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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-12-09
(45)【発行日】2024-12-17
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 63/00 20060101AFI20241210BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20241210BHJP
B32B 27/38 20060101ALI20241210BHJP
H05K 1/03 20060101ALI20241210BHJP
【ＦＩ】
C08L63/00 A
C08K3/013
B32B27/38
H05K1/03 610H
【請求項の数】
18
(21)【出願番号】P 2021174073
(22)【出願日】2021-10-25
(65)【公開番号】P2023063949
(43)【公開日】2023-05-10
【審査請求日】2024-06-03
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】000000066
【氏名又は名称】味の素株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002147
【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】西村 嘉生
【審査官】松元 洋
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１０－０７７１９２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２０－０８４１０８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１４－０８０４９４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２２－０７７９０８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１０－１９５９８３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１６－１１３４９８（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ １／００ － １０１／１４
Ｃ０８Ｋ ３／００ － １３／０８
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び、（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を含む樹脂組成物であって、
（Ｃ）成分の分子端部が、下記一般式（Ｃ１）で表される構造単位であり、
（Ｃ）成分が、下記一般式（Ｃ２）で表される構造単位を有する、樹脂組成物。
【化1】
Ｒ １ は、水素原子、置換基を有していてもよいアリール基、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表し、
環Ａｒ １ は、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
ｎ１は、０又は１を表し、
＊は、結合手を表す。）
【化2】
Ｒ ２ は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表し、
Ｒ ３ は、それぞれ独立に、１つ以上の芳香環を含有する４価の有機基を表し、
Ｒ ４ は、それぞれ独立に、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表し、
ｎ２は、０以上の数を表す。）
【請求項2】
一般式（Ｃ１）中、Ｒ
１
が、置換基を有していてもよいアリール基、又は、置換基を有していてもよいアルキル基である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
一般式（Ｃ２）中、Ｒ
２
が、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
（Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、及びアミン系硬化剤から選択される硬化剤を含む、請求項１～３の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
（Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤を含む、請求項１～４の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
（Ａ）成分に対する活性エステル系硬化剤の質量比（活性エステル系硬化剤／（Ａ）成分）が、０．８以上である、請求項５に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
（Ｃ）成分の重量平均分子量が５００～５００００の範囲である、請求項１～６の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、１質量％以上である、請求項１～７の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項9】
さらに（Ｄ）無機充填材を含む、請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項10】
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、５０質量％以上である、請求項９に記載の樹脂組成物。
【請求項11】
プリント配線板の絶縁層用である、請求項１～１０の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項12】
半導体封止用である、請求項１～１０の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項13】
支持体と、該支持体上に設けられた請求項１～１２の何れか１項に記載の樹脂組成物の層とを含む、樹脂シート。
【請求項14】
支持体が、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である、請求項１３に記載の樹脂シート。
【請求項15】
請求項１～１２の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
【請求項16】
請求項１～１１の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、プリント配線板。
【請求項17】
請求項１～１０、１２の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含む、半導体チップパッケージ。
【請求項18】
請求項１６に記載のプリント配線板又は請求項１７に記載の半導体チップパッケージを含む、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、樹脂組成物に関する。さらには、該樹脂組成物を用いた、樹脂シート、硬化物、プリント配線板、半導体チップパッケージ、及び半導体装置に関する。
【背景技術】
【0002】
エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂とその硬化剤を含む樹脂組成物は、絶縁性、耐熱性、密着性などに優れる硬化物をもたらすことから、プリント配線板や半導体チップパッケージなどの電子部品の絶縁材料として広く使われてきた。このような樹脂組成物としては、例えば、特許文献１に開示される樹脂組成物が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２０１４－４７３１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
近年の通信の高速化に伴い、電子部品の絶縁材料には、高周波環境で作動させる際の伝送損失を低減すべく、より低い誘電正接を呈することが求められている。また、電子部品の絶縁材料は、導体層や導体箔との密着性（以下、単に「導体密着性」ともいう。）、とりわけ高温高湿環境への曝露後であっても高い導体密着性を呈することが望ましい。
【0005】
また電子部品の小型化・高機能化に伴い、絶縁材料の薄型化が進み、クラック不良などが起こり易くなっている。それを防止するために、絶縁材料に対して、優れた機械特性、具体的には高い破断点伸度が求められている。
【0006】
本発明の課題は、誘電正接が低く、高温高湿環境への曝露後であっても良好な導体密着性を呈し、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらすことができる、新規の樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは、鋭意検討した結果、熱硬化性樹脂及び硬化剤を含む樹脂組成物において、さらにエチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を組み合わせて用いることにより上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【0008】
すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］ （Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び、（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を含む樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）成分が、分子端部にエチニル基又はエチニレン基を有する、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）成分の分子端部が、下記一般式（Ｃ１）で表される構造単位である、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
（式中、
Ｒ１は、水素原子、置換基を有していてもよいアリール基、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表し、
環Ａｒ１は、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
ｎ１は、０又は１を表し、
＊は、結合手を表す。）
［４］ （Ｃ）成分が、下記一般式（Ｃ２）で表される構造単位を有する、［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
（式中、
Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表し、
Ｒ３は、それぞれ独立に、１つ以上の芳香環を含有する４価の有機基を表し、
Ｒ４は、それぞれ独立に、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表し、
ｎ２は、０以上の数を表す。）
［５］ （Ｃ）成分の重量平均分子量が５００～５００００の範囲である、［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、１質量％以上である、［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ さらに（Ｄ）無機充填材を含む、［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、５０質量％以上である、［７］に記載の樹脂組成物。
［９］ プリント配線板の絶縁層用である、［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１０］ 半導体封止用である、［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１１］ 支持体と、該支持体上に設けられた［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の層とを含む、樹脂シート。
［１２］ 支持体が、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である、［１１］に記載の樹脂シート。
［１３］ ［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［１４］ ［１］～［９］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、プリント配線板。
［１５］ ［１］～［８］、［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含む、半導体チップパッケージ。
［１６］ ［１４］に記載のプリント配線板又は［１５］に記載の半導体チップパッケージを含む、半導体装置。
［１］ （Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び、（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を含む樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）成分が、分子端部にエチニル基又はエチニレン基を有する、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）成分の分子端部が、下記一般式（Ｃ１）で表される構造単位である、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
【化1】
Ｒ１は、水素原子、置換基を有していてもよいアリール基、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表し、
環Ａｒ１は、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
ｎ１は、０又は１を表し、
＊は、結合手を表す。）
［４］ （Ｃ）成分が、下記一般式（Ｃ２）で表される構造単位を有する、［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
【化2】
Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表し、
Ｒ３は、それぞれ独立に、１つ以上の芳香環を含有する４価の有機基を表し、
Ｒ４は、それぞれ独立に、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表し、
ｎ２は、０以上の数を表す。）
［５］ （Ｃ）成分の重量平均分子量が５００～５００００の範囲である、［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、１質量％以上である、［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ さらに（Ｄ）無機充填材を含む、［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、５０質量％以上である、［７］に記載の樹脂組成物。
［９］ プリント配線板の絶縁層用である、［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１０］ 半導体封止用である、［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１１］ 支持体と、該支持体上に設けられた［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の層とを含む、樹脂シート。
［１２］ 支持体が、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である、［１１］に記載の樹脂シート。
［１３］ ［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［１４］ ［１］～［９］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、プリント配線板。
［１５］ ［１］～［８］、［１０］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含む、半導体チップパッケージ。
［１６］ ［１４］に記載のプリント配線板又は［１５］に記載の半導体チップパッケージを含む、半導体装置。
【発明の効果】
【0009】
本発明によれば、誘電正接が低く、高温高湿環境への曝露後であっても良好な導体密着性を呈し、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらすことができる、新規の樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0010】
＜用語の説明＞
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。
【0011】
本明細書において、「置換基」という用語は、特に説明のない限り、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルキルオキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールアルキル基、アリールアルコキシ基、１価の複素環基、アルキリデン基、アミノ基、シリル基、カルボキシ基、スルホ基、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、メルカプト基及びオキソ基を意味する。
【0012】
置換基として用いられるハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子が挙げられる。置換基として用いられるアルキル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～３である。置換基として用いられるアルケニル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルケニル基の炭素原子数は、好ましくは２～１２、より好ましくは２～６、さらに好ましくは２又は３である。置換基として用いられるシクロアルキル基の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～６である。置換基として用いられるアルコキシ基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。該アルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６である。置換基として用いられるシクロアルキルオキシ基の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～６である。置換基として用いられるアリール基は、芳香族炭化水素から芳香環上の水素原子を１個除いた基である。置換基として用いられるアリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。置換基として用いられるアリールオキシ基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。置換基として用いられるアリールアルキル基の炭素原子数は、好ましくは７～１５、より好ましくは７～１１である。置換基として用いられるアリールアルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは７～１５、より好ましくは７～１１である。置換基として用いられる１価の複素環基とは、複素環式化合物の複素環から水素原子１個を除いた基をいう。該１価の複素環基の炭素原子数は、好ましくは３～１５、より好ましくは３～９である。置換基として用いられるアルキリデン基とは、アルカンの同一の炭素原子から水素原子を２個除いた基をいう。該アルキリデン基の炭素原子数は、好ましくは１～１２、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～３である。上述の置換基は、さらに置換基（以下、「二次置換基」という場合がある。）を有していてもよい。二次置換基としては、特に記載のない限り、上述の置換基と同じものを用いてよい。
【0013】
本明細書において、「有機基」という用語は、骨格原子として少なくとも炭素原子を含む基をいい、直鎖状、分岐状又は環状のいずれであってもよい。本明細書において、有機基の骨格原子数は、特に記載のない限り、好ましくは１～３０００、より好ましくは１～１０００、さらに好ましくは１～１００、さらにより好ましくは１～５０、特に好ましくは１～３０又は１～２０である。有機基としては、例えば、炭素原子、酸素原子、窒素原子、及び硫黄原子から選ばれる１個以上の骨格原子（但し炭素原子を少なくとも含む）からなる基が挙げられる。
【0014】
本明細書において、「芳香環」という用語は、環上のπ電子系に含まれる電子数が４ｐ＋２個（ｐは自然数）であるヒュッケル則に従う環を意味し、単環式の芳香環、及び２個以上の単環式の芳香環が縮合した縮合多環式芳香環を含む。芳香環は、環構成原子として炭素原子のみを有する芳香族炭素環、又は環構成原子として、炭素原子に加えて、酸素原子、窒素原子、硫黄原子等のヘテロ原子を有する芳香族複素環であり得る。本明細書において、芳香環の炭素原子数は、特に記載のない限り、好ましくは３以上、より好ましくは４以上又は５以上、さらに好ましくは６以上であり、その上限は、好ましくは２４以下、より好ましくは１８以下又は１４以下、さらに好ましくは１０以下である。該炭素原子数に置換基の炭素原子数は含まれない。芳香環としては、例えば、ベンゼン環、フラン環、チオフェン環、ピロール環、ピラゾール環、オキサゾール環、イソオキサゾール環、チアゾール環、イミダゾール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環等の単環式芳香環；ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ベンゾフラン環、イソベンゾフラン環、インドール環、イソインドール環、ベンゾチオフェン環、ベンゾイミダゾール環、インダゾール環、ベンゾオキサゾール環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾチアゾール環、キノリン環、イソキノリン環、キノキサリン環、アクリジン環、キナゾリン環、シンノリン環、フタラジン環等の２個以上の単環式芳香環が縮合した縮合多環式芳香環が挙げられる。
【0015】
