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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-11-18
(45)【発行日】2024-11-26
(54)【発明の名称】グラフト変性体、接着剤、オレフィン系樹脂組成物および積層体
(51)【国際特許分類】
C08F 255/02 20060101AFI20241119BHJP
C08L 51/06 20060101ALI20241119BHJP
C08L 23/00 20060101ALI20241119BHJP
B32B 27/00 20060101ALI20241119BHJP
C09J 151/06 20060101ALI20241119BHJP
C09J 123/00 20060101ALI20241119BHJP
【ＦＩ】
C08F255/02
C08L51/06
C08L23/00
B32B27/00 D
C09J151/06
C09J123/00
【請求項の数】
12
(21)【出願番号】P 2022566932
(86)(22)【出願日】2021-11-30
(86)【国際出願番号】 JP2021043839
(87)【国際公開番号】W WO2022118836
(87)【国際公開日】2022-06-09
【審査請求日】2023-05-18
(31)【優先権主張番号】P 2020202205
(32)【優先日】2020-12-04
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001070
【氏名又は名称】弁理士法人エスエス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】市川 達也
(72)【発明者】
【氏名】原田 勝好
(72)【発明者】
【氏名】溝渕 悠介
(72)【発明者】
【氏名】後藤 友哉
【審査官】佐藤 貴浩
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－０４８１２７（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｆ２５５／００－２５５／１０
Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４
Ｂ３２Ｂ １／００－ ４３／００
Ｃ０９Ｊ １／００－２０１／１０
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーの、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーによるグラフト変性体であって、
該グラフト変性体におけるグラフト率が０．３～７質量％である、
グラフト変性体。
【請求項2】
前記カルボジイミドモノマーが、下記式（１）で表されるカルボジイミドモノマーである、請求項１に記載のグラフト変性体：【化1】
【請求項3】
前記Ｒ２が、脂環を含む炭素数４～２０の脂肪族炭化水素基である、請求項２に記載のグラフト変性体。
【請求項4】
前記カルボジイミドモノマーが、下記式（２）で表されるカルボジイミドモノマーである、請求項１に記載のグラフト変性体：【化2】
【請求項5】
前記Ｒ３はメチル基であり、Ｒ４は、分岐を有し、かつ、環を有さないアルキル基であり、ｍは２である、請求項４に記載のグラフト変性体。
【請求項6】
前記ベースポリマーが、カルボキシ基、酸無水物基、アミノ基、ヒドロキシ基およびチオール基から選ばれる少なくとも１つの活性水素含有基を有さないポリマーである、請求項１～５のいずれか１項に記載のグラフト変性体。
【請求項7】
前記ポリオレフィンが、エチレン系重合体およびプロピレン系重合体から選ばれる少なくとも１種である、請求項１～６のいずれか１項に記載のグラフト変性体。
【請求項8】
請求項１～７のいずれか１項に記載のグラフト変性体と、１種以上のオレフィン系重合体とを含む、オレフィン系樹脂組成物。
【請求項9】
請求項１～７のいずれか１項に記載のグラフト変性体または請求項８に記載のオレフィン系樹脂組成物を含む、接着剤。
【請求項10】
請求項１～７のいずれか１項に記載のグラフト変性体を含む層、および、請求項８に記載のオレフィン系樹脂組成物を含む層から選ばれる１つの層（Ａ）と、基材層（Ｂ）とを含む、積層体。
【請求項11】
前記基材層（Ｂ）が極性基を有する層である、請求項１０に記載の積層体。
【請求項12】
前記極性基がカルボキシ基またはヒドロキシ基である、請求項１１に記載の積層体。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明の一実施形態は、グラフト変性体、接着剤、オレフィン系樹脂組成物または積層体に関する。
【背景技術】
【0002】
ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィンは、機械的強度、剛性、耐熱性、耐薬品性、耐油性、透明性、低温での耐衝撃性等に優れており、これらの特性を利用して、フィルム、シート、ボトル等の包装材料・被覆材料、または壁紙等の装飾材料として広く用いられている。
【0003】
しかし、ポリオレフィンは分子中に極性基を含まないため、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリ（メタ）アクリレート、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチックなどの極性樹脂との相容性や、金属、ガラス、紙、または、前記極性樹脂などとの接着性が乏しく、これらの材料とブレンドして利用したり、積層して利用したりすることが制限されていた。
【0004】
このような問題を解決するために、従来、ポリオレフィンに極性基含有モノマーをグラフトして、前記相容性や接着性を向上させる方法が広く行われている。例えば、ポリオレフィンにグリシジル（メタ）アクリレートなどをグラフトさせる方法などが一般に広く用いられている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】特開平６－１４５２６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
前記特許文献１に記載の方法などで得られる変性ポリオレフィンは、前記相容性や接着性はある程度改良できるものの、該相容性や接着性は十分ではなく、特に、接着強度が十分ではなかったり、十分な接着強度を発現するには長時間を要していた。
【0007】
本発明の一実施形態は、ポリエステルやポリフェニレンサルファイドなどの極性基を有する基材に対し、短時間でも接着強度の高い層を形成可能なグラフト変性体を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明者が研究を進めた結果、下記構成例によれば、前記課題を解決できることを見出した。本発明の構成例は、以下の通りである。
【0009】
［１］ ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーの、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーによるグラフト変性体。
【0010】
［２］ 前記カルボジイミドモノマーが、下記式（１）で表されるカルボジイミドモノマーである、［１］に記載のグラフト変性体：
【0011】
【化1】
【0012】
［３］ 前記Ｒ2が、脂環を含む炭素数４～２０の脂肪族炭化水素基である、［２］に記載のグラフト変性体。
【0013】
［４］ 前記カルボジイミドモノマーが、下記式（２）で表されるカルボジイミドモノマーである、［１］に記載のグラフト変性体：
【0014】
【化2】
【0015】
［５］ 前記Ｒ3はメチル基であり、Ｒ4は、分岐を有し、かつ、環を有さないアルキル基であり、ｍは２である、［４］に記載のグラフト変性体。
【0016】
［６］ 前記ベースポリマーが、カルボキシ基、酸無水物基、アミノ基、ヒドロキシ基およびチオール基から選ばれる少なくとも１つの活性水素含有基を有さないポリマーである、［１］～［５］のいずれかに記載のグラフト変性体。
【0017】
［７］ 前記ポリオレフィンが、エチレン系重合体およびプロピレン系重合体から選ばれる少なくとも１種である、［１］～［６］のいずれかに記載のグラフト変性体。
【0018】
［８］ ［１］～［７］のいずれかに記載のグラフト変性体と、１種以上のオレフィン系重合体とを含む、オレフィン系樹脂組成物。
【0019】
［９］ ［１］～［７］のいずれかに記載のグラフト変性体または請求項８に記載のオレフィン系樹脂組成物を含む、接着剤。
【0020】
［１０］ ［１］～［７］のいずれかに記載のグラフト変性体を含む層、および、［８］に記載のオレフィン系樹脂組成物を含む層から選ばれる１つの層（Ａ）と、基材層（Ｂ）とを含む、積層体。
【0021】
［１１］ 前記基材層（Ｂ）が極性基を有する層である、［１０］に記載の積層体。
［１２］ 前記極性基がカルボキシ基またはヒドロキシ基である、［１１］に記載の積層体。
［１２］ 前記極性基がカルボキシ基またはヒドロキシ基である、［１１］に記載の積層体。
【発明の効果】
【0022】
本発明の一実施形態によれば、ポリエステルやポリフェニレンサルファイドなどの極性基を有する基材に対し、短時間（短いシール時間）でも接着強度の高い層を形成可能なグラフト変性体を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0023】
≪グラフト変性体≫
本発明の一実施形態に係るグラフト変性体（以下「本変性体」ともいう。）は、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーの、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーによるグラフト変性体であり、換言すれば、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーが、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーでグラフト変性された、グラフト変性体である。また本変性体は、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマー部分と、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーに由来するグラフト部分とを含むグラフト変性体であるともいえる。
本発明の一実施形態に係るグラフト変性体（以下「本変性体」ともいう。）は、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーの、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーによるグラフト変性体であり、換言すれば、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマーが、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーでグラフト変性された、グラフト変性体である。また本変性体は、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のベースポリマー部分と、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有するカルボジイミドモノマーに由来するグラフト部分とを含むグラフト変性体であるともいえる。
【0024】
本変性体によれば、ポリエステルやポリフェニレンサルファイドなどの極性基を有する基材に対し、短時間でも接着強度の高い層を形成可能である。
本変性体は、グリシジル（メタ）アクリレートによるグラフト変性体に比べ、ポリエステルやポリフェニレンサルファイドなどに存在する極性基との反応性が高いため、これらの基材への接着性に顕著に優れる。
さらに本変性体は、エチレンやプロピレン等のオレフィン系モノマーと前記カルボジイミドモノマーとのブロック共重合体やランダム共重合体ではなく、グラフト変性体であるため、前記効果を奏する。
本変性体は、グリシジル（メタ）アクリレートによるグラフト変性体に比べ、ポリエステルやポリフェニレンサルファイドなどに存在する極性基との反応性が高いため、これらの基材への接着性に顕著に優れる。
さらに本変性体は、エチレンやプロピレン等のオレフィン系モノマーと前記カルボジイミドモノマーとのブロック共重合体やランダム共重合体ではなく、グラフト変性体であるため、前記効果を奏する。
【0025】
本変性体におけるグラフト率は、本変性体の合成容易性や、前記相容性や接着性により優れるグラフト変性体を容易に得ることができ、また、得られるグラフト変性体が硬くなりすぎない等の点から、好ましくは０．３～７質量％、より好ましくは０．５～５質量％である。
前記グラフト率は、グラフト変性体中の、カルボジイミドモノマー由来の構造の質量であり、1Ｈ－ＮＭＲ測定、具体的には下記実施例に記載の方法により求めることができる。
前記グラフト率は、グラフト変性体中の、カルボジイミドモノマー由来の構造の質量であり、1Ｈ－ＮＭＲ測定、具体的には下記実施例に記載の方法により求めることができる。
【0026】
＜カルボジイミドモノマー＞
前記ベースポリマーをグラフト変性する際に用いられるカルボジイミドモノマーは、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有する化合物であれば特に制限されないが、本発明の効果がより発揮される等の点から、下記式（１）または（２）で表される化合物であることが好ましい。
前記ベースポリマーをグラフト変性する際に用いられるカルボジイミドモノマーは、２種以上であってもよいが、通常１種である。
前記ベースポリマーをグラフト変性する際に用いられるカルボジイミドモノマーは、カルボジイミド基と重合性二重結合とを有する化合物であれば特に制限されないが、本発明の効果がより発揮される等の点から、下記式（１）または（２）で表される化合物であることが好ましい。
前記ベースポリマーをグラフト変性する際に用いられるカルボジイミドモノマーは、２種以上であってもよいが、通常１種である。
