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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-12-12
(45)【発行日】2024-12-20
(54)【発明の名称】超低ＮＯｘとコールドスタートのための排気ガス処理システム
(51)【国際特許分類】
F01N 3/28 20060101AFI20241213BHJP
B01J 23/30 20060101ALI20241213BHJP
B01J 23/44 20060101ALI20241213BHJP
B01J 29/76 20060101ALI20241213BHJP
B01J 23/42 20060101ALI20241213BHJP
F01N 3/08 20060101ALI20241213BHJP
F01N 3/10 20060101ALI20241213BHJP
F01N 3/24 20060101ALI20241213BHJP
B01D 53/94 20060101ALI20241213BHJP
B01J 35/57 20240101ALI20241213BHJP
【ＦＩ】
F01N3/28 301J
B01J23/30 A ZAB
B01J23/44 A
B01J29/76 A
B01J23/42 A
F01N3/08 B
F01N3/10 A
F01N3/24 C
F01N3/28 301C
F01N3/28 301Q
F01N3/24 E
B01D53/94 222
B01D53/94 228
B01D53/94 280
B01D53/94 400
B01J35/57 E
B01J35/57 J
【請求項の数】
26
(21)【出願番号】P 2021564348
(86)(22)【出願日】2020-04-27
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-06-30
(86)【国際出願番号】 EP2020061596
(87)【国際公開番号】W WO2020221682
(87)【国際公開日】2020-11-05
【審査請求日】2023-04-27
(31)【優先権主張番号】19171571.3
(32)【優先日】2019-04-29
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】524318674
【氏名又は名称】ビーエーエスエフ モバイル エミッションズ カタリスツ エルエルシー
【氏名又は名称原語表記】ＢＡＳＦ Ｍｏｂｉｌｅ Ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ Ｃａｔａｌｙｓｔｓ ＬＬＣ
【住所又は居所原語表記】３３ Ｗｏｏｄ Ａｖｅｎｕｅ Ｓｏｕｔｈ， Ｉｓｅｌｉｎ， Ｎｅｗ Ｊｅｒｓｅｙ ０８８３０， ＵＳＡ
(74)【代理人】
【識別番号】100100354
【弁理士】
【氏名又は名称】江藤 聡明
(74)【代理人】
【識別番号】100167106
【弁理士】
【氏名又は名称】倉脇 明子
(74)【代理人】
【識別番号】100194135
【弁理士】
【氏名又は名称】山口 修
(74)【代理人】
【識別番号】100206069
【弁理士】
【氏名又は名称】稲垣 謙司
(74)【代理人】
【識別番号】100185915
【弁理士】
【氏名又は名称】長山 弘典
(72)【発明者】
【氏名】ドルナー，ロベルト
【審査官】畔津 圭介
(56)【参考文献】
【文献】米国特許出願公開第２００９／０２６０３４６（ＵＳ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｆ０１Ｎ ３／２８
Ｂ０１Ｊ ３５／５７
Ｂ０１Ｊ ２３／３０
Ｂ０１Ｊ ２３／４４
Ｂ０１Ｊ ２９／７６
Ｂ０１Ｊ ２３／４２
Ｆ０１Ｎ ３／０８
Ｆ０１Ｎ ３／１０
Ｆ０１Ｎ ３／２４
Ｂ０１Ｄ ５３／９４
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、及びアルミニウムのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理システムの上流端よりも下流側に設けた排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、且つ
チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン及びケイ素をさらに含む、ことを特徴とする排気ガス処理システム。
【請求項2】
第１の触媒のコーティングが、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲の量で該バナジウム酸化物を含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項3】
第１の酸化物担体の、８０～９８質量％がチタニアからなる、請求項１に記載のシステム。
【請求項4】
第１の酸化物担体の、２～１０質量％がタングステンとケイ素、又はアンチモンとケイ素からなる（それぞれＷＯ３とＳｉＯ２、又はＳｂ２Ｏ３とＳｉＯ２として計算）請求項３に記載のシステム。
【請求項5】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングに含まれる第２の酸化物担体が、ジルコニウム及びアルミニウムのうちの１種以上を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項6】
第２の酸化物担体の、９０～１００質量％がアルミニウム及び酸素からなる、請求項５に記載のシステム。
【請求項7】
第２の酸化物担体の、６０～９５質量％がアルミナからなり、及び第２の酸化物担体の、５～４０質量％がジルコニアからなる、請求項５に記載のシステム。
【請求項8】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、５～９０ｇ／ｆｔ３の範囲の量でパラジウムを含む、請求項１～７のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項9】
パラジウムが、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティング中に存在する唯一の白金族金属である、請求項８に記載のシステム。
【請求項10】
第２の触媒のコーティングの９８～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム及びチタンのうちの１種以上を含む第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなる、請求項１～９のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項11】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、ゼオライト材料をさらに含み、該ゼオライト材料が、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有する、請求項１～９のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項12】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有する、請求項１１に記載のシステム。
【請求項13】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含む、請求項１１に記載のシステム。
【請求項14】
前記酸化物バインダーが、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１３に記載のシステム。
【請求項15】
第２の触媒のコーティングが、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲の量で前記酸化物バインダーを含む、請求項１３に記載のシステム。
【請求項16】
さらに、（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端は、第３の触媒の出口端の上流に配置されている、請求項１～１５のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項17】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端と（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端との間には、第２の触媒を出る排気ガス流を処理する触媒が配置されていない、請求項１６に記載のシステム。
【請求項18】
（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、請求項１６又は１７に記載のシステム。
【請求項19】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有する、請求項１８に記載のシステム。
【請求項20】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含み、ここで、（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、請求項８又は９に記載のシステム。
【請求項21】
前記システムが、さらに、第４の触媒を備え、第４の触媒が、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ、及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上であり、ここで、第４の触媒が、入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第４の基材を具備し、第４の基材が、入口端、出口端、及び該第４の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第４の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングがアンモニア酸化成分を含み、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、該第４の触媒が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端よりも上流に配置されている、請求項１６～２０のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項22】
第４の触媒が、アンモニア酸化触媒である、請求項２１に記載のシステム。
【請求項23】
（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端が、第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端との間には、第３の触媒を出る排気ガスを処理する触媒が配置されていない、請求項２１に記載のシステム。
【請求項24】
さらに、内燃機関を出る排気ガス流に流体を注入する噴射装置を備え、該噴射装置が、第１の触媒の上流で、排気ガス処理システムの上流端の下流に位置し、ここで、第１の触媒の上流で、排気ガス処理システムの上流端の下流には、炭化水素噴射装置が配置されていない、請求項１～２０のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項25】
前記流体は、尿素水溶液である、請求項２４に記載のシステム。
【請求項26】
内燃機関から排出される排気ガス流を処理する方法であって、（１）内燃機関からの排気ガス流を用意すること、ここで、該排気ガス流が、ＮＯｘ、アンモニア、一酸化窒素及び炭化水素のうちの１種以上を含むものであり、
（２）（１）で用意された排気ガス流を、請求項１～２５のいずれか一項に記載の排気ガス処理システムに通すこと
を含むことを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、第１のバナジウム含有触媒、炭化水素噴射装置、及び第２の触媒を備えた内燃機関から出る排気ガス流を処理するための排気ガス処理システム、第１のバナジウム含有触媒を製造する方法、及び該排気ガス処理システムを用いた内燃機関から出る排気ガス処理方法に関する。
【背景技術】
【0002】
例えば、クローズドカップルドＳＣＲ（ｃｃＳＣＲ）を備えたシステムが、超低ＮＯｘ及びＮ２Ｏ排出量（ＣＡＲＢなど）を満たすように設計されていることが知られている。ＵＳ２０１８／０２５８８１１Ａ１には、銅で活性化されたゼオライトを含むコーティング（被膜）を具備する第１の還元触媒装置と（この第１の還元触媒装置は排気処理システムにおける第１番の活性部品である）、バナジウムを具備する第２の還元触媒装置とを備える排気処理システムが開示されている。また、ＵＳ２０１７／０１５２７８０Ａ１には、第１の還元触媒装置と、微粒子フィルタであって、第１の還元触媒装置の下流に、すす（煤）粒子を捕捉し、窒素酸化物の１種又は複数種を酸化させる触媒酸化コーティングを少なくとも部分的に備えたものと、該フィルタの下流に、ＮＯｘを還元するための第２の還元触媒装置とを備える排気処理システムが開示されている。
【0003】
上記ｃｃＳＣＲ（Ｃｕ－ゼオライトＳＣＲをベースにしている場合）は、上流に酸化触媒がないにもかかわらず、エンジンから発生するＳＯ３及びＳＣＲで発生した内部のＳＯ３が原因で、時間の経過とともにサルフェート化（sulfated）する可能性がある。そのため、時間の経過とともに、ｃｃＳＣＲは、超低排出ガス（エミッション）規制を満たすのに十分なＤｅＮＯｘを行うことができなくなる。ＷＯ２０１８／２２４６５１Ａ２は、酸化物材料に担持したパラジウムとＳＣＲ成分を具備する第１の触媒（排気ガス処理システムの第１番の活性部品である）と、下流に、白金族金属と、バナジウム酸化物の１種以上と、銅と鉄のうちの１種以上を含有するゼオライト材料とを具備する第２の触媒を備えた排気ガス処理システムを開示している。しかし、環境的要求を満たすためには、サルフェーション（硫酸塩化：sulfating）を防止し、ＤｅＮＯｘを向上させた排気ガス処理システムを、コストを抑えながら実現する必要がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】ＵＳ２０１８／０２５８８１１Ａ１
【文献】ＵＳ２０１７／０１５２７８０Ａ１
【文献】ＷＯ２０１８／２２４６５１Ａ２
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
したがって、本発明の一目的は、サルフェーションを防止し、化学的なファウリング（付着・汚損）及びポイズニング（被毒）に対する一般的なロバスト性を向上させ、環境要件を満たすために改善されたＤｅＮＯｘを示し、特に過渡的な条件下で高速のＤｅＮＯｘ応答性を有するとともに、コスト的にも効率的な排気ガス処理システムを提供することである。
【発明の効果】
【0006】
驚くべきことに、本発明による排気ガス処理システムは、サルフェーションを防止し、化学的なファウリング及びポイズニングに対する一般的なロバスト性を向上させるものであり、特に過渡的な条件で高速のＤｅＮＯｘ応答性を持つことによって環境要件を満たすため改善されたＤｅＮＯｘを示すものであり、その一方で、コスト的にも効率的であることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【0007】
【図1】参考例４のＶ－ＳＣＲ触媒の、２つの異なる温度、すなわち２００℃と２５０℃におけるＮＯｘ変換率を示す。ＮＯｘ変換率は、空間速度が５０，０００／ｈｒ、ＮＯが５００ｐｐｍ、ＮＨ３が５００ｐｐｍの条件で測定した。この図から明らかなように、Ｖ－ＳＣＲ触媒の効率は温度が高いほど向上し、特に、ＤｅＮＯｘは、２００℃では約７８％であるが、２５０℃では９５％を超えるまで増加している。
【図2】参考例４の触媒（Ｖ－ＳＣＲ触媒）と参考例６の触媒（Ｃｕ－ＳＣＲ触媒）の応答性を示す。ＤｅＮＯｘは２１０℃、空間速度５０，０００／ｈｒで測定した。
【図3】エンジンと、これに続く本発明に係る排気ガス処理システムの概略図である。詳細には、排気ガス処理システムは、ＳＣＲ触媒、すなわちＶ－ＳＣＲ触媒と、Ｖ－ＳＣＲ触媒の下流に位置するＰｄ－ＤＯＣとを備えている。さらに、Ｖ－ＳＣＲ触媒の出口端とＰｄ－ＤＯＣの入口端の間にはＨＣ噴射装置が設置され、Ｖ－ＳＣＲ触媒の入口端の上流には第１の尿素噴射装置が設置されている。さらに、このシステムは、第１のアンモニア酸化触媒、ＳＣＲ触媒、及びＤＯＣ／ＳＣＲ混合触媒のうちの１種を備え、これはＰｄ－ＤＯＣの下流に位置している。このシステムは、さらに、第２のアンモニア酸化（ＡＭＯＸ）触媒と、任意に、その出口端にＤＯＣを備えている。このシステムは、さらに、第２のＡＭＯＸ触媒の下流側でＳＣＲ触媒の上流側に触媒付すす（煤）フィルター（ＣＳＦ）をさらに備えている。さらに、ＣＳＦとＳＣＲ触媒の間には、第２の尿素噴射装置が設置されている。最後に、このシステムは、さらに、ＳＣＲ触媒又はＡＭＯＸ触媒を備えている。
【図4】比較例１のシステムのＶ－ＳＣＲ触媒の入口端及び出口端の温度と、比較例１のシステムのＰｄ－ＤＯＣの出口端の温度とを、時間に対して示す。
【図5】実施例１のシステムにおけるＰｄ－ＤＯＣの入口端と出口端の温度を、炭化水素の注入イベント（事象）中の時間に対して示す。また、上流側のＶ－ＳＣＲの温度も示す。
【図6】システム１及びシステム２の出口で、定常状態条件下２１５℃で測定したＮＯｘ変換率を示す。
【図7】２９０℃（定常状態）における、システムＡ、Ｂ、Ｃを形成する各種触媒の出口端でのＮＯｘ変換率を示す。
【図8】２９０℃（定常状態）における、システムＡ、Ｂ、Ｃを形成する各種触媒の出口端で生成する亜酸化窒素を示す．
【図9】ＷＨＴＣ（過渡状態）における、システムＡ、Ｂ、Ｃを形成する各種触媒の出口端でのＮＯｘ変換率を示す。
【図10】ＷＨＴＣ（過渡状態）における、システムＡ、Ｂ、Ｃを形成する各種触媒の出口端で生成された亜酸化窒素を示す。
【発明を実施するための形態】
【0008】
したがって、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側に設けた排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側に設けた排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システムに関する。
【0009】
（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端は、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の入口端と流体連通しており、（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端と（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の入口端との間には、第１の触媒を出る排気ガス流を処理する触媒が排気ガス処理システムに配置されていないことが好適である。
【0010】
第１の触媒は、窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分を含むことが好適である。
【0011】
第１の触媒に含まれるバナジウム酸化物は、酸化バナジウム（Ｖ）、酸化バナジウム（ＩＶ）、及び酸化バナジウム（ＩＩＩ）のうち１種以上であることが好適である。
【0012】
第１の触媒のコーティングに関しては、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０重量％、より好ましくは２．０～８．０重量％、さらに好ましくは２．５～６．０重量％の範囲内の量のバナジウム酸化物を含むことが好適である。
【0013】
チタンを含有する第１の酸化物担体が、さらにタングステン、ケイ素、ジルコニウム、及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素、及びアンチモンのうち１種以上を含むことが好適である。第１の酸化物担体が、タングステンとケイ素をさらに含むことがより好適である。あるいは、第１の酸化物担体が、アンチモンとケイ素をさらに含むことがより好適である。
【0014】
したがって、好ましくは、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングは、バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングは、バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
【0015】
本発明の観点からは、第１の酸化物担体の８０～９８質量％、より好ましくは８５～９５質量％がチタニアからなることが好適である。第１の酸化物担体の２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％がタングステンとケイ素からなることが好適である（ＷＯ３とＳｉＯ２として計算）。あるいは、第１の酸化物担体の２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％が、アンチモンとケイ素からなることが好適である（Ｓｂ２Ｏ３とＳｉＯ２として計算）。
【0016】
第１の触媒のコーティングは、１～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは２～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは３～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量（担持量）で第１の酸化物担体を含むことが好適である。
【0017】
第１の触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。酸化物バインダーは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、より好ましくは、アルミナ、シリカ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、さらに好ましくは、シリカであることがより好適である。
【0018】
第１の触媒のコーティングは、酸化物バインダー、より好ましくは前記で開示した酸化物バインダーを、第１の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、さらに好ましくは３～６質量％の範囲の量で含むことが好適である。
【0019】
第１の触媒については、そのコーティングが、チタン、より好ましくはチタニアを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むことが好適であり、ここで、より好ましくは、第１の酸化物担体がさらにタングステン及びケイ素を含み、また、ここで、上記コーティングが、より好ましくは、上記で定義した酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。
