7586380 延伸フィルム、それを用いた金属積層フィルム及びフィルムコンデンサ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-11-11

(45)【発行日】2024-11-19

(54)【発明の名称】延伸フィルム、それを用いた金属積層フィルム及びフィルムコンデンサ

(51)【国際特許分類】

   H01G 4/32 20060101AFI20241112BHJP

   B32B 15/085 20060101ALI20241112BHJP

   C08J 5/18 20060101ALI20241112BHJP

   B29C 55/02 20060101ALI20241112BHJP

   C08L 23/10 20060101ALI20241112BHJP

   C08L 101/02 20060101ALI20241112BHJP

【ＦＩ】

H01G4/32 511L

B32B15/085 Z

C08J5/18 CES

B29C55/02

C08L23/10

C08L101/02

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2024531718

(86)(22)【出願日】2024-04-24

(86)【国際出願番号】 JP2024016112

【審査請求日】2024-05-28

(31)【優先権主張番号】P 2023076076

(32)【優先日】2023-05-02

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(31)【優先権主張番号】P 2023183547

(32)【優先日】2023-10-25

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000122298

【氏名又は名称】王子ホールディングス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000796

【氏名又は名称】弁理士法人三枝国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】池田 一雄

(72)【発明者】

【氏名】池田 将希

(72)【発明者】

【氏名】石渡 忠和

(72)【発明者】

【氏名】末井 匠

【審査官】加賀 直人

(56)【参考文献】

【文献】特開平０２－１３５２４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０２－１３５２４３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－０１９９２３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－１４６３７４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｇ ４／３２

Ｂ３２Ｂ １５／０８５

Ｃ０８Ｊ ５／１８

Ｂ２９Ｃ ５５／０２

Ｃ０８Ｌ ２３／１０

Ｃ０８Ｌ １０１／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくともＡ層を有するフィルムコンデンサ用の延伸フィルムであって、
（１）前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上９０質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１０質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有し、前記ポリプロピレン系樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以上９．５以下であり、
（２）前記Ａ層は、少なくとも一方向に延伸されている、
ことを特徴とする延伸フィルム（但し、前記側鎖に脂環構造を有するポリマーの含有量が１０質量％である場合を除く。）。

【請求項2】

前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上８５質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１５質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有する、請求項１に記載の延伸フィルム。

【請求項3】

前記ポリマーは、ガラス転移温度が１００℃以上１８０℃以下である、請求項１に記載の延伸フィルム。

【請求項4】

前記脂環構造は、シクロヘキサン構造を有する、請求項１に記載の延伸フィルム。

【請求項5】

前記延伸フィルムの厚みが１０μｍ以下であり、且つ全光線透過率が８０％以上である、請求項１に記載の延伸フィルム。

【請求項6】

請求項１～５のいずれか一項に記載の延伸フィルムと、前記フィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する、金属積層フィルム。

【請求項7】

請求項１～５のいずれか一項に記載の延伸フィルムを備える、フィルムコンデンサ。

【請求項8】

請求項６に記載の金属積層フィルムを備える、フィルムコンデンサ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、延伸フィルム、それを用いた金属積層フィルム及びフィルムコンデンサに関し、特にコンデンサ用途に好適な耐熱性に優れた延伸フィルム等に関する。

【背景技術】

【0002】

ポリプロピレンを主成分とする延伸フィルムは、防湿性を有し、さらに剛性、耐熱性等を有するため、包装用途をはじめ各種の工業用途に用いられている。近年、用途の拡大につれて高性能化が求められており、特に高温での剛性低下の抑制が期待されている。

【0003】

また、ポリプロピレンを主成分とする延伸フィルムは、その優れた電気特性により、フィルムコンデンサ用途に使用されている。電子機器、電気機器等において、例えば高電圧コンデンサ；各種スイッチング電源；コンバータ，インバータ等のフィルタ用コンデンサ，平滑用コンデンサ等として、ポリプロピレンを主成分とする延伸フィルムからなるフィルムコンデンサが使用されている。フィルムコンデンサは、近年需要が高まっている電気自動車、ハイブリッド自動車等の自動車において、例えば駆動モーターを制御するインバータ、コンバータ等に利用されている。

【0004】

フィルムコンデンサ、特に自動車用フィルムコンデンサは、高温環境で使用される場面が増えている。例えば、自動車の駆動モーターを制御する機器（インバータ、コンバータ等）においては、近年、耐熱性の高い半導体（シリコンカーバイド半導体など）の利用が増加している。これに伴い、これらの機器に利用されるコンデンサにも、例えば１２０℃以上、好ましくは１３０℃以上といった高い耐熱性が求められている。従来のポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサは、その使用温度上限が約１１０℃といわれており、それを超える高温環境下において電気絶縁性を安定維持することは極めて困難である。

【0005】

耐熱性が高い樹脂フィルムの１つとして、耐熱性に優れ、特に水蒸気非透過性に優れたフィルムとして、ポリプロピレンを主成分とするポリオレフィンと、水素化ブロック共重合体を含む樹脂組成物からなるフィルムが開示されている（特許文献１）。

【0006】

また、耐熱性が高い樹脂フィルムの１つとして、ポリプロピレン系樹脂と、環状オレフィンモノマーを重合して得られる、ポリマーの主鎖に脂環構造を有する樹脂とを用いたフィルムが開示されている（特許文献２）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２０１４－３７５３２号公報

【文献】国際公開第２０２２／２７０５７７号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

ポリプロピレンを主成分とする樹脂フィルムは、その使用温度が高くなると、剛性の低下、電気絶縁性の低下等の物性の低下が見られる傾向にある。そこで一般には、ポリプロピレンを主成分とする樹脂フィルムを少なくとも１方向、好ましくは２方向に延伸した延伸フィルムとすることで、剛性及び電気絶縁性を向上させ、使用温度が１１０℃を超える高温度領域でも、剛性及び電気絶縁性を維持させる。しかし、使用温度が１２０℃以上、さらには１３０℃以上の高温度となれば、延伸フィルムといえども、その剛性及び電気絶縁性を維持することは難しい。

【0009】

特許文献１に記載のフィルムでは、水素化ブロック共重合体を含有することで、水蒸気非透過性に優れているが、未延伸フィルムであるため、その剛性及び電気絶縁性は高いものとはいえない。また混合樹脂の延伸では、延伸時に層内に細孔を生じるなどして、剛性及び電気絶縁性が低下する場合が多く見られる。そのため細孔の発生を抑制しながらその物性を向上させるような延伸条件の探索には特段の検討を要するが、特許文献１では延伸条件に関する知見は何ら開示されていない。

【0010】

また、特許文献２に記載のフィルムでは高温での電気特性に優れた、混合樹脂から成る延伸フィルムが開示されているが、混合される環状オレフィン系樹脂が、ポリマーの主鎖に脂環構造を有する樹脂を用いるため樹脂が剛直である。よって、延伸時に層内に細孔を生じるなどして、後加工工程（例えばコンデンサフィルム用途における金属蒸着工程）において破断し易い、すなわち生産性に劣るという問題がある。

【0011】

特にフィルムコンデンサ用途では厚みが薄いことが求められ、例えば厚み１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下が求められるが、この厚み領域になるとより破断し易くなる。特に低コスト化のために製膜速度及び蒸着速度を上げるとさらに破断し易くなるという生産上の問題を有する。

【0012】

よって、本発明は、１１０℃を超える高温環境下（特に１２０℃以上の高温環境下）においても、剛性の低下、電気絶縁性の低下等の物性の低下が抑制されており、かつ、それ自体の延伸性及び後加工工程通過性にも優れた延伸フィルムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0013】

本発明者は上記課題を解決すべく鋭意研究を進めた結果、特定の組成からなり、かつ少なくとも１方向に延伸されているＡ層を少なくとも備える延伸フィルムであれば、上記課題を解決できることを見出した。本発明者は、この知見に基づいてさらに研究を重ねて本発明を完成するに至った。

【0014】

つまり、本発明は下記のフィルムコンデンサ用の延伸フィルム、それを用いた金属積層フィルム及びフィルムコンデンサに関する。
１．少なくともＡ層を有するフィルムコンデンサ用の延伸フィルムであって、
（１）前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上９０質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１０質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有し、前記ポリプロピレン系樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以上９．５以下であり、
（２）前記Ａ層は、少なくとも一方向に延伸されている、
ことを特徴とする延伸フィルム（但し、前記側鎖に脂環構造を有するポリマーの含有量が１０質量％である場合を除く。）。
２．前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上８５質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１５質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有する、上記項１に記載の延伸フィルム。
３．前記ポリマーは、ガラス転移温度が１００℃以上１８０℃以下である、上記項１又は２に記載の延伸フィルム。
４．前記脂環構造は、シクロヘキサン構造を有する、上記項１～３のいずれか一項に記載の延伸フィルム。
５．前記延伸フィルムの厚みが１０μｍ以下であり、且つ全光線透過率が８０％以上である、上記項１～４のいずれか一項に記載の延伸フィルム。
６．上記項１～５のいずれか一項に記載の延伸フィルムと、前記フィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する、金属積層フィルム。
７．上記項１～５のいずれか一項に記載の延伸フィルムを備える、フィルムコンデンサ。
８．上記項６に記載の金属積層フィルムを備える、フィルムコンデンサ。

【発明の効果】

【0015】

本発明によれば、１１０℃を超える高温環境下においても、剛性の低下、電気絶縁性の低下等の物性の低下が抑制されており、かつ、それ自体の延伸性及び後加工工程通過性にも優れた延伸フィルムを提供することができる。

【発明を実施するための形態】

【0016】

本明細書中において、「含有」及び「含む」なる表現については、「含有」、「含む」、「実質的にからなる」及び「のみからなる」という概念を含む。本明細書中において、好ましい範囲について上限と下限が記載されている場合、その組み合わせは任意とすることができる。また、本明細書において、「Ａ～Ｂ」で示される数値範囲は、特に断らない限り、端部の数値を含む範囲であり、「Ａ以上Ｂ以下」を意味する。

【0017】

１．延伸フィルム
本発明は、その一態様において、少なくともＡ層を有する延伸フィルムであって、
（１）前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有し、
（２）前記Ａ層は、少なくとも一方向に延伸されている、
ことを特徴とする延伸フィルム（以下、「本発明の延伸フィルム」ともいう。）に関する。以下、これについて説明する。

【0018】

１－１．ポリプロピレン系樹脂
本発明の延伸フィルムのＡ層は、Ａ層の質量を１００質量％として５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂を含有する。

【0019】

前記ポリプロピレン系樹脂としては、例えば、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン等のプロピレン単独重合体；プロピレンと、他のオレフィン（例えばエチレン、１－ブテン等）との共重合体（共重合体の構成はランダム共重合体でも、少なくとも２つのポリマーブロックを有するブロック共重合体でもよい。）；長鎖分岐ポリプロピレン；植物由来原料から製造されるポリプロピレン系樹脂等が挙げられる。

【0020】

ここで、前記ポリプロピレン系樹脂が、プロピレンと、他のオレフィンとの共重合体の場合、共重合体中のプロピレンの含有率は、ポリプロピレン系樹脂の質量を１００質量％として５０質量％以上であり、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは９０質量％以上である。なお、前記ポリプロピレン系樹脂には、側鎖に脂環構造を有するポリプロピレン系樹脂は含まれない。

【0021】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂は、１種であってよく、２種以上であってもよい。

【0022】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の含有量は５５質量％以上９９質量％以下であればよいが、５５質量％以上９７質量％以下が好ましく、６０質量％以上９０質量以下％がより好ましく、６５質量％以上８５質量％以下がさらに好ましい。この場合、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上する。なお、延伸性が向上する効果については、本発明の延伸フィルムがＡ層以外に他の層（例えば後記するスキン層など）を有する多層フィルムの場合は、当該多層フィルム全体を延伸する態様である場合を含む（以下同様）。

