特許 7599287 ヘッドロス低減用のガス拡散装置及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-12-05

(45)【発行日】2024-12-13

(54)【発明の名称】ヘッドロス低減用のガス拡散装置及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 4/86 20060101AFI20241206BHJP

   H01M 4/96 20060101ALI20241206BHJP

   H01M 4/88 20060101ALI20241206BHJP

   H01M 8/10 20160101ALI20241206BHJP

【ＦＩ】

H01M4/86 M

H01M4/96 B

H01M4/96 M

H01M4/86 B

H01M4/88 C

H01M4/88 Z

H01M8/10

【請求項の数】 16

【外国語出願】

(21)【出願番号】P 2020114184

(22)【出願日】2020-07-01

(65)【公開番号】P2021022559

(43)【公開日】2021-02-18

【審査請求日】2023-05-31

(31)【優先権主張番号】1907259

(32)【優先日】2019-07-01

(33)【優先権主張国・地域又は機関】FR

(73)【特許権者】

【識別番号】510132347

【氏名又は名称】コミサリア ア レネルジ アトミク エ オウ エネルジ アルタナティヴ

(74)【代理人】

【識別番号】100103894

【弁理士】

【氏名又は名称】家入 健

(72)【発明者】

【氏名】ポアロ－クローヴェジエ ジャン－フィリップ

(72)【発明者】

【氏名】ルイヨン ルドビク

【審査官】守安 太郎

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１６－０７２０００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００８－０７１６３３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００６－０１９１６２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ４／８６

Ｈ０１Ｍ ４／９６

Ｈ０１Ｍ ４／８８

Ｈ０１Ｍ ８／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

－複合材料層（２３）と、第１導電層（２０）と、第２導電層（２１）との積層体を備えるガス拡散装置（２）であって、
－導電性繊維と該導電性繊維を被覆する重合樹脂とを含む複合材料層（２３）と、
－第１面と第２面との間に開放気孔を有し、第２面（２００）に第１ボイド（２０１）を含む第１導電層（２０）であって、第１面（２０２）は前記複合材料層（２３）の前記導電性繊維と電気的に接触し、前記重合樹脂は第１面（２０２）上の前記第１導電層（２０）の一部を被覆し、
－前記第１導電層（２０）と前記複合材料層（２３）との間に介在する第２導電層（２１）であって、前記第２導電層（２１）は、第１及び第２面（２１２、２１０）との間に開放気孔を有し、第１面と第２面との間に第１貫通ボイド（２１１）を含み、前記導電性繊維は前記第２導電層（２１）の第１面（２１２）と接触し、
－前記重合樹脂は、前記第２導電層（２１）の前記第１貫通ボイド（２１１）を通過し、前記第１導電層（２０）の第１面（２０２）まで延びる、
ことを特徴とする、
ガス拡散装置（２）。

【請求項2】

前記第１導電層（２０）の前記第１ボイド（２０１）は、閉じた輪郭を有する、
請求項１に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項3】

前記第１導電層（２０）は、第２面に他のボイド（２０１）を有し、これらのボイドは分離している、
請求項１又は２に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項4】

前記第１導電層（２０）の前記第１ボイド（２０１）と前記第２導電層（２１）の前記第１貫通ボイド（２１１）とが重なり合わないことを特徴とする、
請求項１～３のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項5】

前記第２導電層（２１）は、前記第１導電層（２０）の前記第１ボイド（２０１）と少なくとも部分的に重なる第２ボイド（２１１）を含む、
請求項４に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項6】

前記積層体は、第１面と第２面との間に開放気孔を有し、第１面と第２面との間に第２貫通ボイドを有する第３導電層（２２）を備え、
前記第３導電層（２２）は前記第２導電層（２１）と前記複合材料層（２３）との間に介在し、前記第３導電層（２２）は前記第２導電層（２１）の前記第１貫通ボイド（２１１）に重畳された第２貫通ボイド（２２１）を有し、前記重合樹脂は前記第３導電層（２２）の前記第２貫通ボイド（２２１）を貫通して前記第１導電層（２０）の第１面（２０２）まで延在する、
請求項１～５のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項7】

前記樹脂は、前記第１導電層（２０）の前記第２面（２００）に達していないことを特徴とする、
請求項１～５のいずれか一項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項8】

前記第１導電層（２０）は、発泡体、フェルト、又は織物の層である、
請求項１～７のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項9】

前記樹脂は、フェノール樹脂であることを特徴とする
請求項１～８のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項10】

前記第１導電層（２０）の前記第１ボイド（２０１）は貫通したボイドであることを特徴とする
請求項１～９のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項11】

前記第１導電層（２０）の前記第１ボイド（２０１）は、０．４ｍｍ未満の幅を有する溝であることを特徴とする
請求項１～１０のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項12】

