特許 7587902 金属部材、金属樹脂接合体、及び金属樹脂接合体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-11-13

(45)【発行日】2024-11-21

(54)【発明の名称】金属部材、金属樹脂接合体、及び金属樹脂接合体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29C 65/46 20060101AFI20241114BHJP

   B23K 26/352 20140101ALN20241114BHJP

【ＦＩ】

B29C65/46

B23K26/352

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2024522308

(86)(22)【出願日】2023-11-16

(86)【国際出願番号】 JP2023041367

【審査請求日】2024-04-12

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】305011787

【氏名又は名称】睦月電機株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110003395

【氏名又は名称】弁理士法人蔦田特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】斎 聖一

【審査官】羽鳥 公一

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０２３／１４４９７４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０２１／２３００２５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０２３－０５９６２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０２３／００３７５８６（ＵＳ，Ａ１）

【文献】中国特許出願公開第１１６３２９７６０（ＣＮ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２３Ｋ ２６／００－２６／７０

Ｂ２９Ｃ ４５／００－４５／２４

Ｂ２９Ｃ ４５／４６－４５／６３

Ｂ２９Ｃ ４５／７０－４５／７２

Ｂ２９Ｃ ４５／７４－４５／８４

Ｂ２９Ｃ ６３／００－６３／４８

Ｂ２９Ｃ ６５／００－６５／８２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

下記式（１）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面に接合する銅又はアルミニウムから構成された金属部材において、
前記樹脂接合面と接触する金属接合面を備え、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属部材。

【数1】

式（１）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【請求項2】

下記式（２）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面に接合する銅から構成された金属部材において、
前記樹脂接合面と接触する金属接合面を備え、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属部材。

【数2】

式（２）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【請求項3】

前記粗面化部の断面ＳＥＭ観察によるボックスカウント法により求めたフラクタル次元が２．１以上３．０以下である、請求項１又は２に記載の金属部材。

【請求項4】

前記粗面化部が所定方向に延びる溝状に設けられている、請求項１又は２に記載の金属部材。

【請求項5】

銅又はアルミニウムから構成された金属部材の金属接合面と、下記式（３）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体において、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属樹脂接合体。

【数3】

式（３）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【請求項6】

銅から構成された金属部材の金属接合面と、下記式（４）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体において、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属樹脂接合体。

【数4】

式（４）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【請求項7】

銅又はアルミニウムから構成された金属部材の金属接合面と、下記式（５）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体を製造する方法において、
前記金属接合面に凹部を有する粗面化部と、前記粗面化部の周囲に周辺部と、を形成するとともに、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数を異ならせて、前記金属接合面に対してヨウ化メチレンが拡張濡れとなる処理を行う、金属樹脂接合体の製造方法。

【数5】

式（５）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【請求項8】

銅から構成された金属部材の金属接合面と、下記式（６）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体を製造する方法において、
前記金属接合面に凹部を有する粗面化部と、前記粗面化部の周囲に周辺部と、を形成するとともに、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数を異ならせて、前記金属接合面に対して純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる処理を行う、金属樹脂接合体の製造方法。

【数6】

式（６）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、金属部材、金属樹脂接合体、及び金属樹脂接合体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

金属からなる金属部材と合成樹脂からなる合成樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体を製造する方法として、金属部材における合成樹脂部材と接触する面（金属接合面）にアンカと呼ばれる凹凸形状の粗面化部を形成することで、金属部材と合成樹脂部材との接合強度を高めることが提案されている（例えば、下記特許文献１参照）。

【0003】

金属接合面に粗面化部を設けた金属樹脂接合体において強固な接合を得るためには、入り組んだ粗面化部を金属接合面に形成し、合成樹脂部材を構成する合成樹脂を粗面化部の内部へ充填させる必要がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特許第５９９８３０３号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、合成樹脂部材を構成する合成樹脂を粗面化部の内部へ充填させることが難しく、安定した接合強度を得ることが困難である。粗面化部の内部へ合成樹脂の充填が不十分であると、金属部材と合成樹脂部材の接合面における気密性及び液密性が低下する。

【0006】

本発明は、以上の点に鑑みてなされたものであり、合成樹脂部材との接合面における気密性及び液密性を確保しつつ、合成樹脂部材を強固に接合することができる金属部材、金属樹脂接合体、及び金属樹脂接合体の製造方法を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本実施形態によれば、下記［１］～［１５］の態様が提供される。

【0008】

［１］下記式（１）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面に接合する金属部材において、
前記樹脂接合面と接触する金属接合面を備え、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属部材。

【0009】

【数1】

式（１）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0010】

［２］下記式（２）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面に接合する金属部材において、
前記樹脂接合面と接触する金属接合面を備え、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属部材。

【0011】

【数2】

式（２）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0012】

［３］前記粗面化部の断面ＳＥＭ観察によるボックスカウント法により求めたフラクタル次元が２．１以上３．０以下である、上記［１］又は［２］に記載の金属部材。

【0013】

［４］ 前記粗面化部が所定方向に延びる溝状に設けられている、上記［１］又は［２］に記載の金属部材。

【0014】

［５］ 金属部材の金属接合面と、下記式（３）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体において、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属樹脂接合体。

【0015】

【数3】

式（３）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0016】

［６］ 金属部材の金属接合面と、下記式（４）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体において、
前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属樹脂接合体。

【0017】

【数4】

式（４）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0018】

［７］ 金属部材の金属接合面と、下記式（５）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体を製造する方法において、
前記金属接合面に凹部を有する粗面化部と、前記粗面化部の周囲に周辺部と、を形成するとともに、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数を異ならせて、前記金属接合面に対してヨウ化メチレンが拡張濡れとなる処理を行う、金属樹脂接合体の製造方法。

【0019】

【数5】

式（５）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0020】

［８］ 金属部材の金属接合面と、下記式（６）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面と、を接触させて、前記金属部材と前記樹脂部材とを接合した金属樹脂接合体を製造する方法において、
前記金属接合面に凹部を有する粗面化部と、前記粗面化部の周囲に周辺部と、を形成するとともに、前記粗面化部と前記周辺部とで前記金属部材を構成する金属の酸化数を異ならせて、前記金属接合面に対して純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる処理を行う、金属樹脂接合体の製造方法。

【0021】

【数6】

式（６）において、γ_w ^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0022】

［９］ 前記樹脂接合面を第１温度に加熱した前記金属接合面に接触させ、前記金属部材と前記樹脂部材とを第１圧力で加圧する第１工程と、前記金属接合面が前記第１温度より低い第２温度において、前記第１圧力より高い第２圧力で前記金属部材と前記樹脂部材とを加圧する第２工程と、を備える、上記［７］または［８］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0023】

