7616467 燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータおよび燃料電池セパレータの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-01-08

(45)【発行日】2025-01-17

(54)【発明の名称】燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータおよび燃料電池セパレータの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0226 20160101AFI20250109BHJP

   H01M 8/0213 20160101ALI20250109BHJP

   H01M 8/0221 20160101ALI20250109BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0226

H01M8/0213

H01M8/0221

【請求項の数】 9

(21)【出願番号】P 2024100731

(22)【出願日】2024-06-21

【審査請求日】2024-06-26

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】309012122

【氏名又は名称】日清紡ケミカル株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002240

【氏名又は名称】弁理士法人英明国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】丹野 文雄

【審査官】山本 雄一

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１４－１１２４７５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００２－０６０６３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００６－２４４９３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２３－０７９４８０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ８／００－ ８／０２９７

Ｈ０１Ｍ ８／０８－ ８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満であることを特徴とする燃料電池セパレータ用樹脂組成物。
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度

【請求項2】

前記樹脂組成物のゆるみ嵩密度が、０．４０～０．９０ｇ／ｃｃである請求項１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。

【請求項3】

前記黒鉛粉末のゆるみ嵩密度が、０．３５～０．７０ｇ／ｃｃである請求項１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。

【請求項4】

前記主剤が、エポキシ当量１９４～２１５ｇ／ｅｑのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびエポキシ当量１８０～２００ｇ／ｅｑのビフェニル型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種である請求項１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。

【請求項5】

前記硬化剤が、水酸基当量１０３～１０６ｇ／ｅｑのフェノールノボラック樹脂である請求項１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。

【請求項6】

前記硬化促進剤が、２位にフェニル基を有するイミダゾール化合物である請求項１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。

【請求項7】

黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満である燃料電池セパレータ用樹脂組成物を成形してなり、厚さムラが５０μｍ未満、且つ、接触抵抗が７．００ｍΩ・ｃｍ²未満であることを特徴とする燃料電池セパレータ。
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度

【請求項8】

表面の少なくとも一部にガス流路となる溝部を構成するための厚肉部および薄肉部を有する燃料電池セパレータの製造方法であって、
黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満である燃料電池セパレータ用樹脂組成物を、その投入質量が、前記燃料電池セパレータの前記厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となるように燃料電池セパレータ用金型に投入する工程を備えることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度

【請求項9】

前記燃料電池セパレータ用樹脂組成物を、前記燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸が形成された充填容器に充填する工程と、
前記樹脂組成物が充填された充填容器を燃料電池セパレータ用金型の真上で上下反転させて前記樹脂組成物を前記金型に投入する工程と、
前記金型内に投入された前記樹脂組成物を圧縮成形する工程とを備える請求項８記載の燃料電池セパレータの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータおよび燃料電池セパレータの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせる役割、並びに単位セルに供給される燃料および空気（酸素）の通路を確保するとともに、それらの分離境界壁としての役割を果たすものである。
このため、燃料電池セパレータには、高電気導電性、高ガス不浸透性、厚み精度の高さ、化学的安定性、耐熱性、親水性等の諸特性が要求される。

【0003】

このような性能を満足すべく、初期のセパレータはグラファイトの板を機械加工して形成されていたが、加工時間が掛かることから、セパレータが高価になり過ぎるという問題があった。そこで、最近になって、カーボンの粉末と、熱硬化性合成樹脂の粉末とを混合して粉末状の原料とし、これをプレス機の下金型内に投入して上金型を被せ、プレス機で加圧・加熱して成形する方法が採用されるようになってきた。

【0004】

例えば、特許文献１では、導電性材料および樹脂を含む粉末状原料を充填容器内に充填した後、この充填容器内の粉末状原料を加熱して仮成形し、得られた仮成形品を充填容器とは別の金型内に投入して加熱・加圧することで燃料電池セパレータを成形する方法が提案されている。

【0005】

しかし、特許文献１では、充填容器に粉末状原料を充填し、次いで加熱をして、金型に投入するまでの前準備に要する時間が３～４分であるため、生産効率が低いという問題があった。
また、充填容器に粉末状原料を充填する時間が長いと、原料供給装置内で粉末状原料が凝集してしまうため、所定の質量を充填容器に充填できなくなるという問題があった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開２００６－２４４９３７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、燃料電池セパレータを製造する際に充填容器への充填時間を短縮できるとともに、充填量のバラツキを抑えることができ、さらに、厚さムラが小さく、接触抵抗が低い燃料電池セパレータを形成できる燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータおよびその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、所定の圧縮度を有し、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が所定範囲である樹脂組成物が、燃料電池セパレータを製造する際に充填容器への充填時間を短縮できるとともに、充填量のバラツキを抑えることができ、さらに、厚さムラが小さく、接触抵抗が低い燃料電池セパレータを形成できることを見出し、本発明を完成した。

