(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-10-25
(45)【発行日】2024-11-05
(54)【発明の名称】封止用樹脂シート
(51)【国際特許分類】
H01L 23/29 20060101AFI20241028BHJP
H01L 23/31 20060101ALI20241028BHJP
H01L 21/56 20060101ALI20241028BHJP
C08G 59/18 20060101ALI20241028BHJP
C08L 101/00 20060101ALI20241028BHJP
【ＦＩ】
H01L23/30 R
H01L21/56 R
C08G59/18
C08L101/00
【請求項の数】
3
(21)【出願番号】P 2021532793
(86)(22)【出願日】2020-07-06
(86)【国際出願番号】 JP2020026413
(87)【国際公開番号】W WO2021010205
(87)【国際公開日】2021-01-21
【審査請求日】2023-06-08
(31)【優先権主張番号】P 2019130145
(32)【優先日】2019-07-12
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2019130159
(32)【優先日】2019-07-12
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2019130201
(32)【優先日】2019-07-12
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2019130202
(32)【優先日】2019-07-12
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2019228200
(32)【優先日】2019-12-18
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000003964
【氏名又は名称】日東電工株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100103517
【弁理士】
【氏名又は名称】岡本 寛之
(74)【代理人】
【識別番号】100149607
【弁理士】
【氏名又は名称】宇田 新一
(72)【発明者】
【氏名】清水 祐作
(72)【発明者】
【氏名】土生 剛志
(72)【発明者】
【氏名】▲濱▼名 大樹
【審査官】齊藤 健一
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－１３３０５５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００６－３２１２１６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－４３３７８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－６１０１７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－１７９８１４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－１０３５８４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－１６２４１８（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｇ ５９／１８
Ｃ０８Ｌ １０１／００
Ｈ０１Ｌ ２１／５６
Ｈ０１Ｌ ２３／２８―２３／３１
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂と層状ケイ酸塩化合物とを含み、
前記熱可塑性樹脂の酸価が、１８ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、
せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満であることを特徴とする、封止用樹脂シート。
【請求項2】
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、下記式（１）を満足することを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。ν０．０１／ν１０≧７０ （１）
【請求項3】
せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）が、０．４×１０５Ｐａ・ｓ以下であることを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、封止用樹脂シート、詳しくは、素子を封止するための封止用樹脂シートに関する。
【背景技術】
【0002】
従来、熱硬化性樹脂を含む封止用シートを用いて、基板に実装された半導体素子や電子部品を、プレスにより封止し、その後、熱硬化性樹脂を熱硬化させて、封止用シートから硬化体を形成することが知られている（例えば、下記特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２０１６－１６２９０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
近年、電子機器の高機能化に伴い、それに備えられる半導体素子や電子部品にも小型化が要求されている。それに伴い、半導体素子や電子部品を保護する樹脂（硬化体）に対しても、硬化時の寸法精度の向上が要求されている。具体的には、半導体素子や電子部品の側端縁から、半導体素子や電子部品、および、基板間に侵入する硬化体の侵入量をより低減したい要求がある。
【0005】
本発明は、素子を十分に封止することができ、かつ、半導体素子や電子部品に代表される素子および基板間への硬化体の侵入を低減できる封止用樹脂シートを提供する。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明［１］は、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である、封止用樹脂シートである。
【0007】
本発明［２］は、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、下記式（１）を満足する、上記［１］に記載の封止用樹脂シートを含んでいる。
ν０．０１／ν１０≧７０ （１）
本発明［３］は、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）が、０．４×１０５Ｐａ・ｓ以下である、上記［１］または［２］に記載の封止用樹脂シートを含んでいる。
ν０．０１／ν１０≧７０ （１）
本発明［３］は、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）が、０．４×１０５Ｐａ・ｓ以下である、上記［１］または［２］に記載の封止用樹脂シートを含んでいる。
【発明の効果】
【0008】
本発明の封止用樹脂シートにおいて、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である。
【0009】
そのため、素子を十分に封止することができ、かつ、この封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するときに、素子および基板間への硬化体の侵入量を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【0010】
【図1】図１Ａ～図１Ｄは、本発明の封止用樹脂シートの第１実施形態を用いて、複数の電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する工程断面図であり、図１Ａが、封止用樹脂シートを準備する工程、図１Ｂが、電子素子を準備する工程、図１Ｃが、封止用樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程、図１Ｄが、封止体を加熱して硬化体を形成する工程である。
【発明を実施するための形態】
【0011】
本発明の封止用樹脂シートは、後述する粘弾性測定において、所定のせん断速度における、８５℃の粘度が、所定の値である。
【0012】
以下、このような封止用樹脂シートの第１実施形態（１層の封止用樹脂シート）を説明する。
【0013】
封止用樹脂シートは、素子を封止するための樹脂シートであって、厚み方向に直交する面方向に延びる略板形状（フィルム形状）を有する。
【0014】
封止用樹脂シートの材料は、例えば、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂を含有する。
【0015】
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。
【0016】
熱硬化性樹脂は、単独または２種以上併用することができる。
【0017】
熱硬化性樹脂として、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられる。なお、エポキシ樹脂は、主剤、硬化剤および硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物として調製される。