［１０］前記第１工程を実行すると、前記金属接合面の加熱を停止又は加熱量を低減量するとともに前記金属部材と前記樹脂部材とを加圧する圧力を前記第１圧力から前記第２圧力に変更して前記第２工程を実行する、上記［９］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0024】

［１１］前記第１工程を実行すると、前記金属接合面を前記第２温度まで降温した後に
前記金属部材と前記樹脂部材とを加圧する圧力を前記第１圧力から前記第２圧力に変更して前記第２工程を実行する、上記［９］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0025】

［１２］前記第１温度は前記樹脂部材を構成する樹脂材料の融点以上の温度である、上記［９］～［１１］のいずれか１つに記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0026】

［１３］前記第１温度は前記樹脂材料の融点以上であって前記樹脂材料の融点より２０℃高い上限温度以下である、上記［１２］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0027】

［１４］前記第２温度は前記樹脂部材を構成する樹脂材料の融点より１０℃高い温度以下である、上記［１１］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【0028】

［１５］前記第１温度は前記樹脂材料の融点以上であって前記樹脂材料の融点より２０℃高い上限温度以下であり、前記第２温度は前記樹脂材料の融点より１０℃高い温度以下であって前記樹脂材料の融点より２０℃低い下限温度以上である、上記［１４］に記載の金属樹脂接合体の製造方法。

【発明の効果】

【0029】

上記構成を備えることにより、合成樹脂部材との接合面における気密性を確保しつつ、合成樹脂部材を強固に接合することができる。

【図面の簡単な説明】

【0030】

【図1】本発明の一実施形態に係る金属樹脂接合体の概略構成を示す断面図

【図2】図１の金属樹脂接合体を構成する金属部材の接合面の概略構成を示す平面図

【図3】本発明の一実施形態に係る金属樹脂接合体の製造方法に用いる接合装置の概略構成を示す図であって、金属接合面２２に合成樹脂部材１０を配置した状態を示す。

【図4】本発明の一実施形態に係る金属樹脂接合体の製造方法に用いる接合装置の概略構成を示す図であって、金属接合面２２に合成樹脂部材１０が接合した状態を示す。

【図5】実施例１における金属部材の金属接合面のＳＥＭ写真

【図6】実施例１における金属部材の断面のＳＥＭ写真

【発明を実施するための形態】

【0031】

以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。図面では、説明のために部材の大きさなどが誇張されて書かれている場合がある。本発明は下記実施形態に限定されない。下記実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。

【0032】

（１）金属樹脂接合体３０
まず、本実施形態の製造方法によって製造される金属樹脂接合体３０について説明する。図１に示すように、金属樹脂接合体３０は、合成樹脂からなる合成樹脂部材１０と、金属からなる金属部材２０とを備える。

【0033】

合成樹脂部材１０の一表面は、金属部材２０と接合する樹脂接合面１２となっている。金属部材２０の一表面は、合成樹脂部材１０の樹脂接合面１２と接合する金属接合面２２となっている。金属樹脂接合体３０は、合成樹脂部材１０の樹脂接合面１２と金属部材２０の金属接合面２２とを接合したものである。

【0034】

（２）合成樹脂部材１０
合成樹脂部材１０は、合成樹脂をブロック状、板状、又は線状等の所定の形状に成形した部材である。また、合成樹脂部材１０は、合成樹脂の塗膜や、合成樹脂製の接着剤からなる接着層であってもよい。

【0035】

合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂として、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂等の種々の合成樹脂を用いることができる。具体例を挙げると、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ樹脂）、ポリオキシメチレン樹脂（ＰＯＭ樹脂）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリエチレン樹脂（ＰＥ樹脂）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）、６ナイロン樹脂（ＰＡ６樹脂）や６６ナイロン等（ＰＡ６６）のポリアミド樹脂（ＰＡ樹脂）、エポキシ樹脂（エポキシ接着剤）、液晶ポリマー（ＬＣＰ樹脂）、変性ポリフェニレンエーテル樹脂（変性ＰＰＥ）、リアクター型軟質ポリプロピレン系樹脂（メタロセン系リアクター型ＴＰＯ樹脂）、ペルフルオロアルコキシアルカン樹脂（ＰＦＡ樹脂）、ポリアクリルアミド樹脂（ＰＡＭ樹脂）、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ樹脂）、ポリカーボネート樹脂（ＰＣ樹脂）、ポリフッ化ビニリデン樹脂（ＰＶＤＦ樹脂）、ポリ塩化ビニリデン樹脂（ＰＶＣＤ樹脂）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）、ポリ塩化ビニル樹脂（ＰＶＣ樹脂）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリフッ化ビニル樹脂（ＰＶＦ樹脂）、ポリスチレン樹脂（ＰＳ樹脂）、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ樹脂）、パラフィン樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂（ＰＴＦＥ樹脂）、ヘキサフルオロプロピレン樹脂（ＨＦＰ樹脂）などである。

【0036】

また、合成樹脂部材１０は、上記のような合成樹脂に炭素繊維が配合された炭素繊維強化樹脂（ＣＦＲＴＰ）や、上記のような合成樹脂にガラス繊維、タルクなどの補強材や難燃化材や劣化防止剤やエラストマー成分などが配合されたものでもよい。

【0037】

（３）金属部材２０
金属部材２０は、金属をブロック状、板状、又は線状等の所定形状に成形した部材である。金属部材２０を構成する金属としては、特に限定されず種々の金属を用いることができる。

【0038】

例えば、金属部材２０を構成する金属として銅（Cu）、鉄（Fe）、アルミニウム（Al）、チタン（Ti）ニッケル（Ni）、クロム（Cr）等を用いることができる。また、金属部材２０は、銅合金、鉄合金（鉄鋼材）、アルミニウム合金、ステンレス、チタン合金、ニッケル合金、クロム合金等の２種以上の金属からなる合金から構成されてもよい。

【0039】

金属部材２０の形状は、用途等に応じて所望の形状とすることができる。金属部材２０の成形方法は、任意の方法を適用することができ、所望の形状の型に溶融した金属等を流し込む鋳造や、工作機械等による切削加工や、プレス機械等による打ち抜き加工等を用いてもよい。

【0040】

金属樹脂接合体３０において樹脂接合面１２と金属接合面２２との間での気体及び液体のシール性能（気密性及び液密性）を高めたり、接合強度を高めたりするためには、樹脂接合面１２を金属接合面２２に隙間なく接触させる必要がある。樹脂接合面１２を金属接合面２２に隙間なく接触させるためには、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂の金属接合面での接触角を小さくして濡れ性を高める必要がある。