【0009】

すなわち、本発明は、
１． 黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満であることを特徴とする燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度
２． 前記樹脂組成物のゆるみ嵩密度が、０．４０～０．９０ｇ／ｃｃである１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
３． 前記黒鉛粉末のゆるみ嵩密度が、０．３５～０．７０ｇ／ｃｃである１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
４． 前記主剤が、エポキシ当量１９４～２１５ｇ／ｅｑのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびエポキシ当量１８０～２００ｇ／ｅｑのビフェニル型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種である１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
５． 前記硬化剤が、水酸基当量１０３～１０６ｇ／ｅｑのフェノールノボラック樹脂である１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
６． 前記硬化促進剤が、２位にフェニル基を有するイミダゾール化合物である１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
７． 充填容器に充填して３００ｍｍ×４００ｍｍ×１ｍｍの燃料電池セパレータを成形する際に、前記充填容器への充填時間が１２０秒未満である１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
８． 充填容器に充填して３００ｍｍ×４００ｍｍ×１ｍｍの燃料電池セパレータを成形する際に、前記充填容器への充填質量のバラツキが、基準質量に対して２．００％未満である１記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物、
９． 黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満である燃料電池セパレータ用樹脂組成物を成形してなり、厚さムラが５０μｍ未満、且つ、接触抵抗が７．００ｍΩ・ｃｍ²未満であることを特徴とする燃料電池セパレータ、
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度
１０． 表面の少なくとも一部にガス流路となる溝部を構成するための厚肉部および薄肉部を有する燃料電池セパレータの製造方法であって、
黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満である燃料電池セパレータ用樹脂組成物を、その投入質量が、前記燃料電池セパレータの前記厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となるように燃料電池セパレータ用金型に投入する工程を備えることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度
１１． 前記燃料電池セパレータ用樹脂組成物を、前記燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸が形成された充填容器に充填する工程と、
前記樹脂組成物が充填された充填容器を燃料電池セパレータ用金型の真上で上下反転させて前記樹脂組成物を前記金型に投入する工程と、
前記金型内に投入された前記樹脂組成物を圧縮成形する工程とを備える１０記載の燃料電池セパレータの製造方法
を提供する。

【発明の効果】

【0010】

本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、所定の圧縮度を有し、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が所定範囲に調整されているので、粉体としての流動性および充填性に優れており、燃料電池セパレータ用金型へ投入する際に要する時間が短く、生産性に優れ、また、金型へ投入する充填質量のバラツキが小さい。
このような特性を有する本発明の燃料電池セパレータ用組成物を成形して得られた燃料電池セパレータは、厚さムラが小さく、接触抵抗が低い。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】本発明の燃料電池セパレータの製造で用いる樹脂組成物の充填装置の一例を示す概略断面図である。

【図2】図１の充填装置の要部を示す概略斜視図である。

【図3】充填容器にパターンを形成した場合の成形工程を示す説明図である。

【図4】充填容器にパターンを形成しない場合の成形工程を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
［燃料電池セパレータ用樹脂組成物］
本発明に係る燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満であることを特徴とする。
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度

【0013】

本発明において、燃料電池セパレータ用樹脂組成物の圧縮度は、１４．０～４０．０％であるが、１８．０～３５．０％が好ましい。
圧縮度が１４．０％未満であると、本発明の樹脂組成物を金型や充填容器に充填する際に要する時間は短くなるが、その一方で流動性が過剰になるため、樹脂組成物を金型や充填容器に充填する際の質量が基準値より多くなったり、金型や充填容器から溢れたりするため、燃料電池セパレータの厚い部分（厚肉部）と薄い部分（薄肉部）の体積比に近似する体積比となる質量を安定的に充填できない。
圧縮度が４０．０％を超えると、本発明の樹脂組成物の流動性が不足するため、金型や充填容器に充填する際に長時間を要してしまい、金型や充填容器に充填する際の質量が基準質量より少なくなったりするため、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となる質量を安定的に充填できない。
なお、本発明において、基準質量とは、燃料電池セパレータの厚さを設計値通りに成形するための充填質量のことをいう。また、本発明において、「燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となる質量」を充填するとは、金型または充填容器に樹脂組成物を充填する際に、燃料電池セパレータの厚肉部に対応する部分と薄肉部に対応する部分に充填する量が燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比とほぼ等しくなるように、厚肉部に対応する部分には厚く充填し、薄肉部に対応する部分には薄く充填することをいう。

【0014】

なお、本発明において、上記圧縮度の算出に用いる樹脂組成物のゆるみ嵩密度（ｇ／ｃｃ）およびかため嵩密度（ｇ／ｃｃ）は、ホソカワミクロン（株）製パウダーテスターＰＴ－Ｓによる測定値であり、ゆるみ嵩密度は振動時間３０秒の条件での測定値であり、かため嵩密度はタッピング回数１８０回の条件での測定値である。

【0015】

本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、上記の圧縮度等を満たす限り、粒状、粉体状等の任意の形態とすることができるが、粉体状が好ましい。
粉体の形状は特に限定されず、任意の形状のものを用いることができる。その粒径も特に限定されないが、７００μｍ以下が好ましく、６００μｍ以下がより好ましい。なお、本発明において、上記粒径は、粒子径分布測定装置（マイクロトラック・ベル（株）製 ＭＴ３０００）を用い、湿式により測定した値である。

【0016】

本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物のゆるみ嵩密度は、０．４０～０．９０ｇ／ｃｃが好ましく、０．４５～０．８５ｇ／ｃｃがより好ましい。
ゆるみ嵩密度が０．４０～０．９０ｇ／ｃｃであると、本発明の樹脂組成物の流動性が適度であるため、樹脂組成物を金型や充填容器に充填する際に長時間を要しないので、樹脂組成物が原料供給装置内で凝集することがなく、所定の質量を安定的に充填することができる。

【0017】

本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物に含まれる沸点が１００℃以下の揮発成分は、１．００質量％未満であるが、０．９質量％以下が好ましい。
揮発成分が１．００質量％以上であると、本発明の樹脂組成物が原料供給装置の壁面に付着したり、原料供給装置内で凝集したりするため、金型や充填容器に充填する際に長時間を要してしまい、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となる質量を安定的に充填できない。
なお、本発明において、樹脂組成物に含まれる沸点が１００℃以下の揮発成分の量は、（株）ケット科学研究所製赤外線水分計ＦＤ－６６０により１１０℃で１０分間保持した条件での測定値である。

【0018】

本発明で用いる黒鉛粉末としては、本発明の樹脂組成物の圧縮度の範囲が満たされる限り、その種類等は特に限定されるものではなく、天然黒鉛、人造黒鉛のいずれを用いてもよい。
人造黒鉛としては、針状コークスを焼成した人造黒鉛、塊状コークスを焼成した人造黒鉛、球状化した人造黒鉛、表面をピッチコート等で処理した人造黒鉛などが挙げられる。
一方、天然黒鉛としては、鱗片状天然黒鉛、土壌黒鉛、球状化した天然黒鉛、表面をピッチコート等で処理した天然黒鉛などが挙げられる。
いずれにおいても適宜選択すればよい。なお、これらの黒鉛粉末は、単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0019】