【0018】
主剤としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂などの２官能エポキシ樹脂、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂などの３官能以上の多官能エポキシ樹脂などが挙げられる。これら主剤は、単独で使用または２種以上を併用することができる。主剤として、好ましくは、２官能エポキシ樹脂、より好ましくは、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。
【0019】
主剤のエポキシ当量の下限は、例えば、１０ｇ／ｅｑ．、好ましくは、１００ｇ／ｅｑ．である。主剤のエポキシ当量の上限は、例えば、３００ｇ／ｅｑ．、好ましくは、２５０ｇ／ｅｑ．である。
【0020】
主剤の軟化点の下限は、例えば、５０℃、好ましくは、７０℃、より好ましくは、７２℃、さらに好ましくは、７５℃である。主剤の軟化点の上限は、例えば、１３０℃、好ましくは、１１０℃、より好ましくは、９０℃である。
【0021】
主剤の軟化点が上記した下限以上であれば、図１Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１が流動できる。従って、図１Ｃに示す工程の時間短縮、および、図２Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１の厚み方向一方面を平坦にできる。
【0022】
材料における主剤の割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、２質量％である。材料における主剤の割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、１５質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の下限は、例えば、３０質量％、好ましくは、５０質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の上限は、例えば、８０質量％、好ましくは、７０質量％である。
【0023】
硬化剤は、加熱によって、上記した主剤を硬化させる潜在性硬化剤である。硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂などのフェノール樹脂が挙げられる。硬化剤がフェノール樹脂であれば、フェノール樹脂が主剤とともに、それらの硬化体が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体は、封止信頼性に優れる。
【0024】
硬化剤の割合は、下記の当量比となるように設定される。具体的には、主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の下限が、例えば、０．７当量、好ましくは、０．９当量である。主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の上限が、例えば、１．５当量、好ましくは、１．２当量である。具体的には、主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の下限は、例えば、２０質量部、好ましくは、４０質量部である。主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の上限は、例えば、８０質量部、好ましくは、６０質量部である。
【0025】
硬化促進剤は、加熱によって、主剤の硬化を促進する触媒（熱硬化触媒）である。硬化促進剤としては、例えば、有機リン系化合物、例えば、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（２ＰＨＺ－ＰＷ）などのイミダゾール化合物などが挙げられる。好ましくは、イミダゾール化合物が挙げられる。主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の下限は、例えば、０．０５質量部である。主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の上限は、例えば、５質量部である。
【0026】
材料（封止用樹脂シート）における熱硬化性樹脂の含有割合の下限は、例えば、５質量％、好ましくは、１０質量％、より好ましくは、１３質量％である。材料（封止用樹脂シート）における熱硬化性樹脂の含有割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、２５質量％、より好ましくは、２０質量％である。
【0027】
熱可塑性樹脂としては、例えば、天然ゴム、ブチルゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体、エチレン－アクリル酸エステル共重合体、ポリブタジエン樹脂、ポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂（６－ナイロンや６，６－ナイロンなど）、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、飽和ポリエステル樹脂（ＰＥＴなど）、ポリアミドイミド樹脂、フッ素樹脂、スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体などが挙げられる。これら熱可塑性樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
【0028】
熱可塑性樹脂として、好ましくは、熱硬化性樹脂との分散性を向上させる観点から、アクリル樹脂が挙げられる。
【0029】
アクリル樹脂としては、例えば、直鎖または分岐のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、その他のモノマー（共重合性モノマー）とを含むモノマー成分を重合してなる（メタ）アクリル酸エステルコポリマー（好ましくは、カルボキシル基含有アクリル酸エステルコポリマー）などが挙げられる。
【0030】
アルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ－ブチル、ｔ－ブチル、イソブチル、ペンチル、ヘキシルなどの炭素数１～６のアルキル基などが挙げられる。
【0031】
その他のモノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸などのカルボキシル基含有モノマー、例えば、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどのグリシジル基含有モノマー、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物モノマー、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸６－ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸８－ヒドロキシオクチル、（メタ）アクリル酸１０－ヒドロキシデシル、（メタ）アクリル酸１２－ヒドロキシラウリルまたは（４－ヒドロキシメチルシクロヘキシル）－メチルアクリレートなどのヒドロキシル基含有モノマー、例えば、スチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、２－（メタ）アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸、スルホプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルオキシナフタレンスルホン酸などのスルホン酸基含有モノマー、２－ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェートなど燐酸基含有モノマー、例えば、スチレンモノマー、例えば、アクリロニトリルなどが挙げられる。これらは単独使用または２種以上を併用することができる。
好ましくは、カルボキシル基含有モノマー、ヒドロキシル基含有モノマーが挙げられ、より好ましくは、カルボキシル基含有モノマーが挙げられる。
好ましくは、カルボキシル基含有モノマー、ヒドロキシル基含有モノマーが挙げられ、より好ましくは、カルボキシル基含有モノマーが挙げられる。
【0032】
その他のモノマーは単独使用または２種以上を併用することができる。
【0033】
熱可塑性樹脂として、より好ましくは、カルボキシル基を含有するアクリル樹脂が挙げられ、さらに好ましくは、熱可塑性樹脂は、カルボキシル基を含有するアクリル樹脂からなる。
【0034】
カルボキシル基を含有するアクリル樹脂の酸価の下限は、例えば、１８、好ましくは、２５である。アクリル樹脂の酸価の上限は、５０、好ましくは、４０である。
【0035】
上記の酸価が、上記下限以上であれば、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するとき（後述する硬化工程）に、封止用樹脂シートの流動性を低減することができ、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するとき（後述する硬化工程）に、硬化体の侵入量が所定の範囲となる素子や基板を得ることができる。
【0036】
