特許 7600414 Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-12-06

(45)【発行日】2024-12-16

(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20241209BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20241209BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20241209BHJP

   C21D 6/00 20060101ALI20241209BHJP

   B22F 9/04 20060101ALI20241209BHJP

   B22F 1/052 20220101ALI20241209BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20241209BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20241209BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20241209BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20241209BHJP

【ＦＩ】

H01F1/057

H01F1/057 170

H01F41/02 G

C22C38/00 303D

C21D6/00 B

B22F9/04 C

B22F9/04 E

B22F1/052

B22F3/00 F

B22F3/24 B

B22F3/24 K

C22C33/02 J

B22F1/00 Y

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2023544206

(86)(22)【出願日】2022-01-17

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2024-03-27

(86)【国際出願番号】 CN2022072251

(87)【国際公開番号】W WO2022193818

(87)【国際公開日】2022-09-22

【審査請求日】2023-11-01

(31)【優先権主張番号】202110287750.1

(32)【優先日】2021-03-17

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(73)【特許権者】

【識別番号】521397223

【氏名又は名称】福建省金龍稀土股分有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100199819

【弁理士】

【氏名又は名称】大行 尚哉

(74)【代理人】

【識別番号】100087859

【弁理士】

【氏名又は名称】渡辺 秀治

(72)【発明者】

【氏名】牟維国

(72)【発明者】

【氏名】黄佳瑩

【審査官】五貫 昭一

(56)【参考文献】

【文献】中国特許出願公開第１０１２６６８５６（ＣＮ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｆ １／０５７

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｃ２２Ｃ ３８／００

Ｃ２１Ｄ ６／００

Ｂ２２Ｆ ９／０４

Ｂ２２Ｆ １／０５２

Ｂ２２Ｆ ３／００

Ｂ２２Ｆ ３／２４

Ｃ２２Ｃ ３３／０２

Ｂ２２Ｆ １／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石であって、
下記の成分を含み、
Ｒ：≧３０．０ｗｔ．％、前記Ｒは、希土類元素であり、
Ｎｂ：０．０２～０．１４ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４８ｗｔ．％、
Ｔｉ＋Ｎｂ：≦０．２４ｗｔ．％、
Ａｌ＋Ｃｕ：≦０．５０ｗｔ．％、
Ｂ：≧０．９５５ｗｔ．％、
残部がＦｅであり、ｗｔ．％は、各成分の質量が各成分の総質量に占める百分率であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の二粒子粒界相中のＦｅの含有量と二粒子粒界相中の全元素の総含有量の比は、４０ｗｔ．％～４６ｗｔ．％であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相を含み、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相は、結晶粒間三角領域に位置し、
前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の面積と前記結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３～２％であり、
前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相におけるＣｕ、Ｎｂ、Ｆｅの原子百分率含有量の比は、５：１：９４である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項2】

前記Ｒの含有量は、３０～３３ｗｔ．％であり、
前記Ｒの種類は、Ｎｄを含み、
ここで、前記Ｎｄの含有量は、２９～３１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、各成分の総質量に占める百分率であり、
前記Ｒの種類は、Ｐｒ及びＲＨのうちの少なくとも１つをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
ここで、前記Ｐｒの含有量は、０．３ｗｔ．％以下であり、ｗｔ．％は、各成分の総質量に占める百分率であり、
ここで、前記ＲＨの種類は、Ｔｂであり、
ここで、前記ＲＨの含有量は、１．４ｗｔ．％以下であり、ｗｔ．％は、各成分の総質量に占める百分率であり、
ここで、前記ＲＨの原子百分率含有量と前記Ｒの原子百分率含有量との比は、０．１以下である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項3】

前記「Ｔｉ＋Ｎｂ」の含有量は、０．１～０．２４ｗｔ．％であり、
前記Ｎｂの含有量は、０．０５～０．１４ｗｔ．％であり、
前記Ｔｉの含有量は、０．２４ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、
前記「Ａｌ＋Ｃｕ」の含有量は、０．４４ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、
前記Ａｌの含有量は、０．０８ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、
前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４６ｗｔ．％である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項4】

前記Ｂの含有量は、０．９５５～１．１５ｗｔ．％であり、
前記Ｂの原子百分率含有量と前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石における前記Ｒの原子百分率含有量との比は、０．３８以上であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、Ｃｏをさらに含み、
ここで、前記Ｃｏの含有量は、１ｗｔ．％以下である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項5】