【0027】
【化3】
【0028】
式（１）中、Ｒ1は水素原子またはメチル基であり、グラフト率の高い本変性体を容易に得ることができる等の点からは、水素原子が好ましい。
【0029】
式（１）中、Ｒ2は置換基を有してもよい炭化水素基である。該炭化水素基の具体例としては、置換基を有してもよいアルキル基またはアリール基が挙げられる。該置換基を有してもよいアルキル基は、鎖状（直鎖であってもよく、分岐を有していてもよい）であってもよいし、脂環を含んでいてもよい。
前記置換基を有してもよい炭化水素基の炭素数は、好ましくは１以上、より好ましくは３以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、さらに好ましくは８以下である。
前記炭化水素基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭素数１～８の炭化水素基、炭素数１～８のアルコキシ基、炭素数１～８のカルボン酸エステル基、炭素数１～８のスルホン酸エステル基、炭素数１～８のカルボニル基、炭素数１～８のアミド基、炭素数１～８のアミノ基、炭素数１～８スルフィド基、炭素数１～８のリン酸エステル基、炭素数１～８のアルキルシリル基、炭素数１～８のアルコキシシリル基が挙げられる。
前記置換基を有してもよい炭化水素基の炭素数は、好ましくは１以上、より好ましくは３以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、さらに好ましくは８以下である。
前記炭化水素基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭素数１～８の炭化水素基、炭素数１～８のアルコキシ基、炭素数１～８のカルボン酸エステル基、炭素数１～８のスルホン酸エステル基、炭素数１～８のカルボニル基、炭素数１～８のアミド基、炭素数１～８のアミノ基、炭素数１～８スルフィド基、炭素数１～８のリン酸エステル基、炭素数１～８のアルキルシリル基、炭素数１～８のアルコキシシリル基が挙げられる。
【0030】
これらの中でも、前記Ｒ2としては、カルボジイミドモノマーの溶解性、入手しやすさ、得られるグラフト変性体の精製のしやすさ等の点から、脂環を含む炭素数４～２０の脂肪族炭化水素基であることが好ましく、炭素数５～７の脂環式炭化水素基であることがより好ましい。
前記脂環としては、例えば、シクロブチル環、シクロペンチル環、シクロヘキシル環、シクロヘプチル環、炭化水素基を有するこれらの環が挙げられる。また、前記脂環は、アダマンチル環、メチルアダマンチル環などの多環式の環であってもよい。
前記脂環としては、例えば、シクロブチル環、シクロペンチル環、シクロヘキシル環、シクロヘプチル環、炭化水素基を有するこれらの環が挙げられる。また、前記脂環は、アダマンチル環、メチルアダマンチル環などの多環式の環であってもよい。
【0031】
【化4】
【0032】
式（２）中、Ｒ3は水素原子またはメチル基であり、極性基を有する基材に対する接着強度に優れる本変性体を容易に得ることができる等の点からは、メチル基が好ましい。
【0033】
式（２）中、Ｒ4は置換基を有してもよい炭化水素基である。該炭化水素基の具体例としては、置換基を有してもよいアルキル基またはアリール基が挙げられる。該置換基を有してもよいアルキル基は、鎖状（直鎖であってもよく、分岐を有していてもよい）であってもよいし、脂環を含んでいてもよい。
前記置換基を有してもよい炭化水素基の炭素数は、好ましくは１以上、より好ましくは３以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、さらに好ましくは８以下である。
前記炭化水素基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭素数１～８の炭化水素基、炭素数１～８のアルコキシ基、炭素数１～８のカルボン酸エステル基、炭素数１～８のスルホン酸エステル基、炭素数１～８のカルボニル基、炭素数１～８のアミド基、炭素数１～８のアミノ基、炭素数１～８スルフィド基、炭素数１～８のリン酸エステル基、炭素数１～８のアルキルシリル基、炭素数１～８のアルコキシシリル基が挙げられる。
前記置換基を有してもよい炭化水素基の炭素数は、好ましくは１以上、より好ましくは３以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、さらに好ましくは８以下である。
前記炭化水素基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭素数１～８の炭化水素基、炭素数１～８のアルコキシ基、炭素数１～８のカルボン酸エステル基、炭素数１～８のスルホン酸エステル基、炭素数１～８のカルボニル基、炭素数１～８のアミド基、炭素数１～８のアミノ基、炭素数１～８スルフィド基、炭素数１～８のリン酸エステル基、炭素数１～８のアルキルシリル基、炭素数１～８のアルコキシシリル基が挙げられる。
【0034】
これらの中でも、前記Ｒ4としては、極性基を有する基材、特にポリエステルに対する接着強度に優れる本変性体を容易に得ることができる等の点から、分岐を有し、かつ、環を有さないアルキル基であることが好ましく、分岐を有し、かつ、環を有さない炭素数３～７のアルキル基であることがより好ましい。
【0035】
前記分岐を有し、かつ、環を有さないアルキル基の好適例としては、イソプロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、１－メチルブチル基、１，２－ジメチルプロピル基、２－メチルブチル基、３－メチルブチル基、１－エチルプロピル基、１，１－ジメチルプロピル基、２，２－ジメチルプロピル基、１－メチルペンチル基、１，２－ジメチルブチル基、１，３－ジメチルブチル基、１，２，２－トリメチルプロピル基、２－メチルペンチル基、２，２－ジメチルブチル基、２，３－ジメチルブチル基、２－エチルブチル基、３－メチルペンチル基、３，３－ジメチルブチル基、４－メチルペンチル基、１－エチル－２－メチルプロピル基、１－エチルブチル基、１，１－ジメチルブチル基、１，１，２―トリメチルプロピル基、１－エチル－１－メチルプロピル基、１－メチルヘキシル基、１，２－ジメチルペンチル基、１，３－ジメチルペンチル基、１，４－ジメチルペンチル基、１，２，３－トリメチルブチル基、１，２，２－トリメチルブチル基、１，３，３－トリメチルブチル基、２－メチルヘキシル基、２，３－ジメチルペンチル基、２，４－ジメチルペンチル基、２，３，３－トリメチルブチル基、１，１－ジメチルペンチル基、１，１，２－トリメチルブチル基、１，１，３－トリメチルブチル基、１，１，２，２－テトラメチルプロピル基、２，２－ジメチルペンチル基、２，２，３－トリメチルブチル基、３－メチルヘキシル基、３，４－ジメチルペンチル基、３，３－ジメチルペンチル基、１－エチルペンチル基、１－エチル－２－メチルブチル基、１－エチル－３－メチルブチル基、１－エチル－２，２－ジメチルプロピル基、２－エチルペンチル基、２－エチル－３－メチルブチル基、１－エチル－１－メチルブチル基、１－エチル－１，２－ジメチルプロピル基、３－エチルペンチル基、１，１－ジエチルプロピル基、２，２－ジエチルプロピル基、１－プロピルブチル基、ジイソプロピルメチル基、１－イソプロピルブチル基が挙げられる。
【0036】
式（２）中、ｍは２以上の整数であり、カルボジイミドモノマーの溶解性、入手しやすさ、得られるグラフト変性体の精製のしやすさ等の点から、好ましくは２～６の整数であり、より好ましくは２～４の整数であり、特に好ましくは２である。
【0037】
＜ベースポリマー＞
前記カルボジイミドモノマーでグラフト変性される前のベースポリマーは、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のポリマーである。
該オレフィンの具体例としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、４－メチル－１－ペンテンが挙げられる。
前記ポリオレフィンは、これらのオレフィンの単独重合体であってもよく、２種以上のこれらのオレフィンの共重合体であってもよく、１種以上のこれらのオレフィンと、１種以上の下記コポリマーとの共重合体であってもよい。これらの中でも、前記ポリオレフィンとしては、エチレン系重合体、プロピレン系重合体、ブテン系重合体から選ばれる少なくとも１種のポリマーであることが好ましく、グラフト反応の際に溶媒を用いる場合、該溶媒への溶解性に優れ、かつ、グラフト反応後の不純物との分離性に優れる等の点から、エチレン系重合体、プロピレン系重合体から選ばれる少なくとも１種のポリマーであることがより好ましい。
前記ベースポリマーは、２種以上であってもよいが、通常１種である。
前記カルボジイミドモノマーでグラフト変性される前のベースポリマーは、ポリオレフィンから選ばれる少なくとも１種のポリマーである。
該オレフィンの具体例としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、４－メチル－１－ペンテンが挙げられる。
前記ポリオレフィンは、これらのオレフィンの単独重合体であってもよく、２種以上のこれらのオレフィンの共重合体であってもよく、１種以上のこれらのオレフィンと、１種以上の下記コポリマーとの共重合体であってもよい。これらの中でも、前記ポリオレフィンとしては、エチレン系重合体、プロピレン系重合体、ブテン系重合体から選ばれる少なくとも１種のポリマーであることが好ましく、グラフト反応の際に溶媒を用いる場合、該溶媒への溶解性に優れ、かつ、グラフト反応後の不純物との分離性に優れる等の点から、エチレン系重合体、プロピレン系重合体から選ばれる少なくとも１種のポリマーであることがより好ましい。
前記ベースポリマーは、２種以上であってもよいが、通常１種である。
【0038】
前記ベースポリマーは、本発明の効果がより発揮される等の点から、カルボキシ基、酸無水物基、アミノ基、ヒドロキシ基およびチオール基から選ばれる少なくとも１つの活性水素含有基を有さないポリマーであることが好ましい。
また、前記ベースポリマーは、本発明の効果がより発揮される等の点から、酸ハライド、アミド、イミド、エステルなどのカルボン酸誘導体基や、エポキシ基等の、水などにより容易に活性水素を持つ基に変換される基を有さないポリマーであることも好ましい。
また、前記ベースポリマーは、本発明の効果がより発揮される等の点から、酸ハライド、アミド、イミド、エステルなどのカルボン酸誘導体基や、エポキシ基等の、水などにより容易に活性水素を持つ基に変換される基を有さないポリマーであることも好ましい。
【0039】
前記ベースポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されないが、本変性体の合成容易性等の点から、好ましくは１００，０００以上、より好ましくは１５０，０００以上であり、好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは７００，０００以下である。
前記ベースポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）も特に制限されないが、同様の理由から、好ましくは４０，０００以上、より好ましくは５０，０００以上であり、好ましくは５００，０００以下、より好ましくは３００，０００以下である。
前記ベースポリマーの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）も特に制限されないが、好ましくは１．５以上、より好ましくは２．０以上であり、好ましくは６．０以下、より好ましくは５．０以下である。
前記ベースポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）も特に制限されないが、同様の理由から、好ましくは４０，０００以上、より好ましくは５０，０００以上であり、好ましくは５００，０００以下、より好ましくは３００，０００以下である。
前記ベースポリマーの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）も特に制限されないが、好ましくは１．５以上、より好ましくは２．０以上であり、好ましくは６．０以下、より好ましくは５．０以下である。
【0040】
前記ＭｗおよびＭｎは、東ソー（株）製のＨＬＣ－８３２１ ＧＰＣ／ＨＴ型 ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）を用いて以下の条件で測定した値である。
分離カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ6－ＨＴ（２本）とＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ6－ＨＴＬ（２本）（いずれも７．５ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ、東ソー（株）製）
カラム温度：１４０℃
移動相：ｏ－ジクロロベンゼン（０．０２５％ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）含有）
展開速度：１．０ｍＬ／分
試料濃度：０．１％（ｗ／ｖ）
試料注入量：０．４ｍＬ
検出器：示差屈折計
装置の較正：単分散ポリスチレン（東ソー（株）製、＃３ｓｔｄ ｓｅｔ）を用いた
分離カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ6－ＨＴ（２本）とＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ6－ＨＴＬ（２本）（いずれも７．５ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ、東ソー（株）製）
カラム温度：１４０℃
移動相：ｏ－ジクロロベンゼン（０．０２５％ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）含有）
展開速度：１．０ｍＬ／分
試料濃度：０．１％（ｗ／ｖ）
試料注入量：０．４ｍＬ
検出器：示差屈折計
装置の較正：単分散ポリスチレン（東ソー（株）製、＃３ｓｔｄ ｓｅｔ）を用いた
【0041】