【0023】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、２３０℃、２．１６ｋｇ重の測定にて、０．５ｇ／１０分以上６ｇ／１０分以下であることが好ましく、１ｇ／１０分以上５ｇ／１０分以下がより好ましく、１．５ｇ／１０分以上４ｇ／１０分以下がさらに好ましい。この場合、フィルムの延伸時に適度な樹脂流動性が得られ、延伸性が向上する。

【0024】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の融点は、１５５℃以上であることが好ましい。この場合、高温での電気絶縁性や延伸性が向上する。融点は、１６０℃以上１８０℃以下がより好ましく、１６３℃以上１７０℃以下がさらに好ましい。

【0025】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂は、メソペンタッド分率が９５ｍｏｌ％以上９９.９ｍｏｌ％以下であることが好ましい。９５ｍｏｌ％以上であると本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性が向上し易く、９９.９ｍｏｌ％以下であると延伸性が向上し易い。ポリプロピレン系樹脂のメソペンタッド分率は、９６ｍｏｌ％以上９９.５ｍｏｌ％以下がより好ましく、９７ｍｏｌ％以上９９.２ｍｏｌ％以下がさらに好ましく、９８ｍｏｌ％以上９９ｍｏｌ％以下が特に好ましい。

【0026】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）は、９４質量％以上９９.９質量％以下であることが好ましい。９４質量％以上であると延伸フィルムの剛性、電気絶縁性が向上し易く、９９.９質量％以下であると延伸性が向上し易い。ポリプロピレン系樹脂のヘプタン不溶分は、９６質量％以上９９.５質量％以下がより好ましく、９７質量％以上９９.２質量％以下がさらに好ましく、９８質量％以上９９質量％以下が特に好ましい。

【0027】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、３万以上７万以下であることが好ましく、３．５万以上６．５万以下がより好ましい。このような数平均分子量（Ｍｎ）のポリプロピレン系樹脂をＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0028】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２５万以上５０万以下であることが好ましく、３０万以上４５万以下がより好ましい。このような重量平均分子量（Ｍｗ）のポリプロピレン系樹脂をＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0029】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３以上１２以下であることが好ましく、５以上１０以下であることがより好ましく、６以上９．５以下であることがさらに好ましい。このような分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）のポリプロピレン系樹脂をＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0030】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂のｚ平均分子量（Ｍｚ）は、７０万以上３００万以下であることが好ましく、１００万以上２５０万以下がより好ましい。このようなｚ平均分子量（Ｍｚ）のポリプロピレン系樹脂をＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0031】

Ａ層に含まれるポリプロピレン系樹脂の、ｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比として算出される分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）は、２以上７以下であることが好ましく、２．５以上６以下であることがより好ましく、３以上５以下であることがさらに好ましい。このような分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）のポリプロピレン系樹脂をＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0032】

ポリプロピレン系樹脂は、従来公知の方法を用いて製造することができる。重合方法としては、例えば、気相重合法、塊状重合法及びスラリー重合法が挙げられる。重合は、１つの重合反応器を用いる一段重合であってよく、２以上の重合反応器を用いる多段重合であってもよい。また、反応器中に水素又はコモノマーを分子量調整剤として添加して重合を行ってもよい。重合触媒としては、従来公知のチーグラー・ナッタ触媒又はメタロセン触媒を使用することができ、重合触媒には助触媒成分やドナーが含まれていてもよい。ポリプロピレン系樹脂のメソペンタッド分率、メルトマスフローレート、分子量、及び分子量分布等は、重合触媒その他の重合条件を適宜調整することによって制御できる。

【0033】

１－２．側鎖に脂環構造を有するポリマー
本発明の延伸フィルムのＡ層は、Ａ層の質量を１００％として１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーを含有する。Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーは、１種であってよく、２種以上であってもよい。

【0034】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーの含有量は１質量％以上４５質量％以下であればよいが、３質量％以上４５質量％以下が好ましく、１０質量％以上４０質量以下％がより好ましく、１５質量％以上３５質量％以下がさらに好ましい。この場合、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上する。

【0035】

ここで脂環構造とは、芳香族性を有しない飽和及び／又は不飽和の炭素環構造を１以上含む。炭素環構造は２以上であってもよい。炭素環構造は脂肪族炭化水素構造の分枝を有することができる。炭素環構造は直接に、又は炭化水素鎖を介してポリマー主鎖の炭化水素鎖に結合される。

【0036】

炭素環構造には例えば、単環の構造の例として、シクロプロパン、シクロブタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプタン、シクロオクタン、シクロノナン、シクロデカン、シクロウンデカン、シクロドデカンなどのシクロアルカン構造や、シクロプロペン、シクロブテン、シクロプロペン、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのシクロアルケン構造などが挙げられる。また、二環式の構造の例として、ビシクロウンデカン等の二環式アルカン構造、ノルボルネンやノルボルナジエン等の二環式アルケン構造等が挙げられ、好適に用いることができる。なかでも、炭素数４～８の炭素環構造を有することが延伸性の観点から好ましく、炭素数４～８の単環の炭素環構造を有することがより好ましく、炭素数４～８の単環のシクロアルカン構造の炭素環構造を有することがさらに好ましく、シクロヘキサン構造を有することが特に好ましい。

【0037】

ポリマー主鎖は脂肪族炭化水素を主構成成分とする。ポリマー主鎖は、環状炭化水素構造及び／又は芳香族炭化水素構造を構成単位として含んでもよいが、これらは含まれないことが好ましい。ポリマー主鎖の脂肪族炭化水素には脂肪族炭化水素構造及び／又は芳香族炭化水素構造の分枝があってもよい。

【0038】

側鎖に脂環構造を有するポリマーは、側鎖に脂環構造を有する構造を構成単位とする単独重合体であってよい。例えばビニルシクロオレフィンを単独重合したポリビニルシクロオレフィンであってよい。ポリビニルシクロオレフィンとしては例えば、ポリビニルシクロプロパン、ポリビニルシクロブタン、ポリビニルシクロペンタン、ポリビニルシクロヘキサン、ポリビニルシクロヘプタン、ポリビニルシクロオクタン、ポリビニルシクロノナン、ポリビニルシクロデカン、ポリビニルシクロウンデカン、ポリビニルシクロドデカン等が挙げられる。単独重合体の場合、高温環境下での剛性及び電気絶縁性が高くなり易く好ましい。なかでも、ポリビニルシクロペンタン、ポリビニルシクロヘキサン、及びポリビニルシクロヘプタンが好ましく、ポリビニルシクロヘキサンが最も好ましい。

【0039】

（側鎖に脂環構造を有するポリマーの製造方法）
側鎖に脂環構造を有するポリマーの製造方法は、特に制限されず、ラジカル重合法、イオン重合法（アニオン重合法、配位アニオン重合法等）等、例えば塊状重合、溶液重合、懸濁重合等の重合方式により、公知の方法を用いて製造することができる。

【0040】

具体的には、本発明に係る側鎖に脂環構造を有するポリマーは、アルキルリチウム化合物、ジリチウム化合物等の公知の開始剤を用いて、脂環構造を有するモノマー（例えばビニルシクロオレフィン等）を、逐次重合させる方法；脂環構造を有するモノマーを逐次重合させ、次いでカップリング剤を加えてカップリングする方法、等により重合反応を行って製造することができる。

【0041】

また、側鎖に脂環構造を有するポリマーは、芳香環構造を有するモノマー（例えばスチレン）を公知の方法で重合した後、水素添加反応を行うことによって製造することができる。水素添加反応は例えば、後述の、水素化ブロック共重合体の製造方法、に記載の方法により行うことができる。

【0042】

水素添加反応により製造する場合、その芳香環構造への水素添加率は、好ましくは５０ｍｏｌ％以上であり、より好ましくは８０ｍｏｌ％以上であり、さらに好ましくは８５ｍｏｌ％以上であり、特に好ましくは９０ｍｏｌ％以上であり、より特に好ましくは９５ｍｏｌ％以上である。なお、水素添加率は１００ｍｏｌ％であってもよい。水素添加率を上述の範囲とすることにより、延伸性が向上する傾向があるため好ましい。

【0043】

側鎖に脂環構造を有するポリマーは、側鎖に脂環構造を有する構造の構成単位と、１つ以上の他の構成単位とを有する共重合体であってよい。共重合体の構成はランダム共重合体でも、少なくとも２つのポリマーブロックを有するブロック共重合体でもよい。延伸性の観点からは共重合体が好ましく、ブロック共重合体がより好ましい。

【0044】

他の構成単位としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテン等が挙げられ、側鎖を有していても有していなくてもよい。また側鎖を有する構成単位と側鎖を有さない構成単位との両方を含んでもよい。側鎖を有する構成単位の例としては、例えば、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン等を構成単位とする例が挙げられる。他の構成単位は、不飽和炭化水素であって構わないが、電気絶縁性の観点からは飽和炭化水素が好ましい。

【0045】

ここで、側鎖に脂環構造を有するポリマー（以下、「前記ポリマー」ともいう）が、他の構成単位としてプロピレンを含有する場合、前記ポリマー中のプロピレンの含有率は、前記ポリマーの質量を１００質量％として５０質量％未満であり、好ましくは２０質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下である。

【0046】

側鎖に脂環構造を有するポリマーは例えば、それぞれの構成単位を有するモノマーを、公知の方法で重合することにより得られる。また、側鎖に芳香環構造を有するポリマーを水素化することでも得ることができる。側鎖に芳香環構造を有するポリマーを水素化することで、工業的に安価に側鎖に脂環構造を有するポリマーを得られ易く好ましい。

【0047】

側鎖に芳香環構造を有するポリマーを水素化する場合、側鎖に芳香環構造を有するポリマーは、単独重合体であっても共重合体であってもよい。共重合体の場合は、ビニル芳香族ポリマーブロックと共役ジエンポリマーブロックとを少なくとも有するブロック共重合体が好ましい。これを水素化することで、水素化ビニル芳香族ポリマーブロックと水素化共役ジエンポリマーブロックとを少なくとも有する、水素化ブロック共重合体が得られる。

【0048】

以下、好ましい実施形態の１つである、水素化ビニル芳香族ポリマーブロックと水素化共役ジエンポリマーブロックとを少なくとも有する、水素化ブロック共重合体について、説明する。

【0049】

（水素化ビニル芳香族ポリマーブロック）
水素化ビニル芳香族ポリマーブロックは、ビニル芳香族化合物に由来しそれが水素化された構成単位を含む。水素化ビニル芳香族ポリマーブロックは、ビニル芳香族化合物由来の構成単位を５０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは１００質量％含む。ビニル芳香族化合物由来の構成単位を５０質量％以上とすることにより、高温環境下での剛性及び電気絶縁性が向上し易い。

【0050】

ビニル芳香族化合物としては、例えばスチレン、α－メチルスチレン、２－メチルスチレン、３－メチルスチレン、４－メチルスチレン、４－プロピルスチレン、４－シクロヘキシルスチレン、４－ドデシルスチレン、２－エチル－４－ベンジルスチレン、４－（フェニルブチル）スチレン、ビニルトルエン、１－ビニルナフタレン、２－ビニルナフタレン等が挙げられる。ビニル芳香族化合物は、好ましくはスチレン及びα－メチルスチレンから選択され、より好ましくはスチレンである。

【0051】

水素化ビニル芳香族ポリマーブロックは、上記ビニル芳香族化合物の１種のみから構成されていてもよく、２種以上から構成されていてもよい。

【0052】

水素化ビニル芳香族ポリマーブロックは、ビニル芳香族化合物由来の構成単位以外の、その他の構成単位を含むことができる。その他の構成単位としては、例えばイソプレン、ブタジエン、２，３－ジメチル－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン等に由来する構成単位が挙げられる。