【0020】
本発明との関連では、第１の触媒のコーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、チタン、より好ましくはチタニアを含有する第１の酸化物担体上に担持されたバナジウム酸化物、及び、より好ましくは前記で定義した酸化物バインダーをからなることが好適である。また、第１の酸化物担体が、タングステンとケイ素をさらに含むことがより好適である。
【0021】
第１の触媒のコーティングの最大０．００１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％が、パラジウムから、好ましくはパラジウムとロジウムとから、より好ましくはパラジウムと白金とロジウムとから、さらに好ましくは白金族金属からなることが好適である。
【0022】
第１の触媒のコーティングの最大０．１質量％、より好ましくは０～０．１質量％、さらに好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、ゼオライト材料、より好ましくはモレキュラーシーブからなることが好適である。
【0023】
第１の基材は、コーディエライト、チタン酸アルミニウム及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライトを含むこと、より好ましくは、（前述したもの）からなることが好適である。
【0024】
第１の基材は、好ましくはウォールフロー（wall-flow）フィルタ基材又はフロースルー（flow-through）基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくはコージェライトフロースルー基材であることが好適である。
【0025】
あるいは、第１の基材が、金属物質を含み、より好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、より好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを含み、より好ましくは、（前述したもの）からなることが好適である。第１の基材は、ウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であること、より好ましくはフロースルー基材であること、さらに好ましくは金属製フロースルー基材であることがより好適である。
【0026】
第１の触媒は、１．５～１２ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含み、より好ましくは２．５～８ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは３．５～６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含むこと好適である。
【0027】
第１の触媒のコーティングは、第１の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がって、すなわち延在していることが好適である。
【0028】
（ｉ）に記載の第１の触媒は、コーティングと第１の基材からなることが好適である。
【0029】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒については、第２の触媒のコーティングに含まれる第２の酸化物担体が、ジルコニウム及びアルミニウムのうちの１種以上を含み、より好ましくはアルミニウムと、任意にジルコニウムを含むことが好適である。
【0030】
第２の触媒のコーティングの第２の酸化物担体の９０～１００質量％、より好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、アルミニウム、酸素、及び、任意にジルコニウムからなることが好適である。
【0031】
第２の酸化物担体の６０～９５質量％、より好ましくは７５～８５質量％がアルミナからなり、第２の酸化物担体の５～４０質量％、より好ましくは１５～２５質量％がジルコニアからなることがより好適である。
【0032】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングは、０．２５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～２ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第２の酸化物担体を含むことが好適である。
【0033】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、５～９０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは１０～７０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは３０～６０ｇ／ｆｔ３の範囲の量のパラジウムを含むことが好適である。
【0034】
第２の触媒に関しては、パラジウムが、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティング中に存在する唯一の白金族金属であることが好適である。
【0035】
第２の基材は、コーディエライト、チタン酸アルミニウム及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライトを含むこと、より好ましくは、（前述したもの）からなることが好適である。
【0036】
第２の基材は、ウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくはコージェライトフロースルー基材であることが好適である。
【0037】
あるいは、第２の基材が、金属物質を含み、より好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、より好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを含み、より好ましくは、（前述したもの）からなることが好適である。第２の基材は、ウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であること、より好ましくはフロースルー基材であること、さらに好ましくは金属製フロースルー基材であることがより好適である。
【0038】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒は、コーティングと第２の基材からなることが好適である。
【0039】
第２の触媒のコーティングの最大０．１質量％、より好ましくは０～０．１質量％、さらに好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、バナジウム酸化物からなることが好適である。
【0040】
（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒については、第２の触媒のコーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上、より好ましくはアルミニウムとジルコニウムを含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムを含むことが好適である。
【0041】
第２の触媒のコーティングの９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上、より好ましくはアルミニウムとジルコニウムを含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムからなることが好適である。
【0042】
したがって、好ましくは、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングが、該バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングは、アルミニウム及びジルコニウムの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含み、ここで、第２の触媒のコーティングの９８～１００質量％が、アルミニウム及びジルコニウムの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなる、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングが、該バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングは、アルミニウム及びジルコニウムの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含み、ここで、第２の触媒のコーティングの９８～１００質量％が、アルミニウム及びジルコニウムの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなる、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システムに関する。
【0043】
第２の触媒のコーティングの最大０．１質量％、より好ましくは０～０．１質量％、さらに好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、ゼオライト材料、より好ましくはモレキュラーシーブからなることが好適である。
【0044】
本発明の観点から、代替案によれば、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、ゼオライト材料をさらに含み、該ゼオライト材料がＣｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有することが好適である。
【0045】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡを有することが好適である。
【0046】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が銅を含有することが好適であり、ゼオライト材料に含有される銅の量は、ＣｕＯとして計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは１～７質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～６質量％の範囲である。ゼオライト材料中の鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲であることがより好適である。
【0047】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなることが好適であり、この場合、骨格構造中、ＳｉとＡｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である。
【0048】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含有することが好適であり、この場合、ゼオライト材料に含有される鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～５．５質量％の範囲である。ゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなることがより好適であり、この場合、骨格構造中、ＳｉとＡｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である。
【0049】
第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料であって、より好ましくは、骨格型ＣＨＡを有するものは、走査型電子顕微鏡で測定した平均結晶粒径（mean crystallite size）が少なくとも０．１マイクロメートル、より好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲であることが好適である。
【0050】
第２の触媒のコーティングは、０．２～８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～６ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～４ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でゼオライト材料を含むこと、及び、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングは０．３～０．７５ｇ／ｉｎ３、より好ましくは０．４～０．６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第２の酸化物担体を含むことが好適である。
【0051】
ゼオライト材料を含む、第２の触媒のコーティングについては、当該コーティングがさらに酸化物バインダーを含むことが好適である。酸化物バインダーは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、さらに好ましくは、ジルコニアであることがより好適である。第２の触媒のコーティングが、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で該酸化物バインダーを含むことがより好適である、
第２の触媒のコーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウム、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料、及び、さらに好ましくは前記で定義した酸化物バインダーからなることが好適である。
第２の触媒のコーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウム、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料、及び、さらに好ましくは前記で定義した酸化物バインダーからなることが好適である。
【0052】
本発明の観点からは、第２の触媒は、０．３～５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含み、より好ましくは１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは１．５～４．６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含むことが好適である。
【0053】
第２の触媒のコーティングは、第２の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっていることが好適である。
【0054】
本発明のシステムは、さらに、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備えることが好適であり、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されていることが好適である。
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備えることが好適であり、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されていることが好適である。
【0055】
したがって、好ましくは、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
【0056】
本発明の観点では、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端と流体連通しており、また、この排気ガス処理システムでは、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端と（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端との間に、第２の触媒を出る排気ガス流を処理する触媒が配置されていないことが好適である。
【0057】
（ｉｖ）に記載の第３の触媒に関して、第１の態様によれば、（ｉｖ）に係る第３の触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むことが好適である。
【0058】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有することが好適である。さらに、第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＣＨＡを有することが好適である。
【0059】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が銅を含有し、この場合、ゼオライト材料に含有される銅の量は、ＣｕＯとして計算して、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０．５～１０質量％、より好ましくは１～８質量％、さらに好ましくは２～７質量％、さらに好ましくは３～６質量％の範囲であることが好適である。また、ゼオライト材料中の鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲であることがより好適である。
【0060】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、この場合、骨格構造中、ＳｉとＡｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲であることが好適である。
【0061】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含有し、この場合、ゼオライト材料に含有される鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～５．５質量％の範囲であることが好適である。また、ゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、この場合、骨格構造中、Ｓｉ：Ａｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲であることがより好適である。
【0062】
第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料であって、より好ましくは、骨格型ＣＨＡを有するものは、走査型電子顕微鏡で測定した平均結晶粒径が少なくとも０．１マイクロメートル、より好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲であることが好適である。
【0063】
第３の触媒のコーティングは、０．５～８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは１～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でゼオライト材料を含むことがより好適である。
【0064】
（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングとしては、酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。
【0065】
酸化物バインダーとしては、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、さらに好ましくは、ジルコニアであることがより好適である。
【0066】
第３の触媒のコーティングが、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含むことがより好適である、
第１の態様による（ｉｖ）に記載の第３の触媒に関しては、コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含み、ここで、ゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡを有すること、及び、さらに好ましくはコーティングが酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。
第１の態様による（ｉｖ）に記載の第３の触媒に関しては、コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含み、ここで、ゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡを有すること、及び、さらに好ましくはコーティングが酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。
【0067】
第３の触媒のコーティングの最大０．００１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％が、パラジウム、白金、及びロジウムとから、好ましくは白金族金属からなることが好適である。
【0068】
第３の触媒のコーティングの最大０．１質量％、より好ましくは０～０．１質量％、さらに好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、バナジウム酸化物からなることが好適である。
【0069】
第３の触媒のコーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、さらに好ましくは前記で定義した酸化物バインダーとからなることが好適である。
【0070】
本発明の観点からは、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングは、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム及びチタンのうちの１種以上、好ましくはアルミニウム及び任意にジルコニウムを含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含む、より好ましくは、かかるパラジウムからなることが好適である。また、（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、より好ましくは前記で定義した酸化物バインダーを含む、より好ましくは、からなることが好適である。
【0071】