前記ベースポリマーは、従来公知の方法で合成することができ、また、市販品を用いてもよい。
前記従来公知の方法としては特に制限されず、例えば、遷移金属を含む配位重合触媒系を用いる方法が挙げられる。具体的には、塩化マグネシウム担持型チタン触媒、可溶性バナジウム化合物とアルキルアルミニウムハライド化合物とを含むバナジウム系触媒、または、メタロセン化合物と有機アルミニウムオキシ化合物とを含むメタロセン触媒等の触媒の存在下に、エチレンまたはプロピレンと、必要に応じて後述のコモノマーとを（共）重合させることで合成する方法が挙げられる。
前記従来公知の方法としては特に制限されず、例えば、遷移金属を含む配位重合触媒系を用いる方法が挙げられる。具体的には、塩化マグネシウム担持型チタン触媒、可溶性バナジウム化合物とアルキルアルミニウムハライド化合物とを含むバナジウム系触媒、または、メタロセン化合物と有機アルミニウムオキシ化合物とを含むメタロセン触媒等の触媒の存在下に、エチレンまたはプロピレンと、必要に応じて後述のコモノマーとを（共）重合させることで合成する方法が挙げられる。
【0042】
［エチレン系重合体］
前記エチレン系重合体は、該重合体中のエチレン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、エチレンの単独重合体であってもよく、エチレンとコモノマーとの共重合体であってもよい。共重合体の場合、その構造は特に制限されない。
前記エチレン系重合体は、該重合体中のエチレン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、エチレンの単独重合体であってもよく、エチレンとコモノマーとの共重合体であってもよい。共重合体の場合、その構造は特に制限されない。
【0043】
前記コモノマーとしては、例えば、プロピレン、炭素数４～２０のα－オレフィンおよび共役ポリエンから選ばれる少なくとも１種のモノマーが挙げられ、これらの中でも、プロピレン、炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましい。
前記炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、直鎖状であっても分岐状であってもよく、例えば、１－ブテン、２－ブテン、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンが挙げられる。
前記エチレン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。なお、プロピレン由来やブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％のエチレン系重合体は、本明細書では、エチレン系重合体という。
前記炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、直鎖状であっても分岐状であってもよく、例えば、１－ブテン、２－ブテン、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンが挙げられる。
前記エチレン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。なお、プロピレン由来やブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％のエチレン系重合体は、本明細書では、エチレン系重合体という。
【0044】
［プロピレン系重合体］
前記プロピレン系重合体は、該重合体中のプロピレン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、プロピレンの単独重合体であってもよく、プロピレンとコモノマーとの共重合体であってもよい。これら（共）重合体の構造は特に制限されない。
前記プロピレン系重合体は、該重合体中のプロピレン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、プロピレンの単独重合体であってもよく、プロピレンとコモノマーとの共重合体であってもよい。これら（共）重合体の構造は特に制限されない。
【0045】
前記コモノマーとしては、例えば、エチレン、炭素数４～２０のα－オレフィンおよび共役ポリエンから選ばれる少なくとも１種のモノマーが挙げられ、これらの中でも、エチレン、炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましい。
前記炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、エチレン系重合体の欄で挙げた炭素数４～２０のα－オレフィンと同様のα－オレフィン等が挙げられる。
前記プロピレン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。なお、ブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％のプロピレン系重合体は、本明細書では、プロピレン系重合体という。
前記炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、エチレン系重合体の欄で挙げた炭素数４～２０のα－オレフィンと同様のα－オレフィン等が挙げられる。
前記プロピレン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。なお、ブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％のプロピレン系重合体は、本明細書では、プロピレン系重合体という。
【0046】
［ブテン系重合体］
前記ブテン系重合体は、該重合体中のブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、ブテン、特に１－ブテンの単独重合体であってもよく、ブテン（特に１－ブテン）とコモノマーとの共重合体であってもよい。これら（共）重合体の構造は特に制限されない。
前記ブテン系重合体は、該重合体中のブテン由来の構成単位の含有量が５０質量％以上である重合体であれば特に制限されず、ブテン、特に１－ブテンの単独重合体であってもよく、ブテン（特に１－ブテン）とコモノマーとの共重合体であってもよい。これら（共）重合体の構造は特に制限されない。
【0047】
前記コモノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン、炭素数５～２０のα－オレフィンおよび共役ポリエンから選ばれる少なくとも１種のモノマーが挙げられ、これらの中でも、エチレン、プロピレン、炭素数５～２０のα－オレフィンが好ましい。
前記炭素数５～２０のα－オレフィンとしては、エチレン系重合体の欄で挙げた炭素数５～２０のα－オレフィンと同様のα－オレフィン等が挙げられる。
前記ブテン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。
前記炭素数５～２０のα－オレフィンとしては、エチレン系重合体の欄で挙げた炭素数５～２０のα－オレフィンと同様のα－オレフィン等が挙げられる。
前記ブテン系重合体中の前記コモノマー由来の構成単位の含有量は、ペレットやパウダーのブロッキングが無く取り扱いやすい等の点から、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。
【0048】
＜本変性体の合成方法＞
本変性体の合成方法は特に制限されず、前記ベースポリマーを前記カルボジイミドモノマーでグラフト変性したグラフト変性体が得られれば特に制限されないが、本変性体を容易に合成できる等の点から、前記ベースポリマーを溶剤に溶解または分散した液、好ましくは前記ベースポリマーを有機溶剤に溶解した溶液に、ラジカル開始剤および前記カルボジイミドモノマーを添加して反応（グラフト反応）させる方法が好ましい。なお、ベースポリマーを均質に流動させることができる攪拌能力を有する反応装置を用いる場合には、溶剤を用いなくてもよい。
前記方法によれば、グラフト重合が起こるため、グラフト変性体が得られる。
本変性体の合成方法は特に制限されず、前記ベースポリマーを前記カルボジイミドモノマーでグラフト変性したグラフト変性体が得られれば特に制限されないが、本変性体を容易に合成できる等の点から、前記ベースポリマーを溶剤に溶解または分散した液、好ましくは前記ベースポリマーを有機溶剤に溶解した溶液に、ラジカル開始剤および前記カルボジイミドモノマーを添加して反応（グラフト反応）させる方法が好ましい。なお、ベースポリマーを均質に流動させることができる攪拌能力を有する反応装置を用いる場合には、溶剤を用いなくてもよい。
前記方法によれば、グラフト重合が起こるため、グラフト変性体が得られる。
【0049】
前記グラフト反応に用いるカルボジイミドモノマーの使用量は、グラフト率が前記範囲にある本変性体を容易に得ることができ、カルボジイミドモノマー自体の重合体（以下「非グラフト化ポリマー」ともいう。）の生成を抑制できる等の点から、ベースポリマー１モルに対し、好ましくは１０～１０００モル、より好ましくは１０～８００モルである。
【0050】
前記ラジカル開始剤としては、例えば、有機ペルオキシド、アゾ化合物が挙げられ、具体的には、ベンゾイルペルオキシド、ジクロロベンゾイルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ペルオキシベンゾエート）ヘキシン－３、１，４－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、ｔｅｒｔ－ブチルペルアセテート、２，５－ジメチル－２，５－ジ－（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシ）ヘキシン－３、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシ）ヘキサン、ｔｅｒｔ－ブチルペルベンゾエート、ｔｅｒｔ－ブチルペルフェニルアセテート、ｔｅｒｔ－ブチルペルイソブチレート、ｔｅｒｔ－ブチルペル－ｓｅｃ－オクトエート、ｔｅｒｔ－ブチルペルピバレート、クミルペルピバレート、ｔｅｒｔ－ブチルペルジエチルアセテート、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシイソプロピルモノカーボネート（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート）等の有機ペルオキシド；アゾビスイソブチロニトリル、ジメチルアゾイソブチレート等のアゾ化合物が挙げられる。これらの中では、ジクミルペルオキシド、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシ）ヘキシン－３、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシ）ヘキサン、１，４－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシイソプロピルモノカーボネート等の有機ペルオキシドが好ましい。
前記ラジカル開始剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
前記ラジカル開始剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
【0051】
前記グラフト反応に用いるラジカル開始剤の使用量は、グラフト反応が効率よく起こり、グラフト率が前記範囲にある本変性体を容易に得ることができる等の点から、カルボジイミドモノマー１モルに対し、好ましくは０．０１モル以上、より好ましくは０．０５モル以上であり、好ましくは０．７モル以下、より好ましくは０．５モル以下である。
【0052】
前記有機溶剤としては、前記カルボジイミドモノマーのグラフト反応を著しく阻害せず、かつ、グラフト反応を行う温度領域でベースポリマーと親和性を有する有機溶剤が好ましい。このような有機溶剤の具体例としては、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン等の脂肪族炭化水素系溶媒、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカヒドロナフタレン等の脂環族炭化水素系溶媒、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン、塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、テトラクロロエチレン等の塩素化炭化水素系溶媒、メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、ｉｓｏ－プロパノール、ｎ－ブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、ｔｅｒｔ－ブタノール等のアルコール系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、ジメチルフタレート等のエステル系溶媒、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジ－ｎ－アミルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキシアニソール等のエーテル系溶媒が挙げられる。また、水を溶剤として、懸濁重合、乳化重合することもできる。これらの溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。これらの溶剤の使用によって、反応液が均一相となることが好ましいが、不均一な複数の相となっても構わない。
【0053】
ベースポリマーを含む液を均質攪拌できる領域でグラフト反応を行うため、該液中のベースポリマーの濃度は、通常５０～５００ｇ／Ｌに設定されるが、高グラフト率を達成するためには、２００～５００ｇ／Ｌであることが好ましい。
【0054】
ラジカル開始剤およびカルボジイミドモノマーは、ベースポリマーを含む液（またはベースポリマー自体）に一括添加することでグラフト反応を開始させてもよいが、高グラフト率を達成するために、０．１～５時間程度の時間をかけて逐次的に添加することでグラフト反応を行うことが好ましい。
