特許 7579432 窒化アルミニウム焼結体、回路基板、並びに、積層基板

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-10-29

(45)【発行日】2024-11-07

(54)【発明の名称】窒化アルミニウム焼結体、回路基板、並びに、積層基板

(51)【国際特許分類】

   H05K 1/03 20060101AFI20241030BHJP

   C04B 35/581 20060101ALI20241030BHJP

【ＦＩ】

H05K1/03 610E

C04B35/581

【請求項の数】 6

(21)【出願番号】P 2023511249

(86)(22)【出願日】2022-03-28

(86)【国際出願番号】 JP2022014944

(87)【国際公開番号】W WO2022210520

(87)【国際公開日】2022-10-06

【審査請求日】2023-08-03

(31)【優先権主張番号】P 2021060510

(32)【優先日】2021-03-31

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000003296

【氏名又は名称】デンカ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100088155

【弁理士】

【氏名又は名称】長谷川 芳樹

(74)【代理人】

【識別番号】100128381

【弁理士】

【氏名又は名称】清水 義憲

(74)【代理人】

【識別番号】100185591

【弁理士】

【氏名又は名称】中塚 岳

(72)【発明者】

【氏名】尹 江

(72)【発明者】

【氏名】森 和久

(72)【発明者】

【氏名】小宮 勝博

【審査官】塩澤 正和

(56)【参考文献】

【文献】特開平０５－２２６７９５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－１８３０９６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００５－０７５６９５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０５－０２４９３０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０５Ｋ １／０３

Ｃ０４Ｂ ３５／５８１

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

窒化アルミニウム粒子と、焼結助剤粒子と、を含み、
前記窒化アルミニウム粒子の平均粒子径が２．０～１０．０μｍであり、
厚み方向に水平な断面における、
表面層の前記焼結助剤粒子の総量をＡ面積％とし、中間層の前記焼結助剤粒子の総量をＢ面積％としたときの、Ｂ－Ａの値が６．０面積％以下であり、
表面層の前記焼結助剤粒子の平均粒子径をＣμｍとし、中間層の前記焼結助剤粒子の平均粒子径をＤμｍとしたときの、Ｄ－Ｃが４．０μｍ以下である、窒化アルミニウム焼結体。

【請求項2】

主面における前記焼結助剤粒子の総量が４．０面積％未満である、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体。

【請求項3】

前記窒化アルミニウム粒子に対する電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線において、小粒径からの積算値が全体の９０％に達した時の粒子径をｄ９０としたときに、ｄ９０が１３．０μｍ以下である、請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム焼結体。

【請求項4】

前記窒化アルミニウム粒子に対する電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線において、小粒径からの積算値が全体の９０％に達した時の粒子径を、ｄ９０としたときに、前記ｄ９０と前記平均粒子径との差が１．０～３．５μｍである、請求項１～３のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体。

【請求項5】

請求項１～４のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている導体部と、を備える、回路基板。

【請求項6】

請求項１～４のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている金属板と、を備える、積層基板。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、モーター等の産業機器、及び電気自動車等の製品には、大電力制御用のパワーモジュールが用いられている。このようなパワーモジュールには、半導体素子から発生する熱を効率的に拡散するとともに、漏れ電流を抑制するため、セラミック板を備える回路基板等が用いられている。このようなセラミック板に用いられるセラミック焼結体は、通常、セラミック原料粉末を所定形状に成形してセラミック成形体とした後に、セラミック成形体を焼結することで製造される。

【0003】

セラミック焼結体としては、窒化物、炭化物、硼化物、又は珪化物等で構成されるものが知られている。このうち、窒化アルミニウム焼結体は、熱伝導性及び電気絶縁性に優れている。このため、パワーモジュール等の電子部品のヒートシンク材として用いられている。これらの用途への適性を高めるため、特許文献１では、焼結助剤として酸化物換算で３～２０質量部のＺｒ，Ｔｉの群から選択される窒化物を用いて、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率と機械的強度を高くする技術が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２０１８－１８４３１６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

パワーモジュール等の電子部品は、一層の高性能化が図られており、これに伴って、電子部品に用いられる各種製品の性能への要求レベルが益々高くなっていくと考えられる。これに伴い、電子部品の使用時における発熱量の上昇が想定され、電子部品の構成部材間の熱膨張率の差による影響、すなわち構成部材間の変形量の違いに耐えるための優れた曲げ強さが求められる。