二粒子粒界相中のＦｅの含有量と二粒子粒界相中の全元素の総含有量の比は、４２ｗｔ．％、４３ｗｔ．％、４４ｗｔ．％、４５ｗｔ．％又は４６ｗｔ．％であり、
前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の面積と前記結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％、１．４％、１．５％又は１．６％である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項6】

前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．５ｗｔ．％のＣｏ、０．２ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．０５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．１６ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．６ｗｔ．％のＣｏ、０．４ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．１４ｗｔ．％のＮｂ、０．０９ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．７４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．６％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．２ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．５８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．３８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４２ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．４６ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．３１ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．０５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．５７ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．１２ｗｔ．％のＮｂ、０．１１ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６５ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．７ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．６％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０．４ｗｔ．％のＮｄ、０．４ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．５３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．９ｗｔ．％のＮｄ、０．４ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０６ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０２ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０．１ｗｔ．％のＮｄ、０．２ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．０９ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４２ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０ｗｔ．％のＮｄ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９ｗｔ．％のＮｄ、１ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．２ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、１．２ｗｔ．％のＤｙ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、１ｗｔ．％のＤｙ、０．５ｗｔ．％のＣｏ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．９３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．８ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．６ｗｔ．％のＤｙ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％であり、
又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．２ｗｔ．％のＮｄ、０．７ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＤｙ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【請求項7】

Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法であって、
請求項１～６のいずれか１項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の各成分の原料混合物を微粉砕した後、焼結処理するステップを含み、
前記微粉砕の後に得られた粉体の粒径は、３．９～４．４μｍである、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法。

【請求項8】

前記微粉砕の後に得られた粉体の粒径は、３．９μｍ、４．０μｍ、４．１μｍ、４．２μｍ又は４．３μｍであり、
前記微粉砕は、ジェットミル粉砕であり、
前記微粉砕時のガス雰囲気は、酸化ガス含有量が１０００ｐｐｍ以下であり、前記酸化ガス含有量は、酸素又は水分の含有量を意味し、
前記焼結処理の温度は、１０００～１１００℃であり、
前記焼結処理の時間は、４～８ｈであり、
前記微粉砕の前に、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の各成分の原料混合物に対して溶解製錬、鋳造及び水素破砕を順に行うことをさらに含み、
ここで、前記溶解製錬の真空度は、５×１０^－２Ｐａであり、
ここで、前記溶解製錬の温度は、１５５０℃以下であり、
ここで、前記鋳造の工程は、急冷凝固鋳片法を採用し、
ここで、前記鋳造の温度は、１３９０～１４６０℃であり、
ここで、前記鋳造後に得られた合金鋳片の厚さは、０．２５～０．４０ｍｍであり、
前記微粉砕後、前記焼結処理前には、磁場成形が含まれる、
ことを特徴とする請求項７に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法。

【請求項9】

前記焼結処理の後に、時効処理をさらに含み、
ここで、前記時効処理は、１段目時効処理及び２段目時効処理を含み、
前記１段目時効処理の温度は、８６０～９２０℃であり、
前記１段目時効処理の時間は、２．５～４ｈであり、
前記２段目時効処理の温度は、４６０～５３０℃であり、
前記２段目時効処理の時間は、２．５～４ｈであり、
ここで、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石が重希土類元素をさらに含む場合、前記時効処理の後に一般的に粒界拡散をさらに含み、前記粒界拡散の温度は、８００～９００℃であり、前記粒界拡散の時間は、５～１０ｈであり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素の添加方式は、０～８０％の重希土類元素を溶解製錬時に添加し且つ残りの重希土類元素を溶解製錬時に添加する方式を採用し、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂであり且つＴｂが０．５ｗｔ．％より大きい場合、４０～６７％のＴｂを溶解製錬時に添加し、残部を粒界拡散時に添加し、又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂ及びＤｙである場合、前記Ｔｂを溶解製錬時に添加し、前記Ｄｙを粒界拡散時に添加し、又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂであり且つＴｂが０．５ｗｔ．％以下である場合、又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＤｙである場合、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素を粒界拡散時に添加する、
ことを特徴とする請求項７に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法。

【請求項10】

請求項７に記載のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法によって製造されたＲ－Ｔ－Ｂ磁石。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石及びその製造方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

ネオジム鉄ホウ素磁石材料は現在、電子、電力機械、医療機器などの分野に広く応用されている。近年、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の磁気特性の向上は、現在の研究のホットスポットとなっている。