また、上記の酸価が、上記上限以下であれば、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するとき（後述する硬化工程）に、封止用樹脂シートの流動性を適度に低減することができ、硬化体の侵入量が所定の範囲となる素子や基板を得ることができる。
【0037】
なお、上記の酸価は、従来公知の水酸化カリウムを用いた指示薬滴定法を用いて測定することができる。
【0038】
熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇの下限は、例えば、－７０℃、好ましくは、－５０℃、より好ましくは、－３０℃である。熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇの上限は、例えば、０℃、好ましくは、５℃、より好ましくは、－５℃である。ガラス転移温度Ｔｇは、例えば、Ｆｏｘ式により求められる理論値であって、その具体的な算出手法は、例えば、特開２０１６－１７５９７６号公報などに記載される。
【0039】
熱可塑性樹脂の重量平均分子量の下限は、例えば、１００,０００、好ましくは、３００,０００、より好ましくは、１,０００,０００、さらに好ましくは、１,１００,０００である。熱可塑性樹脂の重量平均分子量の上限は、例えば、１,４００,０００である。なお、重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトフラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレン換算値に基づいて測定される。
【0040】
材料（封止用樹脂シート）における熱可塑性樹脂の割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、５質量％、より好ましくは、１５質量％である。材料における熱可塑性樹脂の割合の上限は、例えば、３０質量％である。
【0041】
また、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂の総量に対する、熱可塑性樹脂の割合の下限は、例えば、１０質量％、好ましくは、２０質量％である。熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂の総量に対する、熱可塑性樹脂の割合の上限は、例えば、４０質量％、好ましくは、３０質量％である。
【0042】
材料には、さらに、層状ケイ酸塩化合物、無機フィラー（層状ケイ酸塩化合物を除く）、顔料、シランカップリング剤、その他の添加剤を添加することができる。
【0043】
層状ケイ酸塩化合物は、材料（封止用樹脂シート）において、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂（樹脂マトリクス）に対して分散される。また、層状ケイ酸塩化合物は、封止用樹脂シートから封止体および硬化体（後述）を形成するときの流動調整剤である。具体的には、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するときに、硬化体の流動性を低減する、硬化時流動低減剤である。
【0044】
層状ケイ酸塩化合物は、例えば、二次元（面方向に）に広がった層が、厚み方向に積み重なった構造（三次元構造）を有するケイ酸塩であって、フィロケイ酸塩と呼称される。
【0045】
具体的には、層状ケイ酸塩化合物としては、例えば、モンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、ヘクトライト、ソーコナイト、スチーブンサイトなどのスメクタイト、例えば、カオリナイト、例えば、ハロイサイト、例えば、タルク、例えば、マイカなどが挙げられる。層状ケイ酸塩化合物として、好ましくは、熱硬化性樹脂との混合性を向上させる観点からスメクタイトが挙げられ、より好ましくは、モンモリロナイトが挙げられる。
【0046】
層状ケイ酸塩化合物は、表面が変性されていない未変性物であってもよく、また、表面が有機成分により変性された変性物でもよい。好ましくは、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂との優れた親和性を得る観点から、層状ケイ酸塩化合物は、表面が有機成分により変性されている。具体的には、層状ケイ酸塩化合物として、表面が有機成分で変性された有機化スメクタイト、さらに好ましくは、表面が有機成分で変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
【0047】
有機成分として、アンモニウム、イミダゾリウム、ピリジニウム、フォスフォニウムなどの有機カチオン（オニウムイオン）が挙げられる。
【0048】
アンモニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルアンモニウム、ジステアリルアンモニウム、オクタデシルアンモニウム、ヘキシルアンモニウム、オクチルアンモニウム、２－ヘキシルアンモニウム、ドデシルアンモニウム、トリオクチルアンモニウムなどが挙げられる。イミダゾリウムとしては、例えば、メチルステアリルイミダゾリウム、ジステアリルイミダゾリウム、メチルヘキシルイミダゾリウム、ジヘキシルイミダゾリウム、メチルオクチルイミダゾリウム、ジオクチルイミダゾリウム、メチルドデシルイミダゾリウム、ジドデシルイミダゾリウムなどが挙げられる。ピリジニウムとしては、例えば、ステアリルピリジニウム、ヘキシルピリジニウム、オクチルピリジニウム、ドデシルピリジニウムなどが挙げられる。フォスフォニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルフォスフォニウム、ジステアリルフォスフォニウム、オクタデシルフォスフォニウム、ヘキシルフォスフォニウム、オクチルフォスフォニウム、２－ヘキシルフォスフォニウム、ドデシルフォスフォニウム、トリオクチルフォスフォニウムなどが挙げられる。有機カチオンは、単独使用または２種以上併用することができる。好ましくは、アンモニウム、より好ましくは、ジメチルジステアリルアンモニウムが挙げられる。
【0049】
有機化層状ケイ酸塩化合物として、好ましくは、表面がアンモニウムで変性された有機化スメクタイト、より好ましくは、表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
【0050】
層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径の下限は、例えば、１ｎｍ、好ましくは、５ｎｍ、より好ましくは、１０ｎｍである。層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径の上限は、例えば、１００μｍ、好ましくは、５０μｍ、より好ましくは、１０μｍである。なお、層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径は、例えば、レーザー散乱法における粒度分布測定法によって求められた粒度分布に基づいて、Ｄ５０値（累積５０％メジアン径）として求められる。
【0051】
層状ケイ酸塩化合物としては、市販品を用いることができる。例えば、有機化ベントナイトの市販品として、エスベンシリーズ（ホージュン社製）などが用いられる。
【0052】
材料（封止用樹脂シート）における層状ケイ酸塩化合物の含有割合の下限は、例えば、０．１質量％、好ましくは、１質量％、より好ましくは、２質量％、さらに好ましくは、３質量％である。材料（封止用樹脂シート）における層状ケイ酸塩化合物の含有割合の上限は、例えば、２５質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１０質量％、さらに好ましくは、７質量％である。
【0053】
無機フィラーとしては、例えば、オルトケイ酸塩、ソロケイ酸塩、イノケイ酸塩などの層状ケイ酸塩化合物以外のケイ酸塩化合物、例えば、石英（ケイ酸）、シリカ（無水ケイ酸）、窒化ケイ素などのケイ素化合物（層状ケイ酸塩化合物以外のケイ素化合物）などが挙げられる。また、無機フィラーとして、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素なども挙げられる。これらは、単独使用または２種以上併用することができる。好ましくは、層状ケイ酸塩化合物以外のケイ素化合物、より好ましくは、シリカが挙げられる。
【0054】
無機フィラーの形状は、特に限定されず、例えば、略球形状、略板形状、略針形状、不定形状などが挙げられる。好ましくは、略球形状が挙げられる。
【0055】
無機フィラーの最大長さの平均値（略球形状であれば、平均粒子径と同義。）の上限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、２０μｍ、より好ましくは、１０μｍである。無機フィラーの最大長さの平均値の下限は、また、例えば、０．１μｍ、好ましくは、０．５μｍである。なお、無機フィラーの平均粒子径は、例えば、レーザー散乱法における粒度分布測定法によって求められた粒度分布に基づいて、Ｄ５０値（累積５０％メジアン径）として求められる。
【0056】
また、無機フィラーは、第１フィラーと、第１フィラーの最大長さの平均値より小さい最大長さの平均値を有する第２フィラーと、第２フィラーの最大長さの平均値より小さい最大長さの平均値を有する第３フィラーとを含むことができる。
【0057】
第１フィラーの最大長さの平均値の下限は、例えば、１μｍ、好ましくは、３μｍである。第１フィラーの最大長さの平均値の上限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、３０μｍである。