前記第１導電層（２０）の厚さは、０．５ｍｍ未満であることを特徴とする
請求項１～１１のいずれか１項に記載のガス拡散装置（２）。

【請求項13】

－請求項１～１２のいずれか１項に記載の第１及び第２ガス拡散装置（８、９）と、
－プロトン交換膜（７１）を含む膜電極アセンブリ（７）であって、前記第１及び第２ガス拡散装置（８、９）の間に配置される膜電極アセンブリと、
を含む、
電気化学システム（７００）。

【請求項14】

－複合材料層（２３）と、第１導電層（２０）と、第２導電層（２１）との積層体を提供し、前記第２導電層（２１）は、前記第１導電層（２０）と前記複合材料層（２３）との間に介在され、前記複合材料層（２３）は、導電性繊維と、該導電性繊維に含浸される重合性樹脂とを含み、前記第１導電層（２０）は、第１面と第２面（２０２、２００）との間に開放気孔を有し、前記第２導電層（２１）は、第１面と第２面（２１２，２１０）との間に開放気孔を有し、その第１面と第２面との間に第１貫通ボイド（２１１）を有し、
－前記複合材料層（２３）を圧縮して、前記導電性繊維を前記第１導電層（２０）の第１面（２０２）に電気的に接触させ、前記樹脂を前記第１導電層（２０）の第１面（２０２）を通って流れさせ、前記導電性繊維を前記第２導電層（２１）の第１面（２１２）に接触させ、前記樹脂を前記第２導電層（２１）の前記第１貫通ボイド（２１１）を通って前記第１導電層（２０）の第１面まで流れるようにし、
－流動した前記樹脂を重合させ、
－前記第１導電層の第２面（２００）に第１ボイド（２０１）を形成する、
ガス拡散装置（２）の製造方法。

【請求項15】

前記積層体は、０．５から１．５ＭＰａの間の圧力で圧縮される、
請求項１４に記載の製造方法。

【請求項16】

形成された前記第１ボイド（２０１）は、前記第１導電層（２０）の第１面と第２面との間の貫通したボイドである、
請求項１４又は１５に記載の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電気化学反応器の製造に関し、特に、電気化学反応器のためのガス拡散装置の製造に関する。

【背景技術】

【0002】

電気化学反応器の中で、燃料電池スタックはかなりの開発が行われている。燃料電池スタックは、将来の量産自動車の動力源として、又は航空学における補助動力源として、特に構想されている。燃料電池スタックは、化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する電気化学装置である。燃料電池スタックは、直列の複数のセルのスタックを含む。各セルは、典型的には、約１ボルトの電圧を生成し、これらを積み重ねて、より高いレベル、例えば、約１００ボルトの電源電圧を生成することができる。

【0003】

公知のタイプの燃料電池スタックの中で、特に低温のプロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池スタックについて言及することができる。そのような燃料電池スタックは、コンパクト性に関して特に有利な特性を有する。各セルは、プロトンのみを通過させ、電子は通過させない電解質膜を含む。膜は、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）を形成するために、第１面上にアノードを、第２面上にカソードを含む。

【0004】

アノードでは、燃料として用いられる二水素が酸化され、膜を通過するプロトンが生成される。このようにして膜はイオン伝導体を形成する。この反応で生成された電子はフロープレートに向かって移動し、セルの外部の電気回路を通って電流を形成する。陰極では酸素が還元され、プロトンと反応して水が生成される。

【0005】

燃料電池スタックは、互いに積み重ねられた複数のいわゆるバイポーラプレートを含むことができ、これらのプレートは、例えば、金属製である。膜は２つのバイポーラプレートの間に配置される。

【0006】

バイポーラプレートは、アノードで発生した電子を集めるために導電性である。バイポーラプレートは、アノード流とカソード流を分離する密閉セパレータの役割も果たす。バイポーラプレートはまた、スタックをクランプするために使用される力を伝達する機械的役割を果たし、これは電気接点の品質にとって不可欠である。電子伝導はバイポーラプレートを介して起こり、イオン伝導は膜を介して得られる。

【0007】

ある設計によれば、試薬の流れは、バイポーラプレートを形成するために溶接されるスタンプされた金属シート内の流路によって案内される。金属シートは良好な機械的性質を有し、二水素の拡散を制限する効果的な障壁を形成する。しかし、金属シートは耐食性が低い。さらに、その劣化は、膜を汚染し、燃料電池スタックの性能及び寿命を低下させるカチオンを形成し得る。これらの問題を低減するために、金属シートの表面は頻繁に処理される。しかしながら、表面処理は、特定の用途に対して十分に耐食性を改善せず、無視できない追加コストを発生させる。さらに、この設計のバイポーラプレート、すなわち、スタンピングによって規定される流路を有するバイポーラプレートは、流路の寸法がスタンピングプロセスによって制約されるという欠点を有する。したがって、最小寸法は、流路の幅又は流路を分離するリブの幅に関して尊重しなければならない。したがって、燃料電池スタックにおける電流密度の均一性は最適ではない。

【0008】

燃料電池技術の普及にブレーキをかける要因の１つは、燃料電池スタックのさまざまな部品を製造し、組み立てるコストである。この設計のバイポーラプレートの製造は、特に、燃料電池スタックのコストの大部分を代表する。