【0003】

例えば、中国特許文献ＣＮ１０８８３１６５０Ａは、ネオジウム鉄ホウ素材料にチタン、ジルコニウム、ニオブ、ガリウムをそれぞれ０．０５～０．５％複合添加することにより、少量で複数種添加する原則を採用して、材料内の重希土類元素の用量を減少するとともに、各ブランドの２段目時効温度を統一し、２段目時効の普遍性を向上させることができる、ネオジウム鉄ホウ素磁石材料及びその製造方法を開示する。この４種類の複合元素の添加は、結晶粒を微細化するとともに粒界の希土類リッチ相の流動性を向上させる目的を達成し、材料の各項目の性能指標、特に固有保磁力及び角型比を向上させ、重稀土類用量を減少するとともに製品の角型比を改善し、製品の一貫性と高温安定性を向上させる。例えば、当該特許の実施例５の成分には、以下の質量含有量の成分を含み、３０．３％のＰｒＮｄ、０％のＤｙ、０．９７％のＢ、０．５％のＣｏ、０．１５％のＣｕ、０．１％のＡｌ、０．０８％のＴｉ、０．１％のＮｂ、０．２％のＧａ、０．０５％のＺｒ、残部はＦｅである。ジェットミルを採用して３．０μｍの微粉を製造し、焼結温度は１０４０℃であり、１段目時効温度は９００℃、２段目時効温度は５２０℃である製造工程により、残留磁束密度が１４．４、Ｈｃｊが１２．５、最大エネルギー積が５０．８２、角型比が９７％であるネオジウム鉄ホウ素磁石材料を得た。しかしながら、当該磁石材料の成分はさらに最適化されておらず、得られた磁石材料の保磁力は低いレベルにあり、高温時の磁気特性温度性も低いレベルにあり、より高く要求される製品には適用できない。

【0004】

製造後に高保磁力、高残留磁束密度、保磁力の高温安定性、高角型比の総合的な磁気特性に優れた磁石材料を得るように、ネオジウム鉄ホウ素磁石の成分を求めることが、現在解決すべき技術的課題である。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

本発明は、ネオジウム鉄ホウ素磁石材料の成分により得られた磁石の残留磁束密度、保磁力、高温安定性及び角型比が同時に高いレベルに達することができないという従来技術に存在する欠陥を解決するために、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石及びその製造方法を提供する。本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ磁石における特定元素の種類と特定含有量との間の配合により、残留磁束密度、保磁力及び角型比が高くて、高温安定性も優れた磁石材料を製造することができる。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明は主に以下の技術考案により上記のような技術的課題を解決する。

【0007】

本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石が提供され、下記の成分を含み、Ｒ：≧３０．０ｗｔ．％、前記Ｒは、希土類元素であり、
Ｎｂ：０．０２～０．１４ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４８ｗｔ．％、
Ｔｉ＋Ｎｂ：≦０．２４ｗｔ．％、
Ａｌ＋Ｃｕ：≦０．５０ｗｔ．％、
Ｂ：≧０．９５５ｗｔ．％、
Ｆｅ：５８～６９ｗｔ．％、ｗｔ．％は、各成分の質量が各成分の総質量に占める百分率である。

【0008】

本発明において、前記Ｒの含有量は、好ましくは、３０～３３ｗｔ．％であり、例えば、３０ｗｔ．％、３０．３ｗｔ．％又は３０．８ｗｔ．％である。

【0009】

本発明において、前記Ｒの種類は本分野の従来どおりであってもよく、一般的にＮｄを含む。

【0010】

ここで、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２９～３１ｗｔ．％であり、例えば、２９ｗｔ．％、２９．４ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％、２９．９ｗｔ．％、３０ｗｔ．％、３０．１ｗｔ．％又は３０．４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、各成分の総質量に占める百分率である。

【0011】

本発明において、前記Ｒは、一般的にＰｒ及び／又はＲＨをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素である。

【0012】

ここで、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、０．３ｗｔ．％以下であり、ｗｔ．％は、各成分の質量が各成分の総質量に占める百分率である。

【0013】

ここで、前記重希土類元素は、好ましくはＴｂである。

【0014】

ここで、前記ＲＨの含有量は、１．４ｗｔ．％以下であってもよく、例えば、０．２ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％又は１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、各成分の総質量に占める百分率である。

【0015】

ここで、前記ＲＨの原子百分率含有量と前記Ｒの原子百分率含有量との比は、０．１以下であってもよく、例えば、０．０２、０．０４又は０．０６であり、前記の原子百分率含有量は、各成分の総含有量に占める原子百分率を意味する。

【0016】

本発明において、前記「Ｔｉ＋Ｎｂ」の含有量は、好ましくは、０．１～０．２４ｗｔ．％であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、０．２３ｗｔ．％又は０．２４ｗｔ．％である。