したがって、好ましくは、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングは、バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上、好ましくは、アルミニウムと任意のジルコニウムを含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、より好ましくは、前記で定義された酸化物バインダーとを含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第１の態様に係る第３の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングは、バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上、好ましくは、アルミニウムと任意のジルコニウムを含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、より好ましくは、前記で定義された酸化物バインダーとを含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第１の態様に係る第３の触媒の出口端の上流に配置されている、排気ガス処理システムに関する。
【0072】
第２の態様に係る（ｉｖ）に記載の第３のコーティングについては、第３の触媒のコーティングはバナジウム酸化物を含むことが好適であり、この場合、該バナジウム酸化物が、酸化バナジウム（Ｖ）、酸化バナジウム（ＩＶ）、及び酸化バナジウム（ＩＩＩ）のうち１種以上であることが好適である。
【0073】
また、前記バナジウムが第３の酸化物担体に担持されていることがより好適であり、この場合、第３の触媒のコーティングは、第３の酸化物担体の質量を基準にして、より好ましくは１．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２．５～８質量％の範囲、さらに好ましくは３～６質量％の範囲の量の該バナジウム酸化物を含む。
【0074】
第３の酸化物担体がチタンを含有し、この場合、第３の酸化物担体が、さらにタングステン、ケイ素、ジルコニウム、及びアンチモンのうち１種以上、好ましくはタングステン、ケイ素、及びアンチモンのうち１種以上を含むことが好適である。また、第３の酸化物担体がさらにタングステン及びケイ素を含むこと、あるいは第３の酸化物担体がさらにアンチモン及びケイ素を含むことが、より好適である。
【0075】
第３の酸化物担体の８０～９８質量％、より好ましくは８５～９５質量％がチタニアからなることがより好適である。第３の酸化物担体の２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％がタングステンとケイ素からなることが一層好適である（ＷＯ３とＳｉＯ２として計算）。あるいは、第３の酸化物担体の２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％が、アンチモンとケイ素からなることが一層好適である（Ｓｂ２Ｏ３とＳｉＯ２として計算）。
【0076】
第３の触媒のコーティングは、１～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは２～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは３～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第３の酸化物担体を含むことが好適である。
【0077】
バナジウム酸化物を含む、第３の触媒のコーティングに関しては、第３の触媒のコーティングが酸化物バインダーをさらに含むことが好適である。酸化物バインダーは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、より好ましくは、アルミナ、シリカ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されること、さらに好ましくは、シリカであることがより好適である。
【0078】
前記コーティングとしては、第３の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含むことが好適である、
第２の態様に係る（ｉｖ）に記載の第３のコーティングについては、第３の触媒のコーティングが、白金族金属成分をさらに含むことが好適であり、この場合、白金族金属成分が、パラジウム、白金及びロジウムのうちの１種以上、より好ましくは、パラジウム及び白金のうちの１種以上であることが好適である。
第２の態様に係る（ｉｖ）に記載の第３のコーティングについては、第３の触媒のコーティングが、白金族金属成分をさらに含むことが好適であり、この場合、白金族金属成分が、パラジウム、白金及びロジウムのうちの１種以上、より好ましくは、パラジウム及び白金のうちの１種以上であることが好適である。
【0079】
前記白金族金属成分は、白金及びパラジウムであることが好適であり、この場合、白金族金属の元素として計算した、白金のパラジウムに対する質量比、Ｐｔ：Ｐｄが、より好ましくは２：１～１８：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１２：１の範囲であることが好適である。
【0080】
第３の触媒のコーティングは、１～３０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは２～１５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは５～１２ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で該白金族金属成分を含むことが好適である。
【0081】
前記白金族金属成分は酸化物材料上に担持されていることが好適であり、この場合、酸化物材料は、より好ましくはアルミナ、シリカ、ジルコニア及びチタニアのうちの１種以上、より好ましくはアルミナ、シリカ及びジルコニアのうちの１種以上、より好ましくはアルミナ及びシリカのうちの１種以上であり、この場合、酸化物材料は、より好ましくはアルミナにジルコニアをドープしたものであることが好適である。第３の触媒のコーティングは、０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～２ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは０．５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で白金族金属成分を担持する酸化物材料を含むことがより好適である。
【0082】
第２の態様に係る（ｉｖ）に記載の第３の触媒に関して、第３の触媒のコーティングのうち、９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金族成分、より好ましくは前記で定義された酸化物材料上に担持された白金族成分と、第３の酸化物担体上に担持されたバナジウム酸化物と、より好ましくは前記で定義された酸化物バインダーからなることが好適である。
【0083】
第２の態様に係る（ｉｖ）に記載の第３の触媒に関して、第３の触媒のコーティングのうち、９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金族成分、より好ましくは前記で定義された酸化物材料上に担持された白金族成分と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、より好ましくは前記で定義された酸化物バインダーからなることが好適である。
【0084】
本発明の観点から、（ｉｖ）に記載の第３の触媒については、第３の基材は、コーディエライト、チタン酸アルミニウム及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくは、コーディエライトを含むこと、より好ましくは、（前述のもの）からなることが好適である。
【0085】
第３の基材は、ウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくはコージェライトフロースルー基材であることが好適である。また、第３の基材は、前述の第１及び第２の基材と同様に金属製とすることも可能である。
【0086】
第３の触媒は、０．７５～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～７ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは１．５～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で前記コーティングを含むことが好適である。
【0087】
第３の触媒のコーティングは、第３の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっていることが好適である。
【0088】
第３の触媒の第３の基材については、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、より好ましくは３．８１～１７．７８ｃｍ（１．５～７インチ）の範囲、さらに好ましくは５．０８～１０．１６ｃｍ（２～４インチ）の範囲の基材長を有することが好適である。
【0089】
第３の触媒の第３の基材は、１０．１６～４３．１８ｃｍ（４～１７インチ）の範囲、より好ましくは１７．７８～３８．１０ｃｍ（７～１５インチ）の範囲、さらに好ましくは２２．８６～３０．４８ｃｍ（９～１２インチ）の範囲の基材幅を有することが好適である。
【0090】
（ｉｖ）に記載の第３の触媒は、コーティングと第３の基材とからなることが好適である。
【0091】
第１の触媒の第１の基材については、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、より好ましくは５．０８～２０．３２ｃｍ（２～８インチ）の範囲、さらに好ましくは７．６２～１５．２４ｃｍ（３～６インチ）の範囲の基材長を有することが好適である。
【0092】
第１の触媒の第１の基材は、２．５４～５０．８ｃｍ（１～２０インチ）の範囲、より好ましくは１２．７～４３．１８ｃｍ（５～１７インチ）の範囲、さらに好ましくは２０．３２～３８．１ｃｍ（８～１５インチ）の範囲の基材幅を有することが好適である。
【0093】
第２の触媒の第２の基材については、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、より好ましくは３．８１～１７．７８ｃｍ（１．５～７インチ）の範囲、さらに好ましくは５．０８～１０．１６ｃｍ（２～４インチ）の範囲の基材長を有することが好適である。
【0094】
第２の触媒の第２の基材は、１０．１６～５０．８ｃｍ（４～２０インチ）の範囲、より好ましくは１７．７８～４３．１８ｃｍ（７～１７インチ）の範囲、さらに好ましくは２２．８６～３８．１ｃｍ（９～１５インチ）の範囲の基材幅を有することが好適である。
【0095】
本発明の観点からは、当該システムが第４の触媒をさらに含むことが好適であり、この場合、第４の触媒は、アンモニア酸化触媒、触媒付すす（煤）フィルタ、及び選択的接触（catalytic）還元触媒のうちの１種以上であることが好適である。
【0096】
第４の触媒としてはアンモニア酸化触媒であることが好適であり、この場合、第４の触媒は、入口端と出口端を有し、コーティングと第４の基材を具備することが好適である。第４の基材は、入口端、出口端、及び第４の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、かつ、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁の間の界面は内壁の表面によって画定されている。第４の触媒のコーティングは、第４の基材の内壁の表面に配置されており、該コーティングはアンモニア酸化成分を含む。排気ガス処理システムでは、第４触媒が（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端の上流に配置されている。（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端は、第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムでは第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端との間には、第３の触媒を出る排気ガスを処理する触媒が配置されていない。
【0097】
第４の触媒のコーティングのアンモニア酸化成分が、白金族金属成分と、バナジウム酸化物の1種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、白金族金属成分と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むことが好適である。
【0098】
第４の触媒のコーティングのアンモニア酸化成分としては、酸化物担体に担持された白金族金属成分、より好ましくはパラジウム及び白金の１種以上と、ゼオライト材料、より好ましくは、骨格型ＣＨＡを有し、Ｃｕを含有するゼオライト材料とを含む、より好ましくは、（前述のもの）からなることが好適である。
【0099】
したがって、好ましくは、本発明は、内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングが、より好ましくは、該バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、より好ましくは、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなるものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第１の態様に係る第３の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、該システムが第４の触媒をさらに含み、ここで、第４の触媒が、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ、及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上、より好ましくは、アンモニア酸化触媒であり、ここで、第４の触媒が、入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第４の基材を具備し、
ここで、第４の基材が、入口端、出口端、及び該第４の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、第４の触媒のコーティングが第４の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングがアンモニア酸化成分を含み、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、第４の触媒が（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端の上流に配置され、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端が第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムでは、第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端の間には、排気ガス処理システムにおいて第３の触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、排気ガス処理システムに関する。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
ここで、該コーティングが、より好ましくは、該バナジウム酸化物を、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲、より好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量で含み、また、チタンを含有する第１の酸化物担体が、より好ましくは、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうち１種以上、より好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうち１種以上をさらに含み、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなるものである、第２の触媒、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒が、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第１の態様に係る第３の触媒の出口端の上流に配置されており、
ここで、該システムが第４の触媒をさらに含み、ここで、第４の触媒が、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ、及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上、より好ましくは、アンモニア酸化触媒であり、ここで、第４の触媒が、入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第４の基材を具備し、
ここで、第４の基材が、入口端、出口端、及び該第４の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、第４の触媒のコーティングが第４の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングがアンモニア酸化成分を含み、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、第４の触媒が（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端の上流に配置され、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端が第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムでは、第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端の間には、排気ガス処理システムにおいて第３の触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、排気ガス処理システムに関する。
【0100】
本発明の観点からは、本発明のシステムは、第５の触媒をさらに備えることが好適である。この場合には、第５の触媒としては、アンモニア酸化触媒、ディーゼル酸化触媒、触媒付すすフィルタ及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上であり、より好ましくは触媒付煤フィルタであることが好適である。
【0101】
第５の触媒は、入口端と出口端を有し、かつ、第５の基材上に、より好ましくはウォールフローフィルタ基材上に設けたコーティングを有することが好適である。ここで、排気ガス処理システムにおいて、第４の触媒が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端よりも上流に配置されており、また、第４の触媒の出口端は、第５の触媒の入口端と流体連通しており、第４の触媒の出口端と第５の触媒の入口端との間には、排気ガス処理システム内の第４の触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない。
【0102】
本発明のシステムは、第６の触媒をさらに備えることが好適であり、この場合、第６の触媒は、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上、より好ましくは選択的接触還元触媒であることが好適である。前記選択的接触還元触媒が、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料とを含み、より好ましく、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むことがより好適である。
【0103】
第６の触媒が入口端と出口端を有し、第６の基材に設けたコーティングを具備することが好適であり、排気ガス処理システムにおいて、第６の触媒は第５の触媒の下流に配置され、第６の触媒の入口端が第６の触媒の出口端の上流に配置され、第５の触媒の出口端が第６の触媒の入口端と流体連通し、第５の触媒の出口端と第６の触媒の入口端の間に、排気ガス処理システム内の第５の触媒を出た排気ガスを処理するための触媒が設けられていないことが好適である。
【0104】
本システムは、内燃機関から排出される排気ガス流に流体を注入する噴射装置をさらに備えてなり、該噴射装置は、第６の触媒の上流及び第５の触媒の下流に設置され、その流体は、より好ましくは、尿素水溶液であることが好適である。
【0105】
上記のようにする代わりに、第５の触媒がディーゼル酸化触媒であり、第６の触媒が触媒付すすフィルタであることがより好ましい。
【0106】
第５の触媒は、入口端と出口端を有し、かつ、第５の基材上に、より好ましくはウォールフローフィルタ基材上に設けたコーティングを有することが一層好適である。ここで、排気ガス処理システムにおいて、第５の触媒が、第４の触媒の下流に位置し、第５の触媒の入口端が第５の触媒の出口端よりも上流に配置されており、また、第４の触媒の出口端は、第５の触媒の入口端と流体連通しており、第４の触媒の出口端と第５の触媒の入口端との間には、排気ガス処理システム内の第４の触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない。
【0107】
第６の触媒が入口端と出口端を有し、かつ、第６の基材に設けたコーティングを具備することがより好適であり、排気ガス処理システムにおいて、第６の触媒は第５の触媒の下流に配置され、第６の触媒の入口端が第６の触媒の出口端の上流に配置され、第５の触媒の出口端が第６の触媒の入口端と流体連通し、第５の触媒の出口端と第６の触媒の入口端の間に、排気ガス処理システム内の第５の触媒を出た排気ガスを処理するための触媒が設けられていないことがより好適である。
【0108】
本発明のシステムは、内燃機関から排出される排気ガス流に流体を注入するための噴射装置をさらに備え、前記噴射装置は、第１触媒の上流側かつ排気ガス処理システムの上流側端部の下流に配置されていることが好適であり、該流体は、尿素水溶液であることがより好ましい。
【0109】
本発明のシステムは、内燃機関から排出される排気ガス流に流体を注入するための噴射装置をさらに備えており、噴射装置（複数も含む）は選択的接触還元触媒の上流に位置することが好適であり、該流体は尿素水溶液であることがより好ましい。
【0110】
（ｉ）に記載の第一の触媒の上流で、かつ、排気ガス処理システムの上流端の下流には、炭化水素噴射装置が配置されていないことが好適である。
【0111】
本発明のシステムは、（ｉ）に記載の第１の触媒、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒、及び、より好ましくは前記で定義した（ｉｖ）に記載の第３の触媒、及び、さらに好ましくは前記で定義した第４～第６の触媒の１つ以上からなることが好適である。