【0058】
第２フィラーの最大長さの平均値の上限は、例えば、０．９μｍ、好ましくは、０．８μｍである。第２フィラーの最大長さの平均値の下限は、例えば、０．０２μｍ、好ましくは、０．１μｍである。
【0059】
第３フィラーの最大長さの平均値の上限は、例えば、０．０１５μｍである。第２フィラーの最大長さの平均値の下限は、例えば、０．００１μｍ、好ましくは、０．０１μｍである。
【0060】
第１フィラーの最大長さの平均値の、第２フィラーの最大長さの平均値に対する比の下限は、例えば、２、好ましくは、５である。第１フィラーの最大長さの平均値の、第２フィラーの最大長さの平均値に対する比の上限は、例えば、５０、好ましくは、２０である。
【0061】
第２フィラーの最大長さの平均値の、第３フィラーの最大長さの平均値に対する比の下限は、例えば、１０、好ましくは、２０である。第２フィラーの最大長さの平均値の、第３フィラーの最大長さの平均値に対する比の上限は、例えば、６０、好ましくは、５０である。
【0062】
第１フィラー、第２フィラーおよび第３フィラーの材料は、ともに同一あるいは相異っていてもよい。
【0063】
さらに、無機フィラーは、その表面が、部分的あるいは全体的に、シランカップリング剤などで表面処理されていてもよい。
【0064】
材料（封止用樹脂シート）における無機フィラーの含有割合の下限は、例えば、３０質量％、好ましくは、４０質量％である。材料（封止用樹脂シート）における無機フィラーの含有割合の上限は、例えば、７０質量％、好ましくは、６０質量％である。
【0065】
無機フィラーの含有割合および／または含有部数が上記した下限以上であれば、図１Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１が流動できる。
【0066】
無機フィラーが第１フィラーと第２フィラーとを含む場合（第３フィラーを含まない場合）には、材料（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の下限は、例えば、２０質量％、好ましくは、３０質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の上限は、例えば、６０質量％、好ましくは、５０質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第２フィラーの含有割合の下限は、例えば、１０質量％、好ましくは、１５質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第２フィラーの含有割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、２５質量％である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の下限は、例えば、３０質量部、好ましくは、４０質量部、より好ましくは、５０質量部である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の上限は、例えば、７０質量部、好ましくは、６０質量部、より好ましくは、５５質量部である。
【0067】
無機フィラーが第１フィラーと第２フィラーと第３フィラーとを含む場合には、材料（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の下限は、例えば、２０質量％、好ましくは、３０質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の上限は、例えば、６０質量％、好ましくは、５０質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第２フィラーの含有割合の下限は、例えば、１０質量％、好ましくは、１５質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第２フィラーの含有割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、２５質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第３フィラーの含有割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、３質量％である。材料（封止用樹脂シート）における第３フィラーの含有割合の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の下限は、例えば、３０質量部、好ましくは、４０質量部、より好ましくは、５０質量部である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の上限は、例えば、７０質量部、好ましくは、６０質量部、より好ましくは、５５質量部である。第２フィラー１００質量部に対する第３フィラーの含有部数の下限は、例えば、１０質量部、好ましくは、１５質量部である。第２フィラー１００質量部に対する第３フィラーの含有部数の上限は、例えば、４０質量部、好ましくは、３０質量部である。
【0068】
顔料としては、例えば、カーボンブラックなどの黒色顔料が挙げられる。顔料の粒子径の下限は、例えば、０．００１μｍである。顔料の粒子径の上限は、例えば、１μｍである。顔料の粒子径は、顔料を電子顕微鏡で観察して求めた算術平均径である。材料に対する顔料の割合の下限は、例えば、０．１質量％である。材料に対する顔料の割合の上限は、例えば、２質量％である。
【0069】
シランカップリング剤としては、例えば、エポキシ基を含有するシランカップリング剤が挙げられる。エポキシ基を含有するシランカップリング剤としては、例えば、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランなどの３－グリシドキシジアルキルジアルコキシシラン、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどの３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。好ましくは、３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。材料におけるシランカップリング剤の含有割合の下限は、例えば、０．１質量％、好ましくは、０．５質量％である。材料におけるシランカップリング剤の含有割合の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％、より好ましくは、２質量％である。
【0070】
この封止用樹脂シートを得るには、上記した各成分を上記した割合で配合して、材料を調製する。また、材料に、層状ケイ酸塩化合物を配合する場合には、好ましくは、上記した成分を十分に攪拌して、層状ケイ酸塩化合物を熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂に対して均一に分散させる。
【0071】
また、必要により、溶媒（メチルエチルケトンなどのケトン系など）をさらに配合して、ワニスを調製する。その後、ワニスを、図示しない剥離シートに塗布し、その後、加熱により乾燥させて、シート形状を有する封止用樹脂シートを製造する。一方、ワニスを調製せず、混練押出によって、材料から封止用樹脂シートを形成することもできる。
【0072】
なお、形成される封止用樹脂シートは、Ｂステージ（半硬化状態）であって、具体的には、Ｃステージ前の状態である。つまり、完全硬化前の状態である。封止用樹脂シートは、上記した乾燥における加熱や、押出混練における加熱によって、Ａステージの材料から、Ｂステージシートに形成される。
【0073】
封止用樹脂シートの厚みの下限は、例えば、１０μｍ、好ましくは、２５μｍ、より好ましくは、５０μｍである。封止用樹脂シートの厚みの上限は、例えば、３０００μｍ、好ましくは、１０００μｍ、より好ましくは、５００μｍ、さらに好ましくは、３００μｍである。
【0074】
【0075】
この方法では、図１Ａに示すように、まず、封止用樹脂シート１を準備する（準備工程）。封止用樹脂シート１は、厚み方向に互いに対向する厚み方向一方面および他方面を有する。
【0076】
別途、図１Ｂに示すように、電子素子２１を準備する。
【0077】
電子素子２１は、電子部品を含んでおり、例えば、基板２２に複数実装されている。複数の電子素子２１と、基板２２とは、素子実装基板２４に、バンプ２３とともに、備えられる。つまり、この素子実装基板２４は、複数の電子素子２１と、基板２２と、バンプ２３とを備える。
【0078】
基板２２は、面方向に延びる略平板形状を有する。基板２２の厚み方向一方面２５には、電子素子２１の電極（図示せず）と電気的に接続される端子（図示せず）が設けられている。
【0079】
複数の電子素子２１のそれぞれは、面方向に延びる略平板形状（チップ形状）を有する。複数の電子素子２１は、互いに面方向に間隔を隔てて配置されている。複数の電子素子２１の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５に平行する。複数の電子素子２１のそれぞれの厚み方向他方面２８には、電極（図示せず）が設けられている。電子素子２１の電極は、次に説明するバンプ２３を介して、基板２２の端子と電気的に接続されている。なお、電子素子２１の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５との間の隙間（空間）２６が隔てられる。