【0009】

別の設計によれば、バイポーラプレートは滑らかであり、試薬の流れ及び拡散は、バイポーラプレートと膜電極アセンブリとの間に介在するガス拡散層を介して達成される。反応生成物と非反応種は、流れによるエントレインメントによってガス拡散層を出る場所に排気される。ガス拡散層は、開放気孔を有する多孔質層、例えばフェルト又は炭素織物の層の形態をとる。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

ガス拡散層は、試薬流のヘッドロスを低減するのに十分な厚さを有しなければならず、これにより燃料電池スタックのバルクが増大する。また、これらのバイポーラプレートは、特定の用途に対して比較的重い。さらに、バイポーラプレートにガス拡散層を固定することが望ましいことが分かる。さらに、ガス拡散層とバイポーラプレートとの間の電気接触抵抗は比較的高いままである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明は、これらの欠点の１つ以上を解決することを目的とする。したがって、本発明は、添付の特許請求の範囲に定義されるようなガス拡散装置に関する。

【0012】

本発明はまた、従属クレームの変形に関する。明細書又は従属クレームの各特徴は、中間的な一般化を構成することなく、独立クレームの特徴と独立して組み合わせることができることを当業者は理解するであろう。

【0013】

本発明はまた、従属クレームに定義されるようなガス拡散装置を製造する方法に関する。

【0014】

本発明の他の特徴及び利点は、添付図面を参照して、完全に非限定的な表示により、以下に示される説明からより明らかになるであろう。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】燃料電池スタックの膜電極アセンブリ及びバイポーラプレートのスタックの例の分解斜視図である。

【0016】

【図2】製造プロセスのステップが詳細に説明される、１つの例示的な実施例に係る、空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0017】

【図3】製造プロセスのステップが詳細に説明される、１つの例示的な実施例に係る、空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0018】

【図4】例示的な実施例の空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の上方からの部分図である。

【0019】

【図5】例示的な実施例の１つの変形例に係る、空隙を含む導電性多孔質層の上方からの部分図である。

【0020】

【図6】例示的な実施例の別の変形例に係る、空隙を含む導電性多孔質層の上方からの部分図である。

【0021】

【図7】例示的な実施例の別の変形例に係る、空隙を含む導電性多孔質層の上方からの部分図である。

【0022】

【図8】例示的な実施例の別の変形例に係る、空隙を含む導電性多孔質層の上方からの部分図である。

【0023】

【図9】製造プロセスのステップが詳細に説明される、別の例示的な実施例に係る空隙含有層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0024】

【図10】製造プロセスのステップが詳細に説明される、別の例示的な実施例に係る空隙含有層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0025】

【図11】製造プロセスのステップが詳細に説明される、別の例示的な実施例に係る空隙含有層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0026】

【図12】製造プロセスのステップが詳細に説明される、別の例示的な実施例に係る空隙含有層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0027】

【図13】製造プロセスのステップが詳細に説明される、別の例示的な実施例に係る空隙含有層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0028】

【図14】本発明の一実施形態に係る、２つの空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の断面図であり、その製造プロセスの様々な工程が詳細に記載されている。

【0029】

【図15】本発明の一実施形態に係る、２つの空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の断面図であり、その製造プロセスの様々な工程が詳細に記載されている。

【0030】

【図16】図１４の２つの多孔質層を備えるガス拡散装置の上方からの部分図である。

【0031】

【図17】第３実施形態の一変形例に係るガス拡散装置の上方からの部分図である。

【0032】

【図18】本発明の別の実施形態による、３つの空隙を含む導電性多孔質層を備えるガス拡散装置の断面図である。

【0033】

【図19】その製造プロセスの最後及び最中の、本発明に係るガス拡散装置を含む電気化学システムの部分断面図である。

【0034】

【図20】その製造プロセスの最後及び最中の、本発明に係るガス拡散装置を含む電気化学システムの部分断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0035】

図１は、燃料電池スタック４のセル１のスタックの概略分解斜視図である。燃料電池スタック４は、複数のセル１を重ね合わせて構成されている。セル１は、プロトン交換膜セル又はポリマー電解質膜セルである。

【0036】

燃料電池スタック４は、燃料源４０を備えている。燃料源４０は、各セル１の入口に二水素を供給する。また、燃料電池スタック４は、酸化剤源４２を備えている。酸化剤源４２は、各セル１の入口に空気を供給する。空気の酸素が酸化剤として用いられる。各セル１はまた、排気チャネルを含む。１つ又は複数のセル１は、冷却回路を有する。

【0037】

各セル１は、１つの膜電極アセンブリ１１０又はＭＥＡ１１０を備える。膜電極アセンブリ１１０は、電解質１１３と、カソード（不図示）と、アノード１１１とを備え、カソードとアノードは、電解質の両側に配置され、電解質１１３に固定されている。電解質層１１３は、セル内に存在するガスに対して不透過でありながらプロトン伝導を可能にする半透過性膜を形成している。電解質層はまた、アノード１１１とカソードとの間の電子の通過を阻止する。