【0006】

本開示の目的は、曲げ強さに優れる窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法を提供することである。本開示の目的は、上記窒化アルミニウム焼結体を備え、接続信頼性に優れる積層基板及び回路基板を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本開示の一側面は、窒化アルミニウム粒子と、焼結助剤粒子と、を含み、上記窒化アルミニウム粒子の平均粒子径が２．０～１０．０μｍであり、厚み方向に水平な断面における、表面層の上記焼結助剤粒子の総量をＡ面積％とし、中間層の上記焼結助剤粒子の総量をＢ面積％としたときの、Ｂ－Ａの値が６．０面積％以下であり、表面層の上記焼結助剤粒子の平均粒子径をＣμｍとし、中間層の上記焼結助剤粒子の平均粒子径をＤμｍとしたときの、Ｄ－Ｃが４．０μｍ以下である、窒化アルミニウム焼結体を提供する。

【0008】

上記窒化アルミニウム焼結体は、所定の平均粒子径の窒化アルミニウム粒子を含み、焼結助剤粒子に関する総量及び粒子径の分布が上述の条件を満たすものであることから、組織の均一性に優れ、力が加わった際の応力集中が抑制されており、優れた曲げ強さを発揮し得る。

【0009】

上記窒化アルミニウム焼結体は、主面における上記焼結助剤粒子の総量が４．０面積％未満であってよい。

【0010】

上記窒化アルミニウム焼結体は、上記窒化アルミニウム粒子に対する電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線において、小粒径からの積算値が全体の９０％に達した時の粒子径をｄ９０としたときに、ｄ９０が１３．０μｍ以下であってよい。

【0011】

上記窒化アルミニウム粒子に対する電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線において、小粒径からの積算値が全体の９０％に達した時の粒子径をｄ９０としたときに、上記ｄ９０と上記平均粒子径との差が１．０～３．５μｍであってよい。

【0012】

本開示の一側面は、上述の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている導体部と、を備える、回路基板を提供する。

【0013】

上記回路基板は、上述の窒化アルミニウム焼結体を有することから、使用時の温度が高い場合であっても、部材間の変形に耐えることができ、優れた接続信頼性を発揮し得る。

【0014】

本開示の一側面は、上述の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている金属板と、を備える、積層基板を提供する。

【0015】

上記積層基板は、上述の窒化アルミニウム焼結体を有することから、使用時の温度が高い場合であっても、部材間の変形に耐えることができ、優れた接続信頼性を発揮し得る。

【0016】

本開示の一側面は、窒化アルミニウム及び焼結助剤を含む混合物で構成される成形体を焼成して焼結体を得る焼成工程を有し、上記焼結助剤は酸化イットリウム及び酸化アルミニウムを含有し、上記酸化イットリウムに対する上記酸化アルミニウムの質量比が０．５未満であり、上記焼成工程は、１５００～１７００℃で１時間以上加熱することによって、上記成形体から第一焼成体を得る工程と、１７００℃超１８５０℃以下で１時間以上加熱することによって、上記第一焼成体から上記焼結体を得る工程と、を含み、上記焼成工程の焼成時間は１４．０時間以下である、窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供する。

【0017】

上記窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、所定の割合で配合された焼結助剤を使用し、少なくとも２段階の所定の焼成工程によって焼成することによって、上述のような曲げ強さに優れる窒化アルミニウム焼結体を製造できる。

【発明の効果】

【0018】

本開示によれば、曲げ強さに優れる窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法を提供できる。本開示によればまた、上記窒化アルミニウム焼結体を備え、接続信頼性に優れる積層基板及び回路基板を提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】図１は、窒化アルミニウム焼結体の一例を示す斜視図である。

【図2】図２は、積層基板の一例を示す斜視図である。

【図3】図３は、回路基板の一例を示す斜視図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

以下、場合によって図面を参照して、本開示の実施形態を説明する。ただし、以下の実施形態は、本開示を説明するための例示であり、本開示を以下の内容に限定する趣旨ではない。説明において、同一要素又は同一機能を有する要素には同一符号を用い、場合によって重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、各要素の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。

【0021】

本明細書において例示する材料は特に断らない限り、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。組成物中の各成分の含有量は、組成物中の各成分に該当する物質が複数存在する場合には、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。上記焼結助剤粒子とは、焼結助剤に由来する成分を含む粒子である。

【0022】

窒化アルミニウム焼結体の一実施形態は、窒化アルミニウム粒子と、焼結助剤粒子と、を含む。図１は、窒化アルミ焼結体の一例を示す斜視図である。窒化アルミニウム焼結体で構成されるセラミック板１００の形状は、例えば、シート状であってよく、通常、直方体形状である。