【0053】

水素化ビニル芳香族ポリマーブロックの含有量は、水素化ビニル芳香族ポリマーブロック及び水素化共役ジエンポリマーブロックの合計１００質量％に対して、好ましくは５０質量％以上１００質量％未満である。５０質量％以上とすることにより、高温での剛性及び電気絶縁性が高くなり易い。より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは８０質量％以上である。

【0054】

（水素化共役ジエンポリマーブロック）
水素化共役ジエンポリマーブロックは、共役ジエンに由来し、それが水素化された構成単位を含む。水素化共役ジエンポリマーブロックは、共役ジエン由来の構成単位を５０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは１００質量％含む。

【0055】

共役ジエンとしては、例えばブタジエン、２－メチル－１，３－ブタジエン（イソプレン）、２，３－ジメチル－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン等が挙げられる。共役ジエンは、好ましくはブタジエン及びイソプレンから選択され、より好ましくはブタジエンである。

【0056】

水素化共役ジエンポリマーブロックは、側鎖を有さない共役ジエン由来の構成単位を含んでいてもよい。側鎖を有さない共役ジエンとしては、例えばブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエンなどが挙げられる。側鎖を有さない共役ジエンとしては、好ましくはブタジエンである。

【0057】

水素化共役ジエンポリマーブロックにおいて、共役ジエンの結合形態、すなわちミクロ構造は特に制限されない。例えば、ブタジエンの場合、１，２－結合及び１，４－結合の結合形態をとることができる。また、イソプレンの場合、１，２－結合、３，４－結合及び１，４－結合の結合形態をとることができる。これらの結合形態は、１種のみが存在していてもよく、２種以上が存在していてもよい。２種以上の結合形態が存在する場合、結合形態の存在の割合は、特に制限されない。

【0058】

水素化共役ジエンポリマーブロックは、共役ジエン由来の構成単位以外の、その他の構成単位を含むことができる。その他の構成単位としては、スチレン、α－メチルスチレン、２－メチルスチレン、３－メチルスチレン、４－メチルスチレン、４－プロピルスチレン、４－シクロヘキシルスチレン、４－ドデシルスチレン、２－エチル－４－ベンジルスチレン、４－（フェニルブチル）スチレン、ビニルトルエン、１－ビニルナフタレン、２－ビニルナフタレン等に由来する構成単位が挙げられる。

【0059】

水素化共役ジエンポリマーブロックの含有量は、水素化ビニル芳香族ポリマーブロック及び水素化共役ジエンポリマーブロックの合計１００質量％に対して、好ましくは０質量％超過（例えば１質量％以上）５０質量％以下である。５０質量％以下とすることにより、高温での剛性や電気絶縁性が高くなり易く好ましい。より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。

【0060】

（水素添加率）
本実施形態に係る水素化ビニル芳香族ポリマーブロックにおいて、水素化ビニル芳香族ポリマーブロックの芳香環の水素添加率は、好ましくは５０ｍｏｌ％以上であり、より好ましくは８０ｍｏｌ％以上であり、さらに好ましくは８５ｍｏｌ％以上であり、特に好ましくは９０ｍｏｌ％以上であり、より特に好ましくは９５ｍｏｌ％以上である。なお、水素添加率は１００ｍｏｌ％であってもよい。また、水素化共役ジエンポリマーブロックの共役ジエン由来の炭素－炭素二重結合の水素添加率は、好ましくは９０ｍｏｌ％以上であり、より好ましくは９５ｍｏｌ％以上である。なお、水素添加率は１００ｍｏｌ％であってもよい。

【0061】

水素化ビニル芳香族ポリマーブロックの芳香環の水素添加率及び／又は水素化共役ジエンポリマーブロックの共役ジエン由来の炭素－炭素二重結合の水素添加率を上述の範囲とすることにより、延伸性が向上する傾向があるため好ましい。

【0062】

（水素化ブロック共重合体の結合様式）
水素化ブロック共重合体におけるポリマーブロックの結合様式は、線状、分岐状及び放射状のいずれであってもよく、これらの組み合わせであってもよい。

【0063】

例えば、水素化ビニル芳香族ポリマーブロックを「Ｘ」、水素化共役ジエンポリマーブロックを「Ｙ」で表すと、結合様式としては、ジブロック共重合体（Ｘ－Ｙ）、トリブロック共重合体（Ｘ－Ｙ－Ｘ）、テトラブロック共重合体（Ｘ－Ｙ－Ｘ－Ｙ）、ペンタブロック共重合体（Ｘ－Ｙ－Ｘ－Ｙ－Ｘ、又はＹ－Ｘ－Ｙ－Ｘ－Ｙ）等が挙げられる。結合様式は、製造容易性の観点から、好ましくはジブロック共重合体、トリブロック共重合体、又はテトラブロック共重合体である。

【0064】

水素化ブロック共重合体の具体例としては、スチレン－イソプレンジブロック共重合体（ＳＩ）、スチレン－ブタジエンジブロック共重合体（ＳＢ）、スチレン－イソプレン－スチレントリブロック共重合体（ＳＩＳ）、スチレン－ブタジエン／イソプレン－スチレントリブロック共重合体（ＳＢ／ＩＳ）、及びスチレン－ブタジエン－スチレントリブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン－エチレン－プロピレン－スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン－エチレン－エチレン－プロピレン－スチレン共重合体（ＳＥＥＰＳ）、スチレン－ブチレン－ブタジエン－スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）等を水素化した水素化ブロック共重合体挙げられる。これらの中でも、スチレン－ブタジエンジブロック共重合体（ＳＢ）を水素化した水素化ブロック共重合体が特に好ましい。

【0065】

（水素化ブロック共重合体の製造方法）
水素化ブロックコポリマーの製造方法は、特に制限されず、アニオン重合法などの公知の方法を用いることができる。

【0066】

具体的には、本発明に係る水素化ブロック共重合体は、アルキルリチウム化合物を開始剤として用いて、ビニル芳香族化合物と、共役ジエンとを逐次重合させる方法；アルキルリチウム化合物を開始剤として用いて、ビニル芳香族化合物と、共役ジエンとを逐次重合させ、次いでカップリング剤を加えてカップリングする方法；ジリチウム化合物を開始剤として用いて、共役ジエン、次いでビニル芳香族化合物を逐次重合させる方法などにより重合反応を行った後、水素添加反応を行うことによって製造することができる。

【0067】

アルキルリチウム化合物としては、例えばメチルリチウム、エチルリチウム、ｎ－ブチルリチウム、ｓｅｃ－ブチルリチウム、ｔｅｒｔ－ブチルリチウム、ペンチルリチウム等が挙げられる。

【0068】

カップリング剤としては、ジビニルベンゼン；エポキシ化１，２－ポリブタジエン、エポキシ化大豆油、１，３－ビス（Ｎ，Ｎ－グリシジルアミノメチル）シクロヘキサンなどの多価エポキシ化合物；ジメチルジクロロシラン、ジメチルジブロモシラン、トリクロロシラン、メチルトリクロロシラン、テトラクロロシラン、テトラクロロスズ等のハロゲン化合物；安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸フェニル、シュウ酸ジエチル、マロン酸ジエチル、アジピン酸ジエチル、アジピン酸ジオクチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、イソフタル酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル等のエステル化合物；炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸ジフェニル等の炭酸エステル化合物；ジメチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、ビス（トリメトキシシリル）ヘキサン、ビス（トリエトキシシリル）エタン等のアルコキシシラン化合物などが挙げられる。

【0069】

ジリチウム化合物としては、ナフタレンジリチウム、ジリチオヘキシルベンゼン等が挙げられる。

【0070】

重合反応は、溶媒の存在下で行うことが好ましい。溶媒としては、開始剤に対して不活性で反応に悪影響を及ぼさなければ特に制限はなく、例えばヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン等の飽和脂肪族炭化水素；トルエン、ベンゼン、キシレン等の芳香族炭化水素が挙げられる。また、重合反応の温度は、通常、ミクロ構造制御の観点から、好ましくは０～１００℃であり、より好ましくは３０～９０℃であり、さらに好ましくは４０～８０℃であり、特に好ましくは５０～８０℃である。重合反応の時間は、ミクロ構造制御の観点から、好ましくは０．５～５０時間である。

【0071】

また、重合反応の際に共触媒としてルイス塩基を用いてもよい。ルイス塩基としては、例えばジメチルエーテル、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類；エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル類；トリエチルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン、Ｎ－メチルモルホリン等のアミン類などが挙げられる。これらのルイス塩基は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

【0072】

水素添加反応は、重合反応に引き続き行ってもよく、重合反応後にブロック共重合体を一旦単離してから行ってもよい。

【0073】

重合反応後にブロック共重合体を一旦単離する場合、重合反応後に得られた重合反応液をメタノールなどのブロック共重合体の貧溶媒に注いでブロック共重合体を凝固させる、又は重合反応液をスチームと共に熱水中に注いで溶媒を共沸によって除去（スチームストリッピング）した後、乾燥させることにより、ブロック共重合体を単離することができる。

【0074】

ブロック共重合体の水素添加反応は、例えば水素添加触媒の存在下、反応温度２０～２００℃及び水素圧力０．１～２０ＭＰａの条件下で、０．１～１００時間反応させることにより実施できる。

【0075】

水素添加触媒としては、ラネーニッケル；白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ルテニウム（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、ニッケル（Ｎｉ）等の金属をカーボン、アルミナ、珪藻土等の担体に担持させた不均一触媒；遷移金属化合物（オクチル酸ニッケル、ナフテン酸ニッケル、ニッケルアセチルアセトナート、オクチル酸コバルト、ナフテン酸コバルト、コバルトアセチルアセトナート等）とトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等の有機アルミニウム化合物又は有機リチウム化合物等との組み合わせからなるチーグラー系触媒；チタン、ジルコニウム、ハフニウム等の遷移金属のビス（シクロペンタジエニル）化合物とリチウム、ナトリウム、カリウム、アルミニウム、亜鉛又はマグネシウム等からなる有機金属化合物との組み合わせからなるメタロセン系触媒などが挙げられる。

【0076】

水素添加反応を重合反応に引き続き行う場合、水素化ブロック共重合体の単離は、水素添加反応液を、メタノールなどの水素化ブロック共重合体の貧溶媒に注いで凝固させる、又は水素添加反応液をスチームと共に熱水中に注いで溶媒を共沸によって除去（スチームストリッピング）した後、乾燥することにより単離することができる。

【0077】

本発明のＡ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、１００℃以上１８０℃以下が好ましい。ガラス転移温度を１００℃以上とすることで高温での剛性及び電気絶縁性が高くなり易くなり、１８０℃以下とすることで延伸性を良化させることができる。ガラス転移温度は、１２０℃以上１６５℃以下がより好ましく、１３０℃以上１６０℃以下がより好ましく、１４０℃以上１５５℃以下が特に好ましい。

【0078】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーのビカット軟化点（１ｋｇ、５０℃／ｈｒ）は、１００℃以上１７０℃以下が好ましい。ビカット軟化点を１００℃以上とすることで高温での剛性及び電気絶縁性が高くなり易くなり、１７０℃以下とすることで延伸性を良化させることができる。ビカット軟化点は、１２０℃以上１６５℃以下がより好ましく、１３０℃以上１６０℃以下がより好ましく、１４０℃以上１５５℃以下が特に好ましい。

【0079】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）及びビカット軟化点は、前述の側鎖に脂環構造を有する構造を構成単位の種類や、１つ以上の他の構成単位の種類や比率等により調整することができる。

【0080】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定的ではないが、５万以上４０万以下であることが好ましい。このような重量平均分子量（Ｍｗ）の脂環構造を有するポリマーをＡ層が含むと、本発明の延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上し易い。