【0017】

本発明において、前記Ｎｂの含有量は、好ましくは、０．０５～０．１４ｗｔ．％であり、例えば、０．０５ｗｔ．％、０．０９ｗｔ．％、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％又は０．１４ｗｔ．％である。

【0018】

本発明において、前記Ｔｉの含有量は、好ましくは、０．２４ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、例えば、０．０５ｗｔ．％、０．０９ｗｔ．％、０．１１ｗｔ．％、０．１４ｗｔ．％又は０．１５ｗｔ．％である。

【0019】

本発明において、前記「Ａｌ＋Ｃｕ」の含有量は、好ましくは、０．４４ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、より好ましくは、０．１～０．４４ｗｔ．％であり、例えば、０．２３ｗｔ．％、０．２５ｗｔ．％、０．３２ｗｔ．％、０．３３ｗｔ．％、０．３４ｗｔ．％、０．４３ｗｔ．％、０．４４ｗｔ．％又は０．４５ｗｔ．％である。

【0020】

本発明において、前記Ａｌの含有量は、好ましくは、０．０８ｗｔ．％以下であるが、且つ０ｗｔ．％ではなく、例えば、０．０２ｗｔ．％、０．０３ｗｔ．％、０．０４ｗｔ．％、０．０５ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％又は０．０８ｗｔ．％である。

【0021】

本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．２～０．４６ｗｔ．％であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３９ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％又は０．４６ｗｔ．％である。

【0022】

本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは、０．９５５～１．１５ｗｔ．％であり、例えば、０．９９ｗｔ．％である。

【0023】

本発明において、前記Ｂの原子百分率含有量と前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石における前記Ｒの原子百分率含有量との比は、０．３８以上であってもよく、例えば、０．４、０．４１、０．４２、０．４３又は０．４４であり、前記の原子百分率含有量は、各成分の全含有量に占める原子百分率を意味する。

【0024】

本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは、６７～６９ｗｔ．％であり、例えば、６７．５３ｗｔ．％、６７．５８ｗｔ．％、６７．６３ｗｔ．％、６７．６８ｗｔ．％、６７．７４ｗｔ．％、６８．０２ｗｔ．％、６８．０３ｗｔ．％、６８．０４ｗｔ．％、６８．１６ｗｔ．％、６８．３１ｗｔ．％、６８．３８ｗｔ．％、６８．４９ｗｔ．％、６８．５７ｗｔ．％又は６８．５８ｗｔ．％である。

【0025】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、当分野における通常の添加元素、例えば、Ｃｏをさらに含んでもよい。

【0026】

ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは、１ｗｔ．％以下であり、例えば、０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、各成分の質量が各成分総質量で占める百分率である。

【0027】

本発明において、当業者に知られているように、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、一般的に製造過程中に不可避的な不純物、例えば、Ｃ、Ｏ及びＭｎのうちの１つ又は複数をさらに導入することができる。

【0028】

本発明者らは、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の配合を最適化することによって、上記の特定含有量のＴｉ、Ｎｂ、Ｃｕなどの元素間の組み合わせで得られたＲ－Ｔ－Ｂ磁石の保磁力、高温安定性および角型比などの磁気特性が著しく向上したことを発見した。さらに、上記の特定成分の組成は、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石を製造した後、二粒子粒界相における一部のＦｅがＮｂ、Ｃｕ元素と集合してＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相を形成し、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の存在によって、二粒子粒界相におけるＦｅの含有量が著しく低下し、Ｎｄリッチ相の磁気遮断作用を増やし、本発明のＲ－Ｔ－Ｂ磁石を得ることを発見した。

【0029】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、好ましくは、Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相をさらに含み、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相は、結晶粒間三角領域に位置する。前記結晶粒間三角領域は、当分野で一般的に理解されている意味であってもよく、一般的に、３つ以上の主相粒子間に形成される粒界相を意味する。前記粒界相は、一般的に二粒子粒界相と粒間三角領域とによって形成される領域の総称である。前記二粒子粒界相は、一般的に２つの主相粒子間の粒界相である。

【0030】

ここで、前記結晶粒間三角領域におけるＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の面積と前記結晶粒間三角領域の総面積との比は、好ましくは、１．３～２％であり、例えば、１．３％、１．４％、１．５％又は１．６％である。本発明において、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の面積と前記結晶粒間三角領域の総面積は、一般的に、ＦＥ－ＥＰＭＡ検出時に、検出された前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の断面にそれぞれ占める面積を意味する。