【0038】

隣り合うＭＥＡ間には、バイポーラプレート５が配置されている。各バイポーラプレート５は、反対の外面上に陽極流路及び陰極流路を画定する。いくつかのバイポーラプレート５は、有利には、２つの連続する膜電極アセンブリ間の冷却剤のための流路もまた画定する。

【0039】

周知のように、燃料電池スタック４の動作中、ＭＥＡと一方のバイポーラプレートとの間に空気が流れ、このＭＥＡと他方のバイポーラプレートとの間に二水素が流れる。アノードでは二水素が酸化されてプロトンが生成され、ＭＥＡを通過する。カソードでは酸素が還元されてプロトンと反応して水が生成される。水素の酸化により発生した電子はバイポーラプレート５に集められる。燃料電池スタック４に接続された電気負荷に印加されて電流を形成する。その動作中、燃料電池スタックの１つのセルは、通常、アノードとカソードとの間に約１ＶのＤＣ電圧を生成する。

【0040】

スタックはまた、周辺シール及び膜補強材（ここでは図示されていない）を含んでもよい。また、各セル１は、アノードと一方のバイポーラプレートとの間に配置された一方のガス拡散層（不図示）と、カソードと他方のバイポーラプレートとの間に配置された他方のガス拡散層とを備えていてもよい。

【0041】

複合材料層は、重合性樹脂を予め含浸させた繊維の形態で販売されることが多い。これらの複合材料層は、その形態又はロール又はリールでしばしば分配される。炭素繊維のような補強繊維は導電性である。

【0042】

予備含浸繊維を用いた複合材料層は、樹脂の重合前に成形するために容易に変形可能であるという利点を有する。樹脂の重合により、これらの層は非常に硬くなる。本発明は、例えば、バイポーラプレートと結合させることができるガス拡散装置の形成において、このような予備含浸繊維の一定数の特性を利用することを目的とする。

【0043】

本発明は、ガス拡散装置を提供する。本発明は、導電性繊維及びこれらの繊維を含浸させた重合樹脂を含む複合材料層と、第１及び第２対向面の間に開放気孔を有する導電層との重ね合わせを提供する。第２面にボイドが生成され、第１面は複合材料層の導電性繊維と電気的に接触し、重合樹脂が第１面上の導電層の一部を被覆する。

【0044】

このようにして、複合材料層と導電層との間の機械的結合が確保され、導電層と複合材料層との間の最適な電気的接続が確保され、導電層の平面内の流れにおけるヘッドロスが、この流れがボイドを通しても発生する可能性があるため、低減される。さらに、このようにして形成されたガス拡散装置は、複合材料の剛性から利益を得る。

【0045】

図２は、例示的な一例によるガス拡散装置２の部分断面図である。装置２は、開放気孔の導電層２０を含む。層２０の気孔は開いている。さらに、層２０は、
下面２０２、
層２０の上面２００に形成されているボイド２０１（ボイド２０１は、ここでは面２００と２０２との間の貫通ボイドである。）、
層２０の全厚よりも小さい厚さの領域２０９（その下面は面２０２であり、重合樹脂を含む）、
を有している。
多孔質の層２０は、有利には０．５ｍｍ未満の厚さを有する。

【0046】

装置２は、有利には炭素から作られる導電性繊維を含む複合材料層２３も含む。層２３は上面２３０と下面２３２を有し、重合樹脂が繊維を被覆する。重合樹脂は、例えばフェノール樹脂である。このような重合された樹脂は、装置２を通過するために必要な試薬の１つである水素に対して不透過性である。樹脂が重合されると、層２３は剛性の複合層を形成する。複合層２３は、その厚さにおいて導電性である。

【0047】

装置２は剛性で導電性であり、一体構造である。装置２は、上述した要素の重ね合わせを含む。
多孔質層２０はスタックの外側端部に位置し、開放ボイド２０１を有しており、
複合材料からなる層２３は、積層体の反対側の外側端部に位置し、面２０２と２３０とが接触する。

【0048】

重合性樹脂で被覆された導電性繊維を含む複合材料層２３（例えば、予め含浸させた繊維の形態をとる）に、開放気孔の導電層２０を重ね合わせる。次に、この重ね合わせに、図３に示すように、面２００及び２３２に垂直な方向に均一な圧力が加えられる（白いブロックの矢印で示される）。加えられる圧力は、有利には、０．５から１．５ＭＰａの間で構成される。この圧縮によって、繊維の電気的相互接続が、これらの繊維の層２０の面２０２への浸透を介して確保され、これらの繊維と層２０との間の機械的及び電気的接触の両方が保証される。