【0081】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーのメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、２６０℃、２．１６ｋｇ重の測定にて、１ｇ／１０分以上４０ｇ／１０分以下であることが好ましく、２ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分以下がより好ましく、３ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下がさらに好ましい。この場合、フィルムの延伸時に適度な樹脂流動性が得られ、延伸性が向上し易い。

【0082】

Ａ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーは、前述の方法で製造してもよく、市販品を用いてもよい。市販品としては例えば、ＶｉｖｉＯｎ（登録商標）（ＵＳＩ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製）が挙げられる。

【0083】

１－３．Ａ層
本発明は、Ａ層の質量を１００質量％として、５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーを含有するＡ層を有する。前記Ａ層は、少なくとも１方向に延伸されている。

【0084】

Ａ層はさらに、フィルムの低温耐衝撃性の調整、表面粗さの調整、剛性、強度、伸度等の各種物性の調整や、ポリプロピレン系樹脂と側鎖に脂環構造を有するポリマーの混合性や、延伸性の調整等を目的に、他の樹脂を含有してもよい。

【0085】

他の樹脂の添加量は、Ａ層の質量を１００％として、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下である。他の樹脂としては、特に限定されず、延伸フィルム用途に適した、従来公知の樹脂を本発明においても適宜用いることができる。その例としては、例えばポリエチレン、ポリ（１－ブテン）、ポリイソブテン、ポリ（１－ペンテン）、ポリ（４－メチル－１－ペンテン）等のポリオレフィン系樹脂及びその共重合体樹脂、例えばエチレン－プロピレン共重合体、プロピレン－ブテン共重合体、エチレン－ブテン共重合体、エチレン－（４－メチル－１－ペンテン）共重合体等の、α－オレフィン同士の共重合体等が挙げられる。また、ポリスチレン系樹脂やエラストマー、ポリビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ナイロン系樹脂及びその共重合体等が挙げられる。

【0086】

ここで、他の樹脂が、プロピレンを含む共重合体である場合、そのプロピレンの含有率は、他の樹脂の質量を１００質量％として５０質量％未満（例えば４０質量％以下）であり、好ましくは２０質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下である。

【0087】

他の樹脂としては市販品を用いてよく、例えばα－オレフィン同士の共重合体等として、タフマー（登録商標）（三井化学株式会社製）等が挙げられ、前述の目的に好適に使用できる。

【0088】

Ａ層はさらに、無機粒子、有機粒子等の粒子を、単独又は２種以上を併用して含有することできる。粒子を含有することにより、延伸フィルムとした際の摩擦係数及び表面粗さを調整し、シワなどの無い巻き姿の良いフィルム巻取を得ることができる。また延伸フィルムをコンデンサ用途で用いる場合は、その電気特性（セルフヒーリング（自己修復）性）を向上させることができる。

【0089】

無機粒子としては、特に制限されず、例えば酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム等の金属酸化物；シリカ等のケイ素化合物等の粒子が挙げられ、好ましく使用できる。無機粒子としては、これら以外にも、例えば軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、カオリン、焼成カオリン、タルク、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、炭酸亜鉛、サチンホワイト、珪酸アルミニウム、ケイソウ土、珪酸カルシウム、珪酸マグネシウム、アルミナ、コロイダルアルミナ、ベーマイト、擬ベーマイト、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、ゼオライト、スメクタイト等の粒子が挙げられる。有機粒子としては、架橋性樹脂から成る樹脂粒子、シリコーン樹脂粒子等が挙げられる。

【0090】

粒子の平均粒子径は、例えば０．０５μｍ以上２．０μｍ以下である。平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上１．５μｍ以下であり、より好ましくは０．４μｍ以上１．２μｍ以下である。無機粒子及び有機粒子の平均粒子径は、後述の実施例に記載の方法で測定される。

【0091】

粒子としては市販品を使用してもよく、例えばシーホスター（登録商標）（株式会社日本触媒製）等が挙げられ、前述の目的に好適に使用できる。

【0092】

粒子の含有率は、Ａ層の質量を１００質量％として、例えば０．１質量％以上２．０質量％以下であり、好ましくは０．２質量％以上１．５質量％以下であり、より好ましくは０．３質量％以上１．２質量％以下である。

【0093】

Ａ層はさらに、酸化防止剤を含有することできる。酸化防止剤は主に後述の２つの目的で使用される。１つの目的は、製膜用押出機内及び／又は溶融混錬機内での樹脂の熱劣化及び酸化劣化を抑制することであり、他の目的は、延伸フィルムの長期使用における劣化による強度等の物性の低下の抑制である。後者の例としては例えば、コンデンサ用途で使用する場合の、長期使用における劣化抑制及びコンデンサの電気特性の維持に寄与することである。主に前者の目的に寄与する酸化防止剤を「１次剤」ともいい、主に後者の目的に寄与する酸化防止剤を、「２次剤」ともいう。これらの２つの目的に、２種類以上の酸化防止剤を用いてもよいし、２つの目的に１種類の酸化防止剤を使用してもよい。

【0094】

１次剤としては、例えば、２，６－ジ－ターシャリー－ブチル－パラ－クレゾール（一般名称：ＢＨＴ）が挙げられる。この酸化防止剤は、押出機内でほとんどが酸化・分解もしくは蒸散され、延伸フィルムとした後にはほとんど残存しない。したがって延伸後のＡ層がＢＨＴを含む場合、その含有量は、Ａ層の質量を１００％として、通常１００質量ｐｐｍ未満である。

【0095】

２次剤としては、例えば、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。ヒンダードフェノール系酸化防止剤のうち、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、例えば、トリエチレングリコール－ビス［３－（３－ターシャリー－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス２４５）、１，６－ヘキサンジオール－ビス［３－（３，５－ジ－ターシャリー－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス２５９）、ペンタエリスルチル・テトラキス［３－（３，５－ジ－ターシャリーブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス１０１０）、２，２－チオ－ジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ターシャリー－ブチルー４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス１０３５）、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ターシャリー－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート（商品名：イルガノックス１０７６）、Ｎ，Ｎ’－ヘキサメチレンビス（３，５－ジ－ターシャリー－ブチル－４－ヒドロキシ－ヒドロシンナマミド）（商品名：イルガノックス１０９８）等が挙げられるが、耐熱性に優れたペンタエリスルチル・テトラキス［３－（３，５－ジ－ターシャリーブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］が、とりわけ好ましい。（ここで、商品名：イルガノックス（登録商標）は何れもＢＡＳＦジャパン株式会社製。）

【0096】

Ａ層がヒンダードフェノール系酸化防止剤を１種類以上含有する場合、その含有量の合計は、Ａ層の質量を１００％として、好ましくは１０００質量ｐｐｍ以上７０００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは２０００質量ｐｐｍ以上６０００質量ｐｐｍ以下であることが、適切な効果発現の観点から好ましい。なお、ヒンダードフェノール系酸化防止剤は、延伸フィルム製膜時の押出工程等で一部が酸化・分解され、延伸フィルムとした際の残存量は一般に、前述の含有量の６０～８０質量％である。

【0097】

Ａ層はさらに、添加剤を含有することができる。添加剤としては、例えば核剤、塩素吸収剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、着色剤等が挙げられる。Ａ層中の前記添加剤の含有率は、例えば０質量％以上１０質量％以下、０質量％以上５質量％以下、０質量％以上１質量％以下、０質量％以上０．５質量％以下、０質量％以上０．１質量％以下である。実質的な下限値としては０．０１質量％程度である。

【0098】

本発明のＡ層の厚みは特に制限されない。好ましい厚みは用途によるが、例えば包装用途、セパレータ用途等では、５μｍ以上８０μｍ以下、１０μｍ以上５０μｍ以下が好適に用いられる。コンデンサ用途では、コンデンサの体積を小さくし、かつ、静電容量を高める観点から、より薄い方が好ましい。この観点からは、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは９μｍ以下、さらに好ましくは８μｍ以下、よりさらに好ましくは６μｍ以下、とりわけ好ましくは５μｍ以下、とりわけさらに好ましくは４μｍ以下、特に好ましくは３μｍ以下、である。また、延伸性及び金属蒸着工程の観点からは、延伸後において、例えば１μｍ以上、好ましくは１．５μｍ以上、より好ましくは１．８μｍ以上、さらに好ましくは２μｍ以上、よりさらに好ましくは２．２μｍ以上である。

【0099】

１－４．延伸フィルム
本発明の延伸フィルムは、Ａ層の質量を１００質量％として、５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーを含有するＡ層を有し、前記Ａ層が少なくとも１方向に延伸されている、延伸フィルムである。

【0100】

本発明の延伸フィルムは、Ａ層からなる単層延伸フィルムであってよく、また複数の層及び／又はフィルムを従来公知の積層方法、例えば共押出法、ラミネート法、ヒートシール法、塗工法等を、単独又は併用して積層することにより得られる多層フィルムであってもよい。積層はＡ層を延伸する前に行ってもよく、また延伸した後に行ってもよい。

【0101】

多層フィルムは、例えば表層（スキン層：層ｂ）とコア層（層ａ）からなる、層ｂ／層ａ／層ｂの３層の層構成、片側の表層をさらに別の層（層ｃ）とした層ｂ／層ａ／層ｃの３層の層構成、コア層を２層とした層ｂ／層ａ／層ａ／層ｃの４層構成や、一方のコア層を他のコア層（層ａ’）とした層ｂ／層ａ／層ａ’／層ｃの４層構成、中間層をも置けた層ｂ／層ｄ／層ａ／層ｄ／層ｂ等とすることができ、また、層ａを２層以上積層した２層以上の構成や、層ａを１０層以上積層した積層構造を含むいわゆる超多層フィルムでもよい。積層する各層は各々別の樹脂から構成されてもよく、同一の樹脂で構成されてもよい。

【0102】

本発明のＡ層は、層ａ、層ａ’ 、層ｂ 、層ｃ、層ｄ等の何れとしても使用可能である。例えば表層として使用すれば延伸性に優れ、コア層として使用すれば、高温での剛性や絶縁性に優れる傾向がある。

【0103】

本発明の延伸フィルムに対するＡ層の厚みの割合は、本発明の効果を発現し易くするため、延伸フィルム厚み１００％に対して、５０％以上が好ましく、６０％以上がより好ましく、７０％以上がさらに好ましく、８０％以上が特に好ましい。

【0104】

本発明のＡ層をコア層として使用した場合、積層する好ましい表層の一例としては、ポリプロピレン系樹脂を主成分とし、顔料を含有する層が挙げられる。ポリプロピレン系樹脂及び顔料は、Ａ層と同様のものが使用できる。

【0105】

好ましい層構成は用途によるが、例えば包装用途、セパレータ用途等では、コア層とスキン層で機能分離する観点から２層以上が好ましい。コンデンサ用途では、厚みを薄くする観点からは単層が好ましく、電気絶縁性の観点からは２層以上とすることが好ましい。

【0106】

共押出法の具体例としては、溶融樹脂を金型手前のフィードブロック内で接触させるダイ前積層法、金型内部の経路で接触させるダイ内積層法、同心円状の複数リップから吐出し接触させるダイ外積層法等が挙げられる。例えばダイ内積層法の場合には、３層マルチマニホールドダイ等の多層ダイを用いることができる。