【0112】
本発明は、さらに、本発明の排気ガス処理システムの第１の触媒を製造するための方法であって、
（ａ）水と、酸化バナジウムの溶液と、チタンを含む第１の酸化物材料とを含む混合物を準備すること、
（ｂ）（ａ）で得た混合物を第１の基材の内壁の表面に配置し、スラリー処理した基材を得ること、ここで、該第１の基材が、入口端、出口端、及び第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、かつ、内壁によって画定された複数の通路を備えてなり、ここで、該通路と内壁との間の界面が内壁の表面によって画定されている、
（ｃ）任意に、（ｂ）で得たスラリー処理した基材を乾燥させて、コーティングをその上に配置した基材を得ること、
（ｄ）（ｂ）で得たスラリー処理した基材、好ましくは（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成し、コートした（coated）基材を得ること
を含み、
また、任意で、
（ｂ´）（ａ）で得た混合物を、（ｄ）で得た基材上に配置したコーティングの表面上に配置すること、
（ｃ´）任意に、（ｂ´）で得たスラリー処理した基材を乾燥させること、
（ｄ´）（ｂ´）で得たスラリー処理した基材、又は（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成すること
を含み、
ここで、（ｄ）又は（ｄ´）から、第１の触媒を得る、方法に関する。
（ａ）水と、酸化バナジウムの溶液と、チタンを含む第１の酸化物材料とを含む混合物を準備すること、
（ｂ）（ａ）で得た混合物を第１の基材の内壁の表面に配置し、スラリー処理した基材を得ること、ここで、該第１の基材が、入口端、出口端、及び第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、かつ、内壁によって画定された複数の通路を備えてなり、ここで、該通路と内壁との間の界面が内壁の表面によって画定されている、
（ｃ）任意に、（ｂ）で得たスラリー処理した基材を乾燥させて、コーティングをその上に配置した基材を得ること、
（ｄ）（ｂ）で得たスラリー処理した基材、好ましくは（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成し、コートした（coated）基材を得ること
を含み、
また、任意で、
（ｂ´）（ａ）で得た混合物を、（ｄ）で得た基材上に配置したコーティングの表面上に配置すること、
（ｃ´）任意に、（ｂ´）で得たスラリー処理した基材を乾燥させること、
（ｄ´）（ｂ´）で得たスラリー処理した基材、又は（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成すること
を含み、
ここで、（ｄ）又は（ｄ´）から、第１の触媒を得る、方法に関する。
【0113】
（ａ）に関し、下記の構成を含むことが好適である。すなわち、
（ａ．１）水と、チタンを含有する第１の酸化物担体とを含む混合物を用意する。ここで、第１の酸化物担体が、さらに、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうちの１種以上、より好ましくは、タングステン、ケイ素及びアンチモンのうちの１種以上を含有する。
（ａ．２）（ａ．１）で得た混合物に、酸化バナジウムの溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウム、バナジン酸アンモニウム及び酸化バナジウムのうち１種以上の溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウムの溶液を加える。
（ａ．３）より好ましくは、酸化物バインダーの供給源を加える。酸化物バインダーの供給源は、コロイダルシリカ、アルミナ及びジルコニアの１種以上であり、より好ましくはコロイダルシリカである。
（ａ．１）水と、チタンを含有する第１の酸化物担体とを含む混合物を用意する。ここで、第１の酸化物担体が、さらに、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうちの１種以上、より好ましくは、タングステン、ケイ素及びアンチモンのうちの１種以上を含有する。
（ａ．２）（ａ．１）で得た混合物に、酸化バナジウムの溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウム、バナジン酸アンモニウム及び酸化バナジウムのうち１種以上の溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウムの溶液を加える。
（ａ．３）より好ましくは、酸化物バインダーの供給源を加える。酸化物バインダーの供給源は、コロイダルシリカ、アルミナ及びジルコニアの１種以上であり、より好ましくはコロイダルシリカである。
【0114】
（ｂ）は、当該混合物を基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって配置することを含むことが好適である。
【0115】
（ｂ）に記載の混合物の配置は、該混合物を基材上に噴霧するか、又は基材を該混合物に浸漬することによって行うことが好適であり、より好ましくは基材を混合物に浸漬することである。
【0116】
（ｃ）に記載の乾燥は、９０～２００℃、より好ましくは１２０～１６０℃の範囲の温度のガス雰囲気中で行うことが好適である。
【0117】
（ｃ）に記載の乾燥は、ガス雰囲気中で５～３００分の範囲、より好ましくは２０～６０分の範囲の時間行うことが好適である。
【0118】
（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理基材は、含水率が０～３０％の範囲であることが好ましく、より好ましくは５～２５％の範囲、さらに好ましくは１５～２０％の範囲であることが好適である。
【0119】
ガス雰囲気としては、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上を含むこと、より好ましくは、これらの１種以上であることが好適であり、より好ましくは、空気を含むか、より好ましくは、空気である。
【0120】
（ｄ）に記載の焼成は、３００～６００℃の範囲、より好ましくは４００～５５０℃の範囲の温度のガス雰囲気中で行うことが好適である。
【0121】
（ｄ）に記載の焼成は、ガス雰囲気中で５分～１２０分の範囲、より好ましくは２０分～４０分の範囲の持続時間で行うことが好適である。
【0122】
ガス雰囲気としては、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上を含むこと、より好ましくは、これらの１種以上であることが好適であり、より好ましくは、空気を含むか、より好ましくは、空気である。
【0123】
（ｂ´）は、基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって、混合物を配置することを含むことが好適である。
【0124】
（ｂ´）に記載の混合物の配置は、混合物を基材上に噴霧するか、又は基材を該混合物に浸漬することによって行うことが好適であり、より好ましくは基材を混合物に浸漬することである。
【0125】
（ｃ’）に記載の乾燥は、９０～２００℃の範囲の温度、より好ましくは１２０～１６０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行うことが好適である。
【0126】
（ｃ’）に記載の乾燥は、ガス雰囲気中で５分～３００分の範囲、より好ましくは２０分～６０分の範囲の持続時間行うことが好適である。
【0127】
（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理基材は、含水率が０～３０％の範囲であることが好ましく、より好ましくは５～２５％の範囲、さらに好ましくは１５～２０％の範囲であることが好適である。
【0128】
ガス雰囲気としては、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上を含むこと、より好ましくは、これらの１種以上であることが好適であり、より好ましくは、空気を含むか、より好ましくは、空気である。
【0129】
（ｄ´）に記載の焼成は、３００～６００℃の範囲、より好ましくは４００～５５０℃の範囲の温度のガス雰囲気中で行うことが好適である。
【0130】
（ｄ´）に記載の焼成は、ガス雰囲気中で５分～１２０分の範囲、より好ましくは２０分～４０分の範囲の持続時間で行うことが好適である。
【0131】
ガス雰囲気としては、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上を含むこと、より好ましくは、これらの１種以上であることが好適であり、より好ましくは、空気を含むか、より好ましくは、空気である。
【0132】
上記方法は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）及び任意に（ｂ´）、（ｃ´）及び（ｄ´）からなることが好適である。
【0133】
本発明は、さらに、本発明の排気ガス処理システムにおける触媒、より好ましくは（ｉ）に記載の第１の触媒であって、本発明に係る方法によって得られた、又は得られる触媒に関するものである。
【0134】
本発明は、さらに、ＮＯｘの選択的接触還元に用いるための本発明の触媒の使用に関するものである。
【0135】
本発明はさらに、内燃機関から出る、好ましくはディーゼルエンジンから出る排気ガス流を処理するための、本発明に係る排気ガス処理システムの使用に関するものである。
【0136】
本発明は、さらに、内燃機関から出る排気ガス流を処理する方法であって、
（１）内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を用意すること、ここで、該排気ガス流が、ＮＯｘ、アンモニア、一酸化窒素及び炭化水素のうちの１種以上を含むものであり、
（２）（１）で用意された排気ガス流を本発明に係る排気ガスシステムに通すこと
を備える方法に関する。
（１）内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を用意すること、ここで、該排気ガス流が、ＮＯｘ、アンモニア、一酸化窒素及び炭化水素のうちの１種以上を含むものであり、
（２）（１）で用意された排気ガス流を本発明に係る排気ガスシステムに通すこと
を備える方法に関する。
【0137】
本発明につき、以下の一連の実施形態と、示された従属関係と後方参照から生じる実施形態の組合せによって説明する。特に、例えば「実施形態１～４のいずれか一項に記載のシステム」といった用語に関連して、一定の範囲の実施形態に言及している項では、この範囲内の全ての実施形態を当業者に明示的に開示するものであることを意味しており、すなわち、この用語の文言は、「実施形態１、２、３及び４のいずれか一項に記載のシステム」と同義であると当業者に理解されるべきものであることに留意されたい。さらに、以下の一連の実施形態は、保護の範囲を決定する特許請求の範囲における請求項のセットではなく、本発明の一般的かつ好適な態様について適切に系統立てた説明部分を示すものであることを明示的に指摘しておきたい。
【0138】
１．内燃機関から排出される排気ガス流を処理する排気ガス処理システムであって、該排気ガス処理システムが、該排気ガス流を該排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、該排気ガス処理システムが、
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒は、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システム。
（ｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング（被膜）及び第１の基材を具備する第１の触媒であって、ここで、第１の基材が、入口端、出口端、及び該第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第１の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、チタンを含有する第１の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物を含むものである、第１の触媒、
（ｉｉ）（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端を出る排気ガス流に、炭化水素を含む流体を注入するための炭化水素噴射装置、
（ｉｉｉ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第２の基材を具備する第２の触媒であって、ここで、第２の基材が、入口端、出口端、及び該第２の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第２の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含むものである、第２の触媒
を備えており、
ここで、（ｉ）に記載の第１の触媒は、排気ガス処理装置の上流端よりも下流側の排気ガス処理システムの第１の触媒であり、第１の触媒の入口端が、第１の触媒の出口端の上流側に配置され、
排気ガス処理システムにおいて、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒が、（ｉ）に記載の第１の触媒の下流で、かつ、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置の下流に位置し、第２の触媒の入口端が、第２の触媒の出口端の上流に配置されている、
排気ガス処理システム。
【0139】
２．（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の入口端と流体連通しており、（ｉ）に記載の第１の触媒の出口端と（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の入口端との間には、第１の触媒を出る排気ガス流を処理する触媒が排気ガス処理システムに配置されていない、実施形態１に記載のシステム。
【0140】
３．第１の触媒が、窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分を具備する、実施形態１又は２に記載のシステム。
【0141】
４．第１の触媒に含まれるバナジウム酸化物が、酸化バナジウム（Ｖ）、酸化バナジウム（ＩＶ）、及び酸化バナジウム（ＩＩＩ）のうち１種以上である、実施形態１～３のいずれか一項のシステム。
【0142】
５．第１の触媒のコーティングが、第１の酸化物担体の質量に基づいて、１．０～１０質量％の範囲の量、好ましくは２．０～８．０質量％の範囲の量、より好ましくは２．５～６．０質量％の範囲の量の該バナジウム酸化物を含む、実施形態１～４のいずれか一項に記載のシステム。
【0143】
６．チタンを含有する第１の酸化物担体が、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうちの１種以上、好ましくはタングステン、ケイ素及びアンチモンのうちの１種以上をさらに含み、
第１の酸化物担体が、好ましくは、タングステンとケイ素をさらに含み、又は、第１の酸化物担体が、好ましくは、アンチモンとケイ素をさらに含む、実施形態１～５のいずれか一項に記載のシステム。
第１の酸化物担体が、好ましくは、タングステンとケイ素をさらに含み、又は、第１の酸化物担体が、好ましくは、アンチモンとケイ素をさらに含む、実施形態１～５のいずれか一項に記載のシステム。
【0144】
７．第１の酸化物担体の８０～９８質量％、より好ましくは８５～９５質量％がチタニアからなり、ここで、第１の酸化物担体の好ましくは２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％がタングステンとケイ素、又はアンチモンとケイ素からなる（それぞれＷＯ３とＳｉＯ２、又はＳｂ２Ｏ３とＳｉＯ２として計算）、実施形態１～６のいずれか一項に記載のシステム。
【0145】
８．第１の触媒のコーティングが、１～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは２～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは３～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第１の酸化物担体を含む、実施形態１～７のいずれか一項に記載のシステム。
【0146】
９．第１触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含み、該酸化物バインダーが、好ましくは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、アルミナ、シリカ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、シリカであり、
第１の触媒のコーティングが、第１の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、さらに好ましくは３～６質量％の範囲の量の酸化物バインダーを含む、実施形態１～８のいずれか一項に記載のシステム。
第１の触媒のコーティングが、第１の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、さらに好ましくは３～６質量％の範囲の量の酸化物バインダーを含む、実施形態１～８のいずれか一項に記載のシステム。
【0147】
１０．第１の触媒のコーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、チタン、好ましくはチタニアを含有する第１の酸化物担体上に担持されたバナジウム酸化物、ここで、より好ましくは第１の酸化物担体がさらにタングステンとケイ素を含有し、及び、好ましくは実施形態９で定義した酸化物バインダーからなる、実施形態１～９のいずれか一項に記載のシステム。
【0148】
１１．第１の触媒のコーティングの最大０．００１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％が、パラジウムから、好ましくはパラジウムとロジウムとから、より好ましくはパラジウムと白金とロジウムとから、さらに好ましくは白金族金属からなる、実施形態１～１０のいずれか一項に記載のシステム。
【0149】
１２．第１の触媒のコーティングの最大０．１質量％、好ましくは０～０．１質量％、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、ゼオライト材料、好ましくはモレキュラーシーブからなる、実施形態１～１１のいずれか一項に記載のシステム。
【0150】
１３．第１の基材が、コーディエライト、チタン酸アルミニウム及び炭化ケイ素のうちの１種以上からなり、好ましくは、コーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上からなり、より好ましくは、コーディエライトからなり、
第１の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくはコージェライトフロースルー基材であり、
第１の基材が、金属物質を含み、好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを、好ましくは、含み、より好ましくは、（前述したもの）からなり、
第１の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくは金属フロースルー基材である、実施形態１～１２のいずれか一項に記載のシステム。
第１の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくはコージェライトフロースルー基材であり、
第１の基材が、金属物質を含み、好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを、好ましくは、含み、より好ましくは、（前述したもの）からなり、
第１の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくは金属フロースルー基材である、実施形態１～１２のいずれか一項に記載のシステム。
【0151】
１４．第１の触媒が、１．５～１２ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは２．５～８ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは３．５～６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含み、
第１の触媒のコーティングが、第１の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態１～１３のいずれか一項に記載のシステム。
第１の触媒のコーティングが、第１の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態１～１３のいずれか一項に記載のシステム。
【0152】
１５．（ｉ）に記載の第１の触媒がコーティングと第１の基材からなる、実施形態１～１４のいずれか一項に記載のシステム。
【0153】
１６．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングに含まれる第２の酸化物担体が、ジルコニウム及びアルミニウムのうちの１種以上、好ましくはアルミニウム、及び、任意にジルコニウムを含み、
第２の酸化物担体のより好ましくは９０～１００質量％、より好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、アルミニウム、酸素、及び任意にジルコニウムからなり、
第２の酸化物担体のより好ましくは６０～９５質量％、より好ましくは７５～８５質量％がアルミナからなり、第２の酸化物担体のより好ましくは５～４０質量％、より好ましくは１５～２５質量％がジルコニアからなる、実施形態１～１５のいずれか一項に記載のシステム。
第２の酸化物担体のより好ましくは９０～１００質量％、より好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、アルミニウム、酸素、及び任意にジルコニウムからなり、
第２の酸化物担体のより好ましくは６０～９５質量％、より好ましくは７５～８５質量％がアルミナからなり、第２の酸化物担体のより好ましくは５～４０質量％、より好ましくは１５～２５質量％がジルコニアからなる、実施形態１～１５のいずれか一項に記載のシステム。
【0154】
１７．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングは、０．２５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～２ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第２の酸化物担体を含む、実施形態１～１６のいずれか一項に記載のシステム。