【0041】

そこで、本実施形態の金属部材２０の金属接合面２２はヨウ化メチレンや純水が拡張濡れとなる面をなしている。

【0042】

（４）金属接合面２２
金属接合面２２は、凹形状の粗面化部２３と、粗面化部２３の周囲に設けられた周辺部２４とを備え、粗面化部２３と周辺部２４とで金属部材２０を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンや純水が拡張濡れとなる面を構成している。

【0043】

具体的には、図１及び図２に示すように、金属接合面２２に設けられた粗面化部２３は、所定方向（以下、この方向を第１方向Ｘということもある）に延びる溝形状をなしている。金属接合面２２には複数の粗面化部２３が第１方向Ｘに垂直な第２方向Ｙに間隔をあけて設けられている。第２方向Ｙに隣り合う粗面化部２３の間や粗面化部２３の第２方向Ｙ外側には周辺部２４が設けられている。

【0044】

なお、粗面化部２３は、図２のような直線状の溝に限定されず、例えば、円周方向に延びる円形状の溝や、旋回するにつれて中心から遠ざかる螺旋状の溝であってもよい。

【0045】

金属部材２０において、粗面化部２３にある金属の酸化数と、周辺部２４にある金属の酸化数が異なっている。つまり、粗面化部２３と周辺部２４とで金属部材２０を構成する金属の価数が異なっており、１つの金属原子に結合する酸素原子の数が異なっている。

【0046】

本明細書において、粗面化部２３にある金属の酸化数と周辺部２４にある金属の酸化数とが異なっているか否かは、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）によって判断する。つまり、Ｘ線光電子分光法によって測定される金属及び金属酸化物に対応したスペクトルのピーク面積から算出される金属の濃度に対する金属酸化物の濃度の比率Ｒを、粗面化部２３及び周辺部２４において取得する。そして、粗面化部２３の比率Ｒと周辺部２４の比率Ｒとの差ΔＲを周辺部の比率Ｒで除して得られる比率Ｓ（以下、この比率を差異率Ｓということもある）が３％以上であると、粗面化部２３にある金属の酸化数と周辺部２４にある金属の酸化数とが異なっていると判断する。

【0047】

なお、本実施形態では、差異率Ｓが３％以上であると粗面化部２３にある金属の酸化数と周辺部２４にある金属の酸化数とが異なっていると判断したが、この差異率Ｓが大きいほど、合成樹脂の濡れ性が高くなる。金属樹脂接合体３０において高い接合強度や高いシール性能が必要な場合などでは、差異率Ｓが５％以上であると粗面化部２３と周辺部２４において金属の酸化数が異なっていると判断してもよい。

【0048】

このような金属接合面２２では、上記の差異率Ｓを変更したり、金属接合面２２に設ける粗面化部２３の面積を変更したりすることで、金属接合面２２をヨウ化メチレンが拡張濡れとなる面としたり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる面としたりすることができる。

【0049】

本明細書において拡張濡れとは、ヨウ化メチレンや純水等の液体を金属接合面２２に滴下してから１秒間以内に金属接合面２２上の液滴の接触角が１０°以下になることをいう。

【0050】

なお、金属接合面２２に設けた粗面化部２３（つまり、粗面化部２３を構成する凹溝の内壁面）が、（ａ）フラクタル次元Ｄが２．１≦Ｄ≦３．０を満たすフラクタル表面、（ｂ）クルトシス（ｓｋｕ）が３以上の表面、（ｃ）スキューネスが０以上の表面、のうち少なくとも１つを満たすことが好ましい。

【0051】

フラクタル次元Ｄは断面ＳＥＭ観察によるボックスカウント法により求めた次元である。

【0052】

クルトシス（ｓｋｕ）は、ＩＳＯ ２５１７８に規定される高さ分布の鋭さを表すパラメータであり、尖り度とも称される。クルトシス（ｓｋｕ）＝３は高さ分布が正規分布であることを意味し、クルトシス（ｓｋｕ）＞３であると表面に鋭い山や谷が多く、クルトシス（ｓｋｕ）＜３であると表面が平坦であることを意味する。

【0053】

スキューネス（ｓｓｋ）は、ＩＳＯ ２５１７８にて規定される三次元表面性状パラメータの一つであり、平均面からの高さ分布の偏りの度合いを示す指標である。スキューネス（ｓｓｋ）が０である場合は表面形状が平均面に対して対称であり、ｓｓｋが０を超えると表面形状が平均面に対して下側、すなわち高さが低い側に偏りがあり、凸部の頂部近傍が鋭く細くなる傾向にあると把握できる測定値である。

【0054】

また、粗面化部２３を上記（ａ）を満たすフラクタル表面に設け、粗面化部２３の見かけ上の面積に対する粗面化部２３のフラクタル形状を考慮した表面積の比率αを大きくすることに換えて、あるいは、比率αを大きくすることに加え、粗面化部２３のおける接触率ζを小さくすることで、金属接合面２２の濡れ性を向上させることができる。

【0055】

つまり、粗面化部２３の見かけ上の面積に対する剛直な板を金属接合面２２に重ねた時の接触面積の接触率ζを小さくすることが良く、例えば尖塔形の突起状になっている表面が優れている。粗面化部２３は接合時に金属接合面２２の空気が排除されやすい形状であることが好ましく、例えば、粗面化部２３を第１方向Ｘに沿って延びる凹溝状に設けることで、金属接合面２２の空気が外部へ排出され、合成樹脂が粗面化部２３に充填されやすくなる。

【0056】

（５）金属樹脂接合体３０の製造方法
次に、金属樹脂接合体３０の製造方法について説明する。

【0057】

まず、所定形状に成形した合成樹脂部材１０と金属部材２０を準備する。そして、金属部材２０の金属接合面２２に粗面化部２３を形成する表面処理工程を行う。

【0058】

その後、表面処理を施して粗面化部２３を形成した金属接合面２２に、合成樹脂部材１０の樹脂接合面１２を接合する接合工程を行う。これにより、金属部材２０の金属接合面２２に合成樹脂部材１０が接合された金属樹脂接合体３０が得られる。以下、表面処理工程及び接合工程について詳述する。

【0059】

（５－１）表面処理工程
表面処理工程では、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂の種類によって、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなるように金属接合面２２に表面処理を施したり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなるように金属接合面２２に表面処理を施したりする。

【0060】

具体的には、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が、下記式（１）を満たす場合、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなるように金属接合面２２に第１表面処理を行う。第１表面処理は、金属接合面２２に粗面化部２３を形成するとともに、粗面化部２３と周辺部２４とで金属部材２０を構成する金属の酸化数を異ならせる表面処理である。

