特許7581547窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム焼結体、回路基板および接合基板
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B1)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-11-01
(45)【発行日】2024-11-12
(54)【発明の名称】窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム焼結体、回路基板および接合基板
(51)【国際特許分類】
C01B 21/072 20060101AFI20241105BHJP
C04B 35/581 20060101ALI20241105BHJP
C04B 37/02 20060101ALI20241105BHJP
H05K 1/03 20060101ALI20241105BHJP
【ＦＩ】
C01B21/072 Z
C04B35/581
C04B37/02 B
H05K1/03 610E
【請求項の数】
15
(21)【出願番号】P 2024005087
(22)【出願日】2024-01-17
【審査請求日】2024-01-17
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】000003296
【氏名又は名称】デンカ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100110928
【弁理士】
【氏名又は名称】速水 進治
(72)【発明者】
【氏名】山縣 利貴
(72)【発明者】
【氏名】内田 靖隆
【審査官】磯部 香
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１６／１１４４１３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特許第７０８０４２２（ＪＰ，Ｂ１）
【文献】特許第７２０３２８６（ＪＰ，Ｂ２）
【文献】特開２０１７－１４５１８２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０１－１９７３０６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００３－０４０６７４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０９－０４８６６９（ＪＰ，Ａ）
【文献】NERSISYAN et al.，Combustion Based Synthesis of AlN Nanoparticles Using a Solid Nitrogen Promotion Reaction，J. Am. Ceram. Soc.，米国，2015年12月，Vol.98, No.12，p.3740-3747
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０１Ｂ ２１／０７２
Ｃ０４Ｂ ３５／５８１
Ｃ０４Ｂ ３７／０２
Ｈ０５Ｋ １／０３
ＪＳＴＰｌｕｓ（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
ＪＳＴＣｈｉｎａ（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度ＩＣの比ＩＣ／ＩＸが０．０２０以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項2】
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｃ）にピークを有さない、請求項１に記載の窒化アルミニウム粉末。
【請求項3】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度ＩＤの比ＩＤ／ＩＸが０．０２０以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項4】
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｄ）にピークを有さない、請求項３に記載の窒化アルミニウム粉末。
【請求項5】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積基準のメジアン径Ｄ５０が０．５０μｍ以上５．００μｍ以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項6】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、９０％となる粒子径Ｄ９０、メジアン径Ｄ５０について、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値が３．００以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項7】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記窒化アルミニウム粉末のＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により測定される比表面積が１．００ｍ２／ｇ以上５．００ｍ２／ｇ以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項8】
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有し、
前記窒化アルミニウム粉末中の酸素／窒素同時分析装置を用いて測定される酸素量が０．５０質量％以上０．９０質量％以下である窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【請求項9】
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度ＩＡの比ＩＡ／ＩＸが０．０２０以上０．２００以下である、請求項１～８のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
【請求項10】
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度ＩＢの比ＩＢ／ＩＸが０．０３０以上０．４００以下である、請求項１～８のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
【請求項11】
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）に２つ以上のピークをさらに有する、請求項１～８のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
【請求項12】
下記の方法による熱伝導率が１２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、請求項１～８のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。（方法）
前記窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得る。次いで、前記成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得る。次いで、前記窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定する。
【請求項13】
請求項１～８のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末を含む窒化アルミニウム焼結体。
