特許 7603759 軟磁性粉末及び圧粉磁心

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-12-12

(45)【発行日】2024-12-20

(54)【発明の名称】軟磁性粉末及び圧粉磁心

(51)【国際特許分類】

   B22F 1/00 20220101AFI20241213BHJP

   B22F 1/16 20220101ALI20241213BHJP

   B22F 1/05 20220101ALI20241213BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20241213BHJP

   B22F 1/102 20220101ALI20241213BHJP

   C22C 38/00 20060101ALN20241213BHJP

【ＦＩ】

B22F1/00 Y

B22F1/16 100

B22F1/05

B22F3/00 E

B22F1/102 100

C22C38/00 303S

【請求項の数】 2

(21)【出願番号】P 2023135530

(22)【出願日】2023-08-23

(62)【分割の表示】P 2021048236の分割

【原出願日】2021-03-23

(65)【公開番号】P2023162305

(43)【公開日】2023-11-08

【審査請求日】2023-09-05

(73)【特許権者】

【識別番号】390005223

【氏名又は名称】株式会社タムラ製作所

(74)【代理人】

【識別番号】100081961

【弁理士】

【氏名又は名称】木内 光春

(74)【代理人】

【識別番号】100112564

【弁理士】

【氏名又は名称】大熊 考一

(74)【代理人】

【識別番号】100163500

【弁理士】

【氏名又は名称】片桐 貞典

(74)【代理人】

【識別番号】230115598

【弁護士】

【氏名又は名称】木内 加奈子

(72)【発明者】

【氏名】深澤 真之

(72)【発明者】

【氏名】大島 泰雄

(72)【発明者】

【氏名】山本 豊

【審査官】河口 展明

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２００５／０１５５８１（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２２Ｆ １／００－１／１８

Ｈ０１Ｆ １／１２－１／３８、１／４

Ｃ０３Ｃ １／００－１４／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末及び絶縁層を含み、
前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面にＮｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物が付着し、
前記絶縁層は、前記Ｎｂと前記リン酸塩ガラスが結合して成る化合物が付着したＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面に形成され、
前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の平均粒子径は、メジアン径Ｄ５０において、１３．７６μｍ以上であり、
前記化合物の添加量は、前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．２ｗｔ％以上０．６ｗｔ％以下であり、
前記化合物における前記Ｎｂの含有量は、０．０９０ｗｔ％以上０．２７ｗｔ％以下であること、
を特徴とする軟磁性粉末。

【請求項2】

請求項１に記載の軟磁性粉末を含むこと、
を特徴とする圧粉磁心。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、軟磁性粉末及びこの軟磁性粉末を含む圧粉磁心に関する。

【背景技術】

【0002】

ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車など様々な用途にリアクトルといったコイル部品が用いられている。コイル部品は、コアにコイルが装着されている。そして、このコアとしては、圧粉磁心が用いられることが多い。

【0003】

圧粉磁心は、軟磁性粉末と、軟磁性粉末の周囲に形成された絶縁層を含み、この絶縁層が形成された軟磁性粉末を数ｔｏｎ～数十ｔｏｎといった高い圧力で押し固め、成形体を作製する。そして、この成形体を焼鈍といわれる熱処理することで圧粉磁心が作製される。

【0004】

圧粉磁心は、エネルギー交換効率の向上や低発熱などの要求から、磁束密度変化におけるエネルギー損失が小さいという磁気特性が求められる。エネルギー損失に関する磁気特性とは、具体的には鉄損（Ｐｃｖ）である。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈ）と、渦電流損失（Ｐｅ）の和で表される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特許第５９２９８１９号公報

【文献】特開２０１７－０９８４２６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

従来からヒステリシス損失の低減を図る研究が進められている。例えば、特許文献１のように、結晶粒が粗大な場合に、低いヒステリシス損失が得られるなどといった研究が進められている。また、特許文献２のように、コアとコイルとを一定距離以上離間させることで渦電流損失の低減が図れるといった研究が進められている。しかし、近年では、コイル部品の用途も多様化しており、ヒステリシス損失及び渦電流損失の低減、即ち、鉄損の低減が一層求められている。