【0061】

【数7】

式（１）において、γiod^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γiod^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0062】

また、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が、下記式（２）を満たす場合、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなるように金属接合面２２に第２表面処理を行う。第２表面処理は、金属接合面２２に粗面化部２３を形成するとともに、粗面化部２３と周辺部２４とで金属部材２０を構成する金属の酸化数を異ならせる表面処理である。

【0063】

【数8】

式（２）において、γw^pは純水の表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γiod^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【0064】

なお、本明細書において、表面自由エネルギー及び接触角は、ＩＳＯ１９４０３に準じた方法で測定した値である。また、固体の表面自由エネルギーの極性成分及び成分解析にはＯＷＲＫ法を採用し、純水及びヨウ化メチレンの２つの試薬を用いた接触角の測定で求めた値である。ヨウ化メチレン、純水、及び代表的な合成樹脂の固体の表面自由エネルギー、ｆ（γ^p、γ^ｄ）の値、及びｇ（γ^p、γ^ｄ）の値は下記表１の通りである。なお、ｆ（γ^p、γ^ｄ）の値、及びｇ（γ^p、γ^ｄ）の値が大きいほど拡張濡れ性が良いことを示している。

【0065】

【表1】

【0066】

第１表面処理及び第２表面処理は、金属部材２０に対して、レーザ光の照射と、酸素濃度を制御した雰囲気への暴露とによって行う。

【0067】

すなわち、まず、レーザ光の照射位置を第１方向Ｘへ移動（走査）させながらパルス状のレーザ光を金属接合面２２に照射する。これにより、レーザ光が照射された箇所に第１方向Ｘの延びる粗面化部２３が形成され、粗面化部２３の周囲のレーザ光が照射されていない箇所に周辺部２４が形成される。

【0068】

そして、酸素濃度を制御した雰囲気中に、粗面化部２３及び周辺部２４が形成された金属部材２０を暴露することにより、粗面化部２３及び周辺部２４とで金属の酸化数を異ならせる。

【0069】

なお、金属部材２０を暴露する雰囲気の酸素濃度及び当該雰囲気に金属部材２０を暴露させる時間（例えば、１時間から１ヶ月）の少なくとも一方を制御することで、粗面化部２３と周辺部２４とで金属の酸化数を異ならせるとともに、後述する差異率Ｓを調整することができる。

【0070】

金属部材２０を構成する金属によって第１表面処理及び第２表面処理において実施するレーザ光の照射条件が異なるため一概に規定することが困難であるが、一例として、金属部材２０がＡｌから構成されている場合は次の通りである。

【0071】

すなわち、使用するレーザは９００～１１００ｎｍの波長を有する近赤外光を発するパルスレーザを使用することができ、例えばＹＶＯ４レーザ、ファイバーレーザ、エキシマレーザ、ディスクレーザを使用することができる。レーザ条件は下記式（７）で表されるスポット間隔Ｍがレーザスポット半径Ｒの２倍以下、下記式（８）で表されるレーザ光の強度Ｕが１．０×１０５Ｗ／ｍｍ^２以上１．０×１０９Ｗ／ｍｍ^２以下を満たすパルス状のレーザ光を第２方向Ｙへ走査させながら金属接合面３２に照射する。

【0072】

Ｍ＝Ｖ／Ｑ・・・式（７）
Ｕ＝Ｅ／（２πＲ^２×Ｑ×Ｂ）・・・式（８）
式（７）～（８）中、Ｖはレーザ光を走査させる速度（ｍｍ／ｓｅｃ）、Ｑはレーザ光の周波数（Ｈｚ）、Ｅはレーザパワー（Ｗ）、Ｒはレーザ光のスポット半径（ｍｍ）、Ｂはレーザ光のパルス半値幅（ｓｅｃ）を表す。

【0073】

図２に示すように、複数の粗面化部２３を第２方向Ｙに間隔をあけて形成する場合、第２方向Ｙに所定間隔をあけた位置に同様のパルス状のレーザ光を第１方向Xへ走査させながら金属接合面２２に照射する。

【0074】

なお、金属接合面２２に占める粗面化部２３の割合や、レーザ光を金属接合面２２に照射して粗面化部２３を形成してからの酸素雰囲気への暴露条件を制御することで、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる第１表面処理を行ったり、純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れとなる第２表面処理を行ったりする。第１表面処理及び第２表面処理において実施する酸素濃度を制御した雰囲気に金属部材２０を暴露する条件の一例を挙げると、第１表面処理では、酸素濃度が１５質量％以上２５質量％以下、温度が２５℃の雰囲気中に１時間以上１週間以内暴露する。第２表面処理では、酸素濃度が０質量％以上５質量％以下、温度が２５℃の雰囲気中に１分間以上１週間以下暴露する。第２表面処理は、第１表面処理に比べて酸素雰囲気への暴露時間を短くしたり、酸素濃度の低い雰囲気へ暴露したりすることが好ましい。

【0075】

また、第１表面処理及び第２表面処理において同一の条件でレーザ光を照射して粗面化部２３及び周辺部２４を形成するが、第２表面処理では第１表面処理に比べて金属接合面２２に占める粗面化部２３の割合を高くすることが好ましい。

【0076】

（５－２）接合工程
合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が熱可塑性樹脂の場合、接合工程では、例えば、金属部材２０及び合成樹脂部材１０を加熱した状態で、金属接合面２２に樹脂接合面１２を加圧しながら接触させる。これにより、金属部材２０の金属接合面２２に合成樹脂部材１０が接合され金属樹脂接合体３０が得られる。本実施形態では、図３に示すような接合装置５０を用いて第１工程及び第２工程を行い、金属樹脂接合体３０を製造する。

【0077】

接合装置５０は、金属部材２０が載置されるステージ５１と、ステージ５１に載置された金属部材２０を誘導加熱する加熱装置５２と、合成樹脂部材１０を金属部材２０に加圧接合するプレス装置５３と、加熱装置５２及びプレス装置５３を制御する制御装置６０とを備える。

【0078】

加熱装置５２は、電源装置（不図示）に接続された誘導加熱コイルを備え、制御装置６０からの指令を受けて電源装置から駆動電源が入力されると、誘導加熱コイルから磁界を発生させてステージ５１に載置された金属部材２０の金属接合面２２を誘導加熱する。

【0079】

加熱装置５２は、ステージ５１に載置された金属部材２０の金属接合面２２の温度を測定する温度センサ５６を備える。温度センサ５６が検出した金属接合面２２の温度は制御装置６０に入力される。制御装置６０は、温度センサ５６から入力される検出温度に基づいて、金属接合面２２の温度が所定温度になるように加熱装置５２の出力を制御する。