【0049】

圧縮することにより、加圧方向と平行な方向に、多孔質層２０への層２３に含まれる重合性樹脂の流動（黒いブロック矢印で示される）が可能となる。層２３から層２０に垂直に流れる樹脂は、有利には、層２０の全体積を含浸させない。層２３から層２０に垂直に流れる樹脂は、面２０２を通過するが、層２０の反対の外面２００には到達しない。したがって、層２０は、樹脂が含浸されていないすべての領域において、その開放気孔を介して流体の流れに関与し得る。

【0050】

例えば、層２０の体積が層２３の体積よりも大きくなるようにしてもよい。したがって、層２３は、流動し、導電性多孔質層の全体積を含浸するのに十分な量の樹脂を含まない。

【0051】

重ね合わせの圧縮が維持され、流動後の樹脂が重合される。最初に、重合性樹脂を含む層２３は、固化した導電性複合層を形成する。層２３から面２０２を通って層２０に流れた過剰の樹脂は導電層２０８を形成し、その流れの後に重合樹脂により固化される。層２０は、装置２の上部外端においてその開放気孔率を維持する。特に、樹脂は層２０の面２００に達しない。

【0052】

次に、ボイド２０１は、図示の断面の平面に垂直な方向において、層２０の面２００に形成される。ボイド２０１を形成するこの工程は、例えば、機械加工によって実施することができる。ボイド２０１は、有利には、面２００と２０２との間の貫通ボイドである。図示の例では、複数のボイド２０１が、その表面に分布するように層２０内に生成される。ボイド２０１は、層２３との重ね合わせの前に、層２０内に生成されてもよい。

【0053】

図４は、上述したガス拡散層２の変形例の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、層２０の面２００に形成される。ボイド２０１は閉じた輪郭を有する。したがって、試薬は、層２０を通る試薬の流れにおけるヘッドロスの過度に大きな不均衡を避けるために、層２０の開放気孔を通って流れるように強制される。ボイド２０１は、試薬の流れの大きな断面積を得ることができるように、有利には、層２０の上部外面２００と下部外面（図示されない）との間の貫通ボイドである。ボイド２０１は、有利には分離されており、例えば、一定の長さの平行な直線状の溝の形態をとる。溝は、有利には、機械加工プロセス又はレーザーアブレーション、又は任意の他の切削プロセスによって得ることができる。レーザーアブレーションは、特に、シェルを形成して、その後の樹脂の適時でない流れを回避することを可能にする。従って、溝は不連続な流路を形成する。また、不連続な流路は、特にこれらの溝が層２０及び２３の組立前に生成される場合には、層２０が十分な剛性を維持することを可能にする。溝の寸法のばらつきも小さくすることができる。従って、溝の幅は典型的には０．４ｍｍより小さく、有利には０．２ｍｍより小さい。

【0054】

流体は、（図４の実線の直線矢印で示されるように）一部は形成されたボイド２０１を通り、（図４の破線の直線矢印で示されるように）一部は多孔質層２０の材料を通る。層２０は、例えば、発泡体、フェルト又は織物で作られる。

【0055】

図５は、例示的な実施例の別の変形例に係る、ボイド２０１を含む導電性多孔質層２０の上部外面２００の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、例えば、上部外面２００と層２０の（図示されない）下部外面との間の貫通ボイドであってもよい。

【0056】

この変形例では、ボイド２０１は有利にはＺ字形状を有し、Ｚの角度は合計で９０°である。このようにして形成されたボイド２０１は、例えば、面２００上において、一方では縦方向に、他方では横方向に互いに整列している。

【0057】

図６は、例示的な実施例の別の変形例に係る、ボイド２０１を含む導電性多孔質層２０の上部外面２００の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、例えば、上部外面２００と層２０の（図示されない）下部外面との間の貫通ボイドであってもよい。

【0058】

この変形例では、ボイド２０１は有利にはＬ字形状を有する。このように形成されたボイド２０１は、例えば、対称軸を挟んで対になってグループ化されている。それぞれの対は、有利には、一方では縦方向に、他方では横方向に、表面２００上で互いに整列している。

【0059】

図７は、別の変形例に係る、ボイド２０１を含む導電性多孔質層２０の上部外面２００の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、例えば、上部外面２００と層２０の（図示されない）下部外面との間の貫通ボイドであってもよい。

【0060】

この変形例では、ボイド２０１は有利にはＴ字形状を有する。このように形成されたボイド２０１は、例えば、対称軸を挟んで対になってグループ化されている。それぞれの対は、有利には、一方では縦方向に、他方では横方向に、表面２００上で互いに整列している。

【0061】

図８は、例示的な実施例の別の変形例に係る、ボイド２０１を含む導電性多孔質層２０の上部外面２００の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、例えば、上部外面２００と層２０の（図示されない）下部外面との間の貫通ボイドであってもよい。

【0062】

この変形例では、ボイド２０１は有利には山形形状を有する。このようにして形成されたボイド２０１は、ここでは縦方向に整列され、２つの隣接する列は縦方向にオフセットされている。