本明細書において、「非芳香環」という用語は、芳香環以外の環を意味し、単環式の非芳香環、及び２個以上の単環式の非芳香環が縮合した縮合多環式非芳香環を含む。非芳香環は、炭素環又は複素環であり得る。非芳香環は、飽和環であっても、不飽和環であってもよい。非芳香環としては、例えば、シクロアルカン環；シクロアルケン環；ピロリジン環、テトラヒドロフラン環、ジオキサン環、テトラヒドロピラン環等の単環式の非芳香族複素環（好ましくは３～１０員）；ノルボルナン環、デカリン環、アダマンタン環、テトラヒドロジシクロペンタジエン環等の縮合多環式非芳香族炭素環（好ましくは８～１５員）等が挙げられる。
【0016】
以下、本発明をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。ただし、本発明は、下記実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施され得る。
【0017】
［樹脂組成物］
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び、（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を含むことを特徴とする。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び、（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂を含むことを特徴とする。
【0018】
＜（Ａ）熱硬化性樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）成分として、熱硬化性樹脂を含む。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）成分として、熱硬化性樹脂を含む。
【0019】
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、ウレタン樹脂、シアネート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、フェノキシ樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0020】
中でも、後述する（Ｃ）成分との組み合わせにおいて、誘電特性、導体密着性、機械特性の何れにおいても優れる硬化物をもたらすことができる観点から、熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
【0021】
エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が挙げられる。ビスフェノール型エポキシ樹脂は、ビスフェノール構造を有するエポキシ樹脂を指し、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル構造を有するエポキシ樹脂を指し、ここでビフェニル構造はアルキル基、アルコキシ基、アリール基等の置換基を有していてもよい。したがって、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂もビフェニル型エポキシ樹脂に含まれる。エポキシ樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい
【0022】
エポキシ樹脂としては、芳香族系のエポキシ樹脂が好ましい。ここで、芳香族系のエポキシ樹脂とは、その分子内に芳香環を有するエポキシ樹脂を意味する。
【0023】
エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有することが好ましい。エポキシ樹脂の不揮発成分を１００質量％とした場合、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上である。
【0024】
エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」という。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」という。）とがある。
【0025】
液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。
【0026】
液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂等の脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。
【0027】
液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２」、「ＨＰ－４０３２Ｄ」、「ＨＰ－４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【0028】
固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。
【0029】
固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が好ましい。
【0030】
固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４８５」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００ＨＫ」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（固体状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【0031】
本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂のみを含んでもよく、固体状エポキシ樹脂のみを含んでもよく、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでもよい。液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて用いる場合、それらの量比（液状エポキシ樹脂：固体状エポキシ樹脂）は、質量比で、好ましくは１：０．０１～１：５０、より好ましくは１：０．０５～１：２０、さらに好ましくは１：０．１～１：１０である。
【0032】
エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２０００ｇ／ｅｑ．、さらにより好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．である。エポキシ当量は、１当量のエポキシ基を含むエポキシ樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。
【0033】
エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１００～５０００、より好ましくは２５０～３０００、さらに好ましくは４００～１５００である。エポキシ樹脂のＭｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0034】
後述する（Ｃ）成分との組み合わせにおいて、誘電特性、導体密着性、機械特性の何れにおいても優れる硬化物をもたらすことができる観点から、樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１２質量％以上、１４質量％以上又は１５質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、６０質量％以下、５０質量％以下又は４０質量％以下などとし得る。本発明において、樹脂組成物についていう「樹脂成分」とは、樹脂組成物を構成する不揮発成分のうち、後述する無機充填材を除いた成分をいう。
【0035】
本発明の樹脂組成物において、（Ａ）成分の不揮発成分を１００質量％とした場合、エポキシ樹脂の含有量は、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、さらに好ましくは５５質量％以上、６０質量％以上、６５質量％以上又は７０質量％以上である。（Ａ）成分に占めるエポキシ樹脂の含有量の上限は特に限定されず、１００質量％であってもよいが、例えば、９５質量％以下、９０質量％以下などとしてもよい。
【0036】
＜（Ｂ）硬化剤＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）成分として、硬化剤を含む。（Ｂ）成分は、通常、（Ａ）成分と反応して樹脂組成物を硬化させる機能を有する。
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）成分として、硬化剤を含む。（Ｂ）成分は、通常、（Ａ）成分と反応して樹脂組成物を硬化させる機能を有する。
【0037】
（Ｂ）成分としては、例えば、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、アミン系硬化剤などが挙げられる。（Ｂ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0038】
中でも、（Ａ）成分及び後述する（Ｃ）成分との組み合わせにおいて、誘電特性、導体密着性、機械特性の何れにおいても優れる硬化物をもたらすことができる観点から、（Ｂ）成分は、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤からなる群から選択される１種以上を含むことが好ましく、とりわけ誘電特性に優れる硬化物をもたらすことができる観点から、活性エステル系硬化剤を含むことが好ましい。したがって一実施形態において、（Ｂ）成分は、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤からなる群から選択される１種以上を含み、より好適には活性エステル系硬化剤を含む。
【0039】
活性エステル系硬化剤としては、１分子中に１個以上の活性エステル基を有する化合物を用いることができる。中でも、活性エステル系硬化剤としては、フェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましい。当該活性エステル系硬化剤は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に、耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル系硬化剤が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル系硬化剤がより好ましい。
【0040】
カルボン酸化合物としては、例えば、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。
【0041】
フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。
【0042】
活性エステル系硬化剤の好ましい具体例としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系硬化剤、ナフタレン構造を含む活性エステル系硬化剤、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル系硬化剤、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル系硬化剤が挙げられる。中でも、ナフタレン構造を含む活性エステル系硬化剤、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系硬化剤がより好ましい。「ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造」とは、フェニレン－ジシクロペンチレン－フェニレンからなる２価の構造単位を表す。
【0043】
活性エステル化合物の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５Ｍ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」、（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」（ＤＩＣ社製）、；リン含有活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）、フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）、フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）、スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。
【0044】
フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤としては、耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するものが好ましい。また、導体層との密着性の観点から、含窒素フェノール系硬化剤、含窒素ナフトール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤、トリアジン骨格含有ナフトール系硬化剤がより好ましい。
【0045】
フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、「ＭＥＨ－８０００Ｈ」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－４９５Ｖ」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＴＤ－２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」、「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－１３５６」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＥＸＢ－９５００」、「ＨＰＣ－９５００」、「ＫＡ－１１６０」、「ＫＡ－１１６３」、「ＫＡ－１１６５」；群栄化学社製の「ＧＤＰ－６１１５Ｌ」、「ＧＤＰ－６１１５Ｈ」、「ＥＬＰＣ７５」等が挙げられる。
【0046】
酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられる。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＭＨ－７００」等が挙げられる。
【0047】
シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート、オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート）、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル、等の２官能シアネート樹脂；フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂；これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマー；などが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＵＬＬ－９５０Ｓ」（多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
【0048】
カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、日清紡ケミカル社製のカルボジライト（登録商標）Ｖ－０３（カルボジイミド基当量：２１６ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０５（カルボジイミド基当量：２６２ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０７（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；Ｖ－０９（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；ラインケミー社製のスタバクゾール（登録商標）Ｐ（カルボジイミド基当量：３０２ｇ／ｅｑ．）が挙げられる。
【0049】
アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられる。アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、ジフェニルジアミノスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤は市販品を用いてもよく、例えば、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」、三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」等が挙げられる。
【0050】
（Ａ）成分及び後述する（Ｃ）成分との組み合わせにおいて、誘電特性、導体密着性、機械特性の何れにおいても優れる硬化物をもたらすことができる観点から、樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１５質量％以上、２０質量％以上、２５質量％以上又は３０質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、７０質量％以下、６０質量％以下又は５５質量％以下などとし得る。
【0051】
先述のとおり、誘電特性に優れる硬化物をもたらす観点から、（Ｂ）成分は活性エステル系硬化剤を含むことが好ましい。本発明の樹脂組成物が（Ｂ）成分として活性エステル系硬化剤を含む場合、（Ｂ）成分中の活性エステル系硬化剤の含有量は、一際優れた誘電特性を呈する硬化物を得る観点から、（Ｂ）成分の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、７５質量％以上又は８０質量％以上である。（Ｂ）成分に占める活性エステル系硬化剤の含有量の上限は特に限定されず、１００質量％であってもよいが、例えば、９５質量％以下、９０質量％以下などとしてもよい。
【0052】
本発明の樹脂組成物が（Ｂ）成分として活性エステル系硬化剤を含む場合、（Ａ）成分に対する活性エステル系硬化剤の質量比（活性エステル系硬化剤／（Ａ）成分）は、一際優れた誘電特性を呈する観点から、好ましくは０．５以上、より好ましくは０．６以上、さらに好ましくは０．８以上である。ここで、硬化剤として活性エステル系硬化剤を含む樹脂組成物は、誘電特性が良好な硬化物を実現できる一方で、優れた誘電特性を実現できる程度にその含有量を高めると、硬くて脆い硬化物に帰着し易く、それ故、クラック不良が起こり易いという問題がある。これに対し、後述する（Ｃ）成分を含む本発明の樹脂組成物によれば、優れた誘電特性を実現できる程度に活性エステル系硬化剤を含む場合であっても、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらすことができる。例えば、本発明の樹脂組成物において、（Ａ）成分に対する活性エステル系硬化剤の質量比は、１以上、１．１以上又は１．２以上にまで高めてよい。該質量比（活性エステル系硬化剤／（Ａ）成分）の上限は、例えば、２以下、１．９以下、１．８以下などとしてよい。
【0053】
＜（Ｃ）エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｃ）成分として、エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂（以下、単に「エチニル基含有樹脂」ともいう。）を含む。
本発明の樹脂組成物は、（Ｃ）成分として、エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂（以下、単に「エチニル基含有樹脂」ともいう。）を含む。
【0054】
斯かる（Ｃ）成分を含むことにより、本発明の樹脂組成物は、誘電正接が低く、高温高湿環境への曝露後であっても良好な導体密着性を呈し、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらすことができる。
【0055】
（Ｃ）成分は、エチニル基又はエチニレン基を有する樹脂であり、式：Ｒ１－Ｃ≡Ｃ－で表される基を有することを特徴とする。Ｒ１については後述するが、Ｒ１が水素原子である場合にエチニル基を有するといい、Ｒ１が水素原子以外である場合にエチニレン基を有するという。
【0056】
（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、所期の効果を奏するにあたり、（Ｃ）成分は、その分子端部にエチニル基又はエチニレン基を有することが好ましい。
【0057】
（Ｃ）成分は、エチニル基又はエチニレン基を分子中に複数個有することが好ましく、例えば、その分子鎖の両端部にエチニル基又はエチニレン基を有することが好ましい。一実施形態において、（Ｃ）成分は、その分子鎖の両端部にエチニル基又はエチニレン基を有する。
【0058】
中でも、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにおいてもいっそう優れた硬化物をもたらすことができる観点から、（Ｃ）成分の分子端部が、下記一般式（Ｃ１）で表される構造単位（以下、「構造単位（Ｃ１）」ともいう。）であることが好ましい。
【0059】
【化3】
Ｒ１は、水素原子、置換基を有していてもよいアリール基、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表し、
環Ａｒ１は、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
ｎ１は、０又は１を表し、
＊は、結合手を表す。）
【0060】
Ｒ１におけるアリール基は、芳香族炭化水素から芳香環上の水素原子を１個除いた１価の基をいう。（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、該アリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。該アリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基が挙げられる。
【0061】
Ｒ１におけるアルキル基は、飽和炭化水素から水素原子を１個除いた１価の基をいい、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、該アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４、さらにより好ましくは１～３である。該アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基が挙げられる。