【0080】

なお、本実施形態では、温度センサ５６は、非接触式の放射温度計からなり、加熱装置５２の誘導加熱コイルにおける合成樹脂部材１０に近接する部分の温度を測定する。この温度センサ５６は、樹脂接合面１２と金属接合面２２との間に設けた熱電対と測定温度の相関関係が予め調べられている。つまり、樹脂接合面１２と金属接合面２２との間に熱電対を設けた状態で加熱装置５２によって金属接合面２２を加熱しながら温度センサ５６及び熱電対において温度測定を行い、温度センサ５６及び熱電対の測定温度の相関関係が調べられている。温度センサ５６はその測定結果から前記熱電対との相関関係に基づいて推測される熱電対の温度を金属接合面２２の温度とする。

【0081】

プレス装置５３は、セラミックス等の絶縁体で形成されたロッド５４と、ロッド５４を移動させて合成樹脂部材１０を金属部材２０に押し当てる加圧部５５と、ロッド５４が合成樹脂部材１０を金属部材２０に押し付けたときに合成樹脂部材１０に作用する圧力を検出する圧力センサ５７とを備える。

【0082】

ロッド５４は、図３に示すように、加熱装置５２が有する誘導加熱コイルの中空部分に挿入され、合成樹脂部材１０と対向するように配置されていてもよい。

【0083】

加圧部５５は、加圧力を変動制御できるサーボモーターや、電空レギュレータにより制御された空圧式シリンダや、スプリング式加圧器などを備える。加圧部５５は、制御装置６０からの指令を受けて、ロッド５４とともに合成樹脂部材１０を移動させる速度や位置と、合成樹脂部材１０を金属部材２０に押し当てる時の圧力を制御することができる。

【0084】

圧力センサ５７は、合成樹脂部材１０が金属部材２０に当接して金属部材２０を加圧したときに合成樹脂部材１０に作用する圧力を検出し、検出した圧力を制御装置６０に入力する。制御装置６０は、圧力センサ５７から入力される検出圧力に基づいて、合成樹脂部材１０に作用する圧力が所定圧力になるようにプレス装置５３の加圧部５５の出力を制御する。

【0085】

制御装置６０は、コンピュータを備え、加熱装置５２、プレス装置５３、温度センサ５６及び圧力センサ５７に接続されている。

【0086】

制御装置６０は、温度センサ５６及び圧力センサ５７の検出結果や予め定められたプログラムに従って、加熱装置５２とプレス装置５３の動作を制御することで、ステージ５１に載置された金属接合面２２に樹脂接合面１２を接合して金属部材２０と合成樹脂部材１０とを一体化する。

【0087】

具体的には、接合装置５０を用いて金属樹脂接合体３０を製造するには、第１表面処理あるいは第２表面処理を行った金属接合面２２がこの後にセッティングする合成樹脂部材１０と対向するように、ステージ５１の上に金属部材２０を載置する。

【0088】

次いで、ステージ５１に載置した金属部材２０の金属接合面２２に樹脂接合面１２を対向配置する。図３に示すように、本実施形態では、樹脂接合面１２が金属接合面２２に接触するように合成樹脂部材１０を配置する。

【0089】

次いで、合成樹脂部材１０を挟んで金属部材２０の金属接合面２２に対向するように加熱装置５２を配置する。図３に示す場合では、加熱装置５２を合成樹脂部材１０の上方に配置し、加熱装置５２と金属部材２０との間に合成樹脂部材１０を配置する。

【0090】

次いで、加熱装置５２によって金属接合面２２を第１温度Ｔ１に加熱することで、金属接合面２２に接触する樹脂接合面１２を第１温度Ｔ１に加熱するとともに、第１温度Ｔ１に加熱した状態で金属部材２０と合成樹脂部材１０とを第１圧力Ｐ１で加圧する第１工程を行う。

【0091】

具体的には、制御装置６０が加熱装置５２に駆動電源を供給して、加熱装置５２に設けられた誘導加熱コイルから磁界を発生させて金属部材２０の金属接合面２２を加熱する。その際、温度センサ５６によって検出される金属接合面２２の温度が第１温度Ｔ１になるように、加熱装置５２に供給する駆動電源や加熱装置５２に設けられた誘導加熱コイルの位置等を調整する。

【0092】

上記のような金属部材２０の加熱とともに、プレス装置５３が、ロッド５４を移動させて合成樹脂部材１０を金属部材２０に押し付け、圧力センサ５７の検出圧力が第１圧力Ｐ１となるように合成樹脂部材１０及び金属部材２０を加圧する。これによりプレス装置５３は、第１温度Ｔ１に加熱された金属接合面２２に樹脂接合面１２を接触させ、合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧する。

【0093】

例えば、プレス装置５３は、所定時間Ｓｐ１（例えば、０．１秒以上１０秒以下）合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧する。プレス装置５３が合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧している間、加熱装置５２は金属接合面２２の温度が第１温度Ｔ１を維持するように金属部材２０を加熱し続けていることが好ましい。

【0094】

なお、加熱装置５２が金属接合面２２を第１温度Ｔ１へ昇温している間、プレス装置５３は合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧してもよい。例えば、金属接合面２２の温度が室温から第１温度Ｔ１に達するまで第１圧力Ｐ１で加圧しながら昇温する。金属接合面２２の昇温時に合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧することで、金属接合面２２から樹脂接合面１２へ熱が伝達されやすくなり、樹脂接合面１２を速やかに第１温度Ｔ１に昇温することができる。

【0095】

また、金属接合面２２の温度が第１温度Ｔ１に達するまで、プレス装置５３が合成樹脂部材１０及び金属部材２０は加圧せず、第１温度Ｔ１に達してからプレス装置５３が合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で加圧してもよい。

【0096】

本実施形態では、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が上記式（１）を満たす場合、金属接合面２２に第１表面処理が施され、合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が上記式（２）を満たす場合、金属接合面２２に第２表面処理が施されている。

【0097】

そのため、第１工程において、合成樹脂部材１０は、金属接合面２２に接触する樹脂接合面１２付近の合成樹脂が溶融あるいは軟化すると、合成樹脂が金属接合面２２に広がり粗面化部２３の内部に充填される（図４参照）。

【0098】

金属接合面２２の粗面化部２３に上記（ａ）～（ｃ）を満たすような凹凸面が形成されている場合、粗面化部２３に流れ込んだ合成樹脂は、粗面化部２３に設けられた凹凸面の隙間に入り込みやすくなる。