なお、ベースポリマーまたはベースポリマーを溶剤に溶解または分散した液にラジカル開始剤およびカルボジイミドモノマーを添加する場合には、これらの添加順は特に制限されず、例えば、前記のようにこれらを逐次的に添加する場合、ラジカル開始剤およびカルボジイミドモノマーを逐次的に添加してもよいし、先にカルボジイミドモノマーを添加した後、ラジカル開始剤を逐次的に添加してもよい。
なお、ベースポリマーまたはベースポリマーを溶剤に溶解または分散した液にラジカル開始剤およびカルボジイミドモノマーを添加する場合には、これらの添加順は特に制限されず、例えば、前記のようにこれらを逐次的に添加する場合、ラジカル開始剤およびカルボジイミドモノマーを逐次的に添加してもよいし、先にカルボジイミドモノマーを添加した後、ラジカル開始剤を逐次的に添加してもよい。
【0055】
前記グラフト反応は、通常６０℃以上の温度、好ましくは１００℃以上の温度、通常２００℃以下の温度、好ましくは１６０℃以下の温度で、通常２時間以上、好ましくは３時間以上、通常１０時間以下、好ましくは８時間以下行うことが望ましい。
【0056】
前記グラフト反応により得られた本変性体は、用いた溶媒、未反応のラジカル開始剤やカルボジイミドモノマー、副生する非グラフト化ポリマーなどを、ろ過、遠心分離、再沈殿操作および／または洗浄等を必要により組み合わせるなど、公知の方法を用いることにより精製・単離してもよい。
この場合、前記相容性や接着性により優れる本変性体を容易に得ることができる等の点から、本変性体中に含まれる非グラフト化ポリマーの含有量が、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下となるように、精製・単離することが望ましい。
この場合、前記相容性や接着性により優れる本変性体を容易に得ることができる等の点から、本変性体中に含まれる非グラフト化ポリマーの含有量が、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下となるように、精製・単離することが望ましい。
【0057】
＜本変性体の用途＞
本変性体は、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリ（メタ）アクリレート、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチックなどの極性樹脂やオレフィン系重合体との相容性に優れるため、これら極性樹脂やオレフィン系重合体を含む組成物の相容化剤、金属、ガラス、紙、または、前記極性樹脂やオレフィン系重合体などとの接着性に優れるため、これらを含む基材に対する接着剤、オレフィン系重合体への分散性に優れるため、オレフィン系重合体と混合して、オレフィン系樹脂組成物などとして用いることができる。
これらの中でも、本変性体は、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイドへの接着性に優れるため、本発明の効果がより発揮される等の点からは、ポリエステルやポリフェニレンサルファイド（を含む層）に対する接着剤、オレフィン系樹脂組成物として用いることが好ましい。
本変性体は、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリ（メタ）アクリレート、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチックなどの極性樹脂やオレフィン系重合体との相容性に優れるため、これら極性樹脂やオレフィン系重合体を含む組成物の相容化剤、金属、ガラス、紙、または、前記極性樹脂やオレフィン系重合体などとの接着性に優れるため、これらを含む基材に対する接着剤、オレフィン系重合体への分散性に優れるため、オレフィン系重合体と混合して、オレフィン系樹脂組成物などとして用いることができる。
これらの中でも、本変性体は、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイドへの接着性に優れるため、本発明の効果がより発揮される等の点からは、ポリエステルやポリフェニレンサルファイド（を含む層）に対する接着剤、オレフィン系樹脂組成物として用いることが好ましい。
【0058】
前記オレフィン系重合体としては、オレフィンを主体とする重合体であれば特に制限されず、種々公知のオレフィン系重合体を用いることができる。具体的には、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン等のα－オレフィンの単独または共重合体（例：高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ１－ブテン、ポリ４－メチル－１－ペンテン、低結晶性または非晶性のエチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体）、エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）またはその鹸化物、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体またはその金属塩（アイオノマー）、エチレン－環状オレフィン共重合体、これらの（共）重合体がマレイン酸やシラン化合物などの極性化合物でグラフト変性された重合体が挙げられる。
【0059】
本変性体を各種用途に使用する場合には、本発明の目的を損なわない範囲において必要に応じて、本変性体に、各種の添加剤を配合してもよい。
該添加剤としては、例えば、軟化剤、安定剤、充填剤、酸化防止剤、結晶核剤、ワックス、増粘剤、機械的安定性付与剤、レベリング剤、濡れ剤、造膜助剤、架橋剤、防腐剤、防錆剤、顔料、分散剤、凍結防止剤、消泡剤、粘着性付与剤、他の熱可塑性重合体、水、有機溶媒が挙げられ、これらはそれぞれ、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
該添加剤としては、例えば、軟化剤、安定剤、充填剤、酸化防止剤、結晶核剤、ワックス、増粘剤、機械的安定性付与剤、レベリング剤、濡れ剤、造膜助剤、架橋剤、防腐剤、防錆剤、顔料、分散剤、凍結防止剤、消泡剤、粘着性付与剤、他の熱可塑性重合体、水、有機溶媒が挙げられ、これらはそれぞれ、１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
【0060】
≪オレフィン系樹脂組成物≫
本発明の一実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、前記本変性体と、１種以上のオレフィン系重合体とを含めば特に制限されず、該オレフィン系樹脂組成物に含まれる本変性体は、１種でも、２種以上でもよい。
また、前記オレフィン系樹脂組成物は、前述の添加剤をそれぞれ、１種または２種以上含んでいてもよい。
本発明の一実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、前記本変性体と、１種以上のオレフィン系重合体とを含めば特に制限されず、該オレフィン系樹脂組成物に含まれる本変性体は、１種でも、２種以上でもよい。
また、前記オレフィン系樹脂組成物は、前述の添加剤をそれぞれ、１種または２種以上含んでいてもよい。
【0061】
前記オレフィン系樹脂組成物は、接着剤（接着性樹脂組成物）に使用できる他に、例えば、印刷インキ、塗料、ポリマー加工用機械洗浄剤、バインダーにも使用することができる。
【0062】
前記オレフィン系樹脂組成物中における本変性体の含有量は特に制限されないが、成形加工性や接着能の制御性、経済性等の点から、通常０．５質量％以上、好ましくは１質量％以上であり、通常４０質量％以下、好ましくは２５質量％以下である。
【0063】
前記オレフィン系樹脂組成物に含まれるオレフィン系重合体としては、前記本変性体の用途の欄に記載のオレフィン系重合体と同様の重合体等が挙げられる。
前記オレフィン系樹脂組成物中におけるオレフィン系重合体の含有量は特に制限されないが、成形加工性や接着能の制御性、経済性等の点から、通常６０質量％以上、好ましくは７５質量％以上であり、通常９９．５質量％以下、好ましくは９９質量％以下である。
前記オレフィン系樹脂組成物中におけるオレフィン系重合体の含有量は特に制限されないが、成形加工性や接着能の制御性、経済性等の点から、通常６０質量％以上、好ましくは７５質量％以上であり、通常９９．５質量％以下、好ましくは９９質量％以下である。
【0064】
≪接着剤≫
本発明の一実施形態に係る接着剤（感圧接着剤を含む）は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含めば特に制限されず、該接着剤に含まれる本変性体およびオレフィン系樹脂組成物はそれぞれ、１種でも、２種以上でもよい。
前記接着剤は、本変性体のみからなる接着剤であってもよく、前述のオレフィン系重合体や添加剤をそれぞれ、１種または２種以上含んでいてもよい。
前記本変性体を含む接着剤中における前記本変性体の含有量は特に制限されないが、通常５～１００質量％、好ましくは１０～１００質量％である。
本発明の一実施形態に係る接着剤（感圧接着剤を含む）は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含めば特に制限されず、該接着剤に含まれる本変性体およびオレフィン系樹脂組成物はそれぞれ、１種でも、２種以上でもよい。
前記接着剤は、本変性体のみからなる接着剤であってもよく、前述のオレフィン系重合体や添加剤をそれぞれ、１種または２種以上含んでいてもよい。
前記本変性体を含む接着剤中における前記本変性体の含有量は特に制限されないが、通常５～１００質量％、好ましくは１０～１００質量％である。
【0065】
前記接着剤は、種々公知の形態、例えば、水分散型接着剤、有機溶媒型接着剤、ホットメルト型接着剤として使用することができる。
【0066】
前記接着剤の接着対象としては、例えば、金属；ガラス；木材；紙；布；ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリ（メタ）アクリレート、オレフィン系重合体、ポリスチレン、ゴム、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチック、これら以外のエンジニアリングプラスチック等の熱可塑性樹脂；熱硬化性樹脂；を含む層またはこれらからなる層が挙げられる。
【0067】
≪積層体≫
本発明の一実施形態に係る積層体は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含む層（Ａ）と、基材層（Ｂ）とを含めば特に制限されず、該層（Ａ）を２層以上含んでいてもよく、該基材層（Ｂ）を２層以上含んでいてもよい。２層以上の層（Ａ）を含む場合、これらの層は、同一の層であってもよく、異なる層であってもよい。また、２層以上の基材層（Ｂ）を含む場合も同様に、これらの層は、同一の層であってもよく、異なる層であってもよい。
前記積層体としては、層（Ａ）と基材層（Ｂ）とを含む積層体、または、基材層（Ｂ）と層（Ａ）と基材層（Ｂ）とをこの順で含む積層体であることが好ましい。
本発明の一実施形態に係る積層体は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含む層（Ａ）と、基材層（Ｂ）とを含めば特に制限されず、該層（Ａ）を２層以上含んでいてもよく、該基材層（Ｂ）を２層以上含んでいてもよい。２層以上の層（Ａ）を含む場合、これらの層は、同一の層であってもよく、異なる層であってもよい。また、２層以上の基材層（Ｂ）を含む場合も同様に、これらの層は、同一の層であってもよく、異なる層であってもよい。
前記積層体としては、層（Ａ）と基材層（Ｂ）とを含む積層体、または、基材層（Ｂ）と層（Ａ）と基材層（Ｂ）とをこの順で含む積層体であることが好ましい。
【0068】
前記層（Ａ）は、前記本変性体、前記接着剤または前記オレフィン系樹脂組成物を用いて得ることができる。該層（Ａ）に本変性体が含まれていることは、赤外分光分析により判断することができる。
【0069】
前記層（Ａ）の厚さは特に制限されず、積層体の用途により適宜選択すればよいが、好ましくは２～１０００μｍである。
また、前記基材層（Ｂ）の厚さも特に制限されず、積層体の用途により適宜選択すればよいが、好ましくは２～１０００μｍである。
また、前記基材層（Ｂ）の厚さも特に制限されず、積層体の用途により適宜選択すればよいが、好ましくは２～１０００μｍである。
【0070】
前記基材層（Ｂ）としては、例えば、金属；ガラス；木材；紙；布；ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリ（メタ）アクリレート、オレフィン系重合体、ポリスチレン、ゴム、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチック、これら以外のエンジニアリングプラスチック等の熱可塑性樹脂；熱硬化性樹脂；を含む層またはこれらからなる層が挙げられる。
【0071】
前記熱可塑性樹脂としては、種々公知の熱可塑性樹脂、例えば、オレフィン系重合体（例：前記本変性体の用途の欄で挙げた重合体と同様の重合体）、ポリエステル（例：ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート）、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド（例：ナイロン－６、ナイロン－６６、ポリメタキシレンアジパミド）、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリメチルメタクリレート、ポリ酢酸ビニル、熱可塑性ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリスチレン、熱可塑性ポリウレタン、生分解性のプラスチック（例：ポリ乳酸等の脂肪族系ポリエステル）、変性フッ素樹脂、バイオマスプラスチック（例：スターチ樹脂）が挙げられる。
【0072】
前記熱硬化性樹脂としては、種々公知の熱硬化性樹脂、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ユリア・メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミドが挙げられる。