本発明で用いる黒鉛粉末のゆるみ嵩密度は、０．３５～０．７５ｇ／ｃｃが好ましく、０．３５～０．７０ｇ／ｃｃがより好ましい。黒鉛粉末のゆるみ嵩密度の範囲が０．３５～０．７５ｇ／ｃｃであると、樹脂組成物の圧縮度を１４．０～４０．０％の範囲に容易に調整できる。
なお、黒鉛粉末のゆるみ嵩密度は、上述した樹脂組成物のゆるみ嵩密度と同一装置および同一条件による測定値である。

【0020】

一方、エポキシ樹脂成分を構成する主剤としては、エポキシ基を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、臭素化エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらはそれぞれ単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂単独、ビフェニル型エポキシ樹脂単独、これらの混合物が好ましい。
本発明で用いるエポキシ樹脂のエポキシ当量は、特に限定されるものではないが、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の場合、１９４～２１５ｇ／ｅｑが好ましく、ビフェニル型エポキシ樹脂の場合、当量１８０～２００ｇ／ｅｑが好ましい。

【0021】

本発明で用いるエポキシ樹脂主剤の加水分解性塩素含有量としては、４５０ｐｐｍ以下が好ましい。加水分解性塩素含量が４５０ｐｐｍ以下であると、硬化物の架橋密度が高まる結果、得られるセパレータの耐熱性が向上する。一方、その下限は特に制限されるものではないが、加水分解性塩素含量３７０ｐｐｍ未満のエポキシ樹脂は非常に高価であるため、コスト面を考慮すると、その下限は３７０ｐｐｍが好ましい。

【0022】

エポキシ樹脂成分を構成する硬化剤としては、フェノール樹脂が好ましい。その具体例としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂、ビフェニルノボラック型フェノール樹脂、トリスフェノールメタン型フェノール樹脂等が挙げられ、これらは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、ノボラック型フェノール樹脂が好ましい。
本発明で用いるフェノール樹脂の水酸基当量は、特に限定されるものではないが、１０３～１０６ｇ／ｅｑが好ましい。

【0023】

エポキシ樹脂成分を構成する硬化促進剤としては、エポキシ基と硬化剤との反応を促進するものであれば特に制限されるものではなく、ホスフィン化合物、アミン化合物、イミダゾール化合物等が挙げられるが、これらの中でも、本発明では、２位にアリール基を有するイミダゾール化合物を用いることが好ましい。アリール基の具体例としては、フェニル基、トリル基、ナフチル基等が挙げられるが、フェニル基が好ましい。２位にアリール基を有するイミダゾール化合物の具体例としては、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール等が挙げられる。
なお、２－メチルイミダゾール等の短鎖アルキル基を有するイミダゾール化合物を用いると、硬化時間が速すぎて均一な成形ができない場合があり、一方、２－ウンデシルイミダゾール等の長鎖アルキル基を有するイミダゾール化合物を用いると、硬化時間が遅すぎて成形時間が長くなる場合がある。

【0024】

また、本発明で用いる組成物には、上記各成分に加え、内部離型剤等の任意成分を適宜配合することもできる。
内部離型剤としては、従来、セパレータの成形に用いられている各種内部離型剤から適宜選択すればよく、その具体例としては、ステアリン酸系ワックス、アマイド系ワックス、モンタン酸系ワックス、カルナバワックス、ポリエチレンワックス等が挙げられ、これらはそれぞれ単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。

【0025】

本発明の樹脂組成物において、黒鉛粉末、エポキシ樹脂成分（主剤、硬化剤および硬化促進剤）の配合量は特に限定されるものではないが、黒鉛粉末１００質量部に対してエポキシ樹脂成分２２～４０質量部が好ましく、２７～３５質量部がより好ましく、３０～３３質量部がより一層好ましい。
エポキシ樹脂成分の配合量をこの範囲とすることで、樹脂組成物の流動性が適度になって成形性が良好になるとともに、得られる燃料電池セパレータのガス不浸透性および導電性が著しく低下することを防止し得る。
この場合、主剤に対して硬化剤を０．９８～１．０８当量配合することが好ましく、０．９９～１．０５当量配合することがより好ましい。
また、硬化促進剤の使用量は特に限定されるものではなく、主剤と硬化剤との混合物１００質量部に対して、０．１～５質量部が好ましく、０．５～２質量部がより好ましい。
さらに、内部離型剤を用いる場合、その使用量は、特に限定されるものではないが、黒鉛粉末１００質量部に対して０．０１～３．０質量部が好ましく、０．０５～１．５質量部がより好ましい。

【0026】

本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、後述する本発明の燃料電池セパレータの製造方法において、例えば、３００ｍｍ×４００ｍｍ×１ｍｍの大きさの燃料電池セパレータを製造する場合、この燃料電池セパレータに対応する大きさ（例えば、３００ｍｍ×４００ｍｍ×３ｍｍ）の充填容器に充填する際の充填時間を１２０秒未満とすることができる。充填時間の下限は特に限定されないが、通常、２０秒以上である。なお、充填時間の測定方法は、後述する実施例に記載したとおりである。
また、例えば、上記と同じ大きさの燃料電池セパレータを製造する場合、充填容器に充填する際の充填質量の基準質量に対するバラツキを２．００％未満、好ましくは１．９８％以下、より好ましくは１．９６％以下とすることができる。バラツキの下限は特に限定されないが、通常、０．１０％以上である。なお、このバラツキの測定方法も、後述する実施例に記載したとおりである。