【0107】

本発明の延伸フィルムの厚みは特に制限されない。好ましい厚みは用途によるが、例えば包装用途、セパレータ用途等では、５μｍ以上８０μｍ以下、１０μｍ以上５０μｍ以下が好適に用いられる。コンデンサ用途では、コンデンサの体積を小さくし、かつ、静電容量を高める観点から、より薄い方が好ましい。この観点からは、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは９μｍ以下、さらに好ましくは８μｍ以下、よりさらに好ましくは６μｍ以下、とりわけ好ましくは５μｍ以下、とりわけさらに好ましくは４μｍ以下、特に好ましくは３μｍ以下、である。また、延伸性や金属蒸着工程の観点からは、延伸後において、例えば１μｍ以上、好ましくは１．５μｍ以上、より好ましくは１．８μｍ以上、さらに好ましくは２μｍ以上、よりさらに好ましくは２．２μｍ以上である。

【0108】

本発明の未延伸フィルム、本発明の二軸延伸フィルム等の本発明のフィルム厚さは、外側マイクロメータ（株式会社ミツトヨ製 高精度デジマチックマイクロメータ ＭＤＨ－２５ＭＢ）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１３０：１９９９ Ａ法に準拠して測定する。

【0109】

本発明の延伸フィルムは、高温下における絶縁破壊強さが高い。絶縁破壊強さは、後述の実施例の方法に従って１２０℃及び１３５℃環境下でそれぞれ測定される。

【0110】

本発明の延伸フィルムの１２０℃環境での絶縁破壊強さは、好ましくは４５０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、より好ましくは４７０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、さらに好ましくは４９０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、特に好ましくは５００Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、より特に好ましくは５１０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上である。上記した各温度における絶縁破壊強さの上限は、特に制限されず、例えば７００Ｖ_ＤＣ／μｍ以下、６５０Ｖ_ＤＣ／μｍ以下である。

【0111】

本発明のフィルムの１３５℃環境での絶縁破壊強さは、好ましくは４２０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、より好ましくは４４０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、さらに好ましくは４６０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、特に好ましくは４８０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上、より特に好ましくは４９０Ｖ_ＤＣ／μｍ以上である。上記した各温度における絶縁破壊強さの上限は、特に制限されず、例えば６５０Ｖ_ＤＣ／μｍ以下、６００Ｖ_ＤＣ／μｍ以下である。

【0112】

本発明の延伸フィルムは、温度上昇による絶縁破壊強さの変化が少ないため好ましい。１２０℃環境での絶縁破壊強さに対する、１３５℃環境での絶縁破壊強さの比（１３５℃環境での絶縁破壊強さ／１２０℃環境での絶縁破壊強さ）である絶縁強度維持率（％）は、好ましくは８７％以上、より好ましくは８８％以上、さらに好ましくは８９％以上、特に好ましくは９０％以上である。上限は特に制限されず、例えば１００％、９９％、又は９８％である。なお、１２０℃環境と１３５℃環境とでは、絶縁破壊強さに関する負荷が大きく異なる。そのため一般のポリプロピレンフィルムでは絶縁強度維持率が小さくなり、それを使用したコンデンサの電気特性の温度安定性が低下するため好ましくない。本発明の延伸フィルムは、１２０℃環境から１３５℃環境まで絶縁破壊強さの変化が抑制され、それを使用したコンデンサの電気特性の温度安定性が向上するため好ましい。

【0113】

本発明の延伸フィルムの高温環境下の剛性は、後述の実施例に記載の方法にて熱－機械測定装置（ＴＭＡ）にて測定した伸長率で表される。延伸フィルムの剛性は、室温から１３０℃まで昇温した際の変化が小さいことが好ましく、伸長率は、４．５％以下が好ましく、４％以下がより好ましく、３．５％以下がさらに好ましい、３％以下が特に好ましい。伸長率を５％以下とすることで、延伸フィルムの高温での剛性が高く維持される。また高温での電気絶縁性も優れたものとなり、それを使用したコンデンサの電気特性の温度安定性が向上するため好ましい。伸長率の下限については、例えば０．２％以上、０．５％以上、１％以上である。０．２％以上とすることで、フィルムの延伸性が向上し易い。

【0114】

本発明の延伸フィルムは、後加工工程通過性が高い。本発明の延伸フィルムをコンデンサ用途で使用する場合、その後加工工程は主に金属層を積層するための蒸着工程である。蒸着工程通過性は、後述の実施例の方法に従って測定される。本発明の延伸フィルムは、例えば蒸着速度が１５０ｍ／分と高速であっても、フィルム破断を発生せずに蒸着を実施することができる。

【0115】

本発明の延伸フィルムの用途は、特に制限されない。本発明のフィルムは、例えば、その耐熱性を生かして耐熱性に優れた包装フィルムやセパレータとして利用することができる。また、本発明の延伸フィルムはコンデンサ用フィルムとして、好適に利用することができる。特に、１２０℃以上の高温環境で使用され、小型、さらには、高容量（例えば、５μＦ以上、好ましくは１０μＦ以上、さらに好ましくは２０μＦ以上）のコンデンサに極めて好適に使用することができる。

【0116】

１－５．延伸フィルムの製造方法
本発明の延伸フィルムの原料（少なくとも前述のポリプロピレン系樹脂と、前述の側鎖に脂環構造を有するポリマーを含む）は、水分量が多い場合は乾燥した後、使用される。乾燥条件は特に制限されないが、例えば７０～１５０℃、好ましくは８０～１３０℃である。乾燥時間は、乾燥温度に応じて適宜調整することができ、例えば２～３０時間、好ましくは３～２０時間である。

【0117】

原料は、原料毎に個別にフィルム製膜用押出機に投入してフィルム製膜用押出機内で混合してもよく、フィルム製膜用押出機に投入する前に混合して、原料混合物としてフィルム製膜用押出機に投入してもよい。

【0118】

原料混合物とする場合の混合方法としては、特に制限はないが、複数種の樹脂塊（ペレット等）を、ミキサー等を用いてドライブレンドする方法等が挙げられる。

【0119】

混合方法としては、溶融混錬（メルトブレンド）を用いてもよい。樹脂を均一に混錬できると、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性等が向上しやすいため、溶融混錬することが好ましい。

【0120】

溶融混錬の方法としては、一軸スクリュータイプ、二軸スクリュータイプ、又はそれ以上の多軸スクリュータイプの溶融混錬機等が使用可能である。なかでも二軸スクリュータイプの溶融混錬機が、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性等の向上効果が高く、好適に用いられる。二軸スクリュータイプの場合、同方向回転、異方向回転のどちらの混練タイプも使用可能であるが、樹脂劣化抑制の観点からは同方向回転が好ましい。溶融混錬機のスクリューの直径と長さの比（Ｌ／Ｄ）は、好ましくは２０以上、より好ましくは２５以上、さらに好ましくは２８以上である。Ｌ／Ｄを２０以上とすることにより、樹脂がよく混合し、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が向上する。Ｌ／Ｄに上限は無いが、樹脂劣化抑制の観点からは８０以下、好ましくは５０以下である。

【0121】

溶融混錬時の温度は、樹脂劣化の抑制と混錬性の兼ね合いから、２００℃～３００℃が好ましく、２２０℃～２８０℃がより好ましい。溶融混錬の際、樹脂の劣化を抑制するため、混練機に窒素などの不活性ガスをパージすることが好ましい。

【0122】

本発明の原料及び／又は原料混合物は、フィルム製膜用押出機に供給され、押出成形される。押出成形する方法としては、特に制限されず、公知の押出成形方法を採用することができる。例えば、フィルム製膜用押出機へ供給した固体状の本発明の原料又は樹脂組成物を、加熱された溶融状態でスクリューにより混合した後、フィルターでろ過し、単層のＴダイなどのダイスからフィルム状に押出し、所定の表面温度に設定した冷却ロールに接触固化させて成形する方法が挙げられ、本発明の未延伸フィルムが得られる。

【0123】

フィルム製膜用押出機としては、例えば一軸スクリュータイプ、二軸スクリュータイプ、三軸以上の多軸スクリュータイプが挙げられる。二軸以上の場合、スクリュー回転のタイプとしては、例えば同方向回転、異方向回転等が挙げられる。溶融温度は、好ましくは２００～３００℃、好ましくは２３０～２８０℃、より好ましくは２４０～２７５℃である。これにより樹脂を適度に混錬させることができ、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性等が向上しやすい。樹脂の溶融押出の際の劣化を抑制するため、押出機に窒素などの不活性ガスをパージすることが好ましい。

【0124】

溶融状態の本発明の樹脂をろ過するフィルターのろ過精度は、特に制限されないが、例えば２～３０μｍ、好ましくは５～２５μｍ、さらに好ましくは１０～２５μｍである。

【0125】

ダイスの温度は、特に制限されないが、好ましくは２００～３００℃、好ましくは２１０～２８０℃、より好ましくは２１５～２７０℃、さらに好ましくは２２０～２６０℃である。

【0126】

ダイスから押出され溶融状態の本発明の樹脂を冷却ロールに接触固化させる際の密着方法は、特に制限されず、例えばエアナイフ、静電ピンニング、弾性体ロールニップ、金属ロールニップ、弾性金属ロールニップ等が挙げられる。冷却ロール表面温度は、例えば３０～１３０℃、好ましくは３５～１２０℃、より好ましくは４０～１１０℃である。

【0127】

ダイスから押出され溶融状態の本発明の樹脂を冷却ロールに接触させる際のドラフト比は、１～２０であることが好ましく、１．１～１６であることがより好ましく、１．２～１０であることがより好ましく、１．３～８であることがより好ましい。ドラフト比を当該範囲とすることにより、延伸フィルムの縦方向の配向を適切な範囲とし、延伸性を良化させることができる。ドラフト比は、溶融樹脂の密度ｄ（ｇ／ｃｍ^３）、ダイスリップ出口部の幅Ｗ（ｃｍ）、ダイスリップ出口部の平均スリット間隙ｔ（ｃｍ）、樹脂吐出量Ｑ（ｇ／分）、冷却成形ロールの周速Ｖ（ｃｍ／分）より、下記式にて計算される。
ドラフト比＝ｄＶＷｔ／Ｑ

【0128】

本発明の未延伸フィルムの厚みは、特に制限されないが、例えば２０～３００μｍである。

【0129】

本発明の未延伸フィルムを延伸する方法としては、特に制限されず、公知の延伸方法を採用することができる。例えば、本発明の未延伸フィルムを加熱ロールで加熱して縦方向（流れ方向、ＭＤ）に延伸する方法（縦一軸ロール延伸方法）；本発明の未延伸フィルムを所定の温度のオーブン内（一般的にテンターと称す）で横方向（幅方向、ＴＤ）に延伸する方法（横一軸延伸方法）；縦一軸ロール延伸の後に横一軸延伸を行う方法（逐次二軸延伸方法）；縦一軸ロール延伸の後に横一軸延伸を行い、さらに縦一軸（ロール又はテンター法）延伸を行う方法（多段式逐次二軸延伸方法）；本発明の未延伸フィルムを所定の温度のテンター内で縦延伸及び横延伸を順次行う方法（テンター法逐次二軸延伸方法）；発明の未延伸フィルムをテンター内で縦延伸及び横延伸を同時に行う方法（同時二軸延伸方法）；等が挙げられる。本発明の未延伸フィルムを延伸する方法としては、縦一軸ロール延伸の後に横一軸延伸を行う方法（逐次二軸延伸方法）が、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性等に優れ、好ましい。

【0130】

縦一軸ロール延伸方法では、加熱ロールは複数用いて構わない。延伸点は１か所でもよく、２カ所以上でも構わない。延伸点が１か所の場合、その直前のロール（延伸前ロール）温度（Ｔ_ＭＤ）、延伸点が２カ所以上の場合、その延伸倍率が最大となる箇所の延伸前ロールの表面温度（Ｔ_ＭＤ）は、好ましくは１２５℃以上１７５℃以下、より好ましくは１３０℃以上１７０℃以下、さらに好ましくは１３５℃以上１６８℃以下、特に好ましくは１４０℃以上１６６℃以下である。縦方向の延伸倍率（延伸点が２カ所以上の場合はその積）は、１．５倍以上５．０倍以下が好ましく、２．０倍以上４．６倍以下がより好ましく、２．２倍以上４．２倍以下がさらに好ましい。当該温度範囲及び倍率範囲とすることにより、縦方向への配向が適切な範囲に抑制され、剛性、電気絶縁性、延伸性等に優れた延伸フィルムが得やすい。