【0023】

上記窒化アルミニウム粒子の平均粒子径が２．０～１０．０μｍである。窒化アルミニウム粒子の平均粒子径の上限値は、例えば、９．５μｍ以下、９．０μｍ以下、８．０μｍ以下、７．０μｍ以下、６．０μｍ以下、５．０μｍ以下、又は４．５μｍ以下であってよい。上記平均粒子径の上限値が上記範囲内であることで、粒成長に伴う粒子内の欠陥の伸展を抑え、曲げ強さの低下をより抑制することができる。窒化アルミニウム粒子の平均粒径の下限値は、例えば、２．５μｍ以上、３．０μｍ以上、又は３．５μｍ以上であってよい。上記平均粒子径の下限値が上記範囲内であることで、優れた曲げ強さに加えて熱特性（熱伝導性）にも優れる窒化アルミニウム焼結体とすることができる。

【0024】

本明細書における窒化アルミニウム粒子の平均粒子径とは、以下の方法で測定される値を意味する。まず、窒化アルミニウム焼結体の厚み方向に水平な断面の走査型電子顕微鏡画像（２０００倍で観察）を取得する。測定対象は窒化アルミニウム焼結体の厚みの半分の位置とする。取得した画像における任意の位置において、５０μｍ×５０μｍの領域を決定し、画像解析ソフトを用いて、窒化アルミニウム粒子の粒度分布を作成する。上述のようにして得られた、電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線における小粒子径側からの累積頻度が５０％となる粒子径を決定する。同画像において、上述と同様にして、５個の領域について粒子径を決定し、その算術平均値を窒化アルミニウムの平均粒子径とする。なお、窒化アルミニウム粒子の形状は通常一定でない。そこで、窒化アルミニウム粒子の粒径は、測定対象となる粒子の外周の最も離れた二点の距離とする。画像解析ソフトは、例えば、ＧＮＵ ＧＰＬの下で配布されている「ＧＩＭＰ２」（商品名）又は「ｉｍａｇｅＪ」（商品名）等を使用できる。

【0025】

上記窒化アルミニウム焼結体は、上記窒化アルミニウム粒子に対する電子顕微鏡画像解析によって測定される粒子径の累積頻度分布曲線において、小粒径からの積算値が全体の９０％に達した時の粒子径をｄ９０としたときに、ｄ９０は、例えば、１３．０μｍ以下、１２．０μｍ以下、１１．０μｍ以下、１０．０μｍ以下、９．０μｍ以下、８．０μｍ以下、７．０μｍ以下、６．０μｍ以下、又は５．５μｍ以下であってよい。ｄ９０の上限値が上記範囲内であることは、窒化アルミニウム焼結体中に粗大粒子の生成が抑制されていることを意味し、焼結体組織がより一層均一であることを意味する。すなわち、外部から力が加えられた際の応力集中が生じることを抑制し、焼結体の曲げ強さをより向上することができる。ｄ９０の下限値は、例えば、４．０μｍ以上、又は４．５μｍ以上であってよい。ｄ９０の下限値が上記範囲内であることで、優れた曲げ強さを発揮すると共に、熱伝導率などの他の特性の低下を抑制することができる。ｄ９０の下限値が上記範囲内であることでまた、窒化アルミニウム焼結体の製造をより容易にすると共に、コストの上昇を抑制することができる。ｄ９０は上述の範囲内で調整してよく、例えば、４．０～１３．０μｍ、又は４．０～６．０μｍであってよい。

【0026】

上記窒化アルミニウム粒子は上記ｄ９０と上記平均粒子径との差が、例えば、１．０～３．５μｍであってよい。上記ｄ９０と上記平均粒子径との差は、例えば、３．０μｍ以下、２．８μｍ以下、２．６μｍ以下、２．４μｍ以下、又は２．２μｍ以下であってよい。上記差の上限値が上記範囲内であることで、窒化アルミニウム焼結体の組織をより微細化することができ、欠陥等の大きさをより小さなものとすることができる。上記ｄ９０と上記平均粒子径との差は、例えば、１．１μｍ以上、又は１．２μｍ以上であってよい。上記差の下限値が上記範囲内であることで、窒化アルミニウム焼結体の製造をより容易にすると共に、コストの上昇を抑制することができる。

【0027】

窒化アルミニウム焼結体の厚み方向に水平な断面における、表面層の上記焼結助剤粒子の総量をＡ面積％とし、中間層の上記焼結助剤粒子の総量をＢ面積％としたときの、Ｂ－Ａの値は６．０面積％以下である。Ｂ－Ａの値の上限値は、例えば、５．５面積％以下、５．０面積％以下、４．５面積％以下、又は４．０面積％以下であってよい。Ｂ－Ａの値の上限値が上記範囲内であることで、焼結助剤粒子の存在形態及び分布をより一層均一化させることができ、これによって曲げ強さを更に向上させることができる。Ｂ－Ａの値の下限値は、特に限定されるものではないが、例えば、０．１面積％以上、又は０．２面積％以上であってよい。Ｂ－Ａの値は上述の範囲内で調整してよく、例えば、０．１～６．０面積％、又は０．１～５．５面積％であってよい。