【0080】
隣接する電子素子２１の間隔の下限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、１００μｍ、より好ましくは、２００μｍである。隣接する電子素子２１の間隔の上限は、例えば、１０ｍｍ、好ましくは、５ｍｍ、より好ましくは、１ｍｍである。隣接する電子素子２１の間隔が上記上限以下であれば、基板２２により多くの電子素子２１を実装でき、省スペース化できる。
【0081】
バンプ２３は、複数の電子素子２１のそれぞれの電極（図示せず）と、基板２２のそれぞれの端子とを電気的に接続する。バンプ２３は、電子素子２１の電極と、基板２２の端子の間に配置される。バンプ２３の材料としては、例えば、半田、金などの金属などが挙げられる。バンプ２３の厚みは、隙間２６の厚み（高さ）に相当する。バンプ２３の厚みは、素子実装基板２４の用途および目的に応じて適宜設定される。
【0082】
次いで、図１Ｂに示すように、封止用樹脂シート１を、複数の電子素子２１に配置する（配置工程）。具体的には、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面を、複数の電子素子２１の厚み方向一方面に接触させる。
【0083】
次いで、図１Ｃに示すように、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする（封止工程）。好ましくは、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、熱プレスする。
【0084】
例えば、２つの平板を備えるプレス２７により、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を厚み方向に挟みながら、それらをプレスする。なお、プレス２７の平板には、例えば、図示しない熱源が備えられる。
【0085】
プレス条件（圧力、時間、さらには、温度など）は、特に限定されず、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１が侵入できる一方、素子実装基板２４が損傷しない条件が選択される。より具体的には、プレス条件は、封止用樹脂シート１が流動して、隣接する電子素子２１間に侵入し、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、電子素子２１と平面視で重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触できるように、設定される。
【0086】
具体的には、プレス圧の下限は、例えば、０．０１ＭＰａ、好ましくは、０．０５ＭＰａである。プレス圧の上限は、例えば、１０ＭＰａ、好ましくは、５ＭＰａである。プレス時間の下限は、例えば、０．３分、好ましくは、０．５分である。プレス時間の上限は、例えば、１０分、好ましくは、５分である。
【0087】
具体的には、加熱温度の下限は、例えば、４０℃、好ましくは、６０℃である。加熱温度の上限は、例えば、１００℃、好ましくは、９５℃である。
【0088】
封止用樹脂シート１のプレスよって、封止用樹脂シート１は、電子素子２１の外形に対応して塑性変形する。封止用樹脂シート１の厚み方向他方面は、複数の電子素子２１の厚み方向一方面および周側面に対応する形状に変形する。
【0089】
なお、封止用樹脂シート１は、Ｂステージを維持しながら、塑性変形する。
【0090】
これによって、封止用樹脂シート１は、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、平面視において、電子素子２１と重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触する。
【0091】
これによって、電子素子２１を封止する封止体３１が、封止用樹脂シート１から形成（作製）される。封止体３１の厚み方向一方面は、平坦面になる。
【0092】
このとき、封止体３１は、隙間（電子素子２１および基板２２間の隙間）２６にわずかに侵入することが許容される。具体的には、封止体３１は、電子素子２１の側端縁７５を基準として、封止体３１が隙間２６に侵入する封止体侵入長さＸ（図３Ｃ参照）を有することが許容される。
【0093】
具体的には、封止体侵入長さＸの上限は、例えば、２０μｍ、好ましくは、１０μｍ、より好ましくは、５μｍ、さらに好ましくは、３μｍ、とりわけ好ましくは、１μｍである。
【0094】
その後、図１Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する（硬化工程）。
【0095】
具体的には、封止体３１および素子実装基板２４をプレス２７から取り出し、続いて、封止体３１および素子実装基板２４を乾燥機で、大気圧下で、加熱する。
【0096】
加熱温度（キュア温度）の下限は、例えば、１００℃、好ましくは、１２０℃である。加熱温度（キュア温度）の上限は、例えば、２００℃、好ましくは、１８０℃である。加熱時間の下限は、例えば、１０分、好ましくは、３０分である。加熱時間の上限は、例えば、１８０分、好ましくは、１２０分である。
【0097】
上記した封止体３１の加熱によって、封止体３１から、Ｃステージ化（完全硬化）した硬化体４１が形成される。硬化体４１の厚み方向一方面は、露出面である。
【0098】
なお、隙間へのわずかな侵入が許容された封止体３１の端縁が、隙間２６の内部にさらにわずかに侵入して、硬化体４１となることが許容されるが、その程度は、可及的に小さく抑制される。具体的には、硬化体４１は、電子素子２１の側端縁７５を基準として、硬化体４１が隙間２６に侵入する硬化体侵入長さＹ（図３Ｄ参照）から、封止体侵入長さＸを差し引いた値（Ｙ－Ｘ）（以下、封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）とする。）を小さくすることができる。
【0099】
具体的には、硬化体侵入長さＹの上限は、例えば、４５μｍ、好ましくは、２５μｍ、より好ましくは、２０μｍ、さらに好ましくは、１０μｍ、とりわけ好ましくは、５μｍ、最も好ましくは、１μｍである。硬化体侵入長さＹの下限は、例えば、－２５μｍ、好ましくは、－１０μｍ、より好ましくは、－５μｍである。
【0100】
また、封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）の上限は、例えば、３０μｍ、好ましくは、１５μｍ、より好ましくは、１０μｍ、さらに好ましくは、５μｍ、とりわけ好ましくは、３μｍ、最も好ましくは、１μｍである。
【0101】
そして、この封止用樹脂シート１は、後述する実施例で詳述する粘弾性測定において、所定のせん断速度における、８５℃の粘度が、所定の値である。
【0102】
具体的には、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）の下限は、８×１０５Ｐａ・ｓ、好ましくは、１０×１０５Ｐａ・ｓである。せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）の上限は、例えば、２５×１０５Ｐａ・ｓ、好ましくは、１８×１０５Ｐａ・ｓである。
【0103】
また、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）の上限は、８×１０５Ｐａ・ｓ未満、好ましくは、５×１０５Ｐａ・ｓ未満である。せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）の下限は、例えば、１×１０５Ｐａ・ｓである。
【0104】
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、上記下限以上であり、かつ、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、上記上限未満であれば、この封止用樹脂シート１を電子素子２１に配置し、封止用樹脂シート１（封止体３１）を加熱して、図１Ｄに示すように、硬化体４１を形成するときに、電子素子２１および基板２２間である隙間２６への硬化体４１の侵入量を低減することができる。
【0105】
詳しくは、封止用樹脂シート１は、せん断力（せん断速度）が低い場合には高粘度（具体的には、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、上記下限以上）を示し、せん断力（せん断速度）が高い場合には低粘度（具体的には、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、上記上限未満）を示すチキソトロピック性を有する。
【0106】
このようなチキソトロピック性によれば、封止工程（せん断力（せん断速度）が高い場合）では、封止用樹脂シート１の粘度を低くできるため、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１を侵入させることができる一方、硬化工程（せん断力（せん断速度）が低い場合）では、封止用樹脂シート１の粘度を高くできるため、電子素子２１および基板２２間である隙間２６への硬化体４１の侵入量を低減できる。
【0107】