【0007】

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は、ヒステリシス損失及び渦電流損失の低減でき、鉄損の低減を図ることができる軟磁性粉末及び圧粉磁心を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明者らは、鋭意研究の結果、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末を含む軟磁性粉末の表面にＮｂとガラスが結合して成る化合物を付着させることで、ＮｂによってＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面の結晶構造を規則的な構造に修復し、ヒステリシス損失が低減できるという知見を得た。また、ガラスが絶縁被膜として作用することで、渦電流損失が低減するという知見を得た。

【0009】

本発明は、上記知見に基づいてなされたものであり、本発明の軟磁性粉末は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末及び絶縁層を含み、前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面にＮｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物が付着し、前記絶縁層は、前記Ｎｂと前記リン酸塩ガラスが結合して成る化合物が付着したＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面に形成され、前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の平均粒子径は、メジアン径Ｄ５０において、１３．７６μｍ以上であり、前記化合物の添加量は、前記Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．２ｗｔ％以上０．６ｗｔ％以下であり、前記化合物における前記Ｎｂの含有量は、０．０９０ｗｔ％以上０．２７ｗｔ％以下であること、を特徴とする。

【0010】

また、この軟磁性粉末を含む圧粉磁心も本発明の一態様である。

【発明の効果】

【0011】

本発明によれば、ヒステリシス損失及び渦電流損失の低減でき、鉄損の低減を図ることができる軟磁性粉末及び圧粉磁心を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】実施例及び比較例１、２のヒステリシス損失を示すグラフである。

【図2】軟磁性粉末の平均粒子径とヒステリシス損失の関係を示す図である。

【図3】軟磁性粉末の平均粒子径と渦電流損失の関係を示す図である。

【図4】軟磁性粉末の平均粒子径と鉄損の関係を示す図である。

【図5】Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量とヒステリシス損失の関係を示す図である。

【図6】Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量と渦電流損失の関係を示す図である。

【図7】Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量と鉄損の関係を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本実施形態に係る軟磁性粉末及び圧粉磁心について詳細に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものでない。

【0014】

圧粉磁心は、ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車などに搭載されるコイル部品のコアに用いられる磁性体である。圧粉磁心は、軟磁性粉末から成る。軟磁性粉末の表面には、ニオブ（以下、Ｎｂと称する。）とガラスの化合物が付着している。また、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物が付着している軟磁性粉末は、絶縁層で被覆される。この絶縁層で被覆された軟磁性粉末を加圧成形して成形体を作製し、この成形体を熱処理することで圧粉磁心は作製される。

【0015】

軟磁性粉末としては、鉄を主成分としてＳｉを含有するＦｅ－Ｓｉ系合金粉末が用いられる。Ｆｅ－Ｓｉ系合金の粉末は、例えば、Ｆｅに対して５．５ｗｔ％のＳｉを含有させたＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末、又はＦｅに対して６．５ｗｔ％のＳｉを含有させたＦｅ－６．５％Ｓｉ合金粉末が挙げられるが、Ｆｅに対するＳｉの比率は、５．５％や６．５％以外であっても良い。また、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末には、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｒ又はＭｎが含まれていてもよい。Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の粒子径（メジアン径Ｄ５０）は、１３．７６μｍ以上であることが好ましい。粒子径を１３．７６μｍ以上とすることで、Ｎｂを付着させることによるヒステリシス損失低減効果が顕著に現れる。

【0016】

Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末は、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物を付着させる前に、真空雰囲気や不活性ガス雰囲気である非酸化雰囲気又は大気中で熱処理を行う方が好ましい。不活性ガスとしては、Ｈ_２やＮ_２が挙げられる。熱処理温度としては、５００℃以上７００℃以下が好ましい。５００℃以上７００℃以下の温度範囲でＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の熱処理を行うことで、ヒステリシス損失が低減される。熱処理の時間は２時間程度である。

【0017】

Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面には、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物が付着している。この化合物は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の各粒子の表面に付着してもよいし、粒子の凝集体の表面に付着していてもよいし、これらの両方の態様が混在していてもよい。また、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物は、粒子又は粒子の凝集体の全表面を覆うように付着していてもよいし、粒子又は粒子の凝集体の一部の表面を覆うように付着していてもよい。