【0155】
１８．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、５～９０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは１０～７０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは３０～６０ｇ／ｆｔ３の範囲の量のパラジウムを含む、実施形態１～１７のいずれか一項に記載のシステム。
【0156】
１９．パラジウムが、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティング中に存在する唯一の白金族金属である、実施形態１～１８のいずれか一項に記載のシステム。
【0157】
２０．第２の基材が、コーディエライト、チタン酸アルミニウム、及び炭化ケイ素のうちの１種以上、好ましくはコーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくはコーディエライトを含み（好ましくは、からなり）、
第２の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材、より好ましくはフロースルー基材、より好ましくはコーディエライトフロースルー基材であり；又は
第２の基材が、金属物質を含み、好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを、好ましくは、含み（より好ましくは、からなり）、
第２の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくは金属フロースルー基材である、実施形態１～１９のいずれか一項に記載のシステム。
第２の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材、より好ましくはフロースルー基材、より好ましくはコーディエライトフロースルー基材であり；又は
第２の基材が、金属物質を含み、好ましくは、金属物質からなり、該金属物質が、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを、好ましくは、含み（より好ましくは、からなり）、
第２の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材であり、より好ましくはフロースルー基材であり、より好ましくは金属フロースルー基材である、実施形態１～１９のいずれか一項に記載のシステム。
【0158】
２１．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒がコーティングと第２の基材からなる、実施形態１～２０のいずれか一項に記載のシステム。
【0159】
２２．第２の触媒のコーティングの最大０．１質量％、好ましくは０～０．１質量％、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、バナジウム酸化物からなる、実施形態１～２１のいずれか一項に記載のシステム。
【0160】
２３．第２の触媒のコーティングの９８～１００質量％、好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上、好ましくはアルミニウムとジルコニウムを含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムからなる、実施形態１～２２のいずれか一項に記載のシステム。
【0161】
２４．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが、ゼオライト材料をさらに含み、該ゼオライト材料が、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有する、実施形態１～２２のいずれか一項に記載のシステム。
【0162】
２５．第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡを有する、実施形態２４に記載のシステム。
【0163】
２６．第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が銅を含有し、該ゼオライト材料に含まれる銅の量が、ＣｕＯとして計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは１～７質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～６質量％の範囲であり、
ゼオライト材料中の鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施形態２４又は２５に記載のシステム。
ゼオライト材料中の鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施形態２４又は２５に記載のシステム。
【0164】
２７．第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、骨格構造中、Ｓｉ：Ａｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）が、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である、実施形態２４～２６のいずれか一項に記載のシステム。
【0165】
２８．第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含有し、ゼオライト材料に含まれる鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算して、ゼオライト材料の全質量に基づいて、好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～５．５質量％の範囲であり、ゼオライト材料の骨格構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、さらに好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、骨格構造において、Ｓｉ対Ａｌのモル比が、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算して．好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である、実施形態２４又は２５に記載のシステム。
【0166】
２９．第２の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料であって、好ましくは、骨格型ＣＨＡを有するゼオライト材料が、走査型電子顕微鏡で測定した平均結晶粒径（mean crystallite size）が少なくとも０．１マイクロメートル、好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲である、実施形態２４～２８のいずれか一項に記載のシステム。
【0167】
３０．第２の触媒のコーティングは、０．２～８ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～６ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～４ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でゼオライト材料を含み、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングが０．３～０．７５ｇ／ｉｎ３、より好ましくは０．４～０．６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第２の酸化物担体を含む、実施形態２４～２９のいずれか一項に記載のシステム。
【0168】
３１．（ｉｖ）に記載の第２の触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含み、ここで、該酸化物バインダーが、好ましくは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ジルコニアであり、
第２の触媒のコーティングが、好ましくは、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含む、実施形態２４～３０のいずれか一項に記載のシステム。
第２の触媒のコーティングが、好ましくは、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含む、実施形態２４～３０のいずれか一項に記載のシステム。
【0169】
３２．第２の触媒のコーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム、及びチタンのうちの１種以上を含有する第２の酸化物担体上に担持されたパラジウム、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料、及び、好ましくは実施形態３１で定義した酸化物バインダーからなる、実施形態２４～３１のいずれか一項に記載のシステム。
【0170】
３３．第２の触媒が、０．３～５ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～４．６ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含み、
第２の触媒のコーティングが、第２の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態１～３２のいずれか一項に記載のシステム。
第２の触媒のコーティングが、第２の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態１～３２のいずれか一項に記載のシステム。
【0171】
３４．さらに、
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されている、実施形態１～３３のいずれか一項に記載のシステム。
（ｉｖ）入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第３の基材を具備する第３の触媒であって、ここで、第３の基材が、入口端、出口端、及び該第３の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、ここで、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、ここで、該コーティングが第３の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングが、バナジウム酸化物の１種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含むものである、第３の触媒
を備え、
ここで、排気ガス処理システムにおいて、（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の下流に位置し、第３の触媒の入口端が、第３の触媒の出口端の上流に配置されている、実施形態１～３３のいずれか一項に記載のシステム。
【0172】
３５．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端は、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端と流体連通しており、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒の出口端と（ｉｖ）に記載の第３の触媒の入口端との間には、第２の触媒を出る排気ガス流を処理する触媒が排気ガス処理システムに配置されていない、実施形態３４に記載に記載のシステム。
【0173】
３６．（ｉｖ）に記載の第３触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、実施形態３４又は３５に記載に記載のシステム。
【0174】
３７．第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が、骨格型ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ又はそれらの２種以上の混合物を有し、好ましくは骨格型ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ又はそれらの２種以上の混合物を有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくは骨格型ＣＨＡを有する、実施形態３６に記載のシステム。
【0175】
３８．第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が銅を含有し、この場合、ゼオライト材料に含まれる銅の量は、ＣｕＯとして計算して、ゼオライト材料の総質量を基準にして、好ましくは０．５～１０質量％、より好ましくは１～８質量％、さらに好ましくは２～７質量％、さらに好ましくは３～６質量％の範囲であり、
ゼオライト材料中の鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施形態３６又は３７に記載のシステム。
ゼオライト材料中の鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算すると、ゼオライト材料の総質量を基準にして、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、さらに好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施形態３６又は３７に記載のシステム。
【0176】
３９．第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、さらに好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、骨格構造中、Ｓｉ：Ａｌのモル比（モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算）が、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である、実施形態３６～３８のいずれか一項に記載のシステム。
【0177】
４０．第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含有し、ゼオライト材料に含まれる鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算して、ゼオライト材料の全質量に基づいて、好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、さらに好ましくは２．５～５．５質量％の範囲であり、ゼオライト材料の骨格構造の、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、さらに好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ及びＨからなり、骨格構造において、Ｓｉ対Ａｌのモル比が、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算して．好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１５：１～３５：１の範囲である、実施形態３６又は３７に記載のシステム。
【0178】
４１．第３の触媒のコーティングに含まれるゼオライト材料であって、好ましくは、骨格型ＣＨＡを有するものが、走査型電子顕微鏡で測定した平均結晶粒径が少なくとも０．１マイクロメートル、好ましくは０．１～３．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．３～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．４～１．０マイクロメートルの範囲である、実施形態３６～４０のいずれか一項に記載のシステム。
【0179】
４２．第３触媒のコーティングが、０．５～８ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．７５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でゼオライト材料を含む、実施形態３６～４１のいずれか一項に記載のシステム。
【0180】
４３．（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含み、ここで、該酸化物バインダーが、好ましくは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ジルコニアである、実施形態３６～４２のいずれか一項に記載のシステム。
【0181】
４４．第３の触媒のコーティングが、ゼオライト材料の総質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含む、実施形態４２に記載のシステム。
【0182】
４５．第３の触媒のコーティングの最大０．００１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％、さらに好ましくは０～０．００００１質量％が、パラジウム、白金及びロジウム、好ましくは白金族金属からなる、実施形態３６～４４のいずれか一項に記載のシステム。
【0183】
４６．第３の触媒のコーティングの最大０．１質量％、好ましくは０～０．１質量％、より好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％が、バナジウム酸化物からなる、実施形態３６～４５のいずれか一項に記載のシステム。
【0184】
４７．第３の触媒のコーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、好ましくは実施形態４３又は４４に記載の酸化物バインダーからなる、実施形態３６～４６のいずれか一項に記載のシステム。
【0185】
４８．（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒のコーティングは、ジルコニウム、ケイ素、アルミニウム及びチタンのうちの１種以上、好ましくはアルミニウム及び任意にジルコニウムを含有する第２の酸化物担体に担持されたパラジウムを含み（好ましくは、からなり）、ここで、（ｉｖ）に記載の第３の触媒のコーティングが、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料、及び好ましくは実施形態４３又は４４に記載の酸化物バインダーを含み（好ましくは、からなる）、実施形態３６～４７のいずれか一項に記載のシステム。
【0186】
４９．第３触媒のコーティングがバナジウム酸化物を含み、該バナジウム酸化物が酸化バナジウム（Ｖ）、酸化バナジウム（ＩＶ）及び酸化バナジウム（ＩＩＩ）のうちの１種以上である、実施形態３４又は３５に記載のシステム。
【0187】
５０．前記バナジウムが第３の酸化物担体に担持されていて、第３の触媒のコーティングが、第３の酸化物担体の質量を基準にして、好ましくは１．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２．５～８質量％の範囲、さらに好ましくは３～６質量％の範囲の量の該バナジウム酸化物を含む、実施形態４９に記載に記載のシステム。
【0188】
５１．第３の酸化物担体がチタンを含み、第３の酸化物担体が、さらに、タングステン、ケイ素、ジルコニウム、及びアンチモンのうち１種以上、好ましくはタングステン、ケイ素、及びアンチモンのうち１種以上を含む、実施形態４９又は５０に記載のシステム。
【0189】
５２．第３の酸化物担体が、さらに、タングステン及びケイ素を含み、あるいは第３の酸化物担体が、さらに、アンチモン及びケイ素を含む、実施形態５１に記載のシステム。
【0190】
５３．第３の酸化物担体の８０～９８質量％、より好ましくは８５～９５質量％がチタニアからなり、第３の酸化物担体の、好ましくは２～１０質量％、より好ましくは５～１５質量％がタングステンとケイ素、又はアンチモンとケイ素からなる（それぞれＷＯ３とＳｉＯ２、又はＳｂ２Ｏ３とＳｉＯ２として計算）、実施形態５０～５２のいずれか一項に記載のシステム。
【0191】
５４．第３の触媒のコーティングが、１～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは２～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは３～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で第３の酸化物担体を含む、実施形態５０～５３のいずれか一項に記載のシステム。
【0192】
５５．第３の触媒のコーティングが、酸化物バインダーをさらに含み、該酸化物バインダーが、好ましくは、アルミナ、シリカ、ジルコニア、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、アルミナ、シリカ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、シリカであり、
該コーティングが、第３の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含む、実施形態５０～５４のいずれか一項に記載のシステム。
該コーティングが、第３の酸化物担体の質量を基準にして、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量の該酸化物バインダーを含む、実施形態５０～５４のいずれか一項に記載のシステム。
【0193】
５６．第３の触媒のコーティングが、白金族金属成分をさらに含み、該白金族金属成分が、パラジウム、白金及びロジウムのうちの１種以上、好ましくは、パラジウム及び白金のうちの１種以上である、実施形態３６～４４及び４９～５５のいずれか一項に記載のシステム。
【0194】
５７．前記白金族金属成分が、白金及びパラジウムであり、元素状白金族金属として計算した、白金のパラジウムに対する質量比、Ｐｔ：Ｐｄが、好ましくは２：１～１８：１の範囲、より好ましくは５：１～１５：１の範囲、より好ましくは８：１～１２：１の範囲である、実施形態５６に記載のシステム。
【0195】
５８．第３の触媒のコーティングが、１～３０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは２～１５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは５～１２ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で該白金族金属成分を含む、実施形態５６又は５７に記載のシステム。
【0196】