【請求項14】
請求項１３に記載の窒化アルミニウム焼結体と、導体部と、を備える回路基板。
【請求項15】
請求項１３に記載の窒化アルミニウム焼結体と、金属板と、を備える接合基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム焼結体、回路基板および接合基板に関する。
【背景技術】
【0002】
窒化アルミニウム粉末を含む焼結体は、回路基板や接合基板に用いられることがある。
特許文献１には、従来品よりも極めて低酸素で、放熱部材の充填材として用いたときに優れた高熱伝導率を示す窒化アルミニウム粉末を提供することを目的として、中空の窒化アルミニウム質粒子を、窒素を含む還元雰囲気下、１９００℃～２２００℃で加熱することによって得られる、酸素量が０．２質量％以下及び平均粒子径が１０～５０μｍである窒化アルミニウム粉末が記載されている。
特許文献１には、従来品よりも極めて低酸素で、放熱部材の充填材として用いたときに優れた高熱伝導率を示す窒化アルミニウム粉末を提供することを目的として、中空の窒化アルミニウム質粒子を、窒素を含む還元雰囲気下、１９００℃～２２００℃で加熱することによって得られる、酸素量が０．２質量％以下及び平均粒子径が１０～５０μｍである窒化アルミニウム粉末が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２００７－２８４３１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本発明は、熱伝導性が向上した窒化アルミニウム粉末を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた。その結果、窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末について、特定の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する窒化アルミニウム粉末が、熱伝導性を向上できることを見出し、本発明を完成させた。
【0006】
本発明によれば、以下に示す窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム焼結体、回路基板および接合基板が提供される。
【0007】
［１］
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、
前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
［２］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度ＩＣの比ＩＣ／ＩＸが０．０２０以下である、［１］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［３］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｃ）にピークを有さない、［２］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［４］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度ＩＤの比ＩＤ／ＩＸが０．０２０以下である、［１］～［３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［５］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｄ）にピークを有さない、［４］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［６］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度ＩＡの比ＩＡ／ＩＸが０．０２０以上０．２００以下である、［１］～［５］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［７］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度ＩＢの比ＩＢ／ＩＸが０．０３０以上０．４００以下である、［１］～［６］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［８］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）に２つ以上のピークをさらに有する、［１］～［７］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［９］
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積基準のメジアン径Ｄ５０が０．５０μｍ以上５．００μｍ以下である、［１］～［８］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１０］
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、９０％となる粒子径Ｄ９０、メジアン径Ｄ５０について、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値が３．００以下である、［１］～［９］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１１］
前記窒化アルミニウム粉末のＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により測定される比表面積が１．００ｍ２／ｇ以上５．００ｍ２／ｇ以下である、［１］～［１０］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１２］
前記窒化アルミニウム粉末中の酸素／窒素同時分析装置を用いて測定される酸素量が０．５０質量％以上０．９０質量％以下である、［１］～［１１］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１３］
六方晶の窒化アルミニウム一次粒子を含む、［１］～［１２］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１４］
下記の方法による熱伝導率が１２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、［１］～［１３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
（方法）
前記窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得る。次いで、前記成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得る。次いで、前記窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定する。
［１５］
［１］～［１４］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末を含む窒化アルミニウム焼結体。
［１６］
［１５］に記載の窒化アルミニウム焼結体と、導体部と、を備える回路基板。
［１７］
［１５］に記載の窒化アルミニウム焼結体と、金属板と、を備える接合基板。
窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、
前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する窒化アルミニウム粉末。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