【0028】

窒化アルミニウム焼結体の厚み方向に水平な断面における、表面層の上記焼結助剤粒子の平均粒子径をＣμｍとし、中間層の上記焼結助剤粒子の平均粒子径をＤμｍとしたときの、Ｄ－Ｃは４．０μｍ以下である。Ｄ－Ｃの値の上限値は、例えば、３．５μｍ以下、３．０μｍ以下、又は２．５μｍ以下であってよい。Ｄ－Ｃの上限値が上記範囲内であることは、窒化アルミニウム焼結体における厚み方向での焼結助剤粒子のバラつきが抑制されていることを意味し、焼結体組織がより一層均一であることを意味する。すなわち、外部から力が加えられた際の応力集中が生じることを抑制し、焼結体の曲げ強さをより向上することができる。Ｄ－Ｃの値の下限値は、特に限定されるものではないが、例えば、０．１μｍ以上であってよい。Ｄ－Ｃの値は上述の範囲内で調整してよく、例えば、０．１～４．０μｍ、又は０．１～３．５μｍであってよい。

【0029】

本明細書における焼結助剤粒子の総量は、以下の方法で測定される値を意味する。まず、窒化アルミニウム焼結体の厚み方向に水平な断面の走査型電子顕微鏡画像（２０００倍で観察）を取得する。測定対象は窒化アルミニウム焼結体の表層から５０μｍまでの領域（表面層）と、厚みの半分の位置から上下１００μｍまでの領域（中間層）とする。取得した表面層及び中間層の画像それぞれにおける任意の位置において、５０μｍ×５０μｍの領域を決定し、画像解析ソフトを用いて二値化（閾値：１４０）し、焼結助剤粒子の総面積を測定する。同画像において、上述と同様にして、５個の領域について焼結助剤粒子の総面積を決定し、その算術平均値を焼結助剤粒子の総量とする。画像解析ソフトは、例えば、ＧＮＵ ＧＰＬの下で配布されている「ＧＩＭＰ２」（商品名）又は「ｉｍａｇｅＪ」（商品名）等を使用できる。また、本明細書における焼結助剤粒子の平均粒子径は、上述のように取得された走査型電子顕微鏡画像を二値化して得た画像において、焼結助剤粒子の円相当径を測定し、得られた円相当径の算術平均によって得られた値を意味する。

【0030】

窒化アルミニウム焼結体の主面においても焼結助剤粒子が観察し得る。主面において観察される焼結助剤粒子は、窒化アルミニウム焼結体の製造過程で主面から系外に抜け出ようとする焼結助剤の残留ともいえる。主面における焼結助剤粒子の観測量が多いと、窒化アルミニウム焼結体の内部において焼結助剤が不足し、内部の組織が不均一となる傾向にある。また、焼結助剤の抜け出し量が増大し、窒化アルミニウム焼結体の主面に留まらずに、系外に除去された場合、当該主面は助剤粒子の抜けた凹部が形成されることになり表面平滑度に影響する。また、焼結助剤の抜けた凹部が観察される場合、窒化アルミニウム焼結体の厚み方向に水平な断面における表面層における窒化アルミニウム粒子の成長が不足する傾向にある。このため、窒化アルミニウム焼結体の組織が不均一になり得る。

【0031】

上記窒化アルミニウム焼結体は、主面における上記焼結助剤粒子の総量が、例えば、４．０面積％未満、３．８面積％以下、３．６面積％以下、３．４面積％以下、３．２面積％以下、又は３．０面積％以下であってよい。主面における上記焼結助剤粒子の総量の上限値が上記範囲内であることで、得られる窒化アルミニウム焼結体の組織がより一層緻密なものとなり得る。主面における上記焼結助剤粒子の総量の下限値は、特に限定されるものではないが、例えば、０．１面積％以上、０．２面積％以上、又は０．５面積％であってよい。主面における上記焼結助剤粒子の総量は上述の範囲内で調整してよく、例えば、０．１面積％以上４．０面積％未満、０．１～３．８面積％、又は０．１～３．６面積％であってよい。

【0032】

上記主面における上記焼結助剤粒子の総量は、以下の方法で測定される値を意味する。まず、窒化アルミニウム焼結体の主面の走査型電子顕微鏡画像（１０００倍で観察）を取得する。取得した画像における任意の位置において１．２ｍｍ×１．２ｍｍの領域を決定し、画像解析ソフトを用いて二値化（閾値：１４０）し、焼結助剤粒子の総面積を測定する。同画像において、上述と同様にして、５個の領域について焼結助剤粒子の総面積を決定し、その算術平均値を焼結助剤粒子の総量とする。画像解析ソフトは、例えば、ＧＮＵ ＧＰＬの下で配布されている「ＧＩＭＰ２」（商品名）又は「ｉｍａｇｅＪ」（商品名）等を使用できる。