【0131】

本発明のテンターは、加熱、延伸、及び後述の加熱処理、弛緩処理、冷却処理等をそれぞれ別々の温度で実施できるよう、３か所以上の温度ゾーンを有するテンターを使用するのが好ましく、５か所以上の温度ゾーンを有するテンターがより好ましい。

【0132】

テンター内で縦延伸を行う場合、その延伸時のオーブン温度（Ｔ_ＭＤ）は、好ましくは１２５℃以上１７５℃以下、より好ましくは１３０℃以上１７０℃以下、さらに好ましくは１３５℃以上１６８℃以下、特に好ましくは１４０℃以上１６６℃以下である。縦方向の延伸倍率は、１．５倍以上５．０倍以下が好ましく、２．０倍以上４．６倍以下がより好ましく、２．２倍以上４．２倍以下がさらに好ましい。

【0133】

テンター内で横延伸を行う場合、その延伸時のオーブン温度（Ｔ_ＴＤ）は、好ましくは１４０℃以上１７５℃以下、より好ましくは１４５℃以上１７０℃以下、さらに好ましくは１５０℃以上１６８℃以下、特に好ましくは１５５℃以上１６６℃以下である。横方向の延伸倍率は、５．０倍以上１１．０倍以下が好ましく、６．０倍以上１０．０倍以下がより好ましく、７．０倍以上９．５倍以下がさらに好ましい。当該温度範囲及び倍率範囲とすることにより、横方向への配向が適切な範囲に抑制され、剛性、電気絶縁性、延伸性等に優れた延伸フィルムが得やすい。

【0134】

前述の延伸温度（Ｔ_ＭＤ、及びＴ_ＴＤ）は、本発明のＡ層に含まれる側鎖に脂環構造を有するポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）に応じて調整されるのがより好ましい。Ｔ_ＭＤは、Ｔｇ－１０℃以上Ｔｇ＋２５℃以下が好ましく、Ｔｇ－５℃以上Ｔｇ＋２０℃以下がより好ましく、Ｔｇ以上Ｔｇ＋１６℃以下がさらに好ましい。Ｔ_ＴＤは、Ｔｇ以上Ｔｇ＋３０℃以下が好ましく、Ｔｇ＋５℃以上Ｔｇ＋２８℃以下がより好ましく、Ｔｇ＋１０℃以上Ｔｇ＋２５℃以下がさらに好ましい。当該温度範囲とすることにより、延伸フィルムの配向が適切な範囲に抑制され、剛性、電気絶縁性、延伸性等に優れた延伸フィルムが得られ易い。

【0135】

なお、前述の延伸温度（Ｔ_ＭＤ及びＴ_ＴＤ）が前述の温度範囲未満の場合や、樹脂のブレンド時や押出時の混錬性が悪い場合、あるいは押出成形時のドラフト比が不適切な場合等には、延伸時にＡ層内に細孔を生じる場合がある。細孔が多く生じると、延伸フィルムの剛性、電気絶縁性、延伸性が低下し易い傾向が有る。

【0136】

細孔が多く生じると延伸フィルムの全光線透過率が低下し易いため、本発明の延伸フィルムの全光線透過率は、８０％以上が好ましく、８５％以上がより好ましく、８８％以上がさらに好ましく、９０％以上が特に好ましい。全光線透過率は、コンデンサの電気特性（保安性）の観点からは、９９％以下が好ましく、９８％以下がより好ましく、９７％以下がさらに好ましく、９６％以下が特に好ましい。

【0137】

延伸フィルムの縦延伸倍率と横延伸倍率との積（後述の弛緩処理を実施する場合は、弛緩前の縦延伸倍率と弛緩前の横延伸倍率を使用して算出する）は、１５倍以上４８倍以下が好ましく、１７倍以上４２倍以下がより好ましく、１９倍以上３８倍以下がさらに好ましく、２１倍以上３５倍未満が特に好ましく、２２倍以上３４倍以下がより特に好ましい。当該温度範囲及び倍率範囲とすることにより、剛性、電気絶縁性、延伸性等に優れた延伸フィルムが得られ易い。

【0138】

面積倍率が１２％以下の延伸フィルムや、未延伸フィルム（面積倍率は１％となる）は、剛性、電気絶縁性が低下し易い傾向がある。また、破断せずに延伸可能な面積倍率が１２％以下であれば、その延伸性はあまり良好とは言えない。

【0139】

延伸された本発明のフィルムには、必要に応じて、弛緩処理（延伸後に、例えば延伸倍率の２０％以内で倍率を下げる処理）、加熱処理、冷却処理を行ってもよい。これらは独立に行ってよく、また例えば弛緩処理と加熱処理を同時に行う、弛緩処理と冷却処理を同時に行う、等組み合わせて実施してもよい。弛緩処理、加熱処理、冷却処理の適切な実施により、延伸フィルムの平面性や、温度変化に対する寸法安定性、蒸着工程通過性等を向上させることができる。

【0140】

横方向への弛緩は、横延伸の最大倍率に対し、３％以上２０％以下が好ましく、５％以上１６％以下がより好ましく、６．５％以上１４％以下がさらに好ましい。

【0141】

加熱処理温度は、好ましくは１５０℃以上１８０℃以下、より好ましくは１５５℃以上１７５℃以下、さらに好ましくは１６０℃以上１７２℃以下である。加熱処理時間は、１秒以上２０秒以下が好ましく２秒以上１５秒以下がより好ましい。

【0142】

本発明の延伸フィルムには、コロナ処理、静電気除去処理、加温処理等を行ってもよい。コロナ処理、静電気除去処理、加温処理等の適切な実施により、蒸着工程通過性を向上させることができる。加温処理温度は、好ましくは２０℃以上８０℃以下、より好ましくは２５℃以上６０℃以下、さらに好ましくは３０℃以上５５℃以下である。加温処理時間は、３時間以上５０時間以下が好ましく、６時間以上３０時間以下がより好ましい。

【0143】

２．金属積層フィルム
本発明は、その一態様において、本発明の延伸フィルムと、前記延伸フィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する、金属積層フィルム（本明細書において、「本発明の金属積層フィルム」と示すこともある。）に関する。以下、これについて説明する。

【0144】

本発明の延伸フィルムには、例えば包装用フィルムとして使用する際の、酸素等のガスや水蒸気の透過性の調整のために、あるいはコンデンサとして使用する際の電極として、片面又は両面に金属層を設けることができる。

【0145】

本発明の延伸フィルムの表面に金属層を積層する方法としては、例えば、金属蒸着、スパッタリング等の真空めっき、又は金属含有ペーストの塗工・乾燥、金属箔や金属粉の圧着等の方法が挙げられる。なかでも生産性及び経済性などの観点から、真空蒸着法及びスパッタリング法がより好ましく、真空蒸着法がさらに好ましい。真空蒸着法としては、一般的にるつぼ方式やワイヤー方式などを例示することができるが、特に限定されることはなく、適宜最適なものを選択することができる。

【0146】

金属層に用いられる金属は、例えば、亜鉛、鉛、銀、クロム、アルミニウム、銅、ニッケル等の金属単体、それらの複数種の混合物、及びそれらの合金などを使用することができるが、環境、経済性及び性能などを考慮すると、亜鉛及びアルミニウムの１種以上が好ましい。

【0147】

金属層の膜抵抗は、酸素等のガスや水蒸気の透過性の観点からは０．５～１０Ω／□程度が、コンデンサの電気特性の観点からは１～６０Ω／□程度が好ましい。コンデンサの電気特性の観点からは、セルフヒーリング（自己修復）特性の発現のため、膜抵抗は５Ω／□以上であることがより好ましく、１０Ω／□以上であることがさらに好ましく、コンデンサとしての安全性の観点から、膜抵抗は５０Ω／□以下であることがより好ましく、３０Ω／□以下であることがさらに好ましい。

【0148】

真空蒸着法にて電極（金属蒸着膜）を形成する際、その膜抵抗は、例えば当業者に既知の非接触の渦電流方式や光透過率方式等によって蒸着中に測定することができる。金属蒸着膜の膜抵抗は、例えば蒸発源の出力を調整して蒸発量を調整することによって調節することができる。

【0149】

コンデンサ用途においては、延伸フィルムの片面に金属蒸着膜を形成する際、フィルムを巻回してコンデンサとした際の絶縁部となるように、一定幅の、金属が積層されない絶縁マージン（縦マージン）が形成される。

【0150】

さらに、金属層一体型フィルムの金属層とメタリコン電極との接合を強固にするため、ヘビーエッジ部を形成することが好ましい。ヘビーエッジ部の膜抵抗は通常１～８Ω／□程度であり、１～５Ω／□程度であることが好ましい。ヘビーエッジ部の金属膜の厚さは特に限定されないが、１～２００ｎｍが好ましい。

【0151】

コンデンサ用途においては、形成する金属蒸着膜の蒸着パターン（ヒューズパターン）には特に制限はないが、コンデンサの保安性等の特性を向上させる点からは、フィッシュネットパターン、Ｔマージンパターン等のパターン蒸着としてヒューズを形成することが好ましい。本発明の延伸フィルムの少なくとも片面にヒューズを含む蒸着パターンの金属蒸着膜を形成する場合には、得られるコンデンサの保安性が向上し、コンデンサの破壊、ショートの抑制等の点からも効果的であり、好ましい。

【0152】

ヒューズや、前述の絶縁マージンを形成する方法としては、蒸着時にテープによりマスキングを施すテープ法、オイルの塗布によりマスキングを施すオイル法等、公知の方法を何ら制限なく使用することができる。

【0153】

本発明の金属積層フィルム上には、金属層の物理的保護、吸湿防止、酸化防止等を目的として保護剤を塗布してもよい。保護剤としては、好ましくはシリコーンオイルやフッ素オイル等が使用できる。保護剤は金属層上に層として設けてもよく、金属層に含侵させてもよい。

【0154】

本発明の金属積層フィルムは、後述の本発明のコンデンサに加工され得る。本発明の金属積層フィルムは、例えば酸素や他のガスに対するバリアフィルム等として、包装用途等にも使用できる。

【0155】

３．フィルムコンデンサ
本発明は、その一態様において、本発明の延伸フィルム又は本発明の金属積層フィルムを含む、フィルムコンデンサ（本明細書において、「本発明のコンデンサ」と示すこともある。）に関する。以下、これについて説明する。

【0156】

このようなコンデンサにおいては、本発明の延伸フィルムはコンデンサ用誘電体フィルムとして、例えば、（ｉ）前述の金属積層フィルムを使用する方法、（ｉｉ）電極を設けない本発明の延伸フィルムと、両面を金属化した誘電体（誘電体としては例えば、本発明の延伸フィルムや、他のプラスチックフィルム等）、とを積層すること、（ｉｉｉ）電極を設けない本発明の延伸フィルムと、他の導電体（例えば、金属箔）とを積層すること、等の方法でコンデンサを構成できる。

【0157】

コンデンサを作製する工程では、フィルムの巻き付け加工が行われる。例えば、本発明の金属積層フィルムにおける金属層と、本発明の延伸フィルムとが交互に積層されるように、更には、絶縁マージン部が逆サイドとなるように、２枚１対の本発明の金属積層フィルムを重ね合わせて巻回する。この際、２枚１対の本発明の金属積層フィルムを１～２ｍｍずらして積層することが好ましい。用いる巻回機は特に制限されず、例えば、株式会社皆藤製作所製の自動巻取機３ＫＡＷ－Ｎ２型等を利用することができる。