［２］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度ＩＣの比ＩＣ／ＩＸが０．０２０以下である、［１］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［３］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｃ）にピークを有さない、［２］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［４］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度ＩＤの比ＩＤ／ＩＸが０．０２０以下である、［１］～［３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［５］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、前記範囲（Ｄ）にピークを有さない、［４］に記載の窒化アルミニウム粉末。
［６］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度ＩＡの比ＩＡ／ＩＸが０．０２０以上０．２００以下である、［１］～［５］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［７］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、前記範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度ＩＢの比ＩＢ／ＩＸが０．０３０以上０．４００以下である、［１］～［６］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［８］
前記ラマン分光スペクトルにおいて、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）に２つ以上のピークをさらに有する、［１］～［７］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［９］
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積基準のメジアン径Ｄ５０が０．５０μｍ以上５．００μｍ以下である、［１］～［８］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１０］
前記窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、９０％となる粒子径Ｄ９０、メジアン径Ｄ５０について、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値が３．００以下である、［１］～［９］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１１］
前記窒化アルミニウム粉末のＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により測定される比表面積が１．００ｍ２／ｇ以上５．００ｍ２／ｇ以下である、［１］～［１０］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１２］
前記窒化アルミニウム粉末中の酸素／窒素同時分析装置を用いて測定される酸素量が０．５０質量％以上０．９０質量％以下である、［１］～［１１］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１３］
六方晶の窒化アルミニウム一次粒子を含む、［１］～［１２］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
［１４］
下記の方法による熱伝導率が１２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、［１］～［１３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末。
（方法）
前記窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得る。次いで、前記成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得る。次いで、前記窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定する。
［１５］
［１］～［１４］のいずれかに記載の窒化アルミニウム粉末を含む窒化アルミニウム焼結体。
［１６］
［１５］に記載の窒化アルミニウム焼結体と、導体部と、を備える回路基板。
［１７］
［１５］に記載の窒化アルミニウム焼結体と、金属板と、を備える接合基板。
【発明の効果】
【0008】
本発明によれば、熱伝導性が向上した窒化アルミニウム粉末を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ、詳細に説明する。
図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
煩雑さを避けるため、同一図面内に同一の構成要素が複数ある場合には、その１つのみに符号を付し、全てには符号を付さない場合がある。
図面はあくまで説明用のものである。図面中の各部材の形状や寸法比などは、必ずしも現実の物品と対応しない。
図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
煩雑さを避けるため、同一図面内に同一の構成要素が複数ある場合には、その１つのみに符号を付し、全てには符号を付さない場合がある。
図面はあくまで説明用のものである。図面中の各部材の形状や寸法比などは、必ずしも現実の物品と対応しない。
【0011】
本実施形態では、数値範囲を示す「Ａ～Ｂ」は、特に断りがなければ、Ａ以上Ｂ以下を表す。
【0012】
＜窒化アルミニウム粉末＞
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する。
（条件）
レーザー波長：５３２ｎｍ
対物レンズ倍率：２０倍
グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ
スリット幅：５０μｍ
露光時間：１秒間
露光回数：１０回
【0013】
本発明者の検討によれば、窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末において、窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトルにおける波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲のピークおよび８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲のピークと、熱伝導性との間に関連性があることを見出した。
【0014】
本発明者が上記知見をもとにさらに検討を重ねた結果、レーザー波長５３２ｎｍ、対物レンズ倍率２０倍、グレーティング３００Ｇｒ／ｍｍ、スリット幅５０μｍ、露光時間１秒間、露光回数１０回の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有することによって、窒化アルミニウム粉末の熱伝導性を向上できることを見出し、本発明を完成させた。