【0073】
前記基材層（Ｂ）は極性基を有する層であることが好ましい。
このような基材層（Ｂ）を用いると、前記本変性体中のカルボジイミド基が、該基材層（Ｂ）中の極性基と反応し、結合している状態となるため、前記層（Ａ）と前記基材層（Ｂ）との接着性がより向上する。この場合、前記層（Ａ）中には、本変性体だけでなく、本変性体のカルボジイミド基が基材層（Ｂ）の極性基と反応した状態も含まれる。
このような基材層（Ｂ）を用いると、前記本変性体中のカルボジイミド基が、該基材層（Ｂ）中の極性基と反応し、結合している状態となるため、前記層（Ａ）と前記基材層（Ｂ）との接着性がより向上する。この場合、前記層（Ａ）中には、本変性体だけでなく、本変性体のカルボジイミド基が基材層（Ｂ）の極性基と反応した状態も含まれる。
【0074】
前記極性基としては、例えば、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エステル基、カルボニル基が挙げられる。これらの中でも、カルボキシ基、ヒドロキシ基が好ましい。前記基材層（Ｂ）は、２種類以上の極性基を有していてもよい。
例えば、ポリエステルは通常、末端にカルボキシ基、ヒドロキシ基を有する。また、ポリフェニレンサルファイドは通常、末端にカルボキシ基を有する。ガラスや金属も通常、ヒドロキシ基を有する。
例えば、ポリエステルは通常、末端にカルボキシ基、ヒドロキシ基を有する。また、ポリフェニレンサルファイドは通常、末端にカルボキシ基を有する。ガラスや金属も通常、ヒドロキシ基を有する。
【0075】
前記熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂含む層またはこれらからなる層は、必要に応じて、通常、樹脂に添加して用いられる、フェノール系抗酸化剤、リン系抗酸化剤、イオウ系抗酸化剤、金属化合物、高級脂肪酸の金属塩などの添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で含有していてもよい。
【0076】
前記積層体は、積層フィルム（シート）状に限らず、中空容器、カップ、トレー等の種々公知の形状のいずれでもよい。
【0077】
前記積層体の製造方法は、最終製品の形状、大きさ、要求物性等により異なり、特に制限されないが、例えば、以下のような方法が挙げられる。
（１）予め成形された層（Ａ）および基材層（Ｂ）の少なくとも一方の層が溶融する温度以上の温度でカレンダーロール成形機、圧縮成形機などを用いて熱融着する方法。
（２）予め成形された層（Ａ）または基材層（Ｂ）を、押出成形、カレンダー成形をしている他の層に熱融着する方法。
（３）基材層（Ｂ）として、熱可塑性樹脂を含む層を用いる場合は、多層押出成形機で層（Ａ）と基材層（Ｂ）とを同時に押出成形して熱融着（共押出成形）する方法。
（４）基材層（Ｂ）として、熱可塑性樹脂を含む層を用いる場合は、溶融した層（Ａ）形成材料と、溶融した基材層（Ｂ）形成材料とを、射出のタイミングをずらして金型内に射出（例：２層射出成形、サンドイッチ射出成形）する方法。
（１）予め成形された層（Ａ）および基材層（Ｂ）の少なくとも一方の層が溶融する温度以上の温度でカレンダーロール成形機、圧縮成形機などを用いて熱融着する方法。
（２）予め成形された層（Ａ）または基材層（Ｂ）を、押出成形、カレンダー成形をしている他の層に熱融着する方法。
（３）基材層（Ｂ）として、熱可塑性樹脂を含む層を用いる場合は、多層押出成形機で層（Ａ）と基材層（Ｂ）とを同時に押出成形して熱融着（共押出成形）する方法。
（４）基材層（Ｂ）として、熱可塑性樹脂を含む層を用いる場合は、溶融した層（Ａ）形成材料と、溶融した基材層（Ｂ）形成材料とを、射出のタイミングをずらして金型内に射出（例：２層射出成形、サンドイッチ射出成形）する方法。
【0078】
前記積層体は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含む層（Ａ）を有するので、層間接着性に優れ、しかも、例えば２００～２５０℃という高温で積層体を加熱処理しても、層間接着力が低下しにくい積層体を得ることができる。
さらに、前記積層体は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含む層（Ａ）を有するので、層間接着性に優れ、しかも、例えば、２３０℃でヒートシールする場合、ヒートシール時間を、好ましくは２０秒以下、より好ましくは１０秒以下、さらに好ましくは５秒以下という短時間としても、接着強度の高い層を形成することができる。
さらに、前記積層体は、前記本変性体または前記オレフィン系樹脂組成物を含む層（Ａ）を有するので、層間接着性に優れ、しかも、例えば、２３０℃でヒートシールする場合、ヒートシール時間を、好ましくは２０秒以下、より好ましくは１０秒以下、さらに好ましくは５秒以下という短時間としても、接着強度の高い層を形成することができる。
【実施例】
【0079】
以下、本発明の一実施形態を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【0080】
＜グラフト率の測定方法＞
グラフト率は、ブルカー・バイオスピン（株）製、ＡＶＡＮＣＥＩＩＩｃｒｙｏ－５００型核磁気共鳴装置（５００ＭＨｚ）を用い、測定溶媒：１，１，２，２－テトラクロロエタン－ｄ２、測定温度：１２０℃、スペクトル幅：２０ｐｐｍ、パルス繰り返し時間：７．０秒、パルス幅：５．００μｓｅｃ（４５°パルス）の測定条件下にて、1Ｈ－ＮＭＲスペクトルを測定した。得られたスペクトルにおいて、３．０ｐｐｍ～４．０ｐｐｍに存在するカルボジイミド基に結合した炭化水素基のプロトンと、０．３ｐｐｍ～２．５ｐｐｍに存在する原料ポリマー由来の全ての炭化水素基に結合したプロトンのピーク強度比率から、グラフト率を算出した。
グラフト率は、ブルカー・バイオスピン（株）製、ＡＶＡＮＣＥＩＩＩｃｒｙｏ－５００型核磁気共鳴装置（５００ＭＨｚ）を用い、測定溶媒：１，１，２，２－テトラクロロエタン－ｄ２、測定温度：１２０℃、スペクトル幅：２０ｐｐｍ、パルス繰り返し時間：７．０秒、パルス幅：５．００μｓｅｃ（４５°パルス）の測定条件下にて、1Ｈ－ＮＭＲスペクトルを測定した。得られたスペクトルにおいて、３．０ｐｐｍ～４．０ｐｐｍに存在するカルボジイミド基に結合した炭化水素基のプロトンと、０．３ｐｐｍ～２．５ｐｐｍに存在する原料ポリマー由来の全ての炭化水素基に結合したプロトンのピーク強度比率から、グラフト率を算出した。
【0081】
［実施例１］
１Ｌのオートクレーブに、ＬＬＤＰＥ（ベースポリマー、コモノマー種：１－ヘキセン、コモノマー量：１．６質量％、Ｍｗ：１６４，０００、Ｍｎ：６３，０００、Ｍｗ／Ｍｎ：２．６０）を２５．０ｇおよびトルエンを１５０ｍＬ装入し、オートクレーブ内を窒素置換した後、密閉した。その後、オートクレーブの内温を１４０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミド２８．１ｍｍｏｌおよびジクミルペルオキシド２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、２時間かけてフィードした。その後、さらに２時間攪拌した後、トルエンを１５分かけて２５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
１Ｌのオートクレーブに、ＬＬＤＰＥ（ベースポリマー、コモノマー種：１－ヘキセン、コモノマー量：１．６質量％、Ｍｗ：１６４，０００、Ｍｎ：６３，０００、Ｍｗ／Ｍｎ：２．６０）を２５．０ｇおよびトルエンを１５０ｍＬ装入し、オートクレーブ内を窒素置換した後、密閉した。その後、オートクレーブの内温を１４０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミド２８．１ｍｍｏｌおよびジクミルペルオキシド２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、２時間かけてフィードした。その後、さらに２時間攪拌した後、トルエンを１５分かけて２５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0082】
その後、オートクレーブの内温を５０℃まで冷却し、脱圧後、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに２回繰り返した。
前記３回目の濾過後の固形分を、７０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１）を得た。グラフトポリマー（Ｐ－１）の収量は２５．７１ｇであった（質量増加量：０．７１ｇ）。また、グラフト率は２．７質量％であった。
前記３回目の濾過後の固形分を、７０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１）を得た。グラフトポリマー（Ｐ－１）の収量は２５．７１ｇであった（質量増加量：０．７１ｇ）。また、グラフト率は２．７質量％であった。
【0083】
［実施例２］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（ベースポリマー、プロピレン単独重合体、Ｍｗ：３１３，０００、Ｍｎ：７０，８００、Ｍｗ／Ｍｎ：４．４３）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミド２８．１ｍｍｏｌ、および、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（ベースポリマー、プロピレン単独重合体、Ｍｗ：３１３，０００、Ｍｎ：７０，８００、Ｍｗ／Ｍｎ：４．４３）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミド２８．１ｍｍｏｌ、および、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0084】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、脱圧後、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－２）を２５．１３ｇ得た。なお、グラフト率は１．５質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－２）を２５．１３ｇ得た。なお、グラフト率は１．５質量％であった。
【0085】
［実施例３］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルフェニルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルフェニルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0086】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－３）を２５．６２ｇ得た。なお、グラフト率は３．４質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－３）を２５．６２ｇ得た。なお、グラフト率は３．４質量％であった。
【0087】
［実施例４］
５００ｍＬのガラス容器に、４－メチルペンテン単独重合体（ベースポリマー、Ｍｗ：６７１，０００、Ｍｎ：２９７，０００、Ｍｗ／Ｍｎ：２．２６）を１２．５ｇおよびキシレンを５０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、４－メチルペンテン単独重合体（ベースポリマー、Ｍｗ：６７１，０００、Ｍｎ：２９７，０００、Ｍｗ／Ｍｎ：２．２６）を１２．５ｇおよびキシレンを５０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0088】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－４）を１２．７１ｇ得た。なお、グラフト率は１．４質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－４）を１２．７１ｇ得た。なお、グラフト率は１．４質量％であった。
【0089】
［実施例５］
５００ｍＬのガラス容器に、ＥＢＲ（ベースポリマー、ＤＦ７１０、三井化学（株）製）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＥＢＲ（ベースポリマー、ＤＦ７１０、三井化学（株）製）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、ビニルフェニルシクロヘキシルカルボジイミドを１４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
【0090】
その後、得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－５）を２６．０８ｇ得た。なお、グラフト率は３．３質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－５）を２６．０８ｇ得た。なお、グラフト率は３．３質量％であった。
【0091】
［実施例６］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルフェニルカルボジイミドを３３．４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルフェニルカルボジイミドを３３．４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0092】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－６）を２５．８７ｇ得た。なお、グラフト率は２．４質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－６）を２５．８７ｇ得た。なお、グラフト率は２．４質量％であった。
【0093】