【0062】
Ｒ１におけるアリール基やアルキル基が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0063】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ１）中のＲ１は、水素原子、置換基を有していてもよい炭素原子数６～１０のアリール基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～３のアルキル基を示し、かつ、該置換基は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上である。より好適な一実施形態において、一般式（Ｃ１）中のＲ１は、水素原子、炭素原子数６のアリール基（すなわち、フェニル基）、又は、炭素原子数１～３のアルキル基を示す。
【0064】
環Ａｒ１における芳香環は、芳香族炭素環及び芳香族複素環の何れであってもよいが、本発明の効果をより享受し得る観点から、芳香族炭素環であることが好ましい。該芳香族炭素環の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。
【0065】
環Ａｒ１における芳香環が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0066】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ１）中の環Ａｒ１は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）である。
【0067】
一般式（Ｃ１）において、ｎ１は、０又は１を表す。
【0068】
（Ｃ）成分は、構造単位（Ｃ１）を分子中に複数個有することが好ましく、例えば、（Ｃ）成分は、その分子鎖の両端部に構造単位（Ｃ１）を有することが好ましい。したがって一実施形態において、（Ｃ）成分は、その分子鎖の両端部が構造単位（Ｃ１）である。
【0069】
（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、（Ｃ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは５００００以下、より好ましくは４５０００以下、さらに好ましくは３００００以下、２８０００以下、２６０００以下又は２５０００以下である。（Ｃ）成分のＭｗの下限は、特に限定されないが、本発明の効果をより享受し得る観点から、好ましくは５００以上、６００以上又は７００以上である。したがって好適な一実施形態において、（Ｃ）成分のＭｗは５００～５００００の範囲にある。なお、（Ｃ）成分のＭｗは、ＧＰＣ法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0070】
（Ｃ）成分は、エチニル基又はエチニレン基（好ましくは上記構造単位（Ｃ１））を有する限り、残部の構造は特に限定されず、例えば、炭素原子、酸素原子、窒素原子、硫黄原子及び珪素原子から選ばれる１個以上（例えば１～３０００個、１～１０００個、１～５００個）の骨格原子を用いて、上記Ｍｗの好適範囲を満たすように適宜決定してよい。以下、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにもいっそう優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から特に好適な（Ｃ）成分の構造について説明する。
【0071】
好適な一実施形態において、（Ｃ）成分は、下記一般式（Ｃ２）で表される構造単位（以下、「構造単位（Ｃ２）」ともいう。）を有する。
【0072】
【化4】
Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表し、
Ｒ３は、それぞれ独立に、１つ以上の芳香環を含有する４価の有機基を表し、
Ｒ４は、それぞれ独立に、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表し、
ｎ２は、０以上の数を表す。）
【0073】
一般式（Ｃ２）において、Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表す。
【0074】
Ｒ２が（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基を表す場合、Ｒ２で表される２価の有機基が含有する芳香環は、先述のとおり、単環式芳香環、及び、２個以上の単環式芳香環が縮合した縮合多環式芳香環の何れであってもよい。また、芳香環は、芳香族炭素環、及び、芳香族複素環の何れであってもよい。中でも、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、該２価の有機基は、好ましくは芳香族炭素環を１つ以上（より好適には２つ以上、３つ以上又は４つ以上）含有する。
【0075】
Ｒ２が（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基を表す場合、本発明の効果をより享受し得る観点から、Ｒ２は、下記一般式（Ｃ２－２ｉ）で表される２価の基（以下、２価の基（Ｃ２－２ｉ）」ともいう。）であることが好ましい。
【0076】
【化5】
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、又は、２価の連結基を表し、
ｎ２１は、０以上の数を表し、
ｎ２２は、０又は１を表し、
ｎ２３は、０又は１を表す。）
【0077】
ここで、ｎ２３が０である場合、２価の基（Ｃ２－２ｉ）は、環Ａｒ２１から２つの結合手が延びている構造（＊－環Ａｒ２１－＊）を有する。ｎ２３が１である場合、２価の基（Ｃ２－２ｉ）は、＊－環Ａｒ２１－Ｌ２１－（環Ａｒ２２－Ｌ２２）ｎ２１－（環Ａｒ２３－Ｌ２３）ｎ２２－環Ａｒ２４－＊で表される構造を有する。
【0078】
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４における芳香環は先述のとおりである。中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４における芳香環は、それぞれ独立に、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環であり、より好適にはベンゼン環又はナフタレン環である。
【0079】
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４における芳香環が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0080】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉ）中の環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）である。
【0081】
一般式（Ｃ２－２ｉ）において、Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、又は、２価の連結基を表す。Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３で表される２価の連結基は、好ましくは、炭素原子、酸素原子、窒素原子、硫黄原子及び珪素原子から選ばれる１個以上（例えば１～３０００個、１～１０００個、１～１００個、１～５０個）の骨格原子からなる２価の基である。２価の連結基の例としては、－ＳＯ２－、－ＣＯ－、－ＣＯＯ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｏ－Ｃ６Ｈ４－Ｏ－（ここで、－Ｃ６Ｈ４－は、フェニレン基を表す。）、－Ｏ－Ｃ６Ｈ４－Ｃ（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈ４－Ｏ－、－ＣＯＯ－（ＣＨ２）ｑ－ＯＣＯ－（ここで、ｑは、１～２０の整数を表す。）、－ＣＯＯ－Ｈ２Ｃ－ＨＣ（－Ｏ－Ｃ（＝Ｏ）－ＣＨ３）－ＣＨ２－ＯＣＯ－、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、アリーレン基、ヘテロアリーレン基、－ＮＲ０－（ここで、Ｒ０は、水素原子、炭素原子数１～３のアルキル基を表す。）及び－Ｃ（＝Ｏ）－ＮＲ０－が挙げられる。アルキレン基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～５又は１～４である。アルケニレン基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは２～１０、より好ましくは２～６、さらに好ましくは２～５である。アリーレン基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０であり、ヘテロアリーレン基の炭素原子数は、好ましくは３～９である。上述のアルキル基、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、アリーレン基、ヘテロアリーレン基は、さらに置換基を有していてもよい。当該置換基は先述のとおりであるが、中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0082】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉ）中のＬ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、－ＳＯ２－、－ＣＯ－、－ＣＯＯ－、－Ｏ－、－Ｓ－、置換基を有していてもよい炭素原子数１～１０のアルキレン基、置換基を有していてもよい炭素原子数２～１０のアルケニレン基、－ＮＲ０－（ここで、Ｒ０は、水素原子、炭素原子数１～３のアルキル基を表す。）、又は、－Ｃ（＝Ｏ）－ＮＲ０－を表し、より好適には、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表す。ここで、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上が好ましい。
【0083】
一実施形態において、ｎ２２及びｎ２３は１であり、Ｌ２１が表す２価の連結基とＬ２３が表す２価の連結基とが互いに同じであり、Ｌ２１が表す２価の連結基とＬ２２が表す２価の連結基とが互いに異なる。好適な一実施形態において、ｎ２２及びｎ２３は１であり、Ｌ２１及びＬ２３が－Ｏ－であり、Ｌ２２が置換基を有していてもよいアルキレン基である。アルキレン基の炭素原子数の好適範囲や置換基の好適な種類は先述のとおりである。
【0084】
一般式（Ｃ２－２ｉ）において、ｎ２１は０以上の数を表し、好ましくは１～１０、より好ましくは１～５、さらに好ましくは１～４又は１～３である。
【0085】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉ）中、
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２１は１～５の数を表す。
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２１は１～５の数を表す。
【0086】
より好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉ）中、
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ２１及びＬ２３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ２２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ２１は１～３の数を表す。
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ２１及びＬ２３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ２２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ２１は１～３の数を表す。
【0087】
Ｒ２が（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表す場合、該脂肪族基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、環構造を含んでもよい。該脂肪族基の炭素原子数は、好ましくは６以上、より好ましくは８以上、１０以上、１５以上又は２０以上である。該炭素原子数の上限は特に限定されないが、例えば、１００以下、８０以下、６０以下又は５０以下などとし得る。該脂肪族基は、骨格原子として、炭素原子のほか、酸素原子、窒素原子、硫黄原子及び珪素原子から選ばれる１個以上を含んでもよい。
【0088】
Ｒ２が（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表す場合、本発明の効果をより享受し得る観点から、Ｒ２は、下記一般式（Ｃ２－２ｉｉ）で表される２価の基（以下、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）」ともいう。）であることが好ましい。
【0089】
【化6】
Ｒ２１及びＲ２３は、それぞれ独立に、単結合、置換基を有していてもよいアルキレン基、又は、置換基を有していてもよいアルケニレン基を表し、
環Ｒ２２は、アルキル基及びアルケニル基からなる群から選択される置換基を有していてもよい非芳香環を表し、
ｎ２４は、０～３の数を表し、
＊は、結合手を表す。）
【0090】
Ｒ２１及びＲ２３におけるアルキレン基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは１～２０、より好ましくは１～１２、さらに好ましくは１～１０又は１～８である。
【0091】
Ｒ２１及びＲ２３におけるアルケニレン基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは２～２０、より好ましくは２～１２、さらに好ましくは２～１０又は２～８である。
【0092】
Ｒ２１及びＲ２３におけるアルキレン基やアルケニレン基が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0093】
環Ｒ２２における非芳香環は先述のとおりであるが、中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、シクロアルカン環又はシクロアルケン環であることが好ましい。該シクロアルカン環やシクロアルケン環の炭素原子数は、好ましくは３～１２、より好ましくは３～１０、さらに好ましくは３～８又は４～８である。
【0094】
環Ｒ２２における非芳香環が有していてもよい置換基としてのアルキル基及びアルケニル基は先述のとおりであるが、中でも、アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～８であり、アルケニル基の炭素原子数は、好ましくは２～１０、より好ましくは２～８である。
【0095】
一般式（Ｃ２－２ｉｉ）において、ｎ２４は、０～３の数を表し、好ましくは０～２、より好ましくは０又は１、さらに好ましくは１である。
【0096】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉｉ）中、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、それぞれ独立に、単結合、置換基を有していてもよい炭素原子数１～８のアルキレン基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数２～８のアルケニレン基を表し、ここで、該置換基は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
環Ｒ２２は、炭素原子数１～８のアルキル基及び炭素原子数２～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数４～８のシクロアルカン環又はシクロアルケン環を表す。
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、それぞれ独立に、単結合、置換基を有していてもよい炭素原子数１～８のアルキレン基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数２～８のアルケニレン基を表し、ここで、該置換基は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
環Ｒ２２は、炭素原子数１～８のアルキル基及び炭素原子数２～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数４～８のシクロアルカン環又はシクロアルケン環を表す。
【0097】
より好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉｉ）中、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数８のアルキレン基又はアルケニレン基を表し、
環Ｒ２２は、炭素原子数６～８のアルキル基及び炭素原子数６～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、シクロヘキサン環又はシクロヘキセン環を表すか、
又は、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３の一方は、単結合を表し、
Ｒ２１及びＲ２３の他方は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～３のアルキレン基を表し、
環Ｒ２２は、置換基として炭素原子数１～３のアルキル基を１～４個（好ましくは２～４個、より好ましくは３個）有するシクロヘキサン環を表す。前者の場合、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）は、ダイマージアミン由来のＣ３６骨格を有することが好ましい。
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数８のアルキレン基又はアルケニレン基を表し、
環Ｒ２２は、炭素原子数６～８のアルキル基及び炭素原子数６～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、シクロヘキサン環又はシクロヘキセン環を表すか、
又は、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３の一方は、単結合を表し、
Ｒ２１及びＲ２３の他方は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～３のアルキレン基を表し、
環Ｒ２２は、置換基として炭素原子数１～３のアルキル基を１～４個（好ましくは２～４個、より好ましくは３個）有するシクロヘキサン環を表す。前者の場合、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）は、ダイマージアミン由来のＣ３６骨格を有することが好ましい。
【0098】
Ｒ２が（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表す場合、本発明の効果をより享受し得る観点から、Ｒ２は、下記一般式（Ｃ２－２ｉｉｉ）で表される２価の基（以下、２価の基（Ｃ２－２ｉｉｉ）」ともいう。）であることが好ましい。
【0099】
【化7】
Ｒ２４及びＲ２５は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよいアルキレン基を表し、
Ｒ２６及びＲ２７は、それぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、又は、置換基を有していてもよいアリール基を表し、
ｎ２５は、０以上の数を表す。）
【0100】
Ｒ２４及びＲ２５におけるアルキレン基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは１～２０、より好ましくは１～１０、さらに好ましくは１～６又は１～４である。
【0101】
Ｒ２４及びＲ２５におけるアルキレン基が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0102】
Ｒ２６及びＲ２７におけるアルキル基は直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、その炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４又は１～３である。
【0103】
Ｒ２６及びＲ２７におけるアリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。
【0104】
Ｒ２６及びＲ２７におけるアルキル基やアリール基が有していてもよい置換基は先述のとおりである。中でも、本発明の効果をより享受し得る観点から、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0105】
一般式（Ｃ２－２ｉｉｉ）において、ｎ２５は０以上の数を表し、その範囲は特に限定されず、例えば、（Ｃ）成分のＭｗが上記好適範囲を満たすように適宜決定してよい。
【0106】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－２ｉｉｉ）中、
Ｒ２４及びＲ２５は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～１０のアルキレン基を表し、
Ｒ２６及びＲ２７は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい炭素原子数１～３のアルキル基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数６～１０のアリール基を表し、ここで、該置換基はフッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２５は、（Ｃ）成分のＭｗが５００～５００００の範囲となるような数を表す。ｎ２５について、（Ｃ）成分のＭｗのより好適な範囲は先述のとおりである。
Ｒ２４及びＲ２５は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～１０のアルキレン基を表し、
Ｒ２６及びＲ２７は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい炭素原子数１～３のアルキル基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数６～１０のアリール基を表し、ここで、該置換基はフッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２５は、（Ｃ）成分のＭｗが５００～５００００の範囲となるような数を表す。ｎ２５について、（Ｃ）成分のＭｗのより好適な範囲は先述のとおりである。