【0015】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、ラマン分光スペクトル（Ｓ）において、好ましくは波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）に１つ以上のピークをさらに有し、より好ましくは範囲（Ｘ）に２つ以上のピークをさらに有し、さらに好ましくは範囲（Ｘ）に３つ以上のピークをさらに有し、さらに好ましくは範囲（Ｘ）に３つのピークをさらに有する。
【0016】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸは、好ましくはラマン分光スペクトル（Ｓ）が有するピークのピーク強度の中で最も大きい。
【0017】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）では、各ピークのピーク強度の大きさは、例えば、範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する相対値として評価することができる。
【0018】
本明細書中おいて、ラマン分光スペクトル（Ｓ）における波数がＰ（ｃｍ－１）以上Ｑ（ｃｍ－１）以下の範囲における最大ピークのピーク強度は、Ｐ（ｃｍ－１）における散乱強度とＱ（ｃｍ－１）における散乱強度の平均値をベースラインとしたときの、ベースラインと最大ピークの散乱強度との差分を意味する。
【0019】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度ＩＡの比ＩＡ／ＩＸは、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは０．０２０以上０．２００以下、より好ましくは０．０２５以上０．１５０以下、さらに好ましくは０．０３０以上０．１００以下、さらに好ましくは０．０４０以上０．０７０以下、さらに好ましくは０．０４５以上０．０６５以下、さらに好ましくは０．０５０以上０．０６０以下である。
【0020】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度ＩＢの比ＩＢ／ＩＸは、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは０．０３０以上０．４００以下、より好ましくは０．０４０以上０．３００以下、さらに好ましくは０．０５０以上０．２００以下、さらに好ましくは０．０６０以上０．１５０以下、さらに好ましくは０．０７０以上０．１２０以下、さらに好ましくは０．０８０以上０．１００以下である。
【0021】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度ＩＣの比ＩＣ／ＩＸは、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは０．０２０以下、より好ましくは０．０１５以下、さらに好ましくは０．０１０以下、さらに好ましくは０．００５以下、さらに好ましくは０．００１以下である。本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、ＩＣ／ＩＸの下限値は特に制限されないが、例えば、０．０００以上であってもよい。
【0022】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、熱伝導性をより向上できる観点から、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）にピークを有さないことがさらに好ましい。
【0023】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、波数が５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度ＩＸに対する、波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度ＩＤの比ＩＤ／ＩＸは、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは０．０２０以下、より好ましくは０．０１５以下、さらに好ましくは０．０１０以下、さらに好ましくは０．００５以下、さらに好ましくは０．００１以下である。本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、ＩＣ／ＩＸの下限値は特に制限されないが、例えば、０．０００以上であってもよい。
【0024】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトル（Ｓ）において、熱伝導性をより向上できる観点から、波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）にピークを有さないことがさらに好ましい。
【0025】
本発明者の検討によれば、窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末において、窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトルにおける波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲のピークおよび１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲のピークと、熱伝導性との間に関連性があることを見出した。
【0026】
本発明者が上記知見をもとにさらに検討を重ねた結果、レーザー波長５３２ｎｍ、対物レンズ倍率２０倍、グレーティング３００Ｇｒ／ｍｍ、スリット幅５０μｍ、露光時間１秒間、露光回数１０回の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度ＩＣが小さいことによって、または波数が１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度ＩＤが小さいことによって、窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上できることを見出した。
【0027】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは窒化アルミニウム一次粒子を含み、より好ましくは六方晶の窒化アルミニウム一次粒子を含む。
【0028】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末中の窒化アルミニウム粒子の含有量は、熱伝導性をより向上できる観点から、窒化アルミニウム粉末の全量を１００質量％としたとき、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、さらに好ましくは９９質量％以上である。本実施形態の窒化アルミニウム粉末中の窒化アルミニウム粒子の含有量の上限値は特に制限されないが、例えば、１００質量％以下であってもよい。
【0029】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積基準のメジアン径Ｄ５０は、焼結性および成形性の性能バランスをより向上できる観点から、好ましくは０．５０μｍ以上５．００μｍ以下、より好ましくは０．８０μｍ以上４．００μｍ以下、さらに好ましくは１．００μｍ以上３．５０μｍ以下、さらに好ましくは１．５０μｍ以上３．００μｍ以下である。
【0030】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０は、焼結性および成形性の性能バランスをより向上できる観点から、好ましくは０．１０μｍ以上３．００μｍ以下、より好ましくは０．２０μｍ以上２．００μｍ以下、さらに好ましくは０．３０μｍ以上１．００μｍ以下、さらに好ましくは０．３５μｍ以上０．８０μｍ以下、さらに好ましくは０．４０μｍ以上０．６０μｍ以下である。
