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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-12-16
(45)【発行日】2024-12-24
(54)【発明の名称】ポリプロピレン樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 23/10 20060101AFI20241217BHJP
C08L 23/04 20060101ALI20241217BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20241217BHJP
B32B 27/32 20060101ALI20241217BHJP
【ＦＩ】
C08L23/10
C08L23/04
C08J5/18 CES
B32B27/32 Z
【請求項の数】
7
(21)【出願番号】P 2021120368
(22)【出願日】2021-07-21
(65)【公開番号】P2023016206
(43)【公開日】2023-02-02
【審査請求日】2024-02-14
(73)【特許権者】
【識別番号】596133485
【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社
(72)【発明者】
【氏名】矢嶋 伸一郎
(72)【発明者】
【氏名】山中 勇一
【審査官】中川 裕文
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１９－１２７５８０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２０－０３３３９９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０５－１６２２６６（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｋ ３／００－ １３／０８
Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４
Ｃ０８Ｊ ５／１８
Ｂ３２Ｂ １／００－ ４３／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（1）（i）ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｍに従い、試験温度：２３０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ、ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍで測定したＭＦＲが０．３～４０ｇ／１０ｍｉｎであるポリプロピレン樹脂（A）、（ii）ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｍに従い、試験温度：２３０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ、ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍで測定したＭＦＲが５～１５ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレン系共重合体（上記ポリプロピレン樹脂（Ａ）を除く。）（B）、
（iii）ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Dに従い、試験温度：１９０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ、ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍで測定したＭＦＲが０．０１～0.4ｇ／１０ｍｉｎであり、密度が０．９４０～０．９７０ｇ／ｃｍ ３ である高密度ポリエチレン（C）および
（iv）ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Dに従い、試験温度：１９０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ、ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍで測定したＭＦＲが０．１～０．６ｇ／１０ｍｉｎであり、密度が０．９１０～０．９３５ｇ／ｃｍ ３ である低密度ポリエチレン（D）を含み、
（2）ポリプロピレン樹脂、プロピレン系共重合体、高密度ポリエチレンおよび低密度ポリエチレンの総量を１００重量％としたときに、
（i）前記ポリプロピレン樹脂（A）が１５～３０重量％であって、
（ii）前記プロピレン系共重合体（B）が２０～３５重量％であって、
（iii）前記高密度ポリエチレン(C)が３５～４５重量％であって、
（iv）前記低密度ポリエチレン（D）が５～３０重量％である
ポリプロピレン樹脂組成物
【請求項2】
前記プロピレン系共重合体（B）がプロピレン－エチレンランダム共重合体又はプロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体である、請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物
【請求項3】
前記低密度ポリエチレン（D）の製造方法が高圧法である、請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物
【請求項4】
前記ポリプロピレン樹脂（A）の融点とプロピレン系共重合体（B）の融点の差が、２０～４５℃である、請求項1に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項5】
請求項１から４に記載の組成物のいずれか１つである層を含む、二軸延伸フィルム。
【請求項6】
請求項１から４に記載の組成物のいずれか１つである層が表層にある、請求項５に記載の二軸延伸フィルム。
【請求項7】
全ヘーズが70%以上である、請求項５に記載の二軸延伸フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、ポリプロピレン樹脂組成物に関し、詳しくはマット（matte）感がある二軸延伸ポリプロピレン系フィルムに関する。
【背景技術】
【0002】
シリカ、タルク、炭酸カルシウムといった無機微粒子を配合したポリプロピレン樹脂を含む層を入れることで、マット感がある二軸延伸フィルムを得る方法が知られている。特許文献１および２は、無機粒子を使用せずに、プロピレン－エチレンブロック共重合体を用いることで、マット感がある二軸延伸フィルムを得る方法を開示している。特許文献３、４および５は、高密度ポリエチレンおよび低密度ポリエチレンを配合したポリプロピレン樹脂を用いることで、マット感がある二軸延伸フィルムを得る方法を開示している。
このようなマット感がある二軸延伸フィルムは、意匠性に優れるため、包装材料、粘着フィルムの非粘着面などに利用されている。
しかし、ポリプロピレン系樹脂の層を含むマット感がある二軸延伸フィルムであって、（１）ヘーズが大きく、（２）マット感にムラが認められず、（３）フィッシュアイがなく、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いものは、まだ提供されていない。
このようなマット感がある二軸延伸フィルムは、意匠性に優れるため、包装材料、粘着フィルムの非粘着面などに利用されている。
しかし、ポリプロピレン系樹脂の層を含むマット感がある二軸延伸フィルムであって、（１）ヘーズが大きく、（２）マット感にムラが認められず、（３）フィッシュアイがなく、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いものは、まだ提供されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２０１１－１８４６８３号公報