【0107】
一般式（Ｃ２）において、Ｒ３は、それぞれ独立に、１つ以上の芳香環を含有する４価の有機基を表す。
【0108】
Ｒ３で表される４価の有機基が含有する芳香環は、先述のとおり、単環式芳香環、及び、２個以上の単環式芳香環が縮合した縮合多環式芳香環の何れであってもよい。また、芳香環は、芳香族炭素環、及び、芳香族複素環の何れであってもよい。中でも、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、該４価の有機基は、好ましくは芳香族炭素環を１つ以上（より好適には２つ以上、３つ以上又は４つ以上）含有する。
【0109】
本発明の効果をより享受し得る観点から、Ｒ３は、下記一般式（Ｃ２－３）で表される４価の基（以下、４価の基（Ｃ２－３）」ともいう。）であることが好ましい。
【0110】
【化8】
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい芳香環を表し、
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、又は、２価の連結基を表し、
ｎ３１は、０以上の数を表し、
ｎ３２は、０又は１を表し、
ｎ３３は、０又は１を表す。）
【0111】
ここで、ｎ３３が０である場合、４価の基（Ｃ２－３）は、環Ａｒ３１から４つの結合手が延びている構造（（＊－）（＊－）環Ａｒ３１（－＊）（－＊））を有する。ｎ３３が１である場合、４価の基（Ｃ２－３）は、（＊－）（＊－）環Ａｒ３１－Ｌ３１－（環Ａｒ３２－Ｌ３２）ｎ３１－（環Ａｒ３３－Ｌ３３）ｎ３２－環Ａｒ３４（－＊）（－＊）で表される構造を有する。
【0112】
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４における芳香環は、その好適な例も含めて、上記の環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４における芳香環と同様である。環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４における芳香環が有していてもよい置換基も、その好適な例を含めて、上記の環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４と同様である。
【0113】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－３）中の環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）である。
【0114】
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３で表される２価の連結基は、その好適な例や置換基の好適な例も含めて、上記のＬ２１、Ｌ２２及びＬ２３で表される２価の連結基と同様である。
【0115】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－３）中のＬ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、－ＳＯ２－、－ＣＯ－、－ＣＯＯ－、－Ｏ－、－Ｓ－、置換基を有していてもよい炭素原子数１～１０のアルキレン基、置換基を有していてもよい炭素原子数２～１０のアルケニレン基、－ＮＲ０－（ここで、Ｒ０は、水素原子、炭素原子数１～３のアルキル基を表す。）、又は、－Ｃ（＝Ｏ）－ＮＲ０－を表し、より好適には、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表す。ここで、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上が好ましい。
【0116】
一実施形態において、ｎ３２及びｎ３３は１であり、Ｌ３１が表す２価の連結基とＬ３３が表す２価の連結基とが互いに同じであり、Ｌ３１が表す２価の連結基とＬ３２が表す２価の連結基とが互いに異なる。好適な一実施形態において、ｎ３２及びｎ３３は１であり、Ｌ３１及びＬ３３が－Ｏ－であり、Ｌ３２が置換基を有していてもよいアルキレン基である。アルキレン基の炭素原子数の好適範囲や置換基の好適な種類は先述のとおりである。
【0117】
一般式（Ｃ２－３）において、ｎ３１は０以上の数を表し、好ましくは１～１０、より好ましくは１～５、さらに好ましくは１～４又は１～３である。
【0118】
好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－３）中、
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ３１は１～５の数を表す。
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ３１は１～５の数を表す。
【0119】
より好適な一実施形態において、一般式（Ｃ２－３）中、
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ３１及びＬ３３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ３２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ３１は１～３の数を表す。
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ３１及びＬ３３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ３２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ３１は１～３の数を表す。
【0120】
一般式（Ｃ２）において、Ｒ４は、それぞれ独立に、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表す。
【0121】
Ｒ４が（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基を表す場合、該２価の有機基は、上記のＲ２について説明した（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基と同様である。該２価の有機基の好適な例は、上記の一般式（Ｃ２－２ｉ）で表される２価の基、すなわち、２価の基（Ｃ２－２ｉ）について説明したとおりである。
【0122】
好適な一実施形態において、Ｒ４は、２価の基（Ｃ２－２ｉ）であり、ここで一般式（Ｃ２－２ｉ）中、
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２１は１～５の数を表す。
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ２１、Ｌ２２及びＬ２３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ２１は１～５の数を表す。
【0123】
より好適な一実施形態において、Ｒ４は、２価の基（Ｃ２－２ｉ）であり、ここで一般式（Ｃ２－２ｉ）中、
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ２１及びＬ２３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ２２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ２１は１～３の数を表す。
ｎ２２及びｎ２３は１であり、
環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ２１及びＬ２３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ２２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ２１は１～３の数を表す。
【0124】
Ｒ４が（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表す場合、該２価の有機基は、上記のＲ２について説明した（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基と同様である。該２価の脂肪族基の好適な例は、上記の一般式（Ｃ２－２ｉｉ）で表される２価の基、すなわち、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）について説明したとおりである。
【0125】
好適な一実施形態において、Ｒ４は、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）であり、ここで一般式（Ｃ２－２ｉｉ）中、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、それぞれ独立に、単結合、置換基を有していてもよい炭素原子数１～８のアルキレン基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数２～８のアルケニレン基を表し、ここで、該置換基は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
環Ｒ２２は、炭素原子数１～８のアルキル基及び炭素原子数２～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数４～８のシクロアルカン環又はシクロアルケン環を表す。
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、それぞれ独立に、単結合、置換基を有していてもよい炭素原子数１～８のアルキレン基、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数２～８のアルケニレン基を表し、ここで、該置換基は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
環Ｒ２２は、炭素原子数１～８のアルキル基及び炭素原子数２～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数４～８のシクロアルカン環又はシクロアルケン環を表す。
【0126】
より好適な一実施形態において、Ｒ４は、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）であり、ここで一般式（Ｃ２－２ｉｉ）中、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数８のアルキレン基又はアルケニレン基を表し、
環Ｒ２２は、炭素原子数６～８のアルキル基及び炭素原子数６～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、シクロヘキサン環又はシクロヘキセン環を表すか；又は、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３の一方は、単結合を表し、
Ｒ２１及びＲ２３の他方は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～３のアルキレン基を表し、
環Ｒ２２は、置換基として炭素原子数１～３のアルキル基を１～４個（好ましくは２～４個、より好ましくは３個）有するシクロヘキサン環を表す。前者の場合、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）は、ダイマージアミン由来のＣ３６骨格を有することが好ましい。
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数８のアルキレン基又はアルケニレン基を表し、
環Ｒ２２は、炭素原子数６～８のアルキル基及び炭素原子数６～８のアルケニル基からなる群から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、シクロヘキサン環又はシクロヘキセン環を表すか；又は、
ｎ２４は１であり、
Ｒ２１及びＲ２３の一方は、単結合を表し、
Ｒ２１及びＲ２３の他方は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～３のアルキレン基を表し、
環Ｒ２２は、置換基として炭素原子数１～３のアルキル基を１～４個（好ましくは２～４個、より好ましくは３個）有するシクロヘキサン環を表す。前者の場合、２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）は、ダイマージアミン由来のＣ３６骨格を有することが好ましい。
【0127】
一般式（Ｃ２）において、ｎ２は０以上の数を表す。ｎ２の上限は本発明の効果を奏する限り特に限定されず、例えば、（Ｃ）成分のＭｗが上記の好適範囲となるように適宜決定してよい。例えば、ｎ２は０～１００の範囲の数であってよい。
【0128】
（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにも優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、ｎ２が０である場合、Ｒ２は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表すことが好ましく、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉｉ）であることがより好ましい。これら２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）や（Ｃ２－２ｉｉｉ）の好適な例は、先述のとおりである。
【0129】
また、ｎ２が０でない場合（例えば、１～１００の範囲の数である場合）、Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表すことが好ましく、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）であることがより好ましい。これら２価の基（Ｃ２－２ｉ）や（Ｃ２－２ｉｉ）の好適な例は、先述のとおりである。斯かる場合、Ｒ３やＲ４は、その好適な例も含めて、先述のとおりである。
【0130】
（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電正接、導体密着性、機械特性の何れにもいっそう優れる硬化物をもたらす樹脂組成物を実現する観点から、構造単位（Ｃ２）は、下記一般式（Ｃ２’）で表される構造単位（以下、「構造単位（Ｃ２’）」ともいう。）であることが好ましい。
【0131】
【化9】
Ｒ２、Ｒ４、ｎ２、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３、Ｌ３１、Ｌ３２、Ｌ３３、ｎ３１、ｎ３２及びｎ３３は先述のとおりであり、
Ｒ３１及びＲ３２は、それぞれ独立に、置換基を表し、
ｎ３４及びｎ３５は、それぞれ独立に、０～３の数を表す。）
【0132】
一般式（Ｃ２’）において、Ｒ２、Ｒ４、ｎ２、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３、Ｌ３１、Ｌ３２、Ｌ３３、ｎ３１、ｎ３２及びｎ３３は先述のとおりである。
【0133】
ｎ２が０である場合、Ｒ２は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基、又は、（ｉｉｉ）シロキサン骨格を有する２価の基を表すことが好ましく、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉｉ）であることがより好ましい。これら２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）や（Ｃ２－２ｉｉｉ）の好適な例は、先述のとおりである。
【0134】
ｎ２が０でない場合（例えば、１～１００の範囲の数である場合）、Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表すことが好ましく、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）であることがより好ましい。これら２価の基（Ｃ２－２ｉ）や（Ｃ２－２ｉｉ）の好適な例は、先述のとおりである。
【0135】
ｎ２が０でない場合（例えば、１～１００の範囲の数である場合）、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３、Ｌ３１、Ｌ３２、Ｌ３３、ｎ３１、ｎ３２及びｎ３３は先述のとおりであり、上記の４価の基（Ｃ２－３）について説明したとおり、
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３２及び環Ａｒ３３は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ３１は１～５の数を表すことが好ましく；
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３２及び環Ａｒ３３は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ３１及びＬ３３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ３２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ３１は１～３の数を表すことがより好ましい。
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３２及び環Ａｒ３３は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数６～１４の芳香族炭素環（より好適にはベンゼン環又はナフタレン環）を表し、
Ｌ３１、Ｌ３２及びＬ３３は、それぞれ独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、又は、置換基を有していてもよい炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、ここで、該置換基は、置換基としては、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上であり、
ｎ３１は１～５の数を表すことが好ましく；
ｎ３２及びｎ３３は１であり、
環Ａｒ３２及び環Ａｒ３３は、それぞれ独立に、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、ベンゼン環を表し、
Ｌ３１及びＬ３３は、－Ｏ－を表し、
Ｌ３２は、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上の置換基を有していてもよい、炭素原子数１～６のアルキレン基を表し、
ｎ３１は１～３の数を表すことがより好ましい。
【0136】
ｎ２が０でない場合（例えば、１～１００の範囲の数である場合）、Ｒ４は、先述のとおりであり、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）であることがより好ましい。これら２価の基（Ｃ２－２ｉ）や（Ｃ２－２ｉｉ）の好適な例は、先述のとおりである。
【0137】
Ｒ３１及びＲ３２で表される置換基（一般式（Ｃ２－３）中の環Ａｒ３１及び環Ａｒ３４が有していてもよい置換基に該当する。）は先述のとおりであるが、中でも、ハロゲン原子、アルキル基、及びアリール基から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～６のアルキル基、及び炭素原子数６～１０のアリール基から選択される１種以上がより好ましい。
【0138】
好適な一実施形態において、（Ｃ）成分は、その分子端部が上記の構造単位（Ｃ１）であり、その分子鎖内部に上記の構造単位（Ｃ２）を含む。
【0139】
（Ｃ）成分は、構造単位（Ｃ２）の両末端に構造単位（Ｃ１）が直に結合した構造を有してよい。すなわち、（Ｃ）成分は、構造単位（Ｃ１）と構造単位（Ｃ２）のみを含む構造であってよい。あるいはまた、（Ｃ）成分は、本発明の効果を奏する限りにおいて、構造単位（Ｃ１）と構造単位（Ｃ２）に加えて、他の構造単位を含んでもよい。（Ｃ）成分において、構造単位（Ｃ１）と構造単位（Ｃ２）の合計の含有量は、（Ｃ）成分の分子鎖の全体を１００質量％とした場合、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、８０質量％以上又は９０質量％以上であり、その上限は１００質量％であってよい。
【0140】
斯かる他の構造単位としては、例えば、下記一般式（Ｃ３）で表される構造単位（以下、「構造単位（Ｃ３）」ともいう。）が挙げられる。
【0141】
【化10】
Ｒ５は、４価の脂肪族基を表し、
Ｒ６は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）２価の脂肪族基を表す。）
【0142】
Ｒ５で表される４価の脂肪族基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよく、環構造を含んでもよい。該脂肪族基の炭素原子数は、好ましくは２以上、３以上、４以上又は６以上である。該炭素原子数の上限は特に限定されないが、例えば、１００以下、８０以下、６０以下又は５０以下などとし得る。該脂肪族基は、骨格原子として、炭素原子のほか、酸素原子、窒素原子、硫黄原子及び珪素原子から選ばれる１個以上を含んでもよい。
【0143】
Ｒ６で表される（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基は、好適な例も含めて、上記のＲ２で表される（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基と同様である。また、Ｒ６で表される（ｉｉ）２価の脂肪族基は、その好適な例も含めて、上記のＲ２で表される（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基と同様であるほか、炭素原子数１～４の２価の脂肪族基であってもよい。
【0144】
（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との組み合わせにおいて、誘電特性、導体密着性、機械特性の何れにおいても優れる硬化物をもたらすことができる観点から、樹脂組成物中の（Ｃ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上、４質量％以上又は５質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、５０質量％以下、４０質量％以下、３５質量％以下又は３０質量％以下などとし得る。