【0031】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が９０％となる粒子径Ｄ９０は、焼結性および成形性の性能バランスをより向上できる観点から、好ましくは１．００μｍ以上２０．００μｍ以下、より好ましくは２．００μｍ以上１５．００μｍ以下、さらに好ましくは２．５０μｍ以上１０．００μｍ以下、さらに好ましくは３．５０μｍ以上８．００μｍ以下、さらに好ましくは４．５０μｍ以上６．００μｍ以下である。
【0032】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のレーザー回折散乱法による体積頻度粒度分布において、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、９０％となる粒子径Ｄ９０、メジアン径Ｄ５０について、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値は、焼結性および成形性の性能バランスをより向上できる観点から、好ましくは３．００以下、より好ましくは２．７０以下、さらに好ましくは２．５０以下、さらに好ましくは２．３０以下、さらに好ましくは２．１０以下、さらに好ましくは２．００以下である。本実施形態の窒化アルミニウム粉末の（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０の値の下限値は特に限定されないが、例えば、０．１０以上であってもよく、０．５０以上であってもよく、１．００以上であってもよく、１．３０以上であってもよく、１．５０以上であってもよく、１．７０以上であってもよい。
【0033】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末のＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により測定される比表面積は、焼結性および成形性の性能バランスをより向上できる観点から、好ましくは１．００ｍ２／ｇ以上５．００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは１．３０ｍ２／ｇ以上４．００ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは１．５０ｍ２／ｇ以上３．００ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは１．７０ｍ２／ｇ以上２．７０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは１．８０ｍ２／ｇ以上２．３０ｍ２／ｇ以下である。
【0034】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末の酸素／窒素同時分析装置を用いて測定される酸素量は、熱伝導性をより向上できる観点から、窒化アルミニウム粉末の全量を１００質量％としたとき、好ましくは０．５０質量％以上０．９０質量％以下、より好ましくは０．５５質量％以上０．８５質量％以下、さらに好ましくは０．６０質量％以上０．８０質量％以下、さらに好ましくは０．６５質量％以上０．７５質量％以下である。
【0035】
本実施形態の窒化アルミニウム粉末の下記の方法による熱伝導率は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは１２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、より好ましくは１３０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１５５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１６０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。本実施形態の窒化アルミニウム粉末の下記の方法による熱伝導率の上限値は特に制限されないが、例えば、３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であってもよく、２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であってもよく、２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であってもよい。
（方法）
窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得る。次いで、成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得る。次いで、窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定する。
（方法）
窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得る。次いで、成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得る。次いで、窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定する。
【0036】
＜窒化アルミニウム粉末の製造方法＞
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、原材料の選択、各原材料の使用比率、製造手順・製造条件などを適切に選択することによって得ることができる。具体的には、本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、好ましくは、
・原料粉末を準備する準備工程と、
・原料粉末を焼成炉内に導入する導入工程と、
・原料粉末を窒素雰囲気下で焼成して窒化アルミニウム粉末を得る窒化工程と、
・焼成炉内から窒化アルミニウム粉末を回収する回収工程と、
を経ることで製造することができる。また、窒化アルミニウム粉末の製造に際しては、これら以外の追加の工程があってもよい。
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、原材料の選択、各原材料の使用比率、製造手順・製造条件などを適切に選択することによって得ることができる。具体的には、本実施形態の窒化アルミニウム粉末は、好ましくは、
・原料粉末を準備する準備工程と、
・原料粉末を焼成炉内に導入する導入工程と、
・原料粉末を窒素雰囲気下で焼成して窒化アルミニウム粉末を得る窒化工程と、
・焼成炉内から窒化アルミニウム粉末を回収する回収工程と、
を経ることで製造することができる。また、窒化アルミニウム粉末の製造に際しては、これら以外の追加の工程があってもよい。
【0037】
＜準備工程＞
本実施形態の準備工程においては、原料粉末を準備する。
本実施形態の原料粉末は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは金属アルミニウムおよびα－アルミナからなる群より選択される一種または二種を含み、より好ましくは金属アルミニウムを含む。
本実施形態の原料粉末は、α－アルミナを含む場合、好ましくはカーボンブラックをさらに含む。
本実施形態の準備工程においては、原料粉末を準備する。
本実施形態の原料粉末は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは金属アルミニウムおよびα－アルミナからなる群より選択される一種または二種を含み、より好ましくは金属アルミニウムを含む。
本実施形態の原料粉末は、α－アルミナを含む場合、好ましくはカーボンブラックをさらに含む。