【0018】

これは推測であり、このメカニズムに限定されるものではないが、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の表面に付着したＮｂがＦｅ－Ｓｉ合金粉末の結晶中の格子欠陥を修復することでヒステリシス損失を低減させていると思われる。また、リン酸塩ガラスがＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面に付着することで、絶縁被膜として作用し、渦電流損失が低減させていると思われる。

【0019】

そして、金属と親和性の高いガラスとＮｂを結合させることで、微量のＮｂであっても効率的にＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面にＮｂを付着させることができる。仮に、Ｎｂ粉末を樹脂と混合させた混合物をＦｅ－Ｓｉ合金粉末に添加した場合、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の表面には樹脂が付着し、Ｎｂが付着しないことがある。換言すれば、混合物が付着しているからといって、Ｎｂが付着しているとは限らない。Ｎｂが付着していないＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面は修復されず、ヒステリシス損失の低減を効果的に得ることができないことがある。ＮｂをＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面に付着させる可能性を高めるために、混合物に含有させるＮｂの含有量も多くする必要がある。

【0020】

一方、本発明のように、Ｎｂとガラスが結合した化合物とすると、この化合物にはＮｂも含まれているため、化合物をＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面は、Ｎｂが付着したことになる。そのため、Ｎｂとの混合物の場合と比べて、効率良くＮｂをＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面に付着させることができる。

【0021】

ガラスは、融点が９００℃以下のものを用いることができる。例えば、リン酸塩ガラスなど周知のものを用いることができる。融点を９００℃以下にすることにより、圧粉成形体の熱処理において、ガラスが軟化し、よりＦｅ－Ｓｉ合金粉末の表面にガラスが広がりやすくなる。例えば、圧粉成形体の熱処理温度が６５０℃であり、ガラスの融点が９００℃のように、熱処理温度とガラスの融点が離れている場合には、熱処理の時間を調整することでガラスを軟化されることは可能である。

【0022】

Ｎｂとガラスが結合して成る化合物の添加量は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．１ｗｔ％以上０．６ｗｔ％以下であることが好ましい。また、この化合物に含有するＮｂの含有量は、０．０４５ｗｔ％以上０．２７ｗｔ％以下であることが好ましい。化合物の添加量や化合物に含有するＮｂの含有量をこの範囲にすることで、ヒステリシス損失の低減が図れる。

【0023】

更に好ましくは、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物の添加量は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．２ｗｔ％以上０．６ｗｔ％以下であることが好ましい。また、この化合物に含有するＮｂの含有量は、０．０９ｗｔ％以上０．２７ｗｔ％以下であることが好ましい。化合物の添加量や化合物に含有するＮｂの含有量をこの範囲にすることで、ヒステリシス損失の低減のみならず、渦電流損失の低減も図れ、その結果、鉄損が低減する。

【0024】

Ｎｂとガラスが結合して成る化合物を添加した後、窒素雰囲気中において、熱処理を行う。熱処理温度は、３５０℃～８００℃が好ましい。熱処理の時間は１０時間程度であるが、熱処理温度によって適宜変更してもよい。なお、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物を添加する際に、例えば、アクリルバインダーなど既知のバインダーを添加してもよい。バインダーは、この熱処理により蒸発し、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面には付着していない場合もあるし、残留物として残っている場合もある。

【0025】

Ｎｂとガラスが結合して成る化合物が付着したＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の外側には絶縁層が形成されている。即ち、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物が粒子又は粒子の凝集体の全表面を覆うように付着している場合には、絶縁層はＮｂとガラスが結合して成る化合物の表面に形成され、Ｎｂとガラスが結合して成る化合物が粒子又は粒子の凝集体の一部の表面を覆うように付着している場合には、絶縁層の一部は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面にも形成されている。

【0026】

絶縁層を構成する絶縁材料としては、シランカップリング剤、シリコーンオリゴマー、シリコーンレジン又はこれらの混合物が含まれる。絶縁層は、単層であってもよいし、複数層であってもよい。例えば、絶縁層は、種類ごとに各層に分けた複数層で構成してもよいし、１種類又は２種類以上を混合した絶縁材料の単層であってもよい。