【0145】
本発明の効果をより享受し得る観点から、樹脂組成物中の（Ａ）成分と（Ｂ）成分の不揮発成分の合計を１００質量％とした場合、（Ｃ）成分の含有量は、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上、４質量％以上又は５質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、６０質量％以下、５５質量％以下又は５０質量％以下などとし得る。
【0146】
以下、（Ｃ）成分の合成手順の一例を示す。
【0147】
一実施形態において、（Ｃ）成分は、
（ｃ１）エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物と、
（ｃ２）ジアミン化合物と
の反応物（イミド化物）である。
（ｃ１）エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物と、
（ｃ２）ジアミン化合物と
の反応物（イミド化物）である。
【0148】
－（ｃ１）エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物－
（ｃ１）成分は、エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物である。該（ｃ１）成分は、エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物であれば特に構造は限定されないが、好適な例として、下記一般式（ｃ１）で表される芳香族カルボン酸無水物（以下、「芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）」ともいう。）が挙げられる。該芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）を用いることにより、上記の構造単位（Ｃ１）を有する（Ｃ）成分を合成することができる。
（ｃ１）成分は、エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物である。該（ｃ１）成分は、エチニル基又はエチニレン基を有する芳香族カルボン酸無水物であれば特に構造は限定されないが、好適な例として、下記一般式（ｃ１）で表される芳香族カルボン酸無水物（以下、「芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）」ともいう。）が挙げられる。該芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）を用いることにより、上記の構造単位（Ｃ１）を有する（Ｃ）成分を合成することができる。
【0149】
【化11】
【0150】
芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）としては、目的とする（Ｃ）成分中の構造単位（Ｃ１）の構造を達成すべく、Ｒ１、環Ａｒ１及びｎ１を適宜決定してよい。例えば、斯かる芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）としては、Ｒ１がフェニル基、ｎ１が０、環Ａｒ１がベンゼン環である構造単位（Ｃ１）をもたらすものとして、４－フェニルエチニルフタル酸無水物（以下、「ＰＥＰＡ」ともいう。）が挙げられ、Ｒ１がメチル基、ｎ１が０、環Ａｒ１がベンゼン環である構造単位（Ｃ１）をもたらすものとして、４－メチルエチニルフタル酸無水物が挙げられ、Ｒ１が水素原子、ｎ１が０、環Ａｒ１がベンゼン環である構造単位（Ｃ１）をもたらすものとして、４－エチニルフタル酸無水物が挙げられ、Ｒ１がフェニル基、ｎ１が１、環Ａｒ１がベンゼン環である構造単位（Ｃ１）をもたらすものとして、フェニルエチニルトリメリット酸無水物（以下、「ＰＥＴＡ」ともいう。）が挙げられる。これら各種芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）は、東京化成工業社、ネクザムケミカル社等の各供給メーカーから入手可能である。
【0151】
－（ｃ２）ジアミン化合物－
（ｃ２）成分は、ジアミン化合物である。該（ｃ２）成分は、分子鎖末端部に２つのアミノ基を有する限り特に構造は限定されないが、好適な例として、下記一般式（ｃ２）で表されるジアミン化合物（以下、「ジアミン化合物（ｃ２）」ともいう。）が挙げられる。該ジアミン化合物（ｃ２）を用いることにより、上記の構造単位（Ｃ２）を有する（Ｃ）成分を合成することができる。
（ｃ２）成分は、ジアミン化合物である。該（ｃ２）成分は、分子鎖末端部に２つのアミノ基を有する限り特に構造は限定されないが、好適な例として、下記一般式（ｃ２）で表されるジアミン化合物（以下、「ジアミン化合物（ｃ２）」ともいう。）が挙げられる。該ジアミン化合物（ｃ２）を用いることにより、上記の構造単位（Ｃ２）を有する（Ｃ）成分を合成することができる。
【0152】
【化12】
【0153】
（ｃ２）成分としては、目的とする（Ｃ）成分中の構造単位（Ｃ２）の構造を達成すべく、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びｎ２を適宜決定してよい。例えば、斯かるジアミン化合物（ｃ２）としては、ｎ２が０である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、下記一般式（ｃ２－１）で表されるジアミン化合物（以下、「ジアミン化合物（ｃ２－１）」ともいう。）を用いればよい。
【0154】
【化13】
【0155】
詳細には、Ｒ２が上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）である構造単位（Ｃ２）を達成する場合、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）の両末端にアミノ基が結合した構造を有するジアミン化合物を用いればよい。例えば、ｎ２３が０、環Ａｒ２１がベンゼン環である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、１，４－ベンゼンジアミン等の各種ベンゼンジアミンを用いればよく、ｎ２３が１、ｎ２１及びｎ２２が０、環Ａｒ２１及び環Ａｒ２４がベンゼン環、Ｌ２１が単結合である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、４，４’－ビフェニルジアミン等の各種ビフェニルジアミンを用いればよく、ｎ２２及びｎ２３が１、ｎ２１が２、環Ａｒ２１、環Ａｒ２２、環Ａｒ２３及び環Ａｒ２４がベンゼン環、Ｌ２１及びＬ２３が－Ｏ－、Ｌ２２がジメチルメチレン基（炭素原子数３の分岐状アルキレン基）である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、４，４’－［１，４－フェニレンビス［（１－メチルエチリデン）－４，１－フェニレンオキシ］］ビスベンゼンアミン（下記式で表される化合物；以下、「ＢＰＰＡＮ」ともいう。）を用いればよい。
【0156】
【化14】
【0157】
Ｒ２が上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）である構造単位（Ｃ２）を達成する場合、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）の両末端にアミノ基が結合した構造を有するジアミン化合物を用いればよい。例えば、ｎ２４が０、Ｒ２３がアルキレン基である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、１，６－ヘキサメチレンジアミン等の各種アルキレンジアミンを用いればよく、ｎ２４が１、Ｒ２１及びＲ２３が炭素原子数８のアルキレン基又はアルケニレン基、環Ｒ２２が炭素原子数６～８のアルキル基及びアルケニル基からなる群から選択される置換基を有するシクロヘキサン環又はシクロヘキセン環である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、ダイマージアミンを用いればよく、ｎ２４が１、Ｒ２１及びＲ２３の一方が単結合、他方がメチレン基、環Ｒ２２が置換基としてメチル基を３個有するシクロヘキサン環である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、イソホロンジアミン（以下、「ＩＰＤＡ」ともいう。）を用いればよい。
【0158】
Ｒ２が上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉｉ）である構造単位（Ｃ２）を達成する場合、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉｉ）の両末端にアミノ基が結合した構造を有するジアミン化合物を用いればよい。例えば、Ｒ２４及びＲ２５がアルキレン基、Ｒ２６及びＲ２７が炭素原子数１～３のアルキル基、ｎ２５が（Ｃ）成分の重量平均分子量が５００～５００００の範囲となるような数である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、「ＫＦ－８０１０」、「Ｘ－２２－１６１Ａ」、「Ｘ－２２－１６１Ｂ」、「ＫＦ－８０１２」、「ＫＦ－８００８」（何れも信越シリコーン社製）等の各種アミノ変性シリコーン化合物を用いればよく、Ｒ２４及びＲ２５がアルキレン基、Ｒ２６及びＲ２７が、それぞれ独立に、炭素原子数１～３のアルキル基又はフェニル基、ｎ２５が（Ｃ）成分の重量平均分子量が５００～５００００の範囲となるような数である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、「Ｘ－２２－１６６０Ｂ－３」、「Ｘ－２２－９４０９」（何れも信越シリコーン社製）等の各種アミノ変性シリコーン化合物を用いればよい。
【0159】
また、例えば、ｎ２が１～１００の範囲にあるなど、ｎ２が０でないジアミン化合物（ｃ２）は、上記ジアミン化合物（ｃ２－１）と、下記一般式（ｃ２－２－１）で表される芳香族カルボン酸二無水物（以下、「芳香族カルボン酸二無水物（ｃ２－２－１）」ともういう。）と、下記一般式（ｃ２－２－２）で表されるジアミン化合物（以下、「ジアミン化合物（ｃ２－２－２）」ともいう。）との反応物（イミド化物）を用いればよい。
【0160】
【化15】
【0161】
【化16】
【0162】
芳香族カルボン酸二無水物（ｃ２－２－１）について、Ｒ３が上記の４価の基（Ｃ２－３）である構造単位（Ｃ２）を達成する場合、上記の４価の基（Ｃ２－３）の両末端がカルボン酸無水物である構造を有する芳香族カルボン酸二無水物を用いればよい。例えば、ｎ３３が０、環Ａｒ３１がベンゼン環である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、１，２，４，５－ベンゼンテトラカルボン酸二無水物等の各種ベンゼンテトラカルボン酸二無水物を用いればよく、ｎ３３が１、ｎ３１及びｎ３２が０、環Ａｒ３１及び環Ａｒ３４がベンゼン環、Ｌ３１が単結合である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物等の各種ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を用いればよく、ｎ３１、ｎ３２及びｎ３３が１、環Ａｒ３１、環Ａｒ３２、環Ａｒ３３及び環Ａｒ３４がベンゼン環、Ｌ３１及びＬ３３が－Ｏ－、Ｌ３２がジメチルメチレン基（炭素原子数３の分岐状アルキレン基）である構造単位（Ｃ２）をもたらすものとして、２，２－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物（下記式で表される化合物；以下、「ＢＰＡＤＡ」ともいう。）を用いればよい。
【0163】
【化17】
【0164】
ジアミン化合物（ｃ２－１）は先述のとおりである。ｎ２が０でない構造単位（Ｃ２）を達成する場合、先述のとおり、Ｒ２は、（ｉ）１つ以上の芳香環を含有する２価の有機基、又は、（ｉｉ）炭素原子数５以上の２価の脂肪族基を表すことが好ましく、ジアミン化合物（ｃ２－１）としては、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉ）の両末端にアミノ基が結合した構造を有するジアミン化合物、又は、上記の２価の基（Ｃ２－２ｉｉ）の両末端にアミノ基が結合した構造を有するジアミン化合物を好ましく用いることができる。ジアミン化合物（ｃ２－２－２）も同様である。
【0165】
なお、目的とする（Ｃ）成分中の構造単位（Ｃ２）において、Ｒ２とＲ４が同一の構造を有する場合には、ジアミン化合物（ｃ２－１）とジアミン化合物（ｃ２－２－２）とは同一物であってよい。斯かる場合、ジアミン化合物（ｃ２）は、ジアミン化合物（ｃ２－１）と、芳香族カルボン酸二無水物（ｃ２－２－１）との反応物（イミド化物）であってよい。
【0166】
構造単位（Ｃ１）及び構造単位（Ｃ２）に加えて、他の構造単位、例えば、上記の構造単位（Ｃ３）を含む（Ｃ）成分を合成する場合、上記の一般式（ｃ２－２－１）で表される芳香族カルボン酸二無水物に加えて、式中のＲ３がＲ５に置き換わった脂肪族カルボン酸二無水物を配合すればよい。例えば、１，１，６，６－ヘキサンテトラカルボン酸二無水物等の各種アルカンテトラカルボン酸二無水物、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物等の各種シクロアルカンテトラカルボン酸二無水物を用いればよい。
【0167】
ｎ２が０である構造単位（Ｃ２）を含む（Ｃ）成分を合成する場合、芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）と、ジアミン化合物（ｃ２－１）とを反応させればよい。ｎ２が１～１００の範囲の数であるなど、ｎ２が０でない構造単位（Ｃ２）を含む（Ｃ）成分を合成する場合、ジアミン化合物（ｃ２－１）、芳香族カルボン酸二無水物（ｃ２－２－１）、及びジアミン化合物（ｃ２－２－２）を反応させてジアミン化合物（ｃ２）を合成した後、得られたジアミン化合物（ｃ２）と芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）とを反応させてもよく、芳香族カルボン酸無水物（ｃ１）、ジアミン化合物（ｃ２－１）、芳香族カルボン酸二無水物（ｃ２－２－１）、及びジアミン化合物（ｃ２－２－２）を混合した後、反応させてもよい。斯かる反応において、各成分の量比等の条件を変更することにより、イミド化（脱水環化）の進行度合を調整することができ、得られる（Ｃ）成分の構造（構造単位（Ｃ２）中のｎ２）を調整することができる。なお、斯かる反応は、所期の（Ｃ）成分の構造が実現される限りにおいて特に限定されず、イミド化反応として従来公知のプロセス、条件を採用して実施してよい。
【0168】
＜（Ｄ）無機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｄ）成分として、さらに無機充填材を含んでもよい。（Ｄ）成分を含有させることにより、線熱膨張率や誘電正接をさらに低下させることができる。
本発明の樹脂組成物は、（Ｄ）成分として、さらに無機充填材を含んでもよい。（Ｄ）成分を含有させることにより、線熱膨張率や誘電正接をさらに低下させることができる。
【0169】
（Ｄ）成分の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、ケイ酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｄ）成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0170】
（Ｄ）成分の市販品としては、例えば、電化化学工業社製の「ＵＦＰ－３０」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；アドマテックス社製の「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；太平洋セメント社製の「ＭＧＨ－００５」；日揮触媒化成社製の「ＢＡ－Ｓ」などが挙げられる。
【0171】
（Ｄ）成分の平均粒径は、特に限定されるものではないが、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下、２μｍ以下、１μｍ以下又は０．７μｍ以下である。該平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．０７μｍ以上、０．１μｍ以上又は０．２μｍ以上である。（Ｄ）成分の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出した。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
【0172】
（Ｄ）成分の比表面積は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、３ｍ２／ｇ以上又は５ｍ２／ｇ以上である。該比表面積の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは１００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは８０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは６０ｍ２／ｇ以下、５０ｍ２／ｇ以下又は４０ｍ２／ｇ以下である。（Ｄ）成分の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。
【0173】
（Ｄ）成分は、空孔率０体積％の非中空無機充填材（好ましくは非中空シリカ）であっても、空孔率０体積％超の中空無機充填材（好ましくは中空シリカ）であってもよく、両方を含んでいてもよい。（Ｄ）成分は、非中空無機充填材（好ましくは非中空シリカ）のみを含んでもよく、中空無機充填材（好ましくは中空シリカ）のみを含んでもよく、非中空無機充填材（好ましくは非中空シリカ）と中空無機充填材（好ましくは中空シリカ）を組み合わせて含んでもよい。（Ｄ）成分が中空無機充填材を含む場合、誘電率をより低く抑えていっそう良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらす樹脂組成物を実現し易いため好適である。中空無機充填材の空孔率は、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは１５体積％以上、さらに好ましくは２０体積％以上であり、その上限は、好ましくは９０体積％以下、より好ましくは８５体積％以下、さらに好ましくは８０体積％以下、７５体積％以下、７０体積％以下、６５体積％以下、６０体積％以下、５５体積％以下又は５０体積％以下である。無機充填材の空孔率Ｐ（体積％）は、粒子の外面を基準とした粒子全体の体積に対する粒子内部に１個又は２個以上存在する空孔の合計体積の体積基準割合（空孔の合計体積／粒子の体積）として定義され、例えば、無機充填材の実際の密度の測定値ＤＭ（ｇ／ｃｍ３）、及び無機充填材を形成する材料の物質密度の理論値ＤＴ（ｇ／ｃｍ３）を用いて、下記式（１）により算出される。
【0174】
【数1】
【0175】
無機充填材の実際の密度は、例えば、真密度測定装置を用いて測定することができる。真密度測定装置としては、例えば、ＱＵＡＮＴＡＣＨＲＯＭＥ社製のＵＬＴＲＡＰＹＣＮＯＭＥＴＥＲ１０００等が挙げられる。測定ガスとしては、例えば、窒素を使用する。
【0176】
（Ｄ）成分は、適切な表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。表面処理されることにより、（Ｄ）成分の耐湿性及び分散性を高めることができる。表面処理剤としては、例えば、ビニル系シランカップリング剤、エポキシ系シランカップリング剤、スチリル系シランカップリング剤、（メタ）アクリル系シランカップリング剤、アミノ系シランカップリング剤、イソシアヌレート系シランカップリング剤、ウレイド系シランカップリング剤、メルカプト系シランカップリング剤、イソシアネート系シランカップリング剤、酸無水物系シランカップリング剤等のシランカップリング剤；メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン等の非シランカップリング－アルコキシシラン化合物；シラザン化合物等が挙げられる。表面処理剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0177】
表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）等が挙げられる。
【0178】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、所定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、好ましくは０．２～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。
【0179】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度やシート形態での溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。（Ｄ）成分の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
【0180】
本発明の樹脂組成物が（Ｄ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｄ）成分の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、４０質量％以上であり、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは６５質量％以上又は７０質量％以上である。無機充填材の含有量の上限は、特に限定されないが、例えば９０質量％以下、８０質量％以下などとし得る。
【0181】
＜（Ｅ）有機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｅ）成分として、さらに有機充填材を含んでもよい。
本発明の樹脂組成物は、（Ｅ）成分として、さらに有機充填材を含んでもよい。
【0182】
有機充填材としては、プリント配線板や半導体チップパッケージやなどの電子部品の絶縁材料を形成するに際し使用し得る任意の有機充填材を使用してよく、例えば、ゴム粒子、ポリアミド微粒子、シリコーン粒子などが挙げられる。
【0183】
ゴム粒子としては、ゴム弾性を示す樹脂に化学的架橋処理を施し、有機溶剤に不溶かつ不融とした樹脂の微粒子体である限り特に限定されず、例えば、アクリロニトリルブタジエンゴム粒子、ブタジエンゴム粒子、アクリルゴム粒子などが挙げられる。ゴム粒子としては、具体的には、ＸＥＲ－９１（日本合成ゴム社製）、スタフィロイドＡＣ３３５５、ＡＣ３８１６、ＡＣ３８１６Ｎ、ＡＣ３８３２、ＡＣ４０３０、ＡＣ３３６４、ＩＭ１０１（以上、アイカ工業社製）、パラロイドＥＸＬ２６５５、ＥＸＬ２６０２（以上、ダウ・ケミカル社製）などが挙げられる。