【0033】

上記窒化アルミニウム焼結体は、上述のとおり窒化アルミニウム粒子と焼結助剤粒子とから構成されるが、窒化アルミニウム粒子及び焼結助剤粒子以外のその他の成分を本発明の効果を害さない範囲で含んでもよい。その他の成分は、例えば、所望の効果を付与するための添加剤、及び不純物等であってよい。その他の成分の含有量は、窒化アルミニウム焼結体の全量を基準として、例えば、１０．０質量％以下、５．０質量％以下、３．０質量％以下、１．０質量％以下、又は０．５質量％以下であってよい。

【0034】

上記窒化アルミニウム焼結体は曲げ強さに優れる。上記窒化アルミニウム焼結体の曲げ強さは、例えば、３６０ＭＰａ以上、３７０ＭＰａ以上、３９０ＭＰａ以上、４００ＭＰａ以上、４５０ＭＰａ以上、又は５００ＭＰａ以上とすることができる。本明細書における曲げ強さは、ＪＩＳ Ｃ ２１４１：１９９２「電気絶縁用セラミック材料試験方法」に記載の方法に準拠して測定される値を意味する。具体的には、本明細書の実施例に記載の方法に沿って測定する。

【0035】

上記窒化アルミニウム焼結体は組織が均一であることから、上述の曲げ強さの分布も十分抑制されている。上記窒化アルミニウム焼結体は、その曲げ強さに対するワイブル統計による解析において、ワイブル係数が比較的大きなものとなっている。上記窒化アルミニウム焼結体の曲げ強さに対する上記ワイブル係数は、例えば、１０．０以上、１２．０以上。１３．０以上、１４．０以上、１５．０以上、又は１６．０以上とすることもできる。

【0036】

ワイブル統計は、曲げ強さの分布を評価するために用いられる。窒化アルミニウム焼結体について、縦軸に破壊確率Ｆ（σ）、横軸に曲げ強さσ（破壊時強度、抗折強度）を取ったワイブルプロットを作成した場合の、傾きｍがワイブル係数である。ワイブルプロットにおける破壊確率Ｆ（σ）は、下記式（１）で与えられる。
Ｆ（σ）＝１－ｅｘｐ［－（σ／η）^ｍ］・・・（１）
上記式（１）中、ηはフィッティングパラメータである。

【0037】

上述の窒化アルミニウム焼結体は、例えば、以下のような方法で製造することができる。窒化アルミニウム焼結体の製造方法の一実施形態は、窒化アルミニウム及び焼結助剤を含む混合物で構成される成形体を焼成して焼結体を得る焼成工程を有する。

【0038】

まず、原料を準備する。原料としては、例えば、窒化アルミニウム、焼結助剤、及び、必要に応じて添加剤を用いる。添加剤としては、バインダー、可塑剤、分散媒、及び離型剤等が挙げられる。バインダーとしては、例えば、可塑性又は界面活性効果を有するメチルセルロース系のもの、熱分解性に優れたアクリル酸エステル系のものが挙げられる。可塑剤としては、例えば、グリセリン等が挙げられる。分散媒としては、例えば、イオン交換水及びエタノール等が挙げられる。

【0039】

窒化アルミニウムは、特に限定されるものではなく、金属アルミニウムを窒素雰囲気下で窒化する直接窒化法、及び、酸化アルミニウムをカーボンで還元する還元窒化法等、公知の方法で製造された窒化アルミニウム粉末を使用できる。

【0040】

上記焼結助剤は酸化イットリウム及び酸化アルミニウムを含有する。焼結助剤は粒状物であってよい。酸化イットリウムに対する酸化アルミニウムの質量比（酸化アルミニウムの含有量／酸化イットリウムの含有量の値）は、０．５未満である。これによって、窒化アルミニウム焼結体における酸化物の凝集を抑制することができる。酸化イットリウム及び酸化アルミニウムの配合割合は上述の範囲内で調整することができ、これによって窒化アルミニウム焼結体における酸化物の組成を調整することもできる。酸化アルミニウム及び酸化イットリウムは、焼結の際に、複合酸化物の液相を形成して焼結を促進する。これによって、窒化アルミニウム焼結体を十分に緻密化させることができる。