【文献】特開２０１１－２５２０８１号公報
【文献】特開平７－２３３２９１号公報
【文献】特開２００３－２１３０６９号公報
【文献】特開２０１１－１９４５８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本開示は、ポリプロピレン樹脂組成物の層を含む二軸延伸フィルムであって、（１）マット感がある、すなわちヘーズが大きく、（２）マット感にムラが認められず、すなわち均質性が高く、（３）フィッシュアイがない、すなわち外観欠陥がなく、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いという特徴を、すべて兼ね備えたものを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0005】
発明者は、以下の態様により、上記課題を解決するに至った。
【0006】
本開示の第１の態様は、（i）ＭＦＲが０．３～４０ｇ／１０ｍｉｎであるポリプロピレン樹脂（A）、
（ii）ＭＦＲが５～１５ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレン系共重合体（B）（当該ポリプロピレン樹脂を除く。以下同じ。）、
（iii）ＭＦＲが０．０１～０．４ｇ／１０ｍｉｎである高密度ポリエチレン（C）および
（iv）ＭＦＲが０．１～０．６ｇ／１０ｍｉｎである低密度ポリエチレン（D）を含むポリプロピレン樹脂組成物（X）である。
ここで、当該ポリプロピレン樹脂組成物の組成は、
ポリプロピレン樹脂（A）、プロピレン系共重合体（B）、高密度ポリエチレン（C）および低密度ポリエチレン（D）の総重量を１００としたときに、
（i）ポリプロピレン樹脂（A）の重量が１５～３０であって、
（ii）プロピレン系共重合体（B）の重量が２０～３５であって、
（iii）高密度ポリエチレン（C）の重量が２０～４５であって
（iv）低密度ポリエチレン（D）の重量が５～３０に限る。
（ii）ＭＦＲが５～１５ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレン系共重合体（B）（当該ポリプロピレン樹脂を除く。以下同じ。）、
（iii）ＭＦＲが０．０１～０．４ｇ／１０ｍｉｎである高密度ポリエチレン（C）および
（iv）ＭＦＲが０．１～０．６ｇ／１０ｍｉｎである低密度ポリエチレン（D）を含むポリプロピレン樹脂組成物（X）である。
ここで、当該ポリプロピレン樹脂組成物の組成は、
ポリプロピレン樹脂（A）、プロピレン系共重合体（B）、高密度ポリエチレン（C）および低密度ポリエチレン（D）の総重量を１００としたときに、
（i）ポリプロピレン樹脂（A）の重量が１５～３０であって、
（ii）プロピレン系共重合体（B）の重量が２０～３５であって、
（iii）高密度ポリエチレン（C）の重量が２０～４５であって
（iv）低密度ポリエチレン（D）の重量が５～３０に限る。
【0007】
本開示の第２の態様は、プロピレン系共重合体(B)がプロピレン－エチレンランダム共重合体又はプロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体である、第1の態様である。
【0008】
本開示の第３の態様は、前記低密度ポリエチレン（D）の製造方法が高圧法である、第1の態様である。
【0009】
本開示の第４の態様は、前記ポリプロピレン樹脂（A）の融点とプロピレン系共重合体（B）の融点の差が、２０～４５℃である、第1の態様である。
【0010】
本開示の第５の態様は、第１から第4の態様のいずれかひとつに記載の組成物の層を含む、二軸延伸フィルムである。
【0011】
本開示の第６の態様は、第１から第4の態様のいずれかひとつに記載の組成物の層が表層にある、二軸延伸フィルムである。
【0012】
本開示の第７の態様は、全ヘーズが70%以上である、第5または第６の態様に記載の二軸延伸フィルム。
【発明の効果】
【0013】
第１から第４の態様である組成物である層を含む二軸延伸フィルムは、（１）ヘーズが大きい、すなわちマット感の高さ、（２）マット感にムラが認められず、すなわち均質性が高く、（３）フィッシュアイ、割れがないなどの低外観不良、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高い、すなわち高耐熱性であるという特徴を、すべて満たす。
態様５から態様７の組成物である層を含むフィルムも、前記（１）から（４）をすべて満たす。
ゆえに、態様１から態様４の組成物である層を含む二軸延伸フィルムおよび態様５から態様７の二軸延伸フィルムは、従来のポリプロピレン樹脂組成物の層を含む二軸延伸フィルムにはなかった予想外の効果を有する。
態様５から態様７の組成物である層を含むフィルムも、前記（１）から（４）をすべて満たす。
ゆえに、態様１から態様４の組成物である層を含む二軸延伸フィルムおよび態様５から態様７の二軸延伸フィルムは、従来のポリプロピレン樹脂組成物の層を含む二軸延伸フィルムにはなかった予想外の効果を有する。
【発明を実施するための形態】
【0014】
本開示のポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）は、前記（Ａ）～（Ｄ）の要件を満たす各成分を、特定の割合で配合することを特徴とする。
【0015】
ポリプロピレン樹脂、プロピレン系共重合体、高密度ポリエチレンおよび低密度ポリエチレンを特定の成分および割合で混合して作製した層では、フィルム作製の二軸延伸中に、ポリプロピレン樹脂およびプロピレン系共重合体よりも、高密度ポリエチレンおよび低密度ポリエチレンが先に結晶化する。その結果、当該層中の高密度ポリエチレンおよび低密度ポリエチレンの総量の割合が多い場所が、凸部となり、該層中のポリプロピレン樹脂およびプロピレン系共重合体の総量の割合が多い場所が、凹部となる。当該凸部および当該凹部が光を乱反射させる。こうして当該フィルムにマット感が生じる。
【0016】
［構成成分］
１．ポリプロピレン樹脂（Ａ）
ポリプロピレン樹脂は、重合体中のプロピレンモノマーが98重量%を超えるプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体およびプロピレン単独重合体並びにこれらの混合物をいう。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、ポリプロピレン樹脂は、プロピレン単独重合体が好ましい。
プロピレン以外のポリプロピレン樹脂のモノマーは、1種類以上のα－オレフィンであってもよい。
α－オレフィンは、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ヘキセンなどである。
プロピレン以外のモノマー成分を重合してなるポリプロピレン樹脂にマット感を出すため、α－オレフィンのモノマーは、エチレン又は炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましく、エチレン又は炭素数４～１０のα－オレフィンがより好ましく、エチレン又は１－ブテンがさらに好ましい。
１．ポリプロピレン樹脂（Ａ）
ポリプロピレン樹脂は、重合体中のプロピレンモノマーが98重量%を超えるプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体およびプロピレン単独重合体並びにこれらの混合物をいう。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、ポリプロピレン樹脂は、プロピレン単独重合体が好ましい。
プロピレン以外のポリプロピレン樹脂のモノマーは、1種類以上のα－オレフィンであってもよい。