【0099】

そして、プレス装置５３が合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第１圧力Ｐ１で所定時間Ｓｐ１加圧すると、第１工程を終了して第２工程へ移行する。

【0100】

第２工程に移行すると、加熱装置５２は金属部材２０の加熱を停止又は加熱量を低減する。また、プレス装置５３は、圧力センサ５７の検出圧力が第１圧力Ｐ１より高い第２圧力Ｐ２となるように合成樹脂部材１０及び金属部材２０を加圧する。

【0101】

第２工程において、加熱装置５２が金属部材２０の加熱を停止又は加熱量を低減すると、金属接合面２２において第１温度Ｔ１を維持することができなくなり第１温度Ｔ１から温度が低下する。金属接合面２２の温度が低下している間、プレス装置５３は、合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第２圧力Ｐ２で加圧する。

【0102】

プレス装置５３は、樹脂接合面１２及び金属接合面２２の温度が少なくとも第２温度Ｔ２に降温するまで、合成樹脂部材１０及び金属部材２０を第２圧力Ｐ２で加圧する。ここで、第２温度Ｔ２とは第１温度Ｔ１よりも低い温度である。プレス装置５３は、合成樹脂部材１０及び金属部材２０の温度が第２温度Ｔ２より低い第３温度Ｔ３に降温するまで、合成樹脂部材１０及び金属部材２０を加圧し続けることが好ましい。

【0103】

そして、合成樹脂部材１０及び金属部材２０の温度が所定温度になるまで降温すると、金属部材２０に合成樹脂部材１０が接合された金属樹脂接合体３０を接合装置５０から取り出す。

【0104】

ここで、第１温度Ｔ１は、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ以上であって、熱可塑性樹脂の分解温度以下（つまり、熱可塑性樹脂が気化し始める温度以下）とすることができる。好ましくは、熱可塑性樹脂の分解温度より２０℃低い温度以下に第１温度Ｔ１を設定することができる。より好ましくは、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ以上であって熱可塑性樹脂の融点Ｔｍより２０℃高い温度（第１上限温度）以下（Ｔｍ≦Ｔ１≦Ｔｍ＋２０℃）に第１温度Ｔ１を設定することができる。

【0105】

第２温度Ｔ２は、第１温度Ｔ１より低い温度であればよいが、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂の融点Ｔｍより１０℃高い温度（第２上限温度）以下（Ｔ２≦Ｔｍ＋１０℃）であることが好ましく、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂の融点Ｔｍより２０℃低い温度（下限温度）以上に第２温度Ｔ２を設定することが好ましい。つまり、下限温度以上であって第２上限温度以下（Ｔｍ－２０℃≦Ｔ２＜Ｔｍ＋１０℃）に第２温度Ｔ２を設定することが好ましい。

【0106】

第３温度Ｔ３は、得られた金属樹脂接合体３０をハンドリングしやすい温度であればよいが、例えば、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移点、及び、５０℃のいずれか低い温度以下とすることができる。

【0107】

また、第１工程において、合成樹脂部材１０及び金属部材２０を加圧する第１圧力Ｐ１は、加熱された金属部材２０の熱が熱伝導によって合成樹脂部材１０を金属部材と同じ温度にするための接触が十分に得られる圧力で有れば良く、熱可塑性樹脂の圧縮降伏応力以下の圧力であることが好ましい。この第１圧力Ｐ１は、合成樹脂部材１０を構成する熱可塑性樹脂により変わるため、一概に規定することが困難であるが、１０ＭＰａ以下であることが好ましい。

【0108】

第２工程において合成樹脂部材１０及び金属部材２０を加圧する第２圧力Ｐ２は、第１圧力Ｐ１より高い圧力であればよいが、例えば、１０ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下であることが好ましい。

【0109】

なお、第１工程から第２工程へ移行する際に、加熱装置５２及びプレス装置５３のいずれか一方の設定を先に変更してから他方の設定を変更してもよく、また、両方の設定を同時に変更してもよい。

【0110】

つまり、第１工程から第２工程へ移行する際に、加熱装置５２による加熱の停止又は加熱量の低減を行った後にプレス装置５３による加圧力を第１圧力Ｐ１から第２圧力Ｐ２に変更してもよく、加熱装置５２による加熱の停止又は加熱量の低減とプレス装置５３による加圧力の変更とを同時に行ってもよい。また、プレス装置５３による加圧力を変更した直後に加熱装置５２による加熱の停止又は加熱量の低減を行ってもよい。

【0111】

また、本実施形態では、プレス装置５３が金属部材２０へ向けて合成樹脂部材１０を移動する場合について説明したが、金属部材２０を合成樹脂部材１０へ向けて移動させてもよい。

【0112】

また、合成樹脂部材１０と金属部材２０とを局所的に接合してもよく、合成樹脂部材１０と金属部材２０とを広い範囲にわたって接合してもよい。また、接合箇所の平面形状も点状、線状、面状など任意の形状であってもよい。

【0113】

また、本実施形態では、第１工程から第２工程へ移行する際に、金属接合面２２の温度を考慮することなく、プレス装置５３による加圧力を第１圧力Ｐ１から第２圧力Ｐ２に変更したが、第１工程を実行した後、金属接合面２２の温度が第２温度Ｔ２まで降温してから金属部材２０と合成樹脂部材１０とを加圧する圧力を第１圧力Ｐ１から第２圧力Ｐ２に変更してもよい。

【0114】

つまり、上記と同様に第１工程を所定時間Ｓｐ１実行すると、まず、加熱装置５２による加熱の停止又は加熱量の低減を行う。そして、樹脂接合面１２及び金属接合面２２の温度が第１温度Ｔ１より低い第２温度Ｔ２になるまで降温（冷却）する。樹脂接合面１２及び金属接合面２２の温度が第２温度Ｔ２になると、プレス装置５３は合成樹脂部材１０及び金属部材２０の加圧力を第１圧力Ｐ１から第２圧力Ｐ２に変更して第２工程を開始する。

【0115】

このような接合方法であると、合成樹脂部材１０が過度に変形することのない適切なタイミングでプレス装置５３による加圧力を変更することができ、合成樹脂部材１０の変形を抑えつつ、高い接合強度の金属樹脂接合体３０を得ることができる。

【0116】

（６）効果
ヨウ化メチレンが拡張濡れする金属接合面２２に対して、上記した式（１）を満たす合成樹脂は高い濡れ性を示す。そのため、このような合成樹脂を樹脂接合面１２に有する合成樹脂部材１０を金属部材２０の金属接合面２２に接合することで、接合時に合成樹脂が融点付近の比較的低い温度であっても、高い圧力を加えることなく金属接合面２２に合成樹脂が広がり、金属接合面２２に設けられた粗面化部２３に隙間なく合成樹脂が充填される。その結果、合成樹脂部材１０と金属部材２０との間の気密性及び液密性を得つつ、強固に接合することができる。