【0031】

ここで、二粒子粒界相中のＦｅの含有量と二粒子粒界相中の全元素の総含有量の比は、４６ｗｔ．％以下、例えば、４０ｗｔ．％、４１ｗｔ．％、４２ｗｔ．％、４３ｗｔ．％、４４ｗｔ．％、４５ｗｔ．％または４６ｗｔ．％であることが好ましい。前記二粒子粒界相における全ての元素は、例えば、Ｆｅ、希土類元素、Ｃｕ、Ｎｂなどである。

【0032】

ここで、測定によると、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相におけるＣｕ、Ｎｂ、Ｆｅの原子百分率含有量の比は、５：１：９４に近いことがわかった。したがって、本発明では、前記Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅは、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相であることが好ましい。

【0033】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0034】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である。

【0035】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．５ｗｔ．％のＣｏ、０．２ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．０５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．１６ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0036】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．６ｗｔ．％のＣｏ、０．４ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．１４ｗｔ．％のＮｂ、０．０９ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．７４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．６％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％である。

【0037】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．２ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．５８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％である。

【0038】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．３８ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４２ｗｔ．％である。

【0039】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．４６ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．３１ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である。

【0040】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．０５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．５７ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％である。

【0041】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％である。

【0042】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０３ｗｔ．％のＡｌ、０．１２ｗｔ．％のＮｂ、０．１１ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．６５ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0043】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．７ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０４ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０４ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．６％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0044】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０．４ｗｔ．％のＮｄ、０．４ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．５３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0045】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．９ｗｔ．％のＮｄ、０．４ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０６ｗｔ．％のＡｌ、０．１ｗｔ．％のＮｂ、０．１４ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０２ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％である。

【0046】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０．１ｗｔ．％のＮｄ、０．２ｗｔ．％のＴｂ、０．３９ｗｔ．％のＣｕ、０．０５ｗｔ．％のＡｌ、０．０９ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．０３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％である。

【0047】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４２ｗｔ．％である。

【0048】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0049】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、３０ｗｔ．％のＮｄ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．５％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４３ｗｔ．％である。

【0050】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２９ｗｔ．％のＮｄ、１ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４９ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％である。

【0051】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．２ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、１．２ｗｔ．％のＤｙ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．４％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４４ｗｔ．％である。

【0052】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．４ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、１ｗｔ．％のＤｙ、０．５ｗｔ．％のＣｏ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６７．９３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である。

【0053】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．８ｗｔ．％のＮｄ、０．６ｗｔ．％のＴｂ、０．６ｗｔ．％のＤｙ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である。

【0054】

本発明の一つの好ましい実施例において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、２８．２ｗｔ．％のＮｄ、０．７ｗｔ．％のＴｂ、０．３ｗｔ．％のＤｙ、０．８ｗｔ．％のＣｏ、０．３６ｗｔ．％のＣｕ、０．０２ｗｔ．％のＡｌ、０．０５ｗｔ．％のＮｂ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ及び６８．４３ｗｔ．％のＦｅを含み、ｗｔ．％は、各成分の含有量が各成分の総含有量で占める質量比であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域には、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相をさらに含み、前記Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積との比は、１．３％であり、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４６ｗｔ．％である。

【0055】

本発明は、上記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の製造方法をさらに提供し、当該方法は、前記各成分の原料混合物を微粉砕した後、焼結処理するステップを含み、
前記微粉砕の後に得られた粉体の粒径は、３．９～４．４μｍである。

【0056】

本発明において、前記微粉砕の後に得られた粉体の粒径は、例えば、３．９μｍ、４．０μｍ、４．１μｍ、４．２μｍ又は４．３μｍである。

【0057】

本発明において、本発明者らは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石を製造する過程において、前記微粉砕の後に得られた粉体の粒径が４．４μｍより大きいか３．９μｍより小さいと、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域におけるＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相の面積割合が低下することを発見した。前記粉体の粒径は、一般的にはＤ５０である。

【0058】

本発明において、前記微粉砕の工程は、当分野における通常の工程、例えばジェットミル粉砕を採用することができる。

【0059】

ここで、前記微粉砕時のガス雰囲気は、酸化ガス含有量が１０００ｐｐｍ以下であってもよく、前記酸化ガス含有量は、酸素又は水分の含有量を意味する。

【0060】

ここで、前記微粉砕時の圧力は、例えば０．６８ＭＰａである。

【0061】

ここで、前記微粉砕の後、一般的に例えばステアリン酸亜鉛などの潤滑剤をさらに添加する。

【0062】

ここで、前記潤滑剤の添加量は、前記微粉砕後に得られた粉体質量の０．０５～０．１５％であってもよく、例えば０．１２％である。

【0063】

本発明において、前記焼結処理の温度は、本分野における通常の温度を採用することができ、好ましくは、１０００～１１００℃、例えば１０８０℃である。

【0064】

本発明において、前記焼結処理は、真空条件下で行われることが好ましく、例えば５×１０^－３Ｐａの真空条件で行われる。

【0065】

本発明において、前記焼結処理の時間は、当分野における通常のものを採用することができ、４～８ｈであってもよく、例えば６ｈである。

【0066】

本発明において、当業者が分かるように、前記微粉砕の前に、一般的に、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の各成分の原料混合物に対して溶解製錬、鋳造及び水素破砕を順に行うことをさらに含む。