【0027】

［燃料電池セパレータ用樹脂組成物の製造方法］
本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、例えば、黒鉛粉末、主剤、硬化剤および硬化促進剤のそれぞれを任意の順序で所定割合混合して調製すればよい。この際、混合機としては、例えば、プラネタリミキサ、リボンブレンダ、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウターミキサ等を用いることができる。
なお、内部離型剤を用いる場合、その配合順序も任意である。
本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、粉体状であるため、原料としても粉体状のものを用いることが好ましく、これにより、粉体状の樹脂組成物を容易に調製することができる。

【0028】

樹脂組成物の製造にあたって、上述した圧縮度範囲に調節したり、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量を所定量未満としたりする目的で、必要により、各成分の混合後、得られた混合物を、例えば３０～６０℃で１～３時間乾燥し、粉砕して燃料電池セパレータ用樹脂組成物とすることができる。
また、各成分の混合後、加圧ニーダー、二軸式連続混練機、エクストルダー、熱ロール等により溶融混練し、冷却後、固化した混合物を所定の大きさに粉砕して燃料電池セパレータ用樹脂組成物とすることもできる。
溶融混練する際の加熱温度は、エポキシ樹脂の融点以上熱硬化温度未満であれば特に限定されないが、４０～１００℃が好ましく、５０～９０℃がより好ましい。加熱時間も特に限定されないが、１～１０分間が好ましく、１～５分間がより好ましい。

【0029】

［燃料電池セパレータ］
本発明の燃料電池セパレータは、上述した燃料電池セパレータ用樹脂組成物を成形して得られ、厚さムラが５０μｍ未満であって、且つ接触抵抗が７．００ｍΩ・ｃｍ²未満である。

【0030】

本発明の燃料電池セパレータの厚さムラは、５０μｍ未満であるが、４９μｍ以下が好ましい。下限値は特に限定されず小さいほど好ましいが、特に１μｍ以上である。
なお、本発明において、上記厚さムラは、燃料電池セパレータの厚さをマイクロメータで２０点測定し、以下の式より評価した値である。
厚さムラ（μｍ）＝燃料電池セパレータの最大厚さ－燃料電池セパレータの最小厚さ

【0031】

本発明の燃料電池セパレータの接触抵抗は、７．００ｍΩ・ｃｍ²未満であるが、６．９０ｍΩ・ｃｍ²以下が好ましい。下限値は特に限定されず小さいほど好ましいが、通常１ｍΩ・ｃｍ²以上である。
なお、本発明において、上記接触抵抗は、後述の実施例記載の方法による算出値である。

【0032】

［燃料電池セパレータの製造方法］
本発明の燃料電池セパレータは、例えば、上述した本発明の燃料電池セパレータ用樹脂組成物を所定の型に入れ、圧縮成形して製造することができる。使用する型としては、成形体表面の片面または両面の少なくとも一部にガス流路となる溝部を形成できる、燃料電池セパレータ用金型等が挙げられる。これにより、表面の少なくとも一部にガス流路となる溝部を構成するための厚肉部および薄肉部を有する燃料電池セパレータが得られる。
この際、金型への樹脂組成物の投入方法は任意であるが、その投入質量が、目的とする燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となるように燃料電池セパレータ用金型に投入することが好ましい。
圧縮成形の条件は、特に限定されるものではないが、型温度が１５０～１９０℃、成形圧力３０～６０ＭＰａ、好ましくは３０～５０ＭＰａである。
圧縮成形時間は、特に限定されるものではなく、３秒から１時間程度で適宜設定することができるが、生産効率の観点から短時間であることが好ましく、具体的には４０秒以下が好ましい。
なお、圧縮成形後、熱硬化を促進させる目的で、さらに１５０～２００℃で１～６００分程加熱してもよい。

【0033】

上述のとおり、本発明の樹脂組成物は、所定の圧縮度を有し、沸点１００℃以下の揮発成分の含有量が所定範囲であるため、充填容器への充填時間を短縮できるとともに、充填容器内での充填量のバラツキを抑えることができるという特性を有しているため、特に、特許文献１に開示されたような、粉体原料を一旦充填容器に充填した後、金型へ投入する工程を有する製造方法に好適に用いることができる。
したがって、本発明の燃料電池セパレータは、上述した樹脂組成物を、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸が形成された充填容器に充填する工程と、樹脂組成物が充填された充填容器を燃料電池セパレータ用金型の真上で上下反転させて樹脂組成物を金型に投入する工程と、金型内に投入された樹脂組成物を圧縮成形する工程とを備える製造方法にて製造することが好ましい。なお、本発明において、「燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸が形成された充填容器」とは、燃料電池セパレータの厚肉部に対応する凹部と薄肉部に対応する凸部が形成された充填容器であって、上記凹部と凸部の体積比が、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比とほぼ等しいものをいう。
この場合、充填容器を上下反転させる前に、加熱処理して充填された樹脂組成物を仮成形してもよい。加熱処理条件は、エポキシ樹脂の融点より高く硬化点より低い温度であれば特に制限されるものではなく、例えば、５０～１００℃で０．５～１０分間加熱する条件が挙げられる。

【0034】

以下、図面を参照しつつ、本発明の燃料電池セパレータの製造方法の一実施形態について説明する。
本発明の燃料電池セパレータの製造方法は、図１に示される充填装置１０を用いて実施することができる。
充填装置１０は、図１および図２に示されるように、樹脂組成物Ａを保持するホッパー１１と、ホッパー１１の下部に設置された充填容器１２と、充填容器１２が載置された移動台１３とを備えて構成される。充填容器１２は、移動台１３に設けられた図示していない開口部に嵌め込まれて移動台１３上にほぼ水平に載置され、その上面１２ｂはほぼ水平な平面となっている。