一方、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、上記下限未満であれば、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するとき（硬化工程）に、封止用樹脂シート１の流動性を低減することができない。その結果、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するとき（硬化工程）に、素子および基板間への硬化体の侵入量を低減することができない。
【0108】
また、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、上記上限以上であれば、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１を十分に侵入させることができない。
【0109】
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）とが、好ましくは、下記式（２）を満足し、より好ましくは、下記式（３）を満足し、さらに好ましくは、下記式（４）を満足する。
ν０．０１／ν０．１≧２ （２）
ν０．０１／ν０．１≧３ （３）
ν０．０１／ν０．１≧４ （４）
また、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）とが、好ましくは、下記式（５）を満足し、より好ましくは、下記式（６）を満足する。
ν０．０１／ν０．１≦６ （５）
ν０．０１／ν０．１≦５ （６）
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）とが、上記式（２）または上記式（３）または上記式（４）を満足すれば、上記した効果を奏するのに十分なチキソトロピック性を発現することができる。
ν０．０１／ν０．１≧２ （２）
ν０．０１／ν０．１≧３ （３）
ν０．０１／ν０．１≧４ （４）
また、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）とが、好ましくは、下記式（５）を満足し、より好ましくは、下記式（６）を満足する。
ν０．０１／ν０．１≦６ （５）
ν０．０１／ν０．１≦５ （６）
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）とが、上記式（２）または上記式（３）または上記式（４）を満足すれば、上記した効果を奏するのに十分なチキソトロピック性を発現することができる。
【0110】
また、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）の上限は、例えば、０．４×１０５Ｐａ・ｓ、好ましくは、０．２×１０５Ｐａ・ｓである。せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）の下限は、例えば、０．０１×１０５Ｐａ・ｓ、好ましくは、０．０５×１０５Ｐａ・ｓである。
【0111】
せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）の上限以下であれば、封止工程（せん断力（せん断速度）が高い場合）において、封止用樹脂シート１の粘度を低くできるため、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１を侵入させることができる。
【0112】
また、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、好ましくは、下記式（７）を満足し、より好ましくは、下記式（８）を満足し、さらに好ましくは、下記式（９）を満足し、とりわけ好ましくは、下記式（１０）を満足する。
ν０．０１／ν１０≧４０ （７）
ν０．０１／ν１０≧７０ （８）
ν０．０１／ν１０≧１００ （９）
ν０．０１／ν１０≧１２０ （１０）
また、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、好ましくは、下記式（１１）を満足し、より好ましくは、下記式（１２）を満足する。
ν０．０１／ν１０≦２００ （１１）
ν０．０１／ν１０≦１５０ （１２）
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、上記式（７）または上記式（８）または上記式（９）または上記式（１０）を満足すれば（好ましくは、上記式（８）を満足すれば）、上記した効果を奏するのに十分なチキソトロピック性を発現することができる。
ν０．０１／ν１０≧４０ （７）
ν０．０１／ν１０≧７０ （８）
ν０．０１／ν１０≧１００ （９）
ν０．０１／ν１０≧１２０ （１０）
また、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、好ましくは、下記式（１１）を満足し、より好ましくは、下記式（１２）を満足する。
ν０．０１／ν１０≦２００ （１１）
ν０．０１／ν１０≦１５０ （１２）
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）と、せん断速度１０ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν１０）とが、上記式（７）または上記式（８）または上記式（９）または上記式（１０）を満足すれば（好ましくは、上記式（８）を満足すれば）、上記した効果を奏するのに十分なチキソトロピック性を発現することができる。
【0113】
続いて、本発明の封止用樹脂シートの第２実施形態（多層の封止用樹脂シート）を説明する。
【0114】
第２実施形態では、図２Ａ～図２Ｄに示すように、封止用樹脂シート１と、第２封止用樹脂シート１２とを厚み方向一方側に順に備える封止用多層樹脂シート１１とによって、電子素子２１を封止し、続いて、硬化体４１を形成する。
【0115】
封止用多層樹脂シート１１は、封止用樹脂シート１と、その厚み方向一方面全面に配置される第２封止用樹脂シート１２とを備える。好ましくは、封止用多層樹脂シート１１は、封止用樹脂シート１と、第２封止用樹脂シート１２とのみを備える。
【0116】
第２封止用樹脂シート１２の材料は、封止用樹脂シート１の材料（熱硬化性樹脂組成物）と同様であるが、層状ケイ酸塩化合物を含有しない。封止用樹脂シート１の厚みに対する第２封止用樹脂シート１２の厚みの割合の下限は、例えば、０．５、好ましくは、１、より好ましくは、２である。封止用樹脂シート１の厚みに対する第２封止用樹脂シート１２の厚みの割合の上限は、例えば、１０、好ましくは、５である。
【0117】
【0118】
図２Ａに示すように、封止用多層樹脂シート１１を準備する。具体的には、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とを貼り合わせる。
【0119】
図２Ｂに示すように、基板２２に実装される複数の電子素子２１を準備する。
【0120】
続いて、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面が電子素子２１の厚み方向一方面に接触するように、封止用多層樹脂シート１１を電子素子２１に配置する。
【0121】
図２Ｃに示すように、その後、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする。
【0122】
プレスによって、封止用樹脂シート１は、上記したチキソトロピック性を有するため、流動し、隣接する電子素子２１間に侵入する。一方、第２封止用樹脂シート１２は、プレスされても、流動性が大きく変化せず、低いままであって、隣接する電子素子２１間に侵入することが抑制される。
【0123】
これにより、封止用多層樹脂シート１１から、複数の電子素子２１を封止する封止体３１が形成される。
【0124】
なお、封止用樹脂シート１が上記した下限以上の割合でフィラーを含有し、第２封止用樹脂シート１２が上記した下限以上の割合でフィラーを含有すれば、図２Ｃに示すプレスによって、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とが、流動できる。
【0125】
このとき、封止用樹脂シート１は、電子素子２１に接触する一方、第２封止用樹脂シート１２は、封止用樹脂シート１に対して電子素子２１の反対側に位置する。つまり、封止体３１において隙間２６に面する端縁は、封止用樹脂シート１から形成される。一方、封止体３１の厚み方向一方面は、第２封止用樹脂シート１２から形成される。
【0126】
その後、図２Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する。
【0127】
そして、封止用多層樹脂シート１１は、上記した封止用樹脂シート１を備えるので、隙間２６への硬化体４１の侵入量を低減することができる。
【0128】
とりわけ、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、５０℃以上、１３０℃以下の軟化点を有するエポキシ樹脂の主剤を含有すれば、図２Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が流動できる。従って、図２Ｃに示す工程の時間短縮、および、図２Ｃに示す工程における第２封止用樹脂シート１２の厚み方向一方面を平坦にできる。
【0129】
さらに、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、エポキシ樹脂の主剤とともにフェノール樹脂を硬化剤として含有すれば、硬化体４１が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体４１は、封止信頼性に優れる。