【0067】

ここで、前記溶解製錬は、当分野における通常の溶解製錬工程を採用することができる。

【0068】

前記溶解製錬の真空度は、例えば５×１０^－２Ｐａである。

【0069】

前記溶解製錬の温度は、例えば１５５０℃以下である。

【0070】

前記溶解製錬は、一般的に高周波真空誘導溶解炉で行われる。

【0071】

ここで、前記鋳造の工程は、当分野における通常のものを採用することができる。

【0072】

ここで、前記鋳造の工程は、例えば、急冷凝固鋳片法（Ｓｔｒｉｐ Ｃａｓｔｉｎｇ）を採用する。

【0073】

ここで、前記鋳造の温度は、１３９０～１４６０℃であってもよく、例えば、１４００、１４２０℃又は１４３０℃である。

【0074】

ここで、前記鋳造後に得られた合金鋳片の厚さは、０．２５～０．４０ｍｍであってもよく、例えば０．２９ｍｍである。

【0075】

ここで、前記水素破砕の工程は、一般的に水素吸収、脱水素、冷却処理の順に行われるものであってもよい。

【0076】

前記水素吸収は、水素ガス圧力０．０８５ＭＰａの条件下で行うことができる。

【0077】

前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。前記脱水素の温度は、４８０～５２０℃であってもよく、例えば、５００℃である。

【0078】

本発明において、前記微粉砕後、前記焼結処理前には、一般的に当該分野における通常の成形工程が含まれる。

【0079】

ここで、前記成形は、磁場成形法を採用してもよい。

【0080】

ここで、前記成形は、１．８Ｔ以上の磁場強度及び窒素雰囲気の保護下で行われ、例えば１．８～２．５Ｔの磁場強度で行う。

【0081】

本発明において、一般的に、前記焼結処理の後に当分野における通常の時効処理をさらに含む。

【0082】

ここで、一般的に、前記時効処理は、１段目時効処理及び２段目時効処理を含む。

【0083】

前記１段目時効処理の温度は、８６０～９２０℃であってもよく、例えば８８０℃又は９００℃である。

【0084】

前記１段目時効処理の時間は、２．５～４ｈであってもよく、例えば３ｈである。

【0085】

前記２段目時効処理の温度は、４６０～５３０℃であってもよく、例えば４９０℃、５００℃、５１０℃又は５２０℃である。

【0086】

前記２段目時効処理の時間は、２．５～４ｈであってもよく、例えば３ｈである。

【0087】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石が重希土類元素をさらに含む場合、前記時効処理の後に一般的に粒界拡散をさらに含む。

【0088】

ここで、前記粒界拡散は、当分野における通常の工程であってもよく、重希土類元素を粒界拡散することが一般的である。

【0089】

前記粒界拡散の温度は、８００～９００℃であってもよく、例えば８５０℃である。前記粒界拡散の時間は、５～１０ｈであってもよく、例えば８ｈである。

【0090】

ここで、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素の添加方式は、当分野における通常のものを参照すればよく、一般的に、０～８０％の重希土類元素を溶解製錬時に添加し且つ残部を溶解製錬時に添加する方式を採用し、例えば３３％、３８％、４０％、５７％又は６７％である。溶解製錬時に添加される重希土類元素は、例えばＴｂである。

【0091】

例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂであり且つＴｂが０．５ｗｔ．％より大きい場合、４０～６７％のＴｂを溶解製錬時に添加し、残部を粒界拡散時に添加する。例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂ及びＤｙである場合、前記Ｔｂを溶解製錬時に添加し、前記Ｄｙを粒界拡散時に添加する。例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＴｂであり且つＴｂが０．５ｗｔ．％以下である場合、又は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素がＤｙである場合、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石内の重希土類元素を粒界拡散時に添加する。

【0092】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石に０．０８ｗｔ．％以下のＡｌが含まれた場合、各成分の原料混合物を調製する時に、Ａｌを追加添加しないのが一般的である。当業者は、０．０８ｗｔ．％以下のＡｌが一般的に製造過程で導入されることを知っている。