５９．前記白金族金属成分が酸化物材料上に担持されていて、酸化物材料が、好ましくはアルミナ、シリカ、ジルコニア及びチタニアのうちの１種以上、より好ましくはアルミナ、シリカ及びジルコニアのうちの１種以上、より好ましくはアルミナ及びシリカのうちの１種以上であり、酸化物材料は、より好ましくはアルミナにジルコニアをドープしたものである、実施形態５６～５８のいずれか一項に記載のシステム。
【0197】
６０．第３の触媒のコーティングが、０．１～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２～２ｇ／ｉｎ３の範囲、さらに好ましくは０．５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量で白金族金属成分を担持する酸化物材料を含む、実施形態５９に記載のシステム。
【0198】
６１．第３の触媒のコーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金族成分、好ましくは実施形態５９又は６０で定義した酸化物材料に担持された白金族成分と、第３の酸化物担体に担持されたバナジウム酸化物と、好ましくは実施形態５５で定義した酸化物バインダーからなる、実施形態５６～６０のいずれか一項に記載のシステム。
【0199】
６２．第３の触媒のコーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金族成分、好ましくは実施形態５９又は６０で定義した酸化材料に担持された白金族成分と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料と、好ましくは実施形態４３又は４４に記載の酸化物バインダーからなる、実施形態５６～６０のいずれか一項に記載のシステム。
【0200】
６３．第３の基材が、コーディエライト、チタン酸アルミニウム、及び炭化ケイ素のうちの１種以上、好ましくはコーディエライト及び炭化ケイ素のうちの１種以上、より好ましくはコーディエライトを含み、好ましくは、なり、
第３の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材、より好ましくはフロースルー基材、より好ましくはコーディエライトフロースルー基材である、実施形態３４～６２のいずれか一項に記載のシステム。
第３の基材が、好ましくはウォールフローフィルタ基材又はフロースルー基材、より好ましくはフロースルー基材、より好ましくはコーディエライトフロースルー基材である、実施形態３４～６２のいずれか一項に記載のシステム。
【0201】
６４．第３の触媒が、０．７５～１０ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～５．５ｇ／ｉｎ３の範囲の装填量でコーティングを含み、
第３の触媒のコーティングが、第３の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態３４～６３のいずれか一項に記載のシステム。
第３の触媒のコーティングが、第３の基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって広がっている、実施形態３４～６３のいずれか一項に記載のシステム。
【0202】
６５．第３の触媒の第３の基材が、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、好ましくは３．８１～１７．７８ｃｍ（１．５～７インチ）の範囲、さらに好ましくは５．０８～１０．１６ｃｍ（２～４インチ）の範囲の基材長を有する、実施形態３４～６４のいずれか一項に記載のシステム。
【0203】
６６．第３の触媒の第３の基材が、１０．１６～４３．１８ｃｍ（４～１７インチ）の範囲、好ましくは１７．７８～３８．１０ｃｍ（７～１５インチ）の範囲、より好ましくは２２．８６～３０．４８ｃｍ（９～１２インチ）の範囲の基材幅を有する、実施形態３４～６５のいずれか一項に記載のシステム。
【0204】
６７．（ｉｖ）に記載の第３の触媒が、コーティングと第３の基材からなる、実施形態３４～６６のいずれか一項に記載のシステム。
【0205】
６８．第１の触媒の第１の基材が、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、好ましくは５．０８～２０．３２ｃｍ（２～８インチ）の範囲、より好ましくは７．６２～１５．２４ｃｍ（３～６インチ）の範囲の基材長を有する、実施形態１～６７のいずれか一項に記載のシステム。
【0206】
６９．第１の触媒の第１基材は、２．５４～５０．８ｃｍ（１～２０インチ）の範囲、好ましくは１２．７～４３．１８ｃｍ（５～１７インチ）の範囲、より好ましくは２０．３２～３８．１ｃｍ（８～１５インチ）の範囲の基材幅を有する、実施形態１～６８のいずれか一項に記載のシステム。
【0207】
７０．第２の触媒の第２の基材が、２．５４～２５．４ｃｍ（１～１０インチ）の範囲、好ましくは３．８１～１７．７８ｃｍ（１．５～７インチ）の範囲、さらに好ましくは５．０８～１０．１６ｃｍ（２～４インチ）の範囲の基材長を有する、実施形態３４～６４のいずれか一項に記載のシステム。
【0208】
７１．第２の触媒の第２の基材が、１０．１６～５０．８ｃｍ（４～２０インチ）の範囲、好ましくは１７．７８～４３．１８ｃｍ（７～１７インチ）の範囲、より好ましくは２２．８６～３８．１ｃｍ（９～１５インチ）の範囲の基材幅を有する、実施形態３４～６５のいずれか一項に記載のシステム。
【0209】
７２．第４の触媒をさらに含み、第４の触媒は、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ、及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上である、実施形態３４～７１のいずれか一項に記載のシステム。
【0210】
７３．第４の触媒が、アンモニア酸化触媒であり、第４の触媒は、入口端及び出口端を有し、かつ、コーティング及び第４の基材を具備し、第４の基材が、入口端、出口端、及び該第４の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、内壁によって画定される複数の通路を備え、該通路と内壁との間の界面が、内壁の表面によって画定されており、該コーティングが第４の基材の内壁の表面上に配置され、該コーティングがアンモニア酸化成分を含み、
排気ガス処理システムにおいて、第４の触媒が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端よりも上流に配置されており、
（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端が、第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムでは第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端との間には、第３の触媒を出る排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７２に記載のシステム。
排気ガス処理システムにおいて、第４の触媒が、（ｉｖ）に記載の第３の触媒の下流に位置し、第４の触媒の入口端が第４の触媒の出口端よりも上流に配置されており、
（ｉｖ）に記載の第３の触媒の出口端が、第４の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムでは第３の触媒の出口端と第４の触媒の入口端との間には、第３の触媒を出る排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７２に記載のシステム。
【0211】
７４．第４の触媒のコーティングのアンモニア酸化成分が、白金族金属成分と、バナジウム酸化物の1種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料、好ましくは、白金族金属成分と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、実施形態７３に記載のシステム。
【0212】
７５．第４の触媒のコーティングのアンモニア酸化成分が、酸化物担体に担持された白金族金属成分、好ましくはパラジウム及び白金の１種以上と、Ｃｕを含有する、好ましくは、骨格型ＣＨＡを有するゼオライト材料を含む、好ましくは、（前記のもの）からなる、実施形態７４に記載のシステム。
【0213】
７６．第５の触媒をさらに含み、第５の触媒が、アンモニア酸化触媒、ディーゼル酸化触媒、触媒付すすフィルタ、及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上であり、好ましくは触媒付すすフィルタである、実施形態７２～７５のいずれか一項に記載のシステム。
【0214】
７７．第５の触媒が、入口端及び出口端を有し、かつ、第５の基材、好ましくはウォールフローフィルタ基材上にコーティングを具備し、排気ガス処理システムにおいて、第５の触媒は、第４の触媒の下流に配置され、第５の触媒の入口端は、第５の触媒の出口端の上流に配置されていて、
第４触媒の出口端が第５触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、第４触媒の出口端と第５触媒の入口端との間に、第４触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７６に記載のシステム。
第４触媒の出口端が第５触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、第４触媒の出口端と第５触媒の入口端との間に、第４触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７６に記載のシステム。
【0215】
７８．第６の触媒をさらに含み、第６の触媒が、アンモニア酸化触媒、触媒付すすフィルタ及び選択的接触還元触媒のうちの１種以上、好ましくは選択的接触還元触媒であり、
該選択的接触還元触媒が、好ましくは、バナジウム酸化物の1種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、実施形態７６又は７７に記載のシステム。
該選択的接触還元触媒が、好ましくは、バナジウム酸化物の1種以上と、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、Ｃｕ及びＦｅのうちの１種以上を含有するゼオライト材料を含む、実施形態７６又は７７に記載のシステム。
【0216】
７９．第６の触媒が、入口端及び出口端を有し、かつ、第６の基材上にコーティングを具備し、排気ガス処理システムにおいて、第６の触媒は第５の触媒の下流に配置され、第６の触媒の入口端は第６の触媒の出口端の上流に配置されていて、
第５の触媒の出口端が第６の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、第５の触媒の出口端と第６触媒の入口端との間に、第５触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７８に記載のシステム。
第５の触媒の出口端が第６の触媒の入口端と流体連通しており、排気ガス処理システムにおいて、第５の触媒の出口端と第６触媒の入口端との間に、第５触媒を出た排気ガスを処理する触媒が配置されていない、実施形態７８に記載のシステム。
【0217】
８０．さらに、内燃機関を出る排気ガス流に流体を注入する噴射装置を備え、該噴射装置は、第６の触媒の上流で第５の触媒の下流に位置し、
該流体が、好ましくは、尿素水溶液である、請求項７８又は７９に記載のシステム。
該流体が、好ましくは、尿素水溶液である、請求項７８又は７９に記載のシステム。
【0218】
８１．さらに、内燃機関を出る排気ガス流に流体を注入する噴射装置を備え、該噴射装置が、第１の触媒の上流で、排気ガス処理システムの上流端の下流に位置し、
該流体が、好ましくは、尿素水溶液であり、
第１の触媒の上流、及び、排気ガス処理システムの上流端の下流には、炭化水素噴射装置が配置されていない、実施形態１～８０のいずれか一項に記載のシステム。
該流体が、好ましくは、尿素水溶液であり、
第１の触媒の上流、及び、排気ガス処理システムの上流端の下流には、炭化水素噴射装置が配置されていない、実施形態１～８０のいずれか一項に記載のシステム。
【0219】
８２．（ｉ）に記載の第１の触媒、（ｉｉ）に記載の炭化水素噴射装置、（ｉｉｉ）に記載の第２の触媒、好ましくは実施形態３４～６７のいずれか一項に定義した（ｉｖ）に記載の第３の触媒、より好ましくは実施形態７２～７９のいずれか一項に定義した第４～第６の触媒のうちの１つ以上、さらに好ましくは実施形態８０又は８１に定義された噴射装置（複数を含む）からなる、実施形態１～８１のいずれか一項に記載のシステム。
【0220】
８３．実施形態１～８２のいずれか一項に記載の排気ガス処理システムの第１の触媒を製造する方法であって、
（ａ）水と、バナジウム酸化物の溶液と、チタンを含有する第１の酸化物材料とを含む混合物を準備すること、
（ｂ）（ａ）で得た混合物を第１の基材の内壁の表面に配置し、スラリー処理した基材を得ること、ここで、該第１の基材が、入口端、出口端、及び第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、かつ、内壁によって画定された複数の通路を備えてなり、ここで、該通路と内壁との間の界面が内壁の表面によって画定されている、
（ｃ）任意に、（ｂ）で得たスラリー処理した基材を乾燥させて、コーティングをその上に配置した基材を得ること、
（ｄ）（ｂ）で得たスラリー処理した基材、好ましくは（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成し、コートした基材を得ること
を含み、
また、任意で、
（ｂ´）（ａ）で得た混合物を、（ｄ）で得た基材上に配置したコーティングの表面上に配置すること、
（ｃ´）任意に、（ｂ´）で得たスラリー処理した基材を乾燥させること、
（ｄ´）（ｂ´）で得たスラリー処理した基材、又は（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成すること
を含み、
（ｄ）又は（ｄ´）から、第１の触媒を得る、
方法。
（ａ）水と、バナジウム酸化物の溶液と、チタンを含有する第１の酸化物材料とを含む混合物を準備すること、
（ｂ）（ａ）で得た混合物を第１の基材の内壁の表面に配置し、スラリー処理した基材を得ること、ここで、該第１の基材が、入口端、出口端、及び第１の基材の入口端から出口端まで延びる基材軸方向の長さを有し、かつ、内壁によって画定された複数の通路を備えてなり、ここで、該通路と内壁との間の界面が内壁の表面によって画定されている、
（ｃ）任意に、（ｂ）で得たスラリー処理した基材を乾燥させて、コーティングをその上に配置した基材を得ること、
（ｄ）（ｂ）で得たスラリー処理した基材、好ましくは（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成し、コートした基材を得ること
を含み、
また、任意で、
（ｂ´）（ａ）で得た混合物を、（ｄ）で得た基材上に配置したコーティングの表面上に配置すること、
（ｃ´）任意に、（ｂ´）で得たスラリー処理した基材を乾燥させること、
（ｄ´）（ｂ´）で得たスラリー処理した基材、又は（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理した基材を焼成すること
を含み、
（ｄ）又は（ｄ´）から、第１の触媒を得る、
方法。
【0221】
８４．前記（ａ）が、
（ａ．１）水と、チタンを含有する第１の酸化物担体とを含む混合物を用意すること、ここで、第１の酸化物担体が、さらに、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうちの１種以上、より好ましくは、タングステン、ケイ素及びアンチモンのうちの１種以上を含むものであり、
（ａ．２）（ａ．１）で得た混合物に、酸化バナジウムの溶液、好ましくはシュウ酸バナジウム、バナジン酸アンモニウム及び酸化バナジウムのうち１種以上の溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウムの溶液を加えること、
（ａ．３）好ましくは、酸化物バインダーの供給源を加えること、ここで、酸化物バインダーの供給源が、コロイダルシリカ、アルミナ及びジルコニアの１種以上であり、より好ましくはコロイダルシリカである、
を含む、実施形態８３の方法。
（ａ．１）水と、チタンを含有する第１の酸化物担体とを含む混合物を用意すること、ここで、第１の酸化物担体が、さらに、タングステン、ケイ素、ジルコニウム及びアンチモンのうちの１種以上、より好ましくは、タングステン、ケイ素及びアンチモンのうちの１種以上を含むものであり、
（ａ．２）（ａ．１）で得た混合物に、酸化バナジウムの溶液、好ましくはシュウ酸バナジウム、バナジン酸アンモニウム及び酸化バナジウムのうち１種以上の溶液、より好ましくはシュウ酸バナジウムの溶液を加えること、
（ａ．３）好ましくは、酸化物バインダーの供給源を加えること、ここで、酸化物バインダーの供給源が、コロイダルシリカ、アルミナ及びジルコニアの１種以上であり、より好ましくはコロイダルシリカである、
を含む、実施形態８３の方法。
【0222】
８５．前記（ｂ）が、基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって、混合物を配置することを含む、実施形態８３又は８４の方法。
【0223】
８６．（ｂ）に記載の混合物の配置を、混合物を基材上に噴霧するか、又は基材を該混合物に浸漬すること、好ましくは基材を混合物に浸漬することにより行う、実施形態８３～８５のいずれか一項に記載の方法。
【0224】
８７．（ｃ）に記載の乾燥を、９０～２００℃の範囲の温度、好ましくは１２０～１６０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行う、実施形態８３～８６のいずれか一項に記載の方法。
【0225】
８８．（ｃ）に記載の乾燥を、ガス雰囲気中で５分～３００分の範囲、好ましくは２０分～６０分の範囲の持続時間行う、実施形態８３～８７のいずれか一項に記載の方法。
【0226】
８９．（ｃ）で得た乾燥したスラリー処理基材は、含水率が０～３０％の範囲、好ましくは５～２５％の範囲、さらに好ましくは１５～２０％の範囲である、実施形態８３～８８のいずれか１項に記載の方法。
【0227】
９０．ガス雰囲気が、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上、より好ましくは、空気を含む、好ましくは、である、実施形態８７～８９のいずれか一項に記載の方法。
【0228】
９１．（ｄ）に記載の焼成を、３００～６００℃の範囲の温度、好ましくは４００～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行う、実施形態８３～９０のいずれか一項に記載の方法。
【0229】
９２．（ｄ）に記載の焼成を、ガス雰囲気中で５分～１２０分の範囲、好ましくは２０分～４０分の範囲の持続時間行う、実施形態８３～９１のいずれか一項に記載の方法。
【0230】
９３．ガス雰囲気が、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上、より好ましくは、空気を含む（好ましくは、である）、実施形態９１又は９２に記載の方法。
【0231】
９４．前記（ｂ´）が、基材の軸方向の長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、さらに好ましくは９９～１００％にわたって、混合物を配置することを含む、実施形態８３～９３のいずれか一項に記載の方法。
【0232】
９５．（ｂ´）に記載の混合物の配置を、混合物を基材上に噴霧するか、又は基材を該混合物に浸漬すること、好ましくは基材を混合物に浸漬することにより行う、実施形態８３～９４のいずれか一項に記載の方法。
【0233】
９６．（ｃ´）に記載の乾燥を、９０～２００℃の範囲の温度、好ましくは１２０～１６０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行う、実施形態８３～９５のいずれか一項に記載の方法。
【0234】
９７．（ｃ´）に記載の乾燥を、ガス雰囲気中で５分～３００分の範囲、好ましくは２０分～６０分の範囲の持続時間行う、実施形態８３～９６のいずれか一項に記載の方法。
【0235】
９８．（ｃ´）で得た乾燥したスラリー処理基材は、含水率が０～３０％の範囲、好ましくは５～２５％の範囲、さらに好ましくは１５～２０％の範囲である、実施形態８３～９７のいずれか１項に記載の方法。
【0236】
９９．ガス雰囲気が、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上、より好ましくは、空気を含む（好ましくは、である）、実施形態９６又は９７に記載の方法。
【0237】
１００．（ｄ´）に記載の焼成を、３００～６００℃の範囲の温度、好ましくは４００～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行う、実施形態８３～９９のいずれか一項に記載の方法。
【0238】
１０１．（ｄ´）に記載の焼成を、ガス雰囲気中で５分～１２０分の範囲、好ましくは２０分～４０分の範囲の持続時間行う、実施形態８３～１００のいずれか一項に記載の方法。
【0239】
１０２．ガス雰囲気が、空気、希薄な空気、及び酸素の１種以上、より好ましくは、空気を含む（好ましくは、である）、実施形態１００又は１０１に記載の方法。
【0240】
１０３．（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）及び任意に、（ｂ´）、（ｃ´）及び（ｄ´）からなる、実施形態８３～１０２のいずれか一項に記載の方法。
【0241】
１０４．実施形態１～８２のいずれか一項に記載の排気ガス処理システムにおける触媒、好ましくは（ｉ）に記載の第１の触媒であって、実施形態８３～１０３のいずれか一項に記載の方法によって得られた、又は得られる触媒。
【0242】
１０５．ＮＯｘの選択的接触還元のための、実施形態１０４に記載の触媒の使用。
【0243】
１０６．内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンから排出される排気ガス流の処理のための、実施形態１～８２のいずれか一項に記載の排気ガス処理の使用。
【0244】
１０７．内燃機関から排出される排気ガス流を処理する方法であって、
（１）内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を用意すること、ここで、該排気ガス流が、ＮＯｘ、アンモニア、一酸化窒素及び炭化水素のうちの１種以上を含むものであり、
（２）（１）で用意された排気ガス流を、実施形態１～８２のいずれか一項に記載の排気ガスシステムに通すこと
を含む方法。
（１）内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を用意すること、ここで、該排気ガス流が、ＮＯｘ、アンモニア、一酸化窒素及び炭化水素のうちの１種以上を含むものであり、