【0035】

移動台１３には、車輪１３ａとロッド１４ａを介して移動手段１４とが取り付けられており、レール等の基台１５上に載置されている。ロッド１４ａは、図示していない回転機構にも連結されており、回転機構を駆動させることでロッド１４ａはその軸を中心に回転し、これと一体となって移動台１３も回転するようになっている。
移動台１３を移動させるには、例えば、ロッド１４ａをラックとし、移動手段１４にピニオンを設けてこのピニオンを図示していないモータで正逆双方向に回転することで、移動台１３を基台１５上で図１中の左右方向に移動させればよい。移動手段１４としては、単軸ロボットや流体シリンダを使用してもよい。

【0036】

ホッパー１１は、内部に空間１１ａを有し、その上方が開口してここから本発明の樹脂組成物Ａが投入される。ホッパー１１の下部には細長い矩形の供給口１１ｂが設けられている。なお、この供給口１１ｂに、例えば、スライドすることで開閉される開閉蓋１１ｃが設けられていてもよい。
供給口１１ｂは、充填容器１２の上面１２ｂから所定の距離、例えば、０．１～１ｍｍ程度上方に位置しており、上面１２ｂ上を擦り切ることができるように構成されている。
樹脂組成物Ａにダマがあると、充填された樹脂組成物Ａにムラが生じる場合があるため、これを防止すべく、供給口１１ｂに網目状のふるいが設けられていてもよい。ホッパー１１は、図示していない支持体で支持され、支持体やホッパー１１などに設けられた図示していないバイブレータで図１の矢印で示すように、水平面内で振動可能に構成されている。バイブレータとしては、ロータリーバイブレータ、ピストンバイブレータなどを使用することができる。

【0037】

図２に示されるように、充填容器１２には、燃料電池セパレータの溝部に対応するとともに、その厚みの分布を考慮し、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸のパターン１２ａが形成されている。
充填容器１２の材質は、燃料電池セパレータ用金型と同じ材質にしてもよいが、プレスで圧力を加えることが無いので、樹脂組成物Ａを融点付近で加熱するときに変形せず、かつ、その温度に耐えられる程度の耐熱性があればよい。また、加熱や投入の際の運搬を考慮して、軽量な材質が好ましい。さらに、ヒーター等で加熱した際に、樹脂組成物Ａに万遍なく熱を行き渡らせるため、熱伝導性の高い材質が好ましい。これらの点を考慮すると、例えば、アルミニウム等を使用した緻密質充填容器が好ましい。

【0038】

充填容器１２の開口幅ｗと外幅Ｗとホッパー１１の供給口１１ｂの長さＬとは、通常、ｗ≦Ｌ＜Ｗとなるようにし、充填容器１２を配置するときは、供給口１１ｂが充填容器１２の開口を跨ぐようにする。Ｌ＜ｗにすると充填容器１２内に樹脂組成物Ａが均等に入らなくなるからであり、Ｗ＜Ｌになると、充填容器１２の外側にも樹脂組成物Ａがこぼれて無駄が多くなるからである。ただし、工程上の諸条件により、Ｌ＜ｗにする場合もある。

【0039】

充填容器１２に樹脂組成物Ａを充填する際は、まず、充填容器１２の開口端がホッパー１１の供給口１１ｂのほぼ中央部に位置するように、充填容器１２を載置し、ホッパー１１内に樹脂組成物Ａを投入する。その際、同時に図示していないバイブレータでホッパー１１を図２の左右方向に振動させることで、内部の樹脂組成物Ａが途中で引っかからずにスムーズに落下できるようにすることもできる。

【0040】

ホッパー１１内に樹脂組成物Ａを投入すると、樹脂組成物Ａは落下して、充填容器１２内の供給口１１ｂの下部に充填され、その上にホッパーの空間１１ａ内の樹脂組成物Ａが積み上がった状態となる。この状態から移動台１３が図１の矢印方向に移動すると、ホッパー１１内の樹脂組成物Ａが充填容器１２内を充填しながら、余分な樹脂組成物Ａをホッパー１１の供給口１１ｂで擦り切って樹脂組成物Ａを上面が平らになるように充填する。充填容器１２の上面１２ｂで擦り切ることを目的として、図示していない擦り切り板を設けてもよい。
充填容器１２が供給口１１ｂの下を通過し終わると、図３（ａ）に示すように凹凸のパターン１２ａが形成された充填容器１２の空間内に樹脂組成物Ａが充填された状態となる。

【0041】

この後、必要に応じて充填容器１２を図示していない加熱台に置き、ヒーターなどの加熱器具で樹脂組成物Ａをエポキシ樹脂の融点より高く硬化点より低い温度まで加熱し、その状態を保持することで仮成形してもよい。なお、加熱温度が低い場合は樹脂が溶融しないために仮成形ができず、一方、加熱温度が高すぎる場合は、硬化が始まってしまい成形ムラ（疎など）の原因になる。加熱温度は融点をＴｍとして、Ｔｍ～Ｔｍ＋５０℃が好ましく、Ｔｍ～Ｔｍ＋２０℃がより好ましい。

【0042】

仮成形後の樹脂組成物Ａは、含まれている樹脂の一部が溶融して粒子相互が軽く溶着した状態となり、充填容器１２を上下反転させてもすぐには落ちてこない状態となる。粉体の場合、金型へ樹脂組成物Ａを一度に投入することは困難であるが、仮成形を行うことで、粒子相互が軽く溶着一体化した樹脂組成物Ａを一度に投入することが可能となり、均一投入を容易に行うことができる。
なお、仮成形後の粒子相互の溶着の程度は、樹脂の一部が溶融した程度で、充填容器１２を反転させても辛うじて落ちてこない程度の結合でも、樹脂のすべてが溶融して一体化し、強い応力を加えると折れるが、小さい応力であれば折れたり破損したりすることのない程度の結合でもよいが、充填容器１２を反転させても辛うじて落ちてこない程度に結合させた程度が好ましい。