【0158】

フィルムの巻き付け加工は上記方法に限定されず、他の方法、例えば、両面蒸着した本発明の延伸フィルム（その場合、ヘビーエッジは表面、裏面で反対側の端部に配置されるようにする）と、未蒸着の本発明の延伸フィルム（両面蒸着した本発明の延伸フィルムより２～３ｍｍ狭幅とする）を交互に積層して巻回してもよい。

【0159】

扁平型コンデンサを作製する場合、巻回後、通常、得られた巻回物に対してプレスが施される。プレスによってコンデンサの巻締まり・素子成形が促される。層間ギャップの制御・安定化を施す点から、与える圧力は、本発明の延伸フィルムの厚み等によってその最適値は変わるが、２～２０ｋｇ／ｃｍ^２である。

【0160】

続いて、巻回物の両端面に金属を溶射してメタリコン電極を設けることによって、コンデンサを作製する。

【0161】

コンデンサに対して、更に所定の熱処理が施される。すなわち、本発明では、コンデンサに対し、熱処理を施す工程（以下、「熱エージング」と称することがある）を含む。熱処理温度は、特に制限されないが、例えば８０～１９０℃である。コンデンサに対して熱処理を施す方法としては、例えば、真空雰囲気下で、恒温槽を用いる方法や高周波誘導加熱を用いる方法等を含む公知の方法から適宜選択してもよい。熱処理を施す時間は、機械的及び熱的な安定を得る点で、１時間以上とすることが好ましく、５時間以上とすることがより好ましいが、熱シワや型付等の成形不良を防止する点で、２０時間以下とすることがより好ましい。

【0162】

熱処理を施すことによって熱エージングの効果が得られる。具体的には、本発明の延伸フィルムに基づくコンデンサを構成するフィルム間の空隙が減少し、コロナ放電が抑制され、しかも本発明の延伸フィルムの内部構造が変化して結晶化が進む。その結果、電気絶縁性が向上するものと考えられる。熱処理の温度が所定温度より低い場合には、熱エージングによる上記効果が十分に得られない。一方、熱処理の温度が所定温度より高い場合には、本発明の延伸フィルムに熱分解や酸化劣化等が生じることがある。

【0163】

熱エージングを施したコンデンサのメタリコン電極には、通常、リード線又はバスバーが溶接される。また、耐候性を付与し、とりわけ湿度劣化を防止するため、コンデンサをケースに封入してエポキシ樹脂でポッティングすることが好ましい。

【0164】

本発明の延伸フィルムを利用した本発明のコンデンサは、高温環境で好適に使用され、小型、さらには、高容量（例えば、５μＦ以上、好ましくは１０μＦ以上、さらに好ましくは２０μＦ以上）のコンデンサとすることができる。従って、本発明のコンデンサは、電子機器、電気機器等に使用されている、高電圧コンデンサ；各種スイッチング電源；コンバータ，インバータ等のフィルタ用コンデンサ，平滑用コンデンサ等として利用することができる。また、本発明のコンデンサは、近年需要が高まっている電気自動車、ハイブリッド自動車等の駆動モーターを制御するインバータ用コンデンサ、コンバータ用コンデンサ等としても好適に利用することができる。

【実施例】

【0165】

以下に実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明する。但し、本発明は実施例に限定されない。なお、実施例１０は参考例である。

【0166】

（１）測定方法
各種測定方法は、次のとおりである。

【0167】

（１－１）ポリプロピレン系樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、ｚ平均分子量（Ｍｚ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、及び、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用い、以下の条件で、各樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ)、ｚ平均分子量（Ｍｚ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、及び、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）を測定した。

【0168】

具体的に、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵高温ＧＰＣ装置であるＨＬＣ－８１２１ＧＰＣ-ＨＴ型を使用した。カラムとして、東ソー株式会社製のＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴを３本連結して使用した。１４０℃のカラム温度で、溶離液として、トリクロロベンゼンを、１．０ｍｌ／ｍｉｎの流速で流して測定した。東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いてその分子量Ｍに関する検量線を作成し、測定値をＱ－ファクターを用いてポリプロピレンの分子量へ換算して、数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び、ｚ平均分子量（Ｍｚ）を得た。このＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。また、このＭｚとＭｗの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）を得た。

【0169】

（１－２）ポリプロピレン系樹脂のメソペンタッド分率
ポリプロピレン系樹脂を溶媒に溶解し、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ－ＮＭＲ）を用いて、以下の条件で測定した。
高温型核磁気共鳴（ＮＭＲ）装置：日本電子株式会社製、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ－ＮＭＲ）、ＪＮＭ－ＥＣＰ５００
観測核：１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定温度：１３５℃
溶媒：オルト－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４／１））
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：９．１μｓｅｃ（４５°パルス）
パルス間隔：５．５ｓｅｃ
積算回数：４，５００回
シフト基準：ＣＨ_３（ｍｍｍｍ）＝２１．７ｐｐｍ
立体規則性度を表すメソペンタッド分率は、同方向並びの連子「メソ（ｍ）」と異方向の並びの連子「ラセモ（ｒ）」の５連子（ペンタッド）の組み合わせ（ｍｍｍｍやｍｒｒｍ等）に由来する各シグナルの強度積分値より、百分率（％）で算出した。ｍｍｍｍやｍｒｒｍ等に由来する各シグナルの帰属に関し、例えば、「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ ｅｔ ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」等のスペクトルの記載を参考とした。

【0170】

（１－３）ポリプロピレン系樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）
ポリプロピレン系樹脂を１０ｍｍ×３５ｍｍ×０．３ｍｍにプレス成形して約３ｇの測定用サンプルを作製した。次に、ヘプタン約１５０ｍＬを加えてソックスレー抽出を８時間行った。抽出前後の試料質量よりヘプタン不溶分を算出した。

【0171】

（１－４）樹脂のメルトマスフローレート
各樹脂について原料樹脂ペレットの形態でのメルトフローレート（ＭＦＲ）を、東洋精機株式会社のメルトインデックサを用いてＪＩＳ Ｋ ７２１０－１：２０１４に準じて測定した。具体的には、まず、試験温度（ポリプロピレン系樹脂は２３０℃、側鎖に脂環構造を有するポリマー及び主鎖に脂環構造を有するポリマーは２６０℃）にしたシリンダ内に、４ｇの原料を挿入し、２．１６ｋｇ重の荷重下で３．５分予熱した。その後、３０秒間で底穴より押出された原料樹脂の重量を測定し、ＭＦＲ（ｇ／１０ｍｉｎ）を求めた。上記の測定を３回繰り返し、その平均値をＭＦＲの測定値とした。

【0172】

（１－５）樹脂の融点、ガラス転移温度
パーキン・エルマー社製入力補償型ＤＳＣ、ＤｉａｍｏｎｄＤＳＣを用い、以下の手順により算出した。各樹脂を５ｍｇ量り取り、アルミニウム製のサンプルホルダーに詰め、ＤＳＣ装置にセットした。窒素流下、３０℃から２３０℃まで２０℃／分の速度で昇温し、２３０℃で５分間保持し、２０℃／分で３０℃まで冷却し、３０℃で５分間保持した。その後再び２０℃／分で２３０℃まで昇温する際のＤＳＣ曲線より、融点及びガラス転移温度を求めた。詳細には、ＪＩＳ－Ｋ７１２１の９．１（１）に定める溶融ピーク（複数の溶融ピークを示す場合は最大の溶融ピーク）を融点とし、ＪＩＳ－Ｋ７１２１の９．３（１）に定める中間点ガラス転移温度をガラス転移温度とした。

【0173】

（１－６）粒子の平均粒子径
粒子の平均粒子径を以下のようにして測定した。試料台上に、粉体を個々の粒子ができるだけ重ならないように散在させ、超高分解能電界放出型走査電子顕微鏡装置（（ＦＥ－ＳＥＭ）日立ハイテクノロジーズ製Ｓ－５２００）を用いて、少なくとも１００個の粒子について、１万～３万倍で観察し、観察画像を取得した。その観察画像から画像解析ソフトを用いてその最長径を測定し、その測定値を平均し、平均粒子径を求めた。

【0174】

（２）樹脂組成物及び延伸フィルムの作製
（２－１）使用樹脂等
〔ポリプロピレン系樹脂〕
・原料Ａ： ポリプロピレン系樹脂
Ａ１： 株式会社プライムポリマー製 アイソタクチックポリプロピレン樹脂
プライムポリプロ（登録商標）
ＭＦＲ： ３．５ｇ／１０ｍｉｎ（測定温度２３０℃、２．１６ｋｇ重）
融点： １６４℃
メソペンタッド分率： ９８．６ｍｏｌ％
ヘプタン不溶分： ９８．１質量％
数平均分子量（Ｍｎ）： ４９０００
重量平均分子量（Ｍｗ）： ３９００００
ｚ平均分子量（Ｍｚ）： １５２００００
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）： ８．０
分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）： ３．９
Ａ２： 株式会社プライムポリマー製 アイソタクチックポリプロピレン樹脂
プライムポリプロ（登録商標）
ＭＦＲ： ５．６ｇ／１０ｍｉｎ（測定温度２３０℃、２．１６ｋｇ重）
融点： １６２℃
メソペンタッド分率： ９７．４ｍｏｌ％
ヘプタン不溶分： ９７．８質量％
数平均分子量（Ｍｎ）： ４７０００
重量平均分子量（Ｍｗ）： ２７００００
ｚ平均分子量（Ｍｚ）： ７５００００
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）： ５．７
分子量分布（Ｍｚ／Ｍｗ）： ２．８
・原料Ｂ： 側鎖に脂環構造を有するポリマー
Ｂ１： ＵＳＩ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製
ＶｉｖｉＯｎ（登録商標）０６４５
ガラス転移温度： １４６℃
ＭＦＲ： ５．５ｇ／１０ｍｉｎ（測定温度２６０℃、２．１６ｋｇ重）
側鎖にシクロヘキサン構造を有する
（シクロヘキサン構造は芳香環構造への水素添加により形成され、その水素添加率は９９ｍｏｌ％以上である）
Ｂ２： ＵＳＩ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製
ＶｉｖｉＯｎ（登録商標）１３２５
ガラス転移温度： １２８℃
ＭＦＲ： １３ｇ／１０ｍｉｎ（測定温度２６０℃、２．１６ｋｇ重）
側鎖にシクロヘキサン構造を有する
（シクロヘキサン構造は芳香環構造への水素添加により形成され、その水素添加率は９９ｍｏｌ％以上である）
・原料Ｃ： 主鎖に脂環構造を有するポリマー
Ｃ１： ポリプラスチックス株式会社製
ＴＯＰＡＳ（登録商標）ＣＯＣ６０１３Ｓ－０４
ガラス転移温度： １３８℃
ＭＦＲ： １４ｇ／１０ｍｉｎ（測定温度２６０℃、２．１６ｋｇ重）
主鎖にノルボルネン構造を有する
・原料Ｄ： 粒子
Ｄ１： 株式会社日本触媒製 シリカ粒子
シーホスター（登録商標）ＫＥ－Ｓ１００
平均粒子径： １．０μｍ

【0175】

（２－２）樹脂組成物及び延伸フィルムの作製方法
［実施例１～６、実施例８～１０、比較例１～２、比較例４］
［未延伸フィルムの作製］
原料Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤを、各原料が表１に記載の配合部数になるよう計量し、タンブラーを用いてドライブレンドして得られたＡ層用原料混合物を、一軸スクリュータイプのフィルム製膜用押出機（株式会社ジーエムエンジニアリング製ＧＭ－５０、Ｌ／Ｄ＝３２）に投入した。表１に記載の溶融温度に設定した押出機内で原料を溶融した後、濾過精度２０μｍのフィルターでろ過し、２３５℃に設定したＴダイより押出した。