【0038】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末中の金属アルミニウムの含有量は、熱伝導性をより向上できる観点から、原料粉末の全量を１００質量％としたとき、好ましくは９５質量％以上１００質量％以下、より好ましくは９９質量％以上１００質量％以下である。
【0039】
本実施形態の原料粉末がα－アルミナを含む場合、原料粉末中のα－アルミナの含有量は、熱伝導性をより向上できる観点から、原料粉末の全量を１００質量％としたとき、好ましくは５０質量％以上６５質量％以下、より好ましくは５５質量％以上６０質量％以下である。
原料粉末中のα－アルミナの含有量を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
原料粉末中のα－アルミナの含有量を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
【0040】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末は、製造安全性をより向上できる観点から、好ましくは金属アルミニウムのアトマイズ粉を含む。
【0041】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末の平均粒子径は、熱伝導性および製造安全性のバランスをより向上できる観点から、好ましくは１７μｍ以上２３μｍ以下、より好ましくは１９μｍ以上２１μｍ以下である。
原料粉末の平均粒子径を上記上限値以下とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
原料粉末の平均粒子径を上記上限値以下とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
【0042】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末の酸素量は、熱伝導性をより向上できる観点から、原料粉末の全量を１００質量％としたとき、好ましくは０．１０質量％以上０．２５質量％以下、より好ましくは０．２０質量％以上０．２５質量％以下である。
原料粉末の酸素量を上記上限値以下とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
原料粉末の酸素量を上記上限値以下とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
【0043】
本実施形態の原料粉末がα－アルミナを含む場合、原料粉末の平均粒子径は好ましくは０．１μｍ以上１．５μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以上１．０μｍ以下であり、原料粉末の比表面積は好ましくは２ｍ２／ｇ以上８ｍ２／ｇ以下、より好ましくは４ｍ２／ｇ以上６ｍ２／ｇ以下である。
【0044】
本実施形態の準備工程において、原料粉末がα－アルミナおよびカーボンブラックを含む場合、α－アルミナおよびカーボンブラックを混合することが好ましい。
混合する方法としては、公知のブレンダー、ミキサー等の装置による乾式混合や、公知の乾式粉砕機による乾式混合が挙げられる。
混合する方法としては、公知のブレンダー、ミキサー等の装置による乾式混合や、公知の乾式粉砕機による乾式混合が挙げられる。
【0045】
＜導入工程＞
本実施形態の導入工程においては、原料粉末を焼成炉内に導入する。
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末は窒素ガスと共にノズルから噴霧されることにより焼成炉内に導入されることが好ましい。原料粉末および窒素ガスが焼成炉内に噴霧される速度は、好ましくは１２ｍ／ｓ以上１８ｍ／ｓ以下、より好ましくは１４ｍ／ｓ以上１６ｍ／ｓ以下である。
原料粉末および窒素ガスが焼成炉内に噴霧される速度を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
本実施形態の導入工程においては、原料粉末を焼成炉内に導入する。
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、原料粉末は窒素ガスと共にノズルから噴霧されることにより焼成炉内に導入されることが好ましい。原料粉末および窒素ガスが焼成炉内に噴霧される速度は、好ましくは１２ｍ／ｓ以上１８ｍ／ｓ以下、より好ましくは１４ｍ／ｓ以上１６ｍ／ｓ以下である。
原料粉末および窒素ガスが焼成炉内に噴霧される速度を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
【0046】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、焼成炉内に導入される原料粉末の時間当たりの質量は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは１２ｋｇ以上１８ｋｇ以下、より好ましくは１４ｋｇ以上１６ｋｇ以下である。
【0047】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、焼成炉内に導入される窒素ガスの時間当たりの体積は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは１５ｍ３以上２５ｍ３以下、より好ましくは１８ｍ３以上２２ｍ３以下である。
【0048】
＜窒化工程＞
本実施形態の窒化工程においては、原料粉末を窒素雰囲気下で焼成して窒化アルミニウム粉末を得る。本実施形態の窒化工程においては、焼成炉内を窒素ガスが流れる雰囲気下で原料粉末を焼成することが好ましい。
本実施形態の窒化工程においては、原料粉末を窒素雰囲気下で焼成して窒化アルミニウム粉末を得る。本実施形態の窒化工程においては、焼成炉内を窒素ガスが流れる雰囲気下で原料粉末を焼成することが好ましい。
【0049】
本実施形態の窒化工程の焼成温度は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは１５００℃以上２０００℃以下、より好ましくは１９００℃以上２０００℃以下である。
窒化工程の焼成温度を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
窒化工程の焼成温度を上記範囲内とすることにより、得られる窒化アルミニウム粉末の熱伝導性をより向上させることができる。
【0050】
本実施形態の窒化工程に用いられる窒素ガスの純度は、熱伝導性をより向上できる観点から、好ましくは９９体積％以上１００体積％以下、より好ましくは９９．９体積％以上１００体積％以下である。
【0051】
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、窒化工程に用いられる焼成炉の内径は、熱伝導性および生産性のバランスをより向上できる観点から、好ましくは３５０ｍｍ以上４５０ｍｍ以下、より好ましくは３８０ｍｍ以上４２０ｍｍ以下である。
【0052】
本実施形態の原料粉末がα－アルミナを含む場合、本実施形態の窒化工程の後に、空気雰囲気下において、６５０℃以上７５０℃以下、１０時間以上１４時間以下の条件で酸化処理を行うことが好ましい。
【0053】
＜回収工程＞
本実施形態の回収工程においては、焼成炉内から窒化アルミニウム粉末を回収する。
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、回収工程は、生成した窒化アルミニウム粉末を焼成炉の炉底部からブロワーにより吸引し、バグフィルターで捕集することにより行うことが好ましい。
本実施形態の回収工程においては、焼成炉内から窒化アルミニウム粉末を回収する。
本実施形態の原料粉末が金属アルミニウムを含む場合、回収工程は、生成した窒化アルミニウム粉末を焼成炉の炉底部からブロワーにより吸引し、バグフィルターで捕集することにより行うことが好ましい。
【0054】
＜窒化アルミニウム焼結体＞