α－オレフィンは、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ヘキセンなどである。
プロピレン以外のモノマー成分を重合してなるポリプロピレン樹脂にマット感を出すため、α－オレフィンのモノマーは、エチレン又は炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましく、エチレン又は炭素数４～１０のα－オレフィンがより好ましく、エチレン又は１－ブテンがさらに好ましい。
【0017】
（１）ポリプロピレン樹脂の融点
マット感の向上、耐熱性、均質性向上、生産性向上のため、ポリプロピレン樹脂（A）の融点は、１５５～１７０℃が好ましく、１６０～１６５℃がより好ましい。
マット感の向上、耐熱性、均質性向上、生産性向上のため、ポリプロピレン樹脂（A）の融点は、１５５～１７０℃が好ましく、１６０～１６５℃がより好ましい。
【0018】
（２）ポリプロピレン樹脂のＭＦＲ
製品の外観欠陥の防止、製品の意匠性の向上、製品の生産性および／または製品の耐熱性の観点から、ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、０．３～４０ｇ／１０分が好ましく、０．３～３０ｇ／１０分がより好ましく、０．３～２５ｇ／１０分がさらに好ましい。
製品の外観欠陥の防止、製品の意匠性の向上、製品の生産性および／または製品の耐熱性の観点から、ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、０．３～４０ｇ／１０分が好ましく、０．３～３０ｇ／１０分がより好ましく、０．３～２５ｇ／１０分がさらに好ましい。
【0019】
当業者は、上記のポリプロピレン樹脂を購入、または製造することができる。
【0020】
２．プロピレン系共重合体
プロピレン系共重合体はプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体およびプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体の混合物である。
当該混合物は、プロピレン－α－オレフィンランダム共重合体を溶融混練して得られる溶融ブレンド物および多段重合法により製造した多段重合体として得られるものなどを含んでもよい。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、プロピレン以外のプロピレン系共重合体のモノマー成分は、エチレンおよび炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましく、エチレン又は炭素数４～１０のα－オレフィンがより好ましく、エチレン又は１－ブテンがさらに好ましい。
プロピレン以外のプロピレン系共重合体のモノマーは、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
プロピレン系共重合体はプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体およびプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体の混合物である。
当該混合物は、プロピレン－α－オレフィンランダム共重合体を溶融混練して得られる溶融ブレンド物および多段重合法により製造した多段重合体として得られるものなどを含んでもよい。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、プロピレン以外のプロピレン系共重合体のモノマー成分は、エチレンおよび炭素数４～２０のα－オレフィンが好ましく、エチレン又は炭素数４～１０のα－オレフィンがより好ましく、エチレン又は１－ブテンがさらに好ましい。
プロピレン以外のプロピレン系共重合体のモノマーは、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
【0021】
プロピレン系共重合体の融点
製品の耐久性および良好なマット感の観点から、プロピレン系共重合体の融点は、１２５～１４０℃が好ましく、１２５～１３５℃がより好ましい。
製品の耐久性および良好なマット感の観点から、プロピレン系共重合体の融点は、１２５～１４０℃が好ましく、１２５～１３５℃がより好ましい。
【0022】
（２）プロピレン系共重合体のＭＦＲ
プロピレン系共重合体のＭＦＲは、５～１５ｇ／１０分が好ましく、５～１０ｇ／１０分がより好ましく、５～８ｇ／１０分がさらに好ましい。
生産性の観点から、当該ＭＦＲが５ｇ／１０分以上が好ましい。フィッシュアイの発生予防の観点から、当該ＭＦＲが１５ｇ／１０分以下が好ましい。
本発明の課題を解決するため、ポリプロピレン樹脂の融点とプロピレン系共重合体の融点の差は、２０～４５℃が好ましく、３０～４５℃がより好ましく、４０～４５℃がさらに好ましい。
プロピレン系共重合体のＭＦＲは、５～１５ｇ／１０分が好ましく、５～１０ｇ／１０分がより好ましく、５～８ｇ／１０分がさらに好ましい。
生産性の観点から、当該ＭＦＲが５ｇ／１０分以上が好ましい。フィッシュアイの発生予防の観点から、当該ＭＦＲが１５ｇ／１０分以下が好ましい。
本発明の課題を解決するため、ポリプロピレン樹脂の融点とプロピレン系共重合体の融点の差は、２０～４５℃が好ましく、３０～４５℃がより好ましく、４０～４５℃がさらに好ましい。
【0023】
３．高密度ポリエチレン
高密度ポリエチレンのモノマーは、エチレン並びにエチレンおよびα－オレフィンの混合物である。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、高密度ポリエチレンのモノマーであるα－オレフィンの成分は、炭素数３～２０のα－オレフィンが好ましく、炭素数３～１０のα－オレフィンがより好ましく、プロピレンおよび１－ブテンがさらに好ましい。高密度ポリエチレンのモノマーは、エチレンの他、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
高密度ポリエチレンのモノマーは、エチレン並びにエチレンおよびα－オレフィンの混合物である。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、高密度ポリエチレンのモノマーであるα－オレフィンの成分は、炭素数３～２０のα－オレフィンが好ましく、炭素数３～１０のα－オレフィンがより好ましく、プロピレンおよび１－ブテンがさらに好ましい。高密度ポリエチレンのモノマーは、エチレンの他、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
【0024】
（１）高密度ポリエチレンの密度
ポリプロピレン樹脂組成物の高ヘーズ発現効果およびフィッシュアイの発生防止の観点から、ポリプロピレン樹脂組成物の成分である高密度ポリエチレンの密度は、０．９３５～０．９７０ｇ／ｃｍ３が好ましく、０．９４０～０．９６５ｇ／ｃｍ３がさらに好ましい。
当該密度は、エチレンと共重合する炭素数３～２０のα－オレフィンの比を増やすことで下げることができ、一方、エチレンの比を増やすことで上げることができる。
ここで、当該密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２：１９９９によるＤ法（密度こうばい管）の測定値である。
ポリプロピレン樹脂組成物の高ヘーズ発現効果およびフィッシュアイの発生防止の観点から、ポリプロピレン樹脂組成物の成分である高密度ポリエチレンの密度は、０．９３５～０．９７０ｇ／ｃｍ３が好ましく、０．９４０～０．９６５ｇ／ｃｍ３がさらに好ましい。
当該密度は、エチレンと共重合する炭素数３～２０のα－オレフィンの比を増やすことで下げることができ、一方、エチレンの比を増やすことで上げることができる。
ここで、当該密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２：１９９９によるＤ法（密度こうばい管）の測定値である。