【0063】

図９は、別の例示的な例に係る、ガス拡散装置６の部分断面図である。装置６は、以下を有する導電性多孔質層６１を含む。
下面６８、
上面６７に形成されたボイド６４、
層６１の全厚よりも薄く、有利にはボイド６４の表面に達しない領域６１９（領域６１９の下面は、重合樹脂を含む面６８である。）。
多孔質層６１は、有利には、０．５ｍｍ未満の厚さを有する。

【0064】

装置６は、導電性繊維から形成された複合材料層６２も含む。樹脂及び繊維は、第１実施例で説明したものと同じ種類であってもよい。樹脂が重合されると、層６２は剛性の複合層を形成する。複合層６２は、その厚さにおいて導電性である。

【0065】

装置６は剛性で導電性であり、一体構造である。装置６は、上述の要素の重ね合わせから形成される。
多孔質層６１は、スタックの外側端部に位置し、フリーボイド６４を有しており、
複合層６２は、スタックの反対側の外側端部に位置する。

【0066】

重ね合わせを得るために、図１０に断面図を示す導電性多孔質層６１を予め設けてもよい。層６１は、面６７と面６８との間に開放気孔を有する。

【0067】

図１１に示す構成は、ボイド６４を要素６１の外面６７に形成することによって得られる。ボイド６４を形成するこの工程は、例えば機械加工によって行うことができる。

【0068】

次に、複合材料層６２が、層６１の面６８と接触し、ボイド６４の反対側に配置される。層６２は、導電性繊維を含む。（図示されない）重合性樹脂が繊維に浸透する。図１２に示す構成は、層６１及び６２を重ね合わせて得られる。

【0069】

図１３に示されるように、均一な圧力（白いブロックの矢印で示される）が、層６１の表面６７、６８に垂直な方向に加えられる。この圧縮は、これらの繊維の層６１の表面６８への浸透を介して繊維の電気的相互接続を確保することを可能にし、これらの繊維と層６１との間の機械的及び電気的接触の両方が保証される。圧縮は、加圧方向と平行な方向に、層６２に含まれる樹脂の多孔質層６１への流れ（黒いブロック矢印で示される）も可能にする。層６２から層６１に垂直に流れる樹脂は、層６１の全体積に浸透しない。例えば、層６１の体積が層６２の体積よりも大きくなるようにすることができる。具体的には、層６２は、層６１の全体積に流動して浸透するのに十分な量の樹脂を含まないことになる。層６２から層６１に垂直に流れる樹脂は、面６８を通過するが、層６１の反対の外面６７には到達しない。有利なことに、ボイド６４は樹脂で充填されないので、試薬はこのボイド６４を通過する。重ね合わせの圧縮は維持され、流動後に樹脂は重合する。

【0070】

図１４は、本発明の一実施形態による、一体構造の剛性導電性ガス拡散装置の部分断面図を示す。装置は、上部外面２００内に生成されたボイド２０１を含む、導電性多孔質層２０を含み、層２０はまた下面２０２を有する。ボイド２０１は、有利には、面２００と２０２との間の貫通ボイドである。

【0071】

また、装置２は、例示的な実施例と同様の構造を有する複合材料層２３を含む。層２３は、上面２３０及び反対側の下面２３２を有し、重合樹脂が繊維を被覆する。

【0072】

また、装置２は、その厚さにおいて導電層２１を含み、この層２１は、その上面２１０に生成されたボイド２１１を含む。層２１は、層２０と同じ構造及び同じ組成を有する。層２１は、下面２１２を有する。ボイド２１１は、層２０まで延びる重合樹脂で充填されている。層２１自体は、少なくとも部分的に重合樹脂が含浸されている。

【0073】

装置２では、面２０２と面２１０が接触している。面２１２及び２３０も接触している。従って、層２１は、層２０と２３との間に介在する。重合樹脂で充填されたボイド２１１と垂直な層２０は、有利には、重合され固化された樹脂の領域２０８を有する。したがって、ボイド２１１を通って流れた樹脂は、層２０と２３との間の機械的結合を確実にすることができる。さらに、ボイド２１１は重合性樹脂の流動を促進し、層２１の材料はこの流動を阻止する。したがって、樹脂は、層２０の領域２０８のみを含浸し、ボイド２０１を充填しない。したがって、層２０を通る試薬の流れは、その開口気孔及びボイド２０１を通して促進される。有利には、層２１の体積の一部分のみが樹脂で含浸され、この層２１も試薬の流れによって通過させることができる。

【0074】

本実施形態のガス拡散装置２を得るには、ボイド２０１を有する開放気孔の導電層２０と、ボイド２１１を有する開放気孔の導電層２１と、重合性樹脂で被覆された導電性繊維を含む複合材料層２３とを積層する。

【0075】

次に、図１５に示すように、この重ね合わせに、層２０の面２００及び層２３の面２３２に垂直な方向に、均一な圧力が加えられる（白いブロックの矢印で示される）。加えられる圧力は、有利には、０．５から１．５ＭＰａの間で構成される。この圧縮によって、層２３の炭素繊維の電気的相互接続が、これらの繊維の層２１の面２１２への浸透を介して確保され、これらの繊維と層２３との間の機械的及び電気的接触の両方が保証される。圧縮はまた、層２１と層２０との接触を介して、それぞれ面２１０及び２０２を介して電気的相互接続を確保することを可能にする。