（２）（１）で用意された排気ガス流を、実施形態１～８２のいずれか一項に記載の排気ガスシステムに通すこと
を含む方法。
【0245】
本発明との関連では、「内壁の表面」という用語は、壁の「裸の」又は「むき出しの」又は「空白の」表面、すなわち、－表面を汚染している可能性のある不可避の不純物を除いて－当該壁の材料からなる未処理状態の壁の表面として理解されるべきである。
【0246】
さらに、本発明との関連では、「ＸはＡ、Ｂ、Ｃのうちの１種以上である」という用語は、Ｘが所与の特徴事項であり、Ａ、Ｂ、Ｃのそれぞれが前記特徴事項についての特定の実現化を表す場合、Ｘが、Ａ又はＢ又はＣ、ＡとＢ、ＡとＣ、ＢとＣ、又はＡとＢとＣ、のいずれかであることを開示しているものと理解される。これに関連して、当業者は、当業者であれば、上記の抽象的な用語を具体例に転換することが可能であることに留意されたい。例えば、Ｘは化学元素であり、Ａ、Ｂ及びＣがＬｉ、Ｎａ、及びＫのような具体的元素である場合、あるいは、Ｘは温度であり、Ａ、Ｂ及びＣが１０℃、２０℃、及び３０℃のような具体的な温度である場合などなどである。また、これに関連して、さらに、当業者は、上記の用語を、前記特徴のより具体的でない実現化にまで拡張することができることに留意されたい。例えば、「ＸはＡ及びＢのうち１種以上である」は、ＸがＡ又はＢであること、あるいは、Ａ及びＢであることを開示している。また、あるいは、上記の用語を当該特徴のより具体的な実現化に拡張することが可能であり、例えば、「ＸはＡ、Ｂ、Ｃ及びＤのうちの１種以上である」は、ＸがＡ又はＢ又はＣ又はＤ、又はＡとＢ、又はＡとＣ、又はＡとＤ、又はＢとＣ、又はＢとＤ、又はＣとＤ、又はＡとＢとＣ、又はＡとＢとＤ、又はＢとＣとＤ、又はＡとＢとＣとＤのいずれかであることを開示していることに留意されたい。
【0247】
本発明との関連では、「第Ｘの触媒の出口端の下流には触媒が配置されていない」という用語は、第Ｘの触媒の出口端の下流には触媒も又は触媒成分も、配置されていないものと理解されるべきである。しかし、これは、本発明の実施形態によって例示された１種以上の噴射装置の存在を排除するものではない。
【0248】
本発明に関連して、「基材の幅」という用語は、基材が円筒形である場合には、基材の直径をいうものと理解されるべきである。
【0249】
本発明との関連では、１種又は複数の成分の質量％に関する用語「からなる（consists of）」は、当該問題となっている実体の１００質量％を基準とした、当該成分の質量％量を示す。例えば、「第１の触媒のコーティングの０～０．００１質量％がパラジウムからなる」という表現は、当該コーティングを構成する成分１００質量％のうち、０～０．００１質量％がパラジウムであることを示している。
【0250】
本発明との関連で、「近位連結型（close coupled）」触媒という用語は、エンジンから排出される排気ガス流を受け取る最初の触媒となる（当該触媒は、他の触媒成分を間に挟むことなく、エンジンの近くに―すぐ隣接して―設置される）触媒を定義するために使用する。
【0251】
本発明との関連では、「内燃機関」という言葉は、ディーゼルエンジン又はガソリンエンジンを指し、好ましくはディーゼルエンジンをいう。
【0252】
本発明について、以下の参考例、比較例、及び実施例によってさらに説明する。
【実施例】
【0253】
参考例１：粒度分布（Ｄｖ９０）の測定
粒度分布の測定は、Ｓｙｍｐａｔｅｃ社のＨＥＬＯＳ装置を用いた静的光散乱法により行った。試料の光学濃度は５～１０％の範囲であった。
粒度分布の測定は、Ｓｙｍｐａｔｅｃ社のＨＥＬＯＳ装置を用いた静的光散乱法により行った。試料の光学濃度は５～１０％の範囲であった。
【0254】
参考例２：ＣｕＣＨＡゼオライトの調製
本明細書の実施例で使用する、Ｃｕを含有する骨格構造型ＣＨＡを有するゼオライト材料を、ＵＳ８２９３１９９Ｂ２の教示に従って調製した。詳細は、ＵＳ８２９３１９９Ｂ２の実施例２、第１５欄第２６～５２行を参照されたい。
本明細書の実施例で使用する、Ｃｕを含有する骨格構造型ＣＨＡを有するゼオライト材料を、ＵＳ８２９３１９９Ｂ２の教示に従って調製した。詳細は、ＵＳ８２９３１９９Ｂ２の実施例２、第１５欄第２６～５２行を参照されたい。
【0255】
参考例３：ＢＥＴ比表面積の測定
アルミナのＢＥＴ比表面積を、液体窒素を用いてＤＩＮ６６１３１又はＤＩＮＩＳＯ９２７７に従って測定した。
アルミナのＢＥＴ比表面積を、液体窒素を用いてＤＩＮ６６１３１又はＤＩＮＩＳＯ９２７７に従って測定した。
【0256】
参考例４：バナジウムを含むＳＣＲ触媒（以下「Ｖ－ＳＣＲ触媒」という）の調製
ドープされたチタニア粉末（ＴｉＯ２が８７質量％、ＷＯ３が８質量％、ＳｉＯ２が５質量％、ＢＥＴ比表面積が８５ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が２．５マイクロメータ）の水性混合物に、シュウ酸バナジウムとコロイダルシリカを添加し、焼成後の触媒中のチタニア＋酸化タングステン＋シリカの質量に基づいて５質量％のＶ２Ｏ５と、焼成後の触媒中の（コロイダルシリカからの）２質量％のシリカを得るようにした。最終スラリーの一部を、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：１５．２４ｃｍ（６インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２個のセル、０．１４ミリメートル（５．５ミル）の壁厚を有するもの）。そのコートした基材を乾燥及び焼成した後、最終スラリーの残りの部分をそのコートした基材の全長にわたって配置し、続いて乾燥及び焼成して、触媒中約４．５ｇ／ｉｎ３のコーティングの最終装填量を得た。
ドープされたチタニア粉末（ＴｉＯ２が８７質量％、ＷＯ３が８質量％、ＳｉＯ２が５質量％、ＢＥＴ比表面積が８５ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が２．５マイクロメータ）の水性混合物に、シュウ酸バナジウムとコロイダルシリカを添加し、焼成後の触媒中のチタニア＋酸化タングステン＋シリカの質量に基づいて５質量％のＶ２Ｏ５と、焼成後の触媒中の（コロイダルシリカからの）２質量％のシリカを得るようにした。最終スラリーの一部を、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：１５．２４ｃｍ（６インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２個のセル、０．１４ミリメートル（５．５ミル）の壁厚を有するもの）。そのコートした基材を乾燥及び焼成した後、最終スラリーの残りの部分をそのコートした基材の全長にわたって配置し、続いて乾燥及び焼成して、触媒中約４．５ｇ／ｉｎ３のコーティングの最終装填量を得た。
【0257】
得た触媒について、触媒活性（ＮＯｘ変換率）を測定し、図１に表示した。
【0258】
参考例５：パラジウムを含むディーゼル酸化触媒（以下「Ｐｄ－ＤＯＣ」という）の調製
Ｚｒドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、硝酸パラジウム溶液を加えた。５９０℃で焼成した後、最終的Ｐｄ／Ｚｒ－アルミナのＰｄ含有量は、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて１．５質量％であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。最終スラリーを、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コート（uncoated）のハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）の円筒形の基材で、セル数は４００／（２．５４）２／平方センチメートル、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル）のもの）。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後コーティングの装填量は約９１ｇ／ｌ（１．５ｇ／ｉｎ３）及びＰｄが４０ｇ／ｆｔ３であった。
Ｚｒドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、硝酸パラジウム溶液を加えた。５９０℃で焼成した後、最終的Ｐｄ／Ｚｒ－アルミナのＰｄ含有量は、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて１．５質量％であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。最終スラリーを、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コート（uncoated）のハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）の円筒形の基材で、セル数は４００／（２．５４）２／平方センチメートル、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル）のもの）。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後コーティングの装填量は約９１ｇ／ｌ（１．５ｇ／ｉｎ３）及びＰｄが４０ｇ／ｆｔ３であった。
【0259】
参考例６：銅を含むＳＣＲ触媒（以下「Ｃｕ－ＳＣＲ」という）の調製。
【0260】
Ｃｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが５．１質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１８）の水性スラリーに、ジルコニル－アセテート溶液を加え、焼成後の触媒中にＣｕ－ＣＨＡの質量に基づいて５質量％のＺｒＯ２を達成した。この最終スラリーを、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：１５．２４ｃｍ（６インチ）の円筒形の基材で、セル数が１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２、壁の厚さが０．１ミリメートル（４ミル）のもの）。その後、基材を乾燥させ、焼成した。焼成後の装填量は１２８．１５ｇ／ｌ（２．１ｇ／ｉｎ３）であった。
【0261】
参考例８．１：参考例４のＶ－ＳＣＲ触媒と参考例６のＣｕ－ＳＣＲ触媒の比較試験
参考例４及び６の触媒のＤｅＮＯｘを、２１０℃、空間速度５０，０００／ｈで測定し、参考例４の触媒（Ｖ－ＳＣＲ触媒）及び参考例６の触媒（Ｃｕ－ＳＣＲ触媒）の応答性を調べた。Ｖ－ＳＣＲ触媒とＣｕ－ＳＣＲ触媒の双方について、エンジンアウトレベルが約５５０ｐｐｍＮＯｘの、テストセル内のエンジンで、定常状態で試験を行った。図２からも分かるように、Ｖ－ＳＣＲ触媒は約６００秒後に最大のＮＯｘ変換率を示した。この図から、参考例４のＶ－ＳＣＲ触媒は、参考例６のＣｕ－ＳＣＲ触媒に比べて応答性が高いことが分かる。特定の理論に拘束されることなく、Ｖ－ＳＣＲ触媒はＣｕ－ＳＣＲ触媒に比べて、低アンモニア貯蔵量での応答性が速く、アンモニア貯蔵量が少ないことが想定される。
参考例４及び６の触媒のＤｅＮＯｘを、２１０℃、空間速度５０，０００／ｈで測定し、参考例４の触媒（Ｖ－ＳＣＲ触媒）及び参考例６の触媒（Ｃｕ－ＳＣＲ触媒）の応答性を調べた。Ｖ－ＳＣＲ触媒とＣｕ－ＳＣＲ触媒の双方について、エンジンアウトレベルが約５５０ｐｐｍＮＯｘの、テストセル内のエンジンで、定常状態で試験を行った。図２からも分かるように、Ｖ－ＳＣＲ触媒は約６００秒後に最大のＮＯｘ変換率を示した。この図から、参考例４のＶ－ＳＣＲ触媒は、参考例６のＣｕ－ＳＣＲ触媒に比べて応答性が高いことが分かる。特定の理論に拘束されることなく、Ｖ－ＳＣＲ触媒はＣｕ－ＳＣＲ触媒に比べて、低アンモニア貯蔵量での応答性が速く、アンモニア貯蔵量が少ないことが想定される。
【0262】
したがって、参考例８．１では、高速応答性が要求される場合には、Ｃｕ－ＳＣＲ触媒（参考例６）よりもＶ－ＳＣＲ触媒（参考例４）の方が近位連結型（close-coupled）の候補として優れていることが示された。
【0263】
比較例１：本発明でない排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）と参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）を組み合わせ、参考例５の触媒を参考例４の下流に位置させ、参考例４の触媒の上流に炭化水素（ＨＣ）噴射装置を設置して、本発明でない排気ガス処理装置を作製した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）と参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）を組み合わせ、参考例５の触媒を参考例４の下流に位置させ、参考例４の触媒の上流に炭化水素（ＨＣ）噴射装置を設置して、本発明でない排気ガス処理装置を作製した。
【0264】
実施例１：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）と参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）を組み合わせ、参考例５の触媒を参考例４の下流に位置させ、参考例４の触媒の下流かつ参考例５の触媒の上流に、炭化水素（ＨＣ）噴射装置を設置して、本発明に係る排気ガス処理装置を作製した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）と参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）を組み合わせ、参考例５の触媒を参考例４の下流に位置させ、参考例４の触媒の下流かつ参考例５の触媒の上流に、炭化水素（ＨＣ）噴射装置を設置して、本発明に係る排気ガス処理装置を作製した。
【0265】
実施例２：実施例１及び比較例１の排気ガス処理システムの使用－システム内の発熱（exotherms）の制御
この２基のシステムのＶ－ＳＣＲ触媒の入口端と出口端の温度、及び２基のシステムのＰｄ－ＤＯＣの入口端と出口端の温度を測定した。排気ガス処理システムは、エンジンの直下流に近位連結位置（close-coupled position）に設置した。ＨＣはＨＣ噴射装置を介して注入した。その注入時間を図４と図５に示す。
この２基のシステムのＶ－ＳＣＲ触媒の入口端と出口端の温度、及び２基のシステムのＰｄ－ＤＯＣの入口端と出口端の温度を測定した。排気ガス処理システムは、エンジンの直下流に近位連結位置（close-coupled position）に設置した。ＨＣはＨＣ噴射装置を介して注入した。その注入時間を図４と図５に示す。
【0266】
図４は、ＨＣ噴射装置をＶ－ＳＣＲ触媒の前に配置した場合の、比較例１の排気ガス処理システムのＶ－ＳＣＲ触媒の入口温度と出口温度及びＰｄ－ＤＯＣの出口温度を、時間の関数として示したものである。低温、すなわち３００℃より低い温度では、Ｖ－ＳＣＲにはわずかな発熱しかなく、Ｐｄ－ＤＯＣに発熱の大部分が集中しているようである。約５８分後、ＨＣの注入を中止し、Ｖ－ＳＣＲの入口端部の温度を上昇させる。特定の理論に縛られることなく、低温でＨＣの一部がＶ－ＳＣＲに吸着し、温度が上昇すると吸着したＨＣがＶ－ＳＣＲ触媒上で酸化し、６００℃を超える温度の制御不能な発熱が発生すると考えられる。このように、Ｖ－ＳＣＲはその動作範囲（operation window）外の温度に曝されている。その結果、当該触媒の担体が焼結して表面積が減少し、そのため、活性が消失する可能性がある。また、上述のように６００℃に曝されることにより、バナジアの昇華が生じる可能性も発生する。
【0267】
図５は、本発明に係るシステムについて、ＨＣ噴射装置をＶ－ＳＣＲ触媒の下流側でＰｄ－ＤＯＣの上流側に配置した場合の、Ｖ－ＳＣＲ及びＰｄ－ＤＯＣの入口温度とＰｄ－ＤＯＣの出口温度を時間の関数として示したものである。ＨＣの注入を止めて入口温度を上げても、過剰な発熱は見られなかった。これにより、ＨＣがＰｄ－ＤＯＣ上に、酸化せずに吸着していることが示唆される。ＨＣ噴射装置をＶ－ＳＣＲの後に配置することによって、高濃度のＨＣがＶ－ＳＣＲを通過しないため、Ｖ－ＳＣＲが、アクティブ・リジェネレーション事象（active regeneration event）の間、ＨＣを吸着しないことが確かなものとなる。したがって、実施例２は、近位連結位置の（ｃｃ）Ｖ－ＳＣＲを有する排気ガス処理システムを設けることに加えて、ＨＣ噴射装置を前記ｃｃ－Ｖ－ＳＣＲの下流に設置することが重要であり、それによって、排気ガス処理システムの効率と耐久性が維持されることを示している。
【0268】
参考例７：ＡＭＯＸ触媒の調製
Ｚｒドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、白金アンミン溶液を加えた。５９０℃で焼成した後、最終的Ｐｔ／Ｚｒ－アルミナのＰｔ含有量は、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて１．８５質量％であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。Ｃｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが５．１質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１８）の水性スラリーに、ジルコニル－アセテート溶液を加え、焼成後のＣｕ－ＣＨＡの質量に基づいて５質量％のＺｒＯ２を達成した。粉砕したＰｔ／Ｚｒ－アルミナスラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。この最終スラリーを、次いで、未コートのフロースルーハニカムコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁厚０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後のコーティングの装填量は約３．０ｇ／ｉｎ３であった。１５．２６ｇ／ｌ（０．２５ｇ／ｉｎ３）のＺｒ－アルミナ上に０．２８ｇ／ｌ（８ｇ／ｆｔ３）のＰｔの装填量、及び、１５８．６６ｇ／ｌ（２．６ｇ／ｉｎ３）のＣｕ－ＣＨＡ＋７．９３ｇ／ｌ（０．１３ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２を有する。
Ｚｒドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、白金アンミン溶液を加えた。５９０℃で焼成した後、最終的Ｐｔ／Ｚｒ－アルミナのＰｔ含有量は、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて１．８５質量％であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。Ｃｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが５．１質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１８）の水性スラリーに、ジルコニル－アセテート溶液を加え、焼成後のＣｕ－ＣＨＡの質量に基づいて５質量％のＺｒＯ２を達成した。粉砕したＰｔ／Ｚｒ－アルミナスラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。この最終スラリーを、次いで、未コートのフロースルーハニカムコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁厚０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後のコーティングの装填量は約３．０ｇ／ｉｎ３であった。１５．２６ｇ／ｌ（０．２５ｇ／ｉｎ３）のＺｒ－アルミナ上に０．２８ｇ／ｌ（８ｇ／ｆｔ３）のＰｔの装填量、及び、１５８．６６ｇ／ｌ（２．６ｇ／ｉｎ３）のＣｕ－ＣＨＡ＋７．９３ｇ／ｌ（０．１３ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２を有する。
【0269】
参考例８．２：ｃｃ－Ｖ－ＳＣＲ触媒又はｃｃ－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒を用いた排気ガス処理システムの試験－耐サルフェーション性（sulfation resistance）
参考例４の触媒（Ｖ－ＳＣＲ触媒）と参考例７の触媒を組み合わせ、参考例７の触媒をＶ－ＳＣＲ触媒の下流に位置させて、第１の排気ガス処理システム（システム１）を作製した。また、参考例６の触媒（Ｃｕ－ＳＣＲ触媒）と参考例７の触媒を組み合わせ、参考例７の触媒をＣｕ－ＳＣＲ触媒の下流に位置させて、第２の排気ガス処理システム（システム２）を作製した。ＮＯｘ変換率について、２１５℃、定常状態条件下（エンジンアウトＮＯｘ＝２５０ｐｐｍ、ＳＶ＝４０ｋ／ｈ、アンモニア対ＮＯｘ比（ＡＮＲ）０．８５）で、模擬の低負荷走行中２００時間にわたって測定を行った。その結果を図６に表示する。
参考例４の触媒（Ｖ－ＳＣＲ触媒）と参考例７の触媒を組み合わせ、参考例７の触媒をＶ－ＳＣＲ触媒の下流に位置させて、第１の排気ガス処理システム（システム１）を作製した。また、参考例６の触媒（Ｃｕ－ＳＣＲ触媒）と参考例７の触媒を組み合わせ、参考例７の触媒をＣｕ－ＳＣＲ触媒の下流に位置させて、第２の排気ガス処理システム（システム２）を作製した。ＮＯｘ変換率について、２１５℃、定常状態条件下（エンジンアウトＮＯｘ＝２５０ｐｐｍ、ＳＶ＝４０ｋ／ｈ、アンモニア対ＮＯｘ比（ＡＮＲ）０．８５）で、模擬の低負荷走行中２００時間にわたって測定を行った。その結果を図６に表示する。
【0270】
図６によると、ｃｃ－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒を使用した上記第２のシステムでは、初期のＮＯｘ変換率がほぼ６０％で、２００時間の低温運転後には変換率が約４０％まで低下することが示されている。また、ｃｃ－Ｖ－ＳＣＲ触媒を備えた上記第１のシステムは、初期のＮＯｘ変換率が約７３％で、２００時間以上にわたってＮＯｘ変換率が６６～６８％で安定していることが示されている。したがって、この例では、Ｃｕ－ＣＨＡを含有するＡＭＯＸを持つｃｃ－Ｖ－ＳＣＲを備えたハイブリッドシステムが、Ｃｕ－ＣＨＡを含有するＡＭＯＸを持つｃｃ－Ｃｕ－ＣＨＡを下流側触媒とするシステムよりも安定していることが示された。特定の理論に縛られたくないのであるが、ｃｃ－Ｖ－ＳＣＲ触媒は、排気ガス処理システムにおける硫酸化（サルフェーション）及び炭化水素付着物（ファウリング）の影響を低減すると考えられる。
【0271】
実施例３：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例５の触媒を参考例４の触媒の下流に位置させ、参考例６の触媒を参考例５の触媒の下流に位置させ、ＨＣ噴射装置を参考例４の触媒の下流で参考例５の触媒の上流に設置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例５の触媒を参考例４の触媒の下流に位置させ、参考例６の触媒を参考例５の触媒の下流に位置させ、ＨＣ噴射装置を参考例４の触媒の下流で参考例５の触媒の上流に設置した。