【0027】

シランカップリング剤としては、アミノシラン系、エポキシシラン系、イソシアヌレート系のシランカップリング剤を使用することができ、特に、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、トリス－（３－トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレートが好ましい。シランカップリング剤の添加量としては、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．１０ｗｔ％以上、１．０ｗｔ％以下が好ましい。シランカップリング剤の添加量をこの範囲にすることで、軟磁性粉末の流動性を向上させるとともに、成形された圧粉磁心の密度、磁気特性、強度特性を向上させることができる。

【0028】

シランカップリング剤を添加した後、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末とシランカップリング剤の混合物を加熱乾燥する。乾燥温度は、２５℃～２００℃が好ましい。乾燥温度が２５℃より低いと、溶剤が残留し絶縁被膜が不完全となる場合があるためである。一方、乾燥温度が２００℃より高いと、分解が進み絶縁被膜として形成されなくなる場合があるためである。乾燥時間は、２時間程度である。

【0029】

シリコーンオリゴマーとしては、アルコキシシリル基を有し、反応性官能基を有さないメチル系、メチルフェニル系のものや、アルコキシシリル基及び反応性官能基を有するエポキシ系、エポキシメチル系、メルカプト系、メルカプトメチル系、アクリルメチル系、メタクリルメチル系、ビニルフェニル系のもの、又はアルコキシシリル基ではなく、反応性官能基を有する脂環式エポキシ系のもの等を用いることができる。特に、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーを用いることで厚く硬い絶縁層を形成することができる。また、絶縁層の形成のしやすさを考慮して、粘度の比較的低いメチル系、メチルフェニル系を用いてもよい。

【0030】

シリコーンオリゴマーの添加量は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して０．１以上２．０ｗｔ％以下が好ましい。添加量が０．１ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が２．０ｗｔ％より多いと、圧粉磁心の密度低下を招く。

【0031】

シリコーンオリゴマーを添加した後、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末とシリコーンオリゴマーの混合物を加熱乾燥する。乾燥温度は、２５℃～３５０℃が好ましい。乾燥温度が２５℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなり、損失が増大する。一方、乾燥温度３５０℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、損失が増大する。乾燥時間は、２時間程度である。

【0032】

シリコーンレジンは、シロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ―Ｓｉ）を主骨格に持つ樹脂である。シリコーンレジンを用いることで可撓性に優れた被膜を形成することができる。シリコーンレジンは、メチル系、メチルフェニル系、プロピルフェニル系、エポキシ樹脂変性系、アルキッド樹脂変性系、ポリエステル樹脂変性系、ゴム系等を用いることができる。この中でも特に、メチルフェニル系のシリコーンレジンを用いた場合、加熱減量が少なく、耐熱性に優れた絶縁層を形成することができる。

【0033】

シリコーンレジンの添加量は、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、０．８～２．０ｗｔ％であることが好ましい。添加量が０．８ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が２．０ｗｔ％より多いと圧粉磁心の密度低下を招く。

【0034】

シリコーンレジンを添加した後、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末とシリコーンレジンの混合物を加熱乾燥する。乾燥温度は、１００℃～２００℃が好ましい。乾燥温度が１００℃より小さいと絶縁被膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなる場合があるためである。一方、乾燥温度が２００℃より大きいと粉末が無機物となりバインダーとしての役割を果たさず、保形成が悪くなり、成形体の密度及び透磁率が低下する場合があるためである。乾燥時間は、２時間程度である。

【0035】

なお、絶縁層を形成させる際に、水分を添加してもよい。水分としては、水、エタノールを挙げることができる。水分を添加するタイミングとしては、軟磁性粉末にシランカップリング剤やシリコーンレジン等を混合させた後、又は、シランカップリング剤やシリコーンレジン等を加熱乾燥させる初期段階で添加する。水分は、ミスト状またはスプレー状に散布させたり、或いは細かな水滴として滴下させることで添加する。水分を添加することで、シランカップリング剤等に必要な加水分解や縮合反応が良好となり、コアの強度が向上する。水分は、加熱乾燥することで蒸発し、絶縁層には残っていない。