【0041】

上記焼結助剤の含有量は、窒化アルミニウム１００質量部に対して、例えば、１～１０．０質量部であってよい。焼結剤の含有量を上記範囲内とすることで、得られる窒化アルミニウム焼結体の密度を向上させ、曲げ強さをより向上させることができる。焼結助剤の含有量を上記範囲内とすることでまた、得られる窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を向上させることができる。上記焼結助剤の含有量は焼結助剤の酸化物換算量で計算した値である。

【0042】

また、酸化アルミニウムの含有量は、窒化アルミニウム１００質量部に対して、例えば、０．１～５．０質量部であってよい。酸化アルミニウムの含有量を０．１質量部以上とすることで、得られる焼結体の密度をより向上させることができる。また酸化アルミニウムの含有量を５．０質量部以下とすることで、窒化アルミニウムの相対的な含有割合を増加させることができ、得られる焼結体の熱伝導率の低下をより抑制することができる。

【0043】

窒化アルミニウム、焼結助剤及び必要に応じて添加される添加剤は、配合して混合し、成形原料として用いてよい。成形原料をドクターブレード法等の公知の方法によって例えばシート状に成形する。得られた成形体の脱脂を行ってもよい。脱脂方法は特に限定されず、例えば、成形体を空気中又は窒素等の非酸化雰囲気中で３００～７００℃に加熱して行ってよい。加熱時間は、例えば１～１０時間であってよい。

【0044】

窒化アルミニウム焼結体は、上述の成形体を焼成して得ることができる。焼成の工程（以下、焼成工程ともいう）は、不活性ガス雰囲気中で行ってよい。不活性ガスとしては、例えば、窒素等であってよい。焼成工程は、大気圧下で行ってもよい。

【0045】

上記焼成工程は、１５００～１７００℃で１時間以上加熱することによって、上記成形体から第一焼成体を得る工程（以下、第一焼成工程ともいう）と、１７００℃超１８５０℃以下で１時間以上加熱することによって、上記第一焼成体から上記焼結体を得る工程（以下、第二焼成工程ともいう）と、を含む。

【0046】

第一焼成工程の焼成温度は、焼結助剤の組成等によって選択することができ、例えば、１６５０℃以上、又は１６８０℃以上であってよい。第一焼成工程の上記焼成温度に到達するまでの昇温速度は比較的大きくてよく、例えば、２０℃／分以上、又は３０℃／分以上あってよい。第一焼成工程で、好ましくは上記焼成温度に所定時間保持する。第一焼成工程における焼成時間は、例えば、１．０時間以上、２．０時間以上、又は２．５時間以上であってよい。

【0047】

第二焼成工程の焼成温度は、得られる焼結体の組織密度を向上させ、且つ表層における助剤の抜けを抑制する観点から、例えば、１８５０℃未満、１８４０℃未満、又は１８３０℃以下であってよい。第二焼成工程の上記焼成温度に到達するまでの昇温速度は、例えば、０．５℃／分以上、又は１．０℃／分以上であってよい。第二焼成工程で、好ましくは上記焼成温度に所定時間保持する。第二焼成工程における焼成時間は、例えば、１．０時間以上、１．５時間以上、又は２．０時間以上であってよい。

【0048】

本明細書における焼成時間とは、上記成形体等の焼成対象物の置かれる雰囲気の温度が、上記焼成温度に到達してから、その温度に保持する時間を意味する。

【0049】

上記焼成工程における第一焼成工程及び第二焼成工程の合計の焼成時間は、１４．０時間以下であるが、例えば、１０．０時間以下、８．０時間以下、又は７．０時時間以下であってよい。焼成時間の合計を上記範囲内とすることによって、上記成形体又は窒化アルミニウム焼結体の表層における焼結助剤が成形体又は窒化アルミニウム焼結体の表面へと抜けることを低減することができ、表面粗さを低減することができる。上記焼成工程における第一焼成工程及び第二焼成工程の合計の焼成時間は、例えば、４．５時間以上、又は５．０時間以上であってよい。焼成時間の合計を上記範囲内とすることによって、焼結助剤を溶融させ、窒化アルミニウムの粒子の溶解を十分なものとし、より均一な環境で窒化アルミニウムの粒子の成長を行うことができるため一層均一な粒度分布、及びより一層の緻密化構造を有する窒化アルミニウム焼結体を調製することができる。上記焼成工程の焼成時間は上述の範囲内で調整でき、例えば、５．０～８．０時間であってよい。