【0176】

溶融樹脂をエアナイフにて、表面温度９０℃の鏡面金属ロール（冷却ロール）に接触固化し、フィルム状に成形して単層の未延伸フィルムを得た。

【0177】

この際のドラフト比が表１に記載の値となるように、Ｔダイのダイスリップ出口部の平均スリット間隙ｔを変更した。

【0178】

未延伸フィルムの厚みは、延伸後の厚みが目標値となるように、押出量と引取速度を変更して微調整した。

【0179】

［延伸フィルムの作製］
未延伸フィルムをロール方式の縦延伸機に導入し、５本の予熱ロールで順次加熱した後、表１に記載の温度（Ｔ_ＭＤ）に表面温度を調整した延伸前ロールで加熱し、縦方向（ＭＤ）に、表１に記載の倍率にて縦一軸延伸した。次いでテンターに導入し、炉内温度を表１に記載の予熱温度に調整した予熱ゾーンで加熱した後、表１に記載の温度（Ｔ_ＴＤ）に炉内温度を調整した延伸ゾーンにて、横方向（ＴＤ）に、表１に記載の倍率で延伸した。次いで１７０℃とした加熱ゾーン内で、幅（横方向）を１０％緩和した。テンターから出た延伸フィルムの端部をスリットして６２０ｍｍ幅とし、エアナイフを使用した側の面にコロナ処理をした後、巻き取って延伸フィルムの巻回体を得た。フィルムの厚みは２．８μｍとなるよう、押出量と引取速度を微調整した。実施例１～６、実施例８～１０、比較例１、比較例４のいずれにおいてもフィルムの延伸性は良好であった。他方、比較例２のフィルムは、記載の倍率以上としようとすると破断が生じ、延伸性は良好とは言えなかった。

【0180】

［実施例７］
［未延伸フィルムの作製］
原料Ａ１を７５部、原料Ｂ１を２５部計量し、タンブラーを用いてドライブレンドして得られたＡ層用原料混合物を、一軸スクリュータイプのフィルム製膜用押出機（株式会社ジーエムエンジニアリング製ＧＭ－５０、Ｌ／Ｄ＝３２）に投入した。２６０℃に設定した押出機内で原料を溶融した後、濾過精度２０μｍのフィルターでろ過し、２３５℃に設定した３層マルチダイのコア層（Ａ層）部へフィードした。

【0181】

原料Ａ１を９９．５部、原料Ｄを０．５部計量し、タンブラーを用いてドライブレンドして得られたＢ層用原料混合物を、一軸スクリュータイプのフィルム製膜用押出機（株式会社ジーエムエンジニアリング製ＧＭ－５０、Ｌ／Ｄ＝３２）に投入した。表１に記載の溶融温度に設定した押出機内で原料を溶融した後、濾過精度２０μｍのフィルターでろ過した後２つの流路に分岐して、２３５℃に設定した３層マルチダイの両側のスキン層（Ｂ層）部へフィードした。

【0182】

３層マルチダイ内でＢ層／Ａ層／Ｂ層の順に積層し、マルチダイより押出した。

【0183】

３層積層溶融樹脂をエアナイフにて、表面温度９０℃の鏡面金属ロール（冷却ロール）に接触固化し、フィルム状に成形して３層の未延伸フィルムを得た。

【0184】

この際のドラフト比が４．０となるように、マルチダイのダイスリップ出口部の平均スリット間隙ｔを変更した。

【0185】

未延伸フィルムの厚みは、延伸後の厚みが目標値となるように、押出量と引取速度を変更して微調整した。

【0186】

未延伸フィルムの各層の厚みの比率は、Ｂ層：Ａ層：Ｂ層が１：１．８：１となるよう、押出量を調節した。

【0187】

［延伸フィルムの作製］
未延伸フィルムをロール方式の縦延伸機に導入し、５本の予熱ロールで順次加熱した後、表面温度を１５０℃に調整した延伸前ロールで加熱し、縦方向（ＭＤ）に、倍率４．０倍にて縦一軸延伸した。次いでテンターに導入し、炉内温度を１７０℃に調整した予熱ゾーンで加熱した後、１６７℃に炉内温度を調整した延伸ゾーンにて、横方向（ＴＤ）に、倍率１０．０倍で延伸した。次いで１７０℃とした加熱ゾーン内で、幅（横方向）を１０％緩和した。テンターから出た延伸フィルムの端部をスリットして６２０ｍｍ幅とし、エアナイフを使用した側の面にコロナ処理をした後、巻き取って延伸フィルムの巻回体を得た。フィルムの厚みは２．８μｍとなるよう、押出量と引取速度を微調整した。実施例７のフィルムの延伸性は良好であった。

【0188】

［比較例３］
原料Ａ１を７５部、原料Ｂ１を２５部、を計量し、タンブラーを用いてドライブレンドして得られたＡ層用原料混合物を、一軸スクリュータイプのフィルム製膜用押出機（株式会社ジーエムエンジニアリング製ＧＭ－５０、Ｌ／Ｄ＝３２）に投入した。２６０℃に設定した押出機内で原料を溶融した後、濾過精度２０μｍのフィルターでろ過し、２３５℃に設定したＴダイより押出した。

【0189】

溶融樹脂をエアナイフにて、表面温度９０℃の鏡面金属ロール（冷却ロール）に接触固化し、フィルム状に成形して単層の未延伸フィルムを得た。

【0190】

この際のドラフト比が４０となるように、Ｔダイのダイスリップ出口部の平均スリット間隙ｔを変更した。

【0191】

未延伸フィルムの厚みが５μｍとなるよう、押出量と引取速度を変更して微調整した。

【0192】

未延伸フィルムは、端部をスリットして６２０ｍｍ幅とし、エアナイフを使用した側の面にコロナ処理をした後、巻き取って未延伸フィルムの巻回体を得た。このように、比較例３では比較品として未延伸フィルムの巻回体を得た。

【0193】

【表1】

【0194】

（３）延伸フィルムの物性及び特性の測定及び評価
（３－１）全光線透過率の測定
実施例及び比較例で得られた延伸フィルム（但し、比較例３は比較品のため未延伸フィルムである。以下同様。）の全光線透過率は、日本電色工業株式会社製ヘーズメーターＮＤＨ－５０００を用いて、ＪＩＳ－Ｋ７３６１に準拠して測定した。

【0195】

（３－２）絶縁破壊強さ、及び絶縁強度維持率の測定
実施例及び比較例で得られた延伸フィルムの高温下における絶縁破壊強さを次のようにして評価した。ＪＩＳ Ｃ２１５１：２００６の１７．２．２（平板電極法）に準じた測定装置を用意した。但し下部電極として、ＪＩＳ Ｃ２１５１：２００６の１７．２．２に記載の弾性体の替わりに導電ゴム（星和電機株式会社製Ｅ１２Ｓ１０）を電極として用い、アルミ箔の巻き付けは行わないものとした。

【0196】

測定環境は設定温度１２０℃又は１３５℃の強制循環式オーブン内とし、電極及びフィルムは同オーブン内で３０分調温した後に使用した。電圧上昇は０Ｖから開始して１００Ｖ／秒の速度とし、電流値が５ｍＡを超えた時の電圧を絶縁破壊電圧とした。絶縁破壊電圧測定回数は２０回とし、各絶縁破壊電圧値Ｖ_ＤＣを、延伸フィルムの厚み（μｍ）で割り、その２０回の計算結果中の上位２点及び下位２点を除いた１６点の平均値を、絶縁破壊強さ（Ｖ_ＤＣ／μｍ）とした。

【0197】

上記測定により得られた、１２０℃環境での絶縁破壊強さに対する、１３５℃環境での絶縁破壊強さの比（１３５℃環境での絶縁破壊強さ／１２０℃環境での絶縁破壊強さ）として絶縁強度維持率（％）を算出した。

【0198】

（３－３）伸長率の測定（剛性の評価）
セイコーインスツルメンツ株式会社製、熱－機械測定装置（ＴＭＡ）・ＴＭＡ／ＳＳ６０００型を用い、延伸フィルムの縦（ＭＤ）方向長さ２５ｍｍ、横（ＴＤ）方向長さ４ｍｍの短冊形にサンプリングした、実施例及び比較例の延伸フィルムを、石英引張プローブにセットする。延伸フィルムのＭＤの方向に、延伸フィルムの厚みに応じて厚み１μｍに対し１６．６７ｍＮの割合で静荷重を加えた状態で、２５℃から１０℃／分の昇温速度で加熱して、炉内温度１３０℃における、初期長さ（２５℃）からの伸長率（％）を測定した。

【0199】

測定装置：セイコーインスツルメンツ株式会社製 ＴＭＡ／ＳＳ６０００型
測定プローブ：石英引張プローブ
測定モード：Ｆモード（荷重制御モード）
静荷重：延伸フィルムの厚みに応じて、厚み１μｍに対し１６．６７ｍＮの割合
初期チャック間距離：１５ｍｍ
設定温度範囲：２５℃～１７０℃
昇温速度：１０℃／ｍｉｎ
データサンプリングタイム：０．５ｓｅｃ

【0200】

（３－４）蒸着工程通過性の評価
実施例及び比較例の延伸フィルムの巻回体を用いて、真空蒸着法によって蒸着工程通過性を評価した。株式会社アルバック製真空蒸着装置ＥＷＥ－０６０を用いて、負荷する張力を４０Ｎ／ｍとし、蒸着速度は１５０ｍ／分とし、蒸着時に延伸フィルムを密着して保持する冷却ロールへ、延伸フィルムを密着させるための電子線照射出力を－３．５ＫＶとし、金属膜の表面抵抗率が２０Ω／□になるように、延伸フィルムのコロナ処理面側にアルミニウム蒸着を施した。

【0201】

この際、延伸フィルム横方向両端部以外に、金属が積層されない４ｍｍ幅の絶縁マージン（縦マージン）を等間隔に９カ所設けた。横方向両端部２カ所及び縦マージン９か所の計１１カ所の金属が積層されない部分は、金属が積層される部分に比較して、冷却ロールから剥離しにくくなる傾向がある。

【0202】

この剥離しやすさの差や、蒸着時に金属から与えられる熱の影響等により、延伸フィルムに破断が発生する場合がある。この条件で５０００ｍ長の蒸着を行い、下記基準によって、蒸着工程通過性を評価した。
〇：延伸フィルムに破断が１回も発生しない（０回であった）。
×：延伸フィルムに破断が１回以上発生する。

【0203】

（４）測定及び評価結果
実施例及び比較例の延伸フィルムの物性及び特性の測定及び評価結果を表２に示す。

【0204】

以上の評価結果より、Ａ層の質量を１００％として、５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有するＡ層を有し、前記Ａ層が少なくとも１方向に延伸されている、延伸フィルム（実施例１～１０）であれば、１１０℃を超える高温環境下においても、剛性の低下、及び電気絶縁性の低下が抑制されており、かつ、それ自体の延伸性及び後加工工程通過性にも優れることが分かった。

【0205】

【表2】

【要約】

本発明は、１１０℃を超える高温環境下においても、剛性の低下、電気絶縁性の低下等の物性の低下が抑制されており、かつ、それ自体の延伸性及び後加工工程通過性にも優れた延伸フィルムを提供する。
本発明は、具体的には、少なくともＡ層を有する延伸フィルムであって、
（１）前記Ａ層は、１００質量％中、５５質量％以上９９質量％以下のポリプロピレン系樹脂と、１質量％以上４５質量％以下の、側鎖に脂環構造を有するポリマーとを含有し、
（２）前記Ａ層は、少なくとも一方向に延伸されている、
ことを特徴とする延伸フィルムを提供する。