【0043】

次いで、移動手段１４により移動台１３を移動させ、図３（ｂ）に示すように、樹脂組成物Ａが充填された充填容器１２をパターン２１ａが形成された成形用の下金型２１の真上にもっていき、位置決めピンなどで正確に位置決めして、図示していない回転機構によりロッド１４ａを回転させて移動台１３と共に充填容器１２を上下反転させ、樹脂組成物Ａを成形用の下金型２１の上に落下させる。樹脂組成物Ａは、充填容器１２から取り出そうとすると崩れてしまう程度にしか融着しておらず、充填容器１２からそのまま取り出すことができないような場合でも、この方法であれば、金型に均一に投入することができる。
その後、図３（ｃ）に示すように、パターン２２ａが形成された上金型２２を降下させ、上述した圧縮成形条件にて圧力と熱を加えて元の厚さの数分の１の厚さに圧縮し、図３（ｄ）に示される燃料電池セパレータ１となる。

【0044】

このようにして得られた燃料電池セパレータ１には溝部を構成するパターン１ａが形成され、厚肉部と薄肉部の２種類の厚さを有する部位がある。薄肉部が溝の底部に対応する部分で厚肉部は溝と溝との間の部分である。この場合、燃料電池セパレータ１は、厚肉部も薄肉部も同じ密度になっていることが好ましい。

【0045】

次に、充填容器１２に形成するパターンの深さと、燃料電池セパレータ１の厚さとの関係について説明する。
図４は、パターンが形成されていない充填容器（図示省略）を用いた場合について説明する図である。図４（ａ）に示すように、上金型２２と下金型２１には、燃料電池セパレータ１’の溝部を形成するためのパターン２１ａ，２２ａが形成されている。充填容器にパターンが形成されていない場合は、図４（ａ）に示すように、一定の厚さを持った樹脂組成物Ａを上金型２２と下金型２１との間に入れ、加圧、加熱を加えて燃料電池セパレータ１’を作製する。この場合、図４（ｂ）に示すように、薄肉部の密度が密になり、厚肉部の密度は疎になってしまう。

【0046】

そこで、本実施形態では、図２に示されるように充填容器１２に凹凸のパターン１２ａを形成している。そして、図３（ｄ）のように、得られる燃料電池セパレータ１の厚肉部の厚さをｍ、薄肉部の厚さをｎとし、図３（ａ）のように、充填容器１２のパターン１２ａの深い部分の深さをＭ、浅い部分の深さをＮとしたとき、Ｍ、Ｎ、ｍおよびｎの関係が、Ｍ：Ｎ≒ｍ：ｎとなるようにしている。このようにすることで、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸を充填容器に形成することができ、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となる質量を充填容器に充填することができる。

【0047】

本実施形態では、このような考えで充填容器１２の凹凸のパターン１２ａを形成しているので、完成した燃料電池セパレータ１には疎密のムラはできず、均一な成形体を得ることができる。

【0048】

なお、燃料電池セパレータ１のパターン１ａと充填容器１２のパターン１２ａとは一致させてもよいが、パターン１ａが細かい場合には、パターン１ａと同じものを充填容器１２に形成しなくともよい。忠実に同じパターンを形成すると、金型投入時の問題として、充填容器１２から金型へスムーズに投入されず、充填容器１２に樹脂組成物Ａの一部が残存してしまうことが起こる場合がある。パターン１ａが細かい場合には、例えば、複数の凹凸の平均値をとることによって、ほぼ均一な密度の燃料電池セパレータに成形することが可能である。

【0049】

このように、上記実施形態では、例えば、緻密質充填容器を用いることで、樹脂組成物Ａを加熱して仮成形するだけで、加圧しないので、樹脂組成物Ａをプレス等するための大掛かりな装置が不要となり、燃料電池セパレータの製造コストを引き下げることができ、また、生産の能率アップを図ることが可能である。さらに、直接手で操作しないので、不純物の混入や、仮成形品の破損による歩留まり低下の懸念も払拭することができる。
また、充填容器１２内に樹脂組成物Ａを均等に投入でき、しかも、燃料電池セパレータ１には疎密のムラができないので、完成した燃料電池セパレータ１には反りなどが生じず、厚さムラも小さくすることができる。

【0050】

なお、充填容器を用いることなく、燃料電池セパレータ用金型に樹脂組成物を、その投入質量が、燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する体積比となるように投入することでも疎密のムラのない燃料電池セパレータを製造することができる。

【0051】

本発明において、上記圧縮成形して得られた燃料電池セパレータ（成形体）には、スキン層の除去や表面粗さ調整等を目的として、粗面化処理を施してもよい。
粗面化処理の手法としては、特に限定されるものでははく、従来公知のブラスト処理や研磨処理などの各種粗面化法から適宜選択すればよいが、エアブラスト処理、ウェットブラスト処理、バレル研磨処理、ブラシ研磨処理が好ましく、砥粒を用いたブラスト処理がより好ましく、ウェットブラスト処理がより一層好ましい。

【0052】

この際、ブラスト処理に用いられる砥粒の平均粒径（ｄ＝５０）は、３～３０μｍが好ましく、４～２５μｍがより好ましく、５～２０μｍがより一層好ましい。
ブラスト処理で使用する砥粒の材質としては特に限定されるものではなく、例えば、アルミナ、炭化珪素、ジルコニア、ガラス、ナイロン、ステンレス等を用いることができ、これらはそれぞれ単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。
ウェットブラスト処理時の吐出圧力は、砥粒の粒径等に応じて変動するものであるため一概に規定できないが、０．１～１ＭＰａが好ましく、０．１５～０．５ＭＰａがより好ましい。