【0050】

上述の製造方法によって得られた窒化アルミニウム焼結体は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい。窒化アルミニウム焼結体は、例えば、板状に加工され、窒化アルミニウム板とされてもよい。窒化アルミニウム板に金属回路又は金属板等の金属部を取り付けて基板としてもよい。基板は、例えば、窒化アルミニウム板の主面と銅板等の金属板の主面とを接合した積層基板であってよい。また、金属板の一部をエッチング等によって除去して導体部となる回路パターンが形成された回路基板であってもよい。このように、本開示の基板は、積層基板であってよく、回路基板であってもよい。板状の場合、窒化アルミニウム焼結体の厚みの下限値は、例えば、０．１０ｍｍ以上、０．２０ｍｍ以上、又は０．２５ｍｍ以上であってよい。板状の場合、窒化アルミニウム焼結体の厚みの上限値は、例えば、３．００ｍｍ以下、１．５０ｍｍｍ以下、又は１．００ｍｍ以下であってよい。窒化アルミニウム焼結体の厚みは上述の範囲内で調整することができ、例えば、０．１０～３．００ｍｍ、又は０．２５～１．００ｍｍであってよい。窒化アルミニウム焼結体の厚みを上述の範囲内とすることで、回路基板全体の放熱特性及び熱抵抗率をより高水準で両立することができる。

【0051】

積層基板の一実施形態は、上述の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている金属板と、を備える。図２は、積層基板の一例を示す斜視図である。積層基板２００は、互いに対向するように配置された一対の金属板１１０と、一対の金属板１１０の間に窒化アルミニウム焼結体で構成されるセラミック板１００と、を備える。金属板１１０としては、例えば、銅板等が挙げられる。セラミック板１００と、金属板１１０の形状及びサイズは同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属板１１０とセラミック板１００は、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。一対の金属板１１０の一方を放熱材とし、他方を回路パターンに加工してもよい。回路パターンは、レジストを用いて金属板１１０をエッチングして形成してもよい。これによって、漏れ電流等を十分に抑制することが可能な回路基板を形成したり、放熱基板を形成したりすることができる。

【0052】

回路基板の一実施形態は、上述の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている導体部と、を備える。図３は、回路基板の一例を示す斜視図である。回路基板３００は、セラミック板１００と、複数の導体部２０と、金属板１１０と、を備える。導体部２０は、セラミック板１００の一方面１００Ａ上に設けられ、金属板１１０は、セラミック板１００の他方面に設けられる。回路基板３００をパワーモジュールに用いた場合に、金属板１１０は、放熱材として機能してもよい。

【0053】

積層基板２００及び回路基板３００におけるセラミック板１００は、電気絶縁性及び熱伝導性に優れる窒化アルミニウム焼結体で構成される。このため、パワーモジュール等の種々の製品に用いたときに優れた信頼性を有する。

【0054】

以上、本開示の幾つかの実施形態について説明したが、本開示は上記実施形態に何ら限定されるものではない。例えば、本開示の基板の形状及び構造は、図２及び図３のものに限定されない。例えば、セラミック板１００の両方の主面に、回路パターンが形成されていてもよい。また、導体部２０は、金属板１１０をエッチングして形成することに代えて、金属粉末を溶射し熱処理することによって形成してもよい。また、上述した実施形態についての説明内容は、互いに適用することができる。

【実施例】

【0055】

以下、本開示について、実施例及び比較例を用いてより詳細に説明する。なお、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。

【0056】

（実施例１）
（窒化アルミニウム焼結体の作製）
窒化アルミニウムの粉末１００質量部に対して、焼結助剤として酸化イットリウムの粉末６．０質量部、及びα－酸化アルミニウム０．３質量部を配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。混合粉末１００質量部に対し、セルロースエーテル系バインダー（信越化学工業株式会社製、商品名：メトローズ）を６質量部、グリセリン（花王株式会社製、商品名：エキセパール）を５質量部、及びイオン交換水を１０質量部添加して、ヘンシェルミキサーを用いて１分間混合し、成形原料を得た。

【0057】

この成形原料を、スクリュー式押出成型機によって成形し、シート状の成形体（幅：８０ｍｍ、厚み：０．８ｍｍ）を作製し、１００℃で１時間乾燥した後、裁断して、縦：６０ｍｍ×横：６０ｍｍ形状の成形体を得た。この成形体に、離型剤として窒化ホウ素粉を塗布した後、複数の上記積層体を積層試、積層体の質量が９５ｋｇとなるように調整した。得られた積層体を、空気中において５７０℃で１０時間加熱して脱脂し、脱脂体を得た。

【0058】

次に、脱脂体を、加熱炉に入れて、窒素ガス雰囲気中で、大気圧下、２０℃／分の昇温速度で２５℃から１７００まで昇温し、１７００で２．０時間保持した（第一焼成工程）。次に、５℃／分の昇温速度で、１８３０℃まで昇温し、１８３０℃で８時間保持した（第二焼成工程）。その後、加熱を停止し、加熱炉内で放冷することによって、窒化アルミニウム焼結体を得た。