【0117】

純水及びヨウ化メチレンが拡張濡れする金属接合面２２に対して、上記した式（２）を満たす合成樹脂は高い濡れ性を示す。そのため、このような合成樹脂を樹脂接合面１２に有する合成樹脂部材１０を金属部材２０の金属接合面２２に接合することで、接合時に合成樹脂が融点付近の比較的低い温度であっても、高い圧力を加えることなく金属接合面２２に合成樹脂が広がり、金属接合面２２に設けられた粗面化部２３に隙間なく合成樹脂が充填される。その結果、合成樹脂部材１０と金属部材２０との間の気密性を得つつ、強固に接合することができる。

【0118】

本実施形態において、粗面化部２３の断面ＳＥＭ観察によるボックスカウント法により求めたフラクタル次元Ｄが２．１以上３．０以下であると、粗面化部２３が表面粗さの大きいフラクタル面となり、合成樹脂が金属接合面２２に対して高い濡れ性を示すため、接合時に合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が金属接合面２２に広がりやすくなる。

【0119】

また、粗面化部２３は、クルトシス（ｓｋｕ）が３以上、あるいは、スキューネスが０以上であると、合成樹脂が金属接合面２２に対して高い濡れ性を示すため、接合時に合成樹脂部材１０を構成する合成樹脂が金属接合面２２に広がりやすくなる。

【0120】

本実施形態において、金属接合面２２に設けた粗面化部２３が所定方向に延びる凹溝状であると、合成樹脂部材１０と金属部材２０とを接合する際に、粗面化部２３に存在する空気が溝に沿って外部へ押し出され、合成樹脂が粗面化部２３に隙間なく充填されやすくなる。

【0121】

（７）実施例
上記した実施形態の効果を具体的に示すために、実施例１～８、比較例１～３の金属部材（試験片）を作製した。なお、本発明は実施例１～８に限定されるものではない。

【0122】

実施例１～８及び比較例１～２において、レーザ波長が１０６４ｎｍ、スポット半径が０．０３ｍｍのシングルモードレーザを照射して金属部材の金属接合面に第１方向の長さが１８ｍｍの粗面化部を、第２方向に０．１ｍｍピッチで形成した。なお、実施例１～４及び比較例１～２に使用した金属は下記表１に示すとおりである。

【0123】

実施例１、３、５及び７は金属接合面に粗面化部を形成してから酸素濃度０．５質量％で残部が窒素からなる２５℃の雰囲気下で２４時間放置したものであり、実施例２、４、６及び８は金属接合面に粗面化部を形成してから酸素濃度２０質量％で残部が窒素からなる２５℃の雰囲気下で２４時間放置したものである。また、比較例１～３は、金属接合面に粗面化部を形成した後、酸によって金属接合面に付着する酸化物を除去した後、酸素濃度２０質量％で残部が窒素からなる２５℃の雰囲気下で１週間放置して金属接合面上に均一の酸化膜を形成し、金属接合面において金属の酸化数を一定にした。

【0124】

そして、実施例１～４及び比較例１～２の金属部材の金属接合面に、ＰＡ６６樹脂、ＰＰＳ樹脂、ＰＢＴ樹脂及びＰＰ樹脂からなる合成樹脂部材を接合して接合強度試験用の試験片（金属樹脂接合体）を作製した。実施例５～８及び比較例３の金属部材の金属接合面に、ＰＡ６６樹脂及びＰＰＳ樹脂からなる合成樹脂部材を接合して接合強度試験用の試験片（金属樹脂接合体）を作製した。なお、金属部材の寸法は１８ｍｍ×４５ｍｍ×１．６ｍｍ、合成樹脂部材の寸法は１０ｍｍ×４０ｍｍ×３．０ｍｍ、金属部材と合成樹脂部材との接合の寸法は１０ｍｍ×５ｍｍである。

【0125】

また、実施例１、２、４及び比較例１、２の金属部材に金属接合面を貫通する直径２０ｍｍの貫通孔を設け、当該貫通孔を塞ぐように金属接合面にＰＡ６６樹脂、ＰＰＳ樹脂を接合してヘリウム（Ｈｅ）リーク試験用の試験片を作製した。

【0126】

実施例１～８及び比較例１～３に使用した金属部材の詳細、合成樹脂部材の詳細、金属部材の寸法、合成樹脂部材の寸法、合成樹脂部材と金属部材との接合面積（オーバラップ面積）は、以下の通りである。
・Ｃｕ：Ｃ１１００
・Ａｌ：Ａ１０５０
・ＳＵＳ３０４
・Ｆｅ：ＳＰＣＣ
・ＰＡ６６樹脂：旭化成レオナ６６（１３００Ｓ）
・ＰＰＳ樹脂：サスティール（登録商標）ＳＧＸ１２０
・ＰＢＴ樹脂：東レトレコン（１１０Ｇ-Ｘ５４）
・ＰＰ樹脂：ノバテック（登録商標） ＨＧ３０Ｕ
評価方法は次の通りである。

【0127】

（Ａ）金属接合面のＳＥＭ観察
実施例１～８及び比較例１～３の金属部材について、合成樹脂部材を接合していない状態で粗面化部が形成された金属接合面と金属部材の断面についてＳＥＭ観察を行った。図５及び６は実施例２の金属部材の平面図及び断面図を示し、図５において符号Ｘは第１方向（レーザ光を走査した方向）を示し、符号Ｙは第２方向を示す。

【0128】

図５及び図６に示すように、レーザが照射された箇所に第１方向Ｘに延びる凹溝状の粗面部が形成され、その周囲にレーザが照射されていない周辺部が形成されている。粗面部の内部には、ボックスカウント法により求めたフラクタル次元が２．３５であるフラクタル面が形成されていた。

【0129】

実施例１、３～８及び比較例１～３についても実施例２と同様の粗面化部が金属接合面に形成されていた。

【0130】

（Ｂ）差異率Ｓ
ＸＰＳ測定装置（アルバック・ファイ製ＰＨＩ５０００ＶｅｒｓａＰｒｏｂｅＩＩ）を用い、実施例１～４及び比較例１～２の粗面化部と周辺部を以下の条件で測定した。なお、測定範囲の直径は、粗面化部２３や周辺部２４の幅（第２方向Ｙの長さ）より小さく設定することが好ましく、粗面化部２３及び周辺部２４の幅の１／２以下に設定することが好ましい。