［実施例７］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．０ｇおよびキシレンを７８ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルシクロヘキシルカルボジイミドを２４．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．６８ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬ装入し、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．０ｇおよびキシレンを７８ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルシクロヘキシルカルボジイミドを２４．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．６８ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬ装入し、反応液を希釈した。
【0094】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－７）を１７．４９ｇ得た。なお、グラフト率は３．０質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－７）を１７．４９ｇ得た。なお、グラフト率は３．０質量％であった。
【0095】
［実施例８］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを３５．０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを３５．０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0096】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－８）を２５．４９ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－８）を２５．４９ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
【0097】
［実施例９］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．１ｇおよびキシレンを７３ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｎ－ブチルカルボジイミドを２３．８ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．６ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．１ｇおよびキシレンを７３ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｎ－ブチルカルボジイミドを２３．８ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．６ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0098】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－９）を１７．３８ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－９）を１７．３８ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
【0099】
［実施例１０］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１４．０ｇおよびキシレンを５７ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－クロロフェニルカルボジイミドを１９．０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．３ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１４．０ｇおよびキシレンを５７ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－クロロフェニルカルボジイミドを１９．０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．３ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0100】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１０）を１４．４３ｇ得た。なお、グラフト率は２．８質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１０）を１４．４３ｇ得た。なお、グラフト率は２．８質量％であった。
【0101】
［実施例１１］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．０ｇおよびキシレンを７３ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－メトキシフェニルカルボジイミドを２２．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．５ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１７．０ｇおよびキシレンを７３ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－メトキシフェニルカルボジイミドを２２．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１．５ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0102】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１１）を１７．３７ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１１）を１７．３７ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
【0103】
［実施例１２］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２０．０ｇおよびキシレンを８６ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルフェニルカルボジイミドを２２．６ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２０．０ｇおよびキシレンを８６ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルフェニルカルボジイミドを２２．６ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0104】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１２）を１９．８９ｇ得た。なお、グラフト率は１．５質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１２）を１９．８９ｇ得た。なお、グラフト率は１．５質量％であった。
【0105】
［実施例１３］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１９．０ｇおよびキシレンを８１ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルシクロヘキシルカルボジイミドを２０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１９．０ｇおよびキシレンを８１ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルシクロヘキシルカルボジイミドを２０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0106】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１３）を１８．８９ｇ得た。なお、グラフト率は１．４質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１３）を１８．８９ｇ得た。なお、グラフト率は１．４質量％であった。
【0107】
［実施例１４］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１５．０ｇおよびキシレンを６２ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを２２．１ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１５．０ｇおよびキシレンを６２ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを２２．１ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0108】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１４）を１５．３７ｇ得た。なお、グラフト率は１．３質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１４）を１５．３７ｇ得た。なお、グラフト率は１．３質量％であった。
【0109】
［実施例１５］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１５．０ｇおよびキシレンを６２ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－クロロフェニルカルボジイミドを１７．８ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）６．９ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１５．０ｇおよびキシレンを６２ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－クロロフェニルカルボジイミドを１７．８ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）６．９ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0110】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１５）を１４．６０ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１５）を１４．６０ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
【0111】
［実施例１６］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２０．０ｇおよびキシレンを８６ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－メトキシフェニルカルボジイミドを２２．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２０．０ｇおよびキシレンを８６ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｐ－メトキシフェニルカルボジイミドを２２．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）９．２ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0112】
その後、容器の内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１６）を２０．３０ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１６）を２０．３０ｇ得た。なお、グラフト率は１．６質量％であった。
【0113】
［実施例１７］
５００ｍＬのガラス容器に、ＥＢＲ（前記実施例５で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１０．０ｇおよびキシレンを３８ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを１３．４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）０．９ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＥＢＲ（前記実施例５で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１０．０ｇおよびキシレンを３８ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチル－ｔｅｒｔ－ブチルカルボジイミドを１３．４ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）０．９ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
【0114】
その後、得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１７）を１８．９１ｇ得た。なお、グラフト率は４．１質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１７）を１８．９１ｇ得た。なお、グラフト率は４．１質量％であった。