【0036】

絶縁層が周囲に形成されたＦｅ－Ｓｉ系合金粉末に対して、潤滑剤を添加したうえで、加圧成形工程及び成形体熱処理工程を経て、圧粉磁心は作製される。潤滑剤としては、例えば、ステアリン酸及びその金属塩並びにエチレンビスステアルアミド、エチレンビスステアロアマイド、エチレンビスステアレートアミドなどが挙げられる。

【0037】

加圧成形工程は、絶縁層が形成されたＦｅ－Ｓｉ系合金粉末を加圧成形することにより、圧粉成形体を作製する工程である。まず、Ｆｅ－Ｓｉ系合金粉末を金型に充填し、その後、１０～２０ｔｏｎ／ｃｍ^２で加圧し、圧粉成形体が形成される。

【0038】

成形体熱処理工程では、窒素ガス中、水素ガス中、窒素と水素の混合ガス、０．０１％等の低酸素雰囲気等の非酸化性雰囲気中にて、６５０℃以上且つＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の周囲に形成された絶縁層が破壊される温度（例えば、９００℃とする）よりも低い温度で、圧粉成形体の熱処理を行う。熱処理を経ることで圧粉磁心が作製される。

【0039】

実施例に基づいて本発明をさらに詳細に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。

【0040】

まず、実施例１及び比較例１、２の軟磁性粉末を作製し、各軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製した。実施例１及び比較例１、２は、軟磁性粉末の表面にリン酸塩ガラスの有無やリン酸塩ガラスと結合している金属の種類が異なる。具体的には、実施例１は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を軟磁性粉末の表面に付着させているのに対し、比較例１はＮｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を添加せず、比較例２は、Ｓｎとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を付着させている点が異なる。その他については、共通の工程及び条件で作製された。実施例１及び比較例１、２の軟磁性粉末及び圧粉磁心の作成手順は以下のとおりである。

【0041】

まず、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を用意した。Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を６５０℃の窒素雰囲気中で２時間熱処理した。

【0042】

熱処理を行ったＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末に対して、実施例１は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を０．３ｗｔ％及びアクリルバインダーを０．７５ｗｔ％添加した。比較例２は、Ｓｎとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を０．３ｗｔ％及びアクリルバインダーを０．７５ｗｔ％を添加した。そして、実施例１及び比較例２は、窒素雰囲気中において、３８０℃の温度で１０時間熱処理を行った。一方、比較例１は、ＮｂやＳｎといった金属と結合したリン酸塩ガラスを添加しておらず、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面にはＮｂやリン酸塩ガラスは付着していない。換言すれば、比較例１は、本工程を行うことなく以下の工程を行った。

【0043】

その後、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末に対し、シリコーンオリゴマーを０．５ｗｔ％混合し、２００℃の大気中で２時間乾燥させた。凝集を解消する目的でＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を目開き２５０μｍの篩に通した。篩に通したＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末に対して、固形分が５０％のシリコーンレジンを１．６ｗｔ％混合し、１５０℃の大気中で２時間乾燥させ、凝集を解消する目的でＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を目開き２５０μｍの篩に通した。これにより、実施例１及び比較例２は、Ｎｂ又はＳｎとリン酸塩ガラスの化合物が付着したＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の外側にシリコーンオリゴマーの層が形成され、さらに、シリコーンオリゴマーの層の外側にシリコーンレジンの層が積層された。一方、比較例１は、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面にシリコーンオリゴマーの層が形成され、さらに、シリコーンオリゴマーの層の外側にシリコーンレジンの層が積層された。

【0044】

その後、潤滑剤（Ａｃｒａｗａｘ（登録商標））を０．５ｗｔ％混合した。潤滑剤を添加した軟磁性粉末を金型に充填し、プレス成形を行い、外径１６．５ｍｍ、内径１１．０ｍｍ、高さ５．０ｍｍの各圧粉成形体を得た。プレス成形の圧力は、１５ｔｏｎ／ｃｍ^２で行った。各圧粉成形体を窒素雰囲気において８５０℃で２時間熱処理を行った。