【実施例】

【0053】

以下、実施例、比較例および試験例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。なお、下記例における各物性は以下の方法によって測定した。
（１）カーボン粉末のゆるみ嵩密度、樹脂組成物のゆるみ嵩密度、かため嵩密度、圧縮度の測定
ホソカワミクロン（株）製パウダーテスターＰＴ－Ｓによりカーボン粉末のゆるみ嵩密度、樹脂組成物のゆるみ嵩密度、かため嵩密度、圧縮度を測定した。
（２）樹脂組成物中の沸点が１００℃以下の揮発分量の測定
（株）ケット科学研究所製赤外線水分計ＦＤ－６６０により、樹脂組成物に含まれる沸点が１００℃以下の揮発分を、１１０℃で１０分間保持した条件で測定した。
（３）成形用樹脂組成物の粒径の測定
燃料電池セパレータ用樹脂組成物を溶融混練、冷却固化し、粉砕した成形用樹脂組成物の平均粒径を粒子径分布測定装置（マイクロトラック・ベル（株）製 ＭＴ３０００）を用い、湿式により測定した。
（４）樹脂組成物の充填時間の測定
図１に示す充填装置を用いて、縦３００ｍｍ×横４００ｍｍ×深さ３ｍｍの充填容器に樹脂組成物が充填される時間を測定した。
時間の測定は、ホッパー内の樹脂組成物が充填容器内を充填し始めた時点を測定開始とし、樹脂組成物が充填容器の空間内に満たされた状態となった時点を測定終了として、測定した。
（５）樹脂組成物の充填質量のバラツキ評価
図１に示す充填装置を用いて、縦３００ｍｍ×横４００ｍｍ×深さ３ｍｍの充填容器に樹脂組成物を充填させたときの充填質量を測定し、１００回繰り返したときの充填質量バラツキを以下の式により評価した。基準質量は２００ｇとした。
充填質量バラツキ（％）＝（充填質量最大値－充填質量最小値）／基準質量
（６）燃料電池セパレータの厚さムラの評価
燃料電池セパレータの厚さをマイクロメータで２０点測定し、以下の式より厚さムラを評価した。
厚さムラ（μｍ）＝燃料電池セパレータの最大厚さ－燃料電池セパレータの最小厚さ
（７）燃料電池セパレータの接触抵抗の評価
（ｉ）カーボンペーパー＋セパレータサンプル
作製した各燃料電池セパレータを２枚重ね合わせ、その上下にカーボンペーパー（東レ（株）製、ＴＧＰ－Ｈ０６０）を配置し、さらにその上下に銅電極を配置し、上下方向に１ＭＰａの面圧をかけ、４端子法により電圧を測定した。
（ii）カーボンペーパー
カーボンペーパーの上下に銅電極を配置し、上下方向に１ＭＰａの面圧をかけ、４端子法により電圧を測定した。
（iii）接触抵抗算出方法
上記（ｉ），（ii）で求めた各電圧値よりセパレータサンプルとカーボンペーパーとの電圧降下を求め、下記式により接触抵抗を算出した。
接触抵抗（ｍΩ・ｃｍ²）＝（電圧降下×接触面積）／電流

【0054】

［１］燃料電池セパレータ用樹脂組成物の製造
［実施例１－１］
黒鉛１（ゆるみ嵩密度０．３６ｇ／ｃｃ）１００質量部に対し、エポキシ樹脂（オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量１９８ｇ／ｅｑ）２０．４質量部、フェノール樹脂（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量１０３ｇ／ｅｑ）１０．７質量部、および２－フェニルイミダゾール０．２５質量部からなるエポキシ樹脂成分をヘンシェルミキサ内に投入し、８００ｒｐｍで３分間混合して、混合物を調製した。
得られた混合物を加圧ニーダー（ＭＳ式小型加圧ニーダー、日本スピンドル製造（株）（旧株式会社モリヤマ）製）により７０℃で３分間溶融混練し、次いで混練物を粉砕機（パワーミル、（株）ダルトン製）により５００μｍ以下に粉砕し、燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0055】

［実施例１－２］
混合物を加圧ニーダーの代わりに二軸式連続混練機（Ｓ１ＫＲＣニーダー、（株）栗本鐵工所製）で溶融混練した以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0056】

［実施例１－３］
実施例１－１と同じ黒鉛１およびエポキシ樹脂成分とメチルエチルケトン１５０質量部をヘンシェルミキサ内に投入し、８００ｒｐｍで３分間混合して、混合物を調製した。
得られた混合物を４０℃で２時間乾燥後、５００μｍ以下に粉砕し、燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0057】

［実施例１－４］
黒鉛１の代わりに黒鉛２（ゆるみ嵩密度０．４０ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0058】

［実施例１－５］
黒鉛１の代わりに黒鉛３（ゆるみ嵩密度０．４８ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0059】

［実施例１－６］
黒鉛１の代わりに黒鉛４（ゆるみ嵩密度０．５２ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0060】

［実施例１－７］
黒鉛１の代わりに黒鉛５（ゆるみ嵩密度０．６０ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0061】

［実施例１－８］
黒鉛１の代わりに黒鉛６（ゆるみ嵩密度０．７０ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0062】

［実施例１－９］
混合物を加圧ニーダーの代わりに実施例１－２と同じ二軸式連続混練機で溶融混練した以外は、実施例１－８と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0063】

［実施例１－１０］
黒鉛１の代わりに黒鉛８（ゆるみ嵩密度０．７３ｇ／ｃｃ）を用いて実施例１－１と同様の方法で混合物を調製し、混合物に混練等の造粒（溶融混練および粉砕）を施さずに燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0064】

［実施例１－１１］
実施例１－１０の混合物を実施例１－２と同じ二軸式連続混練機により７０℃で溶融混練し、次いで混練物を５００μｍ以下に粉砕し、燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0065】

［比較例１－１］
黒鉛１の代わりに黒鉛７（ゆるみ嵩密度０．３３ｇ／ｃｃ）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0066】

［比較例１－２］
加圧ニーダーの代わりに実施例１－２と同じ二軸式連続混練機にて７０℃で溶融混練した以外は、比較例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0067】