【0115】
［実施例１８］
５００ｍＬのセパラブルフラスコに、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２３ｇおよびキシレンを１００ｍＬ装入し、セパラブルフラスコ内を窒素置換した後、内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルイソプロピルカルボジイミドを３０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．０ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのセパラブルフラスコに、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２３ｇおよびキシレンを１００ｍＬ装入し、セパラブルフラスコ内を窒素置換した後、内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルイソプロピルカルボジイミドを３０ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．０ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを２００ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0116】
その後、セパラブルフラスコの内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１８）を２３．５４ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１８）を２３．５４ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
【0117】
［実施例１９］
５００ｍＬのセパラブルフラスコに、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１３．２ｇおよびキシレンを５４ｍＬ装入し、セパラブルフラスコ内を窒素置換した後、内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルイソプロピルカルボジイミドを１９．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）８．０ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
５００ｍＬのセパラブルフラスコに、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を１３．２ｇおよびキシレンを５４ｍＬ装入し、セパラブルフラスコ内を窒素置換した後、内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸エチルイソプロピルカルボジイミドを１９．５ｍｍｏｌ装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）８．０ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した後、キシレンを１５０ｍＬフィードし、反応液を希釈した。
【0118】
その後、セパラブルフラスコの内温を５０℃まで冷却し、スラリー状の反応液を取り出した。得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した後、撹拌後の液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分に対し、このアセトンを加えることから濾過までの工程をさらに３回繰り返した。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１９）を１３．２９ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
前記４回目の濾過後の固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（Ｐ－１９）を１３．２９ｇ得た。なお、グラフト率は１．７質量％であった。
【0119】
［比較例１］
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃に昇温し、メタクリル酸グリシジル３３．４ｍｍｏｌを容器内に装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１１０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃に昇温し、メタクリル酸グリシジル３３．４ｍｍｏｌを容器内に装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）２．２１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけてフィードした。その後、さらに３時間攪拌した。
【0120】
その後、キシレン２５０ｍＬを加え、再び１２０℃に昇温した後、徐々に容器の内温を５０℃まで冷却した。反応液を取り出し、得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した。その後、反応液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分を４００ｍＬのアセトンで３回洗浄し、前記４回目の濾過後の固形分を７０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することにより、グラフトポリマー（ＣＰ－１）を得た。
得られたグラフトポリマー（ＣＰ－１）の収量は２５．９５ｇであった。また、グラフト率は２．４質量％であった。
得られたグラフトポリマー（ＣＰ－１）の収量は２５．９５ｇであった。また、グラフト率は２．４質量％であった。
【0121】
［比較例２］
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１２０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸グリシジル３３．４ｍｍｏｌを装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した。
５００ｍＬのガラス容器に、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を２５．０ｇおよびキシレンを１２０ｍＬ装入し、容器内を窒素置換した。その後、容器の内温を１２０℃まで昇温し、その温度を維持しながら、メタクリル酸グリシジル３３．４ｍｍｏｌを装入し、次いで、キシレン１０ｍＬに溶解したｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（パーブチルＩ、日油（株）製）１１ｍｍｏｌを、ダブルアンカー翼を用い、攪拌速度４００ｒｐｍで攪拌しながら、１０分かけて滴下した。その後、さらに３時間攪拌した。
【0122】
その後、キシレンを２００ｍＬ加え、徐々に容器の内温を５０℃まで冷却した。スラリー状の反応液を取り出し、得られた反応液に４００ｍＬのアセトンを加え、１０分間攪拌した。その後、反応液を濾過し、固形分と濾液とに分けた。得られた固形分を４００ｍＬのアセトンで３回洗浄し、未反応のメタクリル酸グリシジルおよびメタクリル酸グリシジルの単独重合体を除去した。
得られた固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（ＣＰ－２）を２５．２６ｇ得た。なお、グラフト率は１．０質量％であった。
得られた固形分を、９０℃の真空乾燥機で１０時間乾燥することで、グラフトポリマー（ＣＰ－２）を２５．２６ｇ得た。なお、グラフト率は１．０質量％であった。
【0123】
［実施例２０］
実施例１で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１）１１質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８９質量部とを、ラボプラストミルを用いて温度１９０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍ、混錬時間１０分にて混錬し、次いで、温度１８０℃、圧力４ＭＰａ、余熱時間５分、加圧時間３分の条件でプレス成形し、その後２０℃に設定したプレス成形機で急冷することにより、オレフィン系樹脂組成物Ｃ－１（厚さ５００μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのプレスシート）を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．７ｇ／１０分であり、密度が０．９０３ｇ／ｃｍ3であった。
実施例１で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１）１１質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８９質量部とを、ラボプラストミルを用いて温度１９０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍ、混錬時間１０分にて混錬し、次いで、温度１８０℃、圧力４ＭＰａ、余熱時間５分、加圧時間３分の条件でプレス成形し、その後２０℃に設定したプレス成形機で急冷することにより、オレフィン系樹脂組成物Ｃ－１（厚さ５００μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのプレスシート）を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．７ｇ／１０分であり、密度が０．９０３ｇ／ｃｍ3であった。
【0124】
［実施例２１］
実施例２で製造したグラフトポリマー（Ｐ－２）１２質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－２を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－２は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．６ｇ／１０分であり、密度が０．８９３ｇ／ｃｍ3であった。
実施例２で製造したグラフトポリマー（Ｐ－２）１２質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－２を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－２は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．６ｇ／１０分であり、密度が０．８９３ｇ／ｃｍ3であった。
【0125】
［実施例２２］
実施例６で製造したグラフトポリマー（Ｐ－６）１２質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－３を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－３は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．９３ｇ／１０分であり、密度が０．９０３ｇ／ｃｍ3であった。
実施例６で製造したグラフトポリマー（Ｐ－６）１２質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－３を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－３は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．９３ｇ／１０分であり、密度が０．９０３ｇ／ｃｍ3であった。
【0126】
［実施例２３］
実施例７で製造したグラフトポリマー（Ｐ－７）１０質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）９０質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－４を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－４は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．１ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
実施例７で製造したグラフトポリマー（Ｐ－７）１０質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）９０質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－４を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－４は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．１ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
【0127】
［実施例２４］
実施例８で製造したグラフトポリマー（Ｐ－８）１６質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８４質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－５を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－５は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．５ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