【0025】
（２）高密度ポリエチレンのＭＦＲ
フィッシュアイの発生を抑制し、およびマット感を与える粗面化を発現させるために、高密度ポリエチレンのＭＦＲは、０．０１ｇ／１０分～０．４ｇ／１０分が好ましく、０．０２～０．３５ｇ／１０分がより好ましい。
当業者は、このような高密度ポリエチレンを購入できる。
フィッシュアイの発生を抑制し、およびマット感を与える粗面化を発現させるために、高密度ポリエチレンのＭＦＲは、０．０１ｇ／１０分～０．４ｇ／１０分が好ましく、０．０２～０．３５ｇ／１０分がより好ましい。
当業者は、このような高密度ポリエチレンを購入できる。
【0026】
４．低密度ポリエチレン
低密度ポリエチレンのモノマーは、エチレン並びにエチレンおよびα－オレフィンの混合物である。
本発明の課題を解決するために、低密度ポリエチレンは、高圧法で製造することが好ましい。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、低密度ポリエチレンのモノマーであるα－オレフィンの成分は、炭素数３～２０のα－オレフィンが好ましく、炭素数３～１０のα－オレフィンがより好ましく、プロピレンおよび１－ブテンがさらに好ましい。低密度ポリエチレンのモノマーは、エチレンの他、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
低密度ポリエチレンのモノマーは、エチレン並びにエチレンおよびα－オレフィンの混合物である。
本発明の課題を解決するために、低密度ポリエチレンは、高圧法で製造することが好ましい。
生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、低密度ポリエチレンのモノマーであるα－オレフィンの成分は、炭素数３～２０のα－オレフィンが好ましく、炭素数３～１０のα－オレフィンがより好ましく、プロピレンおよび１－ブテンがさらに好ましい。低密度ポリエチレンのモノマーは、エチレンの他、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、２－メチル－１－ペンテンおよび２－メチル－１－ヘキセン等並びにこれらの混合物であってもよい。
【0027】
（１）低密度ポリエチレンの密度
ポリプロピレン樹脂組成物の高ヘーズ発現効果およびフィッシュアイの発生防止の観点から、ポリプロピレン樹脂組成物の成分である低密度ポリエチレンの密度は、０．９１０～０．９３５ｇ／ｃｍ３が好ましく、０．９１５～０．９３０ｇ／ｃｍ３がより好ましい。
ここで、低密度ポリエチレンの密度は、高密度ポリエチレンの場合に準じて調整できる。当該密度の測定も、高密度ポリエチレンの場合に準じて測定できる。
ポリプロピレン樹脂組成物の高ヘーズ発現効果およびフィッシュアイの発生防止の観点から、ポリプロピレン樹脂組成物の成分である低密度ポリエチレンの密度は、０．９１０～０．９３５ｇ／ｃｍ３が好ましく、０．９１５～０．９３０ｇ／ｃｍ３がより好ましい。
ここで、低密度ポリエチレンの密度は、高密度ポリエチレンの場合に準じて調整できる。当該密度の測定も、高密度ポリエチレンの場合に準じて測定できる。
【0028】
（２）低密度ポリエチレンのＭＦＲ
フィッシュアイの発生を抑制し、およびマット感を与える粗面化を発現させるために、低密度ポリエチレンのＭＦＲは、０．１～０．６ｇ／１０分が好ましく、０．１～０．４５ｇ／１０分がより好ましい。
当業者は、このような低密度ポリエチレンを購入できる。
フィッシュアイの発生を抑制し、およびマット感を与える粗面化を発現させるために、低密度ポリエチレンのＭＦＲは、０．１～０．６ｇ／１０分が好ましく、０．１～０．４５ｇ／１０分がより好ましい。
当業者は、このような低密度ポリエチレンを購入できる。
【0029】
５．ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の成分の割合
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の重量は、１５～３０が好ましく、２０～３０がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、プロピレン系共重合体（Ｂ）は、２０～３５が好ましく、２０～３０がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、高密度ポリエチレン（Ｃ）の重量は、２０～４５が好ましく、４０～４５がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、低密度ポリエチレン（Ｄ）の重量は、５～３０が好ましく、５～１０がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の重量は、１５～３０が好ましく、２０～３０がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、プロピレン系共重合体（Ｂ）は、２０～３５が好ましく、２０～３０がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、高密度ポリエチレン（Ｃ）の重量は、２０～４５が好ましく、４０～４５がより好ましい。
本発明の課題を解決するために、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の総重量を100としたときに、低密度ポリエチレン（Ｄ）の重量は、５～３０が好ましく、５～１０がより好ましい。
【0030】
６．その他成分
本発明のポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、中和剤、造核剤、光安定剤、帯電防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、臭気吸着剤、抗菌剤、顔料、無機質及び有機質の充填剤そのほかの合成樹脂向けの添加剤を含有してもよい。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、中和剤、造核剤、光安定剤、帯電防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、臭気吸着剤、抗菌剤、顔料、無機質及び有機質の充填剤そのほかの合成樹脂向けの添加剤を含有してもよい。
【0031】
ポリプロピレン樹脂の劣化防止のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の酸化防止剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0032】
ポリプロピレン樹脂の耐候劣化防止のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の紫外線吸収剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0033】
ポリプロピレン樹脂との接触する部材を保護するため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の中和剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0034】
ポリプロピレン樹脂の物性向上および意匠性向上のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の造核剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0035】
ポリプロピレン樹脂の耐候劣化防止のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の光安定剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0036】
