名）（平均粒子径：４６ｎｍ、かさ密度：０．１５ｇ／ｃｍ3、比表面積：４０ｍ2／ｇ、全細孔容積：２．１ｍＬ／ｇ）を用いた。
原料のアルミナ粉末５０ｇと、炭素粉末２０ｇとをボールミルにて混合し、窒素ガスを７Ｌ／ｍｉｎの量で供給し、窒素雰囲気中にて、焼成温度１６５０℃、及び焼成時間１２時間の条件で焼成した（第１工程）。その後、空気を２Ｌ／ｍｉｎの量で供給し、大気雰囲気中にて、焼成温度７００℃、及び焼成時間４時間の条件で焼成し、被覆アルミナ粒子Ａを得た。被覆アルミナ粒子Ａについて、１μｍ以上３００μｍ以下の被覆アルミナ粒子の平均球形度、球形度が０．８０以下の被覆アルミナ粒子の割合、平均球形度、全体に対するＡｌＮの含有率、被覆層の厚さを測定し、結果を表１に示した。
表１に示す割合（体積％）で、超微粉のアルミナ１として、住友化学（株）社製ＡＡ－０５（製品名）を、微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０７（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ａを配合し、アルミナ粉末とした。得られたアルミナ粉末の物性を評価し、結果を表１に示した。
【0093】
［実施例２］
実施例２では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－７０（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：７０μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１５５０℃、焼成時間を４時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｂを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例２では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－７０（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：７０μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１５５０℃、焼成時間を４時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｂを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0094】
［実施例３］
実施例３では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＳ－３０（製品名）（平均球形度：０．９３、平均粒子径：３０μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１５００℃、焼成時間を４時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｃを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｃを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例３では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＳ－３０（製品名）（平均球形度：０．９３、平均粒子径：３０μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１５００℃、焼成時間を４時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｃを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｃを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0095】
［実施例４］
実施例４では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１２０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：１１５μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用いた以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｄを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１０（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例４では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１２０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：１１５μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用いた以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｄを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１０（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0096】
［実施例５］
実施例５では、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｅを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｅを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例５では、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｅを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｅを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0097】
［実施例６］
実施例６では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃、焼成時間を８時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｆを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｆを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例６では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃、焼成時間を８時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｆを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｆを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0098】
［実施例７］
実施例７では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－７０（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：７０μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｇを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｇを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例７では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－７０（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：７０μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｇを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｇを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0099】
［実施例８］
実施例８では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１２０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：１１５μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｈを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１０（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｈを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
実施例８では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１２０（製品名）（平均球形度：０．９１、平均粒子径：１１５μｍ、比表面積：０．１ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６００℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子Ｈを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－１０（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ｈを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0100】
［実施例９］
アルミナの配合比を表１に示す割合（体積％）に変更した以外は、実施例７と同様にして、アルミナ粉末を製造し、評価した。結果を表１に示した。
アルミナの配合比を表１に示す割合（体積％）に変更した以外は、実施例７と同様にして、アルミナ粉末を製造し、評価した。結果を表１に示した。
【0101】
［実施例１０］
アルミナの配合比を表１に示す割合（体積％）に変更した以外は、実施例７と同様にして、アルミナ粉末を製造し評価した。結果を表１に示した。
アルミナの配合比を表１に示す割合（体積％）に変更した以外は、実施例７と同様にして、アルミナ粉末を製造し評価した。結果を表１に示した。
【0102】
［比較例１］
比較例１では、微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ａの代わりに、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
比較例１では、微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５（製品名）を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子Ａの代わりに、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0103】
［比較例２］
比較例２では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６５０℃、焼成時間を３０時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子ａを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。被覆アルミナ粒子ａは本実施形態に係る被覆アルミナ粒子に該当しなかった。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子ａを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
比較例２では、被覆アルミナ粒子の製造に用いる原料のアルミナ粉末として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－４５（製品名）（平均球形度：０．９２、平均粒子径：４３μｍ、比表面積：０．２ｍ2／ｇ）を用い、第１工程の焼成温度を１６５０℃、焼成時間を３０時間に変更した以外は、実施例１と同様の方法で被覆アルミナ粒子ａを製造した。実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。被覆アルミナ粒子ａは本実施形態に係る被覆アルミナ粒子に該当しなかった。
微粉のアルミナ２として、デンカ（株）社製ＤＡＷ－０５を、粗粉のアルミナ３として、被覆アルミナ粒子ａを用いた以外は、実施例１と同様にして、表１に示す配合（体積％）にて、アルミナ粉末を得た。また、実施例１と同様の測定を行い、結果を表１に示した。
【0104】
【表1】
【0105】
本出願は、２０１９月５月３０日出願の日本特許出願（特願２０１９－１０１６０４）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
【産業上の利用可能性】
【0106】
本発明の被覆アルミナ粉末によれば、樹脂に充填する際に粘度上昇を抑制でき、かつ、その樹脂を含む樹脂組成物の高熱伝導化を実現できる。そのため、例えば、放熱シート、放熱グリース、放熱スペーサー、半導体封止材、及び放熱塗料（放熱コート剤）等の放熱部品の用途に特に有用である。
【図1】