【0045】

以上のとおり作製された実施例１及び比較例１、２の圧粉磁心に、φ０．５ｍｍの銅線で１次巻線２０ターン、２次巻線２０ターンの巻線を巻回し、ヒステリシス損失を測定した。測定条件は、周波数１００ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝１００ｍＴとした。磁気計測機器は、ＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ－８２１９）を用いた。そして、次の（１）～（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損失係数、渦電流損失係数を算出することでヒステリシス損失、渦電流損失及び鉄損を算出した。

【0046】

Ｐｃｖ ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ２・・（１）
Ｐｈ ＝Ｋｈ×ｆ・・（２）
Ｐｅ ＝Ｋｅ×ｆ２・・（３）
Ｐｃｖ：鉄損
Ｋｈ ：ヒステリシス損失係数
Ｋｅ ：渦電流損失係数
ｆ ：周波数
Ｐｈ ：ヒステリシス損失
Ｐｅ ：渦電流損失

【0047】

測定されたヒステリシス損失の結果を表１及び図１に示す。図１は、実施例１及び比較例１、２のヒステリシス損失を示すグラフである。

【表1】

【0048】

表１及び図１に示すように、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を添加した実施例１は、ガラスを添加していない比較例１及びＳｎとリン酸塩ガラスの化合物を添加した比較例２と比べて、ヒステリシス損失が低減していることが確認された。これは、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面にＮｂを付着させることで、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面の結晶構造が規則的な構造になったためと推察する。よって、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物をＦｅ－Ｓｉ系合金粉末の表面に付着させることでヒステリシス損失が低減することが確認された。

【0049】

次に、実施例２乃至５及び比較例３乃至８の軟磁性粉末を作製し、各軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製し、ヒステリシス損失、渦電流損失及び鉄損を測定した。実施例２乃至５及び比較例３乃至８は、下記表２に示すように、軟磁性粉末として用いるＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の粒径が異なる。

【0050】

実施例２乃至５及び比較例３乃至８は、軟磁性粉末として用意したＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を６５０℃の窒素雰囲気中で２時間熱処理した。熱処理を行った。そして、熱処理を行ったＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を篩いをかけ、下記表２に示す粒子径（メジアン径Ｄ５０）となったＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末をそれぞれ得た。

【0051】

また、実施例２乃至５及び比較例３は、実施例１と同様に分級されたＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末に、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を０．３ｗｔ％及びアクリルバインダーを０．７５ｗｔ％添加して、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面にＮｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を付着させた。一方、比較例４乃至８は、比較例１と同様、リン酸塩ガラスを添加していない。その他については、実施例１及び比較例１、２と共通の工程及び条件で作製した。

【0052】

以上の測定結果を表２及び図２～４に示す。図２は、軟磁性粉末の平均粒子径とヒステリシス損失の関係を示す図である。図３は、軟磁性粉末の平均粒子径と渦電流損失の関係を示す図である。図４は、軟磁性粉末の平均粒子径と鉄損の関係を示す図である。

【0053】

【表2】

【0054】

表２及び図２、３に示すように、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合して成る化合物を添加した方が、ヒステリシス損失のみならず、渦電流損失が低減することが確認され、その結果、図４に示すように、鉄損が低減することが確認された。これはリン酸塩ガラスがＦｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の表面に付着することで、絶縁被膜として作用することで渦電流損失が低減が図れるものと推察する。

【0055】

もっとも、平均粒子径が５．５２７μｍである比較例３を見ると、実施例２乃至５と同様にＮｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を添加しているにもかかわらず、ヒステリシス損失の低減効果が得難いことが確認された。これは、推測であり、このメカニズムに限定されるものではないが、平均粒子径が５．５２７μｍという微粉末の場合、そもそも密度を上げることが困難であり、密度は低下する傾向にある。そのため、密度低下によるヒステリシス損失の増加の影響の方が、Ｎｂによる結晶構造の修復によるヒステリシス損失低減効果よりも大きく作用したものと思われる。