【0093】

本発明は、前記製造方法を採用して得られたＲ－Ｔ－Ｂ磁石をさらに提供する。

【0094】

本分野の周知常識に準拠したうえで、前記各好適な条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各好適な実例が得られる。

【0095】

本発明で使用される試薬および原料は、いずれも市販されている。

【発明の効果】

【0096】

本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にあり、即ち、本発明は、特定の含有量のＴｉ、Ｎｂ、Ｃｕ等の元素の配合に従って、Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の成分をさらに最適化し、得られたＲ－Ｔ－Ｂ磁石の保磁力が著しく向上し、残留磁束密度、高安定性能及び角型比等の磁気特性も同時に高いレベルにある。

【図面の簡単な説明】

【0097】

【図1】図１は、実施例１におけるＲ－Ｔ－Ｂ磁石のＳＥＭによるマップであり、ここで、図１の矢印ａが示す位置は、結晶粒間三角領域における単点定量分析のＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相である。

【発明を実施するための形態】

【0098】

以下、実施例によって本発明をさらに説明するが、本発明は前記実施例の範囲に制限されるものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されていない実験方法は、通常の方法および条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。
実施例１

【0099】

下記表１に示す実施例１のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の成分に従って原料を調製し、当該原料混合物（表１において、０．４ｗｔ．％のＴｂを溶解製錬時に添加し、残りの０．２ｗｔ．％を下記の粒界拡散時に添加する）に対して溶解製錬、鋳造、水素破砕、微粉砕、磁場成形、焼結、時効処理及び粒界拡散を順に行って得られた。

【0100】

ここで、溶解製錬は、真空度が５×１０^－２Ｐａである高周波真空誘導溶解炉で行われ、溶解製錬の温度は、１５３０℃以下である。

【0101】

ストリップ鋳造方法を採用して鋳造を行い、厚さが０．２９ｍｍである合金鋳片を獲得する。鋳造の温度は、１４２０℃である。

【0102】

水素破砕は、水素吸収、脱水素、冷却処理の順に行われるものである。水素吸収は、０．０８５ＭＰａの水素圧力の条件で行うことができる。脱水素は、真空引きしながら昇温する条件下で行われ、脱水素温度は、５００℃である。

【0103】

微粉砕は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下である雰囲気下でジェットミル粉砕を行い、得られた粉体の粒径は４．１μｍであり、酸化ガスは、酸素又は水分含有量を意味する。ジェットミル粉砕の研磨室の圧力は、０．６８ＭＰａである。粉砕後に、潤滑剤であるステアリン酸亜鉛を添加し、添加量は、混合後の粉末重量の０．１２％である。

【0104】

磁場成形は、１．８～２．５Ｔの磁場強度と窒素雰囲気の保護下で行われた。

【0105】

焼結は、５×１０^－３Ｐａの真空条件と１０８０℃下で６ｈの焼結を行い、そして、冷却し、気圧が０．０５ＭＰａに達するように冷却の前にＡｒガスを導入することができる。

【0106】

時効処理：１段目時効の温度は９００℃、時間は３ｈであり、２段目時効の温度は４９０℃、時間は３ｈである。

【0107】

粒界拡散：残りの重希土類元素（０．２ｗｔ．％のＴｂ）を材料表面に付着して、８５０℃下で８ｈの粒界拡散を行う。

【0108】

２、実施例２～２２及び比較例１～７におけるＲ－Ｔ－Ｂ磁石の原料及び粉体の粒径は、表１に示す通りであり、その他の製造工程は実施例１に従って行う。ここで、実施例１～１１、１５、１６、１８及び比較例１～７には、いずれも溶解製錬時に０．４ｗｔ％のＴｂを添加し、残りのＴｂは粒界拡散によりＲ－Ｔ－Ｂ磁石に入り込み、実施例１２～１４における重希土類元素は、粒界拡散時に添加され、実施例１７は粒界拡散を含まなく。実施例１９～２２におけるＴｂは、溶解製錬時に添加され、Ｄｙは、粒界拡散時に添加される。
効果実施例１

【0109】

１、成分測定：実施例１～２２及び比較例１～７におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）で測定した。試験結果は、表１に示す通りである。

【0110】

表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の成分及び含有量（ｗｔ．％）
表１

【0111】

備考：／は、当該元素が検出されていないことを示す。上記の各実施例及び比較例のＲ－Ｔ－Ｂ磁石にはＧａ及びＺｒが検出されず、最終製品のＲ－Ｔ－Ｂ磁石は、製造中にＣ、Ｏ、Ｍｎが不可避的に導入され、各実施例及び比較例に記載された含有量は、これらの不純物を含まない。また、０．０８ｗｔ．％以下のＡｌは、製造過程で導入されたものであり、原料の形で特別に添加されるものではない。