ポリプロピレン樹脂の帯電防止のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の帯電防止剤の含有量は、重量換算で５００～５００００ppmが好ましく、１０００～３００００ppmがより好ましく、５０００～１５０００ppmがさらに好ましい。
【0037】
ポリプロピレン樹脂の滑り性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の滑剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0038】
ポリプロピレン樹脂の耐ブロッキング性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のアンチブロッキング剤の含有量は、重量換算で１００～１００００ppmが好ましく、２００～５０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0039】
ポリプロピレン樹脂の臭気防止め、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の臭気吸着剤の含有量は、重量換算で１０００～１０００００ppmが好ましく、５０００～８００００ppmがより好ましく、１００００～５００００ppmがさらに好ましい。
【0040】
ポリプロピレン樹脂の抗菌性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の抗菌剤の含有量は、重量換算で１０００～５００００ppmが好ましく、２０００～４００００ppmがより好ましく、５０００～３００００ppmがさらに好ましい。
【0041】
ポリプロピレン樹脂の意匠性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の顔料の含有量は、重量換算で１０００～５００００ppmが好ましく、２０００～４００００ppmがより好ましく、５０００～３００００ppmがさらに好ましい。
【0042】
ポリプロピレン樹脂の剛性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の無機質の充填剤の含有量は、重量換算で１０００～５００００ppmが好ましく、２０００～４００００ppmがより好ましく、３０００～３００００ppmがさらに好ましい。
【0043】
均質性の向上し、ヘーズが大きく、場所観測点ごとのによるヘーズの変動が小さく、フィッシュアイがなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中のポリエチレンの含有量は、重量換算で５００００～５０００００ppmが好ましく、１０００００～４８００００ppmがより好ましく、１５００００～４５００００ppmがさらに好ましい。
【0044】
均質性の向上し、ヘーズが大きく、場所観測点ごとのによるヘーズの変動が小さく、フィッシュアイがなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性付与のため、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）中の合成樹脂向けの添加剤の総含有量は、重量換算で１００～５０００ppmが好ましく、２００～４０００ppmがより好ましく、３００～３０００ppmがさらに好ましい。
【0045】
［ポリプロピレン樹脂組成物のペレットおよびそのフィルムの製造法］
当業者は、ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを作製し、その後、当該ペレットから、ポリプロピレン樹脂組成物のフィルムを作製してもよい。当業者は、ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを作製せずに、溶融状態のポリプロピレン樹脂組成物から、直接、フィルムを作製してもよい。
当業者は、ポリプロピレンパウダーに添加剤を配合して、フィルムを作製してもよい。
当業者は、ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを作製し、その後、当該ペレットから、ポリプロピレン樹脂組成物のフィルムを作製してもよい。当業者は、ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを作製せずに、溶融状態のポリプロピレン樹脂組成物から、直接、フィルムを作製してもよい。
当業者は、ポリプロピレンパウダーに添加剤を配合して、フィルムを作製してもよい。
【0046】
当業者は、ポリプロピレン樹脂（A）、プロピレン系共重合体（B）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）及び必要な成分を、混合装置で混合および均一化し、続けて、混練機により１９０～２６０℃の温度範囲で溶融混練することで、本開示のポリプロピレン樹脂組成物（X）のペレットを、作製できる。
【0047】
当業者は、ポリプロピレン樹脂（A）、プロピレン系共重合体（B）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）及び必要な成分の各ペレットを配合したものを、メインホッパーに投入し溶融させ、フィルム成形機に供給してフィルムにしてもよい。当業者は、ポリプロピレン樹脂組成物の一部の成分のペレットをメインホッパーで投入し溶融させ、続けて、残りの成分のペレット又は粉末を一以上のサイドフィードで投入して混練したうえで、ペレットを作製し、またはフィルム成形機に供給してフィルムにしてもよい。
【0048】
ポリプロピレン樹脂組成物の成分の均質な分散化、すなわち上記フィルムの品質向上が期待できるため、上記のようにサイドフィードで投入して混練させることが、好ましい。
【0049】
混合装置は、ヘンシェルミキサー（商品名）、Ｖブレンダー、リボンブレンダーおよびタンブラーブレンダーなどである。
混練機は、単軸押出機、多軸押出機、ニーダーおよびバンバリミキサーなどである。
混練機は、単軸押出機、多軸押出機、ニーダーおよびバンバリミキサーなどである。
【0050】
［フィルムの成形法］
当業者は、本開示のポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のフィルムを、公知の溶融押出製膜法によって作製できる。
当該フィルムは、Ｔダイキャスト法による未延伸フィルム、キャスト後に熱延伸を行う一軸延伸フィルムおよび二軸延伸フィルム並びに水や大気雰囲気にて冷却を行うインフレーション法で作製できる。生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、当該フィルムの作製の方法は、二軸延伸が好ましい。
当業者は、本開示のポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のフィルムを、公知の溶融押出製膜法によって作製できる。
当該フィルムは、Ｔダイキャスト法による未延伸フィルム、キャスト後に熱延伸を行う一軸延伸フィルムおよび二軸延伸フィルム並びに水や大気雰囲気にて冷却を行うインフレーション法で作製できる。生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、当該フィルムの作製の方法は、二軸延伸が好ましい。
【0051】
当該フィルムは、単層であっても多層であってもよい。生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、当該フィルムは、多層が好ましい。
【0052】
本開示の多層フィルムにおいて、ポリプロピレン樹脂組成物以外の層は、プロピレン－エチレンブロック共重合体やプロピレン単独重合体、プロピレン－エチレンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体およびスチレン系エラストマー並びにこれらの混合物からなっていてもよい。