【0130】
なお、図２Ｃに示す工程において、第２封止用樹脂シート１２は、押圧力を受けて流動化し、厚み方向一方面が平坦になる。また、図２Ｃに示す工程において、封止用多層樹脂シート１１では、上述のように、第２封止用樹脂シート１２とともに封止用樹脂シート１が、押圧力を受けて軟化流動して、電子素子２１の外形に追従して変形する。図２Ｃに示す工程では、封止用樹脂シート１が、隙間２６にわずかに進入することが許容される。
【0131】
変形例
以下の各変形例において、上記した第１実施形態および第２実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、各変形例は、特記する以外、第１実施形態および第２実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、第１実施形態および第２実施形態、その変形例を適宜組み合わせることができる。
以下の各変形例において、上記した第１実施形態および第２実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、各変形例は、特記する以外、第１実施形態および第２実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、第１実施形態および第２実施形態、その変形例を適宜組み合わせることができる。
【0132】
第１実施形態では、１層の封止用樹脂シート１で、電子素子２１を封止している。しかし、図示しないが、複数の封止用樹脂シート１（の積層体シート）で、電子素子２１を封止することもできる。
【0133】
また、封止用多層樹脂シート１１における第２封止用樹脂シート１２は、多層であってもよい。
【0134】
素子の一例として、基板２２の厚み方向一方面２５に対して隙間２６を隔てて配置される電子素子２１を挙げ、これを封止用樹脂シート１で封止したが、例えば、図示しないが、基板２２の厚み方向一方面２５に接触する電子素子２１を挙げることができ、これを封止用樹脂シート１で封止することができる。
【0135】
また、素子の一例として、電子素子２１を挙げたが、半導体素子を挙げることもできる。
【実施例】
【0136】
以下に調製例、比較調製例、実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、何ら調製例、比較調製例、実施例および比較例に限定されない。また、以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
【0137】
調製例および比較調製例で使用した各成分を以下に示す。
【0138】
層状ケイ酸塩化合物：ホージュン社製のエスベンＮＸ（表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイト）
主剤：新日鐵化学社製のＹＳＬＶ－８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、高分子量エポキシ樹脂、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．、固体、軟化点８０℃）
硬化剤：群栄化学社製のＬＶＲ－８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、潜在性硬化剤、水酸基当量：１０４ｇ／ｅｑ．、固体、軟化点：６０℃）
アクリル樹脂１：根上工業社製のＨＭＥ－２００６Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：３２、官能基数：７３６、重量平均分子量：１２９００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－１３．９℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
アクリル樹脂２：根上工業社製のＨＭＥ－２０００Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：２０、官能基数：３６７、重量平均分子量：１０３００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：３．７℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
アクリル樹脂３：根上工業社製のＨＭＥ－２００４Ｍ、アクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：０、官能基数：０、重量平均分子量：１１８００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－３℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
シランカップリング剤：信越化学社製のＫＢＭ－４０３（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
第１フィラー：ＦＢ－８ＳＭ（球状溶融シリカ粉末（無機フィラー）、平均粒子径７．０μｍ）
第２フィラー：アドマテックス社製のＳＣ２２０Ｇ－ＳＭＪ（平均粒径０．５μｍ）を３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製の製品名：ＫＢＭ－５０３）で表面処理した無機フィラー（非晶質シリカおよび表面処理された非晶質シリカ）、無機フィラーの１００質量部に対して１質量部のシランカップリング剤で表面処理した無機粒子
第３フィラー：日本アエロジル社製のＡＥＲＯＳＩＬ２００（平均粒径１２ｎｍ）、親水性シリカ微粒子
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ－ＰＷ（２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール）
溶媒：メチルエチルケトン（ＭＥＫ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０、粒子径５０ｎｍ
調製例１～調製例３および比較調製例１～比較調製例３
表１に記載の配合処方に従って、材料のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み６５μｍの封止用樹脂シート１を作製した。封止用樹脂シート１は、Ｂステージであった。
主剤：新日鐵化学社製のＹＳＬＶ－８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、高分子量エポキシ樹脂、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．、固体、軟化点８０℃）
硬化剤：群栄化学社製のＬＶＲ－８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、潜在性硬化剤、水酸基当量：１０４ｇ／ｅｑ．、固体、軟化点：６０℃）
アクリル樹脂１：根上工業社製のＨＭＥ－２００６Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：３２、官能基数：７３６、重量平均分子量：１２９００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－１３．９℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
アクリル樹脂２：根上工業社製のＨＭＥ－２０００Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：２０、官能基数：３６７、重量平均分子量：１０３００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：３．７℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
アクリル樹脂３：根上工業社製のＨＭＥ－２００４Ｍ、アクリル酸エステルコポリマー（アクリル樹脂）、酸価：０、官能基数：０、重量平均分子量：１１８００００、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－３℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
シランカップリング剤：信越化学社製のＫＢＭ－４０３（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
第１フィラー：ＦＢ－８ＳＭ（球状溶融シリカ粉末（無機フィラー）、平均粒子径７．０μｍ）
第２フィラー：アドマテックス社製のＳＣ２２０Ｇ－ＳＭＪ（平均粒径０．５μｍ）を３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製の製品名：ＫＢＭ－５０３）で表面処理した無機フィラー（非晶質シリカおよび表面処理された非晶質シリカ）、無機フィラーの１００質量部に対して１質量部のシランカップリング剤で表面処理した無機粒子
第３フィラー：日本アエロジル社製のＡＥＲＯＳＩＬ２００（平均粒径１２ｎｍ）、親水性シリカ微粒子
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ－ＰＷ（２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール）