【0076】

また、圧縮することにより、加圧方向と平行な方向に、層２３に含まれる重合性樹脂の多孔質層２０、２１への流動（黒いブロック矢印で示される）が可能となる。層２３から層２０に層２１を通って垂直に流れる樹脂は、有利には、層２０の全体積を含浸させない。層２３から層２１に垂直に流れる樹脂は、面２１２を通過するが、層２１の反対の外面２１０には到達しない。層２１から層２０に垂直に流れる樹脂は、面２０２を通過するが、層２０の反対の外面２００には到達しない。

【0077】

重ね合わせの圧縮を維持し、流動後の樹脂を重合させる。最初に重合性樹脂を含む層２３は、固化した導電性複合層を形成する。層２３から層２１に流れた過剰の樹脂は固化層を形成する。

【0078】

層２３から層２１を通って層２０に流入した過剰の樹脂は、層２０とボイド２１１との界面に集中して固化領域２０８を形成する。最後に層２０は、装置２の上部外端において多孔質のままである。

【0079】

図１６は、本実施形態の一変形例に係る、ボイド２０１を含む導電性多孔質層２０の上部外面２００の上方からの部分図を示す。ボイド２０１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、例えば、上部外面２００と層２０の下部外面（図示されない）との間の貫通ボイドであってもよい。

【0080】

この変形例では、ボイド２０１は有利には分離される。従って、溝は不連続な流路を形成する。したがって、これらの溝の幅は、典型的には０．４ｍｍより小さく、有利には０．２ｍｍより小さい。

【0081】

ボイド２１１は、図１６に透明に示されており、これらのボイドは、例えば、上述のボイド２０１に平行である。ここで、層２０、２１は、ボイド２０１、２１１が重ならないように互いに対して配置されている。したがって、ボイド２１１を通って流れる樹脂は、ボイド２０１を通る試薬の流れを減少させることなく、層２０と機械的結合を形成する。

【0082】

図１７に示される別の変形例では、ボイド２０１及び２１１は分離している。図１７は、導電性多孔質層２０の上部外面２００を上方から見た部分図であり、ボイド２０１、２１１は、それぞれ閉じた輪郭を有し、貫通ボイドである。

【0083】

ここでは、ボイド２０１と２１１が部分的に重なり合っている。したがって、層２０及び２１を通る試薬の流れのための、連続的であるが曲がりくねった流路を形成することが可能である。ボイド２０１及び２１１は、垂直方向に伸長してもよい。

【0084】

図４から図９を参照して説明したボイド構造も用いることができる。

【0085】

図１８は、第２実施形態に係る、硬質導電性ガス拡散装置の部分断面図を示す。装置は、上部外面２００内に生成されたボイド２０１を含む導電性多孔質層２０を含み、層２０は下面２０２を有する。ボイド２０１は面２００と面２０２との間の貫通ボイドである。

【0086】

装置はまた、前の実施形態及び例示的な実施例を参照して説明したような複合材料層２３を含む。

【0087】

本装置はまた、層２１及び２２を、層２０と２３の間に介在させて含む。層２１及び２２は、層２０と同じ構造及び同じ組成を有することができる。層２１は、その厚さにおいて導電性であり、上面２１０に生成されたボイド２１１を含む。層２１は、下面２１２も有する。ボイド２１１は、有利には、重合樹脂で充填される。層２２は、その厚さにおいて導電性であり、上面２２０に形成されたボイド２２１を含む。層２２はまた下面２２２を有する。ボイド２２１は、有利には、重合樹脂で充填されている。ボイド２２１は、上述したボイド２１１と少なくとも部分的に重なる。このようにして、ボイド２１１、２２１を樹脂が通過したことにより、層２０、２３を互いに固定することができる。

【0088】

重合樹脂で充填されたボイド２１１を垂直な層２０は、有利には、重合され固化された樹脂の領域２０８を有する。この領域２０８の外側では、層２０は、有利には、重合樹脂を含む領域を備えない。

【0089】

図１９は、本発明に係るガス拡散装置を含むことができる電気化学システム７００の部分断面図である。電気化学システム７００は、以下を含む。
－ガス拡散装置８、
－ガス拡散装置９、
－装置８、９の間に配置された膜電極アセンブリ７。

【0090】

装置８は、
－導電性多孔質層８０（重合され固化された樹脂が含浸された領域８１２を含む）、
－導電性多孔質層８２（重合及され固化された樹脂が含浸された領域８１３及び８３２を含む）、
－導電性多孔質層８４（重合され固化された樹脂が含浸された領域８３３を含む）、
－層８０と８２との間に配置された複合材料層８１、
－層８２と８４との間に配置された複合材料層８３。