実施例８で製造したグラフトポリマー（Ｐ－８）１６質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８４質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－５を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－５は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．５ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
【0128】
［実施例２５］
実施例９で製造したグラフトポリマー（Ｐ－９）１７質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８３質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－６を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－６は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．７３ｇ／１０分であった。
実施例９で製造したグラフトポリマー（Ｐ－９）１７質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８３質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－６を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－６は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．７３ｇ／１０分であった。
【0129】
［実施例２６］
実施例１０で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１０）１２質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－７を得た。
実施例１０で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１０）１２質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－７を得た。
【0130】
［実施例２７］
実施例１１で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１１）２１質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）７９質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－８を得た。
実施例１１で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１１）２１質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）７９質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－８を得た。
【0131】
［実施例２８］
実施例１２で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１２）１２質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－９を得た。
得られたＣ－９は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０ｇ／１０分であった。
実施例１２で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１２）１２質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－９を得た。
得られたＣ－９は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０ｇ／１０分であった。
【0132】
［実施例２９］
実施例１３で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１３）１４質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８６質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１０を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１０は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．８ｇ／１０分であった。
実施例１３で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１３）１４質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８６質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１０を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１０は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．８ｇ／１０分であった。
【0133】
［実施例３０］
実施例１４で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１４）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１１を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．０ｇ／１０分であり、密度が０．８９２ｇ／ｃｍ3であった。
実施例１４で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１４）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１１を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２．０ｇ／１０分であり、密度が０．８９２ｇ／ｃｍ3であった。
【0134】
［実施例３１］
実施例１５で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１５）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１２を得た。
実施例１５で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１５）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１２を得た。
【0135】
［実施例３２］
実施例１６で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１６）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１３を得た。
実施例１６で製造したグラフトポリマー（Ｐ－１６）１３質量部と、ＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）８７質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物Ｃ－１３を得た。
【0136】
［比較例３］
比較例１で製造したグラフトポリマー（ＣＰ－１）１０質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）９０質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－１を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．２ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
比較例１で製造したグラフトポリマー（ＣＰ－１）１０質量部と、ＬＬＤＰＥ（前記実施例１で用いたベースポリマーと同じポリマー）９０質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－１を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－１は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．２ｇ／１０分であり、密度が０．９０２ｇ／ｃｍ3であった。
【0137】
［比較例４］
比較例２で製造したグラフトポリマー（ＣＰ－２）１２質量部とＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－２を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－２は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．９ｇ／１０分であり、密度が０．８９２ｇ／ｃｍ3であった。
比較例２で製造したグラフトポリマー（ＣＰ－２）１２質量部とＰＰ（前記実施例２で用いたベースポリマーと同じポリマー）を８８質量部とを用いた以外は実施例２０と同様の方法でオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－２を得た。
得られたオレフィン系樹脂組成物ＣＣ－２は、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．９ｇ／１０分であり、密度が０．８９２ｇ／ｃｍ3であった。
【0138】
＜接着評価＞
・プレスシートの作製
実施例１、３および比較例１で得たグラフトポリマーそれぞれを、温度１８０℃、圧力４ＭＰａ、余熱時間５分、加圧時間３分の条件でプレス成形し、その後２０℃に設定したプレス成形機にて急冷することにより、厚さ５００μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのプレスシートを作製した。
・プレスシートの作製
実施例１、３および比較例１で得たグラフトポリマーそれぞれを、温度１８０℃、圧力４ＭＰａ、余熱時間５分、加圧時間３分の条件でプレス成形し、その後２０℃に設定したプレス成形機にて急冷することにより、厚さ５００μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのプレスシートを作製した。
【0139】
・積層体の作製
基材層として、厚さ５０μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シート（製品名：ルミラーＴ６０、東レ（株）製）を用いた。
ＰＥＴシート、プレスシートおよびＰＥＴシートの順に重ね、これらを重ねたものをテフロン（登録商標）シートで挟んで、プレス板（下）温度を２３０℃、プレス板（上）温度を２３０℃または２５０℃に設定したヒートシーラーにて、５秒、１０秒または３０秒間ヒートシールを行い、３層からなる積層体を作製した。
基材層として、厚さ５０μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シート（製品名：ルミラーＴ６０、東レ（株）製）を用いた。
ＰＥＴシート、プレスシートおよびＰＥＴシートの順に重ね、これらを重ねたものをテフロン（登録商標）シートで挟んで、プレス板（下）温度を２３０℃、プレス板（上）温度を２３０℃または２５０℃に設定したヒートシーラーにて、５秒、１０秒または３０秒間ヒートシールを行い、３層からなる積層体を作製した。
【0140】
・剥離試験
作製した積層体について、上側のＰＥＴシート（プレス板（上）側のＰＥＴシート）とプレスシートとを、剥離雰囲気温度２３℃、剥離速度３００ｍｍ／分、ピール幅１５ｍｍの条件でＴ型剥離することで、該ＰＥＴシートとプレスシートとの剥離強度を測定した。結果を表１に示す。なお、接着力が強いため、ＰＥＴシートとプレスシートとの界面ではなく、ＰＥＴシート自体が切れた場合を「ＰＥＴ樹脂切れ」と示す。
作製した積層体について、上側のＰＥＴシート（プレス板（上）側のＰＥＴシート）とプレスシートとを、剥離雰囲気温度２３℃、剥離速度３００ｍｍ／分、ピール幅１５ｍｍの条件でＴ型剥離することで、該ＰＥＴシートとプレスシートとの剥離強度を測定した。結果を表１に示す。なお、接着力が強いため、ＰＥＴシートとプレスシートとの界面ではなく、ＰＥＴシート自体が切れた場合を「ＰＥＴ樹脂切れ」と示す。
【0141】
【表1】
【0142】
＜接着評価＞
基材層として、厚さ５０μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シート（製品名：ルミラーＴ６０、東レ（株）製）を用いた。
ＰＥＴシート、プレスシート（実施例２０～３２または比較例３～４で得られたオレフィン系樹脂組成物）およびＰＥＴシートの順に重ね、これらを重ねたものをテフロン（登録商標）シートで挟んで、プレス板上下温度を２００℃または２３０℃に設定したヒートシーラーにて、３秒間ヒートシールを行い、３層からなる積層体を作製した。
作製した積層体を用いて、前記と同様にして剥離試験を行った。結果を表２に示す。
基材層として、厚さ５０μｍ、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シート（製品名：ルミラーＴ６０、東レ（株）製）を用いた。
ＰＥＴシート、プレスシート（実施例２０～３２または比較例３～４で得られたオレフィン系樹脂組成物）およびＰＥＴシートの順に重ね、これらを重ねたものをテフロン（登録商標）シートで挟んで、プレス板上下温度を２００℃または２３０℃に設定したヒートシーラーにて、３秒間ヒートシールを行い、３層からなる積層体を作製した。
作製した積層体を用いて、前記と同様にして剥離試験を行った。結果を表２に示す。
【0143】
【表2】