【0131】

＜ＸＰＳ測定条件＞
Ｘ線条件：Ａｌ ａｌｐｈａ ｍｏｎｏ ４．５Ｗ
測定範囲：φ１８μｍ
実施例１、２及び比較例１では、粗面化部及び周辺部に由来するＣｕの２ｐ３／２スペクトルを取得し、取得したスペクトルからＣｕ及びＣｕ_２Ｏに対応するピークと、ＣｕＯに対応するピークに分離した後、各ピークのピーク面積を算出した。そして、粗面化部及び周辺部のそれぞれについて、Ｃｕ及びＣｕ_２Ｏに対応するピークのピーク面積Ｓ１に対するＣｕＯに対応するピークのピーク面積Ｓ２の比率Ｒ（＝Ｓ２／Ｓ１）を算出し、粗面化部における比率Ｒと周辺部における比率Ｒを取得した。そして、粗面化部の比率Ｒと周辺部の比率Ｒとの差ΔＲを周辺部の比率Ｒで除して差異率Ｓを得た。

【0132】

実施例３、４及び比較例２では、粗面化部及び周辺部に由来するＡｌの２ｐスペクトルを取得し、取得したスペクトルからＡｌに対応するピークと、Ａｌ_２Ｏ_３に対応するピークに分離した後、各ピークのピーク面積を算出した。そして、粗面化部及び周辺部のそれぞれについて、Ａｌに対応するピークのピーク面積Ｓ３に対するＡｌ_２Ｏ_３に対応するピークのピーク面積Ｓ４の比率Ｒ（＝Ｓ４／Ｓ３）を算出し、粗面化部における比率Ｒと周辺部における比率Ｒを取得した。そして、粗面化部２３の比率Ｒと周辺部２４の比率Ｒとの差ΔＲを周辺部の比率Ｒで除して差異率Ｓを得た。

【0133】

なお、実施例１～４及び比較例１～２において、粗面化部及び周辺部のそれぞれ４箇所からスペクトルを取得し、取得したスペクトルから算出される差異率Ｓの平均値を各試験片の差異率Ｓとした。

【0134】

（Ｃ）金属接合面の濡れ性
実施例１～８及び比較例１～３の金属部材の金属接合面に対してヨウ化メチレン及び純水が拡張濡れとなるか否かを確認した。

【0135】

協和界面科学株式会社ＤＭｓ－４０１を用い、ヨウ化メチレン及び純水を各試験片の金属接合面に滴下してから１秒後に金属接合面上の液滴の接触角が１０°以下であれば拡張濡れであるとし、接触角が１０°より大きければ付着濡れとした。

【0136】

（Ｄ）接合強度試験
実施例１～８及び比較例１～３の上記接合強度試験用の試験片について接合強度を測定した。ＪＩＳ Ｋ ６８５０に規定された試験方法のうち、合成樹脂部材の寸法、金属部材の寸法、合成樹脂部材と金属部材との接合面積を上記の通りに変更し、その他の条件を同規格に準じて、引張試験機（島津製作所、オートグラフ AGX-V）を用い、引張速度１０ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度２５℃で測定した。なお、実施例１～２及び比較例１の試験片をそれぞれ４個ずつ作製し、４個の測定値の平均値をそれぞれの接合強度とした。

【0137】

（Ｅ）Ｈｅリーク試験
実施例１～２、４及び比較例１～２の上記Ｈｅリーク試験用の試験片について、Ｈｅを１．５気圧に加圧してＪＩＳ Ｚ ２３３１に規定された真空フード法により、金属接合面と樹脂接合面との間の気密性を評価した。数値が小さいほど高真空を維持することができ気密性が高いことを示す。

【0138】

【表2】

【0139】

結果は、表２に示すとおりである。差異率Ｓが３％未満の比較例１～２ではヨウ化メチレン及び純水が付着濡れとなった。

【0140】

一方、差異率Ｓが３％以上の実施例１～８ではヨウ化メチレンが拡張濡れとなった。また、実施例１、３、５及び７ではヨウ化メチレンとともに純水も拡張濡れとなった。

【0141】

ヨウ化メチレン及び純水が拡張濡れとなる実施例１、３の試験片や、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなり純水が付着濡れとなる実施例２、４の試験片は、比較例１、２と比較して、ＰＡ６６樹脂、ＰＰＳ樹脂、ＰＢＴ樹脂及びＰＰ樹脂と高い接合強度で接合された。また、ヨウ化メチレン及び純水が拡張濡れとなる実施例５、７の試験片や、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなり純水が付着濡れとなる実施例６、８の試験片は、比較例１～３と比較して、ＰＡ６６樹脂及びＰＰＳ樹脂と高い接合強度で接合された。

【0142】

また、実施例１、２及び４の試験片は、比較例１、２と比較して、ＰＡ６６樹脂及びＰＰＳ樹脂との接合面の気密性が高かった。

【0143】

特に、ヨウ化メチレン及び純水が拡張濡れとなる実施例１、３、５、７の試験片は、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなり純水が付着濡れとなる実施例２、４、６、８の試験片と比較して、上記式（２）を満たすＰＡ６６樹脂と高い接合強度で接合された。

【0144】

また、実施例１の試験片は実施例２の試験片と比較して上記式（２）を満たすＰＡ６６樹脂との接合面の気密性も高かった。

【符号の説明】

【0145】

１０…合成樹脂部材、１２…樹脂接合面、２０…金属部材、２２…金属接合面、２３…粗面化部、２４…周辺部、５０…接合装置、５１…ステージ、５２…加熱装置、５３…プレス装置、５４…ロッド、５５…加圧部、５６…温度センサ、５７…圧力センサ、６０…制御装置

【要約】

気密性を確保しつつ強固に合成樹脂部材を接合することができる金属部材、金属樹脂接合体、及び金属樹脂接合体の製造方法を提供する。
下記式（１）を満たす合成樹脂を有する樹脂部材の樹脂接合面に接合する金属部材において、前記樹脂接合面と接触する金属接合面を備え、前記金属接合面は、凹部が設けられた粗面化部と、前記粗面化部の周囲に設けられた周辺部とを備え、前記粗面化部と前記周辺部とで金属部材を構成する金属の酸化数が異なり、ヨウ化メチレンが拡張濡れとなる、金属部材。
【数１】

式（１）において、γ_iod ^pはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）γ_iod ^ｄはヨウ化メチレンの表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γ^pは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分（mJ/m²）、γ^ｄは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの分散成分（mJ/m²）、γは前記合成樹脂の固体状態における表面自由エネルギーの極性成分と分散成分との和（＝γ^p＋γ^ｄ）である。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】