【0112】

２、磁気特性試験
実施例１～２２及び比較例１～７におけるＲ－Ｔ－Ｂ磁石は、ＰＦＭパルス式ＢＨ減磁曲線試験装置で試験されて、残留磁束密度（Ｂｒ）、固有保磁力（Ｈｃｊ）、最大エネルギー積（ＢＨｍａｘ）及び角型比（Ｈｋ／Ｈｃｊ）のデータを得ており、試験結果は、下記の表２に示す通りである。

【0113】

表２

【0114】

３、ミクロ構造の試験
ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：実施例１～２２及び比較例１～７におけるＲ－Ｔ－Ｂ磁石の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザ（ＦＥ－ＥＰＭＡ，日本電子株式会社（ＪＥＯＬ），８５３０Ｆ）を採用して検出した。まず、ＦＥ－ＥＰＭＡ面走査によりＲ－Ｔ－Ｂ磁石内のＣｕ、Ｎｂ、Ｆｅ等の元素の分布を決定し、次に、ＦＥ－ＥＰＭＡ単点定量分析によりＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相におけるＣｕ、Ｎｂ、Ｆｅ等の元素の含有量を決定し、試験条件は、加速電圧１５ｋｖ、プローブビーム電流５０ｎＡである。測定によると、実施例１～１８におけるＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相のＣｕ、Ｎｂ、Ｆｅ元素の原子比は５：１：９４に近く、したがって、Ｃｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相は、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相である。

【0115】

図１に示すように、図１は、実施例１におけるＦＥ－ＥＰＭＡ検出によって得られたＲ－Ｔ－Ｂ磁石のＳＥＭによるマップであり、図１の矢印ａが示す位置は、結晶粒間三角領域における単点定量分析のＣｕ－Ｎｂ－Ｆｅ相である。測定と計算により、本発明のＲ－Ｔ－Ｂ磁石の結晶粒間三角領域にＣｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相を形成しており、且つＣｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積の比は１．５％であり、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の面積と結晶粒間三角領域の総面積は、ＦＥ－ＥＰＭＡ検出時に、検出されたＲ－Ｔ－Ｂ磁石の断面（前述した垂直配向面）に占める面積をそれぞれ意味する。また、ＦＥ－ＥＰＭＡ測定によって二粒子粒界相におけるＦｅの含有量を分析した結果、二粒子粒界相における全ての元素の総含有量に対する二粒子粒界相におけるＦｅの含有量の比は、４５ｗｔ．％であることがわかった。

【0116】

実施例１～２２及び比較例１～７におけるＦＥ－ＥＰＭＡ検出結果は、下記表３に示す通りである。

【0117】

表３

【0118】

上記の実験データから分かるように、発明者らが設計した前記Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の成分は、磁石材料として製造された後、残留磁束密度、保磁力、高温安定性、磁気エネルギー積、角型比がいずれも高いレベルにあり、総合的な磁気特性に優れた磁石材料を得ることができ、高要求の分野への適用を満足することができる。ミクロ構造に対するさらなる解析により、発明者らは、前記特定成分のＲ－Ｔ－Ｂ磁石が磁石材料として製造された後、磁石の結晶粒間三角領域に特定面積割合のＣｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相を形成し、当該物相の存在が二粒子粒界相中に分布するＦｅ元素を集めており、ひいては二粒子粒界相中に分布するＦｅを減少させ、ネオジムリッチ相の磁気遮断作用を強め、さらに磁気特性を高めていることを発見した。

【0119】

Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石の成分中のある元素の含有量が本発明の範囲外にあると、少量のＣｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相だけを形成し、二粒子粒界相中のＦｅを顕著に低減することが困難である。例えば、比較例１ではＣｕの含有量が低すぎて、Ｃｕは主相と粒界相の相界面のみに集まり、粒界相ではＣｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相を形成できない。例えば、比較例４では、Ａｌ＋Ｃｕが０．５ｗｔ．％より大きくて、多すぎるＣｕが粒界相に入り、界面安定性を低下させ、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の生成を減少する。例えば、比較例５ではＮｂ＋Ｔｉが０．２４ｗｔ．％より大きく、多すぎる高融点元素が粒界にピン留めして、Ｎｄリッチ相の流動性に影響し、Ｃｕ_５Ｎｂ_１Ｆｅ_９４相の含有量が低下することを招く。

【図1】