【0056】

また、平均粒子径が５．５２７μｍである比較例３と比較例８を比べると、比較例３は渦電流損失は低減しているものの、ヒステリシス損失が悪化することが確認された。これも推察であり、このメカニズムに限定されるものではないが、ガラスを添加したことによってガラスを添加していない比較例８よりも密度が低下した結果、ヒステリシス損失が増加したものと思われる。そのため、平均粒子径を１３．７６μｍ以上にするとヒステリシス損失の低減効果が得られることが確認された。

【0057】

最後に、実施例６乃至１４及び比較例９乃至２９の軟磁性粉末を作製し、各軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製した。実施例６乃至１４及び比較例９乃至２９においても、軟磁性粉末として、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末を用意した。もっとも、Ｆｅ－５．５％Ｓｉ合金粉末の平均粒子径（メジアン径Ｄ５０）は、１３．７６μｍの１種類となるように熱処理を行ったＦｅ－Ｓｉ系合金粉末を篩いをかけた。

【0058】

また、下記表３～５に示すように、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を０．３ｗｔ％を添加量が異なる。さらに、成形体作製後の熱処理雰囲気を、実施例６乃至８及び比較例９乃至１５の圧粉磁心は、窒素雰囲気中で熱処理を行い、実施例９乃至１１及び比較例１６乃至２２の圧粉磁心は、０．０１％の低酸素雰囲気中で熱処理を行い、実施例１２乃至１４及び比較例２３乃至２９の圧粉磁心は、水素雰囲気中で熱処理を行った。その他については、実施例１及び比較例１、２と共通の工程及び条件で作製した。

【0059】

そして、上記磁気計測機器を用いて、ヒステリシス損失、渦電流損失及び鉄損を算出した。その結果を表３～５及び図５～７に示す。表３は、窒素雰囲気で成形体を熱処理した実施例６乃至８及び比較例９乃至１５の結果である。表４は、低酸素雰囲気で成形体を熱処理した実施例９乃至１１及び比較例１６乃至２２の結果である。表５は、水素雰囲気で成形体を熱処理した実施例１２乃至１４及び比較例２３乃至２９の結果である。なお、各表に示すＮｂの含有量は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物を解析した結果、Ｎｂの含有量が４５％であったことから導いた。図５は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量とヒステリシス損失の関係を示す図である。図６は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量と渦電流損失の関係を示す図である。図７は、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量と鉄損の関係を示す図である。

【0060】

【表3】

【表4】

【表5】

【0061】

表４～６及び図４～６に示すように、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量を０．０１ｗｔ％と微量添加した場合には、ヒステリシス損失及び渦電流損失が増加するものの、そこから添加量を増やしていくと、ヒステリシス損失及び渦電流損失が低減し、０．１ｗｔ％（Ｎｂの含有量が０．０４５０ｗｔ％）添加すると、ヒステリシス損失は７００（ｋＷ／ｍ^３）よりも小さくなることが確認された。そして、０．２ｗｔ％（Ｎｂの含有量が０．０９００ｗｔ％）添加すると、渦電流損失の低減も図れ、鉄損が１０００（ｋＷ／ｍ^３）よりも低くなっていることが確認された。そして、この傾向は、何れの雰囲気で成形体を熱処理した場合であっても同様であった。

【0062】

一方、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量が０．６ｗｔ％（Ｎｂの含有量が０．２７００ｗｔ％）より多くなると、ヒステリシス損失が増加し、鉄損が増加し出す。これは推測であり、このメカニズムに限定されるものではないが、添加量が多くなると、Ｎｂが修復のみならず、結晶構造に歪みも生じさせてしまうため、ヒステリシス損失が増加するものと思われる。そのため、Ｎｂとリン酸塩ガラスが結合した化合物の添加量は、０．１ｗｔ％以上０．６ｗｔ％以下（Ｎｂの含有量が０．０４５０ｗｔ％以上０．２７００ｗｔ％以下）が好ましいことが確認された。また、この結果は、成形体の熱処理雰囲気が窒素、酸素、水素何れの場合であっても同様であることが確認された。

【0063】

（他の実施形態）
本明細書においては、本発明に係る実施形態を説明したが、この実施形態は例として提示したものであって、発明の範囲を限定することを意図していない。上記のような実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の範囲を逸脱しない範囲で、種々の省略や置き換え、変更を行うことができる。実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】