【0272】
参考例９：パラジウムを含むＳＣＲ触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）の調製
ジルコニウム酸化物（細孔容積０．４２０ｍｌ／ｇ）に、硝酸パラジウム溶液を加える。５９０℃で焼成した後、最終Ｐｄ／ジルコニアは、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて３．５質量％のＰｄ含有量を有していた。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。参考例２に従って調製したＣｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが約３質量％、モル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３比が約３２）の水性スラリーに、焼成後のＺｒＯ２が５質量％になるようにジルコニル－アセテート溶液を加えた。この混合物を噴霧乾燥し、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が５ミクロンになるまで粉砕した。粉砕したＰｄ／ＺｒＯ２スラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。最終スラリーを、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁の厚さ０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後のコーティングの装填量は約３．０ｇ／ｉｎ３であった。３０．５１ｇ／ｌ（０．５ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２上に１．０６ｇ／ｌ（３０ｇ／ｆｔ３）のＰｄを担持し、１４４．０２ｇ／ｌ（２．３６ｇ／ｉｎ３）のＣｕ－ＣＨＡプラス７．３２ｇ／ｌ（０．１２ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２からなる。
ジルコニウム酸化物（細孔容積０．４２０ｍｌ／ｇ）に、硝酸パラジウム溶液を加える。５９０℃で焼成した後、最終Ｐｄ／ジルコニアは、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいて３．５質量％のＰｄ含有量を有していた。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。参考例２に従って調製したＣｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが約３質量％、モル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３比が約３２）の水性スラリーに、焼成後のＺｒＯ２が５質量％になるようにジルコニル－アセテート溶液を加えた。この混合物を噴霧乾燥し、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が５ミクロンになるまで粉砕した。粉砕したＰｄ／ＺｒＯ２スラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。最終スラリーを、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁の厚さ０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。触媒中の、焼成後のコーティングの装填量は約３．０ｇ／ｉｎ３であった。３０．５１ｇ／ｌ（０．５ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２上に１．０６ｇ／ｌ（３０ｇ／ｆｔ３）のＰｄを担持し、１４４．０２ｇ／ｌ（２．３６ｇ／ｉｎ３）のＣｕ－ＣＨＡプラス７．３２ｇ／ｌ（０．１２ｇ／ｉｎ３）のＺｒＯ２からなる。
【0273】
参考例１０：質量比Ｐｔ：Ｐｄが１０：１のＡＭＯＸ触媒の調製
Ｚｒ－ドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、白金アンミン溶液と硝酸パラジウム溶液をＰｔ：Ｐｄの質量比１０：１で加えた。５９０℃で焼成した後、最終のＰｄ／Ｚｒ－アルミナは、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいてＰｄとＰｔが１．８５質量％含まれており、Ｐｔ：Ｐｄの質量比は１０：１であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。参考例２に従って調製したＣｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが約３質量％、モル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３比が約３２）の水性スラリーに、焼成後Ｃｕ－ＣＨＡの質量を基準にしてＺｒＯ２が５質量％になるように、ジルコニル－アセテート溶液を加えた。この混合物を噴霧乾燥し、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が５ミクロンになるまで粉砕した。粉砕したＰｄ／Ｚｒ－アルミナスラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。この最終スラリーを、次いで、未コートのフロースルーハニカムコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁厚０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。この触媒における焼成後のコーティングの装填量は約３ｇ／ｉｎ３で、Ｃｕ－ＣＨＡが２．７５ｇ／ｉｎ３、ＺｒＯ２が０．１３ｇ／ｉｎ３、Ｚｒ－アルミナが０．２５ｇ／ｉｎ３、Ｐｔ＋Ｐｄが８ｇ／ｆｔ３含まれていた。
Ｚｒ－ドープしたアルミナ粉末（ＺｒＯ２が２０質量％、ＢＥＴ２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が１２５ミクロン、全細孔容積０．４２５ｍｌ／ｇ）に、白金アンミン溶液と硝酸パラジウム溶液をＰｔ：Ｐｄの質量比１０：１で加えた。５９０℃で焼成した後、最終のＰｄ／Ｚｒ－アルミナは、Ｚｒ－アルミナの質量に基づいてＰｄとＰｔが１．８５質量％含まれており、Ｐｔ：Ｐｄの質量比は１０：１であった。この材料を水に加え、得たスラリーを、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。参考例２に従って調製したＣｕ－ＣＨＡ（ＣｕＯとして計算してＣｕが約３質量％、モル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３比が約３２）の水性スラリーに、焼成後Ｃｕ－ＣＨＡの質量を基準にしてＺｒＯ２が５質量％になるように、ジルコニル－アセテート溶液を加えた。この混合物を噴霧乾燥し、参考例１に記載されているように、得られるＤｖ９０が５ミクロンになるまで粉砕した。粉砕したＰｄ／Ｚｒ－アルミナスラリーをＺｒ／Ｃｕ－ＣＨＡスラリーに加えて混合した。この最終スラリーを、次いで、未コートのフロースルーハニカムコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２のセル数、壁厚０．１ミリメートル（４ミル）の円筒形の基材）の全長にわたって配置した。その後、基材を乾燥させ、焼成した。この触媒における焼成後のコーティングの装填量は約３ｇ／ｉｎ３で、Ｃｕ－ＣＨＡが２．７５ｇ／ｉｎ３、ＺｒＯ２が０．１３ｇ／ｉｎ３、Ｚｒ－アルミナが０．２５ｇ／ｉｎ３、Ｐｔ＋Ｐｄが８ｇ／ｆｔ３含まれていた。
【0274】
実施例４：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）及び参考例１０の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例９の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例１０の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、また、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流で参考例９の触媒の上流に位置するように配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）及び参考例１０の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例９の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例１０の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、また、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流で参考例９の触媒の上流に位置するように配置した。
【0275】
実施例５：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）、及び参考例７の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせることにより、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例５の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例５の触媒の下流に位置し、参考例７の触媒が参考例６の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例５の触媒の上流に位置するよう配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）、及び参考例７の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせることにより、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例５の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例５の触媒の下流に位置し、参考例７の触媒が参考例６の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例５の触媒の上流に位置するよう配置した。
【0276】
実施例６：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）及び参考例１０の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例５の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例９の触媒が参考例５の触媒の下流に位置し、参考例１０の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流で参考例５の触媒の上流に位置するよう配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例５の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ」）、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」）及び参考例１０の触媒（「ＡＭＯＸ触媒」）を直列に組み合わせて、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。ここで、参考例５の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例９の触媒が参考例５の触媒の下流に位置し、参考例１０の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流で参考例５の触媒の上流に位置するよう配置した。
【0277】
参考例１１：パラジウムを含むディーゼル酸化触媒（以下「Ｐｄ－ＤＯＣ２」という）の調製
パラジウムの使用量を少なくしたこと以外は、参考例５のＰｄ－ＤＯＣと同様にして、参考例１１のＰｄ－ＤＯＣを調製した。触媒中の、焼成後コーティングの装填量は約９１ｇ／ｌ（１．５ｇ／ｉｎ３）でＰｄが３０ｇ／ｆｔ３であった。
パラジウムの使用量を少なくしたこと以外は、参考例５のＰｄ－ＤＯＣと同様にして、参考例１１のＰｄ－ＤＯＣを調製した。触媒中の、焼成後コーティングの装填量は約９１ｇ／ｌ（１．５ｇ／ｉｎ３）でＰｄが３０ｇ／ｆｔ３であった。
【0278】
実施例７：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例１１の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ２」－Ｃａｔ．２）及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることによって、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例１１の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例１１の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例１１の触媒の上流に位置するよう配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例１１の触媒（「Ｐｄ－ＤＯＣ２」－Ｃａｔ．２）及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることによって、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例１１の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例１１の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例１１の触媒の上流に位置するよう配置した。
【0279】
実施例８：本発明に係る排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．２）及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることによって、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例９の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例９の触媒の上流に位置するよう配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例９の触媒（「Ｐｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．２）及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることによって、本発明に係る排気ガス処理システムを作製した。この場合、参考例９の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例９の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例９の触媒の上流に位置するよう配置した。
【0280】
参考例１２：白金を含むディーゼル酸化触媒（以下、「Ｐｔ－ＤＯＣ」という）の調製
チタニア粉末（ＴｉＯ２１００質量％、ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が２０マイクロメータ）に、白金アンミン溶液を湿式含浸させた。そのチタニアの量は、焼成後の触媒中のチタニアの装填量が０．７５ｇ／ｉｎ３になるように計算した。５９０℃で焼成した結果、最終のＰｔ／ＴｉＯ２のＰｔ含有量は、チタニアの質量に基づいて約１．７質量％であった。この材料を酢酸と水に加えて、Ｐｔ／チタニアスラリーを形成した。これと並行して、アルミナ（１００質量％、ＢＥＴ比表面積約２００ｍ２／ｇ）を硝酸（ＨＮＯ３）の希釈液と混合してバインダースラリーを調製した。アルミナの量は、焼成後の触媒中のアルミナ装填量が０．２ｇ／ｉｎ３になるように計算した。このアルミナスラリーに、酢酸ジルコニウム溶液（酢酸と水酸化ジルコニウムとの混合液）を加えた。そのアルミナ量としては、焼成後の触媒中のアルミナ装填量が０．２５ｇ／ｉｎ３になるように計算した。得た混合物については、参考例１に記載した方法で測定した結果得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。最後に、Ａｌ／Ｚｒ混合物とＰｔ／ＴｉＯ２スラリーをオクタノールで混和し、ｐＨが約４．５の最終スラリーを形成した。
チタニア粉末（ＴｉＯ２１００質量％、ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ、Ｄｖ９０が２０マイクロメータ）に、白金アンミン溶液を湿式含浸させた。そのチタニアの量は、焼成後の触媒中のチタニアの装填量が０．７５ｇ／ｉｎ３になるように計算した。５９０℃で焼成した結果、最終のＰｔ／ＴｉＯ２のＰｔ含有量は、チタニアの質量に基づいて約１．７質量％であった。この材料を酢酸と水に加えて、Ｐｔ／チタニアスラリーを形成した。これと並行して、アルミナ（１００質量％、ＢＥＴ比表面積約２００ｍ２／ｇ）を硝酸（ＨＮＯ３）の希釈液と混合してバインダースラリーを調製した。アルミナの量は、焼成後の触媒中のアルミナ装填量が０．２ｇ／ｉｎ３になるように計算した。このアルミナスラリーに、酢酸ジルコニウム溶液（酢酸と水酸化ジルコニウムとの混合液）を加えた。そのアルミナ量としては、焼成後の触媒中のアルミナ装填量が０．２５ｇ／ｉｎ３になるように計算した。得た混合物については、参考例１に記載した方法で測定した結果得られるＤｖ９０が１０ミクロンになるまで粉砕した。最後に、Ａｌ／Ｚｒ混合物とＰｔ／ＴｉＯ２スラリーをオクタノールで混和し、ｐＨが約４．５の最終スラリーを形成した。
【0281】
この最終スラリーを、次いで、当技術分野でよく知られている方法に従って、未コートのハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートル当たりのセル数は４００／（２．５４）２、壁の厚さが０．１ミリメートル（４ミル）のもの）。その後、基材を乾燥させ、焼成した。この触媒中の焼成後のコーティングの装填量は約６２ｇ／ｌ（約１ｇ／ｉｎ３）、Ｐｔは約２２ｇ／ｆｔ３であった。
【0282】
比較例２：本発明でない排気ガス処理システムの作製
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例１２の触媒（「Ｐｔ－ＤＯＣ」－Ｃａｔ．２）、及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることにより、本発明に係るものではない排気ガス処理システムを作製した。このとき、参考例１２の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例１２の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例１２の触媒の上流に位置するよう配置した。
参考例４の触媒（「Ｖ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．１）、炭化水素（ＨＣ）噴射装置、参考例１２の触媒（「Ｐｔ－ＤＯＣ」－Ｃａｔ．２）、及び参考例６の触媒（「Ｃｕ－ＳＣＲ触媒」－Ｃａｔ．３）を直列に組み合わせることにより、本発明に係るものではない排気ガス処理システムを作製した。このとき、参考例１２の触媒が参考例４の触媒の下流に位置し、参考例６の触媒が参考例１２の触媒の下流に位置し、ＨＣ噴射装置が参考例４の触媒の下流かつ参考例１２の触媒の上流に位置するよう配置した。
【0283】
実施例９：実施例７、８及び比較例２の排気ガス処理システムの使用－ＤｅＮＯｘ及びＮ２Ｏの生成
実施例７の排気ガス処理システム（システムＡ）、実施例８の排気ガス処理システム（システムＢ）及び比較例２の排気ガス処理システム（システムＣ）を、定常状態（ロードポイント：２９０℃で、空間速度：１１００ｋｇ／ｈ－Ｅ．Ｏ．ＮＯｘ＝６７０ｐｐｍ）と過渡状態（Ｅ．Ｏ．（エンジンアウト）ＮＯｘが３００ｇ（ｃｕｍ）前後、サイクル中の平均温度が２３５℃－Ｔｍａｘ＝３３０℃；Ｔｍｉｎ＝１７０℃－ＡＮＲ（アンモニア／ＮＯｘ比）＝１．０５のＷＨＴＣテストサイクル）で試験を行った。その結果を図７～図１０に示す。
実施例７の排気ガス処理システム（システムＡ）、実施例８の排気ガス処理システム（システムＢ）及び比較例２の排気ガス処理システム（システムＣ）を、定常状態（ロードポイント：２９０℃で、空間速度：１１００ｋｇ／ｈ－Ｅ．Ｏ．ＮＯｘ＝６７０ｐｐｍ）と過渡状態（Ｅ．Ｏ．（エンジンアウト）ＮＯｘが３００ｇ（ｃｕｍ）前後、サイクル中の平均温度が２３５℃－Ｔｍａｘ＝３３０℃；Ｔｍｉｎ＝１７０℃－ＡＮＲ（アンモニア／ＮＯｘ比）＝１．０５のＷＨＴＣテストサイクル）で試験を行った。その結果を図７～図１０に示す。
【0284】
図７及び図８は、排気ガス処理システムの第２の触媒（Ｃａｔ．２）としてＰｔ／ＴｉＯ２（Ｐｔ－ＤＯＣ）を使用しても、Ｃａｔ．２の出口端で測定したＮＯｘ転換率は大きく低下しないことを示している。また、排気ガス処理システムＣ（本発明に係るものではない）の出口端で少なくとも１０％の低いＮＯｘ変換率をもたらすことを示している。さらには、第２の触媒（Ｃａｔ．２）としてＰｔ／ＴｉＯ２（Ｐｔ－ＤＯＣ）を使用すると、第２の触媒（Ｃａｔ．２）と第３の触媒（Ｃａｔ．３）の出口端での、亜酸化窒素（nitrous oxide）の生成量が驚異的に増加することを示している。比較結果を図９及び図１０から見ることができる。いかなる特定の理論に縛られたくないのであるが、Ｐｔ／ＴｉＯ２からなる第２の触媒が、第１の触媒を擦り抜けた（スリップした）還元剤（reductant）（アンモニア）を亜酸化窒素に酸化し、この結果、システムの出口端部でのＮＯｘ変換率が減少すると考えられる。したがって、実施例９は、Ｐｄ－ＤＯＣ又はＰｄ／ＺｒＯ２－Ｃｕ－ＳＣＲを排気ガス処理システムの第２の触媒として使用することで、チタニア上に白金を担持した第２の触媒と比較して、亜酸化窒素の生成を大幅に低減しつつ、ＮＯｘの還元率を向上させることができることを示している。
引用した文献
－ＵＳ２０１７／１５２７８０Ａ１
－ＵＳ２０１８／２５８８１１Ａ１
－ＷＯ２０１８／２２４６５１Ａ２
引用した文献
－ＵＳ２０１７／１５２７８０Ａ１
－ＵＳ２０１８／２５８８１１Ａ１
－ＷＯ２０１８／２２４６５１Ａ２
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】