【0184】
（Ｅ）成分の平均粒子径は、好ましくは０．００５μｍ～１μｍの範囲であり、より好ましくは０．２μｍ～０．６μｍの範囲である。（Ｅ）成分の平均粒子径は、動的光散乱法を用いて測定することができる。例えば、適当な有機溶剤に有機充填材を超音波などにより均一に分散させ、濃厚系粒径アナライザー（大塚電子（株）製「ＦＰＡＲ－１０００」）を用いて、有機充填材の粒度分布を質量基準で作成し、そのメディアン径を平均粒子径とすることで測定することができる。
【0185】
本発明の樹脂組成物が（Ｅ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｅ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．５質量％、より好ましくは１質量％以上、１．５質量％以上又は２質量％以上であり、その上限は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは８質量％以下、６質量％以下又は５質量％以下である。
【0186】
＜（Ｆ）硬化促進剤＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｆ）成分として、さらに硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤を含むことにより、硬化時間及び硬化温度を効率的に調整することができる。
本発明の樹脂組成物は、（Ｆ）成分として、さらに硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤を含むことにより、硬化時間及び硬化温度を効率的に調整することができる。
【0187】
硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、過酸化物系硬化促進剤等が挙げられる。硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0188】
本発明の樹脂組成物が（Ｆ）成分を含む場合、樹脂組成物中の（Ｆ）成分の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．００５質量％以上、さらに好ましくは０．０１質量％以上であり、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．８質量％以下、０．７質量％以下又は０．６質量％以下である。
【0189】
＜任意の添加剤＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、ラジカル重合性不飽和基として、マレイミド基、ビニル基、アリル基、スチリル基、ビニルフェニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、フマロイル基、及びマレオイル基から選ばれる１種以上を有するラジカル重合性樹脂；過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。斯かる添加剤の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよい。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、ラジカル重合性不飽和基として、マレイミド基、ビニル基、アリル基、スチリル基、ビニルフェニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、フマロイル基、及びマレオイル基から選ばれる１種以上を有するラジカル重合性樹脂；過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。斯かる添加剤の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよい。
【0190】
＜有機溶媒＞
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに有機溶媒を含んでもよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶媒；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶媒；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセタート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶媒；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶媒；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶媒；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに有機溶媒を含んでもよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶媒；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶媒；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセタート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶媒；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶媒；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶媒；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0191】
本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、また、必要に応じて（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、その他の添加剤や有機溶剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。
【0192】
先述のとおり、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分を組み合わせて含む本発明の樹脂組成物は、誘電正接が低く、高温高湿環境への曝露後であっても良好な導体密着性を呈し、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらすことができる。
【0193】
一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、誘電正接（Ｄｆ）が低いという特徴を呈する。例えば、後述する［誘電特性］欄に記載のように５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合、本発明の樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）は、好ましくは０．０１以下、０．００８以下、０．００６以下、０．００５以下、０．００４以下、０．００３以下又は０．００２５以下となり得る。
【0194】
一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、導体密着性が高いという特徴を呈する。例えば、後述する［導体箔との密着性］欄に記載のように１３０℃、８５％ＲＨの高温高湿条件に１００時間曝露させた場合、高温高湿条件曝露前の導体箔との密着強度をＳ１（ｋｇｆ／ｃｍ）、高温高湿条件曝露後の導体箔との密着強度をＳ２（ｋｇｆ／ｃｍ）としたとき、Ｓ１とＳ２の差分（Ｓ１－Ｓ２）は、好ましくは０．３５ｋｇｆ／ｃｍ以下、０．３４ｋｇｆ／ｃｍ以下、０．３２ｋｇｆ／ｃｍ以下、０．３ｋｇｆ／ｃｍ以下、０．２８ｋｇｆ／ｃｍ以下、０．２６ｋｇｆ／ｃｍ以下又は０．２５ｋｇｆ／ｃｍ以下、である。また、Ｓ２の値は、好ましくは０．３ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３２ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３４ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３５ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３６ｋｇｆ／ｃｍ以上、０．３８ｋｇｆ／ｃｍ以上又は０．４ｋｇｆ／ｃｍ以上である。
【0195】
一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、機械特性（破断点伸度）に優れるという特徴を呈する。例えば、後述する［破断点伸度］欄に記載のようにＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張試験を行った場合、本発明の樹脂組成物の硬化物の破断点伸度は、好ましくは１．５％以上、１．６％以上、１．８％以上又は２％以上となり得る。
【0196】
先述のとおり、本発明の樹脂組成物は、誘電正接が低く、高温高湿環境への曝露後であっても良好な導体密着性を呈し、良好な機械特性を呈する硬化物をもたらす。したがって本発明の樹脂組成物は、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物）として好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶層間縁層用樹脂組成物）としてより好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物は、プリント配線板が部品内蔵回路板である場合にも好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、半導体チップを封止するための樹脂組成物（半導体封止用の樹脂組成物）として好適に使用することができ、再配線層を形成するための絶縁層としての再配線形成層用の樹脂組成物（再配線形成層用の樹脂組成物）としても好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はさらに、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
【0197】
［シート状積層材料（樹脂シート、プリプレグ）］
本発明の樹脂組成物は、そのまま使用することもできるが、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、そのまま使用することもできるが、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いてもよい。
【0198】
シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
【0199】
一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物の層（以下、単に「樹脂組成物層」という。）とを含み、樹脂組成物層が本発明の樹脂組成物から形成されることを特徴とする。
【0200】
樹脂組成物層の厚さは、用途によって好適値は異なり、用途に応じて適宜決定してよい。例えば、樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板や半導体チップパッケージの薄型化の観点から、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、１２０μｍ以下、１００μｍ以下、８０μｍ以下、６０μｍ以下又は５０μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、通常、１μｍ以上、５μｍ以上などとし得る。
【0201】
支持体としては、例えば、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔が好ましい。したがって好適な一実施形態において、支持体は、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である。
【0202】
支持体として熱可塑性樹脂フィルムを使用する場合、熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
【0203】
支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
【0204】
支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。また、支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
【0205】
支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
【0206】
支持体として金属箔を用いる場合、薄い金属箔に剥離が可能な支持基材を張り合わせた支持基材付き金属箔を用いてよい。一実施形態において、支持基材付き金属箔は、支持基材と、該支持基材上に設けられた剥離層と、該剥離層上に設けられた金属箔とを含む。支持体として支持基材付き金属箔を用いる場合、樹脂組成物層は、金属箔上に設けられる。
【0207】
支持基材付き金属箔において、支持基材の材質は、特に限定されないが、例えば、銅箔、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、銅合金箔等が挙げられる。支持基材として、銅箔を用いる場合、電解銅箔、圧延銅箔であってよい。また、剥離層は、支持基材から金属箔を剥離できれば特に限定されず、例えば、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｗ、Ｐからなる群から選択される元素の合金層；有機被膜等が挙げられる。
【0208】
支持基材付き金属箔において、金属箔の材質としては、例えば、銅箔、銅合金箔が好ましい。
【0209】
支持基材付き金属箔において、支持基材の厚さは、特に限定されないが、１０μｍ～１５０μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～１００μｍの範囲がより好ましい。また、金属箔の厚さは、例えば、０．１μｍ～１０μｍの範囲としてよい。
【0210】
一実施形態において、樹脂シートは、必要に応じて、任意の層をさらに含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。
【0211】
樹脂シートは、例えば、液状の樹脂組成物をそのまま、或いは有機溶剤に樹脂組成物を溶解した樹脂ワニスを調製し、これを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
【0212】
有機溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した有機溶剤と同様のものが挙げられる。有機溶剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0213】
乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層中の有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物又は樹脂ワニス中の有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の有機溶剤を含む樹脂組成物又は樹脂ワニスを用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
【0214】
樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。
【0215】
一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本発明の樹脂組成物を含浸させて形成される。
【0216】
プリプレグに用いるシート状繊維基材は特に限定されず、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板や半導体チップパッケージの薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されない。通常、１０μｍ以上である。
【0217】
プリプレグは、ホットメルト法、ソルベント法等の公知の方法により製造することができる。
【0218】
プリプレグの厚さは、上述の樹脂シートにおける樹脂組成物層と同様の範囲とし得る。
【0219】
本発明のシート状積層材料は、プリント配線板の絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶縁層用）に好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶層間縁層用）により好適に使用することができる。本発明のシート状積層材料はまた、半導体チップを封止するため（半導体封止用）に好適に使用することができ、再配線層を形成するための絶縁層としての再配線形成層用に好適に使用することができる。
【0220】
［プリント配線板］
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む。
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む。
【0221】
プリント配線板は、例えば、上記の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
【0222】
工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も本発明でいう「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
【0223】
内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスしてもよく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスしてもよい。
【0224】
内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施され得る。
【0225】
積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
【0226】
積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
【0227】
支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。なお、支持体として、金属箔を使用した場合、支持体を剥離することなく、該金属箔を用いて導体層を形成してよい。また、支持体として、支持基材付き金属箔を使用した場合、支持基材（と剥離層）を剥離すればよい。そして、金属箔を用いて導体層を形成することができる。
【0228】
工程（ＩＩ）において、樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物層の硬化条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。
【0229】
例えば、樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は好ましくは１４０℃～２５０℃、より好ましくは１５０℃～２４０℃、さらに好ましくは１８０℃～２３０℃である。硬化時間は好ましくは５分間～２４０分間、より好ましくは１０分間～１５０分間、さらに好ましくは１５分間～１２０分間とすることができる。
【0230】
樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１４０℃、好ましくは６０℃～１３５℃、より好ましくは７０℃～１３０℃の温度にて、樹脂組成物層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。
【0231】
プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（Ｉ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。
【0232】
他の実施形態において、本発明のプリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様である。
【0233】
工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法や形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。
【0234】
工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去（デスミア）も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。
【0235】
粗化処理に用いる膨潤液としては特に限定されないが、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液であり、該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、特に限定されないが、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
【0236】
粗化処理に用いる酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
【0237】
また、粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。
【0238】
中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
【0239】
工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
【0240】
導体層は、単層構造であっても、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
【0241】
導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。
【0242】