【0053】
本開示のフィルムは、上述した本発明のポリプロピレン樹脂組成物を用いることで、不規則な凹凸の存在により表面が荒れた状態のフィルムであり、かつ高ヘーズなため優れたマット感を有するフィルムを提供することができる。
具体的には、本発明の多層フィルムは、上述した本発明のポリプロピレン樹脂組成物を溶融押出製膜して得られ、厚み２０μｍにおける全ヘーズが７０％以上であり、かつ、長辺０．２ｍｍ以上のフィッシュアイ、より詳細にはポリマーゲルを核とする外観欠点であるフィッシュアイの数が、１ｍ２当たりで５個以下であることが好ましい。また、本発明の多層フィルムは、上述した本発明のポリプロピレン樹脂組成物を少なくとも１層に用い、溶融押出製膜して得られることが好ましい。生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、フィルムの厚みは、５～２００μｍが好ましく、１０～１００μｍがより好ましい。
具体的には、本発明の多層フィルムは、上述した本発明のポリプロピレン樹脂組成物を溶融押出製膜して得られ、厚み２０μｍにおける全ヘーズが７０％以上であり、かつ、長辺０．２ｍｍ以上のフィッシュアイ、より詳細にはポリマーゲルを核とする外観欠点であるフィッシュアイの数が、１ｍ２当たりで５個以下であることが好ましい。また、本発明の多層フィルムは、上述した本発明のポリプロピレン樹脂組成物を少なくとも１層に用い、溶融押出製膜して得られることが好ましい。生産性のため、並びにヘーズが大きく、均質性が高く、外観欠陥がなく、およびヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いため、フィルムの厚みは、５～２００μｍが好ましく、１０～１００μｍがより好ましい。
【0054】
加工性を向上させるため、本開示のフィルムは、フィルムの表面に、コロナおよび／またはプラズマ等の放電処理、火炎処理、オゾン処理を行ってもよい。
【実施例】
【0055】
本発明は実施例のみに限定されない。
［物性の測定方法］
本発明の詳細な説明及び実施例中の各項目の物性測定や分析値は、下記の方法に従った。
［物性の測定方法］
本発明の詳細な説明及び実施例中の各項目の物性測定や分析値は、下記の方法に従った。
【0056】
（１）融点（単位：℃）
示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、一旦２００℃まで温度を上げて熱履歴を消去した後、１０℃／分の降温速度で４０℃まで温度を降下させ、再び昇温速度１０℃／分にて測定した際の、吸熱ピークトップの温度を融点とした。
示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、一旦２００℃まで温度を上げて熱履歴を消去した後、１０℃／分の降温速度で４０℃まで温度を降下させ、再び昇温速度１０℃／分にて測定した際の、吸熱ピークトップの温度を融点とした。
【0057】
（２）ＭＦＲ（単位：ｇ／１０分）
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｍに従い、以下の条件で測定した。
試験温度：２３０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ
ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍ
ポリエチレンのＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｄに従い、以下の条件で測定した。
試験温度：１９０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ
ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍ
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｍに従い、以下の条件で測定した。
試験温度：２３０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ
ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍ
ポリエチレンのＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９の附属書Ａ表１、条件Ｄに従い、以下の条件で測定した。
試験温度：１９０℃ 公称荷重：２．１６ｋｇ
ダイ形状：直径２．０９５ｍｍ、長さ８．０００ｍｍ
【0058】
（３）フィルムのヘーズ（単位：％）
フィルムを２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下にて２４時間以上静置した後、ＪＩＳ－Ｋ７１３６に準拠してヘーズ（ＨＡＺＥ）を、一実施例当たり４箇所、測定し、これらの測定値の平均値を「全ヘーズ（％）」とした。得られた値が大きいほど不透明であることを意味し、７０％以上であればマット感が優れている。
フィルムを２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下にて２４時間以上静置した後、ＪＩＳ－Ｋ７１３６に準拠してヘーズ（ＨＡＺＥ）を、一実施例当たり４箇所、測定し、これらの測定値の平均値を「全ヘーズ（％）」とした。得られた値が大きいほど不透明であることを意味し、７０％以上であればマット感が優れている。
【0059】
（４）均質性
フィルムのマット感にムラがあるか否かを目視で評価した。
〇 ： マット感にムラが認められない。
× ： マット感にムラが認められる。
〇の場合に、フィルムの均質性が高いと評価した。
フィルムのマット感にムラがあるか否かを目視で評価した。
〇 ： マット感にムラが認められない。
× ： マット感にムラが認められる。
〇の場合に、フィルムの均質性が高いと評価した。
【0060】
（５）ヒートシール部の耐熱性
ヒートシール部の耐熱性評価については、下記である。
装置：テスター産業社製「ＴＰ－７０１－Ｂ ＨＥＡＴ ＳＥＡＬ ＴＥＳＴＥＲ」
シール温度：１４０℃
シール圧力：１.0ｋｇ／ｃｍ２（０．10ＭＰａ）
シール時間：１秒
シールバー：１ｃｍ×２０ｃｍ
実施例、比較例に記載のフィルムを２枚重ねてシールバーへ挿入し、前述の条件でシールした際のシール部分のマット感の状態変化を目視で評価した。
〇 ： ヒートシール部以外の部分との比較でマット感に相違が認められない。
× ： ヒートシール部以外の部分との比較でマット感に相違が認められる。
〇の場合に、フィルムが高耐熱性であると判断した。
ヒートシール部の耐熱性評価については、下記である。
装置：テスター産業社製「ＴＰ－７０１－Ｂ ＨＥＡＴ ＳＥＡＬ ＴＥＳＴＥＲ」
シール温度：１４０℃
シール圧力：１.0ｋｇ／ｃｍ２（０．10ＭＰａ）
シール時間：１秒
シールバー：１ｃｍ×２０ｃｍ
実施例、比較例に記載のフィルムを２枚重ねてシールバーへ挿入し、前述の条件でシールした際のシール部分のマット感の状態変化を目視で評価した。
〇 ： ヒートシール部以外の部分との比較でマット感に相違が認められない。
× ： ヒートシール部以外の部分との比較でマット感に相違が認められる。
〇の場合に、フィルムが高耐熱性であると判断した。
【0061】
（７）フィルムのフィッシュアイ（単位：個／ｍ２）
ＭＤ３００ｍｍ×ＴＤ４００ｍｍである長方形である厚み２０μｍである、5枚のフィルムの、長辺０．２ｍｍ以上のフィッシュアイを目視でカウントした。ここで、ＭＤは、フィルム押出成形時の流れ方向と平行方向の距離であり、ＴＤは、当該方向と垂直方向の距離である。面積１ｍ２当たりのフィッシュアイの個数を求めた。
フィッシュアイの個数が多いほど、外観不良である。