本実施形態の窒化アルミニウム焼結体は、本実施形態の窒化アルミニウム粉末を含む。
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は熱伝導性が向上しているため、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体も熱伝導性が向上しており、回路基板や接合基板に好適に用いることができる。
本実施形態の窒化アルミニウム焼結体は、本実施形態の窒化アルミニウム粉末を含む。
本実施形態の窒化アルミニウム粉末は熱伝導性が向上しているため、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体も熱伝導性が向上しており、回路基板や接合基板に好適に用いることができる。
【0055】
＜接合基板＞
本実施形態の接合基板は、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体と、金属板と、を備える。
以下、本実施形態の接合基板を、本実施形態の接合基板の構造の一例を模式的に示す斜視図である図１を用いて説明する。
本実施形態の接合基板は、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体と、金属板と、を備える。
以下、本実施形態の接合基板を、本実施形態の接合基板の構造の一例を模式的に示す斜視図である図１を用いて説明する。
【0056】
接合基板２００は、互いに対向するように配置された一対の金属板１１０と、一対の金属板１１０の間に板状の窒化アルミニウム焼結体１００を備える。金属板１１０としては、銅板が挙げられる。窒化アルミニウム焼結体１００と、金属板１１０の形状及びサイズは同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属板１１０と窒化アルミニウム焼結体１００の主面同士は、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。
【0057】
接合基板２００は、金属板１１０と窒化アルミニウム焼結体１００の間の異物の噛み込みを十分に抑制することができる。また、窒化アルミニウム焼結体１００は熱伝導性が向上しているため、接合基板２００は熱伝導性に優れる。
【0058】
接合基板２００は、一対の金属板１１０の一方を放熱材とし、他方を導体部に加工してもよい。導体部は、レジストを用いて金属板１１０をエッチングして形成してもよい。これによって、熱伝導性に優れるとともに漏れ電流等を十分に抑制することが可能な回路基板を形成することができる。
【0059】
＜回路基板＞
本実施形態の回路基板は、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体と、導体部と、を備える。
以下、本実施形態の回路基板を、本実施形態の回路基板の構造の一例を模式的に示す斜視図である図２を用いて説明する。
本実施形態の回路基板は、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体と、導体部と、を備える。
以下、本実施形態の回路基板を、本実施形態の回路基板の構造の一例を模式的に示す斜視図である図２を用いて説明する。
【0060】
回路基板３００は、板状の窒化アルミニウム焼結体１００と、一方の主面１００Ａ上に導体部２０と、他方の主面上に金属板１１０を備える。導体部２０と窒化アルミニウム焼結体１００の主面１００Ａは、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。回路基板３００を例えばパワーモジュール等の製品に用いた場合に、導体部２０は回路の一部を構成し、金属板１１０は放熱材として機能してもよい。また、回路基板３００は、金属板１１０に代えて冷却フィンを有していてもよい。
【0061】
回路基板３００は、導体部２０および金属板１１０と窒化アルミニウム焼結体１００の間の異物の噛み込みを十分に抑制することができる。また、窒化アルミニウム焼結体１００は熱伝導性が向上しているため、回路基板３００は熱伝導性に優れる。
【0062】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良などは本発明に含まれる。
例えば、本実施形態の接合基板および回路基板の形状および構造は、図１および図２のものに限定されない。例えば、回路基板は、窒化アルミニウム焼結体１００の両方の主面に、導体部が取り付けられていてもよい。導体部２０は、金属板１１０をエッチングして形成することに代えて、金属粉末を溶射し熱処理することによって形成してもよい。
例えば、本実施形態の接合基板および回路基板の形状および構造は、図１および図２のものに限定されない。例えば、回路基板は、窒化アルミニウム焼結体１００の両方の主面に、導体部が取り付けられていてもよい。導体部２０は、金属板１１０をエッチングして形成することに代えて、金属粉末を溶射し熱処理することによって形成してもよい。
【実施例】
【0063】
本発明の実施態様を、実施例に基づき詳細に説明する。なお、本発明は実施例のみに限定されない。
【0064】
（実施例１）
内径４００ｍｍ、全長３０００ｍｍの窒化ホウ素製焼成炉の１８２０℃の炉内に、ノズルにより時間当たり１５ｋｇの金属アルミニウム粉末（アトマイズ粉、平均粒子径１９．８μｍ、酸素量０．２５質量％）および時間当たり２０．９ｍ３（Ｎｏｒｍａｌ）の窒素ガスを１５ｍ／ｓの速度で噴霧した。反応中の炉内温度は、窒化反応の反応熱により１９５０℃に保たれていた。生成した窒化アルミニウム粉末を炉底部からブロワーにより吸引し、バグフィルターで捕集し、実施例１の窒化アルミニウム粉末を得た。
内径４００ｍｍ、全長３０００ｍｍの窒化ホウ素製焼成炉の１８２０℃の炉内に、ノズルにより時間当たり１５ｋｇの金属アルミニウム粉末（アトマイズ粉、平均粒子径１９．８μｍ、酸素量０．２５質量％）および時間当たり２０．９ｍ３（Ｎｏｒｍａｌ）の窒素ガスを１５ｍ／ｓの速度で噴霧した。反応中の炉内温度は、窒化反応の反応熱により１９５０℃に保たれていた。生成した窒化アルミニウム粉末を炉底部からブロワーにより吸引し、バグフィルターで捕集し、実施例１の窒化アルミニウム粉末を得た。
【0065】
（実施例２）
α－アルミナ（平均粒子径０．８μｍ、比表面積５．０ｍ２／ｇ）２００ｋｇと、カーボンブラック（比表面積１１０ｍ２／ｇ）１５０ｋｇを、撹拌羽根を有した混合装置で０．５時間混合した。得られた混合物をバッチ式回転ボールミルにて２時間混合後、窒素雰囲気下において、焼成温度１６００℃、焼成時間１０時間の条件で窒化後、空気雰囲気下において、７００℃で１２時間、酸化処理を行って実施例２の窒化アルミニウム粉末を１４０ｋｇ得た。
α－アルミナ（平均粒子径０．８μｍ、比表面積５．０ｍ２／ｇ）２００ｋｇと、カーボンブラック（比表面積１１０ｍ２／ｇ）１５０ｋｇを、撹拌羽根を有した混合装置で０．５時間混合した。得られた混合物をバッチ式回転ボールミルにて２時間混合後、窒素雰囲気下において、焼成温度１６００℃、焼成時間１０時間の条件で窒化後、空気雰囲気下において、７００℃で１２時間、酸化処理を行って実施例２の窒化アルミニウム粉末を１４０ｋｇ得た。
【0066】
＜ラマン分光スペクトル＞
ラマン分光分析装置（堀場製作所社製、ラマン顕微鏡ＸｐｌｏＲＡ）を用い、レーザー波長５３２ｎｍ、対物レンズ倍率２０倍、グレーティング３００Ｇｒ／ｍｍ、スリット幅５０μｍ、露光時間１秒間、露光回数１０回の条件で、各実施例の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトルを測定した。
ラマン分光分析装置（堀場製作所社製、ラマン顕微鏡ＸｐｌｏＲＡ）を用い、レーザー波長５３２ｎｍ、対物レンズ倍率２０倍、グレーティング３００Ｇｒ／ｍｍ、スリット幅５０μｍ、露光時間１秒間、露光回数１０回の条件で、各実施例の窒化アルミニウム粉末のラマン分光スペクトルを測定した。