一実施形態において、導体層は、メッキにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により絶縁層の表面にメッキして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができ、製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法により形成することが好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
【0243】
まず、絶縁層の表面に、無電解メッキによりメッキシード層を形成する。次いで、形成されたメッキシード層上に、所望の配線パターンに対応してメッキシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出したメッキシード層上に、電解メッキにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なメッキシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0244】
他の実施形態において、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0245】
金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱山社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
【0246】
あるいは、樹脂シートの支持体として、金属箔や、支持基材付き金属箔を使用した場合、該金属箔を用いて導体層を形成してよいことは先述のとおりである。
【0247】
［半導体チップパッケージ］
本発明の半導体チップパッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含む。本発明の半導体チップパッケージはまた、先述のとおり、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる、再配線層を形成するための絶縁層（再配線形成層）を含んでもよい。
本発明の半導体チップパッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる封止層を含む。本発明の半導体チップパッケージはまた、先述のとおり、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる、再配線層を形成するための絶縁層（再配線形成層）を含んでもよい。
【0248】
半導体チップパッケージは、例えば、本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて、下記（１）乃至（６）の工程を含む方法により製造することができる。工程（３）の封止層あるいは工程（５）の再配線形成層を形成するために、本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いればよい。以下、樹脂組成物や樹脂シートを用いて封止層や再配線形成層を形成する一例を示すが、半導体チップパッケージの封止層や再配線形成層を形成する技術は公知であり、当業者であれば、本発明の樹脂組成物や樹脂シートを用いて、公知の技術に従って半導体パッケージを製造することができる。
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
【0249】
－工程（１）－
基材に使用する材料は特に限定されない。基材としては、シリコンウェハ；ガラスウェハ；ガラス基板；銅、チタン、ステンレス、冷間圧延鋼板（ＳＰＣＣ）等の金属基板；ガラス繊維にエポキシ樹脂等をしみこませ熱硬化処理した基板（例えばＦＲ－４基板）；ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ樹脂）からなる基板などが挙げられる。
基材に使用する材料は特に限定されない。基材としては、シリコンウェハ；ガラスウェハ；ガラス基板；銅、チタン、ステンレス、冷間圧延鋼板（ＳＰＣＣ）等の金属基板；ガラス繊維にエポキシ樹脂等をしみこませ熱硬化処理した基板（例えばＦＲ－４基板）；ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ樹脂）からなる基板などが挙げられる。
【0250】
仮固定フィルムは、工程（４）において半導体チップから剥離することができると共に、半導体チップを仮固定することができれば材料は特に限定されない。仮固定フィルムは市販品を用いることができる。市販品としては、日東電工社製のリヴァアルファ等が挙げられる。
【0251】
－工程（２）－
半導体チップの仮固定は、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いて行うことができる。半導体チップの配置のレイアウト及び配置数は、仮固定フィルムの形状、大きさ、目的とする半導体パッケージの生産数等に応じて適宜設定することができ、例えば、複数行で、かつ複数列のマトリックス状に整列させて仮固定することができる。
半導体チップの仮固定は、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いて行うことができる。半導体チップの配置のレイアウト及び配置数は、仮固定フィルムの形状、大きさ、目的とする半導体パッケージの生産数等に応じて適宜設定することができ、例えば、複数行で、かつ複数列のマトリックス状に整列させて仮固定することができる。
【0252】
－工程（３）－
本発明の樹脂シートの樹脂組成物層を、半導体チップ上に積層、又は本発明の樹脂組成物を半導体チップ上に塗布し、硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成する。
本発明の樹脂シートの樹脂組成物層を、半導体チップ上に積層、又は本発明の樹脂組成物を半導体チップ上に塗布し、硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成する。
【0253】
例えば、半導体チップと樹脂シートの積層は、樹脂シートの保護フィルムを除去した後支持体側から樹脂シートを半導体チップに加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを半導体チップに加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、半導体チップの表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。半導体チップと樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してもよく、その積層条件は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した積層条件と同様であり、好ましい範囲も同様である。
【0254】
積層の後、樹脂組成物を熱硬化させて封止層を形成する。熱硬化の条件は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した熱硬化の条件と同様である。
【0255】
樹脂シートの支持体は、半導体チップ上に樹脂シートを積層し熱硬化した後に剥離してもよく、半導体チップ上に樹脂シートを積層する前に支持体を剥離してもよい。
【0256】
本発明の樹脂組成物を塗布して封止層を形成する場合、その塗布条件としては、本発明の樹脂シートに関連して説明した樹脂組成物層を形成する際の塗布条件と同様であり、好ましい範囲も同様である。
【0257】
－工程（４）－
基材及び仮固定フィルムを剥離する方法は、仮固定フィルムの材質等に応じて適宜変更することができ、例えば、仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法、及び基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法等が挙げられる。
基材及び仮固定フィルムを剥離する方法は、仮固定フィルムの材質等に応じて適宜変更することができ、例えば、仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法、及び基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法等が挙げられる。
【0258】
仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法において、加熱条件は、通常、１００～２５０℃で１～９０秒間又は５～１５分間である。また、基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法において、紫外線の照射量は、通常、１０ｍＪ／ｃｍ２～１０００ｍＪ／ｃｍ２である。
【0259】
－工程（５）－
再配線形成層（絶縁層）を形成する材料は、再配線形成層（絶縁層）形成時に絶縁性を有していれば特に限定されず、半導体チップパッケージの製造のしやすさの観点から、紫外線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて再配線形成層を形成してもよい。
再配線形成層（絶縁層）を形成する材料は、再配線形成層（絶縁層）形成時に絶縁性を有していれば特に限定されず、半導体チップパッケージの製造のしやすさの観点から、紫外線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて再配線形成層を形成してもよい。
【0260】
再配線形成層を形成後、半導体チップと後述する導体層を層間接続するために、再配線形成層にビアホールを形成してもよい。ビアホールは、再配線形成層の材料に応じて、公知の方法により形成してよい。
【0261】
－工程（６）－
再配線形成層上への導体層の形成は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した工程（Ｖ）と同様に実施してよい。なお、工程（５）及び工程（６）を繰り返し行い、導体層（再配線層）及び再配線形成層（絶縁層）を交互に積み上げて（ビルドアップ）もよい。
再配線形成層上への導体層の形成は、プリント配線板の製造方法に関連して説明した工程（Ｖ）と同様に実施してよい。なお、工程（５）及び工程（６）を繰り返し行い、導体層（再配線層）及び再配線形成層（絶縁層）を交互に積み上げて（ビルドアップ）もよい。
【0262】
半導体チップパッケージを製造するにあたって、（７）導体層（再配線層）上にソルダーレジスト層を形成する工程、（８）バンプを形成する工程、（９）複数の半導体チップパッケージを個々の半導体チップパッケージにダイシングし、個片化する工程をさらに実施してもよい。これらの工程は、半導体チップパッケージの製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。
【0263】
優れた誘電特性を呈する硬化物をもたらす本発明の樹脂組成物、樹脂シートを用いて封止層、再配線形成層を形成することにより、半導体パッケージが、ファンイン（Ｆａｎ－Ｉｎ）型パッケージであるかファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージであるかの別を問わず、伝送損失の極めて少ない半導体チップパッケージを実現することができる。一実施形態において、本発明の半導体チップパッケージは、ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである。本発明の樹脂組成物、樹脂シートは、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）、ファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）の別を問わず、適用できる。一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）である。他の一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）である。
【0264】
［半導体装置］
本発明の半導体装置は、本発明の樹脂組成物層の硬化物からなる層を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板又は半導体チップパッケージを用いて製造することができる。
本発明の半導体装置は、本発明の樹脂組成物層の硬化物からなる層を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板又は半導体チップパッケージを用いて製造することができる。
【0265】
半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
【実施例】
【0266】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。
【0267】
＜合成例１．エチニル基含有樹脂１の調製＞
溶媒としてのＮ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（以下、「ＤＭＡｃ」ともいう。）４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、ＰＥＰＡ２．９ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
溶媒としてのＮ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（以下、「ＤＭＡｃ」ともいう。）４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、ＰＥＰＡ２．９ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0268】
引き続き、ポリアミド酸の溶液を昇温した後、約１６０℃に保持しながら、窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、及び、水の流出が見られなくなっていることを確認した。確認後、反応溶液を更に昇温し、２００℃で１時間攪拌した。その後、冷却した。これにより、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂１を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。エチニル基含有樹脂１の重量平均分子量（Ｍｗ；ポリスチレン換算）は約１７０００であった。
【0269】
【化18】
【0270】
＜合成例２．エチニル基含有樹脂２の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、ＰＥＴＡ３．２ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、ＰＥＴＡ３．２ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0271】
得られたポリアミド酸の溶液を用いて、合成例１と同様にして脱水環化（イミド化）することにより、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂２を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。エチニル基含有樹脂２の重量平均分子量（Ｍｗ；ポリスチレン換算）は約１９０００であった。
【0272】
【化19】
【0273】
＜合成例３．エチニル基含有樹脂３の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ３７．８ｇ、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１２．８ｇ、ＰＥＰＡ２．９ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ３７．８ｇ、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１２．８ｇ、ＰＥＰＡ２．９ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0274】
得られたポリアミド酸の溶液を用いて、合成例１と同様にして脱水環化（イミド化）することにより、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂３を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。エチニル基含有樹脂３の重量平均分子量（Ｍｗ；ポリスチレン換算）は約１６０００であった。
【0275】
【化20】
【0276】
＜合成例４．エチニル基含有樹脂４の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ３７．８ｇ、ＩＰＤＡ４．１ｇ、ＰＥＴＡ３．２ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４６．５ｇ、ＢＰＰＡＮ３７．８ｇ、ＩＰＤＡ４．１ｇ、ＰＥＴＡ３．２ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0277】
得られたポリアミド酸の溶液を用いて、合成例１と同様にして脱水環化（イミド化）することにより、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂４を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。エチニル基含有樹脂４の重量平均分子量（Ｍｗ；ポリスチレン換算）は約１５０００であった。
【0278】
【化21】
【0279】
＜合成例５．エチニル基含有樹脂５の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ２５０ｇ中に、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）３０．０ｇ、ＰＥＰＡ２７．０ｇ、溶媒としてのトルエン１５０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で５時間撹拌、反応させた。
溶媒としてのＤＭＡｃ２５０ｇ中に、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）３０．０ｇ、ＰＥＰＡ２７．０ｇ、溶媒としてのトルエン１５０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で５時間撹拌、反応させた。
【0280】
引き続き、ｐ－トルエンスルホン酸一水和物１０．０ｇを加え、反応液を加熱し還流下で共沸してくる水とトルエンを冷却・分離した後、トルエンだけを系内に戻して脱水反応を１０時間行った。室温まで空冷後、減圧濃縮し、褐色溶液を酢酸エチル２００ｇに溶解させイオン交換水５０ｇで３回、２％炭酸水素ナトリウム水溶液５０ｇで３回洗浄した。その後、硫酸ナトリウムを加え乾燥させた後、減圧濃縮し得られた反応物を８０℃で１２時間真空乾燥を行い、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂５を得た。
【0281】
【化22】
【0282】
＜合成例６．エチニル基含有樹脂６の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、変性シリコーンオイル（信越シリコーン社製「Ｘ－２２－１６６０Ｂ－３」）６０．０ｇ、ＰＥＴＡ７．５ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、変性シリコーンオイル（信越シリコーン社製「Ｘ－２２－１６６０Ｂ－３」）６０．０ｇ、ＰＥＴＡ７．５ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。
【0283】
得られたポリアミド酸の溶液を用いて、合成例１と同様にして脱水環化（イミド化）することにより、下記式で表される構造を有するエチニル基含有樹脂６（式中、Ｒは炭素原子数１～６のアルキレン基を表す。）を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。
【0284】
【化23】
【0285】
＜合成例７．エチニル基非含有樹脂７の調製＞
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４９．６ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
溶媒としてのＤＭＡｃ４００ｇ中に、ＢＰＡＤＡ４９．６ｇ、ＢＰＰＡＮ５０．４ｇ、溶媒としてのトルエン４０ｇを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0286】
得られたポリアミド酸の溶液を用いて、合成例１と同様にして脱水環化（イミド化）することにより、下記式で表される構造を有するエチニル基非含有樹脂７を不揮発成分として２０質量％含むワニスを得た。エチニル基非含有樹脂７の重量平均分子量（Ｍｗ；ポリスチレン換算）は約２００００であった。
【0287】
【化24】
【0288】
［実施例１．樹脂組成物１の調製］
液状エポキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ１０５９」、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂との１：１混合品（質量比）、エポキシ当量：１６９ｇ／ｅｑ）５部、ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３０００Ｈ」、エポキシ当量約２９０ｇ／ｅｑ）１５部をトルエン２０部、ＭＥＫ２０部に撹拌しながら加熱溶解させた。得られた溶液を室温にまで冷却した後、活性エステル系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性基当量２２３ｇ／ｅｑ、固形分６５質量％のトルエン溶液）４０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、水酸基当量約１５１ｇ／ｅｑ、固形分５０％の２－メトキシプロパノール溶液）４部、合成例１にて合成したエチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部、有機充填材（ダウ・ケミカル社製「パラロイド ＥＸＬ２６５５」）２部、硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、固形分１０％のＭＥＫ溶液）３部、無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））１５０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して樹脂組成物１を得た。