ＭＤ３００ｍｍ×ＴＤ４００ｍｍである長方形である厚み２０μｍである、5枚のフィルムの、長辺０．２ｍｍ以上のフィッシュアイを目視でカウントした。ここで、ＭＤは、フィルム押出成形時の流れ方向と平行方向の距離であり、ＴＤは、当該方向と垂直方向の距離である。面積１ｍ２当たりのフィッシュアイの個数を求めた。
フィッシュアイの個数が多いほど、外観不良である。
【0062】
（８）フィルムの表面粗度
フィルムを２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下にて２４時間以上調整した後、ＪＩＳ Ｂ－０６０１に準拠して、フィルム成形時におけるダイ直後の冷却ロールとの接触面について、カットオフ０．２５ｍｍでの中心面平均値（以下、「Ｒａ」という。）を測定した。Ｒａが大きい程、フィルム表面の凹凸が大きいため、深みのあるマット感がある。
フィルムを２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下にて２４時間以上調整した後、ＪＩＳ Ｂ－０６０１に準拠して、フィルム成形時におけるダイ直後の冷却ロールとの接触面について、カットオフ０．２５ｍｍでの中心面平均値（以下、「Ｒａ」という。）を測定した。Ｒａが大きい程、フィルム表面の凹凸が大きいため、深みのあるマット感がある。
【0063】
［使用樹脂］
実施例及び比較例に使用した各種樹脂を以下に記す。
［ポリプロピレン樹脂（Ａ）］
Ａ－１：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＥＡ９ＨＤ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６５℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．４ｇ／１０分
Ａ－２：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＦＬ２０３Ｄ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３ｇ／１０分
Ａ－３：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ３Ｂ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１０ｇ／１０分
Ａ－４：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ２ＥＡ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１６ｇ／１０分
Ａ－５：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ０４Ｍ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６１℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝４０ｇ／１０分
Ａ－６：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ０６ＧＡ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６１℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分
実施例及び比較例に使用した各種樹脂を以下に記す。
［ポリプロピレン樹脂（Ａ）］
Ａ－１：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＥＡ９ＨＤ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６５℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．４ｇ／１０分
Ａ－２：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＦＬ２０３Ｄ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３ｇ／１０分
Ａ－３：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ３Ｂ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１０ｇ／１０分
Ａ－４：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ２ＥＡ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１６ｇ／１０分
Ａ－５：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ０４Ｍ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６１℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝４０ｇ／１０分
Ａ－６：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＳＡ０６ＧＡ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン単独重合体
融点１６１℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分
【0064】
［プロピレン系共重合体（Ｂ）］
Ｂ－１：日本ポリプロ（株）製、商品名ウィンテック（登録商標）、グレード名ＷＦＸ４Ｍ
メタロセン触媒によるプロピレン－エチレンランダム共重合体
融点１２５℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０分
Ｂ－２：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＦＸ４ＧＦ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体
融点１２６℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝５ｇ／１０分
Ｂ－１：日本ポリプロ（株）製、商品名ウィンテック（登録商標）、グレード名ＷＦＸ４Ｍ
メタロセン触媒によるプロピレン－エチレンランダム共重合体
融点１２５℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０分
Ｂ－２：日本ポリプロ（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＰＰ、グレード名ＦＸ４ＧＦ
チーグラー・ナッタ触媒によるプロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体
融点１２６℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝５ｇ／１０分
【0065】
［高密度ポリエチレン（Ｃ）］
Ｃ－１：京葉ポリエチレン（株）製、商品名KEIYOポリエチ（登録商標）、グレード名Ｂ５５１４
密度 ０．９５３ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．３５ｇ／１０分
Ｃ－２：京葉ポリエチレン（株）製、商品名KEIYOポリエチ（登録商標）、グレード名ＦＸ５０３
密度 ０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．０４ｇ／１０分
Ｃ－３：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＨＤ、グレード名ＨＹ４３０
密度 ０．９５６ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．８ｇ／１０分