【0067】
＜ピーク強度＞
得られたラマン分光スペクトルから、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）、８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）、１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）、１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）および５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）それぞれに存在する散乱強度の各最大ピークを特定し、その最大ピークのピーク位置（波数）およびピーク強度を測定した。
そして、範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度をＩＡ、範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度をＩＢ、範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度をＩＣ、範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度をＩＤ、範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度をＩＸとしたときの、ＩＡ／ＩＸ、ＩＢ／ＩＸ、ＩＣ／ＩＸおよびＩＤ／ＩＸの値をそれぞれ算出した。結果を表１に示す。
なお、範囲（Ｃ）または範囲（Ｄ）における散乱強度が全体的に低く、最大ピークを特定できなかった場合については、ピーク位置およびＩＣ／ＩＸ、ＩＤ／ＩＸの値を記載していない。
得られたラマン分光スペクトルから、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）、８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）、１２５０ｃｍ－１以上１４５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｃ）、１５００ｃｍ－１以上１７００ｃｍ－１以下の範囲（Ｄ）および５００ｃｍ－１以上７５０ｃｍ－１以下の範囲（Ｘ）それぞれに存在する散乱強度の各最大ピークを特定し、その最大ピークのピーク位置（波数）およびピーク強度を測定した。
そして、範囲（Ａ）における最大ピークのピーク強度をＩＡ、範囲（Ｂ）における最大ピークのピーク強度をＩＢ、範囲（Ｃ）における最大ピークのピーク強度をＩＣ、範囲（Ｄ）における最大ピークのピーク強度をＩＤ、範囲（Ｘ）における最大ピークのピーク強度をＩＸとしたときの、ＩＡ／ＩＸ、ＩＢ／ＩＸ、ＩＣ／ＩＸおよびＩＤ／ＩＸの値をそれぞれ算出した。結果を表１に示す。
なお、範囲（Ｃ）または範囲（Ｄ）における散乱強度が全体的に低く、最大ピークを特定できなかった場合については、ピーク位置およびＩＣ／ＩＸ、ＩＤ／ＩＸの値を記載していない。
【0068】
＜粒径＞
粒子径分布測定装置（日機装社製、ＭＴ３０００ＩＩ）を用い、ＪＩＳ Ｒ１６２９：１９９７に準拠したレーザー回折散乱法により、各実施例の窒化アルミニウム粉末の体積頻度粒度分布を測定した。得られた体積頻度粒度分布から、メジアン径Ｄ５０、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、累積値が９０％となる粒子径Ｄ９０および（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０を求めた。結果を表１に示す。
粒子径分布測定装置（日機装社製、ＭＴ３０００ＩＩ）を用い、ＪＩＳ Ｒ１６２９：１９９７に準拠したレーザー回折散乱法により、各実施例の窒化アルミニウム粉末の体積頻度粒度分布を測定した。得られた体積頻度粒度分布から、メジアン径Ｄ５０、累積値が１０％となる粒子径Ｄ１０、累積値が９０％となる粒子径Ｄ９０および（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０を求めた。結果を表１に示す。
【0069】
＜比表面積＞
比表面積測定装置（ユアサアイオニクス社製、ＭＯＮＯＳＯＲＢ）を用い、ＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により、各実施例の窒化アルミニウム粉末の比表面積を測定した。結果を表１に示す。
比表面積測定装置（ユアサアイオニクス社製、ＭＯＮＯＳＯＲＢ）を用い、ＩＳＯ９２７７に準拠してＢＥＴ一点法により、各実施例の窒化アルミニウム粉末の比表面積を測定した。結果を表１に示す。
【0070】
＜酸素量＞
酸素／窒素同時分析装置（堀場製作所社製、ＥＭＧＡ９２０）を用い、各実施例の窒化アルミニウム粉末の酸素量（質量％）を測定した。結果を表１に示す。
酸素／窒素同時分析装置（堀場製作所社製、ＥＭＧＡ９２０）を用い、各実施例の窒化アルミニウム粉末の酸素量（質量％）を測定した。結果を表１に示す。
【0071】
＜熱伝導率＞
各実施例の窒化アルミニウム粉末について、窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得た。次いで、成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得た。次いで、窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した。結果を表１に示す。
各実施例の窒化アルミニウム粉末について、窒化アルミニウム粉末１００質量部、酸化イットリウム粉末４質量部、酸化アルミニウム粉末３質量部、セルロースエーテル系バインダー６質量部、グリセリン５質量部、イオン交換水１０質量部を混合して成形材料を得た。次いで、成形材料をシート状に成形し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した後、窒素ガス雰囲気下、大気圧、１８００℃の条件で４時間加熱して窒化アルミニウム焼結体を得た。次いで、窒化アルミニウム焼結体について、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、２３℃の条件でレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した。結果を表１に示す。
【0072】
【表1】
【符号の説明】
【0073】
２０ 導体部
１００ 窒化アルミニウム焼結体
１１０ 金属板
２００ 接合基板
３００ 回路基板
１００ 窒化アルミニウム焼結体
１１０ 金属板
２００ 接合基板
３００ 回路基板
【要約】
【課題】熱伝導性が向上した窒化アルミニウム粉末を提供する。
【解決手段】窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する窒化アルミニウム粉末。（条件）レーザー波長：５３２ｎｍ 対物レンズ倍率：２０倍 グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ スリット幅：５０μｍ 露光時間：１秒間 露光回数：１０回
【選択図】なし
【解決手段】窒化アルミニウム粒子を含む窒化アルミニウム粉末であって、前記窒化アルミニウム粉末の、下記の条件で測定されるラマン分光スペクトルにおいて、波数が１５０ｃｍ－１以上３５０ｃｍ－１以下の範囲（Ａ）および８００ｃｍ－１以上１０００ｃｍ－１以下の範囲（Ｂ）にそれぞれピークを有する窒化アルミニウム粉末。（条件）レーザー波長：５３２ｎｍ 対物レンズ倍率：２０倍 グレーティング：３００Ｇｒ／ｍｍ スリット幅：５０μｍ 露光時間：１秒間 露光回数：１０回
【選択図】なし
【図1】
【図2】