液状エポキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ１０５９」、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂との１：１混合品（質量比）、エポキシ当量：１６９ｇ／ｅｑ）５部、ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３０００Ｈ」、エポキシ当量約２９０ｇ／ｅｑ）１５部をトルエン２０部、ＭＥＫ２０部に撹拌しながら加熱溶解させた。得られた溶液を室温にまで冷却した後、活性エステル系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性基当量２２３ｇ／ｅｑ、固形分６５質量％のトルエン溶液）４０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、水酸基当量約１５１ｇ／ｅｑ、固形分５０％の２－メトキシプロパノール溶液）４部、合成例１にて合成したエチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部、有機充填材（ダウ・ケミカル社製「パラロイド ＥＸＬ２６５５」）２部、硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、固形分１０％のＭＥＫ溶液）３部、無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））１５０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して樹脂組成物１を得た。
【0289】
［実施例２．樹脂組成物２の調製］
活性エステル系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性基当量２２３、固形分６５質量％のトルエン溶液）４０部に代えて、活性エステル系硬化剤（エア・ウォーター社製「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」、活性基当量１９９、固形分６５質量％のメチルアミルケトン溶液）４０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物２を得た。
活性エステル系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性基当量２２３、固形分６５質量％のトルエン溶液）４０部に代えて、活性エステル系硬化剤（エア・ウォーター社製「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」、活性基当量１９９、固形分６５質量％のメチルアミルケトン溶液）４０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物２を得た。
【0290】
［実施例３．樹脂組成物３の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例２にて合成したエチニル基含有樹脂２（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物３を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例２にて合成したエチニル基含有樹脂２（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物３を得た。
【0291】
［実施例４．樹脂組成物４の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例２にて合成したエチニル基含有樹脂２（固形分２０質量％溶液）１００部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物４を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例２にて合成したエチニル基含有樹脂２（固形分２０質量％溶液）１００部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物４を得た。
【0292】
［実施例５．樹脂組成物５の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例３にて合成したエチニル基含有樹脂３（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物５を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例３にて合成したエチニル基含有樹脂３（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物５を得た。
【0293】
［実施例６．樹脂組成物６の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例４にて合成したエチニル基含有樹脂４（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物６を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例４にて合成したエチニル基含有樹脂４（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物６を得た。
【0294】
［実施例７．樹脂組成物７の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例５にて合成したエチニル基含有樹脂５（固形分５０質量％のトルエン溶液）８部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物７を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例５にて合成したエチニル基含有樹脂５（固形分５０質量％のトルエン溶液）８部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物７を得た。
【0295】
［実施例８．樹脂組成物８の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例６にて合成したエチニル基含有樹脂６（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物８を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例６にて合成したエチニル基含有樹脂６（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物８を得た。
【0296】
［実施例９．樹脂組成物９の調製］
（ｉ）無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））の配合量を１５０部から１１５部に変更した点、（ｉｉ）中空アルミノシリケート粒子（太平洋セメント社製「ＭＧＨ－００５」、平均粒径１．６μｍ、空孔率８０体積％）２８部を添加した点以外は、実施例３と同様にして樹脂組成物９を得た。
（ｉ）無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））の配合量を１５０部から１１５部に変更した点、（ｉｉ）中空アルミノシリケート粒子（太平洋セメント社製「ＭＧＨ－００５」、平均粒径１．６μｍ、空孔率８０体積％）２８部を添加した点以外は、実施例３と同様にして樹脂組成物９を得た。
【0297】
［実施例１０．樹脂組成物１０の調製］
（ｉ）無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））の配合量を１５０部から１１５部に変更した点、（ｉｉ）中空シリカ粒子（日揮触媒化成社製「ＢＡ－Ｓ」、平均粒径２．６μｍ、空孔率２５体積％）６．５部を添加した点以外は、実施例３と同様にして樹脂組成物１０を得た。
（ｉ）無機充填材（アミン系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ））の配合量を１５０部から１１５部に変更した点、（ｉｉ）中空シリカ粒子（日揮触媒化成社製「ＢＡ－Ｓ」、平均粒径２．６μｍ、空孔率２５体積％）６．５部を添加した点以外は、実施例３と同様にして樹脂組成物１０を得た。
【0298】
［比較例１．比較用樹脂組成物の調製］
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例７にて合成したエチニル基非含有樹脂（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして比較用樹脂組成物を得た。
エチニル基含有樹脂１（固形分２０質量％溶液）２０部に代えて、合成例７にて合成したエチニル基非含有樹脂（固形分２０質量％溶液）２０部を使用した以外は、実施例１と同様にして比較用樹脂組成物を得た。
【0299】
［樹脂シートの作製］
支持体として、アルキド樹脂系離型剤（リンテック社製「ＡＬ－５」）で離型処理を施したポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「ルミラーＲ８０」、厚み３８μｍ、軟化点１３０℃）を用意した。
支持体として、アルキド樹脂系離型剤（リンテック社製「ＡＬ－５」）で離型処理を施したポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「ルミラーＲ８０」、厚み３８μｍ、軟化点１３０℃）を用意した。
【0300】
樹脂組成物１～１０、比較用樹脂組成物をそれぞれ支持体上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚みが３０μｍとなるよう、ダイコーターにて均一に塗布し、７０℃から９５℃で３分間乾燥することにより、支持体上に樹脂組成物層を形成した。次いで、樹脂組成物層の支持体と接合していない面に、保護フィルムとしてポリプロピレンフィルム（王子エフテックス社製「アルファンＭＡ－４１１」、厚み１５μｍ）の粗面を貼り合わせた。これにより、支持体、樹脂組成物層、及び保護フィルムをこの順に有する樹脂シートＡを得た。
【0301】
［メッキ導体層との密着性］
（１）内層基板の用意
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
（１）内層基板の用意
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
【0302】
（２）樹脂シートのラミネート
樹脂シートＡから保護フィルムを剥がして、樹脂組成物層を露出させた。バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネートした。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスを行った。
樹脂シートＡから保護フィルムを剥がして、樹脂組成物層を露出させた。バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネートした。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスを行った。
【0303】
（３）樹脂組成物層の熱硬化
その後、樹脂シートがラミネートされた内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１８０℃のオーブンに移し替えて３０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層、内層基板及び絶縁層をこの順に有する硬化基板Ａを得た。
その後、樹脂シートがラミネートされた内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１８０℃のオーブンに移し替えて３０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層、内層基板及び絶縁層をこの順に有する硬化基板Ａを得た。
【0304】
（４）粗化処理
硬化基板Ａに、粗化処理としてのデスミア処理を行った。デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
硬化基板Ａに、粗化処理としてのデスミア処理を行った。デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
【0305】
（湿式デスミア処理）
硬化基板Ａを、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリング・ディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で５分間浸漬し、次いで、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で１５分間浸漬し、次いで、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した後、８０℃で１５分間乾燥した。
硬化基板Ａを、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリング・ディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で５分間浸漬し、次いで、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で１５分間浸漬し、次いで、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した後、８０℃で１５分間乾燥した。
【0306】
（５）導体層の形成
セミアディティブ法に従って、絶縁層の粗化面に導体層を形成した。すなわち、粗化処理後の基板を、ＰｄＣｌ２を含む無電解メッキ液に４０℃で５分間浸漬した後、無電解銅メッキ液に２５℃で２０分間浸漬した。次いで、１５０℃にて３０分間加熱してアニール処理を行った後に、エッチングレジストを形成し、エッチングによりパターン形成した。その後、硫酸銅電解メッキを行い、厚さ３０μｍの導体層を形成し、アニール処理を２００℃にて６０分間行った。得られた基板を「評価基板Ｂ」と称する。
セミアディティブ法に従って、絶縁層の粗化面に導体層を形成した。すなわち、粗化処理後の基板を、ＰｄＣｌ２を含む無電解メッキ液に４０℃で５分間浸漬した後、無電解銅メッキ液に２５℃で２０分間浸漬した。次いで、１５０℃にて３０分間加熱してアニール処理を行った後に、エッチングレジストを形成し、エッチングによりパターン形成した。その後、硫酸銅電解メッキを行い、厚さ３０μｍの導体層を形成し、アニール処理を２００℃にて６０分間行った。得られた基板を「評価基板Ｂ」と称する。
【0307】
（６）メッキ導体層との密着性の評価
絶縁層とメッキ導体層のピール強度の測定は、日本工業規格（ＪＩＳ Ｃ６４８１）に準拠して行った。具体的には、評価基板Ｂの導体層に、幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれ、この一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重（ｋｇｆ／ｃｍ）を測定し、剥離強度を求めた。測定には、引っ張り試験機（ＴＳＥ社製「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）を使用した。
絶縁層とメッキ導体層のピール強度の測定は、日本工業規格（ＪＩＳ Ｃ６４８１）に準拠して行った。具体的には、評価基板Ｂの導体層に、幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれ、この一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重（ｋｇｆ／ｃｍ）を測定し、剥離強度を求めた。測定には、引っ張り試験機（ＴＳＥ社製「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）を使用した。
【0308】
［誘電特性］
実施例及び比較例で作製した樹脂シートＡから保護フィルムを剥がして、２００℃にて９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させた後、支持体を剥離した。得られた硬化物を「評価用硬化物Ｃ」と称する。評価用硬化物Ｃを、幅２ｍｍ、長さ８０ｍｍの試験片に切断した。該試験片について、アジレントテクノロジーズ社製「ＨＰ８３６２Ｂ」を用いて、空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて誘電正接を測定した。３本の試験片について測定を行い、平均値を算出した。
実施例及び比較例で作製した樹脂シートＡから保護フィルムを剥がして、２００℃にて９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させた後、支持体を剥離した。得られた硬化物を「評価用硬化物Ｃ」と称する。評価用硬化物Ｃを、幅２ｍｍ、長さ８０ｍｍの試験片に切断した。該試験片について、アジレントテクノロジーズ社製「ＨＰ８３６２Ｂ」を用いて、空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて誘電正接を測定した。３本の試験片について測定を行い、平均値を算出した。
【0309】
［破断点伸度］
評価用硬化物Ｃについて、日本工業規格（ＪＩＳ Ｋ７１２７）に準拠して、テンシロン万能試験機（（株）オリエンテック製「ＲＴＣ－１２５０Ａ」）により引っ張り試験を行い、破断点伸度を測定した。
評価用硬化物Ｃについて、日本工業規格（ＪＩＳ Ｋ７１２７）に準拠して、テンシロン万能試験機（（株）オリエンテック製「ＲＴＣ－１２５０Ａ」）により引っ張り試験を行い、破断点伸度を測定した。
【0310】
［導体箔との密着性］
（１）銅箔の下地処理
三井金属鉱山社製「３ＥＣ－ＩＩＩ」（電界銅箔、３５μｍ）の光沢面をメック社製メックエッチボンド「ＣＺ－８１０１」に浸漬して銅表面に粗化処理（Ｒａ値＝１μｍ）を行い、防錆処理（ＣＬ８３００）を施した。この銅箔をＣＺ銅箔という。さらに、１３０℃のオーブンで３０分間加熱処理した。
（１）銅箔の下地処理
三井金属鉱山社製「３ＥＣ－ＩＩＩ」（電界銅箔、３５μｍ）の光沢面をメック社製メックエッチボンド「ＣＺ－８１０１」に浸漬して銅表面に粗化処理（Ｒａ値＝１μｍ）を行い、防錆処理（ＣＬ８３００）を施した。この銅箔をＣＺ銅箔という。さらに、１３０℃のオーブンで３０分間加熱処理した。
【0311】
（２）銅箔のラミネートと絶縁層形成
実施例及び比較例で作製した各樹脂シートＡから保護フィルムを剥がし、バッチ式真空加圧ラミネーター（名機社製「ＭＶＬＰ-５００」）を用いて、樹脂組成物層が内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）と接合するように、前記の積層板の両面にラミネート処理した。ラミネート処理は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とした後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａで３０秒間圧着することにより行った。ラミネート処理された樹脂シートから支持体である離型ＰＥＴを剥離した。その樹脂組成物層上に、ＣＺ銅箔の処理面を、上記と同様の条件で、ラミネートした。そして、２００℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物層を硬化して絶縁層を形成することで、サンプルを作製した。
実施例及び比較例で作製した各樹脂シートＡから保護フィルムを剥がし、バッチ式真空加圧ラミネーター（名機社製「ＭＶＬＰ-５００」）を用いて、樹脂組成物層が内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）と接合するように、前記の積層板の両面にラミネート処理した。ラミネート処理は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とした後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａで３０秒間圧着することにより行った。ラミネート処理された樹脂シートから支持体である離型ＰＥＴを剥離した。その樹脂組成物層上に、ＣＺ銅箔の処理面を、上記と同様の条件で、ラミネートした。そして、２００℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物層を硬化して絶縁層を形成することで、サンプルを作製した。
【0312】
（３）導体箔との密着性の評価
－高温高湿環境試験（ＨＡＳＴ）前の導体箔との密着性（Ｓ１）の測定－
作製したサンプルを１５０×３０ｍｍの小片に切断した。小片の銅箔部分に、カッターを用いて幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれて、銅箔の一端を剥がしてつかみ具（ティー・エス・イー社製、オートコム型試験機、「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重をＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して測定した。
－高温高湿環境試験（ＨＡＳＴ）前の導体箔との密着性（Ｓ１）の測定－
作製したサンプルを１５０×３０ｍｍの小片に切断した。小片の銅箔部分に、カッターを用いて幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれて、銅箔の一端を剥がしてつかみ具（ティー・エス・イー社製、オートコム型試験機、「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重をＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して測定した。
【0313】
－高温高湿環境試験（ＨＡＳＴ）後の導体箔との密着性（Ｓ２）の測定－
作製したサンプルを、高度加速寿命試験装置（楠本化成社製「ＰＭ４２２」）を用いて、１３０℃、８５％ＲＨの条件で１００時間の高温高湿環境試験を実施した。その後、密着性Ｓ１の測定と同様に、銅箔の一端を剥がしてつかみ具（ティー・エス・イー社製、オートコム型試験機、「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重をＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して測定した。
作製したサンプルを、高度加速寿命試験装置（楠本化成社製「ＰＭ４２２」）を用いて、１３０℃、８５％ＲＨの条件で１００時間の高温高湿環境試験を実施した。その後、密着性Ｓ１の測定と同様に、銅箔の一端を剥がしてつかみ具（ティー・エス・イー社製、オートコム型試験機、「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重をＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して測定した。
【0314】
実施例１～１０及び比較例１の結果を表１に示す。
【0315】
【表1】