溶媒：メチルエチルケトン（ＭＥＫ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０、粒子径５０ｎｍ
調製例１～調製例３および比較調製例１～比較調製例３
表１に記載の配合処方に従って、材料のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み６５μｍの封止用樹脂シート１を作製した。封止用樹脂シート１は、Ｂステージであった。
【0139】
調製例４
表２に記載の配合処方に従って、材料のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み１９５μｍの第２封止用樹脂シート１２を作製した。第２封止用樹脂シート１２は、Ｂステージであった。
表２に記載の配合処方に従って、材料のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み１９５μｍの第２封止用樹脂シート１２を作製した。第２封止用樹脂シート１２は、Ｂステージであった。
【0140】
実施例１、２および比較例１～比較例４
表３に示すような調製例の組合せで、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを張り合わせて、厚み２６０μｍの封止用多層樹脂シートを作製した。
表３に示すような調製例の組合せで、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを張り合わせて、厚み２６０μｍの封止用多層樹脂シートを作製した。
【0141】
評価
＜硬化体侵入長さの測定＞
下記のステップＡ～ステップＥを実施して、硬化体侵入長さＹを測定した。
＜硬化体侵入長さの測定＞
下記のステップＡ～ステップＥを実施して、硬化体侵入長さＹを測定した。
【0142】
ステップＡ：図３Ａに示すように、各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１から、縦１０ｍｍ、横１０ｍｍ、厚み２６０μｍのサンプルシート６１を準備する。
【0143】
ステップＢ：図３Ｂに示すように、縦３ｍｍ、横３ｍｍ、厚み２００μｍのダミー素子７１が、厚み２０μｍのバンプ２３を介してガラス基板７２に実装されたダミー素子実装基板７４を準備する。
【0144】
ステップＣ：図３Ｃに示すように、サンプルシート６１によって、ダミー素子実装基板７４におけるダミー素子７１を、真空平板プレスにより、温度６５℃、圧力０．１ＭＰａ、真空度１．６ｋＰａ、プレス時間１分で封止して、サンプルシート６１から封止体３１を形成する。
【0145】
ステップＤ：図３Ｄに示すように、封止体３１を、１５０℃、大気圧下、１時間加熱により熱硬化させて、封止体３１から硬化体４１を形成する。
【0146】
ステップＥ：図３Ｄの拡大図に示すように、ダミー素子７１の側端縁７５を基準として、側端縁７５からダミー素子７１とガラス基板７２との隙間２６に硬化体４１が侵入する硬化体侵入長さＹを測定する。
【0147】
そして、下記の基準に従って、硬化体侵入長さＹを評価した。その結果を表３に示す。
◎：硬化体侵入長さＹが、０μｍ以上、２５μｍ以下であった。
〇：硬化体侵入長さＹが、２５μｍ超過、４５μｍ以下、または、０μｍ未満、－２５μｍ以上であった。
×：硬化体侵入長さＹが、４５μｍ超過、または、－２５μｍ未満であった。
◎：硬化体侵入長さＹが、０μｍ以上、２５μｍ以下であった。
〇：硬化体侵入長さＹが、２５μｍ超過、４５μｍ以下、または、０μｍ未満、－２５μｍ以上であった。
×：硬化体侵入長さＹが、４５μｍ超過、または、－２５μｍ未満であった。
【0148】
なお、評価中、「マイナス」は、ダミー素子７１の側端縁７５より外側に突出する空間（図２Ｄの太い破線参照）が形成されることを意味する。「マイナス」の絶対値が、その空間の突出長さに相当する。
【0149】
＜封止体侵入長さの測定＞
各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１に関し、上記したステップＣとステップＤとの間に下記のステップＦをさらに実施して、封止体侵入長さＸを測定した。結果を表３に示す。
各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１に関し、上記したステップＣとステップＤとの間に下記のステップＦをさらに実施して、封止体侵入長さＸを測定した。結果を表３に示す。
【0150】
ステップＦ：ダミー素子７１の側端縁７５を基準として、側端縁７５からダミー素子２２とガラス基板７２との隙間２６に封止体３１が侵入する封止体侵入長さＸを測定した。その結果を表３に示す。
◎：封止体侵入長さＸが、０μｍ以上、１０μｍ以下であった。
〇：封止体侵入長さＸが、１０μｍ超過２０μｍ以下であった。
×：封止体侵入長さＸが、２０μｍ超過下であった。
◎：封止体侵入長さＸが、０μｍ以上、１０μｍ以下であった。
〇：封止体侵入長さＸが、１０μｍ超過２０μｍ以下であった。
×：封止体侵入長さＸが、２０μｍ超過下であった。
【0151】
＜封止体侵入量＞
上記した方法により得られた硬化体侵入長さＹから、上記した方法により得られた封止体侵入長さＸを差し引くことにより、封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）を算出した。その結果を表３に示す。
◎：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、０μｍ以上、１５μｍ以下であった。
〇：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、１５μｍ超過３０μｍ以下であった。
×：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、３０μｍ超過であった。
上記した方法により得られた硬化体侵入長さＹから、上記した方法により得られた封止体侵入長さＸを差し引くことにより、封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）を算出した。その結果を表３に示す。
◎：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、０μｍ以上、１５μｍ以下であった。
〇：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、１５μｍ超過３０μｍ以下であった。
×：封止体侵入量（Ｙ－Ｘ）が、３０μｍ超過であった。
【0152】
＜粘弾性測定＞
実施例１、２、比較例１～比較例４の封止用樹脂シート１（Ｂステージ）について、粘弾性を測定した。
実施例１、２、比較例１～比較例４の封止用樹脂シート１（Ｂステージ）について、粘弾性を測定した。
【0153】
具体的には、粘弾性測定は、レオメーター（マーズＩＩＩ）（測定条件：８ｍｍφプレートを用いて温度８５℃、ひずみ量０．００５％）を用いて実施した。その結果を表３に示す。
【0154】
考察
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、かつ、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である実施例１、２および比較例４は、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である比較例１および比較例２に比べて、封止体侵入長さおよび封止体侵入量が小さいことがわかる。また、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上である比較例３は、複数のダミー素子間に封止用樹脂シートを十分に侵入させることができなかった。
せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、かつ、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である実施例１、２および比較例４は、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満である比較例１および比較例２に比べて、封止体侵入長さおよび封止体侵入量が小さいことがわかる。また、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上である比較例３は、複数のダミー素子間に封止用樹脂シートを十分に侵入させることができなかった。
【0155】
このことから、せん断速度０．０１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．０１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ以上であり、かつ、せん断速度０．１ｒａｄ／秒における、８５℃の粘度（ν０．１）が、８×１０５Ｐａ・ｓ未満とすれば、素子を十分に封止することができ、かつ、素子および基板間への硬化体の侵入量を低減することができるとわかる。
【0156】
【表1】
【0157】
【表2】
【0158】
【表3】
【0159】
なお、上記発明は、本発明の例示の実施形態として提供したが、これは単なる例示にすぎず、限定的に解釈してはならない。当該技術分野の当業者によって明らかな本発明の変形例は、後記請求の範囲に含まれるものである。
【産業上の利用可能性】
【0160】
封止用樹脂シートは、素子の封止に用いられる。
【符号の説明】
【0161】
１ 封止用樹脂シート
【図1】
【図2】
【図3】