［比較例１－３］
二軸式連続混練機の代わりに実施例１－１と同じ加圧ニーダーにて７０℃で３分間溶融混練した以外は、実施例１－１１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0068】

［比較例１－４］
比較例１－２の黒鉛７を黒鉛９（ゆるみ嵩密度０．８２ｇ／ｃｃ）に変えた以外は、比較例１－２と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0069】

［比較例１－５］
黒鉛４（ゆるみ嵩密度０．５２ｇ／ｃｃ）１００質量部に対し、エポキシ樹脂（オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量１９８ｇ／ｅｑ）２０．４質量部、フェノール樹脂（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量１０３ｇ／ｅｑ）１０．７質量部、および２－フェニルイミダゾール０．２５質量部からなるエポキシ樹脂成分とメチルエチルケトン１５０質量部をヘンシェルミキサ内に投入し、８００ｒｐｍで３分間混合して、混合物を調製した。
得られた混合物を４０℃で２時間乾燥し、次いで混練物を５００μｍ以下に粉砕し、燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0070】

［比較例１－６］
加圧ニーダーの代わりにローラーコンパクター（ローラーコンパクターＦＴ１０５、フロイント産業（株）製）を用いた以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0071】

［比較例１－７］
混合物を加圧ニーダーで混練しなかった以外は、実施例１－１と同様の方法で燃料電池セパレータ用樹脂組成物を作製した。

【0072】

上記各実施例および比較例のまとめを表１に示す。

【0073】

【表1】

【0074】

実施例１－１～１－１１で作製した燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満に調整されているので、比較例１－１～１－２，１－４～１－７で作製した成形用の燃料電池セパレータ用樹脂組成物と比較して、充填容器への充填時間が短く、比較例１－１～１－７と比べて充填質量のバラツキも小さいことがわかる。

【0075】

［２］燃料電池セパレータ成形体の製造
［実施例２－１］
実施例１－１で得られた燃料電池セパレータ用樹脂組成物を用いて下記方法で燃料電池セパレータ成形体を得た。
１）図１に示す充填装置を用いて燃料電池セパレータの厚肉部と薄肉部の体積比に近似する凹凸を有する縦３００ｍｍ×横４００ｍｍ×深さ３ｍｍの緻密質充填容器に充填し、
２）次いで、樹脂組成物が入った充填容器を７５℃で１分間加熱し、
３）次いで、樹脂組成物が充填された充填容器を燃料電池セパレータ用金型の真上で上下反転させることで樹脂組成物を金型内に投入し、
４）金型温度１８５℃、成形圧力３６．６ＭＰａ、成形時間３０秒の条件で圧縮成形し、緻密質成形体（縦３００ｍｍ×横４００ｍｍ×厚さ１ｍｍの燃料電池セパレータ用成形体）を得た。
得られた燃料電池セパレータ用成形体の全表面に対し、アルミナ研創材（平均粒径：ｄ５０＝６μｍ）を用いて吐出圧力０．２５ＭＰａ、搬送速度１．５ｍ／分の条件でウェットブラストによる粗面化処理を施し、燃料電池セパレータを得た。

【0076】

［実施例２－２～２－１１、比較例２－１～２－７］
実施例１－２～１－１１、比較例１－１～１－７で得られた燃料電池セパレータ用樹脂組成物を用いて実施例２－１と同様の方法でそれぞれ圧縮成形をし、得られた燃料電池セパレータ用成形体の全表面に実施例２－１と同様の方法で粗面化処理を実施し、燃料電池セパレータを得た。

【0077】

得られた燃料電池セパレータについて、上記の手法にて厚さムラおよび接触抵抗を測定した。結果を表２に示す。

【0078】

【表2】

【0079】

実施例２－１～２－１１で得られた燃料電池セパレータは、厚さムラが５０μｍ未満であり、接触抵抗が低いことがわかる。

【0080】

［試験例１－１］
実施例１－１で得られた燃料電池セパレータ用樹脂組成物を燃料電池セパレータ用金型に直接投入し、次いで、金型温度１８５℃、成形圧力３６．６ＭＰａ、成形時間３０秒の条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータ用成形体を得た。
次いで、得られた燃料電池セパレータ用成形体の全表面に実施例２－１と同様の方法で粗面化処理を実施し、燃料電池セパレータを得た。

【0081】

得られた燃料電池セパレータについて、上記の手法にて厚さムラおよび接触抵抗を測定した。結果を実施例２－１の結果とともに表２に示す。

【0082】

【表3】

【0083】

実施例２－１の燃料電池セパレータは、燃料電池セパレータ用樹脂組成物を充填容器に充填させてから金型に投入しているので、試験例１－１と比較して厚さムラが小さく、接触抵抗が低いことがわかる。

【符号の説明】

【0084】

１ 燃料電池セパレータ
１０ 充填装置
１２ 充填容器
２１ 下金型（燃料電池セパレータ用金型）
２２ 上金型（燃料電池セパレータ用金型）
Ａ 燃料電池セパレータ用樹脂組成物

【要約】

【課題】燃料電池セパレータを製造する際に充填容器への充填時間を短縮できるとともに、充填量のバラツキを抑えることができ、さらに、厚さムラが小さく、接触抵抗が低い燃料電池セパレータを形成できる燃料電池セパレータ用樹脂組成物を提供すること。
【解決手段】黒鉛粉末、並びに主剤、硬化剤および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂成分を含み、下式で求められる圧縮度が１４．０～４０．０％であり、かつ、沸点が１００℃以下の揮発成分の含有量が１．００質量％未満である燃料電池セパレータ用樹脂組成物。
圧縮度（％）＝１００×（樹脂組成物のかため嵩密度－樹脂組成物のゆるみ嵩密度）／樹脂組成物のかため嵩密度
【選択図】なし

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】