【0059】

＜窒化アルミニウム焼結体の物性測定＞
得られた窒化アルミニウム焼結体について、窒化アルミニウム粒子のｄ５０（平均粒子径）及びｄ９０、並びに焼結助剤粒子の総量、及び焼結助剤粒子の平均粒子径を測定した。結果を表１に示す。

【0060】

＜窒化アルミニウム焼結体の評価＞
得られた窒化アルミニウム焼結体の曲げ強さ及び曲げ強さの分布（ワイブル係数）を測定した。窒化アルミニウム焼結体の曲げ強さは、ＪＩＳ Ｃ ２１４１：１９９２「電気絶縁用セラミック材料試験方法」に記載の方法に準拠して測定した。また、得られた曲げ強さの結果に基づいてワイブルプロットを作成し、ワイブル係数を決定した。結果を表１に示す。

【0061】

（実施例２）
第一焼成工程における昇温速度を３０℃／分に、焼成時間を１．０時間に変更したこと、及び、第二焼成工程における焼成温度を１８００℃に、焼成時間を１時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0062】

（実施例３）
第一焼成工程における焼成時間を８．０時間に変更したこと、及び、第二焼成工程における焼成温度を１８５０℃に、焼成時間を４時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0063】

（実施例４）
第二焼成工程において焼成温度を１８２０℃に、焼成時間を４時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0064】

（実施例５）
第一焼成工程において焼成温度を１５００℃に、焼成時間を３時間に変更したこと、及び、第二焼成工程において焼成温度を１８００℃に、焼成時間を４時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0065】

（実施例６）
第二焼成工程において昇温速度を１℃／分に、焼成温度を１８４０℃に、焼成時間を２時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0066】

（実施例７）
第二焼成工程において昇温速度を１℃／分に、焼成温度を１８３０℃に、焼成時間を２時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0067】

＜窒化アルミニウム焼結体の物性測定及び評価＞
実施例２～７で得られた窒化アルミニウム焼結体について、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム粒子のｄ５０（平均粒子径）及びｄ９０、並びに焼結助剤粒子の総量、及び焼結助剤粒子の平均粒子径を測定した。結果を表１に示す。

【0068】

＜窒化アルミニウム焼結体の評価＞
実施例２～７で得られた窒化アルミニウム焼結体について、実施例１と同様にして、曲げ強さ及び曲げ強さの分布（ワイブル係数）を測定した。結果を表１に示す。

【0069】

【表1】

【0070】

（比較例１）
第一焼成工程において昇温速度を３０℃／分に、焼成温度を１４５０℃に変更したこと、及び、第二焼成工程において昇温速度を０．３℃／分に、焼成温度を１９００℃に、焼成時間を２時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を得た。

【0071】

（比較例２）
第二焼成工程において昇温速度を５℃／分に、焼成温度を１８７０℃に、焼成時間を１０時間に変更したこと以外は、比較例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0072】

（比較例３）
第一焼成工程において昇温速度を１０℃／分に、焼成温度を１７５０℃に、焼成時間を８時間に変更したこと、及び、第二焼成工程において昇温速度を５．０℃／分に、焼成温度を１８７０℃に変更したこと以外は、比較例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0073】

（比較例４）
第一焼成工程において昇温速度を４０℃／分に、焼成温度を１７５０℃に、焼成時間を０．５時間に変更したこと、及び、第二焼成工程において昇温速度を１０℃／分に、焼成温度を１８００℃に変更したこと以外は、比較例１と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を調製した。

【0074】

＜窒化アルミニウム焼結体の物性測定及び評価＞
比較例２～４で得られた窒化アルミニウム焼結体について、実施例１と同様にして、窒化アルミニウム粒子のｄ５０（平均粒子径）及びｄ９０、並びに焼結助剤粒子の総量、及び焼結助剤粒子の平均粒子径を測定した。結果を表２に示す。

【0075】

＜窒化アルミニウム焼結体の評価＞
比較例２～４で得られた窒化アルミニウム焼結体について、実施例１と同様にして、曲げ強さ及び曲げ強さの分布（ワイブル係数）を測定した。結果を表２に示す。

【0076】

【表2】

【産業上の利用可能性】

【0077】

本開示によれば、曲げ強さに優れる窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法を提供できる。本開示によればまた、上記窒化アルミニウム焼結体を備え、接続信頼性に優れる積層基板及び回路基板を提供できる。

【符号の説明】

【0078】

２０…導体部、１００…セラミック板（窒化アルミニウム焼結体）、１１０…金属板、２００…積層基板、３００…回路基板。

【図1】

【図2】

【図3】