【0091】

複合材料層８１及び８３は、重合樹脂で被覆された導電性繊維を含む。

【0092】

ここで、ガス拡散装置８は、燃料電池スタックでの使用に関連してバイポーラプレートを形成する。

【0093】

装置９は、
－導電性多孔質層９０（重合され固化された樹脂が含浸された領域９１２を含む）、
－導電性多孔質層９２（重合及され固化された樹脂が含浸された領域９１３及び９３２を含む）、
－導電性多孔質層９４（重合され固化された樹脂が含浸された領域９３３を含む）、
－層９０と９２との間に配置された複合材料層９１、
－層９２と９４との間に配置された複合材料層９３。

【0094】

複合材料層９１及び９３は、重合樹脂で被覆された導電性繊維を含む。

【0095】

ここで、ガス拡散装置９は、燃料電池スタックでの使用に関連してバイポーラプレートを形成する。

【0096】

バイポーラプレート８及び９は、異なる試薬をその外面上に流すことを可能にし、冷媒をその内部部分に流すことを可能にする。

【0097】

膜電極アセンブリ７は、以下から形成される。
－陽極微小孔層７０、
－陰極微小孔層７２、
－層７０と７２の間に配置されたプロトン交換膜７１。

【0098】

アセンブリ７は、燃料電池スタックでの使用に関連して、２つのバイポーラプレートの間のプロトンの流れを確実にし得る。

【0099】

この構成を得るために、層の適切な重ね合わせが形成された後、図２０に示すように、外面に垂直な方向にこの重ね合わせに均一な圧力（白いブロックの矢印で示される）が加えられる。この圧縮によって、層８１、８３、９１及び９３の面の表面に存在する繊維の電気的相互接続が、多孔質層８０、８２、８４、９０、９２及び９４の面へのこれらの繊維の浸透を介して保証され、これらの繊維と多孔質層との間の機械的及び電気的接触の両方が保証される。

【0100】

また、圧縮により、層８１に含まれる樹脂が、作用する圧力の方向と平行な方向に、多孔質層８０及び８２に向かって垂直に流れる（黒いブロック矢印で示される）ことができる。層８１から層８０及び８２に垂直に流れる樹脂は、層８０及び８２の全体積を含浸させない。例えば、層８０及び８２の体積が層８１の体積よりも大きくなるようにしてもよい。具体的には、層８１は、導電性多孔質層８０及び８２の全体積を流動させて含浸させるのに十分な量の樹脂を含まない。

【0101】

また、圧縮により、層８３に含まれる樹脂が、作用する圧力の方向と平行な方向に、多孔質層８２及び８４に向かって垂直に流れる（黒いブロック矢印で示される）ことができる。層８３から層８２及び８４に垂直に流れる樹脂は、層８２及び８４の全体積を含浸させない。例えば、層８２及び８４の体積が層８３の体積よりも大きくなるようにしてもよい。具体的には、層８３は、導電性多孔質層８２及び８４の全体積を流動させて含浸させるのに十分な量の樹脂を含まない。

【0102】

また、圧縮により、層９１に含まれる樹脂が、作用する圧力の方向と平行な方向に、多孔質層９０及び９２に向かって垂直に流れる（黒いブロック矢印で示される）ことができる。層９１から層９０及び９２に垂直に流れる樹脂は、層９０及び９２の全体積を含浸させない。例えば、層９０及び９２の体積が層９１の体積よりも大きくなるようにしてもよい。具体的には、層９１は、導電性多孔質層９０及び９２の全体積を流動させて含浸させるのに十分な量の樹脂を含まない。

【0103】

圧縮により、最後に、層９３に含まれる樹脂が、作用する圧力の方向と平行な方向に、多孔質層９２、９４に向かって流れる（黒いブロック矢印で示される）。

【0104】

圧縮は維持され、樹脂は流動後に重合される。以上説明した構成が得られる。

【0105】

最初に重合性樹脂を含む層８１は、固化した導電性複合層を形成する。層８１から層８０、８２に流入した過剰の樹脂は、その流入後に重合樹脂により固化した領域を形成する。

【0106】

最初に重合性樹脂を含む層８３は、固化した導電性複合層を形成する。層８３から層８４、８２に流入した過剰の樹脂は、その流入後に重合樹脂により固化した領域を形成する。

【0107】

最初に重合性樹脂を含む層９１は、固化した導電性複合層を形成する。層９１から層９０、９２に流入した過剰の樹脂は、その流入後に重合樹脂により固化した領域を形成する。

【0108】

最初に重合性樹脂を含む層９３は、固化した導電性複合層を形成する。層９３から層９４、９２に流入した過剰の樹脂は、その流入後に重合樹脂により固化した領域を形成する。

【0109】

このシステムは、両方の試薬流体が、構成されるガス拡散装置を通って流れることを可能にし、電子が膜電極アセンブリを通って移動することを可能にするため、燃料電池スタックを形成することを意図したアセンブリとの関連で有利に使用することができる。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】