Ｃ－１：京葉ポリエチレン（株）製、商品名KEIYOポリエチ（登録商標）、グレード名Ｂ５５１４
密度 ０．９５３ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．３５ｇ／１０分
Ｃ－２：京葉ポリエチレン（株）製、商品名KEIYOポリエチ（登録商標）、グレード名ＦＸ５０３
密度 ０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．０４ｇ／１０分
Ｃ－３：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＨＤ、グレード名ＨＹ４３０
密度 ０．９５６ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．８ｇ／１０分
【0066】
［低密度ポリエチレン（Ｄ）］
Ｄ－１：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＬＤ、グレード名ＬＦ１２８
密度 ０．９２２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．２５ｇ／１０分
Ｄ－２：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＬＤ、グレード名ＬＦ４４３
密度 ０．９２４ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１．５ｇ／１０分
Ｄ－１：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＬＤ、グレード名ＬＦ１２８
密度 ０．９２２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．２５ｇ／１０分
Ｄ－２：日本ポリエチレン（株）製、商品名ノバテック（登録商標）ＬＤ、グレード名ＬＦ４４３
密度 ０．９２４ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１．５ｇ／１０分
【0067】
実施例１～９および比較例２～７
［ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のペレット化］
上述のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の各ペレットを、表１に示した割合でタンブラーにてそれぞれ混合し均一化し３５ｍｍ径の二軸押出機により２３０℃で溶融混練し、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のペレットを得る。
この際の混練機は、東芝機械社製３５ｍｍ径同方向二軸混練機であり、スクリュー回転数は２５０ｒｐｍであって、フィーダー回転数は５０ｒｐｍである。
［ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のペレット化］
上述のポリプロピレン樹脂（Ａ）、プロピレン系共重合体（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）、低密度ポリエチレン（Ｄ）の各ペレットを、表１に示した割合でタンブラーにてそれぞれ混合し均一化し３５ｍｍ径の二軸押出機により２３０℃で溶融混練し、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）のペレットを得る。
この際の混練機は、東芝機械社製３５ｍｍ径同方向二軸混練機であり、スクリュー回転数は２５０ｒｐｍであって、フィーダー回転数は５０ｒｐｍである。
【0068】
［二軸延伸ポリプロピレンフィルムの成形法］
いずれの樹脂温度も２４０℃で、当該ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）が第1層および第3層になるように、Ａ－２（日本ポリプロ（株）製ノバテック（登録商標）ＰＰ ＦＬ２０３Ｄ（プロピレン系重合体、ＭＦＲ３．０ｇ／１０分、融点１６２℃））が中間層になるように溶融押出し、３０℃の冷却ロールで急冷し、２種３層の原反シートを作製した。
当該シートを、ロール温度を１１０℃に調整した縦延伸機を用いて二軸延伸フィルムを得た。
このため、当該二軸延伸フィルムの層は、必ず、当該ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である。
いずれの樹脂温度も２４０℃で、当該ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）が第1層および第3層になるように、Ａ－２（日本ポリプロ（株）製ノバテック（登録商標）ＰＰ ＦＬ２０３Ｄ（プロピレン系重合体、ＭＦＲ３．０ｇ／１０分、融点１６２℃））が中間層になるように溶融押出し、３０℃の冷却ロールで急冷し、２種３層の原反シートを作製した。
当該シートを、ロール温度を１１０℃に調整した縦延伸機を用いて二軸延伸フィルムを得た。
このため、当該二軸延伸フィルムの層は、必ず、当該ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である。
【0069】
縦延伸機および横延伸機は、以下のとおりである。
二軸延伸フィルム成形機（テンター）：三菱重工社製
押出条件 ： 押出温度：２４０℃、ダイス幅：３００ｍｍ、リップ開度：２．０ｍｍ
延伸条件 ： 冷却ロール温度：３０℃、冷却ロール速度：３ｍ／分、縦（ＭＤ）延伸倍率：５倍、
横（ＴＤ）延伸倍率：８倍、引取速度：１５ｍ／分
フィルム厚み：２０μｍ。ただし、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である第1層およびポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である第3層の厚みは、３μｍ）
得られた二軸延伸フィルムの物性を表２に示す。
二軸延伸フィルム成形機（テンター）：三菱重工社製
押出条件 ： 押出温度：２４０℃、ダイス幅：３００ｍｍ、リップ開度：２．０ｍｍ
延伸条件 ： 冷却ロール温度：３０℃、冷却ロール速度：３ｍ／分、縦（ＭＤ）延伸倍率：５倍、
横（ＴＤ）延伸倍率：８倍、引取速度：１５ｍ／分
フィルム厚み：２０μｍ。ただし、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である第1層およびポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）である第3層の厚みは、３μｍ）
得られた二軸延伸フィルムの物性を表２に示す。
【0070】
【表1】
【0071】
［実施例と比較例の結果の考察］
表１の実施例１～９から、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）の層があるフィルムは、ポリプロピレンの二軸延伸フィルムであって、（１）マット感がある、すなわちヘーズが大きく、（２）マット感にムラが認められない、すなわち均質性が高く、（３）フィッシュアイがない、すなわち外観欠陥がなく、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いというすべての特徴を、兼ね備えたものであることがわかる。
比較例２～７フィルムのうち、当該（１）～（４）の特徴を全部充足しているものは、存在しない。
表１の実施例１～９から、ポリプロピレン樹脂組成物（Ｘ）の層があるフィルムは、ポリプロピレンの二軸延伸フィルムであって、（１）マット感がある、すなわちヘーズが大きく、（２）マット感にムラが認められない、すなわち均質性が高く、（３）フィッシュアイがない、すなわち外観欠陥がなく、（４）ヒートシール部そのほかの部分の耐熱性が高いというすべての特徴を、兼ね備えたものであることがわかる。
比較例２～７フィルムのうち、当該（１）～（４）の特徴を全部充足しているものは、存在しない。